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KfK 3126Februar 1981
(IJ ~E~)
ErgebnisberichtüberForschungs-undEntvlicklungsaibeiten
1980des Instituts für
Nukleare Entsorgungstechnik
Kernforschungszentrum Karlsruhe
Als Manuskript vervielfältigttoo Für diesen Bericht behalten \l"ir uns alle Rechte vor
Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH
ISSN 0303-4003
INSTITUT FÜR NUKLEARE ENTSORGUNGSTECHNIK
(INE)
Leitung: Dr. H. Krause
Das Institut für Nukleare Entsorgungstechnik
führt F+E-Arbeiten zur Behandlung, Verfesti
gung und Endlagerung radioaktiver Abfälle
durch. Hauptziel der Arbeiten ist die Entwick
lung von Verfahren und Konzepten für eine si
chere Entsorgung kerntechnischer Anlagen von
radioaktiven Abfällen.
Die Arbei ten zur Abfallbehandlung werden im
Rahmen des Projektes Wiederaufarbeitung und
Abfallbehandlung durchgeführt. Sie umfassen
- die Entwicklung und Charakterisierung endla
gerfähiger Abfallprodukte
- sowie die Entwicklung von Verfahren für die
Behandlung ,und Verfestigung von radioakti
ven Abfällen
vornehmlich aus der Wiederaufarbeitung be
strahlter Kernbrennstoffe.
Die Arbeiten zur Endlagerung werden gemeinsam
mit der Gesellschaft für Strahlen- und Umwelt
forschung im Rahmen der Entwioklungsgemein
schaft Tieflagerung durchgeführt. Sie konzen
trieren sich auf die Analyse der Vorgänge im
Nahbereich des Endlagers (Abfallprodukt/Ver
packung/Versatz und unmittelbar umgebendes La
germedium) für Normal- und Störfallbedingun':'
gen und deren sicherheitstechnische Optimie
rung.
- 1 -
technischen Verfahrens zur Überführung hoch
aktiver Spaltproduktlösungen in Borosilikat_
glasblöcke.
- Prozeßchemische Unte~suchungen zur Fixie
rung hoch aktiver Spaltproduktlösungen in
Borosilikatgläsern einschließlich der Ent
wicklung und Herstellung geeigneter Produk
te und ihrer eingehenden Untersuchung.
- Die Verfestigung mittelaktiver Konzentrate
in Zement.
- Die Verfestigung alphahaItiger Konzentrate
in keramischen Materialien und Charakteri
sierung der Endprodukte.
- Die naßchemische Oxidation von brennbaren
Abfällen mit höheren Plutoniumgehalten in
einem Gemisch von Salpeter- und Schwefelsäu
re einschließlich der Rückgewinnung des Plu
toniums.
- Arbeiten zur HAW-Einlagerung im Salz, insbe
sondere Entwicklung der experimentellen Ein
richtungen zur Bestimmung von Bohrlochkon
vergenz und Druckaufbau im Salz als Folge
der Erwärmung; Modellrechnungen zur Tempera
turentwicklung und zum gebirgsmechanischen
Verhalten von Salz als Folge der Erwärmung.
- Arbei teu zum analytischen Sicherheitsnach
weis für Endlager in geologischen Formatio
nen.
Dem Institut gehörten am 31.12.1980
24 Akademiker, 18 Ingenieure, 38 sonstige
Mitarbeiter, 19 Mitarbeiter auf Sonderstellen
und 10 Gäste an.
Ein Teil der Arbeiten des Instituts wird im
Rahmen direkter F+E-Aufträge des BMFT und von
Forschungsverträgen mit der Europäischen Ge
meinschaft durchgeführt.
Entsprechend seiner Aufgaben ist das Institut
in die Abteilungen
1. Chemie
2. Verfahrenstechnik
3. Endlagerung
gegliedert.
Schwerpunkte der Arbeit des Instituts waren:
- Die Entwicklung und Demonstration eines
- 2 -
Dr. Th. Dippel
Abfallanalytik
Abteilung Chemie1 •
04.01.11 !NE ANALYSENSERVICE UND BILAN
ZIERUNGS]'RAGEN
Veröffentlichungen:
Primär- Beteiligteberichte: Mitarbeiter:
04.01.11 P 09 A Dr. Th. Dippel
Ing. K. Durrani
W. Endlich
Dr. D.Hentschel
Dr. M.C. Ruiz
A. Seither
Die Arbeiten zu diesem Vorhaben bestanden in
der analytischen Unterstützung der F+E-Vorha
ben des Institutes und der Optimierung von
Analysenmethoden für die Abfallanalytik.
04.02.01 INE BEHANDLUNG SCHWACR- UND
MITTELAKTIVER ABFÄLLE
Im Rahmen des Analysenservice wurden ca. 3850
Analysen für die MAW-Behandlung, MAW-Verfesti
gung, Produktcharakterisierung, HAW-Vergla
sung, Prozeßchemie und Naßverbrennung unter
Verwendung der Gaschromatographie, Ionenchro
matographie, Gammaspektroskopie, Röntgenfluor
eszenzspektrometrie und Atomabsorptions- bzw.
Emissionsspektroskopie durchgeführt.
Bei der Weiterentwicklung der Analysenverfah
ren lagen die Schwerpunkte auf der Röntgen
fluoreszenzspektromie und Röntgenbeugung.
Die Arbeiten für die Röntgenfluoreszenzspek
trometrie umfaßten:
- Erprobung von Präparationsmethoden für inho
mogene Materialien und Pulver (z.B. Glaspro
dukte mit HAW-Simulat, Proben aus der Abgas
reinigung der HAW-Verglasung).
- Festlegung von Meßparametern für die Elemen
te in Borosilikatglasprodukten mit HAW-Simu
lat.
Änderungen in der Software zur Auswertung
der Messungen an HAW-Glasprodukten.
- Erstellung von Eichkurven für alle Elemente
in HAW-Glasprodukten unter Berücksichtigung
von Interelementeffekten und
- quantitative Bestimmungen von Ruthenium
u;a. in Keramik und silikatischen Adsorber
materialien.
Der Röntgenbeugungsmeßplatz wurde nach Einju
stierung auf die opti~;len Meßbedingungen zu
Rekristallisa tionsuntersuchungen an getemper
ten RAW-Glasprodukten (Simulate) eingesetzt.
Es konnte der Verlauf der Rekristallisation
gezeigt werden. In den Kristallphasen wurden
verschiedene Silikate, Molybdats und Ruths=nium identifiziert.
Chemische Denitrierung von Salpetersäure mit
Ameisensäure
Mi t den Arbeiten im Berichtsjahr konnten die
folgenden zusammenfassenden Ergebnisse er
zielt werden:
Bilanzierung
Bei der Denitrierung von mittelaktiven Abfall
lösungen wurden Umsätze zwischen 85% und 98%
erzielt. Die Endkonzentrationen an Salpeter
säure- bzw. Nitraten lagen zwischen 0,02 und
0,7 Mol 1-1 • Je nach Versuchsbedingungen wur
den 65% - 80% des Nitratstickstoffs zu Di
stickstoffoxid, 15% 20% zu Stickoxid und
ca. 3% zu Stickstoff reduziert. Der Anteil
der,zu nitrosen Gasen führenden Nebenreaktio
nen am Gesamtumsatz steigt mit steigender Do
sierrate, höherer Salpetersäure- und Schwerme
tallkonzentration in der Feedlösung sowie bei
Verwendung einer unterstöchiometrischen Menge
AmeisenSäure. Zusätze von Dekontaiilinätions;'
chemikalien wie Ci tronen- oder Oxalsäure so
wie Tensiden haben keinen Einfluß auf den Pro-
zeß.
Abbildung zeigt einen charakteristischen
Verlauf für die Gasentwicklung und die Gaszu
sammensetzung über die gesamte Reaktionsdau-
er.
Die Versuche mit echten mittelaktiven Abfall
konzentraten führten zu ähnlichen Ergebnissen
wie die mit simulierten L~sungen. Während der
Denitrierung traten Niederschläge in Mengen
von 2 bis 6 g/l auf. Als Hauptbestand teile
enthielten sie praktisch alles Uran und einen
groß~n Teil des Eisens. Sie enthielten außer
dem bis zu 7% der Gesamtbetaaktivität. Eine
Ausfällung. von Ruthenium wurde nicht beobach
tet.
- 3 -
[%] [m3 /h]
20 30
18
1625
1420
12
10 15Ce-.:z
8 .:>
C> 10z6
45
2
0 00 30 60
Dosierende
90 120 150 180 [min]
Zeit
==============d.====
Abb. 1 Gasentwicklungsrate. NO und N20·Gehali im Reaktionsgas in Abhängigkeit von der Zeit
Bei der Denitrierung von voll simuliertem U~i
kam es zur Bildung von Ammonium und zur Zer
setzung eines geringen Teils der Ameisensäure
zu C02 und H2'
Besonders bei frisch angesetzten LBsungen kam
es zu Oszillationen der Reaktion. Untersuchun
gen hierüber wurden von der TU-Hannover durch
geführt. Ein Bericht liegt in Kürze vor.
Reaktionskinetische Untersuchungen
In Zusammenarbeit mit der TU-Hannover wurde
für die Denitrierung mittelaktiver Abfälle
auf der Basis experimenteller Daten ein for
malkinetisches Reaktionsmodell ausgearbeitet.
Die Reaktion wurde mit folgendem formalkineti
schen Ansatz beschrieben:
tion im Reaktionspool steigt. Die NO- und N20
bildenden Teilreaktionen laufen stehts simul
tan ab. Für die Reaktionsenthalpie wurde ein
Wert von HR = -370 kJ/Mol ermittelt. Mit ther
mokinetiachen Messungen wurde der Einfluß von
Säure- und Salzzusätzen untersucht.
Induktionazeit
Die Denitrierung ist durch das Auftreten ei
ner von der Temperatur und den Konzentratio
nen abhängigen Induktionazei t beim Start der
Reaktion gekennzeichnet. Das verzBgerte An
springen wird mit der Bildung einer zum Reak
tionsablauf erforderlichen katalytischen Zwi
schenverbindung erklärt. In Zusammenarbeit
mit der TU-Hannover wurde die Induktionazeit
in ihrer Temperatur- und Konzentrationaabhän
gigkeit mathematisch beschrieben.
( cA, cN, = Ameisensäure- bzw. Salpetersäure
konzentration)
Versuche zeigen, daß der NO-Gehalt im Reak
tionsgas nahezu linear mit der HN03-Konzentra-
_ deN
dtk o Bei Siedetemperatur und bei Vorlage von kon
zentrierter Ameisensäure liegt die Induktions
zeit bei wenigen Sekunden.
Im Pilotmaßstab wurden die Induktionszeiten
beim Wiederanfahren der Reaktion nach einer
Dosierunterbrechung bestimmt. Nachdem bereits
- 4 -
75% der Feedlösung dosiert waren, wurde naoh
17-stündiger Dosierunterbrechung beim Wieder
anfahren eine Induktionszeit von ca. 4 Minu
ten gemessen. Das bedeutet, daß sioh die Reak
tion auch bei langer Dosierunterbrechung ohne
Gefahr wiederanfahren läßt.
Aerosolmessungen
Veröffentlichungen:
14450
14985
Primärberichte:
04.02.01.P.12 B
04.02.01.P.12 C
04.02.01 .P.12 D
04.02.01.P.12 E
04.02.01.P.12 F
BeteiligteMitarbeiter:
W. Kaupel
Dr. M. KeIm
F. Leingang
Ing.,r.Liebscher
Ing. B. Oser
Der Aerosolaustrag bei der Denitrierungsreak
tion wurde im Labor- und Pilotmaßstab be
stimmt. Bei der Denitrierung von echtem MAll'
wurde der Aerosolaustrag der Nuklide von Cs,
Ru, Sr und Sb untersucht. Es ergab sich ein
elementunspezifischer Aerosolaustrag zwischen
0,1 und 5 ppm bezogen auf die eingesetzte Lö
sung. Im Pilotmaßstab liegt der Aerosolaus
trag während der Dosierphase zwischen 0,15
bis 0,4 ppm und sinkt nach Dosierende auf
Null ab. Der Ameisensäureverlust über den ge
samten Prozeß liegt bei ca. 1 ppm der einge
setzten Menge.
Korrosionsuntersuchungen am Deni tra torwerk-
~
Im Pilotmaßstab wird zur Denitrierung seit
1976 ein Reaktionsbehälter von 1,5 m3 Inhalt
aus Incoloy 825 benutzt. Das Material wurde.
naoh Lab~rversuchen mit 27 versohiedenen Werk
stoffen als am geeignetsten ausgewählt. Korro
sionsuntersuohungen unter Einbeziehung von
gesohweißten Proben ergaben bei sehr konserva
tiver Absohätzung einen gleichmäßigen Flächen
abtrag von 0,4 pm pro Denitrierzyklus. Prüfun
gen an Spannbügelproben und am Denitrator
selbst ergaben keine Hinweise auf interkri
stalline Korrosionsersoheinungen.
Sicherheitsteohnische Untersuohungen,
Im Rahmen von sioherheitstechnischen Untersu
chungen wurde eine Fehlerbaumanalyse mur Ab
sohätzung der Häufigkeit und der Wahrsohein
lichkeit von verfahrensteohnischen störungen
an der Pilotanlage durohgeführt.
Studien des Fraunhofer-Instituts für Treib
und Explosivstoffe (ICT) über das Explosions
verhai ten von Ameisensäuredampf-Luftgemisc:hen
sowie über die Explosionsgrenzen von Ameisen
säure-/Wasserdampf/Luftgemischen und über Ex
plosionsdrUcke liegen vor.
Verfestigung von Auflöserrückständen und
Ionenaustauschern in Zement
Auflöserrückstände (FKS)
Zementprodukte mit Auflöserrückständen wurden
auf Druckfestigkeit und Korrosionsbeständig
keit untersucht.
Die Versuche ergaben, daß
- die Druckfestigkeitswerte aller Prüflinge
nach einem Jahr Lagerung in quinärer Salz
lauge abnahmen,
- sulfatbeständiger Hochofenzement mit langsa
mer Anfangserhärtung bessere Werte hatte
als sulfatbeständiger Portlandzement mit
normaler Anfangserhärtung,
- Produkte mit niedrigem Anteil FKS
(3 Gew.-%) und niedrigem Anteil an Normsand
(Zement:Sand = 1:1) höhere Druckfestigkeit
als Produkte mit hohem FKS- und Sandanteil
aufweisen und
- in q~inärer Salzlauge gelagerte Prüflinge
erst nach 12 Monaten leichte Quellungen zei
gen.
Ionenaustauscher
Mit Hochofenzement (langsame Anfangserhär
tung, hoher Sulfatwiderstand und niedrige Hy
dratationswärme) verfestigte Pulverharze erga
ben bessere Werte für die Warmwasserbestän
digkeit ~nd teilweise auch für die Kaltwasser
beständigkeit sowie für die Druckfestigkeit
als mit Portlandzement (langsame Anfangserhär
tung, hoher Sulfatwiderstand und niedrige Hydratationswärme) verfestigte Produkte. Bei
Produkten mit Kugelharzen zeigte sich erst
bei höheren Harzkonzentrationan ein Vorteil
des Hochofenzements • Abbinde- und Sedimenta
tionsverhalten sind von der Zements orte nicht
abhängig.
- 5 -
Die Radiolysegasbildung ist weder von der ver
wendeten Harzmischung noch von deren Konzen
tration sondern nur von der Strahlenbela-
~etzt und nach dem Schnelltestverfahren in
H2 0 desto und quinärer Lauge ausgelaugt (vgl.
Tab. 1).
Erst bei 100 Mrad (Gammastrahlung) konnten ge
ringe Mengen an Stickstoffmonoxid (NO) und
Kohlenwasserstoffen nachgewiesen werden.
Folgende Werte wurden ermit-
H2/g Ionenaustauscher-Zement
stein und 1 Mrad
Zements orten HZO desto quin.Lauge
Cs-137 Ru/Rh- Cs-137 Ru/Rh-106 106
PZ45F/HS 3.0E-OZ 1.7E-04 Z.6E-03 S.ZE-06
Auslaugkoeffizienten (cmZ'd- 1) für
Zementprodukte aus Deko-MAW
(Schnelltest; Auslaugung bei SOoC)
(Additive: 10% Naturbentonit + 6 %
Barium-Silikat-Hydrat)
Tabelle 1:
Ionenaustauscher-Zement
stein und 10 Mrad
Ionenaustauscher-Zement
'stein und 100 Mrad
11
11
stung abhängig.
telt:
0,004-0,005 ml
0,048-0,055
0,41 -0,55
PZ35L/NW/HS+ Additive I.ZE-05 9.ZE-05
HOZ35L/NW/HS 4 6E-OS 6.9E-05+ Additive •
In Zement verfestigte Ionenaustauscher zeig
ten bei Zusätzen von Traß eine bessere Aus
laugbeständigkeit als trassfreie Produkte.
Die Auslaugergebnisse sind vom Auslaugmi ttel
abhängig. Sie verschlechtern sich in der Rei
henfolge Traß-Z.35L+ Additive 4.1E-056.IE-05
1.6E-04 Z. 3E-06
9.4E-04 3.9E-06
7.0E-04 3. ZE-07
dest.Wasser - quinäre Lauge - gesättigte Na
triumchloridltlsung. PZ35F+ Additive 4.6B-05 1.3E-04 1.3E-05 2.0E-06
Stoffliche Untersuchungen zur Verfestigung
von MAW/LAW in Zement
Die Druckfestigkeiten dieser Prüflinge ändern
sich durch sechsmonatige Auslaugung nur unwe
sentlich. Trasszusätze verbessern die Druckfe
stigkeit der Produkte kaum.
KKW-typische Kugelharz-Zementsuspensionen bin
den nur ab, wenn sie weniger als 1,4 Gew.%
Borsäure enthalten. Die Druckfestigkeiten die
ser verfestigten Produkte nach 1 bis 6 Mona
ten Auslaugung entsprechen denen v<Jn Produk'"
ten, die nicht ausgelaugt wurden.
Vertlffentlichungen:
Primärberichte:
04.02.01.P.16 A
BeteiligteMitarbeiter
G. Eden
S. Kunze
G. Ltlsch
Im Gegensatz zu den Ergebnissen aus getracer
ten Proben mit MAW-Simulat 1I"aren die Daten
für die Auslaugung der Cs-Nuklide in quinärer
Lauge meistens etwas schlechter als in destil
liertem Wasser.
Pelletierung
Die Untersuchungen zur Pelletierung mit Hilfe
des Pelletiertellers und des 1ödige-Mischers
sind abgeschlossen. Alle wesentlichen Parame
ter wurden variiert und deren Einfluß auf das
Produkt bestimmt. Damit ist es nun mtlglich,
mit beiden Apparaturen Pellets mit der gefor
derten Korngrtlße von 1. 5 mm _zu produzieren.
Im direkten Vergleich der bei den Verfahren
liegen die Vorteile sowohl verfahrenstech
nisch als auch hinsichtlich der P~oduktquali-
Ausläuguntersuchungentät eindeutig auf Seiten des Lödige~Mischers.
Die Abhängigkeit der Auslaugung von der Ze
mentsorte wurde mit fünf verschiedenen Zemen
ten - PZ 35 F, PZ 45 F/HS, TrZ 35 L, PZ 35
L-NW/HS und HOZ 35 L-NW/HS - untersucht. Hier
zu wurden Blockproben mit den entsprechenden
Zementsorten, Bentonit, BSH und Deko-MAW ange-
Die KAW-Zementprodukte, die man mit dem Ltldi
ge-Mischer erhält, haben eine htl~ere Anfangs
festigkeit und eine wesentlich htlhere Dichte
(2,4 g cm-3 gegenüber 2,0 g cm-3), was ein ge
ringeres Porenvolumen und damit auch eine gün
stigere Auslaugresistenz und Korrosionsbestän
digkeit erwarten läßt. Traceraktive Versuche
mit Produkten beider Herstellungsverfahren,
- 6 -
Charakterisierung des Abfallproduktes TBP/PVC
die mittlerweile angelaufen sind, werden ge
nauere Daten liefern. Ein weiterer Vorteil
der Produkte aus dem Lödige-Mischer liegt in
der Kornverteilung. Da sich durch Steuerung
entsprechender Parameter ein gewünschter Fein
kornanteil von < 1 mm erzielen läßt, ist es
möglich, bei einem inerten Verhalten der Pel
lets den Sandanteil in der Zwickelfüllung
vollständig durch Pellets zu ersetzen, was ei
ner Erhöhung der Abfallkonzentration gleich-
Errichtung einer fernbedienbaren, alphadich
ten Bleiboxenlinie
Die technische Abwicklung ist in vollem
Gange, die Komponenten mit langen Lieferzei
ten sind bestellt. Die Halbzeuge sind wei t
gehend angeliefert. Die sieben Boxen sind im
BeteiligteMitarbeiter:
Ing. S. Drobnik
F. Leingang
Primärberichte:
04.02.01.P.11 B
04.02.01.P.15 A
Veröffentlichungen:
Nach der Vergabe eines Generalunternehmer
Hauptauftrages im Jahre 1979 wurde 1980 die
Detailplanung aufgenommen und bis auf einige
periphere Details abgeschlossen. Die Planun
gen sind in ständiger Abstimmung mit dem TÜV
Baden, dem vom zuständigen Landesministerium
bestellten Gutachter und unter Berücksichti
gung seiner Auflagen erfolgt.
BeteiligteMitarbeiter:
M. Ahmad
J. Boch
Dr. Th. Dippel
P.-J. Jakobs
W. Kaupel
R. Vetter
Primärberichte:
04.02.01.P.13 A
kommt.
Veröffentlichungen:
04.02.03 IHE BEHANDLUNG HOCHAKTIVER ABFÄLLE
- Laboruntersuchungen -
Zur Charakterisierung des Abfallproduktes
TBP/PVC wurde Probenmaterial mit 40 und 50
Gew.-% TBP benutzt. Es war durch portionswei
ses Einrühren von PVC-Pulver in die vorgeleg
te Abfallösung hergestellt worden. Die Mi
schung wurde eine Stunde durch Rühren homoge
nisiert und nach einer Stunde Ruhezeit eine
weitere Stunde im Trockenschrank zur Verfesti
gung des Gemisches bei 3680 K gehalten.
Rohbau fertig; sie
tiert und ausgebaut.
zugeschnitten.
Veröffent- IPrimär
",.tuu..n'l b""""
werden nunmehr komplet~
Die Stahlabschirmung ist
IBeteiligte
IMi tarbeiter:
Chr. Lienert
DI. S. Schubert
I
Die Auslaugung von Ru/Rh-106 wurde über sechs
Monate bestimmt. Die mittlere differentielle
Auslaugrate nach diesem Zeitraum beträgt 10-4
bis 10-5 cm2 ·d- 1 • Sie ist für desto Wasser,
gesättigte NaCl-Lösung und quinäre Salzlauge
praktisch gleich. Die Auslaugung des TBP aus
dem Verfestigungsprodukt hängt von der Lös
lichkeit des TBP in den Auslaugmedien ab. Für
desto Wasser wurde 60ine kummulierte Auslau
gung von 6', für die beiden Salzlösungen von
0,2% gefunden.
Zur Bestimmung des Verhaltens der Produkte un
ter Bestrahlung wurden Proben mit Dosen zwi
schen 105 und 108 ra.d bestrahlt. Die Härte
der Produkte steigt proportional zur Dosis an
(max. 80 Sh-A bei 108 rad). Ab 107 rad be
ginnt sich das TBP zu zersetzen; es bildet
sich an ·der Probenoberfläche eine klebrige
Schicht von 5 mm Dicke. Mit der Analyse der
Radiolysegase ist begonnen worden.
Charakterisierung der verbesserten Borosili
katglas;erodukte
Die 1979 begonnen Untersuchungen zur hydroly
tischen Beständigkeit der Glasprodukte
GP 98/12 und GP 98/26 unter Störfallbedingun
gen wurden fortgesetzt.· Die Versuche wurden
bei 1000 C und 1500 C unter Drücken bis zu 130
bar durchgeführt. Die Auslaugzei ten betragen
nunmehr zwischen 1 Tag und 32 Monate. Die bis
her ausgewerteten Versuche umfassen den Zeit
raum bis zu 62 Tagen. Als Auslaugmedien wer
den weiterhin destilliertes wasser, konzen
trierte Asse-Steinsalz-Lösung und die quinäre
Gleichgewichtslauge (24,8 Gew.-' MgCl2, 2,0'
MgS04, 2,4' HaCl, 3,9' Kel, 66,9' H20) verwen
det.
Zu Beginn erfolgt die Auslaugung rasch, nimmt
dann jedoch st.ark ab und geht zu konstanten
Raten über. Während der Auslaugung baut sich
- 7 -
Auslaugmedium
Tabelle I: Auslaugraten des Glasproduktes
GP 98/12 nach 30 Tagen Auslaugung
bei 130 bar
103
I...,Nr
~
.=~g
i""'
10-4 2
1 lB
Abb. IAbhängigkeit der Auslaugraten VOll der Temperatur bei 130 barAuslaugzeil: 30 Tage
Ohne den Ergebnissen der längerfristigen Ver
suche vorzugreifen, kann gesagt werden, daß
die Auslaugung in Salzlösung nicht stärker er~
folgt als in Wasser. Weiteren Aufschluß dar
über wird die Analyse der Auslauglösungen ge
ben. Die Ergebnisse der Auslaugung in Wasser
bei 2060c ergeben folgende Reihenfolge der
Elementfreisetzung (GP 98/12 und GP 98/26 be
zogen auf ihren prozentualen Anteil): Si - Na
- B - Mo - Ca - Cs - Mg - Al - Sr - Fe - U
Ba - Cr - Ti - Ce - Ru - Zr - Y - Sb - Pr
Nd - La. Die Elemente. Si, Na, Cs und Mo sind
in den Korrosionsschichten gegenüber der Glas
matrix abgereichert. Das erklärt, warum sie
an der Spitze der Freisetzung stehen. Dagegen
sind alle anderen aufgeführten Elemente in
den Korrosionsschichten gegenüber der Glasma
trix angereichert. Bor konnte noch nicht be
stimmt werden.
Bei 1000C und Normaldruck (Auslaugung im Soxh
let-Apparat) liegt die Auelaugrate in Wasser
höher als bei gleicher Temperatur und 1'0 bar
(Abb. 1). Die Dicke der Korrosionsschicht ist
bei Normaldruck mit 5 pm etwa gleich der un
ter Druck erzeugten; sie ist jedoch locker
und pulvrig.
• - HaO (dest.)
10-5 .0 - NaCl (kunz. Lösung)
F · - quln. Lauge
5·1i5 6 L.'--,-..,.....,...-........,--r-.........,Ir---r---r-.........,...--r,--I100 150 200
Temperatur [Oe]
==========*==
nach Lit.(4)
nach Lit. (6)
***
Tabelle 2: Auslaugraten des Glasproduktes
GP 98/26 nach 30 Tagen Auslaugung
bei 130 bar
an der Kontaktfläche Glas/Auslaugmedium eine
Korrosionsschicht auf, die durch den Druck
des Mediums von 1'0 bar verdichtet wird und
mit der Zeit in ihrer Dicke zunimmt. Die
Schichtdicke beträgt nach dem 1. Tag der Aus
laugung in Wasser 5 - 10 Jl m, nach 62 Tagen 15
- 40 pm,je nach Auslaugmedium. Die Korrosions
schichten können wegen ihrer Dichtheit und gu
ten Haftung langfristig einen Schutz gegen
weitere Auslaugung darstellen~ Weitere Unter
suchungen werden darüber Aufschluß geben.
Destilliertes -5 -4* -4**Wasser 8.3x10 2.lx10 3.8x10
Konzentrierte -5 -4 -4NaCl-Lös. 9.9x10 3.0x10 4.8x10
Quninä re -6 1.9xI0-5 -5Gleichge- 6.7x10 7.2x10
wichtslauge
Die Auslaugung nimmt mit der Temperatur deut
lich zu (Abb. 1, Tab. 1. u. 2). Alle Auslaug
raten werden aus dem Gewichtsverlust der Glas
produktprobekörper nach Entfernung der gebil
deten Korrosionsschicht berechnet.
Ausl.aug- Auslaugrate -2 • d~l)(g·cmmedium
1000C 1500 C 200°C
Destilliertes I.OxIO- 4 -4 -4
'"3.0xIO 3.9x10
Wasser (4) (4)
Konzentrierte 7.9xIO-5 -4 -4NaCI-Lös. 5.6x10 6.5xIO
Quinärei .5xI 0-5 ·-5
1.lxI0-4Gleichge- 1 .7xIOwichtslauge
- 8 -
Unter dem Mikroskop sind mehr und stärkere
Mikrorisse erkennbar ~ls bei den unter Druck
ausgelaugten Proben.
Veröffent-., P,rimärlichungen: 'beri~h~e:
Für die Produktuntersuchungen wurden echte
flüssige Abfälle aus der U02/Pu02-Brennele
mentfertigung und Aschen aus der Verbrennung
verfestigt. Für ,Naßverbrennungsrückstände,
Auflöserrückstand (FKS) und MAW-Fällschlamm
wu~den alphadoterte Similla te (Pu, U) verwen
det. Der Abfallgehalt im Keramikprodukt be:"
trug 20 Gew.-%. Als keramische Matrixmateria
lien wurden' Kaolin, eine Mischung aus Kaolin
13754
13836
14452
14860
04.02.03.P.06 A
04.02.03.P.10 A
BeteiligteMitarbeiter:
P. Daruschy
M. Grosse
Dr. L. Kahl
M. Nesovic
Dr. J. Saidl und Bentonit (3:1) und
stehend aus 50% Kaolin,
Feldspat untersucht.
eine Mischung be
25% Quarz und 25%
Prozeßchemische Untersuchungen'
An drei ausgewählten Fil termaterialien wurde
die Aufnahmefähigkeit für flüchtiges Rutheni~
um aus dem Schmelzerabgas der HAW-Verglasung
in Abhängigkeit von der Temperatur unter
sucht. Dabei brachte perlförmiges Kieselgel
(~ 2 - 5 mm) die besten Ergebnisse. Es nahm
bei 3000 C rund 12,0 g Ru/l Filtermaterial
auf. Bei einer Vergrößerung des Oberflächen
Volumenverhäl tnisses um den Faktor 8 konnte
die Ru-Aufnahmekapazität bei konstanter Tempe
ratur um das Doppelte erhöht werden.
Für die Untersuchung von Glas aus gefüllten
Kokillen wurden Experimente zur Probenahme
mi ttels Kernbohrung durchgeführt. Es konnten
Proben sowohl direkt aus dem Glas als auch
durch die 8 mm starke Außenhülle der Kokille
genommen werden. Das Verfahren setzt jedoch
voraus, daß das Glasprodukt kontrolliert abge
kühlt worden ist (mittlere Abkühlgeschwindig-
Die aus den drei Matrixmischungen hergestell
ten Keramikprodukte zeigen ähnliche Auslaugbe
ständigkeiten, hinsichtlich mechanischer Sta
bilitä t und Porosität war die letztgenannte
Mischung am besten. Die Auslaugrate v6n Pro
dukten mit plutoniumh-eltiger Asche in gesät
tigter Lagerstättenlauge beträgt nach 5 Mona
ten 10-7 bis 10-8 (g/cm2d), ihre Druckfestig
keit zwischen 60 und 110 MPa, die offene Poro
sität zwischen 3 - 9 Vol.-%.
Weiterhin wurde untersucht, ob sich die ver
schiedenen Abfallströme in einer "Porzellan
mischung" verfestigen lassen. Hierzu wurden
Asche, Rückstand aus der Naßveraschung, Alpha
konzentrate und FKS im Verhältnis 1:1:2:6
(entsprec,hend ihrem %-Anteil) vermischt. Die
Druckfestigkeit dieser Produkte beträgt 200
MPa, die Porosität 4 Vol.-% und die bisher
gemessenen Pu-Auslaugraten in H20 und gesät
tigter Lagerstättenlauge liegen bei 2'10-7
(g/cm2d).
04.02.04 INE BEHANDLUNG rESTER UND ALPHA-
HALTIGER ABFÄLLE
Verfestigung von Aktinidenkonzentraten
Die Entwicklung eines Verfahrens zur Verfesti
gung alphahaltiger Abfälle in einer gesinter
ten keramischen Matrix wurde mit Arbeiten zur
Produktuntersuohung und VerfahrElnSentwicklu'ng
fortgesetzt.
Die Untersuchung der Strahlenbeständigkeit
wurde an den Pu-238-dotierten Keramikproduk
ten fortgesetzt. Die bisher erreichte Alphado
sis beträgt 1,6'1011 rad. Die Keramikprodukte
zeigen bisher keine Änderungen ihrer Eigen
schaften.
Die Flüchtigkeit von Ruthenium bei der Her
stellung von Feedklärschlammkeramikprodukten
wurde während der Aufheizzeit (20 - 13000 C in
3 stunden und der Sinterzeit (1,5 stunden bei
1300o C) in Luft, Stickstoff und Argon/H2-At
mosphäre bestimmt. Außer der Atmosphäre wur-
den die Konzentrationen und die chemische
Form (Ru, Ru02, Ru-nitrat, Ru-nitrosylnitrat)
des Rutheniums variiert. Hohe Flüchtigkeiten
(bis zu 30%) traten nur in Argon/H2-Atmos
phäre auf. In Luft und Stickstoff lag die
Flüchtigkei t bei maximal 2,5% des eingesetz
ten Rutheniums.
BeteiligteMitarbeiter:
H.E. John
DI. S. Kowa
F. Pürstinger
M. Reiner
Transformationsbereichim
Primärbericht:
04.02.03.P.09 B
04.02.03.P.10 B
04.02.03.P.10 C
keit 50 C/h,
2,5 0 C/h).
Veröffentlichungen:
- 9 -
Naßchemische Oxidation brennbarer AlphAsbfäl
le
Bei den verfahrens technischen Entwicklungen
standen die Arbeiten zur Mischgüte des Mulden
kneters und zur Fördsrbarkeit von Feeklär
schlamm im Mittelpunkt.
Für die Mischgüteuntersuchungen wurde in Zu
sammenarbeit mit dem LIT eine Meßmethode ent
wickelt, mit deren Hilfe Basisdaten für die
optimale Auslegung und üie Maßstabvergröße
rung eines Muldenkneters gewonnen werden kön
nen. Erste Versuche unter Verwendung radioak
tiver Indikatoren haben die Brauchbarkeit der
verwendeten Meßmethoda bestätigt.
Veröffentlichungen:
13755
14933
Primärberichte:
04.02.04.P.05 B
04.02.04.P.15 B04.02.04.P.15 A
BeteiligteMi tarbe"i ter:
Dr. Th. Dippel"
A. Görtzen
In/;. H. Kartes
W. Kuch
W.Müller
V. Rastetter
Ing. U. Riege
=========~
Die Förderbarkeit von simulierten FKS-Suspen
sionen bis zu 40 Gew.-% Feststoffen wurde mit
Hilfe von Airlifts untersucht. Hierzu wurde
eine Versuchsanlage (Abb. 1) aufgebaut.
führen.
Zugabe von Abfall und Salpetersäure
Heizung (4 KW)
Entgasung.
Die Eignung des entwickelten Verfahrens zur
oxidativen Behandlung von brennbaren Alphaab
fällen konnte inaktiv in der Versuchsanlage
ILONA (Inaktive ~aboranlage zur Qptimierung
der Naßverbrennung) demonstriert werden. Der"
Versuchsbetrieb des ersten Prototyps erbrach
te eine Reihe von Ergebnissen, die bei der
Planungei.ner fortgeschrittenen Anlage berück
sichtigt wurden. Es wurde z.B. beobachtet,
daß sich Tantaloxid (Simulierung von Plutoni
umoxid) vorzugsweise auf der Reaktionsschale
des Behandlungsgefäßes absetzt. Das kann zu
einer starken Verkleinerung der Umwandlungs
rate des Plutoniumoxids zu Plutoniumsulfat
Anstelle des ursprünglichen Schalenreaktors
wurde deshalb ein neuer, der sog. Ringreaktor
entwickelt. Dieser Reaktor besteht aus einem
Glasrohr (40 - 80 mm Durchmesser), das zu ei
nem Quadrat mit der Kantenlänge von 1 m ge
formt ist. Der Ringreaktor hat 3 unterschied
liche Betriebszonen:
Der Abfall wird zunächst zu Teilchen von 2 mm
in einer Schneidmühle zerkleinert und dann in
kalte Schwefelsäure eingerührt. Die resultie
rende Suspension wird in den Reak~or unter
die Säureoberfläche eingetragen. Die Säureum
wälzung im Reaktor geschieht durch die Gasbil-
-U---8
1- 1II11zu,ahl1lRI Jel2- ERllUuRllbehiller3- Lullzu,ahl1lRI Alr·llft
4- Pulalullzu,ahl1lRI5- Pulllior6- Dillferlehlftir
7- Verrabbelliller,
8- Pelllier
1-------,-----2
2'---------+
1-----io----e=
3----·----1-,
5,-----J
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7-------~--__11
3---------...--,"""0101...
'"ll.bb.·1 y!!!'!yc!it-..!!!!age zur FfrderJng und Dell.nm; yen F;;dkllmhlam.m-lUiPiiiilüiiiii
Die Versuche zeigten, daß FKS-Suspensionen
bis zu 40 Gew.-% an Fests toffen mit Hilfe von
Airlifts gefördert werden können. Es traten
keine Verstopfungen am Airlift-System auf,
ebenso keine Ablagerungen in den Pulsbehäl
tern.
dung t die von derZarsetzung des Abfalls und
von der VerdamJI!ung der Salpete'rsäüre her
rUhrt sowie durch die Änderung der Dichte der
Reaktionssäure in der Heizzone. Die Oxidation
des Abfalls erfolgt im gesamten Reaktorring ,
ist aber am intensivsten in der Heizzone.
- JO -
Der Ringreaktor ist seit 1980 im in~ktiven Er
probungsbetrieb. Dabei konnten folgende Ergeb
nisse erzielt werden:
2. Abteilung Verfahrenstechnik
Dr. ·s. Weisenburger
- Der Verbrauch an Salpetersäure ist ver
gle~chbar mit dem des Schalenreaktors.
- Eine Abscheidung von RUckstand und/oder Tan
taloxid während des Betriebes wurde nicht
beobachtet.
- Der Ab;f!lll·, in. den Reakto.l' als S.chlämme ein
getragen,. agglomeriert nicht und wird
schnell zersetzt.
Veröffent- Primär-lichungen: berichte:
14346 04.02.04.P.12 A
14932 04.02.04.P.12 B
15089 04.02.04.P.12 C
V 14930 04.02.04.P.12 D
04.02.02 INE HAW-VERFAHRENSENTWICKLUNG
Die Arbeiten der Abteilung Verfahrenstechnik
zur Entwicklung und Erprobung der HAW-Ver
glasungstechnologie im Technikumsmaßstab kon
zentrierten sich auf die bei der Eurochemie
in Mol/Belgien zu bauende heiße Anlage. Neben
dem Aufbau und dem Betrieb der Technikumsanla
gen wurden umfangreiche Planungsunterlagen er
arbeitet und der Projektleitung übergeben.
Diese beinhalteten die Verfahrensschemata mit
den Rohrlei tungs- und Instrumentierungsfließ
bildern für die Feed-Eingangszelle, die Ver_
glasungszelle, die Abgaszellen und die Ver
dampferzelle einschließlich der Apparateauf
stellung in der Verglasungszelle. Das Zellen
konzept selbst war als Vorgabe vom planenden
Ingenieur erarbeitet worden.
Mit dem Versuchsbetrieb zur Verglasung von si
muliertem LEWC (Low Enriched Waste Concentra
te) in der neu aufgebauten Verglasungsanlage
VA-2 wurde begonnen.
BeteiligteMitarbeiter:
G. Damerau
Dr. K. Gompper
E. Heilig
D. Kempf
DI. J. Plessing
Auf der Basis dieser Ergebnisse wurde eine
Anlage fUr den aktiven Betrieb geplant (Abb.
1). Der Auftrag zur Beschaffung einer solchen
Anlage ist vergeben worden. Die Anlage soll
im letzten Quartal 1981 bei der Eurochemie in
Mol/Belgien den aktiven Betrieb aufnehmen.
Ko Trauner
Dr.H. Wieczorek
Heizstab 5 KW
Schornstein
Kondensator mitTropfenabscheider
Kolonnen ~~~~~Ü:nr ~ ~ A!kaUwlscher
Siuremckfiihrunu sekö Abfall
Abgas
t Ringreaktor
Filtration RÜckstand
Abfallschlamm25 wt· %2;511h
DicksioffpumpeSalpetersäure 2.0 kg65 %
.Schwefelsaure85 % ""-Abfall zerkleinert1kgih
=======================*====Abbe 1 Aktive Versuchsanlage ALONA
- 11 -
Aufbau und Inbetriebnahme der Verglasungsanla
ge VA-2
Die Verglasungsanlage VA-2 wurde nach 14 Mona
ten Balizeit in Betrieb ,genommen. Sie besteht
aus folgenden Hauptkomponenten (Abb.1 und 2):
Übernahmebehälter mit Luftpulseinrichtung
Feeddosierstrecke mit Speisebehälter und
Airlift-Systemen
Keramikschmelzofen K-2 mit Bodenauslauf
zur AbfUllung von Glasblöcken
Glasfri ttendosieranlagemi t Schleusensy-,
stem zum lufttechnischen Abschluß d,e,r Do
siereinrichtungen gegenüb~r dem -Speisebe
hälter und Schmelzofenraum
Abgasstrecke (Naßentstauber, Kondensator,
NOx-Wäsche, Rutheniumfilter, HEPA-Filter)
Meßwarte einschließlich Prozeß-Gaschromato
graph für die Abgasüberwachung
Automatisch arbeitenden Probenahmeeinrich
tungen. Abb.2 Abfüllung eines Glasblocks in derVerglasungsanlage
Abb. I AUfgebaute und in Betrieb genommene Verglasungsanlageim INE-Technikum Bau 551
- 12 -
i
I
Nach Abschluß der Aufbauarbeiten erfolgte die
Inbetriebnahme des Schmelzofens und die Funk
tionstests der übrigen Anlagenteile. Insbeson
dere mußte dabei die in der Meßwarte zusammen
ge.faßte Steuer-, Meß- und Regel technik über
prüft werden. Hierzu wurde die Anlage zu
nächst mit einem Gemisch aus Wasser und vorge
schmolzener Glasfritte betrieben.
Schmelzofen
Die Funktionstests des Schmelzofens erbrach-
ten gute Ergebnisse. Die Startteohnik das
Schmelzers mit Oberofenheizelementen hat sich
bewährt. Der Schmelzofen wurde zur Vermeidung
jeglicher Rißbildung langsam innerhalb von 4
Wochen von Raumtemperatur auf 10000 O· aufge
heizt. Die im Schmelzbad vorgele~te Glasfrit
te ließ sich danach mittels Stromdurchgang
über die Badelektroden auf die Betriebstempe
ratur von 12000 0 bringen.
Als Badelektroden wurden luftgekühlte INCONEL
690R-Stabelektroden eingesetzt. Diese sind
nicht wechselbar. Sie sind bezüglich der
Stromdichte so ausgelegt, daß sie die Lebens
dauer der übrigen Komponenten des Schmelzers
erreichen können. Auf eine weitere Erprobung
von Molybdänelektroden, wie sie in der konven
tionellen Glasindustrie überwiegend einge
setzt sind, wurde verzichtet, weil INCONEL
690 eine weitaus höhere Korrosionsresistenz
gegenüber HAW-Glasschmelze zeigt als Molyb
dän. Die Entscheidung wird gestützt auf den
außerordentlich geringen Korrosionsabtrag von
Inconel-690 Elektroden im separaten Ve~suchs~
schmelzofen KV-2. Der Gewichtsverlust der
Elektroden lag nach 14 Monaten ununterbroche
nem Einsatz unter 1 %.
Die im Auftrag des INE beim Institut für Sil
ikatforschung in Würzburg durchgeführten ge
nauen Korrosionsuntersuchungen bestätigten
diese Ergebnisse.
Der Korrosionsabtrag ist bei INCONEL ~90 bei
Einhal tung einer Elektrodenoberflächen-Grenz
tempera tur von ca. 11000 0 um mehr als eine
Größenordnung geringer als bei Molybdän. Ober
halb 11000 0 jedoch tritt auch bei HOONEL
690 merklicher Korrosionsabtrag ein, weshalb
die Elektroden zur Sicherstellung einer lan
gen Lebensdauer mit einer LuftinnenkUhlung
versehen wurden.
Die Probeläufe zeigten, dabei bei einer Be-
triebstemperatur von 12000 C (in der.Zentral
region der Schmelzwanne) und kontinuierlicher
Zugabe von 30 l/h Wasser-Glasfrittengemisch
zwischen je einem Elektrodenpaar ein Strom
von 600-800 Ampere bei einer Spannung von
50-70 Volt fließt. Bei voller Ausnützung der
gesamten ca. 0,6 m2 groBen Schmelzbadoberflä
che zur Trocknung und Einschmelzung können
ca. 40 l/h Flüssigkeit kontinuierlich in den
Schmelzer eingespeist werden; der Nenndurch
satz beträgt 30 i/h LEWC-Lösung.
Die Dichtheitsprüfung des Schmelzofens K-2 er
gab bei einer Unterdruckhaltung von ca. 40 mm
WS die angestrebte niedrige Luftleckrate von
ca. 1 m3/h. Eine niedrige Leckagerate ist in
zweifacher Hinsich t vorteilhaft. Der Austrag
von Feststoffpartikeln aus dem Schmelzofen in
das Abgassystem kann vermindert werden. Eben
so ist das Sauerstoffpotential im Schmelzofen
niedriger, was zu einer Verminderung der uner
wünschten Oxidation von Ruthenium zu flüchti
gem Ru04 beitragen kann.
Der Bodenauslauf des Schmelzofens wurde aus
giebig getestet. Er wurde 52 mal in Betrieb
gesetzt und arbeitete sehr zufriedenstellend.
Beim Test eines Auslaufrohres aus gesintertem
INCONEL-690-Material (normalerweise wird
schmelzgegossenes INOONEL 690 verwendet) zeig
te sich jedoch, daß im gesinterten Material
Rißbildungen auftreten können, die zum Glas
austritt längs der AuBensei te des zylindri
schen Aualaufrohres führen. Diese Art von Aus-
,laufrohren wird aufgrund der Betriebserfahrun
gen nicht mehr weiterverfolgt. Gesinterte Aus
laufrohre hUtEHl elneeiIif'achere Herstellung
doppelwandiger Auslaufrohre ermöglicht. Der
weitere Betrieb des Bodenauslaufes erfolgt
mit aus dem Vollen gefertigten, schmelzgegos
senen Auslaufrohren aus INOONEL-690, wie sie
sich in den Sohmelzöfen K-1 und KV-2 im Lang
zeitbetrieb (2 Jahre) bewährt hatten. Auf ei
ne doppelwandige Ausführung mit zusätzlicher
Kühlmöglichkei t zum Sohnellstop der Schmelze
(innerhalb 30 seo) wird verzichtet.
Der Bodenauslauf kann in der Verglasungsanla-
ge VA=2 von der zentralen Heiwarte aus gestar-
tet werden. Die Absohaltung erfolgt ebenfalls
von der M~ßwarte aus, wobei. die abgefüllte
Glasmenge kontinuierlioh an einem Digi talan
zeigegerät verfolgt werden kann. Die beim Aus-,
laufen des Glases in die Kokille auftretenden
flüohtigen Produkte werden tiber eine Verbin
dungsleitung in die Abgasreinigungsstreoke ab-
- 13 -
gesaugt. Insgesamt wurden über den Bodenaus
lauf während der Iribetriebnahmephase der Ver
glasungsanlage bereits 4.15 to Glasschmelze
in Kokillen ab~efüllt.
Abgasstrecke
Die Funktionstests der Abgasstrecke stellten
den umfangreichsten Teil der Inbetriebnahmear
bei ten der Verglasungsanlage dar. Die aufge
baute Abgasstrecke besteht aus den Komponen
ten Naßentstauber, Kondensator, NOx-Gaswä
sche, Rutheniumfilter, HEPA-Filter und einem
Sau~gebläse. Die Abgasstrecke ist so instru
mentiert und mit Meß- und Probenahmeeinrich
tungen versehen, daß die Reinigungseffektivi
tät quantitativ beurteilt werden kann.
Die Entnahme von Gasproben erfolgt an vier
Stellen:
Aus dem Oberofenraum direkt über der Glas
schmelze
Aus dem Gasraum des Naßentstaubers
Aus der Abgasleitung nach dem Kondensator
Aus der Abgasleitung vor Eintritt des Ab
gases inden HEPA-Filter
Die Gasproben werden nach einem festgelegten
Zei tprogramm automatisoh gezogen und den in
der Meßwarte aufgestellten Analysegeräten zu
geführt. Im Prozeß-Gaschromatograph ist ca.
alle 9 Minuten die Analyse einer Abgasprobe
m5g1ioh, wobei die seohs Komponenten N20, N2'
02, H2, CO und C02 ermi ttel t werden k5nnen.
Das zweite Gasanalysengerät (Infrarot-Absorp
tion) ermi ttel t die NO- und NOx-Komponenten
des Abgases (NO und NOx k5nnen nicht mit dem
Prozeß-Gasohromatograph ermittelt werden).
Die Entnahme der Flüssigproben erfolgt mit
den installierten Airliftprobenahmesystemen
an acht Stellen der Abgasstrecke:
Aus dem Waschwassersumpf des Naßentstau
bers
Aus dem Kreislauf des Naßentstauber-Wssch-
wassers
Aus dem Kondensat~Sammelbehälter
Aus den vier Waschflüssigkeitsgefäßen der
NOx -Füllk5rperkolonnen
Aus dem Kondensatablauf des Tropfenabschei
ders vor Eintritt des Abgases in den Ruthe
niumfilter.
Die Flüssigproben werden auf ihren Feststoff
gehal t und dessen Zusammensetzung untersucht
(Arbei tsgruppe Analytik der Abteilung Chemie
des INE). Zusammen mit den installierten
Durchflußmeßeinrichtungen der Abgasstreoke
für die verschiedenen Flüssigkei ts- und Gas
tr5me wird aus den so ermittelten Daten eine
quantitative Beurteilung der Abgasreinigung
erm5glicht.
Bei den Funktionstests der Abgasreinigungs
komponenten zeigte sich, daß infolge der not
wendigen umfangreichen Instrumentierung der
Komponenten und der n5tigen Informationsüber
tragung auf die zentrale Meßwarte erst ein
längeres Einfahren der Anlage (bei Einspei
sung eines Wasser-Glasfrittengemisches in den
Schmelzofen) n5tig wurde, bevor mit der Ver-
glasung von simuliertem LEWC-Feed ·begonnen
werden konnte. Insbesondere die Fahrweise des
Naßentstaubers maohte mehrwöchige Vorversuche
notwendig. Hier zeigte sich, daß je nach Bad
bedeckung im Schmelzofen die Abgastemperatur
zwischen 200 - 6000C variieren kann. Dies
stell t erhebliche Anforderungen an die Rege
lung eines konstanten Waschwasser-Niveaus im
Naßentstauber. Die in Abständen von 4 h in
den Speisebehälter zum Schmelzofen zu reoyc
lierende Teilmenge von 10 1 feststoffbelade
ner Waschflüssigkeit kann, wie die Betriebs
tests gezeigt haben, durch auskondensieren
den Wasserdampf des Ofenabgases ersetzt wer
den. Eine Frischwasserzugabe wird dadurch un
n5tig.
Glasfrittendosieranlage
Für die Glasfrittendosierung wurde in Annä
herung an das Zellenkonzept eine Dosierein
richtung in einem separaten Raum oberhalb der
Decke des Prozeßgebäudes Bau 551 aufgebaut.
Die Glasfrittendosieranlage wurde mit ent
sprechenden Schleusen versehen, wie sie im
späteren Betrieb zum lufttechnisohen Ab;chluß
gegenüber dem Speisebehälter in der Vergla-
sungszelle U3W. dem Schmelzofen notwendig
sind. Die Anlage wurde zusammen mit der Fa.
Pfeifer AG, Augsburg, entwickelt und gebaut.
Abb. :3 zeigt die Glasfri ttendosieranlage und
die Schleusensysteme.
Die Glasfrittendosierung erfolgt so, daß etwa
75 'J, der ben5tigten Glasfritte in Form von
Granulat (5-8 mm Korngr5ße) direkt in den
Schmelzofen gef5rdert wird. Der Rest wird als
- 14 -
Bunker---------~~~-
a.
Zum Schmelzofen bzw. Speisebehäller
c.
b.
·---+0
,-:..J U
rL
Bandwaage ----------11+===1===1nr.,--+1--+---,r----rf.,---.......
Schleuse 1
I_ _ -l--II--lI--
W-\--'----;./------ J DEinruütrichler
---,
L_S_Clh_le_u_se_2_-_-_-_-_-_f~~~+-I-::L.~/."...,,-=~~-+~:L.1D_=1!d:=--_
/
Abb.3 Glasfrittendosieranlage mitSchleusensystema) Prinzipieller Aufbaub) Montage der Dosiereinrichtungenc) Schleusensystem mit pneumatisch
gesteuerten Klappend) Draufsicht in das Schleusensystem
d
- 15 -
Betrieb des Versuchsschmelzofens KV-2
Der Versuöhssöhmelzofen KV-2 befindet sich
Die Funktionstests der Glasdosierung zeigten,
daß eine Abstimmung zwischen Feedrate und
Glasdosierrate innerhalb etwa t 10 % erreicht
werden kann. Die Ungenauigkeit wird hauptsäch
lich durch die airlift-bedingte. leicht
schwankende Feeddurchsatzrate hervorgerufen.
seit September 1979 unu~terbrochen auf Be
triebstemperatur. Der Schmelzofen hat neben
dem Bodenauslauf .ein tlberlaufsystem zur konti
nuierlichen Entnahme von Glasschmelze. Der Be
trieb des Ofens erfolgt durch Eindosierung
von trockenem Kalzinat und vorgeschmolzener
Glasfritte über eine Dosierbandwaage (Abb.4).
Ermittelt bzw. getestet wurden:
Das Be triebsverhal ten einer an den Über
lauf angekoppelten Glasperlenproduktions
einheit (in Zusammenarbeit !Ilit der Euro
chemic, die die Glasperlenformeinheit zur
Verfügung stellte).
Das Abfüllen von Glasblöcken über den tlber
lauf (wobei der notwendige Stop des Glas
flusses beim Wechsel der Kokille mittels
eines Airlifts im Überlauf bewerks telligt
wurde).
Die Glasperlenproduktionseinheit war ca.280 h
an das tlberlaufsystem des Schmelzofens ange
koppelt. Überwiegend wurde mit einer kontinu
ierlichen Glasproduktionsrate von 7 - 12 kg/h
gearbei tet. Auch bei gleichmäßige Feststoff
eindosierung in den Schmelzofen zeigte sich.
daß die ttberlaufrate von Schmelze in di.e Per
lenformeinhei t größeren Schwankungen von 10
- 20% unterworfen ist, insbesondere bei einer
zu niedrigen Betriebstemperatur des Über
laufs. Zur Erhöhung der Funktionssicherheit
sollte daher die Perlenformeinheit ein diesen
Schwankungen entsprechendes Puffervolumen er
hal ten, um die Perlenproduktion nicht zu be
einträchtigen.
Das Betriebsverhalten eines Überlaufsy
stems (dessen Kenntnis für die Konstruk
tion eines K-3 Schmelzofens verwendet wur
de)
Die Betriebsergebnisse des Glasüberlaufs leg
ten nahe. daß für die notwendige Hochtempe
raturhaltung des horizontalen Teils des kera
mischen Überlaufkanals möglichst zwei vonein
ander unabhängige Heizsysteme angewendet wer
den sollten. Jedes der zwei Heizsysteme muß
für sich allein so ausgelegt sein. daß es die
Hochtemperaturhaltung von ca. 12000 C bei
noch genügender Leistungsreserve gewährlei
sten kann. Dies wurde bei der Neukonstruktion
dss K-3 Schmelzofen.. berücksichtigt. Bei der
jetzt erprobten Überlaufversion ist nur das
RHF-Heizsystem mit direktem Stromdurchgang
durch die Keramik der Überlaufzone in der
Lage. die Hochtemperaturhaltung zu gewährlei
sten.Die RHF-Heizung (Riser Heating Feeder
System) hat sich bisher als sehr betriebs
sicher erwiesen. Betriebsvoraussetzung ist
iÜlerd.:l..iigs efne Mf.ndestanfangstemperatur von
7000C, die durch Heizelemente erreicht wird.
die entlang der Überlaufzone außen angeordnet
sind.
IBeteiligteIMitarbeiter:
W. Grünewald
H. Koschorke
H. Völler
H. Braun
M. Balog
N. Herrmann
ll.. Aslcll:Il i.P. Bunnell
E. Manescuel
H. Schleich
K. Walch
H. Dürr
J. Bickle
Veröffent- /Primär
lichungen: berichte:
13753
14345
14451
14986
Glaspulver dem Feed im Speisebehälter zugege
ben. Entsprechend wurden zwei Vorratsbunker
(0,75 to Fassungsvermögen) mit den entspre
chenden Dosierwägeeinrichtungen und Schleusen
systemen installiert. Die Dosierung erfolgt
alle 20 M;i.nuten durch automatische steuerung
unter Registrierung und Anzeige der Dosier
mengen in der zentralen Meßwarte. Die Schleu
sensysteme werden pneumatisch gesteuert. Die
Dosierleitungen zum Speisebehälter und in den
Schmelzofen sind mit hochfrequenten Rüttelein
richtungen versehen. die nach jedem Dosiervor
gang für 10 sec. automatisch einschalten, um
eventuellen Ablagerungen schon im Ansatz zu
begegnen. Die Glaspulver führende Dosierlei
tung in den Speisebehälter ist außerdem mit
einer Luft- und Flüssigkeitsspülung versehen.
Verstopfungen traten bisher nicht auf (dosier
te Menge bisher: 4.1 to).
Abgas
if
- 16 -
Kallinal und Giasfrille~.,.....0.-+--,
-
Gebläse
Wärmelauscher
Küiid6iisat
Ele'klrlscher Rohrofen mil -----I'/iGlasperlenformeinhell 1
Kiihllull
Doslerbandwaaue
.. Kilhlwasser IDr Manlelkilhlung
.!J,Zum G1askugel·Drehfeiler
.!J,Glasbiock·Abliillunu
Abb.4 Prinzipschema des separaten SchmelzerversuchsstandesKV-2 einsc·hließlich einiger Nebenkomponenten
60
..c..... 50Cl..:>:
.-J!>(J)
401:1(J)
E..c(.)
(J)30
~(J)
"E;e
(J) 20C>
10
Abb.5
Eingeblasene Luftmenge VL (m3/h)
Fördercharakteristik des Uberlaufsdes KV-2 Versuchsschmelzer bei Anwendung des Airlift-Prinzips
Das Abfüllen von Glasblöoken über den Über
lauf birgt Probleme in sich. Bei den vorge
sehenen Glasproduktionsraten im Bereich von
20 kg/h muß die Kokille während der 7-stündi
gen ~efüll.J1ng.geheizt undwäl."meisol-iert wer
den, damit die Sohmelze in der Kokille ausrei
ohend zerfließt. Beim Kokillenweohsel muß der
kontinuierliohe Glasfluß naturgemäß unterbro
ohen werden. Hierzu wurde die auf PNL-Entwiok
lungen (USA) zurUokgehende Airliftmethode ein
gesetzt. In den senkreohten Teil der Überlauf
zone des Sohme'lzers wurde über ein INCONEL
Rohr von 12 mm 9$ Luft eingeblasen, was eine
Förderung der Sohmelze gemäß der Fördercha
rakteristik nach Abb. 5 zur Folge hatte. Beim
Betreiben des Airlifts im Maximum der Förder
kurve übersteigt die Auslaufrate die Glsspro
duktionsrate um etwa den Faktor 3, wobei sich
das Sohmelzbadniveau absenkt. Hierduroh kann
die Glasproduktion im Schmelzofen einige Zeit
kontinuierl~oh weiterlaufen, ohne daß Glas
Uber den Überlauf ausfließt. Dieser Zeitinter
vall steht dann für den Kokillenwechsel zur
VerfUgung.
.....
3,0 m2,5.m2,2 m
A!?U Außen~nsicht des im Bau befindlichenKeramikschmelzofens K-3Außenabmessungen: Linge
TiefeHöhe
Abb.7 Schnitt durch di~ Schmelzwanne unddas tlberlaufsystem des Keramikschmelzofens K-3
- 18 -
I
11!rjl; ili I
Abb.8
1
Aufstellungsplanung.für den K-3 Schmelzofen imINE-Technikum Bau 712
Für einen Einsatz dieser Methode, die als Re
dundanz zur Blookabfüllung durch den Boden
auslauf dienen kann, sind noch Fragen offen
(Korrosion, Wechselbarkeit des Lufteinblasroh
res). Obwohl im derzeitigen Planungsstand
noch keine Anwendung dieser Blockabfüllmetho
de in der heißen Anlage vorgesehen ist, wird
der INE-K-3-Schmelzer mit den erforderlichen
Einrichtungen versehen, um die Methode gege
benenfalls zur technichen Einsatzreife zu
-Dringen.
Veröffent-lichungen:
04.02.02P05D W. Grünewald
G. Herrmann
H. Braun
H. Koschorke
R. Rings
Konstruktion und Bestellung
K-3-Schmelzof'en
Der K-3-Schmelzofen soll den vorläufigen Ab
schluß der Entwicklung der Keramikschmelzer
technologie im INE darstellen. Seine Bestel
lung erfolgte im Herbst 1980 nach einjähriger
intensiver Zusammenarbeit mit der Lieferfirma
erst nach vollständigem Detailengineering.
Abb. 6 zeigt die Außenansicht des Schmelz
ofens. Abb. 7 gibt einen Schnitt durch die
Schmelz~anne unter Einbeziehung des Bodenaus-
laufe. In seiner Grundkonzaption (Oberofen-
bau, Starttechnik, Stahlcontainment, Material
der Schmelzwanne, Bodenauslauf) basiert der
Ofen K-3 im wesentlichen auf dem jetzt in Be
trieb befindlichen Ofen K-2, ergänzt durch
das angebaute tlberlauf'system.Die Elektroden
bestehen, wie beim K-2, aus luf'tgekühltem IN
CONEL-690 Material. Es handelt sich jedoch um
- J9 -
Um die optimale Betriebsflexibili tät der
Schmelzanlage zu erhalten, mußten 14 separat
gesteuerte bzw. geregelte Transformatoren vor
gesehen werden.
Der Schmelzofen K-3 wird fernbedienungsge
recht im INE-Technikum Bau 712 aufgestellt.
Eine Hauptansicht der Aufstellungsplanung ist
in Abb. 8 dargestellt.
Aufgrund der vorliegenden Betriebsdaten mit
dem K-2 bzw. KV-2-Schmelzer wurde im B'oden
bereich und im Überlaufbereich die Wärmeiso
lierung wesentlich erhUht, um n.s. die Außen
wandtemperaturen des Stahlcontainments auf
ca. 600 C zu drücken.
Plattenelektroden, die an zwei gegenüberlie
genden Seiten der Wanne in die Ofenwände ein
gebaut sind. Sie befinden sich damit außer
halb der eigentlichen Hochtemperaturzone,d.h.
der Zentralregion des Schmelzbades (Tempera
turgradlent ca. 1000 C).Zur Erhöhung der Flexi
bilität der Leistungseinbringung wurde die
Zahl der Elektrodenpaare von zwei auf vier er
höht.
Den Untersuchungen wurden die Planungsunterla
gen für das Endlagerbergwerk des Nuklearen
Entsorgungszentrums und der DWR-Brennelement
Typ Biblis zugrunde gelegt. Es zeigte siCh,
daß die rückholbare Einlagerung in Bohrlö
chern und die Lagerung der Brennelemente in
Behältern am besten geeignet wären.
Entsprechend einem Auftrag des BMFT wurden im
Rahmen dieses Vorhabens verschiedene Entsor
gungsal ternativen verglichen und ihre Reali
sierbarkeit beurteilt. Es wurden Untersuchun-
Für die Bohrlochlagerung ist eine zusätzliche
Verpackung der Brennelemente erforderlich.
Das technische Konzept sieht vor, daß die Ab
schirmbehäl ter aufrecht, stehend zur Einlage
rungsohle gebracht, dort umgelegt und in hori
zontaler Lage auf ein Transportfahrzeug gela
den werden. Dies ist notwendig, um das Strek
kenprofil in gebirgsmechanisch vertretbaren
Grenzen zu halten. Mit dem Transportfahrzeug
soU,Eln dann die Abschirmbehälter zur Einmün
dung der Einlagerungsstrecke gebracht werden.
Hier müssen sie mit einer speziell ausgebil
deten gleisgeführten Brückenkrananlage wieder
aufgerichtet und in einen Sohlengraben der
Einlagerungsstrecke gestellt werden. Dieser
Sohlengraben erscheint notwendig, um den lan
gen Abschirmbehälter aufrecht in der Einlage
rungsstrecke zu manipUlieren. In der Einlage
rungsstrecke ist eine Einlagerungsmaschine
vorgesehen, die alle für die Einlagerung not
wendigen Einrichtungen besitzt. Sie nimmt den
05.12.01 INE WEITERENTWICKLUNG DER EINLAGE
RUNGSVERFAHREN FÜR SCHWACH
UND MITTELAKTIVE ABFÄLLE
3. Abteilung Endlagerung
Dr •. R. Köster
gen zur rückhölbaren untertägigen Zwischenla
gerung von abgebrannten Brennelementen durch
geführt. Dabei wurde die untertägige Zwischen
lagerung als eine mögliche Variante zur ober
irdischen Zwischenlagerung betrachtet.
Abschirmbehäl ter entgegen, transportiert ihn
aufrecht durch den Sohlengraben zum Bohrloch
und läßt hier die Brennelementkanister ab. Je
des Bohrloch wird mit einem Bohrlochschieber
ausgestattet, der nach der Einlagerung wieder
verschlossen und durch einen Betonpaßstein
gesichert wird.
Schleich
Knobloch
Bunnell
Seiffert
BeteiligteMitarbeiter:
Dr.S.Weisenburger
H. Koschorke
I ~:.'IP.
H.
Primärberichte:
Für die Beheizung des ÜbElrlaufbereiches kann
wahlweise die Außenheizung mitHeizelementen
od er die elektrische Direktheizung des hori
zontalen Keramikblockes und der im' Überlauf
fließenden Glasschmelze angewendet werden.
Die Stromeinlei tung erfolgt durch vier Elek
trodenplatten aus INCONEL-690 an der Stirn
seite des Überlaufs. Jede dieser Platten wird
gegen je eines der vier Elektrodenpaare im
,Schmelzbad geschaltet. Eine gleichzeitige Be
nützung beider Heizsysteme ist ebenfalls mög
lich.
Veröffentlichungen:
- 20 -
Als einfacher ha t sich die Behälterlagerung
erwiesen, sie ist jedoch kostenaufwendiger.
Die Konditionierung der abgebrannten Brennele
mente beim Endlager kann hier entfallen, weil
diese bereits in den für die Zwischenlagerung
vorgesehenen Transportbehältern angeliefert
werden. Für die untertägige Zwischenlagerung
'wurde ein handelsüblicher Transportbehälter
ausgewählt, der zu diesem Zweck leicht modifi
ziert wird. Er kann drei Brennelemente aufneh-
men.
Wenngleich noch nicht alle Ergebnisse vorlie-
tern. wird der Beton nach untertage zur Be
schickungskammer gebracht, in der sich die de
montable Anlage zur Versatzeinbringung befin
det. Durch vier symmetrisch angeordnete Boh
rungen kann der Beton über beschwerte Beton
förderschläuche in die Einlagerungskammer bis
knapp über den Faßberg abgelassen werden. Die
se Schläuche sind über Rohrweichen mit der Be
tonförderpumpe verbunden. Die Einbringung der
Betonmenge von 2 m3 erfolgt innerhalb weniger
Minuten. Die Reinigung der in den Schläuchen
verbliebenen Betonreste geschieht durch ange
feuchtete Schwammkugeln.
05.12.02. INE ENTWICKLUNG UND BAU EINER
KAMMER FtfR DIE VERSUCHSEINLA
GERUNG MITTELAKTIVER ABFÄLLE
gen, ist doch jetzt schon erkennbar, daß die
rückholbare untertägige Zwischenlagerung sehr
kostenaufwendig, problematisch in der Reali
sierung und ohne erkennbaren Gewinn an Sicher
hei t gegenüber der übertägigen Zwischenlage
rung ist.
Veröffentlichungen:
Primärberichte:
05.12.01.P.09 A
BeteiligteMitarbeiter:
Ing.K. Baetke
DI.H.J.Engelmann
E. otto
Wenn in der Einlagerungskammer der Kegel des
~aßberges an der tiefsten Stelle die Bodenflä
che um ca. 0,5 m überdeckt, wird der erste Be
ton eingebracht. In einer normalen Schicht
können ca. 85 m3 Beton eingefüllt werden. Da
mit kann der zylindrische Fußteil des Faßber
ges versetzt werden. Weitere Versatzkampagnen
folgen in Abhängigkeit vom jeweiligen Befül
lungsstand der Kammer. Wenn die Einlagerungs
kammer vollständig mitAbfallfässern gefüllt
ist, wird der restliche Hohlraum durch den
zentralen Bohrlochschieber vollständig mit Be
ton versiegelt. Die Verfüllung eines mit Fäs
sern gefüllten Hohlraumes mit Zementbrei nach
der beschriebenen Methode wurde in einem Mo
dellversuch demonstriert.
05.12.03 INE PROTOTYP-KAVERNENANLAGE IM
SALZBERGWERK ASSE
Im Mittelpunkt der Arbeiten des Jahres 1980
standen die Abnahme der übertägigen Einrich
tungen Sowie die Erarbei tung von Programmen
für Versuche in der Prototypkaverne.
Die Gesamtabnahme der Anlage durch die Auf
sichtsbeh5rden wurde abgeschlossen. Im einzel
n~n handelt es siCh dabei um
- die Krananlage mit dem Umladebehälter
Nach Fertigstellung der ausschreibungsreifen
Unterlagen für die Geräte zur automatischen
Einlagerung mittelaktiver Abfallfässer erfolg
te die Planung der Geräte für die Einbrin
gungdes Versatzes. Der Versatz so11 die Hohlräume zwischen den Abfallfässern minimieren
und so die Sicherheit der Lagerung mittelakti
ver Abfällle erhöhen. Die Ausbildung der Gerä
te hängt stark von den technologischen Stoff
eigenschaften der einzubringenden Materialien
ab. Aus ingenieurtechnischer Sicht lassen
sich diese Materialien in solche einteilen,
die sich trocken in die Einlagerungskammer
einschütten lassen,wie z.B. loses Salz, Tone
oder Industrieschlacken, und in Stoffe, die
in flüssiger Form in die Einlagerungskammer
eingegossen werden und si~h später dort verfe-
stigen. Hierbei ist hauptsächlich an verschie
dene Betonsorten zu denken.
Veröffentlichungen;
14931
Primärberichte:
BeteiligteMitarbeiter:
Ing.K. Baetke
E. Otto
Im Falle eines Versatzes mit Beton wird vorge
schlagen, diesen fertig anzuliefern und auf
dem Grubengelände in Behälter mit 2 m3 Fas
sungsvermögen umzufüllen. Mit diesen Behäl-
- die Transport- und Manipulationseinheiten
in einer strahlendichten Umladezelle und
- das hydraulisch gesteuerte Entlade- und
Verschlußsystem der Kavernenanlage.
- 21 -
Für die auf der 926 m-Sohle einzurichtende
Meßbox wurde das Meß- und Uberwachungspro
gramm eingerichtet. Es umfaßt:
- die Temperaturbestimmung an der Oberfläche
des Abfallgutes mit einer Infrarotsonde
- die Dosisleistungsmessung der Abfallproduk
te
- die Erfassung des Staubgehaltes der Kaver
nenatmosphäre mit einem Durchflußsammler
- die Bestimmung des Aktivitätsgehaltes des
Staubes in einem. automatischen Alpha-, Be-
ta-, Gamma-Meßplatz.
Auf teilung der Endlagerbereiche in mehrere
Einzelfelder (6 nebeneinanderliegende Felder
auf einer Ebene bei HAW, , übereinanderliegen
de Lagerebenen für die BE-Lagerung), die sich
nach längeren Zeiten wechselseitig beeinflus
sen, mußten spezielle Techniken zur Uberlage
rung der klein- und großräumigen Temperatur
verteilung angewandt werden. Eine direkte Mo
dellierung und Berechnung der gesamten Lager
struktur ist aus Gründen des Speicherplatzes
und Rechenzeitaufwandes nicht möglich. (Ein
Programmsystem, das automatisch die Ausfüh
rung und Kopplung von klein- und großräumigen
Einzelrechnungen ermöglichen soll, befindet
sich in der Entwicklung).
Als Beispiel für die Ergebnisse zeigt die Ab
bildung 1 den zeitlichen Verlauf der Salztem
peraturen am Bohrlochrand in der Lagerfeldmit
telebene, d.h. an der Position der maximalen
Temperaturerhöhungen. Die Bezeichnungen der
HAW- bzw. BE-Varianten beziehen sich auf die
Zeitpunkte der Wiederaufarbeitung bzw. der
Endlagerung nach Reaktorentnahme, wie aus der
nachfolgenden Aufstellung ersichtlich wird.
Eine von der Meßbox aus absenkbare Bildüber
tragungseinheit überwacht den Einlagerungsvor
gang. In einem Funktionstest wurden die fern
bedienbaren Arbeitsabläufe sowie die Ubertra
gungsqualität erprobt.
Für die Erprobung der Einlagerungsanlage mit
unterschiedlichen Fässern und für Staubfrei
setzungsexperimente wurden vorbereitende Ar
beiten, wie Herstellung simulierter Abfallge
binde, durchgeführt und die entsprechenden
Versuchsprogramme erarbeitet. tWA(Jahre)
tE(Jahre)
Aufgrund der in diesen Konzepten vorgesehenen
Temperaturrechnungen
05.12 .05. INE VERSUCHSEINLAGERUNG HOCHAKTI
VER ABFÄLLE
Die Rechnungen basierten im~Falle von HAW auf
dem Endlagerkonzept für Gorleben. Für die BE
Lagerung wurde angenommen, daß die gesamte La
gerfläche des Endlagers im Salzstock Gorleben
genutzt werden kann.
10
20
50
10
20
50
10
!BeteiligteMitarbeiter:
IIng • P. Donath
Dr. E. Korthaus
IPrimärberichte:
I
HU 10 7
HAW 20 20
HAW 50 50
HAW 10/rez. 7
BE 10
BE 20
BE 50
Die Variante HAW 10/rez. entspricht einem
Brennstoffzyklus mit 2-maliger Pu-Rezyklie
rung. Die Endlagerfläche ist in diesem Fall
um ,,% größer angenommen als bei den anderen
HAW~Va;ianten (bei einer um. 25% verringerten
Für den Vergleich der Temperaturerhöhungen
ist zu beachten, daß bei den BE-Varianten nur
die Hälfte des Inventars (t SM) de.r HAW-Va
rianten zugrunde gelegt und die aufge.wandte
Lagerg.rundfläche etwa um den Faktor 2,5 grö
ßer angenommen wurde.
Veröffentlichungen:
Spaltproduktkonzentration in den Abfallblök
ken).
BeteiligteMitarbeiter:
DI.H.J.Engelmann
Ing. P. Johnsen
K.H. Schulz
Primärberichte:
Veröffentlichungen:
Unter Verwendung der 2- und '-dimensionalen
Rechenprogramme ASYTE, CUBSIT und CUB'DG wur
den Rechnungen zur klein- und großräumigen
Temperaturentwicklung bei verschiedenen Vari-
anten von Endlagern für hochaktive Abfälle
bzw. abgebrannte Brennelemente durchgeführt.
- 22 -
t [d]8060
IBeteiligteMitarbeiter:
A Dilll.-Geonh.IA. -PudewÜls
40
IPrimärberichte:'
05.12.·05.P.19
I
20
1~ 3
~ --2
e Versuchsergebnisse
Rechenergebnisse mit ADINA1) E = 7000 MPa C1R =16 MPa
2) E = 7000 MPa O'R =13 MPa3) E=12000MPö C1R =16MPa
x Rechenergebnisse mit MAUS
o
o~
I
g,.
o'"I
~I
o~
I
E.§-0
<J
os:,
O+--.--,.-.---.-....,.--,---r-.,.--...---IIII»
Veröffentlichun.gen:
KenngröBen des primären und sekundären Krie
chens variiert wurden.
Die berechneten Konvergenzwerte liegen um et
wa 40 - 70% nie~ri~er !i;s die ~ellles~eIlen WElr..
te. Der Grund für diese Diskrepanz kann in
dem sekundären Kriechverhalten des Salzes lie
gen, das am Ort des Experiments unter in situ
Bedingungen eventuell anders war als bei den
Laborversuchen an kleinen Proben, mit denen
die Stoffwerte für die Rechnungen ermittelt
w\lrden.
Abb.1 Zeitliche Änderung des Bohrlochdurchmessers
Zur Messung des .Gebirgsdrucks auf die Verroh
rung von Bohrlöchern mitHilfe von Dehnungs-
Untersuchungen zur Standfestigkeitvon Bohr
lochverrohrungen und Erprobung einer Standard
konvergenzsonde
10000 (al1000laD10
Die thermomechanischen Belastungen, d.h. die
Spannungen und Verformungen im Sy-st-em Sa-lz
stock, Nebengestein, Deckgebirge bei der End
lagerung von HAW sowie von abgebrannten Brenn
elementen wurde anhand stark idealisierter Mo
delIvorstellungen analysiert.
100
Eine neue Version des Finite Elemente Pro
gramms ADINA wurde auf der Rechenanlage des
KfK implementiert und dahingehend erweitert,
daß ein temperaturabhängiges Kriechgesetz be
rücksichtigt werden kann. Mit Hilfe dieses
Rechenprogramms wurden verschiedene Beispiele
zu den thermomechanischen bzw. gebirgsmechani
schen Folgen der Endlagerung radioaktiver Ab
fälle in einem Salzstock untersucht.
150
Thermomechan1sche Modellrechnungen
50
Abb.1 Temperaturen an der Bohrlochwand
I--------TO-----,---__=_,
Die Spannungen und Verformungen. in der Umge
bung von beheizten Bohrlöchern in Salz wurden
am .Beispiel des Tempsrat·urversuchs .3 in der
Asse, bei dem die Bohrlochkonvergenz gemessen
worden war, untersucht. Bei diesen Rechnungen
wurden der Elastizi tä ts.modul und .die Druck
randbedingungen variiert,.... um den Einfluß die
ser Parameter zu ermitteln. In d.er Abb. 1 ist
der zeitliche Verlauf der Bohrlochkonvergenz
auf halber Höhe der Wärmequelle für mehrere
der betrachteten Parameterkombinationenc darge
stellt. Ebenfalls dargestellt sind Ergebnis
se, die mit dein FEM-Programm MAUS zu diesem
Modellfall durchgeführt wurden, wobei die
- 23 -
lineare Driftrate, gut zu korrigie
ren, Fehler mit Driftkorrektur nach
150 Meßtagen < 20 bar,
sehr niedrige Driftrate, Fehler
ohne Driftkorrektur nach 130 Keßta
gen < 10 bar
Fehler mitDriftkorrektur nach 130
Keßtagen < 2 bar.
meßstreifen' wurde im Sa1zbergerk Asse eine
Versuchsrohrstrecke mit Erhitzer und Keßan1a
en (Abb.1) aufgebaut und Anfang Kai 1980 in
Betrieb genommen. Die zur Zeit eingespeiste
Erhitzer1eistung beträgt 2,0 kW, die Kaxi
maltemperatur an der äußereh Rohroberfläche
ca. 230oc. Ergänzend zu den in si tu-Versuchen
in der Asse wurden Laborversuche durchge
führt, um das Zeitstandverhalten (Drift und
Kriechen) der eingesetzten Dehnungsmeßstrei
fen festzustellen.
Typ I:
Typ II:
Typ Irr:
hohe Drifttrate, nicht
schlecht zu korrigieren,
linear,
Die Bohrlochschiebereinhei t erfüllt alle er
forderlichen Funktionen für den sicheren Ver
schluß der Bohrlöcher. Er ist für Wartungs
und Reparaturarbeiten austauschbar.
Der ausschreibungsreife Entwurf eines Trans
portbehälters mit einer Bleiabschirmung von
15 cm für Gammastrahlen und 12 cm Polyäthylen
mit Borkarbid als Neutronenabschirmmaterial
ist fertiggestellt worden.
Einen Schwerpunkt der HAW-Kokil1enentwick1ung
bildete die Hantierbarkeit nach dem Einsetzen
des Verschlußdeckels. Dafür wurden ein
Schrumpfsi tz entwickelt und Versuche zur Er
mittlung der Belastbarkeit und Dichtigkeit ei
ner solchen Schrumpfverbindung durchgeführt
(Abb. 1).
BeteiligteMitarbeiter:
DI. R. MUller
Ing. H. Rinck
IIng. E. Schmidt
Ing. B. Fiehn
Primärberichte:
Veröffent1ichungeIll
15227
Die Laborversuche ~ur Messung der Konvergenz
des Salzes mit .der Standardsonde wurden er
folgreich abgeschlossen. Dabei wurden die Meß
signale der Kapazitätsmeßste11en über einen
längeren Zeitraum unter Betriebstemperatur
(ca. 2000 C) beobachtet. Es konnte keine Ver
änderung der Meßwerte festgestellt werden.
Nach Abschluß der Messung w.urde die Sonde me
chanisch überarbei tet und mit zwei komplett
montierten Posi tioniervorrichtungen zur Asse
transportiert. Der für die in si tu-Erprobung
erforderliche Betriebsplan wurde eingereicht.
Die Genehmigung erfolgte Ende September, ab
Mitte November konnten die Versuche begonnen
werden.
Abb. 1: Versuchsrohrstrecke mit Meßanlage
Im HD-Versuchsstand und im Simulationsversuch
werden 3 verschiedene DMS-Typen getestet:
- 24 -
c =Kokillen-~ 220 mm
O=Kokillen-~ 300mm
l!l. =Kokillen-~ 420 mm
+ =Kokillen - ~ 1000 mm
r co0>
Ul
]<0
-. "ib· Q>.Y.."-0C.~
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'"Cl.Y.C
ViN.....
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N(T)
'"N
~
o , 8 ~ E W U m ~
Luftspolt [mm]-
Abb.2 Sinkgeschwindigkeit in Abhängjgkeit vom Luftspolt fÜrverschiedene Kokill endurchmesser
05.12.06 INE IN SITU-VERFESTIGUNG VON
SOHWAOH= UND MITTELAKTIVEN
ABFÄLLEN IN UNTERTÄGIGEN
HOHLRÄUMEN
Die Berechnungen zur Wärmeentwicklung bei der
behälterlosen Lagerung von MAW/LAW in großräu
migen Kavernen (Referenzsystem A: 75 000 m3
Nutsvolumen) wurden fortgesetzt. Hierbei wurde der Einfluß der Produkttemperatur zum Zeit
punkt der Einlagerung (25 00, 4000) auf die
maximale Temperatur in der Kaverne ermittelt.
Neben den Produkttemperaturen wurden auch die
!i'emperaturprofile im umgebenden Salzgestein. berechnet.
BeteiligteMitarbeiter:DI.H.J.EngelmannIng. Th. Ertel
ID•. FreibergerIng. H. KaylingT_ C!l_"" __ 'L.II~g~w:~~;warzkopf
Primärberichte:
- Die Leckrate der Schrumpfverbindung beträgt
bei 2000 0 < i""10-5 ~A'l'sec-1
- Die Belastbarkeit der Schrumpfverbindung
bei Raumtemperatur ist größer '0 kN.
- Die Lösung der Schrumpf'~erbindung erf'oigte
bei '0 kN Zugkraft und 14400 Kokillenmantel
temperatur. .
Abb. 1: Einschrumpfen des HAW-Kokillendeckels
Folgende Ergebnisse konnten erzielt werden:
Zur Ermittlung der im Störfall bei einem Ko
killenabsturz in tiefe Bohrlöcher ..auftreten
den maximalen Sinkgeschwindigkeiten bzw. kine
tischen Energien in einem Bohrloch mit einem
bestimmten Luftspalt zwischen Kokille und
Bohrlochrohrinnenwand wurden Berechnungen und
Modellversuche durchgeführt. Die Ergebnisse
aus- -d-en Bere-c-hnun-g<l>l· sind-in: Abo; 2 zusiim.men;;;gefaßt. Zur Überprüfung und zum Vergleich wur
den Messungen an einem Teststand (Maßstab
1 : 10) durchgeführt. Die Ergebnis·se aus Rech
nungen und Messungen zeigten eine gute: Über
einstimmung.
Veröffentlichungen:
---------------~------------------------------......,.,.
- 25 -
Das zugrunde gelegte Abfallprodukt bestand
aus 52 VOl.-% Pellets (beim Einbringen in die
Kaverne bereits vollständig ausgehärtet) und
48 V01.-% Zementsuspension mit Sand/Zement =
1. Für die Suspension wurde ein Zement HOZ
NW/HS mit niedriger Hydratationswärme (Q'" =
65 Kcal/kgZem .) angenommen. Um m6glichst nie
drige Produkttemperaturen zu erreichen, wurde
die jährlich einzulagernde Abfallmenge von
18.750 m3 in 12 Einlagerungskampagnen pro
Jahr (Schichtdicke 1,26 m) unterteilt. Als Ge
samteinlagerungsdauer wurden 4 Jahre zugrunde
gelegt.
die Temperatur bis zur Befüllung der ~ächsten
Schicht ab. Die an der Kavernenwand .auftreten
de Salztemperatur liegt bei ca. 540C und da
mit 140C oberhalb der Umgebungstemperatur.
Die Rechnungen haben gezeigt, daß bei Verwen
dung von vollständig ausgehärteten Pellets so
wie eines Zementes mit niedriger Hydratations
wärme für die Suspension bei der Einlagerung
Temperaturen erreicht werden k6nnen, die deut
lich unter der aus Gründen der Produktquali
tät vorgegebenen maximal zulässigen Produkt-
temperatur von 900C liegen.
Zeit[hJ ----o 100 200 300 1;00 500 600 700 800 900 1000 1100 1200
80
Die Rechenergebnisse zeigen, daß bereits nach
Einbringen der ersten Schicht 90% des Tempera
turmaximums in der Kaverne erreicht werden.
Die h6chste Temperatur wird 4· Jahre nach Been
digung der Einlagerung erreicht. Sie liegt je
nach Produkttemperatur zum Zeitpunkt der Be
füllung zwischen 71 0 e (Produkteiniangstempera
tur 25 oe) und 800e (Produkteingangstemperatur
40 0 e). Da die maximale Produkttemperatur fast
ausschließlich durch die kurzzeitig auftreten
de Hydratationswärme des Zements teins be
stimmt wird, nimmt sie sehr schnell wieder
ab. Die Temperaturerh6hung in der Kaverne
liegt 10 Jahre nach Beendigung der Befiillung
nur noch ca. 30C liber der Gebirgstemperatur
(400 e).
BeteiligteMitarbeiter:
Dr. W. Hauser
Dr. E. Smailos
Primärberichte:
Ver6ffentlichungen:
14342
14343
14499
15229
Untersuchungen zuStillegungsabfällen
05.13 .01 INE BEURTEILUNG DER EIGNUNG DER
SCHACHTANLAGE KONRAD FÜR DIE
EINLAGERUNG RADIOAKTIVER ABFÄL
LE
Ziel dieser Untersuchungen war, Art und Menge
der bei der Stillegung von KKW anfallenden ra
dioaktiven Abfälle zu spezifizieren sowie ein
Behältersystem zu konzipieren, das sowohl den
Stillegungsbedingungen als auch den Gegeben
heiten der Erzgrube Konrad und den Transport
bedingungen entspricht.
Mit Hilfe von Referenzdaten einzelner Lei
stungreaktoren wurde die bei einer planmäßi
gen Stillegung zu erwartende Masse an Stille
gungsabfällen aus 29 Reaktoren ermittelt.
Randbedingungen waren:
,TSO
! 1
1;020 30Zeit[d]-
t I I F ! ,
1. Schieh! 2. Schicht
{ /-~-"/ ' ...
II
,......~_.. --tvoTislOi1d1g ausgehärtete Pellets ,Suspension :Oyckerhoff Aquodur
S/Z=1. W!Z=O,I; IProdukttemp.zum Zeitpunkt derBelüllung:25°Cmox. Produkttemp. nach Beendigung der IEinlogerung (noch 1;01: 71 oe ,
o 10T,! I! I I
Abb. 1: Zeitlicher Verlauf der Produkttempera
tur in der Zeitspanne zwischen der
Einlagerung von zwei Schichten
(Schichth6he 1,26 m) in eine Kaverne
mit 75.000 m3 Nutzvolumen
Die Förderkapazität der Grube Konrad
Totale Beseitigung der Reaktoren
Verpackung in "verlorenen Behältern"
Wart'ezei ten zwischen der letzten Abschal
tung und dem Beginn der Beseitigung: 1,
10, 30 und 50 Jahre.
Als Beispiel fiir die Berechnungen zeigt Abb.
den zeitlichen Temperaturverlauf in einer
schichtenweise befiillten 75.000 m3-Kaverne
zwischen der Befiillung der ersten zwei Schich
ten. Die Temperatur in der Kaverne durchläuft
ca. 10 Tage nach Einbringen der jeweiligen'
Schicht ein Temperaturmaximum. Danach fällt
Bei der Stillegung der betr&chteten 29 KKW
fallen ca. 8.000.000 kg Abfall, davon 252.000
kg radioaktive Abfallmassen an.
Im Hinblick auf die. Konzipierung von Verpak
kungssystemen wurde eine Einteilung der Still
legungsabfälle in verschiedene Äktivitätsgrup-
- 26 -
pen (bezogen auf das Radionuklid Co-60) vorge
nommen. Tabelle 1 gibt die Verteilung der Ab
fallmassen auf die Aktivitätsgrüppen an.
Das Behälteraufkommen in Abhängigkeit vom
Zeitpunkt der Beseitigung nach der Stillegung
ist in Tab. 2 dargestellt.
Tabelle 1: Einteilung der Abfallmassen aus
der Stillegung von 29 KKW
(= 30 GWe) in Aktivitätsgruppen
Untersuchungen zur Wasserfreisetzung aus Kon
rad-Erz
Je später mit der Beseitigung begonnen wird,
desto mehr verringert sich die Anzahl der Be
hälter in den Gruppen 1 und 2. Die Gesamtmen
ge wird sich aber nur geringfügig ändern, da
die Abfälle der Gruppe 3 auch durch Wartezei
ten bis zu einigen Jahrzehnten nicht so weit
abklingen, daß sie im Sinne der Strahlen
schutzverordnung als inaktiv behandelt werden
können.
Aktivitätsgruppen
Gruppe I: ~ 3'10-4 Ci/g
Einbauten des Reaktordruckbehälters
Gruppe 2: 10-4-10-8Ci/g
Komponenten und Bauteiledie im weiteren Einflußbereich des Neutronenflusses liegen
Ab fallmas sen aus29 KKW
103 Mg
3.5
13.2
Veröffentlichungen:
V 14983
Primärberichte:
BeteiligteMitarbeiter:
DI.H.J. Engelmann
Ing. V. Duill
Die Behälterauslegung orientierte sich im ws
sentlichen an der spszifischen Aktivität der
Abfälle und an den' allgemeinen Randbedingun
gen für Transport und Endlagerung. Für die Ab
fallgruppe 1 sind zylindrische Stahlbehälter
vorgesehen. Für die Gruppe 2, die eine große
Aktivitätsspanne zu überdecken hat, eignen
sich zylindrische Gußbehälter. Sinnvoll ist
es jedoch, diese mit variierbaren Abschirmdik
ken auszustatten, um für die jeweilige Aktivi
tät des Abfalls eine optimalE! Auslegung der
B-enn-cer zu·iFfwanrTeis-ce-ii;
Die Abfallgruppe ), die eine bedeutend gerin
ge·re. spezifische 'Aktivi tä t bssi tzt, mengenmä
Big aber einen großen Anteil der Stillegungs
abfälle darstellt, kann in grqßvolumigen
Rechteckbehältern aus Stahlblech oder Beton
verpackt werden.
Tabelle 2: Behälteraufkommen in Abhängigkeit
vom Zei~punkt der Stillegung
-8 .Gruppe 3: < 10 Ci/g
Kontaminierte Teile 300 Zur Erfassung möglicher Wechselwirkungen zwi
schen Abfallgebindenund Lagermedium wurde an
hand von ausgewählten Erzproben der Einfluß
der Temperatur auf die Freisetzung des im Kon
rad-Erz enthaltenen Wassers ermittelt. Die Er
gebnisse der DTA/TG-Untersuchungen lassen
Rückschlüsse auf die Art des im Erz enthalte
nen Wassers zu (Porenwasser, Kristallwasser).
Abbildung 1 zeigt ein typisches DTA/TG-Dia
gramm von Konrad-Erz. Es ist ersichtlich, daß
im Temperaturbereich von 600C - 1200C freies
Porenwasser (25%) und bei 2900 c - 3500C Kri
!'_t!l.~1.1I"!lser {E>?~) !,r~~g"fl"!~! wird. Ab ca.
4500C erfolgt dann ein weiterer kontinuierli
cher Gewichtsverlust, der nicht eindeutig zu
geordnet werden kann. Wahrscheinlich ist er
auf die beginnende Zersetzung des im Erz
enthaltenen CaC03 zurückzuführen. Die Gesamt
menge des freigesetzten Wassers entspricht ei
nem Wassergehalt von ca. 8 Gew.-%. Dies
stimmt sehr gut mit dem gemessenen Gesamtwas
sergehalt überein.
Gruppe
2
3
Behalterautkommen bei einer Be-seitigung nach
1 a 10 a 30 a 50 a
5500 2400 880
3100 2880 1950 850
78660 79080 79760 80460
VeröffentlichuI\gen:
'"primärberichte:
I
',BeteiligeMitarbeiter:
IDr. P. Vejmelka
- 27 -
-
DTAT
["Cl
500
//
II
./--300 ----;/.../
If/
/100 /
/
10 20 30m Imgl
Abb. 1: Wasserfreisetzung aus Konrad-Erz in
Abhängigkeit von der Temperatur
(Einwaage 171,9 mg, Aufheizgeschwin
digk~it 10 oC/min, Atmosphäre Luft)
05.13.02 INE BESEITIGUNG TRITIUMHALTIGER Ab
WISSER DURCH EINPRESSEN IN po
RÖSE SCHICHTEN DES TIEFEN Un
TERGRUNDES
Im 'Fall einer Tri tiumkon taminat1.o·n im Oberen
Grundwasserleiter im Bereich der Erdölbohrung
Lh2 würde sich die Wolke in Richtung auf die
Terrassenkante bewegen. Die mittlere Abata~ds
geschwindigkeit 'fUr diese Strecke beträgt
1,30 m/Tag. Die Wolke würde die 1350 m ent
fernte Terrassenkante in ca. 3 Jahren errei
chen. Anhand der bei dem Tracerversuch ermit
tel ten longitudinalen und transversalen Dis
persion kann für diese Entfernung eine Verdün
nung auf d~s 5'10-4-fache der Ausgangskonzen
tration errechnet werden, wenn für die verti
kale Dispersion der gleiche Wert wie für die
laterale Dispersion (D2 = 0,006 m /Tag) ange
nommen wird. In einer seitlichen Entfernung
von 14 m vom Zentrum der Kontaminationswolke
würde die Konzentration das 2·10-7-fache der
Ausgangskonzentration betragen. Aufgrund der
sehr geringen lateralen Dispersion ist daher
die Gefährdung des Wasserwerks Leopoldshafen
auszuschließen.
05.14.01 INE QUANTITATIVER ANFORDERUNGS
KATALOG FÜR ABFALLPRODUKTE
Sicherheitsrelevan~e Betrachtungen zum Grund
wasserschutz sind lediglich für die Schichten
oberhalb der Pliozän/Miozän-Grenze (140 - 200
m unter Gelände) erforderlich. Aus dem plötz
lichen Temperatursprung und dem deutlichen Ab
sinken des 'iiiderstand'es im Bereich der Plio
zon/Miozän-Grenze in Bohrprofilen folgt, daß
die Versalzung bereits in den oberen Miozän
schichten anfängt, zwischen dem Pliozän und
den tieferen Schichten keine hydraulische Ver
bindung besteht, und daß unterhalb der Plio
zänbasis eine aktive Wasserbewegung fehlt.
Im Rahmen einer Sicherheitsanalyse war zu un
tersuchen, ob im Falle einer störfallbeding
ten Kontamination des Grundwassers eine unzu
lässige Radionuklid-Konzentration im Einzugs
bereich des Wasserwerkes Leopoldshafen auftre
ten könnte. Für eine realistische Abschätzung
der HTO-Ausbreitung im Grundwasser müssen
Grundwasse,rfließrichtung, Fließge schwindig
keit und Dispersion bekannt sein. Zur Ermitt
lung dieser Parameter wurde im Okt,ober 1979
ein Farbmarkierungsversuch ,mit insgesamt 200
g Uranin im Oberen Grundwasserlei ter im Be
reich der Erdölbohrung Lh2 begonnen. In gut
nachwei'sbarer !{()~l1l-'Hli;~a.j;J()J':L. w_ur_d.e JJr.anin in
den Beo1>achtungspegeln 5 mund 12 m westlich
des Eingabepegels nachgewiesen. Aus der Tra
cerausbrei tung folgt, daß die lokale Grund
wasserfließrichtung im Oberen Grundwasserlei
ter parallel zur generellen Fließrichtung ver
läuft. Der Entnahmetrichter des KfK-Wasser
werks Süd beeinflußt die Grundwasserfließrich
tung im Bereich von Lh2 nicht mehr.
i~~~~~:::-~I~~-i.~-~~;e :
I
BeteiligteMi'taroeTt EIr iDr.A.T.Jakubick
Dipl.-Geol.
G. Tenhaeff
Die Durchgangskurven des Farbst~ffs lassen
sich deutlich in zwei Teilverteilungen unter
gliedern. Der ersten TeUverteilung ent
spricht die Tracermenge, die sich während der
Farbeingabe mit dem Wasser im Eingabepegel EP
mischte und di~ekt ins Grundwasser abgegeben
wurde. Ein geringerer Teil des Tracers breite
te sich nach der Eingabe oberhalb des Grund
wasserspiegels aus. Nach den Niederschlägen
am 5. Nov. 1979 wurde diese Tracermenge dem
Grundwasser zugeführt (2. Teilverteilung).
Auslaug- und Korrosionsverhalten von Zement
produkten
Untersuchungen bei Normalbedingungen
a) Auslaugversuche
Tabellen 1 und 2 zeigen die Ergebnisse ei
ner ~eueren Versuchsserie, in der verschie
dene Zementproben, die mit Tracermengen
von Cs-137 und Sr-85 angesetzt Taren, nach
- 28 -
zwei verschiedenen Testmethoden (IAEA-Stan
dard und ISO-Entwurf) in destilliertem Was
ser ausgelaugt wurden. Diese Tabellen er
lauben folgende Schlußfolgerungen, die zum
größten Teil Bestätigungen von bereits be
kannten Befunden sind:
Tabelle 1: Auslaugung von Cs aus verschiede
nen Zementsorten nach (AEA- und
ISO-Test (Diffusions-Koeffizien
ten in m'2 • s-l)
Zementproben Zementmischungen
PZ35L-NW-HS IAEA
ISO
Zement +10% NB
WZ=0,38 WZ=0,52
lAEA 9,3E-13 1,IE-16
ISO 4,2E-13 7,IE-17
IAEA I,OE-12 2, IE-I 6
ISO 6,4E-13 1,8E-16
IAEA 3,8E-14 3,5E-17
ISO 2,8E-14 3,3E-17
1. Traß zement zeigt ein etwas besseres Aus
laugverhalten sowohl· "bei Cäsium als
auch bei Strontium als die Portlandze
mente, die ihrerseits untereinander kei-
ns Unterschiede aufweisen.
2. Na turbentoni t ("KärJ,icher Griinton") re
duziert die Auslaugbarkeit von Cäsium
bedeutend.
3. Bariumsilicathydrat bewirkt bei Raum
temperatur keine Verringerung der Aus
laugbarkei t von Strontium. Diese tritt
erst bei Temperaturen ab 400 C auf.
PZ35F
PZ45FHS
TrZ35L
6,OE-13
3.7E-13
1,4E-16
8,5E-17
+10% NB+ 6% BSH.WZ=0,88
1,4E-16
I,OE-16
3,IE-16
2,OE-16
6,9:&-17
4,2E-17
1,7E-16
8,3E-17
Tabelle 2: Auslaugung von Sr aus verschiede
nen Zementsorten nach IAEA- und
ISO-Test (Diffusionskoeffizienten
in m2 • s-l)
4. Die beiden Testverfahren liefern im we
sentlichen ähnliche Ergebnisse. Beim
ISO-Test, bei dem die gesamte Proben
oberfläche dem Auslaugmedium ausgesetzt
ist, liegen die Werte allgemein etwas
tiefer. Das kann ein Zeichen dafiir
sein; daß beim IAEA-Test stets eine
Liicke zwischen Probe und Behälter vor
liegt, in die Wasser eindringen kann,
so daß eine zu kleine Oberfläche in die
Berechnung eingesetzt wird. Daneben mag
die schnelle Abreicherung in den ISO
Proben iIlf'0J.~~ <1~!J !lBll~:r~:n. OJ)e!":r:J.i!(l~e~
Volumen-Verhältnisses eine Rolle spie
len.
b) Auswertung von Langzeit-Auslaugversuchen
Zementproben
PZ35F
P-Z4c5F-HS
TrZ35L
Zementmischungen
Zement +10% NB +10% NB+ 6% BSH
WZ=0,38 WZ=O,52 WZ=0,88
lAE! 6,OE-15 8,IE-i5 4,2E-i4
ISO 3, IE-I 5 5,9E-15 1,8E-14
lAE! 3,-I-E --1-4 3,-3E-14 2-,IE-14
ISO 1,5E-14 1 ,6E-I 4 9,IE-15
IAEA 3,9E-15 6,6E-15 7,6E-15
ISO 1,4E-15 4,IE-15 3,9E-15
Schlußfolgerungen, die iiber vergleichende
Aussagen hinausgehen, sind bei den seit
zwei bis drei Jahren laufenden Auslaugver
suchen mBglich. Sie ergeben sicll aus dem
Verlauf der Auslaugkurven und aus Beobach
tungen iiber Veränderungen an den Proben.
PZ35L-NW-HS IAEA 9,2E-15
ISO 4, IE-I 5
NB Naturbentonit
BSH Bariumsilikathydrat
1,3E-14
6,8E-15
1,IE-14
3,8&-15
Verlauf derCs-Auslaugung in Leitungswasser:
Die in Leitungwasser lagernden Proben zeigen
bisher keine sichtbaren Veränderungen. Auf
den Proben, die mit Portlandzement herge
stellt wurden, bildet sich ein weißer Nieder
schlag, der aus Calcium- und Magnesium-Car..;
bonat besteht.
Wird der ausgelaugte Anteil das Cäsiums gegen
die Wurzel aus der Zeit aufgetragen, so er
gibt sich fast in allen Fällen eine S-förmige
Kurve. Abbildung 1 zeigt ein typisches Bei
spiel. Man erkennt, daS die Auslaugung nicht
naoh einem DiffusionsmechanismuB mit konstan
tem Diffusionskoeffizienten verläuft. Die Be
deutung dieser Kurven ist noch unklar. Man
- 29 -
Verlauf der Cs-Auslaugung in quinärer Gleich
gewichtslauge:
sollte aber im Auge behalten, daß die unter
suchten Produkte einen hohen Salzgehaltvon
10 Gew. -% haben; das Herauslösen des Salzes
im Laufe der Zeit könnte chemische Veränderun
gen noch unbekannter Art bewirken.
Diese Lauge, die. sowohl Magnesium- als auch
Sulfationen enthält, ist sehr zementkorrosiv;
das gilt. auch gegenüber MA'If-hal tigen Produk
ten. Alle Proben, die 20% Bentonit oder 10%
Bentonit + 6% Bariumsilicathydrat enthielten,
wa-r-e-n-na-c-h· e-tw·a e4-nem ·J-a·h-r z'uei-nem' vo~umi:nö~
sen Schlamm zerfallen. Proben mit einem Bento-
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Ci
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Zeit (Jahre)
2 3Zeit (Jahre)
Cs-Auslaugung in Q-Lauge(PZ35F ohne Zusätze)
Abb.2
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32
Zeit (Jahre)
Cs-Auslaugung in Leitungswasser (PZ35F ohne Zusätze)
Abb. I
Dasselbe gilt für Proben aus Portlandzement
oder Traßzement ohne Zusätze, während Proben
aus Hochofenzement - bei Aushärtezeiten von
28 Tagen - vollständig durchkorrodiert sind.
Es sollte betont werden, daß wegen der gerin
gen Probenzahl eine Verallgemeinerung dieser
Aussagen nur mit Vorsicht vorzunehmen ist.
Verlauf der Cs-Auslaugung in destilliertem
Wasser und gesättigter NaCI-Lösung:
Diese Auslaugmittel haben bis jetzt keine kor
rosive Wirkung gezeigt; in einigen Fällen
trat lediglich. eine helie Verfärbung der Pro-
ni tgehal t von 5 oder 10% sind
oberflächlich verändert, aber
durchweg zwar
noch intakt.Abb.3 Cs-Auslaugung in Q-Lauge
(HOZ35L-NW-HS ohne Z~sätze)
Die Auslaugkurven in Q-Lauge~folgen im allge
meinen dem ~-Gesetz, d.h. sie bilden bei der
gewählten Darstellung gerade Linien (Abb. 2).
Das Auftreten von Korrosionserscheinungen
zeigt sich meistens in einem scharfen Anstieg
der Auslaugkurve an (Abb. ,).
benoberfläche auf. Dis Auslaugraten sind bei
kleinen Zeiten höher als in Leitungwasser
oder Q-Lauge. Die Auslaugdaten liegen auf Ge
raden, wenn sie gegen n aufgetragen wer
den: in einigen Fällen treten Abweichungen
nach oben oder unten ohne erkennbare
Regelmäßigkeit auf.
- 30 -
Verlauf der Sr-Auslaugung:
60 80 100-- Auslaugzeit (Tage)
v
40
x= Portlandzement 45 HS0= Hochofenzement 35 L-NW/HS
20
2
5
Abb. 1: Cs-Freisetzung aus ze~entierten Ver
dampferkonzentraten
Neben der Ermittlung der Cs-Freisetzung aus
den Produkten werden Untersuchungen zur Be
stimmung des Korrosionsgrades der Proben
durch Auwendung einer zerstärungsfreien Meß
methode durchgeführt. Hierbei werden die Pro
ben (Prismen 2 x 2 x 8 cm) m~chanisch zu
Schwingungen angeregt und ihre Resonanzfre
quenz gemessen. Zur Korrelation der Meßwerte
mit dein Korrosionsgrad der Proben werden
z.Zt. Vergleichsuntarauchungen unter Verwen
dung zerstBrender Meßmethoden (Zugfestigkeit,
Druckfestigkeit) durchgeführt. Die bisher vor
liegenden Ergebnisse zeigen, daß durch erhBh
ten Druck die Korrosion der untersuchten Pro
ben nicht signifikant beschleunigt wird.
Abbildung 1 zeigt den zeitlichen Verlauf der
Cs-Freisetzung aus verdichteten Proben, die
aus PZ 45 HS bzw. HOZ 35 L- NW/HS (w/z =
0,32, 8 Gew.-% Salz) hergestellt wurden. Für
unverdichtete und verdichte 'Proben aus PZ 45
HS, die bei der Herstellung entgast wurden,
erhält man vergleichbare Ergebnisse.
Untersuchungen an Bohrkernen aus inaktiven
200 I-Produkten (PZ 35, W/z = 0,4, s/Z = 0,5,
6 Gew.-% Salz) zeigen ebemfalls, daß die
Cs-Auslaugung für kurze Auslaugzeiten unabhän
gig von den Herstellungsbedingungen ist. Die
se Ergebnisse deuten darauf hin, daß bei den
untersuchten Produktzusammensetzungen durch
das Mischen bereits eine weitgehende Verdich
tung eriielt w1rd,die dann durch eine weite
re Nachbehandlung der Proben nicht mehr ver
bessert wird.
32
Zeit (Jahre)
BeteiligteMitarbeiter:
R. Gebauer
Dr. G. Rudolph
Sr-Auslaugung in Q-Lauge(PZ35F ohne Zusätze)
Primärberichte:
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N :]~ ;:§)(
~ ~0
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Abb.4
VerBffentlichungen:
13537
15361
15367
ten ~ur Abhängigkeit der Auslaugung und KOrro-
Untersuchungen unter StBrfallbedingungen
Die Auslaugung von Strontium konnte nicht
über ein Jahr hinaus beobachtet werden, da
das verwendete Sr-85 mit einer Halbwertszeit
von 64,9 Tagen zerfällt. Innerhalb dieser
Zei t verlaufen die Auslaugkurven von Stron
tium durchweg wie in Abb. 4 dargestellt, un
abhängig von Probenzusammensetzung und Aus
laugmi ttel.
Die Mitte 1979 begonnenen Laboruntersuchungen
an zementierten Verdampferkonzentraten unter
simulierten StBrfallbedingungen (erhBhter
Druck, erhBhte Temperatur) wur~en mit Arbei-
sion von der Porosi tä t ..der Produkte fortge
setzt. Untersucht wurde~ Pr,odukte aus PZ 45
HS (unverdichtet" verdichtet, entgast) und
HOZ 35 L- NW/HS. Die Proben wurden mit MAW
SimulatlBsungen hergestellt, die inaktives
CsN03 als Indikator en,thielten. Als Auslaug
medium wurde quinäre Salzlauge bei T ~ 40 0
und p = 1 und 100 bar verwendet.
- 31-
Untersuchungen zur Ermittlung von geeigneten
Verpackungsmaterialien für HAW-Produkte
Im Rahmen der Untersuchungen zur Ermittlung
korrosionsbeständiger Werkstoffe für die Aus~
legung der HAW-Verpackung als zusätzliche Bar
riere im Endlager wurden im Berichtszeitraum
metallische und keramische Werkstoffe unter
sucht.
a) Metallische Werkstoffe
In Zusammenarbeit mit der Bundesanstalt
für Materialprüfung (BAM) wurden die Ohrom
NickelStähle 1.4439, 1.4462, 1.4539 und
1.4558 sowie der Feinkornbaustahl 1.0566
im Hinblick auf ihre Eignung als Kokillen
material bzw. Zusatzbehälter untersucht.
In den ersten Laborversuchen wurden die me
chanischen Kennwerte in den unterschiedli
chen Werkstoffzuständen (z.B. wärmebehan
del~, nicht wärmebehandelt, geschweißt
etc.) ermittelt. Es folgten metallogra
phische Untersuchungen und Korrosionsprü
fungen. Als Korrosionsmedium wurde eine ge
sättigte quinäre Lauge (Q-Lauge) verwen
det, die beim Siedepunkt einen BodenkBrper
mit sämtlichen Komponenten (Mg012, MgS04,
NaOl, K01) aufweist. Die Versuche wurden
bei 1 bar und 170 0 0 durchgeführt.
Die bisher vorliegenden Ergebnisse erlau
ben folgende Aussagen:
- Austeni tischer Stahl mit der Werkstoff
Nr. 1.4539 weist durch Schweißen und/
oder Wärmebehandlung nur sehr geringe Än
derungen seiner mechanischen Eigenschaf
ten auf, so daß er als Kokillenmaterial
zur Aufnahme des Haw-Glases ohne wei te
res Verwendung finden kann. Bei dem fer
ritisch-austenitischen Werkstoff Nr.
1.4462 tritt durch die Wärmebehandlung
eine starke VeraprBdung auf, die eineJ;\",
Einsatz als Kokillenmaterial aus
schließt. Ähnliches gilt für den Fein
kornbaustahl der Werkstoff Nr. 1.0566,
bei dem als Folge der Wärmebehandlung ei
ne starke Verminderung der 0,2-Dehn
grenze beobachtet wird. ~
- Alle hier untersuchten Ohrom-Nickel-Stäh
~e zeigen in Kontakt mit quinärer SalzlB
sung eine Empfindlichkeit gege~ Span
nungsrißkorrosion, die in ihrem Ausmaß
so groß ist, daß diese Werkstoffe damit
als Barriere im Endlager ungeeignet
sind.
- Der Feinkornbaustahl 1.0566 hat bei denl_rT
bisherigen Korrosionstests von ca. 60
Tagen eine relativ kleine, ebenmäßige
Korrosionsabtragung (ca. 0,4 0,5
mm/Jahr) gezeigt. Damit kBnnte er als
Material für Zusatzbehälter verwendet
werden, und eine Barrierenfunktion im End
lager übernehmen. Endgültige Aussagen
kBnnen erst nach Abschluß der Langzei t
korrosionstests getroffen werden.
Untersuchungen an den korroaionsbeständi
geren Nickelbasislegierungen, wie z.B.
Hastelloy 0 4 und Inconel 625, sind noch
im Gange.
b) Nichtmetallisch-anorganische Werkstoffe
In Zusammenarbeit mit dem Institut für
Silikatforschung (ISO) der Fraunhofer
Gesellschaft, Würzburg, werden Untersu
chungen an nichtmetallisch-anorganischen
Materialien durchgeführt. Ziel ist die
Entwicklung eines Behälters aus einem sehr
korrosionsbeständigen keramischen Mate
rial. Dieser Behälter soll das HAW-Produkt
aufnehmen· und in eine Kokille eingesetzt
werden.
Aufgrund ihrer guten Eigenschaften wurden
für die Untersuchungen A1203, Zr02, MgO,
M~0-A1203-Spinell sowie Spezialporzellan
auf klassischer Basis und SteatitBasis ge
wählt. Diese Werkstoffe wurden in einem
Vorprogramm bei 130 bar und 200 0 0 geprüft.
Als unbrauchbar aus Korrosionsgründen muß
ten MgO und Spezialporzellan auf klassi
scher Basis ausgeschieden werden.
An den verbleibenden dichten Materialien
wurden bei 130 bar und 80 0 0, 1200 0, 1600 0
und 2000 0 weitere Korrosionsversuche durch
geführt. Als aussichtsreichstes Material
ergab sich bis jetzt Al20,. Mit deutlich
hBheren, wenn auch absolut gesehen gerin
gen Xorrosionsrat.n folgten Zr02, Spinelle
und die Steatit-Keramik 12. Die abgetrage
ne Schichtdicke nach 5 Tagen bei 2000 0 be
trägt bei A120, 0,2 pm und bei Steatit 12
2,5 pm.
..,.,
- 32 -
Plutonium
Die Korrosionsuntersuchungen an A1203,
Steatit 12 und Zr02 bei p= 130 bar und T=
80 - 2000C werden fortgesetzt.
An Bodenproben bis zu einer Tiefe von 50 om
aus der Umgebung von Gorleben wurden sorp
tionskinetische Experimente mit Pu-239 duroh
geführt. Bei den untersuchten Böden handelt
es sioh um eine Braunerde von BrUnkendorf (pR
CaC12: 3.5-4.0), Ranker von 'Trebel (pR CaC12:
3.5-'5) und Podsol von Gorleben (pRCaC12: 3
4.5).
KD(PU) Podsol > KD(PU) Braunerde > KD(PU)
Ranker.
Die Sorptionseigenschaften der Sedimente des
Tertiärs wurden an geologisohen Proben aus
versohiedenen Lagen der Sandgrube in Gödrin
gen (Niedersaohsen) untersuoht:
Die Sorptionsfähigkeit des Bodenmaterials aus
dem Ah-Horizont (Tiefe 0 bis oa. 100m) liegt
bei pR 1 um oa. eine Größenordnung höher als
die der tieferen Sohiohten, bei pR 3.5-4 in
der gleiohen Größenordnung. Dagegen erhöhen
sioh die KD-Werte (Tiefe oa. 100m bis 40 om)
der B-Rorizonte bei pR 4-5 um bis zu zwei Grö
ßenordnungen.
Die ermi ttel ten KD-Werte können nur".bei pR 1
als Verteilungskoeffizienten aUfge,faßt wer
den; nur unter diesen Bedingungen war ein
linearer Adsorptionsterm nachgewiesen.•. Gene
rell lagen die KD(Pu)-Werte bei pR 3.5-6 hö
her als bei pR 1.
Der Vergleioh der Bodentypen untereinander er
gibt folgende Reihenfolge:
Primärberichte:
05.14.01.P07A
05.14.01 .P08A
05.14.01.P07B
Veröffentlichungen:
V 14862
Be'teiligteMitarbeiter:
Dr.E., Smailos
Dr.P. Vejmelka
Dr.W. Rauser
Dr.A. Spiegl
Ing.W. Kluger
Ing.G. Ralm
R. Götz
IF. Dirks (RDB)
Retardationsverhalten von Geomaterialien für
Alle im Laufe dieser Arbeit im Labor ermi t
telten KD(P·u)-iierte können lediglioh als
Die Sedimente waren nur sohwaoh verfestigt
-u-nd konnt-en sohonend- in ~i:hr-e ,BEnltandTeTle
zerlegt werden. Daduroh wurde eine Vergröße
rung der spezifisohen Oberfläohe 1.30; 1.92;
1.18 hervorgerufen. Die Sorptionsversuche
wurden in quinärer Lauge mit 8.8.10-12M
Pu-237-Lösung nach der oben beschriebenen Pro
zedur durohgeführt. Naoh Zugabe der aktiven
2M RN03 . zur quinären Lauge hatte sioh ein
pR 1 eingestellt.
Oligozän/Miozän (illit-kaoliniiischer
stein)Vor jedem Experiment wurden 10 g Boden mit
25 ml destilliertem Wasser 24 Stunden lang in
Polypropylen-Gefäßen equilibriert und an
schließend den einzelnen Proben jeweils 1 ml
2.1x10-7M Pu-239-Lösung aus einer 5M RN03
Stammlösung zugesetzt. Dabei stellte sich ein
pR-Wert von 1 ein. Für die Versuohe bei pR
3.5-5 wurden den Proben deshalb 24 Stunden
vor Zugabe der Pu-Lösung, unter Berüoksioh
tigung der ents!lreo~end vel"D1_i~~~l'!~~",~sfltll'
menge zur Equilibrierung, 3.2 ml 1M NaOR bei-
gefÜgt.
Während des Versuohes wurde das Bodenmaterial
mit der inaktiven Lösung bei 200 C gesohüt
telt. Das Schütteln wurde in regelmäßigen
Zeitabständen unterbroohen, die flüssige Pha
se abzentrifugiert und Meßproben genommen.
Die Sorption wurde bis zu 390 Stunden ver
folgtr Der Pu-Sorption an die Gefäßwände wur-
da Rechnung getragen.
Oligozän
Hozän
Sand-
(montmorillonit-illitisoher
Ton/Sandstein)
(glaukonitischer Sandstein)
Na~h Erreichen eines soheinbaren Sorptions
gleiohgewichts wurde jeweils 'das Verhältnis
Maßzahlen der Sorption aufgafaßt werden.
KPu am Bodenmaterial
Pu in der Lösung
Veröffentliohungen:
15207
V 14861
Primärberiohte:
BeteiligteMitarbeiter:
Dr.A.T.Jakubiok
I. Kahl
M. Nesoviogebildet.
- 33 -
Systematische Erfassung aller Abfallströme
Das Programm ist derart angelegt, daß die cha
rakteristischen Daten der Abfallprodukte mit
eingegeben werden können. Damit können
schnell und transparent endlagerrelevante
Daten z.B. im Falle einer Änderung der Abfall
menge oder der Behandlungsverfahren gewonnen
werden.
Durch eine genaue Modeliierung des Transport
prozesses der Radionuklide aus den Abfällen
durch das Grubengebäude bis ins Grundwasser
wird es möglich sein, zu belastbaren Aussagen
über die Nuklidfreisetzung aus einem Endlager
beim Störfall zu gelangen. Hieraus können
dann z.B. auch Mindestanforderungen an die
Qualität der Abfallprodukte abgeleitet wer
den.
Zur systematischen Erfassung der Nuklidinven
tare aller beim Wiederaufarbeitungsprozess
auftretenden Abfallströme wurde ein Rechenpro
gramm (WASLIS) entwickelt, mit dessen Hilfe
die Nuklidkonzentration, Aktivität und Wärme
leistung der verschiedenen Abfallströme als
Funktion der Zeit berechnet werden kann. Als
Eingaben werden die mit KORIGEN berechneten
Nuklidkonzentrationen der Brennelemente zum
Zei tpunkt der Reaktorentnahme und die durch
den chemischen Prozeß bedingten Verteilungs
faktoren der verschiedenen Elemente (bezüg
lich der Masse) verwendet. Variiert werden
kann die Kühlzeitder Brennelemente und die
Zwischenlagerzeit der Abfallströme. Im WAProzeß zugesetzte Chemikalien können analog
den chemiscllElIl. l!l]._~IIlfi!~t~nd_esAbfallsB-elbs'\;
berücksichtigt werden. Das Ergebnis ist gra
phisch als Histogramm darstellbar.
IBeteiligteMitarbeiter:
IDr. B. Kienzier
Dr.R. Köster
Dr.E. Korthaus
IPrimärberichte:
I
Veröffentlichungen:
Schicht aufzuzeigen. Hierzu wurde die Frei
setzung von einigen ausgewählten Radionukli
den aus verschiedenen Abfallprodukten im Rah
men einer Studie untersucht, in die die Stand
zeiten der Produkte, bzw. beim hochaktiven Ab
fall auch die Standzeit der Verpackungen, als
Parameter eingegangen sind. Es zeigte sich,
daß die mi ttelaktiven Abfälle bezüglich der
Radionuklidfreisetzung in Salz lauge gegenüber
dem hochaktiven Abfall nicht vernachlässigt
werden dürfen.
Modellentwicklung zur Berechnung der Freiset
zung von Radionukliden
05.14.02 INE SICHERHEITSANALYSEN FÜR END
LAGER
Geht man von einer schnellen und homogenen
Verteilung der ausgelaugten Radionuklide in
der Grubenlauge und ihrer Freisetzung in eine
grundwasserführende Schieh t durch Konvergenz
des Endlagerbergwerks aus, läßt sich mit nume
risch integrierten Lösungen der Dispersions
gleichung die Ausbrei tung der kontaminierten
Salzlauge berechnen. Unter den gewählten An
nahmen bleiben die resultierenden Strontium
90- und Cäsium-1~7-Konzentrationenbereits in
Entfernungen über 500 m vom Austrittsort der
LRuge_ in diese- Sc-h-i-ch-t u-nter den zu -V-er
gleichszwecken aUS der Strahlenschutzverord
nung abgeleiteten zulässigen Werten für Trink
wasser. Dies gilt auch für Plutonium bei Ver
wendung eines Verteilungskoeffizienten über
10~ cm~ • g-1. Für die langlebigen Radionukli
de mit sehr geringen Verteilungskoeffizienten
wie Technetium oder Jod ergibt sich dagegen,
daß die Konzentration erst in ca. km von
dem vollgelaufenen Bergwerk im Bereich der
Vergleichswerte liegen.
Unter Annahme eines Störfalls, der zum Voll
laufen eines Endlagers für die radioaktiven
Abfälle einer 1400 jato Wiederaufarbeitungsan
lage während der Betriebsphase führt, wurde
versucht, sensitive Parameter für die Radionu
klidfreisetzung in eine grundwasserführende
Die Ergebnisse hängen natu~gemäß sowohl abso
lut als auch relativ zueinander stark von den
modellannahnmen ab. So führt z.B. die Berück
sichtigung der Verzögerung der Verteilung der
ausgelaugten Radionuklide durch Puffer-, Ver
satz- und Verfüllmaterialien zu deutlich ver
minderten Konzentrationen in der grundwasser
führenden Schicht.
Veröffent- /Primärlichungen: berichte:
05.14.02.P 00 A
/ BeteiligteMitarbeiter:
Dr.B. Kienzier
Dr.U. Löschhorn
- 34 -
Unter Verwendung dieser Darstellung wurden
die Verläufe der Auslaugung bei unabhängiger
Variation der Parameter D, t1 und t2 ermit
telt. Die Abbildung 1 zeigt als Beispiel die
so ermittelte Bandbreite der Freisetzungsrate
für Sr-gO.
Sicherheitsstudien für ein Endlager für mit
telaktive Abfälle
Als Grundlage für Untersuchungen zur störfall
bedingten Radionuklidfreisetzung aus MAW-Ab
fallgebinden wurden aus Laborversuchen ' zur
Auslaugung von Radionukliden aus Zementproduk
teu gewonnene Ergebnisse' mit einfachen mathe
matischen Modellen (diffusive Auslaugung und
diffusive Auslaugung, überlagert mit Ab- bzw.
Auflösung des Matrixmaterialsi, gefittet. Aus
den verschiedenen Meßwerten wurde je ein unte
rer, mittlerer und oberer Wert für die Diffu
sionskonstante ermittelt. Mit Hilfe dieser
Diffusionskonstante D und unter Einführung
des Begriffes der Produktstandzeit, nach der
eine vollständige Radionuklidfreisetzung an
genommen wird, wurd.e ein plausibler Zeitver
lauf für die Auslaugung der Radionuklide for
muliert: Bis zu einem Zeitpunkt t1 (Ausgangs
werte 5, 10, 20 a) soll eine Auslaugung durch
Diffusion bzw. Diffusion und Ablaugung des
Produktes stattfinden. Danach wird die Auslau
gung durch eine einfache Funktion beschrie
ben, die eine stetige Fortsetzung bei t1 auf
weist und bei der Standzeit t2 (Ausgangswerte
50, 100, 200 a) den Wert 1 erreicht.
Veröffentlichungen:
Prim!i.rberichte:
BeteiligteMitarbeiter:
Dr.U. Löschhorn
Dr.B. Kienzler
-PROGRANM ULPSEISTANDZEI T•. "'so.oo JAHREZE1TINrERVALL~ ""1 ·00 JAHRASLAUGRATE. RA (sieht'. unten)
RA01USo:. -+'35.5 (CM)DIFF.-KONSTANTE· D (siehe unten)
·0MOV ,BOUNDARY CT2) .aUAOR.N.
;'
0"0'iN
Berechnung der aus zement; erten MAW-Abfd:l1 en aus gel augtenFraktion von Sr-90 bei Variation der Parameter 0 1 t 1 ,t2' RA.
-35--
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Primärberichte ZU Arbeiten des Jahres 1980Folgende Primärberichte des Jahres 1980 (Redaktionsschluß 31.1.81) enthalten unveröffentlichte Informationen vonvorläufigem und betriebsinternem Charakter. Eine zur VerfügungsteIlung der Berichte ist nach entsprechender einzeIvertraglicher Vereinbarung über die Nutzung des darin enthaltenen know how (know-how-Vertrag) möglich.Entsprechende Anfragen sind an die Stabsabteilung Patente und Lizenzen des KfK zu richten.
040201P12A Kelm, M.; Koester, R.Empfehlungen zur Auswahl geeigneterZemente und Herstellungsbedingungenfuer die Verfestigung radioaktiverAbf ae lle.
040201P12B Oser, B.; Kelm, M.Teilaspekte derStoerfalluntersuchungen amStahldenitrator:Induktionsverhalten beimWiederanfahren der Reaktion nacheiner Dosierunterbrechung.
040201P12C Weirich, F.; Kelm, M.; Oser, B.Umbauarbeiten an derDenitrieranlage fuer 200 l-Chargen.
040201P12D Drobnik; Kelm; OserTeilaspekte der chemischenSaeuredenitrierung mitAmeisensaeure.
040201P12E Kelm, M.; Oser, B.; Drobnik, 5.;Menken, B.Untersuchung derKorrosionseigenschaften desDenitratorwerkstoffs Incoloy825.
040201P12F Deckwer; Finke, H.D.; Holze, K.;Oser; KelmEntwicklung eines kinetischenModells zur Beschreibung derDenitrierung von Salpetersaeure mitAmeisensaeure.
D40202P05B Weisenburger, S.Stand der GlasauslaufsystemeUeber lauf und Bodenaus l/lidi mINE.
D40202P05D Gruenewald, W.; Koschorke, H.;Rings, M.Separater Versuchsschmelzer KV-2mit Glasueberlaufsystem.
040204P12A Kemmler, G.; MUhr, G.; Ohuchi, J.;Pagels, C.; Plessing, J.;Wieczorek, H.; Stojanek, B.Nassverbrennung plutoniumhaltigerAbfaelle - Ergebnisse zurVerfahrensentwicklung. 2.Jahresbericht (01.01.79 - 31.12.79)zum EG-Vertrag Nr. 044-77-7 WASD.
040204P12B Damerau, G.; Kemmler, G.;Wieczorek, H.Nassverbrennung plutoniumhaltigerAbfaelle - Saeureabt~ennung.
040204P12C Damerau, G.; Kemmler, G.;Wieczorek, H.; Muhr, G.NasSVerbrennung plutoniumhaltigerAbfaelle - Inaktive laboranlage zurDemonstration des Verfahrens IlONA,
Aufbau und Betriebsergebnisse.
040204P12D Wieczorek, H.; Kemmler, G.; Muhr,G.; Plessing, J.; Stojanik, B.Nassverbrennung plutoniumhaltigerAbfaelle - Ergebnisse von Arbeitenzur Verfahrensentwicklung undAbtrennung von Plutonium aus demRueckstand.
0402D4P15A Kartes, H.; Riege, U.; Goertzen, A.; Dippel, T.Verfestigung alphahaltiger Abfaellein keramischer Matrix.
0402D4P15B Riege, U.; Kartes, H.Verfestigung alphahaltiger Abfaellein keramischer Matrix.
051201P09A Engelmann, H.J.; Baetke, K.;Bechthold, W.Ueberlegungen zur rueckholbarenZwischenlagerung abgebrannterBrennelemente in Salz.
051205P19A Pudewills, A.Modellrechnungen zur Ermittlung derSpannungs-Verformungsfelder inSteinsalz in"der Umgebung vonbeheizten Bohrloechern und einerKaverne.
051205P20A Korthaus, E.; Donath, P.Investigations on temperature riseand relative disposal arearequirements tor LWR-Waste disposalstrategies in salt domes.
051401PD7A Bechthold, W.lagerung radioaktjver A~faelle Darstellung der bestehendenGenehmigungssituation.
051401P07B Vejmelka; Smailos; SpieglInduzierte Vorgaenge imEndlagermedium Steinsalz bei derlag-el"ung-hochraaioärüiver--··Abfallprodukte HAW.
051401P08A Smailos; Spie9l; VejmelkaMoegliche zusaetzliche, kuenstlicheBarrieren im Endlager.
-39-
Primärberichte ZU Arbeiten des Jahres 1979(Erschienen 1980)
Folgende Primärberichte des Jahres 1979 (Redaktionsschluß 31.1.81) enthalten unveröffentlichte Informationen vonvorläufigem und betriebsinternem Charakter. Eine zur VerfügungsteIlung der Berichte ist nach entsprechender einzeIvertraglicher Vereinbarung über die Nutzung des darin enthaltenen know how (know-how-Vertrag) möglich.Entsprechende Anfragen sind an die Stabsabteilung Patente und Lizenzen des KfK zu richten.
040201P06B Kunze, 5.; Loesch, G.Homogene Verfestigung von FeedKlaerschlamm (FKsl in anorganischerMatrix.
040201P07C Kunze, 5.; Eden, G.Verfestigung von Ionenaustauschernin Zement.
040201P08B Rudolph, G.; Gebauer, R.; Jakobs,P.j.; Boch; J.; Vetter, R.Stoffliche Untersuchungen zurVerfestigung von MAW/LAW inanorganischer Matrix.
040201P08C Rudolph, G.; Jakobs, P.J.; Boch, I.Langzeitversuch zur Lagerung vonZementprodukten bei erhoehtenTemperaturen.
040201P09B Oser, B.; Drobnik, 5.; Kelm, M.Teilaspekte der Denitrierung mitAmeisensaeure: Denitrierung vonvoll simulierten HAW-Loesungen,Laborversuche zur Behandlung derReaktionsgase.
040201P09C Yamkate, P.; Kelm, M.) Dippel, T.Evaluation of glass products frommedium level liquid waste spraydenitration residues.
040201P11B Drobnik, S.Charakterisierung desAbfallproduktes TBP/PVC.
040202P03A Weisenburger, S.Fortgeschrittene inaktive HAWVerglasungsanlage VA-II.
040203P06A saidl, J.; Guber, W.; Daruschy, P.;_Kahl,L.Untersuchungen zur Sicherung desHerstellungsprozesses.
040203P08A Kahl, L.; Grosse, M.) Saidl, J.Charakterisierung der verbessertenBorosilikatglasprodukte GP 98/12und GP 98/26 zur Verfestigung vonHAW.
040203P09A Kowa, 5.) John, H.E.) Benthien, U.Laboruntersuchungen zurVerfestigung von HAW-Prozesschemie.
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040204P05B Riege, U.; Goertzen, A.) Kartes, H.Verfestigung alphahaltiger Abfaellein keramischer Matrix.
040204P06B Damerau, G.; Kemmler, G.) Muhr, G.;Ohuchi, J.; pagels, C.; Wieczo~ek~
H.) stojanik, B.Nassverbrennung plutoniumhaltigerAbfaeLLe.
040204P06C Damerau, G.; Kemmler, S.; Muhr, G.;Plessing, J.; Wieczorek, H.;
Stoianik, B•.N.ssverbrennung'PlutoniumhaltigerAbfaeLLe ..
051201P08A Engelmann; Baetke; Hempelmann;Koester, O.V~rgleich verschiedener Konzeptefuer die rueckholbare Einlagerunguntertage von MAW unterBeruecksichtigung einer spaeterenEndlagerung mit Versatz.
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