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Fachbereich Physik
Institut für Angewandte Physik
Zentrum für Mikrostrukturforschung Alexander Schwarz: aschwarz@physnet.uni-hamburg.de
Magnetic Sensitive Force Microscopy Alexander Schwarz
Institut für Angewandte Physik, Universität Hamburg, Jungiusstr. 11, 20355 Hamburg, Germany
• Magnetism Basics (Part I & II) • atomistic approach (origin of magnetism, magnetic exchange mechanisms) • phenomenological approach (hysteresis, domains, domain walls)
• Magnetic Force Microscopy (MFM; Part I)
• tip preparation and tip properties • separation of forces • examples (thin films, superconductors, …)
• Magnetic Exchange Force Microscopy (MExFM; Part II)
• tip preparation and tip properties • separation of forces • examples (imaging, spectroscopy, switching, dissipation …)
• CO molecule: contrast formation (role of electrostatic forces)
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MFM on Superconductors
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Imaging of Flux Lines with MFM
MFM-tip
1 µm
Abrikosov Flux Line Lattice Bi2Sr2CaCu2O8: λ ≈ 180 nm
λ ξ x
B
nC B
j
nC
MFM
MFM information depth ≈ λ
field cooling: B applied below Tc flux lines (vortices) remain, even if B → 0
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Bi2Sr2CaCu2O8
TC ≈ 85 K λ ≈ 180 nm ξ ≈ 1 nm
c = 3.08 nm
pancake vortex
flux line
VORTEX MATTER
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Straight vs. Curved Flux Lines
5.1 K
1 µm
5.1 K
1 µm
irradiated sample after field cooling ⇓ columnar defects • randomly distributed • strong pinning • Bose Glass
as grown sample after field cooling ⇓ intrinsic point defects • randomly distributed • weak pinning • Bragg Glass
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Flux Line Lattice Melting 5.1 K
1 µm
5.1 K
1 µm
5.1 K
1 µm
5.1 K
1 µm
5.1 K
1 µm
5.1 K
1 µm
5.1 K
1 µm
5.1 K
1 µm
5.1 K
1 µm
5.1 K
1 µm
23.2 K
1 µm
34.5 K
1 µmfield cooling: B = 3.2 mT scan area: 5.5 µm × 5.5 µm
A. Schwarz et al., NJP 12, 033022 (2010).
38.1 K
1 µm
49.7 K
1 µm
54.1 K
1 µm
5.1 K
1 µm
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Thermal Fluctuations and Disorder
1
2
4
5
3
0 50 6040302010T in K
400
360
320
280
240
200
160
FL
R i
n nm
RFL∝√T
E
E
2λ
D
k TB
rr0
∆r∆r thth
rp
E
E
2λ
D
k TB
rr0 rp
∆rth
depinning CuO2- planes
pancake vortex
flux line
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Vortices and Antivortices
dark (antivortex) Mtip ↑↓ flux line
2 µm bright (vortex)
Mtip ↑↑ flux line
2 µm
matching field: number of columnar defect = number of flux lines
field ramp: Mtip ↑↑ B
BSCCO field cooling: Mtip ↑↓ B
BSCCO
A. Schwarz et al., APL 88, 012507 (2006).
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Part II
Magnetic Exchange Force Microscopy
(MExFM)
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Magnetic Exchange
Interaction
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Two Interacting Electrons with Spin
spin states χi χ1+= ↑ χ1-=↓
χ2+=↑ ↑↑ > ↑↓ >
χ2-=↓ ↓↑ > ↓↓ >
2 electron state χ(s,m) s m
0 0 singlett antismmetric
↑↑ > 1 +1 triplett
symmetric 1 0
↓↓ > 1 -1
Coulomb Interaction V(r) + Pauli Principle (Fermi-Dirac & Indistinguishability) ⇒ Alignment of Spins ⇒ Magnetic Order
no spin dependent term!
s = s1 - s2 , …, s1 + s2 = s1 ± s2 = 0,1 and m = -s, +s = -1,0,+1 (∆m = 1)
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Two Interacting Atoms: The H2 Molecule
total wave function = spatial wave function × spin wave function electron = Fermion ⇒ antisymmetric total wave function if spatial wf antisymmetric ⇒ spin wf symmetric if spatial wf symmetric ⇒ spin wf antisymmetric
H = H0 + W ; H0: 2 non-interacting H atoms; W: interaction terms
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Coulomb-, Overlap- and Exchange-Integral
antiparallel spins; s = 0 (singlett) :
parallel spins; s = 1 (triplett) :
ground state energy of one H atom in the 1s state
overlap integral
Coulomb integral
exchange integral
ϕ0 = 1s wave function of the H atom
bonding state
antibonding state
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Connection to Heisenberg Model
antiparallel spins; s = 0 (singlett) :
parallel spins; s = 1 (triplett) :
in general: J ≠ A!
Heisenberg modell :
J = J(r) distance dependent magnetic exchange coupling constant
J > 0 ⇒ ferromagnetic order J < 0 ⇒ antiferromagnetic order
skalar product: no magnetic interaction for perpendicular spins
exchange coupling constant
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Magnetic Coupling in Metals Direct versus Indirect Coupling
f-metals (Gd): no direct exchange, s-f coupling = spin carrying strongly localized f-electrons polarize conduct-tion band electrons (RKKY)
d-metals (Fe, Ni, Co): little direct exchange, mostly s-d coupling = spin carrying localized d-electrons polarize conduction band electrons
≈ half distance to nearest neigbor ≈ half distance to nearest neigbor
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Magnetic Exchange Force Microscopy
(MExFM) suggested 1991, realized 2007 on NiO(001)
U. Kaiser, A. Schwarz, and R. Wiesendanger, Nature 446, 522 (2007).
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Forces in Force Microscopy
Electromagnetic Forces
• electrostatic force • magnetostatic force
• van der Waals force
• chemical force • magnetic exchange force • repulsive forces
z
Fts
MFM (z > 10 nm)
AFM/MExFM
atomic resolution
steps (topography)
-1 nN
-0.3 nm
0 nN
magnitude of forces: magnetic exchange ≈ 0.1 N (d < 0.5 nm) magnetostatic 1 pN (d > 10 nm)
1 nm
10 nm
100 nm
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electron mediated short-range magnetic exchange interaction & chemical interaction
Separation of Short-Ranged Forces
magnetic coating
Heisenberg model for spin-spin interaction:
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Tip Preparation Si-cantilever (f0 ≈ 190 kHz, cz ≈ 40 - 150 N/m; Si surface is oxidized) in-situ coating with magnetic material (Fe, Cr, …) by thermal evaporation antferromagnetic tips: no stray field ⇒ less influence on sample! total coverage (instead of just one side) or bulk tips are Ok, because only
foremost apex atom matters on the fly preparation: intended collisions between tip and surface to create
atomically sharp and magnetically sensitive nanotip trial and error procedure (no real control) with three options
• tip stays as it was: continue preparation • tip becomes worse: continue preparation • tip becomes good: start the real experiment
no magnetic contrast, although tip is magnetic: SNR < 1, spin of foremost tip atom perpendicular to surface spins (Heisenberg model!), fast switching (superparamagnetic) tip
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Z-Height & Dissipation Analysis
Δz < 0 : tip becomes longer (sharper) ΔED < 0: less dissipation due to adhesion hysteresis (more stable) possible transitions : + + + − − + − − wanted transition : − − (sharper and more stable) with magnetic c(2x2) contrast
p(1×1) p(1×1)
p(1×1) c(2×2)
p(1×1) p(1×1)
1. ML (afm) 1. ML (afm) 2. ML (fm) 2. ML (fm)
c(2×2)
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Atomic Contrast on NiO(001)
NiO:
antiferromagnetic bulk insulator due to super-exchange between Ni atoms via O bridges
antiferromagnetic ordered Ni rows on (001) surface
*Ciraci, Baratoff, Batra, PRB 41 2763 (1990) **Teobaldi et al., PRL 106, 216102 (2011)
AFM on NiO(001)
chemical contrast * ⇒ maxima = oxygen
electrostatic contrast ** ⇒ maxima = oxygen
1 nm c(1×1)
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Magnetic Contrast on NiO(001)
NiO:
antiferromagnetic bulk insulator due to super-exchange between Ni atoms via O bridges
antiferromagnetic ordered Ni rows on (001) surface
MExFM on NiO(001)
magnetic contrast on minima = Ni-sites * in **: contrast on maxima!
1 nm c(2×1)
*U. Kaiser et. al., Nature 446, 522 (2007). ** H. Hosoi et al., Nanotech. 15, 506 (2004).
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Raw Data Analysis and Distance Dependence left : chemical contrast only maxima = oxygen (cation) minima = nickel (anion)
4 peaks in Fourier image represent structural surface unit cell
right: recorded closer to surface additional row-wise contrast on nickel atoms
2 additional peaks in Fourier image represent magnetic surface unit cell
H. Hosoi, K. Sueoka, and K. Mukasa in Nanotechnology 15, 506 (2004): modulation on maxima (O-sites!) in unit cell averaged data, but no peaks in Fourier image shown!
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Artefact or Signal? Scan Rotation
additional pair of peaks in FT behaves like signal peaks
→ we can exclude an in phase oscillatory noise source
dissipation
topography
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Magnetic Double Tip: Contrast Transfer
magnetic contrast found on Ni- and O-atoms
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Growth of Fe on W(001)
layer-by-layer growth: ML Fe wetting layer
DL step flow growth
DL island
ML : antiferromagnetic with out-of-plane anisotropy DL : ferromagnetic with in-plane anisotropy A. Kubetzka et al., PRL 94, 087204 (2005) K. v. Bergmann et al., PRB 70, 174455 (2004)
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MExFM on Fe Monolayer on W(001) chemical contrast magnetic contrast
10 p
m
0.25 nm [100]
10 p
m
0.25 nm [100]
Fe/W(001): Fe thin film on high Z substrate ⇓ hybridization and strong spin-orbit coupling
R. Schmidt et al., Nano Lett. 9, 200 (2009)
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Magnetic Exchange Force Spectroscopy
(MExFS) R. Schmidt, C. Lazo, U. Kaiser, A. Schwarz, S. Heinze, and R. Wiesendanger Phys. Rev. Lett. 106, 257202 (2011).
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3D Magnetic Exchange Force Spectroscopy
3D data set: topography + Δf (z) with atomic resolution
x
z
y
c(2×2) magnetic contrast and distance dependence of the tip-surface interaction
∆f is color coded
3D-FFS: ∆f(x,y,z) ⇒ E (x,y,z), F (x,y,z) Hölscher et al., APL 81, 4428 (2002)
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Distance Dependence of the Magnetic Exchange Interaction
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Distance Dependence of the Magnetic Exchange Interaction
magnetic exchange interaction is short-ranged, strongly distance dependent and can be large (about 100 meV)
DFT ⇒ ap-configuration (↑↓) preferred (maxima in topography)
calculated from exp. Δf(z) data
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Spin Dependent Adhesion Hysteresis
E. Y. Vedmedenko, Q. Zhu, U. Kaiser, A. Schwarz, and R. Wiesendanger, Phys. Rev. 85, 174410 (2012).
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Spin-Dependent Dissipation: Spectroscopy
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Magnetization Switching Induced by
Magnetic Exchange Interaction
R. Schmidt, A. Schwarz, and R. Wiesendanger, Phys. Rev. B 86, 174402 (2012).
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Summary and Outlook: MExFM • sensitive to short range magnetic exchange interactions • separation from chemical force
• antiferromagnetic surfaces • non-collinear spin structures (has not been done yet) • field-dependent experiments (has not been done yet)
• spin-dependent dissipation • spin-dependent adhesion hysteresis • spin-excitations (has not been done yet)
• magnetic exchange force spectroscopy (MExFS) • magnetic switching utilizing the magnetic exchange interaction • MExFM on single atoms and molecules (has not been done yet)
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Publications on MExFM Vacuum tunneling of spin-polarized electrons detected by scanning tunnelling microscopy R. Wiesendanger, et al., J. Vac. Sci. Technol. B 9, 519 (1990). first discussion on the feasibility of MExFM
Investigations on the topographical asymmetry of non-contact atomic force microscopy images of NiO(001) surface observed with a ferromagnetic tip. Hosoi, H., Sueoka, K. & Mukasa, K. Nanotechnology 15, 506–509 (2004). first claim of a successful MExFM experiment (see also 1st NCAFM book!), but not generally accepted, because of a dubious data evaluation
Magnetic exchange force microscopy with atomic resolution U. Kaiser, A. Schwarz, and R. Wiesendanger, Nature 446, 522 (2007). first MExFM experiment performed on the afm bulk insulator NiO(001)
Probing the Magnetic Exchange Forces of Iron on the Atomic Scale R. Schmidt, C. Lazo, H. Hölscher, U. H. Pi, V. Caciuc, A. Schwarz, R. Wiesendanger, and S. Heinze, Nano Lett. 9,200 (2009). MExFM experiment on afm Fe monolayer on W(001): much better SNR; itinerant metallic system
Quantitative Measurement of the Magnetic Exchange Interaction across a Vacuum Gap R. Schmidt, C. Lazo, U. Kaiser, A. Schwarz, S. Heinze, and R. Wiesendanger, Phys. Rev. Lett. 106, 257202 (2011). first magnetic exchange force spectroscopy data (MExFS)
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Publications on MExFM Evaluating local properties of magnetic tips utilizing an antiferromagnetic surface U. Kaiser, A. Schwarz, and R. Wiesendanger, Phys. Rev. 78, 104418 (2008) magnetic double tips in MExFM data
Atomic-scale magnetic dissipation from spin-dependent adhesion hysteresis E. Y. Vedmedenko, Q. Zhu, U. Kaiser, A. Schwarz, and R. Wiesendanger, Phys. Rev. 85, 174410 (2012). first data on spin dependent dissipation
Magnetization switching utilizing the magnetic exchange interaction R. Schmidt, A. Schwarz, and R. Wiesendanger, Phys. Rev. 86, 174402 (2012). utilizing magnetic exchange interaction (instead of external magnetic field) for magnetic switching
Spin Resolution on NiO(100) by Force Microscopy utilizing Bulk Ferromagnetic Tips F. Pielmeier and F. J. Giessibl, Phys. Rev. Lett. 110, 266101 (2013). second true MExFM paper on NiO; first MExFM paper not from Hamburg Theory:
Foster & Shluger (NiO, very simple tip): Surf. Sci. 490, 211 (2001). Momida & Oguchi (NiO, one atom Fe tip): Surf. Sci. 590, 42 (2005). Lazo & Heinze (Fe/W; realistic multi-atom tips with relaxation): Phys. Rev B 84, 144428 (2011).
2nd NCAFM Book: chapter on experimental data and a separate chapter on theory
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Carbon Monoxide and Metallic Tips Contrast Formation and Role of
Electrostatic Interactions
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CO on Cu(111), NiO(001) and Mn/W(001)
CO on Cu(111) CO on Mn/W(001) CO on NiO(001) x in nm
closer by 0.2 nm
A. Schwarz et al., Appl. Phys. Lett. 105, 011606 (2014)
10 nm
Co on Mn/W
constant ∆f overview image: CO on Cu(111) imaging with metal coated Si tips: f0 ≈ 190 kHz, cz ≈ 150 N/m, A ≈ 1 nm
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Point Dipole Model for Metallic Tips
• 3 layer pyramidal tip: 5 D
• electrostatic potential can be represented by 3 D point dipole at foremost tip atom
Smoluchowski effect ⇒ tip apex exhibits electric dipole moment with its positive pole pointing towards surface: Teobaldi et al., PRL 106, 216102 (2011).
D. Gao et al., ACS Nano 8, 5339 (2014).
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Electric Dipole Moment of Carbon Monoxide
• gas phase: dative bond overcompensates electronegativity effect
⇒ small permanent dipole (0.12 D)
•CO adsorbs upright via C on top, bridge and hollow sites
⇒ charge redistribution •CO donates electrons from 5σ state into metallic d-state
•metal d-state back donates into 2π* antibonding state
⇒ dipole remains, but can possess different orientation and magnitude
G. Blyholder, J. Phys. Chem. 68, 2772 (1964).
CO on Cu(111): 0.2 D, same orientation B. N. J. Perrsson & M. Persson, Solid State Comm. 36, 175 (1989).
CO on NiO(001): 0.4 D, same orientation D. Gao et al., ACS Nano 8, 5339 (2014).
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Simulation: Constant Height Mode
Vdipole
Vsr-vdW
constant height mode
h = constant r2 = x2 + h2
tan(θ ) = x/h
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Irregular Contrast Patterns
2 nm 2 nm
Cr-tip; CO/Cu(111): closer by 0.2 nm
Cr-tip on CO/NiO(001)
experimental AFM image
vAFM simulation (two point dipole tip)
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Electrostatic Double Tip ⇔ Subatomic Features
2 nm 2 nm
CO/Cu(111) with Cr tip: closer by 0.2 nm
J. Welker & F. Giessibl, Science 336, 444 (2012): CO/Cu(111) with W-tip
electrostatic dipole double tip
subatomic resolution stemming from electronic fine structure of W-tip apex atom, but:
• poking of W tip into Cu substrate ⇒ Cu tip • a single atom tip exhibits a spherical charge density in
the vacuum region • tip induced translation prevent too small tip-sample
separartions ⇒ non-spherical electronic fine structure cannot be easily detected
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MFM: Marcus Liebmann Ung Hwan Pi Uwe Kaiser MExFM: Uwe Kaiser Rene Schmidt Ung Hwan Pi Cesar Lazo (Stefan Heinze, CAU) CO: Josef Grenz Arne Köhler David Gao (Alex Shluger, UCL)
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THE END
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