anisotropia magnética

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Anisotropia Magntica

Julian P. Geshev Instituto de Fsica - Universidade Federal do Rio Grande do Sul

Caixa Postal 15051, 91501-970 Porto Alegre, RS

Introduo

A anisotropia magntica o fenmeno de orientao preferencial da magnetizao espontnea, ,sM ao longo de certas direes caractersticas de cada material, ou seja, a energia interna varia quando a magnetizao aponta em direes diferentes. A energia de anisotropia magntica, como denominada, se manifesta de vrias formas e sempre est associada a uma determinada anisotropia (ver esquema da Fig. 1). Entretanto, as formas de anisotropia magntica mais comuns [1,2] so: 1. Anisotropia cristalina, ou magnetocristalina. 2. Anisotropia de forma. 3.Anisotropia de stress, ou de magnetostrico. 4. Anisotropia induzida por

a) Tratamento trmico na presena de campo magntico aplicado (annealing); b) Deformao plstica; c) Irradiao magntica, i.e., irradiao com partculas de alta energia em campo magntico aplicado.

5. Anisotropia de superfcie. 6. Anisotropia de troca (de intercmbio, ou exchange anisotropy).

Das anisotropias acima citadas, apenas a anisotropia magnetocristalina propriedade intrnseca do material. Portanto, todas as outras so extrnsecas ou induzidas. Entretanto, comum limitar o termo anisotropia induzida para as anisotropias apresentadas no item 4.

Fig. 1. Principais tipos de anisotropia magntica.

A anisotropia uma das caractersticas mais importantes dos materiais magnticos, e como tal um objeto de pesquisa de grande interesse atualmente, existindo uma grande variedade de mtodos experimentais para o seu estudo. A seguir, sero apresentadas as formas fenomenolgicas das energias de anisotropia mais comuns, assim como a possvel coexistncia de vrios tipos de anisotropia. A ltima seco ser dedicada a discusso de alguns mtodos experimentais para caracterizar a anisotropia magntica, os sistemas para os quais estes so aplicveis, assim como as vantagens e desvantagens de cada um deles. III Escola Brasileira de Magnetismo Jorge Andr Swieca - Porto Alegre - RS 3 -

cbica

Anisotropia magntica

magnetocristalina outros tipos: de forma, de superfcie, de troca, de stress, induzida, etc.

uniaxial plano fcil, cone fcil unidirecional

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A origem microscpica da anisotropia magntica no ser discutida no presente trabalho. Discusses sobre este assunto podem ser encontradas em vrios livros, por exemplo, os de Chikazumi [1] e Cullity [2], acima citados.

Fenomenologia da anisotropia magntica

Anisotropia magnetocristalina

A forma mais simples de anisotropia magnetocristalina a anisotropia uniaxial, uE . Um exemplo clssico deste tipo de comportamento o cobalto hexagonal que, em temperatura ambiente e na ausncia de campo magntico externo aplicado, apresenta orientao preferencial de sua magnetizao espontnea (eixo de fcil magnetizao ou simplesmente eixo fcil) ao longo do eixo cristalino c. Quando a magnetizao se afasta deste eixo, a energia de anisotropia cresce com o aumento do ngulo

, ngulo entre sM e o eixo c. A energia atinge um valor mximo quando = 90 e depois decresce assumindo seu valor inicial para .180= comum expressar esta

energia expandindo-a em srie de potncias de ,sen 2

( ) ,sensen 4221 ++= uuu KKE (1)

onde uK1 e uK2 so as constantes de primeira e segunda ordem, da energia de anisotropia

uniaxial, respectivamente. Normalmente o primeiro termo anisotrpico, ,sen 21 uK suficiente para expressar a energia, pois este muito maior que o segundo. Para Co a temperatura ambiente 51 104.5=uK J/m

3 ( 6104.5= erg/cm3) e 52 105.1 =uK J/m3 ( 6101.5= erg/cm3) [2].

Podemos tambm expressar a energia de anisotropia uniaxial como funo de sM e u, onde u um vetor unitrio que tem a direo do eixo em considerao. Considere que o quadrado do produto escalar )sen1(cos 22222 == ss MM|| uMs , logo a parte varivel desta energia ser dada por

( ) ./ 21 += suu MKE uMs (2)

O eixo de simetria ser de fcil magnetizao quando a constante 01 >uK . Se uK1 for

negativa, a energia de anisotropia mxima para = 0 e ,180= e mnima quando sM perpendicular ao eixo, i.e., para .90= Neste caso ( 01

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tem um valor significativo, a fase magntica pode tambm ser um cone fcil, como demonstra Fig. 2.

Entretanto, a validade da Eq.(1) limitada, estritamente falando, a sistemas de alta simetria, tais como filmes de estrutura bcc ou fcc. As funes que compem a energia de anisotropia uniaxial dada pela Eq.(1) no so completas nem ortogonais [3].

,1uK por exemplo,

no a verdadeira constante de anisotropia de ordem mais baixa, mas contm mistura de contribuies atmicas de ordem mais alta [4]. Um conjunto de funes completas e ortogonais pode ser obtido usando polinmios de Legendre. Um exemplo a expresso

,)3cos30cos35(8

)1cos3(2

24422+++= kkEu (3)

onde ik s so os coeficientes de anisotropia uniaxial de ordem i. Para materiais ferromagnticos de estrutura cristalina cbica, a energia de anisotropia pode ser escrita como uma expanso em srie dos cosenos diretores i da sM com relao aos eixos de coordenadas no sistema cartesiano,

,)( 232221221232322222110 +++++= ccc KKKE (4)

onde ,cossen1 = = sensen2 e ,cos3 = e ciK so as constantes da anisotropia cbica. Para Fe, a ,C20 51 104.7=

cK erg/cm3 e 32 107.5=cK erg/cm3; para o nquel, os

valores correspondentes so 41 10.75 =cK erg/cm3 e 42 10.32 =

cK erg/cm3 [2].

Tabela 1. Direes de fcil, intermediria e difcil magnetizao, assim como os campos de anisotropia correspondentes para o caso de anisotropia cbica [5,6].

cK1 + + +

cK 2 4/9 to

1cK

+

c

c

K

K

1

1

9 to4/9

to

9 1cK

4/9 to

1cK

c

c

K

K

1

1

9 to

4/9

+ to

9 1cK

eixo fcil 100 100 111 111 110 110

eixo intermedirio

110

111

100

110

111

100

eixo duro

111

110

110

100

100

111

AH sc MK /2 1 s

cc MKK /)( 231134 + scc MKK /)( 2211 +

Quando ,01 >cK existem seis direes equivalentes de mnima energia ao longo dos principais eixos cbicos, i.e., as direes ,100 e oito de energia mxima ao longo dos diagonais do cubo .111 Se ,01 cK so

invertidas, i.e., so oito direes fceis do tipo 111 e seis direes duras do tipo .100 Quando ambos os termos cK1 e

cK 2 so importantes, cE pode ser tambm mnima para .110 As direes de fcil, intermediria e difcil magnetizao para todas as combinaes possveis de valores de

cK1 e cK 2 , calculadas primeiramente por Bozorth [5], so apresentadas na Tabela 1. Podemos ver

que estas direes podem ter qualquer permutao na ordem ,100 ,110 .111 Na mesma tabela

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so mostrados as expresses para os campos de anisotropia, ,AH em cada caso [6]. AH corresponde ao campo crtico para o qual acima deste ocorrem apenas rotaes reversveis. Paro o caso de anisotropia uniaxial, quando ambas uK1 e

uK2 so importantes, suu

A MKKH /)42( 21 += . Um dos parmetros mais influenciados pelo tipo de anisotropia [7] a magnetizao remanente, Mr/Ms, veja Fig. 3. O leitor pode encontrar mais informaes sobre os campos de anisotropia para rotao em certos planos cristalinos no trabalho de Asti e Rinaldi [8].

Anisotropia de forma

Como foi dito acima, a anisotropia magntica reflete a dependncia da energia interna cristalina na orientao da magnetizao espontnea. A situao anloga quando durante a rotao da sM (de um ferromagneto magnetizado uniformemente) varia a energia magnetosttica, que associada ao campo desmagnetizante da amostra. Esta energia pode ser escrita sob forma vetorial

,Ed sd MH = 21

(5)

onde sdd MNH = o campo desmagnetizante ( dH antiparalelo a sM ), e dN o coeficiente de

desmagnetizao na direo de sM . A anisotropia relacionada a esta energia denominada de anisotropia de forma (ou de configurao). Para amostra em forma de um esferide prolato com semi-eixo maior c (onde c paralelo ao eixo z do referencial) e os dois menores semi-eixos de comprimentos iguais, a, a Eq.(5) pode ser escrita como

( ) ( )[ ] ( ) ,sen 21

21

sencos21 22222 scacsssd MNNNMMME +=+= (6)

onde foi usada a relao entre os coeficientes de desmagnetizao nas direes a e c, .2/)4( ca NN = Esta expresso para dE tem a mesma dependncia angular como a energia da

anisotropia uniaxial Eu da Eq.(1). O eixo c do esferide desempenha o papel do eixo fcil cristalino, com constante de anisotropia de forma, .2/ )( 2scad MNNK = Se

, ento , ca NNca == e ,0=dK i.e., a anisotropia de forma desaparece. Para o caso de um filme fino cujo plano perpendicular ao eixo z do referencial, ,0=aN ,4=cN sd MH 4= , e a parte varivel da anisotropia de forma torna-se 22 cos 2 sd ME = .

Anisotropia de superfcie

Filmes magnticos ultra-finos ou partculas pequenas (de alguns nanmetros de tamanho) de um determinado material podem apresentar anisotropia magntica muito diferente daquela na

Fig. 3. A magnetizao remanente normalizada vs. o nmero de eixos fceis equivalentes, n, para sistemas de partculas desordenadas. O smbolo + corresponde a partculas superparamagnticas; para partculas uniaxiais; e do os nmeros para 2, 3 e 4 eixos; os ltimos trs pontos, , correspondem aos valores para os casos de 6, 7 e 10 eixos fceis calculados recentemente [7].


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sua forma massiva. Em filmes finos, a manifestao mais dramtica desta anisotropia a mudana na orientao da magnetizao para a direo normal ao plano (vencendo a forte anisotropia de forma destas estruturas) na medida que a espessura do filme reduzida. O conceito de anisotropia de superfcie, explicando esta diferena, foi introduzido por Nel em 1954 [9] como resultado de reduo da simetria local em superfcies e interfaces. Este tipo de anisotropia de superfcie denominado de anisotropia de superfcie magnetocristalina. Em trabalhos mais recentes foram introduzidos mais dois tipos de anisotropia: anisotropia de superfcie dipolar, que provm da rugosidade da superfcie, e anisotropia de superfcie magnetoelstica, que conseqncia de lattice mismash [10]. De ponto de vista microscpico, a origem desta anisotropia interao spin-rbita. Entretanto, sendo a anisotropia de superfcie uma funo muito sensvel aos detalhes da estrutura eletrnica, so poucos os trabalhos que apresentam clculos numricos ou analticos que relatam resultados razoveis para filmes e partculas. comum dividir a constante de anisotropia efetiva,

effK , obtida utilizando um dos mtodos que sero descritos abaixo, em duas contribuies [10], uma advinda da relao superfcie/interface, sK , por unidade de rea, e outra de volume, vK , por unidade de volume, i.e.,

,/2K tKK sveff += (7)

onde o termo da anisotropia de superfcie multiplicado por dois porque so contabilizadas duas interfaces idnticas para um filme de espessura t. Os valores de vK e sK so calculados pela anlise grfica da dependncia ( )tKeff /1 .

Anisotropia unidirecional

Em 1956, Meiklejohn e Bean [11] observaram um fenmeno que, devido aos desafios cientficos que apresenta e a seu potencial de aplicao em dispositivos magneto-eletrnicos, provocou um grande interesse nos ltimos anos. Este fenmeno, polarizao por intercmbio ou exchange bias, consiste no deslocamento em campo do ciclo de histerese de um material ferromagntico (FM) quando em contato atmico com um material antiferromagntico (AF). Atualmente o deslocamento do ciclo de histerese considerado como provocado pela interao de troca (ou intercmbio) entre o material FM e o material AF, que apresenta anisotropia uniaxial muito mais forte do que a do material FM. Fenomenologicamente, pode se atribuir a esta interao uma energia unidirecional (esta a palavra normalmente usada, embora a palavra unisentidal representaria melhor o fenmeno). A energia magntica unidirecional (tambm chamada de exchange anisotropy) pode ser expressa na seguinte forma, ( ) ,cos= Eeb JE onde EJ a constante de interao, e o ngulo entre as magnetizaes dos materiais FM e AF. Esta expresso reflete o fato que o nico estado de equilbrio o de sM paralela a direo da magnetizao do material AF. Mais sobre este fenmeno pode-se ler nos artigos de reviso sobre o assunto, publicados recentemente [12].

Anisotropias mistas (co-existentes)

Normalmente, uma amostra real apresenta mais de uma contribuio anisotrpica. Um exemplo a combinao de uma anisotropia magnetocristalina, que propriedade intrnseca do material magntico, e outra anisotropia uniaxial, proveniente da forma da amostra. Mesmo no caso mais simples, duas anisotropias uniaxiais co-existentes, o eixo da anisotropia resultante nem sempre tem a direo esperada. Por exemplo, Co hexagonal em forma de um fio ou uma barra, a energia correspondente ser a soma das duas energias, 212 coscos udduA KKEEE =+= ; se

,1u

d KK = AE no depende do ngulo e ento no existe anisotropia. Portanto, neste caso, as duas anisotropias de constantes iguais e eixos perpendiculares entre si no so equivalentes a uma III Escola Brasileira de Magnetismo Jorge Andr Swieca - Porto Alegre - RS 3 -

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anisotropia biaxial [2]. A energia da anisotropia biaxial para o caso tri-dimencial [7] pode ser dada pela expresso

( ) ,cos)2sen2sen (sen41

,2

2224

1 +++= KKEA (8)

onde 1K e 2K so constantes. Voltando para o caso de duas anisotropias uniaxiais de constantes diferentes e eixos perpendiculares entre si, interessante salientar que o eixo fcil resultante est na direo do eixo de constante maior. Se os eixos no so perpendiculares, o resultado um eixo cuja direo determinada pela razo entre as duas constantes, i.e., mais prxima daquela do eixo mais forte, e a constante resultante maior que qualquer uma das duas iniciais. Quando uma das anisotropias co-existentes cbica e a outra uniaxial, novos efeitos bastante interessantes podem se manifestar; um destes a remanncia negativa [13,14]. Isso ocorre devido quebra da simetria magntica: em certos planos o mximo da energia no se encontra exatamente no meio entre os dois mnimos. importante salientar que, mesmo quando a anisotropia uniaxial dominante, i.e., existem apenas dois mnimos da energia, o uso do termo uniaxial para a anisotropia resultante no correto, pois a simetria no mais axial mas um plano de espelho.

Fig. 4. Distribuio superficial em campo nulo da energia de anisotropia quando a anisotropia magnetocristalina e uniaxial co-existem [14]. A direo do eixo uniaxial a de .111 (a) 01 >cK e 01 =uK ; (b) 01 >cK e cu KK 11 6.0= ; (c) 01

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Algumas das tcnicas usadas na determinao da anisotropia magntica so aplicveis para amostras mono-cristalinas apenas. Outras so desenvolvidas para sistemas poli-cristalinos (ou amostras de partculas desordenadas), podendo estas serem adaptadas com facilidade para amostras mono-cristalinas. As tcnicas de caracterizao da anisotropia mais usadas so:

1. Medidas de curvas de torque e perdas na histerese rotacional [1,2,15]. 2. Pndulo de toro [16-18]. 3. Medidas de curvas de magnetizao:

(a) Ajuste das curvas de magnetizao [2,19-21]; (b) Mtodo das reas [2]; (c) Deteco de singularidades nas curvas de magnetizao, ou mtodo SPD, i.e.,

Singular-Point-Detection method [8,22]; (d) Mtodo de aproximao de saturao (saturation approach) [23]; (e) Medidas de curvas de remanncia [24,25]; (f) Mtodo TMC: utiliza ambas as curvas ZFC (zero-field cooled thermomagnetic

curves) e FC (field cooled thermomagnetic curves) em campos magnticos baixos [26].

4. Susceptibilidade transversal reversvel [27-29]. 5. BLS, FMR [1,2,30,31].

Aqui faremos uma breve descrio de cada um destes mtodos. Maiores informaes podem ser encontradas nas referncias correspondentes.

Medidas de curvas de torque e perdas na histerese rotacional. Este mtodo, o mais tradicional de todos [1,2,15], consiste em analisar o torque necessrio para desviar sM da direo de fcil magnetizao em funo do ngulo entre a direo fcil e H. Desta forma podemos determinar a anisotropia em amostras que apresentam texturas ou mono-cristalinas.

Pndulo de toro. Uma variao deste mtodo, que utiliza o pndulo de toro, foi descrita primeiramente por Rathenau e Snoek [16] e com mais detalhes por Zijlstra [17]. Nesta tcnica, a amostra girada levemente da posio de equilbrio (i.e., eixo fcil na direo do campo aplicado) e em seguida liberada. O mtodo consiste em medir a freqncia de pequenas oscilaes do pndulo, que est relacionada com a segunda derivada da energia de anisotropia em relao ao ngulo de toro. As vantagens dest tcnica so: (i) muito rpida, e (ii) no precisa de campos magnticos que saturem a amostra. O mtodo tambm pode ser aplicado para amostras poli-cristalinas [18].

Ajuste das curvas de magnetizao. Como o prprio nome indica, este mtodo consiste em calcular teoricamente curvas de magnetizao para determinadas direes do campo e compara-las com as experimentais at obter uma concordncia satisfatria entre estas [2,19-21]. Modelos completos de curvas de histerese exigem conhecimento dos mecanismos da rotao de sM , o que nem sempre possvel. Por isso, as vezes melhor ajustar apenas as curvas de desmagnetizao [19], i.e., de Hmax ate H = 0, evitando assim clculos de processos de rotao irreversvel ou movimento de paredes de domnio. Este mtodo denominado DMC (demagnetization curve method), e tambm usado em amostras poli-cristalinas. Em certos casos, entretanto, possvel obter excelentes ajustes de curvas de histerese completas; um exemplo o estudo de M. Cougo dos Santos et al. [21] sobre filmes finos de Fe/Si(111).

Mtodo das reas. A determinao da anisotropia magntica utilizando este mtodo baseada diretamente na definio da energia de anisotropia. Se for possvel calcular o trabalho realizado para saturar magneticamente um cristal numa dirao diferente da de fcil magnetizao, podemos igualar a energia ao trabalho e assim determinar as constantes de anisotropia [2].

Singular-Point-Detection (SPD). Este mtodo utiliza o fato que a curva M(H) de um mono-cristal, quando o campo H aponta na direo de difcil magnetizao, apresenta uma singularidade quando

AHH = . M constante para AHH , e depende de H quando AHH < . Para outras


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orientaes de H, a curva da magnetizao reversvel, em geral, uma funo regular para AHH = . Asti e Rinaldi [8] demostraram que em amostras poli-cristalinas a singularidade pode ser detectada observando as derivadas sucessivas ll dHMd / , onde l a ordem da diferensiao. A forma da singularidade e o valor de l, para o qual esta se torna aparente, dependem da simetria do(s) eixo(s) duro(s) e do quociente entre as constantes de anisotropia; para o caso de anisotropia uniaxial, l = 2 (veja Fig. 5). J para anisotropia cbica, o valor de l varia entre 2 e 5, dependendo de cada caso particular. Embora o equipamento experimental normalmente utiliza campos magnticos pulsantes [8], esta tcnica tambm pode ser aplicada quando o campo esttico [22], i.e., utilizando uma curva de magnetizao obtida por um magnetmetro de amostra vibrante, por exemplo. Se a curva M(H) for suficiente suave, o mtodo SPD apresenta uma preciso bastante alta.

0 5 10 15 2020

40

60

BaFe12O19

M (em

u/c

m3 )

H (kOe)

HA

d2M

/d

H

2 (u.

a.)

Mtodo de aproximao de saturao. Este mtodo normalmente usado para estimar o valor da magnetizao de saturao, mas tambm fornece informaes sobre a anisotropia

magntica [1,23]. A lei da aproximao de saturao, ,)1( 2 cHHb

HaMM s += obtida

experimental-mente, onde o termo Ha atribudo a fenmenos diferentes por vrios autores, o ltimo termo causado pelo aumento da magnetizao espontnea, e a constante b diretamente relacionada anisotropia magntica. A sensibilidade desta tcnica pode ser bastante limitada pelo fator de desmagnetizao.

Medidas de curvas de remanncia. As curvas de remanncia tambm podem ser usadas para avaliar as constantes de anisotropia. No caso de anisotropia uniaxial, por exemplo, a posio do ponto mximo da derivada da curva de remanncia inicial com relao ao campo [24] a metade do valor de AH . A forma dos grficos ,M que so construdos a partir das duas curvas de remanncia, tambm pode ser usada para determinar o tipo da anisotropia [25]. Efeitos de interao entre as entidades magnticas ou presena de estrutura de domnios restringem a aplicao deste mtodo.

Mtodo TMC. Para estimar o valor do campo de anisotropia AH de um sistema de

partculas desordenadas, todas as tcnicas acima mencionadas, com a exceso do pndulo de toro e o mtodo TMC [26], precisam de aplicao de campo magntico maior que

AH . Os campos de anisotropia dos ms permanentes de ltima gerao so de ordem de algumas centenas de kOe; campos desta amplitude so disponveis em um nmero limitado de laboratrios no mundo ainda. O mtodo que utiliza curvas termomagnticas, TMC, permite (i) determinar a

Fig. 5. Um exemplo de aplicao do mtodo SPD: a curva de desmagneti-zao, M, e a segunda derivada desta,

,/ 22 dHMd para uma amostra de ferrita de brio em forma de p, i.e., um sistema de partculas uniaxiais desordenadas.


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dependncia de AH da temperatura usando campos magnticos menores de AH ; (ii) o nmero de

pontos experimentais necessrio para aplicar este mtodo pode ser menor que o nmero usado no mtodo DMC; (iii) no necessrio conhecer a magnetizao espontnea do material. Este mtodo baseado na correspondncia direta entre as curvas ZFC e FC de um lado, e a relao entre a curva de magnetizao inicial e a curva de desmagnetizao, do outro [26].

Susceptibilidade transversal reversvel. Clculos tericos, similares aos que servem para base do mtodo SPD, preveram a presena de singularidades da susceptibilidade magntica perpendicular ao campo magntico aplicado,

),(Ht para amostras poli-cristalinas [27]. Estas singularidades, localizadas em campos que correspondem ao campo coercivo,

cH , e o de anisotropia, foram observadas pela primeira vez em 1987 por Pareti e Turilli [28]. Medidas de susceptibilidade transversal reversvel foram usadas com sucesso posteriormente por vrios grupos em estudos de mdias para gravao magntica [29]. Esta tcnica permite determinar com bastante preciso ambos cH e AH de um sistema de partculas com mono-domnio, e cH para amostras com poli-domnio. BLS, FMR. A anisotropia magntica pode ser caracterizada com alta preciso por ressonncia ferromagntica ou espalhamento de luz Brillouin [30]. A freqncia de ressonncia depende do campo magntico externo, que exerce um torque no sistema de spins em precesso. Como o campo de anisotropia tambm exerce um torque nos spins, se estes no apontam na direo do eixo fcil, a freqncia de ressonncia depende da anisotropia magntica. Em filmes finos, esta tcnica se mostrou muito precisa para determinar as constantes de segunda ordem das anisotropias cbica e uniaxial, assim como extremamente sensvel a pequenas inclinaes do plano do material magntico em relao ao plano cristalogrfico [31]. Entretanto, vale a pena lembrar que nestas tcnicas a anisotropia obtida indiretamente, i.e., atravs de ajustes dos dados experimentais, onde o conjunto de parmetros escolhido com base em modelos fenomenolgicos particularmente construdos.

Referncias

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anisotropia magnética

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