benyamina cir06 article

Proceedings du 6me Colloque International de Rhologie & ses Applications 27-28 Novembre 2011-USTO-MB

INFLUENCE DE LA CINETIQUE SUR LA GENERATION DOZONE DANS LAIR

M Benyamina a, K.Khodja a,N.Ait Hamouda a, A Belasri a

[email protected] a Laboratoire de Physique des Plasmas, Matriaux Conducteurs et leurs Application Universit des Sciences et

de la Technologie dOran EL MNAOUR B.P. 1505, 31000 Oran, Algrie

Rsum : Lozone se produit naturellement dans latmosphre et prsente un filtre de protection a absorbant les rayonnements des longueurs donde infrieur 310 nm. Le prsent travail est une modlisation de la cintique dune dcharge homogne dans lair. Cette tude permet deffectuer le calcul de lvolution temporelle des concentrations des espces neutres, ioniss et excites dans le plasma. Les rsultats montrent linfluence da la cintique sur le rendement de la production dozone ainsi leffet de la tension.

Mots cls plasma, ozone, dcharge lectrique, cintique, modlisation

1. Introduction

En 1785, le scientifique Martinus van Marum dcrit une odeur caractristique formant prs d'une machine lectrostatique, et en 1801 Cruikshank, effectuant l'lectrolyse de l'eau, a not la mme odeur l'anode. Seulement en 1839 Schnbein, le professeur l'universit de Basle, travaillant galement sur l'lectrolyse, a tabli que cette odeur trs prononce tait due un nouveau compos chimique qu'il a appel l'ozone daprs le mot grec , qui veux dire la mauvaise odeur [1] , Cela a pris encore 25 annes de conflit, le scientifiques, vehement et J.L.soret pourrait tablir en 1865 que ce nouveau compos s'est compos de trois atomes d'oxygne.

Lozone se produit naturellement dans l'atmosphre, il remplit plusieurs fonctions trs importantes. Naturellement, il est produit par la photochimie de loxygne sous un rayonnement ultraviolet du soleil, dans la stratosphre, il forme une couche qui absorbe la quasi-totalit du rayonnement UV (


Un des plus grands avantages de l'ozone est relatif son prix rduit par rapport aux autres technologies.

l'ozone neutralisera pratiquement tout les odeurs organiques, spcifiquement ceux qui contiennent le carbone entant que leurs constituants de base.

l'ozone est galement moins corrosif l'quipement que la plupart des produits chimiques actuellement tant employs, comme chlore.

les gnrateurs de l'ozone nettoient l'air et peuvent rduisez le risque dinfections micro-biologiques.

les applications de l'ozone sont gnralement rapides et tout faciles de les raliser et exige seulement un minimum de temps pour le traitement.

l'ozone s'est avr comme un excellent dsinfectant, particulirement pour le traitement de leau.

l'ozone tue des bactries dans quelques secondes par un processus connu sous le nom de lyser de cellules [4].

Lozone est produit au laboratoire par une dcharge lectrique, il se produit dans un champ lectrique de grande nergie entre deux conducteurs spars par un dilectrique et un espace de dcharge, et avec un gaz d'oxygne pur ou l'air circulant entre eux. Durant plusieurs d'annes la technique de dcharge lectrique silencieuse [5], [6] a t gnralement employ dans le procd de gnration, mais d'autres approches maintenant tant considres, incluent la glow dcharge [7], dcharge de surface [8], [9] dcharge pulse (PSD) [10] et dcharge couronne [11]. Une tude complte de la littrature approprie indique que les derniers deux de ces mthodes offrent clairement un potentiel considrable pour des procds de production trs efficaces. Ltude de la dcharge couronne implique des aspects physiques et chimiques exprimes par Loiseau et al [12], plusieurs modles de la dcharge couronne sont propos dans. Tous les modles doivent inclure un nombre suffisant d'espces et de ractions fin de prvoir la distribution des espces cre dans une dcharge lectrique d'un gaz. Le prsent travail est une modlisation zro dimensionnel, elle inclut l'ionisation, l'attachement, et d'autres processus physiques aussi bien que les ractions chimiques principales, mais ignore des processus spatiaux tels que la diffusion dans lair. Lutilisation du model zro dimensionnel permet ltude simple de la cintique des espces neutres, ionises et excits, o nous avons tudi uniquement les aspects cintiques ayant des consquences sur le comportement lectrique de la dcharge et sur le rendement de la production dozone.

2. Modle zro-dimensionnel Dans le modle 0D le plasma est considr comme un milieu homogne, et uniforme dont la conductivit est variable, cette dernire est lie lvolution de la densit des lectrons dans le plasma. Ce modle est gr par trois systmes dquations couples :

Equation du circuit de la dcharge. Equation de Boltzmann. Un systme dquations cintique pour les espces considres.

3. ETUDE CINETIQUE DE LA DECHARGE DANS LE MELANGE N2/O2 L'efficacit de la production d'ozone par dcharge lectrique dpend, surtout, de l'intensit des micros dcharges (qui est influence par certain nombre de facteurs tels que la largeur d'espace ; la pression du gaz ; le type des lectrodes '' mtal et dilectrique '' ; l'nergie d'alimentation, et de l'humidit). Une grande portion dnergie lectrique utilise dans une

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dcharge lectrique est dissipe principalement sous forme de chaleur et une faible portion sous forme de lumire. Les gnrateurs produisent l'ozone des concentrations de 1-5% du poids d'air et jusqu' 14% du poids d'oxygne pur. Si l'air compress est employ comme gaz d'alimentation, il doit tre bien sec.

Lors des dcharges dans lair sec, les principaux mcanismes de production despces primaires concernent les impacts lectroniques sur les molcules O2 et N2. Toutes ces espces sont des intermdiaires ractionnels trs ractifs qui ragissent avec les autres molcules neutres prsentes et conduisent la formation des produits finaux de dcharge observs en sortie de racteur. Parmi ces espces stables, on trouve diverses formes doxydes dazote (NO, NO2,), et lozone (O3). Nous nallons pas prsenter en dtail ces ractions et nous ne mentionnerons que les principales ractions susceptibles, dans la dcharge, de conduire la formation dO3.

Lquation de cintique caractrisant lvolution de la concentration dO3 au cours de la dcharge :

= =

(1)

SO3+=gain.

SO3-=les pertes chimiques dues aux collisions.

Dans une dcharge lectrique lozone est produit en deux tapes [13] :

(i) Les atomes d'oxygne sont produits par la dissociation directe d'oxygne molculaire : e + O

2 O + O + e R1

(ii) L'ozone est produit via un processus de trois corps :

O + O2

+M O3

+M (M = O2, N

2) R2

La production des atomes doxygnes conduire la disparition dO3 par la raction (R3)

O + O3 2O2 R3

Pour le traitement des NOx lozone est responsable en grande partie de loxydation de NO en NO2 et NO3 :

NO + O3 NO2 + O2 R4

NO2 + O3 NO3 + O2 R5

4. RESULTATS ET DISCUSSION

4.1. Evolutions des espces chimiques prsentes dans une dcharge N2/O2

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0,1 1 101010

1011

1012

1013

1014

conce

ntr

atio

n(cm

-3 )

Temps(s)

ne

O2+

O+

O2-

O-

N2+

NO+

NO2+

(a)

0,1 1 101014

1015

1016

1017

1018

Con

centr

atio

n (cm

-3 )

Temps(s)

(b)

ON

NO

NO2

NO3

O3N2O

0,1 1 10

1014

1015

1016

Conce

ntr

atio

n (cm

-3 )

Temps(s)

N2*

O2*O(1D)

N*

(c)

Figure 1 : Evolution temporelle des espces cres lors dune dcharge lectrique dans un Mlange 20% O2 et 80% N2.

(a) Les espces charges (b) Les neutres

(c) Les espces mtastables

La figure 1 montre lvolution des densits des espces cres pendant le passage de la dcharge dans le gaz en fonction du temps. La densit lectronique reprsente une croissance pour atteindre une valeur maximale de 3,01.1012 (cm-3) t=0,36(s), puis commence diminu. Les lectrons vont dissocier des molcules dazotes et doxygnes pour gnrer

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dautres radicaux dans le mlange gazeux et vont par la suite contribuer soit la formation soit llimination des produits finaux. On remarque que les volutions temporelles des concentrations des neutres et des espces excites calcules pour notre modle cintique se stabilisent environ. Tous les ractifs responsables de leurs transformations ont en effet soit compltement disparu ou soit atteint une concentration beaucoup trop faible pour faire voluer davantage le traitement physico-chimique et la nature des produits finaux principaux ex : O3.

5. CONCLUSION Les technologies du plasma non thermiques pression atmosphrique ont montres leurs efficacits dans des domaines aussi varis que la dpollution, le traitement de surface, la strilisation ou la production d'ozone. Ces technologies peuvent apporter des solutions simples et robustes pour la mise en uvre de procds novateurs.

Le modle cintique permet de prdire les volutions temporelles des paramtres lectriques et des densits despces prsentes dans le milieu.

Les lectrons germes injects se multiplient sous leffet du champ lectrique et provoque lamorage de la dcharge qui est caractris par la chute de la tension de charge et la production des tats excits et lectroniques de N2 et O2, des ions et des atomes N et O. au cours de lavalanche lectronique, les lectrons disparaissent par recombinaison avec les ions positifs du plasma rapidement quils ne sont crs par ionisation des molcules dazote et doxygne.

6. REFERENCES [1] Kogelschatz U and Eliasson B 1995 Ozone Generation and Applications in Hanbook, Electrostatic Processes, Chang J S Kelly A J and Crowley J M Eds. (New York: Marcel Dekker 1995) pp 581-605. [2] Chen J 2002 Direct current corona-enhanced chemical reactions, (Minneapolis: PH D Thesis, University of Minnesota 2002). [3] Kogelschatz U and Baessler P 1987b Ozone Sc. Eng 9 195-206 [4] Kogelschatz U 2000 Ozone Generation and Dust Collection in Electrical Discharges for Environmental Purposes: Fundamentals and Application van Veldhuizen E M ed.Huntington NY: Nova Science Publishers) pp315_344. [5] How Ming Lee, Moo Been Chang et Ta chin, Kinetic modelling of ozone generation via dielectric barrier discharge, ozone : Science end Engineering, 26 :551-562, (2004). [6] Y. Salamero, A. Birot, H. Brunet, J. Galy, and P. Millet, Kinetic Study of the VUV Xenon Emissions using Selective Multiphoton Excitation, J. Chem. Phys. 80, 4774 (1984). [7] Ouyang Jian, Guo Wie, W.L et S. F, Numerical simulation of chemical processes in atmospheric plasmas, Vol 13 No 12, (2004). [8] Z Buntat, J E Harry et I R Smith,Application of dimensional analysis to ozone production by pulsed streamer discharge in oxygen, J. Phys. 36 1553-1557, (2003). [9] C Soria, F Pontiga et A. C, Plsama chemical and electrical modelling of negative DC corona in pure oxygen , Plsama Sources Sci. Technol. 13 95-107, (2004). [10] J D Skalny, S Matejcik, T. M, S. E, et NJ. M, Ozone generation in a negative corona discharge fed with N2O and O2 , J. Phys. D : APPLY Phys. 37 1052- 1057, (2004). [11] Chen J et Davindson JH , Plasma. Chem. Plasma process. 22 495 (2002). [12] Loiseau J F, Lacassie F, Monge C, Pyrous R et Held B, J. Phys. 27 63. (1994). [13] Milan imek, Martin lupek, J.Phys. D: Appl.Phys.35 1171-1175, (2002)

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