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BiЫiografische Informationen der Deutschen BiЫiothek

Die Deutsche BiЫiothek verzeichnet diese PuЫikation in der DeutschenNationalbiЫiografie. Detaillierte biЫiografische Daten sind im Internetüber http://dnb.ddb.de abrufbar.

Die Inhalte dieses Werkes wurden von Verlag, Herausgebern undAutoren nach bestem Wissen und Gewissen erarbeitet und zusammen-gestellt. Eine rechtliche Gewähr für die Richtigkeit der einzelnenAngaben kann jedoch nicht übernommen werden. Gleiches gilt auch fürdie Websites, auf die über Hyperlink verwiesen wird. Es wird betont,dass wir keinerlei Einfluss auf die Inhalte und Formulierungen dieserSeiten haben und auch keine Verantwortung für Sie übernehmen.Grundsätzlich gelten die Wortlaute der Gesetzestexte und Richtliniensowie die einschlägige Rechtsprechung.

Gedruckt auf chlorfrei geЫeichtem Papier.

ISSN 1013-45061 S B N 978-3-8249-1066-3

O by TÜV Media GmbH, TÜV ßheinland Group, Kö1n 2007O TÜV, TUEV und TUV sind eingetragene Marken der TÜV RheinlandGroup. Eine Nutzung und Verwendung bedarf der vorherigenZustimmung durch das Unternehmen.Gesamtherstellung: TÜV Media GmbH, Kö1n 2007Printed in Germany 2007

Inhalt

Seite

1. Zielsetzung .......................................................................................................................3

2. Natürliche Radionuklide ..................................................................................................3

3. Messaufgaben zur Bestimmung natürlicher Radionuklide ..............................................4

4. Anforderungen an die Messverfahren (erforderliche Nachweisgrenzen,Grenz- und Richtwerte) ................................................................................................... 5

5. Messverfahren und Messgrößen ......................................................................................6

6. Optimierung der Methodenauswahl .................................................................................7

6.1 Luft (Schwebstaub) ..........................................................................................................9

6.2 Wasser ..............................................................................................................................9

6.3 Böden, Sedimente, Rückstände, technische Medien ..................................................... 10

6.4 Biamedien ......................................................................................................................11

6.5 Integrierende Vor-Ort-Methoden ................................................................................... 12

Literatur..................................................................................................................................... 13

1

OPTINIIERUNG DER AUSWAHL VON MESSMETHODEN ZUR BESTIMMUNGNATÜRLICHER RADIONUKLIDE

1. Zielsetzung

Die Bestimmung natürlicher Radionuklide (Kapitel 2) in Umweltmedien ist eine komplexeFragestellung, bei der der Optimierung der Auswahl der Messmethoden insoweit besondereBedeutung zukommt, als dass die Methodik den finanziellen und zeitlichen Aufwand undnatiзrlich auch die Aussagekraft des Ergebnisses mitbestimmt.

Diese Ausarbeitung ist eine Empfehlung für Auftraggeber von Messungen und bedingt auchfür Neueinrichter oder Umröster von Laboren, die darlegt, welche Messaufgaben unterwelchen Randbedingungen gesetzlich geregelt vorkommen und wie man zu einer optimiertenMessstrategie gelangen kann.

Das erstellte Tabellenwerk erläutert die gesetzlich geregelten Messaufgaben zur Bestimmungnatürlicher Radionuklide, mit Ausnahme der Messung von Radon und seinen kurzlebigenFolgeprodukten und mit Ausnahme der dosimetrischen LTberwachung von Arbeitnehmern(Kapitel 3). Zur Optimierung der Messmethodik sind natürlich die Randbedingungen in Formvon geforderten Nachweisgrenzen und einzuhaltenden Richt- oder Grenzwerten notwendig(Kapitel 4). Ferner ist es notwendig zu wissen, welche Messgrößen mit welchenMessverfahren bestimmbar sind (Kapitel 5). Diese Informationen müssen für den einzelnenAnforderungsfall konkretisiert werden, um daraus eine für das Labor optimierteMessstrategie abzuleiten (Kapitel 6).

2. Natürliche Radionuklide

In der Natur kommen zwei verschiedene Arten von Radionukliden vor: zum einen die durchkosmische Strahlung erzeugten Nuklide, wie z.B. ЗH, 'Be und 14C, und zum anderenlanglebige radioaktive Urnuklide, welche bei der Erdbildung entstanden, heute noch existierenund als „primordiale Nuklide" bezeichnet werden [1]. Im Folgenden werden nur dieprimordialen Radionuklide und ihre Tochternuklide betrachtet, wobei hier wiederum derFokus auf die Uranium-, Actinium- und Thoriumreihe sowie 40K gerichtet sein wird. Wie inAbbildung 1 zu erkennen ist, zerFallen die Mutternuklide Z'sU, г35U und ZЗZTh in einemmehrstufigen Prozess zu den stabilen Blei-Isotopen.

Dabei treten sowohl der Alpha- a1s auch der Betazerfall auf, welche teilweise durch dieEmission von Gammaquanten begleitet werden [1,2]. Der Alphazerfall und die Emission vonGammaquanten sind mit charakteristischen nuklidspezifischen Energien undEmissionswahrscheinlichkeiten verbunden, so dass im Rahmen der energieauflösendenA1pha- und Gammaspektrometrie die Aktivität der jeweiligen Radionuklide innerhalb derZerFallsreihen bestimmt werden kann. Der Betazerfall dagegen ist ein Zerfall, in welchem dasBetateilchen zwar auch mit einer bestimmten Wahrscheinlichkeit emittiert wird, aber dieEnergie des Betateilchens bis zu einem nuklidspezifischen Maximum kontinuierlich verteilt1St.

3

3. Messaufgaben zur Bestimmung natürlicher Radionuklide

Die Tabelle 1 enthält Angaben zu den gesetzlich geregelten Messaufgaben zur Bestimmungnatürlicher Radionuklide.

Die Überwachung bergbaulicher Tätigkeiten ist in der Richtlinie zur Emissions- undImmissionsüberwachung bergbaulicher Tätigkeiten (REI-Bergbau) [З] geregelt. In denAnhängen der REI-Bergbau werden die zu überwachenden Medien und die erforderlichenNachweisgrenzen zusammengestellt. Da die Messungen gemäß REI-Bergbau die Berechnungeiner möglichen Strahlenexposition auf der Grundlage von Messwerten ermöglichen sollen,ist es notwendig, für die Auslegung der Messtechnik die sogenannten Hintergrundwerte derBerechnungsgrundlagen zur Ermittlung der Strahlenexposition infolge bergbaubedingterUmweltradioaktivität (Berechnungsgrundlagen-Bergbau [4]) zu beachten. Die REI-Bergbauverweist auf einschlägige Messverfahren aus den „Messanleitungen für die Überwachung derRadioaktivität in der Umwelt und zur Erfassung radioaktiver Emissionen aus kerntechnischenAnlagen" [5]. Sie eröffnet jedoch zugleich die Möglichkeit, gleichwertige Messverfahren zurAnwendung zu bringen. Die REI-Bergbau wird von den zuständigen Genehmigungsbehördenzur Beurteilung von Messprogrammen bei der Genehmigungserteilung und von denzuständigen Aufsichtsbehörden zur Beurteilung der Strahlensituation herangezogen. Diebekanntesten Anwendungsfälle sind die aufsichtlichen Anordnungen der thüringischen undsächsischen Behörden zum Basisprogramm der Wismut GmbH an deren Sanierungsstandorten

L6~~~•

Die Überwachung der Strahlenexposition bei Arbeiten ist im Tei1 III derStrahlenschutzverordnung [8] geregelt. Eine Richtlinie ist hierzu am 01.03.2004 in Kraftgetreten [9]. Die darin geschilderte dosimetrische Überwachung des Arbeitsnehmers ist nichtGegenstand dieser Ausarbeitung, da dies die Aufgabe des eng eingegrenzten Kreises derPersonendosismessstellen ist. Für Labore wie die behördlichen Landesmessstellen oder auchfür kommerzielle Anbieter besteht jedoch die Fragestellung darin, die möglicheStrahlenexposition abzuschätzen, um dann zu einer Entscheidung zu kommen, ob dieArbeiten zu überwachen sind oder nicht (Kapitel 3 der Richtlinie). Neben der Untersuchungder von diesen Arbeiten stammenden Rückständen und der Bestimmung der möglichenStrahlenexposition kann es in Einzelfällen sinnvoll sein, ergänzend die Ausgangsmaterialienzu untersuchen. Da diese Ausarbeitung generell das Thema der Radonmessungenausklammert, sind unter den hier gemeinten Arbeiten nur die nicht von Radon- oderThoronexpositionen dominierten Arbeiten zu verstehen. Zur ProЫematik der Radonmessungsei unter anderem auf die LoseЫattsammlung des FS verwiesen (~tiи ~ч.fs-ev.de).

Ebenso wie die Überwachung von Arbeiten ist auch die Überwachung von Rückständen in derStrahlenschutzverordnung geregelt. Die gesetzlich geregelten Rückstände sind in der AnlageXII der Strahlenschutzverordnung aufgeführt. Bekanntestes Beispiel sind hier die Schlämmeund AЫagerungen aus der Gewinnung von Erdöl und Erdgas.

Eine vergleichsweise neue ProЫematik sind die gesetzlichen Regelungen zu Wässern imLebensmittelrecht. Während bisher aufgrund der Strahlenschutzverordnung Sorge dafürgetragen wurde, die Belastung der Bevölkerung durch Anwendung radioaktiver Stoffe zuminimieren, so wird neuerdings z.B. durch die novellierte Trinkwasserverгordnung [10] dafürgesorgt, dass auch die Strahlenexposition der Bevölkerung durch natürlich radioaktive Stoffeüberwacht wird und unter der vorgegebenen Richtdosis ЫeiЬt. Gemäß der novelliertenTrinkwasserverordnung und der sogenannten Radonempfehlung der Kommission [11] sindTrinkwässer in Zukunft auf natürliche Radionuklide zu überwachen. Ebenso bedarf es bei den

Mineral- und Tafelwässern Untersuchungen zum natürlichen Radionuklidgehalt [12]. Bisher

ist besonders die Trinkwasserverordnung noch nicht im Detail mit Parameterwerten

untersetzt, so dass in dieser Ausarbeitung lediglich auf einen Entwurf der EU-Kommission

[13] Bezug genommen werden kann. Solange es keine verbindlichen Vorgaben gibt, wird

empfohlen, Messwerte mit den amtlichen Dosisfaktoren und Verгehrsmengen zu bewertenund diese gesondert zu dokumentieren (besonders die Altersgruppe, auf die Bezug genommenwird und die verwendete Verzehrsmenge).

Die radiologische Umweltbewertung hat die Abschätzung der Strahlenexposition derBeschäftigten und insbesondere der Bevölkerung zum Gegenstand. Die Bewertungsgröße istiп der Regel die effektive Dosis. Hierbei handelt es sich um eine Größe, die durch Messungnicht direkt ermittelt werden kann. Ihre Bestimmung verlangt die Verwendung vonExpositionsmodellen. Im konkreten Anwendungsfall sind die tatsächlich relevanten Szenarienund Expositionspfade zu berücksichtigen. Aktivitätskonzentrationen, spezifische Aktivitätenin den Umweltmedien Boden, Wasser und Luft und die Ortsdosisleistung der

Gammastrahlung sind notwendige Ausgangsdaten. Spezifische Aktivitäten oderAktivitätskonzentrationen in Biomedien werden in der Regel berechnet, so dass Messungen inBiomedien keine notwendige Voraussetzung zur Abschätzung von Strahlenexpositionendarstellen. Erforderliche Nachweisgrenzen für die jeweiligen Messgrößen richten sich imEinzelfall danach, ob der Nachweis der Strahlenexposition < 1 mSv/a mit hinreichenderSicherheit möglich ist. Es sind im Einzelfall alle dosisrelevanten Nuklide zu berücksichtigen.Für die Bewertung der Auswirkungen von radioaktiven Stoffen auf die Bevölkerung ist es vor

allem im HinЫick auf natürlich vorkommende Radionuklide notwendig, die in der Umgebungvorkommenden Hintergrundwerte zu kennen. Ausgehend davon kann die durch Arbeiten

zusätzlich bedingte Exposition auf der Basis entsprechender Modelle ermittelt und mit demprimären Richtwert von 1 mSv/a verglichen werden. Daher sind die natürlichenHintergrundwerte auch ein wesentlicher Anhaltspunkt für messtechnisch zu erreichende

Nachweisgrenzen.

Die Bewertung von Baustoffen stellt insoweit einen Sonderfall dar, als dass der Leitfaden

Strahlenschutz 112 (RP 112) [14] bisher noch nicht in nationales Recht umgesetzt wurde.

Zugleich unterscheidet sich die in dem Leitfaden angeführte Vorgehensweise von den

Regelungen zu Rückständen, so dass es den Autoren als sinnvoll erschien, diesen Bereich

gesondert aufzuführen. Die RP 112 ist eine Empfehlung, für deren nationale Umsetzung große

Freiräume gegeben sind. Ein Zeitrahmen dafür wurde nicht gesetzt. In Deutschland ist diese

Empfehlung noch nicht rechtsverbindlich. Die RP 112 kann aber zumindest ein gutes

Instrument zur Abschätzung der mit der Verwertung überwachungsbedürftiger Rückstände

verbundenen effektiven Dosis darstellen. Bei einer rechtsverbindlichen Umsetzung und derAnwendung z.B. im Verfahren der bauaufsichtlichen Zulassung von Baumaterialien wärenauch Fragen bezüglich der Benennung von Prüfstellen zu klären, so wie das für andere

Baumaterialparameter üЫich ist.

4. Anforderungen aп die Messverfahren (erforderliche Nachweisgrenzen, Grenz-und Richtwerte)

In den nachstehenden Tabellen werden die gesetzlichen Anforderungen an Messgrößenzusammengefasst. In der Tabelle 2 werden zunächst alle einschlägigen Vorschriften etc.aufgelistet. In allen nachfolgenden Tabellen werden als Nuklide nur die aufgeführt, deren

Halbwertszeit größer als 100 Tage ist. In der Tabelle 3 sind die Zahlenwerte der in Tabelle 2

5

aufgelisteten Anforderungen aufgeführt. Leere Zellen bedeuten hierbei, dass in der genanntenLiteratur keine Anforderungen an diesen Parameter gestellt werden.

5. Messverfahren und Messgrößen

Die zur Bestimmung der geforderten Messgrößen einzusetzenden Verfahren richten sich nachden physikalischen Eigenschaften - besonders der Art des radioaktiven Zerfalls - derRadionuklide und deren evt1. vorhandenen kurzlebigen Tochternuklide. Einige Messgrößenkönnen direkt oder nach einer einfachen physikalischen Anreicherung (z. B. Einengung vonFlüssigkeiten) erfasst werden. Als spektrometrische Messverfahren dienen hierbeiim Allgemeinen die hochauflösende Gammaspektrometrie, die Alphaspektrometrie mit Hilfevon Sperrschichtdetektoren oder eingeschränkt durch Flüssigszintillationsmessung mita/ß—Trennung. Gängig sind jedoch auch integrierende Zählverfahren mit a/(3—Zählrohren,Lukaskammern oder Flüssigszintillationsmessungen mit und ohne oc/(3—Trennung. ZurErreichung niedriger Nachweisgrenzen oder zum nuklidspezifischen Nachweis sind jedochbei einer Reihe von Nukliden radiochemische Trennvorgänge und Anreicherungen derzählenden Messung vorzuschalten (z. B. eine extraktionschromatografische Trennung odereine Fällung). Die Messverfahren sind hierbei nahezu die gleichen. Für langlebigere Nuklideoder für die Elemente Uran und Thorium kommen jedoch auch massen- oderelementspezifische Verfahren wie die Kinetische Phosphoreszenzanalyse, die ICP-Massenspektrometrie oder die Röntgenfluoreszenz in Frage. Zur Orientierung vor Ort und zureinfacheren Handhabung kommen darüber hinaus auch In-situ-Methoden zum Einsatz. Außerbei der hochauflösenden In-situ-Gammaspektrometrie und der y-Ortsdosisleistungsmessungkönnen hierbei jedoch lediglich vor Ort gemessene Gesamt-Alpha- oder -Beta-Zählraten übereine Anschlusskalibrierung in Aktivitäten von Nukliden in einem feststehenden Nuklidvektorumgerechnet werden.

Zur Optimierung der einzusetzenden Messmethoden werden vor allem in denMessanleitungen [3,5] oder in Normen dokumentierte Messverfahren diskutiert. Dies schließtjedoch nicht aus, dass von einem Labor eigene oder modifizierte Verfahren eingesetzt werden,solange die Richtigkeit und die Eignung des Verfahrens nachgewiesen werden können.

Ein Sonderfall ist die Bestimmung der Messgröße der sogenannten „LanglebigenAlphastrahler" LLA. Diese Messgröße ist pragmatisch über eine Messanleitung definiert [5].Hier wird als LLA die gemessene Gesamt-Alphaaktivität nach Abklingen der luftgetragenenkurzlebigen Radonzerfallsprodukte verstanden.

Die Tabelle 4 zeigt den Rahmen, welche Nuklide grundsätzlich mit welcher Methodiknachweisbar sind. Im Detail ist jedoch nicht jedes Nuklid gleich empfindlich nachweisbar. Inder hochauflösenden Gammaspektrometrie ist z. B. die Nachweisgrenze für 230Th oder ZЗ4Uum das Hundertfache höher als die Nachweisgrenze von zZ6Ra (gemessen über dieFolgeprodukte 214Pb und 214Bî). Ferner ist besonders bei der Gammaspektrometrie dieNachweisgrenze abhängig von den Probeneigenschaften. Große Aktivitäten (besonders anNukliden mit hochenergetischer Gammastrahlung wie 40K) verschlechtern durch die Erhöhungdes Untergrundes durch Comptonstreuung die Nachweisgrenzen allgemein und besonders beiden Nukliden mit niederenergetischer Gammastrahlung (z.B. 210Pb). Die Nachweisgrenzendieser niederenergetisch nachweisbaren Nuklide sind darüber hinaus durch Absorptionseffektebeeinflusst von der Dichte und der Elementzusammensetzung der Probe. Zu Details derGammaspektrometrie, Auswahl der Messsysteme und Einfluss der Messgeometrie sei auf die

D

Messanleitungen [5] verwiesen und zwar besonders auf die Teile „IV.4 y-SPEKT-NATRAD"

und „D-y-SPEKT-OWASS-01".

Die relativen Verhältnisse der Nachweisgrenzen der natiirlichen Radionuklide untereinander

sind in erster Näherung von den eingesetzten Systemen unabhängig. Die Nachweisgrenze

eines bestimmten Radionuklides ist abhängig von der Effizienz des verwendeten Detektors,

der Qualität der Abschirmung, der Höhe des natürlichen Untergrundes am Aufstellort und der

verwendeten Messgeometrie. Für die Darstellungen im Kapitel 6 wurde das folgende

Messsystem zugrunde gelegt: koaxialer n-type-HPGe-Detektor mit 35 %relativer Effizienz in

„Ultra-Low-Background"-Ausführung. Die Halbwertsbreite bei 1,33 MeV beträgt 1,9 keV,

das Peak-zu-Compton—Verhältnis ca. 60, die integrale Zählrate zwischen 50 keV und 2000

keV ca. 1,7 ips. Bei einer Messzeit von 230000 s sind nur Wechselwirkungen des

Detektionssystems mit der kosmischen Höhenstrahlung nachweisbar. Mit anderen Systemen

sind grundsätzlich andere, auch niedrigere Nachweisgrenzen erreichbar. Die für die

Darstellungen verwendete Messgeometrie ist im Kapitel 6 erläutert. In den dortigen Tabellen

bei der Gammaspektrometrie angegebene Nachweisgrenzen beziehen sich immer auf das

Radionuklid 226Ra bestimmt über die kurzlebigen Radonzerfallsprodukte unter der Annahme

des vollständigen Gleichgewichtes. Generell gilt, dass durch den Einsatz unterschiedlicher

Messgeometrie die Nachweisgrenze beeinflusst wird und die verwendete Messgeometrie nicht

in jedem Labor die optimale Geometrie darstellt. Bei einigen Radionukliden erfolgt die

Bestimmung über kurzlebige Tochternuklide, die zur Bestimmung des zugehörigen

Mutternuklids benutzt werden können und so zu geringeren Nachweisgrenzen in der

Gammaspektrometrie führen. Hierbei erfordert die Bestimmung jedoch eine zusätzliche

Wartezeit bis zum teilweisen oder vollständigen Aufbau des jeweiligen Tochternuklids. Je

nach laborspezifischer Methodik und Nuklid sind hierfür Wartezeiten bis maximal ca. 120 d

erforderlich (Zeit bis zum nahezu vollständigen AufUau des zз4Th). Durch in verschiedenenLaboratorien praktizierte Methodenoptimierungen (z. B. Detektortyp, Messgeometrie,

Probenvorbereitung, zeitversetzte Mehrfachmessungen, ...) sind Reduzierungen der

erreichbaren Nachweisgrenzen im Einzelfall und je nach Nuklid um Faktoren zwischen ca. 3 -

30 und Verkürzungen der Wartezeiten bei Tochternuklidmessungen möglich. Soweit nicht

anders vermerkt, ist in den folgenden Darstellungen und Tabellen bei der Berechnung der

Nachweisgrenzen ein vollständiges Gleichgewicht zwischen Mutter und Töchtern unterstellt.

Grundsätzlich ist bei der Angabe von Erkennungs- und Nachweisgrenzen anzumerken, dass

die in dieser Arbeit zitierten oder dargestellten Werte nach den Messanleitungen [5] berechnet

wurden. Damit sind die dargestellten Erkennungsgrenzen ca. zweimal so groß und die

Nachweisgrenzen ca. anderthalbmal so groß wie die nach DIN 25482 berechneten.

б. Optimierung der Methodenauswahl

Zur Optimierung der Auswahl des Messverfahrens muss eine Reihe von Gesichtspunkten

berücksichtigt werden. Diese sind:

1. die geforderten Analysenparameter (z. B. Anzahl und Art der zu analysierenden Radionu-

klide),

2. die erreichbare Nachweisgrenze (im Vergleich zur geforderten Nachweisgrenze, falls es

hierzu Forderungen des Gesetzgebers oder des Auftraggebers gibt),

3. der Zeitaufwand für die Messung und für die Gesamtanalyse (Zeitdauer zwischen Proben-

eingang und dem Vorliegen eines Prüfberichtes)

7

4. das verfügbare Probenmaterial (z. B. Probenmenge und -konsistenz).

Die (typische) Gesamtmessunsicherheit ist sicher ein weiteres mögliches Kriterium derOptimierung. Betrachtet man die Gesamtmessunsicherheit in Aktivitätsbereichen weitoberhalb der Nachweisgrenzen, werden bis auf Ausnahmen überwiegend relativeGesamtmessunsicherheiten von 10 bis 20 %berichtet. Die radiochemischen Verfahren werdenhierbei z. B. in Ringversuchen der Leitstellen häufig mit größeren Gesamtmessunsicherheiten(im Sinne von Vergleichstandardabweichungen) bewertet als die rein instrumentellenVerfahren. Es ist hier aber jeweils der konkrete Einzelfall zu betrachten. Generell giltnatürlich für alle Verfahren: eine Reduzierung der Gesamtmessunsicherheit wird nur durchErhöhung des Aufwandes erreicht (z. B. Einsatz von Ausbeutetracern). Von den Autoren wirddaher empfohlen, die Gesamtmessunsicherheit zur Optimierung zwar heranzuziehen, aber eskönnen hier keine allgemeinen Angaben gemacht werden.

Ein weiteres mögliches Kriterium der Optimierung ist selbstverständlich der finanzielleAufwand (Investitions- und laufende Kosten). Hierzu können aber auch keine allgemeinenAngaben gemacht werden. Zum einen wird bei einer konkreten Ausschreibung dertatsächliche finanzielle Aufwand sichtbar und kann damit zur Optimierung direkt genutztwerden. Andererseits ist bei einer Neueinrichtung oder Umrüstung eines Labors zu bedenken,dass bereits vorhandene Messsysteme berücksichtigt werden müssen und dass der personelleAufwand für eine Analyse auch stark vom zu erwartenden Probendurchsatz abhängen wird.Beide Aspekte beeinflussen eine Kostenkalkulation jedoch in so erheЫichem Maße, dass eineAngabe eines durchschnittlichen Aufwandes an dieser Stelle auch keinen Nutzen bringt. DieAnschaffungskosten hängen natürlich auch sehr stark vom Markt ab, so dass sich die Autorendazu entschlossen haben, hier keine Angaben zu machen. Wegen des im Allgemeinen höherenpersonellen Aufwandes sind radiochemische Methoden häufig, jedoch nicht zwingend teurerals rein instrumentelle Verfahren.

Grundsätzlich müssen einige Anmerkungen zur Probenahme gemacht werden: In der Regelbürgt das Labor für die Repräsentativität des Messergebnisses der Probe. Die Repräsentativitätder Probe in Bezug auf das Untersuchungsobjekt liegt in der Verantwortung des jeweiligenProbenehmers. Hierzu kann der Einsatz integrierender Vor-Ort-Methoden hilfreich sein.

Für die Optimierung der Methodenauswahl kann kein allgemeingültiges Schema angegebenwerden, da eine Reihe von Randbedingungen letztendlich im Labor entschieden wird. Dahersollen im Folgenden einige praktische Anwendungsfälle diskutiert werden. Hilfreich ist aber,in jedem Fa11 die Randbedingungen im Vorfeld zu präzisieren. Das heißt für den potenziellenAuftraggeber, dass er in einer Ausschreibung möglichst genaue Anforderungen an dieAnalytik stellt. Zu diesem Zweck wurde von den Autoren ein Musterausschreibungsformularentwickelt (Tabellen 5a und 5b). Dieses kann zugleich den Laboren als Checkliste für dieAuftragsannahme dienen.

Generell ist bei der Auswahl der optimalen Messmethode zu beachten, dass diehochauflösende Gammaspektrometrie eine zentrale Ro11e spielt, da sie gestattet, gleichzeitigsowohl alle y-strahlenden Radionuklide als auch ihre langlebigen oc- und ß-strahlendenMutternuklide zu bestimmen. Hinzu kommt, dass die Probenpräparation für dieGammaspektrometrie verhältnismäßig einfach, oft zerstörungsfrei ist und praktisch keinePräparationsverluste auftreten. Weitere Vorteile sind die in vielen Fällen schnelleVerfügbarkeit der Ergebnisse und die interne Qualitätssicherung durchPlausibilitätsbetrachtung der im Spektrum gemessenen Daten für verschiedene genetischverknüpfte Nuklide. Auf Grund der Vorteile des Verfahrens sollte zunächst immer die Frage

gestellt werden: Ist die anstehende Analyseaufgabe mittels Gammaspektrometrie lösbar oder111 C~1t~

Bei der Empfehlung von Messverfahren liegen in der Regel folgende Kriterien zugrunde:

1. Mit den aufgeführten Messverfahren kann die Bestimmung der Aktivitätsgehalte für einoder mehrere Radionuklide bzw. Elemente in den zu untersuchenden Medien nahezu un-eingeschränkt erfolgen.

2. Die in Vorschriften und Richtlinien geforderten Nachweisgrenzen werden mit den vorge-schlagenen Messverfahren in der Regel erreicht.

3. Im Allgemeinen werden Messverfahren vorgeschlagen, die sich in 1an~jähriger Praxis derÜberwachung der Umweltradioaktivität bewährt haben und mit den üЫichen Ausrüstungenvon Laboratorien für die Umgebungsüberwachung anwendbar sind.

Sind die Analyseaufgaben mittels Gammaspektrometrie lösbar, ist dieses Verfahren zuempfehlen. Stehen lediglich geringe Probenmengen zur Verfügung oder werden nicht nurAbschätzungen bezüglich zu überwachender Grenzwerte, als vielmehr Erhebungsmessungenvon Umweltdaten vorgenommen, bei welchen auch geringe Aktivitätskonzentrationen (auchdeutlich unterhalb geforderter Grenzwerte) erfasst werden sollen, rücken die radiochemischenMessverfahren in den Vordergrund.

б.1 Luft (Schwebstaub)

Neben den Radon-Isotopen, die hier nicht näher betrachtet werden, spielt der Schwebstaub alsQuelle luftgetragener Radioaktivität eine zu beachtende Ro11e, wobei die langlebigenAlphastrahler die dosisrelevante Größe darstellen. In der Tabelle 6.1 sind die üЫicherweiseverwendeten Methoden zur Bestimmung natürlicher Radionuklide im Schwebstaubangegeben. Zunächst wird die Gesamtalphaaktivität (GAA) von staubbelegten Filtern mittels

Zählung der a-Teilchen oder direkter Alphaspektrometrie von Staubfiltern bestimmt. Beihöheren Aktivitäten (z. B. auch für Maskenfilter) wird die Gammaspektrometrie zurBestimmung der Aktivitäten der einzelnen Nuklide eingesetzt. Nur in seltenen Fällen sindaufwendige radiochemische Präparationen zur Bestimmung relevanter radioaktiverKomponenten notwendig.

6.2 Wasser

Wasser ist ein in nahezu allen Messaufgaben vorkommendes Medium. Bedeutsam bei derAnalyse auf natürliche Radionuklide ist hierbei, dass man weder von einem säkularenGleichgewicht in den Zerfallsreihen noch von einem Gleichgewicht der kurzlebigen Töchtermit den langlebigen Müttern ausgehen kann. Diese Besonderheiten sind gerade bei der

gammaspektrometrischen Messung und der Interpretation der resultierenden Spektren zuberücksichtigen.

Steht ein ausreichendes Wasserprobenvolumen zur Verfügung ist häufig dieGammaspektrometrie auch hier die Methode der Wahl (Tabelle 6.2). Zu beachten ist jedoch,dass es speziell beim Einengen stark mineralisierter Wässer zu Niederschlägen kommen kann,die bei der Auswahl der Messgeometrie und bei der Betrachtung von Messunsicherheitengeeignet berücksichtigt werden müssen.

Radiochemische Verfahren haben vor allem bei geringen zur Verfügung stehendenWassermengen und bei Erhebungsmessungen Vorteile.

Abbildung 2 stellt grafisch verschiedene gesetzliche Anforderungen, geforderteNachweisgrenzen und erreichbare Nachweisgrenzen dar. Die Nachweisgrenzen derGammaspektrometrie legen das in Kapitel 5 geschilderte Messsystem zugrunde. Gewähltwurde eine Messzeit von 70000 s, eine Ausgangsmenge von 10 Liter und eine Messung in derEinliter-Ri ngbecher-Geometrie.

6.3 Böden, Sedimente, Rückstände, technische Medien

Bei der Bewertung der genannten Materialien ist den radioaktiven Ungleichgewichten erhöhteAufmerksamkeit zu widmen. Je nach Zeitdauer zwischen den verschiedenen Trennvorgängenund der Analyse im Labor sind verschiedene Ungleichgewichte zu beriicksichtigen. Aus derVielzahl der Prozesse, welche zu radioaktiven Ungleichgewichten führen, sollen im folgendentypische Beispiele skizzieп werden und die Auswahl für die ProЫemstellung adäquaterAnalysenverfahren begründet werden. Tabelle 6.3 fasst hierbei die möglichen Messverfahrenzusammen.

Rückstände aus der Förderung von Erdgas, Erdöl und Thermalwasser

Die geochemischen Verhältnisse in den Lagerstätten führen in der Regel zur Lösung derRadium-Nuklide -26Ra, Z28Ra, ZZЗRa und 2Z4Ra im geförderten Medium. Bei den Stoffströmenvon einigen 100 mз/h reichen bereits geringe Abscheidungsraten aus, um an RohrleitungenBeläge mit spezifischen Aktivitäten von einigen 10 Bq/g abzulagern. Während'-23Ra und Z'-4Radurch die kurzen Halbwertzeiten von einigen Tagen in der Regel nicht nachgewiesen werdenkönnen, bilden г'-~Ra und 2'-$Ra die Hauptbestandteile der genannten Beläge. Das ebenfallsnachweisbare 228Th wird nicht transportiert, es bildet sich aus dem Z'8Ra nach. Außerdementhalten die Beläge 210Pb, welches aus dem im Medium gelösten 2ггRn gebildet wird.

Zur Untersuchung derartiger Rückstände ist die Gammaspektrometrie optimal geeignet, wennKenntnisse zu den zu erwartenden Ungleichgewichten Beriicksichtigung finden.

Einsatz Urдnhaltiger Farben in der Porzellanindustrie

Uranverbindungen werden nach wie vor als Farbstoffe in der Porzellanindustrie eingesetzt.Uranverbindungen sind dadurch gekennzeichnet, dass sie zЭ8U im Gleichgewicht mit 234Usowie im natürlichen Isotopenverhältnis zu zзsU enthalten. A11e weiteren Nuklide derZerfallsketten sind nicht vorhanden. Gleiches gilt für die Nuklide aus der Thorium-Zerfallsreihe.

Beim Umgang mit diesen Materialien ist häufig die Frage zu beantworten, ob das Urannatürlichen Ursprungs ist. Zur Bestimmung des Isotopenverhältnisses 2звU~zзsU Angabe dernatürlichen Isotopenzusammensetzung) ist die ICP-MS geeignet, weil dieIsotopenverhältnisse mit Genauigkeiten von 1 bis 0,1%bestimmbar sind.

Die Frage ob entsprechend StrlSchV U-238+ oder U-238sec vorliegt, kann durch Einsatz derGammaspektrometrie beamwortet werden.

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Einsatz von Th-Verbindungen für Schweißelektroden und Glühstrümpfe

Thorium-Verbindungen finden bei der Herstellung von Schweißelektroden Verwendung.Ferner existieren Altlasten, die aus der Herstellung von Glühstrümpfen herrühren. Die

Materialien enthalten die Nuklide гзoTh, ZЗZTh und 228Th. Da bei Thorium-Altlasten in derRegel ein Zeitraum von einigen Jahren zwischen Herstellung der Th-Verbindung und derUntersuchung vergangen ist, kann man von einem Gleichgewicht zwischen 232Th, z28Ra und228Th ausgehen.

Für Routineuntersuchungen an Altlasten ist in der Regel die Gammaspektrometrieausreichend, da sowohl 228Ra als auch 228Th gut nachgewiesen werden können. Dennoch isthäufig ein experimenteller Nachweis der Thorium(-232)-Konzentration erforderlich. Hierzuwird in der Regel die ICP-MS eingesetzt. Die Alphaspektrometrie kann nach radiochemischerTrennung diese Aufgabe ebenfalls erfüllen. Sie liefert darüber hinaus Werte für 230Th undzгBTh.

Filterstäube aus der Stahlerzeugung

Die Prozesstemperaturen bei der Stahlherstellung führen dazu, dass sich im Filterstaub sowohl

z~oPb als auch 210Po in Konzentrationen von 10 — 100 Bq/g ansammeln. Dabei ist das 210Po imÜberschuss, d. h. es wird nicht durch das langlebige Mutternuklid 210Pb unterstiitzt. Dieseparate Analyse von 210Po ist notwendig, da sich hieraus eine eventuelle Lagerzeit für zubeseitigende Rückstände bis zum Abklingen unterhalb eines Wertes von z. B. 50 Bq/gaЫeiten lässt. Die Lösung dieser Aufgabenstellung erfordert eine Gammaspektrometrie zurBestimmung von 210Pb und eine radiochemische Trennung mit anschließenderAlphaspektrometrie zur Bestimmung von 210Po. Häufig kann jedoch die Kombination einer

Betamessung des 210Bî zur Bestimmung des 210Pb mit einer Z10Po-Alphaspektrometrie diekostengünstigere Methode sein.

6.4 Biomedien

Die Bestimmung von Radionukliden in Biomedien (Pflanzen, Fisch, Fleisch, Milch) ist einesehr anspruchsvolle Aufgabe. Aufgrund der hohen Dosisrelevanz von ingestiertenLebensmitteln und der extrem geringen natürlichen Untergrundwerte in Biomedien sind oftnur sehr geringe Radionuklidaktivitäten nachzuweisen.

Im Allgemeinen ist, wie bei anderen Medien auch, die Gammaspektrometrie die universelleinsetzbare Nachweismethode. Bei den in der Tabelle 6.4 dargestellten Verhältnissen ist zuberücksichtigen, dass sich bei der Gammaspektrometrie die praktisch erzielbarenNachweisgrenzen zwischen den prinzipiell bestimmbaren Radionukliden sehr stark

unterscheiden. Die in der Tabelle 6.4 aufgeführte Nachweisgrenze für die

gammaspektrometrische Bestimmung von Ra-226 ist eine beispielhafte Angabe für ein invielen Radioaktivitätslaboren vorhandenes Messsystem (n-Type-Detektor ca. 35 %relativeEffektivität, Messgeometrie: 11 -Ringbecher, Messzeit: ca. 24 h, Einwaage: frisch).

Grundsätzlich sind Messmethoden mit radiochemischer Probenvorbereitung eher in der Lage,Messwerte im Bereich der natürlichen Hintergrundwerte zu erzielen. Dieser Vorteil bedeutet

jedoch einen deutlich höheren Analysenaufwand als bei der Gammaspektrometrie und führtdamit oft zu wesentlich höheren Analysenkosten. In vielen Fällen, in denen die benötigtenAussagen (z. B. Dosisbeitrag aus einzelnen Biomedien) nicht zwingend

Messempfindlichkeiten auf Untergrundniveau erfordern, ist die Anwendung derGammaspektrometrie sinnvoll und angezeigt.

,:~11

6.5 Integrierende Vor-Ort-Methoden

Die in diesem Kapitel beschriebenen Verfahren sind Feldmethoden. Es muss daraufhingewiesen werden, dass diese Verfahren nur a1s relative Verfahren hinsichtlich derBestimmung von natürlichen Radionukliden anzusehen sind. Das heißt. ein Einsatz dieserMessmethoden zur Ermittlung des Anteils einzelner Radionuklide ist nur im Zusammenhangmit einer Qualitätssicherung durch nuklidspezifische Verfahren möglich. Sehr häufig ist diesdie hochauflösende Gammaspektrometrie.

In diesem Kapitel werden keine Aussagen zur Optimierung von Methoden getroffen, sondernanhand dreier Beispiele in Tabelle 6.5 lediglich relevante Einsatzfälle skizziert.

Generell gelten für die Vor-Ort-Methoden folgende Aussagen:

1. Der technische Aufwand ist in der Regel gering. Es wird ein tragbares Messgerät zzg1.Hilfsmittel wie Kalibrier-/Kontrollstrahler benötigt. Eine Ergänzung durch GPS-Gerät zurKoordinatenerfassung îst sinnvoll.

2. An Personal ist mindestens eine im Umgang mit der Messtechnik und in der Auswertungder Ergebnisse erfahrene Person erforderlich.

3. Die Kosten sind im Allgemeinen niedrig.

4. Messwerte liegen unmittelbar nach der Messung vor.

Für die Messung der Ortsdosisleistung ist in den meisten Fällen eine an das ProЫemangepasste Kalibrierung empfehlenswert (z. B. für natürliche Radionuklide auf denWISMUT-Kalibrierflächen in Reust).

Bei der Messung der Oberflächenkontamination wird aufgrund von Absorptionsprozessen nurdie Betastrahlung der unmittelbar obersten Schicht (bei Schrottoberflächen: ca. 0,1 mm, beiVolumenproben: ca. 1 mm) gemessen: durch schichtenweises Abtragen (Kratzproben,Kleinschürfe o. ä.) muss sichergestellt werden, dass die zu bestimmende Kontamination nichtüberdeckt bzw. dass sie über einen bestimmten Bereich homogen verteilt (und damitrepräsentativ für das zu untersuchende Gebiet) ist. Alternativ dazu ist auch eine Probenahmemöglich, wobei die Probe im Feld bzw. im Labor in einem flachen Behältnis durch Auflegendes Oberflächenkontaminationsmonitors gemessen werden kann.

12

Literatur

[1] Stolz, Werner: Radioaktivität - Grundlagen Messung Anwendung, Teubner Verlagsges.Leipzig, 1990 (Natürliche Radionuklide: S. 52fß

[2] Lindner, Helmut: Grundriss der Atom- und Kernphysik, Fachbuchverlag Leipzig, 1988

[3] Richtlinie zur Emissions- und Immissionsüberwachung bergbaulicher Tätigkeiten (REIBergbau), unveröffentlichte Richtlinie des BML7; Verfahren zur Bestimmung von natür-lichen Radionukliden in der Umwelt zur Erfüllung der REI Bergbau, Bundesamt fürStrahlenschutг, Berlin 1999

[4] Berechnungsgrundlagen zur Ermittlung der Strahlenexposition infolge bergbaubedingterUmweltradioaktivität; Empfehlung der Strahlenschutzkommission; verabschiedet in der155. Sitzung SSK am 2./3. Juli 1998

[5] Bundesminister für Umwelt, Naturschutz und Reaktorsicherheit (Hrsg.):Messanleitungen für die Überwachung der Radioaktivität in der Umwelt und zurErfassung radioaktiver Emissionen an kerntechnischen Anlagen, LoseЫattsammlung (1.bis 6. Lieferung), Urban &Fischer Verlag, München Jena, 2000.

[б] Sächsisches Landesamt für Umwelt und Geologie: Anordnung der Durchfiihrung vonProgrammen zur Überwachung der Umweltradioaktivität in den Sanierungsbetriebender Wismut GmbH auf dem Territorium des Freistaates Sachsen. Az.: 44-4686.30/4vom 23.09.1996

[7] Rufsichtliche Anordnungen der thüringischen Behörden zum Basisprogramm der Wis-mut GmbH an deren Sanierungsstandorten

[8] Verordnung über den Schutz vor Schäden durch ionisierende Strahlen vom 20.07.2001;BGBl I 2001; S. 1714; zuletzt geändert BGBl I 2002; S. 1869

[9] Richtlinie für die Überwachung der Strahlenexposition bei Arbeiten nach Teil 3 Kapitel2 Strahlenschutzverordnung vom 15. Dezember 2003; GMB1. 2004; S. 418

[10] Verordnung zur Novellierung der Triцkwasserverordnung vom 21. Mai 2001; BGBl. I2001; S. 959

[11] Empfehlung der Konгmission vom 20. Dezember 2001 über den Schutz der Öffentlich-keit vor der Exposition gegenüber Radon im Trinkwasser; AB1. EG 2001; L 344; S. 45

[ 12] Verordnung über natürliches Mineralwasser, Quellwasser und Tafelwasser vom 1. Au-gust 1984; BGBl. I 1984; S. 1036; zuletzt geändert BGBl. I 2006; S. 2762

[13] Entwurf der Entscheidung der Kommission vom [...] zur Änderung der Anhänge II undIII der Richtlinie 98/83/EG des Rates vom 3. November 1998 über die Qualität vonWasser für den menschlichen Gebrauch; bisher unveröffentlicht; Stand Herbst 2003

[14] Radiation Protection 112 - Radiological Protection Principles concerning the NaturalRadioactivity of Building Materials - 1999 -Directorate-General Environment NuclearSafety and Civil Protection; htt~://europa.eu.int/coram/ener~v/nuclear/radio~rotec~tion/~uЫication/doc/l 12_en.~c~f

[15] Prüfwerte für die Beurteilung der Grundwassergefährdung durch radioaktive Boden-kontaminationen; R. Gellermann, U. Haberlau, M. Hahn, J. Beetz; "altlasten-spektrum"Erfassung - Bewertung - Sanierung Herausgegeben vom Ingenieurtechnischen VerbandAltlasten (ITVA); Heft 06/2002

13

__ -- -Th-234 ~ U-238

'Uran/Radium A=4n+2 i ~ ~ z4.,d !. a 45,oga~-~--- — ---

Pa-234~ ~1 j '~ ~i ~~1,2 miп~6,7 hi

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Pb-214 Po-218 i ! Rn-222 1 : Ra-226 ~ j Th-230 ~ U-23426,8 min в-- 3,05miп i t- 3,8d ! t ~ i 1600a i t- a - 810°a ; t ~-- 2,5~05a

99.98 %I~ ß ! {t 0.02% ~ ~

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T1-210 ~ Bi 214п' At-218- ~ i

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7,510 % i~

T1-206 ~ ' Bi-210 i ~--.__...-- ~---- j--

~ 4,3 min - ~ 5,0 d~510`' %

~- ß -100 %i___ _ 1_—_... • - ---_ _ -------_____

Pb-206 Po-210ü

''I stabil в 138,4 d i ~ ~ ~~ ~~

Th-23~ "-~5Uran/Actinium A=4n+3 25, б h t~- 7 ~ Oa a

~i_ - - -- __--__.. t -- _ -----

Bi-215 At-219 Fг-223 Ac-227 Pa-2317,4miп s~~ 0.9 min ~aioЗчь 22 min ~.2чь 72a t _°__ 3,310°a{i Г4 3 % ß~~ -100 % - [Y 98 896

Pb-211 Po-215 i ' Rn-219 ;I!i

Ra-223 Th-227"_36,1 min ~ _~ooчь 1,B ms ! t a -- 3,9s i ~-~— 11,4d t 18,7d

p p ыio<чь

T1-207 ' Bi-211 ~ At-215i~ 4,8 miп t a 2.15 min - -- a — ' -100 µs !i 99.68 % ' j

Pb-207 Po-211 ïI~Ij

i ~stabil ü ', 0.52 a

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~Ïi ~i

--- Ra-228 ' Th-232Thorium A=4n 5,ßa . a ,.4,o,~a

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1 ~ i Ac-2286.13 h i

U 1i i

• — — 1~ Pb-212 ~ Po-2161D,6 h i f ° 0,15 в

i ß-ь -- ~

~ _-- ', T1-208 ~— -~Bi-2123,1 min ! ~ a ! 60,6 minß_ ~ зszw i ~-вз.eчь

._ ~- —~i

'~ PЬ-208 ; ' Po-212'stabil ~ ~ - ~1 0,3 µs

1

1-___ _- ..- 1 ~Rn-220 ', Ra-224 ~! Th-:

1_._" -- i 55,6a ~ ~ = 3.64d ', t -~-- 11,9a

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AЬЬzldung 1: Natürliche Zerfallsиeiheп nach [5J

14

Tabelle 1: Messaufgaben zur Bestimmung пatürliclzer Radionuklide

Umweltmedien Rückstände und'technische Medien

Aцfgaben Luft' Wasser Boden 3~ Biomedi- Rück- Techn.en stände 5~ Medien °~

Überwachung berg- X Z~ X X X Xbaulicher Tätigkei-ten (REI-Ber bau)Abschätzung der X ', X XStrahlenexpositionbei Arbeiten (AnlageXI Teil B StrlSchVBewertung von X X X X XRückständen (Teil AAnlage XIIStr1 SchVBewertung von XTrink- und Mineral-wässernUmweltbewertungen X X X X X(z.B. Altlasten undHinterlassen- ~schaftenBewertung von Bau- Xstoffen (radiationrotection 112

'~ Die Überwachung von Radon an Arbeitsplätzen oder in Wohnungen wird ausdriicklichausgenommen. Damit beinhaltet das Umweltmedium besonders den Schweb- und Se-dimentationsstaub.

г~ „X" bedeutet, dass dieses Medium bzw. dieser Rückstand bei der jeweiligen Aufgabe eineRo11e spielen kann, aber nicht in jedem Fa11 beachtet werden muss.

3~ Sedimente sind messtechnisch vergleichbar mit Böden zu behandeln.4? z. B. thorierte Schweißelektroden oder Gasglühstrümpfe.5~ Bei der Bewertung der Rückstände können Eluate von Bedeutung sein, diese sind wie

Wasser zu behandeln.

15

Tabelle 2: Randбediпguпge~~ u~zd gesetzliche Gruпdlageп füи Messaufgaben

Aufgaben Quelle Art der An- An- Bemerkungforderung forderung

andie effek-tive Dosis

Überwachung REI-Bergbau Erforderliche -bergbaulicher NachweisgrenzenTätigkeiten

-Berechnungs- Hintergrundwertegrundlagen-Berg-bau

Überwachung Richtlinie zur Ausgangsdaten für б mSv/avon Arbeiten Überwachung von die Dosisberech-(Anlage XI Tei1 Arbeiten nungB StrlSchV)Bewertung von StrlSchV An1. XII Überwachungs- 1 mSv/aRückständen (z. grenzenB. Tei1 A AnlageXII StrlSchVBewertung von Trinkwasser- Parameter- 0,1 mSv/a GesamtrichtdosisTrink- und Mine- verordnung indikatorwertralwässern

Änderungs- Priifwerte, Stand Herbst 2003;entwarf EU-RiLi Referenzaktivitäts- Überführung in na-Trinkwasser konzentrationen, Bonales Recht ?

Nachweis renzenRadon im Trink- Referenz- 0,1 mSv/a Überführung in na-wasser (EU-Emp- konzentrationen Bonales Recht ?fehlung)--- -- _____- - _ _ _ _ - --- __ _ _ —_Mineral- und Aktivitäts- zur An abe „Ge-gTafelwasseтver- konzentrationen eignet für die Zube-ordnung reitung von

Säu lin snahrung"Umweltbe- Berechnungs- Hintergrundwerte -wertungen (z. B. grundlagen-Berg-A1tlasten und bauHinterlassen-schaften) '~Bewertung von (radiation protec- Index der Aktivi- 0,3 — 1 Erhöhung derBaustoffen tion ll2 tätskonzentration mSv/a Gammaex ositïon

'~ SSK-Empfehlungen zur Sanierung der Hinterlassenschaften des Uranbergbaus werdennicht mehr angewandt. Sie haben jedoch den Verlauf der Sanierung entscheidend geprägt.Zur Zeit wird an einer Altlastenrechtlichen Regelung gearbeitet. Der bisherige Entwurforientiert sich am BBodSchG und an der BBodSchV. Hierbei sollen dort erstmals auchradioaktive Prüfwerte analog den Prüfwerten in der BBodSchV genannt werden. Einverlässlicher Bezug kann also hier von den Autoren nicht genannt werden. Eine möglicheForm der Umsetzung wird jedoch in [15] geschildert. Die dortige Vorgehensweise kam be-reits im Land Brandenburg zur Anwendung.

16

Tabe

lle 3:

Anforderungen an die

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0,05

0,05

0,05

0,05

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0,05

0,04

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0,002

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~ Biomedien

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0,05

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(ArilдgeXITeilBStrlSchV)

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n (Anlage 3 mit

Tabelle 4) (Abgeleiteter Konzentrationswert)

---

--

Luft

mBq/m

3 26

Beweit~mц von Rückständen (z

. B. Teil A Anlage XII StrlSchV)

Str1

SchV

Aп1

. XII (Überwachungsgrenzen)

~ Boden

Bq/g

0,2

0,2

0,2

0,2

0,2

0,2

0,2

0,2

Q,2

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B /

0,2

0,2

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0,2

ß,2

Trink- иid Mineralwasser

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nkwa

sseг

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пg (Parameterwerte)

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inkw

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r Bq/l

100

~ Änderungsentwurf EU-R

iLi Tr

inkw

asse

r (Prüfwerte, Referenzaktivitätskonzeпtration, N

achweisgrenze)

тr,nкW

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ioRadon im Tri

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Verwendung des

Zus

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gvon Säu

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Mine

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und Tafelwasser _Bam_ __ (mg/~ _

_

0,002

0,125

0,02

Umwe

ltЪe

wert

~mge

п (z.B. Altlasten und Hiпterlassenschafteп)verweisauf H

intergrundwerte

~ Bewertung von Bя

usto

ffeп

(rп

diяt

oп pro

tect

ion 112) (Index der Aktivitâtskonzeпtrлtioп)

Baustoffe

Bq/g

0 15

0 1

1,5

'~ Urankonzentrationen nu

r für Au

fЬer

eihi

ngsa

nlag

enZ~ Bezug auf Trockenmasse

'~ Bezug auf Feuchtmasse

°~ Werte überwiegend ode

r te

ilwe

ise re

chne

risc

h er

mitt

elt

5~ Berechnung aus

c = E / (1,2 e T) mit E = 0,01 mSv/a

, T = 2000 h, e =

1,6E

-5 Sv /Bq (Thorium)

J

Tabelle 4: EisгsetZbare MessveNfalгreп für die geforderten Nuklide uпd MessgYÖf3eп

Nuklide bzw. Messgrö- Art der Strah- Direktmessung Messung nachßen lung (ink1. kurz- oder Messung chemischer

,~~ I

lebiger Töchter) nach ~ Anreicherung ~

,physikalischer ~ ~ 1,Anreicherun ~ ',

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Uran ~ XThorium

11X i

LLA x X ,Gesamt — Al ha x X ~ ~ xGesamt —Beta X ~ '~ (x~DL -- -- ' ---_

X1 X

X~ XU-23 8 X X X X--

U-234 X X X X! XTh-230 X X X X xRa-226 X X X X X ', X X ~; X I XPb-210 X X X X ! X XPo-210 X X ~ xTh-232 X ! X ! XRa-228 X X X i X ' X XTh-228 X X X X X x XU-235 X X X X i X x `'~ X ~~~Pa-231 X X X ~ ~iAc-227 X X X __ . __ ~ X

Tabelle 5a:

Analytik für natürliche Radionuklide

Angaben zum Auftraggeber

Anschrift:

Te1.:

Fax:

E-Mail:

Angaben zum Probenauftrag

Ansprechpartner:

Leiter:

1Î1kât10ri

Medium Anzahl Probenmen e *)BodenSedimentBiomedienWasserLuft FilterRückständeTechnische Medien-- --Sonst~es*) Angaben in kg, g, Liter, Stück, mз, mZ

Charakterisierung der Probe und Beschreibung des Zustandes:

Probennahme durch (Zutreffendes ankreuzen)

Auftraggeber ❑ Auftragnehmer ❑

*) Anschrift erforderlich

Rücknahme der Probe (Zutreffendes ankreuzen)

ja ❑ nein ❑

Aufbewahrungsfrist:

unabhängiges Labor *) ❑

19

Tabelle 5Ь:

Geforderte Radionuklide oder Messgrößen und Messmethoden:(Zutreffendes ankreuzen)

Radionuklid /Mess röße Messmethode (soweit nicht im Ermessen des Auftra. nehmers)Uran/Radium-Zerfallsreihe

Uran-238Uran-234Thorium-230Radium-226Blei-210Polonium-210

Thoпum-ZerfallsreiheThorium-232

---Radium-228

------ — —_-------- --------------- - -- - ---- -

Thorium-228--- ---- -------------

Actinium-ZerfallsreiheUran-235Protactinium-231Actinium-227

Sonsti e Mess rößenGesamt-A1 haGesamt-BetaLan lebi e Al hastrahlerUranThoriumTrockenrüclгstand

Beschreibung:

Medium

--- _Boden

~ Maßeinheit *)

---_ _— —---

Nachweisgrenze (sofernForderungen bekannt)—

Gesamtmessuпsicherheit **)(sofern Forderungen bekannt)__

--- -------- --SedimentBiomedienWasserLuft (Filter)RückständeTechnische MedienSonsti es*) 13q, Bq/kg NM, Bq/kg "1'M,13q/g ~M, Bq/g "1'M, ~3q/1,13q/Stück, l3q/m',13q/mom, t3q/(mom ~Ud)

(Elementkonzentration in mg, µg oder ng)**) 95 %Vertrauensniveau

Ergebnisübergabe: (Zutreffendes ankreuzen)

Form: Bewertung ❑ Prüfbericht ❑ sonstiges:

Frist nach Bereitstellung der Proben oder Termin:

Datum Unterschrift

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Tabelle б.1: Me

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eп zur Be

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ü~licher Rad

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Pяи-

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34

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Gesamtalpha-Ak

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-Direkte Alpha-Spe

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von max. 5

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rLSC nach ra

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h Messanleitungen [5]

typischer Zeitraum für

eine An

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~ (x)

(x)

-a-

Spek

trom

etri

e nach radioche-

1 ; Ei

пeп~en, ggf.

'Stahl-Plä

ttch

en24

22 - 4

24

10

2 - 4

mischer Trennuni (klassisch

'Aufschluss,

;Sta

hl-Plä

ttch

enx O

--

x O

x O

24

24

4 4_3

_3

p

radiochemische

Ni- Plättchen

mischer T ennung (Exц étions-

', O Z

!Trennungen

.Ni-Pl

ättc

hen

24

2 - 24

5__

__1

3- 5

-

._ehromato r

a hi

e)

i j

- Messun nach Spontanabseheidung

~ 1

~

a-S

pekt

rome

trie

nach Spoпtaпab-

' 1

I,

210P

--

xx

-21

0Po

к-

- x

x-

sche

idun

(3-Mes

sung

nach radiochemischer

2.5

',Z2

8Rп,

227

Acx

--

'~ x

x-

Trennun

a-Messung, Emaп

omet

rie oder LSC

1uбRя

x-

- x

x-

nach rad

ioch

emis

cher

Trennuп

25

Legende:

t,,,~.~,

.typische Mes

szei

tg*

Nachweisgrenze nach Me

ssan

leit

unge

n [5]

t~~~

ur3•

srtypischer Zeitraum für eine Analyse

ICP -MS

Mass

eпsp

ektr

omet

rie

mit induktiv gekoppeltem Plasma

КPA

Kinetische Pho

spho

resz

enтa

пaly

seLSC

Flüs

sigs

ziпt

illa

fion

smes

sung

en-

nicht notwendig

(x)

nur be

ding

t

,; Gammasp. (V = 10 1 => 1

1; t = 20 h)

Chem.Aufb. m. Alp

hasp

. (V typ.

11; t < 20 h)

~ Hintergrundwerte für Wasser

Prüf

wert

e Trinkw2001

Nachweisgrenzen Tr

inkw

V200

1

Anforderungen MTVO

40% Prüfwerte Radonemepfehlung

~p

__

m

,~C

1

ш

i ~~.

`~

j ~

e

й

~~~

~ ~ ~ ■

~P â ■

_

~

~-

~

0, 01

Г

Chem.Aufb. m. Ges.Alpha/Betamessung (V typ

. ca

. 11

; T < 20 h)

—Er

ford

erli

che Nachweisgrenzen für

Wasser (RE1 -Bergbau)

—Er

ford

erli

che Nachweisgrenzen Abwasser

x= Re

fere

nzak

tivi

täts

konz

entr

atio

nen TrinkwV2001

Prüfwerte Radonempfehlung

20% Anforderungen MTVO

Abgeleitete Aktiйtätskonzentration (

t > 17a; VR = 350 1 /a; H* = 0,01 mSv)

г~Ab

bild

uтгg

2: Aп

ford

erun

gen aп

zu p~ц

feпd

e We

иte und einzuhaltende Na

clzw

eisg

renz

eтг sowie eYY

eich

bcтN

e Na

clгw

eisg

re~z

zeiz

w

~O

~

Tabelle 6.3: Metlгoden гur B

estinг~zu~ig nat

ürli

ctie

~ Ra

dio~

zukl

ide

iiг Feststoffeп (l3öcle~z, R

üclгstä~ic~e,

tecl

iтii

sclz

e Mateиiггlieiz)

__--_

___

Pяrя

mete

r Au

fgяb

en

Methode

m

Verfяhren

Geometrie

t,,,~.

,, ~I

*~ taп~~e

nach Tab

elle

1 Zeile Nr.

1 2

3

4

5

6_

[

[h

B /k

- [d]

гзвU

~ гзo

Th, 22

6Ra,

210P

b,x

--

x-

y-Sp

elct

rome

trie

1 -

Trocknen, Ze

r- Ringbecher,

51

11

zзsU

, ZZ'Ac, 23

1Pя,

ZZн

Ra,

1000kleinem

'ver

schi

eden

ezzвTh,'0K

Dosen

zзвU~ггьRa~ гiopb~ ггвR~,

X

X-

X228Th

zзвu

~ гзa

U~ гзs

U(x)

x-

x-

a-S

pekt

rome

trie

nach

3St

ahl-Plätt-

81

5{~

(rad

ioch

emis

cher

Tre

nnun

' chen

(x)

xk

x-

x-

'ICP-MS

3',

-0,

5o,

000s

I_

0,5.

10 /0,005

0,001

_.3.

гзвU~ ~U)

x'-

- ICP -MS

3zsгTh,_(Th)

- x~

x

-x

- -

- ICP -MS

3-

0,5

0,0005

3_

U~ , , ~

x ̀ -

..- -

x- ;KPA

- a-S

pektrometrie nach

3 3Trocknen,

Zerkleinern,

Plät

tche

n0,

50,001

3гзoTh, 227

Th,2

г8Th

, Z2

7Ac

(x) -

x x

81

54

10

3ra

dioc

hemi

sche

r Tr

ennu

nVe

rasc

hen,

Ni-Plä

ttch

enAufschluss,

~! Ni-Pl

ättc

hen

z~opb

x-

x-

'ß- Messung nach Spontan-

34

10

3

abscheidun

radi

oche

-mi

sche

гюpo

_-

к-

ia-Spe

ktro

metr

ie nach

3

S ontanabscheidun~_

Tren

nung

en

Legende:

пz tress

g*

taиalµЮe

ICP MS

КPA~

~X~

typi

sche

Probemnasse

typische Mes

szei

tNa

ch~v

eisg

гenz

e nach Messanleitungen [5]

typi

sche

r Zeitraum für eine Analyse

Massenspektrometrie mit induktiv gek

oppe

ltem

Pla

sma

Kine

tisc

he Pho

spho

resz

enza

naly

seSchwerpunkt

nicht no

twen

dig

nur bedingt

Tabelle

б. ~: Me

tlгo

deп zur Be

stin

zmuп

g ~z

atii

rlic

her Radioizuklide iп Fes

tsto

ffen

(Biomedien)

Parameter

Aufgлben

nach Tab

elle

1 Zeile Nr.

Methode

mVerfahren

Geom

etri

et,,

,e.,,

L1i~

g*

~B~~

kg

i,~,~,,,

,,.,.~

[d]

l2

3

-45

6[g

1FM]

zзsU

, Z'°Pb, 2

ZЬRa, Z"Pa, 230T

h,-

x~t" ̀

'""y-Sp

ektr

omet

rie

1000

Trocknen, Z

er-

Ring

bech

er,

24

0,3

21ZЗ

ZTh,

234ц

, ZзB

ц, ZZ

BTh,

227Ae,

1:leinenl, ggf

.ve

rsch

. Do

seц,

2Z8R

aVe

rasc

hen

Schä

lche

n,

a-Messuцg, Lmanometrie

Röhr

chen

226R

a100

Trockn

en, Ve

r-Vials

20,

0520

0,5

0,1

~4od

er LSC цach radioche-

asch

eц, Dr

uck-

Ni-Plätt

chen

22

0,3

5__s .~:

''"'

misc

her Tr

eimu

nau

fsch

luss

, ra

dio-

chemische Trennung

U-

__-

-KPA

100

ziopb

x(3-Mes

suцg

nach Spoцtanab-

100

ssc

heid

enz~oPb,210Po

-x

a-Mes

slui

gode

r a-Spek-

30

Troclaien, Ver

-Ni- Plättchen

22

0,1

4tr

omet

rie na

ch Spontanab-

asch

eц, Na

ssau

f-scheidung

Schluss, radioche-

misc

he Trennuni

zзsU

~ zзaU~ гзsU

-x

Ya-

Spel.-trometrie na

ch rad

io-

3Trockn

en, Ze

r-Filter

48

0,00

14

-0,5

0,0005/

3chemischer Treimuц~_

klei

nem,

Ver

asch

en,

зкU~ ~U)

__

. _

...2'ZTЬ, (Tb)

-_ - -

x X x

x ~ s

ICP-MS

ICP-MS

ICP-MS

3 3 _3

Aufschluss, ra

dio-

chem

isch

eTreimungen

10/0,

005

- -Filter

0,5

0,5

72

0,00

10,

0005

0,00

1

3 --__

З--

__5

zзoT

h, 227Th,Z28Th, 2

Z'Ac

-x

—Y

~

- a-Sp

ek~t

rome

trie

цac

h radio-

chem

isch

er Treimun

500

Lebende:

naty

pisc

he Pro

benm

asse

1,,,~,

.,ty

pisc

he Mes

szei

tg~

Nach

weis

gren

ze nach Me

ssan

leit

unge

ц [5]

t,,,,,

,h,.s~

typi

sche

r Zeitraum für eine An

alys

eICP-MS

Massenspektrometrie mi

t induktiv gekoppeltem Plasma

LSC

Flüssigszintillationsmessungen

KPA

Kine

tisc

he Ph

osphoreszenгanalyse

Schwerpunl~-t

-nicht nohчendig

(x)

nur bedingt

t~ и

~`'

Tabe

lle 6.5:

Verf

ahre

n

Messgröße

In-situ-Me

ssve

rfah

ren

erre

ichb

are Nachweis-

grenzen fü

r di

e einzelnen

Radionuklide

Messunsicherheit

Qual

itât

der

Erg

ebni

sse

im Zusammenhang mit

der Zuverlässigkeit de

sVe

rfah

rens

und des

Einf

luss

es mög

lich

erStörgrößen

Eins

atzs

pekt

rum hin-

sich

tlic

h der Radionu-

1гli

de unter BeacЬtung

von möglicЬen Nulгlid-

korrelationen

-.

-.

._."--.._

__..._

-__-

__-...

_. __.

_--.

_.

Messung der Aqu

ival

entd

osis

(lei

stun

g)T.. _.

_..._

_..-

__._._._.

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. ..

.._

;Messung der Obe

rflä

chen

kontam

inat

ion Ьz

w.der sp

ezif

isch

en Akt

ivit

ät obertlächennaЬer

1 Rad

ionu

klid

eJai anhand der (3

-StraЫung

Photoasen Aq

uiva

lent

dosi

slei

stun

g bz

~ч. Umges

~I Obe

rflä

chen

kont

amin

atio

n in Bq/cm2 bzw. Spezi

bung

s-Äquivalentdosisleistung in nSv /h (i

rr~ fische Ak

tivi

tät in Bq/kg (i

. e. S.: integrierende

tegrierende Messung der Pho

tone

nstr

al~l

ung [Rönt-

~ Messung der Betastrahhing tmd Ber

echn

ung der

gen-

und Gam

mast

rahl

ung,

20/

70 keV ..

. 1,

3/7

' Oberflächenkontamiцation

bzty. sp

ezif

isch

en Ak

MeV])

', tiv

ität

auf

der Basis ein

er proЫem-

angepassten

----

'I Kal

ibri

erun

g)

____

keine Nu

klid

anal

ytik

i. e. S.

; Na

chwe

isgr

enze

für

' iiЫiche Nac

hwei

sgre

nze für di

e Nettozählrate der

die Äquivalentdosisleistung: 5 nSv/h (g

erät

eabh

än-

~ Bet

astr

ahlu

ng lie

gt bei 2 s' (f

iir e

ine Nu

11-

gig)

effektzählrate von 5 s' bei Nul

leff

ekt- bz

tч. Br

ut-

~ toe

ffek

tmes

szei

ten voas 30 s) ~ NWG fü

т die

spe

-zi

fisc

he'Z

~Ra-Ak

tivi

tät li

egt be

i ca

. 0,15 Bq/g

für

IIrad

ioal

.-ti

ves Gleichge~чicht in U-Ra -Reihe

15 ...

30_%

-_

_ __

_ ___

_

_ _

~ 20 ...

30 % __

_ _

__

bei be

kann

ter ho

rizo

ntal

er und vertikaler Ve

rtei

lung

- _

_ _._

'bei bek

annt

er hor

izon

tale

r und vertikale

r Ve

rtei

-de

г Ma

tena

lien

mit

höherer spezifischer Ak

tivi

tät

huig der Mat

eria

lien

mit

höherer spe

zifi

sche

r Ak

und bekanntem Nu1;lidvektor: gu

te Qua

litä

t und

'; tivität und bekanntem Nuk

lidvektor: gut

e Qu

alit

äthohe Zuv

erlä

ssig

keit

; bei nicht be

kann

ter Vertei-

i und hoh

e Zuverlässigkeit; bei nicht bek

annt

erlu

ng (LTberdeckung von Materialien mit höh

erer

~' Ver

teil

ung (Überdecklmg von Materialien mit hö-

spezi~ischer Aktivität dur

ch Sto

ffe mi

t geringerer

herer spezifischer Aktivität dur

ch Sto

ffe mi

tspezifischer Akt

ivit

ät) und unbekanntem Nuklic~

~ geringerer spezifischer Aktivität) und unbekanrr

vekt

or: Fe

hlin

terp

reta

tion

der Ergebnisse mö

glic

htem Nuk

lidv

ekto

r: mtigliche Feh

lint

erpr

etat

ion der

(z. B. bei erh

öhte

m Kaliumgehalt bzw. höherer spi

Ii Ergebnisse

zif scher Akt

ivit

ät von Rad

ionu

klid

en der Thoпum-

Reihe im Vergleich zum natürlichen Hintergrund-

wert

)be

i al

len ga

mmas

trah

lend

en Rad

ionu

klid

en: möglt

the Korrelationen zгir spe

zifi

sche

n Ak

tivi

tät du

rch

radioaktives Gleichgewicht in den nat

ürli

chen

Zerf

alls

reih

Messung der Gammadosisleistung in einem

Bohrloch (z.B. im Zusammenhang mit einer

Rammkernsondierung)

spezifische Ak

tivi

tät in

Bq/kg (i

nteg

rier

ende

bzw. qu

asis

peЬ-

trom

etri

sche

Messung der Pho-

tonenstrahlung [Röntgen- und Gam

mast

rahl

ung,

20 keV ..

. 3 MeV])

gesc

hätz

te Nachweisgrenze fü

r di

e spezifische

2z6R

a-Ak

tivi

tät li

egt un

ter 0,

2 Bq/g

(det

ekto

r- uиd

mess

zeit

abhä

ngig

) für rad

ioak

tive

s Gleichgo-

wicht in

U-Ra-Reihe

гo...зo~io

abhлngig von der Ho

mogerцtät des un

ters

ucht

enBodens hin

sich

tlic

h der Ve

rtei

lung

der nat

ürli

-chen Rad

ionu

klid

e, (q

uasi)speЬ~trometrische A

us-

weri

ung be

i Nichtgleichgewicht ist

nic

ht tп

vial;

Stör

größ

en: 40K und Radionuklide der Thorium-

Reih

e

hei allen betastrahlenden Radionukliden; Korre-

bei allen ga

п~ma

stra

hlen

den Ra

dion

ukli

den,

Kor

-lation z~

чisc

heц Nettozählrate und spe

zifi

sche

r rela

tion

zwischen Zählrate und spezi

fisc

her Ak

Aktivität der ge

such

ten Ra

dion

ukli

de unt

er be-

ti

vitä

t der gesuchten Radionuklide unter be-

stim

mten

Ran

dbed

ingu

ngen

her

stel

lbar

; da

zu ist

stimmten Ran

dbed

ingu

ngen

her

stel

lbar

; da

zu ist

Ansc

hlus

skal

ibri

eruп

g für den sp

ezie

lleц

An

schl

ussk

alib

rier

ung für den speziellen

Anwendungsfall erf

orde

rlic

h Am

vend

ungs

fall

erforderlich