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界面張力により駆動される液滴の自発運動
2010.7.23第12回早稲田大学「流体数学セミナー」
千葉大学大学院理学研究科 / JST さきがけ
北畑 裕之e-mail: [email protected]
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自己紹介
1997 京都大学理学部(物理教室)2001 京都大学大学院理学研究科(物理教室)2004 京都大学大学院理学研究科助手・助教2008 千葉大学大学院理学研究科講師(生命・情報物理研究室)
研究内容
化学振動反応、パターン形成、(ソフトマター物理)
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表面張力(界面張力)とは?
Wikipediaより
表面張力(ひょうめんちょうりょく、surface tension)は、表面を出
来るだけ小さくしようとする傾向を持つ液体の性質、またその力のことで、界面張力の一種である。
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生命現象において
-細胞膜
-細胞運動
etc.
工学、産業面において
界面張力は様々な面で重要である
-化粧品
-表面加工
etc.-熱輸送、物質輸送
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平衡系での表面張力(界面張力)
SxlxFW ∆=∆=∆=∆ γγ2
lF γ2=
SWE ∆=∆=∆ γ
棒を∆x動かすときにする仕事:
仕事が膜にエネルギーとして蓄えられるとする。
膜にためられているエネルギー: ∆E
SE
∆∆
=γ
平衡系での定義:
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表面張力の起源
2分子間に引力相互作用(van der Waals力のようなもの)が働くとする
最近接分子と1分子あたり−εだけの相互作用エネルギーがあるとする
バルク中での最近接分子数: z
一分子あたりの自由エネルギー: −zε/2
一分子あたりの自由エネルギー: −zε ≡ µ
表面近くにある分子の数(Ns)は表面積(S)に比例する
トータルの自由エネルギー: G = Nµ −µNs/2 ≡ Nµ + γS
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Young-Laplaceの式
接触角に関する関係式
水滴
θγγγ cosllss +=
接触点における力のつり合いの式
全エネルギーを最小にする変分原理から導出可能
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Laplace圧
界面が曲率をもつとき圧力にとびが生まれる
半径R
Pin
Pout
Rpp γ2
outin =−
より一般的には
+=−
21outin
11RR
pp γ R1、R2は主曲率半径
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Marangoni効果:濃度勾配と対流の結合
非平衡系での表面張力(界面張力)
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Marangoni効果
Marangoni effect:
i) Thermal Marangoni effect(熱マランゴニ効果)
ii) Solutal Marangoni effect(溶質マランゴニ効果)
∆T ∆γ convection(高温で表面張力は下がる)
∆c ∆γ convection(高濃度で表面張力は下がる)
Marangoni number: ηαγ TLT
MaT∆
∂∂
=
DcL
cMac η
γ ∆∂∂
=Marangoni number:
10
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Marangoni対流
γ: 界面張力
γ 大γ 小 γ 小
(H. Linde et al., "Dynamics and Instability of Fluid Interfaces", ed. by T. S. Sφrensen, Springer-Verlag, 1979)
Water
C5H11OH +C16H33OSO3Na
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界面張力勾配による自発的運動
- BZ反応液滴の自発的運動
- ワインの涙
- 水・アルコール系の液滴の運動
- 水面での樟脳粒の自発的運動
濃度差が界面張力勾配を生み出し、自発的に運動する
- 水・油・界面活性剤系での油滴の自発的運動
Active matter
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ワインの涙
(住野氏(東大)提供)
30倍速
J. Thomson, Phil. Mag., 10, 330- 33 (1855).
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(S. Nakata et al., Langmuir, 1997)
樟脳膜の展開と昇華により生成される表面張力勾配
樟脳粒の自発的運動
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1 cm
回転運動
並進運動
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水・アルコール系での液滴の運動
(K. Nagai et al., Phys. Rev. E, 2005.)16
体積 < 0.1 µl. 体積~10 µl. 体積~ 400 µl.
不規則運動 一方向の運動 分裂
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ガラス基板上で油滴が不規則な運動を示す
30 µl
1/2 of real time界面活性剤水溶液
(STAC)
(Nitrobenzene+KI+I2)
Y. Sumino et al., PRL (2005).Y. Sumino et al., PRE (2005).
水・油・界面活性剤系での油滴の自発的運動
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擬一次元的な基板上では往復運動を呈する
境界条件を変化させるだけで、運動を制御できる
(Y. Sumino et al., Phys. Rev. E, 2005.)
(Y. Sumino et al., Phys. Rev. Lett., 2005.)
界面活性剤水溶液(STAC)
Nitrobenzene + KI + I2
18
1/2 of real speed
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BZ反応液滴の自発的運動
BZ反応とは?
攪拌時
静置時
a) Target Pattern
b) Spiral Pattern
(4倍速) 3 mm
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BZ反応の自発的運動
1 mmTop View
オレイン酸に浮かべたBZ反応液滴が反応とカップルして自発的に動く
oil
BZ Medium
酸化状態(青)・還元状態(赤)
Kitahata et al., J Chem. Phys. (2002).
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酸化状態(青)還元状態(赤)
化学波が右端に達したときに動き始める
化学波が左端に達して、液滴全体が酸化状態(青)になった時反対に動き始める
(H. Kitahata et al., J. Phys. Chem., 2002.)
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BZ反応と界面張力
(K. Yoshikawa et al., Chem. Phys. Lett., 1993)
酸化状態(青)のほうが還元状態(赤)より界面張力が大きい
酸化還元電位
界面張力
還元状態
酸化状態
Wilhelmy method
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1 mm
γ 大
γ 小
液滴の界面の界面張力に勾配ができる。
この界面張力の勾配からどのようにして運動が生み出されるのか?
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界面張力に勾配があるような液滴の自発的運動
・できれば普遍的な議論をしたい
・解析的に扱える形での議論
・球形の液滴が別の相の中にあると仮定
BZ反応液滴の運動の場合:
サイズ ~1 mm
・定常Stokes流として考える。
速度 ~0.1 mm/s動粘性係数 ~1 mm2/s
レイノルズ数 ~0.1
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oil
BZ Medium
実験 理論
- 系の設定の違い
- 流れは十分に遅く、表面張力差の変化に無限に速く追随すると仮定。
oil
BZ Medium
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他の系でも
界面活性剤を分解することにより界面張力の差を作り出す。
JACS, 131, 5013 (2009).
液滴のサイズは数十µm
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理論的枠組み
Oθ
z
r
u非圧縮性流体
Navier-Stokes方程式
定常状態・粘性極限を考える
Stokes方程式
流体力学を用いる
0=⋅∇ v
( )vvvv∇+−∇=
∇⋅+
∂∂ ηρ p
t
02 =∇−∇ pvη
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液滴を固定した座標系で計算
Oθ
z
r
u・液滴は球形を保つとする
・界面張力プロファイルはθにのみ依存
・流速のプロファイルも軸対称
・無限遠で v → −u = − u ez
・r = Rで vr = 0
・r = Rで vθ が内側と外側で連続
の条件を満たす一般解を求める。
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流れ関数 ψ をθψ
θ ∂∂
−=sin1
2rvr
rrv
∂∂
=ψ
θθ sin1
と定義。
( )( ) 0ˆˆsin1
=−=×∇×∇×∇ ψθ
ΕΕvr
より、
0ˆˆ =ψΕΕ を解けばよい。
θθθθ
∂∂
∂∂
+∂∂
=sin
1sinˆ22
2
rrΕ
一般解:
( )θψ cos2210
2/1
2
132 −∞
=
+−+−+∑
++−= n
n
nn
nn
nnnn GDrCrBrA
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(cf. N. O. Young et al., J. Fluid Mech., 1959, M. D. Levan, J. Colloid. Interface Sci., 1981)
(Bn(o) はr = Rでの界面張力を考慮した境界条件から決める)
( ) ( ) ( ) ( ) ( )∑∞
=−
−−+−
−=
31
2212
(o)
122
23
(o)2(i) coscos
23,
nn
nnn-
nr PrRr
RBPRr
Ru
RBrv θθθ
( ) ( ) ( )∑∞
=−+−
−+
−−
−=
312
2
1(o)
13
3
3
2(o)2
(o) cos1cos11,n
nnnnr PrR
rBP
rRu
rR
rBrv θθθ
( ) ( ) ( ) ( )( ) ( )∑∞
=
−−
−
−+−−
−−=
3
2/122
12
(o)2/1222
23
(o)2(i)
sincos2
sincos22
23,
n
nnnn-
n GrnRrnRBGRr
Ru
RBrv
θθ
θθθθ
( ) ( ) ( ) ( )∑∞
=
−
+−
−
−−
−+
++
+−=
3
2/1
1
2
1(o)
2/12
3
3
3
2(o)2
(o)
sincos13
sincos21,
n
nnnn
Gr
RnrnBG
rRu
rR
rBrv
θθ
θθθθ
境界条件を満たす一般解は
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r = Rでの界面張力を考慮した境界条件
θγσσ θθ ∂
∂+=
== RRrrRrr1(o)(i)
液滴の静止系でみると、液滴にかかる力の和は0でなければならない("force-free condition")
液滴にかかる力 f は
とかけるので、
より
zBS enf (o)2
(o)(o) 4d πησ −=⋅= ∫
0=f 0(o)2 =B
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( ) ( )∑∞
=
Γ=0
cosn
nn P θθγ
のようにLegendre展開すると
と係数が決まり、流速のプロファイルがすべて決まる。
++Γ
+== (i)(o)
1(o)(i)(o)2 2
33110 ηη
ηηuRRB
( )( ) ( )3
12211
11
(o)(i)(o) ≥Γ
−−
+= −
− nRnnnB n
nn ηη
境界での界面張力のプロファイル γ(θ) を
( ) 1(o)(i) 2332
Γ+
−=ηη
u
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定常流を仮定し、物質の輸送などがないとすると
( )∫=Γπ
θθθγ01 d 2sin
43
で決まる。
この結果をBZ反応の液滴に適用する
( ) 1(o)(i) 2332
Γ+
−=ηη
u
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BZ反応のモデル: Oregonator
VUVUg −=),(
+−
−−=qUqUfVUUVUf )1(1),(
ε
UDVUfUtU
U2),( ∇+=∇⋅+
∂∂ v
VDVUgVtV
V2),( ∇+=∇⋅+
∂∂ v U : [HBrO2]
V : [Fe(phen)33+]
ε = 0.05f = 2.5q = 0.001
(参考)
ターゲットパターン スパイラルパターン
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kV+= 0γγ
界面張力と濃度の関係
Redox potential
Surface tension
Reducedstate
Oxidizedstate
(Yoshikawa et al, CPL, 1993)
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★ 軸対称は常に仮定する。
・ 球内でのプロファイルを計算する。
・ ⑤で計算された移流項を代入。
① Oregonatorにより、球内のプロファイルを計算
②境界でのVの値からγ(θ)が得られる。(比例定数k)
③ γ(θ)からΓnを計算(n = 8まで)
④ Γ1から、液滴の運動速度が求まる。
⑤ Γnから、液滴内外の流速場が求まる。
計算手法
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数値計算結果
V (触媒濃度(=色)に対応) U
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U
V
time1 2 30.5 1.5 2.5
プロファイルの時間変化
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流れ場(液滴内部;液滴静止座標で) 流れ場(液滴内外共;実験室系で)
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流れ関数ψ(等高線が流線)
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流れ関数と流れ場
time0.5 0.75 1 1.25
1.5 1.75 2 2.25
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Γnの時間変化
( ) 1(o)(i) 2332
Γ+
−=ηη
u
速度と位置
( ) ∫=t
ttvtx0
'd)'(
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実験との比較
実験
数値計算
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Order Estimation113(i) s m kg 10~ −− -η112(o) s m kg 10~ −− -η
粘性
{ } [N/m]30~1062~
2332[m/s] 11
21(o)(i) ΓΓ×Γ
+=
ηηu
酸化還元電位
界面張力
還元状態
酸化状態
数値計算でVの振幅は0.15程度
実験よりγの振幅は1 mM/m程度
よって γ = k Vと仮定したときのkは
[N/m]107~15.0101~ 3-
-3
××k
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数値計算の結果、最大で Γ1/k ~ 0.1
実験では0.2 mm/s程度。2桁程度違う
界面張力をバルクでの値を用いているから?
非定常流の影響?
化学波のスケールが実験とは違う?
実験条件と違う条件設定をしているから?
差の原因
これより、|u|max ~ 20 mm/s
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謝 辞
吉川研一教授 (京都大学)
中田聡教授 (広島大学)
長山雅晴教授 (金沢大学)
櫻井建成准教授 (千葉大学)
相原良一博士 (理化学研究所)
一野天利博士 (近畿大学)
馬籠信之博士 (京都大学)
義永那津人博士 (東京大学)
住野豊博士 (東京大学)
永井健博士 (お茶の水女子大学)