東京大学 大学院 新領域創成科学研究科 物質系専攻 修士論文

論文題目：量子細線の発光励起スペクトルによる

一次元電子構造の研究

指導教官：

秋山 英文 助教授

学籍番号：26111

氏名：伊藤 弘毅

平成 16年 1月

i

目次

本論文の構成 vi

要旨 vii

0.1 背景、動機 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . vii

0.2 手法 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . vii

0.3 PLE実験結果と考察 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . viii

0.4 数値計算結果と考察、及び実験との比較 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ix

0.5 結論 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . xi

第 1章 T型半導体量子細線 1

1.1 動機とその背景 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1

1.2 構造のあらまし . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2

1.3 作製方法 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2

1.4 試料の品質 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4

1.5 実験に用いたもの . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5

第 2章 数値計算の方法 7

2.1 モデル . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7

2.2 計算手法の概要 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7

2.3 正孔バンドの表現 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9

2.4 誤差 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10

2.5 実行環境 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11

2.6 共役勾配法による一粒子波動関数の導出 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12

2.7 経験的な処理 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17

第 3章 発光励起スペクトルの測定方法 19

3.1 前提 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19

3.2 光学系 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20

3.3 励起・集光の方向 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21

3.4 PLEスペクトルを得る過程 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22

3.5 分解能 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22

第 4章 発光励起スペクトル実験結果 25

4.1 表記方法 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25

4.2 全体像 - 他の 2つの量子井戸との比較 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25

目次 ii

4.3 発光スペクトルとの比較 - Stokesシフトの評価 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32

4.4 量子細線とそのエネルギー的な近傍の構造 - 代表的な結果と考察 . . . . . . . . . . . . . . 36

4.5 量子細線とそのエネルギー的な近傍の構造 - 異なる試料での比較 . . . . . . . . . . . . . . 41

第 5章 計算結果 1 - 実験結果との比較と考察 46

5.1 概要 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

5.2 代表的な PLEスペクトルとの比較と考察 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

5.3 波動関数の形状 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49

5.4 他の試料との比較 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51

第 6章 計算結果 2 - T型量子細線中の一次元励起子 53

6.1 Rydberg系列 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53

6.2 励起子の波動関数の形状 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56

第 7章 結論及び今後の課題 60

7.1 結論 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60

7.2 今後の課題 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60

付録 A GaAs 62

A.1 結晶構造 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62

A.2 バンド構造 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62

付録 B 汎関数微分 65

付録 C Fourier変換 66

C.1 定義 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66

C.2 離散 Fourier変換 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66

C.3 2階微分演算子 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66

C.4 合成積 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68

付録 D 中心力場の Schrödinger方程式 69

D.1 概要 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69

D.2 数学的背景 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71

付録 E T型量子細線系での電子及び正孔の一粒子波動関数とその固有値 74

本研究に関連する外部発表 79

謝辞 81

iii

図目次

1 複数の量子細線を含む多重 T型量子細線構造の概略 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . vii

2 T型量子細線の偏光依存 PLEスペクトル及び測定時の光学配置。 . . . . . . . . . . . . . . viii

3 数値計算で用いた系 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . x

4 PLEスペクトルと数値計算結果の比較 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . x

5 各粒子の存在確率の等高線プロット (0.2, 0.5, 0.8) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . xi

1.1 T型量子細線構造の概念図 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2

1.2 劈開再成長法の手順 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2

1.3 劈開時の試料の配置 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3

1.4 試料の最終形 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3

1.5 GaAs(110)界面で、成長中断アニーリングの有無による相違の AFM画像 . . . . . . . . . . 5

1.6 本研究で用いた T型量子細線構造の詳細 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6

2.1 計算の際に用いられた系。この長方形 (直方体) の外側は無限大のポテンシャルが設定して

ある。 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9

2.2 関数の最小値探索方法である最急降下法 (左)と共役勾配法 (右)。 . . . . . . . . . . . . . . . 12

2.3 放物線で近似された Ω(の λ依存性) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16

3.1 用いた光学系 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20

3.2 励起・集光の方向 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21

3.3 PLEスペクトルのための、沢山の PLスペクトル . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23

3.4 励起光によって変更を受けた PLEスペクトルとその影響の除去 . . . . . . . . . . . . . . . . 24

4.1 励起光の 2種類の偏光 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26

4.2 PLEスペクトルの全体像 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27

4.3 各偏光に対する PLEスペクトルの強度比較 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28

4.4 “#”が異なる試料での PLEスペクトルの比較 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29

4.5 「アルファベット」が異なる試料での PLEスペクトルの比較 (#7) . . . . . . . . . . . . . . 31

4.6 「アルファベット」が異なる試料での PLEスペクトルの比較 (#4) . . . . . . . . . . . . . . 32

4.7 単一量子細線と多重量子細線の PLEスペクトルの比較 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32

4.8 同一試料での PLEスペクトルの比較 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33

4.9 PLと PLEスペクトルの比較 - 多重量子細線 (その 1) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34

4.10 励起光エネルギーを変えた時の細線の PLスペクトルの比較 . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35

4.11 PLと PLEスペクトルの比較 - 多重量子細線 (その 2) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36

図目次 iv

4.12 PLと PLEスペクトルの比較 - 単一量子細線 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37

4.13 細線付近の代表的な PLEスペクトル . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38

4.14 細線付近の PLEスペクトル (単一量子細線) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39

4.15 重なり連続の概念図 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

4.16 連続状態の吸収スペクトルの理論計算結果 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41

4.17 細線付近の PLEスペクトル (多重量子細線、#7) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42

4.18 細線付近の PLEスペクトル (多重量子細線、#4) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43

4.19 細線付近の PLEスペクトルで、不明なピークが出たもの 1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44

4.20 細線付近の PLEスペクトルで、不明なピークが出たもの 2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45

5.1 計算結果の例 (粒子の存在確率) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47

5.2 PLEスペクトルと計算結果の比較 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48

5.3 各粒子の存在確率の等高線プロット . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49

6.1 T型量子細線中励起子 Rydberg系列の等高線プロット . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54

6.2 T型量子細線中励起子 Rydberg系列のエネルギーと振動子強度 . . . . . . . . . . . . . . . . 54

6.3 Rydberg系列のエネルギーの L依存性 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55

6.4 Rydberg系列の振動子強度の L依存性 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57

6.5 様々な系での Rydberg系列の比較 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58

6.6 様々な系での波動関数の形状の比較 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59

A.1 閃亜鉛鉱構造の図。左は実空間、右は逆格子空間 (第 1Brillouin域)のもの。 . . . . . . . . 63

A.2 GaAsのバンド構造 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

C.1 連続・離散的な空間での Fourier変換 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67

E.1 電子と正孔の一粒子波動関数のエネルギー . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74

E.2 電子の一粒子波動関数の自乗 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75

E.3 正孔の一粒子波動関数の自乗 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76

v

表目次

2.1 計算の際に用いられた諸パラメータ。m0 は電子の静止質量。 . . . . . . . . . . . . . . . . . 9

2.2 格子点の数を変化させた際の結果の収束の様子 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11

2.3 基底の数を変化させた際の結果の収束の様子 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11

vi

本論文の構成

本論文では、人工的な擬一次元系である T型量子細線系に対して行った発光励起スペクトル (PLE)測定

及び数値計算の結果を示すとともに議論を展開している。

1章で T型量子細線についての諸々を記述した。PLE測定方法に関しては 3章に、数値計算方法に関し

ては 2 章に記した。4 章では得られた PLE 測定結果及びその考察を記述した。5、6 章では数値計算結果

と、実験結果との比較を記述した。

vii

要旨

0.1 背景、動機

人工的な擬一次元系を実現する半導体量子細線は、低次元系特有な物理への興味とデバイス応用性の観点

から大きな注目を集めてきた [1]。系の低次元化による特有な性質とは空間的制約による励起子結合エネル

ギーの増強がその代表で、極端には理想的な一次元系でこれが発散してしまうことが知られているが [2]、

これの類推から量子細線中励起子は大きな結合エネルギーを有する事が見込まれている。これに伴い、例え

ば励起子連続状態の吸収の抑制 [3, 4] 等が予言されている。本研究に於いては、こういった一次元励起子特

有の振舞を見出す事を狙いとしている。

研究対象である GaAs T 型量子細線 (T-wire) は劈開再成長法 [5] によって作製され、図 1 の

GaAs/AlGaAsの (110)量子井戸 (Arm well)、(001)量子井戸 (Stem well)が垂直に交差した形状を有し、

井戸の厚みや Al含有比即ち障壁高さといったパラメータ制御性に優れ、基礎物性の理解に適している。研

究の進捗は主に試料作製の困難さによって制限されていたが、近年吉田らによって高品質試料作製技術 [6]

が開発され、研究は新たな局面を迎えた。これによって単一 T型量子細線からの発振が報告されるなど [7]、

近年の発展が著しい。これにより、非常に高品質な一次元系の舞台が整えられた。

0.2 手法

この様な量子細線について、分光測定と数値計算を試みた。

50% 35%42nm

10% 167nm

10nm50%

50%

7%, 14nm(20 periods)

[110]

[001]

T-wire(s)6nm x 14nm

0%, 6nmArm well

Stem well(s)

AlxGa As1-x

(%: Al-concentration)

図 1 複数の量子細線を含む多重 T型量子細線構造の概略

要旨 viii

Photon Energy [eV]

PL

In

ten

sit

y (

arb

.un

its)

1.6401.6201.6001.580

HH LH

[001]

[110]

[110]

T-wire

//

excitation

detection

perpendicular( )

parallel( )//

Arm well

Stem well

1.57 1.601.591.58

//

(T-wire exciton's)

ground state

1st excited state

(1st excited state

can't be seen here)

1D continuum state

Temperature: 5KExcitaion power: 6.7uW (cw-TiSa laser)

図 2 T型量子細線の偏光依存 PLEスペクトル及び測定時の光学配置。

0.2.1 分光測定

細線中励起子の振舞を見るため、主にこれの発光励起 (PLE)スペクトルについて調べた。これは励起光

エネルギーの変化に伴う発光の変化を見るもので、豊富な情報が得られる。その一方で微細な試料故に発

光強度が弱く、精度の向上が困難であったが、図 2に示す様に励起と集光の方向を 90度曲げることにより

S/N比を格段に向上させる事に成功した。実験にあたっては、励起光の (直線)偏光が細線に垂直な方向と

水平な方向とを選択した。

0.2.2 数値計算

行った計算機シミュレーションとは、既に Szymanskaらによって報告されていたもの [8]を基にしてい

る。そのモデルは、電子と正孔の一粒子波動関数で Coulomb 相互作用の項を厳密対角化するもので、励起

子的な状態を良く表現する。

0.3 PLE実験結果と考察

0.3.1 概観

得られた PLEスペクトルを図 2に示す。点線のスペクトルは細線に平行な偏光を持つ励起光の PLEス

ペクトルで、実線は垂直のもの。左図で、試料中の 2つの量子井戸と量子細線のピークがはっきりと認めら

れる。最も低エネルギー側のピークが細線によるもので、近傍の拡大図を右に示した。細線中励起子の基底

状態のピークに加えてそこから 7[meV]、10[meV]程高エネルギー側に構造を見出した。

要旨 ix

0.3.2 第一励起状態

実線で表される「垂直」のスペクトルの 1.58[eV]付近に見られる小さなピークは細線中励起子の励起状

態であると考えられる。基底状態との間に状態が認められない事から、この状態について第一励起状態とい

う名を冠し、その正体は T型量子細線系の電子の基底状態と正孔の第一励起状態から成る励起子であると

結論付けた。その根拠は PLE実験結果と数値計算結果の双方に存在するが、実験結果から得られる考察は

以下の通りである。

鍵はそのピークの偏光依存性である。GaAs 半導体の価電子バンドは空間的に異方性を持った p 軌道の

線型結合から構成されている。量子細線においては 2方向の量子閉じ込めによりバンド混合を起こして正孔

バンドに異方性が生じ、その状態への遷移確率は直線偏光依存性を持つようになる。正孔の状態の変化は先

の混合比の変化を生むため、それは一般的に直線偏光依存性の変化として検出できる。図を見るに、小さい

ピークの偏光依存性は確かに基底状態のそれと異なるため、これは正孔の状態が変化 (励起)して生じた状

態のものと考えられるわけである。

電子の状態の変化による同様な現象も無いわけではないが、有効質量は正孔の方が重いため、「第一」励

起状態としてはエネルギーの観点からも正孔の寄与と考えるのが妥当である。他にも励起子の Rydberg系

列、即ち電子と正孔の相対運動の変化による状態も存在するが、この場合は基底状態と直線偏光依存性が似

通っているはずである。

0.3.3 連続状態

第一励起状態よりやや高エネルギー側の連続的な吸収は、細線中励起子がその結合エネルギーを断ち切っ

た連続状態であると考えられる。即ちこれは量子細線のバンド間遷移に相当するが、そのバンド端付近には

エネルギーの高い励起子の束縛状態、所謂「重なり連続」[9]が観測され、真のバンド端はこれにマスクされ

て分解は困難である。またその形状はなだらかで、強度は基底状態のそれと比べ小さいが、これは擬一次元

系に於ける理論的予測 [3, 4] を反映しているものである。

この連続状態近傍の真のバンド端と基底状態のエネルギーとの差が細線中励起子の結合エネルギーで、図

よりそれが 15[meV] 程度であることがわかる。理想的な一次元系での発散を考えれば、この値は高いもの

とは言えない。しかし試料の一次元性にさらなる最適化を施すことは可能で、この測定はこれからの課題と

なる。

0.4 数値計算結果と考察、及び実験との比較

0.4.1 モデル

モデルは既にある報告 [8]と同一で、即ち図 3に示した様に、現実の系と同様な井戸の厚み、障壁高さを

用いて、そこで有効質量近似で記述した電子と正孔の一粒子ハミルトニアン及びそれらの間の Coulomb相

互作用を厳密対角化した。正孔としては異方的な有効質量を用いることでバンド混合の効果を取り入れた。

以下の議論に対するこの影響は、正孔の励起状態に対しエネルギーはほぼ正しい一方、振動子強度は正しく

見積もれない。この詳細は本文で述べ、ここでは結果のみ記す。

要旨 x

7%35% 35%

0%

50%

14nm

6nm

42nm

70nm

stem

arm

[110]

[001]

x

yz

Ψn(xe, ye, xh, yh, z)z = ze − zh

one-particle hamiltonian

(in effective mass approximation)

Coulomb potential

H = He + Hh + q

AlxGa As1-x

(%: Al-concentration)

図 3 数値計算で用いた系

Inte

nsity (

arb

.units)

1.5901.580Photon Energy [eV]

1.575 1.5861.582

1

2 3

6

4

15

Temperature: 4KExcitaion power: 6.7uW (cw-TiSa laser)

1D continuum

state

ground state

1st excited state

図 4 PLEスペクトルと数値計算結果の比較

0.4.2 計算結果 I(エネルギー)

測定した PLEスペクトルと数値計算結果の比較を図 4に示す。先程の図 2と試料は違うが、光学系を始

め実験の条件は基本的に同一である。図中のマル (○) は計算された波動関数を表していて、縦方向の位置

でその振動子強度を、横方向の位置でそのエネルギーを表す。傍らの数字はエネルギーでソートした準位の

番号で、「1」のものが基底状態を表す。これらは励起子の束縛状態であるが、これらと同時に連続状態も算

出した。

算出されたエネルギーは連続状態のものを含め、実験結果と良い一致を見せている。「6」「15」のマルに

関しては、そのエネルギー・振動子強度共に物理的に意味のあるものとは言えない。その理由と、各状態の

割当てのためには波動関数の形を見る事が肝要となる。そのため、各粒子の存在確率を図 5に示した。

要旨 xi

xe

ye

xh

yh

z

xe xh

1 2 3 6 15electron

hole

exciton

図 5 各粒子の存在確率の等高線プロット (0.2, 0.5, 0.8)

0.4.3 計算結果 II(波動関数の形状)

プロットしたのは上の行から電子、正孔、励起子の波動関数で、列で「1」「2」「3」「6」「15」の状態を表

した。励起子の波動関数とは電子と正孔の相対運動を以ってそう称している。電子と正孔が記述されている

四角形の領域は図 3に示した通りであり、励起子のものは 84[nm]×140[nm]で、図中横方向が細線が伸びる方向となる。

「1」を見ると、電子正孔励起子何れも節を持たず、確かに基底状態の様相を示している。「2」は、電子と

励起子は基底状態である事が判る一方で、正孔は節を持ち、正孔の励起状態である事が判る。これは先に

PLE実験の節で述べた考察と合致するものであり、これらを以って第一励起状態が正孔の励起状態の寄与

によるものであると結論した。同様に「3」も正孔の励起状態であり、PLEスペクトルにも対応するピーク

が見受けられ、その偏光依存性からも結果に矛盾は無い。しかしこれに関しては他の状態と分解できていな

い可能性もある。先にも述べたが、これらの振動子強度は正しくなく、考察の対象とはならない。

以上は正孔の励起系列についてであった。一方「1」「6」「15」では電子と正孔は基底状態を保ち、励起子

が励起されてゆく様子が確認される。すなわちこれは細線中励起子の Rydberg系列である。詳細は本文に

譲るが、そのエネルギーの位置と振動子強度は、確かに系の低次元性を反映したものであった。

計算誤差の要因として最も重要なのが系の大きさである。即ち図中プロット領域外に設置された無限大の

ポテンシャルの影響である。例えば「6」「15」で、励起子の波動関数が大きく拡がっているため端のポテン

シャルを感じ、そのエネルギー・振動子強度共に高く見積られてしまっている。これが先程、これらの状態

が物理的意味を持たないと主張した理由である。

0.5 結論

• 高品質な T型量子細線に於いて、従来の測定精度を大幅に上回る PLEスペクトルを得る事に成功した。併せてその偏光依存性の評価も行った。

• 細線中励起子基底状態の振動子強度が大きい一方で、その連続状態の吸収は小さく、量子細線に関して既に行われていた理論予測と一致する。

要旨 xii

• 励起子的な表現を良く実現する数値計算を行い、実験結果との良い一致を確認した。• 正孔励起サブバンドの寄与による第一励起状態の観測に成功した。その振舞について、実験と計算の双方から一貫した解釈が得られた。

1

第 1章

T型半導体量子細線

1.1 動機とその背景

本研究の対象は、量子細線と称される一次元系である。中でも半導体同士のヘテロ接合によって構成され

た GaAs系半導体量子細線 [10]を、光学応答の観点から取り扱う。この試料は江崎と Tsuによる構造の提

案 [11]と Choと Arthurによる分子線エピタキシ (MBE)の概念の提案 [12]にその源流を持つ。以降超格

子構造は量子井戸を中心として研究が進められるわけであるが、量子 Hall効果の発見 [13]や量子井戸レー

ザーの大成功等の華々しい成果が上げられ、試料作製技術も順調に向上している中で、さらなる低次元系へ

の期待を背負って誕生した。

擬一次元系を構成する物質は、DCNQI-Cu塩 [14]、ハロゲン架橋混合原子価金属錯体 [15]、多孔質シリ

コン [16]、ポリシラン [17]など様々なものが存在するが、これらと比較した GaAs系半導体量子細線の利

点は以下の通りである。

• 有効質量近似が適用でき、解りやすいモデルが構築できる。• 結晶格子は 3次元的な結合を有し頑丈で、電子状態の変化で誘起される歪みが無視できる。• MBEにより、障壁の高さや厚みといったパラメータの自由度が大きい。• レーザー構造を試料に含める事が可能で、新しいレーザーデバイス創成の可能性を秘める。

一方で、構造における高い自由度と引替えに高品質な試料作製には高い技術力が要請される。近年に大き

な進展を見せたのだが、それでもまだ半導体量子細線研究において試料の品質はひとつのボトルネックと

なっている。

さて、その様な量子細線系に於いては一次元系に特徴的な物性が観測されると期待されるわけであるが、

最も露で重要なものが励起子の結合エネルギーであろう。半導体で、少数の電子が伝導バンドに励起されて

いる低密度励起状態は、電子正孔対から成る励起子を用いた描像によって良く表される*1 が、この励起子

の結合エネルギーは純粋な一次元系で発散してしまう事が知られている [2, 18, 19] 。現実の量子細線系は

純粋な一次元系足り得ないが、その類推から大きな結合エネルギーが観測される事が期待される。またそれ

に伴ってその振動子強度も大きくなるという予測もされており [3, 4] 、それらは実験によってある程度確か

めらている [20]。しかし実験の精度が余り良くないため、本研究に於いてはより精緻な実験を以て、この一

次元励起子系についてさらなる議論を展開したいと考えている。

*1 半導体では一般に弱く束縛されたMott-Wannier励起子が観測される。

第 1章 T型半導体量子細線 2

Ste

m w

ell (0

01)

Arm well (110)

T-wire

[110]

[001]

[110]

図 1.1 T型量子細線構造の概念図

[110]

[001]

wafer

1st growth cleavage 2nd growth

図 1.2 劈開再成長法の手順

1.2 構造のあらまし

T型量子細線の “T”とは、系のポテンシャルの形状を見立てたものである。その概形は図 1.1に示した

通りであり、2種類の量子井戸が T型に交差した形状を持つ。[110]方向のものを “Arm well”、[001]方向

のものを “Stem well”と称し、それらが交差した部分に量子細線 (T-wire)が形成され、図では紙面に垂直

な方向にそれが伸びている。

Arm well や Stem well の厚みや障壁の高さの制御性に優れ、半導体量子細線の中でも V溝型 [21, 22]や

リッジ型 [23]と比べ自由度が大きい。一方で、細線の励起子の基底状態のエネルギーと試料内の量子井戸の

それとの差で定義される閉じ込めエネルギーは、それらに比べて小さいという欠点を持つ。材料そのものの

選択も可能だが、本研究では一貫して GaAs/AlGaAs半導体で作製された試料を用いた。その時障壁の高

さは Al含有比で決定される。

1.3 作製方法

この試料はMBE成長に劈開再成長 (Cleaved Edge Overgrowth, CEO)法 [24, 5]を施す事によって得ら

れる。その手順の概要は図 1.2に示した。まず [001]方向に Stem wellを成長し、そして (110)面が現れる

様に劈開した後に、[110]方向に Arm wellを成長する。

少し詳細に立ち入ると、まず円形の (001)GaAs基板に対して第一成長を行い、それをMBEチャンバー

内から取り出す。第二成長のための劈開の準備として、それらを臭素とメタノールの混合溶液で GaAs基板

第 1章 T型半導体量子細線 3

Molecular beam

Wafer with QW

Scribe mark

Reference

substrate

#1#2

#3

500µm#1

A B C E F GD

図 1.3 劈開時の試料の配置

Stem

Arm

T-wire

4mm

0.5mm

0.1mm

図 1.4 試料の最終形

部分を溶かして 100[µm] 程度にまで薄くし、4mm × 12mm 程度角の長方形小片に劈開 (ここで各試料に#1,#2,...などと番号が付される)した後にダイアモンドカッターで傷をつけ、MBEチャンバー内に戻す。

その時の様子を図 1.3に示した。図中の棒の回転によって試料が劈開され、直ちに第二成長が開始される。

成長終了後は細線の長さが 500[µm]となる様にさらなる劈開 (ここで各試料に A,B,...などと番号が付され

る)が行われる。

最終的に測定に用いる試料は図 1.4の様な形状をしている。非常に小さいため、分光測定に際しては顕微

の手法が必須となる。

第 1章 T型半導体量子細線 4

1.4 試料の品質

試料品質を左右するのは広い意味での構造不均一性であるが、それらが発生する要因について以下に述

べる。

1.4.1 MBE装置

言うまでもなく、試料品質はまず第一に真空度や不純物といった MBE 装置そのものの性能とそのノウ

ハウに大きく依存する。本研究で使用した試料は全て米 Lucent Bell研究所の Loren. N. Pfeiffer博士及び

Ken. W. West博士によって作製されているが、彼らはMBEによる高品質試料の作製 [25, 26]を以てその

名を知られており、現時点で最高の環境が得られていると言える。

1.4.2 第一成長

これは (001)面量子井戸の成長であり、これの界面凸凹を抑制する様な成長方法は良く知られている [27]。

ここは品質を左右する要因とはなるが律速とはならない。またこれは第二成長にもあてはまる事だが、分子

線の流束は MBE チャンバー内で位置によってムラがあり、これの防止のため基板を回転させた状態で結

晶成長が行われるものの、これに起因した構造不均一性は同一条件の下で成長した試料間においても生じ

得る。

1.4.3 試料の劈開

既に述べた様に、劈開はMBEチャンバー内で棒を回転することによって行われる。成功の暁には原子レ

ベルで平坦な (110)原子面が得られる [6]が、無論のこと失敗すればこの限りではない。実際にはレーザー

による精密な位置制御によって劈開成功のための工夫がMBE装置に織込まれている。

1.4.4 第二成長

これは (110)面量子井戸の成長であり、T型量子細線試料の品質を決定する最大の要因であった。この方

向の結晶成長技術は (001)面のそれと違ってまだ確立されたものとはなっておらず、この界面凸凹によって

試料の不均一性と発光線幅の増大とがもたらされた。これは一次元系としての不完全さ並びにレーザーデバ

イスとしての品質悪化を意味し、双方の観点からこの問題に取り組む必要があった。

これに関しては、近年吉田らによって開発された成長中断アニーリング技術 (図 1.5) [6]によってある程

度の解決を見た。MBE法において、GaAsの界面平坦化とは主に基板温度上昇による Gaの活発なマイグ

レーションの誘起を意味する*2。しかしこの (110)面では Asの結合手が (001) 面と違い一本しか存在せず

結合が弱いため、過度な基板温度上昇の下では蒸着そのものが不可能であるので、安定した結晶成長のため

には温度を下げる必要がある。これにより Ga のマイグレーションが抑制され、結果界面凸凹が生じてい

た。しかし、量子井戸の成長後に基板温度を上昇させた状態で Asのみの過剰な供給を行うと、Gaのマイ

グレーションが活発になり、かつそれらと Asの結合が安定な状況を創り出すことができる。これが先に挙

げた成長中断アニーリングの技術であり、これによって [µm]あるいはそれ以上のオーダーで原子層のゆら

*2 そのため、マクロな意味では界面凸凹は必ず生じる。

第 1章 T型半導体量子細線 5

図 1.5 GaAs(110)界面で、成長中断アニーリングの有無による相違の AFM画像

ぎが無い界面領域が得る事ができる [28]。

1.5 実験に用いたもの

本研究で用いた T型量子細線構造は 2種に大別できる。試料中に複数の量子細線を有する多重量子細線

と、そうでない単一量子細線である。その構造は図 1.6に示した。試料には作製した日時に応じて番号が割

当てられていて、本研究で使用したものは “5.3.01.1”(多重量子細線)、“3.30.01.1”(単一量子細線)と名付け

られている。これよりも、この表現を用いて試料を表す。図 1.3で示した数字乃至はアルファベットがこの

番号に続き、試料が特定される。実験結果の章にて試料毎の比較を行っているが、その区別はこの数字とア

ルファベットによって成されているため、これらの意味について今一度留意されたい。

微細な構造揺らぎは存在するものの、本研究で測定された量子細線は全て 6[nm]×14[nm]のサイズを有する事をここで強調しておく。

1.5.1 多重量子細線

図 1.6 中左側のものである。[001] 方向に 20 周期で量子井戸が成長されている事がわかるが、これら

と [110] 方向の量子井戸とで 20 周期の量子細線が形成される。また、この試料に関しては第 2 成長の際

に 1.4.2節で述べた基板回転を意図的に行っていない。これによって、例えば図 1.3で示されている “#1”、

“#2”といった試料に微少な構造の違い、具体的には [110]量子井戸の厚みの違いを生み出している。

1.5.2 単一量子細線

図 1.6中右側のものである。これは先程と違い、[001]方向に周期的な量子井戸の成長が行われていない。

第 1章 T型半導体量子細線 6

cleaved

surface

[110]

[001]

Ga

As n

on

do

pe

d s

ub

stra

te

Ga

As b

uffe

r laye

r 50

0n

m

50

% d

igita

l allo

y 1

00

0n

m

35

% 4

2n

m

7%

14

nm

20 times

Ga

As c

ap

laye

r 10

nm

50

% d

igita

l allo

y 3

00

0n

m

0% 6nm

50% 10nm

10% 167nm

50% digital alloy 1000nm

GaAs cap layer 10nm 3

5%

42

nm

* during 2nd growth,

the substrate in MBE chamber didn't rotate

Ga

As n

on

do

pe

d s

ub

stra

te

Ga

As b

uffe

r laye

r 50

0n

m

50

% d

igita

l allo

y 1

50

0n

m

35

% 2

50

nm

7%

14

nm

Ga

As c

ap

laye

r 65

00

nm

0% 6nm

50% 10nm

10% 111nm

50% digital alloy 1000nm

GaAs cap layer 10nm

35

% 2

50

nm

50

% d

igita

l allo

y 1

50

0n

m

Multi Single

: quantum wire(s)AlxGa As1-x

% : Al contents

"5.3.01.1" "3.30.01.1"

図 1.6 本研究で用いた T型量子細線構造の詳細

7

第 2章

数値計算の方法

ヘテロ接合が施された系での電子状態は有効質量近似によって良く記述される。T型量子細線系に於いて

はこれまでに様々な計算が行われてきたが、中でも Szymanskaらによる計算 [8]は電子正孔間の Coulomb

相互作用ハミルトニアンの厳密対角化を含み、系の励起子的な状態の良い表現を与える。この章では当該文

献を出発点として行われた計算の手法について述べる。

2.1 モデル

計算手法自体は系のポテンシャル構造に依存しないものであるが、ここでは図 2.1に示す T型量子細線

構造での計算が行われた。この系の中で有効質量近似による Schrödinger方程式

HΨ = εΨ (2.1)

が数値的に解かれ、固有状態となる包絡関数 Ψ(xe, ye, xh, yh, z) (以降、これも波動関数と称する)及びエネ

ルギー固有値 εが各状態について求められた。但し

H =− ~2

2me∇2xe,ye −

~2

2mhx∇2xh −

~2

2mhy∇2yh −

~2

2µz∇2z

+ Ve(xe, ye) + Vh(xh, yh)

− e2

4πε0ε√

(xe − xh)2 + (ye − yh)2 + z2(2.2)

で、(xe, ye, ze)、(xh, yh, zh)は各々電子、正孔の座標を表し、z ≡ ze − zh と相対座標 z を定める。これはz 方向の 2 体問題に対して重心運動を分離した結果現れた項で、µz ≡ mezmhz/(mez + mhz) は換算質量である。重心運動の項はエネルギーに与える影響が小さいので、計算上の理由からここでは無視された*1。

Ve、Vh は各々電子、正孔に対する AlxGa1−xAs結晶ポテンシャルであり、その値は図 2.1に示した通りで

ある。式 (2.2)の右辺第 3行は電子正孔間の Coulombポテンシャルである。

2.2 計算手法の概要

数値的な手法を以てしても、完全な形の Coulombポテンシャルを含む式 (2.2)を直接に解くことは容易

ではない。そこで、まず最初に粒子毎に 1粒子 Schrödinger方程式を解くことを考える。変域は T型量子

*1 z 方向の重心運動の波数をK とすると、現在着目している波長領域ではK ∼ 2π/800[nm] = 7.85× 106[m−1]である。このとき重心運動のエネルギーは、~2K2/2(mez + mhz) ' 3× 10−2[meV] で、これは今から取り扱う数 meVのオーダーでの議論に大きな影響を与えない。

第 2章 数値計算の方法 8

細線構造を持つ 2次元平面内であり、そこで定義される平面波基底を用いて方程式が解かれた。

Heχe = εeχe

He = − ~2

2me∇2xe,ye + Ve(xe, ye)

(2.3)

Hhχh = εhχh

Hh = − ~2

2mhx∇2xh −

~2

2mhy∇2yh + Vh(xh, yh)

(2.4)

これらにより 1粒子波動関数の組を得る*2が、これらを i及び j によって番号を付し χei、χhj と書く。He

と Hh は可観測な物理量を表す演算子であるから、この波動関数の集合は完全系を成す。これに加え、z 方向に関して完全系を成す k によって番号付けがなされた関数の組 sin

(zkπ

Lz− kπ

2

)も導入すると、これら

を用いて xyz 定義域空間内の任意の関数を表現することができる。即ちこれらを基底として式 (2.2)のハミ

ルトニアンを対角化することが可能となり、この固有関数は

Ψ(xe, ye, xh, yh, z) =∑

i,j,k

cijk sin(

zkπ

Lz− kπ

2

)χei (xe, ye)χ

hj (xh, yh) (2.5)

と展開できる。式 (2.2)第 1、2行の項に関しては基底自身に対して既に対角化されているので、実際に計

算するのは第 3行の Coulombポテンシャルの対角化のみである。これだけでも膨大な計算量が必要とされ

るが、実際の計算には高速 Fourier 変換が効果的に用いられ、実行速度を大幅に上げる工夫がなされてい

る。具体的には以下の通りである。Coulombポテンシャルは電子と正孔の相対座標のみの関数であるため

その行列要素は波動関数との合成積*3で表される。つまりこれは Fourier変換によって通常の積に変換する

事が可能で、結局必要な演算を積分から Fourier 変換に置き換える事ができる。計算機上では積分よりも

Fourier変換の方が遥かに速く実行できるため、上記の様な実行速度の増加が実現される。しかし当然のこ

とながら、計算機上では基底の数を無限に採用することはできず、数を制限せざるを得ない。計算結果を議

論する際にはこの点についても留意する必要がある。

こうして T型量子細線系の固有関数と固有値が求まるが、図 2.1でのポテンシャルを変更して Arm well

のみが存在する様な系も作る事ができる。これによって Arm well中の励起子の状態が求められる。また、

Coulomb相互作用の項をゼロとおけば、Coulomb相互作用を断ち切った電子と正孔、即ち連続状態 (4.4.3

節)も求める事が可能である。

また波動関数の形状も解るので、ここから振動子強度を次の式に従って見積った。即ち電子と正孔を実空

間上で同じ場所に見出す確率と理解できる。[9, 29]

∣∣∣∣∫

Ψ(x, y, x, y, 0)dxdy∣∣∣∣2

(2.6)

*2 この計算結果を付録 Eに記した。*3 付録 C参照

第 2章 数値計算の方法 9

stem

well

arm well

[110]

[001]

x

yz

Dx

Dy

[110]

Ly

Lx

Lz : the max distance between electron and hole in z direction

図 2.1 計算の際に用いられた系。この長方形 (直方体)の外側は無限大のポテンシャルが設定してある。

電子の有効質量 me = 0.067m0

正孔の有効質量x及び z 方向 mhx = mhz = 0.69m0

y 方向 mhy = 0.38m0

GaAsと AlxGa1−xAsのバンドギャップ差 [meV]x < 0.45 1247x

x > 0.45 1247x + 1147(x− 0.45)2バンドオフセット比 0.65

表 2.1 計算の際に用いられた諸パラメータ。m0 は電子の静止質量。

2.3 正孔バンドの表現

さて、このモデルにおいて留意せねばならないのは正孔の表式である。GaAs結晶の価電子バンドは空間

的に異方性のある p軌道によって構成されており*4、スピン軌道相互作用が無視できない影響を与える。ま

た本研究で取り扱う様な半導体超格子構造ではそれらが複雑に混合しバンド混合という極めて本質的な現象

が発生する。そのため、正孔の従う運動方程式を立式するにあたってこれらの効果を取り込む事は必須であ

る。そのためのアプローチとしては Luttinger と Kohn によるものが良く知られており [30]、特に彼らに

よって定式化された正孔のためのハミルトニアンを Luttingerハミルトニアン等と称する。

ここで用いられた計算は式 (2.4)を見るとわかる様に、直接には Luttingerハミルトニアンによる定式化

が行われていない。その代わり、あらかじめ (110)量子井戸である Arm wellに対して Luttingerハミルト

ニアンの評価が成されている。そうすると、複数ある正孔の状態について、Arm well中基底状態に対して

の有効質量が各方向について求められる。そしてこれを式 (2.4) に代入し計算しているわけである。よっ

て、基底状態に関しては量子閉じ込めに起因するバンド混合効果が取り入れられるが、励起状態に関しては

この限りではない。そこでこの影響について考える。

*4 付録 A参照

第 2章 数値計算の方法 10

まず振動子強度についてであるが、これを正しく求めることはできない。なぜならば、これは正孔の波動

関数の形状に大きく依存する一方で、励起状態として求められた波動関数の形状は最早 Luttingerハミルト

ニアンに従ったものではないからである。

一方でエネルギーだが、この計算の場合はある程度正しい。この理由は以下の通りである。(バンド混合

の効果を取り入れて)求められた基底状態のエネルギーは、正孔の複数の状態が混合した帰結である。従っ

て励起状態のエネルギーも他の状態との混合を考慮する必要があるが、仮に他の状態とのエネルギー差が大

きければ混合の影響は小さい筈である。故にその場合、計算の基となった状態の影響が支配的であるので、

ここから計算された励起状態のエネルギーは妥当性を有するわけである。

実際にバンド混合の効果を取り入れた結果得られた複数種類の正孔についての計算を行うと、最もエネル

ギーの低い正孔、所謂「重い正孔」*5の基底状態と、それよりひとつエネルギーの高い正孔、所謂「軽い正

孔」の基底状態とは 30[meV] 以上のエネルギー差がある。このため、「重い正孔」についてはこれをエネル

ギー的に下回る様な励起状態ならバンド混合の効果も小さく、計算結果は妥当性を持つ。結果を先回りして

述べれば、議論の中心となる状態はこの条件を満たしている。

2.4 誤差

計算にあたっては次の制限が存在し、各事項は有限の値とならざるを得ない。

a) 系の拡がり (つまり図 2.1の Lx, Ly, Lz の大きさ)

b) 系内部の標本点 (格子点)の数

c) 固有関数展開に用いる基底の数

a)により、波動関数が計算上導入した無限ポテンシャルを感じ、誤差が生じる。現在の計算機の性能でこ

れを完全に除去することは難しいが、その内容を把握することはできる。これに関しては後に詳しく議論

する。

b)は即ち計算の対象となる xy 平面内の点の数であり、xy 平面の基底 χei , χhj の次元数そのものであるた

め、これの不足は誤差へと繋がる。z 方向については基底の表式が判明しているのでこれを考慮する必要は

無い。

c)によって Coulombポテンシャルの対角化が制限され、誤差となる。Coulombポテンシャルと T型量

子細線構造によって基底状態の波動関数は T型量子細線構造付近に良く局在するため、これの表現が最も

多数の基底を必要とする。つまり、基底の数の不足は特に低エネルギー領域付近で大きな誤差をもたらす。

b)及び c)について、エネルギー及び振動子強度の結果の収束状況を評価したものを表 2.2、 2.3に示す。

結論を先に書けば、ここに示した範囲で 2∼3桁程度の有効数字が確保でき、以降物理の議論に用いる計算結果はこの情報に準じてその収束性を評価した、などとなる。詳細な表の見方は以下の通りである。

両方の表に共通して、単位はエネルギーが [meV]、振動子強度は任意単位で表されており、それらは基底

状態のものである。系は Lx = Ly = Lz = 490[Å]で、内部に 70[Å] × 70[Å] × 490[Å]の大きさの T型量子細線を含む。表 2.2に関しては、「点の数」は「(x方向の点の数)×(y 方向の点の数)」を意味し、基底の数を 15×15×15 に固定してある。表 2.3に関しては、「基底の数」は「(電子の xy 平面内の基底の数) ×(正孔の xy 平面内の基底の数) ×(z 方向の基底の数)」を意味し、点の数は 119×119に固定してある。

*5 今回の様なバンド混合が本質的な場合に、こういった固有名を冠することはある意味ナンセンスとも言える。ここでは「最もエネルギーの低い正孔」という意味のみでこの様に称している。

第 2章 数値計算の方法 11

点の数 1点あたりの実空間 [Å] × [Å] E Os119 × 119 4.12 × 4.12 41.44 3.66203 × 203 2.41 × 2.41 41.62 3.57245 × 245 2.00 × 2.00 41.61 3.66

表 2.2 格子点の数を変化させた際の結果の収束の様子

基底の数 E Os

10 × 10 × 10 41.79 2.9615 × 15 × 15 41.44 3.6617 × 17 × 17 41.41 3.7520 × 20 × 20 41.36 3.9221 × 21 × 21 41.34 3.99

表 2.3 基底の数を変化させた際の結果の収束の様子

2.5 実行環境

実行にあたっては、英Cambridge大、Theory of Condensed Mattter groupの設備 (米COMPAQ社*6の

Tru64 UNIX(Alpha))を使用した。

プログラムは FORTRAN90形式で書かれ、コンパイラは上記 COMPAQのものを使用している。勿論

C++等他の言語の使用も可能であるが、以下の点では FORTRAN90が優れている。

• 各アーキテクチャで、速度に対する最適化は最優先で行われる。• 言語として行列と複素数の実装を有するので取り扱いが容易。• 実績のある数値計算ライブラリは大部分が FORTRANで記述されている。

以上は FORTRAN77にも当て嵌まるが、FORTRAN90には自由形式によるソースの記述と動的配列の

使用等を筆頭に有用な新機能が多く盛り込まれている。

数値計算ライブラリとしては英 The Numerical Algorithms Group(NAG)社*7の固有値問題、補間、積

分のルーチンと、米 Digital Equipment 社*8の DXML ライブラリの中から高速 Fourier 変換 (FFT) の

ルーチンが用いられている。NAGのルーチンはNetlib*9で配布されているルーチン (LAPACK, SLATEC,

QUADPACK)にその源流を持ち、これらで代替が可能である。FFTに関しても、FFTW*10といった優れ

たルーチンは世に数多い。

また、米 Intel社*11の x86アーキテクチャ上で、Linux*12+GNUのプログラム群*13+米 Intel社のコン

*6 米 Hewlett Packard社に買収された。*7 http://www.nag.co.uk/*8 米 COMPAQ社に買収された。その COMPAQは米 Hewlett Packard社に買収された。*9 http://www.netlib.org/

*10 http://www.fftw.org/*11 http://www.intel.com/*12 http://www.kernel.org/*13 http://www.gnu.org/

第 2章 数値計算の方法 12

steepest-descents conjugate-gradients

図 2.2 関数の最小値探索方法である最急降下法 (左)と共役勾配法 (右)。

パイラ +上記 Netlibのライブラリ及び FFTWという環境でも同様な計算結果が得られたため、実装依存

のバグは混入していないと思われる。

2.6 共役勾配法による一粒子波動関数の導出

2.6.1 共役勾配法

概要

共役勾配法 [31]とは多変数関数の最小値を求めるための数値計算アルゴリズムである。計算物理に於い

ては、例えば密度汎関数理論 [32]などで最小値問題を効率良く解く為の技巧として用いられたりする。

効率を考慮しないならば、あらゆる変数の組に対して関数値を評価すれば良い。この方法を少し改善し

て、ある方向に沿って最小値を求め、そして次に違う方向に進んで最小値を求め、これを順次繰り返すとい

う行為を考える。この時、次なる方向として「その地点で関数値を最も急峻に減少させる方向」(最急降下

ベクトル)を選択するとする。しかしこの時不運にして最小値を求めるステップが多数必要となる場合が存

在し、これを示したのが図 2.2 である。等高線は、紙上の 2次元ポテンシャルの等ポテンシャル線を表す。

最急降下法は最小値探索方向として各点に於ける勾配ベクトルを採用しているが、ポテンシャルの形によっ

ては図の様に収束まで幾多ものステップを要する。これを防ぎ、前回の探索を無為にせぬ様に次の探索方向

を選択するのが共役勾配法である。この図から効率化の為には適切な方向の選び方が重要であることが窺

える。

最小値を探索する方向として、以前の方向と (最小化の観点から)独立なベクトルを選択することが共役

勾配法の基本的な考えである。例えばある正定値対称行列 Gとベクトル xから成る関数

F (x) =12x ·Gx (2.7)

を考える。ここである地点 x1 より d1 の方向に進んで (x1 → x1 + b1d1)F の最小値を探索するとする。この時 b1 は自身に関する偏微分により次式の様に決定される。

(x1 + b1d1) ·Gd1 = 0 (2.8)

一方で、x1 より d1 及び d2 の方向に進んで最小化することを考えれば、各々の係数 b1、b2 は次式により決

定される。

(x1 + b1d1 + b2d2) ·Gd1 = 0 (2.9)(x1 + b1d1 + b2d2) ·Gd2 = 0 (2.10)

第 2章 数値計算の方法 13

d1 と d2 が各々の方向で独立に最小化を成し遂げるためには、式 (2.8)と (2.9)とが同時に成立しなくては

ならない。従って以下の関係式を得る。

d1 ·Gd2 = 0

つまり d1 と d2 とが Gに関して共役でなくてはならない。逆に言えば、あらゆる方向が共役となる時にそ

れらの方向で最小化を施せば、「最短距離」で F の最小値に到達できる。*14

探索方向の決定

そこで、互いに共役となる条件を満たす探索方向を決定する必要がある。そのために、次回の探索方向を

共役の関係を満たす様に以下の様に選ぶ。

dk+1 = gk+1 + γkdk (2.11)

但し gk は地点 xk における勾配ベクトルで、d1 = g1 と定める。γk は、dk+1 と dk が共役である条件から

γk = −gk+1 ·Gdkdk ·Gdk (2.12)

である。こうして定められた探索方向は

di ·Gdj = 0 (i 6= j) (2.13)gi · gj = 0 (i 6= j) (2.14)

を満たす。これを以下に証明する。その準備として、勾配ベクトル g の漸化式

gk+1 ≡ −∂F

∂x

∣∣∣∣x=xk+1

= −Gxk+1 (2.15)= −G(xk + bkdk) (2.16)= gk − bkGdk (2.17)

と、探索方向へ進む大きさ bk の表式

bk = −xk ·Gdkdk ·Gdk (∵ (2.8)) (2.18)

=gk · dk

dk ·Gdk (∵ (2.15)) (2.19)

を求めておく。

さて i 6= j かつ i ≤ k、j ≤ k に対して仮定 (2.13)、 (2.14) が成立すると仮定する。まず (2.14)を取り扱う。この時

gj · gk+1 = gj · gk − bkgjGdk (2.20)= gj · gk − bk(dj − γj−1dj−1)Gdk (2.21)

*14 しかし丸め誤差などの影響で、xの次元数回の最小化で F の最小値に到達できる保証は無い。逆も然り。

第 2章 数値計算の方法 14

であるが、j < kなら仮定によりこれはゼロで、j = 1の時上式では γ0 = 0などと見做せばよく、これもゼ

ロとなる。j = k の時を改めて書くと、

gk · gk+1 = gk · gk − bk(dk − γk−1dk−1)Gdk (2.22)= gk · gk − dk · gk (∵ (2.19), (2.13)) (2.23)= −γk−1dk−1 · gk (∵ (2.11)) (2.24)= −γk−1dk−1 · (gk−1 − bk−1Gdk−1) (∵ (2.11)) (2.25)= 0 (∵ (2.19)) (2.26)

となる。さて (2.13)に関してであるが、 (2.11)により

dk+1 ·Gdj = (gk+1 + γkdk) ·Gdj (2.27)= gk+1 ·Gdj + γkdk ·Gdj (2.28)

で、j = k の時は (2.12)によりこれはゼロである。j < k の時、仮定により右辺第 2項はゼロで、第 1項

は (2.19)及び仮定により

gk+1 ·Gdj = gk+1 ·1bj

(gj − gj+1) (2.29)= 0 (2.30)

となる。bj は探索の大きさを示す量で、仮にこれがゼロとすると、それは j 以前に探索が終了しているこ

とを意味しそれ以上の解の探索は意味が無いので、bj はゼロでないとして良い。

次に

d1 ·Gd2 = 0 (2.31)g1 · g2 = 0 (2.32)

を示す必要があるが、前者は d2 の定義から成立は明らかである。後者は 2.17により

g1 · g2 = g1 · (g1 − b1Gd1) (2.33)

であるが、g1 = d1 であることと (2.19) によりこれがゼロであることが示される。

こうして (2.13)、 (2.14)が成立することが証明された。これを用いれば、

gk+1 · gk+1 = −bkgk+1 ·Gdk (∵ (2.17)) (2.34)

= −gk+1 ·Gdkdk ·Gdk gk · dk (∵ (2.19)) (2.35)

= γkgk · dk (∵ (2.12)) (2.36)

であり、また (2.23)、 (2.26)から gk · dk = gk · gk なので

γk =gk+1 · gk+1

gk · gk(2.37)

であることが示される。これは、今までの探索方向全てと直交する様な探索方向を導出するためには、高々

前回の探索までの情報で十分である事を示している。そのため、大抵の場合は記憶域の大きさがボトルネッ

クとなる計算物理に対して、共役勾配法は相性の良いアルゴリズムとなっている。

第 2章 数値計算の方法 15

2.6.2 アイデア

Schrödinger-Ritzの変分原理に基づく。これは、系のハミルトニアンをH 、基底エネルギーを E0 とし

た時に、任意の状態 Φについて

〈Φ|H |Φ〉 ≥ E0 (2.38)

となるものである。等号は Φが系の基底状態であるときのみに成立するため、基底状態を求めるには汎関

数 〈Φ|H |Φ〉を最小にする Φを探索すれば良い。さて、ある系の一粒子エネルギーを基底状態から N個求めたいとする (スピンは考慮しない)。そのため

にこれを相互作用の無い N粒子系に置き換えて考える。この N粒子系のエネルギーは N個の一粒子エネル

ギーの和で与えられ、これを最小化する様な N個の一粒子波動関数の集合によって N電子系の基底状態が

求められる。そしてこれは、先の一粒子系の (励起状態を含む)固有関数の集合に他ならない。しかし電子

の場合それらの間に (規格)直交関係を要請しなくてはならないので、この条件を Lagrange未定乗数法に

よって実装する。結局最小化すべき汎関数 Ωは

Ω =∑

i

〈ψi|H |ψi〉〈ψi|ψi〉 +

∑

ij

Λij(〈ψi|ψj〉 − δij) (2.39)

の様になる。これを前節に述べた共役勾配法で最小化する。

2.6.3 実際の計算への適用

まずは勾配ベクトルを導出する必要がある。Ωの 〈ψk|に関する汎関数微分*15をとると

δΩδ〈ψk| =

1〈ψk|ψk〉

{H |ψk〉 − 〈ψk|H |ψk〉〈ψk|ψk〉 |ψk〉

}+

∑

j

Λkj |ψj〉 (2.40)

となるので、Ωが停留値を取る条件は即ちこれがゼロとなる条件であって、

H |ψk〉 − ε̃k|ψk〉+∑

j

Λkj |ψj〉 = 0 (2.41)

である。但し ε̃k = 〈ψk|H |ψk〉/〈ψk|ψk〉 である。これに 〈ψl|を作用させれば Λの表式として

Λlk = −〈ψl|H |ψk〉+ ε̃kδlk (2.42)

を得る。これを式 (2.40)に代入すれば与えられた波動関数に対する勾配ベクトルが計算可能となる。この

際のハミルトニアンの演算には Fourier変換が用いられているが、これにより (実空間での)微分演算子の

作用や (波数空間での)ポテンシャルの作用の扱いが見通しの良いものとなっている*16。

さて、こうしてある波動関数に関する Ωの勾配ベクトルが

|gk〉 ≡ − δΩδ〈ψk| = −

1〈ψk|ψk〉

H |ψk〉 −

∑

j

Hjk|ψk〉 (2.43)

*15 付録 Bを参照。*16 付録 Cを参照。

第 2章 数値計算の方法 16

λ

Ω

λopt

Ωmin

(i)

(ii)(iii)

assume as

parabolic

図 2.3 放物線で近似された Ω(の λ依存性)

として導出される。但しHjk ≡ 〈ψj |H |ψk〉である。最初の探索方向 |d(1)k 〉(右肩の数字で最小値探索の番号を表す)は勾配ベクトルに等しいので、これそのものを用いれば良い。2回目以降の探索方向は式 (2.11)

によって定められ、その計算に必要な γ は式 (2.37)に従って勾配ベクトルから計算される。Ω全体として

の勾配ベクトルは

|g1〉|g2〉|g3〉...

(2.44)

と書けるので、今の場合m回目の探索方向を定める γ(m) は

γ(m) =∑

i〈g(m)i |g(m)i 〉∑i〈g(m−1)i |g(m−1)i 〉

(2.45)

として計算が可能である。

こうして探索方向を定めた後その方向について Ω を最小化する作業を行うのであるが、Ω はその方向

で下に凸な放物線を描くと見做した近似を行い、それに基づいた最小化が行われる。ここで λ というのは

式 (2.19)で言うところの bの事で、探索方向に施される移動の大きさを意味する。つまり次なる波動関数は

|ψ(m+1)k 〉 = |ψ(m)k 〉+ λ|d(m)k 〉 (2.46)〈ψ(m+1)k | = 〈ψ(m)k |+ λ〈d(m)k | (2.47)

として与えられる。この時の Ωの値の概要を示したのが図 2.3である。

目的は、このグラフを放物線と見做した時の Ωの最小値 Ωmin を与える λopt を見つける事である。その

ためには放物線を一意に定めるパラメータを用意すれば良いが、それは図中矢印で示した箇所で行われる。

即ち、

(i) λ = 0、つまりは探索をまだ行わないその時点での Ωの値

(ii) dΩ/dλ|λ=0 の値

第 2章 数値計算の方法 17

(iii) 適当な λを採用して波動関数を更新した際に得られる新しい Ω

である。計算の過程に於いて Ωは必要不可欠な値なので、(i)(iii)の値は既存の計算ルーチンを利用して求

められる。(ii)に関しては式 (2.46)、 (2.47)を基に

∂Ω∂λ

∣∣∣∣λ=0

=∑

i

δΩδ〈ψi|

∂〈ψi|∂λ

+∑

i

δΩδ|ψi〉

∂|ψi〉∂λ

(2.48)

=∑

i

〈di|gi〉+∑

i

〈gi|di〉 (2.49)

= 2<(∑

i

〈di|gi〉)

(2.50)

として計算される。

こうして λが決定され、新しい試行波動関数の組を得る。この一連の手続を Ωの収束が見出せるまで繰

り返す。しかし Ωが収束してもその波動関数は対応する固有状態の線形結合に収束し得るため、そこで改

めて対角化の手続きを取る必要がある。これは subspace対角化と呼ばれている。

2.7 経験的な処理

さて、ここではこの共役勾配法は式 (2.7)に示した様な形の関数を最小化する技法として導入された。丸

め誤差の影響を除けばこれの厳密解に辿り着ける事は既に述べた通りであるが、解こうとする対象である Ω

は式 (2.39)から明らかな様に式 (2.7)の形を持たないので、これに考慮する必要がある。

ベクトル x ≡ (x1, x2, · · · )に関する任意の関数は、ある点 P の近傍で以下の様に展開される。

f(x) = f(P ) +∑

i

∂f

∂xi

∣∣∣∣x=P

xi +12

∑

i,j

∂2f

∂xi∂xj

∣∣∣∣x=P

xixj + · · · (2.51)

= c− b · x + 12xAx + · · · (2.52)

但し

c ≡ f(P ) (2.53)b ≡ −∇f |P (2.54)

Aij ≡ ∂2f

∂xi∂xj

∣∣∣∣x=P

(2.55)

で、Aは Hesse行列と呼ばれ、これが対称行列である事は自明である。ここで展開の 2次の項までを考慮

した上でこれを最小化する事を考えれば、結局最小化すべき関数は

12xAx− b · x (2.56)

という形になる。これは式 (2.7)とは若干異なる形となってはいるが、先に展開された共役勾配法の理論は

この形でも全く同様に適用する事が可能である。この事実は、真の解に「近い」位置の試行関数を使用する

という条件下では、共役勾配法が任意の関数に適用できる事を意味する。

その一方で、真の解に「近い」状況をどの様にして造るのかという問題は残るが、これは再帰的に共役勾

配法のステップを繰り返す事によって実現される。具体的な手順は以下の通りである。とにかくまず対象の

関数に対して共役勾配法を適用する。その時の試行関数は真の解に近い保証は全く無いので厳密な取り扱い

という観点では失格であるが、ある程度の最小化は明らかに可能なので少なくとも真の解に「より近い」様

第 2章 数値計算の方法 18

な、若干改善された試行関数を得る事ができる。そこで、「より近い」試行関数を出発点として改めて共役

勾配法を適用するわけである。既に述べた様に、真の解に近付けば近付く程厳密な取り扱いと見做せる様に

なるので、この様に何度も共役勾配法を適用すればいずれは真の解に辿り着けるわけである。

「何度も適用する」方法は非常に単純で、式 (2.11)での探索方向を決める段階で、前回の探索方向をゼロ

ベクトルとしてやるだけで良い。この時探索方向と勾配ベクトルが同一になるが、これは探索方向の初期条

件に他ならず、共役勾配法を最初からやり直す事に対応する。これによって今までの誤差の蓄積が廃棄され

ると捉えれば見通しが良いかもしれないが、そもそも過去の探索の情報を有効利用して真の解を探索するこ

のアルゴリズムで、実際の適用段階では過去の記憶を放棄する手続きが必要であるという事は何とも示唆に

富む。

どの段階で探索方向のリセットを行うかは収束の速度から経験的に求められるのが殆どであり、この計算

では 7回の最小化探索の後にそれが行われている。

19

第 3章

発光励起スペクトルの測定方法

3.1 前提

発光励起スペクトル (PLE) 測定とは、励起光のエネルギーの変化に対して対象とする構造からの発光

強度の変化を見る実験である。吸収スペクトルと同様な結果を得る事が出来るが、両者は必ずしも一致し

ない。

ここで試料が (光)励起されてから発光するまでの経緯を考える。まず励起光ありきで、それが試料に入

射し、それによって励起された状態は然るべき緩和により発光の原因となる状態に遷移し、そして発光が実

現される。これを式によって表せば次の様になる [33]。

Iem = PabsPrelPemIex (3.1)

Iem は発光強度、Pabs は光が試料に吸収される確率、Prel は励起された状態が発光の原因となる状態に緩

和される確率、Pem はその状態から発光する確率、Iex は励起光の強度である。これらの確率に関して、そ

の値そのものよりもその振舞に注目せねばならない。Pem は、絶対値はともかくも、これが励起光のエネル

ギー等に依存するとは考えにくいので、一定と見做せる。また一般に高品質な GaAs半導体では非輻射過程

の緩和時間は輻射過程のそれと比較し十分長いため、Prel はエネルギーに依らず一定と見做せる。そしてこ

の状況下で励起光強度を一定に保てば結局 Iem ∝ Pabs となり、励起光のエネルギーを変化させれば試料の光吸収のエネルギー依存性が見られる事となる。

吸収スペクトルという実験手法が存在する中で PLE測定を行う意義は次の通りである。

• 量子細線は細く長い。この吸収スペクトルの測定は入射光を量子細線にカップルさせる段階に始まり実験的な困難が多い一方で、PLE 測定は実験的な配置に於いていくらか自由度が大きい。但し、吸

収スペクトル測定は不可能なわけではなく、並びに PLE測定も決して実験的に容易とは言えない。

• 測定できる様な T型量子細線は短くとも 500[µm]程度であり、現時点ではこれだけの長さで一様なT型量子細線は作製できない。吸収スペクトルはこれら全体に対する吸収を見るので、一様でない部

分の寄与が結果に混入してしまう。一方で PLE測定は励起光を集光した点励起であり、測定する細

線の地点を選択する事が可能である。

• 前述の通り、PLE測定結果は Prel 即ち試料の緩和機構に依存し得るため、必ずしも吸収スペクトルと一致しない。そのため、両者の比較によって緩和機構に対する知見が得られる可能性がある。

第 3章 発光励起スペクトルの測定方法 20

ND

filter(s

)

CCD

sample

bundle fiber

Objective LensNA 0.5 x40

cryostat

sta

biliz

er

cw-TiS Laser

¸/2

pla

te

lamp

(for monitoring)

beam splitter

condense

Excitation

Detection

spectrograph

L

LObjective Lens

NA 0.4 x40

condense

(1)

(2)

CCD

L

図 3.1 用いた光学系

3.2 光学系

励起光は波長可変チタンサファイアレーザー (cw)を用い、発光は Czerny-Turner型分光器で分光した後

に窒素冷却 CCD素子で検出した。試料はクライオスタット内にマウントされている。光学配置は以下の通

りである。

何よりの特徴は顕微分光系であることである。量子細線の試料は 500µm×100µm×4mm程度と非常に小さいため、顕微分光の手法が必須となる。励起光軸上にビームスプリッタを配置し、試料のモニタのための

照明が励起光と共に試料に照射され、その反射光がまたビームスプリッタからモニタ用 CCDカメラ結像系

へと来て、結局反射像を確認しながら励起光の位置その他を決めることができる。試料の直前には対物レン

ズが置かれ、反射像の取得と励起光の集光に使用される。開口数は 0.5で倍率は 40倍である。本研究では

励起光を点状に集光する点励起が唯一の励起の種類であるが、その際の点の直径は 1[µm]程度の大きさに絞

られる。この値はほぼ光の回折限界で、励起光の波長がこの大きさを決定している。

こうして励起された試料からの発光を、バンドル光ファイバを経由して分光器、窒素冷却 CCDカメラで

検出する。そしてその際に、クライオスタットの形状に応じて検出系として 2 種類のものを用いた (図中

“condense”)。ひとつは、単レンズの組合せである。もうひとつは、開口数 0.4の対物レンズである。後者

の方が検出効率が高いのは言うまでもないが、このためには特殊な形状のクライオスタットを用いる必要が

ある。PLE実験結果で、多重量子細線については単レンズを、単一量子細線については対物レンズを用い

ている。

励起光の出力を安定させるべく、光強度スタビライザを用いた。また偏光依存性を測定するために λ/2波

第 3章 発光励起スペクトルの測定方法 21

excitation

detection

excitation

detection

with backward scattering

without backward scattering

(a) (b)

図 3.2 励起・集光の方向

長板が挿入されている。

3.3 励起・集光の方向

PLEスペクトルの強度はプローブとする発光の強度によって決まる。具体的には、プローブとなる発光

の波長領域を発光 (PL)スペクトルによって見出し、その領域での発光の積分強度を PLEスペクトルの強

度とする。しかし、励起光の波長がその発光の波長領域に侵入した場合、我々の検出器が発光と励起光の双

方を検出してしまう。ここに PLE実験の持つ原理的な難しさがある。

その様子を図 3.2に示した。図中 (a)の様な配置で試料の発光を検出しようとすると、その光学系には励

起光の後方散乱が必ず混入する。通常発光より (後方散乱された) 励起光の強度の方が圧倒的に強いため、

発光と励起光の波長領域が重なっている場合発光は励起光にマスクされ、意味のある PLEスペクトルを得

るのが困難である。

そこで本実験においては、図中 (b)の様な配置を採用した。本研究で用いた T型量子細線構造はその中

に光導波路構造を含むため、試料中の発光は図に示した方向に効率良く出射され、一方で励起光はこの方向

に直接に出射される事は無い。勿論、クライオスタット内での散乱その他によりこの方向にも励起光の散乱

を検出する事ができるが、その強度は先の後方散乱のそれより圧倒的に小さく、発光強度程度となっている

ので分離が可能となる。分離の方法は後に示す。

また、(a)の場合発光が検出器に至る過程でビームスプリッタ等幾つかの光学素子を通過するため、光学

第 3章 発光励起スペクトルの測定方法 22

系のアライメントが困難であったり発光強度が弱められたりしていたが、(b)の様にする事によって試料か

ら検出器までの道のりを短くする事が出来るため、これらの問題に対しても大きな利点が得られる。これに

よって、従来の測定結果 [20]よりも大幅に S/N比を向上させる事が可能となった。

3.4 PLEスペクトルを得る過程

励起光のエネルギーは、波長可変チタンサファイアレーザー内の複屈折フィルターの配置を変更すること

で実現される。その制御にはシグマ光機社のオプトマイクと呼ばれる位置決め装置を用いた。またそのオプ

トマイク自体の制御はパーソナルコンピュータ経由で可能である。

こうして励起光のエネルギーを連続的に変更しながら PL スペクトルの計測を繰り返す。その様子は

図 3.3に示した。粗い図ではあるが、励起光のエネルギーが変化するのに伴って細線からの発光強度が変化

する様子が判る。この変化がそのまま PLEスペクトル (の強度)となる。測定に用いた PLスペクトルの数

は 200から 300程度である。

さて、先程述べた様に発光の波長領域に励起光が侵入する場合を考える。この時検出されるのは発光と励

起光が混ざったものであるが、その間励起光の強度が安定して得られていれば、励起光の寄与はプローブ領

域に渡って一定のオフセットとして得られる。その様子を図 3.4に示した。プローブ領域での PLEスペク

トルは励起光によってあたかも長方形が付加された恰好をしているが、これは安定した (散乱)励起光がプ

ローブ領域全体に渡って観測された帰結であり、その形状からこれを分離するのは容易である。分離した結

果が図中右側のものであり、本論文で掲載した PLEスペクトルは全てこの処理が施されている。

こうして PLEスペクトルの強度が得られるが、対応するエネルギーの値は同時に測定されるレーザーの

ピークの値が用いられた。

3.5 分解能

3.5.1 エネルギー

分解能を決定する要因は主に 2つある。PLスペクトルの測定間隔と、励起光エネルギーの決定の過程で

ある。励起光の線幅はこれらよりも圧倒的に細いため考慮の必要が無い。

前者は PLスペクトルの露光時間を意味する。励起光エネルギーは時間に対して連続的に変化するため、

その状況下で有限時間で露光すればその間の励起光エネルギーの変化は分離する事ができない。これは露光

時間の短縮によって解決されるが、それは PLスペクトルの強度低下つまり PLEスペクトル強度の S/N比

悪化を招くため、両者が適度に両立する露光時間を決める必要がある。逆に励起光エネルギーの時間的な

変化を緩やかにする方法もあるが、これはひとつの PLEスペクトル測定に要する時間の増大を招いてしま

う。測定途中にクライオスタット内の試料が温度揺らぎ等の要因で動いてしまうと、励起光の位置が細線か

らずれて発光強度が減少し、結果として意味のない PLEスペクトルの変化が得られてしまうため、ひとつ

の PLEスペクトル測定に要する時間は可能な範囲内で短縮する事が望ましい。光学系や試料の種類に依存

する事は言うまでもないが、本研究では露光時間を数秒とし、ひとつのスペクトルに 15分程度の時間を割

当てた。その結果、時間的に隣り合う PLスペクトルでの励起光エネルギーの差は 0.3[meV]程度となる。

励起光エネルギーは測定の都度分光器で得られた値を用いていて、即ち分光器の分解能に等しい。較正用

の原子輝線とのずれが支配的であるため、分解能よりは誤差と言うべきものだろう。これは最大で 0.2[meV]

程度である。

結局エネルギーとしては最低でもミリ eVの分解能が確保される。

第 3章 発光励起スペクトルの測定方法 23

peaks of TiS laser

(excitation)

peaks fro

m T

-wire

time

PL s

pectra

図 3.3 PLEスペクトルのための、沢山の PLスペクトル

第 3章 発光励起スペクトルの測定方法 24

clip laser

probed region

PLE

PL

laser

intensity

PLE

intensity

wavelength

PL intensity

図 3.4 励起光によって変更を受けた PLEスペクトルとその影響の除去

3.5.2 強度

発光強度の分解能はある程度はエネルギーの分解能とのトレードオフであるが、もともと量子細線は体積

が小さく発光も弱いため発光強度の分解能を確保し精度を向上させるのは難しい。しかし S/N 比は PLE

スペクトルの形状として現れるため、不可避ではあるがその認識は容易にできる。原因としては、CCDの

雑音と励起光強度の揺らぎ等である。特に、プローブ領域の PLEスペクトルは励起光の散乱の揺らぎの影

響を直接受けてしまうため、他の領域と比べて S/N比は更に悪化する。

本研究では励起光の偏光を変えた測定も行ったが、違う偏光に対する測定は同時に行えないので、異なる

偏光に対する実験結果は厳密には同じ条件ではない。違いが生じ得るのは試料の位置が主だが、これの微少

なずれは発光の低下を招き、S/N比を悪くする。そのため、多重量子細線の実験に関しては S/N比の確保

のためひとつの PLE測定の度に光学系のアライメントを施した。それにあたって細線方向の励起光の位置

が変化しない様な操作をしたので、アライメントによって細線中の位置のズレは無いと見做せるが、その一

方で測定された絶対値を、例えば異なる偏光で比較するといった事はできない。猶、これは多重量子細線の

話であり、単一量子細線での測定では偏光の変化に対して光学系を一定に保った。

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第 4章

発光励起スペクトル実験結果

4.1 表記方法

ここで得られた発光励起 (PLE)スペクトルの実験結果を記す。その表記であるが、試料の名前としては

1章で述べた様に “5.3.01.1”(多重量子細線)、“3.30.01.1”(単一量子細線)を冠したものを用い、その接尾語

として “#NX” という表記を用いる。Nは第 2成長の際での MBEチャンバー内の位置の違いを表し、X

は試料成長終了後に劈開した際の位置の違いを表す (図 1.3)。

試料の名前に添えて、励起強度と試料温度も記載した。しかしこれらのパラメータは積極的に変えてはお

らず、基本的には同一の値を全ての測定で用いた。励起強度は、励起側の対物レンズ (図 3.1参照)の直後

で測定した値に、クライオスタットの窓の透過率の寄与として 10%を差し引いた。励起強度は数 [µW] 乃

至は数十 [µW]と、弱励起の範疇である。温度は常に He流クライオスタット内で最低の温度となる様にし

たため、全て 4 K程度である。

また、3章で述べた様に励起光の偏光としては 2種類のものを用いた。ひとつは細線に垂直な方向のもの

で、もうひとつは細線に平行な方向のものである。これを図 4.1に示してあるが、ここにある様に垂直なも

のは記号 “⊥”で表し、平行なものは記号 “//”で表す。PLEスペクトルは、垂直 (⊥)なものを実線で、平行 (//)なものを破線で示した。本文中ではそれらを「垂直」「平行」と表現することにする。

3 章で述べた様に、ここで測定された多重量子細線の PLE スペクトルについては実験