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TESIS DOCTORAL CARRERA DE DOCTORADO EN FÍSICA
ESTUDIO DE LA DINÁMICA DE LA MATERIA CONDENSADA A TRAVÉS DE LA TÉCNICA DE
DISPERSIÓN INELÁSTICA PROFUNDA DE NEUTRONES
Juan Jerónimo Blostein
Dr. Javier Dawidowski Lic. Juan Jerónimo Blostein DIRECTOR DOCTORANDO
Mayo de 2004
Instituto Balseiro Comisión Nacional de Energía Atómica
Universidad Nacional de Cuyo
República Argentina
A mi madre, Daniel y Pablo.
Agradecimientos
Me es realmente muy difícil expresar todo lo que quiero agradecer, con palabras, en una carilla
y sin ser injusto. Cuando intenté hacer una lista de agradecimientos encontré que indudablemente me
olvidaría de alguien, confirmando que solo nunca hubiera siquiera llegado a comenzar este trabajo.
Con meras palabras simplemente puedo mencionar el excelente clima humano y de trabajo que
encontré aquí en Bariloche, muestra del cual es mi necesidad de destacar:
- la permanente disposición y apoyo del Capa, que nunca escatimó ningún tipo de habilidad,
solucionando en forma simple problemas de la más diversa índole;
- la disposición de Maxi y Pablo, que no sólo colaboraron operando el LINAC, sino también en la
construcción del nuevo banco de detectores, de los nuevos escalímetros, y en todo lo que se les
pidió;
- las manos que Roberto Mayer nos dio con la electrónica en más de una “emergencia
experimental”;
- la colaboración de Alberto Caneiro, quien sorprendentemente aceptó introducir y manipular casi
un litro de agua en la atmósfera seca de 'su' caja de guantes.
Merece una mención especial la infinita paciencia que me ha tenido Javier Dawidowski, milagroso
sobreviviente a innumerables molestias e inquietudes de la más diversa índole, quien encontró el sutil
equilibrio para poder corregir algunos vicios en mi forma de trabajar sin por ello molestarme.
Principalmente en las circunstancias más adversas, durante la dirección de este trabajo me enseñó, con
su actitud diaria, a valorar los hechos más que las palabras.
Quiero expresar mi más profunda gratitud al apoyo brindado por Rolando Granada durante la
realización de este trabajo. A pesar de sus múltiples ocupaciones, con su experiencia y su visión global
de los problemas, ha contribuido significativamente al desarrollo del presente trabajo.
Es más fácil desintegrar un átomo que un prejuicio.
Albert Einstein
I
Resumen
Se explican los motivos que dieron origen a la técnica de eVS, se describe en qué consiste la
misma, y se muestra por qué esta técnica es particularmente útil a los efectos de estudiar la dinámica
de diferentes núcleos en diversos sistemas. Se expone el formalismo de convolución habitualmente
utilizado a la hora de procesar los espectros obtenidos con esta técnica, en el cual se supone que la
energía de los neutrones detectados se encuentra esencialmente fijada por la resonancia del filtro
interpuesto en el haz dispersado. En este trabajo se presenta por primera vez el formalismo exacto que
describe los espectros obtenidos para el caso de muestras delgadas; en este formalismo se consideran
todos los pares de energías inicial y final compatibles con las longitudes de vuelo involucradas, en
claro contraste con la hipótesis de energía final fija antes mencionada.
A la luz del formalismo exacto, el análisis realizado en esta Tesis pone de manifiesto fallas en
el formalismo de convolución empleado a la hora de tratar los datos experimentales. Se demuestra que
el formalismo de convolución es sólo una representación aproximada de la descripción exacta y que es
incapaz de describir adecuadamente los espectros observados. Se muestra que las deficientes
descripciones de los diferentes picos observados en la escala tiempo de vuelo se traducen en errores en
las magnitudes usualmente informadas como resultado de un experimento de eVS, esto es:
intensidades de picos aislados, intensidades de picos no totalmente resueltos, temperaturas efectivas y
distribuciones de impulso. A fin de exponer la razón básica de estas fallas, a partir del formalismo
exacto se analizan las distribuciones de energía final responsables de la intensidad observada en
diferentes canales de tiempo. Se concluye que, a cada tiempo de vuelo, es una distribución de energías
finales la que produce el espectro y no una energía bien definida. Se muestra que las distribuciones de
energía final no están determinadas solamente por la resonancia del filtro, sino que dependen
fuertemente del tiempo de vuelo en cuestión debido a condiciones cinemáticas y dinámicas que no son
tenidas en cuenta en el tratamiento usual de datos.
Se analizan ejemplos en los cuales el empleo de la aproximación de convolución conduce a
resultados erróneos, y se muestra que éstos tienen la misma tendencia y son muy similares a supuestos
resultados anómalos atribuidos en numerosas publicaciones al descubrimiento de nuevos fenómenos
físicos. Por ejemplo, para el caso de mezclas de agua liviana y agua pesada se presentan resultados de
simulaciones que reproducen el comportamiento de las supuestas anomalías informadas para el
cociente entre la sección eficaz del hidrógeno y la del deuterio. Además, se midieron las secciones
eficaces totales de mezclas de tales líquidos y se obtuvieron resultados en perfecto acuerdo con los
valores esperados, por lo que se concluye que estas supuestas secciones eficaces anómalas, informadas
luego de emplear la aproximación de convolución para el procesamiento de los datos de eVS, son
inexistentes. La ausencia de anomalías en las secciones eficaces totales de tales mezclas proporciona
II
clara evidencia experimental de la invalidez del formalismo de convolución usualmente empleado para
el procesamiento de los datos de eVS.
En vista de la principal motivación que dio origen a la técnica de eVS, y ante la clara invalidez
de la aproximación de convolución, se presenta por primera vez el formalismo exacto que permite
obtener las distribuciones de impulsos nucleares en la materia condensada a partir de los perfiles de
intensidad experimentalmente observados. Dicho formalismo, válido para una distribución de
impulsos arbitraria, no requiere la hipótesis de potenciales armónicos e involucra un núcleo de
integración que, mediante expresiones analíticas, depende sólo de las características del instrumento y
es independiente de las características de la muestra. El trabajo realizado, además de mostrar la
magnitud de las imprecisiones del formalismo de convolución, sienta las bases para un correcto
tratamiento de los datos obtenidos con esta técnica.
En el plano experimental, se ha implementado con éxito la técnica de eVS utilizando el
acelerador LINAC del Centro Atómico Bariloche como base para la producción de neutrones en forma
pulsada, estableciéndose así el segundo laboratorio de investigación activo en este campo. Las
simulaciones realizadas por Monte Carlo muestran un muy buen acuerdo con los resultados
experimentales. Estos resultados ponen de manifiesto la importancia de seleccionar muestras de un
espesor adecuado, efectuar correcciones por scattering múltiple y atenuación en la muestra, y de
emplear el formalismo exacto, para lo cual es necesario caracterizar detalladamente los diferentes
elementos que componen el dispositivo experimental. Sobre la base de la experiencia adquirida, se
describen las importantes mejoras introducidas en la implementación de la técnica de eVS en nuestro
Laboratorio, entre las que se destacan la construcción de un nuevo banco de detectores como así
también la adquisición de nuevos filtros de distinto material y espesor. Se indican las características
del nuevo espectrómetro de eVS construido en el marco del presente trabajo, luego de un diseño
original en el cual los diferentes parámetros han sido optimizados específicamente para su empleo en
el LINAC del CAB. Se discuten algunos de los resultados esperados con este nuevo dispositivo
experimental, y se analizan cuales son las principales perspectivas y futuras investigaciones
empleando la técnica de eVS, entre las que se destacan: el estudio de la dinámica de diferentes nucleos
en diferentes sistemas, la obtención de valores absolutos de secciones eficaces de scattering en el
rango epitérmico, y la espectrometría de masa no destructiva (tanto en forma relativa como absoluta),
entre otras aplicaciones.
III
Abstract
In this work we describe the motivations that originated the eVS technique, and we explain
why this technique is particularly useful to study the dynamics of nuclei in different systems. We
expose the fundamentals of the convolution formalism usually employed for the data treatment of this
technique, which is based on the assumption that the energy of the detected neutrons is fixed by the
resonant filter. In this thesis it is presented for the first time the exact formalism that describes the
experimentally obtained spectra for thin samples, which considers all pairs of initial and final energies
compatible with the flight paths, in clear contrast with the mentioned hypothesis of fixed final energy .
In the light of the exact formalism, the analysis presented in the this thesis reveals flaws in the
convolution formalism employed for the experimental data treatment. This analysis shows that the
deficient descriptions of the different peaks observed in the time of flight scale produce errors in the
magnitudes usually informed as results of an eVS experiment, i.e.: intensity of isolated peaks,
intensities of peaks not totally resolved, effective temperatures and momentum distributions. To
expose the basic reason of such deficiencies, an the exact formalism is employed to analyze the final
energy distributions responsible of the observed intensities in the different time channels. We conclude
that for each time channel, it is not a well-defined energy, but a whole energy distribution the
responsible to produce the observed spectrum. We show that such energy distributions are not
determined only by the filter's resonance, but depend strongly on the time of flight due to kinematic
and dynamic reasons, not taken into account in the usual data treatment.
We analyze examples where the use of the convolution approximation leads to erroneous
results, and we show them to have a similar behavior than claimed anomalous results published in
several papers, which ascribe them to new physical phenomena. For the special case of light water/
heavy water mixtures we present calculations that reproduce the behavior of the reported anomalies on
the hydrogen-deuterium neutron cross section rate. We present total cross section measurements of
such liquid mixtures, in total agreement with the expected values, whereby we conclude that the
purported anomalous cross sections (reported after employing the convolution approximation in the
eVS data treatment) do not exist. The absence of anomalies in the total cross sections of those liquid
mixtures provides a clear evidence of the invalidity of the convolution formalism usually employed in
the eVS data treatment.
In view of the main motivation that originated the eVS technique, and the clear invalidity of
the convolution formalism, we present for the first time the exact formalism to obtain the nuclear
impulse distributions in condensed matter systems, starting form the experimentally observed intensity
profiles. Such formalism, valid for an arbitrary impulse distribution, does not require the harmonic
potential hypothesis, and involves an integration kernel that depends analytically only on the
IV
instrumental characteristics, and is independent of the sample characteristics. Our work, besides
assessing the magnitude of the inaccuracy of the convolution formalism, establishes the basis for a
correct treatment of the experimental data obtained with this technique.
On the experimental side, we implemented successfully the eVS technique in the linear
accelerator pulsed neutron facility at the Bariloche Atomic Center, thus being the second laboratory in
the world to employ it regularly. Monte Carlo simulation presented in this thesis, show the importance
to adequately select the sample thickness, and to correct by multiple scattering, attenuation and
detector efficiency effects, and also to employ the exact formalism. To this end it is necessary to
characterize in detail the different elements that compose the experimental device. On the basis of the
acquired experience, we describe the important improvements introduced in the implementation of the
eVS technique in our Laboratory, among which we emphasize the new detector bank and the
acquisition of new filters of different materials and thickness. We describe the characteristics of the
new eVS spectrometer, and the optimization of the different parameters of design. We discuss some of
the expected results with this new experimental device, and we analyze the main prospects and future
activities. We emphasize the study of the dynamics of different systems, the absolute value of total
cross sections and non-destructive mass spectrometry (relative and absolute) among other applications.
V
INDICE INTRODUCCIÓN 1
CAPÍTULO 1
TEORÍA BÁSICA DE LA DISPERSIÓN DE NEUTRONES 1.1 CARACTERÍSTICAS DEL NEUTRÓN 5
1.2 SECCIONES EFICACES DE SCATTERING 6
1.3 SECCIÓN EFICAZ DOBLE DIFERENCIAL 7
1.4 PSEUDOPOTENCIAL DE FERMI 8
1.5 SECCIONES EFICACES COHERENTE E INCOHERENTE 9
1.6 FUNCIONES DE CORRELACIÓN 11
1.7 CASO DEL GAS IDEAL 12
1.8 LA INTERACCIÓN DE NEUTRONES CON SISTEMAS MOLECULARES 13
1.8.1 CONTRIBUCIÓN TRASLACIONAL 13
1.8.2 CONTRIBUCIÓN OSCILATORIA 14
1.8.3 COMPORTAMIENTO ASINTÓTICO EN EL LÍMITE DE ALTAS TRANSFERENCIAS DE ENERGÍA 15
1.9 LA APROXIMACIÓN DE IMPULSO, DEFINICIÓN DE LA VARIABLE IMPULSO y 16
1.10 LA SECCIÓN EFICAZ DE ABSORCIÓN 19
CAPÍTULO 2
DESCRIPCIÓN DE LA TÉCNICA DE DISPERSIÓN INELÁSTICA PROFUNDA DE NEUTRONES (eVS) 2.1 INTRODUCCIÓN 21
2.2 LA TÉCNICA DE eVS 22
2.2.1 LA MAGNITUD MEDIDA 24
2.2.2 DIFERENTES FORMALISMOS PARA EXPRESAR LA MAGNITUD MEDIDA 24
2.3 EL FORMALISMO DE CONVOLUCIÓN 25
2.4 EL FORMALISMO EXACTO 26
2.4.1 FUENTE DE NEUTRONES PULSADA MONOENERGÉTICA 26
2.4.2 FUENTE DE NEUTRONES PULSADA POLIENERGÉTICA 28
2.4.3 DETECTOR REAL 30
2.5 ALGUNOS EJEMPLOS 31
2.5.1 DIFERENTES MASAS 32
2.5.2 DIFERENTES ÁNGULOS 34
2.5.3 DIFERENTES TEMPERATURAS EFECTIVAS 36
VI
CAPÍTULO 3
ANÁLISIS DEL FORMALISMO DE CONVOLUCIÓN 3.1 INTRODUCCIÓN 39
3.2 DIFERENTES FUNCIONES RESOLUCIÓN 41
3.2.1 CÁLCULO DE EXACTO DE LA FUNCIÓN RESOLUCIÓN 41
3.2.2 OTRAS EXPRESIONES UTILIZADAS COMO FUNCIÓN RESOLUCIÓN 43
3.3 ANÁLISIS DE LAS INTENSIDADES DE LOS PICOS 44
3.3.1 LAS INTENSIDADES DE LOS PICOS AISLADOS 45
3.3.2 LAS INTENSIDADES DE LOS PICOS EN D2O, Y EN UNA MEZCLA EQUIMOLAR DE H2O/D2O 48
3.3.3 LAS INTENSIDADES EN DIFERENTES MEZCLAS DE H2O/D2O 52
3.4 LA OBTENCIÓN DE TEMPERATURAS EFECTIVAS 56
3.5 ANÁLISIS DE RESULTADOS 57
3.6 CONCLUSIONES 63
CAPÍTULO 4
DISTRIBUCIONES DE ENERGÍA FINAL EN EXPERIMENTOS DE eVS 4.1 INTRODUCCIÓN 65
4.2 ANÁLISIS EN ENERGÍA FINAL 66
4.3 RESULTADOS 66
4.4 DISCUSIÓN DE RESULTADOS Y CONCLUSIONES 74
CAPÍTULO 5
LA OBTENCIÓN DE DISTRIBUCIONES DE IMPULSOS NUCLEARES MEDIANTE
LA TÉCNICA DE eVS 5.1 INTRODUCCIÓN 77
5.2 FORMULACIÓN DE LA EXPRESIÓN EXACTA 78
5.3 DISCUSIÓN DE RESULTADOS 82
5.3.1 ESTUDIO DE LA VARIABLE yM 82
5.3.2 EL NÚCLEO DE INTEGRACIÓN fM(yM,t) 87
5.3.3 ESTUDIO DE ENERGÍAS CINÉTICAS MEDIAS 89
5.4 CONCLUSIONES 91 CAPÍTULO 6
HERRAMIENTAS UTILIZADAS PARA LA PRODUCCIÓN Y DETECCIÓN DE
NEUTRONES
VII
6.1 INTRODUCCIÓN 95
6.2 LA FUENTE DE NEUTRONES 98
6.3 LOS DETECTORES 99
6.4 EL MÉTODO DE TIEMPO DE VUELO 100
6.5 LA ELECTRÓNICA DE ADQUISICIÓN 102
6.6 EL PROCESAMIENTO DE LOS DATOS 103 CAPÍTULO 7
MEDICIÓN DE SECCIONES EFICACES TOTALES EN MEZCLAS DE H2O/D2O 7.1 INTRODUCCIÓN 105
7.2 LA MEDICIÓN DE SECCIONES EFICACES TOTALES 106
7.3 CARACTERIZACIÓN DEL DISPOSITIVO EXPERIMENTAL 108
7.3.1 LONGITUD DE VUELO Y RETARDO ELECTRÓNICO 108
7.3.2 TIEMPO MUERTO 108
7.4 PREPARACIÓN DE LAS MUETRAS 109
7.5 LAS MEDICIONES REALIZADAS 111
7.6 RESULTADOS OBTENIDOS 112
7.7 ANÁLISIS DE RESULTADOS 114
7.8 CONCLUSIONES 117 CAPÍTULO 8
IMPLEMENTACIÓN DE LA TÉCNICA DE eVS
8.1 CARACTERIZACIÓN DEL ESPECTRO INCIDENTE 119
8.2 EL DISPOSITIVO EXPERIMENTAL 123
8.3 CALIBRACIÓN DE DISTANCIAS Y DEL RETARDO ELECTRÓNICO 124
8.4 LA EFICIENCIA DEL BANCO DE DETECTORES 126
8.4.1 ESTUDIO DE LA EFICIENCIA DE UN DETECTOR 126
8.4.2 DETERMINACIÓN EXPERIMENTAL DE LA EFICIENCIA DEL BANCO DE DETECTORES 128
8.5 DETERMINACIÓN DEL ESPESOR DEL FILTRO DE INDIO 130
8.6 SCATTERING MÚLTIPLE Y ATENUACIÓN EN LA MUESTRA 131
8.7 RESULTADOS 132
8.7.1 MUESTRA DE PLOMO 132
8.7.2 MUESTRA DE GRAFITO 134
8.7.3 MUESTRAS DE POLIETILENO 135
8.8 ANÁLISIS DE RESULTADOS Y CONCLUSIONES 136
8.9 MEJORAS INTRODUCIDAS EN EL DISPOSITIVO DE EVS 139
8.9.1 COLIMACIÓN DEL HAZ INCIDENTE 139
VIII
8.9.2 RESOLUCIÓN ANGULAR Y EFICIENCIA 140
8.9.3 DESCRIPCIÓN DEL NUEVO BANCO DE DIEZ DETECTORES DE 3He 141
8.9.4 LA ADQUISICIÓN DE NUEVOS FILTROS 142
8.10 RESULTADOS ESPERADOS CON EL NUEVO DISPOSITIVO EXPERIMENTAL 143 CAPÍTULO 9
CONCLUSIONES 147
APÉNDICE 1
TEMPERATURAS EFECTIVAS DE ALGUNOS SISTEMAS A1.1 SIATEMAS MOLECULARES 151
(a) MUESTRA DE H2O 151
(b) MUESTRA DE D2O 152
(c) MUESTRA DE POLIETILENO 153
A1.2 SÓLIDOS CRISTALINOS 153
APÉNDICE 2
TEMPERATURA EFECTIVA DE UN SISTEMA BOSÓNICO EN FUNCIÓN DE SU
ESPECTRO DE FRECUENCIAS A2.1 EL LÍMITE DE TIEMPOS CORTOS DE INTERACCIÓN 155
APÉNDICE 3
CÁLCULO AUXILIARES DEL CAPÍTULO 5 A3.1 VALORES LÍMITES DE LA FUNCIÓN y(E0) 156
A3.2 CÁLCULO DE LA DERIVADA DE LA FUNCIÓN y(E0) 157
A3.3 CÁLCULO DE LOS EXTREMOS DE LA FUNCIÓN y(E0) 158
A3.4 CÁLCULO DE E(E0,Y) 159
A3.5 DETALLES DE LA COMPARACIÓN DE ),( 0 tEyM CON )(~0EyM 160
A3.6 CÁLCULO DE LOS NÚCLEOS DE INTEGRACIÓN 162 APÉNDICE 4
TIEMPO MEDIO DE EMISIÓN DEL MODERADOR 163 REFERENCIAS 164
1
Introducción
La medición de las distribuciones de impulsos de diferentes partículas en diversos sistemas ha
cobrado un gran interés en las últimas décadas. Los experimentos basados en técnicas de dispersión
altamente inelástica han sido de fundamental importancia en este campo. Por ejemplo las
distribuciones de impulsos de nucleones en núcleos han sido determinadas por dispersión inelástica de
protones y electrones de alta energía, y la dispersión altamente inelástica de electrones muones y
neutrinos ha sido esencial para establecer el modelo de quarks de los nucleones [84Sea, 69Bre]. Por su
parte, las dispersiones Compton de rayos x, rayos gamma y electrones han permitido obtener las
distribuciones de impulsos de electrones.
Como puede verse en la referencia [89Hol], la determinación experimental de las
distribuciones de impulsos de los átomos en la materia condensada mediante diferentes técnicas
neutrónicas ha experimentado una considerable evolución hasta nuestros días. En particular, se destaca
la técnica de dispersión inelástica profunda de neutrones (DINS), propuesta por Hohenberg y
Platzmann hace casi 40 años [66Hoh] para el estudio de la condensación de Bose en 4He superfluído.
La técnica, que emplea una fuente pulsada de neutrones y un filtro resonante, ha probado ser
notablemente sensible a los efectos de explorar las distribuciones de impulsos de los núcleos en la
materia condensada [93Eva, 96Tim], y ha alcanzado en nuestros días un notable desarrollo
experimental [00Sen, 02Fie]. Puesto que la energía transferida por el neutrón a la muestra se encuentra
en el orden de los electrón voltios, la técnica de DINS (deep inelastic neutron scattering) es también
conocida como eVS (electron volt spectropcopy). Siendo ésta una técnica basada en altas
transferencias de impulso y energía, la interpretación de los espectros registrados se sustenta en la
validez de la Aproximación de Impulso (AI), donde se supone que el núcleo blanco retrocede
libremente después de la colisión con el neutrón incidente, y que su energía de ligadura es despreciable
comparada con la energía transferida por el neutrón [66Hoh, 71Sea, 73Sea]. La justificación del
empleo de la AI en experimentos de eVS puede encontrarse en las referencias [89Pla] y [81New]. La
AI nos brinda una relación directa entre la ley de scattering y la distribución de impulsos de la
muestra, haciendo uso de la variable y, la cual es la proyección del impulso inicial del núcleo blanco
en la dirección del momento transferido q, a través de un proceso conocido como escaleo en la
variable y [84Sea, 90May].
Por su parte, las técnicas para la medición de distribuciones de impulsos atómicos basadas en
el uso de reactores (desarrolladas anteriormente a la técnica de eVS) han empleado espectrómetros de
triple eje basados en cristales, haces pulsados magnéticamente, cristales rotantes y espectrómetros por
tiempo de vuelo acoplados a choppers. Puesto que estas técnicas emplean neutrones con energías
incidentes restringidas al rango térmico, no se satisface la AI, y entonces la distribución de impulsos
2
obtenida resulta altamente sensible a sofisticadas correcciones debidas al estado final del núcleo
blanco [84Sea, 89Hol].
Con la llegada de las nuevas fuentes de spallation se dispone de flujos pulsados epitérmicos de
gran intensidad, lo que ha ubicado en la actualidad a la técnica de eVS como la más adecuada para el
estudio de las distribuciones de impulsos de los núcleos que constituyen la materia condensada, en
particular para el estudio de núcleos livianos tales como el hidrógeno y el helio. Si bien en el pasado se
han realizado contribuciones de diversos laboratorios [84Bru, 84Rau, 85Bru], hoy en día
prácticamente toda la actividad experimental en este campo es llevada a cabo en la instalación ISIS del
Rutherford Appleton Laboratory (Inglaterra). Para el tratamiento de los datos obtenidos con la técnica
de eVS los usuarios de ISIS emplean normalmente un formalismo conocido como formalismo de
convolución [02Fie, 96May, 02May]. En el formalismo de convolución, se supone que el espectro
observado en la escala tiempo de vuelo puede ser expresado como una convolución en la variable
impulso entre la distribución a medir y una función resolución impuesta para considerar las incertezas
del instrumento. En este formalismo se supone también que los neutrones detectados tienen una
energía bien definida, dada por la energía de la resonancia del filtro empleado, lo cual simplifica
notoriamente el tratamiento de los datos.
Con el interés centrado en la forma de tratar los datos obtenidos con la técnica de eVS, resulta
interesante analizar numerosos trabajos realizados en ISIS en los cuales, luego de emplear el
formalismo de convolución, se informan valores anómalos de los parámetros básicos que caracterizan
la interacción del neutrón con los protones que componen sistemas hidrogenados. Por ejemplo, en las
referencias [97Cha] y [02Cha], luego de aplicar la técnica de eVS al estudio de mezclas de agua
liviana y agua pesada a temperatura ambiente, se ha informado una dependencia de la sección eficaz
del hidrógeno con el contenido de deuterio en la muestra, informándose valores hasta un 35% menores
que el tabulado. Estos resultados, que contradicen la teoría de dispersión de neutrones bien establecida,
fueron interpretados en términos de la existencia de quantum entanglement (superposición de
funciones de onda) entre núcleos de hidrógeno vecinos. Otras publicaciones apoyaron estos resultados
y hasta se propusieron modelos teóricos para explicarlos [00Kar, 03Kar], no obstante trabajos
posteriores encontraron fallas en las formulaciones propuestas [03Cow, 03Col]. Debido a las
importantísimas consecuencias que tales anomalías tendrían sobre la física de reactores y los estudios
de sustitución isotópica, se realizaron experimentos empleando precisas técnicas interferométricas para
intentar observar tales anomalías en mezclas de los mencionados líquidos. Estos experimentos no
mostraron evidencias del pretendido fenómeno [99Iof]. Sin embargo los autores de la publicación
[97Cha] continuaron sosteniendo la realidad física del quantum entanglement, argumentando que tales
experimentos fueron realizados con neutrones térmicos, mientras que la técnica de eVS emplea
neutrones epitérmicos [00Cha]. Por su parte también se realizaron publicaciones pretendiendo dar
sustento a la existencia del quantum entanglement por medio de anomalías observadas empleando
3
espectroscopía Raman [95Cha], sin embargo estos resultados fueron posteriormente cuestionados
[99Gri]. Hasta la realización de la presente Tesis la realidad física de las mencionadas secciones
eficaces neutrónicas anómalas era un tema de gran controversia, tanto en el plano teórico como en el
experimental.
Si bien durante los últimos años en el Rutherford Appleton Laboratory se ha volcado un gran
esfuerzo al desarrollo experimental de la técnica de eVS, nada ha cambiado respecto a las suposiciones
realizadas a la hora de tratar los datos. Es más, para el procesamiento de los datos se sigue empleando
el mismo formalismo de convolución sin siquiera admitir su naturaleza aproximada, lo cual a esta
altura de las circunstancias resulta totalmente inadmisible. En vista de la gran controversia descripta en
el párrafo anterior, y a los efectos de obtener resultados confiables con la técnica de eVS, resulta
imperioso analizar la validez de las aproximaciones realizadas.
La principal motivación del presente trabajo es obtener experimentalmente las distribuciones
de impulsos de los núcleos que conforman la materia condensada. Siendo en nuestros días eVS una
técnica prácticamente única a tal fin, se ha implementado dicha técnica utilizando el acelerador
LINAC del Centro Atómico Bariloche como base para la producción de neutrones en forma pulsada.
En el Capítulo 1 de este trabajo se hace una breve reseña de la teoría básica de la dispersión de
neutrones centrando el interés en el límite de altas transferencias de energía, y se describe la
Aproximación de Impulso antes mencionada. Luego, en el Capítulo 2, se describe la técnica de eVS
como así también el formalismo de convolución usualmente empleado por los usuarios del
instrumento eVS de ISIS. Se desarrolla el formalismo exacto que describe la forma de los espectros
observados. A la luz del formalismo exacto, en el Capítulo 3 se analiza la validez del formalismo de
convolución usualmente empleado. Se estudian las consecuencias que este formalismo aproximado
trae sobre las áreas, posiciones y anchos de los picos observados. En el Capítulo 4 se analizan las
distribuciones de energía de los neutrones detectados con la técnica de eVS. Las distribuciones
obtenidas son comparadas con la suposición normalmente realizada, en la cual sólo se considera una
energía final. En el Capítulo 5 se desarrolla el formalismo que permite obtener en forma exacta las
distribuciones de impulsos de los núcleos que componen la muestra a partir de un espectro de eVS,
siendo éste válido para el caso general. Se muestran ejemplos en los cuales los resultados obtenidos
difieren notoriamente de los calculados al emplear el formalismo de convolución usual. En el Capítulo
6 se describen las herramientas utilizadas en este trabajo para la producción y detección de neutrones.
En el Capítulo 7 se detallan los experimentos de transmisión realizados en mezclas de agua liviana y
agua pesada, llevados a cabo para investigar mediante una técnica independiente las supuestas
secciones eficaces neutrónicas anómalas. Los primeros resultados obtenidos luego de implementar la
técnica de eVS empleando el acelerador LINAC del Centro Atómico Bariloche son mostrados en el
Capítulo 8, estableciéndose así el único otro laboratorio de investigación activo en este campo. Este
Capítulo muestra la importancia de realizar adecuadamente correcciones por scattering múltiple y
4
atenuación en la muestra, como así también las mediciones efectuadas a los efectos de caracterizar los
elementos que componen el dispositivo experimental. Finalmente, el Capítulo 9 muestra las últimas
mejoras introducidas en la implementación de la técnica de eVS en nuestro Laboratorio. Entre otros
aspectos se describen el nuevo banco de diez detectores de 3He (que mejora la resolución angular), los
nuevos filtros adquiridos (que mejoran la resolución en energía final), como así también las
mediciones propuestas para caracterizar este nuevo sistema experimental. Se señalan cuáles son las
perspectivas, futuras investigaciones y aplicaciones de la técnica empleando el espectrómetro diseñado
y construido en el marco del presente trabajo.
Los estudios realizados no sólo definen los pasos a seguir para obtener con mayor precisión
las distribuciones de velocidades de los átomos mediante la técnica de eVS, sino que también nos
llevan a reinterpretar numerosos resultados experimentales obtenidos en laboratorios de primer nivel
durante más de una década.
5
Capítulo 1
Teoría de la dispersión de neutrones
En este Capítulo se proveen las herramientas teóricas básicas necesarias para describir la dispersión
de neutrones en la materia condensada, con especial interés en el límite de altas transferencias de
energía.
1.1 Características del neutrón
El neutrón no posee carga eléctrica neta, y su momento dipolar eléctrico es demasiado pequeño
como para poder ser medido, aún con las técnicas más sensibles. Por lo tanto el neutrón puede penetrar
profundamente en la materia, ya que no debe vencer una barrera coulombiana a la que sí estan
sometidas las partículas cargadas. Los neutrones son dispersados por potenciales de interacción
debidos principalmente a fuerzas nucleares de muy corto alcance (~10-15 m), cuya intensidad depende
del tipo de nucleído y no simplemente de su número atómico. Esto hace que algunos átomos livianos
como el H, prácticamente transparentes a los rayos X, puedan ser fuertes dispersores de neutrones.
El neutrón tiene propiedades que lo convierten en una herramienta única en diversos campos de
investigación, entre otros en la física tanto básica como aplicada. En primer término, el valor de su
masa hace que su longitud de onda de de Broglie para energías térmicas sea del orden de las distancias
interatómicas en sólidos y líquidos. Esto permite observar efectos de interferencia que aportan
información sobre la estructura de la materia. Además, la energía de los neutrones térmicos
(~0.025eV) es del mismo orden de magnitud que muchas de las excitaciones típicas de la materia
condensada. De este modo, si el neutrón sufre una colisión inelástica por creación o aniquilación de
una excitación, su cambio de energía será una fracción importante de la que tenía inicialmente. De esta
forma, la medición de la distribución en energía de los neutrones dispersados provee información
acerca de las energías propias de las excitaciones en la materia y, por lo tanto, de las fuerzas
interatómicas. Además, el momento magnético de los neutrones permite investigar la estructura
magnética de las muestras, como así también sus excitaciones características.
Por su parte, los neutrones epitérmicos tienen longitudes de onda asociadas mucho menores que
las distancias interatómicas, y su energía (> 1 eV) es mayor que las energías propias de las
excitaciones en la materia. De este modo la interacción de los neutrones epitérmicos se da
principalmente con los núcleos en forma aislada. No obstante, la dinámica del sistema dispersor se ve
reflejada en la dinámica de cada núcleo blanco y, por lo tanto, los neutrones epitérmicos continúan
siendo útiles para explorarla.
6
Con el progreso de los reactores nucleares y las fuentes pulsadas de investigación, las técnicas
experimentales basadas en el uso de neutrones subtérmicos (cold neutrons), térmicos y epitérmicos se
han convertido en una valiosa herramienta para investigar una gran variedad de propiedades
fundamentales de la materia condensada.
1.2 Secciones eficaces de scattering
La Figura 1.1 describe el experimento básico que se realiza empleando neutrones como
partícula de prueba para investigar la materia condensada. Un haz colimado de neutrones de energía E0
incide sobre un sistema dispersor. Denominamos flujo incidente Φ0 al número de neutrones incidentes
por unidad de área perpendicular al haz, por unidad de tiempo. Si θ y φ son los ángulos en
coordenadas esféricas que caracterizan una dirección de dispersión, se define la sección eficaz doble
diferencial como el número de neutrones dispersados por unidad de tiempo en el ángulo sólido dΩ en
la dirección (θ,φ) con energías finales entre E y E+dE, por unidad de ángulo sólido y de energía, y lo
denotamos con
( )ϕθσσ ,,,0
2
EEdEd
d =Ω
. (1.1)
Si se trata del caso en el cual no se analiza la energía final de los neutrones dispersados por la
muestra, se define la sección eficaz diferencial como el número de neutrones dispersados por unidad
de tiempo y por unidad de ángulo sólido en dΩ alrededor de la dirección (θ,ϕ), y se obtiene a partir de
la Ec. (1.1) por integración sobre las energías finales
∫ Ω=
ΩdE
dEdd
dd σσ 2
. (1.2)
Blanco
ϕ
θ
Direcciónθ ϕ,
Eje zNeutronesIncidentes
dS
dΩ
k0
k
r
Figura 1.1- Experimento básico de dispersión de neutrones.
7
Si no se analiza la dirección de los neutrones emergentes, se define el núcleo de transferencia de
energía (o simplemente núcleo de transferencia) como el número de neutrones dispersados, por unidad
de tiempo y por unidad de energía, con energías entre E y E+dE, que se obtiene integrando la Ec. (1.1)
sobre todos los ángulos
∫ ΩΩ
= ddEd
ddEd σσ 2
. (1.3)
Por último, se define la sección eficaz total de scattering σt como el número total de neutrones
dispersados en cualquier dirección y con cualquier energía, por unidad de tiempo, magnitud que se
obtiene integrando la Ec. (1.2) sobre todos los ángulos de dispersión o la Ec. (1.3) sobre todas las
energías finales,
dEddEd
dt Ω
Ω= ∫
σσ2
. (1.4)
Mediante experimentos de dispersión es posible medir directamente las secciones eficaces.
Resulta necesario entonces disponer de expresiones teóricas para estas magnitudes. Las secciones
eficaces pueden tratase tanto de magnitudes macroscópicas (derivadas directamente de los
experimentos), como de magnitudes microscópicas (expresadas por átomo o por molécula).
1.3 Sección eficaz doble diferencial
Consideremos un flujo Φ0 incidiendo sobre la muestra y describamos al neutrón como una onda
plana, definida por un vector de onda 0k
antes de incidir sobre el blanco, y k
luego de la colisión. El
número medio de neutrones por unidad de tiempo, por unidad de flujo incidente dispersados en kd
alrededor del vector de onda k
, cuando el sistema dispersor pasa del estado inicial λ0 al estado final λ
lo notaremos d2σ y lo calculamos mediante
kdkkpVd s
),;,( 000
020
λλρσ λλ Φ=→ , (1.5)
donde ρ es el número de neutrones por unidad de volumen en el haz incidente, Vo es el volumen de la
muestra, y kdkkps
),;,( 00 λλ es la probabilidad, por unidad de volumen y de tiempo, de que un neutrón
incidente 0k
sea dispersado a un vector de onda entre k
y kdk
+ , cuando la muestra pasa del estado
0λ al estado λ .
Si H0 es el hamiltoniano del sistema dispersor, y V es el potencial de interacción entre el neutrón
incidente y los átomos de la muestra, el hamiltoniano del sistema compuesto neutrón-blanco será
Vm
pHH ++=2
2
0 , (1.6)
8
donde m es la masa del neutrón y p su impulso. Por la Regla de Oro de Fermi, y en la primera
aproximación de Born, la probabilidad de transición entre los estados inicial y final se escribe
)(,,21),;,( 02
000
00 0EEEEkVk
Vkkp ks −+−= λλδλλρπλλ
. (1.7)
0λE y λE , E0 y E representan a las energías iniciales y finales del sistema dispersor y del
neutrón respectivamente, y ρk es la densidad de estados para los neutrones de vector de onda final k
.
La función δ introduce en forma explícita la condición de conservación de la energía. El elemento de
matriz está definido por la integral del potencial de interacción entre las funciones de onda
correspondientes a los estados inicial y final.
A fin de calcular ρk, supondremos al neutrón y al sistema dispersor dentro una caja, tal como se hace
usualmente en mecánica cuántica. Así, los posibles vectores de onda conforman una red en el espacio
k , siendo Y
32π el volumen de su celda unidad, donde Y es el volumen de la caja. En este esquema
obtenemos [93Daw]
kdEEEEkVkv
d
)(,,
41
02
0020
200
−+−=→ λλλλ δλλπρ
ρσ , (1.8)
donde es v0 la velocidad de los neutrones que conforman el haz incidente.
En la referencia [93Daw] puede verse que si se desarrollan los diferenciales de impulso y
energía obtenemos la siguiente expresión para la sección eficaz doble diferencial de un sistema
cuántico que sufre una transición del estado λ0 al estado λ
)(,,2 0
200
2
0
2
0
0
EEEEkVkmkk
dEdd −+−
=
Ω →λλ
λλδλλ
πσ
, (1.9)
expresión válida para un potencial V arbitrario.
1.4 Pseudopotencial de Fermi
En la Ec.(1.9) es necesario especificar el potencial de interacción neutrón-átomo. La interacción
más importante se da entre el neutrón y el núcleo, y su rango de alcance es sumamente pequeño frente
a las dimensiones interatómicas. Esto justifica tratar al potencial de interacción neutrón-núcleo en
forma de centros puntuales, y escribir el potencial efectivo
),(2)(2
rbm
rV δπ= (1.10)
donde b es una constante llamada longitud de scattering y r la distancia neutrón-núcleo. La Ec.(1.10),
conocida como pseudo potencial de Fermi, no describe el potencial verdadero de las interacciones
nucleares y su uso se basa en que, en la primera aproximación de Born, produce el resultado deseado
de dispersión isotrópica por un núcleo libre [70Par]. El valor de la longitud de scattering depende del
9
núcleo en cuestión y del estado de spin del sistema compuesto neutrón-núcleo. Si el núcleo tiene spin I
(distinto de cero), el spin del sistema neutrón-núcleo es I+½ o I-½, y cada uno de estos estados tiene su
propio valor de b. Si el spin del núcleo es cero, sólo hay una longitud de scattering. Debido a la forma
compleja con que la longitud de scattering depende del número atómico o número másico, serán
consideradas como parámetros a determinar experimentalmente.
La expresión (1.10) describe la interacción con un núcleo fijo. Si el núcleo está libre, el
problema puede ser tratado en el sistema centro de masa. Para un núcleo de masa M, la masa del
neutrón debe ser reemplazada por la masa reducida del sistema,
MmMm
+=µ , (1.11)
y b por la longitud de scattering del átomo libre bf , que tendrá la expresión
bMm
Mb f += . (1.12)
Como se muestra en la referencia [93Daw], si se supone que el sistema dispersor está
compuesto por núcleos en las posiciones rj, cada uno con longitudes de scattering bj, y haciendo uso
del potencial dado por la Ec. (1.10) obtenemos
( ) ( ) titrqirqi
jjjj eeedtbb
kk
dEdd jj ω
πσ −−
∞
∞−∑ ∫=
Ω
.0.
','
0
2'
21 , (1.13)
donde el símbolo .... indica el promedio termodinámico-cuántico definido por
λλλ
λ ........ ∑= p , (1.14)
en el cual pλ es la probabilidad de ocupación del estado λ en la estadística de Boltzmann. En la
Ec.(1.13) la expresión jrqie.
representa al operador en el formalismo de Heisenberg que puede estar
evaluado al tiempo t o bien al tiempo inicial. La magnitud q corresponde al impulso transferido por
el neutrón a la muestra, donde el vector q puede expresarse como la diferencia entre los vectores de
onda inicial y final
kkq
−= 0 , (1.15)
y la energía transferida por el neutrón a la muestra como la diferencia
EE −= 0ω . (1.16)
1.5 Secciones eficaces coherente e incoherente
Para obtener una sección eficaz medible, resta efectuar sobre la Ec. (1.13) un promedio sobre las
distintas distribuciones posibles de isótopos en la muestra. Como hemos visto, la longitud de scattering
varía con la especie isotópica y con el acoplamiento de spin entre el neutrón y el núcleo, pero se espera
10
muy poca variación en el promedio térmico de la Ec. (1.13) con las posibles distribuciones de
nucleídos. Este promedio resulta
( ) tijj
jjjj etdtbb
kk
dEdd ω
λλχ
πσ −
∞
∞−→∑ ∫=
Ω '',
'0
2
21
0
, (1.17)
donde
( ) ( ) ( )trqirqijj
jj eet .0.
''−=χ . (1.18)
Consideremos los términos de la sumatoria para los que j = j' y j ≠ j' separadamente. Bajo la
suposición de que no hay correlaciones entre los valores de b de los diferentes nucleídos, el promedio
indicado da
,',
',2
'
2'
==
≠=
jjbbb
jjbbb
jj
jj (1.19)
y la sección eficaz doble diferencial puede desdoblarse en dos términos
( ) ( ) ( )∑ ∫∑ ∫∞
∞−
−∞
∞−
− −+=Ω j
jjti
jjjj
ti tedtbbkktedtb
kk
dEdd χ
πχ
πσ ωω 22
0''
2
0
2
21
21
. (1.20)
El primer término de esta ecuación se conoce como sección eficaz de scattering coherente y el
segundo como sección eficaz de scattering incoherente. En los procesos de scattering coherente, la
onda del neutrón interactúa con todo el sistema dispersor como una unidad, de modo que las ondas
dispersadas por núcleos diferentes interfieren unas con otras. Este tipo de dispersión depende de las
distancias relativas entre los átomos constituyentes, dando información acerca de la estructura de los
materiales. La dispersión elástica coherente da información estructural del sistema dispersor, mientras
que la dispersión inelástica coherente lo hace sobre los movimientos colectivos de los átomos,
constituyendo la más valiosa fuente de información sobre los modos normales del sistema. En los
procesos de dispersión incoherente, la onda del neutrón interactúa independientemente con cada
núcleo del sistema, de modo que las ondas dispersadas por diferentes núcleos no interfieren. La
dispersión incoherente se debe a la interacción de la onda neutrónica con el mismo núcleo, pero en
diferentes posiciones y a distintos tiempos, brindando información acerca de los movimientos
difusivos o vibracionales. En forma explícita, escribimos las expresiones para las secciones eficaces de
scattering coherente e incoherente respectivamente, como
( )∑ ∫∞
∞−
−=
Ω ''
0
2
21
4 jjjj
ticoh
coh
tedtkk
dEdd χ
ππσσ ω
(1.21)
( )∑ ∫∞
∞−
−=
Ω jjj
tiinc
inc
tedtkk
dEdd χ
ππσσ ω
21
4 0
2 (1.22)
donde
11
( )
−=
=22
2
4
4
bb
b
inc
coh
πσ
πσ (1.23)
Para el caso de neutrones incidentes en el rango epitérmico (>1eV), tal como ocurre en la
técnica de eVS, la longitud de onda asociada al neutrón es mucho menor que las distancias
interatómicas, y entonces se anulan los términos cruzados en (1.21) (j≠j'). Así la dispersión está
gobernada por una expresión incoherente (como la (1.22)) cuya magnitud está dada por la sección
eficaz total de scattering
24 binccoht πσσσ =+= . (1.24)
La unidad utilizada usualmente para σ es el barn, equivalente a 10-28 m2 .
1.6 Funciones de correlación
Es útil definir varias funciones auxiliares con las que se podrá ver de forma explícita el
modelado de la dinámica del sistema dispersor. Denominamos entonces funciones intermedias de
scattering coherente e incoherente, respectivamente, a
( ) ( ) ( )∑
−='
.0. '1,jj
trqirqicoh
jj eeN
tq
χ , (1.25)
( ) ( ) ( )∑
−=j
trqirqiinc
jj eeN
tq
.0.1,χ , (1.26)
donde N es el número de unidades dispersoras del sistema. Las transformadas de Fourier respecto de t
de estas expresiones son las funciones de scattering (o factores de estructura dinámicos) coherente e
incoherente
( ) ( )∫∞
∞−
−= tqcohti
coh edtqS ,2
1,
χπ
ω ω (1.27)
( ) ( )∫∞
∞−
−= tqincti
inc edtqS ,2
1,
χπ
ω ω (1.28)
La función de scattering se puede interpretar como la probabilidad de que la muestra absorba
una energía ω cuando se le entrega un impulso q . En función de Sinc y Scoh la sección eficaz doble
diferencial de dispersión se escribe
( ) ( )[ ]ωσωσπ
σ ,,41
0
2qSqSN
kk
dEdd
incinccohcoh +=
Ω. (1.29)
En este punto, debemos notar que la Ec. (1.29) ha quedado expresada esencialmente como el
producto de dos factores. El primer factor (σinc,coh) depende sólo de la interacción entre el neutrón y las
partículas individuales que componen la muestra. El segundo factor (Sinc,coh) no depende en absoluto de
12
las propiedades neutrónicas o de las características de la interacción, siendo una propiedad exclusiva
del sistema dispersor, determinada por la temperatura y las interacciones entre las partículas que lo
componen. En las funciones de scattering está contenida toda la información sobre la dinámica y la
estructura del sistema dispersor, y de la expresión (1.29) vemos que la misma puede ser extraída de
manera directa de la medición de la sección eficaz doble diferencial.
1.7 Caso del gas ideal
Supongamos el caso de un gas ideal monoatómico. Como se muestra en la referencia [69Ege],
en este caso la ley de scattering S(q,ω) expresa simplemente la ley de conservación de la energía en los
procesos de colisión entre el neutrón y el átomo. Supongamos que nuestro blanco consiste en un solo
átomo. Si p es el impulso inicial del átomo y M su masa, entonces
.22
),(22
+−+=
Mqp
MpqS p
ωδω (1.30)
El subíndice p indica que el átomo blanco tiene un impulso inicial p . Para un gas ideal la
probabilidad de que un átomo tenga impulso p está dada por la distribución de Boltzmann
.)2(
1)( 22/3
2
TMkp
B
BeTMk
pn−
=π
(1.31)
La ley de scattering se obtiene entonces pesando la Ec. (1.30) con la distribución (1.31)
)(),(),( pnqSpdqS pgas
ωω ∫= (1.32)
con lo que resulta
.22
1exp2
1),(222
222/122
−−
=
Mq
MqTk
MqTk
qSBB
gas
ωπ
ω
(1.33)
La sección eficaz doble diferencial microscópica de un gas se obtiene entonces combinado las
Ecs. (1.29) y (1.33)
−−
=
222
222/1220
0 22
1exp
2
14
),,(Mq
MqTk
MqTk
kkEE
BB
sgas
ω
ππ
σθσ
(1.34)
donde se ha empleado el valor de la sección eficaz total de scattering σs dado en la Ec.(1.24).
La función intermedia de scattering de un gas se obtiene al calcular la antitransformada de
Fourier de la Ec.(1.33)
13
( )
−
=
22
2,
TtkitMq
gasB
etqχ . (1.35)
1.8 La interacción de neutrones con sistemas moleculares
En esta sección sólo se describirán las características de la interacción de los neutrones con
sistemas moleculares. Un estudio detallado se encuentra en la referencia [93Daw].
La sección eficaz doble diferencial total está dada por la suma de las contribuciones de los
diferentes tipos de nucleídos que conforman el sistema
),(41
0
2
ωσπ
σ ν
ννν qSN
kk
dEdd
∑=Ω
, (1.36)
donde ν indica el tipo de nucleído, Nν es el número total de ese tipo de nucleídos en posiciones
equivalentes en la molécula, y σν es la sección eficaz total de scattering para núcleos ligados de la
especie ν.
En la referencia [93Daw] se hace un estudio de la dinámica molecular, en el que se describe la
posición de cada núcleo como la suma de la posición del centro de masa de la molécula, más la
posición de equilibrio del núcleo respecto al centro de masa, más el desplazamiento respecto a dicha
posición de equilibrio. En la mencionada referencia se muestra que si dentro de cada molécula se
desprecia la interacción de las traslaciones con las rotaciones y vibraciones, la función intermedia de
scattering para el nucleído de la especie ν puede escribirse en la forma factorizada
( ) ( ) ( )tqtqtq osctr ,,, ννν χχχ = , (1.37)
en donde la componente oscilatoria contempla tanto las vibraciones como las rotaciones. A
continuación se describirán estas dos contribuciones en forma separada.
1.8.1 Contribución traslacional
Para esta contribución se considera que el sistema es un gas molecular ideal, o sea que el
movimiento traslacional es libre. Esta suposición no se corresponde con la realidad física en un líquido
o en un amorfo molecular, donde en general el movimiento de cada molécula se encuentra fuertemente
limitado por el de sus vecinas. Sin embargo, tal como se muestra en la referencia [93Daw], este
comportamiento se manifiesta en la región de bajas transferencias de energías (~10-3 eV), varios
ordenes de magnitud por debajo de las transferencias de energía estudiadas en el presente trabajo.
La función intermedia de scattering correspondiente será entonces la de un gas ideal de
dispersores de masa igual a la masa molecular Mmol, y temperatura igual a la temperatura
termodinámica T del sistema dispersor
14
( )
−
=
22
2,Ttkit
Mq
tr
B
moletqχ . (1.38)
1.8.2 Contribución oscilatoria
Si se suponen vibraciones armónicas, el desplazamiento )(tuν de cada núcleo ν respecto de su
posición de equilibrio puede ser descompuesto en los modos normales que diagonalizan el
hamiltoniano vibracional del sistema
)()(63
1
tCtuN
λλ
λνν ξ∑
−
=
= , (1.39)
donde N es el número de átomos en la molécula, y la sumatoria no contempla los 6 grados de libertad
que corresponden a translaciones y rotaciones libres. Por su parte, a partir de los trabajos [57Kri] y
[60Nel], en la referencia [93Daw] se muestra que la rotación molecular (suponiendo oscilaciones
torsionales pequeñas) puede tratarse como un modo vibracional más. Tal como se describe en el
Modelo Sintético presentado en [85Gra], se ha reemplazado la banda rotacional del espectro de
frecuencias por un conjunto de deltas. Por lo tanto, bajo esta suposición, las contribuciones
rotacionales son consideradas junto con las vibraciones, en una contribución denominada oscilatoria.
De los resultados presentados en la referencia [93Daw] puede verse que la función intermedia de
scattering de oscilaciones resulta
( ) [ ]
−+−+= ∑
−
λ
ωλ
ωλ
λλ
ν
ν λλ
ωχ )1()1)(1(1
2exp,
2titi
osc enenM
qtq , (1.40)
donde
( ) 11
−= TkBe
nλωλ
, (1.41)
es el número medio de ocupación de bosones en el nivel de energía ωλ , y λνM tiene diferentes
expresiones según se trate de un modo vibracional o rotacional. Si se trata de un modo vibracional
RCq
Mλν
λν
ˆ
1= , (1.42)
donde R... indica un promedio sobre todas las orientaciones, y q es el versor en la dirección de q .
Si en cambio se trata de un modo rotacional en el régimen anteriormente indicado,
[ ]1
311 −= ν
νMTraza
M rot , (1.43)
en la cual 1−νM es la inversa de la masa tensorial de Sachs y Teller [41Sac], el cual depende de los
momentos de inercia moleculares y de las componentes del vector que describe la posición de
equilibrio del núcleo υ respecto al centro de masa.
15
Finalmente, la función intermedia de scattering completa está dada por la Ec.(1.37).
1.8.3 Comportamiento asintótico en el límite de altas transferencias de energía
Supondremos que la energía transferida al sistema es mucho mayor que la energía
característica de cualquier modo, o sea
λωω >> (1.44)
para todo λ. En este caso vale la aproximación para tiempos cortos en el formalismo dependiente de t.
Si desarrollamos la expresión para ( )tq,νχ dada en la Ec. (1.40) hasta el segundo orden en t de
tenemos
( )
+−= ∑2
22)12(
21
2exp, tnit
Mqtqosc λ
λ
λλν
ν ωχ . (1.45)
ecuación que resulta conveniente expresarla en términos de la energía asociada al modo λ
)21( += λλλ ω nE . (1.46)
En síntesis, combinando los resultados dados en las Ecs. (1.37), (1.38), (1.45) y (1.46) resulta
( )
+−
+= ∑∑
222 11
2exp, t
ME
MTkit
MMqtq
mol
B
mol λλν
λ
λλν
νχ . (1.47)
El sistema puede considerarse entonces, en este caso, como un mezcla de gases de átomos
libres. Esto surge como consecuencia de estar en el límite de tiempos cortos de colisión. En este límite,
el intervalo de tiempo durante el cual tiene lugar la interacción neutrón-nucleo es tan pequeño que el
intercambio de impulso debido a las interacciones interatómicas es despreciable; así pues el efecto de
la colisión es idéntico al producido por un átomo libre de masa Mν.. Por lo tanto, de la ecuación
anterior se desprende la siguiente condición de normalización para las masas
∑+=λ
λνν MMM mol
111 . (1.48)
El hecho de que en realidad el átomo ν no pertenezca a un gas ideal, sino que se encuentre
químicamente ligado a otros, se manifiesta a través la temperatura efectiva *νT , que contempla los
grados de libertad internos de la molécula
∑+=λ
λν
λ
ν
ν
ME
MTk
MTk
mol
BB*
. (1.49)
La ley de scattering para el nucleído tipo ν, en el límite de altas transferencias de energías, está
dada por la de un gas (expresión (1.46)) de átomos de masa Mν. y temperatura *νT
16
),(),( *,ωω
νν
ν qSqS gasTM
= . (1.50)
Finalmente, la sección eficaz doble diferencial total del sistema se obtiene al reemplazar la Ec.(1.50)
en la Ec. (1.36).
Para el cálculo de temperaturas efectivas en sistemas moleculares se ha empleado el Modelo
Sintético presentado en la referencia [85Gra], el cual es utilizado para describir diversas magnitudes de
interés básico y aplicado relativas a la interacción del neutrón con dichos sistemas. La principal
utilidad del Modelo Sintético se encuentra en que permite describir a través de expresiones simples las
secciones eficaces (diferenciales y totales) y otras magnitudes integrales derivadas de la ley de
scattering S(q,ω) en un amplio rango de energías. En particular, en el límite de altas transferencias de
energía de interés para el presente trabajo, el Modelo Sintético tiende naturalmente al modelo de gas
indicado en esta sección, mientras que los modos moleculares utilizados en dicho modelo permiten
calcular la temperatura efectiva del gas equivalente. En el Apéndice 1 se muestran algunos ejemplos
del cálculo de temperaturas efectivas en sistemas moleculares de interés. Como se verá en la sección
1.9 la temperatura efectiva se encuentra íntimamente relacionada con la distribución de impulsos de
los núcleos del sistema dispersor.
1.9 La aproximación de impulso, definición de la variable impulso y
En la técnica de dispersión inelástica profunda de neutrones (eVS), que será descripta en el
siguiente Capítulo, la interpretación de los espectros registrados se realiza haciendo uso de una
aproximación para describir la interacción entre el neutrón y sistema dispersor conocida como
Aproximación de Impulso (AI) [66Hoh]. Al igual que en la dispersión Compton de fotones (utilizada
para medir las distribuciones de impulsos electrónicos) [89Sil], la AI permite expresar el factor de
estructura S(q,ω) en términos de la distribución de impulsos de las partículas blanco, las cuales en esta
aproximación se supone que retroceden libremente luego de la colisión [69Sea].
La AI se basa en dos suposiciones básicas:
a) La dispersión inelástica del neutrón se da con cada núcleo en forma aislada,
conservándose el impulso y energía cinética total del sistema neutrón-núcleo.
b) La energía de ligadura del núcleo blanco es despreciable frente a su energía cinética
luego de la colisión.
Si se realiza un promedio sobre los diferentes núcleos de la muestra, la AI consiste entonces en
suponer que el scattering de neutrones puede ser escrito según
,2
)(2
)(),(22
pdM
qpMppnqS
+−+= ∫ ωδω (1.51)
17
donde ),( ωqS es el factor de estructura dinámico, p es el momento del núcleo dispersor de masa M
antes de la colisión, y )(pn es la distribución de momentos de los núcleos de la muestra
( )1)( =∫ pdpn . Al observar el argumento de la δ de la Ec.(1.51) se pone de manifiesto que se ha
asumido que el proceso de dispersión no excita ni desexcita modos internos del núcleo blanco.
Dado que para el caso de un gas ideal monoatómico planteado en la sección 1.7 las hipótesis
(a) y (b) se cumplen naturalmente, las Ecs.(1.30, 1.32) resultan idénticas a la Ec.(1.51), salvo que la
Ec.(1.51) ha sido expresada para una distribución )(pn arbitraria.
La aproximación de impulso resulta válida sólo para el caso ideal en el cual el momento
transferido q y la energía transferida ω son infinitos [66Hoh, 71Sea, 73Sea]. Dado que esta situación
no se corresponde con la realidad de los experimentos, las condiciones de validez de la AI expresadas
en términos de las variables q y ω continúan siendo un tema de debate [96And], tal como lo atestigua
la gran cantidad de desarrollos que se han planteado en varios sistemas a fin de calcular la forma y
magnitud de las desviaciones que esta aproximación produce respecto a la verdadera ley de scattering
[84Sea, 89Sil, 89May, 90May]. Así, por ejemplo en la referencia [89May] se plantea como condición
para la validez de la AI que el módulo del impulso transferido debe ser tal que 1/q resulte mucho
menor que las distancias interatómicas, mientras que en la referencia [90May] se plantea que q debe
ser mucho mayor que la raíz del valor cuadrático medio de los impulsos de los núcleos de la muestra
(denominado pi). Por su parte en un trabajo de Sears [84Sea] se plantea como criterio de validez
q>>Fi/2κi , donde Fi es la fuerza promedio sobre un núcleo y κi su energía cinética media (pi2/2M). En
la referencia [77Pla] Platzmann y Tzoar presentan una expansión de S(q,ω) en términos del cociente
EB /ER , donde EB es la energía de ligadura del núcleo, y ER =q2/2M es la energía cinética de retroceso
del núcleo blanco, y concluyen que la AI es válida con una precisión de (EB/ER)2. Además en la
referencia [89May] se presenta un criterio de validez del la AI, en términos del cociente κi/ER , el cual
es más fácil de aplicar a los datos experimentales ya que, tal como se verá en el Capítulo 2, con la
técnica de eVS tanto κi como ER pueden ser obtenidos de los datos experimentales; se propone que la
cantidad (κi/ER)1/2 da una medida del máximo grado de apartamiento que S(q,ω) puede tener respecto
al S(q,ω) planteado en la AI.
A pesar de la gran variedad de criterios para establecer las condiciones de validez de la AI
expresadas en términos de las variables q y ω, existe un consenso general respecto a que la AI es
ampliamente válida en experimentos de eVS tal como se analiza en detalle por ejemplo en las
referencias [89Pla, 81New y 96And]. Las desviaciones debidas a efectos del estado final del sistema
neutrón-núcleo dispersado (FSE) (final state effects) se encuentran tratadas en las referencias [69Sea,
77Woo, 84Sea y 82Wei], mientras que las desviaciones debidas a efectos de estado inicial (ISE)
también han sido extensamente estudiadas [89May, 90May].
18
Realizada entonces la AI, si se desarrolla el cuadrado en el argumento de la δ en (1.51), y se
utiliza la propiedad δ (ax)=δ (x)/ a resulta
,ˆ.2
)(),(22
pdqpMq
qMpn
qMqS
−
−= ∫ ωδω (1.52)
donde q es un versor unitario orientado en la dirección del vector q. Resulta natural definir la variable
−=
Mq
qMy
2
22
ω , (1.53)
con lo cual el factor de estructura puede ser escrito en la forma
( ) pdqpypnq
MqS
ˆ.)(),( −= ∫ δω . (1.54)
Por lo tanto, en la aproximación de impulso, la variable y es la proyección del impulso p del núcleo
de masa M en la dirección del vector q . Se define dyyqJ ),ˆ( como la probabilidad de que un núcleo
tenga una componente del momento en la dirección de q con módulo entre y y y+dy. Así por ejemplo
si consideramos la dirección z
yxzyxz dpdppppnpJ ∫∫+∞
∞−
+∞
∞−
= ),,()( (1.55)
Entonces
),ˆ(),( yqJq
MqS
=ω (1.56)
Si la muestra no tiene una dirección preferencial, debido a su definición, bajo la AI la
distribución ),ˆ( yqJ debe ser simétrica en torno a y=0. Para una muestra isotrópica ),ˆ( yqJ no
depende de la dirección dada por el versor q , y entonces dyyJdyyqJ )(),ˆ( = es la probabilidad de
que un núcleo de la muestra tenga componente del momento entre y y y+dy a lo largo de una dirección
arbitraria en el espacio.
El factor de estructura dinámico se reduce entonces a
)(),( yJq
MqS
=ω (1.57)
Si se suman las contribuciones de los diferentes núcleos del sistema, la sección eficaz doble
diferencial resulta
,)(141),,,(
00 ∑=
MMMMM yJMN
qkkEE σ
πϕθσ
(1.58)
donde se ha empleado la notación definida en las Ecs. (1.1) y (1.36).
19
La AI nos brinda entonces una relación directa entre la ley de scattering y la distribución de
impulsos de la muestra, a través del proceso descripto que es conocido como escaleo en la variable y
[84Sea, 90May]. Bajo la AI es posible estudiar no sólo la dinámica molecular, sino también la
dinámica de sólidos cristalinos entre otros sistemas.
Como se muestra en las referencias [70Par, 84Sea, 89May], si el sistema de estudio se encuentra
ligado por fuerzas armónicas y la AI es válida, al igual que para el caso de gas ideal visto
anteriormente, JM(yM) adopta una forma gaussiana
−
=2
2
2
221)( M
My
MMM eyJ σ
πσ. (1.59)
El parámetro σM correspondiente a la masa M puede ser expresado en términos de la temperatura
efectiva T * del gas equivalente (o bien en términos de la energía cinética media κM ) según
MBM MMTk κσ32*2 == . (1.60)
Este resultado ha sido deducido en la sección 1.8.3 para el caso particular de un sistema molecular en
el límite de tiempos cortos de colisión, donde se ha expresado la temperatura efectiva en términos de
todos los grados de libertad de la molécula. Por su parte, en el Apéndice 2 se muestra el cálculo de la
temperatura efectiva de un sólido armónico en función de su espectro de frecuencias.
1.10 Sección eficaz de absorción
Hasta el momento, sólo nos hemos referido a la sección eficaz asociada al proceso de
dispersión. Sin embargo a ciertas energías aparecen en la sección eficaz picos agudos de resonancia,
que corresponden al proceso de absorción del neutrón por parte del núcleo. Esta reacción se simboliza
*1XXn NN +→+ , (1.61)
y se produce cuando la energía del neutrón incidente permite formar un núcleo compuesto en uno de
los estados excitados del sistema nuclear. El modo de decaimiento del núcleo excitado dependerá del
isótopo en cuestión y de la energía incidente, pero generalmente será una combinación de
decaimientos β
-, β
+ , n y γ. A modo de ejemplo la Figura 1.2 muestra las secciones eficaces totales
del In, Au y U sobre un amplio rango de energías, en donde pueden apreciarse claramente varias
resonancias de absorción.
El efecto de la absorción de neutrones también se manifiesta cuando la energía del neutrón
tiende a cero, no ya en forma de picos, sino en una ley tipo 1/v, donde v es la velocidad del neutrón en
el sistema centro de masa. Esto se entiende intuitivamente imaginando que la probabilidad de captura
20
del neutrón será proporcional al tiempo que permanezca en las inmediaciones del núcleo. Para
describir la sección eficaz de absorción σa mediante esta ley se define la constante σabs de acuerdo con
( )0
0 EE
E thabsa σσ = (1.62)
donde Eth es la energía térmica a temperatura ambiente (0.0253 eV); de donde podemos decir que σabs
es el valor de la sección eficaz de absorción para neutrones incidentes de energía E0.
0.01 0.1 1 10 1001
10
102
103
104
U
σ Tot (
barn
s)
Energía (eV)
1
10
102
103
104
Au
1
10
102
103
104
105
In
Figura 1.2- Secciones eficaces totales del indio, el oro y el uranio donde se observan claramente
las resonancias nucleares de absorción y el comportamiento tipo 1/v a bajas energías.
21
Capítulo 2
Descripción de la técnica de dispersión inelástica profunda
de neutrones (eVS)
Se describe la técnica de eVS partiendo de los motivos que llevaron a proponerla. Se define la
intensidad de absorción, que por ser la magnitud accesible experimentalmente cobrará fundamental
importancia en los capítulos subsiguientes. Se muestra en qué consiste el formalismo de convolución
usualmente empleado para el tratamiento de los datos, indicando cuáles son las suposiciones
realizadas. Por su parte, se presenta el formalismo que describe en forma exacta la intensidad de
absorción en términos de las magnitudes que caracterizan el sistema.
2.1 Introducción
Los neutrones térmicos y epitérmicos sólo pueden ser detectados a través de reacciones
nucleares intermediarias, las cuales liberan una energía mucho mayor a la energía cinética que traía el
neutrón inicialmente [79Kno]. Por lo tanto la señal entregada por el detector nos informa (con cierta
incerteza temporal) que un neutrón ha sido detectado, pero de la intensidad de la señal no es posible
obtener información respecto a la energía del neutrón. Ante la necesidad de realizar espectroscopía
neutrónica en un amplio rango de energías, ha resultado entonces inevitable recurrir a técnicas basadas
en la medición de tiempos de vuelo. Para estas técnicas se requiere disponer de un haz de neutrones en
forma pulsada, lo cual permite saber (con cierta incerteza) cuál es el instante en el cual los neutrones
comienzan a volar por el haz incidente. A tal fin se ha recurrido a pulsar mediante dispositivos
mecánicos el haz estacionario producido por un reactor (choppers), como así también a producir
directamente los neutrones en forma pulsada. En este último caso, si bien puede nombrarse el reactor
pulsado de Dubna, se destacan las fuentes pulsadas basadas en aceleradores de partículas cargadas. En
un principio se recurrió a aceleradores de electrones (entre los cuales se encuentra el LINAC del
Centro Atómico Bariloche), y luego (a fin de aumentar el número de neutrones producidos en cada
pulso) se recurrió a acelerar partículas de mayor masa (fuentes de spallation) entre las que se destaca
la fuente ISIS del Rutherford Appleton Laboratory, Inglaterra. El diseño, construcción y adaptación
de las fuentes de spallation se encuentra actualmente en auge. Tanto Estados Unidos como Europa y
Japón tiene proyectos de gran envergadura en curso, mientras en ISIS se está construyendo una
segunda estación de blancos. Estas instalaciones que requieren presupuestos varias veces millonarios
son muestra de la gran demanda de haces neutrónicos pulsados de mayor intensidad, como así también
de la gran necesidad de un mayor número de instrumentos.
22
La posibilidad de realizar la medición de tiempos de vuelo ha dado origen a diversas técnicas
neutrónicas. Entre dichas técnicas es posible mencionar, por ejemplo, la medición de secciones
eficaces totales mediante experimentos de transmisión de neutrones, la medición de parámetros
estructurales mediante experimentos de scattering y la determinación del contenido de hidrógeno en
aleaciones metálicas [98San], entre otras.
Como se ha visto en la sección 1.10, cuando un haz de neutrones polienergético pasa a través
de un material que posee resonancias de absorción, los núcleos del material capturan principalmente
los neutrones con energías en el entorno de la resonancia. Así, el haz transmitido tendrá un déficit de
neutrones de esas energías. En la Figura 1.2 puede verse que el ancho de las resonancias es mucho
menor que las energías a las cuales se manifiestan, y que la intensidad de las mismas es mucho mayor
que el pedestal sobre el cual se encuentran montadas, por lo tanto puede suponerse, en una primera
aproximación, que los neutrones faltantes en el haz transmitido tienen una energía bastante bien
definida. Esta característica de algunos materiales permite construir filtros capaces de realizar una
discriminación en energía. Hohenberg y Platzmann propusieron hace ya más de treinta años combinar
esta propiedad con la medición de tiempos de vuelo a fin de estudiar la dinámica del 4He superfluído
[66Hoh], propuesta que dio origen a una técnica conocida como DINS (deep inelastic neutron
scattering) o también como eVS (electron volt spectropcopy).
2.2 La técnica de eVS
Si, tal como se ilustra en la Figura 2.1, una muestra es colocada a una distancia L0 de una
fuente pulsada, y luego un detector es colocado a una distancia L1 de la muestra, el tiempo total t
volado por el neutrón será igual a la suma del tiempo requerido para recorrer el primer tramo (fuente-
muestra), más el requerido para recorrer el segundo tramo (muestra-detector).
Detector
L1
L0
Φ( )E0
ε( )E
σ θ,ϕ( , , )E E0
Muestra
Fuente Pulsadade Neutrones θ
Figura 2.1- Diagrama esquemático de un experimento de dispersión, donde una muestra de sección
eficaz doble diferencial σ(E0,E,θ,ϕ) es enfrentada a un haz incidente con espectro Φ(E0), y un detector de eficiencia ε(E) es colocado a un ángulo θ.
23
Si E0 es la energía inicial del neutrón, y E la energía final, el tiempo total de vuelo puede
expresarse mediante la relación cinemática
.2
1
0
0
+=
EL
ELmt (2.1)
Los haces incidentes no contienen neutrones de una única energía E0, sino que en general se
caracterizan por presentar un espectro de energías definido por Φ(E0), tal que Φ(E0) dE0 es el número
de neutrones incidentes con energías entre E0 y E0+dE0 . Dado que el neutrón detectado puede haber
ganado o perdido energía en la muestra, la medición del tiempo total de vuelo t resulta insuficiente
para saber cuál era la energía inicial y cuál la final. Si de algún modo pudiéramos fijar alguna de estas
dos energías, la medición del tiempo total de vuelo nos permitiría inmediatamente saber la otra.
Sabiendo la energía inicial, la energía final y el ángulo de dispersión del neutrón sería posible obtener
información acerca de la velocidad que tenía el núcleo blanco antes de la colisión.
La técnica de eVS propuesta por Hohenberg y Platzmann consiste básicamente en realizar la
medición del número de neutrones detectados como función del tiempo total de vuelo t en dos
situaciones distintas: una en la situación descripta en la Figura 2.1, y otra interponiendo un filtro
resonante entre la muestra y el detector, tal como se ilustra en la Figura 2.2.
Detector
L0
L1
Φ( )E0
ε( )E
σ θ,ϕ( , , )E E0
Muestra
Fuente Pulsadade Neutrones θ
Filtro resonante
Figura 2.2: Muestra enfrentada al haz incidente, donde se ha interpuesto entre la muestra y el
detector un filtro resonante.
Hohenberg y Platzmann supusieron que la diferencia entre los espectros registrados ('sin filtro'
menos 'con filtro') se debe principalmente a neutrones que fueron dispersados a la energía de la
resonancia. Esta suposición fue ampliamente aceptada sin ningún tipo de objeción, motivo por el cual
las publicaciones se refieren a eVS indicando que se trata de una técnica de "energía final fija"
[66Hoh, 93Eva, 93May, 96May, 02Fie, 02Rei]. Esta suposición de energía final fija resulta
particularmente interesante, ya que permite correlacionar de un modo simple cada tiempo de vuelo con
una única energía inicial. Sabiendo la energía inicial, la final, y el ángulo de dispersión, bajo la AI
descripta en la sección 1.9 es posible calcular cuál era la proyección del impulso del núcleo blanco en
24
la dirección del impulso transferido q (definida en la Ec.(1.53) como variable y). Así esta suposición
permite transformar, incertezas mediante, la diferencia entre los espectros temporales antes
mencionada en la distribución de impulsos de los núcleos de la muestra.
2.2.1 La magnitud medida
Si cL(t) es la tasa de contaje (neutrones detectados/segundo) registrada como función del
tiempo de vuelo t en la situación de la Figura 1 (haz dispersado libre), y cF(t) es la tasa registrada
cuando se encuentra colocado el filtro, la diferencia
)()()( tctctc FL −= (2.2)
es conocida como Neutron Compton Profile (NCP), o también como intensidad de absorción, y es la
magnitud a la cual se accede experimentalmente con la técnica de eVS.
2.2.2 Diferentes formalismos para expresar la magnitud medida
Luego de esta explicación de la idea básica que llevó a proponer la técnica de eVS, resulta
necesario expresar la magnitud medida c(t) en términos de las magnitudes que caracterizan el
instrumento. A tal fin, hasta la realización del presente trabajo la práctica usual consiste en emplear un
formalismo al cual denominaremos formalismo de convolución. Este formalismo consiste
esencialmente en suponer:
a) que la energía final tiene un valor bien definido (dado por la resonancia del filtro), y
b) que la intensidad c(t) puede expresarse como una convolución, en la variable impulso y,
entre la distribución de impulsos de la muestra y una función resolución asociada al
instrumento.
Vale la pena notar que el formalismo de convolución es usualmente empleado por los usuarios
del instrumento eVS de ISIS hace más de una década sin siquiera mencionar su carácter aproximado.
Este formalismo es descripto en la sección 2.3.
Por su parte, en la sección 2.4 se presenta el formalismo exacto que describe la forma de los
espectros obtenidos con la técnica de eVS. En este formalismo, publicado por primera vez en el marco
del presente trabajo [01Blo], a cada tiempo de vuelo t se consideran todos los pares posibles de
energías iniciales y finales compatibles con este t, situación claramente opuesta a la supuesta en el
punto a).
La validez de realizar las mencionadas suposiciones a la hora de tratar los datos será analizada
en detalle en los Capítulos 3, 4, 5 y 7; pasemos entonces a describir estos dos formalismos.
25
2.3 El formalismo de convolución
Como se mencionó en la Introducción de este trabajo, prácticamente toda la actividad
experimental con eVS se realiza en la instalación ISIS del Rutherford Appleton Laboratory, Inglaterra,
que hoy en día es la fuente pulsada de neutrones más intensa del mundo [03RAL]. La técnica de eVS
se implementó en ISIS y comenzó a producir sus primeros resultados hace más una década [92Ros].
Para el procesamiento de los datos tomaron desde un principio la idea propuesta por Hohenberg y
Platzmann y supusieron que la energía de los neutrones responsables de la intensidad c(t) se encuentra
dada por la energía de la resonancia del filtro empleado. De este modo, el procedimiento usual para
relacionar las mediciones en tiempo de vuelo con la sección eficaz doble diferencial de la muestra
consiste en utilizar una expresión aproximada para la intensidad de absorción dada por [81Win]
( ) ,)(),,()( 11100
01
EEEEtdt
dEEttc
E
∆∆Ω∆Φ≈∆ εθσ (2.3)
donde el efecto del filtro es expresado en la suposición de que E1 es la única energía final posible de
los neutrones luego del proceso de dispersión. Esta energía E1 está definida por el pico principal de
absorción del filtro utilizado, 4.906 eV en el caso del oro [81Mug] (ver Figura 1.2). De acuerdo a esta
suposición, la eficiencia del detector ε(E) es considerada simplemente como un número constante, y la
derivada dE0/dt es calculada a energía final fija a partir de la relación cinemática (2.1). Su valor es
.81 2/30
0
0
1
EmLdt
dEE
= (2.4)
Como puede verse en la Ec. (1.58), bajo la aproximación de impulso (AI) la sección eficaz
doble diferencial σ que aparece en la Ec.(2.3) puede escribirse en términos de las distribuciones de
impulsos JM(yM) de los núcleos de la muestra.
La utilidad de la técnica de eVS a los efectos de determinar distribuciones de impulsos ha
llevado, por analogía con otros instrumentos, a plantear la validez de una convolución directamente en
la escala y. Sin embargo es de notar que la magnitud directamente medida por el instrumento es el
tiempo de vuelo t, mientras que el impulso y es una magnitud, aproximaciones mediante, derivada de
esta medición. Los efectos debidos al ancho de la resonancia del filtro, como así también incertezas
geométricas intentan ser contempladas imponiendo, en la variable y, una función resolución
dependiente de la masa RM (yM ). Como puede verse en la referencia [96May], al combinar las Ecs. 2.3
y 2.4 con la AI (Ec. 1.58), la expresión final en el formalismo de convolución está dada por
( ) ,)~()~()(∑ ⊗=M
MMMMMconvo yRyJttc ξ (2.5)
donde
26
( )
∆∆ΩΦ=
qEEEE
dtdE
EMAtE
MM1)()(
0
111
00
1
εξ , (2.6)
y
2MMM bNA = , (2.7)
En este formalismo el valor de E0 para cada tiempo de vuelo se calcula con la relación cinemática (2.1)
suponiendo que la energía final E está fija en el valor E1, dado por la energía de la resonancia del
filtro. La variable My~ es calculada con la Ec.(1.53) y lleva el supraíndice "~" indicando que q y ω son
calculados para cada tiempo de vuelo empleando estos valores aproximados de E0 y E. Las
expresiones de q y ω en términos de E y E0 pueden verse en las Ecs. (1.15) y (1.16). El factor entre
corchetes en la expresión para ξ M (t) depende exclusivamente del tiempo de vuelo, es independiente de
las características de la muestra, y debe entenderse que las variables q y E0 que en él aparecen se
calculan también bajo la mencionada aproximación. En este formalismo las funciones resolución
RM(yM) han sido impuestas y sus formas, en la variable y, son independientes del tiempo de vuelo.
2.4 El formalismo exacto
A continuación se presenta el cálculo del formalismo que describe en forma exacta las
intensidades de absorción observadas para el caso ideal de una muestra puntual. El mismo se
encuentra libre de las aproximaciones (a) y (b) enumeradas en la sección 2.2.2, lo cual no ocurre con el
formalismo de convolución descripto en la sección anterior.
2.4.1 Fuente de neutrones pulsada monoenergética
Supongamos el caso ideal de un haz incidente monoenergético de energía E0, de Φ(E0)
neutrones por unidad de área por unidad de tiempo. En vista de la definición de sección eficaz doble
diferencial ),,,( 0 ϕθσ EE dada en la Ec. (1.1), el número de neutrones por unidad de tiempo, con
energía inicial E0, dispersados por la muestra a energías entre E y E+∆E, en una diferencial de ángulo
sólido ∆Ω alrededor de la dirección Ω será:
,),,,()(),,,( 0000 ∆Ω∆Φ= EEENEEEN disp ϕθσϕθ (2.8)
donde N es el número de unidades dispersoras en la muestra, y σ debe entenderse en el sentido
microscópico (sección eficaz de una unidad dispersora).
Si colocamos a una distancia L1 de la muestra en la dirección Ω un detector diferencial que
subtienda un pequeño ángulo sólido ∆ΩDet. , tal como se indica en la Figura 2.1, el número de
neutrones por unidad de tiempo, con energía inicial E0, que llegará a ese detector será
27
.),,,()( .000 DetEEENE ∆Ω∆Φ ϕθσ (2.9)
Consideremos ahora la situación descripta en la Figura 2.2 en la cual en la dirección θ,ϕ se
interpone entre la muestra y el detector un filtro de espesor T y sección eficaz total microscópica
σFiltro(E). Entonces, por cada I0 neutrones de energía E incidentes sobre el filtro, sólo una cantidad
)(0
ETn FiltroeII σ−= (2.10)
lograrán pasar a través del filtro, donde n es la densidad de dispersores (dispersores/cm3). Por lo tanto,
el número de neutrones por unidad de tiempo que llegará al detector, con energía inicial E0,
dispersados por la muestra a energías entre E y E+∆E será igual a
.),,,()( )(.000
ETnDet
FiltroeEEENE σϕθσ −∆Ω∆Φ (2.11)
Si además tenemos en cuenta que el detector diferencial ubicado en la dirección θ,ϕ tiene una
eficiencia ε(E) en la detección de neutrones de energía E, entonces el número de cuentas registradas
por unidad de tiempo, debido a neutrones de energía inicial E0 será
.)(),,,()(),,,( .)(
0000 DetETn
F EeEEENEEEEC Filtro ∆Ω∆Φ=∆ − εϕθσϕθ σ (2.12)
Es necesario transformar la distribución C que depende de la variable energía final E, en una
distribución c en la variable tiempo de vuelo t. Las distribuciones C y c deben verificar la relación
,),,,(),,,( 00 ttEcEEEC FF ∆=∆ ϕθϕθ (2.13)
donde cF(t)∆t es el número de neutrones detectados por unidad de tiempo en un canal de tiempo de
vuelo de ancho ∆t centrado en t cuando el filtro se encuentra colocado. Para cada E0, el tiempo total de
vuelo t es una función decreciente de E (ver Ec. 2.1). Entonces
,),),(,(),,,(0
00E
FF tEtEECtEc
∂∂= ϕθϕθ (2.14)
donde 0Et
E∂∂ es el Jacobiano de la transformación, y el subíndice indica que la derivada parcial debe
realizarse manteniendo E0 constante. A partir de la Ec. (2.1) tenemos
28
,2
),(
2
0
0
10
−=
ELt
m
LEtE
(2.15)
con lo cual
.8
1
2/3
0L
Emt
EE
=∂∂ (2.16)
Por lo tanto
,),,(),,,()(8),,,(1
2/3
.)(),(
0000 LEEeEENE
mtEc Det
ETnF
Filtro ∆ΩΦ= − ϕθεϕθσϕθ σϕθ (2.17)
donde en la exponencial se ha considerado una posible dependencia del espesor del filtro T con la
dirección de scattering θ,ϕ.
2.4.2 Fuente de neutrones pulsada polienergética
En nuestros experimentos de tiempo de vuelo, los espectros incidentes tienen en general una
distribución de energías tales que Φ(E0) dE0 es el número medio de neutrones incidentes por unidad de
área y por unidad de tiempo con energías entre E0 y E0+dE0. Considerando las diferentes
contribuciones, el número de neutrones detectados por unidad de tiempo en un canal de tiempo de
vuelo de ancho ∆t centrado en t es
∫∞+
=
−Φ∆∆Ω=∆
ctetE Inf
LEEeEENEdE
mtttc ETn
DetFFiltro
0
1
2/3)(),(
0000. )(),,,()(8),,( εϕθσϕθ σϕθ
(2.18)
donde, tal como se indica, cada integral en la variable E0 debe ser realizada a tiempo t constante
teniendo en cuenta la relación (2.1) entre E y E0. El límite inferior de integración está dado por la
condición de que en el segundo tramo el neutrón tenga velocidad infinita
.21
2
20
0 tLmE Inf = (2.19)
Si el filtro es removido del segundo tramo, la tasa de contaje puede ser obtenida removiendo la
exponencial en Ec.(2.18). Por lo tanto, la diferencia entre ambas tasas de contaje ('sin filtro' menos
'con filtro') es
( ) .)(1),,,()(8),,(
0
1
2/3)(),(
0000. ∫∞+
=
−−Φ∆Ω=
ctetE Inf
LEEeEENEdE
mtc ETn
DetFiltro εϕθσϕθ σϕθ
(2.20)
29
Esta cantidad es conocida como Neutron Compton Profile (NCP), o también como intensidad de
absorción, y es la magnitud a la cual se accede experimentalmente con la técnica de eVS.
Como indica el límite inferior de integración de la Ec. (2.20), a un dado tiempo de vuelo t sólo
están permitidas cinemáticamente energías incidentes mayores que el valor E0Inf dado en la Ec.(2.19).
En la Figura 2.3 se muestra, para el caso particular de L0=1105.5 cm, el valor de E0Inf como función
del tiempo de vuelo, y a partir de él las energías incidentes permitidas. Por su parte, como se mencionó
en la sección 2.3, bajo la suposición de que la energía final E adopta el valor fijo E1, la Ec. (2.1)
establece una relación biunívoca entre el tiempo de vuelo t y la energía incidente E0. En la Figura 2.3
se indica esta relación suponiendo además de L0=1105.5 cm, E1=4.906 eV y L1=69 cm.
0 50 100 150 200 250 300 350 400 4501
10
100
1000
10000
E=4.906 eV, L1=69 cm
Energías incidentes permitidas cinemáticamente para L0=1105.5 cm
E 0 (eV
)
t (µs) Figura 2.3: La región sombreada corresponde a las energías incidentes permitidas cinemáticamente en función del tiempo de vuelo para el caso L0=1105.5 cm. El límite de esta región está dado por el valor de E0Inf , y fue calculado con la Ec.(2.19). La región permitida también determina el rango de tiempos de vuelo en el cual un
neutrón de energía incidente E0 puede ser detectado. La línea continua roja dentro de la región permitida indica la relación biunívoca entre t y E0 que se deduce a partir de la Ec.(2.1) suponiendo, además de L0=1105.5
cm, una energía final de 4.906 eV y L1=69 cm; la línea de puntos verticales corresponde al mínimo tiempo de vuelo bajo esta suposición.
Un vez fijada la longitud L1, si la energía final E adoptara el valor fijo E1, el tiempo necesario
para recorrer el segundo tramo estaría fijado en el valor t1= L1 (m/2E1)1/2 , y por lo tanto el tiempo
total de vuelo t no podría ser inferior a este valor. El valor de t1 para este caso particular (~22.5 µs) es
indicado en línea de puntos en la Figura 2.3. La energía incidente E0 calculada suponiendo E=4.906
eV tiende a infinito cuando el tiempo de vuelo tiende a dicho valor.
30
2.4.3 Detector real
Un detector real puede ser considerado como suma de pequeños detectores que subtienden
ángulos sólidos diferenciales, cada uno de ellos ubicado a una distancia L1(θ,ϕ) de la muestra en la
dirección (θ,ϕ) y con eficiencia ε(E,θ,ϕ). Tanto L1(θ,ϕ) como ε(E,θ,ϕ) dependerán de la geometría y
características del detector empleado, como así también de su ubicación en cada experimento.
Entonces, la diferencia entre las tasas de contaje con y sin filtro empleando un detector real (o bien un
banco de detectores) será
,),,()( Ω= ∫ dtctc ϕθ (2.21)
donde la integral comprende todas aquellas direcciones de dispersión (θ,ϕ) sobre las cuales se
encuentra presente el detector.
Finalmente el Neutron Compton Profile en la variable tiempo de vuelo resulta
( ) Ω
−Φ= ∫ ∫∞+
=
− dL
EEeEENEdEm
tc
ctetE
ETn
Inf
Filtro
0
),(),,(1),,,()(8)(
1
2/3)(),(
0000 ϕθϕθεϕθσ σϕθ
(2.22)
donde se ha puesto de manifiesto que tanto el espesor efectivo del filtro, la eficiencia de detección,
como así también de la longitud recorrida por el neutrón en el segundo tramo pueden depender
eventualmente de la dirección de scattering. Se ha supuesto también que L1 toma un valor bien
definido para cada dirección, situación que no se corresponde con la realidad principalmente para el
caso de un detector de gran volumen.
Tanto la Ec.(2.20) como la Ec.(2.22) son válidas sólo para el caso de una muestra puntual;
correcciones por scattering múltiple y atenuación en la muestra será tratadas en el Capítulo 9. Es de
notar que el formalismo exacto desarrollado en el presente Capítulo, si bien es relativamente simple,
hasta la publicación de la referencia [01Blo] (realizada en el marco del presente trabajo) no había sido
informado en la literatura.
Es de fundamental importancia notar las diferencias que existen entre la Ec.(2.20) y la
Ec.(2.5). A pesar de que ambas expresiones tienen como objeto describir las intensidades de absorción
experimentalmente observadas, la primera es esencialmente una expresión exacta en la cual para cada
tiempo de vuelo son considerados todos los pares compatibles de energías E0 ,E , mientras que en la
segunda la energía final se supone fija en el valor de la resonancia del filtro. En la Ec.(2.5) la
convolución en la variable y es impuesta, a pesar de que ésta no es la variable natural medida por el
instrumento. Además, es de notar que la aproximación de convolución (AC) es usualmente empleada
sin ser reconocida como una aproximación [93Eva, 96May, 02Fie].
31
2.5 Algunos ejemplos
Resulta interesante ilustrar con algunos ejemplos simples las intensidades de absorción c(t)
obtenidas mediante el formalismo exacto, y dar explicaciones cualitativas de los comportamientos
observados en diferentes condiciones.
A tal fin se han supuesto las condiciones experimentales que se muestran en la Tabla 2.1:
Longitudes de vuelo L0 =1105.5 cm, L1 =69 cm
Espectro incidente 0
01)(E
E =Φ
Filtro Material: Au Espesor: T = 6.8 µm (nT = 4 10-5 barn-1).
Eficiencia 1)( =Eε
Tabla 2.1: Condiciones experimentales supuestas.
Estas condiciones experimentales, son simplemente condiciones supuestas. Sólo las longitudes
de vuelo, fueron elegidas de acuerdo a lo informado para el instrumento eVS de la instalación ISIS,
[96May, 97Cha]. Los demás parámetros fueron considerados a fin de analizar cualitativamente el
comportamientos de la Ec.(2.20) suponiendo diferentes sistemas dispersores y distintos ángulos. Así
por ejemplo el espectro incidente de la Tabla 2.1 es una posible descripción del espectro de neutrones
en el rango epitérmico, que no necesariamente se corresponde con la realidad de los experimentos
realizados en ISIS, lo mismo ocurre con el espesor del filtro. Respecto a la eficiencia, este modelo de
detector ideal en todo el rango de energías claramente no se corresponde con la realidad de los
experimentos, menos aún en el rango epitérmico.
Para terminar de definir los parámetros que intervienen en el cálculo de c(t) es necesario
suponer algún comportamiento del sistema dispersor. Como se ha mostrado en el Capítulo 1 tanto para
sistemas moleculares como para sólidos cristalinos bajo la AI el comportamiento del sistema ante la
dispersión de neutrones es equivalente al de una mezcla de gases, cada uno de ellos de masa igual a la
masa nuclear, pero con una temperatura efectiva T* que tiene en cuenta todos los grados de libertad.
En el límite de la AI, la temperatura efectiva de cada tipo de nucleído en una posición no equivalente
es entonces el único parámetro necesario para caracterizar la dispersión del sistema. En el Apéndice 1
se presenta el detalle del cálculo de la temperatura efectiva de diferentes núcleos en diferentes
sistemas, como así también los modelos considerados para el mismo; algunos de los resultados
obtenidos se muestran en la Tabla 2.2
32
Sistema kBT* (meV)
H2O H: 115.22 O: 36.86
D2O D: 80.11
O: 40.53
Carbono 61.2
Plomo 25.3
Tabla 2.2: Temperaturas efectivas calculadas para algunos sistemas a una temperatura termodinámica de 293.16 K.
Se realizó un programa que efectúa el cálculo teórico de la intensidad de absorción expresado en
la Ec. (2.20). Un vez fijadas las condiciones de la Tabla 2.1, los parámetros que restan determinar para
el cálculo son: la masa del dispersor en unidades de la masa del neutrón A=M/m, la temperatura
efectiva T* , la sección eficaz de scattering σ de los diferentes elementos que componen el sistema
dispersor, como así también el ángulo de dispersión θ.
a) Diferentes masas:
A modo de ejemplo, se considerará en primer término un ángulo de dispersión fijo en θ =70º, y
como sistemas dispersores gases de hidrógeno, deuterio y oxígeno a temperaturas efectivas de 115.22
meV, 80.11 meV y 36.86 meV respectivamente (ver Tabla 2.2). De acuerdo a los datos de la
referencia [92Koe], las secciones eficaces de scattering de estos nucleídos son σH=82.02 barn,
σD=7.64 barn y σO=4.232 barn. Los resultados obtenidos para la intensidad de absorción en función
del tiempo de vuelo pueden verse la Figura 2.3.
33
0 100 200 300 4000.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2θ=70o
A=16
A=2
A=1
c(t)
(u.a
.)
t (µs) Figura 2.3: Intensidades de absorción calculadas para hidrógeno, deuterio y oxígeno. Se observa que los
diferentes picos se encuentran ubicados hacia tiempos de vuelo mayores conforme se incrementa la masa del dispersor.
En la Figura 2.3 puede verse claramente que la técnica de eVS utilizada con un filtro adecuado
permite resolver las contribuciones de los elementos de diferentes masas. Se observa que conforme
aumenta la masa A del dispersor, la posición del máximo se desplaza hacia tiempos mayores. Este
comportamiento tiene una explicación cualitativa simple si se piensa que la energía final de los
neutrones que contribuyen al c(t) puede en una primera aproximación suponerse fija en el valor de la
resonancia principal del filtro empleado (4.906 eV en este caso). Así, si el dispersor es de gran masa
(A>>1) la dispersión será esencialmente elástica, y el pico se ubicará en un tiempo correspondiente al
requerido para recorrer ambos tramos (L0+L1) con una energía de 4.906 eV. En cambio si el dispersor
es de menor masa el neutrón perderá energía en la dispersión (E<E0), y entonces para poder tener una
energía final de 4.906 eV deberá haber recorrido el primer tramo (fuente-muestra) con una energía
mayor a 4.906 eV, y por lo tanto el tiempo total de vuelo será menor. Como se analizará luego en
detalle, el ancho de los picos observados depende de la temperatura efectiva del sistema dispersor. En
la Figura 2.3 se observan picos de menor intensidad hacia tiempos de vuelo menores, los cuales se
deben a las resonancias del filtro a energías superiores a la de la resonancia principal. Por ejemplo en
la Figura 2.3 a aproximadamente 40 µs en el caso del H se observa un pico de menor intensidad que se
debe a la segunda resonancia del oro a aproximadamente 60 eV (ver Figura 1.2).
A fin de analizar el comportamiento para otras masas se realizó el cálculo de la Ec.(2.20)
suponiendo tanto una muestra de grafito (A=12) como una de plomo (A=207). Al considerar las
34
temperaturas efectivas indicadas en la Tabla 2.2 se obtuvieron los resultados que se muestran en la
Figura 2.4, en la cual se repite el resultado de la Figura 2.3 obtenido para A=16.
340 360 380 400 4200.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0θ=70o
A=12
A=207
A=16
c(t)
(u.a
.)
t (µs) Figura 2.4: Intensidades de absorción calculadas para grafito, oxígeno y plomo, donde se ha ampliado el rango
temporal de la Figura 2.3. Las diferentes contribuciones no se encuentran totalmente resueltas.
En la Figura 2.4 se observa que para masas mayores las curvas ya no se encuentran tan
resueltas como en la Figura 2.3. Para masas mayores a A=207 las curvas obtenidas prácticamente no
se distinguen de la obtenida para el plomo.
b) Diferentes ángulos:
Resulta interesante analizar el comportamiento de los resultados a otros ángulos, para lo cual
se repitió el cálculo de los sistemas indicados en la Figura 2.3 tomando esta vez θ =10º, θ =30º
y θ =50º. Los resultados se muestran en la Figura 2.5.
35
0 100 200 300 4000
5
10 A=1
c) 30o
b) 50o
d) 10o
A=16a) 70o
A=2
A=1
c(t)
(u.a
.)
t (µs)
0
2
4
A=2
A=1
0
1
2 A=16A=2
A=1
0
1
Figura 2.5: Intensidades de absorción calculadas para hidrógeno deuterio y oxígeno variando el ángulo de scattering, donde en el cuadro a) se repite la Figura 2.3. Notar que la escala vertical varía cuadro a cuadro.
En la Figura 2.5 puede verse que conforme disminuye el ángulo de observación, los picos de
las diferentes masas se encuentran menos resueltos. Los picos debidos a elementos más livianos son
los más sensibles a variaciones en el ángulo de observación, tanto en ubicación como en intensidad. A
medida que disminuye el ángulo, la dispersión tiende a hacerse más elástica y por lo tanto todos los
picos tienden a ubicarse en tiempos de vuelo correspondientes a los de los elementos más pesados. Los
valores de los tiempos de vuelo en los cuales se encuentran los picos del cuadro d) de la Figura 2.5
(aproximadamente 380 µs) son prácticamente los mismos que aquellos en los cuales se encuentran los
elementos más pesados como por ejemplo el plomo de la Figura 2.4.
Como se ha visto en la Figura 2.4, con el filtro indicado en la Tabla 2.2 y un ángulo de 70º, la
técnica de eVS no es totalmente efectiva para resolver las contribuciones de diferentes elementos de
masa relativamente grande comparada con la masa del neutrón. Resulta interesante entonces analizar
esta capacidad en la condición de dispersión hacia atrás. Para ello en la Figura 2.6 se considera un
ángulo de detección de 135º , donde los resultados se comparan con los anteriormente obtenidos a 70º.
36
300 320 340 360 380 400 4200
1
2
3
θ = 135o
θ = 70o
A=12
A=207
A=16
c(t)
(u.a
.)
t (µs)
0
1
2
3
A=12A=16
A=207
Figura 2.6: Comparación de las intensidades de absorción calculadas
para grafito, oxígeno y plomo a 135º y 70º .
Como se ve en la Figura 2.6 el ángulo de detección a 135º ha contribuido en cierta medida a
resolver las contribuciones de los elementos más pesados, en particular permite discriminar más
claramente las contribuciones de masa A=12 y A=16 de la contribución de A=207. Por tratarse de
masas similares la resolución de las contribuciones de A=12 y A=16, si bien ha mejorado respecto a lo
obtenido a 70º, es dificultosa aún en la condición de dispersión hacia atrás. Si se considerara la
contribución de A=2 ésta no sería apreciable en la escala de la Figura 2.6, ya que tanto a 70º como a
135º se encontraría bien por debajo de los 300 µs, y no aparecería en el rango temporal mostrado.
La condición de dispersión hacia atrás resulta altamente satisfactoria a los efectos de estudiar el
deuterio en aquellos casos en los cuales el contenido de hidrógeno en la muestra es significativo. Dada
su masa, en una situación de retrodispersión el aporte del hidrógeno al espectro observado es
despreciable (pero no nulo debido a su agitación térmica), lo cual facilita el estudio de elementos más
pesados los cuales pueden encontrarse no totalmente resueltos al seleccionarse un ángulo de dispersión
hacia delante.
c) Diferentes temperaturas efectivas:
La técnica de eVS ha sido concebida a los efectos de estudiar la dinámica de los diferentes
núcleos que componen la muestra. Para finalizar este Capítulo resulta interesante analizar el caso de
una muestra de hidrógeno a diferentes temperaturas efectivas, tal como se muestra en la Figura 2.7.
37
50 100 150 200 250 3000.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
1.4 a) 0 meV 85 meV 115.22 meV 145 meV
θθθθ =70o
A=1
c(t)
(u.a
.)
t (µs)
80 120 160 200 2400
5
10
15
b) 0 meV 115.22 meV
c(t)
(u.a
.)
t (µs)
Figura 2.7: a) Intensidades de absorción calculadas para un gas de hidrógeno a las temperaturas efectivas indicadas. b) Cuadro en el cual la escala vertical permite apreciar el máximo de la curva
calculada a 0 meV, junto con la curva calculada a 115.22 meV.
En la Figura 2.7 se ve claramente que la técnica de eVS resulta útil a los efectos de estudiar la
dinámica del hidrógeno en diferentes sistemas. El ancho del pico observado en la variable tiempo de
vuelo está dado tanto por el ancho de la resonancia del filtro como por la temperatura efectiva del
dispersor. En el caso límite de kBT*=0 meV (ver cuadros a) y b) de la Figura 2.7), correspondiente a
núcleos blanco de hidrógeno originalmente en reposo, el ancho observado en la escala tiempo de vuelo
se debe exclusivamente al ancho natural de línea del filtro empleado (en este caso oro a temperatura
ambiente). Otros resultados, que serán mostrados en Capítulos subsiguientes, muestran que la
sensibilidad de la técnica de eVS a los efectos de determinar la temperatura efectiva del dispersor
disminuye conforme aumenta la masa del dispersor. Esto se debe a que conforme aumenta la masa del
dispersor, la dispersión tiende a ser elástica, y el ancho observado en la escala t tiende a ser dominado
por el ancho de línea del filtro empleado. No obstante en la situación aquí supuesta la técnica resulta
útil también a los efectos de estudiar tanto la dinámica del carbono como la del oxígeno a las
temperaturas indicadas en la Tabla 2.2, siendo muy poco sensible a la dinámica del plomo a
temperatura ambiente. En este último caso prácticamente no hay diferencia entre el espectro observado
a 25.3 meV y el observado a 0 meV. En la Figura 2.7 se ha supuesto un modelo de gas para la
dispersión del hidrógeno, el cual corresponde a una distribución de impulsos J(y) gaussiana, y se ha
variado su temperatura (ver Ecs. 1.59 y 1.60); el caso limite de kBT*=0 meV corresponde a una
distribución δ centrada en y=0 (núcleos blanco inicialmente en reposo). Si bien en la Figura 2.7 se han
38
supuesto gaussianas de diferentes anchos para modelar las distribución J(y), bajo la AI, la técnica de
eVS resulta útil para determinar y estudiar una distribución de impulsos arbitraria, lo cual será
analizado en detalle en el Capítulo 5. Previamente, en los Capítulos 3 y 4 se analizará la validez del
formalismo de convolución usualmente empleado para el tratamiento de los datos.
39
Capítulo 3
Análisis del formalismo de convolución
Se analiza la validez del formalismo de convolución utilizado para el tratamiento de los datos
obtenidos con la técnica de eVS, para lo cual se emplea el formalismo exacto que fue presentado en la
sección 2.4. Se estudia qué consecuencias tiene el formalismo de convolución sobre las áreas, anchos
y posiciones de los picos observados, y se trazan los límites de validez de las aproximaciones
realizadas en este formalismo. Los resultados obtenidos permiten explicar resultados informados en
publicaciones recientes, donde supuestos comportamientos anómalos fueron interpretados como
evidencia del descubrimiento de nuevos fenómenos físicos.
3.1 Introducción
Como se ha comentado en el Capítulo 2, prácticamente toda la actividad realizada con la
técnica de eVS se encuentra concentrada en la instalación ISIS del Rutherford Appleton Laboratory,
Inglaterra. Si bien el principal objetivo de esta técnica es el estudio de la dinámica de los diferentes
nucleídos que componen una muestra a partir de las formas de los espectros observados en la escala
tiempo de vuelo, recientemente los usuarios de ISIS han utilizado la técnica con el propósito de
obtener valores de las secciones eficaces neutrónicas a partir de las intensidades de los picos
observados. En particular han estudiado las intensidades relativas de los picos de hidrógeno, deuterio y
oxígeno en mezclas de agua liviana y agua pesada a temperatura ambiente. Luego de emplear el
formalismo de convolución para el tratamiento de los datos experimentales, se han publicado valores
del cociente entre la sección eficaz del hidrógeno y la del deuterio (σH/σD) hasta un 35% menores que
el valor esperado [97Cha]. En dicha referencia no sólo se publican valores de σH/σD que contradicen la
teoría de dispersión de neutrones bien establecida, sino que además se informa una fuerte dependencia
de este cociente con la proporción de deuterio en la mezcla. Este resultado se encuentra reproducido en
la Figura 3.1.
40
0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.05
6
7
8
9
10
11
12
13
Filtro de U Filtro de Au
σ H /
σ D
xD Figura 3.1: Resultados obtenidos experimentalmente por C.A. Chatzidimitiou-Dreisman et al. luego de emplear
el formalismo de convolución, publicados como el cociente entre las secciones eficaces del hidrógeno y del deuterio en función de la fracción molar de la mezcla. Se informan resultados obtenidos tanto con un filtro de
oro como con un filtro de uranio.
Algunos de los usuarios de ISIS han atribuido estas intensidades anómalas en situaciones no
esperadas (por ejemplo mezclas de aguas a temperatura ambiente) al descubrimiento de nuevos
fenómenos físicos 'quantum entanglement' (superposición de funciones de onda nucleares), y no a un
incorrecto procesamiento de los datos. Ante la ausencia en ese entonces de un laboratorio
independiente especialista en el tema los usuarios de ISIS han realizado numerosas publicaciones en
revistas internacionales de primer nivel durante más de una década, e incluso hasta se realizaron varios
trabajos formulando modelos teóricos para intentar explicar las supuestas anomalías observadas
[00Kar, 02Kar, 03Kar]. Los estudios no se limitaron a mezclas de agua liviana y agua pesada, sino que
también abarcaron otros sistemas que contienen hidrógeno, tales como polietileno [00Chat], e hidruros
metálicos [99Kar, 02Abd] entre otros. En todos estos sistemas, luego de emplear sistemáticamente el
formalismo de convolución para procesar los datos, también se observaron supuestas secciones
eficaces neutrónicas anómalas.
La realidad física del fenómeno de 'quantum entanglement' (QE) informado en mezclas de
H2O/D2O como así también en otros sistemas a temperatura ambiente tendría importantísimas
consecuencias no sólo en toda la física de reactores (debido a cambios en las secciones eficaces) sino
también en los numerosos estudios realizados por sustitución isotópica.
Ante la necesidad de analizar la realidad física del QE, como así también de disponer de un
formalismo confiable para el procesamiento de los datos, en el presente Capítulo se analiza la validez
41
del formalismo de convolución usualmente empleado por los usuarios de ISIS, el cual ha sido
descripto en la sección 2.3.
El método de análisis utilizado en el presente Capítulo consiste básicamente en calcular los
espectros mediante el formalismo exacto expresado en la Ec. (2.20), y luego analizar la capacidad del
formalismo de convolución para recuperar los parámetros con los que se generaron dichos espectros.
Se consideraron diferentes funciones resolución a los efectos de analizar la validez del
formalismo de convolución. En la sección 3.2 se presenta el calculo de la única función resolución que
se deduce naturalmente a partir de la definición de función resolución y del formalismo de
convolución dado en la Ec. (2.5). En la sección 3.2 también se presentan otras funciones resolución
que, si bien no se deducen de la definición, son comúnmente empleadas por los usuarios de ISIS.
En la sección 3.3 se analiza la capacidad del formalismo de convolución para describir las
intensidades de los picos de un espectro. Dado el interés que han despertado las intensidades anómalas
informadas en mezclas de H2O/D2O [97Cha, 02Cha], y las importantes consecuencias que tendrían
tales anomalías, en la sección 3.3 se han tomado como ejemplo mezclas de tales líquidos. En primer
término se analiza el caso de picos aislados (esto es el caso ideal en el cual sólo un elemento
contribuye al espectro observado), y luego el caso de espectros en los cuales las contribuciones
debidas a los deferentes elementos no se encuentran totalmente resueltas.
Por su parte en la sección 3.4 el interés estará centrado en analizar la capacidad del formalismo
de convolución para obtener las temperaturas efectivas de diferentes elementos en diferentes sistemas.
Como se mencionó anteriormente, esta magnitud brinda información acerca de la dinámica del sistema
dispersor y es el principal dato que comúnmente se desea obtener de un experimento de eVS.
Mediante el formalismo de convolución este valor es usualmente extraído de los datos experimentales
suponiendo de antemano una dada forma para la distribución de impulsos, normalmente una
distribución Gaussiana.
3.2 Diferentes funciones resolución
3.2.1 Cálculo de exacto de la función resolución
Si el sistema dispersor es un gas de átomos y su temperatura tiende al cero absoluto, la
Ec.(2.5) que expresa el formalismo de convolución da un resultado proporcional a la función
resolución, puesto que la distribución J(y) tiende a una δ centrada en y=0. Este hecho nos permite
calcular la función resolución para la masa M partiendo de la ecuación exacta (2.20). La sección eficaz
doble diferencial de un gas de masa M a temperatura cero puede obtenerse de la Ec.(1.34), el resultado
es
42
,cos2
)0,,,( 000
0
20
−+−−==
AEEEE
EEEEbKTEE MGas
θδθσ (3.1)
donde A=M/m, y m es la masa del neutrón. Esta expresión también puede obtenerse de las Ecs.(1.58) y
(1.59) observando que la distribución gaussiana J(y) tiende a la δ , recordando la definición de la
variable y dada en la Ec.(1.53), y empleando la identidad ( ) ( ) axxa δδ = .
La función δ de la Ec.(3.1) contribuye a la integral (2.20) sólo cuando se anula su argumento,
esto es sólo cuando
,),(0 AfEE θ= (3.2)
donde
22
)1()1)(1(coscos),(
++−++
=A
AAAf θθθ . (3.3)
Entonces, para un dado tiempo de vuelo t, el único par de energías que satisface simultáneamente la
condición dinámica de la Ec. (3.2) y la condición cinemática de la Ec. (2.1) es
./
21
,/
21
2
10*1
2
10*0
ft
fLLmE
tfLL
mE
+=
+=
(3.4)
Finalmente, después de calcular la integral (2.20) la expresión resultante es
( )[ ] ( ) ,)(exp1)(8),( *0
*0
2/3*0
*0
1
22
0 EfEfnTEELg
fbm
tc FMKT εσθ −−Φ
∆Ω== (3.5)
donde g es un factor geométrico que viene de la derivada del argumento de la función δ evaluada en
las energías E0* y E1
*
,cos1111
02/3
1
02/3
1
0
−+−−+= θff
LLf
LL
Af
LLg (3.6)
y ha surgido de emplear la propiedad
.),(0)(,0)(
,)(
1)())(()(
000
0,0
xxbaxxgybxaxgsi
xgxfdxxgxf
b
a
≠∈∀≠<<=
=∫ δ (3.7)
43
Para obtener la función resolución debemos igualar los c(t) dados en las Ecs. (3.5) y (2.5), donde J(y)
es una función δ en la variable y (centrada en y=0), y sólo un dispersor de masa M es considerado. El
resultado es
.)(
)()~( 0
ttc
yRM
KTMM ξ
== (3.8)
La variable My~ se relaciona con el tiempo de vuelo a través de la expresión dada Ec.(1.53), donde q y
ω son calculados para cada tiempo de vuelo en forma aproximada tomando la energía final fija en el
valor E1. Para que la función resolución de la Ec. (3.8) sea consistente con el formalismo de
convolución, el cálculo de c(t) a T= 0 K mediante la Ec. (3.5) debe realizarse empleando la
descripción completa de la sección eficaz total del filtro dada en la referencia [97END]. Para arribar a
la Ec. (3.8), al igual que en la Ec. (2.5), se han omitido incertezas geométricas, se ha supuesto que la
fuente, la muestra y el detector son puntuales, como así también despreciables los efectos debidos al
tiempo medio de emisión del moderador. Se han despreciado los efectos debidos al scattering múltiple
y atenuación en la muestra, los cuales serán tratados más adelante en el Capítulo 8.
Es de notar que la función resolución indicada en la Ec. (3.8), la cual será notada de aquí en
más como función resolución (i), es la única que se deduce de la definición de función resolución, y
por lo tanto sería la única función resolución aceptable si las aproximaciones sobre las que se basa el
formalismo de convolución fueran válidas; no obstante no es siquiera mencionada en las numerosas
publicaciones realizadas, y ha sido publicada por primera vez en el marco del presente trabajo [01Blo].
En su lugar, los usuarios de ISIS utilizan otras expresiones para la función resolución, las cuales se
muestran en la siguiente sección.
3.2.2 Otras expresiones utilizadas como función resolución
Como puede verse en numerosas publicaciones, por ejemplo en las referencias [91Eva,
96May] los usuarios de ISIS no utilizan la función resolución (i), sino que en su lugar emplean
alternativamente las siguientes funciones:
(ii) La sección eficaz total del filtro de oro es descripta por medio de una función
Lorentziana, cuyo máximo se encuentra en 4.906 eV (energía de la resonancia tomada
de la referencia [81Mug]) y su ancho es modificado intentando tener en cuenta el
ensanchamiento Doppler1. La función utilizada como resolución es obtenida ajustando
el ancho en energía de la Lorentziana supuesta para el filtro a partir de mediciones
realizadas con una muestra de plomo, ver referencia [02Fie].
1 Un tratamiento más riguroso del ensanchamiento Doppler de la resonancia debido a los efectos de la temperatura del filtro debería realizarse conforme a lo descripto en la Ref.[64Bec] usando un modelo de gas, o bien empleando una ley de scattering más precisa tal como se sugiere en [96Cue].
44
(iii) Una función Lorentziana en la variable y, obtenida a partir de un ajuste realizado sobre
la función resolución (ii) (ver referencia [96Tim, 02Fie]).
En el caso de tratarse de un filtro de uranio las funciones lorentzianas a las que se hace referencia tanto
en (i) como en (ii) son reemplazadas por funciones gaussianas.
Es de notar que las funciones (ii) e (iii) no sólo no cumplen con la definición de función
resolución antes mencionada, sino que tampoco contemplan una descripción completa de la sección
eficaz del filtro. No obstante las funciones (ii) e (iii) son comúnmente usadas como funciones
resolución y, según dicen, "su empleo se justifica en el hecho que brindan empíricamente una
descripción correcta" [91Eva, 96May].
Las diferencias entre estas funciones empleadas como resolución en la variable y, como así
también las consecuencias de su empleo serán analizadas en detalle en el resto del presente Capítulo.
3.3 Análisis de las intensidades de los picos En esta sección el interés estará centrado en la validez del formalismo de convolución para
determinar las intensidades de los picos. Es de notar que si bien las intensidades de los picos no son la
magnitud de mayor interés a estudiar con eVS, en los últimos años se ha despertado una notoria
actividad en este campo motivada en numerosos resultados anómalos, lo cual puede verse en las
referencias [97Cha, 99Kar, 00Kar, 00Chat, 02Fie, 02Cha, 03Cow, 03Col], entre muchas otras. El
estudio aquí realizado comenzará investigando la habilidad de la aproximación de convolución para
obtener la intensidad de un pico aislado, esto es cuando la contribución debida a otras masas es
despreciable o ha sido adecuadamente descontada. Luego se estudiarán las intensidades de los picos
para una muestra de D2O, y finalmente se estudiarán diferentes mezclas de H2O/D2O. La elección de
estos sistemas se debe a la necesidad de interpretar los resultados anómalos publicados en las
referencias [97Cha] y [02Fie] (ver Figura 3.1). El método aquí empleado consiste básicamente en
generar las intensidades de absorción mediante el formalismo exacto descripto en el Capítulo 2, y
realizar luego un ajuste empleando las formas de pico obtenidas bajo el formalismo de convolución.
Las condiciones experimentales supuestas en el siguiente análisis son las indicadas en la Tabla
2.1 de la sección 2.5, elegidas de acuerdo a lo informado como configuración experimental típica
empleada en el instrumento eVS de la instalación ISIS, Rutherford Appleton Laboratory [96May,
97Cha]. El espesor supuesto para el filtro de oro (ver Tabla 2.1) es compatible con lo informado en la
referencia [96Tim], y da aproximadamente un 30% de transmisión en el pico de la resonancia.
En los siguiente tres apartados, se supone un detector ideal de eficiencia ε=1 en todo el rango
de energías, lo cual no se corresponde con la realidad, menos aún en el rango epitérmico. El empleo de
esta suposición se fundamenta en el hecho de que en el formalismo de convolución se supone una
energía de los neutrones detectados restringida a un pequeño entorno alrededor de la resonancia del
45
filtro, y por lo tanto un valor constante para ésta. Como se verá luego el valor escogido para esta
eficiencia constante se simplificará en los cálculos, sólo se reflejará en los resultados el hecho de haber
supuesto un modelo de eficiencia constante.
Se presentan estudios adicionales donde se introducen variantes en la configuración
experimental propuesta, obteniéndose resultados con la misma tendencia, lo cual es una muestra de la
validez de las conclusiones obtenidas acerca de la aproximación analizada.
Es de notar que el objetivo es analizar la validez del método de procesamiento de datos en
forma general, más allá de los detalles que caractericen a una situación experimental en particular. A
tal fin, en todos los casos tanto el formalismo exacto (Ec. 2.20) como la aproximación de convolución
(Ec. 2.5) han sido aplicados suponiendo exactamente la misma configuración experimental. Así, si
bien cuantitativamente los resultados dependerán de la elección de los parámetros que caracterizan al
sistema experimental, las conclusiones que se extraigan acerca de la validez del método serán de
carácter general.
3.3.1 Las intensidades de los picos aislados
En el presente apartado se analiza el método usualmente empleado para la obtención de las
intensidades de los picos, suponiendo el caso ideal en el cual la contribución a la intensidad de
absorción es debida a un solo tipo de núcleo. Como se mencionó en la Introducción del presente
Capítulo, los núcleos estudiados son hidrógeno, deuterio y oxígeno, ya que son los núcleos que
componen las mezclas de H2O/D2O en las cuales se informó la existencia de los supuestos fenómenos
anómalos [97Cha, 02Cha].
La sección eficaz doble diferencial de cada núcleo es modelada con la ley de scattering de un
gas, donde las temperaturas efectivas seleccionadas (multiplicadas por la constante de Boltzmann) son
115.22 meV para el H, 80.11 meV para el D , y 36.86 meV para el O. Estas temperaturas efectivas
corresponden a las temperaturas efectivas del H en H2O, D en D2O, y O en H2O respectivamente, y
fueron calculadas con la Ec.(1.49) a partir de los modos internos moleculares descriptos en el Modelo
Sintético [85Gra]. Los detalles del cálculo se encuentran en el Apéndice 1.
En la Figura 3.2 se muestran los picos correspondientes al H, D y O calculados a partir del
formalismo exacto presentado en la Ec.(2.20), donde se ha tomado como ejemplo un ángulo de
dispersión de 70o. La sección eficaz total del filtro empleada para este cálculo es la informada en la
referencia [97END] hasta los 40 eV, mientras que a energías superiores a 40 eV se consideró un valor
constante (7.75 barn), evitándose así las contribuciones debidas a las resonancias de mayor energía
(ver Figura 1.2). Excepto por estas resonancias a energías superiores, los resultados presentados en la
Figura 3.2 son entonces esencialmente los mismos que los de la Figura 2.3. La escala logarítmica de la
Figura 3.2 permite apreciar las largas colas observadas a tiempos de vuelo mayores y menores al del
pico principal del espectro.
46
El procedimiento de ajuste usual consiste en calcular cconvo(t) a partir de la Ec.(2.5), donde AM
es el factor de intensidad a ajustar por medio del método estándar de cuadrados mínimos. Puesto que
la temperatura efectiva es conocida de antemano, la intensidad AM es el único parámetro libre del
ajuste. Los picos cconvo(t) empleados en tal procedimiento fueron calculados con la función resolución
RM(yM) denominada (ii), descripta en la sección 3.2.2. Para el cálculo de esta función resolución se
ajustó (en un entorno de la resonancia) una forma lorentziana en la variable energía a la sección eficaz
total del filtro obtenida de la referencia [97END]. Con esta aproximación de la sección eficaz del filtro
de oro se realizó el cálculo indicado en la Ec.(3.8). La convolución expresada en la Ec.(2.5) fue
realizada con la mencionada función resolución y la distribución de momentos JM(yM) Gaussiana
correspondiente a la temperatura efectiva antes mencionada, ver Ecs.(1.59) y (1.60).
Una especial atención debe ponerse en la sección eficaz total del filtro. Mientras que en el
formalismo exacto la sección eficaz total del oro es tenida en cuenta en forma completa [97END], en
la aproximación de convolución ésta es representada por una función Lorentziana centrada en 4.906
eV, con un ancho total a mitad de altura (FWHM) de 0.1682 eV, tal como es el modus operandi usual.
Debido a los efectos de temperatura del filtro, este valor es mayor al encontrado en la literatura
[81Mug] (0.1392 eV a 0 K). La forma del pico a una temperatura distinta de cero no es una
Lorentziana, debido al ensanchamiento Doppler esta forma está dada, en la aproximación más simple,
por la ecuación de Lamb [64Bec]. Los cconvo(t) así obtenidos pueden verse en la Figura 3.2, donde las
intensidades AM ya han sido ajustadas. La escala logarítmica empleada permite resaltar las diferencias
con el cálculo exacto, las cuales se hacen más notorias en las colas de los picos. Más adelante se
mostrarán importantes consecuencias derivadas de estas diferencias.
47
100 150 200 250 300 350 400 4501E-5
1E-4
1E-3
0.01
H
t (µsec)
1E-5
1E-4
1E-3
0.01
O
1E-5
1E-4
1E-3
0.01
Dc(
t) (u
.a.)
Figura 3.2: Intensidades de absorción debidas al oxígeno, deuterio e hidrógeno en agua
calculadas con el formalismo exacto (líneas negras), comparadas con las calculadas con la aproximación de convolución (líneas azules)
Las diferencias en las formas de pico mostradas en la Figura 3.2 se traducen en diferencias en
las áreas debajo de dichas curvas. En la Figura 3.3 se muestran, como función del ángulo de
dispersión, los cocientes entre dichas áreas de picos aislados.
60 80 100 120
0.98
0.99
1.00
1.01
1.02
1.03
H
D
O
Are
a conv
/Are
a exac
ta
θ (grados)
60 80 100 120
0.970
0.975
0.980
H/O
D/O
Figura 3.3: Áreas de los picos individuales para el oxígeno, deuterio e hidrógeno obtenidas empleando
la aproximación de convolución, referidas a aquellas calculadas con el formalismo exacto. El valor constante unitario es incluido como referencia. Recuadro: Cociente entre los valores del deuterio y del
oxígeno, y entre los del hidrógeno y el oxígeno informados en el cuadro principal.
48
Para el caso del hidrógeno el cálculo es realizado sólo en la condición de dispersión hacia
adelante, dado que no se observa una contribución significativa en la condición de dispersión hacia
atrás. Para el oxígeno se observa que las intensidades descriptas bajo la aproximación de convolución
son sistemáticamente más grandes que las exactas, mientras que para el deuterio y el hidrógeno son
sistemáticamente más pequeñas. En el recuadro de la Figura 3.3 se muestran cocientes entre las áreas
mostradas en el cuadro principal. La relevancia de estos cocientes será analizada más adelante.
Determinar en forma absoluta una sección eficaz de scattering a partir de la intensidad de un
solo pico sería una tarea muy delicada ya que requeriría conocer detalladamente muchos aspectos de la
configuración experimental. Además de aspectos geométricos, tanto la eficiencia, el espectro incidente
y el perfil del haz incidente deberían conocerse en un amplio rango de energías en forma absoluta, lo
cual como es sabido no serían una tareas simples. Además normalmente los picos de interés
(típicamente H o D) no se encuentran aislados, sino parcialmente resueltos de los debidos a otros
elementos. Por estos motivos, en las referencias antes mencionadas sólo se informan cocientes entre
secciones eficaces obtenidos a partir de cocientes entre intensidades de picos. Por estos motivos los
usuarios de ISIS normalmente informan la sección eficaz del hidrógeno o del deuterio respecto a la de
un elemento más pesado, lo cual puede verse por ejemplo en la Figura 3.1 y en referencias antes
indicadas. Si bien no es posible entonces comparar los resultados de la Figuras 3.2 y 3.3 con datos
experimentales, éstos ya esbozan una característica indeseable de la aproximación de convolución: las
formas de pico no coinciden con las calculadas en forma exacta, lo cual se traduce en discrepancias en
las áreas de picos aislados.
3.3.2 Las intensidades de los picos en D2O, y en una mezcla equimolar de H2O/D2O
Dejando el caso de picos aislados, en este apartado se analizará en primer término una muestra
de D2O puro, donde el espectro observado se debe a la suma de la contribuciones del deuterio y del
oxígeno. La Figura 3.4 muestra la intensidad de absorción total obtenida mediante el formalismo
exacto de la Ec. (2.20), como así también la intensidad de absorción total obtenida luego del ajuste. Se
muestran además las contribuciones debidas al deuterio y al oxígeno, cuyas intensidades fueron los
únicos dos parámetros libres del ajuste.
49
100 200 300 400 50010-5
10-4
10-3
10-2
c(t)
(u.a
.)
ODD2O
θθθθ=70o
t (µs) Figura 3.4: Intensidad de absorción total calculada para una muestra de D2O mediante el formalismo exacto
(línea negra gruesa), comparada con la obtenida luego de un ajuste con la aproximación de convolución (línea azul continua). Se muestran además las contribuciones debidas al deuterio y al oxígeno calculadas en ambos
formalismos.
De acuerdo a la Ecs. (2.5), (2.6) y (2.7), si el formalismo de convolución fuera exacto, el
cociente entre las intensidades AD/2AO debería ser igual al cociente entre las secciones eficaces de
átomo ligado (σb=4πb2). En la Figura 3.5 se muestra este cociente como función del ángulo de
dispersión (línea azul gruesa), donde los puntos experimentales son los informados en la referencia
[02Cha], obtenidos también bajo la aproximación de convolución. La línea horizontal indica el
cociente entre la sección eficaz de scattering del deuterio y la del oxígeno (1.80), de acuerdo a los
valores aceptados y tabulados [81Mug, 92Koe].
50
60 80 100 1201.0
1.2
1.4
1.6
1.8
2.0
xD=1
ΑD /
2ΑO
Ángulo de dispersión θ (grados) Figura 3.5: Cociente entre las intensidades de los picos de deuterio y oxígeno (línea azul gruesa) comparado
con los resultados experimentales de C.A. Chatzidimitriou-Dreismann et al. para una muestra de D2O. El valor esperado de σD/σO es indicado con la línea horizontal.
En la Figura 3.5 se observa que el valor obtenido del cálculo con la aproximación de
convolución es aproximadamente constante (≈1.77), casi un 2% por debajo del valor real. Es
interesante notar que los valores experimentalmente informados en la referencia [02Cha], luego de
emplear la aproximación de convolución, son: (σD/σO)forward=1.77±0.05 y (σD/σO)backward=1.7±0.1. Esto
repite el comportamiento observado en el sección anterior al considerar picos aislados (Figura 3.3), lo
cual muestra que la discrepancia con el valor real debe ser atribuida a la imprecisión de la Ec. (2.5)
para describir la forma de los picos individuales, y que el efecto debido a la superposición de picos en
el proceso de ajuste no es relevante en este caso.
Pasemos a considerar el caso de una mezcla equimolar de H2O/D2O ( xD =ND/(NH+ND) = 0.5), sistema que también ha sido estudiado en la referencia [02Cha]. Se tuvo en cuenta un posible efecto
debido a la formación de moléculas de HDO en la mezcla ya que la dinámica de esta molécula es
diferente a la de las moléculas de H2O y D2O. Sin embargo, como se muestra en el Apéndice 1, las
temperaturas efectivas asociadas al HDO no son significativamente diferentes de las mencionadas
anteriormente, y por lo tanto en el siguiente análisis no se considerará la formación de moléculas de
HDO. Lo mismo ocurre con el O en la molécula de D2O. Las intensidades de absorción resultantes se
muestran en la Figura 3.6, nuevamente para un ángulo de 70º. En este caso se ve claramente la
superposición del pico de H con los de D y O. También se observan diferencias entre las formas de los
picos obtenidos del cálculo exacto y las obtenidas con la aproximación de convolución.
51
100 200 300 400 50010-5
10-4
10-3
10-2
c(t)
(u.a
.)O
DH
t (µs)
θθθθ=70o
Figura 3.6: Intensidades de absorción para una mezcla equimolar de H2O/D2O a 70º. Línea negra gruesa:
intensidad total calculada en forma exacta. Líneas negras finas: contribuciones de las diferentes masas. Línea azul gruesa: contribución total obtenida bajo la aproximación de convolución luego de ajustar las intensidades
del los picos indicados en líneas azules punteadas.
A fin de evaluar la importancia de las mencionadas diferencias, en la Figura 3.7 se muestra el cociente
de intensidades AD/AO obtenidas del ajuste como función del ángulo de dispersión (línea azul), junto
con el resultado experimental informado por C.A. Chatzidimitriou-Dreismann et al. [02Cha].
60 80 100 1201.0
1.5
2.0
2.5 A
D /
AO
xD=0.5
Ángulo de dispersión θ (grados)
Figura 3.7: Cociente entre las intensidades de los picos de deuterio y oxígeno (línea azul gruesa) comparado con los resultados experimentales de C.A. Chatzidimitriou-Dreismann et al. para una mezcla equimolar de
H2O/D2O. El valor esperado para σD/σO es indicado con la línea horizontal.
52
En la Figura 3.7 se observa que en el rango de 70º a 90º el valor obtenido es cercano al
cociente de los valores tabulados de las secciones eficaces del deuterio y el oxígeno (indicado con la
línea horizontal). Este valor es aproximadamente un 2% mayor que el obtenido anteriormente al
considerar tanto las áreas de los picos aislados, como el sistema D2O.
El cociente entre las intensidades de H y D obtenidas del ajuste es aproximadamente un 7%
menor que el valor aceptado, al igual que en los casos anteriores aproximadamente constante en el
rango angular estudiado. Este importante resultado presenta una anomalía con la misma tendencia que
la presentada en Figura 3.1 (referencia [97Cha]) como así también con la misma tendencia que la
publicada en [02Cha].
Como se muestra en la Figura 3.1 las anomalías informadas luego de emplear el formalismo
de convolución se hacen más intensas conforme disminuye la proporción de deuterio en la mezcla,
llegándose a indicar valores de σH/σD hasta un 35% menores que lo esperado. Este resultado no puede
ser explicado simplemente en términos del comportamiento de picos individuales. Para entender qué
es lo que está ocurriendo, la superposición entre picos mal descriptos en la aproximación de
convolución juega un rol esencial, lo cual será analizado en detalle en la siguiente sección.
3.3.3 Las intensidades en diferentes mezclas de H2O/D2O
Como se muestra en la Figura 3.1, en la referencia [97Cha], luego de emplear el formalismo
de convolución no sólo se informa un valor de σH /σD menor al esperado, sino que además se indica
una fuerte dependencia de este cociente con la proporción de deuterio en la mezcla.
En este apartado el interés estará centrado entonces en interpretar estos resultados anómalos a
la luz del formalismo exacto presentado en el Capítulo 2. En este caso algunos parámetros han sido
modificados con respecto a los mencionados anteriormente, intentado reproducir la configuración
experimental indicada en la mencionada referencia. Se supone un ángulo de dispersión θ de 69º, por su
parte tanto las longitudes de vuelo como el espectro incidente continúan siendo los indicados en la
Tabla 2.1. Una lámina de oro de 0.017 mm de espesor es supuesta como filtro resonante, lo cual
corresponde a un factor nT= 10-4 b-1 (~5% de transmisión en el pico de la resonancia). En el mismo
rango de energías se supone un detector con una eficiencia de la forma
EE 1)( ∝ε . (3.9)
Ésta es una aproximación válida para un detector en el cual se cumple la condición nTσAbs<<1, donde
n es densidad de número de átomos (átomos/cm3), T es el espesor del detector y σAbs es la sección
eficaz de la reacción intermediaria por la cual el neutrón es detectado, la cual depende de la energía del
neutrón. En el rango epitérmico, esta condición se cumple en los detectores gaseosos (debido su baja
densidad de número de átomos n), como así también en los detectores centelladores de 6Li de pocos
53
centímetros de espesor para energías mayores a aproximadamente 10 eV (debido al bajo valor de la
sección eficaz a esas energías).
En el caso particular del espectro incidente y eficiencia que se han indicado, la Ec.(3.8) se
simplifica, y la función resolución es simplemente
KTMM tcqyR 0)()( =∝ . (3.10)
Para proceder con el análisis se calcularon las curvas de intensidad de absorción c(t) para
diferentes mezclas de H2O/D2O de acuerdo al cálculo exacto dado en la Ec.(2.20). Las secciones
eficaces doble diferenciales del hidrógeno y del deuterio fueron modeladas con las leyes de scattering
de un gas, manteniendo las temperaturas efectivas indicadas en la sección 3.3.1; esto es 115.22 meV
para el H, y 80.11 meV para el D. La contribución del oxígeno se encuentra suficientemente separada
y no afecta significativamente a los picos de interés, por lo tanto no será considerada en el siguiente
análisis. Por los motivos mencionados en la sección anterior, tampoco se considerarán los efectos en
las temperaturas efectivas debidos a la formación de moléculas de HDO.
Como un ejemplo en la Figura 3.8 se muestran las intensidades de absorción correspondientes
al hidrógeno y al deuterio para una mezcla equimolar, esto es para una mezcla con concentración
molar de deuterio (xD) igual a 0.5.
0
2
4
6
xD=0.5
'Exacta' (i) (ii) (iii)
c(t)
(u.a
.)
50 100 150 200 250 300 350
-10
0
10
Dif.
%
t (µs)
10-3 10-2 10-1 100 101 102
10-3
10-2
10-1
100
101
102
103
104
105
σ Tot (
barn
s)
E (eV)
Figura 3.8: El cuadro principal muestra las intensidades de absorción debidas al hidrógeno y al deuterio para
una mezcla de xD=0.5. El cálculo completo (línea negra gruesa) es comparado con el ajuste realizado empleando las funciones resolución (i), (ii) y (iii) (ver detalles en el texto). El cuadro inferior muestra las
diferencias relativas porcentuales entre las diferentes aproximaciones y el cálculo exacto (con el mismo tipo de líneas). En el recuadro superior se muestra la sección eficaz total del filtro de oro empleado en el cálculo exacto
y la forma Lorentziana ajustada en torno al pico de 4.906 eV.
54
Se analizaron las tres funciones resolución indicadas con (i), (ii) y (iii) en la sección 3.2. La
Figura 3.9 muestra estas tres funciones resolución tanto para el hidrógeno como para el deuterio. Es de
notar que la función resolución (i) es la única que se deduce de la definición de función resolución, y
por lo tanto sería la única función resolución aceptable si la aproximación de convolución fuera válida.
-60 -40 -20 0 20 40 60
10-6
10-5
10-4
10-3
10-2Funciones Resolución
(i) (ii) (iii)
D
H
y (Å-1)
R(y)
(u.a
)
Figura 3.9: Funciones resolución para el hidrógeno y para el deuterio calculadas de acuerdo a tres métodos
diferente (ver detalles en el texto).
Es oportuno recordar que las funciones resolución (ii) y (iii), a pesar de que no cumplen con la
definición de función resolución, y tampoco contemplan una descripción completa de la sección eficaz
del filtro), son comúnmente usadas por los usuarios de ISIS.
Las intensidades de absorción del H y D calculadas en forma exacta fueron combinadas
linealmente para diferentes concentraciones de deuterio xD. Los perfiles de intensidad de absorción así
obtenidos, que simulan el resultado experimental, fueron procesados mediante la aproximación de
convolución empleando las tres funciones resolución anteriormente descriptas. Solamente el parámetro
AM fue ajustado para cada pico, manteniendo las temperaturas efectivas fijas para las diferentes
mezclas. Tanto en el formalismo de convolución como en el formalismo exacto la intensidad de cada
contribución deben ser proporcional tanto a la sección eficaz de átomo ligado σ, como al número de
núcleos de ese tipo (ver las Ecs.(2.5) y (2.20) respectivamente). Por lo tanto, para una dada
concentración de deuterio xD, si la aproximación de convolución fuera exacta el cociente entre las
intensidades de los picos de hidrógeno y deuterio debería ser
55
DD
HD
D
H
xx
AA
σσ)1( −= . (3.11)
Puesto que σH=82.03 b y σD=7.64 b [92Koe], la cantidad (AH /AD) . xD /(1-xD) debería ser igual a la
constante σH /σD =10.737. En la Figura 3.10 se muestran el cocientes entre las intensidades obtenidas
del ajuste para el hidrógeno y el deuterio, multiplicadas por el factor xD /(1-xD) para varias mezclas.
Con diferentes símbolos se indican los resultados obtenidos de acuerdo a diferentes funciones
resolución. La línea horizontal indica el valor aceptado para σH /σD. Se observa que aún usando la
función resolución completa (anteriormente notada como (i)) excesos mayores al 11% son obtenidos
para bajos valores de xD. El empleo de las funciones resolución (ii) y (iii) incrementa las discrepancias
respecto al verdadero valor (en este caso por defecto), las cuales a bajos xD alcanzan a un 40% y a un
65% respectivamente.
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.00
2
4
6
8
10
12
14
(A
H /
AD) .
xD/(1
-xD)
(i) (ii) (iii)
xD
0.0 0.5 1.00
5
10
Au (ii) Au fino U
Figura 3.10: Cociente entre las intensidades de H y D obtenidas del ajuste multiplicado por xD/(1-xD),
empleando diferentes funciones resolución (calculadas para un filtro de oro) para varias mezclas de agua liviana y agua pesada. La línea horizontal indica el valor esperado. En el recuadro, el mismo resultado obtenido del ajuste con la función resolución (ii) es comparado, tanto con los resultados obtenidos para un filtro de oro
más delgado, como con los obtenidos para un filtro de uranio.
Con el fin de realizar comparaciones adicionales, se realizaron cálculos suponiendo un filtro
de oro más delgado (nT= 4 10-5 b-1) y un filtro de uranio (cuya sección eficaz total fue tomada de la
biblioteca ENDF/B-VI [97END]) (nT=1.6 10-4 b-1), dando ambos una transmisión de un 30% en el
pico de la resonancia. Los resultados son mostrados en el recuadro de la Figura 3.10, y son
comparados con los obtenidos con el primer filtro de oro al emplear la función resolución (ii). Tal
56
como es informado en varias publicaciones por los usuarios de ISIS, ver por ejemplo [93Eva], en el
caso del uranio la función resolución empleada fue obtenida empleando una Gaussiana para describir
el pico de la sección eficaz total, y se ha utilizado un procedimiento análogo al (ii). Estos resultados se
analizarán en la sección 3.5, no obstante vale la pena notar que los resultados de la Figura 3.10
obtenidos con la función resolución (ii) (tanto para un filtro de oro como con uno de uranio) presentan
la misma tendencia que los indicados en la Figura 3.1.
3.4 La obtención de temperaturas efectivas
La temperatura efectiva, que caracteriza la energía cinética media de los núcleos, es el
principal dato que comúnmente se desea obtener de un experimento de eVS. Como se ha indicado en
la sección 1.9 este valor es usualmente extraído de un ajuste realizado sobre los datos experimentales
presuponiendo de antemano (además de la validez de la aproximación de impulso) una dada
distribución de impulsos del sistema dispersor, normalmente una distribución Gaussiana.
En este apartado se examinará la cuestión de la extracción de una temperatura efectiva en
experimentos realizados con hidrógeno, deuterio, 3He y 4He. De aquí en más se considerará que la
contribución debida a otros núcleos sobre el pico en cuestión es despreciable o ha sido adecuadamente
removida, y por lo tanto se considerarán sólo picos aislados. Los picos a estudiar fueron generados en
la escala tiempo de vuelo mediante el cálculo completo dado en la Ec.(2.20), para lo cual se empleó un
modelo de gas ideal en el cual se varió la temperatura. Luego se analizó la capacidad de la
aproximación de convolución (Ec.(2.5)) para recuperar la temperatura ingresada, para lo cual se
emplearon las funciones resolución (i) y (ii) descriptas en la sección anterior.
En la Figura 3.11 se presentan los resultados obtenidos. Se examinarán en primer término los
resultados correspondientes a 3He y 4He. A bajas temperaturas se ven claramente discrepancias
mayores al 50% por defecto cuando se emplea la función resolución (ii), mientras que usando la
función resolución (i) las discrepancias son de un 20% en exceso. Conforme aumenta la temperatura
efectiva, la temperatura obtenida del ajuste tiende al valor correcto para ambas funciones resolución.
En el caso de H y D la temperatura efectiva obtenida del ajuste muestra la misma tendencia como
función de la temperatura ingresada para el cálculo exacto. En el caso del H las discrepancias para
ambas funciones resolución son menores, no obstante los valores obtenidos sistemáticamente
sobrestiman los valores correctos. En la siguiente sección se discutirán estos resultados.
57
0 5 10 15 20 25
0.6
0.8
1.0
1.2
3He
4He
TA
just
ada /
T
kBT (meV)
0.8
1.0
1.2
1.4
H D
Figura 3.11: Cociente entre la temperatura obtenida del ajuste y la temperatura ingresada como dato en la
simulación exacta para H, D, 3He y 4He. Símbolos rojos: resultados usando la función resolución (i), símbolos azules: función resolución (ii).
3.5 Análisis de resultados
Se han presentado resultados empleando la Ec.(2.20), la cual brinda una descripción completa
de las intensidades de absorción observadas como función del tiempo de vuelo. De los diversos
resultados mostrados en el presente Capítulo se ve claramente que a partir de esta expresión, que es
esencialmente exacta y contiene en forma detallada el espectro de neutrones incidentes, la transmisión
del filtro y la eficiencia del detector, no es posible deducir una forma de convolución en la variable y.
Se han analizado dos casos de interés a la hora de emplear la técnica de eVS: la obtención de
intensidades relativas de picos, y la obtención de temperaturas efectivas. Se han discutido diferentes
formas de interpretar los datos, y se han examinado los límites a partir de los cuales la aproximación
usual conduce a resultados incorrectos.
Si bien, por los motivos antes mencionados normalmente no se analiza la intensidad de un
pico aislado, en las Figuras 3.2 y 3.3 ya se observa una primera consecuencia indeseable de la
aproximación de convolución: la forma de un pico calculado bajo esta aproximación no coincide con
la calculada exactamente, lo cual se traduce en discrepancias en las áreas observadas debajo de las
curvas.
58
En las Figuras 3.4 y 3.5 se analizan las intensidades de los picos en una muestra de D2O, y se
muestra que los resultados obtenidos son compatibles con los reportados en [02Cha]. El resultado
repite el comportamiento observado en la sección anterior al considerar picos aislados (Figura 3.3), lo
cual muestra que la discrepancia con el valor real debe ser atribuida a la imprecisión del formalismo de
convolución para describir la forma de los picos individuales, y que el efecto debido a la superposición
de picos no es relevante en este caso.
Resulta particularmente interesante analizar las intensidades de absorción mostradas en la
Figura 3.6, donde se analiza el caso de una mezcla equimolar de H2O/D2O. Se observa que la
contribución del H en el cálculo exacto presenta una larga cola hacia tiempos de vuelo mayores al del
pico principal, la cual es incorrectamente descripta bajo la aproximación de convolución. Asimismo se
observa una considerable superposición entre las intensidades debidas al H y al D, y también entre las
debidas al H y al O. En la Figura 3.7 se observa que el cociente entre las intensidades del D y del O ya
no es más similar al obtenido al considerar los picos aislados. Las intensidades debidas al D y al O
presentan picos ubicados en tiempos de vuelo donde la larga cola del H es subestimada bajo la
aproximación de convolución; por lo tanto ambas intensidades se ven sobrestimadas al realizar el
ajuste. No obstante, este hecho casi no se manifiesta en la Figura 3.7 ya que ambas sobrestimaciones
son aproximadamente del mismo valor porcentual, y por lo tanto se ven canceladas al realizar el
cociente AD/AO. Sin embargo en la Figura 3.7 se ve que hacia ángulos más bajos, donde la
superposición entre picos es más importante, el valor obtenido para AD/AO tiende a desviarse hacia
valores menores. En este caso el pico del D ya no se encuentra montado sobre la cola del H, sino sobre
su parte principal, donde el cálculo exacto y el de la aproximación de convolución son muy similares.
Como resultado, la intensidad del pico de deuterio se aproxima al valor real, mientas que la del O es
aún sobrestimada. La cola del H incorrectamente descripta bajo la aproximación de convolución
también permite entender por qué el resultado obtenido para AH/AD es claramente menor que el
esperado: el valor de AH se ve muy poco afectado por la presencia del deuterio, mientras que el valor
de AD se ve sobrestimado por la presencia de hidrógeno. A esta razón para explicar el decremento
observado en el valor de AH/AD debe agregarse la tendencia observada al analizar el caso de los picos
aislados (Figura 3.3). La comparación con los resultados experimentales de la referencia [02Cha]
permite verificar que los resultados obtenidos en este trabajo tiene la misma tendencia. En la
referencia [02Cha] se hace la hipótesis de que el pico de O se encuentra bien resuelto de la
contribución debida a los otros elementos, y por lo tanto su intensidad es tomada como referencia. En
la Figura 3.6 se ve claramente que esta hipótesis es incorrecta.
Pasemos a analizar las diferentes mezclas de H2O/D2O. Los resultados presentados en la
Figura 3.6 muestran que la incorrecta descripción de la forma de pico del oxígeno no resulta
significativa a los efectos de interpretar qué es lo que está ocurriendo en la Figura 3.1, donde la
contribución del hidrógeno juega un rol dominante. En los resultados presentados en la Figura 3.8, el
59
interés se encuentra enfocado en las áreas de los picos observados. En la Figura 3.1 se indica un
comportamiento anómalo del cociente σH/σD observado en experimentos de eVS a bajas
concentraciones de deuterio. La Figura 3.10 muestra que el formalismo de convolución produce
desviaciones respecto al valor esperado, las cuales se hacen más significativas a bajos contenidos de
deuterio, reproduciendo la tendencia mostrada en la Figura 3.1. Un minucioso análisis indica que las
anomalías emergentes de los cálculos realizados con las funciones resolución (ii) y (iii) son causadas,
entre otros factores, por una incorrecta descripción de la sección eficaz total del filtro de oro. En el
recuadro de la Figura 3.8 se observa que las colas de alta y baja energía de la sección eficaz del filtro
no se encuentran apropiadamente descriptas por una aproximación lorentziana. Tal como puede verse
en la Figura 3.9, este déficit se traslada a las colas de la escala y. Así la larga cola a la derecha del pico
del H en la escala tiempo de vuelo (que es debida mayoritariamente a neutrones de energías menores a
la de la resonancia principal y en parte a la región '1/v' del filtro) no es adecuadamente descripta bajo
la aproximación de convolución. Como puede verse en las Figuras 3.6 y 3.8, el pico de deuterio se
encuentra sobre la mencionada cola debida al H, y entonces la inadecuada descripción de esta cola
produce una sobrestimación de la intensidad ajustada para el deuterio. Como se mencionó
anteriormente, el cociente de intensidades es tal que AH/AD xD/(1-xD) subestima el valor de σH/σD,
efecto que se ve incrementado a bajas concentraciones de deuterio.
A pesar de que la función resolución (i) no es empleada vale la pena hacer un breve
comentario al respecto. Si bien esta resolución toma en cuenta la sección eficaz total del filtro en
forma completa, las discrepancias observadas en los resultados obtenidos ponen de manifiesto la
incapacidad del formalismo de convolución para describir los resultados exactos. En vista de que el
formalismo de convolución falla en la descripción de las formas de los picos, se analizaron dichas
formas y se observaron las siguientes características:
(a) los picos en la escala tiempo de vuelo no están correctamente centrados.
(b) el ancho de los picos es subestimado,
lo cual puede verse en la Figura 3.12. Ambos efectos será detalladamente analizados en esta sección.
60
130 135 140 145 150 155 160 165 170 1750
1
2
3
4
5
6
7
c(t)
(u.a
.)
t (µs) Figura 3.12 Pico del hidrógeno a kBT*= 25 meV de acuerdo al cálculo exacto (línea continua negra), y de acuerdo a la aproximación de convolución (línea punteada azul). En la escala del gráfico no se observan
diferencias entre las curvas obtenidas con las funciones resolución (i) y (ii).
Estos efectos se ven acentuados al realizar el ajuste de intensidades, especialmente en los casos en los
cuales se considera la superposición entre picos que no se encuentran totalmente resueltos. Es de notar
que si se analizan mezclas de hidrógeno y deuterio en ambientes diferentes al del agua liviana/pesada,
los resultados podrían ser diferentes a los presentados dado que las diferentes temperaturas efectivas
involucradas pueden causar diferentes superposiciones entre picos. Los resultados obtenidos con un
filtro de oro más delgado como así también con un filtro de uranio (ambos con aproximadamente 30%
de transmisión en el pico de la resonancia) presentan anomalías similares, las cuales se muestran en el
recuadro de la Figura 3.10, donde por claridad sólo los resultados basados en la función resolución (ii)
son considerados. Estos resultados no son inesperados, ya que las anomalías son originadas en el
empleo de la aproximación de convolución, como así también en una inapropiada descripción de la
sección eficaz total del filtro, principalmente en la zona de bajas energías.
El estudio de temperaturas efectivas mostrado en la sección anterior presenta interesantes
resultados acerca del modo en que deben ser procesados los datos. En este caso, en la Figura 3.11
queda de manifiesto la incapacidad de la aproximación de convolución para recuperar la temperatura
efectiva con la cual se generaron los datos. Para investigar las razones por las cuales falla la
aproximación de convolución, se analizarán a continuación los resultados correspondientes al
hidrógeno. Como se mencionó anteriormente la Figura 3.12 muestra un pico típico del hidrógeno para
una temperatura efectiva de 25 meV calculado de acuerdo al formalismo exacto, el cual es comparado
con el pico calculado a la misma temperatura con la aproximación de convolución usando las
funciones resolución (i) y (ii), las cuales no pueden distinguirse en el gráfico. A continuación se
61
analizarán los defectos de la aproximación de convolución anteriormente mencionados. Para examinar
el efecto (a) en la Figura 3.13 se presenta en forma detallada una descripción de la posición de los
picos observados como función de la temperatura efectiva. En la mencionada figura se muestra la
posición del máximo del pico en la escala tiempo de vuelo para diferentes temperaturas y masas con
respecto a la posición del pico a 0 K usando el formalismo exacto y el de convolución. A medida que
se incrementa la temperatura la posición del pico se desplaza hacia tiempos de vuelo mayores, lo cual
en la Ec. (2.20) se debe a que la distribución de impulsos además de ensancharse es multiplicada por
una función no simétrica. Del mismo modo, en la Ec. (2.5) el producto entre la convolución y el factor
1/q no se encuentra centrado en y=0, produciendo este último factor un corrimiento en la escala tiempo
de vuelo. En la Figura 3.13 se observa que para el H y el D el formalismo de convolución sobrestima
en aproximadamente 1 µs este corrimiento en tiempo en la posición del pico. En el recuadro de la
Figura 3.13 se ve que para el caso de 3He, este corrimiento es menos significativo. Estas discrepancias
han sido observadas experimentalmente en hidrógeno, lo cual puede verse por ejemplo en la referencia
[96May], donde no se hace comentario alguno al respecto. Es de notar que esta discrepancia en la
posición del máximo según ambos formalismos se hace menos importante conforme aumenta la masa
del dispersor, debido a que la distribución de momentos involucrada se hace más angosta.
0 20 40 60 80 100 1200
2
4
6
8
10
12
D
H
∆t (µ
s)
kBT* (meV)
0 10 200.0
0.2
0.4
0.6
3He
∆t (
µs)
kBT (meV)
Figura 3.13: Corrimiento de los máximos de los picos observados en la escala tiempo de vuelo con respecto al
caso de un gas a 0 K para H y D. En línea negra se presenta el corrimiento calculado de acuerdo al formalismo exacto, y en línea azul el calculado empleando la aproximación de convolución. El rango de temperaturas ha
sido escogido a fin de contemplar las temperaturas efectivas de estos elementos en agua liviana y agua pesada. En el recuadro se presentan los resultados para el caso de 3He.
Por su parte, las causas del efecto (b) se encuentran principalmente en el hecho que en la
Ec.(2.5) la aproximación de convolución es calculada en la variable y, y luego trasladada a la escala
62
tiempo de vuelo. El pasaje de la escala y a la escala t es realizado empleando la Ec.(1.53), donde q y ω
son calculados para cada tiempo de vuelo con las Ecs. (1.15) y (1.16) suponiendo que la energía final
está fija. Si el pasaje de la escala y a la escala t tuviera en cuenta el ancho finito de la resonancia y la
forma completa de la sección eficaz total del filtro, el núcleo de integración en la escala y consistiría
en un producto entre la distribución de momentos J(y) a estudiar y una función f(y,t), a la que nos
referiremos en el Capítulo 5. En el caso de la aproximación de convolución usualmente empleada, el
núcleo de integración consiste en el producto entre la distribución J(y) y la función resolución R(y), el
cual es el mismo para todos los tiempos de vuelo. El pasaje en forma exacta de la escala t a la escala y
será tratado en detalle en el Capítulo 5.
A fin de completar el análisis de los resultados presentados en la Figura 3.11, vale la pena
considerar otra característica de la función resolución. En la Figura 3.14 se compara el ancho total a
mitad de altura (FWHM) de la función resolución (que es independiente de la temperatura de la
muestra), con el FWHM de la distribución de impulsos J(y) como función de la temperatura, cuya
expresión es
2
*2ln2
TkMJ B=∆ , (3.17)
donde se analiza el caso de H, D, 3He y 4He.
0
2
4
6
8
D
H
0 5 10 15 20 250
2
4
6
8
10
12
4He3He
kBT* (meV)
Anc
ho d
e la
dist
ribuc
ión
(Å-1)
Figura 3.14: FWHM de la función resolución (línea horizontal) comparado con el de la distribución de
momentos J(y) como función de la temperatura efectiva. Cuadro superior: H (línea azul fina) y D (línea negra gruesa). Cuadro inferior: 3He (línea roja fina) y 4He (línea verde gruesa).
63
En el cuadro superior de la Figura 3.14 se ve que para el hidrógeno, el ancho de la distribución
de impulsos domina sobre el ancho de la función resolución en todo el rango de temperaturas, excepto
a muy bajas temperatura (por debajo de kBT = 1meV). En el caso del deuterio, la convolución es
dominada por la función resolución por debajo de aproximadamente 3 meV. Lo mismo ocurre en el
caso del 3He y 4He, por debajo de aproximadamente 5 y 8 meV respectivamente. Estos límites marcan
las regiones donde se manifiestan mayores discrepancias en el ajuste de temperaturas efectivas (ver
Figura 3.11), esto es en la región dominada por la función resolución. Por su parte en las regiones
dominadas por la distribución J(y) la temperatura obtenida del ajuste es muy similar pero nunca igual
al valor verdadero, lo cual se debe a los efectos (a) y (b) antes mencionados. Según se muestra en la
referencia [01Blos], el FWHM de las funciones resolución (que es prácticamente el mismo para las
funciones resolución (i), (ii) y (iii)) tiene un crecimiento casi lineal como función de la masa, mientras
que el FWHM de las distribuciones de impulsos crece como la raíz de la masa (ver Ec. 3.17). Esto
significa que para elementos pesados la convolución es dominada por la función resolución a todas
las temperaturas de interés. Esta es una de las razones por las cuales el Pb es comúnmente empleado
en los experimentos como calibrador [02Fie].
Resulta interesante comentar que para el 3He y 4He las temperaturas obtenidas del ajuste
resultan hasta un 50% de las reales, lo cual se da en la región de bajas temperaturas (aproximadamente
1 meV) propia de la fase líquida, lo cual corresponde a la situación planteada en varios trabajos, por
ejemplo los de las referencias [85Sok, 94Wan, 01Sen].
3.6 Conclusiones
En el presente Capítulo se ponen de manifiesto fallas en el modus operandi usual empleado a
la hora de tratar los datos experimentales de la técnica de eVS. El formalismo usualmente empleado,
consistente en suponer una convolución en la variable y (bajo la hipótesis de que la energía final se
encuentra esencialmente fijada por la resonancia del filtro), es sólo una representación aproximada de
la descripción exacta, y se ha demostrado que falla en varios aspectos cruciales:
- Provee una deficiente descripción de las colas de los picos observados en la escala tiempo de
vuelo, especialmente al considerar las funciones resolución (ii) y (iii).
- Brinda una incorrecta descripción de la posición de los picos en la escala tiempo de vuelo.
- Brinda una descripción inapropiada de los anchos y formas de los picos observados.
Las fallas en los aspectos enunciados en los puntos anteriores se traducen en errores en las
magnitudes usualmente informadas como resultado de un experimento de eVS; la aproximación de
convolución produce entonces:
• Una inapropiada descripción de las intensidades de los picos aislados.
64
• Una inapropiada descripción de las intensidades de picos no totalmente resueltos.
• Temperaturas efectivas erróneas.
En este Capítulo se han discutido ejemplos en los cuales el empleo de la aproximación de
convolución conduce a resultados erróneos, precisamente en casos de interés en los cuales estos
valores son cruciales. Además los resultados obtenidos de las simulaciones aquí realizadas presentan
discrepancias con la misma tendencia y muy similares a las publicadas en las mencionadas referencias.
Tal es el caso, por ejemplo, de la gran similitud existente entre el comportamiento informado en la
Figura 3.1 para el cociente σH/σD, y el presentado en la Figura 3.10.
Debe remarcarse que los resultados presentados en este Capítulo no tienen la intención de
enfatizar valores cuantitativos, sino la de indicar la tendencia de los comportamientos observados. En
ningún caso los resultados aquí presentados dependen significativamente de la elección particular de
varios parámetros experimentales, ya que fueron los mismos parámetros los considerados en las
Ecs.(2.5) y (2.20). Es más, se han variado diferentes parámetros y se han obtenido resultados con la
misma tendencia, los cuales son originados en la incapacidad de la aproximación de convolución para
describir las contribuciones debidas a los diferentes elementos.
A partir de los resultados presentados en este Capítulo, se concluye que el procedimiento de
análisis de los datos experimentales debe estar basado en la descripción completa de la intensidad de
absorción presentada en la Ec. (2.20). A tal fin, es de fundamental importancia un conocimiento
detallado del espectro incidente, de la eficiencia del detector y de la sección eficaz total del filtro como
funciones de la energía.
65
Capítulo 4
Distribuciones de energía final en experimentos de eVS
Una de las principales hipótesis sobre la cual descansa el tratamiento usual de datos consiste en
suponer que todos los neutrones detectados tienen una energía final bien definida, restringida a un
pequeño entorno dado por la resonancia del filtro. El objeto del presente Capítulo es mostrar cuáles
son las razones básicas por las cuales esta hipótesis es incorrecta. A tal fin, empleando el formalismo
exacto, se describen las distribuciones de energía de los neutrones detectados, y se las compara con la
distribución normalmente supuesta. De las notorias diferencias que surgen de esta comparación se
concluye que una adecuada descripción de tales distribuciones resulta esencial a los efectos de
describir satisfactoriamente las intensidades de absorción observadas. Por lo tanto, una correcta
obtención de las distribuciones de impulsos y de las intensidades de picos requiere una
caracterización detallada del espectro incidente, de la sección eficaz total del filtro, y de la eficiencia
del detector como función de la energía.
4.1 Introducción
Para poder aplicar la aproximación de convolución descripta en el Capítulo 3 es necesario
suponer que los neutrones que contribuyen a la intensidad de absorción tienen una energía bien
definida, correspondiente a la del pico de la resonancia principal del filtro. La descripción del ancho en
energía de tal resonancia, junto con diferentes incertezas experimentales, intenta ser tenida en cuenta
mediante el empleo de la función resolución R(y). El suponer que la energía final de todos los
neutrones detectados está fija en un valor conocido simplifica notoriamente todo el procesamiento
posterior de datos, ya que de este modo (conocidas las distancias de vuelo) el canal de tiempo de vuelo
determina unívocamente la energía inicial de los neutrones E0 (ver la relación cinemática Ec.(2.1)).
Así, bajo esta aproximación, el canal de tiempo de vuelo en el cual un neutrón es detectado determina
unívocamente el impulso transferido q, la energía transferida ω (Ecs.(1.15) y (1.16)), y por lo tanto
también unívocamente el impulso y. Este es el motivo por el cual en la Ec.(2.5) se hace referencia
indistintamente a la variable t o a la variable y. La única dispersión en la energía final reconocida bajo
esta aproximación es aquella dada por el ancho de la resonancia del filtro, el cual en el caso de un
filtro de oro es aproximado por una función Lorentziana. Sin embargo, como se mostrará en este
Capítulo, en los espectros registrados tienen lugar distribuciones de energía final con otras formas y
con una mayor dispersión. En el presente Capítulo se analiza en qué medida es importante considerar
las distribuciones de energía final en forma completa, como así también algunas consecuencias que la
aproximación usual trae sobre los resultados obtenidos. Finalmente se resalta la necesidad de emplear
66
el formalismo exacto presentado en el Capítulo 2 para describir adecuadamente los espectros
observados.
4.2 Análisis en energía final
En esta sección se analizarán las distribuciones de energías de los neutrones dispersados que
arriban a la posición del detector en un dado canal de tiempo de vuelo. Puesto que para cada canal de
tiempo de vuelo t la relación cinemática entre E0 y E es biunívoca (ver Ec. 2.1), es posible cambiar en
forma simple la variable de integración de la Ec.(2.20) de E0 a E. Después de este cambio de variables
tenemos
( ) ,),(
.inf
tEIdEtc
conttE∫∞+
=
= (4.1)
donde el integrando
( )[ ])(exp1)(),,()(8),( 002/3
00
EnTEEEEELm
tEI Filtroσεθσ −−Φ∆Ω= (4.2)
ha sido obtenido multiplicando el integrando de la Ec.(2.20) por el Jacobiano
,2/3
00
10
=
∂∂
EE
LL
EE
t
(4.3)
y 2
1inf 2
1
=tLmE es la mínima energía final posible, determinada por la condición cinemática de que
en el primer tramo L0 el neutrón tenga velocidad infinita. La Ec.(4.2) da la contribución a la intensidad
de absorción al tiempo de vuelo t debida a neutrones con energía final E.
4.3 Resultados
En este Capítulo la atención estará enfocada sólo en las contribuciones debidas a núcleos
aislados. Algunos efectos debidos a la superposición entre picos han sido tratados en el Capítulo 3. A
fin de analizar las distribuciones de energía final en un experimento de eVS se supondrán las
condiciones indicadas en la Tabla 2.1, y un espectro incidente típico de la forma Φ(E0) =1/E00.9 (lo
cual ha sido informado en la referencia [84Tay]). Al igual que en el Capítulo 3, y por los motivos
antes mencionados, se restringirá la atención a los casos de dispersión por hidrógeno, deuterio y
oxígeno en mezclas de H2O y D2O. Así, la secciones eficaces doble diferenciales de estos tres
nucleídos serán descriptas mediante el modelo de gas, donde las temperaturas efectivas son las
indicadas en la sección 3.3.1.
67
Para comenzar a analizar la importancia de las distribuciones de energía final, en primer
término se examinará la influencia de una adecuada descripción de la sección eficaz total del filtro,
para lo cual se compararán los resultados correctos con aquellos obtenidos de modelos simplificados.
En el caso del filtro de oro aquí analizado se considerará:
(a) La sección eficaz total del filtro extraída de la referencia [97END] hasta los 40 eV, y un
valor constante de σFree (7.75 barn) para energías mayores. De esta forma las
contribuciones debidas a las resonancias de mayor energía son eliminadas de los
resultados del futuro análisis.
(b) Una función Lorentziana de la energía centrada en 4.906 eV y un ancho total a mitad de
altura (FWHM) de 0.1682 eV, [02Fie] (ver sección 3.3.1).
Ambas formas son comparadas en la Figura 4.1 a), donde se observa que la forma Lorentziana
es una buena aproximación en la región de energías próxima al pico de la resonancia, pero falla en la
descripción en las regiones de altas y bajas energías. La Figura 4.1 a) es similar a la Figura 3.8, salvo
que en la Figuar 4.1 a) se han eliminado las resonancias a energías superiores. El cuadro principal de
la Figura 4.1 muestra las intensidades de absorción calculadas con ambas secciones eficaces totales del
filtro y el formalismo exacto, donde se han considerado las contribuciones debidas al H D y O para
una mezcla equimolar de H2O/D2O, y un ángulo de dispersión de 70o. La escala logarítmica resulta útil
a los efectos de observar las diferencias entre los resultados obtenidos al emplear la sección eficaz
total completa (línea negra continua) y la forma de pico Lorentziana. Se ve que los perfiles de
intensidad calculados con ambas secciones eficaces totales de filtro y el formalismo exacto son muy
similares en tiempos de vuelo alrededor del pico, si embargo en las colas a tiempos más cortos y más
largos el uso de la forma de filtro Lorentziana subestima la verdadera intensidad. Este efecto se debe a
las subestimaciones de la sección eficaz total del filtro de oro observadas en el recuadro de la Figura
4.1 tanto a altas como a bajas energías.
68
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450 50010-4
10-3
10-2
10-1
O
H
D
c(t)
(u.a
.)
t (µs)
1E-3 0.01 0.1 1 10 1000.01
0.1
1
10
100
1000
10000
b)
a)
E (eV)
σ Filtr
o (bar
ns)
Figura 4.1: a): Sección eficaz total completa del oro (línea continua negra), comparada con la aproximación
Lorentziana. b) Intensidades de absorción del hidrógeno, deuterio y oxígeno en agua de acuerdo al formalismo exacto. Líneas negras continuas: resultados empleando la sección eficaz total completa del filtro; líneas rojas
punteadas: filtro descripto con la aproximación Lorentziana. A continuación de analizarán las distribuciones de energía final I(E) correspondientes a la
intensidad de absorción del hidrógeno, las cuales se muestran en la Figura 4.2.
0 1 2 3 4 5 60.0
0.2
0.4
0.6
0.8
H 150 µs 200 µs 250 µs 275 µs 300 µs 350 µs 400 µs 450 µs
I(E,t)
(Nor
mal
izad
o)
E (eV)
Figura 4.2: Distribuciones de energía final I(E,t) normalizadas para el hidrógeno a diversos tiempos de vuelo. La curva sombreada representa la función Lorentziana usualmente empleada como resolución en energía final.
69
En la Figura 4.2 cada distribución I(E) ha sido normalizada para que tenga área unidad, y
represente así la distribución de probabilidades de la energía final E al tiempo de vuelo t. A fin de
presentar los resultados de un modo más claro, en la Figura 4.2 se representan las distribuciones I(E)
sólo para tiempos de vuelo mayores a 150 µs (correspondiente aproximadamente a la posición del
máximo de la intensidad observada c(t)). La curva sombreada en gris representa la función
Lorentziana usualmente empleada como resolución en energía final. El comportamiento de estas
distribuciones puede entenderse si se nota que las distribuciones de energía final resultantes pueden ser
expresadas como el producto de dos factores, lo cual se observa en la Ec.(4.2). El primero es una
función envolvente, cuya forma depende del tiempo de vuelo, del espectro incidente, de la eficiencia
del detector, y de la sección eficaz doble diferencial de la muestra. El segundo es el factor que aparece
entre corchetes (factor de filtro) el cual depende sólo de las características del filtro empleado. El
comportamiento de ambas funciones es ilustrado en la Figura 4.3, y su influencia se hace más clara en
la Figura 4.4, donde se representa el producto E I(E) en una escala logarítmica de energía,
permitiéndose así analizar simultáneamente una mayor variedad de tiempos de vuelo. De este modo la
magnitud graficada representa la probabilidad de que un neutrón tenga un logaritmo de E en un
determinado rango.
0 5 10 15 20 25 30 351E-5
1E-4
1E-3
0.01
0.1
1
H Factor de filtro
Función envolvente: 75 µs 100 µs 200 µs 300 µs
Com
pone
ntes
de
I(E,
t) (u
.a)
E (eV)
Figura 4.3: Funciones envolventes para el hidrógeno a diferentes tiempos de vuelo, comparadas con el factor debido al filtro.
70
0.1 1 10 1001E-4
1E-3
0.01
0.1
1
10
100
H 50 µs 75 µs 100 µs 200 µs 250 µs 300 µs 350 µs
E I(
E,t)
(Nor
mal
izad
o)
E (eV)
Figura 4.4: Distribuciones normalizadas de energía final EI(E) debidas al hidrógeno a diferentes tiempos de vuelo. La curva sombreada representa la función Lorentziana usualmente asumida como resolución en energía
final.
La contribución de la función envolvente tiene una clara dependencia con el tiempo de vuelo y
produce los picos observados a energías mayores a la de la resonancias del filtro (4.906 eV) para
tiempos de vuelo menores que 150 µs. A medida que aumenta el tiempo de vuelo, el pico
correspondiente al máximo de la distribución se desplaza hacia energías menores. Por su parte, el
factor que depende del filtro resonante permanece fijo, y su amplitud es fuertemente modulada por la
función envolvente. Las distribuciones de energía final normalizadas correspondientes al deuterio y al
oxígeno pueden verse en las Figuras 4.5 y 4.6 respectivamente, donde el efecto de la función
envolvente es claramente observado.
71
0 2 4 6 8 10 120
1
2
3
4
D 200 µs 215 µs 235 µs 300 µs 325 µs 350 µs 400 µs 500 µs
I(E,t)
(Nor
mal
izad
o)
E (eV)
Figura 4.5: Distribuciones normalizadas de energía final I(E) debidas al deuterio a diferentes tiempos de vuelo. La curva sombreada representa la función Lorentziana usualmente supuesta como resolución en energía final.
3 4 5 6 7 80
1
2
3
4
5
O 300 µs 325 µs 340 µs 347 µs 350 µs 355 µs 369 µs 385 µs 390 µs 400 µs 425 µs
I(E,t)
(Nor
mal
izad
o)
E (eV)
Figura 4.6: Distribuciones normalizadas de energía final I(E) debidas al oxígeno a diferentes tiempos de vuelo. La curva sombreada representa la función Lorentziana usualmente supuesta como resolución en energía final.
Vale la pena dar una breve explicación acerca del comportamiento de la función envolvente.
Su máximo es gobernado sólo por consideraciones dinámicas y cinemáticas, siendo su forma
72
independiente del filtro empleado. De acuerdo a la Ec.(3.2), para un neutrón de energía incidente E0 y
un blanco de masa A m inicialmente en reposo, la energía final de los neutrones dispersados a un
ángulo θ es
),(0 AfEE θ= , (4.4)
donde f(θ,A) es el factor definido en la Ec.(3.3). Por lo tanto, a un dado tiempo de vuelo t, la condición
cinemática expresada en la Ecs. (2.1), junto con la Ec. (4.4) determinan que los neutrones detectados
deben tener una distribución de energía final dada por una función delta de Dirac centrada en
2
10),(2
+=
tLLAfmE
θ . (4.5)
Debido a la temperatura finita del dispersor la función envolvente se ensancha alrededor de esta
energía (ver Figura 4.3), produciendo por ejemplo las distribuciones de energía final mostradas en las
Figuras 4.2, 4.4, 4.5 y 4.6.
El objetivo principal de este Capítulo es evaluar la importancia de considerar en forma
detallada las distribuciones de energía final de las intensidades observadas, en contraste con el cálculo
usual basado en la aproximación de energía final fija. A tal efecto se realizó la integral (4.1) sobre tres
regiones:
(a) Un intervalo de energías centrado en 4.906 eV (entre 4.555 y 5.257 eV). De esta forma si las
energías finales estuvieran determinadas únicamente por el factor de filtro (esto es si el factor
envolvente fuera constante), el 76,2% de los neutrones detectados tendría una energía en este
rango, independientemente de la masa del dispersor, del ángulo de dispersión y del tiempo de
vuelo en cuestión.
(b) Neutrones con una energía final menor que 4.555 eV.
(c) Neutrones con una energía final mayor que 5.257 eV.
De esta forma el rango (a), al tener un ancho mayor que el FWHM de la resonancia, contiene aquellos
neutrones dispersados a la energía considerada "fija" por la resonancia del filtro. Si bien el ancho de
este intervalo es arbitrario, en las Figuras 4.4, 4.5 y 4.6 se observa que éste contempla la mayoría del
pico debido al factor de filtro.
La Figura 4.7 muestra cuál es la fracción de neutrones detectados en cada una de estos tres
rangos como función del tiempo de vuelo para hidrógeno, deuterio y oxígeno a 70º . A fin de permitir
una clara evaluación de estos resultados, en el cuadro superior de esta figura se muestran, en la misma
escala de tiempo, las intensidades de absorción de los picos individuales. Debido a la normalización
impuesta a estas distribuciones, la suma de estas tres fracciones es igual a la unidad. Se observa que
alrededor del máximo de las intensidades c(t) predominan los neutrones con energía final en el rango
(a), mientras que en la cola a la izquierda (derecha) del máximo prevalecen los neutrones con mayor
73
(menor) energía. Este comportamiento es observado tanto en H, como en D y O. Además una
contribución no despreciable de los rangos laterales (b) y (c) se encuentra presente en la región central
de los tres picos. A fin de evaluar la importancia de la contribución debida a neutrones con energía
final en los rangos (b) y (c) resulta útil fijar la atención en aquellos tiempos de vuelo para los cuales
estas contribuciones se igualan a la del rango (a). En el caso del hidrógeno, a 64 µs los rangos (a) y (c)
tienen contribuciones iguales, y a 257 µs ocurre lo mismo con los rangos (a) y (b). A estos tiempos de
vuelo, las intensidades observadas resultan ser un 6.8% y 4.6% de la intensidad del máximo
respectivamente. Estos resultados muestran que la contribución de neutrones con energía final fuera
del rango (a) se torna dominante para tiempos de vuelo en los cuales la intensidad observada es aún
relevante. La Figura 4.7 muestra que esta característica se observa también en D y O. Este efecto ha
sido estudiado en un amplio rango angular (30º ≤ θ ≤ 180º ), el cual comprende ampliamente a los
ángulos de detección usuales [97Cha, 02Fie], observándose la mencionada igualdad a intensidades
entre el 8.9% y 11.6% para el oxígeno, entre el 4.8% y 10% para el deuterio, y entre el 3.9% y 12.5%
para el hidrógeno en dispersión hacia adelante. Estos resultados muestran que el presente análisis es
relevante incluso ante grandes variaciones de la masa del blanco, y del ángulo de dispersión.
0 50 100 150 200 250 300 350 400 4500.0
0.5
1.0(b)
(a)(c)
OD
H
D
H
O
t (µs)
0.0
0.5
1.0(b)(a)(c)
c(t)
(u.
a.)
Con
tribu
ción
rela
tiva
0.0
0.5
1.0(b)(a)(c)
0.00
0.04
0.08
0.12
0.16
0.20
Figura 4.7: Cuadro superior: Intensidades debidas al H, D y O. Cuadros inferiores: fracción de los neutrones
detectados en diferentes rangos de energía final como función del tiempo de vuelo para H, D, y O. Líneas negras (a): contribución debida a neutrones detectados con energías entre 4.555 y 5.257 eV; líneas azules (b): energías finales menores que 4.555 eV; líneas rojas (c): energías finales mayores que 5.257 eV. Se indican los
puntos en los cuales se igualan las contribuciones relativas.
74
4.4 Discusión de resultados y conclusiones
En este Capítulo se han mostrado las distribuciones de energía final obtenidas a diferentes
tiempos de vuelo, responsables de las intensidades de absorción del H, D y O. Como resultado del
análisis se concluye que a cada tiempo de vuelo es una distribución de energías finales la que produce
las intensidades observadas, en vez de una energía bien definida como se supone usualmente. Además
las distribuciones de energía final no están determinadas solamente por el factor de filtro, sino también
por el factor envolvente, el cual depende fuertemente del tiempo de vuelo en cuestión.
A continuación se analizará el significado de los resultados obtenidos al compararlos con la
suposición usual de energía final bien definida empleada en la aproximación de convolución. A tal fin
se recordará brevemente el rol jugado por la energía final en la aproximación de convolución usual. El
término entre corchetes de la Ec.(2.6) depende explícitamente de E1, para lo cual se emplea el valor
del pico de la resonancia del filtro. En este mismo término la energía E0 es calculada en forma
aproximada por medio de la relación cinemática (2.1) con E1 fija. Por su parte la variable My~ de la
Ec.(2.5) es calculada con valores aproximados de q y ω , valores que son obtenidos considerando la
energía final fija en el valor E1 (y el correspondiente valor de E0 calculado con la Ec. (2.1)), resultando
así una relación unívoca entre t y My~ . En síntesis, para la descripción de las intensidades observadas,
el formalismo de convolución emplea un único valor de energía final, y el ancho de la línea de
absorción del filtro intenta ser contemplado en las funciones resolución ( )MM yR ~ .
Una consecuencia inmediata del análisis presentado en este Capítulo es que el pasaje de la
escala t a la escala y no puede ser realizado con la relación unívoca antes descripta, sino que a cada
tiempo de vuelo le corresponde una distribución de valores de y, más compleja que la representada por
la función resolución. Las mayores discrepancias con la aproximación usual se manifestarán en las
colas de los perfiles de intensidad c(t), donde o la contribución del rango (b) o la del rango (c) se hace
más importante que la del rango de energías finales (a).
En el tratamiento usual de los espectros, las distribuciones de impulsos derivadas de los datos
experimentales se ven afectadas no sólo por las dificultades propias del cambio de la variable t a la
variable y, sino también por la incapacidad de la aproximación de convolución para reproducir las
formas de los picos observados (ver Capítulo 3). El formalismo para obtener de un modo exacto las
distribuciones de impulsos de los núcleos de una muestra a partir de los perfiles de intensidad
observados, como así también los detalles de un correcto pasaje de la escala t a la escala y serán
descriptos en el Capítulo 5.
Es importante resaltar la importancia de emplear no sólo el formalismo exacto sino también
una adecuada sección eficaz total del filtro. Como se muestra en la Figura 4.1 el empleo del
formalismo exacto no resulta suficiente si se describe la sección eficaz del filtro con una forma
Lorentziana. Esto se debe a la gran variedad de energías finales que tiene lugar especialmente en las
75
colas de los espectros registrados. Recíprocamente, una adecuada descripción de la sección eficaz del
filtro no garantiza por si sola una adecuada descripción de los espectros registrados, también debe
emplearse el formalismo exacto. Como muestra de esta última afirmación basta ver los resultados
obtenidos en el Capítulo 3 con la función resolución (i).
Aun si el filtro estuviera bien descripto por una forma Lorentziana, el suponer una energía
final fija no sería aceptable. Esta situación es ilustrada en la Figura 4.8, donde se muestra la
distribución de energía final (para el caso de H a 275 µs) calculada suponiendo válida la forma
Lorentziana. Los resultados se comparan con la distribución obtenida con la sección eficaz completa
del filtro de oro de la Ref. [97END]. Es claro que también en el caso de un supuesto filtro Lorentziano
se obtiene una distribución de energía final con una gran dispersión, mayor que la dispersión propia de
la forma supuesta para el filtro, lo cual se debe claramente al efecto del factor envolvente.
0 1 2 3 4 5 60.0000
0.0005
0.0010
0.0015
0.0020
0.0025
0.0030
0.0035
0.0040
H
t=275 µs
I(E,t)
(u.
a.)
E (eV)
Figura 4.8: Distribuciones de energía I(E,t) del los neutrones detectados a 275 µs para el caso de dispersión por hidrógeno.
Línea negra: sección eficaz total completa; línea punteada roja: filtro descripto por una aproximación Lorentziana.
La incapacidad de la aproximación de convolución para describir las intensidades de absorción
observadas (ver Capítulo 3) puede ser explicada en términos del análisis en energía final presentado en
este Capítulo. Si se observa la Ec.(2.5), la intensidad c(t) es calculada suponiendo una energía final
bien definida, independientemente del tiempo de vuelo en cuestión y de la masa y dinámica del
dispersor. Por ejemplo, en el término entre corchetes de la Ec(2.6) la eficiencia del detector y el
espectro incidente son calculados empleando una única energía final, en vez de considerar las amplias
distribuciones descriptas en el presente Capítulo.
76
Vale la pena aclarar que las distribuciones de energía final analizadas en el presente Capítulo
no son accesibles experimentalmente con la técnica de eVS, siendo su integral la magnitud observada.
De este modo, las diferencias en las distribuciones observadas se ven en cierta medida suavizadas
luego del proceso de integración. Las deficiencias en la descripción de las intensidades observadas se
acentúan en las colas de los espectros, donde (como se ha visto en este Capítulo) una gran variedad de
energías finales se vuelve dominante. En la referencia [94Wan] puede verse que una descripción
precisa de las mencionadas colas ha sido motivo de discusión, mostrándose que éstas juegan un rol
importante al compararse distribuciones de impulsos obtenidas con diferentes modelos teóricos.
También es de notar que el presente análisis puede ser extendido al método de la doble
diferencia recientemente implementado en ISIS [03And]. Esta variante de la técnica de eVS, consiste
básicamente en realizar la diferencia entre las tasas de contaje descripta en la sección 2.2.1 ('sin filtro'
menos 'con filtro'), y restar luego (con un coeficiente adecuado) la tasa de contaje registrada con un
segundo filtro del mismo material y de diferente espesor. En este caso, el factor de filtro mostrado en
el presente Capítulo (que corresponde a la simple diferencia entre los espectros 'sin filtro' menos 'con
filtro') debe ser reemplazado por el correspondiente a la doble diferencia allí realizada, mientras que el
factor envolvente permanecerá sin cambios.
Finalmente, resulta importante destacar que si el interés está centrado en obtener las
intensidades relativas de los diferentes picos de un espectro y/o las temperaturas efectivas de los
diferentes elementos (presuponiendo ciertos modelos para las distribuciones de impulsos), los
indeseables efectos descriptos en este Capítulo pueden ser superados empleando para el procesamiento
de datos el formalismo exacto que fue presentado en el Capítulo 2. Por su parte si el objetivo es
obtener las distribuciones de impulsos J(y) de los núcleos de la muestra, en vista de las dificultades
observadas en el presente Capítulo, será necesario utilizar el formalismo que se describe en el Capítulo
5.
77
Capítulo 5
La obtención de distribuciones de impulsos nucleares
mediante la técnica de eVS
Se presenta un nuevo formalismo que permite obtener las distribuciones de impulsos nucleares en la
materia condensada a partir de los perfiles de intensidad experimentalmente observados con la
técnica de eVS. El formalismo describe exactamente los perfiles de intensidad como una integral en la
variable impulso y. Como resultado se obtiene una ecuación integral de Fredholm del primer tipo que
relaciona la magnitud medida experimentalmente con la distribución de impulsos de los núcleos de la
muestra. Dicho formalismo, válido para una distribución de impulsos arbitraria, deja de lado la
aproximación de convolución comúnmente empleada. Se presentan ejemplos que describen las
imprecisiones que produce la mencionada aproximación, y se propone un nuevo procedimiento para
el tratamiento de datos.
5.1 Introducción
Como se ha visto en el Capítulo 3 la aproximación de convolución (AC) usualmente empleada
falla en la descripción de los perfiles de intensidad observados, lo cual trae indeseables consecuencias
tanto sobre las intensidades como sobre las distribuciones de impulsos derivadas de los datos
experimentales. Las causas de estas fallas han sido analizadas en el Capítulo 4, donde se ha mostrado
la gran variedad de energías finales que contribuye a cada canal de tiempo, contrariamente a lo
supuesto al emplear la mencionada aproximación. Esta gran variedad de energías finales, además de
modificar la forma de los espectros en la escala tiempo de vuelo, complica significativamente el pasaje
de la escala t a y, haciendo que no exista una relación unívoca entre estas dos magnitudes. Así, la
forma de una distribución de impulsos J(y) resulta incorrecta no sólo debido a la incorrecta descripción
de la intensidad c(t), sino también debido a un incorrecto pasaje a la escala y.
Si bien es recién en el Capítulo 7 donde se presentará evidencia experimental acerca de las
mencionadas fallas, los resultados hasta aquí obtenidos muestran claramente la necesidad de disponer
de un nuevo formalismo capaz de obtener las distribuciones de impulso en forma exacta. El propósito
del presente Capítulo es desarrollar este formalismo exacto, el cual continúa empleando la
aproximación de impulso para relacionar la sección eficaz doble diferencial de la muestra con su
distribución de impulsos (ver la sección 9 del Capítulo 1). Se reescribirá la ecuación básica que
describe los espectros observados en términos de una integral explícitamente expresada en la variable
y partiendo de la expresión exacta dada en la Ec.(2.20). El pasaje de la variable tiempo de vuelo t a la
78
variable impulso y es presentado en su forma exacta, obteniéndose una ecuación integral de Fredholm
de primer tipo que debe ser resuelta para obtener la distribución de impulsos J(y). El núcleo de
integración obtenido depende, entre otros parámetros que hacen a la configuración experimental, del
espectro incidente, de la sección eficaz total del filtro, y de la eficiencia del detector como funciones
de la energía. Los resultados del presente formalismo, que es esencialmente exacto para una muestra
considerada puntual, son comparados con los obtenidos empleando la aproximación de convolución.
Se resaltan así las imperfecciones que genera esta aproximación, y se indica de que modo estos
inconvenientes pueden ser evitados empleando el formalismo propuesto. Las expresiones que aquí se
presentan han sido concebidas a fin de facilitar su empleo a la hora de tratar los datos experimentales.
Se recomienda entonces dejar de lado la aproximación de convolución comúnmente empleada, y
utilizar en su lugar el formalismo aquí propuesto.
5.2 Formulación de la expresión exacta
Como se ha mostrado en el Capítulo 3, la aproximación de convolución dada en Ec.(2.5) no
puede ser deducida a partir de la expresión exacta (2.20), y por lo tanto su aplicación no se encuentra
justificada. Resulta deseable entonces una expresión que describa en forma exacta los espectros
observados, en la cual (al igual que en la (2.5)) la variable y aparezca explícitamente, puesto que ésta
es la variable natural de la distribución de impulsos J(y). En esta sección se deducirá tal ecuación, la
cual expresa el formalismo exacto empleando a y como variable de integración. A tal fin se realizará
un cambio en la variable de integración en la Ec.(2.20) pasando de la variable E0 a la variable y. En
primer término es necesario entonces reescribir la expresión (1.53) para la variable yM en términos de
E0, E y θ del siguiente modo
,)cos2(2
)cos2(
00
000
θ
θ
EEEEm
EEEEMmEEM
yM−+
−+−−= (5.1)
donde se han empleado las definiciones de q y ω dadas en las Ecs. (1.15) y (1.16). Vale la pena
recordar que sólo bajo la aproximación de impulso la magnitud dada en (5.1) representa la proyección
del impulso del blanco de masa M en la dirección del vector q.
A un dado tiempo de vuelo t, la condición cinemática (2.1) permite despejar la energía final E
en términos de la energía incidente E0
.2
2
0
0
1
−=
EL
tm
LE
(5.2)
79
Entonces, a un ángulo de dispersión θ, si se reemplaza la Ec.(5.2) en la Ec.(5.1) la variable yM puede
ser expresada como una función de E0 y t. Por su parte a partir de la Ec.(5.1) se verá que, para un t fijo,
yM puede ser una función no monótona de la variable E0 , esto es E0 puede ser una función
multivaluada de yM , lo cual debe ser tenido en cuenta en el cambio de variable de integración. Existe
una diferencia sustancial entre esta definición de yM y la empleada en la aproximación de convolución
(Capítulo 2), llamada My~ . Para cada tiempo de vuelo considerado, según el cálculo exacto yM es una
función de E0 (Ec. (5.1)), mientras que en la mencionada definición My~ toma un único valor. En la
sección 5.3.1 se presentará un estudio detallado del comportamiento de yM.
Para proceder con el cambio de variable es necesario conocer los límites de integración de la
Ec. (2.20) expresados en la nueva variable yM. A partir de la Ec.(5.1) puede verse que
=
<∞−>∞+
=
∀∞−=
=+∞→
=→
.,cos
;,;,
,
1,
,
lím
lím
0
00
mMt
Lm
mMmM
y
My
M
consttE
M
consttEE Inf
θθ
θ
(5.3)
El cálculo detallado de estos límites se encuentra en la sección A3.1 del Apéndice 3.
El mencionado cambio de variables en la Ec.(2.20) involucra el Jacobiano
.1cos121
2/3
01
0
001
02/3
01
022
0
++
−+
−
+
−=
EE
LL
qM
EE
EE
LL
EE
LL
qM
qm
dEdy
t
M
θω
(5.4)
El cálculo de este Jacobiano puede verse en la sección A3.2 del Apéndice 3. Para realizar en la
Ec.(2.20) el cambio de la variable de integración E0 a la variable yM es necesario, además del
Jacobiano, conocer los intervalos de crecimiento y decrecimiento de la función yM(E0). Para cada t
debemos obtener entonces los valores de E0 (y los correspondientes valores de yM ) para los cuales
.00
=t
M
dEdy (5.5)
En vista de la Ec.(5.4), si se definen las variables adimensionales
=
=
1
0
0
LL
l
EEx
, (5.6)
(donde en la definición de x se ha tomado el valor positivo de la raíz cuadrada), luego de varios pasos
algebraicos (ver la sección A3.3 del Apéndice 3) la Ec. (5.5) puede reducirse a un polinomio de quinto
80
grado en x, con coeficientes reales. Así, los valores de E0 que satisfacen la Ec. (5.5) son obtenidos de
las raíces de
,05
0∑=
=i
ii xa (5.7)
donde
).(cos)(3
cos2)3(cos)(
cos2cos)(3
cos)(3
5
4
23
22
1
0
MmlaMmla
mllmMmMa
mlMmMma
mMaMma
+−=+=
−+−−=
+++−=
−=−=
θθθ
θθθ
(5.8)
Entonces, la Ec. (5.7) tiene a lo sumo cinco raíces reales y al menos una, y sólo los valores positivos
de x tienen significado físico. Sea NR el número de tales raíces (0 ≤ NR ≤ 5), cuyos valores serán
notados xj, y correspondientemente joE y yM, j las raíces en las escalas E0 y yM respectivamente. Ahora
podemos proceder con el cambio de variable de integración de E0 a y en (2.20), ya que el rango de
integración puede ser dividido en NR+1 intervalos ( jo
jo EE ,1− ) en cada uno de los cuales la función
yM(E0) es monótona (estrictamente creciente o decreciente), los cuales serán identificados como 'rama
j'. En vista de los límites de integración de la Ec. (2.20) el primero de estos intervalos comienza en
InfEE 000 = (ver la Ec.(2.19)), y +∞=
+10
RNE . Luego del cambio de variable de integración el
resultado es
[ ] ,)()(1)(/8)(1
1
22/3)(
000
0
1
,
1,
∑ ∑+
=
−∫=
−
−Φ∆Ω=M
RN
jMMMM
EnTj
tMM
jM
jM
y
yctet
yJbNq
MEEeEEE
dydE
dyL
mtc Filtro
εσ
(5.9)
donde el supraíndice j en la derivada MdydE0 indica la rama en la cual esta derivada debe ser
evaluada, cuya expresión está dada por la inversa de la Ec. (5.4). En esta nueva variable el límite
inferior de integración del primer intervalo (j=1) es −∞=0,My (primer límite de la Ec. (5.3)),
mientras que el límite superior de integración del último intervalo 1, +RNMy corresponde al segundo
límite de la Ec. (5.3). Por lo tanto la intensidad de absorción resulta
81
∫−
+
=∑ ∑=
jM
jM
MMMj
MMM
RN
j
y
y
yJtyfdytc
,
1,
1
1,)(),()( (5.10)
donde la función
[ ] 2/3)(
000
,
02
1
)(1)(/8),( EEeEEE
dydEbN
qM
Lmtyf EnT
j
tMMMM
jM
Filtro εσ
θ
−−Φ∆Ω=
(5.11)
es definida en el intervalo ( yM , j-1 , yM , j ), y es nula fuera de este rango.
Finalmente para una muestra que contiene NM átomos de masa M en posiciones equivalentes,
la intensidad de absorción puede ser expresada como
,)()( ∑=M
M tctc (5.12)
donde
,)(),()( ∫∞+
=∞−
=
ctet
MMMMMM yJtyfdytc (5.13)
y fM (yM,,t ) es la suma sobre las diferentes ramas (1 ≤ j ≤ NR+1) de las funciones ),( tyf Mj
M dadas en
(5.11).
Las Ecs. (5.10) a (5.13) son las expresiones centrales del presente Capítulo, y son
esencialmente exactas, ya que han sido deducidas directamente de la Ec.(2.20) sin emplear la
aproximación de convolución. Sólo se ha empleado la aproximación de impulso mostrada en el
Capítulo 1, y se ha supuesto que la muestra y el detector son puntuales. La Ec.(5.13) es una ecuación
integral de Fredholm de primer tipo, y por ende la distribución de impulsos J(y) puede ser obtenida
recurriendo a métodos numéricos bien establecidos [85Arf] y [92Pre]. En los casos donde las
dimensiones de la muestra y/o del detector no son despreciables, las Ecs. (5.10) a (5.13) deben ser
integradas además sobre variables geométricas, tal como se indica en la Ec.(2.21).
Alternativamente, si el tipo de función que describe J(y) se conoce de antemano (o posibles
formas se asumen para ésta), los parámetros del modelo propuesto pueden ser obtenidos a partir de un
procedimiento de ajuste. En este último caso no es necesario realizar el cambio a la variable de
integración y, ya que un ajuste paramétrico puede ser realizado directamente en la variable E0 (Ec.
(2.20)).
Es de notar que el núcleo de integración deducido en el presente Capítulo difiere del empleado
en la aproximación de convolución (AC). Mientras en la AC la función resolución RM(yM) es la misma
82
para todos los t y se encuentra centrada en el valor )(~ tyM , en el presente formalismo el núcleo de
integración fM(yM ,t) depende explícitamente de t. Resulta interesante notar que si la AC fuera exacta
para una distribución J(y) arbitraria las Ecs. (2.5) y (5.10) deberían producir el mismo Neutron
Compton Profile. Por lo tanto, los núcleos de integración de las Ecs. (2.5) y (5.13) deberían ser
idénticos, esto es se debería verificar la relación
( ) ,),()(~)( tyfytyRt MMMM =−ξ (5.14)
donde la función ξ(t) ha sido definida en la Ec. (2.6). Sin embargo, como se mostrará en la siguiente
sección, la función resolución RM(yM) no verifica la Ec. (5.14).
5.3 Discusión de Resultados
En esta sección se analizarán diversos aspectos del formalismo que se ha presentado en la
sección 5.2, con especial énfasis en mostrar las diferencias existentes entre los resultados exactos y los
obtenidos mediante el formalismo de convolución. Se supondrán muestras de H, D y 3He por ser los
casos en los cuales lo espectros observados son más sensibles ante variaciones en las distribuciones de
impulsos que se desean estudiar. Las condiciones experimentales supuestas son las mismas que en el
Capítulo 4, esto es se supondrán las condiciones indicadas en la Tabla 2.1, y un espectro incidente de
la forma Φ(E0) =1/E00.9. El estudio de hidrógeno y deuterio estará basado en el modelo de gas ideal
con temperaturas efectivas de 115.22 y 80.11 meV respectivamente, tal como se muestra en el
Apéndice 1.
La discusión se dividirá en tres aspectos diferentes relativos al formalismo aquí presentado:
• En primer término se analizará en detalle el comportamiento de la variable y calculada en forma
exacta, y se compararán los resultados obtenidos con los calculados bajo la aproximación de
convolución.
• En segundo término se analizará el comportamiento del núcleo de integración fM(yM,t) y se lo
comparará con el del formalismo de convolución (miembro izquierdo de la Ec.(5.14)).
• Finalmente se analizan las consecuencias del análisis aquí presentado en un caso de interés actual.
5.3.1 Estudio de la variable yM
En esta sección se estudiará el comportamiento de la variable yM como función la energía
incidente E0, para distintos tiempos de vuelo. En la Figura 5.1 se muestra el valor exacto de yM
obtenido con la Ec. (5.1) como función de la energía incidente E0 para diferentes tiempos de vuelo,
para el caso de hidrógeno (A=M/m=0.99862) y θ =70º. En la Figura 5.1 puede observarse el
comportamiento de los límites indicados en la Ec.(5.3). En la misma Figura se muestra el
83
comportamiento de la variable y obtenida de acuerdo a la suposición de energía final fija realizada en
el formalismo de convolución (ver sección 2.3).
1 10 100 1000-5
0
5
10
15
50 µs 74.91 µs 85.22 µs 100 µs 150 µs 200 µs 250 µs 300 µs 500 µs E=4.906 eVy
(Å-1)
E0 (eV) Figura 5.1: Impulso y como función de la energía incidente E0 para A=0.99862 y θ = 70º. El cálculo exacto de acuerdo a la Ec.(5.1) a los tiempos de vuelo indicados es comparado con el cálculo realizado suponiendo la energía final fija en 4.906 eV, definida en la aproximación de convolución como variable y~ (línea punteada).
En la Figura 5.1 se ponen de manifiesto las diferencias entre las dos formas de calcular el
impulso y. Para cada tiempo de vuelo en el formalismo exacto hay un amplio rango de posibles valores
de y (el cual es función de la energía incidente E0), mientras que en la AC hay definido un único valor.
Se observa que las curvas de y(E0) del formalismo exacto intersecan en dos puntos la curva calculada
en la AC. Sin embargo en la AC para cada tiempo de vuelo t hay definido un único valor de y. Por lo
tanto sobre la curva exacta sólo uno de estos dos puntos tiene una energía final igual a la de la
resonancia del filtro (en este caso 4.906 eV), mientras que el otro punto tiene diferente energía final. A
los 85.22 µs ambos puntos coinciden, y por lo tanto ambas curvas se hacen tangentes. Para tiempos de
vuelo mayores a 85.22 µs esta propiedad (igual energía final) se encuentra en el punto de intersección
de más a la izquierda, mientras que a tiempos de vuelo menores a 85.22 µs la igualdad de energía final
se produce en el punto de intersección que se encuentra más hacia la derecha. El cálculo de estos 85.22
µs se verá más adelante.
El comportamiento observado en la Figura 5.1 se hace más comprensible con la ayuda de la
Figura 5.2 (a), donde en el plano (E0 ,E) se grafican tanto las curvas de y constante, como las curvas de
t constante. Cada punto del plano (E0 ,E) determina unívocamente un valor de t y un valor de y. De
este modo dos curvas de t constante no pueden intersecarse, lo mismo ocurre con las curvas de y
84
constante. Los detalles de los cálculos necesarios para realizar el gráfico de las curvas de y constante
se muestran en la sección A3.4 del Apéndice 3.
100 10001
10
100
E= 0.021 E0
y= - 9.73 Å-1
y= 9.73 Å-1
t= 74.91 µs
y= 0
E (e
V)
E0 (eV)
1 10 100 1000 10000 1000000.01
0.1
1
10
100
(b)
(a)
y= -1
y= -50
y= 0
y= 0
y= -10
y= -1
y= -100
y= 1 Å-1
y= 5
y= 10
y= 50
t= 400t= 300
t= 200t= 150
t= 100
t= 50
t= 10
E (e
V)
E0 (eV)
Figura 5.2: (a) Las líneas continuas negras indican las curvas de y constante para A=0.99862, θ =70º y =16.022. Los valores de y indicados se encuentran en Å -1. Líneas punteadas azules: curvas de t constante (los valores indicados se encuentran en µs). La línea horizontal indica el valor E=4.906 eV. (b) Ampliación del cuadro superior mostrando un caso en el cual una curva de t constante y una de y constante son tangentes. Se seleccionó el caso particular de tangencia a 4.906 eV.
En la Figura 5.2 la intersección de las curvas de t constante con la línea E=4.906 eV (incluida
en el gráfico) determina el valor de E0 con el cual se calcula el valor de y~ en la AC. Tal como se
demostrará más adelante, en este caso particular (A=0.99862, θ =70º y =16.022) para cada curva de t
constante hay una y sólo una curva de y constante que le es tangente. La ubicación geométrica en el
plano (E0 ,E) de estos puntos de tangencia resultan ser líneas rectas (las cuales será llamadas de aquí en
más líneas límite (LL)) cuyas pendientes pueden ser obtenidas a partir de las raíces reales y positivas
de la Ec. (5.7). La denominación 'línea límite' proviene del hecho que si recorre una línea de t
constante sobre el plano (E0,E), el cruce con estas rectas determina la existencia de un valor límite de y
85
(máximo o mínimo local). En vista de la definición de la variable x dada la Ec. (5.6), las pendientes de
estas LL son los cuadrados de las raíces de la Ec. (5.7). En este caso particular la
ecuación
0,0
=θt
M
dEdy conduce a un polinomio (Ecs. (5.7) y 5.8)) que tiene sólo una raíz real, raíz que define la
línea E=0.021E0 sobre la cual se ubican los puntos de tangencia. Esta recta es representada en la
Figura 5.2 (b). En la representación de la Figura 5.1 esta LL corresponde a la ubicación geométrica de
los máximos de las curvas y(E0). El hecho de que haya una única raíz real y positiva de la Ec. (5.7)
(NR=1) tiene como consecuencia la existencia de dos ramas. En otras palabras, en un mismo canal de
tiempo de vuelo t, el mismo valor de y puede ser obtenido con dos energías incidentes distintas. En la
Figura 5.2 (b) se muestra un detalle del cuadro superior. La línea E=0.021E0 interseca la línea
constante E = 4.906 eV en un punto para el cual t = 74.91 µs y y = 9.73 Å-1 (estos valores fueron
obtenidos con las Ecs. (2.1) y (5.1)). En consecuencia en la Figura 5.1 la intersección entre la curva de
y~ y la curva de t = 74.91 µs ocurre en el máximo valor de y alcanzado sobre esta última. Esta
situación que se muestra en detalle en la sección A3.5 del Apéndice 3, en la cual también se presenta
el cálculo de los 85.22 µs anteriormente mencionados.
Para finalizar con el estudio de la función y(E0) resulta importante notar que las 'líneas límite'
definidas anteriormente determinan los valores de y donde la función fM(y,t) presenta singularidades
debido a que el Jacobiano involucrado tiende a infinito (Ecs. (5.4) y (5.9)), lo cual será analizado en la
siguiente sección. La pendiente de la LL es una función que depende de la masa del dispersor, del
ángulo y del cociente de longitudes . El comportamiento de esta función es mostrado con símbolos
abiertos en la Figura 5.3, para el caso particular de =16.022. En el caso de hidrógeno la LL puede ser
definida en un amplio rango angular (0º a 90º ), existiendo tal como se ha mencionado, sólo una de
tales líneas límite (NR=1). Por su parte para el deuterio por debajo de 39.7º existen dos soluciones
reales y positivas de la Ec. (5.7), y por lo tanto dos 'líneas límite', para el oxígeno se observa la misma
situación hasta los 24.7º.
86
0 20 40 60 80 100 120 140 160 1800.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
DHO
O
D
H
E / E
0
θ (grados) Figura 5.3: Los símbolos abiertos indican los valores de las pendientes de las líneas rectas correspondientes a
la ubicación geométrica de los puntos de tangencia entre curvas de t constante y curvas de y constante en el plano (E0,E) como función del ángulo de dispersión, para el caso de H, D y O, y un cociente de longitudes
=16.022. Los símbolos completos indican el cociente E/E0 en el caso límite de núcleos blanco inicialmente en reposo.
Resulta interesante observar la Figura 5.4 en la cual se representan en el plano (E0 ,E) las
curvas de y constante para el caso de deuterio a 35º. En este caso existen dos líneas límite (en acuerdo
con lo mostrado en la Figura 5.3), las cuales son incluidas en el gráfico.
1 10 1000.1
1
10
100
t = 500
y= -25
y= 25
y= 100
y= -50y= -100
y= 10
y= 50
t = 400
t = 300
t = 200
t = 150
t= 100
E (e
V)
E0 (eV) Figura 5.4: Las líneas continuas negras indican las curvas de y constante para deuterio, θ = 35º y =16.022. Los valores de y indicados se encuentran en Å -1. Las líneas de puntos azules indican las curvas de t constante
(los valores indicados se encuentran en µs). La línea recta a rayas corresponde al caso y=0. Las otras dos rectas indican las líneas límite, esto es los puntos de tangencia entre curvas de t constante y y constante. La
línea horizontal indica el valor E=4.906 eV.
87
Las dos líneas límite indicadas en la Figura 5.4 corresponden a extremos en la función y(E0),
en orden creciente de energía incidente, primero a un máximo y luego a un mínimo local. En general
las líneas límite definidas en esta sección son de fundamental importancia ya que éstas determinan las
singularidades de la función y(E0), singularidades que se manifiestan en el núcleo de integración.
5.3.2 El núcleo de integración fM (yM ,t)
Establecido el comportamiento de la variable yM es posible pasar a analizar la Ec. (5.13)
prestando especial atención al núcleo de integración fM(yM ,t). La Figura 5.5 muestra el
comportamiento de esta función para el caso de hidrógeno a 70º para diferentes tiempos de vuelo; los
detalles del cálculo se encuentran en la sección A3.6.
-40 -30 -20 -10 0 10 201E-5
1E-4
1E-3
0.01
0.1
1(a)
50 µs 200 µs 100 µs 300 µs 150 µs 400 µs
f(y,
t) (u
.a.)
7 8 9 10 11 12
1E-4
1E-3
0.01
0.1
1(b)
90 80
74.9
1
70 60
f(y,
t) (u
.a.)
y (Å-1) Figura 5.5: (a) Líneas continuas: f(y,t) para hidrógeno a θ=70º a los tiempos de vuelo indicados. Curvas
punteadas: funciones resolución multiplicadas por el factor de amplitud ξ(t), centradas en el valor )(~ tyM . (b) Ampliación del cuadro superior. Líneas de puntos verticales: ubicación de las asíntotas de f(y,t). Línea roja continua gruesa: f(y,t) para el caso especial de t=74.91 µs, para el cual la posición de la asíntota coincide con
el valor de y en el cual se encuentra centrada la función resolución multiplicada por ξ(t) (curva punteada). Líneas continuas: f(y,t) para los valores de t indicados en µs.
88
El Neutron Compton Profile correspondiente a esta situación, que es la misma situación del
Capítulo 4, puede observarse en línea continua en la Figura 4.1. Es importante notar el
comportamiento asintótico de la función fM(yM,t) en los valores de y definidos por la LL, lo cual se
debe a que el Jacobiano ∞→θ,
0
tMdydE en la Ec.(5.11). La Figura 5.5 también muestra el núcleo de
integración bajo la aproximación de convolución expresado en el lado izquierdo de la Ec. (5.14),
donde la función resolución ha sido calculada con la Ec. (3.8). En la Figura 5.5 (a) puede observase
que el máximo local de ambas distribuciones se encuentra ubicado en )(~ tyM , o sea la variable y
definida bajo la AC. Sin embargo, las asíntotas observadas en el formalismo exacto marcan una
importante diferencia entre ambas formulaciones, lo cual se observa claramente en la Figura 5.5 (b),
donde para el caso de 74.91 µs la asíntota se encuentra exactamente en el valor )(~ tyM . Esta situación
se ilustra en la Figura 5.6, donde se grafican la posición de la asíntota y el valor de My~ en función del
tiempo de vuelo. Ambas curvas son tangentes en 74.91 µs.
0 50 100 150 200-5
0
5
10
15
20
t=74.91 µs
Posición de la asíntota E= 4.906 eV
y (Å
-1)
t (µs) Figura 5.6: Línea continua azul: posición de la asíntota de f(y,t) como función del tiempo de vuelo t , para el caso de hidrógeno, un ángulo de dispersión de θ=70º, y longitudes de vuelo de L0=1105.5 cm y L1=69 cm. La región sombreada debajo de esta curva indica el rango de valores físicamente permitido para la variable y.
Línea punteada roja: valor de y calculado suponiendo E= 4.906 eV.
La tangencia observada en la Figura 5.6 se encuentra explicada en la sección A3.5 del
Apéndice 3. En el plano (E0,E) este punto corresponde a la intersección entre la línea límite (LL) y la
línea constante E= 4.906 eV. Sobre cualquier línea de t constante el máximo valor de y es alcanzado
en la intersección con la LL (denominada en general punto I), por lo tanto el valor de y en el punto I es
mayor que el valor alcanzado en la intersección con la línea E=4.906 eV (punto II). Para el tiempo de
89
vuelo en el cual la LL y la línea E=4.906 eV se intersecan los puntos I y II coinciden (ver detalles en la
sección A3.5). Esta coincidencia es observada en la Figura 5.6, donde el valor de y de la posición de la
asíntota es siempre mayor que el calculado sobre la línea E=4.906 eV excepto en el punto de
tangencia.
Además del comportamiento asintótico de la función f(y,t) al alcanzar la línea límite, existen
otras dos características del núcleo de integración no descriptas bajo la AC que pueden observarse en
la Figura 5.5:
• El ancho del pico principal de la función f(y,t) depende del tiempo de t, a diferencia del miembro
izquierdo de la Ec. (5.14).
• La forma e intensidad de los picos obtenidos con miembro izquierdo de la Ec. (5.14) no coinciden
con los obtenidos mediante el formalismo exacto.
Características similares también han sido observadas para el caso de deuterio (no mostradas en
este trabajo).
5.3.3 Estudio de energías cinéticas medias
Una consecuencia inmediata de las diferencias existentes entre el núcleo de integración exacto y el
del formalismo de convolución puede observarse en las energías cinéticas medias obtenidas luego de
procesar los espectros. Se supondrá una muestra consistente en un gas ideal de 3He con una
temperatura de 20 K (kBT=1.7234 meV). En vista de la Ec. (1.60), la energía cinética media es 3/2
kBT=2.5851 meV, lo cual corresponde a una distribución de impulsos Gaussiana con un FWHM de
1.3151 Å -1. Este sistema se encuentra extensamente tratado en la literatura, lo cual puede verse por
ejemplo en las referencias [85Sok, 94Wan, 01Sen]. Las condiciones supuestas para el sistema
experimental son las mismas que las indicadas anteriormente en este Capítulo. El Neutron Compton
Profile correspondiente al 3He ha sido obtenido de acuerdo al formalismo exacto expresado en la
Ec.(5.10), el resultado (verificado realizando la integral (2.20)) se indica con círculos en la Figura 5.7
(a), mientras que la línea continua corresponde al caso límite de un gas ideal a 0 K. En la Figura 5.7
(b) se muestra la distribución de impulsos J(y) (línea de puntos).
90
-15 -10 -5 0 5 10 150.0
0.1
0.2
0.3
0.4
J(y) R(y) c(y)
J(
y) (Å
)
y (Å-1)
290 295 300 305 310 315 320 325 3300.0
0.1
0.2
0.3
T=20 K
3HeT=0 K
(b)
(a)
c(t)
(u.
a.)
t (µs)
Figura 5.7: (a) Neutron Compton Profiles en la escala tiempo de vuelo debidos al 3He para θ =70º, a 0 K (línea azul) y a 20 K (círculos negros). (b) La línea punteada roja indica la distribución de impulsos J(y) Gaussiana para un gas de 3He con una temperatura de 20 K. Línea continua azul: función resolución calculada con la Ec.(3.8) y el c(t)T=0K mostrado en el cuadro (a). Los círculos abiertos indican el Neutron Compton Profile
calculado a 20 K expresado como función de la variable y bajo la aproximación de convolución.
A continuación se compararán los resultados obtenidos bajo el formalismo exacto con aquellos
obtenidos empleando la aproximación de convolución. Como se ha visto en el Capítulo 3, la función
resolución puede ser obtenida a partir del límite de T→ 0K (línea continua de la Figura 5.7 (a)),
realizando el cálculo indicado en la Ec. (3.8), obteniéndose así la función resolución que se indica en
línea continua en la Figura 5.7 (b). Siguiendo el procedimiento que ha sido descripto en el Capítulo 3,
se tomó el NCP calculado en forma exacta, y se realizó un ajuste por el método de cuadrados mínimos
empleando la Ec. (2.5) en la cual se dejaron el ancho y el área de una forma J(y) gaussiana como
parámetros libres. A pesar de que la función resolución de la Ec. (3.8) (R1(y)) es la única compatible
con el formalismo de convolución en el límite de T→ 0K (ver Capítulo 3), en esta sección se
analizarán otras tres funciones resolución comúnmente empleadas:
• R2(y), obtenida ajustando una Lorentziana en la escala energía [97Cha, 03And] a la resonancia
principal del filtro de oro [97END], empleando luego la Ec. (3.8).
91
• R3(y), una función Lorentziana en la variable y [93Eva, 96Tim, 02Fie], cuyos parámetros fueron
obtenidos al realizar un ajuste a la R2(y). El FWHM obtenido es 3.292 Å -1.
• R4(y), una función Lorentziana en la variable y [93Eva, 96Tim, 02Fie] , cuyos parámetros fueron
obtenidos al realizar un ajuste a la R1(y). El FWHM obtenido es 3.170 Å -1.
En la Tabla 5.1 se presentan las energías cinéticas medias obtenidas con estas funciones
resolución, comparadas con el valor exacto, usado como dato para definir la J(y).
Función ResoluciónEnergía cinética media
(meV)
R1 2.541
R2 2.061
R3 2.029
R4 2.278
Valor exacto 2.5851
Tabla 5.1: Energía cinética media del 3He a T=20 K obtenida bajo la aproximación de convolución empleando diferentes funciones resolución descriptas en el texto. A fin de realizar comparaciones
también se incluye el valor exacto.
Es de notar que las diferentes funciones resolución producen grandes variaciones en las energías
cinéticas medias obtenidas, aún cuando las variaciones relativas de los FWHM no son tan
significativas. Por ejemplo, la diferencia entre el FWHM de la función resolución R3 y el de la R4 es de
un 3.7%, mientras que la diferencia entre las energías cinéticas medias es del 12.3%. La razón de estas
variaciones tan significativas ha sido dada en el Capítulo 3: a bajas temperaturas la forma de los
espectros observados está fuertemente dominada por la forma de la sección eficaz del filtro, por lo
tanto cualquier imperfección en la descripción de los efectos del filtro afecta en gran medida las
energías cinéticas medias obtenidas del ajuste.
5.4 Conclusiones
En este Capítulo se ha desarrollado el formalismo exacto que describe las formas de los
espectros observados mediante la técnica de eVS en términos de una integral en la variable y, la cual
involucra un núcleo de integración que depende de los parámetros que caracterizan la configuración
experimental. Para este cálculo, válido para el caso general, es necesario un conocimiento detallado
del espectro incidente, de la sección eficaz total del filtro, y de la eficiencia de los detectores en un
amplio rango de energías. Como resultado del cambio de variable se obtiene la Ec. (5.13), la cual es
una ecuación integral de Fredholm de primer tipo, donde el núcleo de integración fM(yM ,t) depende
sólo de las características del instrumento, y es independiente de las características de la muestra. De
92
este modo, si el elemento de interés de masa M es el único presente en la muestra, o su contribución se
encuentra bien resuelta de la debida a los demás elementos (o estas últimas han sido adecuadamente
descontadas), la Ec. (5.13) permite obtener la distribución de impulsos de los núcleos a partir de los
datos experimentales. Las ecuaciones integrales se encuentran extensamente estudiadas en la literatura,
y se han desarrollado varios métodos numéricos para obtener la función incógnita (en este caso la
distribución JM(yM)), lo cual puede verse por ejemplo en las referencias [85Arf ] y [92Pre].
Gran parte de este Capítulo ha sido dedicado al estudio de la variable y, la cual en el
formalismo de convolución tiene una definición que difiere significativamente de la definición exacta
aquí estudiada. El significado físico de la variable y es la proyección inicial del núcleo blanco en la
dirección del vector transferencia de impulso q. En el procesamiento usual de los datos de eVS, el
pasaje de la escala t a la escala y es realizado suponiendo una energía final fija, lo cual define un único
valor de y en cada canal de tiempo. Por su parte, en este Capítulo la contribución de los diferentes
valores de y a un dado canal de tiempo ha sido calculada en forma exacta. Además en la sección A3.4
del Apéndice 3 se han presentado las ecuaciones que permiten representar las curvas de y constante en
el plano (E0,E), las cuales son válidas para el caso general. Las curvas obtenidas para los casos
estudiados sirven para analizar el comportamiento de esta variable. Una característica particular de la
variable y en el formalismo exacto es que, al ser expresada para un cierto t fijo en función de la energía
incidente E0, puede tener extremos locales tal como se muestra por ejemplo en la Figura 5.1. La
ubicación de estos extremos en el plano (E0,E) define líneas rectas denominadas 'líneas límite' (LL).
Estos extremos (máximos o mínimos locales) causan singularidades en el Jacobiano dE0/dyM , las
cuales afectan el núcleo de integración fM (yM,t). Por ejemplo en el caso del hidrógeno, valores de y
mayores que el definido por la LL no están permitidos físicamente.
Como se ha demostrado en los Capítulos 3 y 4, el formalismo de convolución no puede ser
deducido a partir del formalismo exacto presentado en el Capítulo 2. En el presente Capítulo se
muestra nuevamente que el formalismo de convolución es incompatible con el exacto, y que las
diferencias pueden ser expresadas en términos de diferencias en los núcleos de integración utilizados.
Por ejemplo, la función resolución en la escala y debe ser reemplazada por un núcleo de integración
cuya forma en esta variable depende explícitamente de t. En la Figura 5.5 se muestran las diferencias
existentes entre el núcleo de integración exacto, y el comúnmente empleado como función resolución.
En el caso del hidrógeno analizado en este Capítulo, las discrepancias entre los núcleos de integración
son particularmente importantes a los 74,91 µs. Para este tiempo de vuelo la singularidad de la función
f(y,t) se produce exactamente en el valor de y en el cual se encuentra centrado el máximo de la función
resolución, o sea en un y igual a y~ . En este caso los valores de y mayores que y~ no son físicamente
posibles y sin embargo son considerados en el formalismo de convolución.
Hasta aquí la atención se ha centrado en las diferencias existentes entre núcleo de integración
fM(yM,t) y la función resolución sin hacer ninguna referencia a la distribución de impulsos de la
93
muestra JM(yM). La función fM(yM,t) depende únicamente de las características del instrumento y es
independiente de la dinámica de la muestra en cuestión. No obstante, el espectro observado está dado
por la integral del producto entre esta función y la distribución de impulsos J(y). Este producto es
proporcional a la probabilidad de que un neutrón detectado al tiempo t haya sido dispersado por un
núcleo blanco con impulso inicial y.
Resulta interesante entonces analizar cuán importante es describir adecuadamente la
singularidades de la función f(y,t) a los efectos de evaluar apropiadamente la intensidad medida. A tal
fin resulta útil comparar el cociente E/E0 para el cual se manifiestan estas singularidades (definido
como la pendiente de la LL) con el mismo cociente de energías que se verifica para una muestra
consistente en un gas ideal a T=0 K (blanco originalmente en reposo) dado en la Ecs. (3.2) y (3.3). La
Ec. (3.3) determina aproximadamente el cociente de energías más probable para el caso de una
temperatura no nula. En la Figura 5.3 se muestra con símbolos abiertos el cociente E/E0 de la LL para
H, D, y O, y en símbolos completos dicho cociente para el caso ideal de núcleos blanco inicialmente
en reposo como función del ángulo de dispersión. Se observa que para este valor particular de las
singularidades no aparecen sobre el pico principal del Neutron Compton Profile (ambas curvas no se
intersecan). Sin embargo, debido a la agitación térmica descripta en la forma de la distribución de
impulsos J(y), una correcta descripción de estas singularidades es importante a los efectos de describir
adecuadamente los espectros observados.
Es de notar que bajo la hipótesis de potenciales armónicos, en la mayoría de los casos de
interés concernientes al estudio de la materia condensada la función J(y) es bien representada por una
Gaussiana [90May]. Sin embargo el presente formalismo ha sido formulado sin realizar ninguna
hipótesis particular sobre la forma de la distribución de impulsos J(y), sólo se ha supuesto que la
muestra es isotrópica (ver Ecs.(1.56) y (1.57)), y la validez de la aproximación de impulso (la cual, tal
como se indica en la sección 1.9, requiere que el ancho característico de la distribución J(y) sea
despreciable respecto al impulso transferido q).
Con respecto al análisis de los experimentos en los cuales la muestra puede ser representada
por distribuciones de impulsos Gaussianas, los efectos de las singularidades en las funciones fM(yM,t)
se encuentran suavizados en los espectros observados. No obstante, las notorias diferencias existentes
entre el núcleo de integración del formalismo exacto y el del formalismo de convolución demuestran
la invalidez de este último, y se ven reflejadas en las formas obtenidas para describir los espectros
observados. Como se ha visto en el Capítulo 3, estas diferencias producen errores en las magnitudes
que normalmente se informan luego de un emplear la técnica de eVS, esto es una incorrecta
descripción tanto de las intensidades de los picos como así también de las temperaturas efectivas
obtenidas del ajuste. Estas diferencias se hacen más notorias en el caso de núcleos livianos a bajas
temperaturas, donde el ancho de la distribución J(y) se hace comparable al de la función resolución
R(y). Los resultados mostrados en la Tabla 5.1 confirman esta tendencia, como así también que el
94
empleo del formalismo de convolución (ya sea con funciones resolución teóricas o definidas
experimentalmente) resulta injustificado. Por su parte, el formalismo presentado en este Capítulo
permite obtener las distribuciones de impulsos de la muestra de un modo confiable ya que ha sido
deducido en forma exacta a partir de las leyes de scattering bien establecidas.
95
Capítulo 6
Herramientas utilizadas para la producción y detección de
neutrones
Se brinda una introducción a las herramientas experimentales involucradas en este trabajo. Se
describen la fuente pulsada de neutrones, los detectores empleados y la electrónica utilizada en la
obtención de los espectros. Se explica el método para la medición de tiempos de vuelo, el cual será
aplicado tanto en experimentos de transmisión como de dispersión de neutrones.
6.1 Introducción
En el Laboratorio de Neutrones y Reactores del Centro Atómico Bariloche se encuentra
instalada una fuente pulsada de neutrones de mediana intensidad. Diferentes dispositivos
experimentales acoplados a dicha fuente permiten utilizar una gran variedad de técnicas neutrónicas y
de aplicaciones vinculadas al estudio de diversos sistemas físicos. Algunas técnicas, como la medición
de secciones eficaces totales por transmisión o el estudio de parámetros estructurales mediante
experimentos de scattering, se encuentran ya implementadas desde hace varios años. También se ha
desarrollado con gran éxito una nueva técnica neutrónica destinada a la determinación del contenido
de hidrógeno en metales [98San]. En el marco del presente trabajo, y utilizando la experiencia
adquirida por el Grupo en el desarrollo de técnicas neutrónicas, se ha implementado la técnica de eVS
en el Laboratorio de Neutrones y Reactores del CAB.
Todas estas técnicas neutrónicas utilizan la medición de tiempos de vuelo en diferentes
configuraciones experimentales, involucrando las siguientes etapas:
(1) Producción de los neutrones en forma pulsada.
(2) Detección de los neutrones
(3) Conformación y discriminación de las señales producidas en los detectores, registro de
los espectros de número de neutrones detectados en función del tiempo.
(4) Validación, y posterior procesamiento de los datos.
En el Laboratorio de Neutrones y Reactores del CAB cada una de estas cuarto etapas se realiza
físicamente en ambientes separados. Las salas destinadas a la producción y a la medición de neutrones
se encuentran separadas por una pared de hormigón de un metro de espesor, y sólo están comunicadas
por medio de dos tubos que coliman los haces de neutrones incidentes de los distintos experimentos.
96
En la Figura 6.1 se ilustran algunos de los dispositivos e instalaciones disponibles en este laboratorio.
El tubo perpendicular a la pared de hormigón se utiliza para realizar experimentos de transmisión y el
tubo oblicuo se utiliza para experimentos de dispersión.
Las características de la fuente y de los detectores empleados son presentadas en las secciones
6.2 y 6.3 respectivamente. En la sección 6.4 se explica el método de tiempo de vuelo (TDV) aplicado a
la caracterización del espectro de energías del haz incidente. El método de TDV también será utilizado
en otros Capítulos para caracterizar algunos elementos que conforman el dispositivo experimental de
la técnica de eVS, como así también a los efectos de investigar la realidad física de las secciones
eficaces anómalas en mezclas de H2O/D2O mencionadas en la Introducción del Capítulo 3. En la
sección 6.5 se indican brevemente las características básicas de la electrónica empleada para el
procesamiento de las señales, y en la sección 6.6 se muestran las validaciones y correcciones
realizadas a los espectros obtenidos.
97
LINAC
Sala
LIN
ACSa
la d
e M
edic
ión
Banc
o de
Disp
ersió
n
Banc
o de
Difra
cción
Banc
o de
Tran
smisi
ónCa
mbiam
uestr
as
Medic
iónEs
pectr
oInc
idente
Figura 6.1- El acelerador lineal de electrones de 25 MeV (LINAC) del Laboratorio de Neutrones y Reactores
utilizado como base para la producción de neutrones en forma pulsada. Tubos de extracción de haz y ubicación
de los dispositivos experimentales.
98
6.2 La fuente de neutrones
El producción de los neutrones está basada en una fuente pulsada de electrones consistente en
un acelerador lineal (LINAC). Los electrones son acelerados mediante una microonda hasta alcanzar
una energía de 25 MeV. Los pulsos de electrones tienen una duración de ~1 µseg, y la frecuencia de
pulsado puede variarse según la necesidad de cada experimento hasta un máximo de 100 pulsos por
segundo. El haz de electrones acelerados incide sobre un blanco de plomo produciéndose así
radiación de frenamiento (bremsstrahlung) la cual es utilizada para la extracción de neutrones por
reacción nuclear (γ,n) con los núcleos de plomo. Estos neutrones poseen un espectro de energías del
tipo de fisión (ubicado en el orden de los MeV) por lo que deben ser moderados, es decir, debe
disminuirse su energía a valores acordes a los requeridos en cada experimento. Esto se consigue
haciéndolos interactuar con un medio hidrogenado, en el cual gran parte de los neutrones rápidos que
ingresan al moderador alcanza el equilibrio térmico (~0.025eV) debido, principalmente, a colisiones
con los átomos de H. Si el moderador es suficientemente extenso, a la salida del mismo el espectro de
energías está descripto por una distribución Maxwelliana con su máximo ubicado en un valor próximo
a la temperatura del moderador, además de una componente epitérmica inversamente proporcional a la
energía del neutrón [64Bec]. La Figura 6.2 muestra un espectro en energía medido en haz directo
mediante la técnica de tiempo de vuelo, utilizando un moderador de polietileno a temperatura
ambiente [98San]. Usualmente, el conjunto blanco-moderador, que constituye nuestra fuente de
neutrones, está ubicado dentro de un recipiente recubierto por cadmio que contiene agua, utilizado
como blindaje para los neutrones rápidos (Figura 6.1). Dentro de la sala donde se encuentra el
acelerador se halla colocado un detector de radiación γ, que detecta la radiación electromagnética
producida por el frenamiento de los electrones contra el blanco de plomo en cada disparo de LINAC.
Esta señal, denominada γ-flash define el tiempo t=0 para la técnica de tiempo de vuelo. Debido a que
existen fluctuaciones en la producción de neutrones, próximo al recinto del acelerador la producción es
monitoreada mediante un detector de 3He.
99
1E-4 1E-3 0.01 0.1 1 10
0.1
1
10
100
RangoSubtérmico
RangoTérmico
RangoEpitérmico
Inte
nsid
ad (u
.a)
E0 (eV) Figura 6.2: Espectros en energía a la salida de un moderador a temperatura ambiente. Se indican en el gráfico
los distintos rangos de energías del neutrón.
6.3 Los detectores
Como se mencionó en la Introducción del Capítulo 2, los neutrones subtérmicos, térmico y
epitérmicos deben ser detectados mediante reacciones intermediarias, las cuales liberan una energía
mucho mayor a la energía del neutrón incidente. En todos los experimentos se utilizaron detectores
Texlium de 3He. Este tipo de detector está compuesto por un tubo de acero SS-321 de un espesor
estimado en 0.35mm, 1 pulgada de diámetro, 6 pulgadas de longitud activa, relleno con 3He a 10 atm
de presión a temperatura ambiente. Posee un filamento axial, y en régimen de trabajo se establece
entre éste y el tubo de acero una diferencia de potencial de 1300V. La detección de un neutrón se
produce mediante la reacción nuclear
keVpHnHe 76433 ++→+ . (6.1)
Los productos de esta reacción son partículas cargadas que ionizan el gas, y la avalancha de
electrones acelerados hacia el electrodo colector genera un pulso de corriente que nos indica que ha
incidido un neutrón, pero no nos brinda información sobre la energía que traía antes de la colisión,
debido a que la energía de los neutrones incidentes es muy baja frente a los 764 keV del Q de la
reacción. La incerteza temporal asociada al proceso de detección es menor que un microsegundo. Si el
detector se encuentra colocado directamente en el haz incidente de una fuente pulsada, la energía del
neutrón puede ser determinada mediante el método de tiempo de vuelo, el cual será descripto en la
sección 6.4. La sección eficaz de la reacción (6.1) está dada por [81Mug]
100
( )][
239.848][eVE
barnEr =σ , (6.2)
por lo que la eficiencia de detección es una función decreciente de la energía. La eficiencia también
depende del camino recorrido por el neutrón dentro del detector, y por lo tanto también es función del
ángulo de incidencia respecto al eje del cilindro y del punto de ingreso al volumen activo del detector.
Una evaluación completa de esta magnitud se encuentra en la referencia [93Daw] de donde se extrajo
la Figura 6.3, la cual describe la eficiencia de los detectores empleados para el caso de incidencia
normal al eje del cilindro, suponiendo un perfil de haz de intensidad uniforme que abarca
completamente el diámetro del cilindro.
1E-4 1E-3 0.01 0.1 1 10 100
0.1
1
Efic
ienc
ia
Energía (eV)
Figura 6.3: Eficiencia de los detectores de 3He en función de la energía, para neutrones incidiendo en forma normal al eje del cilindro.
6.4 El método de tiempo de vuelo
Los experimentos realizados en este trabajo hacen uso del método de tiempo de vuelo (TDV),
que consiste en registrar en un espectro el número de neutrones detectados en función del tiempo
transcurrido desde el disparo del acelerador (señal de γ-flash tomada como t=0 ). Según los
requerimientos del experimento, la frecuencia de pulsado puede variarse entre 12.5 Hz y 100 Hz. El
mínimo ancho temporal de los canales empleados para registrar el espectro es de 2 µs, el cual está
dado por la tarjeta de adquisición Canberra Accuspec instalada en la PC, la cual realiza la codificación
del tiempo de vuelo.
101
Las herramientas utilizadas para la producción y detección de neutrones, al igual que la
electrónica involucrada son las mismas tanto en experimentos de transmisión con en experimentos de
dispersión y difracción. Como un ejemplo de aplicación del método de TDV en el presente apartado se
describirá el modo en el cual se ha realizado la caracterización del espectro incidente indicado en la
Figura 6.2.
Si se coloca un detector directamente en el haz incidente a una distancia L de la fuente, y un
neutrón de energía E0 es detectado, éste será registrado a un tiempo t dado por
,2 0
RtLEmt += (6.3)
donde tR es el retardo electrónico, propio de los detectores y de la electrónica posteriormente empleada
tanto en el procesamiento de la señal del neutrón como de la señal de γ-flash.
De esta forma el espectro de energías incidentes Φ(E0) de los neutrones emitidos por la fuente
está relacionado con la distribución en tiempo φ(t) de aquellos que llegan al detector mediante
( ) ( ) .00 dttdEE ϕ=Φ (6.4)
Evaluando el Jacobiano a partir de la Ec. (6.5) resulta
( ) ( )( )( ) 2
30
002E
mLEtE ϕ=Φ . (6.5)
La magnitud determinada experimentalmente es el número de neutrones detectados en función del
tiempo de vuelo, y será notada N(t). Para obtener la distribución en tiempo de los neutrones que
arriban al detector φ(t) a partir de N(t) es necesario considerar la eficiencia de detección, como así
también descontar los neutrones debidos al background ambiente, es decir aquellos neutrones
detectados provenientes de direcciones distintas a la del haz incidente. El espectro de background
NBack(t) puede ser obtenido interponiendo en el haz un grueso tapón de parafina y Cd. Este nivel de
background puede ser verificado en ciertos canales de tiempo colocando en el haz un material de
suficiente espesor que presente resonancias epitérmicas, absorbiéndose así la totalidad de los neutrones
de determinadas energías. Para ritmos de contaje elevados el efecto de pérdidas en el contaje debidas
al tiempo muerto en el sistema de detección puede ser significativo, por lo tanto N(t) (y eventualmente
también NBack(t)) deben ser corregidos por tiempo muerto, tal como se muestra en la referencia
[86Daw]. Teniendo en cuenta estas correcciones la distribución en tiempo φ(t) puede ser obtenida
mediante
( ) ( ) ,)(
)()(
0 tEtNtN
t Backg
εϕ
−= (6.6)
donde ε(E0) es la eficiencia de la detección (ver Figura 6.3).
102
Reemplazando la Ec. (6.6) en la (6.5) se obtiene la forma del espectro incidente en función de la
energía.
6.5 La electrónica de adquisición
El pulso de corriente generado en los detectores al producirse un evento 3He(n,p)3H debe ser
amplificado, discriminado y conformado, antes de ser sumado como un evento válido en el espectro.
La Figura 6.4 muestra en forma esquemática todo el proceso llevado a cabo por la electrónica de
adquisición. En este gráfico se han identificado con tres colores diferentes la señal proveniente del
experimento (rojo), del γ-flash (verde) y del monitor (azul), originadas en los detectores introducidos
en la sección 6.3. La amplificación de las señales del experimento y del monitor, producidas por
detectores de 3He, consta de dos etapas. La primera la realiza un preamplificador conectado
directamente al tubo de 3He y a través del cual se transmite también la alta tensión al detector. El
mismo es ubicado lo más cerca posible del detector, a fin de reducir el ruido electromagnético. La
señal producida por el preamplificador es transportada a la sala de control, en donde se hallan los
restantes instrumentos que integran la línea de adquisición. Empleando electrónica NIM convencional,
esta señal es amplificada (AMPL) y posteriormente discriminada por altura de pulso (TSCA), a fin de
filtrar aquellas señales provenientes de sucesos espurios.
Figura 6.4- Diagrama esquemático de la electrónica de adquisición de datos. Se han identificado con distintos colores las líneas de procesamiento asociadas a cada una de las señales que conforman el experimento.
103
Para tiempos próximos al disparo del acelerador, un flujo muy grande de neutrones de alta
energía incide sobre los detectores de 3He, saturando los mismos. Además la gran cantidad de gammas
producidos luego de cada pulso perturba durante un cierto tiempo el sistema de detección. Por este
motivo, las señales del experimento y del monitor son habilitadas sólo durante ciertos períodos de
tiempo a partir de la llegada del γ-flash. Esta habilitación se realiza mediante una coincidencia lógica
(Logic Gate) de estas señales con pulsos lógicos producidos a partir de la señal del γ-flash. Dichos
pulsos son generados por dos módulos Gate Interface, que permiten definir el tiempo de inicio y la
duración de cada pulso. Los pulsos lógicos resultantes de la coincidencia son conformados y
posteriormente distribuidos a distintos dispositivos responsables de su procesamiento. La señal del
experimento es ingresada a un codificador de tiempo de vuelo, encargado de construir el espectro en
TDV, usando la señal del γ-flash como t=0 (Start), el cual se encuentra instalado en la PC de
adquisición. Todas las señales (experimento, monitor, γ-flash) son ingresadas en contadores que
muestran en tiempo real el número de pulsos registrado en cada caso (Escalímetros). Estos
escalímetros pueden ser leídos y comandados desde la PC de adquisición.
Por último, la discriminación efectuada sobre la señal proveniente del experimento es
monitoreada, construyendo en un multicanal (MCA Modo PHA) el espectro en altura de pulsos de las
señales admitidas por el discriminador (TSCA) durante los períodos de tiempo habilitados. Esto
permite tomar conocimiento acerca de eventuales apariciones de ruido en la medición.
6.6 El procesamiento de los datos
En el Laboratorio de Neutrones y Reactores de CAB la medición de un espectro de alta
estadística es un proceso que puede involucrar varios días. Por lo tanto, a fin de reducir la pérdida
involuntaria de datos debido a inconvenientes que puedan producirse durante el proceso de medición,
se registran sucesivos espectros durante intervalos de tiempo cortos (típicamente cada 10 minutos).
Esta metodología permite también reducir al mínimo el error asociado a posibles variaciones en la
producción de neutrones de la fuente. Los espectros parciales registrados de esta manera son
posteriormente sumados, obteniendo así los espectros finales, los cuales son analizados conforme al
procesamiento requerido por cada experimento. En todos los casos y en forma previa a la adición, se
realiza un análisis detallado de los espectros parciales para validar los mismos y desechar aquellos que
contengan ruidos o desviaciones, producto de fallas ocurridas en el sistema de detección. También se
chequea el número de pulsos de LINAC, verificando que sea consistente con el tiempo de adquisición
y la frecuencia de pulsado del acelerador. En el procesamiento de cada espectro también se analiza el
número de cuentas efectuadas por el monitor. Esta última magnitud interviene en el peso relativo que
se le da a cada espectro en la suma, considerando así las fluctuaciones en la producción de neutrones
del LINAC.
104
La medición de tiempos de vuelo es utilizada en una gran variedad de técnicas neutrónicas,
entre las cuales es posible mencionar experimentos de transmisión, como así también experimentos de
dispersión y difracción. En particular, en los Capítulos 8 y 9 se aplicará el método de TDV al caso de
experimentos de eVS, técnica para la cual la configuración experimental ha sido indicada en las
Figuras 2.1 y 2.2. Por su parte, en el siguiente Capítulo se muestra un ejemplo de la medición de
secciones eficaces totales por transmisión.
105
Capítulo 7
Medición de secciones eficaces totales en mezclas de
H2O/D2O
Se investiga la existencia de secciones eficaces neutrónicas anómalas en mezclas de H2O/D2O,
informadas mediante la técnica de eVS, empleando una técnica neutrónica independiente basada en la
transmisión de neutrones. Se realizaron varias mezclas de H2O/D2O y se midieron en el rango
epitérmico sus secciones eficaces totales a temperatura ambiente. Los resultados, obtenidos con una
incerteza estadística menor al 0.3%, se encuentran en perfecto acuerdo con los valores esperados a
partir de los datos tabulados. No se observa ninguna anomalía en las secciones eficaces neutrónicas
de tales mezclas, lo cual muestra las invalidez del formalismo de convolución usualmente empleado
para el procesamiento de los datos de eVS.
7.1 Introducción
La sección eficaz del hidrógeno es una magnitud que se encuentra muy bien estudiada desde
los primeros estudios de dispersión de neutrones [52Bla]. Hace varias décadas las secciones eficaces
totales del agua liviana [49Mel] y del agua pesada [62Hon] fueron minuciosamente estudiadas debido
al interés en el desarrollo de la física de reactores. No obstante, tal como se ha descripto en la
Introducción del Capítulo 3, recientemente se han informado valores anómalos de los parámetros que
caracterizan la interacción del neutrón con los protones que componen líquidos hidrogenados a
temperatura ambiente. En particular en las referencias [97Cha] y [02Cha], luego de emplear la técnica
de eVS en mezclas de agua liviana y agua pesada, se informa una dependencia de la sección eficaz del
hidrógeno con el contenido de deuterio en la mezcla. Estos resultados, que contradicen la teoría de
dispersión de neutrones bien establecida, fueron interpretados en términos de la existencia de nuclear
quantum entanglement entre átomos de hidrógeno vecinos, fenómeno supuestamente producido
durante períodos de tiempo de 10-16 seg. Posteriormente se realizaron trabajos intentando dar sustento
teórico a tal suposición [00Kar, 03Kar] basados en modelos de acoplamiento entre pares de núcleos de
átomos vecinos, no obstante trabajos posteriores encontraron fallas en las formulaciones propuestas
[03Cow, 03Col]. Dadas las importantísimas consecuencias que estas secciones eficaces anómalas
tendrían sobre la física de reactores y los estudios de sustitución isotópica, se realizaron experimentos
empleando precisas técnicas interferométricas para intentar observar tales anomalías en mezclas de los
mencionados líquidos. Estos experimentos no mostraron evidencias del pretendido fenómeno [99Iof].
Sin embargo los autores de la publicación [97Cha] continuaron sosteniendo la realidad física del
106
quantum entanglement, argumentando que tales experimentos fueron realizados con neutrones
térmicos (11.2 meV), mientras que la técnica de eVS emplea neutrones epitérmicos [00Cha]. También
se realizaron publicaciones pretendiendo dar sustento a la existencia del quantum entanglement por
medio de anomalías observadas empleando espectroscopía Raman [95Cha], sin embargo estos
resultados fueron posteriormente cuestionados [99Gri].
Como puede verse en el Capítulo 3 y en las referencias [01Blo], [03Blo] y [04Blo] realizadas
en el marco del presente trabajo, el formalismo de convolución usualmente empleado para el
procesamiento de los datos de eVS falla en varios aspectos, entre ellos en la descripción de las
intensidades relativas de los picos observados en un espectro. Además, el procedimiento para obtener
las intensidades de los picos de eVS, y a partir de ellos las secciones eficaces, nunca fue utilizado
previamente a la publicación de la referencia [97Cha]. Por su parte, los experimentos de transmisión
fueron empleados desde los comienzos de las técnicas neutrónicas a fin de obtener tales magnitudes, y
de hecho ésta ha sido una de las principales técnicas empleadas para construir las tablas de referencia
de longitudes de scattering.
A fin de dilucidar la existencia de las mencionadas secciones eficaces neutrónicas anómalas
mediante una técnica capaz de producir resultados inequívocos, precisos y libres de los inconvenientes
anteriormente mencionados, se realizaron experimentos de transmisión en diferentes mezclas de agua
liviana y agua pesada empleando el LINAC del Centro atómico Bariloche para la producción de
neutrones en forma pulsada. Se describe la técnica de transmisión estándar para la medición de
secciones eficaces totales, y luego se presentan los resultados obtenidos para tales mezclas. Se
estudiaron energías incidente entre 1 eV y 100 eV, esto es, un rango que comprende ampliamente las
energías incidentes relevantes en un experimentos de eVS. Se analizan los resultados obtenidos, y se
los compara con los resultados publicados luego de emplear el formalismo de convolución para el
procesamiento de los datos de eVS.
7.2 La medición de secciones eficaces totales
En un experimento típico de transmisión, un haz colimado de neutrones de energía E0
atraviesa una muestra de espesor T cuya transmisión vale [64Bec]
( ) ( )TEeETra 00
Σ−= , (7.1)
en donde la sección eficaz macroscópica Σ(E0) está definida en función del número de dispersores por
unidad de volumen n y la sección eficaz total microscópica σtot(E0) según
( ) ( )00 EnE totσ=Σ . (7.2)
Los experimentos para la medición de la transmisión Tr(E0) se realizan empleando el método
sample in - sample out. Este método consiste en efectuar mediciones de los espectros de número de
107
neutrones en función del tiempo de vuelo t, con y sin la muestra interpuesta en el haz incidente, a los
que llamaremos espectro de la muestra (ΦM) y espectro de tubo libre (ΦTL) respectivamente. Un vez
realizada la calibración de la distancia de vuelo y del retardo electrónico, la escala tiempo de vuelo t de
los espectros medidos es transformada a la escala energía E0 mediante la Ec. (6.3). Si se interpone en
el haz un grueso tapón de polietileno y Cd, también es posible registrar el espectro ΦBg debido a los
neutrones provenientes del background ambiente. En la Figura 7.1 se muestra un esquema del
dispositivo experimental.
Muestras
Tubo Libre
Haz Tapado
Cambia-Muestras
Banco deDetectores
Fuente de Neutrones
HazIncidente
HazTransmitido
Figura 7.1: Banco de detección y sistema cambia-muestras empleados en los experimentos de transmisión.
El banco de detección para los experimentos de transmisión (Figura 7.1) consiste de un conjunto
de 7 detectores de 3He dentro de un blindaje de ácido bórico y Cd, conectados en paralelo, y ubicados
a una distancia de 8.27 metros del moderador. Sobre el tubo de vuelo perpendicular a la pared que
separa la "Sala de Medición" de la "Sala LINAC" (ver Figura 6.1) se halla ubicado un cambiamuestras
rotatorio que permite seleccionar, entre cuatro posiciones, cuál de ellas se desea interponer en el haz, y
puede ser comandado en forma automática desde la sala de control por medio de la PC de adquisición.
La medición del espectro en cada posición se realiza durante períodos cortos (típicamente
durante 10 minutos). Esta metodología permite reducir el error asociado a posibles variaciones en la
producción de neutrones de la fuente. No obstante, tal como se indica en el Capítulo 6, el nivel de
producción de neutrones del LINAC es monitoreado durante estos períodos, lo cual permite corregir
los espectros medidos teniendo en cuenta las fluctuaciones existentes. Además los espectros son
corregidos debido a los efectos del tiempo muerto del sistema de medición [86Daw].
108
A partir de los espectros de muestra, tubo libre y background la transmisión de la muestra está
dada por
( ) ( ) ( )( ) ( )00
000 EE
EEETr
BgTL
BgM
Φ−ΦΦ−Φ
= . (7.3)
Es de notar que la Ec.(7.3) es independiente de la eficiencia del banco de detectores empleado,
ya que la misma se cancela al realizar el cociente. A partir de la medición de la transmisión Tr y
empleando la Ec. (7.1) y (7.2) es posible obtener la sección eficaz total mcroscópica de la muestra Σtot
en función de la energía.
7.3 Caracterización del dispositivo experimental
7.3.1 Longitud de vuelo y retardo electrónico
La distancia de vuelo L y el retardo electrónico tr fueron calibrados interponiendo en el haz
muestras de Au, Ag, In, Cd, Mo y Ta, e identificando el canal de tiempo de vuelo en el cual se
manifestaban las distintas resonancias. Las energías de las resonancias fueron extraídas de la
referencia [84Mug]. Como puede verse en la Ec. (6.3), si se expresa el tiempo medido t
correspondiente a cada resonancia de energía ER en una función de la variable (m/2ER)1/2, se obtiene
una relación lineal cuya pendiente es la longitud de vuelo L y cuya ordenada al origen es el retardo
electrónico tr. Los valores de L y de tr que mejor ajustan una recta a los resultados experimentales son
L=(827.0 ± 1.9) cm , tr=(8.1±0.6) µs. (7.4)
En el Capítulos 8 se muestran ejemplos de calibración de distancias de vuelo y retardos electrónicos
para otras configuraciones experimentales.
7.3.2 Tiempo muerto
Todos los sistemas de detección que involucran el contaje de partículas tienen asociado un
tiempo muerto, esto es, un intervalo de tiempo luego de detectada una partícula en el cual el sistema es
incapaz de registrar otra. El tiempo muerto τ es una característica de toda la cadena detectora (banco
de detectores-preamplificador-amplificador-discriminador-tarjeta codificadora del tiempo de vuelo).
En la referencia [86Daw] se muestra el modelo empleado para corregir los espectros, el cual tiene en
cuenta las pérdidas producidas en función de la tasa de contaje observada en cada canal.
En este trabajo el tiempo muerto fue determinado con un método similar al utilizado para la
medición de secciones eficaces totales, el cual se describe a continuación.
Se realizaron mediciones de tubo libre, observándose un gran número de cuentas en torno al
pico de la Maxwelliana. Luego se colocó una arandela de Cd en la posición de la muestra con un
109
orificio menor al diámetro del haz, y se aplicó el método de sample in - sample out descripto en la
sección 7.2. El Cd tiene una gran sección eficaz en el rango térmico y por lo tanto, a los efectos
prácticos, el espesor utilizado (aproximadamente un milímetro) es suficiente para considerar que su
transmisión es nula, lo cual fue verificado observando la coincidencia entre el espectro registrado con
un disco de Cd de igual espesor y el registrado interponiendo el tapón de polietileno y Cd. Al ser
colocada en la posición sample in, la arandela empleada cubre sólo una fracción del haz incidente.
Puesto que la fracción del haz tapada por la arandela es independiente de la energía1, la "transmisión"
de la misma también debe serlo. Por lo tanto, si los espectros intervinientes en la Ec. (7.3) se
encuentran adecuadamente corregidos por tiempo muerto, la "transmisión" obtenida para la arandela
será constante. Para los ritmos de contaje involucrados el efecto del tiempo muerto es significativo, ya
que la "transmisión" obtenida con la Ec. (7.3) sin corregir los espectros, en vez de ser constante,
presenta un máximo en torno al pico de la Maxwelliana. Este resultado puede entenderse observando
la Ec. (7.3): debido a las pérdidas por tiempo muerto el denominador es subestimado en mayor
proporción que el numerador. Recíprocamente, una sobreestimación de τ produce una hendidura en la
transmisión obtenida. Se realizó entonces el procesamiento de los datos suponiendo diferentes valores
de τ . El valor de τ fue ajustado de forma tal que la transmisión obtenida en los diferentes canales de
tiempo presentara una dispersión mínima. El resultado es
τ = (4.1±0.6) µs. (7.5)
Los detalles de esta medición se encuentran en la referencia [03Ibá].
7.4 Preparación de las muestras
Las mezclas se realizaron a partir de:
• H2O de alta pureza extraída del RA6. El contenido de impurezas (menor a 10-9) fue controlado
observándose durante el proceso de extracción una resistividad de 18,1 MΩ/cm.
• D2O con una pureza del 99.87% (grado reactor), suministrada por la empresa ENSI (Arroyito) en
un envase conteniendo 30 kg. La pureza fue determinada de acuerdo normas internacionales
estándares de control de calidad. Dichos controles son realizados utilizando técnicas de
transmisión en el rango infrarrojo y espectroscopía de masas.
A fin de evitar la pérdida de pureza por contacto con la humedad ambiente, la extracción de D2O
del recipiente de 30 kg se realizó bajo atmósfera de nitrógeno utilizando una caja de guantes. Todos
los recipientes empleados fueron de vidrio. Dichos recipientes se limpiaron finalmente con
1 Se supone que la colimación del haz en el rango térmico en la posición de la muestra es independiente
de la energía del neutrón.
110
ultrasonido, se enjuagaron varias veces con agua liviana de alta pureza, y su último secado se realizó
bajo vacío de bomba mecánica. El mismo tratamiento fue realizado con las mangueras plásticas
utilizadas para la extracción del D2O, como así también con las jeringas utilizadas para realizar las
mezclas.
Una vez obtenidos los recipientes con H2O y D2O, las mezclas se realizaron por peso empleando
matraces de vidrio de 100 cm3. Dicho proceso se realizó bajo atmósfera seca dentro de otra caja de
guantes, la cual posee en su interior una balanza analítica. La mínima división en la escala dependía
del rango de trabajo empleado, siendo en la mayoría de los casos 10-4 gramos. Para algunas pesadas la
existencia de vibraciones e inestabilidades aumentó la incerteza en la masa. Las masa de H2O y D2O
intervinientes en las mezclas pueden verse en la Tabla 7.1.
xD Nominal mH2O (g) mD2O (g) xD ∆∆∆∆xD
0 H2O pura ---- 0.000145 0.000005
0.15 41.8035 8.2153 0.150170 0.000016
0.3 34.956 16.6683 0.299916 0.000025
0.4 30.125 22.3646 0.400009 0.000030
0.5 25.169 28.0367 0.499960 0.000035
0.9 4.6263 46.8777 0.899995 0.000085
1 ---- D2O pura 0.9987 0.0001
Tabla 7.1: Masa mezcladas de H2O y D2O, y concentraciones obtenidas.
Puede verse que las concentraciones de las mezclas obtenidas han sido determinadas en todos
los casos con una incerteza relativa menor al 0.01 %; dicha incerteza se encuentra dominada a altas
concentraciones por la incerteza en la concentración original de deuterio en la muestra de "D2O", y a
bajos contenidos de deuterio por las pequeñas fluctuaciones existentes en la abundancia isotópica
natural del deuterio en agua liviana (la cual oscila entre las 138 ppm y 154 ppm [02Rui]). La
contribución a la incerteza ∆xD debido a la incerteza en las masas es despreciable frente la incerteza en
las concentraciones de deuterio de los líquidos originales.
Se utilizaron dos portamuestras de (7.07±0.01) mm y (10.07±0.01) mm de espesor con tapas de
aluminio, material que presenta una baja sección eficaz sin resonancias en rango epitérmico. El
espesor de cada tapa (~0.90 mm) fue suficiente a los efectos de despreciar el pandeo de las mismas. A
fin de evitar la reacción del agua con el aluminio de los portamuestras, sobre la cara interior de los
mismos se realizó una deposición electrolítica de una delgada capa de níquel. En la posición de "tubo
libre" se colocó un disco construido con el mismo material que las tapas, de un espesor igual a la suma
de ambas, con el mismo tratamiento de níquel sobre ambas superficies. De esta forma los efectos del la
transmisión del portamuestras se ven cancelados en la medición de la sección eficaz total. No obstante,
111
las pequeñas diferencias en los espesores involucrados fueron tenidas en cuenta mediante la medición
de la transmisión de los portamuestras vacíos, colocando dicho disco en la posición de "tubo libre".
7.5 Las mediciones realizadas
El LINAC fue operado a 100 Hz, y se colocó un disco de Cd en forma permanente en el haz
incidente, evitándose así la superposición entre neutrones provenientes de distintos pulsos. Utilizando
el cambiamuestras circular se realizaron ciclos de mediciones durante 10 minutos en cada posición,
registrándose espectros de:
- Tubo libre (conteniendo el disco que simula las tapas del portamuestras).
- Muestra de 7 mm.
- Muestra de 10 mm.
- Tapón de background.
- Un muestra de Pb.
En la Figura 7.2 se presenta a modo de ejemplo un espectro de tubo libre, un espectro de
background (obtenido interponiendo el tapón de polietileno y Cd), y dos espectros obtenidos
colocando muestras de agua liviana de diferente espesor. La Figura 7.2 también muestra el espectro
obtenido colocando en el haz una muestra de Au de aproximadamente 5 mm. Se observa que esta
muestra satura la resonancia principal, y que el nivel de contaje en torno al canal de tiempo
correspondiente a los 4.906 eV coincide con el obtenido interponiendo el tapón.
0 100 200 300 400 5001E-6
1E-5
1E-4
1E-3
0.01
0.1
H2O (7 mm)H2O (10 mm)
Au
Tapón
Tubo Libre
Cue
ntas
/ M
onito
r
t (µs) Figura 7.2: Espectros registrados con tubo libre, al interponer muestras de agua liviana de 7 y 10 mm de
espesor, y al colocarse un tapón de polietileno y Cd. También se muestra el espectro medido con una muestra de Au de aproximadamente 5 mm, el cual permite verificar el nivel de background medido con el tapón en torno al
canal de tiempo correspondiente a 4.906 eV.
112
Para la muestra de Au también puede verse que el efecto de las fluctuaciones estadísticas en el
nivel de contaje se hace más significativo conforme disminuye el número de cuentas. El nivel de
background también fue verificado a los 5.19 eV empleando una lámina de Ag, y a los 132 eV
empleando cobalto; al igual que en el caso del Au, los espesores fueron seleccionados de forma tal que
el nivel de background pudiera ser observado en al menos cuatro canales de tiempo.
Finalizada la medición de una mezcla de H2O/D2O se verificó que la misma no hubiera perdido
peso al cabo de los días de medición. Luego los portamuestras fueron vaciados sin ser desarmados
(evitándose así variaciones en el espesor), y posteriormente secados dentro de una campana de vidrio
en la cual se realizó vacío de bomba mecánica. El correcto secado fue verificando observando el peso
del portamuestras. El cargado de los portamuestras con la siguiente mezcla también se realizó bajo
atmósfera de nitrógeno, comenzando así un nuevo ciclo de mediciones. La muestra de Pb permitió
verificar la estabilidad de las mediciones durante todo el experimento. La temperatura de la sala de
medición se mantuvo en todo momento entre los 15 y 19º C.
7.6 Resultados obtenidos
Luego de corregir los espectros registrados por tiempo muerto, y empleando las Ecs. (7.1) y
(7.3), se obtuvo la sección eficaz macroscópica de cada mezcla en función de la energía. Los
resultados obtenidos pueden verse en la Figura 7.3.
1 10 100
0.5
1.0
1.5
H2O xD= 0.15 xD= 0.3 xD= 0.4 xD= 0.5 xD= 0.9 D2O
Σ Tot
( cm
-1 )
E0 (eV)
Figura 7.3: Sección eficaz total macroscópica del H2O, del D2O, y de las mezclas indicadas. Los resultados obtenidos con las muestras de 7 y 10 mm de espesor coinciden dentro del tamaño de los símbolos.
113
La sección eficaz total macroscópica se relaciona con la sección eficaz microscópica de las
diferentes especies moleculares presentes en la muestra a través de
( ) ( ) ( ) ( )[ ] ,0000000000 2222EfEfEfnE DDHDHDHHxtot D
σσσ ++=Σ (7.6)
donde el Dxn es el número total de moléculas (ya sea de H2O, HDO ó D2O) por unidad de volumen en
la mezcla, y ODHDOHf22 ,,0 es la fracción de moléculas de cada especie. Estas fracciones dependen de
la concentración de deuterio xD, y fueron calculadas a partir de la constante de equilibrio κ de la
reacción H2O + D2O ↔ 2HDO, donde κ =3.75 a temperatura ambiente [51Kir]. La densidad de
número de moléculas de cada mezcla Dxn fue calculada a partir de las densidades másicas del H2O y
D2O puros [92Han], y fue corregida por el efecto debido al exceso de volumen, este efecto produce en
Dxn variaciones relativas respecto a la linealidad menores a 10-4 [80Dut]. Como puede verse en la
referencia [87Lov], en el rango epitérmico la Ec. (7.6) debe tender a altas energías asintóticamente al
valor
( )[ ] .122 freeO
freeHD
freeDDxfree xxn
Dσσσ +−+=Σ (7.7)
A las secciones eficaces macroscópicas mostradas en la Figura 7.3 se les sustrajo la sección
eficaz de absorción del hidrógeno, del deuterio y del oxígeno, para lo cual se empleó la ley "1/v" (ver
sección 1.10) tomando los parámetros indicados en la referencia [91Koe]. En el caso del hidrógeno la
ley "1/v" y su correspondiente parámetro han sido verificados experimentalmente en el rango de los
keV [94Sen]. La sección eficaz de scattering así obtenida para cada mezcla fue utilizada para extraer la
sección eficaz macroscópica de átomo libre Σfree. A tal fin se ajustó a cada sección eficaz de scattering
obtenida experimentalmente una expresión de la forma [70Par]
( ) ,0
0 ECE freefree +Σ=Σ (7.8)
donde Σfree y la constante C fueron los parámetros libres del ajuste. La constante C se relaciona con la
temperatura efectiva de los diferentes nucleídos de la muestra mediante [70Par]
,2∑ ∑
=
j i i
j
iefffree
iBjx A
TkfnC
D
σ (7.9)
donde el índice j indica la especie molecular (H2O, HDO ó D2O), fj la fracción de moléculas de esa
especie, j
ieffT la temperatura efectiva del nucleído i en la molécula j, Ai la masa del nucleído i en
unidades de masa del neutrón, y freeiσ la sección eficaz de átomo libre del nucleído i.
114
En la Figura 7.4 se presentan los valores de Σfree obtenidos del ajuste realizado en el
rango 1 eV a 100 eV. En el cuadro superior se muestran el promedio de los resultados obtenidos para
las muestras de 7 mm y 10 mm de espesor, comparado con los valores obtenidos con la Ec.(7.7) y las
secciones eficaces de scattering tabuladas en [91Koe], mientras en el cuadro inferior se muestran las
diferencias porcentuales obtenidas para ambos espesores.
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
1.4
1.6
Dif.
%
xD
Σ Scat
tFree (
cm-1)
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0-0.6
-0.3
0.0
0.3
Figura 7.4: Cuadro superior: secciones eficaces de scattering macroscópicas de átomo libre obtenidas
experimentalmente para las diferentes mezclas de H2O/D2O en función de la fracción molar de deuterio xD (símbolos), comparadas con los valores predichos a partir de los datos tomados de tabla [91Koe]. El tamaño
del símbolo es más grande que las barras de error. Cuadro inferior: diferencias relativas porcentuales obtenidas para las muestras de 10 mm el espesor (círculos azules completos), y para las de 7 mm de espesor
(cuadrados abiertos). Las barras de error son similares para ambos espesores, y sólo se indican para el caso de 10 mm.
Como puede observarse en la Figura 7.4, existe un excelente acuerdo entre los valores de
medidos Σfree y los calculados. Vale la pena destacar que se obtienen valores muy similares de Σfree si
en vez de emplear el modelo de la Ec. (7.8) para la sección eficaz de scattering, se realiza directamente
un promedio de las secciones eficaces totales en el rango 10 eV a 100 eV (Figura 7.3).
7.7 Análisis de Resultados
En esta sección se analizará en primer término la relevancia de estos resultados en vista de la
pretendida existencia de secciones eficaces neutrónicas anómalas en mezclas de H2O/D2O atribuidas al
fenómeno de quantum entanglement. Las grandes variaciones supuestamente observadas para el
cociente σH/σD mediante la técnica de eVS [97Cha] fueron posteriormente atribuidas exclusivamente a
115
variaciones en la sección eficaz del hidrógeno [02Cha], indicándose que no existen desviaciones de σD
respecto a los tabulados.
A fin de comparar los resultados obtenidos en este Capítulo con los publicados en la referencia
[97Cha], se calculó el cociente de secciones eficaces de scattering de átomo ligado σH/σD, las cuales se
relacionan con las secciones eficaces de átomo libre anteriormente mencionadas a través del factor
(A+1)2/A2 (Ec. (1.12)). El valor de σH fue extraído a partir de los datos experimentales empleando la
Ec.(7.7), los valores de σD y σO fueron tomados de la referencia [91Koe]. En la Figura 7.5 se muestra
el cociente así obtenido, y se lo compara con el cociente de los valores tabulados (10.737).
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.05
6
7
8
9
10
11
12
σ H/σ
D
x D Figura 7.5: Cociente de las secciones eficaces de scattering de átomo ligado σH /σD obtenido del presente trabajo (círculos rojos), donde el valor de σH ha sido obtenido de la Ec. (7.7), y σD y σO de los valores
tabulados. La línea de puntos horizontal indica el cociente de los valores tabulados (10.737). Exceptuando el caso de la muestra de D2O, las barras de error son menores que el tamaño del círculo empleado. Los resultados
indicados en azul y en negro son los publicados en la Ref. [97Cha].
En la Figura 7.5 se observa que los resultados experimentalmente obtenidos en este Capítulo se
encuentran en excelente acuerdo con los valores tabulados, y no se observa ninguna dependencia con
xD. De hecho, realizando un promedio pesado sobre los datos experimentales se obtiene
σH/σD=10.735±0.007, en buen acuerdo con los datos tabulados. En la Figura 7.5 se incluyen los
resultados publicados en la Ref. [97Cha] para esta misma magnitud, obtenidos luego de emplear el
formalismo de convolución para procesar los datos de eVS, los cuales presentan claras diferencias con
los resultados obtenidos en este Capítulo.
Para finalizar el análisis de los resultados resulta interesante observar los valores obtenidos para
el parámetro macroscópico C introducido en el modelo utilizado para el ajuste (ver la Ec.(7.8)). En la
Figura 7.6 se muestran los resultados experimentalmente obtenidos, y se los compara con los
resultados esperados mediante el cálculo de la Ec. (7.9). En dicho cálculo se emplearon las
116
temperaturas efectivas asociadas a las moléculas de H2O y D2O indicadas en al Apéndice 1, mientras
que para los componentes del HDO se realizó el cálculo empleando la Ec.(1.49) y los modos
moleculares tabulados en la referencia [94Rav].
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0-40
-20
0
20
40
60
7 mm 10 mm
Dif.
%
0.00
0.03
0.06
0.09
xD
C (
eV c
m -1
)
Figura 7.6: Cuadro superior: Resultados obtenidos para el parámetro C, comparados con los valores
calculados mediante la Ec.(7.9). Cuadro inferior: Diferencias porcentuales para las muestras de 7 mm y 10 mm
de espesor.
La Figura 7.6 muestra un muy buen acuerdo de los resultados obtenidos con los valores
esperados. En el cuadro superior se observa una relación casi lineal del parámetro C con el contenido
de deuterio. No obstante esta relación no es exactamente lineal debido principalmente a las diferentes
temperaturas efectivas de un mismo nucleído en diferentes moléculas. El apartamiento de la linealidad
del factor Dxn (exceso de volumen) es despreciable frente al efecto anteriormente mencionado.
No es posible comparar los resultados de la Figura 7.6 con valores obtenidos mediante otra
técnica experimental ya que no se encontró ninguna publicación al respecto. Vale la pena recordar que
la principal utilidad de la técnica de eVS es la determinación de las temperaturas efectivas de los
diferentes nucleídos presentes en una muestra y no obstante el tema no es tratado en las publicaciones
que se han analizado.
Sin embargo, es de destacar que en un trabajo de Soper [82Sop], motivado en el estudio de la
estructura del agua, se realizaron experimentos de difracción de neutrones térmicos y epitérmicos
provenientes de una fuente pulsada, a partir de los cuales se obtuvieron secciones eficaces
117
diferenciales del H2O, del D2O y de una mezcla equimolar que se encuentran en perfecto acuerdo con
los valores esperados. Cualquier anomalía, ya sea en las secciones eficaces de scattering de los núcleos
involucrados, o en el factor de estructura S(q,ω) de estos líquidos debería haberse manifestado también
en estos experimentos.
7.8 Conclusiones
En primer término vale la pena destacar que los resultados obtenidos en el presente Capítulo y
los presentados en la Refs. [97Cha] y [02Cha] corresponden a mediciones de la misma magnitud
física, la sección eficaz de scattering, y por tratarse del mismo sistema dispersor deberían ser
equivalentes. El rango de energía de los neutrones incidentes analizado en el presente Capítulo (1 a
100 eV) contempla ampliamente las energías incidentes de las mencionadas referencias, donde la
mayor energía incidente relevante es de 75 eV (correspondiente al caso de un filtro de uranio a 75º).
La magnitud medida por transmisión es el parámetro nuclear que caracteriza la interacción del neutrón
con el núcleo, y es la misma magnitud que se observa en experimentos de eVS a través de las
intensidades de los diferentes picos. Cualquier variación en la sección eficaz de scattering, sea cual
fuera su causa, debería manifestarse en ambos experimentos.
Para hacer más explícita la comparación vale la pena mencionar que ambas técnicas
(transmisión y eVS) observan diferentes integrales de la ley de scattering S(q,ω), la cual es una
propiedad exclusiva de la muestra (ver Capítulo 1). Para el caso de eVS el integrando de la Ec.(2.20)
(que describe los espectros observados) puede reescribirse en términos de S(q,ω) (ver Ecs.(1.57) y
(1.58)). Por su parte, la sección eficaz total es la integral [99Daw]
( ) ,),(2
0
20
0 ∫∫∞
=xma
min
dqSdqqk
E btot
ω
ω
ωωσσ (7.10)
donde, al igual que en la Ec.(2.20), los límites de integración son los permitidos cinemáticamente. Por
lo tanto cualquier anomalía detectada en el comportamiento de la sección eficaz de átomo ligado σb, o
cualquier cambio global de intensidad de la función S(q,ω) observado mediante eVS, también debería
ser observado mediante experimentos de transmisión. De hecho, si las anomalías publicadas en la Ref.
[97Cha] se debieran realmente a un fenómeno físico, este fenómeno debería manifestase en un notorio
apartamiento de la linealidad observada en el cuadro superior de la Figura 7.4.
Como se muestra en el Capítulo 3 y en algunas de las publicaciones realizadas en el marco de
este trabajo [01Blo, 01Blo2, 02Blo, 03Blo, 04Blo], las causas de las anomalías informadas en las
referencias [97Cha, 02Cha] pueden ser encontradas en el procedimiento para el procesamiento de
datos. En las mencionadas referencias se muestra que las aproximaciones empleadas en el tratamiento
de los datos de eVS producen desviaciones en el mismo sentido que las publicadas en [97Cha, 02Cha],
y por lo tanto que, de existir, las anomalías deberían ser menores que las informadas. Los resultados
118
del presente Capítulo, publicados en [03Blo2], muestran que no existe ninguna anomalía en las
secciones eficaces de las mezclas estudiadas, obteniéndose resultados en perfecto acuerdo con la teoría
de dispersión de neutrones conocida hasta el momento.
Los resultados obtenidos en este trabajo muestran la necesidad de realizar una revisión crítica
de numerosos trabajos publicados empleando la técnica de eVS en los cuales se informan diversas
anomalías en otros sistemas, ver por ejemplo las referencias [94May, 94Wan, 99Kar, 95Azu, 00Chat].
Asimismo también sería útil analizar una gran cantidad resultados, teóricos y experimentales, que a la
luz del presente trabajo son al menos dudosos; ver por ejemplo las referencias [03And, 91Eva, 02Rei,
02Reit, 89And, 02Fie, 96And, 96May, 96Tim, 02And, 98Baf, 00Kar, 93May, 02May, 02Abdu, 02Fie]
entre otras.
En síntesis, sería más provechoso para los usuarios de la técnica de eVS emplear un
tratamiento de datos acorde al formalismo exacto presentado en los Capítulos 2 y 5.
Para finalizar, vale la pena notar que la medición de secciones eficaces totales por transmisión
resulta útil para estudiar las temperaturas efectivas en diferentes sistemas de interés, tal como se
muestra por ejemplo en la Figura 7.6. A tal fin, la técnica de transmisión presenta diversas ventajas y
desventajas respecto a la técnica de eVS. Al ser extremadamente simple, la técnica de transmisión se
encuentra libre de algunas de las correcciones y caracterizaciones del sistema experimental que en un
experimento de eV sí son necesarias para obtener resultados confiables. Por ejemplo los resultados de
transmisión son independientes de nuestro conocimiento acerca de la eficiencia de los detectores,
además los efectos del scattering múltiple en la muestra son despreciables. Si el interés está centrado
en el comportamiento del neutrón en su interacción con un sistema en un amplio rango de energías (ya
sea con fines puramente básicos o aplicados), la técnica de transmisión permite explorar varios
ordenes de magnitud simultáneamente en un mismo experimento. Por su parte, si se desea obtener
experimentalmente las temperaturas efectivas de los diferentes nucleídos presentes en una muestra, en
la técnica de transmisión la contribución de los diferentes elementos no se encuentra claramente
discriminada, lo cual sí ocurre (en algunos casos) al emplear la técnica de eVS. Contrariamente a lo
que ocurre en un experimento de transmisión, en un experimento de eVS no es necesario caracterizar
detalladamente la forma e intensidad del background ya que el mismo se cancela al realizar la
diferencia. Finalmente, tal como se muestra en el Capítulo 5, en los casos en los cuales las
contribuciones de los diferentes elementos se encuentran suficientemente resueltas, la técnica de eVS
permite obtener tanto las distribuciones de impulso de los diferentes nucleídos, como así también
determinar (ya sea en forma absoluta o relativa) la concentración de los diferentes elementos.
Las técnicas de dispersión y transmisión de neutrones son complementarias y ambas resultan
útiles a los efectos de realizar estudios dinámicos, como así también para validar diferentes aspectos
de los modelos propuestos para describir la interacción de los neutrones con los distintos sistemas de
interés.
119
Capítulo 8
Implementación del dispositivo de eVS
En este capítulo se caracterizan los diferentes recursos que hemos utilizado en el Laboratorio de
Neutrones y Reactores del CAB para implementar la técnica de eVS: el espectro incidente, la
eficiencia y resolución angular del banco de detectores empleado, y el espesor del filtro de indio
empleado. Se expone la calibración de las distancias de vuelo y del retardo electrónico en la
adquisición de datos. Luego de estas caracterizaciones se presentan los resultados experimentalmente
obtenidos y se los compara con simulaciones realizadas por Monte Carlo. Finalmente se describen las
últimas mejoras introducidas en la configuración experimental y se discuten algunos resultados
esperados.
8.1 Caracterización del espectro incidente
En esta Sección se describe la caracterización del espectro incidente empleado en nuestros
experimentos. La ubicación del tubo de vuelo utilizado, en el cual se realizó vacío con una bomba
mecánica, se indica en la Figura 6.1. A los fines de la técnica de eVS sólo son útiles neutrones de
energías del orden del electrón voltio o mayores. Los neutrones térmicos y subtérmicos fueron
eliminados de nuestro haz incidente colocando en forma permanente una lámina de cadmio de un
milímetro de espesor luego del moderador. Esta lámina de cadmio permitió pulsar el acelerador a 100
Hz sin superposición entre neutrones provenientes de distintos pulsos de LINAC.
Para determinar el espectro incidente se colocó directamente en el haz un detector de 3He de
eficiencia conocida y se registró el espectro de número de neutrones en función del tiempo. El método
utilizado para obtener el espectro incidente a partir de las mediciones realizadas ha sido descripto en la
Sección 6.4. La calibración en energías del espectro temporal obtenido requiere conocer la distancia
moderador-detector y el retardo electrónico. Para determinar estos parámetros se interpusieron en el
haz materiales que presentan resonancias nucleares a energías conocidas en el rango epitérmico. En la
Figura 8.1 se muestra el espectro obtenido al interponer simultáneamente en el haz incidente una
lámina de indio, una de cadmio y una de oro.
120
0 200 400 600 800 1000 12000
500
1000
Figura 8.1: Espectro obtenido al interponer en el haz incidente láminas de In, Au y Ta.Esta medición se realizó con el objeto de determinar la distancia moderador-detector.
In-Au-Ta
Cuen
tas
t (µs)
También se colocaron láminas de Ag y Cd, y se apreciaron varias resonancias nucleares de estos
materiales. Para cada resonancia se identificó el canal en el cual se observaba un mínimo de cuentas.
Con esta información y la energía E0 correspondiente a cada resonancia [84Mug], se realizó la Tabla
8.1.
E0 (eV) (m/E0)1/2 (µµµµs cm-1) Nucleído t (µµµµs) 1.457 0.59896 115In 481 3.85 0.36846 115In 298 4.28 0.34946 181Ta 284 4.906 0.32641 197Au 265 5.19 0.31735 109Ag 258 9.07 0.24006 115In 198 12.04 0.20836 115In 173 16.3 0.17907 107Ag 148 27.5 0.13787 111Cd 117
Tabla 8.1: Valores de energía de las resonancias nucleares y tiempo en el que fueron observadas.
Como se mostró en la Ec. (6.3), el tiempo de vuelo en el cual se observa cada resonancia es una
función lineal de (0/1 E ). Los valores de L y de tR que mejor ajustan una recta a los datos
experimentales fueron obtenidos por el método de cuadrados mínimos. La representación de los datos
de la Tabla 8.1 del tiempo en que se registró cada resonancia como función de (m/2E0)1/2, junto con la
recta que surge de un ajuste por el método de cuadrados mínimos puede verse en la Figura 8.2.
121
0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.60
100
200
300
400
500
Figura 8.2: Tiempo en el que se registró cada resonancia de energía E0 . Las incertezas son menores que el tamaño de los simbolos utilizados.
t (µs
)
( m / 2E0 )1/2 (µs cm-1)
Luego de aplicar el método de cuadrados mínimos, el resultado del ajuste es
L=(788.4 ± 1.9) cm, tR=(7.1±0.6) µs. (8.1)
Los resultados mostrados en la Ec. (8.1) nos permiten relacionar la variable tiempo observado t con la
energía del neutrón mediante la expresión (6.3). En el Apéndice 4 se muestra que la distancia L
contempla los efectos debidos al tiempo medio de emisión del moderador.
A continuación se midió directamente el espectro en tiempo de vuelo del haz incidente
empleando el detector de 3He sin ningún tipo de blindaje. Se retiró el detector aproximadamente 20 cm
del haz y se midió el background ambiente. Este nivel de background fue verificado realizando
mediciones retirando el detector 30 cm fuera del haz, y también en ciertos canales de tiempo
empleando materiales con resonancias del modo descripto en el Capítulo 7. Tanto los resultados de la
medición de haz directo como los de la medición de background fueron corregidos considerando el
tiempo muerto del sistema de adquisición, el cual fue caracterizado del modo indicado en la Sección
7.3.2. Luego de esta corrección se sustrajo la contribución debida al fondo ambiente. En la Figura 8.3
se muestran los resultados obtenidos.
122
0 200 400 600 800 1000 12000.000
0.001
0.002
0.003
0.004
0.005
Figura 8.3: Espectro incidente medido a haz directo con un detector de 3He, espectro corregido por tiempo muerto, espectro de background (que prácticamente no se ve afectado por el tiempo muerto), y espectro corregido por tiempo muerto descontado el background.
Espectro medido. Espectro medido corregido por tiempo muerto. Background. Espectro corregido por tiempo muerto
descontado el background.Cu
enta
s/Mon
itor
t (µs)
En la Figura 8.3, a tiempos mayores a ~1100 µs (energías menores a ~0.25 eV), puede
apreciarse que la medición del espectro incidente coincide con la de background; lo cual se debe a la
lámina de Cd de 1 mm de espesor colocada luego del moderador en el haz incidente. Es de notar el
contraste entre las Figuras 8.3 y 8.1.
Para una correcta caracterización del espectro incidente es necesario tener en cuenta la
eficiencia εD (E0) del tubo de 3He utilizado, la cual ha sido analizada en la Sección 6.3. Empleando las
Ecs. (6.5) y (6.6) se obtuvo el espectro de neutrones incidentes en función de la energía. En la Figura
8.4 se muestra el espectro Φ(E0) obtenido, multiplicado por la energía incidente E0 .
123
0.1 1 10 100 10000.0
0.1
0.2
0.3
0.4
Figura 8.4: Espectro de neutrones incidentes obtenido experimentalmente, multiplicado por la energía.
E 0 Φ( E
0 )
(u.
a.)
E0 (eV)
En la Figura 8.4 puede verse a los 27.5 eV, 66.8 eV y 89.5 eV el efecto de las resonancias del 111Cd, 112Cd y 110Cd respectivamente, presentes en lámina colocada en forma permanente luego del
moderador. El espectro fue medido hasta aproximadamente los 250 eV, a energías mayores fue
extendido manteniendo la relación lineal observada al graficar E0 Φ(E0) en escala logarítmica.
8.2 El dispositivo experimental
El banco de detección utilizado para experimentos de eVS consiste de un arreglo hexagonal de
tubos de 3He montados sobre una corona circular de madera. Los seis detectores, de forma cilíndrica,
se encuentran conectados en paralelo a una fuente de alta tensión y a un preamplificador por medio de
un alambre rígido ubicado dentro de una carcaza metálica hexagonal conectada a tierra. Este banco de
detectores es parte del dispositivo diseñado y construido por del Dr. Javier Santisteban en el marco de
su Tesis Doctoral [98San], y fue adaptado a los fines de la técnica de eVS a partir de la experiencia
adquirida en [98Blo]. En la Figura 8.5 se presenta un esquema del dispositivo experimental en el cual
se indica la muestra, el filtro y el banco de detectores empleado.
124
Haz incidente
MuestraFiltro colocado
Haz dispersado
3He Detectores de
Filtroretirado
Figura 8.5: Esquema del dispositivo experimental implementado para la realización de experimentos de eVS. Se indica la posición de la muestra y el banco de detectores definiendo un ángulo de dispersión. Entre la muestra y los detectores se encuentra colocado un filtro de forma cilíndrica, el cual puede ser retirado del haz dispersado.
Con el objeto de reducir el contaje de los neutrones provenientes del fondo ambiente, los
detectores se encuentran cubiertos por cadmio. La distancia entre el centro de un detector y el centro
del detector ubicado en el lado opuesto del hexágono es de 45.6 cm. Al no existir otro blindaje más
que los cilindros de cadmio que cubren los detectores, el ángulo de dispersión puede ser variado
desplazando la muestra o el banco de detectores en la dirección del haz incidente. En los experimentos
realizados en este trabajo se fijaron las posiciones de la muestra y de los detectores; la distancia desde
la posición de la muestra hasta el centro del volumen activo de cada detector fue L1=27,5 cm, lo cual
define un ángulo medio de dispersión de aproximadamente 56o.
El filtro fue montado sobre un portafiltro de aluminio de forma cilíndrica de 0.5 mm de espesor,
al ser colocado en el haz dispersado su eje coincide con la dirección del haz incidente (Figura 8.5). El
portafiltro fue construido con un diámetro de aproximadamente 5.5 cm, que es mayor al diámetro del
haz incidente (~2.54 cm); de este modo el haz transmitido por la muestra continúa su trayectoria sin
interactuar con el sistema filtro-portafiltro. A fin de cancelar el efecto del portafiltro en la intensidad
de absorción (debido a la relativamente baja sección eficaz del aluminio), las mediciones de haz
dispersado 'libre' fueron realizadas con otro portafiltro (de igual material y dimensiones) colocado en
la misma posición.
8.3 Calibración de distancias y del retardo electrónico
La distancia moderador-muestra y el retardo electrónico del banco de detectores fueron
determinados empleando una muestra de plomo con forma de moneda de 1 cm de espesor y 3.5 cm de
diámetro. Dado que la masa del Pb es aproximadamente 207.2 veces la masa del neutrón, podríamos
considerar a orden cero al Pb como un dispersor elástico. No obstante, resulta más preciso considerar
125
la pequeña variación en la energía del neutrón dada a primer orden1 por el factor f(θ,A) definido en las
Ec. (3.2) y (3.3). En nuestro caso particular, si consideramos el ángulo medio de scattering del banco y
el peso atómico del Pb, este factor vale f (56°, 207.2)≈0.99787. La situación descripta es representada
esquemáticamente en la Figura 8.6.
Banco de detectores
Pb
L0
*L1
E0
E0 f ,A ( )θ
Figura 8.6: El haz pulsado de neutrones, luego de recorrer una distancia L0 con una energía E0 es dispersado por una muestra de Pb en un ángulo θ , luego de recorrer una distancia L1 con una energía E0 f(θ,A) incide
sobre el banco de detectores.
Un neutrón emitido por el moderador con energía E0, dispersado por el Pb y detectado, es
registrado a un tiempo
,),(22 1
00
0RBPb tL
AfEmL
Emt ++=
θ (8.2)
donde el primer término corresponde al tiempo que le demanda al neutrón recorrer el primer tramo, el
segundo término corresponde al tiempo del segundo tramo, y el tercer término se debe al retardo
electrónico del sistema de detección. El retardo electrónico introducido en la Ec. (8.2) al utilizar el
banco de detectores de eVS puede ser distinto al del dispositivo utilizado en la mediciones de haz
directo (Ec.(6.3)). La Ec. (8.2) es análoga a la Ec.(6.3) considerando una distancia equivalente
),(1
0 AfLLLeq θ
+= . (8.3)
Con la muestra de Pb colocada, se interpusieron en el haz incidente diferentes láminas de
materiales que poseen resonancias nucleares a energías conocidas y, análogamente a lo explicado en la
Sección 8.1, se determinaron los canales de tiempo en los que se manifestaban estas resonancias. Se
realizó un ajuste mediante el método de cuadrados mínimos, a partir del cual se obtuvo la distancia
equivalente Leq, y el retardo electrónico tRB. Con los valores de L1 y f(θ,A) anteriormente mencionados
se emplearon las Ecs. (8.2) y (8.3) y se obtuvo la distancia L0, el resultado es
L0= (511.3 ± 1.9) cm, tRB=(7.08 ± 0.61) µs, (8.4)
1 Esta aproximación es válida sólo para núcleos de Pb inicialmente en reposo (T=0 K), suponiendo además despreciable el efecto del scattering múltiple, y también el efecto de las diferentes masas de los diferentes isótopos.
126
Como se muestra en el Apéndice 4, al igual que la distancia L indicada en la Ec.(8.1), la distancia L0
de la Ec. (8.4) contempla los efectos debidos al tiempo medio de emisión del moderador. La diferencia
entre las longitudes indicadas en las Ecs. (8.1) y (8.4) fue verificada midiendo con una cinta métrica la
distancia entre la posición de la muestra y ubicación del centro del detector en la medición del espectro
incidente.
8.4 La eficiencia del banco de detectores
Como se mencionó en la Sección 2.4.3, la eficiencia ε en la detección de un neutrón
dispersado por la muestra depende de la energía E y de la dirección de dispersión (θ, φ). En la Sección
8.4.1 se estudian algunos aspectos de esta función. Por su parte en la Sección 8.4.2 se propone un
método para la obtención experimental de la eficiencia, y se presentan los resultados obtenidos.
8.4.1 Estudio de la eficiencia de un detector
Como se ha indicado en la Sección 6.3 la eficiencia de detección depende del camino
recorrido por el neutrón dentro del volumen activo del detector. El resultado presentado en la Figura
6.3 describe la eficiencia de los detectores empleados para el caso de incidencia normal al eje del
cilindro y sin considerar que estos se encuentran cubiertos por cadmio. Para el caso de experimentos
de eVS la evaluación debe ser realizada teniendo en cuenta que los caminos recorridos dependen de la
ubicación del banco de detectores, de la dirección de dispersión (θ, φ ), como así también los cilindros
de cadmio que recubren los detectores.
Consideremos entonces un detector de 3He gaseoso, a 10 atm de presión, recubierto en un
material tal que los neutrones de energía E dispersados en la muestra en una dirección (θ, φ)
experimentan una atenuación A(E,θ, φ) previo a su ingreso al detector. Una vez que la fracción
A(E,θ, φ) de los neutrones incidentes ha ingresado al volumen activo existe una probabilidad de
detección. Para el caso del 3He la sección eficaz de scattering es varios ordenes de magnitud menor
que la de absorción en todo el rango de energías relevantes. En este límite, si un haz de neutrones ha
ingresado al detector y recorre una distancia d dentro él, la probabilidad de que un neutrón sea
absorbido y produzca la reacción nuclear (6.1) es
)(1
Edn rgase
σ−− ,
(8.5)
donde ngas es el número de átomos de 3He por unidad de volumen,
ngas=2.446 1020 cm-3 , (8.6)
y σr(E) es la sección eficaz de la reacción (6.1) para neutrones de energía E, indicada en la Ec. (6.2).
En general, para una dada disposición espacial de un banco de detectores en la realización de
un experimento, la eficiencia puede ser estimada mediante la expresión
127
,)1(41),,(),,( )(),( Edn pgaseEAE σϕθ
πφθφθε −−≈ × (8.7)
La Ec. (8.8) contiene dos factores, el factor de atenuación A(E,θ, φ) debido al recubrimiento, y el
siguiente factor que indica la probabilidad de que un neutrón que ha ingresado al volumen activo sea
detectado. En este segundo factor d(θ,φ) es la distancia recorrida dentro del detector por los neutrones
que no son absorbidos por el gas. El factor 1/4π se introduce para normalizar la expresión, de forma tal
que si tuviésemos un detector con A=1 que llenara todo el espacio, la distancia d sería infinita en todas
direcciones, la exponencial se anularía y la integral en todo el ángulo sólido de la eficiencia sería igual
a la unidad para todas las energías. Esto es correcto porque cualquier neutrón dispersado en cualquier
dirección y con cualquier energía debería ser detectado en algún punto del espacio. La expresión (8.7)
consiste en una aproximación, ya que se ha supuesto que las variables θ y φ de la atenuación A son las
mismas que las de la distancia d despreciando un posible cambio en la dirección del neutrón debido a
dispersiones en el recubrimiento. Una evaluación más precisa de la eficiencia requeriría un cálculo por
Monte Carlo. No obstante la aproximación dada en la Ec.(8.7) permite estimar algunas características
del banco de detectores empleado.
En la referencia [98Blos] se encuentra un estudio detallado de la función
)1(41 )(),( Edn pgase σϕθ
π−− para la disposición en la que fue utilizado el banco de detectores, por lo que
en esta sección indicarán sólo los resultados más importantes. En la mencionada referencia se presenta
un algoritmo que además de calcular la distancia d(θ,φ) para un detector cilíndrico en una
configuración arbitraria, también permite obtener la distancia L1(θ,φ), la cual es necesaria para el
cálculo de la Ec.(2.22).
Para el caso ideal de A=1, integrando la Ec. (8.7) en la variable φ es posible definir una
eficiencia sólo función del ángulo θ y de la energía E
φπθθε σφθ deE Edn absgas
∫−−≈ )1(
4sen),( )(),( . (8.8)
En la Figura 8.5 puede verse un gráfico de la eficiencia de cada detector cilíndrico calculada con la
Ec.(8.8) para la disposición geométrica en la que se desarrollaron los experimentos del presente
trabajo, este cálculo no considera la atenuación del recubrimiento.
128
52 53 54 55 56 57 58 59 60 610.0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
0.7
0.8
Figura 8.7: Eficiencia de los detectores que componen el banco empleado como funciónde θ para diversas energías sin considerar los efectos del recubrimiento de Cd.
0.01 eV
0.1 eV
100 eV
10 eV
1 eV
ε(θ)
θ (grados)
La Figura 8.7 puede ser entendida considerando la intersección entre conos de diferente apertura
θ , con sus ejes en la dirección del haz incidente, y los diferentes detectores cilíndricos que componen
el banco (Figura 8.5). En la Figura 8.7 a valores de energía tendiendo a cero se destacan claramente
cuatro ángulos θ. El primero de ellos es aquel a partir del cual la eficiencia comienza a ser no nula (θ
≅ 53°); e indica que conos con menor apertura no intersecan el cilindro. Luego, hacia valores de θ
mayores, se nota un valor (θ ≅ 55,5° ) en el cual la derivada de la eficiencia presenta una
discontinuidad, y se corresponde con aquel valor de θ a partir del cual ciertas direcciones (θ,φ) no
intersecan el detector por tener éste un radio finito. A partir de un cierto valor (θ ≅ 58,5°) la eficiencia
disminuye debido a que el detector tiene un largo finito. Para valores de θ más allá de 60.5 grados
aproximadamente, la eficiencia es nula, ya que conos con mayor apertura nunca intersecan el cilindro.
Al no considerar el recubrimiento de cadmio sobre los detectores los resultados presentados en
la Figura 8.7 no se corresponden con la realidad de los experimentos, no obstante estos resultados son
útiles a los efectos de estimar la incerteza en el ángulo de dispersión.
8.4.2 Determinación experimental de la eficiencia del banco de detectores
La eficiencia del banco de detectores fue determinada experimentalmente. Para ello se utilizó
la muestra de plomo descripta en la Sección 8.3 y se midió el espectro de número de neutrones en
función del tiempo NPb. Este espectro fue corregido descontando la contribución de los neutrones
provenientes del fondo ambiente. Esta contribución se estimó mediante la medición de un espectro sin
129
muestra. La Ec.(8.2) es análoga a la Ec.(6.3) considerando una distancia equivalente ),(
10 Af
LLθ
+ .
Por lo tanto, el espectro de neutrones incidentes en función de la energía Φ(E0) se relaciona con el
número de neutrones medidos en función del tiempo NPb y con la eficiencia del banco de detectores
εB(E) mediante
,1)),((
))(()(
23
00
00 EEAf
EtNEB
PbPb
θε∝Φ (8.9)
donde en el numerador se ha indicado que el tiempo medido con la muestra de plomo tPb es función
de la energía incidente (Ec. (8.2)). El factor 1/E0 3/2 en la Ec.(8.10) proviene del Jacobiano en el pasaje
de tPb a E0. La Ec. (8.9) es análoga a las Ecs. (6.5) y (6.6) utilizadas para la medición del espectro
incidente en haz directo.
Al hacer el cociente entre las Ecs. (8.9) y (6.5) resulta
,)()(
)),(())((
))((0
0
0
0
0 EE
EAfEtN
EtN
D
BPbPb κε
θε≡∝ (8.10)
donde se ha definido la función κ(E0). A menos de un factor, el cociente entre el número de cuentas
medidas con Pb y el número de cuentas registradas a haz directo (ambos referidos a la misma energía
incidente E0) nos permite caracterizar experimentalmente la función κ(E0). En la Figura (8.8) se
muestra la función κ(E0) obtenida experimentalmente.
0.1 1 10 1001E-4
1E-3
0.01
E0 (eV)
κ ( E
0 ) (
u.a)
Figura 8.8: Resultado experimental de la función κ en función de la energía.
Al evaluar la función κ en la energía E0 / f(θ,A) resulta
130
)),(()),(()( 000 AfEAfEE DB θεθκε = , (8.11)
expresión que nos da la eficiencia del banco de detectores en términos de la eficiencia del detector
empleado en haz directo. En la Figura 8.9 se muestra el resultado obtenido para εB empleando la
eficiencia εD del tubo de 3He obtenida de la referencia [93Daw].
0.1 1 10 100 10001E-4
1E-3
ε B (u.
a)
E (eV)
Figura 8.9: Eficiencia del banco de detectores empleado en función de la energía en unidades arbitrarias. Los seis detectores de 3He que conforman el banco se encuentran recubiertos en cadmio.
En la Figura 8.9 puede observarse que la eficiencia del banco de detectores disminuye
notoriamente para energías menores a ~1 eV, en claro contraste con lo indicado en la Figura 6.3 para
un detector desnudo, lo cual se debe al recubrimiento de cadmio empleado.
8.5 Determinación del espesor del filtro de indio
El factor nT del filtro de indio empleado fue determinado mediante la medición de su sección
eficaz total. Esta tarea se realizó empleando el dispositivo experimental descripto en el Capítulo 7. En
la Figura 8.10 se muestra la transmisión obtenida experimentalmente, comparada con el ajuste
realizado empleando las Ecs. (7.1), (7.2), y la sección eficaz total microscópica de la referencia
[97END].
131
0.5 1.0 1.5 2.0 2.50.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
Tr(E
0)
E0 (eV)
Figura 8.10: Transmisión del filtro de indio empleado, comparada con la curva obtenida luego del ajuste.
En la Figura 8.10 se observa un muy buen acuerdo entre la transmisión obtenida
experimentalmente y la obtenida luego de realizar el ajuste. En torno a la energía de la resonancia
(1.457 eV) se observa un rango de energías donde la transmisión es prácticamente nula. La sección
eficaz total se encuentra graficada en la Figura 1.2. A energías menores que ~1 eV puede verse que la
incerteza estadística es mayor debido principalmente a la menor intensidad del espectro incidente a
esas energías. El valor obtenido del ajuste es
nT⊥ = (7.27±0.43) 10-4 barn -1, (8.12)
donde el subíndice ⊥ indica que en esta determinación el filtro se encontraba en forma plana normal al
haz incidente, y no sobre el portafiltro cilíndrico representado en la Figura 8.5. El factor empleado en
la Ec.(2.20) ha sido
,senθ
⊥= nTnT (8.13)
teniendo en cuenta así la distancia realmente recorrida por el haz dispersado dentro del filtro en la
configuración de eVS. La densidad de número de átomos para el indio es n=0.03829 barn-1 cm-1, por lo
que el factor medido corresponde a T⊥ =(0.19±0.01) mm.
8.6 Scattering múltiple y atenuación en la muestra
La Ec. (2.22) describe la intensidad de absorción para el caso ideal en el cual el cual los
neutrones detectados experimentan una única dispersión en la muestra, despreciándose además de las
132
dispersiones múltiples, la atenuación del haz dispersado en la misma muestra. Estos efectos deben ser
tenidos en cuenta mediante cálculos por Monte Carlo.
Si bien el tema de correcciones por scattering múltiple en diversas técnicas neutrónicas se
encuentra extensamente tratado en la literatura, cada técnica en particular requiere un tratamiento
específico y una detallada descripción de la configuración experimental. Las primeras publicaciones
dedicadas a correcciones por scattering múltiple y atenuación en la muestra en experimentos de eVS
fueron realizadas en el Laboratorio de Neutrones y Reactores del CAB [99Dawi, 01Blo2, 02Blo],
posteriormente en el Rutherford Appleton Laboratory se realizó el trabajo [02May]. El algoritmo de
Monte Carlo utilizado en el presente trabajo se basa en el formalismo de Sears [75Sea], el cual
también ha sido presentado en la referencia [98Daw], mientras que el método numérico es similar al
propuesto por Copley hace ya tres décadas [74Cop], por lo cual en esta sección sólo se hará una breve
descripción del mismo.
Las historias de los neutrones son seguidas en forma individual, y el tiempo de vuelo de cada
etapa es determinado por la distribución que define el camino libre medio en la muestra, empleando la
energía del neutrón en dicha etapa. El factor de peso asociado a cada historia es disminuido por la
fracción de neutrones dispersados o absorbidos en dicho trayecto, y una historia es finalizada cuando
su peso se hace menor a un valor predeterminado. En cada etapa se computa la contribución al
correspondiente canal de tiempo de vuelo de la fracción de neutrones removida por el filtro, y una
nueva energía y dirección de vuelo es asignada al azar.
En el caso de sistemas moleculares la asignación de energías y direcciones de vuelo en cada
etapa se realiza empleando el Modelo Sintético [85Gra], mientras que en el caso de un sólido cristalino
se emplea un modelo de gas con una temperatura efectiva basada en un modelo de Debye [84Gra]. Tal
como se menciona en el Apéndice 1, en el Modelo Sintético la interacción del neutrón con la molécula
es descripta por medio de una serie de osciladores de Einstein empleando masas, temperaturas
efectivas y factores vibracionales que son definidos en función de la energía del neutrón. Las
expresiones involucradas son analíticas, lo cual permite un cálculo rápido en el algoritmo de Monte
Carlo.
8.7 Resultados
8.7.1 Muestra de Plomo
A fin de verificar la correcta caracterización de los diferentes elementos que constituyen el
dispositivo experimental, se utilizó la muestra de plomo anteriormente descripta.
Se midieron los espectros de número de cuentas en función del tiempo de vuelo con y sin filtro
de indio en el haz dispersado, y se realizó el procesamiento de datos según lo expuesto en la Sección
6.6. Luego se realizó la diferencia de espectros indicada en la Ec. (2.2), obteniéndose así la intensidad
133
de absorción c(t). En la Figura 8.11 se muestra el resultado obtenido, y se lo compara con la
simulación realizada por Monte Carlo en la cual se han discriminando las contribuciones debidas al
scattering simple y al scattering múltiple.
100 150 200 250 300 350 400 450
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0
3.5
Pb1 cm
Scattering Simple Scattering Múltiple Total (Simple+Múltiple) Experimento NyR - CAB
c(t)
(u.a
.)
t (µs)
Figura 8.11: Intensidad de absorción obtenida con una muestra de plomo. El resultado experimentalmente obtenido se compara con el de la simulación por Monte Carlo, se indican las contribuciones debidas al
scattering simple, múltiple y total.
En la Figura 8.11 se observa un buen acuerdo entre el resultado experimental y el obtenido de
la simulación. El pico principal de la intensidad observada (~330 µs) se debe a la primera resonancia
de absorción del filtro de indio empleado (1.457 eV), mientras que los picos observados a los 205 µs y
135 µs se deben resonancias del indio de mayor energía (3.85 eV y 9.07 eV respectivamente
[81Mug]). En la Figura 8.11 puede apreciarse que la contribución del scattering múltiple a la
intensidad total es significativa. Dado que la masa del núcleo de plomo es mucho mayor que la masa
del neutrón, luego de los múltiples procesos de dispersión los neutrones no experimentan una
variación de energía significativa, y por lo tanto la contribución del scattering múltiple tiene una forma
y ubicación temporal muy similar a la debida al scattering simple.
Para esta muestra en particular la contribución del scattering simple es muy similar a la que se
obtiene al realizar el cálculo mediante el formalismo exacto para el caso de muestra puntual
(Ec.(2.20)), pero no exactamente igual, ya que en el cálculo de Monte Carlo dicha contribución tiene
en cuenta la atenuación del haz dispersado en la misma muestra, tanto por procesos de dispersión
como de absorción. Este factor de atenuación será analizado en los siguientes ejemplos.
134
8.7.2 Muestras de grafito
En la Figura 8.12 se muestran los resultados obtenidos empleando muestras de grafito de 3.5
cm de diámetro y 1 y 2 cm de espesor. Los resultados experimentales se comparan con los de la
simulación de Monte Carlo suponiendo un modelo de gas con una temperatura efectiva de 61.2 meV
(ver Apéndice 1). En los recuadros adjuntos a la Figura 8.12 se muestra el factor de atenuación (que
incluye la eficiencia del banco de detectores), el cual debe ser considerado luego de haber sustraído la
contribución del scattering múltiple. La contribución del scattering simple dividida por el factor de
atenuación es equivalente al cálculo mediante la Ec.(2.22) considerando una eficiencia constante igual
a la unidad.
0
10
20
Grafito 1 cm
100 200 300 4000
1
2
Ate
nuac
ión
(x 1
0)
t (µs)
100 150 200 250 300 350 400 4500
10
20
30
c(t)
(u.a
.)
t (µs)
Grafito 2 cm
100 200 300 4000
1
2
Ate
nuac
ión
(x 1
0)
t (µsec)
Figura 8.12: Intensidad de absorción de dos muestras de grafito de distinto espesor. Línea magenta:
contribución del scattering simple. Línea Roja: contribución del scattering múltiple. Línea azul: contribución total (simple+múltiple), comparada con el resultado obtenido experimentalmente (puntos negros). En el
recuadro se indica el factor de atenuación (ver detalles en el texto).
En la Figura 8.12 se observa un buen acuerdo entre el cálculo y los resultados experimentales,
y que para estas muestras la contribución del scattering múltiple no solo es significativa, sino que en
algunos tiempos de vuelo es mayor a la contribución debida al scattering simple, distorsionando la
forma del espectro observado. A diferencia de lo que ocurre para la muestra de plomo, en este caso la
contribución del scattering múltiple se encuentra desplazada hacia tiempos de vuelo menores respecto
a la contribución del scattering simple. Este desplazamiento puede ser entendido cualitativamente si se
considera la inelasticidad existente en el proceso de dispersión con el carbono (A≈12), y que en torno
al máximo de la contribución múltiple la energía final está dada en gran medida por la energía de la
resonancia del filtro. Así, neutrones con una energía inicial mayor que la de los neutrones responsables
del máximo del scattering simple, luego de dispersiones múltiples disminuyen su energía hasta
135
alcanzar valores en torno a la resonancia del filtro. El desplazamiento antes mencionado se debe a que
estos neutrones recorren el tramo fuente-muestra en un tiempo menor al de los neutrones responsables
del máximo de la contribución del scattering simple, mientras que en torno al máximo de ambas
contribuciones la energía final es esencialmente la misma.
En la Figura 8.12 además del pico principal se observan otros dos picos, aproximadamente a
los 130 µs y 200 µs, que se deben a las resonancias del indio de mayor energía.
8.7.3 Muestras de polietileno
En la Figura 8.13 se muestran los resultados obtenidos con dos muestras de polietileno de 3
cm de diámetro y 1 y 2 mm de espesor. Para las simulaciones de Monte Carlo se empleó en Modelo
Sintético [85Gra], con los parámetros tomados de la referencia [87Gra] (ver detalles en el Apéndice 1).
50 100 150 200 250 300 350 400 4500
5
10
15
t (µs)
Polietileno 2 mm0
5
10
Polietileno 1 mm
c(t)
(u.a
.)
100 200 300 4000
1
2
Ate
nuac
ión
(x 1
0)t (µs)
100 200 300 4000
1
2
Att.
fact
or (x
10)
t (µs)
Figura 8.13: Intensidad de absorción de dos muestras de polietileno de distinto espesor empleando la misma
convención de líneas que en la Figura 8.12.
En la Figura 8.13 se observa un muy buen acuerdo entre al cálculo de Monte Carlo y los
resultados experimentales, como así también que las contribuciones debidas al hidrógeno y al carbono
no se encuentran resueltas (lo cual se debe principalmente al espesor y material del filtro empleado).
El espectro obtenido se encuentra afectado por el scattering múltiple en menor medida que el obtenido
con la muestra de grafito. No obstante, es de notar que el factor de atenuación presenta una variación
del 25% entre los 200 y 350 µs, afectando en gran medida las colas del espectro observado. Esta
variación se debe principalmente a la variación de la eficiencia del banco de detectores.
136
8.8 Análisis de resultados y conclusiones
En la Figura 8.14 se comparan los resultados obtenidos con las muestras de grafito y
polietileno. Se observa que el espectro obtenido con la muestra de polietileno se encuentra claramente
desplazado hacia tiempos menores respecto al espectro de la muestra de grafito. En la muestra de
polietileno el espectro se encuentra dominado por la contribución del hidrógeno, el material y espesor
del filtro empleado no permiten resolver la contribución del carbono.
0
10
20
Grafito 1 cm
50 100 150 200 250 300 350 400 4500
5
t (µs)
Polietileno 1 mmc(t)
(u.a
.)
100 200 300 4000
1
2
A
tenu
ción
(x 1
0)
t (µs)
100 200 300 4000
1
2
Ate
nuac
ión
(x 1
0)
t (µs)
Figura 8.14: Comparación de los resultados obtenidos con las muestras de grafito y polietileno.
La importancia relativa de scattering múltiple puede ser analizada comparando su intensidad
respecto a la del scattering simple en muestras de distinto espesor. En la Figura 8.15 se muestra la
integral de la intensidad debida al scattering simple, múltiple y total obtenida a partir de simulaciones
de Monte Carlo para varios espesores de grafito y polietileno. En la misma figura se muestran los
resultados obtenidos luego de integrar los datos experimentales. Para el caso de polietileno se realizó
la medición de una tercera muestra de 4 mm de espesor, que no se incluye en la Figura 8.13, pero sí en
la Figura 8.15.
137
0.1 1 100.0
0.2
0.4
d (mm)
Grafito
0.1 1 100.0
0.5
1.0
Sacttering simple Sacttering múltiple Total Experimental
Inte
gral
(u.a
.)
d (cm)
Polietileno
Inte
gral
(u.a
.)
Figura 8.15: Integral de la contribución del scattering simple, del scattering múltiple, y de la intensidad total
para muestras de grafito y polietileno de diferente espesor, comparada con los resultados experimentales.
Al igual que en las figuras anteriores, los resultados de las simulaciones de la Figura 8.15
fueron multiplicados por una constante (la misma en todos los casos) a fin de obtener resultados que se
ajusten a los datos experimentales. En ambos sistemas se observa que la tendencia de la integral de la
intensidad total como función del espesor de la muestra sólo puede ser descripta correctamente si se
consideran los procesos de scattering múltiple.
Con el objeto de notar la importancia de una correcta descripción de la sección eficaz total del
filtro y de la eficiencia de los detectores, se realizaron simulaciones suponiendo los siguientes casos:
a) Un detector ‘negro’ (esto es un detector con eficiencia unidad en todas las energías), y un filtro de
indio descripto por su sección eficaz total en forma completa.
b) Un filtro descripto por una función Loretziana2, con la eficiencia de los detectores descripta en la
Figura 8.9.
Ambos casos, si bien no se corresponden con la realidad de los experimentos, suponen
aproximaciones comúnmente empleadas [02Fie, 02May]. Los resultados obtenidos se muestran en la
Figura 8.16.
2 La comparación entre la sección eficaz total del filtro de indio y la aproximación Lorentziana se encuentra en la Figura 3.8.
138
0
2
4
6
8
10
12
14
16
Cálculo completoa) ε (E)=1b) Filtro Lorentziano Experimental
Polietileno 2 mm
c(t)
(u.a
.)
t (µs)100 200 300 400 500
0
1
2
3
Scattering Múltiple
Figura 8.16: Cuadro superior: Comparación de los resultados obtenidos por Monte Carlo para una muestra de polietileno de 2 mm de espesor. Se indica el resultado de un cálculo completo, el obtenido para un detector de eficiencia unidad, y el de un filtro con una sección eficaz Lorentziana. Los puntos negros corresponden a los
resultados experimentales. Cuadro inferior: Detalle de la contribución debida al scattering múltiple.
En la Figura 8.16 se observa que ambas suposiciones son inadecuadas y afectan
significativamente tanto la contribución del scattering simple como la del scattering múltiple. En el
caso (a), el defecto se manifiesta claramente en una inadecuada descripción de las colas a tiempos de
vuelo largos. En el caso (b) se observa una incorrecta descripción hacia tiempos de vuelo menores al
del pico principal y la cola hacia tiempos de vuelo largos prácticamente no ha cambiado respecto al
cálculo exacto (ambas curvas no se distinguen en la Figura 8.16). Vale la pena discutir brevemente las
razones de ambos comportamientos. La cola hacia tiempos de vuelo largos del espectro observado se
debe principalmente a neutrones con una energía final significativamente menor a la energía de la
resonancia del filtro (Capítulo 4), región en la cual la sección eficaz del filtro se encuentra
incorrectamente descripta por la aproximación Lorentziana (Figura 3.8). En el caso (a) el detector de
eficiencia unidad es sensible a esos neutrones, mientras que en el caso (b) los detectores se encuentran
cubiertos por cadmio y por lo tanto la eficiencia se encuentra sustancialmente reducida a esas energías
(Figura 8.9). Ambos comportamientos se observan claramente en los cálculos de la Figura 8.16,
mientras que la incerteza estadística de los resultados experimentales sólo permite ilustrar
marginalmente las deficiencias de las suposiciones anteriormente mencionadas.
Los resultados presentados en la Figura 8.15 sirven para estimar qué espesor debe tener una
muestra de forma tal que la contribución del scattering múltiple sea sólo una fracción pequeña de la
intensidad observada. Dicha contribución puede ser entonces calculada a primer orden por medio de
simulaciones de Monte Carlo, y luego sustraída del espectro medido. El espectro resultante permite
139
obtener a primer orden las temperaturas efectivas (o las distribuciones de velocidades) de los núcleos
de la muestra, lo cual permite reajustar los parámetros de la simulación por Monte Carlo en un
esquema iterativo autoconsistente.
Simulaciones realizadas para muestras extremadamente delgadas (por ejemplo grafito de 1
mm y polietileno de 0.15 mm) muestran que, aún cuando la contribución del scattering múltiple es
despreciable, el factor de atenuación continúa teniendo variaciones de más de un 50% en el rango
temporal estudiado. Estas variaciones se deben a que dicho factor contempla la eficiencia del banco de
detectores y, como se ha visto en el Capítulo 4, existe una gran variedad de energías finales con una
distribución que depende fuertemente del canal de tiempo analizado. Por lo tanto, a los efectos de
extraer energías cinéticas medias, distribuciones de velocidades o intensidades relativas de pico, no es
suficiente lo indicado en la Ref. [02May]: escoger muestras suficientemente delgadas, descontar la
contribución múltiple y luego emplear el formalismo de convolución, también es necesario emplear el
formalismo exacto presentado en los Capítulos 2 y 5.
8.9 Mejoras introducidas en el dispositivo de eVS
En general, en un dispositivo de eVS las incertezas existentes en diferentes magnitudes
contribuyen a la incerteza con la cual se obtiene una temperatura efectiva o una distribución de
impulsos. Entre dichas magnitudes se encuentran: las longitudes de vuelo, el ángulo de dispersión, y el
espesor y sección eficaz total del filtro empleado. En el diseño de un dispositivo los efectos de estas
incertezas deben encontrarse balanceados, produciendo incertezas similares en la magnitud que se
desea obtener. Además, otro parámetro a tener en cuenta es el tiempo de medición necesario para
obtener un espectro con una dada incerteza estadística. Este tiempo depende, entre otros factores, de la
eficiencia del banco de detectores y de la relación señal-ruido. Teniendo en cuenta estos elementos, en
esta Sección se muestran las últimas mejoras introducidas en la implementación de la técnica de eVS
en nuestro Laboratorio. Se describen las mejoras realizadas en la colimación del haz incidente, el
diseño y construcción de un nuevo banco de detectores, como así también las características de los
nuevos filtros adquiridos. Se muestra que, en algunos casos, este nuevo dispositivo es capaz de
producir espectros en los cuales las contribuciones de los diferentes nucleídos se encuentran
claramente discriminadas. Se señalan cuáles son las perspectivas, futuras investigaciones y
aplicaciones empleando este nuevo dispositivo experimental.
8.9.1 Colimación del haz incidente
Al caracterizar el espectro incidente y la eficiencia de los detectores se observó que el haz
incidente en torno a la posición de la muestra se encontraba bien colimado en el rango térmico, pero
no en el rango epitérmico propio de los experimentos de eVS. El haz empleado fue diseñado
originalmente para experimentos de difracción en el rango térmico, y es reducido mediante sucesivos
140
diafragmas, cuyos diámetros disminuyen conforme aumenta la distancia a la fuente de neutrones.
Próximo a la fuente de neutrones el diámetro es de 6 pulgadas. El último diafragma del tubo de vuelo
(de aproximadamente 15 cm de longitud) reduce el diámetro del haz incidente de dos pulgadas a una
pulgada, y se encuentra en el extremo del tubo de vuelo próximo a la posición de la muestra. Dicho
diafragma actúa como un buen colimador en el rango térmico, pero produce una gran dispersión de
neutrones epitérmicos, incrementando sustancialmente la contribución del background. Este hecho fue
verificado colocando un blindaje neutrónico provisorio entre dicho diafragma y el banco de detectores
(dejando el haz incidente libre y sin muestra), y observando una significativa reducción en el nivel de
background. El nivel de background también disminuía al retirar el mencionado diafragma. Se
construyó entonces un pieza de polietileno borado en forma de aro que, acoplada al extremo del tubo
de vuelo, blinda el haz epitérmico dispersado en el mencionado diafragma y permite realizar
experimentos de eVS con un haz incidente de una pulgada de diámetro. También es posible realizar
experimentos de eVS con un haz incidente de dos pulgadas de diámetro, retirando el diafragma del
extremo del tubo de vuelo.
La incerteza angular del haz incidente puede estimarse a partir de los diámetros de los
colimadores empleados y de la distancia moderador-muestra mediante
( )
+≈∆
0
21
21arctg
Lφφ
α (8.14)
donde φ1 y φ2 son los diámetros del haz incidente al comienzo y al final del tubo de vuelo. En nuestro
caso, para el haz de una pulgada, la incerteza angular es ( ) o
cmcm
1500
54.21621arctg ≈
+≈∆α , mientras que
para una haz de dos pulgadas es de 1.16º.
8.9.2 Resolución angular y eficiencia
La resolución angular del banco de detectores empleado ha sido estimada en la Figura 8.7. A
fin de analizar el efecto de la incerteza angular sobre los espectros observados, se realizó el cálculo de
la intensidad de absorción mediante la Ec.(2.20) para ángulos de dispersión entre 53 y 60.5º
suponiendo una muestra de H2O a temperatura ambiente y las condiciones anteriormente descriptas.
Principalmente en la contribución del hidrógeno se observó una variación significativa de los
espectros obtenidos a diferentes ángulos. Este comportamiento se debe a que en el caso de núcleos
livianos la inelasticidad depende fuertemente del ángulo de dispersión (Ec. (3.3)). Se decidió entonces
mejorar la resolución angular del banco de detectores.
Por su parte, los resultados mostrados en el Capítulo 8 requirieron para cada muestra un
tiempo de irradiación de aproximadamente 40 horas (5 días 8 horas diarias). Con el doble propósito de
141
reducir dicho tiempo y mejorar la resolución angular, se analizó la posibilidad de utilizar como
detectores centelladores de 6Li. Si bien el 6Li posee una menor sección eficaz microscópica que el 3He
para producir una reacción intermediaria y detectar un neutrón3, la mayor cantidad de átomos de 6Li
por unidad de volumen hace que, a igualdad de volumen activo, un cristal centellador tenga mayor
eficiencia que el gas de 3He a 10 atmósferas. Por ejemplo, como puede verse en la referencia [77Abb],
la eficiencia a los 1.457 eV de un centellador de media pulgada de espesor disponible en nuestro
laboratorio es aproximadamente 0.94, mientras que la de los detectores de 3He utilizados es
aproximadamente 0.29. Los centelladores tienen la desventaja de ser mucho más sensibles a la
radiación gamma, no obstante se estudió la posibilidad de utilizarlos en experimentos de eVS.
Se puso entonces en funcionamiento el detector de 6Li, y se observó un gran nivel de
background debido principalmente a radiación gamma. Se observó que para disminuir el background a
un nivel similar al registrado con un detector de 3He era necesario blindar el detector con un espesor
de plomo de aproximadamente 35 centímetros. Se decidió entonces no utilizar centelladores en
experimentos de eVS, ya que el plomo dispersaría neutrones hacia el volumen activo del centellador
aumentando significativamente la incerteza angular. Se decidió entonces construir un nuevo banco con
mejor resolución angular empleado detectores de 3He. El bajo número atómico del He hace que estos
detectores sean muy poco sensibles a la radiación gamma producida luego de cada disparo del LINAC.
8.9.3 Descripción del nuevo banco de diez detectores de 3He
Como puede verse en la Figura 8.5, la resolución angular del banco empleado (sin considerar
el tamaño finito de la muestra) es de aproximadamente 3.8º, mucho mayor que la incerteza angular en
la colimación del haz incidente, la cual como se ha mencionado es de aproximadamente 1º. Luego de
la experiencia con el detector centellador relatada en la Sección anterior, y ante la necesidad de
mejorar la resolución angular, se construyó un nuevo banco de detectores de 3He. Este banco fue
diseñado para experimentos de eVS de modo que su resolución angular sea similar a la incerteza
existente en la colimación del haz incidente. Consiste de un arreglo decagonal de tubos de 3He
recubiertos en cadmio montados sobre una estructura de aluminio conectada a tierra. Los diez
detectores de forma cilíndrica se encuentran conectados en paralelo por medio de un alambre rígido.
Dicho alambre distribuye la alta tensión y se encuentra ubicado dentro de la estructura de aluminio
antes mencionada. En la Figura 8.17 se muestra una fotografía del dispositivo.
3 La detección se basa en la reacción 6Li+n→3H+α+4.786 MeV (ver Ref. [64Bec]).
142
Figura 8.17: Nuevo banco de diez detectores de 3He recubiertos en cadmio
montados sobre una estructura de aluminio.
Este banco de detectores conforma un dispositivo similar al indicado en la Figura 8.5, en el
cual tanto la posición de la muestra como el ángulo de detección pueden ser variados fácilmente. De
este modo es posible realizar experimentos de eVS tanto en un ángulo de dispersión hacia delante
como en una configuración de retrodispersión.
La distancia entre el centro de un detector y el centro del detector ubicado en el lado opuesto
del decágono es 92.8 cm. Para un ángulo medio de 56º, la resolución angular del nuevo banco de
detectores es de aproximadamente 0.9º, similar a la incerteza en la colimación del haz incidente, y
significativamente menor a la resolución angular del banco empleado. Los detectores utilizados son
del mismo tipo que los empleados en la mediciones del presente trabajo. Se buscó que los diez
detectores tengan una eficiencia similar. A tal fin, se registraron los espectros de altura de pulsos de
varios detectores disponibles en nuestro laboratorio, y se seleccionaron los diez más similares. El
diseño prevé la posibilidad de reemplazar los detectores de 10 atmósferas por detectores de 20
atmósferas4, lo cual duplicaría la eficiencia en el rango epitérmico.
8.9.4 Las adquisición de nuevos filtros
A fin de obtener espectros de eVS en los cuales las contribuciones de los diferentes nucleídos
se encuentren discriminadas, se adquirieron los siguientes filtros:
4 Por ejemplo detectores marca LND modelo 2525, de una pulgada de diámetro y ocho pulgadas de longitud activa.
143
1) In de 0.075 mm de espesor.
2) Au de 0.05 mm de espesor.
3) Au de 0.01 mm de espesor.
Los espesores y materiales de estos filtros fueron seleccionados para el estudio de diferentes
muestras en diferentes ángulos de dispersión. En la siguiente sección se muestran algunos de los
resultados esperados luego de estas mejoras realizadas en el dispositivo experimental.
8.10 Resultados esperados con el nuevo dispositivo experimental
Se empleó la Ec.(2.20) a fin de estimar los resultados esperados en futuros experimentos. En
todos los casos se supuso la misma distancia moderador-muestra (511.3 cm). La distancia muestra-
detector fue calculada a partir del ángulo de dispersión seleccionado y la apotema del banco de
detectores. Se supuso la misma forma para la eficiencia del nuevo banco de detectores, y se tuvo en
cuenta el ángulo sólido subtendido en cada configuración.
En la Figura 8.18 se muestran algunos resultados esperados con el nuevo banco de detectores
y el filtro No 1 suponiendo como muestra una mezcla equimolar de H2O/D2O. A fin de comparar la
pérdida de intensidad debida al menor ángulo sólido del nuevo banco y al menor espesor de filtro se
incluye el resultado correspondiente a la configuración utilizada en el presente trabajo.
0 50 100 150 200 250 300 350 400 4500
1
2
3
4
5
6
In 70o
c (t)
(u.a
.)
t (µs)
0
5
10
15
20
In 56o H D O Total
Total en la config. usada
Figura 8.18:Resultos esperados para una mezcla equimolar de H2O/D2O empleando el nuevo filtro de In y el
nuevo banco de detectores. Cuadro superior: Resultados esperados a θ= 56º , discriminando las contribuciones del H, D y O. En línea de puntos se indica el cálculo correspondiente a la configuración utilizada en el presente
trabajo. Cuadro inferior: resultados esperados a 70º .
144
En la Figura 8.18 puede verse que las contribuciones de los diferentes nucleídos presentan el
pico principal debido a la resonancia del indio a 1.457 eV, y picos ubicados a tiempos de vuelo
menores debidos a las resonancias de mayor energía. Además, en la contribución del hidrógeno (línea
azul) se observan algunas hendiduras originadas en el déficit de neutrones existente en el haz incidente
a energías definidas (Figura 8.4).
De los resultados mostrados en la Figura 8.18 se deduce que para las configuraciones
estudiadas, el filtro de indio no es capaz de resolver la contribuciones del hidrógeno de la del deuterio.
Esta incapacidad esta dada por la incerteza en energía propia del indio, y no puede ser resuelta con un
filtro de indio más delgado. No obstante, los resultados de la Figura 8.18 muestran que una
configuración en un ángulo próximo a 70º es útil a los efectos de estudiar la dinámica del hidrógeno en
muestras delgadas que prácticamente no contengan deuterio, como por ejemplo agua liviana o
polietileno, ya que la contribución del elemento más pesado se encuentra medianamente resuelta. Para
muestras conteniendo hidrógeno y deuterio, la dinámica del deuterio puede ser estudiada en una
configuración de retrodispersión con este filtro de indio, donde la contribución del deuterio se
encuentra claramente resuelta de la de los elementos más pesados, y el aporte del hidrógeno es
prácticamente nulo. En general, la dinámica de los nucleídos con A mayor a 2 y temperaturas efectivas
similares a la ambiente, se hace muy dificultosa con filtros de indio, ya que la menor inelasticidad hace
que la forma de los espectros observados se encuentre dominada por la forma de la sección eficaz total
del filtro.
Si se desea observar simultáneamente las contribuciones del hidrógeno y del deuterio en forma
resuelta se presentan dos alternativas:
a) Emplear el filtro de indio aumentando la distancia moderador-muestra.
b) Utilizar como filtro un material que presente resonancias más estrechas y a mayor energía que la
del indio, como por ejemplo de oro.
En ambas situaciones la intensidad observada se ve disminuida. En la alternativa a) la pérdida
se debe la menor intensidad del haz incidente sobre la muestra. Por su parte, el oro presenta su
resonancia principal a mayor energía que el indio (Figura 1.2), donde los detectores tienen menor
eficiencia (Figura 8.9). Además, en torno a los diferentes picos del espectro, una mayor energía final
se corresponde con mayores energías iniciales (Ec. 3.2), donde el espectro incidente tiene menor
intensidad. En la alternativa a) existe la ventaja de que la contribución del ruido de fondo a los
espectros medidos (para nada despreciable en los experimentos realizados) resulta reducida, y las
desventaja de que requeriría prolongar el tubo de vuelo continuando la colimación del haz incidente.
Sólo después de algunas mediciones preliminares podrá decidirse cual alternativa es preferible en este
caso.
145
En la Figura 8.19 se muestran los resultados esperados con el nuevo banco de detectores y el
filtro No 2, suponiendo como muestra la mezcla equimolar de H2O/D2O y las mismas longitudes de la
Figura 8.18.
0 50 100 150 2000
5
Au (0.05 mm)
70o
c (t)
(u.a
.)
t (µs)
0
5
10
15
H D O Total
Au (0.05 mm)
56o
Figura 8.19: Resultados esperados para una mezcla equimolar de H2O/D2O empleando el filtro de Au de
0.05 mm y el nuevo banco de detectores. Cuadro superior: Resultado esperado a θ= 56º , discriminando las contribuciones del H, D y O. Cuadro inferior: resultado esperado a 70º .
En la Figura 8.19 puede verse que la configuración a 70º permite resolver parcialmente la
contribución del deuterio. En la contribución de cada nucleído, además del pico principal se observa
otro pico a un tiempo de vuelo menor que se debe a la resonancias del oro a 59.9 eV (Figura 1.2). En
la contribución del hidrógeno a aproximadamente 87.5 µs se observa una hendidura producto de las
resonancias de la placa de cadmio colocada en el haz incidente (Figura 8.4). El espesor del filtro
utilizado es un parámetro importante a los efectos de estimar el tiempo de irradiación necesario para la
registrar un espectro. A fin de comparar las intensidades esperadas en las diferentes situaciones, los
resultados de la Figura 8.19 se encuentran en las mismas unidades que los de la Figura 8.18. A partir
de los resultados experimentales del polietileno se estima que la obtención de un espectro de una
mezcla equimolar de H2O/D2O de 1 mm de espesor y similar incerteza estadística requeriría
aproximadamente 80 horas de medición. Sería deseable entonces optimizar el espesor del moderador
maximizando el espectro incidente en el rango epitérmico, y/o incrementar la producción de neutrones
rápidos colocando próximo al blanco de plomo del LINAC materiales con relativamente alta sección
eficaz (γ,n), como por ejemplo deuterio o berilio. La energía umbral que debe superar el gamma para
producir estas reacciones [64Bec] es sensiblemente menor a 25 MeV, valor por debajo del cual se
encuentra el espectro de bremsstrahlung.
Finalmente los cálculos realizados para el filtro de oro de 0.01 mm muestran que el mismo
prácticamente no mejora la resolución de las contribuciones de hidrógeno y deuterio respecto a los
146
resultados de la Figura 8.19, y reduce significativamente la intensidad observada. El espesor de este
filtro es tal que ( ) tottot nTnT σσ ≈−− )exp(1 incluso en torno al máximo de la resonancia, y por lo tanto
no se ganaría resolución y se perdería intensidad de emplearse espesores menores. Este filtro es
particularmente útil a los efectos de estudiar muestras conteniendo diferentes nucleídos de masas
relativamente grandes, por ejemplo las contribuciones de las masas 12 y 16 no sólo estarían
satisfactoriamente resueltas, sino que serían sensibles a diferentes dinámicas.
147
Capítulo 9
Conclusiones
La técnica de eVS resulta particularmente útil a los efectos de estudiar la dinámica de la
materia condensada en muestras macroscópicas, para lo cual el procesamiento de los espectros debe
basarse en el formalismo exacto presentado en este trabajo. A la luz del formalismo exacto, el análisis
realizado en esta Tesis pone de manifiesto fallas en el modus operandi usual empleado a la hora de
tratar los datos experimentales de la mencionada técnica. El formalismo usualmente empleado,
consistente en suponer una convolución en la variable y (bajo la hipótesis de que la energía final se
encuentra esencialmente fijada por la resonancia del filtro), es sólo una representación aproximada de
la descripción exacta, y se ha demostrado que es incapaz de describir adecuadamente los espectros
observados. Las deficientes descripciones de los diferentes picos observados en la escala tiempo de
vuelo se traducen en errores en las magnitudes usualmente informadas como resultado de un
experimento de eVS; la aproximación de convolución produce entonces:
• Una inapropiada descripción de las intensidades de los picos aislados.
• Una inapropiada descripción de las intensidades de picos no totalmente resueltos.
• Temperaturas efectivas y distribuciones de impulsos erróneas.
Estas fallas se deben principalmente a que una de las hipótesis sobre la cual descansa el
tratamiento usual de datos es incorrecta; dicha hipótesis consiste en suponer que todos los neutrones
detectados tienen una energía final restringida a un pequeño entorno de la resonancia del filtro. A
partir del formalismo exacto publicado por primera vez en el marco de esta Tesis se han analizado las
distribuciones de energía final en diferentes canales de tiempo, responsables de los espectros
observados, y se concluye que en cada tiempo de vuelo es una distribución de energías finales la que
produce el espectro, en vez de una energía bien definida. Las distribuciones de energía final no están
determinadas solamente por la resonancia del filtro, sino también por condiciones cinemáticas y
dinámicas (que no son tenidas en cuenta en el tratamiento usual de datos) a través de un factor
envolvente que depende fuertemente del tiempo de vuelo en cuestión. Las deficiencias en la
descripción de las intensidades observadas se acentúan en las colas de los espectros, donde una gran
variedad de energías finales se vuelve dominante. Luego de las simulaciones realizadas en el Capítulo
3 se concluye que el de análisis de los datos experimentales debe basarse en el formalismo exacto
presentado en el Capítulo 2, el cual a cada canal de tiempo considera todos los pares de energías inicial
y final compatibles con las longitudes de vuelo involucradas.
148
Se han discutido ejemplos en los cuales el empleo de la aproximación de convolución conduce
a resultados erróneos, precisamente en casos de interés en los cuales estos valores son cruciales, por
ejemplo, supuestas anomalías en los parámetros que caracterizan la interacción del neutrón con los
protones que componen líquidos hidrogenados a temperatura ambiente. Además, los resultados
obtenidos de las simulaciones realizadas presentan discrepancias con la misma tendencia y muy
similares a las publicadas en numerosas referencias. Tal es el caso de la gran similitud existente entre
el comportamiento informado en las referencias [97Cha, 02Cha] para el cociente de secciones eficaces
σH/σD en mezclas de agua liviana y agua pesada, y el obtenido de las simulaciones realizadas
empleando el formalismo exacto y procesadas según el formalismo de convolución. Estas supuestas
secciones eficaces anómalas, que contradicen la teoría de dispersión de neutrones bien establecida y
difieren en más de un 35% de los valores esperados, fueron interpretadas en términos de la existencia
de nuclear quantum entanglement entre átomos de hidrógeno vecinos. Dadas las importantísimas
consecuencias que estas secciones eficaces anómalas tendrían sobre la física de reactores y los
estudios de sustitución isotópica, se realizaron experimentos de transmisión de neutrones y se midió en
el rango epitérmico la sección eficaz total de varias mezclas de H2O/D2O a temperatura ambiente. Los
resultados obtenidos mediante esta técnica neutrónica independiente y extremadamente simple, que
poseen una incerteza estadística menor al 0.3%, se encuentran en perfecto acuerdo con los valores
esperados a partir de los datos tabulados. Vale la pena destacar que los resultados obtenidos mediante
ambas técnicas (transmisión y eVS) corresponden a mediciones de la misma magnitud física y, por
tratarse del mismo sistema dispersor y de las mismas condiciones de scattering, deberían ser
equivalentes. Cualquier variación en la sección eficaz de scattering, sea cual fuera su causa, debería
manifestarse en ambos experimentos. Se concluye entonces que estas supuestas secciones eficaces
anómalas, informadas luego de emplear el formalismo de convolución para el procesamiento de los
datos de eVS, son inexistentes. La ausencia de anomalías en las secciones eficaces totales de tales
mezclas proporciona clara evidencia experimental de la invalidez del formalismo de convolución
usualmente empleado para el procesamiento de los datos de eVS. Como puede verse en la referencia
[03Blo2], este resultado negativo causó un alto impacto, y originó una revisión crítica por parte de
otros autores que encontraron fallas en los modelos teóricos que se habían publicado para intentar
explicar las supuestas anomalías.
En vista de la principal motivación que dio origen a la técnica de eVS, y ante la clara invalidez
de la aproximación de convolución, en esta Tesis se desarrolló por primera vez el formalismo exacto
que permite obtener las distribuciones de impulsos nucleares en la materia condensada a partir de los
perfiles de intensidad experimentalmente observados. Este formalismo describe exactamente los
perfiles de intensidad como una integral en la variable impulso y. Como resultado se obtiene una
ecuación integral de Fredholm del primer tipo que relaciona la magnitud medida experimentalmente
con la distribución de impulsos de los núcleos de la muestra. Dicho formalismo, válido para una
149
distribución de impulsos arbitraria, no requiere la hipótesis de potenciales armónicos e involucra un
núcleo de integración que, mediante expresiones analíticas, depende sólo de las características del
instrumento y es independiente de las características de la muestra. El trabajo realizado, además de
mostrar la magnitud de las imprecisiones del formalismo de convolución, sienta las bases para un
correcto tratamiento de los datos obtenidos con esta técnica. Los límites de validez de cualquier
formalismo aproximado que se proponga para obtener las distribuciones de impulso mediante esta
técnica deben ser trazados a la luz del formalismo exacto desarrollado en este trabajo.
Se ha implementado con éxito la técnica de eVS utilizando el acelerador LINAC del Centro
Atómico Bariloche como base para la producción de neutrones en forma pulsada, estableciéndose así
el segundo laboratorio de investigación activo en este campo. Luego de caracterizar los componentes
del dispositivo empleado las simulaciones realizadas por Monte Carlo muestran un muy buen acuerdo
con los resultados experimentales. Estos resultados ponen de manifiesto la importancia de efectuar
adecuadamente correcciones por scattering múltiple y atenuación en la muestra. A fin de que la
contribución del scattering múltiple sea sólo una pequeña fracción de la intensidad medida, las
dimensiones de las muestras pueden ser seleccionadas empleando el algoritmo de Monte Carlo que ha
sido validado experimentalmente en diferentes sistemas. Se muestra la importancia, no sólo de
emplear el formalismo exacto, sino también de caracterizar detalladamente los diferentes elementos
que componen el dispositivo experimental, entre los que se destacan el espectro incidente, la eficiencia
y resolución angular del banco de detectores empleado, y la sección eficaz total del filtro como
funciones de la energía. Se indican los recursos empleados y las mediciones realizadas a tal efecto.
Sobre la base de la experiencia adquirida, se han introducido importantes mejoras en la
implementación de la técnica de eVS en nuestro Laboratorio, entre las que se destacan la construcción
de un nuevo banco de detectores como así también la adquisición de nuevos filtros de distinto material
y espesor. El espectrómetro de eVS que se ha construido en el marco del presente trabajo es un diseño
original acorde a las necesidades y limitaciones existentes en el cual los diferentes parámetros han sido
optimizados específicamente para su empleo en el LINAC del CAB. Es de notar que este instrumento
no se puede adquirir por catálogo, sus características se han adecuado a las particularidades de la
fuente de neutrones empleada y al campo de radiación generado luego de cada disparo del acelerador.
La resolución de este instrumento a los efectos de determinar distribuciones de impulsos es similar, y
en algunos casos superior1 a la del único otro instrumento de su tipo instalado en ISIS. La colimación
del haz incidente, el espesor de los filtros seleccionados, como así también los blindajes empleados
son todos parámetros críticos para el éxito en la obtención de los espectros.
Entre las principales perspectivas, futuras investigaciones y aplicaciones empleando la técnica
de eVS se encuentran:
1 Por ejemplo en el caso de núcleos livianos, dada su levemente mejor resolución angular respecto a la informada en [02Fie].
150
• El estudio de la dinámica de diferentes nucleídos en diferentes sistemas. El formalismo presentado
en el Capítulo 5 establece las bases para acceder de un modo confiable a las distribuciones de
impulsos de los átomos a partir de los espectros experimentalmente obtenidos en la escala de
tiempo de vuelo, dando origen a una novedosa herramienta de análisis de datos. Se amplía así el
estudio de la dinámica de diferentes elementos, principalmente de sistemas que contienen átomos
livianos como por ejemplo hidrógeno. Entre los sistemas de interés aplicado susceptibles de ser
estudiados se encuentran los hidruros metálicos, como así también sistemas utilizados en los
moderadores en fuentes frías de neutrones.
• La técnica de eVS podría resultar útil para la obtención de valores absolutos de secciones eficaces
de scattering en el rango epitérmico. A tal fin la técnica y sus algoritmos para el procesamiento de
datos deben ser validados, para lo cual resulta necesario recurrir a técnicas neutrónicas bien
establecidas. Esto a la vez de subsanar errores encontrados en la literatura a propósito de supuestas
anomalías en la sección eficaz del hidrógeno, extenderá el campo de acción de la técnica de eVS
para su empleo en espectrometría de masa no destructiva (tanto en forma relativa como absoluta),
entre otras aplicaciones.
La técnica de eVS resulta útil no sólo a los efectos de realizar estudios dinámicos, sino
también para validar los modelos propuestos para describir la interacción de los neutrones con los
distintos sistemas de interés. En este sentido, las distribuciones de impulsos de los diferentes nucleídos
en función de la temperatura (susceptibles de ser obtenidas mediante eVS) permitirán validar y refinar
mediante una técnica independiente los espectros de frecuencias y modelos considerados, aportando
valiosa información y convirtiéndose a tal fin en un importante complemento de la técnica de
transmisión de neutrones usualmente empleada.
Los estudios realizados en el marco del presente trabajo no sólo definen los pasos a seguir para
obtener con mayor precisión las distribuciones de velocidades de los átomos mediante la técnica de
eVS, sino que también nos llevan a reinterpretar numerosos resultados experimentales obtenidos en
laboratorios de primer nivel durante más de una década.
151
Apéndice 1
Temperaturas efectivas de algunos sistemas
Como se ha mostrado en el Capitulo 1 tanto para sistemas moleculares como para sólidos cristalinos,
bajo la aproximación de impulso y de oscilaciones armónicas, el comportamiento del sistema ante la
dispersión de neutrones es equivalente al de un gas de masa igual a la masa nuclear, pero con una
temperatura efectiva T* que tiene en cuenta todos los grados de libertad. Pasemos entonces a calcular
las temperaturas efectivas de diferentes núcleos en diferentes sistemas de interés.
A1.1 Sistemas moleculares
En la referencia [85Gra] se presenta un modelo para la interacción del neutrón con sistemas
moleculares, conocido como Modelo Sintético, el cual permite describir diversas magnitudes de interés
básico y aplicado. La principal utilidad del Modelo Sintético se encuentra en que permite describir a
través de expresiones simples las secciones eficaces (diferenciales y totales) y otras magnitudes
integrales derivadas de la ley de scattering S(q,ω). En el Modelo Sintético para describir la dinámica
molecular son necesarios sólo unos pocos parámetros, los cuales pueden ser obtenidos de datos
previos de espectros de frecuencias los cuales son refinados a partir de datos experimentales. En la
mayoría de los casos tal refinamiento se realiza empleando mediciones de sección eficaz total en una
amplio rango de energías. La técnica experimental para la medición de secciones eficaces totales será
descripta en el Capítulo 7.
a) Muestra de H2O
El agua liviana es uno de los sistemas moleculares más estudiado, y constituye uno de los
principales ejemplos del presente trabajo. A los efectos de caracterizar la interacción del neutrón con
la molécula de H2O, se dispuso de la información actualizada brindada por [98Gill], la cual ha sido
transferida a la Tabla A1.1.
Atomo ωωωω1 ωωωω2 ωωωω3 M1 M2 M3
H
O
0.07
0.205
0.4812.38
342
4.768
746.19
3.18
373.1
Tabla A1.1: Parámetros de los modos discretos del agua. Las energías de los modos están dadas en eV, y las correspondientes masas efectivas en unidades de la masa del neutrón.
152
Los parámetros de la Tabla A1.1 fueron reemplazados en la Ec. (1.49) (suponiendo una temperatura
termodinámica de T=293.16 K) obteniéndose las temperaturas efectivas que se muestran en la Tabla
A1.2. Con estas temperaturas efectivas es posible modelar los comportamientos gaseosos del los
diferentes núcleos de la molécula en el rango epitérmico.
Atomo kBTeff (meV)
H 115.22
O 36.86
Tabla A1.2: Temperaturas efectivas para los elementos del agua liviana.
Las temperaturas efectivas de la Tabla A1.2 son muy similares a las obtenidas empleando el
modelo de cuatro modos indicado en el Trabajo Especial de Ravignani [94Rav], las cuales a la misma
temperatura termodinámica resultan ser 115.20 meV para el hidrógeno, y 37.23 meV para el oxígeno.
b) Muestra de D2O
Para el caso del D2O también se dispuso de información brindada por [98Gill] sobre los modos
de la molécula, la cual transferimos a la Tabla A1.3.
Atomo ωωωω1 ωωωω2 ωωωω3 ωωωω4 M1 M2 M3 M4
D
O
0.015
0.05
0.15
0.306 21.046
24
5.196
213.9
12.1
290.3
5.874
179.3
Tabla A1.3: Parámetros de los modos discretos del D2O. Las energías de los modos están dadas en eV, y las correspondientes masas efectivas en unidades de la masa neutrónica.
Se ha considerado como “molécula” un “cluster” de 7 moléculas de D2O, por lo que en la ecuación
(1.49) debe tomarse MMol = 140 m.
Con los parámetros de la Tabla A1.3 y empleando la Ec. (1.49) a T=293,16 K, se obtuvieron
las temperaturas efectivas que se muestran en la Tabla A1.4, con las cuales es posible modelar los
comportamientos gaseosos del los diferentes núcleos de la molécula.
Atomo KBTeff (meV)
D 80.11
O 40.53
Tabla A1.4: Temperaturas efectivas para los elementos del agua pesada a temperatura ambiente.
Las temperaturas efectivas de la Tabla A1.4 son muy similares a las obtenidas empleando el
modelo de cuatro modos indicado en el Trabajo Especial de Ravignani [94Rav], las cuales a la misma
temperatura termodinámica resultan ser 79.82 meV para el deuterio, y 40.77 meV para el oxígeno.
153
c) Polietileno
En la referencia [87Gra] se muestra un estudio de la molécula de polietileno, el cual exhibe los
cuatro modos propios que se indican en la Tabla A1.5.
Atomo ωωωω1 ωωωω2 ωωωω3 ωωωω4 M1 M2 M3 M4
H
C
0.022
0.09
0.15
0.36 21.015
21.015
12.0
199.5
1.96
435.27
2.985
217.65
Tabla A1.5: Parámetros de los modos discretos del polietileno. Las energías de los modos están dadas en eV, y las correspondientes masas efectivas en unidades de la masa del neutrón.
El oscilador de Einstein demás baja energía (ω1) es incluido para contemplar en movimiento de
oscilación de la “molécula” unidad dentro de un “cluster” de tres “moléculas” (masa traslacional = 42
m); esta es una primera aproximación realizada a fin de contemplar los modos acústicos de la cadena
de “moléculas”. Los tres osciladores restantes (ω2, ω3 y ω4), corresponden a modos internos de la
“moléculas”. La masa molecular definida en el la Sección 1.8 ha sido tomada entonces igual a tres
veces la masa de la “molécula”.
Conforme a lo mostrado en la Sección 1.8, podemos tratar al polietileno como si se tratase de
dos gases ideales independientes, uno de H a una temperatura TH y otro de C a una temperatura TC .
Los cálculos de las temperaturas TH y TC han sido efectuados empleando los datos de la Tabla A1.5, y
la Ec. (1.49) con el valor Mmol =42 m. Las temperaturas efectivas resultantes se muestran en la Tabla
A1.6.
Atomo kBTeff (meV)
H 104.62
C 37.44
Tabla A1.6: Temperaturas efectivas para el polietileno.
A2.2 Sólidos cristalinos
Resulta interesante mostrar el cálculo de temperaturas efectivas para algunos sólidos
cristalinos. En la Tabla A1.7 se muestran las temperaturas de Debye de algunos elementos, indicadas
en la referencia [76Ash].
154
Sólido
Temperatura de Debye
θθθθD (°°°°K)
Energía de Debye
kBθθθθD (meV)
Plomo 88 7.6
Carbono 1860 160.37
Zirconio 250 21.5
Magnesio 318 27.4 Tabla A1.7: Temperatura de Debye de algunos sólidos.
En la técnica de eVS las energías incidentes E0 de los neutrones que contribuyen a la
intensidad de absorción son del orden del electonvoltio, por lo tanto el cociente adimensional x=E/kBθD
es sensiblemente mayor a la unidad. Para este caso límite, en la referencia [84Gra] se muestra que el
sistema dispersor puede ser modelado mediante un gas ideal a una temperatura efectiva dada por
)(23
3 θφθDeffT = , (A2.1)
donde θD es la temperatura de Debye del sistema, θ es la temperatura termodinámica de la muestra
medida en unidades de la temperatura de Debye (θ = T/θD ), y la función φ3 se encuentra tabulada en
la mencionada referencia. Los experimentos del presente trabajo fueron efectuados todos a
temperatura ambiente. Utilizando la Ec. (2.23) con los valores de θD expuestos en la Tabla 2.6 y los
valores de φ3 dados en la referencia [84Gran], se calcularon las temperaturas efectivas que se muestran
en la Tabla A1.8.
Sólido Temperatura efectiva
Teff (°°°°K)
kB Teff (meV)
Plomo 293.2 25.3
Grafito 712.0 61.2
Zirconio 303.6 26.2
Magnesio 311.0 26.8
Tabla A1.8: Temperaturas efectivas de los sólidos indicados.
155
Apéndice 2
Temperatura efectiva de un sistema bosónico en función
de su espectro de frecuencias
A2.1 El límite de tiempos cortos de interacción
Supongamos que una muestra se compone de un conjunto de osciladores cada de ellos
caracterizado por una frecuencia ω. El espectro de frecuencias de la muestra, está dado por la función
Z(ω), de forma tal que Z(ω)dω es la fracción de osciladores con frecuencias entre ω y ω + dω.
Generalizando la expresión de la función intermedia de scattering oscilatoria dada en la Ec. (1.45) con
)(1)(1λ
λ λ
ωωδω −=∑ MZ
M, (A2.1)
en el límite de tiempos cortos de interacción resulta
+−≈ ∫∞
0
222
)21)(()(
2exp),( ωωωωχ dnZtit
Mqtq
. (A2.2)
donde el espectro Z(ω) se encuentra normalizado.
En el Capítulo 1 se ha deducido la función intermedia de scattering de un gas de masa M a
temperatura T, el resultado se encuentra en la Ec. (1.35). Por comparación de las Ecs. (A2.10) y (1.35),
tenemos que una muestra con un espectro de frecuencias Z(ω) es bien modelada, en la aproximación
de tiempos cortos, por un gas de masa M a una temperatura efectiva
∫∞
+=0 2
1)()( ωωωω dnZk
TB
eff . (A2.3)
Al pasar la expresión (A2.3) al espectro de energías Z(ε), resulta
∫∞
+=0 2
1)()( εεεε dnZTk effB. (A2.4)
La expresión (A2.4) representa el valor medio de la energía del sistema bosónico.
156
Apéndice 3
Cálculos auxiliares del Capítulo 5
En la sección 5.2 se ha mostrado que, para un dado tiempo de vuelo t, reemplazando la Ec. (5.2) en la
Ec. (5.1) la variable y puede ser expresada como función de la energía incidente E0. Es posible
entonces cambiar de variable de integración en la Ec. (2.20) y expresar esta integral en términos de
la variable y. Como se muestra en el Capítulo 5 la función y(E0) puede no ser monótonamente
creciente o decreciente. En este Apéndice se presenta el cálculo de los intervalos de crecimiento y
decrecimiento de la función y(E0), necesarios para realizar el cambio de variable, los cuales se
reflejarán en los nuevos límites de integración. También se desarrolla el cálculo de la derivada de la
función y(E0), la cual nos dará el Jacobiano de la transformación. Por su parte se indican diferentes
modos de calcular los núcleos de integración f(y,t), como así también los cálculos necesarios para
graficar una curva de y constante en el plano (E0,E).
A3.1 Valores límites de la función y(E0)
En el cambio de variable de integración de E0 a y es necesario conocer los límites de
integración expresados en la nueva variable, para lo cual se precisa saber el comportamiento asintótico
de la función y(E0) en los viejos límites de integración de la Ec.(2.20) E0Inf y +∞.
* Caso E0 →→→→ E0Inf
La ecuación (5.1) puede reescribirse como
.
cos21
cos211
2 2/1
00
000
−+
−+−−
=
θ
θ
EE
EE
EE
EE
Mm
EE
Em
My
(A3.1)
Cuando E0 tiende al valor finito E0Inf dado en (2.19), por definición la energía final E tiende a +∞. Por
lo tanto el cociente E0/E tiende a anularse, y la raíz cuadrada en el denominador de (A3.1) tiende a la
unidad, entonces
++−− →
↓∞−↓↓
→
cte
EE EMm
MmE
Mm
EE
mMy θcos2)1()1(2 0
0
0inf00
(A3.2)
157
El primer término o bien es nulo (si M/m=1), o bien tiende a cero, el segundo término tiende a menos
infinito, mientras que el último término tiende a un valor constante. Por lo tanto
MyInfEE ∀∞− → → 00
. (A3.3)
* Caso E0 →→→→ +∞∞∞∞ La ecuación (5.1) puede reescribirse como
.
cos21
cos211
2 2/1
00
0000
−+
−+−−
=
θ
θ
EE
EE
EE
EE
Mm
EE
Em
My (A3.4)
De la condición cinemática (2.1) puede verse que para un tiempo de vuelo fijo t, cuando E0 tiende a
infinito, E tiende a un valor constante, por lo que el cociente E/E0 tiende a cero, y el denominador de
(A3.4) tiende a la unidad. Entonces
++−− →
↓↓
=<∞−>∞+
↓
+∞→
cte
mMmMmM
E EMm
Mm
EEE
Mm
mMy θcos2)1()1(2
0
0
,0,,
00 . (A3.5)
Por lo tanto, combinado la Ec. (A3.5) con la Ec. (2.1) resulta
=
<∞−>∞+
→ +∞→
.;cos
;;
10
mMtLm
mMmM
y E
θ
(A3.6)
Las Ecs. (A3.6) y (A3.3) son los límites indicados en la Ec. (5.3).
A3.2 Cálculo de la derivada de la función y(E0)
Partiendo de la expresión (1.53) para y(q,ω) tenemos
ttttt dEd
qM
dEdq
qM
dEdy
dEdq
qy
dEdy
002
000 2ωωω
ω+
−−=
∂∂+
∂∂= . (A3.7)
Resta calcular entonces las derivadas de q y ω con respecto a E0 a t constante. Diferenciando la
definición (1.16) tenemos
158
−=
tt dEdE
dEd
00
11
ω . (A3.8)
De la condición cinemática (2.1) resulta 2/3
01
0
0
−=
EE
LL
dEdE
t
. (A3.9)
Reemplazando la Ec. (A3.9) en (A3.8) tenemos
+=
2/3
01
0
0
11EE
LL
dEd
t
ω . (A3.10)
Por su parte, diferenciando en la definición de q dada en (1.15), tenemos
−+
−=
∂∂+
∂∂= θcos1
001
0
2/3
01
02
000 EE
EE
LL
EE
LL
qm
dEdE
Eq
Eq
dEdq
ttt
, (A3.11)
donde se ha utilizado (A3.9). Finalmente reemplazando (A3.10) y (A3.11) en (A3.7) resulta
.1cos121
2/3
01
0
001
0
2/3
01
022
0
++
−+
−
−−=
EE
LL
qM
EE
EE
LL
EE
LL
qm
qM
dEdy
t
θω
(A3.12)
A3.3 Cálculo de los extremos de la función y(E0)
Para realizar el cambio de la variable E0 a la variable y en la integral (2.20) es necesario
previamente dividir el rango de integración E0 en intervalos en los cuales la función y(E0) sea
monótonamente creciente o decreciente. Calculemos entonces los valores de E0 donde se anula
tdEdy
0
. Para ello definamos por simplicidad las variables adimensionales
1
0
LL= y
0EE=ε . (A3.13)
Entonces
( )[ ] ( )2/32/322
0
1cos1210 εεεθεω
+=−+−
+⇔= Mm
qM
dEdy
t
. (A3.14)
Luego de reemplazar en (A3.14) las definiciones de q y ω en términos de E y E0, y de desarrollar la
expresión, se llega a una ecuación a partir de la cual (definiendo la variable x =ε
1/2, y luego de varios
159
pasos algebraicos) se obtiene el polinomio de quinto orden en la variable x indicado en las Ecs. (5.7) y
(5.8).
Para cada tiempo de vuelo t, la condición cinemática (2.1) puede ser reescrita como
,12
11
0
00
+= L
EE
Lmt
E (A3.15)
Por lo tanto, dado un tiempo de vuelo t y una masa M, existen a lo sumo cinco valores de E0 mayores
que E0Inf para los que se anula tdE
dy0
.
A3.4 Cálculo de E(E0 ,y)
En este apartado se presentan las ecuaciones, válidas para el caso generar, que permiten
obtener las curva de y constante en el plano (E,E0), tomando a E0 como variable independiente.
La única expresión empleada en este cálculo es la Ec.(5.1), la cual expresa el impulso y del
núcleo blanco en términos de E0, E y la masa del dispersor M. Se desea calcular, dados y y E0 el o los
valores de la energía final E que satisfacen (5.1).
Luego de multiplicar la Ec. (5.1) por my
q2
y elevar al cuadrado la ecuación resultante
tenemos
( )2
000
2
00 cos221cos2
−+−+
=−+ θθ EEEEMmEE
myMEEEE (A3.16)
Luego de desarrollar el cuadrado del segundo miembro y simplificar un par de términos, el miembro
derecho de (A3.16) resulta igual a
( )
.cos42cos42
cos4cos4cos4222
02
0020
0002
0022
0
2
022
02
2
−++−
−−−+++
+−+
θθ
θθθ
EEEMmE
MmEEE
MmE
Mm
EEEEEEEEEEEEMmEEEE
myM
(A3.17)
Definiendo la variable ,0, >= xEx resulta
160
.cos42cos42cos4cos4
cos4222
cos2
30
42/30
20
30
2/30
220
20
420
22
042
02
2
02
0
−++−−−
−+++
+−+=−+
xEMmx
MmxE
MmE
MmxExE
xExExEMmxExE
myMxExE
θθθθ
θθ
(A3.18)
Si se definen las variables
=
=
,
2 2
2
Mm
ymM
µ
α (A3.19)
y se reagrupan los términos con igual potencia de x, la expresión (A3.18) conduce a un polinomio de
cuarto grado de la forma
,04
0=∑
=
i
ii xb (A3.20)
cuyos coeficientes están dados por
( )[ ]( )[ ]
[ ]( )
( ) .1
cos14
cos2121
cos212
11
24
03
0222
2
002
1
002
0
µα
θµµα
θµµα
θµµα
µα
+=
+−=
−−−−=
−+=
−−=
b
Eb
Eb
EEb
EEb
(A3.21)
De las raíces positivas de este polinomio se obtienen los valores de E(E0,y) que determinan las
curvas de y constante sobre el plano (E0,E).
A3.5 Detalles de la comparación de ),( 0 tEyM con )(~0EyM .
En la Figura A3.1 se presenta una ampliación de la Figura 5.1. Se muestra que la intersección
entre la curva correspondiente a y~ y la curva de t=74.91 µs del formalismo exacto ocurre en el
máximo valor de y alcanzado sobre esta última.
161
140 160 180 200 220 240 260 280 3007
8
9
10
11
C
T
B
A
t = 74.91 µs
E = 4.906 eV
t = 85.22 µs
y (Å
-1)
E0 (eV) Figura A3.1: Ampliación de la Figura 5.1, en la cual se observa que el máximo valor de y alcanzado sobre la curva de t=74.91 µs coincide con el valor de y calculado suponiendo E=4.906 eV. La curva de t=85.22 µs es
tangente a la de E=4.906 eV. Ver en el texto el significado de los puntos señalados.
En la Figura A3.1 el punto T corresponde a la tangencia graficada en la Figura 5.2 (b); en el
punto T la función y(E0) alcanza su máximo. Los puntos A y B tienen las mismas coordenadas en el
plano (y,E0), sin embargo el valor de y en punto A ha sido calculado en forma exacta mientras el del
punto B fue calculado tomado el valor E = 4.906 eV. En la Figura A3.2 esta situación, al igual que la
tangencia observa en el punto C, es explicada sobre el plano (E0,E).
150 180 210 240 2702
3
4
5
6
7
8
CTB
A
E = 0.021 E0
y =
9.20
y = 8
.38 y =
9.7
3
t = 74.91 µs
t = 85.22 µs
E (e
V)
E0 (eV)
Figura A3.2: : Las líneas continuas negras indican las curvas de y constante (los valores de y indicados se encuentran en Å -1 ). Líneas punteadas azules: curvas de t constante. La línea horizontal indica el valor
E=4.906 eV. Las líneas y puntos indicados se corresponden con los de la Figura A3.1.
162
En la Figura A3.2 puede verse que los puntos A y B (que coinciden en la Figura A3.1) tienen
igual valor de E0 y de y, pero distinto valor de E.
La tangencia observada en la Figura A3.1 entre la curvas E = 4.906 eV y la curva t = 85.22 µs
puede ser explicada analizando el punto C de la Figura A3.2. Si se considera una curva de t constante
arbitraria sobre el plano (y,E0), puede verse que en general esta curva se intersecta con la curva E =
4.906 eV en dos puntos (ver Figura 5.1). Uno de estos puntos corresponde a la intersección en el plano
(E0,E) de la curva de t=cte con la línea horizontal E=4.906 eV (que será llamado punto V), mientras
que el otro punto (F) corresponde a otro valor de E0 para el cual el cálculo exacto y el realizado
considerando E=4.906 eV conducen al mismo valor de y. Un ejemplo de esta situación es mostrado en
la Figura A3.2 para el caso particular de t=74.91 µs (en este caso particular el punto V coincide con el
punto T, mientras que el punto F se corresponde con los puntos A y B). Para t=85.22 µs los puntos V y
F coinciden, lo cual explica la tangencia observada en la Figura A3.1. Puede verse que sobre la curva
de y=8.38 Å-1 el mínimo valor de E0 se alcanza en el punto C. El valor 85.22 µs ha sido obtenido a
partir de las ecuaciones 00 ==cteydE
dE , y E = 4.906 eV.
A3.6 Cálculo de los núcleos de integración
Las funciones ),( tyf Mj
M han sido expresadas en términos de E0 y E, y desde el punto de vista
computacional pueden ser obtenidas de dos modos diferentes:
• Modo 1 Dado un valor de E0 , el correspondiente valor de E se calcula mediante la Ec. (5.2). Con E0 y E es directo tanto el cálculo del argumento yM mediante (5.1), como el cálculo del correspondiente valor de la función ),( tyf M
jM .
• Modo 2
Para un dado yM, E0 pueden ser obtenido resolviendo numéricamente en el intervalo j correspondiente la expresión de yM(E0) que surge de reemplazar (5.2) en (5.1). Un vez obtenido E0, E viene dado por (5.2).
El Modo 1 presenta la ventaja de tratarse de un cálculo directo, pero los valores del argumento yM
en el cual resulta evaluada la función ),( tyf Mj
M vienen dados por los valores seleccionados para E0.
El Modo 2 presenta la ventaja de permitir un cálculo para un yM arbitrario pero, para cada yM, requiere
hallar E0 numéricamente. En este trabajo la funciones fM(yM,t) han sido obtenidas utilizado en Modo
1, sumando la contribución de las diferentes ramas.
163
Apéndice 4
Tiempo medio de emisión del moderador
Se muestra que a los efectos de transformar la escala tiempo medido t en la escala energía E0, en el
rango epitérmico el método utilizado contempla naturalmente el tiempo medio de emisión del
moderador.
Los neutrones que surgen del moderador luego de cada disparo del LINAC no son emitidos al
mismo tiempo, sino que se distribuyen temporalmente. En general, los neutrones de energía E0 poseen
una distribución temporal que usualmente es aproximada por su momento de primer orden, conocido
como tiempo medio de emisión, el cual será notado tme(E0). En las referencias [70Par, 64Bec] puede
verse que en el rango epitérmico el tiempo medio de emisión tiene el comportamiento asintótico
.)(0
0 ECEtme ≈ (A4.1)
donde C es una constante propia del material moderador. La Ec. (A4.1) puede ser reescrita de la forma
.*2
)(0
0 ELmEtme ≈ (A4.2)
De este modo, si LR es la longitud realmente recorrida por el neutrón luego de ser emitido del
moderador, el tiempo medido t colocando un detector a haz directo está dado por
.*)(
2 0R
R tE
LLmt ++
≈ (A4.3)
Así, la distancia L que se obtiene de una calibración empleando la Ec.(6.3) es igual a LR+L*. Por lo
tanto la Ec.(6.3) empleada con la distancia L permite determinar, con muy poca incerteza en el rango
epitérmico, la energía del neutrón detectado a partir del tiempo medido t.
En este sentido la distancia L puede ser interpretada como una distancia efectiva que, en el
rango epitérmico, tiene en cuenta el tiempo medio de emisión del moderador. Esta consideración
también es válida para la distancia L0 definida en experimentos de eVS, luego de la calibración
indicada en la Ec.(8.2).
164
Referencias: 41Sac: R.G. Sachs, E. Teller, Phys. Rev. 60, 18 (1941). 51Kir: I. Kirshebaum, Physical properties and analysis of heavy water, Mc. Graw-Hill, New York (1951). 52Bla: J.M. Blatt and V.F. Weisskopff, Theoretical Nuclear Physiscs, p.48, John Wiley and Sons, New York, (1952). 49Mel: E. Melkonian, Phys. Rev. 76, 1750, (1949). 60Nel: M.S. Nelkin, D.E. Parks, Phys. Rev. B, 119, 1060 (1960). 62Hon: H.C. Honeck, Trans. Am. Nucl. Soc. 5, 47, (1962). 64Bec: K. H. Beckurtz, K. Wirtz (Eds.), Neutron Physics, Springer, Berlin, 1964, p. 134. 66Hoh: P. C. Hohenberg y P.M. Platzmann, Phys. Rev. 152, 198, (1966). 69Bre: M. Breidenbach et al., Phy. Rev. Lett., 23, 935 (1969). 69Ege: P. A. Egelstaff, M.J. Poole, Experimental Neutron Termalisation, Pergamon, Oxford, (1969). 69Sea: V.F. Sears, Physical Review 185, 200 (1969). 70Par: D.E. Parks, M.S. Nelkin, J.R. Beyster, N.F. Wikner, Slow Neutron Scattering and Thermalization, Benjamin, N. York, (1970). 71Sea: V. F. Sears, Phys. Rev. A 5, 452 (1971). 73Sea: V. F. Sears, Phys. Rev. A 7, 340 (1973). 74Cop: J. R. D. Copley, Comput. Phys. Commun. 7, 289 (1974). 75Sea: V. F. Sears, Adv. Phys. 24, 1 (1975). 76Ash: N.W Ashcroft. and N.D. Mermin, Solid State Physics, Saunders College, Philadelphia (1976).
77Abb: M. J. Abbate, Tesis Doctoral, Instituto Balseiro, (1977). 77Pla: P. Platzmann and N. Tzoa, en Compton Scattering, editado por B. Williams, (McGraw-Hill, New York, 1977), Sec. 2.4. 77Woo: A. D. B. Woods and V.F. Sears, Phys. Rev. Lett. 39, 415 (1977). 79Kno: G.F. Knoll, Radiation Detection and Measurement, John Wiley & Sons, USA, 1979. 80Dut: M.K. Dutta-Choudhury and W. Alexander Van Hook, J. Phys. Chem. 84, 2375, (1980). 81Mug: S.F. Mughabghab, M. Divadeenam, N.E. Holden, Neutron Cross Sections, Vol. 1, Academic Press, New York, (1981).
165
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