etude des echantillons spectromÉtrie …©sentée pour obtenir le titre de maitre en science de...
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Matricule : 08S02473
MEMOIRE
Prsent et soutenu en vue de lobtention du DIPLOME DETUDES APPROFONDIES DE PHYSIQUE
OptionPHYSIQUE FONDAMENTALE
SpcialitPHYSIQUE DE LA MATIERE ET DU RAYONNEMENT
ParCbastien GUEMBOU
Matre s Sciences Physiques
Sous la direction du
Dr. Maurice MOYO NDONTCHUENG
CC Universit de Douala
ETUDE DES ECHANTILLONS ENVIRONNEMENTAUX PAR
SPECTROMTRIE GAMMA : CAS DES SOLS DES CAMPUS I ET II DE LUNIVERSITE DE DOUALA
Anne acadmique 2012-2013
REPUBLIQUE DU CAMEROUNREPUBLIC OF CAMEROON
Paix Travail - PatriePeace Work Fatherland
UNIVERSITE DE DOUALATHE UNIVERSITY OF DOUALA
ECOLE DOCTORALE DES SCIENCESFONDAMENTALES ET APPLIQUEES
UFD DE MATHEMATIQUES, INFORMATIQUUE APPLIQUEE ET
PHYSIQUE FONDAMENTALE
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MEMOIRE DE MASTER
Prsente pour obtenir le titre de
Maitre en Science de lUniversit de Douala
Prsente par GUEMBOU SHOUOP Cbastien J.
Etude des chantillons environnementaux
par Spectromtrie gamma : cas des sols
des campus I et II de lUniversit de Douala
Membres du jury Prsident du Jury : MOTAPON Ousmanou. Universit de Douala, Universit de Maroua
Directeur de mmoire : MOYO Maurice N. Universit de Douala, Agence Nationale de Radioprotection
Rapporteurs : LISSOUCK Daniel. Universit de Douala, University of Buea
Examinateurs : NGWA EBONGUE Alexandre. Universit de Douala
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Etude des chantillons environnementaux parspectromtrie Gamma : cas des sols des Campus I
et II de lUniversit de Douala
Par
GUEMBOU Cbastien
En vue de lobtention du DIPLOME DE MASTER II EnSciences Physiques (DEA.sc phys.)
Master of Science (M.Sc.) of the University of Douala
2013
Sous la direction de
Dr NDONTCHUENG MOYO Maurice
et la supervision de
Pr MOTAPON OUSMANOU
Universit de Douala
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Ddicace
A mes chers parents
Qui nont jamais cess de mencourager dans mes efforts.
Ils mont t dun trs grand soutient.
mes surs
mes frres
i
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Remerciements
Le prsent mmoire constitue une synthse des travaux que jai raliss pendant un an au
Dpartement de Physique de lUniversit de Douala. A bien des gards il ne reprsente quune
dimension de lexprience que jai pu vivre.
Je remercie toutes les personnes de la Facult et du Laboratoire qui mont un jour aid
sur le plan scientifique, informatique, technique ou administratif : Pr MOUKENGUE IMANO
Adolphe, Doyen de la Facult des Sciences pour mavoir permis de travailler dans les locaux
de la Facult des Sciences, Pr MOTAPON OUSMANOU superviseur pour sa rigueur et ses
exigences dun travail bien fait galement pour ses conseils rguliers et Pr NGUENANG Jean
pierre qui ma fait un peu de place dans le Dpartement de Physique.
Jadresse mes plus vifs remerciements mon directeur de mmoire, Dr NDONGTCHUENG
MOYO Maurice qui ma soutenu durant tout ce travail. Il ma consacr beaucoup de temps, que
ce soit pour les discussions scientifiques et techniques ou pour la relecture de tout ce que jai pu
rdiger... Il a pu me guider et me conseiller tout en me laissant une grande autonomie dans les
projets que javais mener.
Je remercie galement NGUELEM Eric pour mavoir encourag dans la maitrise et la com-
prhension du logiciel danalyse en tant que ain acadmique et pour ses sacrifices. Ses ap-
ports ont t dune importance capitale. Je suis trs reconnaissant envers NANA Ruth pour ses
conseils et sa disponibilit, envers MBETKWE Laetitia qui est rest persuasive travers ses
encouragements malgrs les difficults et les tribulations, envers MBAKOB Raoul, NDARWE
et TSAGUE Nadine qui ont travaill avec moi dans le cadre du Master II et qui jai emprunt
beaucoup dides et de figures pour illustrer ce rapport.
Je tiens exprimer ma reconnaissance aux personnes avec qui jai collabor : Dr NDENGUE
Steve, KOAGNE Michal, KONTCHOUO Flix et DJOUMESSI Chamberlain dont les apports
furent dterminants dans la ralisation et la comprhension des rapports et dont le souci premier
tait la ralisation dun bon travail. Dr WEMBE pour sa collaboration travers les locaux du
laboratoire de physique o nous avions constament travaill.
ii
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Rsum
Lobjectif de ce travail tait dvaluer le niveau dactivit des lments radioactifs dans les
chantillons de sol des campus I et II de lUniversit de Douala par spectromtrie gamma.
Comme il existe diffrents types de spectromtres gamma nous avions utilis un dtecteur Ger-
manium large gamme dnergie ou Broad Energy Germanium Detector (BEGE 6350) du
Laboratoire de lAgence Nationale de Radioprotection (ANRP). La particularit de cet appa-
reil est quil a la capacit de dtecter les faibles gammes dnergie propre aux radionuclides
naturels. Lanalyse des spectres des chantillons de sol a t faite avec le logiciel danalyse
Genie-2000 version 3.2 (dernire version) . Afin dvaluer lexposition aux rayonnements ioni-
sants, certains paramtres radiologiques ont t estims. Ils ont t compars avec les limites de
scurit recommandes par lAIEA et UNSCEAR .
Un total de dix-huit (18) chantillons de sol a t prlev (07 du sol du campus 1 et 11
du sol du campus 2). Le profil des activits spcifiques des radionuclides prsente une faible
activit dans les zones tudies. Les valeurs moyennes obtenues pour le 226Ra, le 232T h et le40K dans les deux campus sont respectivement : 25.48Bq/kg, 65.96Bq/kg et 39.14Bq/kg pour
les chantillons du Campus 1 et 24.50Bq/kg, 66.71Bq/kget 28.19Bq/kg pour les chantillons
du Campus 2. Les valeurs moyennes de lactivit quivalente de radium sont 122.81Bq/kg
et 122.08Bq/kg, du dbit de dose absorbe dans lair 99.13nGy/h et 98.18nGy/h, de la dose
efficace annuelle en plein air de 0.12mSv/an et 0.12mSv/an, du paramtre de risque externe
0,34 et 0,33 dans le Campus 1 et le Campus 2 respectivement. Les valeurs des paramtres
valus sont en dessous des valeurs limites fixes par UNSCEAR 2000, sauf le dbit de
dose absorbe dans lair et la dose efficace annuelle en plein air qui sont levs par rapport aux
valeurs de 60nGy/h et 0,07mSv/an. Tout en restant vigilant sur ces valeurs de doses leves, le
calcul du risque radiologique externe nous donne de croire que la communaut universitaire est
labri du danger des rayonnements ionisants.
Mmoire de Master II rdig et prsent par : iii GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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Abstract
The objective of this work was to determine the activity level of NORM in soil samples from
the two campuses of the University of Douala using gamma spectrometry. There are different
types of gamma spectrometer. The one used to conduct this study was Broad Energy Germanium
Detector at the National Radiation Protection Agency (NRPA) laboratory. This has the ability
of the detected low gamma energy. The analysis of the spectra of the soil samples was done
with Genie-2000 gamma analytical software. In order to avoid or assess exposure to outdoor
radiation, some radiological parameters are estimated. These were compared with the safe limits
recommended by IAEA and UNSCEAR.
Total of eighteen (18) composite soil samples were collected (seven (07) from campus
1 and eleven (11) from campus 2). The selected radionuclides were 226Ra, 232T h and 40K.
The obtained average specific activities of radionuclide were : 25.48Bq/kg, 65.96Bq/kg and
39.14Bq/kg for Campus 1 and 24.50Bq/kg, 66.71Bq/kg and 28.19Bq/kg for Campus 2 res-
pectively. In terms of health analysis, some radiation health hazard parameters were calculated
within the two campuses. The mean values of radium equivalent activity were 122.81Bq/kg and
122.08Bq/kg, absorbed dose rate in air 99.13nGy/h and 98.18nGy/y, annual outdoor effective
dose 0.12mSv/y and 0.12mSv/y and external health hazard index 0.34 and 0.33 in Campus 1
and Campus 2 respectively. These health hazard parameters were seen to be below the safe limit
of UNSCEAR 2000 except the absorbed dose rate in air and the annual outdoor effective doses
which are relatively high compared to the values of 60nGy/h and 0.07mSv/y. These results
reveal no significant radiological health hazards for inhabitance within the study areas.
Mmoire de Master II rdig et prsent par : iv GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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Table des matires
Ddicace i
Remerciements ii
Rsum iii
Abstract iv
Table des Matires vi
Liste des Figures viii
Notations x
Introduction 1
1 Gnralits sur la spectromtrie de rayonnements gamma : Principe et utilisation
en environnement. 2
1.1 Le rayonnement gamma et la spectromtrie gamma . . . . . . . . . . . . . . . 2
1.1.1 Le rayonnement gamma . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2
1.1.2 La spectromtrie gamma : Principe et applications . . . . . . . . . . . 3
1.2 Interaction du rayonnement gamma avec la matire . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.2.1 lEffet photolectrique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.2.2 La diffusion compton . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
1.2.3 La production de paire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
1.3 Fonctionnement des spectromtres gamma . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
1.3.1 Les semi-conducteurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
1.3.2 les scintillateurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
1.3.3 Chane de mesure : du photon dtect au signal numrique . . . . . . . 13
1.4 Caractrisation des performances dun spectromtre . . . . . . . . . . . . . . . 15
1.4.1 Rponse dun dtecteur une source ponctuelle mono-nergtique . . . 15
1.4.2 Efficacit de dtection . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
v
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TABLE DES MATIRES
1.4.3 Rsolution en nergie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
2 Matriels et mthodes 19
2.1 Description du matriel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.1.1 Prsentation du site . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.1.2 Mode de prlvement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.1.3 Prparation des chantillons . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.1.4 Spectromtrie gamma . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
2.1.4.1 Description du systme dacquisition . . . . . . . . . . . . . 24
2.2 Mthodes utilises pour obtenir les rsultats. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
2.2.1 Calibration de la chane de mesure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
2.2.2 Analyse du spectre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
2.2.2.1 Mesure qualitative des chantillons . . . . . . . . . . . . . . 29
2.2.2.2 Quest ce que Le cascade summing ou leffet de cascade ? 29
2.2.3 Prsentation du logiciel Gnie-2000 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
2.3 Calcul dactivits . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
2.4 Evaluation des paramtres radiologiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
2.4.1 Dbit de dose absorbe (DD) dans lair 1m. . . . . . . . . . . . . . . 36
2.4.2 Equivalent de dose effective annuelle. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
2.4.3 Activit quivalente du Radium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
2.4.4 Paramtre de risque externe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
3 Rsultats et discussion 38
3.1 Prsentation des rsultats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
3.1.1 Concentration de lactivit spcifique . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
3.1.2 Les paramtres radiologiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
3.2 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
3.2.1 Concentration spcifique des Radionuclides dans les 02 Campus . . . 42
3.2.2 Paramtres radiologiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
Conclusion 45
Publication 46
Bibliographie 47
Annexes 51
Mmoire de Master II rdig et prsent par : vi GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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Table des figures
1.1 Spectre gamma de 1000 s enregistr sans source de calibration avec un dtecteur
HPGe coaxial de 226cm3 au CESR le 16 fvrier 2005. Toutes les raies observes
(ainsi que le continuum) proviennent de la dsintgration des lments K, U et
Th prsents dans lenvironnement du dtecteur (essentiellement le sol et les
murs). [45] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
1.2 Principales interactions des photons gamma avec la matire. (source : www.physics.nist.gov) 6
1.3 Attnuation des photons g dans le germanium (source : www.physics.nist.gov). 81.4 Principe du semi-conducteur : structure des bandes et fonctionnement. [45] . . 9
1.5 Densit intrinsque de porteurs de charge en fonction de la temprature pour les
semi-conducteurs Ge et Si. [32] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
1.6 Principe du scintillateur : structure des bandes et fonctionnement. [28] . . . . . 12
1.7 Schma de la chane lectronique et traitement du signal pour un spectromtre
gamma de type HPGe. [45] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
1.8 Spectre simul pour un dtecteur HPGe coaxial de 6 cm de hauteur et de dia-
mtre, expos une source ponctuelle de photons gamma de 4 MeV. . . . . . . 16
1.9 : Dfinition de la rsolution pour un pic parfaitement gaussien . . . . . . . . . 18
2.1 Zone dtude . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
2.2 Extension du site du campus 2 o onze des dix-huit chantillons ont t prlev
(Source : http ://www.univ-douala.com). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
2.3 Mode de prlvement dun chantillon sur un site. Tous les cinq points de mme
dimension sont les prlvements qui constitueront lchantillon : point de dia-
mtre plus grand. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.4 quilibres sculaires de 238U avec ses fils . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
2.5 Schma de principe de lensemble de dtection. Les courbes reprsentent la
forme du signal la sortie du pramplificateur et de lamplificateur. [37] . . . . 24
2.6 Dtecteur HPGe CANBERRA du laboratoire de Dosimtrie et Radioprotection
de lANRP. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
2.7 a) NIM (haute tension+MCA) vue avant. b) vue arrire. module lectronique
dun spectromtre gamma. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
vii
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TABLE DES FIGURES
2.8 Courbe de calibration en nergie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
2.9 Courbe dtalonnage en efficacit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
2.10 Schma simple de dcroissance deux niveaux excits : Effet de cascade. . . . 30
2.11 exemple de spectre de radioactivit naturelle obtenu aprs plusieurs jours de
comptage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
3.1 Activit spcifique (Bq/kg) de 226Ra, de 232Th, et de 40K obtenue avec les 07
chantillons du Campus 1-ESSEC . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
3.2 Activit spcifique (Bq/kg) de 226Ra, de 232Th, et de 40K obtenue avec les 11
chantillons du Campus 2-Ndong-Bong. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
3.3 Concentration de lactivit spcifique moyenne des radionuclides dans les chan-
tillons de sol prlevs dans les deux campus (Campus 1 et 2) . . . . . . . . . . 40
3.4 Comparaison de lactivit spcifique obtenue du226Ra, du 232T h et du 40K de
ltude des deux sites avec les valeurs recommandes par UNSCEAR . . . . 40
3.5 Comparaison de lactivit spcifique obtenue du 226Ra, du 232T h et du 40K de
ltude des deux sites avec les valeurs recommandes par lAIEA (2003). . . . 41
3.6 Comparaison des valeurs moyennes des paramtres radiologiques obtenus dans
ce travail avec les valeurs de UNSCEAR (2000). . . . . . . . . . . . . . . . 41
Mmoire de Master II rdig et prsent par : viii GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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Liste des tableaux
1.1 Principaux types de radiations nuclaires [4]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
1.2 Proprits des matriaux semi-conducteurs [14]. . . . . . . . . . . . . . . . . 10
1.3 Proprits des principaux (ou nouveaux) scintillateurs inorganiques utiliss en
spectromtrie gamma. [14] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
2.1 Coordonnes gographiques des diffrents chantillons. . . . . . . . . . . . . . 21
2.2 quilibres sculaires considrs (Source :http ://www.phy_nuclaire.com ) . . 23
2.3 Caractristique du cristal de germanium dans le dtecteur HPGe CANBERRA
(BE6530). [40] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
2.4 Rsolution de notre dtecteur au germanium CANBERRA (BE6530) [40]. . . . 27
3.1 Comparaison des activits spcifiques gamma (Bq/kg) dans le sol celle dautres
pays. *= Campus 1, ( ) = valeurs moyennes , **=Campus 2 . . . . . . . . . . . 42
3.2 Valeurs des paramtres radiologiques pour la sant. Activit de 226Ra, 232T h et40K dans des chantillons de sol. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52
3.3 Energies des diffrents radionuclides. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
ix
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LISTE DES TABLEAUX
Notations
Acronymes
AIEA (IAEA en anglais) : Agence Internationnale de lEnergie Atomique
UNSCEAR : United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation
ou en franais Comit Scientifique des Nations Unies sur les Effets des Rayonnements
Ionisants
NORM : Naturally Occurring Radioactive Material (MRN : Matires radioactives natu-
relles en franais)
NIM : Nuclear Instrumentation Module
CESR : Centre dEtude Spatiale des Rayonnements
ANRP : Agence Nationale de RadioProtection
ADC : Analogue to Digital Coverter
MCA : Multi- Channel Analyzer
AEDE : Annual Effective Dose Equivalent
GPS : Global Positionning System
FEP : Ful-Energy Peak
Constantes et units
c = 2.99792458 108m s1 Vitesse de la lumire dans le vide ; e = 1.60217653 1019C Charge de llectron ; eV = 1.60217653 1019J Electronvolt ; h = 6.6260693 1034J s Constante de Planck ; kb = 1.3806505 1023J K1 Constante de Boltzmann ; me = 9.1093826 1031kg Masse de llectron ; mp = 1.67262171 1027kg Masse du proton ; NA = 6.0221415 1023mol1 Nombre dAvogadro ; re = 2.8179403 1015m Rayon classique de llectron ; 0 = 8.854187817 1012F m1 Permittivit lectrique du vide ; = 5.670400 108W m2 K4 Constante de Stefan-Boltzmann ;
Mmoire de Master II rdig et prsent par : x GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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Introduction
La prsence des radiolments dans le sol provient de deux sources principales : la
radioactivit 1 naturelle, reprsente principalement par les familles radioactives 238U , 235U ,226Ra, 232T h et llment 40K et par les radiolments dorigines cosmiques. De nombreux ra-
dionuclides naturels sont prsents dans le sol, leau, lair et les roches terrestres. Ces radionu-
clides produisent un champ de rayonnement externe auquel tous les tres humains sont expo-
ss. La dcroissance des radionuclides naturels produit un champ de rayonnement gamma-bta
qui traverse linterface sol-air-eau pour irradier des personnes occupant le milieu ambiant.
La spectromtrie gamma offre un outil danalyse performant pour effectuer des mesurages
environnementaux. Cette mthode non destructive permet de dterminer qualitativement et
quantitativement les radiolments prsents dans lenvironnement et principalement les l-
ments naturels ainsi que leurs concentrations. Dans ce contexte, des mesures exprimentales
ont t ralises pour dterminer les radiations mises par le sol des campus 1 et 2 de lUniver-
sit de Douala. Le prsent rapport est scind en trois chapitres.
Dans le premier, nous allons prsenter les bases thoriques ncessaires la comprhension
du principe de la spectromtrie gamma. Une description des diffrents processus dinteraction
des rayonnements Gamma avec la matire ainsi que de la chaine de mesure est faite dans ce
chapitre.
Le second chapitre rend compte dune description gnrale de la mthode et de lquipe-
ment utiliss. On dfinira galement lactivit spcifique ainsi que des paramtres radiologiques
permettant dvaluer le risque radiologique que courent les individus exposs aux rayonnements
sur le site tudi.
Le dernier chapitre est une prsentation des rsultats obtenus et linterprtation des diff-
rentes valeurs moyennes des activits spcifiques et des paramtres radiologiques.
1. Proprit quont certains noyaux datomes de se dsintgrer de manire naturelle et spontane, pour donnerun autre lment, en mettant des particules ou des rayonnements lectromagntiques. Dans ce cas la radioactivitest naturelle.
1
-
CHAPITRE I
GNRALITS SUR LA SPECTROMTRIE
DE RAYONNEMENTS GAMMA : PRINCIPE
ET UTILISATION EN ENVIRONNEMENT.
Ce premier chapitre prsente le principe de la spectromtrie gamma et son utilisation dans
le cadre de ltude et de lexploration environnementales. La plupart des notions abordes ici
sont essentielles la comprhension des chapitres suivants. La premire section prsente une
introduction des notions de rayonnement gamma et de spectromtrie gamma, la deuxime rap-
pelle les processus dinteraction entre le rayonnement g et la matire [1]. La troisime sectiontraite du fonctionnement des deux principaux types de spectromtres (semi-conducteurs et scin-
tillateurs) et la dernire section du chapitre est spcifique aux critres utiliss pour caractriser
leur performances (efficacit, rsolution, sensibilit dun dtecteur).
1.1 Le rayonnement gamma et la spectromtrie gamma
1.1.1 Le rayonnement gamma
Mis en vidence par le physicien franais Paul Villard en 1900, Le rayonnement g setrouve lextrme du spectre lectromagntique, des nergies au-del de 10keV . De mme
nature physique que le rayonnement X, il se distingue de ce dernier par son origine : un rayon
gamma est produit par une transition nuclaire tandis quun rayon X est mis lors dune transi-
tion entre couches lectroniques dun atome.
Le tableau 1.1 reprend les diffrentes radiations nuclaires, terme gnrique gnralement
employ pour dsigner toute forme dnergie mise lors dun processus nuclaire : les radiations
lectromagntiques, les particules charges (principalement protons, lectrons , positrons+, msons, particules et ions plus lourds) ou encore les particules non charges (neutronsou neutrinos).
2
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1.1 La spectromtrie gamma Chapitre : 1 Gnralits sur la spectromtrie gamma
Radiation Masse au repos charge spin
4,00uma 2e 0 5,48.104uma e 1/2+ 5,48.104uma e 1/2
Proton 1.0073uma e 1/2neutron 1.0086uma 0 1/2g(photon) / 0 1
Neutrino / 0 1/2
TABLE 1.1 Principaux types de radiations nuclaires [4].
Le pouvoir ionisant et la capacit pntrer profondment dans la matire du rayonnementg font de lui un moyen dirradiation de choix, utilis diverses fins :1. traitement des tissus cancreux (radiothrapie),
2. strilisation de certains produits dans les domaines pharmaceutique et cosmtique,
3. ionisation des aliments pour leur conservation,
4. amlioration des plastiques ou encore
5. tude du vieillissement et de la tenue aux radiations de certains matriaux pour des appli-
cations militaires, spatiales ou nuclaires.
Comme le scanner rayons X, des systmes dimagerie gamma ont t dvelopps au cours des
dernires annes et sont utiliss pour rechercher des anomalies et dfauts dans les pices mtal-
liques, pour contrler les conteneurs. En imagerie mdicale, la scintigraphie permet danalyser
la structure des tissus dun organe dans lequel un marqueur radioactif a t inject au pralable.
1.1.2 La spectromtrie gamma : Principe et applications
La spectromtrie gamma est une technique non destructive de mesure nuclaire trs utilise
pour identifier et quantifier les lments radioactifs par la mesure de lnergie et du nombre
des rayonnements gamma mis, loppos de la technique utilisant un compteur Geiger qui lui
ne dtecte que la prsence de rayonnement gamma sans pouvoir fournir une information sur la
nature de la source dtecte. Les mesures par spectromtrie gamma permettent de construire
des spectres 1. A partir de lhistogramme enregistr ou spectre, il est alors possible didenti-
fier diffrents radiolments (analyse qualitative) et de dterminer leur concentration (analyse
quantitative) dans lchantillon tudi.
Principes :
Les noyaux atomiques ont une structure en niveaux dnergie analogue ceux des niveaux
dnergie des atomes, de sorte quils peuvent mettre (ou absorber) des photons dnergie parti-
culire. Comme les atomes, les niveaux dnergie particuliers des noyaux sont caractristiques
1. Histogrammes donnant la population de photons dtects en fonction de leur nergie
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1.1 La spectromtrie gamma Chapitre : 1 Gnralits sur la spectromtrie gamma
de chaque espce datome, de sorte que lnergie des photons gamma mis, qui correspondent
aux diffrences dnergie des noyaux, peuvent tres utiliss pour identifier les lments parti-
culiers et des isotopes. La distinction entre les rayons gamma dnergie lgrement diffrente
est trs importante dans lanalyse de spectres qui peuvent tres complexes, et la qualit dun
spectromtre est notamment caractrise par sa rsolution en nergie 2.
La dtection de particules comme les photons gamma est obtenue laide de matriaux
sensibles au dpt dnergie des interactions des rayons gamma.
La Figure 1.1 montre un spectre de radioactivit naturelle dune dure de 1000 secondes
enregistr au laboratoire avec un dtecteur de germanium ultra-pur. Les diffrentes raies obser-
ves proviennent toutes directement ou indirectement de la dsintgration du potassium 40K, de
luranium 238U et du thorium 234T h.
FIGURE 1.1 Spectre gamma de 1000 s enregistr sans source de calibration avec un dtecteurHPGe coaxial de 226cm3 au CESR le 16 fvrier 2005. Toutes les raies observes (ainsi que lecontinuum) proviennent de la dsintgration des lments K, U et Th prsents dans lenviron-nement du dtecteur (essentiellement le sol et les murs). [45]
La spectromtrie gamma est aujourdhui utilise pour lidentification des radiolments
dans de nombreuses applications, pas uniquement dans la physique des hautes nergies. Citons
en particulier :
- La cartographie et la prospection de gisements en gophysique. Depuis les annes 1970,
la spectromtrie gamma est systmatiquement utilise pour la cartographie gologique et la
prospection minrale [5]. La mthode repose sur la mesure des abondances absolues et relatives
des radiolments K, U et Th. Au dpart utilis exclusivement pour la recherche de gisements
uranifres, la technique sert aujourdhui la prospection de nombreux autres minerais. Les trois
radiolments K, U et Th jouent en effet le rle dindicateurs gochimiques en tant associs
aux lments recherchs de manire directe (U, Th, Sn, W, Nb, Zr et terres rares) ou indirecte
(minralisation de Au, Ag, Hg, Co, Ni, Bi, Cu, Mo, Pb ou Zn).
2. Exactitude avec laquelle lnergie de chaque photon est mesure.
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1.2 Interaction rayonnement Gamma - matire Chapitre : 1 Gnralits sur la spectromtrie gamma
- La protection de lenvironnement. la spectromtrie gamma permet danalyser et de carto-
graphier la pollution produite par des sites nuclaires (stockage de dchets, centrales, etc.) ou
la suite dessais ou dincidents nuclaires (fusion du racteur de Tchernobyl en 1986, cra-
sement de la sonde sovitique Cosmos 954 propulsion nuclaire en 1978 dans le nord du
Canada).
- La datation dchantillons. La dsintgration du csium 127Cs (E = 661keV , T1/2 = 30
ans) provenant des activits nuclaires (retombes radioactives la suite dessais ou daccidents
depuis les annes 1950) peut tre utilise pour la datation dchantillons sur de courtes dures
comme mthode de datation des vins [8].
- Lanalyse non destructive de la composition chimique.
1.2 Interaction du rayonnement gamma avec la matire
Lorsquils traversent la matire, les photons peuvent subir diffrents types dinterac-
tions en fonction de leur nergie et du milieu en prsence (densit, type datome, etc.) : lef-
fet photolectrique, la production de paires lectron-positron, la diffusion Compton (dite aussi
inlastique ou incohrente), la diffusion Rayleigh (dite aussi lastique ou cohrente), la pho-
todsintgration ou encore la diffusion nuclaire rsonante (ou effet Mssbauer). Parmi ces
processus, seuls les trois premiers sont significatifs et dcrits ci-dessous.
1.2.1 lEffet photolectrique
Dans une collision photolectrique, le photon incident cde totalement son nergie E un
lectron fortement li de latome cible. Le photolectron est ject avec une nergie cintique.
Ee = EgLe (1.1)O Le est lnergie de liaison de llectron dans latome. Le niveau dnergie vacant (gnrale-
ment dans une couche K ou L) est alors rempli partir de niveaux suprieurs via des transitions
(missions X caractristiques ou lectrons dAuger). La section efficace de cette interaction
dpend du numro atomique de la cible (cest--dire de la taille du nuage lectronique) et de
lnergie du photon incident :
EP =C.Z4
E3(1.2)
o C est une constante.
Leffet photolectrique est prpondrant pour les rayons g de basse nergie (E 0.2MeV ).Mmoire de Master II rdig et prsent par : 5 GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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1.2 Interaction rayonnement Gamma - matire Chapitre : 1 Gnralits sur la spectromtrie gamma
FIGURE 1.2 Principales interactions des photons gamma avec la matire. (source :www.physics.nist.gov)
1.2.2 La diffusion compton
Il sagit de linteraction dun photon dnergie E avec un lectron libre ou peu li (nergie
de liaison Le
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1.2 Interaction rayonnement Gamma - matire Chapitre : 1 Gnralits sur la spectromtrie gamma
1.2.3 La production de paire
Dans un champ lectrique comme celui dun noyau atomique, un photon gamma peut
tre totalement absorb et son nergie partiellement remise sous forme dune paire lectron-
positron.
Cette conversion requiert que lnergie E du photon incident soit suprieure au seuil de
2mec2 = 1022keV . Lnergie rsiduelle E1022keV se retrouve sous forme dnergie cintique
rpartie entre les deux particules. La section efficace de ce processus svPP augmente proportion-nellement avec le carr du nombre atomique Z et avec lnergie Eg du photon incident.Section efficace dinteraction et coefficient dattnuation
La probabilit pour un photon incident de dposer partiellement ou totalement son nergie
dans la matire par un processus donn peut tre exprime par une section efficace atomique
exprime en cm ou en barns. La probabilit totale pour quun photon dnergie donne soit
absorb par un atome peut tre exprime par la somme des sections efficaces svEP, svDC et svPPdfinies pour chaque processus dinteraction (respectivement leffet photolectrique, la diffu-
sion Compton et la production de paire) :sv=svEP +svDC +svPP (1.6)La probabilit dinteraction du photon peut aussi tre exprime macroscopiquement par
le coefficient dattnuation linaire, m (en cm1), produit de la section efficace par la densitatomique na (en cm3) : m= sv.na = sv( .NA)Mmol (1.7)
(avec de mme = mEP + mDC + mPP) O r et Mmolsont la masse volumique et la massemolaire du matriau considr et NA le Nombre dAvogadro.
Notons quil est galement pratique de dfinir un coefficient dattnuation massique m = mrexprim en cm2/g. La Figure1.3 illustre le dtail des principales contributions dans le coefficient
dattnuation massique des photons dans le cas du germanium.
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1.3 Fonctionnement des spectromtres gamma Chapitre : 1 Gnralits sur la spectromtrie gamma
FIGURE 1.3 Attnuation des photons g dans le germanium (source : www.physics.nist.gov).Considrant un faisceau parallle de photons incidents sur un matriau dpaisseur x (en
mm), la relation entre le flux transmis et le flux incident est une simple loi dattnuation expo-
nentielle :
I(x) = I0.e.x (1.8)
On appelle longueur dattnuation, note x1/2(E) (en cm), lpaisseur de matriau telle que le
flux de photons transmis est divis par deux par rapport au flux incident :
x1/2 =ln2m = 0.693m (1.9)
Daprs cette relation, la longueur dattnuation dans le germanium est de 0,4mm 50 keV
et de 4 cm 8 MeV. Ainsi, pour pouvoir dtecter avec une statistique raisonnable des photons
ayant une nergie de plusieurs MeV, un dtecteur base de germanium devra avoir typiquement
une paisseur de plusieurs centimtres.
Dans le cas dun milieu contenant plusieurs lments chimiques ayant une distribution ho-
mogne, le coefficient dattnuation total est la somme des coefficients des diffrents l-ments :
= i i = wi
i
(1.10)
avec wi =i
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1.3 Fonctionnement des spectromtres gamma Chapitre : 1 Gnralits sur la spectromtrie gamma
1.3 Fonctionnement des spectromtres gamma
Le principe de la dtection dun photon gamma repose sur la mesure de lnergie quil
a cde (partiellement ou totalement) au matriau sensible via un des mcanismes dionisa-
tion considrs prcdemment. Cette section prsente les deux principaux types de dtecteurs
utiliss en spectromtrie gamma dans le domaine dnergie de quelque keV 10 MeV : les
scintillateurs et les semi-conducteurs. Un aperu gnral est galement donn de la chane lec-
tronique permettant de traiter le signal, de limpulsion lectrique gnre dans la partie sensible
lacquisition du spectre gamma.
1.3.1 Les semi-conducteurs
Dans un solide cristallin, les lectrons ne peuvent occuper que des niveaux dnergie situs
lintrieur de bandes permises comme les bandes de valence et de conduction. Par dfinition,
le passage des lectrons de la bande de valence celle de conduction est systmatique pour un
conducteur et impossible pour un isolant ; dans le cas intermdiaire, dit semi-conducteur, cette
transition na lieu que suite une excitation (agitation thermique ou particule ionisante). Lcart
entre bandes de valence et de conduction, not Eg, est typiquement de lordre de llectronvolt
pour un semi-conducteur.
FIGURE 1.4 Principe du semi-conducteur : structure des bandes et fonctionnement. [45]
Si un champ lectrique est appliqu dans le semi-conducteur, les lectrons prsents dans la
bande de conduction (et les trous correspondants dans la bande de valence) deviennent mobiles
et crent un courant. Le dpt dune quantit dnergie E par un rayonnement ionisant peut se
traduire par la cration dun nombre proportionnel de paires lectrons-trous :
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1.3 Fonctionnement des spectromtres gamma Chapitre : 1 Gnralits sur la spectromtrie gamma
Neh =Eg
Weh(1.11)
O Weh est lnergie ncessaire pour crer une paire lectron-trou. Afin de drainer les por-
teurs de charge jusquaux bornes du semi-conducteur (lectrodes de collecte) sans recombi-
naison, il est ncessaire de former une zone dserte de tout porteur libre. Ce type de zone,
dite zone de dpltion, est obtenue avec les semi-conducteurs par une polarisation inverse des
jonctions PN ou PIN.
Le Tableau 1.2 liste les principales proprits des semi-conducteurs les plus couramment
utiliss. Parmi ceux-ci, le germanium possde la bande interdite la plus troite et permet de
crer le plus grand nombre de porteurs de charge pour un dpt dnergie donn, minimisant
ainsi la fluctuation statistique dans la mesure. Par ailleurs, seul le germanium peut tre utilis
avec des volumes importants (plusieurs dizaines de cm3). Sa densit et son nombre atomique
levs en font le semi-conducteur le plus appropri pour la dtection des rayonnements ionisants
dans une plage dnergie allant de la dizaine de keV la dizaine de MeV. Notons que les semi-
conducteurs composs comme CdTe, CdZnTe ou AsGa sont utiliss plus spcifiquement pour
la dtection de rayonnement X de haute nergie (ou gamma de basse nergie).
Matriau Si Ge AsGa CdTe HgI2Nombre atomique Z 14 32 31,33 48.52 80.53
Masse volumique r (g/cm3 ) 2,33 5,32 5,328 6.06 6.3Longueur dattnuation x1/2 (cm) 662 keV 3,83 1,83 1,82 1.50 1.20
nergie de la bande interdite Eg (eV) 1,12 0,66 1,424 1.56 2.13nergie par lectron-trou Weh 3,61 2,98 4,8 4.43 4.22
Masse effective des lectrons me/me 0,26 0,12 0,067 0.11 0.002Masse effective des trous mh/me 0,36 0,21 0,45 0.40 0.6
Mobilit des lectrons ms(cm2/V/s) 1500 3900 8500 1050 15000Mobilit des trous mh(cm2/V/s) 450 1900 400 100 8000
TABLE 1.2 Proprits des matriaux semi-conducteurs [14].Toutes les valeurs indiques correspondent la temprature ambiante (300K), lexception dugermanium pour lequel T=80K.
La mesure avec plus grande prcision de lnergie de la particule incidente due la faible
largeur de la bande interdite requiert cependant une temprature de fonctionnement suffisam-
ment basse afin de minimiser les effets dus lagitation thermique comme le bruit sur le signal
et laugmentation du courant de fuite. Dans le cas dun semi-conducteur intrinsque, la concen-
tration dlectrons dans la bande de conduction (ou de trous dans la bande de valence) peut
sexprimer en fonction de la temprature du matriau et de ses proprits [3] :
neh =NehV
= 2
(
kB.T
(2p.h2))2 (me.mh)3/4.exp[ Eg2.kB.T ] (1.12)La figure 1.4 illustre la variation de la densit dlectrons dans la bande de conduction (ou de
trous dans la bande de valence) avec la temprature du semi-conducteur et en absence de champ
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1.3 Fonctionnement des spectromtres gamma Chapitre : 1 Gnralits sur la spectromtrie gamma
lectrique. Cette densit dlectrons dans un semi-conducteur augmente avec la temprature
pour atteindre une valeur comparable celle des mtaux (neh 1021cm3 ). On note cependantdes diffrences entre semi-conducteurs : si la densit de porteurs est de lordre de 109 cm3
dans le cas du silicium temprature ambiante, elle est de 1012 cm3 pour le germanium. La
temprature de fonctionnement dun semi-conducteur sera fonction de :
- type de matriau,
- volume sensible
- niveau de bruit (ou de courant de fuite) accept.
Dans le cas dun dtecteur de germanium de 100 cm3, un dpt dnergie ionisante de 1
keV gnre en moyenne 3,3 paires lectrons-trous par cm3. Daprs la Figure 1.5, il apparat
ncessaire de refroidir un tel dtecteur moins de 100K pour avoir un rapport signal/bruit
suffisant.
FIGURE 1.5 Densit intrinsque de porteurs de charge en fonction de la temprature pour lessemi-conducteurs Ge et Si. [32]
Mme si la temprature du semi-conducteur est suffisamment basse pour que les fluctuations
dues lagitation thermique soient ngligeables par rapport au signal utile, ce dernier reste sujet
aux fluctuations de type statistique. Lnergie Eg dpose par une radiation ionisante dans lecristal semi-conducteur sert dune part briser des liaisons covalentes et dautre part exciter
des modes de vibration (ou crer des phonons) dans le rseau cristallin. Il existe une fluctuation
statistique pour laquelle la variance sv2Neh sur le nombre de paires lectrons-trous est donne parla distribution de Poisson
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1.3 Fonctionnement des spectromtres gamma Chapitre : 1 Gnralits sur la spectromtrie gammasvNeh = F.Neh (1.13)O F, appel facteur de Fano [19], mesure limportance relative entre les deux modes de
transfert dnergie et varie entre 0 pour les ruptures de liaisons et 1 pour les modes de vibration.
Une description plus approfondie des dtecteurs de germanium ultra-pur, de type n et de
gomtrie coaxiale sera donne dans la dernire section de ce chapitre
1.3.2 les scintillateurs
La scintillation est un phnomne de fluorescence consistant en lmission prompte ou retar-
de de photons visibles (voire infrarouges ou ultraviolets) dans un matriau excit par un photon
gamma ou une particule nergtique. Les matriaux scintillateurs sont gnralement spars en
deux catgories :
- les scintillateurs organiques (sous forme cristalline, plastique ou en solution liquide)
- et les scintillateurs inorganiques utiliss sous forme de mono-cristaux.
Les premiers, caractriss par une rponse trs rapide, sont gnralement utiliss pour la
spectromtrie g et la dtection de neutrons tandis que les seconds, possdant un rendementlumineux lev et une meilleure efficacit (densit et nombre atomique Z levs), sont prfrs
pour la spectroscopie gamma.
FIGURE 1.6 Principe du scintillateur : structure des bandes et fonctionnement. [28]
Tout comme pour les semi-conducteurs, la thorie des bandes des solides cristallins peut tre
utilise pour expliquer la scintillation des cristaux inorganiques (Figure 1.6). Labsorption dun
photon gamma gnre un lectron primaire trs nergtique et une vacance dans une couche
profonde de la structure lectronique. La prsence dans le cristal dune espce dite lumines-
cente introduit des niveaux dnergie dans la bande interdite qui permettent la dsexcitation par
lmission de photons visibles ou ultraviolets. Notons que lespce luminescente est gnrale-
ment un ion dopant dans le cristal (scintillateur extrinsque) comme dans le cas du NaI :Tl ou,
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1.3 Fonctionnement des spectromtres gamma Chapitre : 1 Gnralits sur la spectromtrie gamma
plus rarement, un constituant du cristal (scintillateur intrinsque ou auto-activ) comme dans le
cas du BGO. Pour constituer un systme de dtection, le cristal scintillateur doit tre coupl
un dispositif sensible permettant de collecter les photons de scintillation. Ce dispositif, gnra-
lement un tube photomultiplicateur (Figure 1.6) ou une photodiode, doit avoir une excellente
sensibilit dans la plage de longueurs donde dmission du scintillateur. Le cristal scintilla-
teur doit tre recouvert dun revtement rflchissant les photons de scintillation et empchant
lentre de lumire extrieure.
Matriau NaI :Tl CsI :Tl BGO LaCs :Ce
Dopage 10%CeNombre atomique effectif Ze f f 51 54 75 59,5
Masse volumique r(gcm3) 3,67 4,51 7,13 3,86Longueur dattnuation x1/2 (cm) 662 keV 2,5 2,0 1,0 2,4
Pic dmission lmax(nm) 415 550 505 350430Indice de rfraction n(lmax) 1,85 1,79 2,15 1,9
Rendement lumineux (ph/MeV ) 38000 64800 8200 50000Rsolution intrinsque DE/E Oui Lgre Non Oui
Mobilit des trous mh(cm2/V/s) 5,9% 3,8% 11,3% 1,4%TABLE 1.3 Proprits des principaux (ou nouveaux) scintillateurs inorganiques utiliss enspectromtrie gamma. [14]
1.3.3 Chane de mesure : du photon dtect au signal numrique
Comme il a t vu prcdemment, les semi-conducteurs et les scintillateurs se distinguent
par la conversion de lnergie libre par le photon gamma incident. Dans un cas comme dans
lautre, il sagit de collecter, au moyen dune haute tension, une quantit de charges lectriques
proportionnelle lnergie dpose par le photon. La Figure 1.7 prsente la chane de traitement
de ce signal dans le cas dun spectromtre semi-conducteur de type HPGe. Comme lindique
la figure, le cristal de germanium peut tre assimil une diode du point de vue lectrique : il
sagit en effet dune jonction PIN polarise en inverse, caractrise comme toute autre diode par
un courant de fuite, une rsistance, etc. Notons que le fonctionnement de la chane de dtection
pour un scintillateur est tout fait similaire celui prsent la Figure 1.7.
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1.3 Fonctionnement des spectromtres gamma Chapitre : 1 Gnralits sur la spectromtrie gamma
FIGURE 1.7 Schma de la chane lectronique et traitement du signal pour un spectromtregamma de type HPGe. [45]
Les porteurs de charge sont collects par un pramplificateur de charge dont les fonctions
essentielles sont la conversion de la charge en tension lectrique, lamplification du signal et sa
mise en forme. Lamplitude du signal en tension gnr en sortie du pramplificateur est donn
par :
Vout =Q
CF=
1CF
.Eg.eWeh
(1.14)
O CF (en Farad) est la capacit de contre-raction et Q (en Coulombs) la quantit de
charges libres par le semi-conducteur ou le photomultiplicateur (voire la photodiode) dans
le cas dun scintillateur. Le niveau de sensibilit sur la tension de sortie du pramplificateur va-
rie gnralement de 0.01 10mV/keV . Le niveau de bruit gnr varie quant lui de 0.1keV
1keV selon que le pramplificateur est refroidi ou non. Le pramplificateur de charge constitue
un lment important dans la chane de dtection car il conditionne gnralement les perfor-
mances de lensemble. Outre le bruit, les paramtres de linarit et de stabilit (en fonction de
la temprature) sont importants. Le signal en tension est ensuite trait par lamplificateur princi-
pal (ou amplificateur de mise en forme) o il est mis en forme et amplifi de manire optimiser
le rapport S/B. La mise en forme du signal se fait avec au minimum une diffrenciation et une
intgration et rsulte en une impulsion courte en comparaison au temps de descente du pr-
amplificateur. Lamplificateur doit rpondre aux mmes exigences que celles requises pour le
pramplificateur en ce qui concerne le bruit, la linarit et la stabilit. Lanalyse de lampli-
tude de limpulsion est effectue par un analyseur multicanaux. Le choix du nombre de canaux
ncessaire pour lacquisition dpend de la rsolution du dtecteur et de la plage dnergie que
lon dsire analyser. Pour un dtecteur de germanium, la haute rsolution en nergie requiert
gnralement un codage sur 13 bits (8192 canaux) ou 14 bits (16384 canaux) pour couvrir une
plage de 0 8 MeV. Associ lanalyseur, un processeur (PC dacquisition) enregistre lvne-
ment en incrmentant le canal correspondant. Le spectre ainsi collect est analys directement
(acquisition en laboratoire) ou subit une phase de compression et de transmission (mesure en or-
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1.4 Performances dun spectromtre Chapitre : 1 Gnralits sur la spectromtrie gamma
bite). Il sagit pour lutilisateur de calibrer le spectre en nergie (conversion canal-nergie), soit
partir de raies prsentes dans le spectre, soit partir dune loi de calibration prtablie. Notons
enfin qu ct de la chane qui vient dtre dcrite, il existe une srie de mesures permettant
de contrler les performances du dtecteur. Dans le cas dun dtecteur de germanium, il sagit
en particulier de mesurer la temprature et le courant de fuite de la diode afin dtalonner la
rponse de la chane lectronique en gnrant un signal test simulant une impulsion provenant
du semi-conducteur
1.4 Caractrisation des performances dun spectromtre
La qualit dun spectromtre gamma est lie sa capacit dune part dtecter des raies
parfois peu intenses (critre defficacit) et dautre part les distinguer entre elles (critre de
rsolution). Cette section prsente les diffrents critres gnralement utiliss pour caractriser
et comparer les performances des spectromtres.
1.4.1 Rponse dun dtecteur une source ponctuelle mono-nergtique
La Figure 1.8 illustre la rponse simule dun spectromtre semi-conducteur base de ger-
manium ultra-pur (ou HPGe pour High-Purity Germanium) dans le cas dune source de rayons
ponctuelle et mono-nergtique de 4 MeV. La gomtrie de simulation (dimension du dtecteur
et position de la source) est prsente sur la partie gauche de la figure. Le spectre illustr re-
prsente le nombre de coups collects par canal en fonction de lnergie, la largeur des canaux
tant de 1 keV. Pour tre vraiment reprsentatif dune mesure exprimentale, le spectre simul
devrait prendre en compte leffet de rsolution (largissement des pics).
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1.4 Performances dun spectromtre Chapitre : 1 Gnralits sur la spectromtrie gamma
FIGURE 1.8 Spectre simul pour un dtecteur HPGe coaxial de 6 cm de hauteur et de diamtre,expos une source ponctuelle de photons gamma de 4 MeV.
Plusieurs structures particulires peuvent tre observes dans le spectre et correspondent
une combinaison des trois processus dinteraction dcrits la section 1.2 (effet photolectrique,
diffusion Compton et production de paire) :
- Le pic de pleine nergie lnergie EPPE = Eg est la signature des photons ayant dpostotalement leur nergie dans la partie sensible du dtecteur, soit par effet photolectrique, soit
par une combinaison des trois processus.
- Le continuum Compton correspond aux photons ayant dpos partiellement leur nergie
dans le dtecteur via une diffusion Compton. Ce continuum stend de 0 keV une nergie
maximale, appele front Compton, correspondant la rtrodiffusion du photon (angle de diffu-
sion = 180) :
EFC = Eg 2.Eg.me.c2.Eg+mec (1.15)-Les pics de premier et second chappements, positionns respectivement aux nergies
EP1E = Eg 511keV et EP2E = Eg 1022keV , correspondent au cas o le photon primairea subi une matrialisation en une paire lectron-positron. tant donn leur faible parcours, les
deux particules sont arrtes dans la matire du dtecteur, dposant leur nergie cintique. Lan-
nihilation du positron qui sensuit donne naissance deux photons de 511 keV pouvant tre
collects ou non. Le dpt total dnergie dans le dtecteur sera respectivement gal Eg ,Eg511keV ou Eg1022keV si les deux photons sont collects, si un seul est collect ou siaucun des deux nest collect.
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1.4 Performances dun spectromtre Chapitre : 1 Gnralits sur la spectromtrie gamma
-Le pic dannihilation des positrons, positionn une nergie E = 511keV , correspond la
dtection dun photon provenant de lannihilation dun positron dans un lment autre que la
tte de dtection, comme la capsule entourant le cristal, etc.
1.4.2 Efficacit de dtection
Cas dune source ponctuelle distance finie
Lefficacit absolue dun dtecteur, note , est le rapport du nombre de coups mesursdans le pic de pleine nergie, NS, au nombre total de photons mis depuis la source en direction
du dtecteur, Ng. Cette efficacit absolue varie en fonction de lnergie et peut tre exprimecomme suit : e(E) = NS
Ng = 4 .NSIg.d.t (1.16)O d est langle solide du dtecteur vu depuis la source et Ig (en photons/s) est lintensit
de la source, lie lactivit A (en Becquerel) et au rendement Y (en %) par la relation :
Ig = A.Yg (1.17)La notion defficacit absolue, dfinie par rapport au pic de pleine nergie, peut tre ten-
due aux autres structures observes dans le spectre. Les efficacits totale, du pic de premier
chappement et du pic de second chappement sont ainsi dfinies respectivement comme le
rapport du nombre total de coups, du nombre de coups dans le pic de premier chappement et
du nombre de coups dans le pic de second chappement au nombre de photons incidents sur le
dtecteur. La Figure 1.9 illustre la variation de ces efficacits en fonction de lnergie pour un
HPGe coaxial de 60 mm de diamtre et de hauteur dans sa capsule daluminium.
Il est galement dusage de dfinir lefficacit relative dun dtecteur, note erel(en , dfiniepar rapport lefficacit absolue dun dtecteur de NaI : T l cylindrique de 3 pouces (76 mm
76 mm) et mesure dans des conditions bien prcises : source ponctuelle place sur laxe de
symtrie du dtecteur et 25 cm de celui-ci. Lefficacit relative une nergie de 1.33MeV est
alors donne par : erel = NSI60CO.4 .t.1,2.103 (1.18)1.4.3 Rsolution en nergie
La rsolution en nergie mesure la capacit dun dtecteur sparer les raies dans le spectre.
La rsolution FWHM, dE (exprime en keV), est la pleine largeur du pic mesure mi-hauteur(Figure 1.9).
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1.4 Performances dun spectromtre Chapitre : 1 Gnralits sur la spectromtrie gamma
FIGURE 1.9 : Dfinition de la rsolution pour un pic parfaitement gaussien
Dans le cas idal, la forme du pic est parfaitement gaussienne, et la rsolution est lie
lcart-type d(E) de la distribution par la relationd(E) =8ln2.E (1.19)Notons quil est dusage de dfinir une rsolution relative R (exprime en %) comme tant
le rapport de la rsolution "FWHM lnergie du pic :
R(E) =(d(E)
E(1.20)
Tout comme lefficacit, la rsolution d(E) varie avec lnergie des photons gamma. Quece soit pour les scintillateurs ou les semi-conducteurs, la rsolution est la somme de plusieurs
contributions comme la fluctuation statistique, le bruit de llectronique, la dispersion dans la
collecte des charges (semi-conducteur) ou des photons (scintillateur), etc.
Mmoire de Master II rdig et prsent par : 18 GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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CHAPITRE II
MATRIELS ET MTHODES
Ce chapitre est consacr la description du matriel utilis dans notre travail (spectromtre
gamma ou chaine de mesure, le logiciel de spectromtrie utilis et mme les chantillons) dune
part, et dautre part la prsentation des mthodes danalyse. Cette partie est ncessaire la
comprhension de toutes les tapes respectes pendant lexprience, car lexprimentateur doit
tre mme de palier aux difficults simples survenues lors dune analyse ou mme de vrifier
dans la mesure du possible par calcul ses rsultats.
2.1 Description du matriel
2.1.1 Prsentation du site
Les prlvements ont t faits sur les sites des campus I et II de lUniversit de Douala-
Cameroun, (04 0314.8 - 04 0329.7 N and 09 4400.1 - 09 4445.2 W). Ces deux sites
faisant lobjet de notre tude sont situs dans la zone de Douala-Bassa, zone constitue de roches
sdimentaires formes depuis le tertiaire et le quaternaire (Figure 2.1). Les roches sdimentaires
trouves dans la zone de Douala-Bassa (en dehors du bassin de Douala) sont pauvres en sable et
en grs et sont en toute saison lessives progressivement par rosion du calcaire et des schistes
constituant la majeure partie des sols du site. Les sols de la zone ont une coloration qui varie du
jaune au brun (marron). [6]
19
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2.1 Description du matriel Chapitre 2 : Matriels et mthodes
FIGURE 2.1 Zone dtude
FIGURE 2.2 Extension du site du campus 2 o onze des dix-huit chantillons ont t prlev(Source : http ://www.univ-douala.com).
Mmoire de Master II rdig et prsent par : 20 GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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2.1 Description du matriel Chapitre 2 : Matriels et mthodes
2.1.2 Mode de prlvement
Les dix-huit (18) chantillons faisant lobjet de notre tude ont t prlev au hasard sur les
deux campus de lUniversit de Douala (sept (07) prlvements au sein du campus 1 ESSEC
situ Ange-Raphal et onze (11) au sein du campus 2 ; de la Facult des Siences de lEN-
SET (Ecole Normale Suprieur dEnseignement Technique de Douala) et de lIUT (Institut
Universitaire de Technologie) localis Ndong-Bong Douala-Bassa . Les pentes et les surfaces
verticales ont t racles pour enlever les sols neufs, ceci dans le but de minimiser les effets
de contamination (migration, interfrences) dus au sol barbouill. Chaque chantillon final des
dix-huit est un mlange de cinq prlvements sur un site de 2.5m x 2.5m spar lun de lautre
de 300 m pour sassurer une bonne tude du site et pour observer la variation de la radioac-
tivit terrestre locale. Chaque point de prlvement a t marqu laide dun GPS (global
positioning system) (voir Tableau 2.1).
TABLE 2.1 Coordonnes gographiques des diffrents chantillons.
Quatre prises sont faites au sommet dun carr de 2.5 m de cot et une au centre du carr
(voir Figure 2.3). Ces cinq prlvements formant un chantillon sont pris environ 20 cm de
profondeur et emballs dans un sac en polythylne pour viter la contamination. Les diffrents
chantillons sont transmis au laboratoire pour la prparation.
Mmoire de Master II rdig et prsent par : 21 GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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2.1 Description du matriel Chapitre 2 : Matriels et mthodes
FIGURE 2.3 Mode de prlvement dun chantillon sur un site. Tous les cinq points de mmedimension sont les prlvements qui constitueront lchantillon : point de diamtre plus grand.
La mthode dchantillonnage
Lorsquon souhaite effectuer un sondage ou une enqute sur un ensemble, il nest pas tou-
jours possible ou souhaitable dinterroger chaque lment de lensemble. Il est tout de mme
possible den apprendre plus propos de tout le systme, notamment en crant des chan-
tillons. Il existe plusieurs mthodes dchantillonnage alatoires : alatoire simple, stratifi et
par grappes. Ces mthodes permettent de juger objectivement la valeur des estimations. Nous
avons choisie la mthode dchantillonnage alatoire simple. Lchantillonnage alatoire simple
est une mthode pour laquelle tous les chantillons possibles (de mme taille) ont la mme pro-
babilit dtre choisis et tous les lments du systme ont une chance gale de faire partie de
lchantillon. Il existe aussi la mthode de pondration o lon suppose que pour chaque valeur
de la variable alatoire x, on peut calculer la densit de probabilit p(x).
2.1.3 Prparation des chantillons
Nos chantillons avec lesquels on a fait lanalyse se trouvant ltat rocheux (terre gra-
nuleuse) et informe, afin de faire analyser qualitativement et quantitativement des chantillons
avec suffisamment de prcision, il faut les transformer en poudre. Une fois au laboratoire, ils
sont schs en une semaine lair puis 105C pendant 24 heures. Tous les chantillons secs
sont moulus et transformer ltat poudre. Une fois cette tape termine, ces chantillons sont
mis dans des capsules en polythylne de forme cylindrique 360 ml pour maintenir lquilibre
radioactif entre le radon 226Rn et ses fils. Ils sont enfin conservs pour une priode de 32 jours
pour atteindre lquilibre sculaire.
Mmoire de Master II rdig et prsent par : 22 GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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2.1 Description du matriel Chapitre 2 : Matriels et mthodes
Cest quoi lquilibre sculaire ?
En physique nuclaire, lquilibre sculaire est une situation o la quantit dun radio-
isotope reste constante du fait que son taux de production (d, par exemple la dsintgration
dun isotope-parent) est gal son taux de dsintgration.
TABLE 2.2 quilibres sculaires considrs (Source :http ://www.phy_nuclaire.com )
Quand la priode (T) du pre est trs nettement suprieure celle des fils, les activits
des diffrents fils se mettent lquilibre avec celle du pre. Lquilibre sculaire, est atteint
aprs un temps gal environ 10 fois la priode du fils dont la priode est la plus longue do
la ncessit dans notre cas dattendre 30 jours avant de commencer lacquisition. Cela peut
facilement se comprendre travers la Figure 2.4.
FIGURE 2.4 quilibres sculaires de 238U avec ses fils
Mmoire de Master II rdig et prsent par : 23 GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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2.1 Description du matriel Chapitre 2 : Matriels et mthodes
2.1.4 Spectromtrie gamma
2.1.4.1 Description du systme dacquisition
La chane dacquisition est compose de cinq parties (voir Figure 2.5) :
- le dtecteur proprement parler (dont la partie sensible est un cristal de germanium),
- un pramplificateur pour la minimisation du bruit,
- un amplificateur,
- un convertisseur analogique-numrique (ADC)
- un analyseur multicanaux (MCA).
FIGURE 2.5 Schma de principe de lensemble de dtection. Les courbes reprsentent la formedu signal la sortie du pramplificateur et de lamplificateur. [37]
Lensemble de dtection permet de mesurer un signal issu de linteraction des rayonnements
ionisants avec le cristal de germanium, de lamplifier et de le mettre en forme en vue dune ana-
lyse ultrieure. Mais avant, le photon qui entre dans le milieu sensible du dtecteur nionise pas
directement la matire, plutt il transmet partiellement ou totalement son nergie aux particules
charges (lectron, alpha) qui ionisent la matire du milieu dtecteur.
- Le cristal
Nous avions utilis un dtecteur plan Germanium hyper-pur (BE6530) manufactur par les
socits Canberra (voir Figure 2.6). Le cristal est soumis une tension inverse crant un champ
lectrique lintrieur de la zone intrinsque [11]. Lorsquun photon arrive lintrieur de cette
zone, il interagit avec le germanium en produisant des paires lectron-trou. Les porteurs de
charge ainsi cres se dplacent le long des lignes de champ lectrique jusquaux rgions dopes
P et N. Le nombre de paires lectron-trou est proportionnel lnergie dpose par le photon
incident. Le temps de collection de charge est une fonction de la gomtrie du dtecteur, de la
haute tension applique ainsi que de la nature du cristal. De manire amliorer la rsolution
du dtecteur, celui-ci doit tre refroidi, ce qui diminue lagitation thermique des porteurs de
charges. Le cristal de germanium a les caractristiques suivantes. [12]
Mmoire de Master II rdig et prsent par : 24 GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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2.1 Description du matriel Chapitre 2 : Matriels et mthodes
TABLE 2.3 Caractristique du cristal de germanium dans le dtecteur HPGe CANBERRA(BE6530). [40]
Il est maintenu par une chemise de cuivre ( holder ) qui sert aussi de contact thermique
pour le refroidissement (lectrique dans notre laboratoire). Le holder est isol lectriquement
du germanium par un film mince de Mylar (polymre de formule chimique : (C2F4)n).
FIGURE 2.6 Dtecteur HPGe CANBERRA du laboratoire de Dosimtrie et Radioprotectionde lANRP.
- Le pramplificateur et lamplificateur
Pour diminuer le bruit lectronique, le pramplificateur doit tre plac le plus prs possible
du dtecteur et il est solidaire du cryostat. Le pramplificateur est isol de la haute tension par
une capacit.
Le signal lentre du pramplificateur nest pas forcment proportionnel lnergie dpo-
se dans le cristal. Par contre lintgrale de ce signal est gale la charge collecte qui dpend
de lnergie dpose. Cest pourquoi, dans la plupart des applications spectromtriques sont uti-
Mmoire de Master II rdig et prsent par : 25 GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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2.1 Description du matriel Chapitre 2 : Matriels et mthodes
liss des pramplificateurs sensibles la charge . Il sagit dun montage intgrateur dont le
signal de sortie est proportionnel la charge en entre de celui-ci et indpendant de la capacit
du dtecteur. Le temps de monte du signal de sortie est reli au temps de collection de charge
alors que le temps de descente lui ne dpend que de la constante de temps t= RC du montageintgrateur. Le temps de monte peut varier de quelques ns quelques ms. Le temps de descenteest en gnral fix 50ms. Ceci signifie que lon a un temps de monte rapide et un temps dedescente beaucoup plus lent.
Lamplificateur ralise deux tches essentielles : la mise en forme du signal et son amplifica-
tion. Il sagit de filtrer le signal de manire avoir le meilleur rapport signal sur bruit. Le signal
de sortie du pramplificateur tant assez lent, avant quil atteigne zro volt, il est possible quun
autre signal arrive. Pour viter ceci, le signal de sortie du pramplificateur est diffrenci pour
liminer la composante lente. Cela a pour effet de prserver uniquement linformation relative
aux caractristiques du dtecteur contenue dans la constante de temps du signal montant. En-
suite, le signal est intgr pour rduire le bruit et on obtient un signal quasiment gaussien [13].
La largeur mi-hauteur de la gaussienne obtenue sexprime en terme de constante de temps que
lon peut rgler. Si elle est choisie trop courte, le bruit est amplifi, si elle est trop longue, on
peut assister lempilement de deux signaux lectriques. En gnral, la constante de temps est
choisie de 3 30 ms suivant le type de dtecteur.- Le convertisseur analogique-numrique et lanalyseur multicanaux
A la sortie de lamplificateur, on a un signal continu. Pour lacquisition, il est prfrable
de travailler avec des grandeurs discrtes, cest--dire qui ne peuvent prendre quun ensemble
fini de valeurs. Cest pourquoi on utilise un convertisseur analogique-numrique (ADC), qui
transforme lamplitude du signal lectrique fourni par lamplificateur en un nombre qui est
alors proportionnel lnergie dpose dans le cristal. Cette opration ncessite entre 0,8 et 6ms. La sortie de lADC est enregistre dans une mmoire qui possde autant dadresses que lemaximum de numro de canaux servant dcouper le spectre final [13]. Il y a au total 8192
canaux disponibles pour lacquisition.
Lanalyseur multicanaux sert collecter et enregistrer les vnements issus de lADC en
les classant. Ds quun signal a t analys par lADC, ladresse mmoire dans laquelle il a
t enregistr est bloque et son contenu est incrment dun coup. Cela permet dobtenir un
histogramme en temps rel dans lequel lnergie dpose dans le cristal est relie au numro de
canal (plus lnergie est leve, plus le numro de canal est grand) et le nombre de coups dans
un canal donn est proportionnel au nombre de photons ayant dpos la mme nergie dans le
cristal. Cette opration ncessite entre 1,5 et 3 ms.Mmoire de Master II rdig et prsent par : 26 GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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2.2 Mthodes utilises pour obtenir les rsultats. Chapitre 2 : Matriels et mthodes
FIGURE 2.7 a) NIM (haute tension+MCA) vue avant. b) vue arrire. module lectronique dunspectromtre gamma.
Avant de commencer lanalyse de nos chantillons, nous talonnons notre spectromtre afin
de nous rassurer que les nergies que nous obtiendrons aprs lanalyse seront bien celles qui
refltent la ralit (marge derreurs bien rduite, haute, moyenne ou basse nergies).
2.2 Mthodes utilises pour obtenir les rsultats.
2.2.1 Calibration de la chane de mesure
- Calibration en nergie :
Pour avoir une bonne analyse qualitative, il faut bien calibrer en nergie notre chane
de spectromtrie gamma, pour cela on a utilis les sources radioactives de csium 137Cs et de
cobalt 60Co.
La rsolution de notre dtecteur au germanium CANBERRA (BE6530) est rsume dans la
Table 2.4 suivante :
55Fe 57Co 60CoRsolution en nergie [0.5 keV, 5.9 keV] [0.75 keV, 122 keV] [2.2 keV, 1332]
TABLE 2.4 Rsolution de notre dtecteur au germanium CANBERRA (BE6530) [40].
La droite de calibration en nergie de la chane de mesure est donne par la Figure 2.8
Mmoire de Master II rdig et prsent par : 27 GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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2.2 Mthodes utilises pour obtenir les rsultats. Chapitre 2 : Matriels et mthodes
FIGURE 2.8 Courbe de calibration en nergie
Lnergie dpend du nombre de canaux par une relation linaire :
Eg = A0 +A1.CN (2.1)O Eg reprsente lnergie en keV, CN est le numro du canal. A1 et A0 sont des constantes
dpendant de la gomtrie choisie.
-Calibration en efficacit :
La calibration en efficacit de la chane de mesure est faite partir du calcul de lefficacit
absolue de chaque rayonnement gamma mis tel que (voir Figure 2.9) :
abs =NdetNemis
(2.2)
Avec :eabs : Lefficacit absolue calcule de la source radioactive.Ndet : Le nombre des rayonnements dtects.
Nemis : Le nombre de rayons gammas mis par la source radioactive.
Cette courbe de calibration obit lquation suivante :
ln = a0 +a1.(lnE)1 +a2.(lnE)2 +a3.(lnE)3 +a4.(lnE)4 + ... (2.3)
Mmoire de Master II rdig et prsent par : 28 GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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2.2 Mthodes utilises pour obtenir les rsultats. Chapitre 2 : Matriels et mthodes
FIGURE 2.9 Courbe dtalonnage en efficacit
2.2.2 Analyse du spectre
2.2.2.1 Mesure qualitative des chantillons
Aprs avoir rgl notre chane de mesure et avoir choisi les meilleurs paramtres de la
chane, nous avons commenc les mesures qualitatives de chaque chantillon. Chaque chan-
tillon est analys dans le spectromtre pendant une dure de 86400 s (24 heures). A la fin de
cette tape, lanalyse qualitative consiste dterminer lactivit spcifique en becquerel par ki-
logramme (Bq.kg1) de chaque radionuclide. Ces calculs se font indpendamment pour chaque
chantillon et pour le bruit de font laide du logiciel Genie-2000 version 3.2 avec lintroduc-
tion ou pas du cascade summing ou leffet de cascade.
2.2.2.2 Quest ce que Le cascade summing ou leffet de cascade ?
En 1972-1975, Andreev et Mc Callum ont soulev le problme, ils ont propos une mthode
numrique ncessitant la connaissance de pic-plein dnergie (full-energy peak FEP) leffica-
cit et lefficacit totale. Problme : Dans de nombreux cas, au cours dune dsintgration, la
dsexcitation dun noyau se fait par paliers : par exemple, le noyau revient ltat fondamental
en mettant successivement deux photons dnergie E1 et E2. En gnral, le temps de vie des
niveaux excits tant trs court (de lordre de la nanoseconde), tout se passe alors comme si le
dtecteur ne voyait quun seul photon dnergie comprise entre 0 et E1 +E2. On peut
alors distinguer plusieurs cas de figures :
- Si le premier photon est absorb totalement dans le cristal et que le deuxime ninteragit
pas du tout avec le cristal, il apparat un coup dans le photopic lnergie E1.
- Si le deuxime photon est absorb totalement mais que le premier na pas interagi avec le
cristal, cela gnre une impulsion dans le photopic lnergie E2.
- Si un photon est entirement absorb et lautre partiellement, lincrmentation du comp-
tage se fera dans un canal quelconque et il y a une perte de comptage dans le photopic corres-
pondant labsorption complte du photon.
Mmoire de Master II rdig et prsent par : 29 GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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2.2 Mthodes utilises pour obtenir les rsultats. Chapitre 2 : Matriels et mthodes
- Enfin, si les deux photons sont compltement absorbs par le cristal, cela produit un pic
une nergie gale la somme des nergies de chacun des deux photons. On qualifie ce pic
de pic somme . Il en rsulte un dficit de comptage dans les deux photopics ; lquivalent
de ce dficit se retrouvant partiellement dans le pic somme. Pour une source ponctuelle et un
schma simple de dcroissance deux niveaux excits, les corrections pour les aires des pics
correspondant aux nergies E1, E2, et E3 sont :
FIGURE 2.10 Schma simple de dcroissance deux niveaux excits : Effet de cascade.
C1 =1
1P12.T2(2.4)
C2 =1
1P21.T1(2.5)
C3 =1
1+I1I2. P1P2P3 .P12
(2.6)
Pi jest la probabilit conditionnelle pour mettre simultanment gi et g j. Pi est lefficacitdu pic de pleine nergie Ei. Ti est lefficacit totale dnergie Ei [http ://www.nucleide.org]Dans ces cas, les facteurs de correction peuvent atteindre quelques 10%.
Exemple : le 60Co est metteur gamma avec deux photons gamma dnergies respectives
Eg1 = 1.17MeVet Eg2 = 1.33MeV . Les deux photons tant mis au mme moment, sans tenircompte du cascade summing la probabilit pour le dtecteur de compter un seul coup avec
une nergie Eg = 2.5MeV est leve. En prenant en compte le cascade summing on compteainsi sparment les deux photons dnergies diffrentes chacun seul dans son photopic. Il faut
bien faire la diffrence avec leffet de matrice ou auto-attnuation 1 ou avec Le rapport dem-
branchement r [36] (qui, dans notre cas, correspond la probabilit pour quune dsintgration
du noyau considr soit suivie de lmission dun photon gamma dune nergie donne). Le
rapport dembranchement est une grandeur sans dimension comprise entre 0 et 1, mais qui peut
tre exprim en pour 100 dsintgrations dun radiolment. Par exemple, sur 100 dsint-
1. lorsquon dispose dun chantillon radioactif de dimensions non ngligeables, un certain nombre de photonsmis dans lchantillon peuvent interagir avec la matrice de lchantillon lui-mme en perdant une partie ou latotalit de leur nergie. Cela a comme consquence la diminution du comptage dans le photopic.
Mmoire de Master II rdig et prsent par : 30 GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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2.2 Mthodes utilises pour obtenir les rsultats. Chapitre 2 : Matriels et mthodes
grations de noyaux de 137Cs, 85 seulement donnent lieu lmission dun photon de 662 keV :
r = 0,85.
2.2.3 Prsentation du logiciel Gnie-2000
Le logiciel de spectromtrie Genie-2000 propose, dans un environnement convivial, lacqui-
sition, la visualisation et lanalyse de donnes spectromtriques sur les ordinateurs PC. Il permet
de contrler plusieurs dtecteurs de faon indpendante et se connecte en rseau aisment. Son
fonctionnement par fentres le rend trs convivial et de nombreux programmes excutables
dutilisation simples peuvent y tres ajouts. [http ://www.canberra.com]. Avec Gnie-2000 les
programmes dacquisition et danalyse sont fortement lis et intgrs, fournissant ainsi une in-
terface conviviale et un contrle puissant des applications. Grce aux multiples fentres, les
spectres et les rsultats danalyses peuvent tre facilement repositionns sur lcran, permet-
tant ainsi deffectuer des comparaisons rapides. La compatibilit des formats de fichiers, des
algorithmes danalyses et les capacits rseau permettent toute la famille Gnie de sintgrer
facilement une large gamme de plate-forme. Il permet de visualiser en temps rel la sortie de
lanalyseur multicanaux, savoir un spectre (voir Figure 2.11) avec en abscisse le numro de
canal (ou lnergie) et en ordonne le nombre de coups dans ce canal. De manire pouvoir
identifier les dsintgrations radioactives mises en jeu, le spectre doit tre talonn en nergie.
Cela consiste tablir une relation polynmiale entre le numro de canal et lnergie dpose
dans le cristal. Le spectre obtenu est alors un ensemble de pics distribus en nergie se rajoutant
un fond.
FIGURE 2.11 exemple de spectre de radioactivit naturelle obtenu aprs plusieurs jours decomptage
Mmoire de Master II rdig et prsent par : 31 GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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2.2 Mthodes utilises pour obtenir les rsultats. Chapitre 2 : Matriels et mthodes
Lnergie du pic correspond lnergie du photon incident, ce qui permet didentifier le
radiolment metteur gamma. Lnergie est proportionnelle au nombre de canaux. Les pics
sont en ralit des gaussiennes dont la largeur mi-hauteur varie avec lnergie. Ceci tant d
une dformation par le dtecteur. La surface des pics est alors proportionnelle lactivit. De
manire valuer lactivit de lchantillon, il faut pouvoir, pour chacun des pics localiser le
centre du pic ainsi que les limites de celui-ci ; la surface du pic sera calcule entre ces limites (Il
est ncessaire davoir effectu au pralable un talonnage en rsolution du spectre (la rsolution
entrant de manire indirecte dans le calcul de la surface des pics). Celui-ci consiste faire
une correspondance entre la rsolution et lnergie avec une relation dont la forme dpend du
logiciel utilis : dans Genie-2000 la rsolution augmente comme la racine carre de lnergie.
Ltalonnage en nergie et ltalonnage en rsolution se font en une seule tape mais il existe
plusieurs mthodes pour le raliser :
- en visualisant le spectre talonner, il faut placer le curseur sur le sommet dun pic. Le
logiciel calcul automatiquement le centre du pic et la rsolution en canaux. Il faut alors rentrer
la correspondance en nergie
- sur le spectre, il faut placer des marqueurs qui entourent le pic servant ltalonnage.
Comme prcdemment, le logiciel calcule le centre du pic et sa rsolution en canaux et il faut
entrer lnergie correspondante du pic.
- il y a aussi la possibilit de faire une recherche automatique de pics. Le logiciel fournit une
liste de pics avec leur centre et leur rsolution exprims en canaux. Il faut indiquer lnergie de
chacun des pics.
Lanalyse de spectres, cest--dire le calcul de la surface des pics ne peut tre possible que si
ltalonnage en nergie et en rsolution a t fait. Une fois ceci effectu, lanalyse sort une liste
de pics avec leurs surfaces respectives. Il est possible au logiciel didentifier le radiolment
responsable dun pic en comparant avec des tables et de calculer directement lactivit. Cela
ncessite davoir ralis un talonnage en efficacit. Le programme danalyse des spectres suit
le schma suivant :
Mmoire de Master II rdig et prsent par : 32 GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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2.2 Mthodes utilises pour obtenir les rsultats. Chapitre 2 : Matriels et mthodes
Algorithme 2.1 algorithme de traitement du logiciel Gnie-2000
Les tapes suivies pendant lanalyse sont :
- le chargement du fichier dentr. Cette tape est la premire puisque cest partir de la
quon introduit lchantillon analyser.
- La calibration en nergie (et en efficacit) : elle dtermine si lon travaille en haute ou
basse nergie.
- La recherche des pics
- Lanalyse des pics
- Identification des radionuclides : aprs la recherche et lanalyse des pics, une tentative
didentification des radionuclides est lance. Durant cette tape diffrents radionuclides sont
Mmoire de Master II rdig et prsent par : 33 GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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2.2 Mthodes utilises pour obtenir les rsultats. Chapitre 2 : Matriels et mthodes
proposs en attendant ltape suivante.
- Confirmation des radionuclides,
- Rsolution dinterfrences : il y a sparation des pics noys. Cette tape exige une bonne
rsolution du dtecteur.
- Le calcul dactivit : tape essentielle pour lobtention et linterprtation des rsultats
finaux. Intervient lefficacit du dtecteur.
- Les rsultats sont affichs lcran dun PC.
2.3 Calcul dactivits
Nous ne pouvons pas dterminer directement lactivit de la source partir de la seule
mesure dun photopic. Il est donc ncessaire dvaluer une efficacit de comptage. On
distingue deux types defficacit : lefficacit absolue e0 et lefficacit globale e. On peut dfinirlefficacit absolue par le rapport :
0 =N0N0
(2.7)
Avec : N0 le nombre total de coups qui seraient compts dans un photopic donn, avec un
logiciel danalyse donn, pour un chantillon idal, homogne et sans matrice. N0 le nombre
total de photons mononergtiques mis par la source pendant la mme dure t soit :
N0 = r.A.t (2.8)
r tant le rapport dembranchement et A lactivit.
0 =N0
r.A.t(2.9)
Lefficacit absolue dpend de la gomtrie du dtecteur, de ses caractristiques physiques ainsi
que celles du conteneur de la source, de la gomtrie de la source, de lnergie des photons
mis, mais elle est indpendante de la nature de la source. Ltalonnage en efficacit peut tre
ralis par diffrentes mthodes. Il peut tre fait de manire entirement exprimentale dans le
seul cas o les chantillons mesurer sont rigoureusement identiques aux talons (gomtrie,
matrice), et o lon recherche le mme radiolment. Ds que lon a dtermin lefficacit et
que lon connait N(Ei) le nombre total de coups dans le photopic lnergie Ei, on peut donc
calculer lactivit dun radiolment donn, partir dune raie gamma donne
A =N
.t(2.10)
Avec e= q.h.r.e0 o- = N(Ei)N0(Ei) est le coefficient deffet de cascade. N(Ei) etant le nombre total de coups dans
le photopic lnergie Ei pour une raie affecte par des effets de cascade et N0(Ei) le nombre
total de coups dans le photopic lnergie Ei pour une raie la mme nergie ne prsentant pas
Mmoire de Master II rdig et prsent par : 34 GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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2.4 Evaluation des paramtres radiologiques Chapitre 2 : Matriels et mthodes
deffet de cascade.
- = NN0 est le coefficient dauto-attnuation des effets de matrice. N tant le nombre totalde coups effectivement mesur dans le photopic (avec un logiciel danalyse donn).
Dans le cas gnral, il existe plusieurs limitations un talonnage exprimental seul :
- toutes les nergies ne sont pas disponibles en sources talon
- les effets de cascade sont frquents et leurs effets difficilement quantifiables
- les effets de matrice sont assez variables avec la composition et la densit
tant donn que nos chantillons sont solides, nous pouvons crire lefficacit comme suit :
=nombre de coups
At .t.P(2.11)
O Pg est la probabilit dmission du photon g. Comme nous connaissons lefficacit relativeon utilise la formule suivante pour le calcul de lactivit spcifique dun chantillon ASP :
ASP =NTtc Nbtb
P.e f f .M(2.12)
ASP est lactivit spcifique de lchantillon.
tb : temps de mesure bruit de fond.
tc : temps de comptage pour lchantillon.
M : masse de lchantillon.
Nb : nombre de coups pendant la mesure du bruit de fond.
NT : nombre de coups pendant la mesure de lchantillon.
Si on tient compte du cascade summing et de lautoabsorption, on a la formule suivante :
ASP =NTtc Nbtb
P.e f f .M.CCS.CSA [43] (2.13)
CCS : est un coefficient tenant en compte le cascade summing
CSA : est un coefficient dabsorption [38].
Une des mthodes les plus utilise par les dveloppeurs de ce logiciel est la mthode dchan-
tillonnage.
Aprs que lquilibre sculaire [38] ait t atteint entre 238U et 232T h et les lments issus
de leur dsintgration, les mesures faites en 2013 sur les chantillons de lUniversit de Douala
au sain du laboratoire de dosimtrie et radioprotection (Ministre de le Recherche Scientifique
et de linnovation ; Yaound) ont donnes les rsultats, pour les radionuclides suscits, que
nous allons commenter dans le chapitre suivant. Nous avions calcul quelques paramtres ra-
diologiques afin dvaluer le risque du danger des rayonnements ionnisants pour le public des
deux campus.
Mmoire de Master II rdig et prsent par : 35 GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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2.4 Evaluation des paramtres radiologiques Chapitre 2 : Matriels et mthodes
2.4 Evaluation des paramtres radiologiques
2.4.1 Dbit de dose absorbe (DD) dans lair 1m.
Une connexion directe entre les concentrations de radioactivit des radionuclides na-
turels et leur exposition est connu comme le dbit de dose absorbe dans lair 1 mtre au-
dessus de la surface du sol. Les concentrations dactivit moyennes de 226Ra ( de la srie 238U )
, 232T h et 40K (Bq.kg1) dans les chantillons de sol ont t utilises pour calculer le dbit de
dose absorbe en utilisant la formule suivante fournie par UNSCEAR [ 7 ] et de la Commis-
sion europenne [ 9 ]
D(nGy.h1) = 0.92ARa+1.1ATh +0.08AK (2.14)
O D est le dbit de dose absorbe en nGy.h1 ; ARa, AT h et AK sont les concentrations de
lactivit de 226Ra (238U), 232T h et 40K, respectivement. Les coefficients de dose en units de
nGy.h1 par Bq.kg1 ont t prises partir du rapport de UNSCEAR (2000) [7, 9, 34]
2.4.2 Equivalent de dose effective annuelle.
Le dbit de dose absorbe dans lair 1 mtre au-dessus de la surface du sol ne fournit pas
directement le risque radiologique auquel une personne est expose [10]. La dose absorbe peut
tre considre en fonction de lquivalent de dose efficace annuelle extrieur au rayonnement
gamma terrestre qui est converti partir de la dose absorbe par la prise en compte de deux
facteurs, savoir le coefficient de conversion de dose absorbe dans lair la dose efficace et le
facteur doccupation externe. Lquivalent de dose efficace annuelle peut tre estime laide
de la formule suivante [7, 12] :
AEDE (Sv/an) = D(nGy.h1)8760h0,20,7(Sv.Gy1)103 (2.15)
O AEDE signifie annual effective dose equivalent. Les valeurs de ces paramtres utiliss
dans le rapport de UNSCEAR (2000) sont de 0,7Sv.Gy1 pour le coefficient de conversion
de la dose absorbe dans lair en dose efficace reue par les adultes et 0,2 pour le facteur doc-
cupation extrieure [7].
2.4.3 Activit quivalente du Radium
En raison de la distribution non uniforme des radionuclides naturels dans les chantillons
de sol, le niveau dactivit rel du 226Ra, 232T h et 40K dans les chantillons peut tre value
au moyen dun indice radiologique commun appele activit quivalente de radium (RAeq) ;
radium equivalent activity [11, 13]. Cest lindice le plus largement utilis pour valuer les
risques radiologiques et il peut tre calcul en utilisant lquation 2.16 propose par Beretka et
Mathew [11, 13].
Mmoire de Master II rdig et prsent par : 36 GUEMBOU Cbastien 2012/2013
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2.4 Evaluation des paramtres radiologiques Chapitre 2 : Matriels et mthodes
RAeq(Bq.kg1) = ARa +1.43ATh +0.077AKo ARa, AT h et AK sont les concentrations de lactivit de 226Ra, 232T h et 40K en Bq.kg1,
respectivement. La valeur maximale admissible de lactivit quivalent de radium est 370.00Bq.kg1
[7, 11]. Cette valeur correspond une dose efficace de 1,00 mSv pour le public en gnral et la
dose de 1,50mGy/an [7, 15].
2.4.4 Paramtre de risque externe
En termes de dose, les principaux radionuclides primordiaux sont 232T h, 238U et 40K. La
dcroissance des radionuclides naturels prsents dans le sol produit un champ de rayonnement
gamma - bta qui traverse linterface sol-air pour irradier des personnes occupant le milieu am-
biant. Les principaux facteurs qui dterminent le taux dexposition dune personne en particu-
lier sont les concentrations de radionuclides dans le sol, le temps dexposition. Afin dvaluer
lexposition aux rayonnements due aux radionuclides naturels, lindice de pollution externe
(Paramtre de risque externe ) a t introduit laide dun modle propos par Krieger (1981)
[7 , 16] :
Hex =ARa370
+AT h259
+AK
4810(2.16)
Afin de maintenir le risque ngligeable, la valeur du paramtre de risque externe ne doit pas
dpasser la limite de lunit. La valeur maximale de Hex gal lunit correspond la limite
suprieure de lactivit quivalent radium (370,00Bq.kg1) [18, 21]. En plus de lirradiation
externe, le radon et ses produits de courte dure sont aussi dangereux pour les organes de rf-
rence. Pour tenir compte de cette menace, la concentration maximale ad