Évaluation du risque écologique pour les écosystèmes aquatiques continentaux exposés aux rejets...

Évaluation du risque écologique pour les écosystèmes aquatiques continentaux exposés aux rejets d’uranium : impact radiotoxique et impact chimique

Rodolphe GILBINLaboratoire de Radioécologie et EcotoxicologieCadarache

R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 2/33

Inventaire national des sites miniers d’uranium programme MIMAUSA

http://www.irsn.fr/FR/base_de_connaissances/Environnement/surveillance-environnement/surveillance-mines-uranium/Documents/irsn_mines-uranium_inventaire_mimausa.pdf

100 km

23 zones minières définies sur tout le territoire(210 sites)avec une concentration particulière dans le massifcentral

Benaize

Lacour

Gartempe

Crouzille

CorrèzeCantal

Creuse

Allier

50 km


Sites miniersd’uranium du Limousin

Origine de l’uranium


http://www.gep-nucleaire.org/gep

Contexte

Le Groupe d’Expertise Pluraliste (GEP mines) Point de départ : remise en état des sites conforme aux objectifs de protection des populations et de l’environnement Analyses divergentes sur les conditions de cette remise en état Développements judiciaires et médiatiques importants Novembre 2005 : création par MEDDAT d’un Groupe d’Expertise Pluraliste (GEP) sur les sites miniers d’uranium du Limousin Plus de vingt experts de disciplines et d’origines diverses, incluant des institutionnels français et étrangers, des associatifs, des experts indépendants, et l’industriel Regard critique sur les documents techniques fournis par l’opérateur minier AREVA NC (Cogema) pour les sites de la Haute-Vienne, afin d’éclairer l’administration et l’exploitant sur les options de gestion et de surveillance à long terme des installations



La composition du GEP mines

Groupes de travail dédiéscompétences mobilisées : sciences de la terre, environnement et radioprotection compétences élargies en fonction des besoins par la sollicitation d’autres experts

GROUPE PLENIER

GT1

Terme source etTransferts à l’environnement

GT2

Impacts environnementauxet sanitaires

GT3

Cadre réglementaireSurveillance à long terme

GT4

Mesures



Principales pistes classiques de raffinement

Caractérisation du risqueD’une approche déterministe vers une approche probabiliste

Analy

se d

es e

xpositio

ns/e

ffets

De la

conce

ntra

tion to

ale

vers b

iodisp

onib

le

Concentration totale de l’élément

Concentration dissoute de l’élément (spéciation physique)

Fraction labile de l’élément (spéciation chimique)

Fraction biodisponible de l’élément (spéciation biologique)

Méthodologie


Mise en œuvre

Méthodologie

Étude préliminaire

Risque ?

Stade 1 : screening

Stade 2 : étude générique

Stade 3 : étude détaillée

Risque ?

Risque ?

Risque ?

« Screening+ » sur le bassin versant du Ritord

•Concentrations totales•Concentrations dissoutes•Caractérisation déterministe et probabiliste du risque

chimiotoxicité radiotoxicité

Conclusions

Prise en compte de l’influence de la spéciation chimiqueDe l’uranium :

- générique- site spécifique

Perspectives


L’étape de screening de l’ERE

Application au bassin versant du Ritord



Inventaire des toxiques

U

235U

231Th

231Pa

227Ac 223Fr

227Th

223Ra

219Rn

215Po

211Pb 215At

1

1

10,0138

0,9862

1

1

1

0,999996

4,0 10-5

1

210Pb

210Bi

210Po

206Pb

1

1219At

211Bi

207Tl

207Pb

1

1

211Po

0,997

0,00276

6,0 10-5

0,99994

0,03

1

8 10-128 10-12

206Hg

206Tl

1,9 10-8

1

1,32 10-7

1,34 10-11

209Pb209Bi

208Pb10-14

227Ra10-10

1

1

1

215Bi

0,97

1

6,4 10-101

238U

234Th

234mPa

234U

234Pa

230Th

226Ra

222Rn

218Po

214Pb

218At

214Bi

218Rn

214Po

210Tl

210Pb

210Bi

210Po

206Pb

209Pb

206Hg

206Tl

209Bi

1

10,0013

0,99871

1

1

1

1

0,9998

0,0002

1

1

0,001

0,999

0,99979

0,000210,000071

1

0,99993

1

1,9 10-8

11

0,00000132

0,999999

235U

238U

234U

Screening Ritord : problème – expositions – effets – risque


Inventaire des milieux récepteurs

zone de référence potentielle



Inventaire des organismes ciblesTaxonomie (Classe) Espèce modèle

Chlorophycophytes Algue verte unicellulaire

Phanérogames (Angiosperme) Myriophylle

Phanérogames (Gymnosperme) Pin

Arthropodes (Insecte) ChironomeÉphémère

Arthropodes (Crustacé) Daphnie

Mollusque Anodonte

Vertébré (Poisson) Gardon

Perche

Carpe

Poisson-chat

Vertébré (Amphibien) Grenouille

Vertébré (Oiseau) Colvert

Vertébré (Mammifère) Rat musqué



Inventaire des voies d’atteinte

Exposition par irradiation externe au milieu

Exposition par irradiation externe à l’interface des milieux

Rat musqué

Canard

ingestionGrenouille

Perche/poisson-chat

Gardon/carpe

ingestioningestionÉphémère

ingestionAnodonte

Daphnie

Pin

Myriophylle

ingestioningestionAlgue ingestion

ingestionChironome

Transfert racinaire

Transfert racinaire

ingestionSEDIMENT

ingestioningestionTransfert direct

Transfert direct

Transfert direct

Transfert direct

Transfert direct

Transfert direct

Transfert direct

Transfert direct

Transfert direct

EAU

Rat musqué

Canard

ingestionGrenouille

Perche/poisson-chat

Gardon/carpe

ingestioningestionÉphémère

ingestionAnodonte

Daphnie

Pin

Myriophylle

ingestioningestionAlgue ingestion

ingestionChironome

Transfert racinaire

Transfert racinaire

ingestionSEDIMENT

ingestioningestionTransfert direct

Transfert direct

Transfert direct

Transfert direct

Transfert direct

Transfert direct

Transfert direct

Transfert direct

Transfert direct

EAU

Légende : MILIEU D’EXPOSITIONOrganisme de référenceVoie de transfert conduisant à une exposition interne

Spécificité des radionucléides



bactérie

chironome

anodonte

carpe poisson-chat grenouille

gardon perchealgue daphnie

éphémère

Goéland/colvert

myriophylle (appareil a érien)

myriophylle (appareil racinaire )

EAU

SEDIMENT

SEDIMENT

rat musquégrenouille

pin (appareil racinaire )

chironome

anodonte



éphémère

myriophylle

air

eau

sédiment

sédiment

éphémère

pin

1 m

20 m

0.5 m

0.5 m

1 m

bactérie

chironome

anodonte



éphémère

Goéland/colvert

myriophylle (appareil a érien)

myriophylle (appareil racinaire )

EAU

SEDIMENT

SEDIMENT

rat musquégrenouille

pin (appareil racinaire )

chironome

anodonte



éphémère

myriophylle

air

eau

sédiment

sédiment

éphémère

pin

1 m

20 m

0.5 m

0.5 m

1 m

Légende : Ellipses représentatives des organismes (proportionnelles)

Animal

Plante terrestre

Plante aquatique

Couches représentatives des milieux

Sédiment

Eau

Air

Exposition aux rayonnements ionisants : modèle conceptuel



Données disponibles1990 1991 1992 1993 1994 1995 1996 1997 1998 1999 2000 2001 2002 2003 2004 2005 2006

SR1/Guim ASR2/ StSyl55.7SR3SR4SR5SR6/Rit 55.2SR7/Rit 55.3SR8SR9/Rit 55.4SR10/Ven 55.5SR11/ Rit 55.6Rit 1

Pas de mesureEau et sédimentsEau seulementSédiments seulement

Eau Sédiments Végétaux

Ra226 Formes dissoutesFormes particulaires

Total Total

U238 (exprimé en masse) Formes dissoutesFormes particulaires

Total Total

Pb210 Non mesuré Total Total

Th234, Bi214, Pb214 Non mesurés Total, occasionnellement Non mesurés



238U

234Th

234mPa

234U

234Pa

230Th

226Ra

222Rn

218Po

214Pb

218At

214Bi

218Rn

214Po

210Tl

210Pb

210Bi

210Po

206Pb

209Pb

206Hg

206Tl

209Bi

1

10,0013

0,99871

1

1

1

1

0,9998

0,0002

1

1

0,001

0,999

0,99979

0,000210,000071

1

0,99993

1

1,9 10-8

11

0,00000132

0,999999

4.5 109ans

24.1 jours

1.17 mn

2.5 105ans

7.5 104ans

1.6 103ans

3.82 jours

3.1 mn

26.8 mn

19.9 mn

160 µs

22.32 ans

5.01 jours

140 jours

238U

234Th

234mPa

234U

234Pa

230Th

226Ra

222Rn

218Po

214Pb

218At

214Bi

218Rn

214Po

210Tl

210Pb

210Bi

210Po

206Pb

209Pb

206Hg

206Tl

209Bi

1

10,0013

0,99871

1

1

1

1

0,9998

0,0002

1

1

0,001

0,999

0,99979

0,000210,000071

1

0,99993

1

1,9 10-8

11

0,00000132

0,999999

4.5 109ans

24.1 jours

1.17 mn

2.5 105ans

7.5 104ans

1.6 103ans

3.82 jours

3.1 mn

26.8 mn

19.9 mn

160 µs

22.32 ans

5.01 jours

140 jours

235U

231Th

231Pa

227Ac 223Fr

227Th

223Ra

219Rn

215Po

211Pb215At

1

1

10,0138

0,9862

1

1

1

0,999996

4,0 10-5

1

210Pb

210Bi

210Po

206Pb

1

1219At

211Bi

207Tl

207Pb

1

1

211Po

0,997

0,00276

6,0 10-5

0,99994

0,03

1

8 10-128 10-12

206Hg

206Tl

1,9 10-8

1

1,32 10-7

1,34 10-11

209Pb209Bi

208Pb10-14

227Ra10-10

1

1

1

1

215Bi

0,97

1

6,4 10-101

7 108 ans

1,06 jour

3.3 104ans

21.79 ans

18.72 jours

11.44 jours

3.96 s

1.78 ms

36.1 mn

2.14 mn

4.77 mn

235U

231Th

231Pa

227Ac 223Fr

227Th

223Ra

219Rn

215Po

211Pb215At

1

1

10,0138

0,9862

1

1

1

0,999996

4,0 10-5

1

210Pb

210Bi

210Po

206Pb

1

1219At

211Bi

207Tl

207Pb

1

1

211Po

0,997

0,00276

6,0 10-5

0,99994

0,03

1

8 10-128 10-12

206Hg

206Tl

1,9 10-8

1

1,32 10-7

1,34 10-11

209Pb209Bi

208Pb10-14

227Ra10-10

1

1

1

1

215Bi

0,97

1

6,4 10-101

7 108 ans

1,06 jour

3.3 104ans

21.79 ans

18.72 jours

11.44 jours

3.96 s

1.78 ms

36.1 mn

2.14 mn

4.77 mn

équilibre

équilibre

équilibre

Concentrations dans l’eau

Coeff de partage eau/gaz (0,4 à 8°C)

Rapport isotopique Unat



Radionucléide Eau Sédiment238U Mesure Mesure ou application du Kd

234Th, 234mPa, 234U, 230Th Équilibre avec 238U Application du Kd

226Ra

Mesure

Mesure ou application du 50ème percentile du ratio 226Ra/238U sur concentration en 238U des

sédiments

222Rn

Équilibre avec 226Ra

Application du Kd218Po, 214Pb, 214Bi, 214Po, 210Bi, 210Po

210Pb Mesure ou application du 50ème percentile du ratio 210Pb/238U sur concentration en 238U des

sédiments

235U, 231Th, 231Pa, 227Ac, 227Th, 223Ra Équilibre avec 238U après

application du rapport isotopique naturel 238U/235U

Application du Kd219Rn

215Po, 211Pb, 211Bi, 207Tl

Détermination des PEC tous compartiments


1.0E-05

1.0E-04

1.0E-03

1.0E-02

1.0E-01

1.0E+00

1.0E+01

1.0E+02

U2

38

Th

23

4

Pa

23

4m

U2

34

Th

23

0

Ra

22

6

Rn

22

2

Po

21

8

Pb

21

4

Bi2

14

Po

21

4

Pb

21

0

Bi2

10

Po

21

0

U2

35

Th

23

1

Pa

23

1

Ac2

27

Th

22

7

Ra

22

3

Rn

21

9

Po

21

5

Pb

21

1

Bi2

11

Tl2

07

Co

nc

en

tra

tio

n (

Bq

.l-1

)

concentration théorique

gam m e de variation de la concentration m esurée

lim ite de détection

Vérification équilibre radioactif

1.0E-01

1.0E+00

1.0E+01

1.0E+02

U23

8

Th2

34

Pa2

34m

U23

4

Th2

30

Ra2

26

Rn2

22

Po2

18

Pb2

14

Bi2

14

Po2

14

Pb2

10

Bi2

10

Po2

10

U23

5

Th2

31

Pa2

31

Ac2

27

Th2

27

Ra2

23

Rn2

19

Po2

15

Pb2

11

Bi2

11

Tl2

07

Co

nce

ntr

atio

n (

Bq

.kg

-1 s

ec)

0.1

1

10

100

U23

8

Th2

34

Pa2

34m

U23

4

Th2

30

Ra2

26

Rn2

22

Po2

18

Pb2

14

Bi2

14

Po2

14

Pb2

10

Bi2

10

Po2

10

U23

5

Th2

31

Pa2

31

Ac2

27

Th2

27

Ra2

23

Rn2

19

Po2

15

Pb2

11

Bi2

11

Tl2

07

Co

nce

ntr

atio

n (

Bq

.kg

-1 f

rais

)

concentration théorique gamme de variation de la concentration mesurée

limite de détection

Dans les compartiments eau, sol de berge, plantes et poissons




Détermination PNEC et PNEDR

0%

20%

40%

60%

80%

100%

1.0E+00 1.0E+01 1.0E+02 1.0E+03 1.0E+04 1.0E+05 1.0E+06 1.0E+07

0%

20%

40%

60%

80%

100%

1.0E+00 1.0E+01 1.0E+02 1.0E+03 1.0E+04 1.0E+05 1.0E+06 1.0E+07

Dose Rate (µG/h)

R²= 0.9513

KSpvalue

R²= 0.9513

KSpvalue = 0.500

Best-Estimate Centile 5% Centile 95% vertebrate invertebrate algae

0%

10%

20%

30%

40%

50%

60%

70%

80%

90%

100%

0.0001 0.001 0.01 0.1 1 10 100 1000

Concentration mg/l

R² = 0.9660KSpvalue = 0.500

Ajustement d’une loi log-normale

Valeurs de référence chimique Valeurs de référence radiologique

HC5

(µg U.l-1)SF

(s.d.) PNEC

(µg U.l-1)HDR5

(µGy.h-1)SF

(s.d.)PNEDR

(µGy.h-1)

Meilleure estimation

3,2 1 3,2 98 5 10IC 95% 0,57 - 23 Sans

objetSans objet 23-497 Sans objet Sans objet



Caractérisation du risque

Concentration d’exposition estiméee.g. valeur maximale, valeur moyenne

Concentration d’effet estiméee.g. valeur sans effet, EC10, EC50

Densité de probabilité(pdf)

Probabilité que la concentration d’effet estiméeSoit supérieure à la concentration d’exposition


Probabilité cumulée(cdf)

EC10 d’une SSD90ièmepercentilepour exposition


0

1

0,5

0

1

0

1

1

2

3.1

3.2

3.3

Comparaison de deux valeurs ponctuellesMéthode du quotient ou du ratio

Comparaison d’une valeur ponctuelle et d’une distributionSeulement l’une des composantes est traitée de manière probabiliste

comparaison du 90ème percentile de la probabilité cumulée pour les concentrations d’exposition avec le 10ème

percentile de la distribution de sensibilitédes espèces (SSD).

Comparaison de deux distributionsLes deux composantes sont traitées de manière probabiliste « joint probabilities »

recouvrement des densité de probabilité

Il est aussi possible de comparer le 50ème

percentile de chacune de ces fonctions de probabilité

3

Concentration d’exposition estiméee.g. valeur maximale, valeur moyenne

Concentration d’effet estiméee.g. valeur sans effet, EC10, EC50


Probabilité que la concentration d’effet estiméeSoit supérieure à la concentration d’exposition


Probabilité cumulée(cdf)



0

1

0,5

0

1

0

1

1

2

3.1

3.2

3.3

Comparaison de deux valeurs ponctuellesMéthode du quotient ou du ratio

Comparaison d’une valeur ponctuelle et d’une distributionSeulement l’une des composantes est traitée de manière probabiliste

comparaison du 90ème percentile de la probabilité cumulée pour les concentrations d’exposition avec le 10ème

percentile de la distribution de sensibilitédes espèces (SSD).

Comparaison de deux distributionsLes deux composantes sont traitées de manière probabiliste « joint probabilities »

recouvrement des densité de probabilité

Il est aussi possible de comparer le 50ème

percentile de chacune de ces fonctions de probabilité

3

Méthodes déterministes

Méthodes probabilistes

Screening

Étape générique

Étape spécifique

Méthodologie



Approche déterministe

0

50

100

150

200

250

300

350

400

450

1994 1995 1996 1997 1998 1999 2000 2001 2002 2003 2004 2005 2006

ind

ice

de

ris

qu

e

Indice de risque ajouté

Indice de risque total

eau

0

50

100

150

200

250

300

1994 1995 1996 1997 1998 1999 2000 2001 2002 2003 2004 2005 2006

années

ind

ice

de

risq

ue

0

0.02

0.04

0.06

0.08

0.1

0.12

0.14

0.16

0.18

1994 1995 1996 1997 1998 1999 2000 2001 2002 2003 2004 2005 2006

annéesin

dic

e d

e ri

squ

e

eau

sédimentPNEC

PECIR

En une même station




Approches probabilistes

Comparaison des distributions

expositioneffet

0.0%

10.0%

20.0%

30.0%

40.0%

50.0%

60.0%

70.0%

80.0%

90.0%

100.0%

1.0E-01 1.0E+00 1.0E+01 1.0E+02 1.0E+03 1.0E+04 1.0E+05 1.0E+06

dans 95% des cas d'exposition, au plus entre 6 et 33% d'espèces affectées




ConclusionsStade 1 : screening

Risque ?

Stade 2 : étude génériqueConcentrations dissoutes

Risque ?

probabilistedéterministe probabilistedéterministe

sédiment

eau

Stade 3 : étude détaillée Arrêt processus d’évaluation

eau



Prise en compte de l’influence de la spéciation chimique

Application à la chimiotoxicité de l’uranium / Ritord


Intégrer la notion de biodisponibilité de l’uranium dans l’analyse des effets écotoxiques

Rapporter les données d’écotoxicité à des conditions physico-chimiques standardiséesTransposer ces résultats aux conditions physico-chimiques représentatives du Ritord => PNEC site spécifiqueIllustrer l’influence de cette approche sur les résultats de l’analyse de risque pour le Ritord

Objectifs

Spéciation Ritord : principes – effets – expositions - risque


Comment accéder à la spéciation de l’uranium ?

À faire pour les données d’effet ET d’exposition Information généralement non fournieMais caractérisation physico-chimique milieux potentiellement accessibleSpéciation a posteriori via la modélisation

L’outil mis en œuvre : JCHESS (Chemical Equilibrium of Species and Surfaces )Modèle de spéciation dédié à la simulation de l’état d’équilibre de systèmes aqueux complexesDéveloppé par l’Équipe Hydrodynamique et Réactions (centre de Géosciences, Mines Paris Tech)Spéciation fonction de :

température pH Eh concentrations des différentes espèces chimiques présentes dans le système ions majeurs : Ca2+, Mg2+ (ou dureté totale), Na+, K+, PO4

3-, CO32- (ou alcalinité totale), SO4

2-, NO3- et Cl-

teneur en matière organique de l’eau Pressions partielles des gaz

Paramétrisation : constantes thermodynamiques caractéristiques Sept bases de données thermodynamiques D’autres en cours d’élaboration base IRSN dédiée à l’uranium



12 valeurs :

4 / producteurs primaires6 / invertébrés2 / vertébrés

réparties sur : 6 taxons8 espèces11 références

70 valeurs(EC10, MATC)

réparties sur :7 taxons17 espèces23 références

Investigations complémentaires

ALGUES

VEG. SUP.

CRUSTACÉS

CNIDAIRES

INSECTES

POISSONS

AMPHIBIENS

Données d’écotoxicité

2007

2009



Information physico-chimique disponible

2007

0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

Tempé

ratu

re pH

Oxygè

ne d

issou

s

Press

ion p

artie

lle d

e CO2

Duret

é

Alcalin

ité CaM

g Na K ClSO4

NO3PO4 Fe Al Si

Carbo

ne o

rgan

ique

tota

l (TOC)

Carbo

ne o

rgan

ique

disso

us (D

OC)

Compo

sé s

imula

nt la

mat

ière

orga

nique

ou

natu

re d

e l'e

au u

tilisé

e

Force

ioniq

ue

Condu

ctivi

té



Information physico-chimique à générer

Dureté (ratio Ca2+/Mg2+ constant)

Équilibre calco-carbonique

Pas de précipité

Pas de MO

Cinq combinaisonsC1 : UO2

2+

C2 : UO22+, UO2(OH)+ et UO2(OH)2

C3 : UO22+ et UO2CO3

C4 : UO22+, UO2(OH)+, UO2(OH)2 et UO2CO3

voir C5 : UO22+, UO2(OH)+, UO2(OH)2, UO2CO3, UO2H3PO4

2+ et UO2HPO4



SSD log-normale (cohérence/screening)Pondération Paramètres statistiques HC5

Taxon Espèce KSp R² mol U/l

C1 non non 0,092 0,9447

non oui 0,089 0,9558

C2 non non 0 0,8173

non oui 0,002 0,8451

C3 non non 0,5 0,9512 6,30E-10

non oui 0,002 0,9435

oui Producteurs primaires : 1Invertébrés : 10Vertébrés : 1

non 0,015 0,97


non 0 0,778


non 0,028 0,9095

C4 non non 0,038 0,9179

non oui 0,013 0,9144

C5 non non 0,023 0,9107

non oui 0,001 0,8847

SF 1 : PNECbiodispo de 0,15 µg U biodisponible/l

Meilleur ajustement C4 : log-logistique (0,22 µg U/l)




Information physico-chimique disponible étude particulière suivi internannuel campagne 2007

pH

température

O2

Na

K

Cl

Ca

Mg

SO4

As

Ba

U

Ra

conductivité

Al

Si

Fe

Mn

Tl

P

F

NO3



Spéciation in situ

Hypothèse C3

Variabilité spatio-temporelle => pas de PNEC rivière et/ou saison

Rôle de la MO

0

5

10

15

20

25

30

Nov.2006

Fév.2007

Juil.2007

Nov.2007

Nov.2006

Fév.2007

Juil.2007

Nov.2007

Nov.2006

Fév.2007

Juil.2007

Nov.2007

% p

ar r

app

ort

à U

to

tal

dis

sou

s

Ion libre (UO22+) Forme carbonatée (UO2CO3)

SR4 SR6 SR11



Spéciation in situ

Hypothèse C3

Variabilité spatio-temporelle => pas de PNEC rivière et/ou saison

Rôle de la MO

1.00E-16

1.00E-15

1.00E-14

1.00E-13

1.00E-12

1.00E-11

1.00E-10

1.00E-09

1.00E-08

1.00E-07

1.00E-06 1.00E-05 1.00E-04 1.00E-03 1.00E-02

concentration en ligand organique (mol/l)

con

cen

trat

ion

en

U b

iod

isp

on

ible

mo

l U

/l

SR4 07-07 EDTA

SR11 07-07 EDTA

SR4 07-07 citrate

SR11 07-07 citrate

SR4 07-07 sans MO

SR11 07-07 sans MO

équivalent EDTA de : 1 mg DOC/l 10 mg DOC/l 100 mg DOC/l


Conclusions

Faisabilité démontrée, MAISNombreuses données manquantes => hypothèsesPas de MO !Spéciation purement modélisée => incertitudes

Compléments de preuvesFraction labile (DGT - Diffusive Gradients in Thin films)Biomarqueurs Bioindication

À démontrer…


+ sédiments+ rôle de la MO