Mention Physique - M2 - Annee 2011-2012Master de Sciences et Technologies : ingenierie pour le nucleaire

NP800 :

Probleme traite en cours N◦2 : Chaıne de desintegration radioactive- Equation de H. bateman [2] (Test de connaissance)

Pour acceder au Cours, TD, TP, Probleme et leurs corrections, aller sur le cite du LPNHE(Accueil du site), puis : Le LPNHE > Pages du personnel > Kapusta Frederic > np800

np8002011

A Une approche algebrique des equations des desintegrations

radioactives [1](Extrait de American Journal of Physics

de juillet 2003)

Une chaıne radioactive simple, dont les constantes de desintegration sont λi (i = 1, n), estdecrite par le systeme d’equations differentielles suivant :

N ′1 = −λ1N1,

N ′2 = λ1N1 − λ2N2,

...

N ′n = λn−1Nn−1 − λnNn,

(1)

ou Ni = Ni (t) est la quantite du ieme radionucleide a l’instant t, et N ′i = dNi (t) /dt est sa

derivee temporelle.

La solution physique du systeme d’equation 1 est fixee par les quantite de radionucleideinitiale,

Ni,0 = Ni (0) (i = 1, · · · , n) (2)

A1 Chaıne de desintegration radioactive

1. (a) Faire un schemas de la chaıne de desintegration radioactive decrite par le systemed’equations 1.

(b) Pourquoi parle-t-on de chaıne simple ?

1

(c) Quelles sont les termes dans la la figure 1 qui n’existent pas si on est dans le casd’une chaıne desintegration radioactive simple ?

[Solution : Un chaıne radioactive simple est du type X1 → X2 → · · · → Xi → · · ·Xn.Comme c’est souvent le cas, la fille Q2 d’un produit de desintegration radioactive Q1

est egalement radioactif, la fille Q3 du produit de desintegration radioactive Q2 est aussiradioactif, et ainsi de suite. Si la chaıne de desintegration (Q1 → Q2 → Q3 → · · · )est complexe, la mere (Q1) et chacune des filles (Q2, Q3, · · · ) peuvent se desintegrer endonnant lieu a plus d’une filles et il peut y avoir des sources externes Si de productiondes radionucleide Qi. (ce cas est represente dans la figure 1). Dans le cas contraire onpar de chaıne simple. ]

A2 Resolution classique

1. Montrez les implications 3 et 5, ci-dessous, sur la quantite de radionucleide de la mereN1 (t) et de la premiere fille N2 (t) :

(a)

N ′1 = −λ1N1 ⇒ N1 (t) = N1 (0) exp (−λ1t) (3)

[Solution : la solution d’une equation lineaire homogene (sans second membre) a co-efficients constant est immediate et est souvent, a juste titre, donne sans demonstration,on a

dN1

N1

= −λ1dt ⇒ N1 (t) = N1 (0) exp (−λ1t) (4)

]

(b)

N ′2 = λ1N1 − λ2N2 ⇒ N2 (t) = N2 (0) exp (−λ2t)

+ N1 (0)λ1

λ2 − λ1

[exp (−λ1t) − exp (−λ2t)](5)

Vous devrez utiliser dans cette partie la transformee de Laplace comme l’a fait lemathematicien H. Bateman [2]. On rappelle les definitions et les proprietes suivantesde la transformee de Laplace L et son inverse L−1 :

L{f (t)} ≡

∫ ∞

0

exp (−pt) f (t) dt, p ∈ C (6)

L{f ⋆ g} = L{f}L {g} (7)

2

L

{

df

dt

}

≡

∫ ∞

0

exp (−pt)df

dtdt

= [exp (−pt) f (t)]∞0 + p

∫ ∞

0

exp (−pt) f (t) dt

= [exp (−pt) f (t)]∞0 + pL{f (t)}

= −f (0) + pL{f (t)}

(8)

f (t) ≡ L−1 {L {f (t)}} ≡1

2πi

∫ γ+i∞

γ−i∞

exp (pt) f (t) dp (9)

[Solution :

N ′2 = λ1N1 − λ2N2 ⇒L

{

dN2 (t)

dt

}

= λ1L{N1 (t)} − λ2L{N2 (t)} (10)

− N2 (0) + pL{N2 (t)} = L{N1 (t)} − λ2L{N2 (t)} (11)

Nous devons calculer la transforme de Laplace L{N1 (t)}, de meme on a,

dN1 (t)

dt= −λ1N1 (t) ⇒L

{

dN1 (t)

dt

}

= L{−λ1N1 (t)} (12)

− N1 (0) + pL{N1 (t)} = −λ1L{N1 (t)} (13)

L{N1 (t)} =N1 (0)

λ1 + p(14)

Connaissant la transforme de Laplace L{N1 (t)}, l’equation 11 s’ecrit donc main-tenant,

−N2 (0) + pL{N2 (t)} =λ1N1 (0)

λ1 + p− λ2L{N2 (t)} (15)

L{N2 (t)} =1

λ2 + p

(

N2 (0) +λ1N1 (0)

λ1 + p

)

(16)

= F2,0 (p) + F2 (p) (17)

avec

F2,0 (p) =N2 (0)

λ2 + p, et F2 (p) = λ1N1 (0)

1

λ1 + p

1

λ2 + p(18)

On sait que d’apres l’equation 3 et 14, ou par un calcul direct, on a

L{exp (−αt)} =1

α + p(19)

donc

L−1 {F2,0 (p)} ≡ L−1

{

N2 (0)

λ2 + p

}

(20)

= N2 (0) exp (−λ2t) (21)

3

Le calcul de L−1 {F2 (p)} se fait en utilisant les proprietes de convolution 7 de latransformee de Laplace , on a

et F2 (p) = λ1N1 (0)1

λ1 + p

1

λ2 + p(22)

= λ1N1 (0)L{exp (−λ1t)}L {exp (−λ2t)} (23)

donc

L−1 {F2 (p)} = λ1N1 (0)

∫ t

0

exp (−λ2τ) exp (−λ1 (t − τ)) dτ (24)

= λ1N1 (0) exp (−λ1t)

∫ t

0

exp ((λ1 − λ2) τ) dτ (25)

= λ1N1 (0) exp (−λ1t)exp ((λ1 − λ2) τ)|t0

λ1 − λ2(26)

= λ1N1 (0) exp (−λ1t)exp ((λ1 − λ2) t) − 1

λ1 − λ2(27)

= λ1N1 (0)exp (−λ2t) − exp (−λ1t)

λ1 − λ2

(28)

= N1 (0)λ1

λ2 − λ1

[exp (−λ1t) − exp (−λ2t)] (29)

Si vous voulez faire le calcul direct de N1 (t), vous pouvez utiliser le theoreme duresidu, soit

f (z) =+∞∑

n=−∞

an (z − a)n , z ∈ C (30)

∫

Chemin ferme (lace) γ

f (z) dz =

∫

Chemin ferme (lace) γ

+∞∑

n=−∞

an (z − a)n dz (31)

= 2iπa−1 (32)

donc

N1 (t) ≡ L−1

{

N1 (0)

λ1 + p

}

(33)

≡1

2πi

∫ γ+i∞

γ−i∞

exp (pt)N1 (0)

λ1 + pdp (34)

=1

2πiN1 (0)

∫ γ+i∞

γ−i∞

exp (pt)

p − (−λ1)dp (35)

=1

2πiN1 (0) × 2iπ exp (−λ1t) (36)

= N1 (0) exp (−λ1t) (37)

]

4

2. Si la concentration de noyaux filles est initialement nulle et que la concentration initialede la mere vaut N1 (0) on peut montrer par recurrence la solution de l’equation 1, on a

Nn (t) = N1 (0)n∑

i=1

Pin exp (−λit) (38)

avec :

Pin =λi

λn − λi

n−1∏

j=1

j 6=i

λj

λj − λi, ∀ 1 ≤ i ≤ n − 1 (n ≥ 1)) (39)

P11 = 1 (40)

Pnn = −

n−1∑

j=1

Pjn, ∀n ≥ 1 (41)

(a) En utilisant l’equation 38, verifier le resultat donne par l’equation 3

[Solution :

N1 (t) = N1 (0)

1∑

i=1

P11 exp (−λ1t) (42)

= N1 (0) exp (−λ1t) (43)

l’equation 43 etant bien en accort avec la solution de N1 (t) donnee par l’equation3. ]

(b) En utilisant l’equation 38, verifier le resultat donne par l’equation 5

[Solution :

N2 (t) = N1 (0)2∑

i=1

Pi2 exp (−λit) (44)

= N1 (0) (P12 exp (−λ1t) + P22 exp (−λ2t)) (45)

= N1 (0) (P12 exp (−λ1t) + P22 exp (−λ2t)) (46)

= N1 (0)P12 (exp (−λ1t) − exp (−λ2t)) (47)

= N1 (0)λ1

λ2 − λ1

(exp (−λ1t) − exp (−λ2t)) (48)

car

P12 =λ1

λ2 − λ1

2−1∏

j=1

j 6=1

λ1

λj − λ1

=λ1

λ2 − λ1

(49)

P22 = −

2−1∑

j=1

Pj2 = −P12 = −λ1

λ2 − λ1(50)

L’equation 48 est bien en accort avec la solution de N2 (t) donnee par l’equation 5si la concentration de la fille est initialement nulle (N2 (0) = 0). ]

5

3. (Question a resoudre soi-meme) Dans le cas ou la concentration de noyaux filles estinitialement non nulle, on montre toujours par recurrence que

Nn (t) = Nn (0) exp (−λnt) +

(

n−1∑

l=1

Nl (0)

n∑

i=l

Pin exp (−λit)

)

(51)

Il faut noter que deuxieme terme de l’equation 51 n’existe que si n > 1.

(a) En utilisant l’equation 51, verifier le resultat donne par l’equation 3

[Solution : En posant n = 1, et en remarquant que deuxieme terme de l’equation51 n’existe que si n > 1, on a simplement

N1 (t) = N1 (0) exp (−λ1t) (52)

L’equation 52 est bien en accort avec la solution de N1 (t) donnee par l’equation 3. ]

(b) En utilisant l’equation 51, verifier le resultat donne par l’equation 5

[Solution : En posant n = 2, on a

N2 (t) = N2 (0) exp (−λ2t) +

(

2−1∑

l=1

Nl (0)2∑

i=l

Pi2 exp (−λit)

)

(53)

= N2 (0) exp (−λ2t) + N1 (0)2∑

i=1

Pi2 exp (−λit) (54)

= N2 (0) exp (−λ2t) + N1 (0) (P12 exp (−λ1t) + P22 exp (−λ2t)) (55)

= N2 (0) exp (−λ2t) + N1 (0) (P12 exp (−λ1t) + P22 exp (−λ2t)) (56)

= N2 (0) exp (−λ2t) + N1 (0) P12 (exp (−λ1t) − exp (−λ2t)) ,(

on a d’apres Eq. 50 P12 = −P22 =λ1

λ2 − λ1

)

(57)

= N2 (0) exp (−λ2t) + N1 (0)λ1

λ2 − λ1

[exp (−λ1t) − exp (−λ2t)] (58)

L’equation 58 est bien en accort avec la solution de N2 (t) donnee par l’equation 5. ]

A3 Resolution algebrique

Nous allons resoudre le systeme d’equation 1 en utilisant une approche algebrique matricielle.

1. Montrer que le systeme d’equation 1 peut se mettre sous la forme matricielle compacte,ci-dessous 59

[N′] = [A] [N] , (59)

ou [N] et [N′] sont des vecteurs a n composantes suivants :

6

[N] =

N1

N2...

Nn

, [N′] =

N ′1

N ′2

...N ′

n

(60)

et [A] une matrice n × n que vous determinerez.

[Solution : Si on pose

[A] =

−λ1 0 0 · · · 0 0λ1 −λ2 0 · · · 0 00 λ2 −λ3 · · · 0 0· · · · · · · · · · · · · · · · · ·0 0 0 · λn−1 −λn

(61)

l’equation 59 est bien verifiee, c’est a dire

[N′] = [A] [N] (62)

]

2. La solution physique d’un telle systeme 59 (sans rapport d’embranchement) d’equationslineaires differentielles homogene couplees a coefficients constants est donnee les methodesstandards de l’algebre lineaire. La solution physique peut etre mise sous la forme compactesuivante :

[N] = [V ] [Λ] [V ]−1 [N0] (63)

ou

• [Λ] est une matrice diagonale de dimension n × n, soit

[Λ] = Diag[

eΛ1 , eΛ2, · · · , eΛn]

, (64)

Λ1, Λ2, · · · , Λn sont les valeurs propres des la matrice [A],

• [V ] est une matrice de dimension n× n, chacune de ses colonnes ~v1, ~v2, · · · , ~vn etantles vecteurs propres de valeurs propres Λ1, Λ2, · · · , Λn de la matrice [A], soit

[V ] = (~v1|~v2| · · · |~vn) (65)

avec

[A]~vi = Λi~vi (66)

• [V ]−1 est la matrice inverse de [V ]

•

[N0] =

N1,0

N2,0...

Nn,0

(67)

7

(a) D’un point de vue temporelle, que represente l’operateur [V ] [Λ] [V ]−1 dans l’equation63 ?

[Solution : L’operateur [V ] [Λ] [V ]−1 agit comme un operateur matricielle d’evolutiontemporelle sur le systeme. En d’autres termes cette matrice agit sur le vecteur [N0]qui represente l’etat du systeme en nombre de radionucleides a l’instant initial, etproduit un vecteur [N] qui represente le nombre de radionucleides a l’instant quel-conque t. ]

3. On peut montrer, dans le cas de la matrice [A] du systeme 1, les resultats analytiquessuivant :

•

Λi = −λi (i = 1, · · · , n) (68)

•

[V ] =

1 0 0 · · · 0 0S2,1 1 0 · · · 0 0S3,1 S3,2 1 · · · 0 0· · · · · · · · · · · · · · · · · ·Sn,1 Sn,2 Sn,3 · · · Sn,n−1 1

(69)

•

[V ]−1 =

1 0 0 · · · 0 0T2,1 1 0 · · · 0 0T3,1 T3,2 1 · · · 0 0· · · · · · · · · · · · · · · · · ·Tn,1 Tn,2 Tn,3 · · · Tn,n−1 1

(70)

• les coefficients Si,j et Ti,j etant donnes par les equations suivantes,

Si,j = F ji,i−1F

ji−1,i−2 · · ·F

jj+1,j, (71)

Si,j = F ji,i−1Si−1,j, (i ≥ j + 2) (72)

Ti,j = F ij,jF

ij+1,j+1 · · ·F

ii−1,i−1, (73)

= F ij,jTi,j+1, (j ≤ i − 2) (74)

F pq,r =

λr

λq − λp(75)

4. On peut faire deux remarques

• Les resultats donnes par les equations 71- coıncide avec les solutions de H. Bateman[2].

• L’approche de Bateman ne peut pas etre etendue aux systemes de rapport d’embranchementquelconques (a tout type de matrice [A]), mais l’approche algebrique utilise ici etexprime par l’equation 63 est applicable a tout systeme radioactifs.

8

(a) Si vous aviez a resoudre le probleme dans le cas d’une matrice [A] quelconque,comment pratiquement vous y prendriez vous ?

[Solution : La seule difference avec la chaıne est simple est de calculer la matrice[V ] et son inverse [V ]−1. Il pourrait etre preferable alors de proceder numeriquement(ou meme analytiquement) en laissant faire ces operations de calculs, par exemple,par Mathematica. ]

A4 Desintegration radioactive du radon 222

86Rn,

Considerons l’exemple de la chaıne desintegration du radon 22286Rn,

• Le Radon (T1/2 = 3.8235 jours) est un emetteur α. C’est un gaz chimiquement inerte quis’infiltre dans le sol et peut parfois s’accumuler dans les maisons.

• Le radon et ses radionucleides filles sont des cancerigenes connus.

• Dans cette serie radioactive, le radon 222 se desintegre en polonium 218 (T1/2 = 3.10min), qui se desintegre en plomb 214 (T1/2 = 26.8 min), qui a son tour se desintegre enbismuth 214 214

83Bi (T1/2 = 19.9 min).

• Le seul isotope naturel du bismuth, le bismuth 209, a longtemps ete considere commele plus lourd de tous les isotopes stables. En realite il a ete montre en 2003 qu’il etaitradioactif avec une demi-vie considerable, de 19 1018 annees, soit plus d’un milliard defois l’age de l’univers.

• On note le nombre de Rn 222 (X1), Po 218 (X2), Pb 214 (X3), et Bi 214 (X4) par N1,N2, N3, N4 respectivement.

• Nous supposons que, a t = 0, il y a N1,0 noyaux de X1 et pas de noyaux de ses filles.

1. Discuter l’existence de seulement quatre chaıne de desintegration representee sur les fig-ures 3, 6 , 7, 8 et 9. A quelle familles appartient le radon 222

86Rn ?

[Solution : La discutions de l’existence de seulement quatre chaıne de desintegration estfaites en tant que commentaire des figures 3, 6 , 7, 8 et 9. Le radon 222

86Rn un produitintermediaire dans la famille 4n+2 de l’uranium 238. ]

2. Ecrire les equations de desintegrations du radon 222, du Polonium 218 et du plombs 214ainsi que la chaıne de desintegration radioactive.

[Solution : On a

22286Rn → 218

84Po + 42α, (76)

21884Po → 214

82Pb + 42α, (77)

21482Pb → 214

83Bi + e−νe (78)

La filiation radioactive s’ecrit,

22286Rn → 218

84Po → 21482Pb → 214

83Bi → · · · (79)

]

9

3. Determiner la matrice [A] qui correspond a la chaıne de desintegration du radon.

[Solution : Si on pose

[A] =

−λ1 0 0 0λ1 −λ2 0 00 λ2 −λ3 00 0 λ3 −λ4

(80)

avec

λi =ln 2

Ti1/2

(81)

]

4. Pour la chaıne radioactive du radon,

(a) ecrire la [V ] en fonction des coefficients Si,j.

[Solution : On a

[V ] =

1 0 0 0S2,1 1 0 0S3,1 S3,2 1 0S4,1 S4,2 S4,3 1

(82)

]

(b) ecrire la [V ]−1 en fonction des coefficients Ti,j .

[Solution : On a

[V ]−1 =

1 0 0 0T2,1 1 0 0T3,1 T3,2 1 0T4,1 T4,2 T4,3 1

(83)

]

(c) ecrite le produit de matrices qui corresponds a l’operateur temporelle [V ] [Λ] [V ]−1.Puis determiner uniquement la premiere colonne de la matrice de cette operateur,en fonction, entre autre, des coefficients Si,j et Ti,j. Commentaire ?

[Solution : On a, en faite, uniquement besoin de determiner la premiere colonne del’operateur temporelle [V ] [Λ] [V ]−1 car il s’applique sur un vecteur de la forme

N1,0

000

(84)

10

Dans cette correction, on determinera neanmoins, tous les coefficients de la matricede l’operateur temporelle [V ] [Λ] [V ]−1, on a

[V ] [Λ] [V ]−1 =

1 0 0 0S2,1 1 0 0S3,1 S3,2 1 0S4,1 S4,2 S4,3 1

×

exp (−λ1t) 0 0 00 exp (−λ2t) 0 00 0 exp (−λ3t) 00 0 0 exp (−λ4t)

×

1 0 0 0T2,1 1 0 0T3,1 T3,2 1 0T4,1 T4,2 T4,3 1

(85)

=

1 0 0 0S2,1 1 0 0S3,1 S3,2 1 0S4,1 S4,2 S4,3 1

×

exp (−λ1t) 0 0 0T2,1 exp (−λ2t) exp (−λ2t) 0 0T3,1 exp (−λ3t) T3,2 exp (−λ3t) exp (−λ3t) 0T4,1 exp (−λ4t) T4,2 exp (−λ4t) T4,3 exp (−λ4t) exp (−λ4t)

(86)

=

e−λ1t

S2,1e−λ1t + T2,1e

−λ2t

S3,1e−λ1t + S3,2T2,1e

−λ2t + T3,1e−λ3t

S4,1e−λ1t + S4,2T2,1e

−λ2t + S4,3T3,1e−λ3t + T4,1e

−λ4t

0e−λ2t

S3,2e−λ2t + T3,2e

−λ3t

S4,2e−λ2t + S4,3T3,2e

−λ3t + T4,2e−λ4t

00

e−λ3t

S4,3e−λ3t + T4,3e

−λ4t

000

e−λ4t

(87)

]

11

(d) Montrer que les quantites Ni (t) sont donnees par les equations 88-91, ci-dessous :

N1 (t) = e−λ1tN1 (0) (88)

N2 (t) =(

S2,1e−λ1t + T2,1e

−λ2t)

N1 (0) (89)

N3 (t) =(

S3,1e−λ1t + S3,2T2,1e

−λ2t + T3,1e−λ3t

)

N1 (0) (90)

N4 (t) =(

S4,1e−λ1t + S4,2T2,1e

−λ2t + S4,3T3,1e−λ3t + T4,1e

−λ4t)

N1 (0) (91)

[Solution : D’apres l’equation 63, on a

N1

N2

N3

N4

=

e−λ1t

S2,1e−λ1t + T2,1e

−λ2t

S3,1e−λ1t + S3,2T2,1e

−λ2t + T3,1e−λ3t

S4,1e−λ1t + S4,2T2,1e

−λ2t + S4,3T3,1e−λ3t + T4,1e

−λ4t

0e−λ2t

S3,2e−λ2t + T3,2e

−λ3t

S4,2e−λ2t + S4,3T3,2e

−λ3t + T4,2e−λ4t

00

e−λ3t

S4,3e−λ3t + T4,3e

−λ4t

000

e−λ4t

×

N1,0

000

(92)

Soit

N1 (t) = e−λ1tN1 (0) (93)

N2 (t) =(

S2,1e−λ1t + T2,1e

−λ2t)

N1 (0) (94)

N3 (t) =(

S3,1e−λ1t + S3,2T2,1e

−λ2t + T3,1e−λ3t

)

N1 (0) (95)

N4 (t) =(

S4,1e−λ1t + S4,2T2,1e

−λ2t + S4,3T3,1e−λ3t + T4,1e

−λ4t)

N1 (0) (96)

]

5. Determiner les coefficients Si,j et Ti,j en fonction des constantes radioactives λi et endeduire les quantites Ni (t) en fonction, entre autre, de ces grandeurs.

12

[Solution :

S21 = F 12,1 =

λ1

λ2 − λ1(97)

S31 = F 13,2F

12,1 = F 1

3,2S21 =λ2

λ3 − λ1S21 =

λ2

λ3 − λ1

λ1

λ2 − λ1(98)

S32 = F 23,2 =

λ2

λ3 − λ2(99)

S41 = F 14,3F

13,2F

12,1 = F 1

4,3S31 =λ3

λ4 − λ1S31 =

λ3

λ4 − λ1

λ2

λ3 − λ1

λ1

λ2 − λ1(100)

S42 = F 24,3F

23,2 = F 2

4,3S32 =λ3

λ4 − λ2

S32 =λ3

λ4 − λ2

λ2

λ3 − λ2

(101)

S43 = F 34,3 =

λ3

λ4 − λ3

(102)

T21 = F 21,1 =

λ1

λ1 − λ2

(103)

= −S21 (104)

T32 = F 32,2 =

λ2

λ2 − λ3(105)

T31 = F 31,1F

32,2 = F 3

1,1T32 =λ1

λ1 − λ3T32 =

λ1

λ1 − λ3

λ2

λ2 − λ3(106)

T43 = F 43,3 =

λ3

λ3 − λ4(107)

T42 = F 42,2F

43,3 = F 4

2,2T43 =λ2

λ2 − λ4T43 =

λ2

λ2 − λ4

λ3

λ3 − λ4(108)

T41 = F 41,1F

42,2F

43,3 = F 4

1,1T42 =λ1

λ1 − λ4T42 =

λ1

λ1 − λ4

λ2

λ2 − λ4

λ3

λ3 − λ4(109)

Donc

N1 (t) = e−λ1tN1 (0) (110)

N2 (t) =(

S2,1e−λ1t + T2,1e

−λ2t)

N1 (0) (111)

= S2,1

(

e−λ1t − e−λ2t)

N1 (0) (112)

=λ1

λ2 − λ1

(

e−λ1t − e−λ2t)

N1 (0) (113)

N3 (t) =(

S3,1e−λ1t + S3,2T2,1e

−λ2t + T3,1e−λ3t

)

N1 (0) (114)

=

(

λ2

λ3 − λ1

λ1

λ2 − λ1

e−λ1t +λ2

λ1 − λ2

λ1

λ3 − λ2

e−λ2t

+λ1

λ1 − λ3

λ2

λ2 − λ3e−λ3t

)

N1 (0)

(115)

N4 (t) =(

S4,1e−λ1t + S4,2T2,1e

−λ2t + S4,3T3,1e−λ3t + T4,1e

−λ4t)

N1 (0) (116)

=

(

λ3

λ4 − λ1

λ2

λ3 − λ1

λ1

λ2 − λ1e−λ1t +

λ3

λ4 − λ2

λ2

λ3 − λ2

λ1

λ1 − λ2e−λ2t

+λ3

λ4 − λ3

λ1

λ1 − λ3

λ2

λ2 − λ3e−λ3t +

λ1

λ1 − λ4

λ2

λ2 − λ4

λ3

λ3 − λ4e−λ4t

)

N1 (0)

(117)

13

]

6. Montrer que les quantites Ni (t), en tenant compte des valeurs des constantes radioactivesλi, varient d’un point de vue temporelle suivant les equations 118-121, ci-dessous :

N1 (t) = e−0.007554tN1,0, (118)

N2 (t) = 0.0005634(

e−0.007554t + e−13.416t)

N1,0, (119)

N3 (t) =(

0.004894e−0.007554t + 0.0006370e−13.416t − 0.005531e−1.5518t)

N1,0, (120)

N4 (t) =(

0.003647e−0.007554t − 0.00008729e−13.416t

−0.01595e−1.5518t + 0.01239e−2.0899t)

N1,0

(121)

B Un algorithme general de desintegration radioactive

incluant les rapport d’embranchement et la perte dans

le milieu [3]

Le probleme general d’une chaıne radioactive est illustre a la figure 4. Il a ete resolue pour lapremiere fois en 1910 par le mathelaticien Henri Bateman [2]. Dans cette figure 4 , chaque caserepresente un membre de la chaıne de desintegration des radionucleides dans un milieu. Deuxtypes de transferts peuvent etre representees:

• La decroissance radioactive entre les membres de la chaıne,

• et les transferts physique en dehors du milieu .

Les transitions radioactives dans ce systeme sont representes par des fleches allant des boıtesdu haut vers les boıtes du bas; toute boıte superieure peut contribuer materiellement a uneboıte plus basse. Parce que les transitions au sein des chaıne de desintegration radioactive sontirreversibles, les transferts vers le haut, representant le recyclage de la matiere, ne sont pasconsideres. Les transferts physiques vers le milieu sont indiquees par les fleches vers le basde chaque case. Dans le systeme des boıtes comme le montre la figure 4, chaque case peutcomprendre

• le transfert vers n’importe quelle autre boıte plus basse dans le systeme

• et la perte par decroissance radioactive au sein de chaque boıte avec la generation de ladescendance dans une zone inferieure.

Les transferts entre boıtes sont decrites par des constantes de vitesse. L’equation differentiellegenerale pour la variation de la quantite d’un radionucleide c dans le milieu est decrite parl’equation 122 suivante :

(Taux de variation du membre c de la chaıne ) =

− (Taux de transfert physique du membre c de la chaıne en dehors du milieu)

− (Taux de la radioactivite, la perte de transition du membre c de la chaıne )

+ (taux de transition radioactive de la chaıne amenant au membre c).

(122)

14

1. Si

• Lc est le taux de transition totale de tous les transferts physiques du membre c dela chaıne en dehors du milieu (t−1);

• Nc (t) est la quantite du membre c de la chaıne a l’instant t (atomes),

• λrad.c est la constante radioactive du membre c de la chaıne (t−1),

• Nn (t) est la quantite du membre n de la chaıne a l’instant t (atomes),

• d(n→c) est la fraction des transitions du radionucleide precurseur (membre n de lachaıne) qui aboutissent a la production des membres c de la chaıne (sans dimension),

• λrad.n est la constante radioactive du membre n de la chaıne (t−1),

Demontrer que la quantite Nc (t) satisfait l’equation 123 ci-dessous,

dNc (t)

dt= −LcNc (t) − λrad.cNc (t) +

c−1∑

n=1

d(n→c)λrad.nNn (t) (123)

[Solution : L’equation 123 est la traduction de l’equation litterale 122 ]

2. Pour simplifier la resolution, le deux premier termes de droite de l’equation 123 peuventetre combines, on pose

−LcNc (t) − λrad.cNc (t) = λeff.cNc (t) (124)

ou λeff.c est le taux de perte constant du radionucleide c a l’interieur du milieu.

λeff.c = Lc + λrad.c (125)

Reecrire l’equation 123 en utilisant les simplification ci-dessus.

[Solution : L’equation 123 s’ecrit alors,

dNc (t)

dt= −λeff.cNc (t) +

c−1∑

n=1

d(n→c)λrad.nNn (t) (126)

]

3. La solution generale de l’equation 123 peut etre resumer par les quatre equations :

Nc (t) =c∑

i=1

Kci exp (−λeff.it) , (127)

K11 = N1 (0) , (128)

Kcn =

∑c−1i=1 d(i→i)λrad.cKin

λeff.c − λeff.n

, pour (c = 2, · · · et n = 1, · · · , c − 1) (129)

Kcc = Nc (0) −c−1∑

n=1

Kcn (130)

15

La forme de la solution vous semblet-elle correcte ?

[Solution : Oui, on s’attend a une combinaion lineaire de fonction exponentielle d’exposent−λeff.it. il est plus compliquer, d’un point algebrique, de trouver la normalisation de cesfonctions. ]

4. A VOUS DE FINIR LE PROBLEME (n’hesitez pas a signaler tout type de problemedans la correction)

5. Montrer explicitement que les equations 127 ,128, 129 et 130 sont solution de l’equationdifferentielle 123.

[Solution : D’apres l’equation 127, on a

dNc (t)

dt= −

c∑

i=1

λeff.iKci exp (−λeff.it) (131)

(a) Si on considere le cas c = 1, l’equation 126 devient

dN1 (t)

dt= −λeff.1N1 (t) (132)

et la solution s’ecrit

N1 (t) = N1 (0) exp (−λeff.1t) (133)

= K11 exp (−λeff.1t) (134)

d’ou le resultat 128

K11 = N1 (0) (135)

(b) Etudions le cas d’un radionucleide fille (c 6= 1).

i. La solution N0c (t) de l’equation sans second membre 126, ci-dessous,

dNc (t)

dt= −λeff.cNc (t) (136)

est

N0c (t) = A0

c exp (−λeff.ct) (137)

ii. Trouvons Maintenant une solution particuliere N1c (t) de l’equation 126 (equation

avec second membre) de la forme ci-dessous, les coefficients Kci etant les incon-nus a determiner.

N1c (t) =

c−1∑

i=1

Kci exp (−λeff.it) (138)

16

En utilisant la fonctionN1c (t), l’equation 126 s’ecrit

dN1c (t)

dt= −λeff.cN

1c (t) +

c−1∑

n=1

d(n→c)λrad.nN1n (t) (139)

−c−1∑

i=1

λeff.iKci exp (−λeff.it) = −λeff.c

c−1∑

i=1

Kci exp (−λeff.it)

+c−1∑

n=1

d(n→c)λrad.n

(

n∑

j=1

Knj exp (−λeff.jt)

)

(140)

soitc−1∑

i=1

(λeff.c − λeff.i)Kci exp (−λeff.it)

=c−1∑

n=1

d(n→c)λrad.n

(

n∑

j=1

Knj exp (−λeff.jt)

)

(141)

= d(1→c)λrad.1

(

1∑

j=1

K1j exp (−λeff.jt)

)

+ d(2→c)λrad.2

(

2∑

j=1

K2j exp (−λeff.jt)

)

+ · · ·

+ d(c−1→c)λrad.c−1

(

c−1∑

j=1

Kc−1j exp (−λeff.jt)

)

(142)

=(

d(1→c)λrad.1 + d(2→c)λrad.2 + · · ·+ d(c−1→c)λrad.c−1

)

exp (−λeff.1t)

+(

d(2→c)λrad.2 + · · · + d(c−1→c)λrad.c−1

)

exp (−λeff.2t)

+ · · ·

+ d(c−1→c)λrad.c−1 exp (−λeff.c−1t)

(143)

Le terme de droite de l’equation 140 etant recombine pour obtenir l’equation141, puis au final l’equation 143. On en deduit les coefficients Kcn en fonctiondes Kci (i ≤ n) donc

Kc1 =d(1→c)λrad.1 + d(2→c)λrad.2 + · · · + d(c−1→c)λrad.c−1

λeff.c − λeff.1

(144)

Kc2 =d(2→c)λrad.2 + · · · + d(c−1→c)λrad.c−1

λeff.c − λeff.2(145)

Kcn =

∑c−1i=n d(i→c)λrad.n

λeff.c − λeff.n(n ≤ c − 1) (146)

Kcc−1 =d(c−1→c)λrad.c−1

λeff.c − λeff.c−1(147)

(148)

Les coefficients Kcn (n < c) ne sont plus des inconnues, on vient de lesdeterminer par recurrence.

17

iii. La solution generale est donc de la forme

Nc (t) = N0c (t) + N1

c (t) (149)

= A0c exp (−λeff.ct) +

c−1∑

i=1

Kci exp (−λeff.it) (150)

=c∑

i=1

Kci exp (−λeff.it) avec Kcc = A0c (151)

iv. Le coefficient Kcc est donne par les conditions initiales. A l’instant initiale(t = 0) la solution generale 155 s’ecrit

Nc (t = 0) = 0 =c∑

i=1

Kci exp (−λeff.it = 0) (152)

soit

Kcc = Nc (t = 0) −

c−1∑

i=1

Kci (153)

]

6. Les equations 127 a 130 decrivent des quantites de radionucleides exprime en united’atomes. Si on veut les convertir en unite de l’activite tel que le Bq, on utilise larelation generale suivante :

Ac (t) = λrad.cNc (t) (154)

ou

• Ac (t) est l’activite du membre c de la chaıne a l’instant t (unite activite Bq),

• λrad.c est la constante radioactivite (inverse d’un temps),

• Nc (t) est definie precedemment.

Quand l’activite est exprime en Bq et le temps en secondes la constante k est egale al’unite.

(a) Ecrire l’activite Ac (t) de la meme maniere que le nombre d’element Nc (t).

[Solution : D’apres les equations 127 ,128, 129 et 130 on a

Ac (t) = λrad.cNc (t) = λrad.c

c∑

i=1

Kci exp (−λeff.it) , (155)

K11 = N1 (0) =Q1 (0)

λrad.1, (156)

Kcn = λrad.c

∑c−1i=1 d(i→i)λrad.cKin

λeff.c − λeff.n

, pour (c = 2, · · · et n = 1, · · · , c − 1) (157)

Kcc = Nc (0) −c−1∑

n=1

Kcn =Qc (0)

λrad.c−

c−1∑

n=1

Kcn (158)

18

]

7. Comme les coefficients Kcn sont independants du temps, on peut facilement integrerl’activite Ac (t) sur une duree de temps t. Calculez la quantite

∫ t

0Ac (t) dt , que represente

elle physiquement ?

[Solution : La quantite∫ t

0Ac (t) dt est le nombre de desintegration du membre c de la

chaıne radioactive pendant la duree t. Elle permet de calculer la dose recue pendant laduree t. On a

∫ t

0

Ac (t) dt =

∫ t

0

λrad.c

[

c∑

i=1

Kci exp (−λeff.it)

]

dt (159)

= λrad.c

c∑

i=1

Kci

[∫ t

0

exp (−λeff.it) dt

]

(160)

= λrad.c

c∑

i=1

Kci

[

exp (−λeff.it)

−λeff.i

]t

0

(161)

= λrad.c

c∑

i=1

Kci

[

1 − exp (−λeff.it)

λeff.i

]

(162)

]

B1 Deposition de radionucleides a un taux constant dans le milieu

(FACULTATIF)

On note Rc, en atomes par unite de temps, le taux de deposition constant du membre cde la chaıne radioactive dans le milieu (par exemple en irradiant le milieu avec la quantitec et en introduisant Lnc la probabilite de transmutation par reaction du radionucleide n enradionucleide c. Si initialement le milieu ne contient pas de radionucleide, on a comme solution

L’equation 123 est modifiee de la maniere suivante,

dNc (t)

dt= Rc − (Lc + λrad.c) Nc (t) +

c−1∑

n=1

(

Lnc + d(n→c)λrad.n

)

Nn (t) (163)

Si on pose que λec = Lc + λrc et Lnc + dncλrn = Dncλrn, demontrer que

1.

N1(t) = R11 − e−λe1t

λe1(164)

2. et que pout c > 1 on a

Nc(t) =i=c∑

i=1

Kci1 − e−λeit

λei

(165)

19

avec

Kci =1

λec − λei

c−1∑

n=i

DncλrnKni (166)

et

Kcc = Rc −∑i=c−1

i=1 Kci (167)

[Solution : Attention dans cette solution, on fait un changement de notation, on poseAc (t) = Nc (t). La resolution de

dAc(t)

dt= −λecAc(t) +

c−1∑

n=1

dncλrnAn(t) (168)

s’effectue par iteration et induction

1. (a) cas c = 1

dA1(t)

dt= −λe1A1(t) ⇒ A1(t) = A1(0)e−λe1t = K11e

−λe1t (169)

(b) cas c = 2

dA2(t)

dt= −λe2A2(t) + dn1λr1A1(t) ⇒ A2(t) = B(t)e−λe2t (170)

(methode de variation de la constante : solution generale et solution particuliere)donne

dB(t)

dt= eλe1tdn1λr1A1(t) = dn1λr1A1(0)e(λe2−λe1)t (171)

soit

B(t) =

∫ t

−∞

dn1λr1A1(0)e(λe2−λe1)tdt =dn1λr1A1(0)

λe2 − λe1e(λe2−λe1)t (172)

et donc

A2(t) = K22e−λe2t + dn1λr1A1(0)

λe2−λe1e−λe1t = K22e

−λe2t + K21e−λe1t (173)

K22 = A2(0) − K21 (174)

(c) On peut donc intuiter une solution de la forme

Ac(t) =∑i=c

i=1 Kcie−λeit (175)

Et identifier les termes :i=c∑

i=1

Kci(λec − λei)e−λeit =

c−1∑

n=1

dncλrn

i=c∑

i=1

Knie−λeit (176)

et

Kci(λec − λei) =

c−1∑

n=1

dncλrnKni (177)

et comme Kni = 0pour n < i

Kci =Pc−1

n=i dncλrnKni

(λec−λei)(178)

20

2. (a) L’extension avec pas de radionucleides initiaux suppose un taux de depot constantet le transfert physique global Lc d’une chaıne c doit se retrouve compense par letransfert dans les autres chaınes d’ou Lnc :

dAc(t)

dt= Rc − (Lc + λrc)Ac(t) +

c−1∑

n=1

(Lnc + dncλrn)An(t) (179)

La condition initiale Ac(0) = 0 avec λec = Lc + λrc et Lnc + dncλrn = Dncλrn

dAc(t)dt

= Rc − λecAc(t) +∑c−1

n=1 DncλrnAn(t) (180)

(b) cas c = 1 En considerant

dA1(t)

dt= R1 − λe1A1(t), A1(t) = B(t)e−λe1t (181)

donne

dB(t)

dt= eλe1tR1 (182)

soit

B(t) = R1eλe1t − 1

λe1(183)

car B(0) = 0 et donc

A1(t) = R11−e−λe1t

λe1(184)

(c) cas c = 2

dA2(t)

dt= R2 − λe2A2(t) + D12λr1A1(t) (185)

En posant A2(t) = R2B(t)e−λe2t on obtient

dB(t)

dte−λe2t = 1 + D12λr1

A1(t)

R2(186)

soit

dB(t)

dte−λe2t = 1 +

R1

R2D12λr1

1 − e−λe1t

λe1(187)

qui donne en tenant compte de B(0) = 0 :

B(t) = (1 +R1

R2

D12λr1

λe1

)eλe2t − 1

λe2

−R1

R2

D12λr1

λe1

e(λe2−λe1)t − 1

λe2 − λe1

(188)

et

A2(t) = (R2 + R1D12λr1

λe1

)1 − e−λe2t

λe2

− R1D12λr1

λe1

e−λe1t − e−λe2t

λe2 − λe1

(189)

soit encore

A2(t) = [R2 + R1D12λr1

λe1

(1 −λe2

λe2 − λe1

)]1 − e−λe2t

λe2

+ R1D12λr1

λe2 − λe1

1 − e−λe1t

λe1

(190)

A2(t) = [R2 − R1D12λr1

λe2−λe1]1−e−λe2t

λe2+ R1D12

λr1

λe2−λe1

1−e−λe1t

λe1(191)

21

(d) ce qui permet d’intuiter une solution de la forme

Ac(t) =∑i=c

i=1 Kci1−e−λeit

λei(192)

avec donc

K11 = R1 (193)

et

K22 = R2[1 + D12λr1

λe1(1 −

R1

R2

λe2

λe2 − λe1)] (194)

at avec

K21 = K11D12λr1

λe2−λe1(195)

K22 = R2(1 + D12λr1

λe1

) − R1λe2

λe2 − λe1

D12λr1

λe1

(196)

(e) En inserant

Ac(t) =i=c∑

i=1

Kci1 − e−λeit

λei(197)

dans

dAc(t)

dt= Rc − λecAc(t) +

c−1∑

n=1

DncλrnAn(t) (198)

on obtienti=c∑

i=1

Kcie−λeit = Rc − λec

i=c∑

i=1

Kci1 − e−λeit

λei

+i=c∑

i=1

c−1∑

n=1

DncλrnKni1 − e−λeit

λei

(199)

et comme a t = 0∑i=c

i=1 Kci = Rc (200)

on peut ecrire

i=c∑

i=1

Kciλei1 − e−λeit

λei− λec

i=c∑

i=1

Kci1 − e−λeit

λei+

i=c∑

i=1

c−1∑

n=1

DncλrnKni1 − e−λeit

λei= 0

(201)

soit

Kci =

∑c−1n=1 DncλrnKni

λec − λei(202)

et comme Kni = 0 pour n < i on trouve

Kci =Pc−1

n=i DncλrnKni

λec−λei(203)

et

Kcc = Rc −∑i=c−1

i=1 Kci (204)

]

22

References

[1] L. Moral and A. F. Pacheco Algebraic approach to the radioactive decay equations AmericanJournal of Physics – July 2003 – Volume 71, Issue 7, pp. 684-686 Issue Date: July 2003ABSTRACT : The radioactive decay equations are solved using an algebraic approach thatis simple and easily extensible to branching systems. Two examples are included to show thenature of the approach. c©2003 American Association of Physics Teachers.

[2] .H. Bateman, Proc. Cambridge Phil. Soc. 16, 423 (1910) “Solution of a System of DifferentialEquations Occurring in The Theory of Radio-Active Transformation. “

[3] D. L. Strenge - Presented at the Health Physics Society and American Association of PhysicsIn Medicine Conference J l y23 -27, 1995 Boston, Massachusetts

Figure 1: Desintegration radioactive successives (Qi) contenant des rapports d’embranchement(kQi

,kQi,Qi+1) et des termes de sources (Si) (extrait de Wiki)

23

Figure 2: H. Bateman, Proc. Cambridge Phil. Soc. 16, 423 (1910) “Solution of a System ofDifferential Equations Occurring in The Theory of Radio-Active Transformation. “ (extrait deWiki)

Figure 3: Les 4 chaınes de desintegration :Il n’y a que quatre chaınes de desintegration, comptetenu du mode de decroissance des actinides : la radioactivite α fait perdre quatre nucleons,tandis que la radioactivite β− (et le cas echeant, la radioactivite β+) ne modifie pas le nombre denucleons. Pour cette raison, pratiquement toutes les desintegrations radioactives conduiront aun radionucleide dont le nombre de nucleons reste constant modulo quatre. Trois de ces chaınesse rencontrent dans la nature : celles de l’uranium 235, de l’uranium 238, et du thorium 232.La quatrieme chaıne, celle du neptunium 237, ne comporte que des radionucleides artificiels.Ces chaınes se prolongent en amont par les actinides artificiels transuraniens, plus lourds etplus instables.

24

Figure 4: Une representation generale du probleme de desintegration d’une chaıne radioactive

25

Figure 5: La solution d’un systeme d’equations differentielles survenant dans la theorie destransformations radioactives, H. Bateman, 1910. (extrait de Wiki)

26

Figure 6: Famille 4n + 0 du thorium 232 (plutonium 240, uranium 236) Le plutonium 240est produit en reacteur a partir du plutonium 239, par capture neutronique. La proportionde plutonium 240 dans les produits d’activation de l’uranium sera d’autant plus elevee qu’ilaura subi une irradiation prolongee en reacteur. A long terme, la radioactivite du Pu 240est dominee d’abord par l’uranium 236, et a echelle de temps geologique, par le thorium 232,quasiment stable (il est present dans l’ecorce terrestre en quantite quatre fois plus importanteque l’uranium). (extrait de Wiki)

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Figure 7: Famille 4n + 1 du neptunium 237 (plutonium 241) Cette serie est entierementartificielle. La duree de vie de cette serie est insuffisante pour que l’on en trouve des tracesmineralogiques. Le plutonium 241 est un isotope fissile, mais rarement utilise separement enraison de la difficulte a le produire en grande quantite, du cout eleve de sa production, de sademi-vie breve, et de sa radioactivite plus elevee que celle du plutonium 239. Le plutonium241 possede un descendant radiotoxique, l’americium 241, qui, s’il s’accumule dans les tissus,en particulier les reins et les os, y cree un danger semblable a celui du plutonium. A long terme(echelle du millenaire) la radioactivite du plutonium 241 est dominee par son descendant leneptunium 237, dont la demi-vie est de 2 millions d’annees.(extrait de Wiki)

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Figure 8: Famille 4n + 2 de l’uranium 238 : L’uranium 238 est l’isotope d’uranium quirepresente plus de 99,3 % de l’uranium naturel, il se desintegre naturellement en plomb 206,stable et non radioactif. Parmi les descendants de l’uranium 238, le radon est un gaz ra-diotoxique qui peut provoquer le cancer du poumon en cas d’inhalation. La longue demi-viede l’uranium 238 explique qu’on en trouve encore sur Terre a l’etat naturel et qu’il n’ait pasencore ete completement transforme en plomb. (extrait de Wiki)

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Figure 9: Famille 4n + 3 de l’uranium 235 (plutonium 239)Le plutonium 239 est un metal lourdartificiel, utilise pour fabriquer des tetes nucleaires et du combustible MOX. Le plutonium 239est aussi contenu dans certains dechets radioactifs, il est cependant difficile a detecter. Il sedesintegre dans sa premiere etape en uranium 235, qui est 30 000 fois moins radioactif quelui : en premiere approximation, le plutonium 239 se convertit en uranium 235 qui est unelement fissile et present a 0,73 % de l’uranium a l’etat naturel. La chaıne de desintegrationdu plutonium 239 se confond ensuite avec celle de l’uranium 235. Une chaıne de desintegrationsimplifiee du plutonium 239 est illustree ci-dessous. (extrait de Wiki)

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