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Impacts de la pollution de l'air et du climat sur le soiling des vitrages | PAGE 1

IMPACTS DE LA POLLUTION

DE L’AIR ET DU CLIMAT SUR

L’ENCRASSEMENT (SOILING)

DES VITRAGES

En partenariat avec :

RAPPORT DE RECHERCHE

Verres exposés à la pollution de l'air

en milieu urbain

Impacts de la pollution de l'air et du climat sur l'encrassement (soiling) des vitrages | PAGE 2

REMERCIEMENTS

Aurélie VERNEY-CARRON (UPEC/LISA), auteur principal du rapport, remercie l’ADEME pour l’aide financière accordée et Laurence GALSOMIÈS (ADEME/SEQA) en particulier pour son soutien et le suivi du l’étude IPOCS. La réalisation de l’étude IPOCS a aussi été possible grâce à l’aide et au support technique des membres du Laboratoire Interuniversitaire des Systèmes Atmosphériques (LISA, UMR 7583 CNRS / UPEC / UPD), notamment Anne CHABAS, Mandana SAHEB et Sylvain TRIQUET. Ce projet d’exposition de verres à la pollution de l’air est le résultat de la coopération entre les organismes et les personnes qui participent au Programme International Concerté sur les matériaux incluant les monuments historiques et naturels (PIC-Matériaux) (http://www.corr-institute.se/icp-materials/web/page.aspx).

Sont donc remerciés, entre autres, Johan TIDBLAD (Swerea KIMAB, Suède) et Pasquale SPEZZANO (ENEA, Italie), les deux coordinateurs du programme PIC Matériaux, mais également le NILU (Norwegian Institute for Air Research) pour la gestion des données environnementales et tous les Sub-centres responsables des sites d’exposition et de la préparation des différents matériaux.

CITATION DE CE RAPPORT Verney-Carron A. 2017. Impacts de la pollution de l’air et du climat sur l’encrassement (soiling) des vitrages. Verres exposés à la pollution de l’air en milieu urbain. Rapport, 28 pages.

Cet ouvrage est disponible en ligne www.ademe.fr/mediatheque

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Ce document est diffusé par l’ADEME

20, avenue du Grésillé BP 90406 | 49004 Angers Cedex 01

Numéro de contrat : 1562c0029

Étude réalisée par Aurélie VERNEY-CARRON (LISA UMR 7583 CNRS UPEC UPD) pour ce projet financé par l'ADEME Projet de recherche coordonné par : UPEC/LISA

Coordination technique - ADEME : GALSOMIÈS Laurence

Direction Villes et Territoires Durables / Service Qualité de l'Air

http://www.corr-institute.se/icp-materials/web/page.aspx

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TABLE DES MATIERES

Résumé ................................................................................................................................................... 4

1. Contexte .......................................................................................................................................... 5

2. État de l’art et objectifs .................................................................................................................. 5

2.1. Particules dans l’atmosphère .................................................................................................. 6

2.2. Dépôt des particules sur les verres ........................................................................................ 6

2.3. Modification des propriétés optiques ..................................................................................... 6

2.4. Modélisation du flou en fonction de l’environnement .......................................................... 7

2.5. Stratégie d’amélioration des fonctions dose-réponse du soiling ....................................... 8

3. Campagne intensive 2014-2015 .................................................................................................... 9

3.1. Contexte et sites d’exposition ................................................................................................. 9

3.2. Exposition sur le site français (Paris-Est Créteil) ................................................................. 9

3.3. Exposition des verres à vitre (campagne 2014-2015) ......................................................... 10

3.4. Analyse des échantillons de verre ........................................................................................ 12

3.5. Résultats pour le verre de la campagne 2014-2015 (PIC-Matériaux) ................................. 12

3.5.1. Mesures de dépôt atmosphérique (Δm/S) et de flou (H) ............................................... 12

3.5.2. Corrélation entre le dépôt atmosphérique (Δm/S) et le flou (H) ................................... 14

3.5.3. Comparaison avec les précédentes campagnes (2004-2005, 2008-2009, 2010-2011) 15

3.5.4. Suivi environnemental ...................................................................................................... 17

3.5.5. Validation des fonctions dose-réponse .......................................................................... 19

3.5.6. Préparation de la prochaine campagne (2017-2018) ..................................................... 19

4. Expériences en chambre de simulation (CIME) ........................................................................ 20

4.1. Dispositif expérimental de la chambre CIME ...................................................................... 20

4.2. Protocole expérimental (chambre de simulation) ............................................................... 20

4.3. Résultats de la chambre CIME .............................................................................................. 20

5. Conclusions / Perspectives ......................................................................................................... 22

Références bibliographiques ............................................................................................................. 23

Index des tableaux et figures ............................................................................................................. 25

Sigles et acronymes ............................................................................................................................ 26


Résumé Les matériaux du bâti subissent un encrassement (soiling) qui modifie leurs propriétés optiques et esthétiques, à cause du dépôt à leur surface de particules (salines, terrigènes, suies, …) d’origine naturelle ou anthropique. Les verres de vitrages sont particulièrement sensibles à ce phénomène car ils perdent progressivement leur transparence à la lumière. Du fait de leur usage croissant dans l’architecture de bâtiment ou pour les panneaux solaires, la compréhension du soiling et sa quantification devient un enjeu économique à cause des coûts de nettoyage. De plus, les effets de la pollution de l’air sur les matériaux sont désormais considérés pour permettre une meilleure détermination des seuils d’émission de polluants fixés par les politiques de l’Union Européenne. Dans le cadre des Nations-Unis, le Programme International Concerté sur les Matériaux (PIC Matériaux) a pour objectif de développer des outils capables de prévoir la réponse d’un matériau (altération, soiling) en fonction de l’environnement (fonctions dose-réponse). Le Laboratoire Interuniversitaire des Systèmes Atmosphériques (LISA, UMR 7583 CNRS / UPEC / UPD) participe à ce programme. Il est responsable en particulier des études sur le soiling du verre. L’étude IPOCS, réalisée dans le cadre des travaux français du PIC Matériaux, concerne une campagne d’exposition de verres, menée entre octobre 2014 et octobre 2015, dans 24 sites en Europe (dont 1 à Paris) et 1 site aux Etats-Unis. Cette étude permet d’obtenir une série de données de flou (paramètre optique utilisé pour évaluer le soiling du verre) et de paramètres environnementaux (concentrations en polluants). Les résultats ont pu d’une part, être comparés aux campagnes précédentes (2005-2006, 2008-2009, 2011-2012) afin d’établir des tendances sur 10 ans d’évolution de la pollution et du soiling, et d’autre part, être utilisés pour valider les fonctions dose-réponse (précédemment établies) pour mieux prévoir le flou en fonction des paramètres environnementaux considérés (SO2, NO2, PM10). Des résultats d’expériences, réalisées en chambre de simulation atmosphérique, sont également présentés. Des cinétiques de dépôt sur des verres (exposés en position horizontale ou verticale) sont déterminées pour les aérosols marins (NaCl) et terrigènes (argiles, calcite). D’autres expériences sont conduites pour les suies (résultats en cours). Prochainement, des expériences sont également prévues pour étudier l’influence des facteurs météorologiques. Ces nouvelles connaissances permettront d’améliorer les fonctions dose-réponse.

Abstract Building materials undergo soiling that changes their optical and aesthetic properties due to the deposition of particles (salts, mineral dusts, soot…) of natural or anthropic origin. Glass used for glazing is particularly sensitive to this phenomenon as it loses progressively its transparency. Because of their extensive use in buildings or as solar panels, the understanding and the quantification of soiling becomes an economic challenge due to the increasing costs of cleaning. Moreover, the effect of air pollution on materials are now considered to allow a better determination of emission thresholds of air pollutants by the European Union policies. In this context, the International Co-operative Program on Effects on Materials, including Historic and Cultural Monuments (ICP Materials) aims at developing tools able to predict the response of a material (alteration, soiling) as a function of environment (dose-response functions). The Laboratoire Interuniversitaire des Systèmes Atmosphériques (LISA, UMR 7583 CNRS / UPEC / UPD) takes part to this program and is responsible for glass soiling studies. The French IPOCS study carried out in the framework of ICP-Materials presents the results of an intensive exposure campaign performed from October 2014 to October 2015 in 24 sites in Europe (1 in Paris) and 1 site in USA. A new set of data of haze (an optical parameter used to assess glass soiling) and environmental parameters (pollutants concentrations) was obtained. Results were first compared to those of the previous campaigns (2005-2006, 2008-2009, 2011-2012) in order to draw trends of pollution and soiling over 10 years and then used to validate the capacity of existing dose-response functions to predict haze as a function of environmental parameters (SO2, NO2, PM10). Then, this report presents the results of experiments performed in an atmospheric chamber. Deposition rates of marine (NaCl) and terrigenous (clays and calcite) aerosols on glass exposed in vertical or horizontal position were determined. Experiments are in progress for soot and new experiments dedicated to the study of climatic parameters influence will be set up. This knowledge will allow the scientific basis of dose-response functions to be improved.


1. Contexte En milieu atmosphérique, les matériaux du bâti sont soumis à des processus de vieillissement et de dépôts qui modifient leurs propriétés optiques (rendu visuel, brillance, absorption). En atmosphère urbaine et polluée, ils subissent en particulier un noircissement progressif appelé soiling (Haynie and Spence, 1984 ; Pio et al., 1998 ; Watt and Hamilton, 2003). Ce noircissement ou encrassement est causé par le dépôt de polluants (notamment des suies issues des moteurs diesel). Ce phénomène est donc particulièrement marqué dans les grandes villes et les zones où le trafic est important. Il affecte tous les matériaux quelle que soit leur nature (organique ou minérale) et notamment les matériaux transparents comme les verres de vitre, peu sensibles à l’altération chimique. De plus, l’étendue des zones concernées progresse au fur et à mesure de l’urbanisation croissante et du développement de mégacités (> 10 millions d’habitants).

Les verres de vitrage sont de plus en plus utilisés en architecture moderne (monuments ou grands immeubles). On peut citer par exemple, à Paris la Pyramide du musée du Louvre ou à Dubaï la plus grande tour du monde (Burj Khalifa) qui possède 120 000 m² de verre. Ce matériau joue un rôle clé dans l’amélioration des performances énergétiques des bâtiments. De même pour les panneaux photovoltaïques, le dépôt de polluants et de poussières devient un sujet de préoccupation pour le maintien de leurs performances dans le temps (e.g. Jiang et al., 2011 ; Kalogirou et al., 2013).

Les effets de la pollution de l’air sur les matériaux sont également un enjeu pris en compte dans les politiques de réduction des émissions de polluants. Dans le cadre de la convention de Genève sur la pollution atmosphérique transfrontière à longue distance (signée en 1979), un Programme International Concerté sur les Matériaux (PIC Matériaux, traduit en anglais par « International Co-operative Programme on Effects on Materials including Historic and Cultural Monuments ») est mis en œuvre. Le principal objectif du programme est le développement d’outils capables, i) de prévoir l’évolution temporelle du soiling dans différents environnements (urbains, ruraux, industriels…), et ii) de quantifier l’impact de l’évolution des polluants observée (ou visée par les politiques Européennes) sur la formation du soiling. Ces outils doivent être simples et robustes pour aider à la décision des politiques publiques. Ainsi, leur développement se fonde sur les connaissances acquises dans le domaine de la pollution de l’air (nature du dépôt, effet sur les propriétés optiques). Cela impose certaines contraintes, comme de prendre en compte les paramètres environnementaux mesurés en routine par les stations de surveillance de la qualité de l’air.

Dans le programme PIC Matériaux, plusieurs campagnes d’exposition de matériaux ont été menées au niveau européen afin de développer des fonctions dose-réponse (FDR) qui sont des modèles empiriques simples de compréhension des processus de dépôts sur les matériaux. Pour le soiling du verre, les campagnes démarrées depuis 2005 ont permis d’établir deux FDR basées sur des modèles mathématiques différents. L’ambition de la présente étude IPOCS est donc de poursuivre l’amélioration des fonctions dose-réponse, en les validant grâce à l’acquisition de nouveaux jeux de données, et d’approfondir les connaissances scientifiques sur les processus physico-chimiques qui régissent le dépôt de particules et son impact sur les propriétés optiques. Les FDR sont des outils importants d’aide à la décision pour les stratégies de préservation du patrimoine et d’évaluation des politiques de réduction des émissions.

Un état de l’art sur les mécanismes et la modélisation du soiling est d’abord présenté pour préciser les enjeux de l’étude IPOCS. Ensuite, les résultats obtenus lors de la campagne européenne d’exposition du verre, menée entre octobre 2014 et octobre 2015, sont détaillés en termes d’évolution des paramètres environnementaux et du flou (selon les différents sites d’exposition, en comparaison des campagnes précédentes et avec la validation des FDR existantes). Enfin, des résultats d’expériences conduites en chambre de simulation sont présentés. Ces expérimentations réalisées au laboratoire permettent d’étudier les cinétiques de dépôt et le rôle des différents types de particules (sels, poussières minérales) sur le soiling. Cela contribue au développement des FDR en se basant sur des connaissances phénoménologiques et mécanistiques.

2. État de l’art et objectifs L’atmosphère contient des particules de nature différente. Un dépôt de particules sur les bâtiments conduit souvent à un encrassement (soiling) des surfaces ce qui peut causer une nuisance esthétique, voire une altération plus profonde du matériau. Ce phénomène est particulièrement marqué pour les matériaux transparents comme les verres de vitrage. Pour quantifier le soiling, un paramètre optique – le flou – est mesuré sur des verres exposés dans différents environnements. Le flou est estimé à partir de fonctions dose-réponse.


2.1. Particules dans l’atmosphère

Les concentrations et la nature de la matière particulaire (PM en anglais : particulate matter) dans l’atmosphère sont largement étudiées. En général dans la réglementation, on distingue pour les particules deux fractions granulométriques différentes, les PM10 (“fraction grossière”) et les PM2,5 (“fraction fine”), qui correspondent respectivement aux particules de diamètres inférieurs à 10 µm et 2,5 µm. En Europe continentale, les concentrations massiques moyennes annuelles de fond sont estimées à 7,0 ± 4,1 µg·m-3 d’air pour les PM10 et 4,8 ± 2,4 µg·m-3 d’air pour les PM2,5 (Van Dingenen et al., 2004 ; Putaud et al., 2010). En ville, ces niveaux de particules en PM10 dépassent souvent la norme annuelle moyenne de 20 µg·m-3 d’air pour l’air ambiant (directive EU 2010), dans presque tous les environnements suburbains1, urbains de fond2 et en bordure de trottoirs3. Le ratio PM2,5/PM10 est variable, il est compris entre 0,57 et 0,85. De faibles ratios sont plutôt observés à proximité des sites de trafic (à cause de la présence de poussières issues des routes dans la fraction grossière). Les ratios sont élevés dans les sites naturels4, ruraux5, suburbains et urbains de fond où les sources d’aérosols secondaires (particules fines) sont prédominantes.

Les particules peuvent être classées en quatre fractions : i) une fraction insoluble composée de poussières minérales et de débris métalliques, ii) une fraction soluble avec des ions solubles (principalement des sulfates et des nitrates) issus des interactions entre les polluants gazeux, particulaires et l’eau, iii) une fraction composée de matière organique (OM) formée de carbone (C), d’oxygène (O) et d’hétéroatomes (N, H,...) et iv) une fraction composée de carbone élémentaire (EC) qui correspond au noyau minéral des suies de combustion.

Les PM10 sont composées en majorité, en terme de masse, de matière organique, de sulfates et de nitrates (Putaud et al., 2010). En Europe, quel que soit le type de site et sa localisation, la proportion moyenne est de 15 à 26 % en matière organique, de 14 à 38 % en carbone total (TC = OM + EC), de 8 à 19 % en sulfates et de 8 à 16 % en nitrates. À proximité des sites de trafic et en Europe du Sud (zones soumises aux épisodes de poussières sahariennes et sahéliennes), les poussières minérales sont une part importante de la masse des particules (autour de 28 %). La contribution des sulfates et des nitrates dans les PM10 est plus élevée pour les sites ruraux que pour les sites de trafic, alors que celle du carbone total est plus faible. Si les particules sont considérées individuellement, la majorité des particules (70-80 %) est composée de matière carbonée (organique ou élémentaire), mais étant donné leur petite taille elles contribuent relativement peu à la masse totale des particules.

2.2. Dépôt des particules sur les verres

Le dépôt de matière particulaire sur des matériaux, en particulier sur des verres (considérés comme inertes chimiquement) en condition abritée, a déjà été caractérisé dans la littérature (Chabas et Lefèvre, 2002 ; Favez et al., 2006 ; Chabas et al., 2008 ; Chabas et al., 2010). Une comparaison atmosphère / dépôt n’est pas immédiate dans la mesure où il n’y a pas de diamètre de coupure lors du dépôt, contrairement aux prélèvements atmosphériques. De ce fait, la contribution des particules grossières (poussières minérales et débris métalliques) à la masse totale déposée augmente. Cependant, des études menées sur un site spécifique en France (à Paris) permettent de dégager certaines tendances (Chabas et al., 2008). Une contribution de matière organique présente dans le dépôt à la surface des verres à vitre devient plus faible à cause des processus oxydants qui vont la dégrader. Au contraire, la proportion de sels augmente car ils sont formés in situ par la réaction de polluants gazeux avec l’eau. Les sulfates deviennent largement majoritaires du fait de leur faible solubilité.

2.3. Modification des propriétés optiques

Le niveau de soiling des matériaux est en général évalué à partir de paramètres optiques. Pour les matériaux opaques (pierres, béton, plastique, peintures, bois, bitume...), le soiling est quantifié à partir de la perte de réflectance (ΔR) ou de la luminosité (L*) (Lanting, 1986 ; Haynie, 1986 ; Creighton et al., 1990; Pio et al., 1998 ; Viles et al., 2002 ; Grossi et al., 2003 ; Viles and Gorbushina, 2003 ; Watt et al., 2008), alors que pour les matériaux

1 Environnement suburbain définit par une distance par rapport aux larges sources de pollution de 3 à 10 kilomètres 2 Urbain de fond définit moins de 2500 véhicules par jour dans un rayon de 50 mètres 3 En bordure de trottoir signifie à proximité des voies de trafic 4 Site naturel signifie un site distant de plus de 50 km des grandes sources de pollution 5 Site rural signifie un site distant de plus de 10 km des grandes sources de pollution


transparents, ce sont plutôt le flou ou la perte de transparence (Sharples et al., 2001 ; Adams et al., 2002 ; Lombardo et al., 2005 ; Ionescu et al., 2006 ; Favez et al., 2006).

Le flou (haze en anglais, en %) correspond au ratio entre la transmittance diffuse (Td) et la transmittance totale (TL) :

100% TL

TdH (1)

Les valeurs de flou pour des échantillons de verre en conditions abritées de la pluie (après un an d’exposition) peuvent varier entre 0,9 % pour un site rural tel que Chaumont en Suisse et 10,5 % (pour un site de fort trafic à Athènes (Lombardo et al., 2014). Les verriers considèrent qu’il apparaît une gêne visuelle à partir de 1 %.

2.4. Modélisation du flou en fonction de l’environnement

Des modèles empiriques (loi en racine carrée, exponentielle, équation de Hill) sont utilisés pour ajuster ces paramètres optiques (Creighton et al., 1990 ; Pio et al., 1998 ; Grossi et al., 2003 ; Lombardo et al., 2005 ; Ionescu et al., 2006). Pour corréler le type d’environnement et l’intensité du soiling, la méthode statistique des fonctions dose-réponse ou source-récepteur a souvent été employée, en se fondant sur des régressions multilinéaires ou des réseaux de neurones. Dans le cadre de programmes d’exposition des matériaux à la pollution atmosphérique (notamment le projet européen MULTI-ASSESS et le programme international des Nations-Unies PIC-Matériaux), plusieurs fonctions dose-réponse ont pu être établies pour différents matériaux du patrimoine (Watt et al., 2008 ; Lombardo et al., 2010). Pour le verre, ce sont les particules PM10, mais également le dioxyde de soufre (SO2) et le dioxyde d’azote (NO2) qui sont majoritairement responsables du soiling des surfaces (Lombardo et al., 2010 ; Verney-Carron et al., 2012).

Dans la perspective d’évaluer l’évolution des propriétés optiques, d’autres modèles plus mécanistiques fondés sur des lois physiques sont proposés (Alfaro et al., 2012). Les données collectées sur des verres exposés, pendant deux ans, en condition abritée, montrent une forte corrélation entre la granulométrie des particules (et donc le type d’environnement) et l’évolution de la masse du dépôt, à cause notamment des possibilités d’accumulation des particules. La quantité de dépôt conditionne ensuite l’évolution du flou. En effet, la capacité de la masse à engendrer du flou diminue au fur et à mesure de l’augmentation de la densité des particules sur le verre et de l’influence de la diffusion multiple. Lorsque les particules forment une couche, le flou décroît linéairement et son évolution dépend elle aussi de la granulométrie et donc du type d’environnement.

Deux fonctions dose-réponse (FDR) sont proposées :

Une première fonction, basée sur une régression multilinéaire, où le flou est une fonction temporelle dont l’amplitude est contrôlée par les concentrations de [SO2], [NO2] et [PM10] (en µg/m3) (Lombardo et al., 2010) :

86,11022

3821

11473,01080,02529,0

t

PMNOSOH (2)

Une seconde fonction, fondée sur une approche de type « réseaux de neurones » (Verney-Carron et al., 2012), correspond à un modèle statistique pur qui utilise une régression paramétrique non linéaire avec une fonction tangente hyperbolique. Une fois paramétrée, cette fonction est facile à utiliser :

27,581,4 normest HH (3)

21 tanh067,44tanh193,39951,3 SSHnorm (4)


68,15

93,28280.0

37,19

29,33297.0

82,11

7,9031.0

17,275

18,387145,0498,1 1022

1

PMNOSOtS

(5)

68,15

93,28261.0

37,19

29,33281.0

82,11

7,9033.0

17.275

18,387073.045,1 1022

2

PMNOSOtS

(6)

La gamme d’utilisation de ce modèle doit entrer dans celle des données employées pour paramétrer la fonction (un temps inférieur à 1638 jours, [SO2] inférieur à 51,1 µg m-3, [NO2] entre 1,3 et 90,1 µg m-3, [PM10] entre 5,4 et 84,3 µg m-3). Ce modèle peut donc être utilisé en milieu rural, urbain et dans les zones de trafic.

2.5. Stratégie d’amélioration des fonctions dose-réponse du

soiling

Le premier axe de l’étude IPOCS avec la réalisation d’une quatrième campagne (d’octobre 2014 à octobre 2015) permet de :

Suivre l’évolution de la pollution de l’air et ses effets sur le soiling du verre pendant une durée significative de 10 ans ;

Tester sur un set de données pertinent la capacité des fonctions dose-réponse à rendre compte de cette évolution.

Dans le cadre du programme PIC-Matériaux, grâce au financement des actions françaises par l’ADEME, le LISA a déjà réalisé trois campagnes précédemment (2005-2006 ; 2008-2009 ; 2011-2012). Le programme est basé sur la collaboration de nombreux pays qui gèrent un ou plusieurs sites d’exposition (point focal) et qui, pour certains, organisent et conduisent les analyses sur un matériau donné (sub-centre). Le LISA est le point focal français grâce à sa plate-forme d’exposition des matériaux qui est désormais basée sur le toit de l’Université Paris-Est Créteil (UPEC) et il coordonne aussi le sub-centre pour le soiling du verre. La quatrième campagne a permis d’exposer des échantillons de verre dans 24 sites situés dans 15 pays européens et un site aux Etats-Unis, et en parallèle de suivre sur chaque site divers paramètres atmosphériques (concentrations en polluants, quantité et composition des précipitations).

Le deuxième axe de l’étude IPOCS s’inscrit dans une perspective de développement potentiel de nouvelles fonctions dose-réponse. Dans un premier temps, des expériences sont menées dans la chambre de simulation CIME pour suivre l’évolution du dépôt en fonction d’un type de particules (sels et poussières minérales), et de déconvoluer le rôle de chacun. En effet, la présence de carbone élémentaire peut jouer sur l’absorption de la lumière, alors que les sels peuvent augmenter la transmittance diffuse (Favez et al., 2006). Ce travail a été réalisé lors d’un stage de master (M2, Pauline Uring). Dans ce cadre, de futures expériences sont à mener sur l’influence des facteurs météorologiques car ces derniers ne sont pas pris en compte actuellement dans les fonctions dose-réponse établies. La température (T°C) et l’humidité (HR) relative sont des paramètres mesurés lors des campagnes. La gamme de variation de leurs valeurs moyennées sur trois mois est inférieure à celle du flou, ce qui en fait des paramètres non significatifs du point de vue statistique. Pourtant ces deux facteurs météorologiques jouent probablement un rôle du point de vue des processus de dépôt et de fixation des particules.

Il serait donc intéressant de :

Comprendre de manière un plus fondamentale le rôle de ces paramètres météorologiques (T°C, HR) sur l’accroche des particules et la croissance du dépôt ;

Intégrer ces deux paramètres dans les fonctions dose-réponse de manière adéquate. Plusieurs pistes peuvent être explorées, comme par exemple prendre en compte l’amplitude de variation entre les valeurs minimales et maximales ou calculer le temps de présence d’un film d’eau condensée à la surface du verre (ce qui va favoriser la précipitation de sels).


3. Campagne intensive 2014-2015 Dans le cadre du programme PIC-Matériaux, des campagnes d’exposition de matériaux différents sont menées régulièrement (notamment, une campagne d’un an tous les 3 ans). Le verre de vitrage en conditions abritées a été introduit pour la première fois en 2005. La campagne de 2014-2015 permet donc d’une part, d’établir des tendances d’évolution de la pollution et du soiling sur 10 ans, et d’autre part, de fournir un nouveau jeu de données pour valider la capacité des fonctions dose-réponse établies précédemment pour estimer le flou en fonction de paramètres environnementaux (SO2, NO2, PM10).

3.1. Contexte et sites d’exposition

Dans le cadre du programme PIC-Matériaux (démarré en 1985), différents matériaux sont exposés à la pollution de l’air dans des environnements variés. L’objectif est de quantifier l’effet de polluants (soufrés et azotés, ozone, particules) et de facteurs climatiques sur la corrosion atmosphérique et le soiling des matériaux. Ainsi, la mission du LISA (équipe matériaux/France) durant la 4ème campagne du PIC-Matériaux est d’exposer des matériaux métalliques ou minéraux sur le site français (participant au réseau européen des sites d’exposition de matériaux) et d’étudier le soiling des vitrages en verre tout en gérant les envois d’échantillons de verre (en tant que sub-centre) pour les autres équipes européennes du PIC-Matériaux.

3.2. Exposition sur le site français (Paris-Est Créteil)

Les matériaux exposés sur le site français sont :

L’acier au carbone et l’acier inoxydable (responsable : K. Kreislova, SVUOM, Prague, République Tchèque) ;

L’acier patinable (responsable : Daniel de la Fuente Garcia, CENIM, Madrid, Espagne) ;

Le zinc (responsable : M. Faller, EMPA, Zurich, Suisse) ;

Le cuivre (responsable : J. Tidblad, Swerea KIMAB, Kista, Suède) ;

Le calcaire de Portland (responsable : T. Yates, BRE, Watford, Angleterre) ;

Le verre (responsable : A. Verney-Carron, LISA, Créteil, France).

Le site d’exposition français a connu un déménagement en 2011 de Paris à Créteil, du site de l’église Saint-Eustache (suite aux travaux de réaménagement des Halles/Paris) vers le toit (bâtiment P2) de l’Université Paris-Est Créteil (Figure 1). Ainsi la campagne intensive de 2014-2015, comme celle de 2011-2012, a eu lieu sur le nouveau site à Créteil, contrairement aux précédentes.

Figure 1 : Plate-forme d’exposition du site français localisée sur le toit de l’Université Paris-Est Créteil

NB : (a) tubes passifs, (b) vue d’ensemble, (c) station météorologique et collecteur de pluie


Sur le site français, les données météorologiques (humidité relative, température, vitesse et direction des vents, hauteur et durée des précipitations) sont enregistrées en continu (sauf périodes de panne instrumentale) avec un pas de temps de 10 minutes par une station météorologique (DAVIS Vantage Pro2) localisée sur le site même et reliée par connexion radio à un PC qui enregistre les données quotidiennement. Suite à des problèmes de batterie et à un enregistrement incomplet des données pendant la nuit, les données MétéoFrance du site de Saint Maur les Fossés (ville proche de Créteil) ont pu être récupérées pour disposer des moyennes mensuelles de température (T) et d’humidité relative (HR).

De manière similaire aux campagnes précédentes, cinq tubes passifs pour la mesure des polluants gazeux (O3, SO2, NO2, HNO3) et particulaires (PM) sont installés et collectés tous les trois mois, puis envoyés à IVL (en Suède) pour l’analyse.

De plus, la collecte mensuelle ou bimestrielle des pluies grâce à un système réfrigéré et filtré localisé sur le site a permis une mesure du pH et de la conductivité et une analyse des ions majeurs en chromatographie ionique.

3.3. Exposition des verres à vitre (campagne 2014-2015)

Trois campagnes d’exposition intensives annuelles ont précédemment été menées depuis 2005. La quatrième campagne en 2014-2015 permet donc de suivre l’évolution de l’environnement et du soiling des verres dans un grand nombre de sites, récurrents (hormis l’arrêt de certains) ou nouveaux (un en Finlande et un aux Etats-Unis) (Tableau 1). Cette diversité géographique (25 sites, 16 pays en 2014-2015) et environnementale (sites en zones rurale, urbaine, trafic, ou industrielle), ainsi que la période temporelle (2005-2012), permettent d’appréhender le soiling, ses paramètres clés et ses processus.

Les échantillons de verres exposés sont des verres « float silico-calco-sodiques » (Planilux®) produits industriellement. Ils sont composés d’environ 71 % de silice, 14 % d’oxyde de sodium, 10 % d’oxyde de calcium et 5 % d’autres oxydes comme l’aluminium. Ces verres sont couramment utilisés dans les constructions modernes ou en tant que verrière de protections des vitraux anciens.

Les échantillons de verre utilisés mesurent 10 x 10 x 0,2 cm. Un code de nomenclature est gravé sur la face non exposée de chacun des échantillons (par exemple 40T11, avec le numéro du site (40 pour le site français), T pour le matériau verre et 11 pour le numéro d’échantillon). Les échantillons sont manipulés avec des gants pour éviter toute contamination de la surface exposée et sont soumis à une procédure de nettoyage en trois étapes : i) un passage à l'air comprimé (pour éliminer des particules grossières), puis ii) à l’eau dé-ionisée (pour dissoudre les espèces solubles) et enfin iii) à l'éthanol (en vue d'éliminer les espèces organiques). Les échantillons sont ensuite séchés, pesés et conservés au dessiccateur jusqu’à leur envoi vers les différents sites d’exposition. Juste avant leur départ, ils sont fixés face gravée vers le bas, sur un support en aluminium de 24 x 14,6 cm à l’aide d’attaches en plastique placées aux quatre coins du verre (Figure 2), ce qui permet de limiter le risque de contamination ultérieure de l’échantillon lors des manipulations. Ils sont ensuite conditionnés pour le transport dans des boîtes en plastique. Arrivés à destination, ils sont exposés à l’abri de la pluie, dans une grande boîte naturellement ventilée pour les sites les plus anciens, ce qui permet la libre circulation de l’air, conformément au protocole d’exposition du programme PIC-Matériaux (Tidblad et al., 2001 ; Tidblad, 2009), ou sous un auvent pour certains sites plus récents. Dans le cas de l’exposition dans la boîte, l’échantillon est suspendu verticalement à des barres, par un trou percé dans le support en aluminium, à une bonne distance des bords de la boite ou des autres échantillons. A la fin de la campagne, les verres sont replacés dans leur boîte de transport et renvoyés au LISA (sub-centre pour le verre). Au laboratoire, la face non exposée des verres est nettoyée à l’aide d’eau dé-ionisée et les échantillons sont stockés dans un dessiccateur.

Durant la 4ème campagne, l’envoi, l’exposition et la réception des échantillons se sont bien déroulés, hormis quelques exceptions. Pour le site à Lahemaa (Estonie), un des coins de l’échantillon s’est légèrement cassé lors de la manipulation ou le transport. Un verre destiné au site de Berlin (Allemagne) a quant à lui été cassé en plusieurs morceaux au cours de l’envoi postal après l’exposition. Ces mésaventures rendent la mesure de la masse de dépôt impossible, mais ne perturbent pas la mesure du flou, qui est le paramètre opérant dans les fonctions dose-réponse. Par contre, l’échantillon destiné au site d’Athènes (Grèce) s’est cassé durant la campagne et a été perdu. Aucune mesure n’a donc été possible. Finalement, 24 échantillons au total ont été collectés afin de conduire différents types d’analyse.


NOM DES VILLES N° des sites

PAYS 2005-2006 2008-2009 2011-2012 2014-2015

Prague 1 Rep. Tchèque X X X X

Kopisty 3 Rep. Tchèque X X X X

Bottrop 10 Allemagne X X X X

Rome 13 Italie X X X X

Casaccia 14 Italie X X X X

Milan 15 Italie X X X X

Venise 16 Italie X X X X

Oslo 21 Norvège X X X X

Birkenes 23 Norvège X X X X

Stockholm 24 Suède X X X X

Aspvreten 26 Suède X X X X

London 27 Royaume-Uni X

Madrid 31 Espagne X X X X

Toledo 33 Espagne X X X X

Lahemaa 35 Estonie X X X

Dorset 37 Canada X

Paris 40 France X X nv Nv

Berlin 41 Allemagne X X X X

Svanvik 44 Norvège X X X X

Chaumont 45 Suisse X X X X

Katowice 50 Pologne X X X X

Athènes 51 Grèce X X X Pb

Riga 52 Lituanie X X X

Vienne 53 Autriche X X X

Sofia 54 Bulgarie X

Saint Pétersbourg 55 Russie X X

Hämeenlinna 57 Finlande X

New Haven 58 Etats-Unis X

Zilina 59 Slovaquie X

NOMBRE TOTAL DE SITES

29 22 24 22 25

Tableau 1 : Liste des différents sites d’exposition du verre « float Si-Na-Ca ».

NB : ‘nv’ correspond à un changement de site ; ‘Pb’ signifie un problème durant l’exposition qui conduit à l’absence d’échantillon analysable


Figure 2 : Schéma d'installation de l'échantillon de verre sur son support d'aluminium

3.4. Analyse des échantillons de verre

La masse totale des particules déposées correspond à la différence de masse (∆m) des échantillons de verre avant et après exposition. Les pesées sont effectuées à l’aide d’une micro-balance électronique Sartorius LE225D (précision de 10-4 g et incertitude de ±0,01 mg pour toute pesée inférieure ou égale à 100 g). Chaque verre est pesé trois fois. La différence de masse est normalisée par rapport à la surface de l’échantillon pesé afin de calculer le dépôt (∆m/S) en µg/cm².

Les propriétés optiques, la transmittance normale (TL) et la transmittance diffuse (Td), sont mesurées afin de calculer le flou (haze H en %, cf. Eq. (1)).

TL est le rapport entre le flux de lumière qui traverse le verre et le flux de lumière incidente normale à la surface. Td correspond au flux de lumière diffusée avec un angle d’incidence qui varie autour de 90°.

Le flou est un paramètre utilisé dans l’industrie verrière pour exprimer la « nuisance visuelle ». Les valeurs supérieures à 1 % témoignent d’une gêne perceptible à l’œil nu.

Les mesures de TL et de Td sont réalisées avec un spectrophotomètre UV/Vis, lambda 650S (Perkin Elmer), à double faisceau et double monochromateur, muni d’une sphère d’intégration (Spectralon®) de 60 mm de diamètre. Le spectrophotomètre analyse une surface de 1 x 0,2cm2 dans un domaine de longueur d’onde de 380 à 780nm. Les mesures sont obtenues en % avec une incertitude de ±0,1%. Pour garantir la reproductibilité des résultats, trois mesures par verre sont effectuées en prenant soin de minimiser les effets de bords.

3.5. Résultats pour le verre de la campagne 2014-2015 (PIC-Matériaux)

3.5.1. Mesures de dépôt atmosphérique (Δm/S) et de flou (H)

Les résultats des mesures de dépôt atmosphérique (Δm/S) et de flou (H) dans la 4ème campagne du PIC-Matériaux (ONU-CEE/GTE) sont présentés pour les échantillons de verre dans le Tableau 2 et les Figures 3 et 4.

Du fait de l’installation tardive du nouveau site de Yale, l’exposition s’est faite avec un décalage dans le temps. Pour rappel, les échantillons de Lahemaa et de Berlin se sont cassés durant le transport et n’ont donc pas permis de mesure de masse. L’échantillon d’Athènes a été vandalisé durant la campagne et n’a pu être récupéré.


N° des sites

et NOM des villes

DATE Début

exposition

DATE Fin

exposition

DURÉE (jours)

MASS (µg/cm²) FLOU (%)

∆m/S Σ H1 H2 H3 H σ

1 Prague 04-10-14 10-10-15 371 12,9 1,2 2,40 2,20 2,49 2,4 0,1

3 Kopisty 03-10-14 09-10-15 371 9,4 0,5 2,48 2,47 2,62 2,5 0,1

10 Bottrop 15-10-14 15-10-15 365 1,0 0,5 0,92 1,01 1,09 1,0 0,1

13 Rome 21-10-14 27-10-15 371 4,5 0,9 2,68 2,47 2,30 2,5 0,2

14 Casaccia 17-10-14 23-10-15 371 72,1 1,2 7,36 8,69 8,06 8,0 0,7

15 Milan 30-10-14 03-11-15 369 18,5 0,7 4,16 2,42 2,98 3,2 0,9

16 Venice 28-10-14 05-11-15 373 12,2 0,8 5,08 4,91 5,27 5,1 0,2

21 Oslo 14-10-14 15-10-15 366 1,8 0,8 1,27 1,16 1,26 1,2 0,1

23 Birkenes 22-10-14 21-10-15 364 1,0 0,4 2,26 1,74 1,67 1,9 0,3

24 Stockholm 22-10-14 21-10-15 364 13,0 0,7 1,68 1,85 1,81 1,8 0,1

26 Aspvreten 22-10-14 21-10-15 364 0,2 0,7 2,23 1,38 1,50 1,7 0,5

31 Madrid 20-10-14 28-10-15 373 6,7 0,4 2,08 2,33 3,01 2,5 0,5

33 Toledo 21-10-14 28-10-15 372 2,8 0,8 2,22 2,23 2,07 2,2 0,1

35 Lahemaa 19-10-14 28-10-15 364 Cases 1,20 0,91 0,88 1,0 0,2

40 Paris 14-10-14 14-10-15 365 89,0 0,9 14,33 14,67 13,01 14,0 0,9

41 Berlin 14-10-14 21-10-15 372 Cases 2,49 2,90 2,87 2,8 0,2

44 Svanvik 12-11-14 12-11-15 365 0,4 0,8 0,70 0,82 1,04 0,9 0,2

45 Chaumont 13-10-14 06-10-15 358 7,6 0,4 1,80 1,68 1,72 1,7 0,1

50 Katowice 28-10-14 26-10-15 363 10,0 0,7 2,32 2,27 2,48 2,4 0,1

51 Athens Échantillon perdu lors de l’exposition

53 Vienne 24-10-14 21-10-15 362 5,4 1,5 2,24 2,49 2,85 2,5 0,3

55 St Petersburg 03-12-14 ? ? 12,1 0,5 2,26 2,21 2,41 2,3 0,1

57 Hämeenlinna 30-10-14 30-10-15 365 4,2 0,5 1,27 1,32 1,23 1,3 0,0

58 Yale ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?

59 Zilina ? ? ? 4,1 0,3 1,43 1,79 1,68 1,6 0,2

Tableau 2 : Résultats des mesures de dépôt (en µg/cm²) et de flou (en %) pour le verre dans les différents sites du PIC-Matériaux

Figure 3 : Mesures du dépôt atmosphérique (∆m/S en µg/cm²) pour le verre dans les différents sites d’exposition de la campagne 2014-2015 (PIC-Matériaux)

NB : « ∆m/S » noté dans la légende du graphique (sur l’axe en ordonné) signifie « dépôt » et correspond à la masse de particules rapportée à une surface d’1 cm²


Figure 4 : Mesures du Flou (en %) pour le verre dans les différents sites d’exposition de la campagne 2014-2015 (PIC-Matériaux)

NB : « Haze » (terme anglais) noté dans la légende du graphique (sur l’axe en ordonné) signifie « Flou » en français

La gamme des valeurs de dépôt atmosphérique (∆m/S) est de 0,2 µg/cm² (à Aspvreten) à 89,0 µg/cm² (à Paris) (Figure 3), avec une valeur moyenne à 13,8 µg/cm². Les sites à Casaccia et à Paris(Créteil) présentent des dépôts élevés qui pourraient s’expliquer par le type de dispositif d’exposition car les données environnementales ne mettent pas en évidence des niveaux très élevés de gaz ou de particules (cf. § 3.5.4). Pour le site de Paris(Créteil), la boîte ventilée a été remplacée par un auvent après le déménagement du site de l’église saint Eustache (Paris) à l’université Paris-Est Créteil ce qui pourrait augmenter l’exposition directe à l’atmosphère. Pour les résultats du flou (Figure 4), la gamme de valeurs s’étend de 0,9 (Svanvik) à 14,9 % (Paris/Créteil), avec une valeur moyenne de 2,9 %. Les valeurs de flou sont également très élevées dans les sites de Casaccia et Paris.

3.5.2. Corrélation entre le dépôt atmosphérique (Δm/S) et le flou (H) Pour corréler le dépôt atmosphérique (∆m/S) et le flou (H), la relation définie par Alfaro et al. (2012) est utilisée :

q

SmpSm

H

Sm

H

/

// lim

(7)

Avec p, q et H/(∆m/S)lim comme paramètres empiriques (p = 1,22, q = 0,898 et H/(∆m/S)lim = 0,05 pour Athènes et 0,12 pour Paris).

La Figure 5 montre que l’équation (7) est capable d’ajuster les données expérimentales avec une valeur unique de (H/(TP/S))lim égale à 0,1.


Figure 5 : Variation du ratio flou / dépôt en fonction du dépôt atmosphérique

NB : Les données expérimentales sont ajustées au moyen de la relation déterminée par Alfaro et al. (2012)

3.5.3. Comparaison avec les précédentes campagnes (2004-2005, 2008-

2009, 2010-2011)

Trois campagnes ont été réalisées précédemment dans le cadre du programme PIC-Matériaux (en 2005-2006 / en 2008-2009 / en 2011-2012). La comparaison des données (dépôt et flou) pour le verre permet d’évaluer l’évolution des paramètres du soiling au cours du temps et de voir certaines tendances se dessiner (Figures 6 et 7). Il faut rappeler que les sites de Paris et de Milan ont connu un déménagement en 2011.

Dans les sites récurrents suivis depuis 2005 (dès la 1ère campagne), plusieurs tendances se dessinent pour le dépôt atmosphérique (Figure 6) :

Une augmentation du dépôt observée dans les sites de Prague, Casaccia, Paris et Chaumont ;

Un niveau du dépôt observé comparable à ceux des campagnes précédentes dans les sites de Kopisty, Rome, Milan, Stockholm et Madrid ;

Une baisse du dépôt observée dans les sites de Bottrop, Venise, Oslo et Katowice. Au niveau du flou, les variations sont moins marquées car les grosses particules contribuent peu aux modifications des propriétés optiques. Cependant, les mesures sont plus nombreuses car moins sujettes aux problèmes de casse ou de pertes d’écailles des échantillons de verre. Plusieurs tendances se dessinent pour le flou (Figure 7) :

Une augmentation modérée du flou pour les sites de Prague et de Milan (marquée par rapport à 2011-2012 mais restant à des niveaux inférieurs à 2005-2006), pour les sites de Birkenes et de Vienne mais forte pour les sites de Casaccia et de Venise (qui confirme celle de 2011-2012) et pour le site de Paris ;

Un niveau comparable du flou aux campagnes précédentes pour les sites de Kopisty, Aspvreten et Madrid ;

Une baisse du flou pour les sites de Bottrop, Rome, Oslo, Stockholm, Toledo (qui confirme celle de 2011-2012), Lahemaa, Berlin, Svanvik et Katowice.


Figure 6 : Évolution du dépôt (∆m/S) au cours des quatre campagnes du PIC-Matériaux (2005-2006, 2008-2009, 2010-2011, 2014-2015)

Figure 7 : Évolution du flou (H en %) au cours des quatre campagnes du PIC-Matériaux (2005-2006, 2008-2009, 2010-2011, 2014-2015)


3.5.4. Suivi environnemental Plusieurs paramètres environnementaux sont collectés au cours de la 4ème campagne 2014-2015 (Tableau 3).

N° des sites

NOM des villes T RH SO2 NO2 PM10

o C % µg/m3 µg/m3 µg/m3

01 Prague 11,0 73 4,6 37,8 21,5

03 Kopisty 10,8 71 11,4 34,4 26,0

10 Bottrop 11,4 78 8,8 26,8 22,9

13 Rome 18,0 66 0,8 30,7 23,8

14 Casaccia 15,5 73 1,2 9,5 10,3

15 Milan 15,8 63 4,4 43,2 37,1

16 Venice 15,0 77 1,2 33,1 15,1*

21 Oslo 7,5 76 4,2 22,9 19,5*

23 Birkenes 6,5 82 0,2 0,6 5,0

24 Stockholm 8,3 81 0,5** 13,2 / 10,0* 12,2

26 Aspvreten 7,2 82 0,3** 1,3 / 1,4* 7,8

31 Madrid 16,0 63 0,7 28,1 15,6

33 Toledo 12,8 60 0,5 2,7 12,7

35 Lahemaa 6,8 82 0,9 2,5 6,4

40 Paris 13,2 74 1,1* 23,3* 15,7*

41 Berlin 10,3 77 2,3 40,3 28,8

44 Svanvik 1,5 76 7,4 1,0 3,8

45 Chaumont 7,7 76 0,5* 5,7 / 2,2* 7,3

50 Katowice 10,7 71 13,4 29,6 41,6

51 Athens 18,7 62 7,9 52,5 38,9

53 Vienna 12,0 71 4,2 21,5 21,5

55 St Petersbourg 3,6* 24,8*

57 Hämeenlinna 6,1 81 0,7* 7,1* 16,9*

59 Yale 9,7 74 6,5 22,6 32,9

Tableau 3 : Paramètres climatiques -Température (T) et humidité relative (RH) - et paramètres environnementaux – polluants (SO2, NO2 et PM10) - mesurés durant la 4ème campagne du PIC-Matériaux (2014-2015)

NB : (*) signifie que les valeurs sont issues de mesures avec des tubes passifs (données IVL) ; deux astérisques (**) signifie que les valeurs sont identiques entre les données issues d’analyseurs et les données IVL (tubes passifs)

De manière prévisible, les teneurs les plus élevées en dioxyde de soufre (SO2) sont mesurées sur les sites industriels (Katowice, Kopisty, Bottrop), sur les sites de fort trafic (Athènes) et sur les sites soumis à des épisodes de pollution industrielle (Svanvik situé à proximité des industries de nickel russes) (Figure 8). Les fortes teneurs en dioxyde d’azote (NO2) se retrouvent plus au niveau des zones de fort trafic automobile (Athènes, Milan, Berlin, Prague, Venise, Rome, Madrid, Paris, Oslo, Yale et Vienne) et des sites industriels (Katowice, Kopisty, Bottrop) (Figure 9). Une tendance similaire est observée pour les particules fines (PM10) (Figure 10).


Figure 8 : Concentrations en dioxyde de soufre (SO2 en µg/m²) mesurées dans les sites de la 4ème campagne du PIC-Matériaux (2014-2015)

Figure 9 : Concentrations en dioxyde d’azote (NO2 en µg/m²) mesurées dans les sites de la 4ème campagne du PIC-Matériaux (2014-2015)

Figure 10 : Concentrations en particules fines (PM10 en µg/m²) mesurées dans les sites de la 4ème campagne du PIC-Matériaux (2014-2015)


3.5.5. Validation des fonctions dose-réponse

Le nouveau jeu de données (mesures de flou et données environnementales) permet de tester la capacité des deux fonctions dose-réponses développées à prévoir le flou (cf. §2.4.). La première fonction dose-réponse est basée sur une régression multilinéaire (équation 2) et la seconde fonction dose-réponse est basée sur un réseau de neurones (équation 3). La Figure 11 montre que les estimations des deux fonctions sont en relativement bon accord avec les valeurs mesurées, mais avec une plus faible dispersion des données dans le cas du réseau de neurones. Seuls deux points (sites de Paris et de Casaccia) montrent un flou sous-estimé par ces deux fonctions dose-réponse (multilinéaire, réseau de neurones). Il s’agit pour ces deux sites plus probablement d’un problème de mesures du flou car les valeurs sont très élevées non du fait d’un environnement pollué mais plutôt du fait du dispositif d’exposition dans le cas de Paris. D’autres valeurs peuvent également être surestimées pour la fonction multilinéaire notamment lorsqu’elles sont faibles.

Figure 11 : Tests des deux fonctions dose-réponse (régression multilinéaire et réseau de neurones) avec le jeu de données acquis pendant la 4ème campagne du PIC-Matériaux (2014-2015)

NB : (a) fonction basée sur une régression multilinéaire ; (b) fonction sur un réseau de neurones. La ligne rouge en trait plein indique que le flou estimé est égal au flou mesuré. Les lignes rouges en pointillé indiquent une variation par rapport à la droite de correspondance des valeurs mesurées et estimées d’un facteur 2.

3.5.6. Préparation de la prochaine campagne (2017-2018)

La réunion annuelle du programme sur les matériaux (ONU-CEE/GTE) s’est tenue à Hämeenlinna en Finlande du 10 au 12 mai 2017. Les discussions ont porté sur :

La validation du rapport 78 (Results on corrosion and soiling from the 2011-2015 exposure programme for trend analysis) et du rapport 79 (Technical manual for the trend exposure programme 2011-2015) ;

L’implication de nouveaux partenaires d’Europe de l’Est ou d’Asie Centrale et la participation à d’autres activités du Working Group of Effects (WGE) ;

Le travail réalisé en 2016-2017 : o L’appel de données UNESCO. Il s’agit d’une étude qui vise à inventorier un grand nombre de

sites UNESCO en recueillant des données sur les matériaux utilisés et les conditions environnementales. L’objectif est d’appliquer les fonctions dose-réponse développées dans le cadre de ce programme (PIC-Matériaux) aux monuments classés par l’UNESCO pour évaluer le risque pour leur conservation et les coûts d’entretien ;

o Le rapport des données environnementales de la campagne 2014-2015 ; o Le rapport sur l’évolution de l’environnement, de la corrosion et du soiling entre 1987 et 2015.

Ce point va aussi faire l’objet d’une publication dans une revue internationale à comité de lecture ;

a. b.


La préparation de la campagne 2017-2018. Les sites tests ont été recensés, ainsi que les données environnementales qui seront à fournir (obligatoires : T°, HR, SO2, NO2, O3, HNO3, PM10, pluies (quantité, H+, Cl-) et optionnelles : conductivité, anions et cations dans les pluies). Les matériaux exposés seront le zinc, l’acier patinable (weathering steel), l’acier au carbone, le ‘coil coating’, l’aluminium et le cuivre, ainsi que le verre à vitre, le calcaire et le marbre. Ces trois derniers matériaux seront exposés en conditions abritées afin d’étudier le soiling. Le calcaire et le marbre ont été proposés comme nouveaux matériaux pour cette campagne et les données seront traitées par l’équipe matériaux du LISA (point focal français pour les charges critiques sur les matériaux).

Par ailleurs, les résultats de ces expositions ont fait l’objet d’une publication : J. Tidblad, K. Kreislová, M. Faller, D. de la Fuente, T. Yates, A. Verney-Carron, T. Grøntof, A. Gordon, U. Hans (2017) ICP Materials Trends in Corrosion, Soiling and Air Pollution (1987–2014). Materials 10, 969, 23 pp.

4. Expériences en chambre de simulation (CIME) Les tests menés sur les fonctions dose-réponse montrent que les écarts entre mesures et simulations peuvent être significatifs pour des faibles valeurs de flou. Il est donc apparu intéressant de mener des expériences au laboratoire pour étudier les premières phases de dépôt de différentes particules (chaque type étant considéré séparément).

4.1. Dispositif expérimental de la chambre CIME

La chambre CIME du Laboratoire Interuniversitaire des Systèmes Atmosphériques (LISA) est une chambre de simulation dédiée à l’étude de l’altération des matériaux du patrimoine (Chabas et al., 2015). Elle se compose d’une enceinte climatique Vötsch® VC0034 permettant un contrôle des conditions climatiques (température, humidité relative) dans laquelle a été placée une cuve en acier inoxydable (volume = 97,9L ; surface interne = 1,2m²). Il est possible d’y injecter à la fois des gaz (CO2, SO2, NO2, O3, grâce à une alimentation par bouteilles et par un calibrateur d’ozone) et plusieurs types d’aérosols (terrigènes, suies, aérosols marins). Le générateur d’aérosols est relié à la chambre par un tube conducteur en silicium (conductive silicon tubing TSI®) afin de minimiser les pertes en ligne et la chambre de simulation est maintenue à 20°C.

4.2. Protocole expérimental (chambre de simulation)

Des coupons de verre ont été artificiellement empoussiérés, d’une part par des sels, et d’autre part par des particules terrigènes. Sept coupons de verres (6 x 6 x 0,2 cm3) ont ainsi été nettoyés en salle propre et disposés au fond de la cuve de CIME (dont quatre en position horizontale et trois en position verticale).

Pour simuler des aérosols marins, une solution de 100 g.L-1 de NaCl (correspondant à trois fois la salinité de l’eau de mer) a été nébulisée à l’aide d’un atomiseur PALAS® AGK2000 associé à un assécheur PALAS®.

Pour les particules terrigènes, un mélange équivolumique de calcite et d’argile verte du Velay (fraction fine, d < 10µm, composée d’illite, montmorillonite et de kaolinite) a été déposé au moyen d’un disperseur de poudres TOPAS® SAG410-U. La poudre est projetée sur un anneau fin en rotation puis aspirée par effet Venturi et injectée dans CIME.

Les particules sont injectées pendant 15 minutes puis les verres sont laissés pendant 90 minutes dans la cuve pour permettre la décantation. Ils sont ensuite sortis. Le revers et les bords sont nettoyés à l’eau et à l’éthanol. Les coupons sont placés 24 heures minimum au dessiccateur avant analyse par spectrophotomètrie UV/Vis (cf. 3.4.) Une fois les mesures réalisées, ils sont replacés dans la cuve pour une nouvelle injection de 15 minutes afin d’obtenir différents temps (15, 30, 45, 60, 75, 90, 105 et 120 minutes).

4.3. Résultats de la chambre CIME

Les mesures de flou des échantillons recouverts de sels sont présentées sur la Figure 12. Quelle que soit l’orientation du verre considéré, l’évolution temporelle du flou a pu être ajustée à l’aide d’une fonction exponentielle du type : y = A + B (1 – e-t/τ) (A et B étant des constantes et τ une constante de temps). Cela suggère que le mécanisme d’accroche des sels sur une surface est similaire quelle que soit son orientation. Cependant,


les expressions obtenues ont des constantes différentes. Les temps caractéristiques sont supérieurs pour les verres verticaux (128,3 vs. 97,2), alors que la valeur d’équilibre au temps infini est plus faible (2,7 vs. 38).

Concernant les dépôts de particules terrigènes, l’évolution du flou (Figure 13) des verres horizontaux a pu être ajustée à l’aide d’une courbe de Hill (aussi appelée courbe en S), déjà utilisée pour modéliser le soiling à long terme de verres en extérieur (Lombardo et al., 2010) et celle des verres verticaux par une fonction exponentielle.

La différence de fonction mathématique suggère un phénomène d’accroche particulier des dépôts de particules terrigènes pour les verres exposés à l’horizontal. Pour le premier point (t = 15min), les valeurs de flou mesurées sont identiques pour les verres horizontaux et verticaux. Ainsi, la première couche semble indépendante de l’orientation du verre. L’inflexion de la courbe des verres horizontaux montre un changement de régime d’empoussièrement. La première couche déposée modifie les propriétés de surface du verre et semble jouer sur les phénomènes d’accroche des particules suivantes.

La comparaison des deux types de dépôts (sels et particules terrigènes) montre que les cinétiques de dépôt sont différentes, puisque les temps caractéristiques des courbes obtenues pour les dépôts de sels sont supérieurs à ceux obtenus pour les dépôts de particules terrigènes en position verticale (128.3 vs. 97.2). Il est également intéressant de noter que les courbes de flou pour des dépôts de terrigènes et de sels sur les verres exposés à l’horizontal sont différentes dans les premiers temps (courbe en S et évolution exponentielle) mais elles atteignent des valeurs de flou similaires au bout de 120 minutes. Il est donc possible que les phénomènes d’accroche de ces deux classes de particules, sels et terrigènes, soient différents mais que les phénomènes qui contrôlent l’accumulation et la phase stationnaire soient identiques.

Figure 12 : Évolution temporelle du flou sur les verres encrassés en sels (exposés en positions horizontale et verticale)

NB : Les données expérimentales (cercles) sont ajustées au moyen d’une fonction exponentielle (en trait plein). Courbe rouge pour les résultats des verres en position horizontale. Courbe bleue pour les résultats des verres en position verticale.

Figure 1 : Valeurs moyennes des mesures et courbe ajustée aux données des mesures de flou sur les verres soumis à des dépôts de sels dans CIME

Temps (min)


Figure 13 : Évolution temporelle du flou sur les verres encrassés en particules terrigènes (exposés en positions horizontale et verticale)

NB : Les données expérimentales (cercles) sont ajustées au moyen d’une fonction exponentielle ou d’une courbe de Hill (en trait plein). Courbe rouge pour les résultats des verres en position horizontale. Courbe bleue pour les résultats des verres en position verticale.

5. Conclusions / Perspectives Si la pollution de l’air est connue pour favoriser le phénomène d’encrassement (soiling) des verres de vitrage, la cinétique de ce phénomène est encore méconnue. La campagne intensive d’exposition des matériaux, menée en 2014-2015, dans le cadre du Programme International Concerté sur les matériaux (PIC-Matériaux) de la convention de Genève sur la pollution atmosphérique transfrontière à longue distance, a permis de suivre l’évolution sur 10 ans de la pollution de l’air et ses effets sur le soiling du verre. L’étude IPOCS met en évidence différentes tendances en fonction des sites, mais on observe globalement une stagnation ou une baisse du flou. Le phénomène d’encrassement est quantifié par le paramètre optique du flou. L’étude IPOCS grâce à un nouveau jeu de données a permis de confirmer la corrélation entre la masse de dépôt et le flou, ainsi que la capacité des fonctions dose-réponse à prévoir le flou en fonction de paramètres environnementaux (SO2, NO2, PM10) qui sont suivis dans les stations de surveillance de la qualité de l’air.

Dans l’optique de développer des modèles de prévision du soiling du verre, basés sur une compréhension plus fine des processus de dépôt (impaction, accroche…), une série d’expériences menée au laboratoire a permis de déterminer les cinétiques de dépôt d’aérosols marins (NaCl) et de particules terrigènes (calcite et argiles) sur des verres exposés en position horizontale ou verticale. Même si le temps d’injection en conditions contrôlées ne peut pas être relié directement au temps de dépôt en environnement réel, les résultats de l’étude au laboratoire montrent des évolutions temporelles différentes en fonction de la position de l’échantillon et en fonction du type de particules. La position agit sur la cinétique d’accroche, alors que la nature des particules semble influer sur le mécanisme d’accroche dans la mesure où les particules terrigènes sont plus lentes à se fixer dans les premiers instants du dépôt. En effet, l’hygroscopicité des sels favorisent leur adhérence contrairement aux particules minérales. Des expériences similaires sont actuellement en cours pour simuler les dépôts de suies.

Dans le futur, de nouvelles expériences seront aussi menées pour étudier l’influence des facteurs météorologiques sur les processus de dépôt et d’accroche car ceux-ci ne sont pas pris en compte dans les fonctions dose-réponse établies à ce jour. Dans le cadre de la prochaine campagne d’exposition des matériaux 2017-2018, le soiling sera aussi étudié (en plus du verre) pour de nouveaux matériaux (calcaire et marbre).

Figure 1 : Valeurs moyennes des mesures et courbe ajustée aux données des mesures de flou sur les

verres soumis à des dépôts de particules terrigènes dans CIME

Temps (min)


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Index des tableaux et figures

Tableaux

Tableau 1 : Liste des différents sites d’exposition du verre « float Si-Na-Ca ». ................................... 11

Tableau 2 : Résultats des mesures de dépôt (en µg/cm²) et de flou (en %) pour le verre dans les différents sites du PIC-Matériaux ...................................................................................... 13

Tableau 3 : Paramètres climatiques -Température (T) et humidité relative (RH) - et paramètres environnementaux – polluants (SO2, NO2 et PM10) - mesurés durant la 4ème campagne du PIC-Matériaux (2014-2015) .............................................................................................. 17

Figures

Figure 1 : Plate-forme d’exposition du site français localisée sur le toit de l’Université Paris-Est Créteil ................................................................................................................................................................. 9

Figure 2 : Schéma d'installation de l'échantillon de verre sur son support d'aluminium ...................... 12

Figure 3 : Mesures du dépôt atmosphérique (∆m/S en µg/cm²) pour le verre dans les différents sites d’exposition de la campagne 2014-2015 (PIC-Matériaux) .................................................. 13

Figure 4 : Mesures du Flou (en %) pour le verre dans les différents sites d’exposition de la campagne 2014-2015 (PIC-Matériaux) ............................................................................... 14

Figure 5 : Variation du ratio flou / dépôt en fonction du dépôt atmosphérique .................................... 15

Figure 6 : Évolution du dépôt (∆m/S) au cours des quatre campagnes du PIC-Matériaux (2005-2006, 2008-2009, 2010-2011, 2014-2015) .................................................................................... 16

Figure 7 : Évolution du flou (H en %) au cours des quatre campagnes du PIC-Matériaux (2005-2006, 2008-2009, 2010-2011, 2014-2015) .................................................................................... 16

Figure 8 : Concentrations en dioxyde de soufre (SO2 en µg/m²) mesurées dans les sites de la 4ème campagne du PIC-Matériaux (2014-2015) .......................................................................... 18

Figure 9 : Concentrations en dioxyde d’azote (NO2 en µg/m²) mesurées dans les sites de la 4ème campagne du PIC-Matériaux (2014-2015) .......................................................................... 18

Figure 10 : Concentrations en particules fines (PM10 en µg/m²) mesurées dans les sites de la 4ème campagne du PIC-Matériaux (2014-2015) ....................................................................... 18

Figure 11 : Tests des deux fonctions dose-réponse (régression multilinéaire et réseau de neurones) avec le jeu de données acquis pendant la 4ème campagne du PIC-Matériaux (2014-2015) .......................................................................................................................................... 19

Figure 12 : Évolution temporelle du flou sur les verres encrassés en sels (exposés en positions horizontale et verticale) ..................................................................................................... 21

Figure 13 : Évolution temporelle du flou sur les verres encrassés en particules terrigènes (exposés en positions horizontale et verticale) ...................................................................................... 22


Sigles et acronymes

ADEME Agence de l’Environnement et de la Maîtrise de l’Energie

CIME Chambre d’Interaction Matériau-Environnement

EC Elemental Carbon (terme anglais, signifiant « carbone élémentaire » en français)

FDR Fonction Dose-Réponse

LISA Laboratoire Inter-universitaire des Systèmes Atmosphériques

OM Organic Matter (terme anglais, signifiant « matière organique » en français)

ONU-CEE/GTE Organisation des Nations Unies – Commission économique pour l’Europe / Groupe de travail sur les effets

PIC-Matériaux / ICP-Materials

Programme International Concerté sur les effets des matériaux (incluant les monuments historiques et culturels) / International Co-operative Programme on Effects on Materials, including Historic and Cultural Monuments

PM Particulate Matter (terme anglais, signifiant « matière particulaire » en français)

Soiling (terme anglais) qui décrit un phénomène de noircissement ou d’encrassement visible sur les bâtiments (notamment sur le verre)

TC Total Carbon (terme anglais, signifiant « carbone total » en français)

UPEC Université Paris-Est Créteil


L’ADEME EN BREF L'Agence de l'Environnement et de la Maîtrise de l'Énergie (ADEME) participe à la mise en œuvre des politiques publiques dans les domaines de l'environnement, de l'énergie et du développement durable. Elle met ses capacités d'expertise et de conseil à disposition des entreprises, des collectivités locales, des pouvoirs publics et du grand public, afin de leur permettre de progresser dans leur démarche environnementale. L’Agence aide en outre au financement de projets, de la recherche à la mise en œuvre et ce, dans les domaines suivants : la gestion des déchets, la préservation des sols, l'efficacité énergétique et les énergies renouvelables, les économies de matières premières, la qualité de l'air, la lutte contre le bruit, la transition vers l’économie circulaire et la lutte contre le gaspillage alimentaire. L'ADEME est un établissement public sous la tutelle conjointe du ministère de la Transition Écologique et Solidaire et du ministère de l'Enseignement Supérieur, de la Recherche et de l'Innovation.


www.ademe.fr

IMPACTS DE LA POLLUTION DE L’AIR ET DU CLIMAT SUR L’ENCRASSEMENT (SOILING) DES VITRAGES Verres exposés à la pollution de l’air en milieu urbain

Les verres de vitrage subissent à leur surface un encrassement ou salissure (soiling) qui modifie leurs propriétés optiques et esthétiques, à cause d’un dépôt de particules d’origine naturelle ou anthropique. Du fait de leur usage croissant dans la construction et les panneaux solaires, la quantification du soiling devient un enjeu économique. Ce rapport présente des résultats de flou et des données environnementales concernant des verres de vitrage exposés en milieu urbain à la pollution de l’air pendant la quatrième campagne du Programme International Concerté des Nations Unies sur les matériaux (PIC-Matériaux – ONU/CEE/GTE), qui est une campagne d’exposition de verres menée, entre octobre 2014 et octobre 2015, dans 25 sites de villes européennes (dont un site en France à Paris). Les résultats de la campagne 2014-2015 dans la présente étude IPOCS, comparés à ceux des campagnes précédentes (2004-2005, 2008-2009, 2010-2011), ont permis d’une part, d’établir des tendances d’évolution sur 10 ans de la pollution de l’air et de l’encrassement du verre, et d’autre part, de valider la capacité des fonctions dose-réponse (précédemment établies) à prévoir le flou des verres de vitrage en fonction des paramètres environnementaux considérés et liés aux dépôts atmosphériques soufrés, azotés et particulaires (SO2, NO2, PM10).

Peut-on prévoir l’encrassement des vitrages en fonction de la pollution de l’air ? Ce rapport présente des données expérimentales qui permettent de valider deux fonctions dose-réponse capables, à partir des teneurs dans l’air en dioxyde de soufre (SO2), dioxyde d’azote (NO2) et particules (PM10), dans un site donné, d’estimer un paramètre optique – le flou – des verres.

impacts de la pollution...verney-carron a. 2017. impacts de la pollution de l’air et du climat sur...

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