la caratterizzazione dei rifiuti nucleari alessandro dodaro enea fpn – radcat laboratorio...

La Caratterizzazione dei Rifiuti NucleariLa Caratterizzazione dei Rifiuti Nucleari

Alessandro DodaroENEA FPN – RADCAT

Laboratorio Caratterizzazione Rifiuti RadioattiviC.R. Casaccia – Roma (ITALIA)

XVIII SETTIMANA della CULTURA SCIENTIFICA

FPN – Fusione, Tecnologie e Presidio Nucleare

7 Marzo 2008 – C.R. ENEA Casaccia - Roma

Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente

FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

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IAEA - “Rifiuto radioattivo: materiale che contiene o è contaminato con radionuclidi a concentrazioni di attività superiori ai livelli di rilascio stabiliti dall’Autorità di Controllo, e per il quale non è previsto alcun riutilizzo.”

EURATOM - “Rifiuto radioattivo: qualsiasi materiale che contiene o è contaminato da radionuclidi e per il quale non è previsto alcun riutilizzo.”

Art. 4 D.Lgs. 230/95 e smi - “Rifiuto radioattivo: qualsiasi materia radioattiva, ancorché contenuta in apparecchiature o dispositivi in genere, di cui non è previsto il riciclo o la riutilizzazione.”

Guida Tecnica 26 APAT (ex ENEA-DISP) - “Rifiuto radioattivo: materiale utilizzato nell'impiego pacifico dell'energia nucleare contenente sostanze radioattive e per il quale non è previsto il riutilizzo.”

Definizione di rifiuto radioattivoDefinizione di rifiuto radioattivo



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L’esercizio degli impianti nucleari di ricerca, sperimentali e di potenza hanno generato rifiuti radioattivi di diversa tipologia, forma e composizione chimico-fisica.

I rifiuti radioattivi sono prodotti anche da attività mediche, diagnostiche, industriali e di ricerca scientifica. Questi, sebbene a minor contenuto specifico di radioattività, rappresentano, in termini quantitativi, una frazione non trascurabile dell’intero ammontare dei rifiuti radioattivi italiani

La disattivazione di una parte di essi hanno generato ulteriori quantitativi di rifiuto; inoltre, altri ne saranno prodotti durante le fasi di smantellamento di quelle ancora attive.

Origine dei rifiuti radioattiviOrigine dei rifiuti radioattivi

Per il rilascio incondizionato di rifiuti radioattivi sono raccomandati o autorizzati valori di concentrazione derivati dai livelli annuali di dose massima alla popolazione, mediamente posta pari a 0.01 mSv.

raggi cosmici più radioattività naturale (Radon): 2,4 mS applicazioni mediche: 0,4 mS test nucleari in atmosfera degli anni ‘60: 0,005 mS incidente di Chernobyl: 0,002 mS industria nucleare: 0,0002 mS

una TAC impegna per il paziente: 5 mS un volo transoceanico di 10 ore impegna per il viaggiatore: 0.01 mSv l’uso di fosfati come fertilizzanti impegna una dose media: 5 mS

In confronto(*), nell’anno 2000, la dose media annua della popolazione è stata:

Va ricordato, inoltre, che:

(*) United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation (*) United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation (UNSCEAR)(UNSCEAR)

Limiti di esenzioneLimiti di esenzione



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IAEA-TECDOC-855 IAEA-TECDOC-855 (1996)(1996)

Radiation Radiation Protection 122 Protection 122

(2000)(2000)

EURATOM Autorità Italianamateriali rilasciati generico val rapp. generico met./cem./altri

3H 1000-10000 3.000 100 1 / 1 / 0,114C 100-1000 300 10 1 / 1 / 0,1

54Mn 0,1-1 0,3 0,1 1 / 0,1 / 0,155Fe 100-1000 300 100 1 / 1 / 0,160Co 0,1-1 0,3 0,1 1 / 0,1 / 0,159Ni - - 100 1 / 1/ 0,163Ni 1000-10000 3.000 100 1 / 1 / 0,190Sr 1-10. 3 1 1 / 1 / 0,1

125Sb - - 1 1 / 1 / 0,1134Cs 0,1-1 0,3 0,1 0,1 / 0,1 / 0,1137Cs 0,1-1 0,3 1 1 / 1 / 0,1152Eu 0,1-1 0,3 0,1 1 / 0,1 / 0,1154Eu - - 0,1 1 / 0,1 / 0,1241Pu 10-100 30 1 1 / 1 / 0,1

alpha emettitori vedi sotto vedi sotto 0,1 / 0,1 / 0,1234/235/238 U 0,1-1 0,3 1

239/240 Pu 0,1-1 0,3 0,1241Am 0,1-1 0,3 0,1242Cm - - 1244Cm 0,1-1 0,3 0,1

IAEA

Ordinanza 5/2003 Ordinanza 5/2003 Commissario Delegato Commissario Delegato OPCM 3267/7 marzo OPCM 3267/7 marzo

20032003

Per confronto si consideri che,Radiation Protection 122 EUR,riporta: nel cemento 40K = 0,4 Bq/g nel tufo 40K = 1,8 Bq/g nel granito 40K = 0,64 Bq/ge, l’ICRP 30, nel corpo umano: 40K = 0,06 Bq/g 14C = 0,21 Bq/g

Limiti di concentrazione derivatiLimiti di concentrazione derivatiEnte per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente


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GUIDA TECNICA n° 26 – ENEA DISP

Rifiuti che al massimo in qualche anno, decadendo, raggiungono concentrazioni di radioattività inferiori ai valori imposti dall’articolo 6, punto 2, commi b) e c) del D.M. 14/07/1970 e i rifiuti a più lunga vita che sono già in concentrazioni inferiori a tali valori. Tali rifiuti possono essere rilasciati incondizionatamenteRifiuti che entro un massimo di qualche centinaio di anni raggiungono concentrazioni di radioattività dell’ordine di alcune centinaia di Bq/g, nonché quei rifiuti contenenti radionuclidi a vita molto lunga purché in concentrazioni di tale ordine. Tali rifiuti devono essere trattati e condizionati.

Rifiuti che richiedono migliaia di anni per raggiungere, decadendo, concentrazioni di radioattività di alcune centinaia di Bq/g, nonché quelli contenenti emettitori e di neutroni, indipendentemente dal loro periodo di dimezzamento. Fra tali rifiuti vengono considerati anche tutti i rifiuti che non rientrano nella II categoria. Tali rifiuti devono essere trattati e condizionati.

IIIIcategoriacategoria

IIIIIIcategoriacategoria

IIcategoriacategoria

Limiti Limiti II/III II/III

categoriacategoria

Alpha t>5y: 370-3700 Bg/g; Beta-g. t>100y: 370-3700 Bq/g; Beta-g. attivazione t>100y: 3700 Bq/g; 137Cs e 90Sr: 3,7 MBq/g; 60Co: 37 MBq/g; 3H: 1,85 MBq/g; 241Pu: 13 KBq/g; 242Cm: 74 KBq/g; Nuclidi t≤5y: 37 MBq/g.

Classificazione dei rifiutiClassificazione dei rifiuti



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Gestione dei Rifiuti RadioattiviGestione dei Rifiuti Radioattivi

I principi fondamentali nella gestione dei rifiuti radioattivi sono la protezione sanitaria dei lavoratori e delle popolazioni, la conservazione dell'ambiente e la salvaguardia delle future generazioni

Lo smaltimento dei rifiuti radioattivi richiede il loro condizionamento in forme solide di provate caratteristiche, adatte a consentirne la manipolazione, il deposito temporaneo intermedio, il trasporto e lo smaltimento definitivo.

Tra i criteri di accettabilità dei rifiuti radioattivi vi è la “chiara identificazione del tipo di rifiuto, della categoria o classe di appartenenza, della matrice di immobilizzazione, del tipo e del livello di radioattività ad esso associati”

Le caratteristiche dei manufatti contenenti il rifiuto sono accertate mediante indagini chimiche e fisiche (caratterizzazione) e sono condotte sia sui rifiuti da condizionare sia sul processo di condizionamento che sul manufatto finale



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Condizionamento RifiutiCondizionamento Rifiuti RadioattiviRadioattivi

Obiettivo: immobilizzare, con la maggiore riduzione di volume possibile, il residuo radioattivo proveniente da processi di trattamento in un prodotto solido confezionato in apposite forme e contenitori aventi i requisiti seguenti:· compatibilità fisico – chimica tra residuo radioattivo e matrice immobilizzante· omogeneità· ridotta solubilità e permeabilità ai liquidi acquosi· resistenza meccanica· resistenza agli agenti esterni (fisici, chimici, biologici)· resistenza al calore, ai cicli termici, alle fiamme· resistenza alle radiazioni· stabilità nel tempo nel deposito di stoccaggio

VetrificazioneVetrificazione: condizionamento dei residui liquidi del ciclo di estrazione del riprocessamento, rifiuti HLW o di III Categoria (vetri borosilicati).

CementazioneCementazione: condizionamento di tutti gli altri residui secondari (materiale di guaina, acqua di decontaminazione, ecc.), rifiuti LILW o di II e III Categoria



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Condizionamento RifiutiCondizionamento Rifiuti RadioattiviRadioattivi



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Caratterizzazione RifiutiCaratterizzazione Rifiuti RadioattiviRadioattivi

Obiettivo: determinare le caratteristiche intrinseche dei materiali che costituiscono il prodotto condizionato alla data di fabbricazione.

Tecniche di analisi distruttiveTecniche di analisi distruttive: effettuate in laboratorio con metodi chimici.

• accurate e precise • tempi di misura lunghi • compromettono l’integrità del campione• campioni uniformi e sufficientemente rappresentativi di tutto il materiale• maggior rischio per gli operatori

Tecniche di analisi non distruttiveTecniche di analisi non distruttive: osservazione di radiazioni nucleari spontanee (passive) o indotte (attive) finalizzata ad analisi qualitative e quantitative di materiale nucleare.

• non alterano l’aspetto fisico e la composizione chimica del materiale• tempi di misura generalmente brevi • accuratezze più modeste



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Caratterizzazione Rifiuti Radioattivi Laboratorio di Caratterizzazione Rifiuti Nucleari in

Casaccia

Tecniche di Analisi Non Distruttive

•Open Geometry

•Segmented & Angular Gamma Scanning

•Low resolution Transmission and Emission Tomography

•ISOCS: In-Situ Object Counting System

•Prove per la qualificazione e la caratterizzazione di matrici cementizie

•Passive Neutron Assay



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rivelatore coassiale HPGe ad alta risoluzione (50% efficienza relativa, raffreddato ad Azoto liquido)

schermo cilindrico di Pb (spessore 10 cm)

due finestre di collimazione: cilindrica (1 cm diametro e 20 cm lunghezza) o rettangolare (2.5 cm X 10 cm X 20 cm)

liner di Cu, per ridurre gli effetti dei raggi X dal Pb.

catena elettronica digitale Canberra

motori elettrici controllati da due PC in sincronismo

1 sorgente di trasmissione (In114m e Ag110m) contenuta in uno schermo a Pb.

Strumentazione ENEA Casaccia

SRWGA - SEA Radioactive Waste Gamma Analyser



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1.1. OPEN GEOMETRY (OG)OPEN GEOMETRY (OG) rifiuti radioattivi rifiuti radioattivi condizionati condizionati

omogeneiomogenei

2.2. SEGMENTED GAMMA SEGMENTED GAMMA rifiuti radioattivi rifiuti radioattivi condizionati condizionati SCANNINGSCANNING (SGS)(SGS) quasi quasi omogenei omogenei

3.3. ANGULAR SCANNING (AS)ANGULAR SCANNING (AS) rifiuti radioattivi condizionati rifiuti radioattivi condizionati con distribuzione di con distribuzione di

attività attività non uniformenon uniforme

4.4. TRANSMISSION and EMISSION TRANSMISSION and EMISSION COMPUTERISED TOMOGRAPHYCOMPUTERISED TOMOGRAPHY tutti i tipi di rifiuti tutti i tipi di rifiuti (TCT –ECT)(TCT –ECT)

SRWGA – Tecniche di misura implementateSRWGA – Tecniche di misura implementate



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SRWGA – Tecniche di misura implementateSRWGA – Tecniche di misura implementate

Wide opendetectiongeometry

measuredvolume VOPEN GEOMETRY (OG)OPEN GEOMETRY (OG)

SEGMENTED GAMMASEGMENTED GAMMASCANNINGSCANNING (SGS)(SGS)

collimatedGe-detector

measuredvolume V

ANGULAR SCANNING (AS)ANGULAR SCANNING (AS)

TRANSMISSION and EMISSION TRANSMISSION and EMISSION

COMPUTERISED COMPUTERISED TOMOGRAPHYTOMOGRAPHY

(TCT –ECT)(TCT –ECT)

Tempi di misura:Tempi di misura: 3 – 6 h

Tempi di misura:Tempi di misura: 0.5 h per segmento Tempi di misura:Tempi di misura:

single pencil beam: 12 – 24 hfan beam: 9 – 18 h

Tempi di misura:Tempi di misura: 40 minuti



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Sistemi di Spettrometria Gamma in Situ

Sistemi di misura costituiti da un singolo rivelatore tarato sperimentalmente (con sorgenti certificate) o matematicamente ( mediante codici di calcolo di tipo Monte Carlo).

ObiettivoObiettivoIdentificare isotopi radioattivi e determinare qualitativamente la quantità di materiale radioattivo.



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Strumentazione ENEA Casaccia

ISOCS – In Situ Object Counting System

rivelatore BEGe “Broad Energy Germanium” ad alta risoluzione (diametro 60 mm e spessore 25 mm; raffreddato ad Azoto liquido) “ISOCS Characterised”

carrello per l’alloggiamento del rivelatore, schermi di Pb e collimatori

schermi di Pb: 2.5 cm e 5 cm

collimatori 30°, 90°, e 180° per minimizzare la radiazione di fondo e limitare il cono di vista.

un InSpector 2000 “Portable Spectroscopy Analyser”

un PC IBM-compatibile con il software Genie 2000 per l’analisi degli spettri gamma.

ISOCS In Situ Calibration Software



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ISOCS - Applicazioni

Determinazione della concentrazione di radionuclidi nel suolo, pareti, Determinazione della concentrazione di radionuclidi nel suolo, pareti,

soffitti, pavimenti ecc.soffitti, pavimenti ecc.

Valutazioni di decontaminazione e decommissioning di impianti e laboratori Valutazioni di decontaminazione e decommissioning di impianti e laboratori

(valutazione dello stato di avanzamento del processo di decontaminazione). (valutazione dello stato di avanzamento del processo di decontaminazione).

Misure di radioattività presente in contenitori di varia natura e forma (fusti Misure di radioattività presente in contenitori di varia natura e forma (fusti

e containers di rifiuti radioattivi).e containers di rifiuti radioattivi).

Tempi di misura tipici:Tempi di misura tipici:

1 – 2 h a seconda delle condizioni sperimentali



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Tecniche Neutroniche Passive

Obiettivo Obiettivo determinazione della quantità di materiale fertile (238Pu, 240Pu, 242Pu) presente nel rifiuto a partire dai neutroni rivelati.

I neutroni rivelati possono essere ricondotti a

fissione spontaneafissione spontanea

reazioni (reazioni (,n) su materiali leggeri ,n) su materiali leggeri causate dalle particelle prodotte nel decadimento dei nuclei pesanti

fissione indotta fissione indotta sul materiale in esame, dai neutroni provenienti da fissione spontanea o da reazioni (,n)

E’ possibile correlare alla massa di materiale fissile i neutroni da fissione spontanea, ma quelli dovuti a reazione (,n) costituiscono essenzialmente un disturbo. Le Tecniche di Tecniche di Correlazione TemporaleCorrelazione Temporale sono in grado di discriminare la provenienza dei neutroni e attribuire il giusto peso alla componente dovuta alla fissione spontanea caratteristica nei nuclei fertili.



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Correlazione temporale dei neutroniCorrelazione temporale dei neutroni

Impulsi dovuti a neutroni da reazione (,n)

Impulsi dovuti a neutroni da fissione spontanea

Impulsi dovuti a entrambi i tipi di reazione



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Tecniche Neutroniche PassiveComponenti fondamentali:Componenti fondamentali:rivelatori di neutroni a 3He sistema di moderazione (tipicamente polietilene ad alta densità) liner di Cd per il taglio dei neutroni termalizzati dalla matricesoftware che implementi una delle analisi di correlazione temporaleTempi di misura tipici:Tempi di misura tipici:1 – 6 h a seconda del quantitativo di materiale presente nel fusto



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Tecniche Neutroniche Attive

ObiettivoObiettivo determinazione della quantità di materiale fissile (239Pu, 241Pu, 235U) presente nel rifiuto a partire dai neutroni rivelati.

Le Tecniche Neutroniche AttiveTecniche Neutroniche Attive sono basate sulla stimolazione esterna, ottenuta tramite sorgenti di neutroni, di radiazione misurabile emessa dal campione in misura.

Nella Tecnica di Interrogazione NeutronicaTecnica di Interrogazione Neutronica, i neutroni di interrogazione, opportunamente termalizzati, generano fissioni indotte sul materiale presente nel campione, le quali possono essere seguite o dalla rivelazione in coincidenza dei neutroni emessi o dal loro conteggio totale.

La Tecnica di Interrogazione GammaTecnica di Interrogazione Gamma, usata per determinare la massa totale degli attinidi presenti nel fusto (238U), si basa sulla reazione di fotofissione che viene indotta sui nuclei fertili da radiazione X ad alta energia e sulla conseguente rivelazione dei neutroni ritardati emessi.



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Tecniche Neutroniche Attive

Componenti fondamentali:Componenti fondamentali:rivelatori di neutroni a 3He sistema di moderazione (tipicamente polietilene ad alta densità) sorgente di neutronisoftware che implementi la tecnica DDT

Tempi di misura tipici:Tempi di misura tipici:0.5 – 2 h a seconda del quantitativo di materiale presente nel fusto



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Conclusioni

SISTEMA INTEGRATO

Tomografia gamma in trasmissione

Determinazione della distribuzione spaziale di densità della matrice

Tomografia gamma in emissione

Determinazione dell’attività dei gamma-emettitori e della distribuzione spaziale di attività dei transuranici

Interrogazione neutronica attiva

Determinazione dell’attività dei radionuclidi fissili note le distribuzioni di densità e attività

Interrogazione gamma attivaDeterminazione dell’attività dei radionuclidi fertili note le distribuzioni di densità e attività

Caratterizzazione completa di un fustoCaratterizzazione completa di un fusto < 3 ore

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