makino master thesis mthesis1
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-
PbI2 Pb1xCdxI2
1994 3
-
PbI2
Pb1xCdxI2
PbI2
-
1 1
1.1 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 1
1.2 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 5
1.3 PbI2 CdI2 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 6
1.3.1 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 6
1.3.2 PbI2 CdI2 : : : : : : : : : : : : : : : : : 6
1.3.3 PbI2 : : : : : : : : : : : : : : : : : 9
1.3.4 PbI2 : : : : : : : : : : : : : : : : : 10
1.3.5 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 10
2 12
2.1 PbI2 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 12
2.1.1 PbI2 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 12
2.1.2 Pb1xCdxI2 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 12
2.2 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 13
2.2.1 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 13
2.2.2 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 13
2.3 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 14
3 PbI2 15
3.1 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 15
3.2 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 22
3.2.1 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 22
3.2.2 : 22
3.2.3 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 25
i
-
3.3 PbI2 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 28
4 Pb1xCdxI2 29
4.1 () : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 29
4.2 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 32
4.2.1 Pb1xCdxI2 (x = 0:03) : : : : : : : : : : : : : : : : : : 32
4.2.2 Pb1xCdxI2 (x = 0:05) : : : : : : : : : : : : : : : : : : 37
4.3 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 43
4.3.1 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 43
4.3.2 : 43
4.3.3 : : : : : : : : : : : : : : : 45
4.3.4 x = 0:05 2 : : : : : : : : : : : 46
4.4 : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 48
5 49
: : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 51
ii
-
1
1.1
()
k
hk
[1] c k
!
!2= " (!) (1.1a)
"(!) = "b
1 +
!LT!T !
(1.1b)
"(!), !k , "b
(background dielectric constant) ,
( LT )
mex!T(k) = !T + hk2=2Mex
" ! k
c k
!
!2= "(!; k) (1.2a)
"(!; k) = "b
1 +
!LT!T (k) !
!(1.2b)
1.1(a) 1.1(a)
EL
2 EL
1
-
EL ET
()
ET
(
) k ' 0
ET
[2]
1.1(a)
(FE)
[3, 4, 5]
2
[6] [6]
EBX = EBX (0) +h2k2
2 MBX(1.3a)
EBX (0) = 2ET EbBX (1.3b)
MBX, k ET EbBX
k = 0 1.1(b)
tr
2
-
1.1: (a):
(b): (c): MT, ML (d):
() () (e): M
() ()
3
-
lg mol
CuCl [7] (Mysyrowicz et al. 1968)
1 1.1(c)
1.1(d) (MT )
(ML ) 1.1(d) 1.1(e) MT ML
(
) [ 1.1(d)]
GaleMysyrowicz [8, 9] CuCl
2
(M ) ( 2 )
[6]
2
1
2
1
1
11
4
-
NaCl CuCl [10]
[11]
CdS1xSex CuCl1xBrx
[12, 13, 14]
1.2
1.1
PbI2
Pb1xCdxI2
PbI2
5
-
1.3 PbI2 CdI2
1.3.1
PbI2CdI2 (CdI2 ) [15] 1.2 PbI2
PbI2 Pb2+ CdI2 Cd2+ c
I-Pb-I(I-Cd-I)
[15] (I-I) (Pb-I)
PbI2 , CdI2 c
polytype PbI2 20
polytype [15, 16] 2H Type
(2H{PbI2) 2H{PbI2 D3d
(3) 2H{PbI2 PbI2 CdI2
1 [15] Pb2+
Cd2+ Pb1xCdxI2
1.3.2 PbI2 CdI2
PbI2 Pb2+ 6s,
6p cationic [17]E ? c, E k cE ? c E k c 4 E ? c
PbI2 (E ? c) 2 .50 eV (2H{PbI2 ) [18, 19] PbI2
Wannier 1.3 1.4
[5, 19] 1s
[5, 18] (2 K)
PbI2 LT ELT
6
-
1.2: PbI2 1.3: PbI2
1.4: PbI2 [(a)] Pb1xCdxI2 [(b)]
(
)
7
-
1.1: PbI2
D3d
a = 4:56 A, c = 6:98 A
N = cm3
ET = 2.4979 eV
EL = 2.5059 eV
LT ELT = 8:0 meV (EL ET) Mex = 1:0me (me, k k c) Gex = 63 meV
aex = 19 A
ET = 4.9912 eV
Gex = 4:6 meV
"b = 9.6
Eg = 2.540 eV
8
-
1s
CdI2 I 5p Cd2+ 5s
[20]3.47 eV
(
) [21]
PbI2 CdI2 Pb2+ Cd2+PbI2
PbI2:Cd (x = 0:01) 1.4(a), 1.4(b)
1.4(a) FE 1.4(b)
ET
Pb2+
[5]
1.3.3 PbI2
1.1
PbI2
(1.2) 1.1(a) PbI2
3.1
4 2.498 eV (FE)
[22] (BE)
[23]FE 12 meV
28 meV
[24]
PbI2
1.2 PbI2
[24]
9
-
1.2: (Goto and Nishina [[24]] )
A1g LO
phonon energy(meV) 12.0 13.9
1.3.4 PbI2
PbI2
[25]
(1.3) [6] 1.1 (b) PbI2
Mmol
2 (2Mex)
[26]
()
nM
nM =kB T e
16 Gexa3ex(1.4)
Gex Te aex
kB PbI2 1 1017[cm3] 1.9 nm 20 K
63 meV [19, 27]
0.7 1017[cm3] ()
1.3.5
1.1 2
10
-
2
2
CuCl2 2 1013 [photons/cm2sec] () [28] 4 1021[photons/cm2sec](Grun etal:) [29]
[6, 30]
1. : 2
1 1
2 1 2
102
2
2. : 2
2
PbI2 2
[25] PbI2 3 { 6.5 meV [25, 31]
1
PbI2 34 meV 1 Pb1xCdxI2
PbI2
PbI2 2
11
-
2
2.1 PbI2
2.1.1 PbI2
1 2 3 Zone 3
1. :
2. : 1 (
6N) 1.23 (Aldrich Chemical 5N) (
) 1
3. zone : PbI2 Ar 30 mmHg 90 Zone
polytype 4H 1
2H bulk c
3 4 0.5mm3
2.1.2 Pb1xCdxI2
Pb1xCdxI2 PbI2 CdI2 1x:x400C
1
12
-
polytype
polytype
2.2
2.2.1
YAG
(BMI 501 DNS) 10 HzYAG
3 (355 nm)
Coumarin 481 1 102 [ mol/l ] 465 497 nm 6 nsec
0.3 A
2.2.2
64 cm (Jovin Yvon HR640)
2.4 A
optical multichannel analyzer ( oma:ATAGO)
(HTV R-928, HTV R-955)
strain free
E ? c, k k c
(Sony TEKTRONIX 2432A)
(Molectron J3-02)
13
-
2.3
2 K
10 K
(OSK CRYOMINI)
Au-Fe:Co
1 K 2.1
2.1:
14
-
3 PbI2
3.1
3.1 PbI2
3.1: PbI2 2.511 eV
2 K%
2.511 eV 2 K ( 0.1 %)
15
-
PbI2 4 (FE,
BE, FE-2LO, FE-A1g) 2.491 eV (MT
) BE [25, 32]
1 (ML) MTML
[33]
1. ilum iexc
2.
1 meV
3. MT ML LT
MT
2.486 eVML [6]2.47 eV
(P) M
M
CuCl N2 P
[34, 35, 36, 37, 38] 3.1 MT BE
BEBE
3.2 ( 0.2%)
() (
) 3.1 2.511 eV
500500
500 2.430 eV
(DA)
MT ML
16
-
3.2: (0.2%) (100%)
(500)
17
-
3.3 ( 0.4%) MT
3.3: PbI2
2.511eV 2 K
MT
ML
P MT ML
MT (
optical conversion) [6] 3.4
FE-2LO
FE-2LO 3
3
2.498 eV ()2.511 eV () 2.525 eV ()
2.498 eV 2.525 eV n = 1 n = 2
18
-
3.4: PbI2
2 K3
2
19
-
2.511 eV n = 1 n = 2
( 1.4 ) [19]
3
1.01022 [photons/cm2sec] 3.5:2.5:1
2 1 (ilum / i2exc) 2M FE
2 3.5
3.5: PbI2
2.525 eV [ (a) (f)]2.516 eV [ (b) (g)]
2.511 eV [ (c) (h)]2.506 eV [ (d) (i)] 2.498 eV [ (e) (j)]
20
-
FE M
3.1 4
2.511 eV 2.525 eV
ET
2.516 eV 22.516eV
FEM
ET (2.5112.525 eV)
3.4 FE-2LO
2 ( 3.43.5) [5]
3.1: PbI2 (FE) (MT ML)
excitation energy (eV)
2.498 2.511 2.516 2.525
FWHM of FE (meV) 3.2 8.0 3.3
FWHM of M (meV) 7.9 10.2 13.2 9.7
21
-
3.2
3.2.1
1.1 (p.1)
(FE)
FE
FE-2LO
3.4 FE-2LO
3.2.2
3.4
3
3.5:2.5:1 1.01022 [photons/cm2sec] LIC
' 2 ' 1
22
-
LIC Knox
[39, 40] 3.6
3.6:
( n1) ( n2) ( N) 3
dn1dt
= i (kR + kNR)n1 (3.1a)dn2dt
= kRn1 exn2 n22 + mN (3.1b)dN
dt=
n222 m N (3.1c)
i kR
kNR
m ex
( =
n2) kNR = 0
(3.1) :
n2 =
ex
si
i0+ 1 1
!(3.2a)
N =
2ex2m
si
i0+ 1 1
!2(3.2b)
23
-
i0 :
i0 = 2ex = (2) (3.3)
i i0 [38]1
n =
ex
i
2i0(3.4a)
N =
2ex2m
i
2i0
2(3.4b)
(isgibx) (n2 , N)
isg / n2=, ibx / N= (3.5)
(3.4) isg ibx
3.5:2.5:1
3.2
[19, 42]
3.2: i0 hrthriAV
excitation energy (eV)
2.498 2.511 2.525
[cm1][19, 22] 1:5 105 3:5 104 8:1 104
i0[cm2s1] 1:5 1022 7:0 1022 1:7 1022
[cm3s1] 1:5 109 1:3 109 2:4 109
hrthriAV[A] 640 560 540
1 [41]
24
-
2 1 3.4
LIC i0 ( 3.2)
()
i0 58 K 390 ps
[27, 42]
i0 3.2
(ithr)
hrthriAV
hrthriAV = (Ithr ex)1=3 (3.6)
[38] 3.2
(1.9 nm4.9 nm) (
[30])
3.2.3
3.1 FE M
2.516 eVFE, M
FE, M 2.511, 2.525 eV
2.516 eV 3.4
ET
25
-
(2.516 eV)
FE
2.525 eV2.511 eV
2.516 eV
3.7 PbI2 FE [5]
FE
3.7: PbI2 [(a)] Pb1xCdxI2 [(b)]
( [[5]] )
(2.511, 2.525 eV)
M FE
M
M
1 ( 1.1(c) 1.1
26
-
(p.1))
h = ET EbBX h2k2
4Mex(3.7)
ET EbBX
Mex
ibx(E) = E1=2 exp
EkBTM
(3.8)
E = ET EbBX h (3.9)
(kB:TM:)
E = 0
EbBX 2.4979 eV
4.2 meV
3 meV [25]
3.1 (p.15)M
20.4 K ( 2.511 eV )
(2 K)
CdS
TM= 17 20 K CuCl TM=24 K (4 K ) [6, 33]
3.8
() [43]
PbI2
(
63 meV [19])
27
-
3.8:
3.3 PbI2
1. PbI2
2. 3.5:2.5:1
3.
4.
5.
28
-
4 Pb1xCdxI2
4.1 ()
[11, 44, 45]
E. Cohen
4.1V (r) r
(mobility
edge) [ 4.1(a)4.1(b)]
[ 4.1(c), 4.1(d)]
[ 4.1(e),
4.1(f)]
PbI2 CdI2 Pb1xCdxI2 PbI2
29
-
4.1: (a)
(b) (c)
(d) (e) (f)
30
-
Pb2+ Cd2+ Pb2+
Pb2+ PbI2
4.2
[14] 4.2(a) x () (
4.2: (a): Pb1xCdxI2
x Cd2+ (b):
()
) x
Cd2+ Pb2+
4.2(b) x
4.2(a) x = 0:03
(FE) x
31
-
(LE)
4.2
4.2.1 Pb1xCdxI2 (x = 0:03)
4.3 Pb1xCdxI2 (x = 0:03)
2.540 eV 2 K
4.3: Pb1xCdxI2 (x = 0:03)
2.540 eV 2 K %
( 0.3 %) 2 2.527 eV
FE 2.518 eV LE
2.514 eV (M) LE PbI2
M
32
-
4.4 M
4.4: Pb1xCdxI2 (x = 0:03) M
2.540 eV 2 K
%
PbI2 3.2
(p.22) [33]M
4.5
4.5 (a) 4.5(d) LE LE [ 4.5(e) (f)] [4.5(f)] LE
4.5(e) (f)
33
-
4.5: Pb1xCdxI2 (x = 0:03)
2 K
4.5(a) (d)
4.5(g) (j) [ 4.5(a) (d)] M
[ 4.5(k) (l)] 4.6
(
LE !) 1M
4.7 (M) (FE) LIC
3
2.540 eV () 2.524 eV () 2.519 eV ()
2.540 eV
34
-
4.6: x = 0:03
1
35
-
4.7: Pb1xCdxI2 (x = 0:03)
3
2 2 K
36
-
2.524 eV2.519 eV
4:3:1
5 1021 [photons/cm2sec] = 1:6 2:0 2 PbI2
FE
2.540 eV = 0:98
4.2.2 Pb1xCdxI2 (x = 0:05)
4.8 Pb1xCdxI2 (x = 0:05)
2.561 eV
4.8: Pb1xCdxI2 (x = 0:05)
2.561 eV 2 K %
2 K (:
37
-
0.24 %) 2.538 eV LE
2.525 eV (M) 4.9
4.9: Pb1xCdxI2 (x = 0:05)
2 K
[ (a) (f)] (a) (c) LE
(d) (f) [ (g) (k)] (g) (i) M
[ (j), (k)] M
x = 0:03
M 11 meV
M0 4.10
38
-
2.538 eV
4.10: Pb1xCdxI2 (x = 0:05)
2.535 eV 2 K
12 % ( (a)) M
(M0) M
M M
(PbI2 :
3.3[p. 18] ) M0
2
4.11 M
4.12
(M, M0)
1
x = 0:03 M
39
-
4.11: Pb1xCdxI2 (x = 0:05) M
4.12: Pb1xCdxI2 (x = 0:05)
1
40
-
( 22 meV) M0
4.13 (M M0
) 2.571 eV ()
4.13: Pb1xCdxI2 (x = 0:05)
2
1.2
2 2 K
2.535 eV () 2.571 eV
2.535 eV
PbI2
=1.2 =2
x = 0:03 2.535 eV
LIC 5
41
-
2.545 eV
2 2
x = 0:08, 0.2
x = 0:05 4.14
x=0.2
M0
4.14: Pb1xCdxI2 (x = 0:20)
1
4.1: x = 0:05
3:0 1021 1:0 1023[photons/cm2sec]
excitation energy (eV)
2.571 2.550 2.545 2.540 2.535
slope 1.8 1.5 1.7 1.3 1.2
42
-
4.3
4.3.1
x = 0:03 FE
LE LIC
x = 0:03
M
1. MLE
2. LE FE
3. M
M
3
4.5 (x = 0:03 ) 4.10 4.11 (x = 0:05 )
M
M
1
4.3.2
4.11 x = 0:03 M
5 1021 [photons/cm2sec]
1M
[46]
43
-
4:3:1 2
LIC PbI2 (3.2.2
(p. 22) ) 4.15 ( n1)
( n2) ( N) 3 4.7
4.15: (x = 0:03)
2 4.2
i0
ithr i0
x = 0:05
LIC
( 4.1)2 [46]
44
-
4.2: x = 0:03 i0
ithr
excitation energy (eV)
2.540 2.524 2.522 2.519
i0[cm2s1] 8:4 1020 3:7 1021 6:7 1021 9:1 1021
ithr[cm2s1] 4:8 1020 4:8 1021 2:4 1021 9:6 1021
.
3
4.3.3
4.6(x = 0:03) 4.12(x = 0:05) 4.14(x = 0:2 )
4.16 x = 0
PbI2 ML
3.8 3
63 meV
[14, 19] PbI2
1.
2.
6s 6p
() 3x = 0:05
x = 0:03
[46]
45
-
4.16: x = 0
PbI2
Cd
[10, 47]
4.3.4 x = 0:05 2
4.10 x = 0:05 2
M, M0
M (22 meV) M0
M0 2
4.17
1 (2.535 eV)
() 2 () 2
46
-
4.17: (x = 0:05) M M0
M (22 meV)
M0
(11 meV) 4.10
MM0
M PbI2 MT
M, M0 PbI2 MT , ML
x = 0:05 LT 11 meV PbI2
(8.0 meV)
LT MT ML
4.10 M01.3.5
(p.10)2
47
-
M M0M
( 4.17 \energy transfer rate" )
4.4
1. Pb1xCdxI2 (x = 0:03, 0.05, 0.08, 0.2)
M
2. x = 0:05 2
M0
3. 1, 2
4.
48
-
5
1. PbI2
2. PbI2
3. (x = 0:03, 0:05, 0:08, 0:2)
4. M
49
-
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