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Mecanismos de transferencia de radionucleidos en el medio ambiente

MECANISMOS DE TRANSFERENCIA DE RADIONUCLEIDOS

EN EL MEDIO AMBIENTE

J.M. Abril, R. PeriáñezDpto. Física Aplicada I, EUITA (Universidad de Sevilla)

M. García-LeónDpto. Física Atómica, Molecular y Nuclear. Facultad de Física. (Universidad de Sevilla)

R. García-Tenorio, G. ManjónDpto. Física Aplicada II, ETSA (Universidad de Sevilla)

1. Introducción

El grupo de Física Nuclear Aplicada de la Universi-dad de Sevilla ha participado desde 1989 en elPlan de I+D de ENRESA con estudios sobre los me-canismos de transporte de radionucleidos naturalesy artificiales en el Medio Ambiente. Estos estudios seenmarcan en el interés de ENRESA por contribuir almejor conocimiento general acerca de la dinámicade radionucleidos en el medio ambiente desde ladoble perspectiva de la gestión de los residuos ra-diactivos y de la protección radiológica. Para surealización se han considerado dos escenarios deinterés: la Ría de Huelva y las Marismas del Gua-dalquivir. En el primer escenario destaca la presen-cia de fábricas de fertilizantes fosfatados, que hanincrementado históricamente los niveles de radiacti-vidad natural en sus alrededores, y en el segundo elinterés radica en el tratamiento de mejora de la ca-lidad de los suelos agrícolas, utilizando una en-mienda el fosfoyeso, que es un residuo de la indus-tria de fertilizantes que se encuentra enriquecido enradionucleidos naturales pertenecientes a la seriedel uranio.

La investigación realizada por nuestro grupo ha im-plicado la medida de concentraciones de radionu-cleidos naturales en muestras ambientales, la eva-luación de flujos, la definición de patrones decomportamiento, la estimación de dosis, el diseño yrealización de experimentos de laboratorio para lacaracterización de procesos básicos de transferen-cia de radionucleidos a la materia particulada ensuspensiones acuosas y en medios porosos satura-

dos (sedimentos), y, finalmente, el desarrollo demodelos numéricos para la simulación de la disper-sión de radionucleidos en los sistemas acuáticos. Enesta ponencia se resumen los aspectos y resultadosmás relevantes de los trabajos realizados por nues-tro grupo de investigación en los últimos años en elmarco del Plan I+D de ENRESA.

2. Radionucleidos naturalesen la ría de Huelva

El estuario formado por las desembocaduras de losríos Tinto y Odiel (Huelva) se ha visto afectado des-de la década de los sesenta, y hasta 1998, por losvertidos de las fábricas de producción de ácido fos-fórico. Estos vertidos presentan la particularidad deencontrarse enriquecidos, en diferentes proporcio-nes, en radionucleidos de la serie del uranio, y hanproducido como consecuencia un claro impacto ra-diactivo en el estuario. En 1998, y debido a uncambio radical en la política de gestión de residuosde las empresas dedicadas a la producción de áci-do fosfórico, cesan los vertidos directos al río Odiely se adoptan medidas para evitar que los vertidos alas balsas de almacenamiento (situadas en los már-genes del río Tinto) afecten al medio ambiente cir-cundante.

La peculiar “historia radiactiva” de este estuario du-rante los últimos 30 años, que se encuentra ligadaa las diversas políticas de gestión de residuos de lasfábricas de producción de ácido fosfórico situadas

Vas Jornadas de investigación y desarrollo en gestión de residuos radiactivos. Sesión: Protección radiológica y restauración ambiental

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en su entorno, le han convertido en un excelente la-boratorio natural donde analizar el comportamientoy dinámica de diversos radionucleidos naturales enun medio acuático mareal. Así, y hasta 1998, sepudo analizar la evolución, tanto temporal comoespacial, del impacto causado por la aportación deradionucleidos a su cauce (y como consecuencia elcomportamiento de diversos radionucleidos natura-les en un medio acuático), mientras que, durantelos últimos años, y una vez finalizados los vertidos,ha sido posible evaluar y analizar la evolución de larestauración natural del estuario desde un punto devista radiactivo.

Estos estudios han sido realizados por nuestro gru-po de investigación durante más de una década,mediante el seguimiento periódico de las concen-traciones de 226Ra, 210Po, e isótopos de U y Th enaguas y sedimentos. Este seguimiento, ha implicadola realización de un gran número de muestreos,para los que hemos contado con la colaboraciónde la Agencia de Medio Ambiente, en un primermomento, y la Consejería de Medio Ambiente, am-bas de la Junta de Andalucía, en los últimos años, yel desarrollo y puesta a punto de numerosos méto-dos radioquímicos y técnicas radiométricas para laprecisa determinación de los radionucleidos de in-terés en muestras ambientales. En este sentido, po-demos indicar que el grupo de investigación cuentacon una amplia experiencia en la medida de con-centraciones de radionucleidos en muestras am-bientales (véase por ejemplo, Moreno et al., 2000 yAbsi et al., 2002) y su capacidad analítica ha expe-rimentado recientemente un notable incrementocon la aportación de los servicios centrales de in-vestigación de la Universidad de Sevilla.

En la Figura 1 se localizan los puntos de recogidade muestras fijados en todas las campañas, desde1988 hasta 2001. En las Figuras 2, 3, 4 y 5, ycomo una simple muestra de la ingente cantidad dedatos generados durante los últimos 15 años, mos-tramos la evolución experimentada por las concen-traciones de 226Ra en los sedimentos del estuariodel Odiel y 238U en las aguas de los ríos Odiel yTinto, desde 1988 hasta 2001. De dichas figuras sepuede fácilmente inferir, por ejemplo, un elevadoimpacto radiactivo en los sedimentos del río Odieldurante los años en que se realizaban vertidos a sucauce y cómo, a partir de 1998, se observó unaclara disminución de las concentraciones de 226Ra,también observada para 210Po y 210Pb, en estos se-dimentos, que en algunos puntos de muestreo llegaa ser de un orden de magnitud. No se ha observa-do sin embargo una disminución general en las al-

tas concentraciones de 238U a partir de 1998, si ex-ceptuamos las zonas próximas a los lugares dondese realizaban los vertidos directos de las fábricas deácido fosfórico al río Odiel. Ello es debido al dobleorigen de este elemento en el ecosistema acuáticoanalizado: hasta 1998 una fracción de uranio pre-sente en los sedimentos tenía efectivamente su ori-gen en los vertidos de las fábricas de ácido fosfóri-co, pero otra fracción (que sigue afectando alestuario en la actualidad) provenía de la lixiviaciónde este elemento producida en los cauces de losríos Tinto y Odiel, antes de su convergencia en elestuario. Esta lixiviación de U se ha visto favorecidahistóricamente por las características de ambos ríosy las labores de minería realizadas en sus cauces.Las aguas de estos ríos, de hecho, se caracterizanpor presentar unos valores de pH muy bajos. Estasaguas experimentan un abrupto cambio de pH almezclarse con agua de mar en el estuario, indu-ciendo la precipitación del uranio previamente lixi-viado, y su incorporación a los sedimentos.

Similares conclusiones a las obtenidas en el análisisde los resultados obtenidos en los sedimentos, sepueden deducir de los resultados obtenidos en lasaguas del río Tinto, afectadas hasta 1998 por la in-trusión de aguas enriquecidas en radionucleidosnaturales procedentes de los drenajes de las balsasde almacenamiento de residuos (fosfoyeso) situadasen su entorno. Como ejemplo, y para el 226Ra se ob-tuvieron hasta 1998 concentraciones en las aguasdel Tinto muy superiores a las encontradas en eco-sistemas similares no afectados por aportes radioac-tivos antropogénicos, mientras que con posterioridadal cambio en la política de gestión de residuos, estasconcentraciones experimentaron una notable dismi-nución.

Finalizando este apartado, podemos comentar elaccidente que tuvo lugar en 1998 en la nueva bal-sa de fosfoyeso. Debido a las abundantes lluvias sederramó el contenido de la nueva balsa, alcanzan-do una parte del fosfoyeso que contenía al río Tin-to. Una caracterización del impacto que tuvo lugar,desde un punto de vista radiactivo, se puede apre-ciar en las concentraciones de actividad de 226Ra y210Po en agua en el río Tinto en los años 1999, in-mediatamente después del accidente, y 2001, dosaños después.

Los datos generados en estos estudios han permiti-do la estimación de dosis al público por irradiaciónexterna y por ingestión de pescados y mariscos, conposterioridad a 1998. Estos trabajos se han reali-zado en colaboración con el grupo PRPYMA del

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CIEMAT, y permitieron concluir por ejemplo que ladosis por irradiación externa al público (baño y es-tancia en orillas) estimada para la zona turística deMazagón (situada en las cercanías de la Ría deHuelva) no superaba los 4x10-4 µSv/a en 1998,mientras que la dosis por ingestión de pescados ymariscos resultó ser de 0,62 mSv/a. Estos valores,comparados con los obtenidos con anterioridad a1998, muestran una clara tendencia a la baja en lanueva situación de vertidos, aunque se mantienenen el brazo del Tinto.

3. Uso del fosfoyeso comoenmienda de suelos agrícolas

El fosfoyeso (fundamentalmente constituido por sul-fato cálcico) es un residuo de la industria de fertili-zantes fosfatados, que puede ser utilizado comouna enmienda cálcica muy eficiente en suelos sali-no-sódicos. Esta práctica agrícola es muy amplia-mente usada en las marismas del Guadalquivir pa-ra la rectificación de sus suelos, con lo que se con-siguen cubrir dos objetivos: dar un uso esencial pa-ra los agricultores de la zona a estos residuos (pro-cedentes de las fábricas situadas en la Ría de Huel-va) y además diluir su contenido radiactivo hasta al-canzar unos niveles medioambientales habituales.

En los Estados Unidos el uso comercial de fosfoyesopara la agricultura se encuentra regulado, y sólo sepermite su utilización como enmienda si la concen-tración media certificada para el 226Ra no superalos 370 Bq kg-1 (USEPA, 1992). En España no existeactualmente regulación sobre este uso, aunque hayque destacar que diversos autores han determinadoen los fosfoyesos onubenses concentraciones de226Ra claramente superiores al límite establecido enlos Estados Unidos (entre 400 y 1100 Bq kg-1). Esprecisamente con base en estos hechos por lo queel grupo de investigación ha realizado durante losúltimos años un estudio detallado sobre el impactoradiactivo y radiológico causado por el uso de fos-foyesos onubenses como enmienda en las maris-mas del Guadalquivir.

Para la realización de este estudio se eligió una fin-ca de las Marismas de Lebrija, en el sector B-XII(36º56’N, 6º7’W), compuesta por una serie deparcelas experimentales que poseen un sistema dedrenaje sujeto a monitorización continua. Estas par-celas reúnen pues unas condiciones excepcionalespara el estudio de la dinámica de radionúclidos enel sistema suelo-planta-agua.

En dichas parcelas se han seguido y estudiado du-rante dos años agrícolas los ensayos realizados contres tipos de enmiendas: unas parcelas fueron trata-das con estiércol (30 Mg ha-1), otras similares confosfoyeso (30 Mg ha-1), y unas terceras con fosfoye-so en una cantidad superior(13 Mg ha-1). Adicional-mente una parcela no fue tratada para ser conside-rada como parcela testigo.

La aportación cuantitativa de elementos radiactivosnaturales a los suelos tratados con las enmiendasde fosfoyeso queda reflejada en los siguientes da-tos: en las parcelas tratadas con enmiendas de fos-foyeso a razón de 26 Mg ha-1 se incorporan un to-tal de 13.3 MBq ha-1 de 226Ra y 1.7 MBq ha-1 de238U, lo que incrementa las concentraciones mediasde estos radionucleidos en los suelos tratados (su-poniendo la homogeneización de la enmienda aña-dida hasta una profundidad de 30 cm) en 3.4 Bqkg-1, y 0.5 Bq kg-1, respectivamente.

Este muy ligero incremento teórico en las concentra-ciones de 226Ra y 238U en los 30 cm superiores de lossuelos tratados con las enmiendas de fosfoyeso noha podido ser incluso discernido a través de nuestrasmedidas experimentales. Las determinaciones reali-zadas en testigos de suelos tomados en las diferentesparcelas experimentales, indican que las concentra-ciones de 226Ra son bastante uniformes con indepen-dencia del tratamiento aplicado a la parcela de don-de los testigos analizados han sido colectados.

Adicionalmente, las concentraciones de isótopos deuranio y 226Ra en las aguas de drenaje son tambiénsimilares en todas las parcelas con independenciadel tratamiento aplicado a las parcelas estudiadas,por lo que no se puede concluir ningún efecto ligadoal uso del fosfoyeso como enmienda (El-Mrabet etal., 2003). La lixiviación de una fracción de los ra-dionúclidos naturales asociados a los fosfoyesosañadidos, o es muy pequeña, o es indiscernible fren-te a la lixiviación experimentada por los mismos ra-dionúclidos presentes de forma natural en los suelos.

En este sentido, podemos indicar que las concentra-ciones de 226Ra en las aguas de drenaje son simila-res en todas las parcelas a las determinadas enaguas superficiales no contaminadas, mientras quelas de uranio son superiores en un orden de magni-tud (incluida la parcela testigo). Este último dato,unido al hecho de que la razón isotópica 234U/238Uen las aguas de drenaje tiene un valor medio de1.16 ± 0.04, mientras que en los dos insumos seencuentra equilibrio secular, nos indica que la ma-yor contribución al uranio encontrado en las aguasde drenaje procede del lixiviado natural del suelo.


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Todo ello, nos permite afirmar la muy pequeña onula trascendencia radiológica para el público deluso de los fosfoyesos como enmiendas de suelos.De hecho, en la parcela de Lebrija, considerandocomo vía más crítica el consumo de cangrejo rojo(que eventualmente pueda prosperar en las zanjasde drenaje) a razón de 20 kg anuales (4 veces másque el consumo medio de moluscos y crustáceos enel suroeste de España), la dosis por ingestión debi-da al U y Ra no supera los 5 µSv anuales.

4. Estudios experimentalesy de modelización de la adsorciónde radionúclidos en suspensionesacuosas y sedimentos saturados

Con el objetivo de mejorar el conocimiento existen-te sobre el comportamiento y la dinámica de los ra-dionucleidos en el medio acuático, y poder realizarconsecuentemente de una forma apropiada su mo-delización, el grupo de investigación de Física Nu-clear Aplicada también ha realizado durante los úl-timos años una serie de aportaciones en el estudiode procesos básicos de adsorción. Estos estudios deadsorción se han realizado bajo dos diferentes en-foques: así, por una parte se han realizado una se-rie de contribuciones novedosas desde el punto devista teórico microscópico para la mejor compren-sión de estos procesos básicos, mientras que porotra parte se han realizado estudios experimentalesen laboratorio (con variables controladas) con tra-zadores radiactivos.

La primera faceta ha incluido tanto la revisión mi-nuciosa de una teoría microscópica de la adsor-ción, en la que se han identificado cuales son losfactores relevantes que afectan a su cinética, comola posterior modelización de la dependencia de loscoeficientes de distribución (kd) con el tamaño degrano. Ello nos ha permitido mejorar notablementelas técnicas de caracterización del alcance de verti-dos radiactivos a ecosistemas acuáticos, a través dela especiación granulométrica de los sedimentos(como se ha mostrado en Laissaoui y Abril, 1999,en su aplicación práctica para la Ría de Huelva).

Por otra parte, los experimentos de trazadores en la-boratorio se han realizado con suspensiones acuosastomadas en diversos sistemas acuáticos andaluces(Guadalquivir, embalses y Ría de Huelva), y utilizan-do diversos radionucleidos :239Pu, 241Am, 99Tc, 137Csy 133Ba (actualmente estos experimentos de trazadose extienden a la utilización de diversos elementos

análogos estables utilizando para su determinaciónla técnica de ICP-MS). A través de estos experimen-tos hemos podido comprobar que a excepción del99Tc, el cual posee un marcado carácter conservati-vo en un amplio rango de pH y potencial redox, laadsorción de los radionucleidos a la materia parti-culada en suspensiones acuosas se desarrolla comouna superposición de al menos tres procesos ele-mentales con tiempos característicos del orden deminutos, horas y días (El-Mrabet et al., 2001 y2003). Estos procesos han sido estudiados en detallemediante la aplicación de modelos cinéticos com-partimentales (Figura 6) habiéndose encontrado laexistencia de familias de modelos equivalentes, loque conllevó a la necesidad de diseñar y realizaruna serie de experimentos específicos para diferen-ciar entre modelos de reacciones paralelas y reac-ciones consecutivas. Los modelos, una vez calibra-dos con un proceso elemental de adsorción, se hanaplicado con carácter predictivo a procesos de tra-zado múltiple y de desorción (Barros y Abril, 2003).

Adicionalmente, estos experimentos de trazado desuspensiones acuosas con elementos radiactivos hanincluido el estudio de la dependencia de los coefi-cientes cinéticos asociados con la superficie libre delas partículas por unidad de volumen de la suspen-sión (El-Mrabet et al., 2003).

También, en paralelo a los experimentos de labora-torio comentados en los párrafos anteriores, se hanrealizado otra familia de experimentos con trazado-res radiactivos (133Ba y 137Cs) pero ahora con co-lumnas de sedimentos en reposo. A través de estosexperimentos se ha abordado tanto el estudio delos aspectos cinéticos de absorción como la obten-ción experimental y modelización de los perfiles dedistribución de concentraciones con la profundidaden estas columnas. La complejidad y especificidadde estos estudios, conjuntamente con alta resolu-ción deseada en los perfiles de distribución de con-centraciones en profundidad, ha conllevado la ne-cesidad de desarrollar y poner a punto una serie dedispositivos experimentales de diseño propio (Barroset al., 2003).

5. Modelos de simulación numéricadel transporte reactivode radionúclidos en sistemasacuáticos (medio marino)

El estudio de la dispersión de los radionúclidos enlos sistemas acuáticos ha de contemplar tanto el

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transporte advectivo y difusivo, que se aborda contécnicas de modelización y simulación numérica dela hidrodinámica de los sistemas acuáticos, comolas reacciones simultáneas de adsorción-desorciónpor partículas en suspensión y sedimentos. Ello im-plica la necesidad de resolver la dinámica de lamateria en suspensión, que exhibe gran variabilidadcon el ciclo de marea, y la cinética de los procesosde adsorción. En particular, una resolución apro-piada de la cinética de la desorción es esencial enescenarios de descontaminación, como el caso ac-tual de la Ría de Huelva.

Los modelos hidrodinámicos han sido ampliamentedesarrollados en el campo de la oceanografía físi-ca, pudiendo ser aplicados al estudio de la disper-sión de radionúclidos que es el objeto específico denuestro estudio. Pero en ellos es necesario integrartodos los procesos indicados con anterioridad paraconformar grandes modelos de transporte reactivode radionúclidos en los sistemas acuáticos que si-mulen lo más apropiadamente su dispersión.

La construcción, validación y mejora de modelos detransporte reactivo de radionúclidos en sistemasacuáticos es una línea clásica del grupo Física Nu-clear Aplicada en la que se han realizado continuasaportaciones científicas. Así, durante los últimosaños se ha avanzado notablemente en la compleji-dad de los procesos incorporados a los modelos.Éstos actualmente resuelven, en tres dimensiones, eltransporte con forcing mareal, geostrófico y porvientos, incluyendo sistemas con estratificación. Eintroducen la dinámica de la materia en suspensióncon igual detalle, utilizando para ello tanto aproxi-maciones de medio continuo como técnicas de par-

ticle-tracking (Figura 7) (Periáñez y Elliot, 2000, Pe-riáñez, 2002a).

Adicionalmente, los últimos trabajos se han centra-do en implementar en este tipo de modelos losefectos de distintas aproximaciones a la cinética dela adsorción de los radionúclidos introducidas (Pe-riáñez 2003a y 2003b). El desarrollo, puesta apunto y validación de estas aproximaciones se hallevado a cabo con éxito en una gran variedad deescenarios: la Ría de Huelva (Periáñez, 2002b), elMar de Irlanda (Figura 8) y el Canal de la Mancha(véase referencias anteriores en esta sección), y supotencia los convierte en una herramienta idealpara la realización de análisis predictivos: puedenasí aplicarse en situaciones de emergencia, en elestudio de procesos de dispersión en vertidos con-trolados y en el análisis de diversos escenarios dedescontaminación.

Agradecimientos

A los estudios expuestos en esta ponencia han con-tribuido de forma esencial los siguientes miembrosdel grupo de Investigación Física Nuclear Aplicadade la Universidad de Sevilla: A. Absi, H.Barros, J.Diaz, R.El-Mrabet, H.Moreno y I.Vioque.

Estamos además especialmente agradecidos alGrupo de Investigación en Agronomía de la Univer-sidad de Sevilla por su colaboración en los estudiosexperimentales realizados en las Marismas del Gua-dalquivir, y a la Consejería de Medio Ambiente dela Junta de Andalucía por poner a nuestra disposi-ción la infraestructura necesaria para la realizaciónde muestreos en la Ría de Huelva.

Referencias

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Figura 1. Mapa de la zona del estuario en el que se localizan los puntos de muestreo que aparecen en las figuras siguientes.También se sitúan las fábricas de ácido fosfórico y las balsas de fosfoyeso.

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226Ra

0

500

1000

1500

Bq/k

g

MuestrasO1 O2 O3 O4 O5 O6 O7

Feb 93

Nov 93

Jun 96

1999

2001

2002

Figura 2. Concentraciones de actividad de 226Ra en muestras de sedimentos de río a lo largo del río Odiel a su paso por Huelva.Se comparan los resultados obtenidos en 1999, 2001 y 2002 con otros resultados anteriores correspondientes a 1993 y 1996.

226Ra

0

500

1000

1500

T1 T2 T3 T4 T5

Bq/k

g

Muestras

Feb 93

Nov 93

Jun 96

1999

2001

2002

Figura 3. Concentraciones de actividad de 226Ra en muestras de sedimentos de río a lo largo del río Tinto a su paso por Huelva.Se comparan los resultados obtenidos en 1999, 2001 y 2002 con otros resultados anteriores correspondientes a 1993 y 1996.

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238U

778

0

100

200

300

400

O1 O2 O3 O4 O5 O6 O7 OT1 OT2 OT3 OT4 OT5

(mBq

/L)

Muestras

1988

1989

1999

2001

Figura 4. Concentraciones de actividad de 238U en muestras de agua de río a lo largo del río Odiel a su paso por Huelva.Se comparan los resultados obtenidos en 1999 y 2001 con otros resultados anteriores correspondientes a 1988 y 1989.

238U

0

50

100

150

200

T1 T2 T3 T4 T5 T6

(mBq

/L)

Muestras

1988

1989

1999

2001

Figura 5. Concentraciones de actividad de 238U en muestras de agua de río a lo largo del río Tinto a su paso por Huelva.Se comparan los resultados obtenidos en 1999 y 2001 con otros resultados anteriores correspondientes a 1988 y 1989.

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0.1

1

10

100

0.01 0.1 1 10 100 1000Time (hours)

Amac

tivity

(Bq/

L)

10000

GergalRiver (1)River (2)River (3)River (4)

Figura 6. Concentraciones de 241Am medidas (puntos con barras de error) y calculadas (líneas) con un modelo de dos reacciones paralelasmás una consecutiva, todas reversibles y con coeficientes independientes de la concentración para distintos experimentos realizados

con suspensiones acuosas del embalse del Gergal y del río Guadalquivir (El-Mrabet et al. 2003).

Figura 7. Simulación de la dispersión de una descarga instantánea de 137Cs desde La Hague usando la técnica de particle-tracking.Mostramos la posición de las partículas disueltas 20, 40, 60 y 80 días tras la descarga.

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Figura 8. Distribución de Pu total en sedimentos (kBq/m2) del Mar de Irlanda (la posición de Sellafield está indicada con un asterisco)para 1977 obtenida con un modelo de dispersión 3D que incorpora la cinética de la adsorción basada en un modelo de uno (izquierda)

y dos pasos (centro). A la derecha se representa el porcentaje de Pu reducido obtenido con el modelo de dos pasos.

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