Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-1897

PEMUAIAN PELAT ELEMEN DAKAR U3Siz-AI DENGAN TINGKATSf' MUAT URANIUM 4,2 DAN 4,8 g/cm3 DALAM

MEDIA INERT DAN UDARA

()~c

Aslina Dr. Ginting, ,Suparjo, Dian.A, S.Amini, Hasbullah N.Instalasi Radiometalurgi -Pusat Elemen Bakar Nuklir -Serpong

q-

ABSTRAK

PEMUAIAN PELAT ELEMEN BAKAR (PEB) U3S~-AI DENGAN TINGKAT MUAT URANWM (fM U)4,2 DAN 4,8 g/cm3 DALAM MEDIA INERT DAN UDARA. Penelitian ini dilakukan dengan tujuan untuk mengetahuiperubahan dimensi yang mencakup pemuaian, koefisien mufti panjang dan kestabilan terlllal dan PEB U3Siz-AI dalam mediainert dan udara yang diukur sebagai fungsi temperatur dan waktu. Data-data pemuaian dan kestabilan termal ini diharapkandapat memben masukan kepada pabrikasi bahan bakar reaktor nset dalam merancang dan membuat bahan bakar uraniumsilisida dengan tingkat muat uranium yang lebih tinggi. Dan analisis pemuaian dengan dilatometer diperoleh bahwa TM U ,temperatur dan media pengukuran sangat mempengaruhi besamya pemuaian yang dialami oleh bahan bakar tersebut. PEBU3Siz-AI dengan TM U 4,2 dan 4,8 g/cm3 dalam media inert mengalami pemuaian bertambah besar dengan naiknya temperaturdan bertambah kecil dengan kenaikan TM U, sedangkan dalam media udara PEB mengalami pemuaian bertambah besardengan kenaikan temperatur dan kenaikan TM U. Analisis kestabilan terlllal dengan DSC'92 diperoleh bahwa PEB U Si -AIdaJam media inert stabil terhadap terlllal sedangkan dalam media udara PEB U3Siz-AI mengalami reaksi oksidasi deng~n Zgasoksigen membentuk senyawa oksida.

ABSTRACT

THERMAL EXPANSION OF U3Si2-AI FUEL PLATES WITH THE URANIUM LOADING OF 4.2 AND4.8 g/cm3 UNDER INERT AND SYNTHETIC AIR MEDIUM. This observation covers the dimensional changes of fuelplates in the inert and synthetic air including linear expansion and its coefficient and thermal stability as functions oftemperature and time. Those data would give contribution for the high uranium loading silicide fuel type design and produc-tion. The thermal expansion analysis using dilatometer shows that uranium loading, temperature and medium changes greatlyinfluence the linear expansion of the fuel plates. Heat treatment on the U]Si2-AJ fuel plates with uranium loading of 4.2 and4.8 g/cm] in both inert and synthetic air medium resulted in the discrepancy of plate expansion. In the inert medium, theexpansion coefficient increased with the increasing of temperature and decreased with increasing of uranium loading. On theother hand, in the condition of synthetic air medium the linear expansion coefficient increased with increasing of both tem-perature and uranium loading. The thermal stability analysis using DSC'92 shows U]Si2-AI fuel appear to be stable on theheating in inert medium. However heating proces in synthetic air medium of fuel plate caused oxidation reaction formedoxide compounds.

PENDAHULUANtipe lainnya. Di samping itu proses pabrikasi bahanbakar uranium silisida juga tidak jauh berbeda denganpabrikasi bahan bakar tipe pelat U3Os-Al yang adadi IPBBRR -PEBN saat ini. Sehingga bagi PEBN,khususnya bidang pabrikasi bahan bakar reaktor risettidak terlalu solit untuk mengganti bahan bakar jenisoksida menjadi bahan bakar jenis silisida. Uraniumyang digunakan untuk bahan bakar tersd>ut adalah ura-nium yang diperkaya :i: 20% dengan variasi 1M Uyang lebih tinggi dari 3,0 g/cm3 yaitu 1M U 4,2 dan4,8 g/cm3. Peningkatan kandungan U-235 di dalamPelat Elemen Bakar (PEB) U3Si2-Al dapat menambahumur pakai (life time) dan meningkatkan fraksi bakar(burn up) dari bahan bakar tersebut di dalam reaktordaD penggantian bahan bakar (refuelling) dapatdilakukan lebih lama sehingga effesiensi bahan bakarlebih ekonomis. Dalam penggunaan bahan bakar U3Si2-Al dengan 1M U tinggi di dalam reaktor diduga akan

Latar Belakang

Pusat Elemen Bakar Nuklir (pEBN) meren-canakan pembuatan bahan bakar uranium silisida(U3Siz-Al) sebagai pengganti bahan bakar oksida(U30s-AI) yang selama ini dipakai di dalam terasreaktor G.A. Siwabessy (RSG-GAS) -Serpong.Penggantian bahan bakar U3Os-Al menjadi U3Siz-AIdilakukan karena bahan bakar jenis silisida mempunyaibeberapa kehandalan dibanding bahan bakar jenisoksida. Salah sam kehandalan dari bahan bakar jenissilisida adalah mempunyai densitas yang jauh lebihtinggi dari bahan bakar jenis oksida, sehingga dapatdimuati oleh kandungan U-235 yang lebih banyak.Uranium silisida merupakan uranium yang mempunyaidensitas sekitar 12,5 g/cm3 dengan Tingkat MuatUranium (TMU) paling tinggi dibanding bahan bakar

126 Aslina Br. Ginting dkk.

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

mengalami pembahan dimensi akibat kena radiasi, olehsebab itu dipandang perlu untuk melakukan suatu

penelitian guna menge-tahui besarnya perubahandimensi akibat pemanasan yang mencakuppertambahan panjang (DL= mm), koefisien muaipanjang (IO-6/°C) dan kestabilan termal (Jig) PEB U3Si2-AI dalam media inert dan media udara. Pengukuranpemuaian dalam media inert dilakukan untukmengetahui besarnya pertambahan panjang atauperubahan dimensi Pelat Elemen Bakar U3Si2-AIselama berada di dalam teras reaktor pada kondisioperasi normal. Sedangkan pengukuran pemuaiandalam media udara dilakukan untuk mengetahuiperubahan dimensi dari PEB U3Si2-AI jika terjadikehilangan air pendingin atau Lost Cooling of Acci-dent (LOCA) di dalam reaktor. Data pemuaian iriidiharapkan dapat memberikan suatu masukan kepadapabrikan sebagai pembuat bahan bakar daD kepadaPRSG sebagai pengguna bahan bakar reaktor risetjenis silisida.

U3Si2-Al tersebut.

HASn. DAN PEMBAHASAN

1.Aoalisis Pemuaian PEB UJSi2-AI Dengan TM U4,2 daD 4,8 g/Cm3 Dalam Media Inert

PeogukUlao pertambahan panjang telah dila-kukan terhadap bahan PEB U3Si2-AI dengan 1M U 4,2dan 4,8 g/cm3 daIam media gas Argon dengan meng-gmIakan aIat Dilatom~r. Dari Gambar-l dan 2 di~rolehbahwa PEB U3Si2-Al dengan 1MU 4,2 g/cm3 daft 4,8g/cm3 dalam media gas Argon menunjukkan kecen-

derungan penampilan pemuaian yang sarna dengannaiknya temperatur[ 1 J. Pemuaian yang dialami olehkedna bahan bakar tersebut dari pemanasan awal 30"Chingga suhu 550 °C sampai posisi titik A menyebabkan

CARA KERJA

.681

,;c~!;.iI

r:~281

11-"'1 i

-168~

!..~

".-

',\.f/ \

I.br ,y{""wJ.., rEl4,Z ~~3.# \2 Kor/ .n-.ir..j.ws r£l4.8 s..#

1Ti'~:r.",wt'~. I

:"" ~ 'N!

i: 88 I , , ,

8 58 '" '58 288 l58 388 -) .in

Gambar 2, Koefisien Muai Panjang PEB U,Si.-AI TMU4,2 dan 4,8 g/crn' Dalam Media Gas Argon

2e~

Pengukuran nilai pertambahan panjang daDkoefisien muai panjang dilakukan di laboratorium R-132-IRM PEBN BATAN dengan menggunakan alatDILATOMETER Type 801 Merk Bahr Geratebau.Bahan PEB U3Si2-Al dengan TM U 4,2 dan 4,8 g/cm3dipotong menjadi cuplikan dengan ukuran 50xl0 mm.Dalarn pengukuran terlebih dahulu disiapkan datakalibrasi dari sampel standard Saphir dengan kondisipengukuran yang sarna dengan sampel yang diuji.Sam pel PEB U3Si2-AI dengan variasi TM Udimasukkan kedalarn tungku Dilatometer, kemudianchamber tungku Dilatometer divakumkan sampaitekanan 10-2 bar. Setelah tekanan vakum tercapai,chamber Dilatometer dialiri gas Argon UHF 99,999%untuk media inert atau gas Oksigen 21 % untuk me-dia udara yang dialirkan secara kontinu selama

pengukuran berlangsung. Peng-operasian Dilatometerdilakukan pada temperatur terprogram dari 30.Chingga 550.C dengan kecepatan pemanasan daDpendinginan 5.c/min serta waktu tunda selarna 1 jarn.Dari basil pengukuran Dilatometer diperoleh nilaipertambahan panjang (DL) daD keofisien muai panjang(a) dari masing -masing sampel uji sebagai fungsiwaktu dan temperatur.

Sedangkan penentuan kestabilan termalPEB U3Si2-AI dilakukan dengan menggunakan alatDSC'92. PEB U3Si2-Al seberat 75 mg dimasukkankedalam krusibel aluminium, kemudian krusibeltersebut di masukkan ke dalam tungku DSC'92.Analisis kestabilan termal terhadap PEB U3Si2-AIdilakukan pada rentang suhu 30 .C hingga 550 .Cdengan kecepatan 5.C/min dalarn media gas Argonatau Oksigen 21% dengan mengamati perubahanaliran panas yang diterima oleh bahan bakar PEB

terjadinya pertambahan panjang dari 85mm sampai 657mm untuk TM U 4,2 g/cm3 dan sebesar 83 mm hingga632 mm unbJk TM U 4,8 g/cm3 seperti yang terlihat padaGambar-l dan Tabel-l. Pemuaian ini terjadi karenapartikel maupun atom-atom U3Si2-Al mengalami turn-bukan antar atom yang looih cepat yang mengakibatkanjarak antar atom cenderung membesar sehinggapemuaian juga semakin besar dengan naiknya tempe-ratur. Di samping itu pemuaian pada rentang suhu 300chingga 550"C sangat dipengaruhi oleh kandungan matrik

Aslina Br. Ginting dkk. 127

.",.

.,.", ,-0' .",. .,." 0.. ...,..,.,. -'.0" '.".0' D"" .,." ..,.,

Prosiding Perlemuan llmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN1410-2897

Al yang terdapat di dalam PEB U3Si2-AI tersebut.Semakin tinggi TM U semakin kecil kandungan matrikAI di dalam PEB U3Si2-Al. Perbandingan kandunganmatrik AI dengan serbuk U3Si2 yang terdapat di dalamPEB U3Si2-AI TM U 4,2 g/cm3 sebesar 25 % matrik AI: 75 % serbuk U3Si2 sedangkan di dalam PEB U3Si2-AITM U 4,8 g/cm3 perbandingan matrik AI sebesar 21%:790/0 serbuk U3S~. Matrik AI mempunyai koefisien muaipanjang lebih besar di banding U3Si2 [1,2] sehinggapertambahan panjang yang terjadi pada rentang subuini dominan dipengaruhi oleh kecepatan pemuaian

, dimana matrik Al akan membungkus partikel U3Si2membentuk suatu agiomerat. Semakin tinggi TM Usemakin besar terjadinya pengikatan matrik AI ke dalam

partikel U3Si2 yang menyebabkan pembentukanaglomeratjuga semakin besar. Adanya aglomerat padaPEB U3Si2-AI variasi TM U telah dibuktikan dengananalisis mikrostrukturpada penelitian sebelunmya [3,4,5]dimana aglomerat ill akan mendesak kedudukan atom-atom kelongsong AlMg2 yang menyebabkan bertambahbesarnya nilai pertambahan panjang daTi PEB U3Si2-AI tersebut.

Analisis kestabilan termal juga telah dilakukanterhadap PEB U3Si2-AI dengan TM U 4,2 dan 4,8 g/cm3 pada suhu 30.C hingga 550.C dalam media gasArgon dengan menggunakan alat DSC'92. Dari basilanalisis tersebut diperoleh basil bahwa PEB U3Si2-AIcendemng stabil terhadap pengaruh termal seperti yangditun-jukkan pada Gambar-5, di mana terlihat aliranpanas yang diterima maupun panas yang diserap olehPEB U3Si2-AI cendemng tidak mengalami pembahanbase line selama pengukuran berlangsung. Dariperistiwa ill dapat dikatakan bahwa pemuaian yangdialami oleh PEB U3Si2-AI pada suhu 30.C hingga550.C dalam media gas Argon hanya merubah sifatfisis tetapi tidak merubah rasa daTi bahan bakartersebut.

Pertambahan Panjang PEB U,Si.-AI TMU 4,2daD 4,8 glcm' Dalam Media Gas Argon

Tabel 1

SUHU("C)

I lMU

IPemmasan

6L~)85

211

I ~~1~651

i 1084

100

200

300

400

500

550

550(ljam)

Tabel 2 Pertambahan Panjang PEB U,Si2-AI DenganTM U 4,2 dan 4,8 g/cm' .Dalam Media Udara

2. Analisis Pemuaian PEB U,Siz-AI Dengan TMU 4,2 daft 4,8 g/cm' Dalam Media Udara

PEB U3Si2-Al dengan TM U 4.2 dan 4,8 g/cm3telah dianalisis besar pemuaiannya pada rentang suhu30°C hingga 550°C dengan kecepatan pemanasan 5°C!mill dalam media udara (gas Oksigen 21%) denganmeng-gunakan Dilatometer. DaTi basil analisis tersebutterlihat bahwa proses pemuaian daTi kedua hahan bakarmenunjukkan penampilan yang sarna yaitu mengalamipemuaian bertambah besar dengan naiknya temperaturpemanasan. PEB U3Si2-AI dengan TM U 4,8 g!cm3

mengalami pemuaian yang menyebabkan pertambahanpanjang lebih besar di banding PEB U3Si2-AI denganTM U 4,2 g/cm3 seperti yang ditunjukkan pada Tabel-2. PEB U3Si2-Al TM U 4,2 g/cm3 mengalami pemuaian

yang menyebabkan pertambahan panjang sebesar 86 I.1m

hingga 1664 I.1m sedangkan PEB U3Si2-Al TM U 4,8

g/cm3 mengalami pemuaian sebesar 951.1m hingga 2202

I.1m. Peningkatan pemuaian yang dialami oleh PEBU3Si2-Al di dalam media udara ini, disebabkan olehterjadinya reaksi oksidasi Uranium ,Silikon daDAluminium yang terdapat di dalam PEB U3Si2-AItersebut dengan gas oksigen 21 % membentuk senyawaoksida Al2O3' UO2 daD SiO2 [5] .Adanya senyawa oksidaAl2O3' UO2 dan SiO2 sebagai basil reaksi oksidasi PEBU3Si2-AI dengan media gas oksigen 21% telahdibuktikan pada analisis mikrostruktur yang didukungoleh data analisis identifikasi senyawa dengan

,TMU 4,8g/cmTM U 4.2gian

SUHU

(oC)Pemanasan I Pendin.l?in~ j Pemanasan I Pendinginan

~86

211

346

490

663

778

1664

~1400

1442

1519

1586

1644

1M4

~

95

214

357

499

726

952

2202

~2000

2059

2107

2142

2178

2202

I \.00

I 200[~~=I

400

I 500

550I

550 (ljam)

matrik AI dan keiongsong AlMg2.Pada pemanasan konstan dengan subu 550.C

(delay) daTi titik A sampai titik B selarna I jam masihterjadi proses pemuaian dari bahan bakar tersebut yangmenyebabkan terjadinya pertambahan panjang dari 657

~hingga 1084 ~untukPEBU3Si2-AI TMU 4,2g/crn3

dan6321lm hingga III41lm untukTMU 4,8 g/crn3, Darianalisis ini diperoleh bahwa PEB U3Si2-AI dengan TM U4,8 g/crn3 mengaJami pemuaian Iebih besar dibandingPEBU3Si2-AI dengan TM U 4,2 g/cm3, Pemuaian pada suhukonstan 550"C selama I jam ini disebabkan oleh interaksiantara matrik AI dengan partikel U3Si2yang menyebabkanterjadinya proses difusi matrik Al ke dalam partikel U3Si2

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

"'-',

,.-- LOC

158ft..~..IIIf--

,.J'2888 ,

'." ;,1\ ..

~~~I\,.\

158e-

,/

/ II_~/ .\' / // , ""J ~2"

, ;{/ I,P...I,P..j.., P" 4IZ ...3 !i 2,P...t:,..j... PEl .;ii ,..3 ~I'I! 3,T_p,P k I

, " : 8I 188 1S1 Z88 ZS8 318 -) .in

588-'

Gambar 3. Pemuaian PEB U,SitAl TM U 4.2 daD 4.8g/cm' Dalam Media Udara

Pada suhu 440°C terlihat grafik koefisien muai panjangdaTi PEB U3Si2-AI tersebut drastis bertambah besardengan naiknya temperatur pemana-san. PEB U3Si2-Aldengan TM U 4,8 g/cm3 mempunyai nitai koefisien muaipanjang lebih besar dibanding PEB U3Si2-Al denganTM U 4,2 g/cm3. Peristiwa ini menun-jukkan bahwasemakin tinggi TM U, pembentukan senyawa oksidaterjadi semakin besar yang menye-babkan prosespemuaian juga semakin besar. Hal ini sesuai denganbasil analisis dengan DSC'92 seperti yang ditunjukkanoleh kwva kestabilan tennal PEB U3Si2-Al pada Gambar-5, dimana pada suhu 440°C terjadi perubahan aliranpanas membentuk puncak eksotermik dengan menge-luarkan sejumlah panas untuk melakukan reaksioksidasi daD pembentukan senyawa oksida UO2, SiO2dan Al2O3 [4,5,6,7] .

Pemanasan konstan pada suhu 550°C selamaI jam, proses pemuaian PEB U3Si2-Al tetap terjadicukup besar dengan naiknya waktu pemanasan,peristiwa ini menunjukkan bahwa pembentukansenyawa oksida selain dipengaruhi oleh suhupemanasan juga dipeng-aruhi oleh faktor waktu (de-lay), dimana kontak atau interaksi PEB U3Si2-AIdengan gas oksigen 21 % berlangsung lebih lama yangmenyebabkan terjadinya reaksi oksidasi daDpembentukan senyawa oksida lebih besar yang akanmempengaruhi besar pemuaian PEB U3Si2-AI.Gambar 4. Koefisien Muai Panjang PEB U,SizAI

TM U 4,2 dan 4,8 g/cm' Dalam MediaUdara

KESIMPULAN

Dari analisis pemuaian yang dilakukan denganDilatometer terhadap PEB U3Si2-Al dengan TM U 4,2daD 4,8 g/cm3 dalam media inert dan udara diperolehbasil bahwa Tingkat Muat Uranium (TM U), mediadaD temperatur pemanasan sangat mempengaruhibesarnya nilai pertambahan panjang (DL= rom) daDkestabilan temlal dari kedua bahan bakar tersebuL PEBU3Si2-AI dalam media inert mempunyai nilaipertambahan panjang bertambah besar dengan naiknyatemperatur tetapi bertambah kecil dengan naiknya TMU sedangkan nilai pertambahan panjang dalam mediaudara bertambah besar dengan naiknya temperatur dar..kenaikan TM U. Nilai pertambahan panjang dalammedia inert cenderung dipengaruhi oleh kandunganrnatrik Al sedangkan dalam media udarn dipengarulrioleh telbentuknya senyawa oksida dalam PEB tersebut.Data-data termal yang terdiri dari data pertambahanpanjang,koefisien muai panjang dan kestabilan termaldari PEB U3Si2-Al dengan TM U 4,2 daD 4,8 g/cm3dalam media inert dan udara diharapkan dapat menjadimasukan kepada pabrikan bahan bakar reaktor risetdalam membuat bahan bakar uranium silisida dengantingkat moat uranium yang lebih tinggi .

Gambar 5. Kestabilan Terrnal PEB U,Si.-AlTM U 4,8g/crn' Dalam Media Inert Dan Udara

menggunakan alat XRD pada penelitian sebelumnya[4,5,6]. Semakin tinggi TM U semakin banyak senyawaoksida yang terbentuk [4,6], dimana senyawa oksidaini akan mendesak kedudukan atom atom kelongsong

AlMg2 sehingga menyebabkan pertambahan panjangpada Pelat Elemen Bakar U3Si2-AI semakin besar.

Dari grnfik koefisien muai panjang pada Gambar-3 dan 4 terlihat bahwa pada subu 440.C PEB U3Si2-AlTM U 4,2 g/cm3 daD 4,8 g/cm3 dalam media udarnmengaiami peningkatan pemuaian lebih cepat dibandingproses pemuaian pada rentang subu 30"C hingga 400.C.

DAFTAR PUSTAKA

[1]. MARJONO SISWOSUWARNO "Teknik Pemben-

Prosiding Pertemuan llmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

Akibat Reaksi Tennik Pada PEB U3Si2-AIDengan Vdriasi TM U" Prosiding Pertemuan dan~ntasi Dmiah Penelitian D~ llmuPengetahuan Dan Teknologi Nuklir, ISSN 0216-3128, Yogyakarta 8-10 Juli 1997

[6]. RF.IXIvfAGALA, T.C. WINCEK.JL. SNELGROVE,M.I.HOMA and RR HEINRICH. "DTA Study of

U3S~-AI Reactions", IAEA-1ECDOC-643(3),1992.[7]. J. L. SNELGROVE, R F. DOMAGALA, G. L.

HOFMAN, T.C. WINCEK, G.L. roPELAND, R W.HOBBS and RL. SENN, "The Use ofU 3 S~ Di~~AI in Plate 1Ype Elements for ~h and TestReaktor ", ANURERI'R/IM-11,1987.

tukan Pembentukan Logam"Jilid I, Jurusan MesinInstitut Teknologi Bandung, 1985

[2J. A G SAMOn.oV; AI. KASHrANOV and V:S.VOlKOV; "Dispersion Fuel Nuclear Reaktor Ele-ments", Translated From Rusia, Moskow 1965.

[3]. G.L. HOFMAN aIK1 J L. SNELGROVE, "MaterialsScience and Technology, "Dispersion Fuels,Nuclear Materials Part 1, ANL , Argonne,IL, USA.

[4J. P.TOFT, A. JENSIN, "Differential Themlal Analysisand Metalograpbic Examination of U3Si2 Powder,U3S~-Al (38 w/o) Miniplates", IAEA1ECDOC 643 N(4), P 15122,1985.

[5J. ASLINABR GINTING,"Pembentukan Senyawa N

Aslina Br. Ginting dkk.130