nanostructures, nanosources: contrôle de l’émission par le

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Submitted on 12 Jan 2012

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Nanostructures, nanosources: contrôle de l’émission parle confinement

Agnès Maître

To cite this version:Agnès Maître. Nanostructures, nanosources: contrôle de l’émission par le confinement. Master. 2011.�sfo-00659498�

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Nanostructures, nanosources:contrôle de l’émission par le confinementp

Institut des NanoSciences de Paris

Université Pierre et Marie Curie

G h t i t ti tiMembres permanents :

Groupe « nanophotonique et optique quantique »

Paul Benalloul, Laurent Coolen, Willy Daney de MarcillacJean-Marc Frigerio, Agnès Maître, Catherine Schwob

Etudiants en thèse:Etudiants en thèse:

Amaury Avoine, Cherif Belacel (INSP/LPN), Hugo Frederich, Phan Ngoc Hong,

Post-doc : Ikbel Mallek

Anciens membres: Carlos Barthou, Céline Vion, Julien Laverdant

Nanostructures, nanosources: contrôle de l’émission par le confinement

•Photons uniques et nanocristaux de CdSe/ZnS

•Modification de l’émission au voisinage d’une surface d’or

•Cristal plasmonique

•Antenne patch

sources de photons uniques

Photodiode à avalancheÉmission de photons uniques:

Système à 2 niveauxClick

Nanocristaux de CdSe/ZnSB. Lounis et al., Chem. Phys. Lett. 329, 399 (2000) P. Michler et al., Nature 406, 968 (2000)

Optimisation de sources de photons uniques pour l’ information quantique1 photon =1 information quantique

• Flux d’information (temps de vie flux )

•Augmentation de la collection directivité de l’emission

•contrôle de la polarisationcontrôle de la polarisation

« Boîtes quantiques » colloïdalesNanocristaux de CdSe/ZnS

(R:3,5nm 1000 atomes)Cœur de CdSe, coquille de ZnS

Absorption, emissionNanocristaux de CdSe/ZnS

synthèse chimiqueTempérature ambiante

Emission dans le visibleL d i (20 )

pFaible photoblanchiment

Largeur de raie (20nm)

Caracterisation d’émetteurs à l’échelle collective et individuelle

Solution: échelle collective Forte dilution: échelle individuelle

Qdots©

Propriétés moyennées

-scintillement-Efficacité quantiqueOrientation des émetteurs: Analyse de la polarisationPropriétés moyennées

Rendement quantique-Orientation des émetteurs: Analyse de la polarisation

Couplage avec une nanostructure

Contrôle de l’émission des photons uniquesTemps de vie (τ=1/Γ) (1/taux de déclin)

Taux de déclin Γ

Temps de vie (τ=1/Γ) (1/taux de déclin)Typiquement 20 ns

Excitation pulsée-

Taux de déclin ΓHistogramme des délais

Excitation pulsée

Couplage à des structures photoniques

temps

polarisationdirectiontaux de déclin Γ plus rapidetaux de déclin Γ plus rapide

Excitation pulsée

Équivalent à un double dipôle dégénéré rayonnant





•Antenne patch

Nanocristaux près d’une surface d’orMaximisation du nombre de photons detectésp

n=1.5, d=60nm

échantillon

PMMA

Reference

,

SiliceCouche épaisse d’or(200nm)

PMMAd (20-300nm)

Milieu homogène (n=1,47)

Nanocristaux proches d’une interface d’or dans un milieu diélectrique (n=1.47 )

( )verre

( , ) q ( )

L’é i i t difié l’ i tL’émission est modifiée par l’environnement

DynamiqueEmission radiative Diagramme d’émission

C. Vion et al., Opt. Express 18, 7440 (2010)

Nanocristaux près d’une surface d’or

…en excitation impulsionnelle :

de d

éclin

Tem

ps dd

Le temps de vie diminue avec d la dynamique de l’émission est augmentée

La densité locale d’états (LDOS) est modifiée par l’environnementLa densité locale d états (LDOS) est modifiée par l environnement

Couplage de l’émission aux plasmons de surface

Plasmons de surface (SPP)E - - - + + + - - - + + + - - -Oscillation collective d’électrons à la surface du métal

HyÉpaisseur de peau

métal kSPP>k0=n ω /cmétal

kémission du dipôle

diélectrique

•En champ lointain•En champ proche, k>kpropagatif pas de rayonnement possible

k//= n ω sin θ /c θNanocristal k//

k0

Proche d’une interface d’orCouplage du champ proche du nanocristal aux plasmons de surface SPP

θ

p SPPPolarisation P uniquement

Modification de la LDOS

Diagramme de rayonnementbj tif

•En milieu diélectrique homogène infiniobjectif

•En milieu diélectrique homogène semi-infini

objectif

Collection faible

•A proximité d’une surface d’or

objectif

p

Interférences Collection importante

Contrôle de l’émission d’émetteurs uniques

sous excitation continue (lampe UV)80 nm

Intensité mesurée x3

Déclin de fluorescence

Redirection (effet miroir)

Meilleure ll i

Accéleration de l’émission

Due au

SPP non radiatifs

k k>objectif

collection de la lumière.

Meilleure

Due au couplage SPP.Plus de photon/sec.

SPP photonk k>SPP restent confinés sur l’or

objectifMeilleure excitation.

+ Gain ~ Négligeable

confinés sur l or

- Pertes

Surface structurée

…mais pertes vers les modes de plasmon :Augmentation de l’ émission détectée …

Source plus efficace?

Est-ce possible de récupérer les plasmons de surface qui ont été émis ?

surface métallique nanostructurée

P Sθ

Réémission possible du SPP par un réseau

k0P, S

SPP

θNanocristal 0

k//k

Gθ

/ /SPPk k G= +r r r

Condition de couplage

λ λθ PP, SNanocristal

kSPP/ /SPP

Pas de rayonnement du plasmon

SPP

PP, SNanocristal





•Antenne patch

Cristal photonique: Opales•Cristal photonique: Opales •artificielle (billes de silice)

0° 15°

©INSP30° 45°

microscopiquemacroscopique

•Naturelle

F d i h t l ti 19 24424 (11)

Évaporation d’une couche d’or sur une opale (réseau 2D)

•Cristal plasmoniqueMEB

Frederich et al, optics express, 19, 24424 (11)

DAu1 μm

AFM

opaleD = 400 nmEpaisseur d’or : entre 150 et 500 nm

microscopiquePhotographies à différents angles

Bon ordre sur 100 μm environ

macroscopique« CNRS Photothèque / Cyril FRESILLON »

μ

Excitation des plasmons de surfaceCluster de nanocristauxCluster de nanocristaux

θ θ

660

680

)580

600

620

640

660

P w

avel

engt

h (n

m

/ /SPPk k G= +r r r

0.2 0.4 0.6 0.8 1500

520

540

560Co

uple

d SP

P

sin(θ)

…couplage aux plasmons de surface

sin(θ)

700

Couplage nanocristaux – plasmons de surfaceRelation de dispersion•Cristal « nu »

560

580

600

620

640

660

680

Spacer en silice (50nm)Au

Opale

λ (n

m)

Relation de dispersion•Cristal « nu »

0.2 0.4 0.6 0.8 1520

540

560Opale

Sin(θ)

0 8

1

.)

620 nm 800 nm

a.u.

)

Spectres d’émission des nanocristauxNanocristaux

•Nanocristaux sur cristal

0.2

0.4

0.6

0.8

Nor

mal

ized

Inte

nsiti

es (a

.ute

nsité

(a

Deux types de nanocristaux déposés:- Emission à 620 nm, accordés aux SPP

550 600 650 700 750 800 8500

wavelength (nm)

λ (nm)

Int

- Emission à 800 nm, désaccordés

Spectrometer 0°Argon laser (fixed incidence)

p

Optical fiberZ

θPolarizer

•Spectroscopie résolue en angle

SampleX

YO 90°-90°

Couplage nanocristaux – plasmons de surface

M λ 620Mesures pour λ = 620 nm λ λθ PP, SNanocristal

90

P polarization S polarization

0

30

sity

SPP

Surface périodique

Rapport des émissions polarisées P et S0 4

0.6

0.8

1.0

30

60120

150

30

60-60

-30

aliz

edIn

ten

Diagramme d’émission polarisée0.0

0.2

0.4

01800.0 -90 90Nor

ma

1.05

1.1

1.15

Corrugated goldplane gold

0 8

0.85

0.9

0.95

1

I P /

I S

-60 -40 -20 0 20 40 600.7

0.75

0.8

θ (°)

Surplus d’émission polarisée P pour la surface périodique / surface plane

Couplage nanocristaux – plasmons de surface

660

Nanocristaux à 620 nm

1 1

1.2

1.3

770nm780nm790nm800nm

Nanocristaux à 800 nm

0.8

1

a.u.

)

620 nm 800 nm

(a.u

.)

SPP

1

1.1

1.2 660 nm

I P /

I S

0 6

0.7

0.8

0.9

1

1.1 800nm810nm

I P /

I S

550 600 650 700 750 800 8500

0.2

0.4

0.6

wavelength (nm)

Nor

mal

ized

Inte

nsiti

es (

Inte

nsité

-60 -40 -20 0 20 40 600.7

0.8

0.9

600 nm

λ

-60 -40 -20 0 20 40 600.3

0.4

0.5

0.6

θ (°)

wavelength (nm)

λ (nm)

θ (°)

Spectrometer 0°700

SPP-assisted emission maxima

θ (°)Couplage aux SPP Pas de couplage aux SPP

θ θPolarizer

Argon laser (fixed incidence)p

Sample

Optical fiber

XY

Z

O 90°-90°

θPolarizer

640

660

680

leng

th (n

m)

Corrugated gold surface reflexion minima Nanocrystals spectrum

En rouge, minimade réflectivité P

580

600

620

Wav

el

En noir, maxima du ratio de fluorescence P/S

Réémission directionnelle et polarisée des SPP0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.0

Sin(θ)





•Antenne patch

Nanocristaux dans une nano antenne

C. Belacel(INSP, LPN), A. Maître (INSP), P. Senellart (LPN)J.J Greffet, F Marquier (LCFIO), B. Dubertret (ESPCI)

•Antenne patchR. Esteban, T. Teperik, J.J. Greffet, PRL 104, 026802 (2010)

•Diagramme de rayonnement

P iti t d t i i t l t t t é t d’ i t l

•Accélération du rayonnement (« Effet Purcell »)

•Positionnement deterministe : la structure est gravée autour d’un nanocristal (technique développée au LPN : A. Dousse, P. Senellart et al., Phys. Rev. Lett. 101, 267404)

N i t d CdS /CdS t è b ill t (LPEM)•Nanocristaux de CdSe/CdS très brillants (LPEM)

Temps de vie<τair>= 40 ns

dispersion 30 % AirLame de verre

Air

« Purcell » et rayonnementSimulations (Institut d’optique)

Taux de déclin (FP=Γ/Γν)Taux de déclin radiatif (Prayonné/Pn)

Référence

Simulations (Institut d optique)

Référence •milieu diélectrique infini (n)

Couplage faible aux plasmons

Couplage fort aux plasmons

Accélération attendue ≈ 50-100

Antennes Clusters de nanocristaux

•Diagramme de rayonnement

Clusters de nanocristaux

•Temps de vie τantenne / τAu

SiO2

Au

SiO2 AirLame de verre τAu / τn≈10Au

τantenne <τAu>= 4 nsdispersion 10 %

<τn>= 40 ns

Au n

FP=τn / τAntenne≈40-100

ConclusionsContrôle de l’émission par l’environnement

Modification de la densité locale d’états

• Macroscopique

Cristal plasmonique

Couplage et réémission par les plasmons

Optimisation de la source de photons uniques

•MicroscopiqueFacteur de Purcell: 40-100

Antenne avec un émetteur unique

Merci de votre attention•Photons uniques et nanocristaux de CdSe/ZnSq

LPEM, B. Dubertret, T. Pons, B. Malher

Collaborations


LKB, GEMAC; Jean-Pierre Hermier, Alberto Bramati


Hanoi, Pham Thu NgaMoscou, A. Grusintsev

•Antenne patch

LPN: Pascale Senellart

Institut d’optique: J.J. Greffet, F. Marquier, B.Habert

nanostructures, nanosources: contrôle de l’émission par le

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