ordre de charge et de spin dans les conducteurs …
TRANSCRIPT
![Page 1: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/1.jpg)
P. FOURY-LEYLEKIAN (LPS, Orsay)
S. BERNU, S. FAGOT, D. LE BOLLOC’H, J.P. POUGET, A. MORADPOUR (LPS, Orsay)
E. LORENZO, Y. JOLY (Labo de Cristallographie, Grenoble)
S. RAVY, P. FERTEY (SOLEIL)
B. HENNION (LLB), S. PETIT (LLB)
M.H. LEMEE-CAILLOT (ILL), A. STUNAULT (ILL)
E. RESSOUCHE (CEA)
C. COULON (CRPP, Bordeaux)
ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS DE BASSE
DIMENSION A FORTES CORRELATIONS
15-16 Mars 07 Journées
LLB/SOLEIL
![Page 2: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/2.jpg)
V
U
Système de basse dim. + Corrélations électroniques
4KF
INSTABILITE DES SYSTEMES DE BASSE DIMENSION A FORTES CORRELATIONS
ODS
+ couplage réseau
2KF
BOW
ODC CO
+ - + -
2kFODC kF
Ek
k2∆∆∆∆
χ(q)
![Page 3: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/3.jpg)
I) (TMTYF)2X : Etude des ordres de charge et de spin à la lumière de nouvelles techniques
expérimentales
Collaborations :
- B. Hennion, S. Petit (LLB)
- M.H. Lemée-Caillot, A. Stunault (ILL)
- S. Ravy, P. Fertey (SOLEIL), E. Ressouche (CEA), C. Coulon (CRPP)
![Page 4: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/4.jpg)
xa
a
chaîne zig-zag de TMTyF
P 1
X=anion Centro : AsF6, PF6, SbF6…ou non centro. : BF4, ClO4…
(TMTYF)2X: UN CONDUCTEUR QUASI-1D
Molécule Organique avec S (o=TMTTF) ou Se (o=TMTSF)
![Page 5: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/5.jpg)
UN RICHE DIAGRAMME DE PHASES…
Coexistence de 2kF ODC/ODS dans (TMTSF)2PF6
Ordre de charge et phase SP dans (TMTTF)2X
![Page 6: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/6.jpg)
I) COEXISTENCE MICROSCOPIQUE DE PHASE ODS/ODC DANS (TMTSF)2PF6
![Page 7: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/7.jpg)
•TCDW=12K ; q=(2kF=0.5;0.2±0.05;?); 0.1µµµµB
• q emboîte la SF quasi-1D
J.M. Delrieu et al J. Lasjaunas PRL 94
• Transition 1er ordre?
• Anomalie cinétique à 4-5K
SFRésistivité Cp/T3
PHASE 2kF ODS
![Page 8: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/8.jpg)
ETUDES NEUTRONS
Bruit aux petits angles : I~50±7ct/mn
Recherche de la composante ODS : 4F2 (LLB), Vivaldi, D23 (ILL)
Réflexion de Bragg ~1000ct/mn
ODS de 0.1 µµµµB-> I~10-2 I bragg~20ct/mn?
ODS non détectée :
Amplitude de l’ODS plus faible que prévu ??
Carte d’aimantation : Neutrons polarisés D3 (ILL)
Mesuré : 4Rflipping~0.005±±±±0.005 ->FM< 0.02 ±±±±0.02
M< 10-2 µµµµB /molecule, ~limite expérimentale
Attendu : χχχχ=2.10-4emu/mol -> M~5.10-3 µµµµB /mol
A. Moradpour
![Page 9: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/9.jpg)
3
1
2
(TMTSF)2PF6
0
100
200
300
10 12 14 16
T(K)
Inte
nsi
ty
q1 "2kF"q2 "4kF"
satellit
satellit
satellit
TC
T=10.7K
. Effets inattendus à 4K (Kagoshima et al SSC 1999 et P. Foury et al)
+ COMPOSANTE 2kF ODC
. Résultats : réflexions satellites à (0.5, 0.25,?)=qODS ���� Ordre de charge pur
UN ETAT MIXTE 2kF ODC/ODS …θ
J.P. Pouget et al, Synth. Met. 97 P. Foury, et al, non publié G. Guillier
2 4 6 8 10 12 14 160.00
0.01
0.02
0.03
0.04
0.05
0.06
0.07
0.08
0.09
I(T
)
Temperature (K)
Q=(2.5,3.25,?)
5K
![Page 10: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/10.jpg)
II) ORDRE DE CHARGE ET SPIN PEIERLSDANS (TMTTF)2A (A=PF6, AsF6, SbF6)
![Page 11: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/11.jpg)
(D.S. Chowet.al. 85, 1698 (2000))NMR
P
Prédictions théoriques : rôle des anions (D. Poilblanc (2001) , P. Monceau (2001))
(TMTTF)2X (PF6…) : ORDRE DE CHARGE?Constante diélectrique inverse (100 khz)
(TMTTF)2AsF6(Nad et. al. J. Phys. : Cond. Mat. 12 (2000) L435)
Ordre de Charge+
dimérisation=
Ferroélectricité
Perte du centre d’inversion
![Page 12: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/12.jpg)
ORDRE DE CHARGE : EFFET « STRUCTURELESS »
Temperature (K)
Intensity (arbitrary units)
50 100 150 200 2500.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0(TMTTF)2AsF6 (722)
-- calculation(TMTTF)2SbF6 (52-4)
(TMTTF)2PF6 (63-2)Inte
nsi
ty
Temperature (K)
(TMTTF)2SbF6 (52-4)
(TMTTF)2AsF6
* Pas d’anomalie de I(T) liée à l’OC
(TMTTF)2PF6 (63-2)
Mesure de DFX
Pas de shift au seuil pour T<TCO
* OC s’il existe : < 0.04e-/S ���� c’est-à-dire < 0.24e-/mol.
* EXAFS : faible précision pour un OC moléculaire
Energie (eV)S. Ravy, P. Foury et al, J. Phys. 04 (LURE)
S edge
EXAFS
! SENSIBILITÉ DE L’ODRE DE CHARGE AUX RX !
Affinement de structure
* Brisure de symétrie 1 invisible
BM1, ESRF
![Page 13: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/13.jpg)
TRANSITION SPIN PEIERLS
q=(1/2,1/2,1/2) : 2kF BOW Sensible aux RX
J.P. Pouget et al (82)
Diffusion RX
� Mesure de I(T), Tc, amplitudeTSPH=17K etTSPD=14K; ∆∆∆∆H≈≈≈≈80 K et ∆∆∆∆D≈≈≈≈72 K; ηηηηD ~10-3Å
���� Mesure du gap de Spin en cours (~1.6THZ)
P. Foury et al PRB 2004 et JP Pouget et al JLTP. 06
Diffusion neutrons
I
T
I
E
Susceptibilité, C.Coulon al 05
Tc=17K
![Page 14: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/14.jpg)
II) BaVS3 : Ordre de charge et ordre orbital?
Collaborations :
- L. Forro, N. Barisic (EPFL, Suisse)
- H. Berger (ICM, Suisse)
- M. Greenblatt, M. Lobanov, G. Popov (Rutgers, USA)
- A. Georges, S. Biermann, F. Lechermann (CPHT, X)
- M. Anne, E. Lorenzo, Y. Joly (Labo de cristallo, Grenoble)
- P. Fertey (SOLEIL), V. Ilakovac (CCR, Paris)
- M.H. Lemée-Caillot (ILL, Grenoble)
- P. Cenzier, C. Pasquier (LPS, Orsay)
Thèses :
-S. Fagot (05)
-S. Bernu (en cours)
![Page 15: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/15.jpg)
S
V
B
c
UN CONDUCTEUR QUASI-1D A FORTES CORRELATIONS
Réseau héxagonal de chaînes d’octaèdres VS6 séparés par des atomes de Ba (P63/mmc)
dV-V// =2.8Å
dV-V⊥⊥⊥⊥=6.72Å
Structure fortement 1D
σσσσc/σσσσa=4
Conductivité faiblement 1D
M. Nakamura et al, PRB 49 (1994) H. Imai et al JPSJ (1996)
Tendance au ferromagnétismeLiquide de Luttinger?
ARPES Susceptibilité
θθθθc>0
Structure
![Page 16: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/16.jpg)
dz2
e(t2g)
Le champ cristallin sépare les niveaux électroniques t2g du V
DEGRES DE LIBERTES DE SPIN, DE CHARGE ET D’ORBITALE …
M. Whangbo et al, J. Solid
State Chem. 02
bande dz2
e(t2g)
Ba2+ V4+ S2-3
� V : 3d1
+2 V par maille
F. Lechermann et al, PRL 05
LDALDA+DMFT
94% 50%
![Page 17: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/17.jpg)
SERIE DE TRANSITIONS DE PHASE
Transition structurale à Ts=240K
Hexagonal -> Orthorhombique M. Guedira et al, J. Phys. C 19 (1986)
Transition Métal-Isolant à TMI=70K
Comportement anormal
Transition incomprise à Tx=30K
Origine magnétique?
c
T > TS T < TS
Cmc21
G. Mihaly et al, PRB 00
T
ρ(T) χ(T)
T
Curie 1.2 ± 0.1 µB� ½ e- localisé/V� ½ e- déloc/V
= calcul LDA+DMFT
![Page 18: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/18.jpg)
TRANSITION MI DE TYPE PEIERLS
80 100 120 140 160 1800.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0
3.5
1/cH1/aH
aH aH+2bH
cH run 1cH run 2
HW
HM
(nm
-1)
T (K)
Régime de fluctuations quasi-1D � instabilité structurale de la chaîne de V4+
S. Fagot et al, PRL 04
20 40 60 80 100 120 140
130
135
140
145
150
155
160
165
170
(1 5 0)
inte
nsity
(ar
bitr
ary
unit)
T (K)
10 20 30 40 50 60 70 800123456789
(-1 4 -2.5)
inte
nsity
(ar
bitr
ary
unit)
T (K)
Modulation structurale à q=(1,0, ½) et 2q
(S. Fagot et al, SSS 05)
Surstructure à 40K (ID31, ESRF) : tétramérisation de la chaîne=BOW
Transition MI de type Peierls avec 2kF=1/2 :� En accord avec la susceptibilité
� En accord avec le calcul LDA+DMFT
![Page 19: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/19.jpg)
ORDRE DE CHARGE ?
c =
BOW + OCODC+ maille à 2 sites
Analyse BVS Ordre de Charge?
V1 3.83 e-
V2 4.14 e-
V3 4.31 e-
V4
V4 4.13 e-
2.750 Å
2.958 Å
2.894 Å
2.798 Å
c
T=5K
![Page 20: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/20.jpg)
ETUDE DE L’ORDRE DE CHARGE
+δ -δ0 0 +δ -δ0 0 +δ -δ0 0
� δoptimum = - 0.0047 ± 0.01 e- � Absence d’ordre de charge à T<TMI,Tx
S. Fagot et al PRB 06
5.45 5.46 5.47 5.48 5.49 5.50
17
18
19
20
21
inte
nsité
(u.
a.)
énergie (keV)
DAFS (ID20+D2AM) Correction d’absorption (E. Lorenzo)
+ +-20 0 20 40 60 80 100
13
14
15
16
inte
nsité
(u.
a.)
énergie (eV)
Simulations FDMNES (Y. Joly)
![Page 21: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/21.jpg)
cdz²
e(t2g)
2kF ODCdz²
4kF ODCe(t2g)
V1
V2
V4
V3
V1
INTERPRETATION : ORDRE ORBITAL
S1
S1
S2S2
S2S2
∆V-SG
∆V-S2
∆V-S1
0.100.040.120.14
0.080.130.080.02
0.500.370.530.47
V4V2 V3V1
Variations desdistances V-S
![Page 22: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/22.jpg)
ORDRE ORBITAL A BASSE T
H. Nakamura et al,
PRL 97
H. Pen et al, PRL 97
Spin-Echo, RMN OO, réseau triangulaire
� Diffusion anomale au seuil L du Vanadium (~500eV)
![Page 23: ORDRE DE CHARGE ET DE SPIN DANS LES CONDUCTEURS …](https://reader035.vdocuments.net/reader035/viewer/2022062601/62b4767db85ff4413f1eab06/html5/thumbnails/23.jpg)
CONCLUSIONS
� De Nombreux phénomènes type ordre de charge, spin, ordre orbital dans les conducteurs de basse
dimension à corrélations fortes
�Diverses techniques de choix pour leurs études : diffusion anomale, neutrons, neutrons polarisés…
� Vers de nouveaux systèmes tels les supraconducteurs lamélaires hydratés NaxCoO2 où toutes ces thématiques
sont critiques