photoionization of n-alkylphenothiazines with different alkyl chain lengths in mesoporous...

12
Photoionization of N-alkylphenothiazines with dierent alkyl chain lengths in mesoporous silicoaluminophosphate molecular sieves with dierent pore sizes Jae Young Bae, Larry Kevan * Department of Chemistry, University of Houston, Houston, TX 77204-5641, USA Received 21 April 2001; accepted 26 July 2001 Abstract The photoionization of N-alkylphenothiazines PC n where n 1, 6, 10 and 18) in mesoporous silicoaluminophos- phate UHM-3) molecular sieves with three dierent pore sizes has been studied by electron spin resonance ESR) at room temperature. N-alkylphenothiazines were synthesized with three alkyl chain lengths n 6, 10 and 18). Meso- porous calcined UHM-3 molecular sieves with three dierent pore sizes of 1.9, 2.9 and 3.8 nm were prepared with n- dodecyltrimethylammonium or n-hexadecyltrimethylammonium chlorides and with 1,3,5-trimethylbenzene TMB) as an auxiliary organic additive. N-alkylphenothiazines were incorporated into these mesoporous silicoaluminophosphates by impregnation and were photoionized at room temperature to form stable N-alkylphenothiazine cation radicals PC n ) whose photoyields were measured by ESR. The highest photoyields are obtained for PC 6 in C 12 -UHM-3 1.9 nm pore), PC 10 in C 16 -UHM-3 TMB/Al 1) 2.9 nm pore) and PC 18 in C 16 -UHM-3 TMB/Al 3) 3.8 nm pore). The yield of PC 18 increases with increasing pore size which correlates with faster decays of the photoproduced cation radicals in smaller pores. Ó 2001 Published by Elsevier Science B.V. Keywords: Mesoporous silicoaluminophosphates; Alkylphenothiazines; Photoionization; Mesoporous oxide materials 1. Introduction The design of ecient arti®cial photoredox sys- tems [1±4] for photochemical energy conversion and storage must be able to prevent rapid back electron transfer [5±7] and achieve long-lived photoinduced charge separation. Heterogeneous systems [8±13] such as vesicles and micelles [14± 26], colloidal solutions [27±29], zeolites [8±13,30] and silica gels [31±42] have been found to be better hosts than homogeneous systems for such photo- redox systems. Arti®cial photoredox systems in- volving a photoexcited donor and an acceptor are potentially applicable for converting solar energy into chemical energy [1,43,44]. Many dierent host systems have been tried to improve the eciency of the energy storage by preventing rapid back electron transfer [5±7]. Long-lived charge separa- tion is generally achieved by carefully designing heterogeneous environments for carrying out the reaction where the molecular mobility is restricted [4,19,34]. Methylphenothiazine and other N-alkylpheno- thiazines with longer alkyl chains are excellent Microporous and Mesoporous Materials 50 2001) 1±12 www.elsevier.com/locate/micromeso * Corresponding author. E-mail address: [email protected] L. Kevan). 1387-1811/01/$ - see front matter Ó 2001 Published by Elsevier Science B.V. PII:S1387-181101)00407-3

Upload: jae-young-bae

Post on 05-Jul-2016

213 views

Category:

Documents


1 download

TRANSCRIPT

��������������� � ���� ��������������� ���� ����������� � ����� ������� �� ���������� ����������������������

��������� ������ ���� �������� ���� �����

��� ����� ���� ���� �����

��������� � � �������� ��������� � ����� ����� �� ����������� � !

!������� "# $���� "%%#& �������� "' ��� "%%#

��������

(�� ��������������� � ���� ��������������� )�*� ����� � � #� '� #% ��� #+, �� ���������� �����������������

����� )-./0, ��������� ������ ���� ����� �������� ���� ����� ��� 1��� ������� 1 �������� ���� ��������� )23!, ��

���� �����������4 ���� ��������������� ���� � ��������� ���� ����� ��� � ����� ������� )� � '� #% ��� #+,4 /���

������ �������� -./0 ��������� ������ ���� ����� �������� ���� ����� � #45� "45 ��� 04+ �� ���� �������� ����

����� �������� ��������� �� ��6���� �������� ��������� ��������� ��� ���� #�0�7������� �1������ )(/�, ��

�� ��6����� ������� ��������4 ���� ��������������� ���� ������������ ���� ����� ���������� �����������������������

1 ������������ ��� ���� ������������ �� ���� ����������� �� ��� ���1�� ���� �������������� ������ ��������

)�*�� , ����� ����� ����� ���� �������� 1 23!4 (�� ������� ����� ����� ��� �1������ �� �*' �� *#"-./0 )#45 ��

����,� �*#% �� *#'-./0 )(/�8$� � #, )"45 �� ����, ��� �*#+ �� *#'-./0 )(/�8$� � 0, )04+ �� ����,4 (��

���� � �*#+ ��������� ���� ���������� ���� ���� ����� ���������� ���� ����� ���� � � ��� ������������� ������

�������� �� ������� �����4 � "%%# ��1������ 1 2������� 3������ �494

"��#�$�% /��������� �����������������������& $�� ���������������& ���������������& /��������� �6��� ���������

� ���� ������

(�� ������ � �:����� ����;���� ���������6 � ����� <#=>? �� ������������� ����� ������������� ������� ���� 1� �1�� �� ������� ����� 1����������� ������� <7=@? ��� ������� ��������������������� ������ ����������4 .������������� ����� <+=#0? ���� �� �������� ��� �������� <#>="'?� ��������� ��������� <"@="5?� �������� <+=#0�0%?��� ������ ���� <0#=>"? ���� 1��� ���� �� 1� 1�����

����� ���� ����������� � ����� �� ���� ���������6 � �����4 $���;���� ���������6 � ����� ��������� � ������6����� ����� ��� �� �������� ������������� �������1�� �� ���������� ����� ����� ���� �������� ����� <#�>0�>>?4 /�� �������� ����� ����� ���� 1��� ����� �� ������� ��� �:����� � ��� ����� ������� 1 ���������� ����� 1����������� ������� <7=@?4 ��������� ������ ���������� �� �������� �������� 1 ������� ���������������������� ������������ �� ���� ��� ��� ����������� ����� ��� ��������� ��1���� �� ����������<>�#5�0>?4

/��� �������������� ��� ����� ���� ��������������� ���� ������ ��� � ������ ��� �6�������

/���������� ��� /��������� /�������� 7% )"%%#, #=#"

���4��������4���8������8���������

*������������ ������4

&����' �$$����% �����A��4��� )�4 �����,4

#0+@#+##8%#8B ��� ���� ������ � "%%# ��1������ 1 2������� 3������ �494

�CCD 3#0+@#+## )%# ,%%>%@0

����������� �������� ����� ���������4 � ��������������� ��� ����������� )-9, ������������ ��� ���1� ����� �6������ �� ��� ���1�� ���� �������������� ������ �������� ����� ���� 1��� ������������� 1 �������� ���� ��������� )23!, ���������� ������������� ������E��� <>7=7"?4 F��������� ��4 ���� G��� ������ ��� �� ���� ��� ������6������� � ������������� ��� ���� ���������������� �������� <">�70=77?4 .��� ���� ����� ����������� ��� ��� 23! �� ���� ����������� �� ���� ��� ��� ������6������� � ���� ���������������� �������� <7'?4 ����������� �������� ������ ������ ���� ��������������� ��� 1� ������������ ������ ������������� ����� ��� ���� ������������������ ��� ���1����� ������������ ������� ����������� �������� ���� <7@�7+?4 (�� ��������������� ����� �������������� ��������� �� �������� ����������� �� ��� ����������� ��� 1��� ������� ��������� �� �6����� ��� ������ � ��� � ����� ������ 1 23! ��� �������� ���� ���� ���������� )232/,������E��� ��� �� ��� ����� ���� ��� ��� � ����������� �������� ��� �������� � ��� ���� �������������� ��������� ������ �������� ��� ��������<">�77�75�'%?4

!���������� �� /�1�� *���������� � ���������������1���� ���������� />#3 ��������� �������������� �� #55" <'#='0?4 /*/>#� ��� ��6���������1�� � ���� ���� � ���������� ��������� ������ �������� �������� ��� ��� ��� �1��� #47�� #% �� �������� ��� ��� ���������� �������� ����� ��������� ��� � ����� ��������� �� ����� ��� ������� �������� �������������� <'>?4 H��� �� ��4<'7='+? �������� ��� ��������� �������� � ���������� ��6������ ���������������� )-./#,��� ���������������������� )-./0, ��������������� �� ������������� ����� 1 � ����;��������� �������4 (���� ��������� ������ ���� �������� ��6������ ���� � ������ ��1�� ������������� � �1��� 047 ��� � ���� ������ ���� ��1��� +7% �"8� ��� � ������ ���� ���� ������1�����4 (�� -./0 ��������� � ������ ���� 1������������ ���1���� ���� ��� -./# ��������� ��-./0 ��������� ��� ������� ����4

C� ��� ������� ���� � ���������� -./0 ��������� ������ ���� ����� �������� ���� ����� <*#"-./0 )#45 �� ����,� *#'-./0 )(/�8$� � #,)"45 �� ����, ��� *#'-./0 )(/�8$� � 0, )04+�� ����,? ���� � ��������� ��� ���� �� ��������

����� ����� �� ���� ��������������� �*� ������ � #� '� #% ��� #+ )I��4 #,4 (�� ���������������� ���� ��������������� �� ���������� -./0��������� �� ���� ����������� ��� ������� 1 23! ��� ����� �� ������ �� ��� -./0 �������� ��� �� ��� ��� � ����� ������4

� ������������ �������

�(�( �� ���� � ��)�* #�� � ��� $�+���� �����,��

/��������� ���������������������� )-./0,��� � ��������� ��������� �� H��� �� ��4 <'7='+?1 ����� ��6���� �������� ��������� ��������).($*�� $������� "7J �� �����, �� � ������������������ ����� ��� �������� � ���6��� )7047��4J $�"K0� -3� ����� L ����� C��4,� �������������� )+7 ��4J� 2/ C���������, ��� �������� �������������� )(2K3� $������, �� ��������� ����������� ��� ������� �������� ����������� �� ���������������4 (�� ��������� ���������� �� ��� 1���� ������� ���������� ��� �8$� � #�%%� .($*�8$� �%�+� ���� �������� )0%% �4�4�4, ��� �. 54%4 (���

I��4 #4 3�������� � ���� ��������������� �*� ���� � � #� '�

#% ��� #+4

" -(.( /��� 0( "��� 1 )�2����� �$ )������ )������'� �� 3����4 �5��

-./0 �������� �� �������1�� �� @%% �* ��� ������� ��� ��������� �� ����������� <'5?4

/��������� -./0 ��������� ������ ��������� �������� ���� ����� ���� �������� ���� ����� �������� ��������� )M($*�, �� .($*��� ���������� ��� ���� #�0�7������� �1������)(/�, �� �� ��6����� ������� ��������4 /��������� ���������������������� *#"-./0 ���� ��������� �� ������1�� ��������� <'7='5?4 $ � ����� � ������� ���� �8$� � #�%% �� �������������������������������� *#"-./0 �� �� ������4$������� � ���6��� )0470 �, ��� ����� ����� ��� �������� � >4" � � ���������� ���� ��������� ��#7 � � ����� ����� ���� �������� )0%% �4�4�4,4 (����6���� ��� ���� ���1���� ���� ##4@ � � M($*���� #%% � � ����� ����� ���� �������� )0%% �4�4�4,4$��� # � ��� ��6���� ��� ���� ����� ���1�������� #4"0 � � �������� � ������������� ����� ������������ )0%% �4�4�4,4 $��� " � �1��� "0=07 �� ��������� ��������� � ���6��� )(/$K.�$������� "7 ��4J �� �����, ��� ����� ������������� ���� ��� �1��� ��6���� ����� ��� �. ���54%4 (�� ��� ��� ���� ������� �� @" � �� ���������������4 (�� ����� ������� ��� ;������� ��������� ������ ���� ��������� ����� ��� ����� ��@% �*4

I�� ��� � ������� � ���������� ���������������������� *#'-./0 )(/�8$� � #, ��� *#'-./0 )(/�8$� � 0,� ��� ���� ��������� �������� ��4 $� ������ � (/� �� ��� �������(/�8$� ����� ��� ����� ���� �������� ���� ��� �����6���� 1���� ��� �������� � ��� .($*� ��������� ��������4 (���� ����� �������� �������� ���� � ������� �8$� ����� ��� ��� ���������� ��*#'-./0 )(/�8$�,4 (�� ����������� � ������������ ��� ��� $�"K0D�"K7D)#4",3�K"D%4+����������D)#=0,(/�D)+=5,(/$K.D)>77=77%,."K4

(�� ������� ��������� ��������� ������ �� �������� � ����� ��������� ���� ������� 1 ����������� �� 77% �* �� > � �� G����� ��������� ������� 1 #' � �� G����� �6 ���4

�(�( �� ���� � � � ���'6�'� �� ��,��� #�� �� � �� �� �$ �7 �'6�' 2 �� '�8� �

*��������� ���� �������������� )�*#� $������, ��� ���� �� ��������4 (���� ���� ��������������� )�*� ����� � � '� #% ��� #+, ����

� ��������� <'5�@%?4 M����� ��� ����;������ � �*�

�� ���� ��� � ������� ������� � ���� ����1�� ������� �� ���� �������4 ���6 �������������� )�*',��� ��� �������������� )�*#%, ���� � ��������� ��������1�� ��������� <'5?4 I�� ��� � ������� � ������� �������������� )�*#+,� ��� ���� ������������ ����� ��4

(�� ��������� ���� ������;�� 1 N/! ����������� 4 (�� #. N/! � �*' �� *M*�0 �������1�������� ����� �� %45" )*.0,� #40"=#40>)*)*.","*,� #4>' )*."**N,� #4@+=#45# )*."*N,�04+0=++ )*."N, ��� '4+@=@4#5 ��� )������������� ���� �������,4 (�� #. N/! � �*#% �� *M*�0������ �1�������� ����� �� %455 )*.0,� #40>)*)*.",'*,� #47%=#47" )*."**N,� #4+"=#45%)*."*N,� 04+@=5" )*."N, ��� '45%=@4"0 ���)������������� ���� �������,4 (�� #. N/! � �*#+

�� *M*�0 ������ �1�������� ����� �� %4++=%450)*.0,� #4"+ )*)*.",#>*,� #405=#4>' )*."**N,�#4@@=#4+' )*."*N,� 04+0=+@ )*."N, ��� '4+'=@4#+ ��� )������������� ���� �������,4

�(*( � ���2����,���

������ O�� ���������� )O!M, �������� � ���-./0 ������� ���� �1������ �� � ������� #+>%������ ������������� ���� *��� ��������� )>%�9� "7 �$, �� %4%#� ���� ����� ��� # � ���� �������� ��� ����� #�7� � "� � +�4 (�� ������� ����������� �� �������� ������ �� ����� �� ���������������� ��������4 *������� ���� ��� ��� �������� 1 �������� ��������1� ���� ��� �� ��2K� �O$+'%% ������������4 (�� ������������ ��� -./0 ��������� ��� ���������� 1 ����1������ ���� ����� ��������� ��� 1 ������������� ������� �������� ����� �� ���� ��� 1��������������4

(���������������� ���� ��� )(F$, � ���-./0 ��������� ��� �������� �� � (F$/���� "%7% ���� ��� ��� ($ C���������� ���� �������� ���� � #% �*����# �� �6 ���4

N" ���������� ��������� ���� �������� �� @@ ������ � /������������ F����� "0@7 ���� ���4 (�������� � �����1�� N" 1 -./0 ��������� ������������� �� �������� ����������� ��� ��������4����� �� ������������ ��� -./0 ��������� ������� ������ �� "7% �* �� 0 �4 (�� �2( �����;������� ���� ��� ���������� ��� ��� ������ ����

-(.( /��� 0( "��� 1 )�2����� �$ )������ )������'� �� 3����4 �5�� 0

� ��� �2( �E������ )���% � %�%7�%�0#,4 (�� ����������� � ��� ���� ���� ������1����� ��� �������� ����� ��� ���������� 1������� � ��� N"

���������� ��������� ��� ��� �������=�� ���=.������ )��., ������ <@#?4 $������� ��� ��.���� ��� �������������� ��� ���� ���� <@"=@7?� �������� ������� �� ��� ���� ���� ������ 1� ��������� ������ ��4 (�� ���������� �������� )#4@=#%4%��, ������ ����� ���.� ��� �1������ ��� ������� ���� ������1����� ������4

�(�( 9 ���,��� �����������

C������������ � ���� ��������������� ����-./0 ��� �������� 1 ������������4 I��������������� %4# � � -./0 ��� ��� ���� # ��� #� #%�" / ���� ��������������� �� 1��������������� �� ��� ����4 (�� 1������ ��� ��������� ���������� 1 G����� �������� ��� ���� ��� ������ �� # �4 3� ��� ���� ������ � ���� �������������� ��� �����1�� ���� ���� ������4 I��23! ������������ ��� ���� ������� � �������� ���� ���������� ���� 3������� E����� ��1��)" �� ��� 0 �� ��, ����� ���� ������ �� ������4

(�� -./08�*� ��������� ���� ��������������� � 0%% P *����6 6���� ���� )C�*�O 0%%-9, �� ���� �����������4 (�� �������� ����� ��������� ������� � #% �� ����� ;���� �� �������������� ��������� ��� ������� � *������ ��4 @7>;���� �� ;���� ����� � ����������� ������� ���� 0"%��4 (�� ������� ���� ������ �� � E����� M������� ������� �� � ����� � > �4�4�4 �� ������ ���������������4

(�� 23! ������� ���� �������� �� ���� ����������� �� 547 F.� ����� � ������ 23� 0%%������������ ���� #%% �.� ;��� ���������� ������ ��������� ����� �� ����� ����� ����������4������������� ���� �������������� ������ ������� )�*�

� , ����� ���� ���������� 1 ���1�� ����������� � ��� 23! ������� ����� ��� 23� 0%%�������4 2��� ����� ���� �� �� ������� � ������������������� ��� ��� ����� � ��� ������� �������� ��� ;����� ��������� ������� ����������4 (������ ���������1���� ��������� ���� ��� ������� ������ ��� ��������� �� �� ���������� �� ��� ������������������4

� �������

/��������� -./0 ��������� ������ ��������� �������� ���� ����� ���� ���� �� ������������� ����� �� ��� ��������������� � ���� ��������������� �*�4 ���� ��������������� ���������������� ���� ����� ���������� ����������������������� 1 ������������ ��� �������������� ���� ����������� �� ��� ���1�� ���� �������������� ������ �������� )�*�

� , ����� ����� ����� ��� ���1������� ��� �������� 1 23!4 (�������� � ��� ��� � ����� ������ � ��� ��� ��������������� ��� � ��� ���� ���� � ��� -./0��������� �� ��� ����� ���� ���� ���������4 (������� ����� � ������� ��������� �� ������ ������� ����� �� ������� ���� ������� �� ����� � ����������� ������� �� ���� �����1�� ���������� ����� ���� �������� �� ��� ��������������� �������4

(�� #. N/! ������� � �*� )����� � � '� #%��� #+, �� *M*�0 ��� ������ ��������4 (�� �������� ������ � ��� *> �� *��# ������� �� ��� *0

������� ��� �����6������ "D# �� �*'� 'D# ���*#% ��� #>D# �� �*#+4 (���� ������ �������� ������� ��� � ������ ��� ������ ��� ��� 1�������4

������ O!M �������� � ��� ��������� ����������� -./0 ��������� ������ ���� ����� ������� ���� ����� ��� ����� �� I��4 "4 (�� ���� ������������� )�%, <@'=+>? �� � ��6������ ��������� ������������ ��� �% � "��#%%��0#�" ��� $)# % %,����� �� �1������ ��� "� � ��� ;��� ���� �� ���O!M ������� ��� ��#%%� � ��" ��� � <+7? ������ � %�#7>#@ �� �� ��� *��� ����4 (�� ����� � �%�� �E��� �� ��� �������� ���� �������� ���� ��� �������� ���������4 P�����;��� O!M �������� ���� ���������� ���� �� #47=04%� "� ��� ���� 1��������� �� ��� "� ����� � 04%='4%�4 $�� ���������*#"-./0� *#'-./0 )(/�8$� � #, ��� *#'-./0 )(/�8$� � 0, ���� $)# % %, ��������������������� �� 04#� >47 ��� 740 ��� ����������� ��� ���� ���� ���������� �% � 04'� 74" ��� '4# �������������� 4

(�� �������� � ��� ���������� ���������� �*#"-./0� *#'-./0 )(/�8$� � #, ��� *#'-./0 )(/�8$� � 0, �� �������� �� ����� 1 O!M� ���� ���� ������������� � ��� ���������������� ��������� ������ 1 ����������� �� 77% �*�� G����� �������� �� > � ������� 1 #' ��� G����� �6 ���4 $�� O!M �������� � ��������

> -(.( /��� 0( "��� 1 )�2����� �$ )������ )������'� �� 3����4 �5��

*#"-./0� *#'-./0 )(/�8$� � #, ��� *#'-./0 )(/�8$� � 0, �6��1�� � ������ 1���� ��������� ���� ������������� �� $)# % %, �������� �"4'� 040 ��� >40 ��� ����������� ��� ���� ���� ���������� � 04%� 04+ ��� 74% ��� ����������� )I��4",4 (�� $)# % %, ����� �� ��� ��������� ������������� �� ����������� ������������� �� � �������� �%47 �� #4# �� �� �������� *#"-./0� *#'-./0 )(/�8$� � #, ��� *#'-./0 )(/�8$� � 0,4

I��4 0 ����� � ����� N" ���������� ������������ �������� -./0 �������4 (�� N" ����������

�������� � �������� *#"-./0 ����� � ��������������1�� � �� C 1������� �� ��;��� 1 C-�$*<+'?� ���������� ��� �������� � ���� ����������4(�� N" ���������� ��������� � �������� *#'-./0 )(/�8$� � #, ��� *#'-./0 )(/�8$� � 0, ���� � ����� � �� C9 1������� �������������������4

(�� ���� ���� ������1����� ��� 1� ������������� N" ���������� ��������� 1 ��� �������E������4 (���� �� ��4 <+@? ������� ���� ��� ���������� 1����� � N" ���������� ��������� ������� ���� ���������� �1��� ��� ������ � ����1������� ���� ���� ��� ���������� 1����� ��������������� ���� ��� ��. ����������� ��������� 1���� �� ��� ���������� 1����� ��� 1� ������������ ������� �� ���������� ���������4 K�������������� ��� 1���� �� ����� ���������� ������ ������� ��� ����� �� (�1�� # �� ��� -./0�������4 (�� �����6����� ���� ���� �������������� �������� ���������� ��������� �� ������� ������� ���� ���� ��������� �% ���������� 1 O!M

I��4 "4 ������ O!M �������� � )�, ��� ��������� )�, ���

�������� )� � �, *#"-./0 )3�8$� � #�",� )1, ��� ��������� )�,

��� �������� )� � �, *#'-./0 )3�8$� � #�" ��� (/�8$� � #,

��� )�, ��� ��������� )�, ��� �������� )� � �, *#'-./0 )3�8

$� � #�" ��� (/�8$� � 0,4 #%%)�, �� ��� ���� �� ��� ����

����� -./0 ��� #%%)�, �� ��� ���� �� �������� -./04

I��4 04 N" ���������� ��������� �� �������� )�, *#"-./0� )1,

*#'-./0 )(/�8$� � #, ��� )�, *#'-./0 )(/�8$� � 0,4

(�1�� #

3��������� ���������� � �������� *#"-./0� *#'-./0 )(/�8$� � #, ��� *#'-./0 )(/�8$� � 0,

-./0 (/�8$� �# % % )��, �% )��,� ���� �������� )��,1 �2( ������ ���� )�"8�,

*#"-./0 = "4' 04% #45 #%0%

*#'-./0 # 040 04+ "45 @+%

*#'-./0 0 >40 74% 04+ @"%

� �% � "�# % %�0#�"41 ���� ��������� ��� ���������� ��� N" ���������� ���������4 P��� ����� ��� �������� ���� �%� ��� ��������� �� ��� ���� ����

��������� ����� �� �1��� #4# ��4 (�� �������� �� ��������� � ��� ���� ���� ������1����� �� �1��� # ��4

-(.( /��� 0( "��� 1 )�2����� �$ )������ )������'� �� 3����4 �5�� 7

1������ ��� ������ �������� ��� ��������� � ��� ��������4 (���� �� ��� �������� ���� ��� ���� ����� ������ -./0 ��������� ��� ������ #4# �� �����4

3���� �� ��4 ���� �������� ���� ���������������������� ����� � ��6������ ����� � � �������������� �� /*/># ����� � ���� ���� ��������� �%�+� %�# �� <++?4 $ ������ � ����� /*/>#���� ���� ����������� ���� 1��� �������� <'>�+5=5#?4 K�� ������� �� -./0 ��������� ���� ���������� ���� ����� ������ �� /*/>#4

(�1�� # ����� ��� �2( ������ ������ ��� �������� ���������� )�%, ��� ��� ���� ��������� � ���-./0 ���������4

(�� -./0 ��������� ���� ����������� ���� ��������������� ���� ��� ���� 23! �������1���� ����������� <'5?4 (�� ����������� ���������� ��������� 1���� ����������� ��� ���� ���� ���������������4 I��4 > ����� ��� �������� �� ��� 23!������ ����������� � *#"-./08�*� ���� � � #� '�#% ��� #+ ���� ����������� ����4 I��� I��4 > �� ������ ���� ��� ������� ����� ���� �� �1������ ��*#"-./08�*'4 (�� 23! ������� �������� ������ ������ ��� ;��� #+ ��� ��� ���� �������� ��������4 $� ����������� ���� � @+ ��� ��� ���������� ����������� ����� ���� ��� ���� �������4 (������� � �������� � ��� �*�

� ������ �������� ���1� ��������� ��� ��� ������� ������ �� I��4 > �������� ;��� ����� ��������4 (�� ���� ��������� ����� �������� � �*�

� ������ �������� �� *#"-./08�*� ��� ����� �� (�1�� " �� ��� ��� ����� �����

�� @+ ���4 *#"-./08�*' ��� ��� ������������ ����4

(�� ���� � ��� ������������� �*�� ������

�������� �� ��������� 1 23! �� ���� �� �������������� �� ��� ������ � �:����� ���������6 � �����4 I�� *#"-./08�*� ���� � � #� '� #% ���#+ ��� 23! �������� ��� ���������� ��� ���� ��������� �� �4 .����� �� ����� �������� ��� �������� � ��� 23! ������ ��� ��������� ��� ���� 4(�� ������ ����� )�#�", �� *#"-./08�*� ���

I��4 >4 C������� � 23! ����������� � *#"-./0�*� ����

� � #� '� #% ��� #+ �� ���� ����������� ������ ������������

���� ����4 $������ ���������� ��� ����� 1 ��� ����� � ��� �6

���������� ������4

(�1�� "

I�������� ���� ���������� ����� ����� ��� ���� �������� �� -./08�*� ��������� ���� ����� �������� ���� �����

-./0 �*� I�������� ����

��������

)�#%�0 ��#,

����� ���� ��

@+ ��� )�4�4,

M��� �#�" )�� ,

*#"-./0 )#45 �� ����, �*# 7> >@ @"

�*' @# #>" #"%

�*#% '# @+ ##%

�*#+ >@ '# "%

*#'-./0 )(/�8$� � #,)"45 �� ����, �*# 7+ '# 0+

�*' @0 ##" #>%

�*#% '7 #"# #>%

�*#+ '7 5+ 7%

*#'-./0 )(/�8$� � 0, )04+ �� ����, �*# >0 '% #%

�*' 7# #%" "@

�*#% '> #0@ 0>

�*#+ +@ #0+ +"

' -(.( /��� 0( "��� 1 )�2����� �$ )������ )������'� �� 3����4 �5��

����� �� (�1�� "4 *#"-./08�*' �� ��� �������1�� � ���� ���� ��� ������� ������4

I��4 7 ����� �� �������� �� ��� 23! ������ ����������� � *#'-./0 )(/�8$� � #,8�*� ��������� ���� ����������� ����4 I��� I��4 7 �� �� ����

���� ��� ������� ����� ���� �� �1������ �� *#'-./0 )(/�8$� � #,8�*#%4 (�� ������� ������������ ��������� ��� ��� ����� ����� �� ����� ��������� ��� ���������� �� (�1�� "4 (�� ���� �������� ��� ���� �����4�$�� ��������������� ���������� ���� ����

������ *#'-./0 )(/�8$� � 0, 1 ������������ ���� ���� ��� ����� 23! ������� 1��������������� )I��4 ')�,=)�,,4 3�� ��� � �� ������������ ��������� ������ ������ �����������4 $���1���� ���������� 1 0"% �� ����� �� ���� ����������� �� @+ ���� ��� ������� ���� ������ 23!������� �� �� I��4 ')$,=)M,4 (��� ����� ���� ���1�������� ���1�� � ���1�� �������� ��� ��������1 �����������4 (���� 23! ������� ��� 1������������� ��������� ��� �� �������4 (�� ������������� � I��4 ')$,� ����� ����� ��� 23! �������� � ������ ���������� �*#� �� ��� ���� �� ����� ����� �������������� ������ �������� )�*�

# , �� ����������� �������� ��� �� �������� �� ���� ����������� <>@�7'?4 (�� 23! ������� �1������ 1��������������� ���� ��� ���� ���� ����� �� ����� �1������ ���� ����������� �������� ��� ��� ����������4

I��4 74 C������� � 23! ����������� � *#'-./0 )(/�8

$� � #,8�*� ���� � � #� '� #% ��� #+ �� ���� �����������

������ ���������������� ����4 $������ ���������� ��� ����� 1

��� ����� � ��� �6���������� ������4

I��4 '4 23! ������� � *#'-./0 )(/�8$� � 0,8�*� ���� �E��� )�, #� )1, '� )�, #% ��� )�, #+ �� ���� ����������� 1���� ����

������� ��� ���� @+ ��� ���� ����������� ����������� �� 0"% �� ))$,=)M,,4

-(.( /��� 0( "��� 1 )�2����� �$ )������ )������'� �� 3����4 �5�� @

I��4 @ ����� ��� �������� �� ��� 23! ������ ����������� � *#'-./0 )(/�8$� � 0,8�*� ��������������� ���� ��� ���� ��� ������� ����� ������ �1������ �� *#'-./0 )(/�8$� � 0,8�*#+4(�1�� " ����� ��� �������� ���� ��������������� ����� �� @+ ��� ��� ���� ��������4

(�� ��� ��������������� ����� � *#"-./08�*�� *#'-./0 )(/�8$� � #,8�*� ��� *#'-./0 )(/�8$� � 0,8�*� ��� ������� �� � ������� � ��� � ����� ������ �� I��4 +4 $� ��������������� � @+ ��� ��� �������� �� ����������� �����4(�� ������� ����� ����� ��� �1������ �� �*#% ��*#'-./0 )(/�8$� � #, ��� �� �*#+ �� *#'-./0 )(/�8$� � 0,4 (�� ��� ��������������� ����� � *#"-./08�*�� *#'-./0 )(/�8$� � #,8�*� ��� *#'-./0 )(/�8$� � 0,8�*�

��� ������� �� � ������� � ��� ���� ���� �� I��4 54(�� �*�

� ����� ����� ������ �� ��� ���� ��������� -./04 �*�

' ��������� �� -./0 ���� ����������� ��� �*�

#% ��� �*�#+ �������� �� -./0 ����

������ �����4I���4 #%=#" ���� (F$ ������� �� ���� ����

����������� �� -./04 (�� (F$ ������ ��������� ������ ���� �������4 (�� ;��� ���� 7%=#%% �*�� �����1���� �� ����� ����������� ��� ������ ����"%%="7% �* �� �����1���� �� ���� ������������������������ ��� ��� �6������ ������ � -./0��� ��� ����� 1���� ���� �������� ������ >@% �*

�� �������� �� ��� ������������� � ���� ��������������� �� G����� �6 ��� ������ ��� ��������� � -./0 <7@?4 (�� >@% �* ���� �� ����1������ ���� ��� �6��������� ��� ������� ��� ��G����� ��������4 (�� ��1�������� ����� ���� >@%�* �� ��� ����� ���� ���� �*'� �*#% ��� �*#+ ������������ ���� ��� -./0 �����4 C� *#"-./0

I��4 @4 C������� � 23! ����������� � *#'-./0 )(/�8

$� � 0,8�*� ���� � � #� '� #% ��� #+ �� ���� �����������

������ ���������������� ����4 $������ ���������� ��� ����� 1

��� ����� � ��� �6���������� ������4

I��4 +4 !��� ����������� ����� ����� � *#"-./08�*��

*#'-./0 )(/�8$� � #,8�*� ��� *#'-./0 )(/�8$� �0,8�*� ���� � � #� '� #% ��� #+ �������� ���� @+ ��� �����

����������� ������ ��� ��� � ����� ������ � ��� ��������������4

$������ ���������� ��� ����� 1 ��� ����� � ��� �6����������

������4

I��4 54 !��� ����������� ����� ����� � *#"-./08�*��

*#'-./0 )(/�8$� � #,8�*� ��� *#'-./0 )(/�8$� �0,8�*� ���� � � #� '� #% ��� #+ �������� ���� @+ ��� �����

����������� ������ ��� -./0 ���� ����4 $������ ���������� ���

����� 1 ��� ����� � ��� �6���������� ������4

+ -(.( /��� 0( "��� 1 )�2����� �$ )������ )������'� �� 3����4 �5��

��� ������ ����� ���� "%% �* ���� ���� ���� �����;���� ������� � �*� ��� �����1�� �� ��� �6������ ������ � -./04 C� ����� ���������� ������������� ���� �*' ���� �*#+ �� �����1�� �6������� 4 $� ��� -./0 ���� ���� ���������� ��������� ���� � ��� �*� ���������� ������ ��� ����� ������� 1 ��� �������� ����� � ��� ����� ���� "%%�* ������ ����� ���� >@% �*4 (��� �� ����������� �������1�� �� ��� ������� ���� ��������� *#'-./0 )(/�8$� � 0,4

� ����������

(�� ��������������� � ���� ������������������� �������� ��� � ����� ������� ��� ������� ��-./0 ��������� ���� �������� ���� �����4 3������� �������� �� ������� ���� �*�

� ������ ������������ �����������4 �*� ���� ������ ��� � ������������ ���� ���� ���� ��������4 M��� ������������ ��� �������� �� �6��� ���������4 M���� ������� -./0 �� �������� ����� �6������ �� ����������� ���������� � �*�4 .������� ��� ����� ����� �*� �� ���� ������� ���� �� ���� ����4

(� ���������� ��� ��G����� � ��� ��� � ����������� � �*� ��� ��� ���� ���� � -./0 ����� ����� ����� ���������� *#"-./0 )#45 ������,� *#'-./0 )(/�8$� � #, )"45 �� ����,��� *#'-./0 )(/�8$� � 0, )04+ �� ����,��������� ������ ���� ��������4 (�� ���� ����� ����������� ����� � ��� 23! ������ �1������ �������������������� )I��4 ')$,, ��� ������� �� ����� ����� �������������� ������ �������� �� ����������� �������� ��� �� �������� �� ���� ����������� <0+?4 (���� ��� ������������� 23! ������ ���������1� �������� �� ������������� �*�

# ��������������4 (�� 23! ���� ����� � ��������������*�

# �� -./0 �� ���� ����������� �� �������� �������� ������� ����� � �*�

� ���� � � '� #% ���#+ ��� ���� �������� 1�� ���� �������4 (�� 23!�������� � ���� �������� ���� �������������������� �������� �6��1��� � ��6��� ���� �������� ��������������� � #D>D@D@D>D# ������� ������ �E��� ����������� � ��� ��� �������� ���� �������� �������� � ������� � ��� ���� � ����� <5"=57?4.������� ���� �������������� ������ ������������ ������ ��� � ������ ���� �� ���� ���� ����������� ���� ��� � ����� � ������� ��� ���� �

I��4 #%4 (F$ � *#"-./08�*� ���� � � '� #% ��� #+4

I��4 ##4 (F$ � *#'-./0 )(/�8$� � #,8�*� ���� � � '�

#% ��� #+4

I��4 #"4 (F$ � *#'-./0 )(/�8$� � 0,8�*� ���� � � '�

#% ��� #+4

-(.( /��� 0( "��� 1 )�2����� �$ )������ )������'� �� 3����4 �5�� 5

������� � ���;�� ��������� ���� �������� ������������ #D#D# ���������� ����������� ����������� ������������ <5"�5'=5+?4 (�� 23! �������� ������������ I��4 ')�,=)M, ������� �� ���� �� ��� ��1�������� �*�

� 4 I��� ������ �������� ��� ������� ������������ ��� ��������� ��� 23! �������� ����������4(�� ���������� � ��� ���� ;��� ���� ��������� ��-./08�*�

� ���� ������ ��� � ������ �� I��4 ')�,=)M, ���������� ����� ��1���� �� �*�

� ���� ��������� � ������4 .������� ��� ��� ����� ���� ��������� ���� ��� � ����� ������ �� ����� 1 ���23! ����������� �� I��4 ')$,=)M,4 3� ��� �������������� ��1���� �� ������� ��� � ����� �*�

� ���������� ���� ������� ����� ����� ����� ������������4

I��4 + ����� � �����;���� ������ �� ��� ����� ���� � ��� �������������� ������ �������� ���� ������ � ����� ������4 (�� ����� ����� ��� ���1�������� �*�

� �� *#"-./0 )#45 �� ����, �� *#'-./0 )(/�8$� � #, )"45 �� ����, ����������� ���� � �� ��6 � �� ��� ���� � �� ��� � ����������� ��� ��6 � �� ������� � �� ��� ��� ��� ������� � )I���4 > ��� 7,4 C ��� �*� ������������ ������1���� ������� �� -./0 ������������ ��� � ����� ������� ���� ��� ����� ����� ����6������ �� �������� ������������ ���� ���������� ��� � ����� ������4 .������� ��� �������������� ����� �� *#"-./08�*#% ��� *#"-./08�*#+ �������� �� *#"-./08�*' ��� ��*#'-./0 )(/�8$� � #,8�*#+ �������� �� *#'-./0 )(/�8$� � #,8�*#% �� ������� ���� ��������� ��� � ������ ���� �� ��������� <55�#%%? ������� �� ���� ��������������� ���� ��:����<>%�#%#?4�$�� ��������������� ���� ������ ��� � �����

������� ��� ���������� <#%"?4 �$�� ��������������� ���� ������ ��� � ������ ��� ���� ����� ������ ������ ����� ��� ��� 1��� ��� � ������ �������� �� ������� ��� � ������4 ���� ��� � �������� ������ ��������� �������� <#%0? ����� �� ������� �������������� ����� ������� ��� ������ ��� ��������������� <#%>?4

(�� ��� �������������� ������ ������� ����� ����� ��� ���1������� �� *#'-./0 )(/�8$� � 0,)04+ �� ����, �������� ������������ ���� ��������� � ����� ������ )I��4 @,4 (���� ��� � ����� ������������ ����� �� 1� ���� � � ����� �� ������

�����4 3������ ��� ��������������� ���� ���������� � ������ ��� �6������ �� ���� ������� ��1������������ ���� �� ����� ���� ��� ������� ��� ����� �����4 (�� ������� ������� ���� ��1���� �� �*�

����� ������ ��� � ����� ������� ����� �������������� ������ ���� �� *#'-./0 )(/�8$� � 0,43� �� *#'-./0 )(/�8$� � 0, ��� �*�

#+ ������������� ��� ��� ������� ����� ���� ��� ���1���� 4

I��4 5 ����� � �����;���� ������ �� ��� ����� ����� � ��� �������������� ������ �������� ������� -./0 ���� ����4 .�6 �������������� ������������� ����� ����� ��� ���1������� �� -./0 �������� ���� ������ ���� ���� ����� �� 1� ��������� ����� �������� �� ������ �����4 M�� �������������� ��� ������� �������������� ������ ������� ����� ����� ��� ���1������� �� -./0 ������������ ������ ���� ���� ����� �� 1� ������� �� ������� � ����� 1������ �� ������� ����� ������� ������� ���6��������4

� �����������

(�� ���� �������������� ������ ������� ����� ����� ��� ���1������� �� ���������� -./0��������� ������ � �������� ���� ����� ������ ����� ���� ���� � ���������� -./0 ��������������� ��� �� ��� ��� � ����� ������ � ��� �*�

������� ��������4 (�� ����� ���� ��� ���1���� ���������� ���� ��� ��1���� � ��� ��� �������������� ������ ��������4 (�� ������� ����� ���� ���1������ �� �*' �� *#"-./0 )#45 �� ����,��*#% �� *#'-./0 )(/�8$� � #, )"45 �� ����,��� �*#+ �� *#'-./0 )(/�8$� � 0, )04+ ������, ��������� ������4 (��� ��� ���� ���� ��������������1�� �������� ���� ���� ���������� ���������� ��� ������� ����� ����4

�������� �������

(��� �������� ��� ��������� 1 ��� M������� �*������� 3�������� K:�� � ����� 2���� 3�������� K:�� � 2���� !�������� -3 M���������� 2���� � ��� N������� 3������ I���������� ���(�6�� $������� !������� ������� ��� ��� 2������������ C�������� � .������4

#% -(.( /��� 0( "��� 1 )�2����� �$ )������ )������'� �� 3����4 �5��

�� �������

<#? �434 *������ )2�4,� ������������� *��������� ���

3������ � 3���� 2���� � $������� ������ N�� �����

#5+#4

<"? /4 F������� )2�4,� 2���� !�������� ������� ���������

���� ��� *���� ���� $������� ������ N�� ����� #5+04

<0? �4 ��� ������������ ������������� �� /������������

����� 3 ������ $������� ������ N�� ����� #5+@4

<>? /4 F�������� .������������ ������������� 2�������

(������� *!* ������ ���� !����� I�� #5+54

<7? �434 �������� �424 /� ��� (424 /������� �4 $�4 *���4

3��4 ##% )#5++, +"0"4

<'? $4 3����3������ M4 $����� /4 K���������� ���������4

�����1���4 7> )#55#, 7"74

<@? �4$4 9��������� /424 (�������� N����� 07+ )#55",

'7'4

<+? $4$4 3������� $494 ��������� M4$4 �������Q��� (4N4

����������� $4/4 !�1��������� ��4/4 /�������� �4

/��4 *����4 07 )#5+', 5@4

<5? �4 �������� $4�4 ����� $4 *������� /4$4 I�6� (424

/������� 3424 P�11��� �4/4 P����� �4 $�4 *���4 3��4

#%5 )#5+@, @0%54

<#%? �4�4 M����� �4$4 C������ �4 �� �4 *���4 5# )#5+@, >>>04

<##? /4 ���R�� �4�4 M����� N����� 0'" )#550, >04

<#"? /4 ����� � �4�4 M����� �4 $�4 *���4 3��4 ##@ )#557,

@'+@4

<#0? .4�4M4 /�/����� *4 I����� �4 ������ !�����4 �� �4

*���4 >7 )#557, @'#4

<#>? �4.4 I������� $��4 *���4 !��4 #0 )#5+%, @4

<#7? �4�4 C������ /4 F�������� �4.4 I������� �4 $�4 *���4 3��4

#%" )#5+%, #>@54

<#'? (4F4 M��� � F4F4 .������ ����� �4 �4 0" )#5+%, #%"04

<#@? /4�4 ������� *���4 �� �4 ����4 @# )#5+%, 0#@4

<#+? �4�4 .����� �4�4*4 ���� /4 F�������� �4 $�4 *���4 3��4

#%7 )#5+0, @%>+4

<#5? �4 ������ ��D /4$4 I�6� /4 *����� )2��4,� �����

������� 2������� (������� ���� �� 2�������� $���������

#5++� ��4 0"5=0+>4

<"%? �4 ������ C��4 !��4 *���4 5 )#55%, 0%@4

<"#? �4 ������ !�����4 �� �4 *���4 0@ )#55#, '"54

<""? /4�4 ������ �4 ������ �4 �� �4 *���4 57 )#55#, #%#@+4

<"0? .4�4 /�/����� �434 ����� �4 ������ �4 �� �4 *���4 5'

)#55", 7'""4

<">? �434 ����� .4�4 /�/����� �4 ������ �4 �� �4 *���4 5@

)#550, "%"@4

<"7? �434 ����� �4 ������ �4 �� �4 *���4 5+ )#55>, >0+54

<"'? .4/4 3���3��� �4 ������ �4 �� �4 *���4 $ #%# )#55@,

#>#>4

<"@? P424 I���� /4$4�4 !������� �4 �� �4 *���4 5+ )#55>,

@>#74

<"+? P424 I���� /4$4�4 !������� �4 �� �4 *���4 55 )#557,

7#054

<"5? 94 �������� �4 ������ �������� #0 )#55@, ""74

<0%? M4P4 ������ H������ /�������� 3������ P��� � N�� �����

#5@>4

<0#? 24I4 9������� �4 9�� ��� 9����� �4*4 9�������� *���

������������ ��� *������� ����;������ � ��� 3�����

3������ 3������ �� 3����� 3������ ��� *���� ���� ���4

50� 2�������� $��������� #557 )*������� " ��� 0,4

<0"? !4�4P4 3����� 3����� F�� ��� ������ ������� P��� � N��

����� #550 )*������� > ��� ',4

<00? !4�4 ������ !4 ����������� �4 M� /� �� �4 K����� /4

!������� P4!4 P���� �4*4 P�� �4 $�4 *���4 3��4 #%>

)#5+", >'074

<0>? $4 3����3������ /4 K���������� M4 $����� N����� 077

)#55", ">%4

<07? /4$4(4 /����� �4�4�4 (������ ���������4 �����1���4 $D

*���4 @" )#550, "7#4

<0'? I4 P��������� M4!4 P������� 34�4 P�������� �4 �� �4

*���4 55 )#557, ''+54

<0@? �4 O����� �4 ������ *������ 3��4 $ @" )#550, ##4

<0+? �4 O����� �4 ������ �������� #% )#55>, "'++4

<05? �4 O����� �4 ������ �4 �� �4 *���4 5+ )#55>, 7#"%4

<>%? �4 O����� �4 ������ �������� ## )#557, +'%4

<>#? �4 /�������� �4 ������ �4 �� �4 *���4 #%% )#55',

#%'7"4

<>"? .4/4 3���3��� �4 ������ �4 *���4 3��4 I����� (����4

5> )#55+, #>#@4

<>0? /4 ������ �4/4 ����� �4�4 3������� .���4 *���4 $��� '"

)#5@5, #0>74

<>>? 24 ����������� �4 ����� 24 ����������� /4 9����� /4 F��������

N����� "+5 )#5+#, #7+4

<>7? .4/4 ����� P4 ��������� �4 K��������� (����������

����4 5 )#5'%, 74

<>'? P4I4 I��1��� �4M4 3�������� �4 $�4 *���4 3��4 ++ )#5'',

"+'"4

<>@? .4�4 3����� M4!4 (�������� *4 9��������� �4 .������ ��4

*���4 > )#5'@, 7#@4

<>+? 24!4 ������ .4 *����� �4 �������� 34 �������� �4*4

!������ �4 .������ ��4 *���4 #" )#5@7, 05@4

<>5? M4 *������ �4*4 F��1���� �4 .������ �4 *���4 3��4 ������

(����4 " )#5@7, #%@+4

<7%? M4 *������ �4*4 F��1���� �4 .������ �4 *���4 3��4 ������

(����4 " )#5@', ##>4

<7#? M4 *������ �4*4 F��1���� �4 .������ �4 *���4 3��4 ������

(����4 " )#5@+, ##%04

<7"? .4 I�R������ 34 I���� /4 ���������� (4 /�������� *���4

����4 )#5+#, #"@#4

<70? 34$4 $�������� F4 ����� /4 F�������� �4 $�4 *���4 3��4 5@

)#5@7, 7@"04

<7>? �4 /����� $4/4 ������ /4 F�������� �4 $�4 *���4 3��4

#%# )#5@5, 7'@4

<77? �434 ����� �4 ��������� .4�4M4 /�/����� �4 ������

�4 �� �4 *���4 57 )#55#, @5>>4

<7'? /4*4 .��� � �4 $�4 *���4 3��4 #%> )#5+", >#5'4

<7@? !4/4 �������� $4/4 �������� 94 �������� �4 ������

�� �4 *���4 *���4 �� �4 # )#555, >##54

<7+? 94 �������� $4/4 �������� !4/4 �������� �4 ������

/�������4 /������4 /����4 0> )"%%%, 54

<75? /4 3��������� /4 .�� �4 ������ �4 �� �4 *���4 5> )#55%,

+@%4

-(.( /��� 0( "��� 1 )�2����� �$ )������ )������'� �� 3����4 �5�� ##

<'%? /4 .�� �4 ������ �4 �� �4 *���4 5> )#55%, 70>+4

<'#? *4(4 ������� /424 ���������� P4�4 !���� �4*4 9�������

�434 ����� N����� 075 )#55", @#%4

<'"? �434 ����� �4*4 9������� P4�4 !���� /424 ���������� *4(4

������� �4M4 3������� *4(4P4 *��� M4.4 K����� 24P4

3�������� 34�4 /�*������ �4�4 .������� �4�4 3���������

�4 $�4 *���4 3��4 ##> )#55", #%+0>4

<'0? �434 ����� �4*4 9������� F4�4 ������ � *4(4 ������� P4�4

!���� 3424 3������� *���4 /����4 ' )#55>, #+#'4

<'>? $4 3� ���� *���4 /����4 + )#55', #+>%4

<'7? M4 H���� H4 ����� �4 ������ �4 *���4 3��4� *���4

*�����4 )#55@, #%%54

<''? M4 H���� H4 ����� �4 ������ �4 �� �4 *���4 � #%# )#55@,

'5>04

<'@? H4 ����� M4 H���� .4 .�� �4 ���������� �4 ������

�4 �� �4 *���4 � #%" )#55+, #"7%4

<'+? H4 ����� M4 H���� �4 ������ /�������4 /������4 /����4

"% )#55+, 504

<'5? �4�4 ���� �4(4 !��R��� H4 ����� !4/4 �������� �4 ������

�4 �� �4 *���4 � #%> )"%%%, 5''#4

<@%? C4 F������ M4 �������� /4 .������� /4 !�1�������� M4�4

$����� �4 .������ ��4 *���4 "# )#5+>, '#04

<@#? 24�4 �������� �4F4 �� ���� �4�4 .������� �4 $�4 *���4

3��4 @0 )#57#, 0@04

<@"? �4C4 !����������� M4 P��� P4(4 *����� F4�4 .������ $494

N������� �4 �� �4 *���4 � #%# )#55@, 0'@#4

<@0? /4 ����� /4 ��������� $4 3� ���� ��D /4�4 (���� � �4�4

/������ /424 ������� �4 .������ )2��4,� ����������� � ���

#"�� C������������ H������ *��������� /�������� !�

������ 3����� � P���������� �$� #555� �4 @'#4

<@>? P4P4 ������ ��4� �4 3������P������ M4 H���� �4 I����

F4M4 3���� � �������� #7 )#555, 7>%04

<@7? /4 ����� /4 ��������� �������� #7 )#555, 7"@54

<@'? 34 K������ $4 ��������� N4 *���1�� $4 ������ F4$4

K���� N����� 0@+ )#557, >@4

<@@? $4 3� ���� 94!4 ������ �434 !��� � �4�4 /������������

�4 *���4 3��4� *���4 *�����4 )#55', >##4

<@+? $4 *������� �4�4 ����� 94!4 ������ $4 3� ���� �4 *���4

3��4� *���4 *�����4 )#55', >#04

<@5? $4 3� ���� �4�4 /������������ �434 !��� � *���4 /����4

+ )#55', "%+%4

<+%? $4 3� ���� ��D .4 *���� 34�4 C��� �434 -� )2��4,�

�������� �� H������ /���������� /��������� 3������ ��

3����� 3������ ��� *���� ���� ���4 #%7� 2�������� $�����

���� #55@� �4 0@4

<+#? S4 F��� �4 *���� 24 O�� �4 ���� *���4 /����4 5 )#55@,

>7@4

<+"? S4 F��� �4 *���� 34 ��� !4 O�� ��D .4 *���� 34�4 C���

�434 -� )2��4,� �������� �� H������ /���������� /���

������ 3������ �� 3����� 3������ ��� *���� ���� ���4 #%7�

2�������� $��������� #55@� �4 0+54

<+0? 34 *����� �4N4 (����� �4�4 .��� *���4 /����4 5 )#55@,

#@++4

<+>? *4 ������� !4 3������� .4 I����� ��D .4 *���� 34�4 C���

�434 -� )2��4,� �������� �� H������ /���������� /���

������ 3������ �� 3����� ��� *���� ���� ���4 #%7� 2��������

$��������� #55@� �4 #%#4

<+7? �4M4 *����� � 2������� � O�� M���������� $������

P���� � ������� #5+@� �4 +@4

<+'? �434 3���� M4.4 2������� !4$4P4 .���� �4 /������ !4$4

��������� �4 !��E������ (4 3������������� ���� $���4

*���4 7@ )#5+7, '%04

<+@? �4(4 (����� �4(4 9����� �4 *������ C����4 3��4 #'% )#550,

##%4

<++? F4M4 3���� � $4 /������� I4 3������ S4 .��� M4

/��������� M4 ������ /4 ����������� � �4 ������� $4

I������� /4 �������� �4I4 *������� /��4 *� ��4 ��E4

*� ��4 ">% )#55>, #+@4

<+5? �4�4 I������� �4�4 .������� �4 �� �4 *���4 5+ )#55>, >>754

<5%? $4 *����� /4(4 N������� �4 ��������������� I4 3���������D �4 P�������� .4F4 ������ .4 ������ P4 .��������

)2��4,� H������� ��� !������ /���������� /��������� 3����

� ��� $�� #55>� 3������ �� 3����� 3������ ��� *���� ����

���4 +>� 2�������� $��������� #55>� �4 '54

<5#? �4C4 !����������� M4 P��� P4(4 *����� F4�4 .������ $494

N������� �4 �� �4 *���4 � #%# )#55@, 0'@#4

<5"? *4 ������������ $���4 *���4 3����4 #7 )#5'#, #7>74

<50? 24 *���������� �4 I���������� F4 3�������� �4 H�������

$���4 3��4 "> )#5'#, #704

<5>? 34 K����� I4 (������� �4 *���4 �� �4 '# )#5'>, 0+"4

<57? *4 ������ C4 3��1���� !��4 !������� *���4 #% )#5'7, ++@4

<5'? �4*4 F��1���� �4�4 .������ !4K4*4 N������ �4(4 3��������

*���4 *�����4 )#5'', #'#4

<5@? /4I4 *���� �4*4 F��1���� �4�4 .������ �4 *���4 3��4 �

)#5@%, #@%%4

<5+? M4 *������ �4*4 F��1���� �4�4 .������ �4 *���4 3��4

������ " )#5@@, 7#@4

<55? �4 /�������� �4 $� ���� /4 ����� �4 *���4 3��4�

������ (����4 " )#5@@, #5>@4

<#%%? (4 2��������� 94 ��������� *���4 �� �4 ����4 #5> )#55",

#054

<#%#? �4 ������ (4N4 (����� �4M4 (���� M4�4 ��������� �4 /��4

*���4 #7 )#5@", +5+4

<#%"? 24 ����������� 24 /������� C����4 *���4 #+ )#5@5, 7+04

<#%0? �434 ������� .4I4 P������ ��D !4P4 (�� )2�4,� �������� ��

�� ����� K������ *������� � ���4 #"� P��� � N�� �����

#5@' )*������ 7,4

<#%>? !4 9�� F��������� �������4 ����� �4 $��� +## )#5+7, #>@4

#" -(.( /��� 0( "��� 1 )�2����� �$ )������ )������'� �� 3����4 �5��