1

SINTEZA LUCRARII

NR CONTRACT: 211/1.X.2007 COD PROIECT: ID539

Director de proiect: Prof. Ladislau Nagy

ARTICOLE PUBLICATE SI LUCRARI COMUNICATE IN CADRUL CONTRACTULUI

1. S. Borbély, G. Zs. Kiss and L. Nagy, The excitation and ionization of the hydrogen atom in strong laser field, Central European Journal of Physics (2009) acceptat.

2. S. Borbély, K. Póra and L. Nagy, Non-perturbative investigation of the interference effects in the ionization of the H2 by charge particle impact, J. Phys. Conf. Ser. 163 (2009) 012067

3. S. Borbély, K. Tőkési, L. Nagy, Interaction of intense short laser pulses with positronium, Nucl. Instr. Meth. B 267 (2009) 386.

4. I. Tóth , R.I Campeanu, V. Chis, L. Nagy, Distorted-wave Born approximation for the ionization of molecules by positron and electron impact, Nucl. Instr. Meth. B 267 (2009) 362

5. F. Járai-Szabó, L. Nagy, Impact parameter calculations for fully differential ionizations cross sections, Nucl. Instr. Meth. B 267 (2009) 292

6. F. Járai-Szabó, K. Nagy-Póra, L. Nagy, Semiclassical model for calculating fully differential ionization cross sections of the H2 molecule, J Phys B (2009) acceptat

7. S. Borbély, K. Tőkési, L. Nagy and D. G. Arbó, Ionization of the H2O molecule by intense ultrashort laser pulses, Journal of Physics: Conference Series (2009) acceptat, prezentat la ICPEAC, Kalamazoo, July 21-28, 2009.

8. F. Járai-Szabó and L. Nagy, Semiclassical fully differential cross section calculations for the ionization of small molecules, Journal of Physics: Conference Series (2009) acceptat, prezentat la ICPEAC, Kalamazoo, July 21-28, 2009.

9. S. Borbély, K. Póra and L. Nagy, Non-perturbative calculations for the ionization of the H2 by charged particle impact , XXI th International Symposium on Ion Atom Collisions, July 17-20, Norfolk, Virginia, USA

1. Efecte de interferenta in ionizarea moleculelor prin impulsuri laser foarte scurte. Studiul efectelor de interferenta in cazul ionizarii moleculelor biatomice, mai ales a moleculei de hidrogen, este o tema de mare actualitate. Acest fenomen a fost observat experimental in spectrul de ionizare a moleculei de hidrogen prin impact cu particule incarcate [1,2,3] si prin impact fotonic [4,5]. Efectul de interferenta se datoreaza caracterului bicentric al moleculei. Din cauza superpozitiei undelor asociate electronului imprastiat de pe cele doua nuclee apar oscilatii in raportul sectiunilor eficace σ(H2)/2σ(H) in functie de viteza electronilor emisi. In calculele noastre precedente [6,7] am elaborat o formula analitica pentru ionizarea moleculei de hidrogen cu proiectili rapizi care au reprodus aceste oscilatii si dependenta lor de unghiul de emisie a electronilor. Aceste calcule se bazeaza pe calcule de ordinul intai, starea finala a electronului fiind descrisa de unde plane. In studiul prezent aceste efecte de interferenta aparute in ionizarea moleculei de hidrogen prin

2

impulsuri laser intense si foarte scurte au fost studiate cu ajutorul modelelor teoretice neperturbationale. Aceste modele se bazeaza pe solutia numerica exacta sau analitica approximativa a ecuatiei Schrodinger dependenta de timp, prin care s-a obtinut functia de unda dependenta de timp a electronului activ. In modele noastre aceasta functie de unda este data ca o superpozitie a functiilor de unda Volkov (functiile de unde Volkov sunt solutii analitice ale ecuatiei Schrodinger scrise pentru o particula incarcata aflata in camp electromagnetic extern). Bazandu-se pe ecuatia lui Scrodinger dependenta de timp, s-a obtinut o ecuatia integro-diferentiala pentru coefficientii de expansiune [8]. Cea mai simpla solutie a acestei ecuatii, modelul Volkov, este obtinuta prin neglijarea interactiei Coulomb intre electronul activ si restul atomului (moleculei). Rezultatele obtinute cu ajutorul modelului Volkov sunt precise numai in cazul pulsurilor intense si scurte [8]. Rezultate mult mai precise au fost obtine prin rezolvarea ecuatiei integro-diferentiale scrise pentru coeficientii de expansiune (modelul TDSE). Cele doua elemente cruciale ale unui model “ab initio” sunt discretizarea spatiala si temporala a ecuatiei diferentiale pe care dorim sa o rezolvam. In modelul nostru coeficientii de expansiune sunt reprezentate pe un grid numeric FEDVR (finite element discrete variable representation), care consta in divizarea domeniului spatial in elemente finite (in cazul nostru segmente cu lungime egale) si in fiecare element finit coeficientii de expansiune sunt definite folosind o baza finita (in cazul nostru baza este formata din polinomiale de interpolare Legendre). Coeficientii de expansiune obtinute numeric au fost propagate in timp cu ajutorul metodei Kutta-Merson, care este o metoda Runge-Kutta de ordinul cinci cu pasi de timp adaptivi. Modelul TDSE a fost testat prin studiul excitarii si ionizarii a atomului hidrogen. Rezultatele obtinute sunt in curs de publicare intr-o revista internationala (S. Borbély, G. Zs. Kiss and L. Nagy, The excitation and ionization of the hydrogen atom in strong laser field, Central European Journal of Physics, acceptat). Rezultatele obtinute cu ajutorul modelului TDSE au fost considerabil mai precise decat cele obtinute cu ajutorul modelelor approximative (Volkov, Coulomb-Volkov [8], MSSFA [8]).

3

Modelele Volkov si TDSE au fost adaptate pentru molecula de hidrogen prin schimbarea potentialului atomic coulombian de simetrie sferica cu un potential bicentric molecular. Adaptarea modelului pentru molecula de hidrogen si rezultatele obtinute au fost prezentate in cadrul conferintei internationale XXVI ICPEAC (S. Borbély, K. Tőkési and L. Nagy, Ionization of the H2

+ by intense ultrashort laser pulses, XXVI International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions, July 22-28, 2009, Kalamazoo, USA). A fost identificata evidenta clara a efectelor de interferenta in sectiunea eficace diferentiala.

In figura sunt prezentate sectiunile eficace calculate cu ajutorul modelelor Volkov si TDSE in functie de unghiul si viteza de ejectare a electronilor pentru diferite orientari ale axei moleculara. In toate cazurile se observa minimele adanci in sectiunile de eficace, care sunt cauzate de interferenta destructiva a undelor electronice. Se mai observa ca ce doua modele reproduc aceeasi minime de interferenta, si forma acestora nu este influentata de orientarea axei moleculare, numai pozitia lor depinde de aceasta orientare. Cele mai scurte si intense pulsuri electromagnetice pot fi produse prin impact cu particule incarcate de mare viteza [9]. Prin urmare modele teoretice dezvoltate pentru studierea ionizarii sistemelor atomice prin pulsuri laser pot fi aplicate si pentru descrierea ionizarii prin impact cu particule incarcate. Modelele noastre Volkov si TDSE au fost folosite pentru descrierea ionizarii moleculei de hidrogen prin impact cu ionul Kr33+ cu energia de 68 MeV/u. Si in acest caz o concordanta excelenta a fost obtinuta intre rezultatele Volkov si TDSE. Minimele de interferenta sunt date ca solutii ale ecuatiei cos[(k-∆p)R0]=0, unde k este viteza electronului, R0 este axa nucleara si ∆p este impulsul transferat de projectil catre electronul activ. Aceasta formula este in concordanta cu formula empirica date de Stolterforth et al. [1]. Rezulatele obtinute pentru valoarea fixata a parametrului de impact a fost publicata intr-o revista internationala (S. Borbély, K. Póra and L. Nagy, Non-perturbative investigation of the interference effects in the ionization of the H2 by charge particle impact, J. Phys. Conf. Ser. 163 (2009) 012067). Rezultatele obtinute prin integrarea sectiunilor eficace dupa parametrul de impact a fost prezentata ca poster la o conferinta internationala (S. Borbély, K. Póra and L. Nagy, Non-perturbative calculations for the ionization of the H2 by charged particle impact , XXI th International Symposium on Ion Atom Collisions, July 17-20, Norfolk, Virginia, USA ) si in viitorul apropiat vor fi trimise spre publicare intr-o revista internationala (J. Phys. B). 2. Ionizarea moleculelor prin impact pozitronic. Formarea de pozitroniu.

Ionizarea moleculelor prin impact cu pozitroni este un domeniu de cercetare relativ nou. Prin evolutia technologiei necesare efectuarii experimentelor, in prezent este posibila investigarea acestor procese complexe. Oamenii de stiinta de pretutindeni utilizeaza pozitronul si pozitroniul (starea legata dintre un pozitron si un electron) pentru studierea fenomenelor fundamentale din diferite domenii, precum fizica materialelor, fizica starii condensate a materiei, biologia sau chiar medicina. Un exemplu notabil este tomografia cu emisie de pozitroni, o metoda de diagnostizare utilizat in medicina. In acest context ionizarea moleculei de apa prin ciocnire cu pozitroni si electroni este de o importanta majora in medicina. Tesutul viu contine o mare cantitate de apa, de aceea metodele de diagnostizare si de tratament necesita cunoasterea precisa a sectiunilor eficace pentru acest tip de interactiune.

Am studiat ionizarea directa a moleculei de apa prin impact cu pozitroni si electroni in cadrul aproximatiei Born cu unde distorsionate, DWBA (Distorted-Wave Born Approximation). Calculele au fost efectuate în cadrul a trei modele: CPE (Coulomb plus plane waves with full energy range), ES (Electron Screening) si TS (Total Screening). Modelul CPE utilizeaza unde plane şi unde coulombiene pentru descrierea particulelor incidente, împraştiate şi ejectate, iar celelalte doua modele introduc gradual reprezentarea acestor particule prin functii de unda distorsionate. Aceste unde distorsionate au fost calculate, rezolvand ecuatia Schrödinger radiala, in campul potentialului mediat sferic, creat de electronii şi nucleele tintei. Starea initiala a moleculei a fost descrisa prin functii de unda Gaussiene.

4

Starea initiala multi-centrica, a fost dezvoltata in serie dupa armonicele sferice pentru a simplifica calculele.

In figurile alaturate prezentam rezultatele obtinute pentru ionizarea moleculei de apa prin impact cu pozitroni si electroni, obtinute in cadrul modelelor mentionate. Pentru ionizarea apei prin impact cu pozitroni nu exista date experimentale, iar in cazul ionizarii prin electroni am comparat rezultatele obtinute cu mai multe seturi de masuratori [10-14] si cu calculele DWBA ale lui Champion et al. [15].

Figurile arata, ca valorile sectiunilor eficace pentru ionizarea cu pozitroni au valori similare cu cele pentru electroni. In ambele cazuri putem observa, ca modelele noastre cu unde distorsionate au valori mai mari pentru sectiunile eficace calculate in jurul maximului, decat modelul CPE. Se observa, in special la energii de impact mai mici, ca sectiunile eficace pozitronice au valori putin mai mari decat cele electronice, exceptand modelul TS. Acest fapt era de asteptat. Poiectilul, la energii mai mici, are timp sa polarizeze molecula, iar in cazul pozitronului aceasta polarizare duce la o densitate mai mare de electroni in calea pozitronului, in consecinta si sectiunea eficace corespunzatoare este mai mare. Pentru ionizarea moleculei de apa prin impact cu electroni am gasit, ca sectiunile eficace calculate sunt in concordanta buna cu rezultatele experimentale, mai ales la energii mai mari. Modelul CPE arata o concordanta buna cu datele experimentale, chiar si la energii din jurul maximului. Rezultatele diferite, indeosebi pentru energii mai mari, dintre calculele noastre si cele efectuate in [15] pot fi puse pe seama descrierii diferite a starii initiale si a geometriei moleculare. Starea initiala a fost descrisa de Champion et al. [15] cu ajutorul unor orbitali moleculari de tip Slater. 3. Ionizarea pozitroniului prin impulsuri laser foarte scurte

In ceea ce priveste pozitroniul, am studiat disocierea lui“over-the-barrier” prin impulsuri laser foarte scurte. Pozitroniul fiind un sistem atomic de tip hidrogenoid, spectrelel de disociere ale pozitroniului pote fi corelate cu spectrele de ionizare ale atomului de hidrogen folosind reguli de scalare. Aceste reguli de scalare pentru ionizarea “multi-photon” si “tunneling”au fost studiate de mai multe grupuri teoretice [16], si au ajuns la concluzia, ca acelasi spectru de ionizare poate fi obtinut pentru pozitroniu si hidrogen prin scalarea frecventei si intensitatii a pulsului laser. Tinand in cont de faptul, ca procesul de ionizare “over-the barrier” difera esential de celalalte procese de ionizare, in acest regim trebuiesc cautate alte legi de scalare. In aceasta lucrare a fost stabilita o astfel de regula de scalare cu ajutorul careia spectrul de ionizare a pozitroniului poate fi corelate cu spectrul de ionizare a hidrogenului, mentinand constante parametrii pulsului laser. In amandoua cazuri maximul spectrului de ionizare este fixat de pulsul laser, adica de momentul net transferat de pulsul laser catre electronul activ.

5

Latimea spectrului insa este definita de parametrii sistemului atomic de tip hidrogenoid. Aceasta latime este direct proportionala cu sarcina nucleului si cu masa redusa a sistemului. Acesti legi de scalare au fost deduse analitic cu ajutorul modelului Volkov si au fost verificate cu ajutorul modelului MSSFA [8]. Aceste rezultate au fost publicate in revista ISI: S. Borbély, K. Tőkési, L. Nagy, Interaction of intense short laser pulses with positronium, Nucl. Instr. Meth. B 267 (2009) 386. 4. Secţiuni eficace total diferenţiale pentru ionizarea atomilor şi a moleculelor biatomice prin impact cu particule încărcate

În etapele precedente ale prezentului proiect de cercetare am elaborat un model pentru calcularea secţiunilor eficace total diferenţiale de ionizare a atomului de heliu [17]. Acest model se bazează pe metoda semiclasică, de ordinul întâi, numită metoda parametrului de impact. Cu acest model, folosind nişte consideraţii empirice, am construit imaginea teoretică tridimensională a structurii de emisie a electronului ionizat pentru diferite energii ale electronului ionizat si diferite transfere de impuls. În prisma rezultatelor obţinute, a fost concepută şi o investigaţie legată de mecanismele interesante. Ca o continuare a acestei studii, am contribuit cu succes la eliminarea factorului empiric din model si anume, am adăugat la modelul deja existent o modalitate de calcul a parametrului de impact care corespunde pentru diferite valori ale transferului de impuls [18]. Acest lucru a fost atins folosind balanţa de impuls transversal [19] şi prin tratarea împrăştierii ca o problemă clasică de împrăştiere într-un potenţial ecranat. În figura 1 arătăm imaginea teoretică tridimensională a structurii de emisie a electronului ionizat pentru ionizarea atomului de heliu prin impact cu ioni de C6+ cu energii de 100 MeV/u calculat cu metoda semiclasică prezentată mai sus. Această imagine este aproape identică cu cea obţinută cu metoda semi-empirică, ceea ce confirmă rezultatele anterioare ale modelului. Comparaţia detaliată este prezentată în panoul din dreapta a figurii 1 pentru planul de împrăştiere şi cel perpendicular.

Figura 1. Imaginea tridimensională a structurii de emisie a electronului ionizat (stânga) şi comparaţia rezultatelor prezentului model şi modelul semi-empiric cu alte modele şi rezultate experimentale (dreapta) pentru o energie a electronului ionizat de Ee = 6.5 eV şi un transfer de impuls de q=0.75 a.u.

Din prezentul model rezultă valori bune ale secţiunilor eficace total diferenţiale pentru transfer de impulsuri mici. Structurile caracteristice din planul perpendicular sunt reproduse, discrepanţă cu experimente fiind numai în magnitudinea secţiunilor eficace. Se presupune, că cealaltă parte a acestor valori poate fi explicat numai cu includerea în calcule a incertitudinilor experimentale. Modelul nostru semiclasic include împrăştierea proiectilului pe nucleu şi de aceea putem conclude că şi aceasta poate fi

6

un factor important în obţinerea structurilor experimentale în planul perpendicular. După încheierea studiului ionizării atomilor s-a trecut la elaborarea modelului semiclasic pentru ionizarea moleculelor biatomice unde apar fenomene mai complexe si mai interesante. Studiul efectelor de interferenţă în cazul ionizării moleculelor biatomice este o temă de mare actualitate. Efectul de interferenţă se datorează caracterului bicentric al moleculei. Din cauza superpoziţiei undelor asociate electronului împrăştiat pe cele doua nuclee apar oscilaţii în raportul secţiunilor eficace σ(H2)/2σ(H) (factor de interferenţă). Acest fenomen a fost observat în cazul ionizării moleculei de hidrogen de grupul lui Stolterfoht [20], şi a fost studiat teoretic de mai multe grupe de cercetare inclusiv şi de grupul nostru [6]. Recent au fost măsurate şi calculate secţiuni eficace total diferenţiale pentru ionizarea moleculei de hidrogen prin impact cu diferite particule încărcate. Pentru efectuarea unui studiu detaliat, am adoptat modelul semiclasic la calcularea secţiunilor eficace total diferenţiale în cazul ionizării moleculelor biatomice prin impact cu particule încărcate [21]. Pentru testarea modelului am considerat ca ţintă molecula de hidrogen iar ionizarea s-a produs prin impact cu electroni şi protoni rapizi. În panoul din stânga al figurii 2 sunt prezentate rezultatele modelului nostru semiclasic în comparaţie cu datele experimentale pentru procesul de ionizare a atomului de hidrogen produs de impact cu electroni de 4,087 keV. Structura din planul de împrăştiere este bine reprodusă iar în planul perpendicular structuri similare cu cele raportate pentru coliziuni mai lente au fost găsite (nu există măsurători pentru acest proces). În panoul din dreapta al figurii 2 factorul de interferenţă este prezentat în ambele planuri. Ca şi în cazul aproximaţiei analitice, amplificare mai puternică este observată în zona de “recoil peak”. În contrast cu aproximaţia analitică teoria semiclasică prezintă nişte oscilaţii simetrice şi în planul perpendicular.

Figura 2. Secţiuni eficace total diferenţiale pentru ionizarea moleculei de hidrogen produs de impact cu electroni (panoul din stânga) şi factorul de interferenţă pentru acelaşi proces (panoul din dreapta).

Figura 3 prezintă rezultatele modelului semiclasic pentru ionizarea moleculei de hidrogen produs de impact cu protoni de 6 MeV în planul de împrăştiere. Secţiunile eficace calculate sunt în bună concordanţă cu rezultate experimentale atât în regiunea “binary peak” cât şi în regiunea “recoil peak”.

7

Figura 3. Secţiuni eficace total diferenţiale pentru ionizarea moleculei de hidrogen produs de impact cu protoni.

În concluzie, cu ajutorul modelul semiclasic elaborat în cadrul proiectului de cercetare putem

calcula secţiuni eficace de ionizare total diferenţiale atât pentru ţinte atomice cât şi pentru ţinte moleculare biatomice în coliziune rapidă cu particule încărcate. Am calculat cu succes secţiuni eficace total diferenţiale pentru ionizarea atomului de heliu precum şi pentru ionizarea moleculei de hidrogen. Rezultatele modelului sunt în concordanţă cu rezultatele experimentale din literatură. Modelul este capabil să reproducă şi efectele de interferenţă datorate caracterului bicentric al moleculelor ţintă.

REFERINTE

[1] N. Stolterfoht et al, Phys. Rev. Lett. 87 (2001) 023201 [2] N. Stolterfoht et al., Phys. Rev. A 67 (2003) 030702 [3] S. Hossain et al., Nucl. Intr. and Meth. Phys. Res. B 205 (2003) 484 [4] H. D. Cohen and U. Fano, Phys. Rev 150 (1960) 30. [5] J.A.R. Samson and G.N. Haddad, J. Opt. Soc. Am. B 11 (1994) 277. [6] L. Nagy, L. Kocbach, K. Póra and J.P. Hansen J. Phys. B 35 (2002) L453 [7] L. Nagy, S. Borbély and K. Póra, Phys. Lett. A 327 (2004) 481. [8] S. Borbély, K. Tőkési and L. Nagy, Phys. Rev A 77 (2008) 033412. [9] V. D. Rodriguez, P. Macri and R. Gayet, J. Phys. B 38 (2005) 2775. [10] M. A. Bolorizadeh, M. E. Rudd, Phys. Rev. A 33 (1985) 882 [11] N. Lj. Djuric, I. M. Cadez, M. V. Kurepa, Int. J. Mass Spectrom. Ion Processes 83 (1988) R7 [12] S. P. Khare, W. J. Meath, J. Phys. B 20 (1987) 2101 [13] J. Schutten, F. J. de Heer, H. R. Moustafa, A. J. H. Boerboom, J. Kistenmaker, J. Chem. Phys. 44 (1966) 3924 [14] H. C. Straub, B. G. Lindsay, K. A. Smith, R. F. Stebbings, J. Chem. Phys. 108 (1998) 109 [15] C. Champion, J. Hanssen, P. A. Hervieux, J. Chem. Phys. 117 (2002) 197 [16] L. B. Madsen, L. Lambropoulos, Phys. Rev. A 59 (1999) 4574. [17] F. Járai-Szabó and L. Nagy, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 40, 4259–4267 (2007) [18] F. Járai-Szabó and L. Nagy, Nucl. Instr. Meth. B 267, 292-294 (2009) [19] J. Ullrich et al.J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 30, 2917 (1997) [20] N. Stolterfoht et al., Phys. Rev. Lett 87, 023201 (2001) [21] F. Járai-Szabó, K. Nagy-Póra, L. Nagy, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys, acceptat.