thermally stable, silica-based amorphous porous mixed oxides prepared by sol–gel procedures

18
Thermally stable, silica-based amorphous porous mixed oxides prepared by sol±gel procedures Jens Klein, Christian Lettmann, Wilhelm F. Maier * Max-Planck-Institut f ur Kohlenforschung, Kaiser-Wilhelm-Platz 1, D-45470 M ulheim/Ruhr, Germany Received 29 February 2000; received in revised form 29 November 2000 Abstract The sol±gel process has been used to prepare porous amorphous mixed oxides AM) of Si with Al, Ti, and Zr, covering a wide range of composition. The eect of heating on porosity, crystallinity, and microstructure has been investigated by a variety of methods Ar-adsorption isotherms, high-resolution transmission electron microscopy HRTEM), energy-dispersive X-ray analysis EDX), X-ray powder diraction XRD), FTIR in diuse re¯ectance mode DRIFTS). The eect of impregnation and doping on the temperature stability of selected oxides is shown. Several compositions show a surprisingly high temperature stability. An amorphous porous AM-Si 10 Al amorphous mixed- oxide with 10 mol% SiO 2 in Al 2 O 3 ), stabilised with an additional 5 mol% silica, has been obtained, whose microstructure is stable up to 1400°C with no indication of phase separation or nanocrystal formation. A detailed characterisation of this material and its application as support material in methane combustion is presented. The study shows that amorphous mixed oxides may oer a promising new approach to the development of high temperature stable porous materials. Ó 2001 Elsevier Science B.V. All rights reserved. 1. Introduction Due to economical and ecological pressures research eorts concerning environmental pollu- tion [1] and more ecient use of energy resources are increasing. A target of major concern are electric power plants. Most conventional power plants are based on the combustion of fossil fuel, i.e., natural gas, oil or coal. Environmental prob- lems are their large CO 2 -production and the for- mation of nitrous oxides NO x ). While the former as intrinsic product can only be reduced, not avoided, the latter represents an undesired side reaction directly connected to signi®cant environ- mental pollution. In today's power plants NO x is removed from the ¯ue gas by extensive catalytic eorts DENOX). The associated DENOX-reac- tors represent a signi®cant fraction of the total investment cost of power plants. It has long been known, that NO x -formation can be completely suppressed under the conditions of catalytic com- bustion ¯ameless), which would render all DE- NOX-eorts obsolete. The only reason this has not yet been realised is the lack of suitable catalyst materials. Such applications require catalysts of high thermal and mechanical stability and a stable large surface area. The literature on high temper- ature stable materials is dominated by investiga- tions and modi®cations of known materials, which usually leads only to marginal improvements. Journal of Non-Crystalline Solids 282 2001) 203±220 www.elsevier.com/locate/jnoncrysol * Corresponding author. Tel.: +49-208 306 2454; fax: +49-208 306 2987. E-mail address: [email protected] W.F. Maier). 0022-3093/01/$ - see front matter Ó 2001 Elsevier Science B.V. All rights reserved. PII: S 0 0 2 2 - 3 0 9 3 0 1 ) 0 0 3 1 7 - 9

Upload: jens-klein

Post on 31-Oct-2016

213 views

Category:

Documents


0 download

TRANSCRIPT

��������� ����� � ������� �������� ����� � ��� �� ���������� �� ������ ���������

��� ��� �� ��� �� ������� � ����� �� �� ��

������������� ��� ���� ���������������� �� ����� ����������� �� ������� ������ � !���� "�����#

!��� "�� #$ �������� #%%%& ���� "�� � ��" �� '��� #$ (�"����� #%%%

��������

��� ������ ����� �� ���� ��� � ������� ����� �������� � ��� �� �� )*�+ �' , - � *�� � � ��� .��

��"�� �� � - �� ����� �' ����� ��� ��� �/�� �' ��� �� �� ���� �� ������ � �� ��� � ��������� �� ����

�"� ���� �� � "�� �� �' ����� )*������� �� ������ � �������� �� ���� �� ������� � �������

)0!�1�+� �������� ��� "� 2���� ����� )132+� 2���� ��-��� � /��� �� )2!3+� ��4! � � /�� ��5������ ����

)3!4��,+� ��� �/�� �' ������� �� ��� ��� �� �� �� ��������� �� � � �' ������ �� �� ��-�� ,�"����

����� �� ��- � ���� ���� � �� ��������� �� � �� *� �������� ����� *��, 6%*� )�������� � ����

�� �� - � 6% ���7 , 8# � *�#89+� �� � �� - � �� ��� ���� : ���7 � ��� �� ���� ��� ���� -���

� ��������� ���� �� � 6;%%�� - � �� �� �� �� �' ���� ����� �� �� ��������� '���� ��� * ��� ���

�������� � �� �' � ���� �� ��� ���� �� �� � ����� ���� �� � ������ ����� �� �������� ��� ���

��- �� �������� � ��� �� �� ��� �/�� � ���� �� ��- �������� � �� ��"������� �' � �� ���������

���� ����� ���� ��� � #%%6 1��" �� ,� ���� <�=� *�� � �� ����"���

� ���� ������

3�� � ������ ��� ��� ������ ��� ������������� �/�� ������� �� ��" �������� ������ �� >6? ��� ���� �@� �� �� �' ������ ���������� ����� ��� * ���� �' ��A�� ������� �������� � ��-�� ����� �� ���"�� ���� ��-������ ��� ���� �� �� ����� �� �' '� � '���� ���� ������ ��� � � �� ����� 1�" �������� �������� ��� �� � ����� �8#������� �� ��� �� '����� �� �' � ��� �� �� )(8�+� �� �� �� '������ �� � � ������ ��� ���� �� �������� ���"� ���� �� ���� ������� �� ���� ��� ��

���� �� � ����� �������� � �� B��� ��" ��������� ����� ��� 4� ����C ��-�� ���� (8� ����"�� '��� �� 5�� �� �� ���� "� ����� ��/�� )31(82+� ��� ��� ��� 31(82�������� ������� � �� B��� '��� �� �' �� ��� �"���� �� �' ��-�� ����� 4 �� ���� ����D��-�� �� (8��'���� �� ��� �� ���������������� ����� �� ���� �� �' ����� � ������ �� )5�����+� -� �� -���� ������ ��� 31�(82��/�� ������� ��� ���� ����� � �� ���� ���� ���� �� �� ���D �' � ���� ��������� ��� ,��� ���� �� �� ��E� �� ����� �'� �� ������ ��� ������ ��� �� � � ��� � ��������� ��'��� ����� ��� � ������ �� � �� ���������� ���� ���� �� ��� ���� �� �"� ��� �� ��� ��� B�� �� �' D��-� ���� ��� -� �������� ���� ���� � ���� ��� ����"�����

������� �' (��������� �� ,�� � #F# )#%%6+ #%9�##%

---����" ������G�����GA��������

��������� �� ������ ����H I;$�#%F 9%J #;:;& '��H I;$�#%F

9%J #$FK�

$��� � �%%����& �� ��L�� ������� �������� )���� �� ��+�

%%##�9%$9G%6GM � �� '��� ���� � #%%6 1��" �� ,� ���� <�=� *�� � �� ����"���

N44H , % % # # � 9 % $ 9 ) % 6 + % % 9 6 K � $

���������� ���� � � �� ��� �������� �� � ������ ��"� ���� "�� ��� ������� ��� �� '������� � ����� �� ������ >#�;?� (�� � -�������� ��� ����� ���� �� ��� � *�#89� .�8#�� 8# ��� , 8# >:�F?� ���� ������� ����� ���� � ���� �� �������� ���� ����"D � ���������� ������ >#�$�66? ��"� ���� ���� ���� ����� ����� � ����� �� �������*��� �� �� �� ���� ����� �� �� � ���������� ��-��� $%%�� ��� 66:%�� >6#?� ������'���� �� �' �������� ���� �� � �� ������ ���� � 66:%�� ���D �� ��� �' �� ��'������� � ������ � �' ��� ���� �� ��� �� �"��� ��� �� )0��"��� �/��+ ���� � �������� � ������� � ��'��� ����� ,��'��� ������-��� :% ��� 6#% �#G� � 6%%%�� ��� 6�6: �#G�� 6;%%�� ��� ������� �� �"���� ����� >69�6K?�� � �� � �� ��� "�� ��� � <�8� ��#89�O#89 �� ��8# >6F�#%? ��'��� ���� �' ���� 9%�#G� � 6;%%�� ��� �������� 1��� ���� �� -��D�' *�� ��� ���-��D�� - � �������� ��� ����� �� )<�8 � J*�#89+ ��- ���� �� � �� ���������� �� � � >$?� 8��� � ����� �� ���� ��������� �� ��� E� � ���� �� � F%%�� )� �69% �#G�+� �� � � ���� ��������� ��'��� ����� ��� ����� ������� �� ��� �� ��� ������ �� �� ������ >#6�#:?� ��� � ��"����� �' ������� ���� ��� ��� �� ��� � ���� ����������� ���� ��� � �� �� �' �� ���� ���������� 0�� ��� � ��� ������� �������������� ���� �� - � �������� ���� )�18,+�-� �� ������ � � �� B��� �� � � �� �' ����'��� ���� � � �� ��������� )6%% �#G� �6%%%�� ��� 6: �#G� � 6;%%��+� ��� ������� �'���� � ������ ��� � ������ �� ��"� ���� ��� B�� �� 2���� ��-��� � /��� �� )2!3+ ������� >#J?�

�� �� � ��"� '����� �� �����" �� ��"� � ��-��� ��� ��� �' D��-� ���� �����-� �� ��� ���� ���� � �"� � ��� ��� ���-�- � ����� �� ���������� 8��� '�- �� � '���� �� � �� � � �� �' ���� ��'��� ���� ������ ���� � ) ���� ��'��� ���� �� ��'��� �'�� ���� ���� � � ��� ��� ) ��������� �' ���� ��� P�+ � ����� � ���� ��'��� ����� -� �� �� ������ ��� ���� ��� ��� ��'��� ��� � ����������� �� ��� ��� P�+� * � �� ��'��� ���� �'�� ����� ����� ���� � � � �� ���� � � �

�' ������ � �� �� "� � ����� ���� ������ �� >#K?� ��� ������� ����� �� �' ��� ���� ����������� � � �� ���� �� ��������� ���� ������ �/���� �� �� �� ���'�� �'�� ������ � �� ����� ����� �� "� � '����� �� ���� ����� ��� �� �� " � �' ���� �������'��� �� �� " � � � �� ���"�� �� ���� � �� � ���� �������� �� �� ��'��� ���� ����� ���� 1��� ���� �� �������� ��� � �� 5�-��� � ��� ������ )����� � ����� �� ����� ��� ��+ ��E� �� � �� ��'��� ���� ��������� �� >#F�9%?�

, ��� ������ � �� ���� ��� � �� ����� ��� -� ��� ��� � �"� ��� �� � �� ����������� � � �' � ��- ��� �' ����� ����� ��������� ��� �� �������� � ��� �� �� )*�+�� �� D��-� ���� �� ����� ��� �� � � �'����� �������� � ��� �� ���

��� ������ ����� ����- �� ������� �� �'���� �� �� � �� � E� � ���� � ��- ���� ������������ ������ ���� ���������� �� ������� �� ������� �� �' � ��� �� �� ����� D ��� ����� ��������� ���� �� ���� ��� ,�"���� ������ ������ � �' �� ���� �� ��� �� ���������� �� �� ������ ������� �� ������ -� �� ������H )�+ � �� ��'��� ����& )�+ ��������� ���� P� ��� � � �� ��& )�+ ���������� ��������� � �� �� )�"� � �� �' ���� � '���� ��+& )�+� �� ��� � �' �� ��������& ��� )�+ �� ����������� ����� �� >96�9;?� 3� ��� ���� �������� � '�� � �� ��������� ���� �� ��� ���� ������ ��� ������ ������ �� � �� ������� �� " � ��� �� ���� ��� � ��� �� �������� � �� ��� �� � �� �"��� ������� '������������ "�� �� �� ���� �� >9:?�

�� ��"� ������� ������� �� �������� � ����������� �� � � �' �������� ����� *��*��.� � ��� �� �� >9J?� 0��� -� ����� �� ������� � ��� �� � � �' � �� ���� � ��� �� ���������� �� ���������������� � �� � ���� ����H , 8#�� 8#� , 8#�.�8# ��� , 8#�*�#89���� B�� ��� ����� B��� ��"�� �� �� -���� ������' ����� ��� ���� �������� ����� � ����� �� ��� ����� *������� -���� � �� ��� ������� ��������� �' �� ����� �� �� � � ��� �-��� �� �� ����� 7 �' �� ��� �� �� �� ��� �6%%7 )*��*�6:, ��� '�� � � ��� �� ��� �������� �' 6: ���7 ���� �� ��� F: ���7 � ��+�

#%; '( ��� � �� ��( '������ �� )���*�#����� �� +�� %� ,-, .,���/ ,�01,,�

� ������������

,(�( ���2���� �� �� ��� � ��% �� %��

*�� ���� �� ��"� ���� ���� �� �� � � �������������� ���D��� -� �� �� ��-�� ���� ��"����- � ����B���

3�����4 H ��� ����� ��"� ���� �������� �� ���� B�� ������������ '��� �� ��D�� �� ��������� ), �81�;� � �8� N��;+� ��� ����� �� � �'��D�� �� H �� � )0��+ H ������� )180+ -���6 H %�# H #:� <����� �' �� -��� ����� �' ������������ �� �� ��� ���� -��� � ��������� ������� -� �� ������� *'�� �� �� ����D�� �� � ���� )#% ����+ '�� 6 � � � 6%% ��������������� ���D��� J% �� ������� �� ��������� ��� �� ��� �� �� ���� ���� '�� ������9% � �� 3�� �� �� �� ��� %�JJK �� �� � �� ��������� '� ����� ��� ���� �� ��� Q��� ���������� - � � # -��D� ��� ������ �' �� ��������� �������� �� �� �� ������� )'����������� � �����- '�� �� �� ��� �� �����+�

3�����3�H ��� ����� ��"� ���� �������� ��� ��� B�� ������������ '��� �� ��D�� �� ��������� ), �81�; ��� *��8��<��9+� ,�� � � ���' �� ���� ��D�� �� - � �� ������� �� ����;���������;������������ ��� ������� ������� �' �� � �� ������� ��� �' �� ���� � ����D�� ��� ��� ����� �� � �' ��D�� �� H -��� H �� �)0��+ H ������� �� ���� H ������� )�N�80+ ������ 6 H 6�: H %�%J H 9 H J:� *'�� �� �� �� ��D�� ��� ���� - � �� ���������� ��� ����� ���'�� 6 � � � 6%% �� ������������� ���D��� �� 9% ��������� �� ���� ����� ��� �� ��� �� �� ���� ���� '�� ������ 9% � �� 4� �� �� ��� �� ���� �' #% �� �������� �� -��� ��� �� �� ���"� ���� ����� � ���� ����� ��� ���� ��� ��� ��� ���� �� �� ������ �������� �� ������ �� ������ � � � ����� ���� �� �����)RJ%7+� ���� �� �������� �'�� 6�6% � �� -� �� �� � �� � �� ��� ������ �� � 6% ��� '�� ���� ������ ������ �' �� ��� ������ �������� �� ������ �������� )'��� �������� � ���-� �+�

3�����5�H ��� ����� ��"� ���� �������� �� ���� B�� ������������ '��� �� ��D�� ��), �81�; ��� .��8� N��;+� 3�� � �� � �� �������� ��� �' �� P ���� �����D�� �� ;���������;������������ ��� �� ���� ����� '�� �� � ��

��� ��� ����� �� � �' ��D�� �� H -��� H �� �)0��+ H ������� �� ���� H ������� ��N�80� ������ 6 H 6 H %�%J H 9 H J:� *'�� �� �� �� ��D�� ��� ���� - � �� �� � �� � 9G:� �' �� �������'�� 6 � � � 6%% �� ������������� ���D��� � � �����' �� ���� � �� #G:� �' �� �������� �� -��� ����� �� � �� ���� ����� � ���� ����� ��� ���� �� ��� ��� ���� �� �� ������� - � �� P ����� ������� )6 ��� � 6 -��D+� ��� ����� �' ����� ������� - � �� P ���� ������� )'��� ��������� � � �� ���-�+�

,(,( ��# �� ��% ���� ��� ��

*'�� ���� �� �� ����B�� ��"�� �� ���� �����"�� ��� �� ����� -��� ����-�� � ��� � ������ �������� '�� ������ 6�9 ���� ������'���� ����� ��"� ���� ���� ��� � � '������ '�����- �� � ���� � ������ ���������H

!� ������%�#��� ��J:���: �

������%�#��� ��#:%���: � ������%�#��� ��

!�

���� �� �� � � ���� ��������� -� ���� �� ���� �� '����- �� �������H

!� ������%�#��� ������# � ������%�#��� ��

!��

� � :%%��� K:%��� 6%%%��� 6#:%��� 6;%%��

,(0( ��% 6��� �� �� ��� � ��% �� %��

7�� ��% 6��� ��H ��� �������� �� �' � � ���������� � �� � �� � �� ���D ���� �� ������ ��� �"�� �� � ��" �� �� �������������� �' �� �� ��� �������� � �� � ���� �'��D�� �� ��� ������� ��� �� �� ����������� ������ �� �' �� ��������� '����-�� �� ���"� ���� ��� ���� �� ���� �� �� ������� - � ������� �' �� ��� "��

�2������ ��H ��� �� ������� �� �� ������������� �� �' �� �� ��� �������� �� ����� ��"�� � 6% �� ������� ��� #%�F% �� ����������� � �� �� :%% �� �' �� ������� ���� ��� *������ �� �� ���� ���� � � ��� �� '�� 6# ��4� �� ��� �' , � �� � �� :%% �� �' �� ���� ���*������ �� �� ���� ���� � � ��� �� �'

'( ��� � �� ��( '������ �� )���*�#����� �� +�� %� ,-, .,���/ ,�01,,� #%:

, �81�; � #% �� #��������� '�� 6# �� *'��B��� ��� �� ��������� ���� �� �� ���� �� �� � � � � ���� ��������� ��� ���� ��� �'��-���� J%%�� '�� : ��

4������� �� �' ����������� � ��� �� �� ������� ��-�� � �� ������ �' �� ��� ����� �'�� ��� B� ������� ��� �������� �'�� �������� �� �' *��, 6%*� - � : ���7 , 8# �� B�������� �' , 6:G6%:� 6;�97� 0�-�"��� � ���� �� �� � *��, 6;�9*�� ��� �� �������� �� �� �� ����� � ���� , ����� "��� ��� ���� ��� ���� ��'��� ��� �� � �� ���D�������

,(�( *�������� ��� ��

��� ��'��� ���� ��"� ���� ������� �� �������� ��<1� - � (#������ ��� N��� P� ��"����� ����� ��� '��� �� *������� �� ������ � � E� � *� )�6FJ��+ >9$?� ��� 3,����������� ��"� ���� ��� ��� - � ������ ������ ����� �� � ��� �� ��� �' 6%��G� ��2!3 ��"� ���� ������� � �� 3������,����������� E�� � �� ����� ��� � �� - � � � ����� �'#� � 6%�F%�� ��� ������ ��� �� ���� � ���"���� �� �� "� ���� ������ )����� ;:�+� ������������ ���������� �' �� ����� �� �������� ��� � �� ��������� ����� '��� :%�� �$%%�� )��- � ������ �� :%�� �� �� � �������������+ ��� � ������ �'�� ���D������������ ��� ��� ��� ��� ������� � � �� #� : ���F� -���� ������ ��� � �' ������ ��5�� ����"� ���� ����� ��� � ���� ��� ����� ������ ����� �' �� ��� � ��� B���� ��� �� E������� �' �� ��� � � �������

,������ ������ � �' �� ���� �� ��"� �������� ��� - � ��4! ��������� � � /�� ���5������ ���� )3!4��,+ � �� � ���������- � �� ��" �������� ���� � ���� �� �� - � �� �� "����� �������� ��� ������ ����� ��"����� � ���� - � �<� ��� �� � ���� �� ������ �� � � � � 5�- �' *� � ;%%��� ��� �������"� ���� �������� - � � ������ ����� �� �'# ���6 )#%% ���+� ��� �� ����� ����� ���� ������ � �� �� �����D�����D�'��� �� )����<� � ���D������+�

��� �� ���� (�! ��������� ��"� ������� ��� � � 9%% �0P ��������� - � �� ���

��� ����� �� �' %�:�%�K � ��� ��# �������� � �� �� ��� -� ��-��� 9 ��� J D0P� ���������� ������ �� ���� P��� � (�O - � ����� ��� � ' ��#K*�� � J#�F ��� >9K?�

,������ *� ���� �� ��"� ���� ���� ���- � � �������� �� ���� �� ������� � �������� )0!�1�+ �� � #%% D�= ������� � �������� - � � B��� �� �� ������ ���� ���- � �������� ��� "� 2���� ����� )132+� ���� ��������� ��"� ���� �"� ���� �� �������� /��� �� )���� B�� �� #%% D� ������ �����%�# �+ ��� � �������� �� ��� ��� -� �� ��������� � � �� �� �� ���� �"� ���� �� ������� ���� 132 � ��������� - � ���� P�"��� �� '��� # �� � �"���� � �������� �������� ��"� ���� ������ � �� ���� ����� � �������� ���� �� ��� ���'����� � � 0���������� �� � )������� 9 �� � � �����+�

� �������

N���� �������� � ��� �������� ����� �� � ������� ���� ��� D��-� � ���� ���� � �����'��� ���� � ��������� ���"� K%%�� >9F?�4������ � �� � �� �' , ������ � ���������� �� �� �� ���� ���� ������ ��� �.�� *�� �� � � ��"�� �� �� -���� �������� �������� -� �� �� � � ���� �' ���� ���� ��� � �� �� �������� ����� �' �� ���� �� ����� ����� �� �� ��������� �� � � �' ������ ���� *� ������ �����E� � -� ��"� � ���� � '���� �� ��� �� �� ����������� ��� ��� ���� � ��� �������� �' �� ����� ��� ���� ����� �� ��� ������ � ������������ ,������ ���� �� ��"� ���� ��"������� '�� �� ���� � ���� �� �� ��� �� ���4� �� ���� -� �� ������� �� �' ����������� ��� �� �� ���� �� -� ������ �� '��� ��D �� � '���� �� �' ��� � ��� �� �� �� �� � ���� � � ���� �� ���� �� ���� �� ��� �� �� �������� �������� �� �E����� �' �� ��� '����� ��� *� � � ���� �� ���� �� ��� ��E� ��� ��"� � ���� � � �� ��� ���� ����� �� ��� ���� ������ ���'���� �� )���� � � �� ������� ����� �� ��� �� ���� �' �� ���� ������� � '���� ��+� ��� ������ ��������� ����� ��� ���" ��� ���������� ����� ���� ��

#%J '( ��� � �� ��( '������ �� )���*�#����� �� +�� %� ,-, .,���/ ,�01,,�

� ���� �������� �� ������� ��� �� �� "� �'� ���������� � � �� �� �' �� �������� ��� �� )�� ���� �+� ��� ������� ���� ��� ���� ���' �� ������ ������ ��� ��� �� ���� ��� �'����-H

����8!�� � ���8!��� �0#8

� ���8� � ��!80� �� !�80� - �

�� � , ��� � � *��.��� �

!�!� � 1� N�� � N�� ��<��

<� � ������� �������������� ������� ��*��, ������� �� ��"�� �� �� -���� ����� � �� ����� ��"� ���� ���� ��� S*��, ��C��� '�� �������� ����� � ������ �� - � ����7 , 8# ��� )6%%� �+ ���7 �' �� ���� ������ �� )� � � � .� �� *�+� *� � � ���� �� ��"����� ����� � �"� � �� ���� � '���� �� �� ���'�� ����������� ������ ���� ��� 4� �� ����' P ���� �� ��� ���� � �� ��D�� �� ���������� �� �' � ����� �� ���� -� ������� � �"� ����� ����� �� ��� ���� � � �� �' .�8# ��*�#89 ��� �� �� ������ ������ *'�� ��� �� ������� �� �� �' �� �� �������� ��� � #:%�� ��

*������ �� ��"� ���� ���� ��� � ����� ����� ���� ��������� �� � 6;%%��� *'�� ������� �� �� ������� ��<1� -� ��� � ������ �� ��� B� ��'��� ���� � ��� � B� �'����� �� �� �� ������ �� � � �' �� � ���� �������� ���� �' �� ��� -� �� '���� �� �'����� ���� �� �' � �� ������ �� � ��

0(�( 3�����4

4� � �� 6 �� ��'��� ���� �' �� *��, �� �������� ��� � ���� �� �� ���������� ��� � ��- � � �� � �� � 8# )�� ��-� � � �� 6+ ��-�� D��-� ����� ��'��� ���� �' ������ ��� "�� � �� ������ :%%�F%% �#G�� -� �� ���� � ����� ��� � ��������� ������ � K:%�� � ������- � �� � ������� * K:%�� �� ���� � ���������� �� ��� B� ��'��� ���� ���� � )���������� B�� ��+� �� �� ���� � 8# ��� ���� ���� ���� ��� �� �' ���� 6 ���7 , 8# � � 8#

)*��, 6� + ���� � �� B��� �� � � �� �'�� ���� � )����'��� ��'��� ���� � :%%�� ���F6 �#G� �'�� ���� �� �� � K:%��+� 4����� ������� �' , 8# � � � ������ �� ��� ������� �� ������ �� � � �' �� ���� � �' ��

� �� 6� 1/�� �' ����� �� �' *��, �� )8��� + ��� ���� �� �� ��������� )9��� + �� �� ��'��� ���� )5��� +� ��� 9���

���" �� �� B��� ���� �� �� �� ��� ��������� �' �� ���� �� ��'��� ��'��� ���� ����� �� �� �� ������� ��<1��

'( ��� � �� ��( '������ �� )���*�#����� �� +�� %� ,-, .,���/ ,�01,,� #%K

���� ��� 4� �� ����� �' 6%�9% ���7 �' , 8# � �� 8#���� �� �"�� �'�� ���� �� �� �' K:%��� ���'��� ���� �' ���� 6%% �#G� ���� �� *��, 9%� �� � "��� ��- ��'��� ���� �' ���� 66 �#G� �'������ �� �� � #:%��� *'�� ���� �� �� � :%%�� ���-� ������ ������ � � �� ���-� ��� ���'��� ���� ������ � JF �#G��

���������� �������� 2!3 �� � $%%�� �-��� � ���"�� ���� ��-��� � /��� �� �������"� ���� ��� � �"� ��� �� ����� �' ��������� �� ��� ������ � �� �/�� ��� �� ����������� ������� 8/ �� '��� ������������ � �� ��������� �������� ���� ����-� ��- �� �' ������ � �� � ����������� � $%%��� �� �� � �� ����� *��, :� ����� � #:%�� ����� ��5��� ��� ������� �����"����� � *��, :%� ����� ������ � �� �'��� ���� � :%%��� *��, #%� ��� *��, $:� ���� � ��������� ��� ���������� ����� ������ �� ���� �� �� ���� ������ � �������������- $%%��� ��� �� �� ������ �'�� ���� ��� �� � 6#:%�� )� �� #+�

4� � �� # �� ������ ��� � �' �� )6 6 %+��)6 % 6+� ��� �� )6 6 6+���5��� �' �� ��� �������� �� ���� � ��� � "�� '�� ���� ���� �� �'������ �� �� � 6#:%��� 8��� �� ���� , 8# ��-�� ���� �� 1"�� � � ���� - � ���� : ���7 �'� 8# ������ � ������ � �� �' , 8#� *�������� �� �' � 8# ������ ��� 9%7 � ��� ��� �� �� ������ �� � 8# ���� ������ ���

������� *��, 9%� ��- ����� "��� �� �������� ����� ����� -� �� *��, ;%� ������ � � ��� �� �� � �� �� ����� ����� ��� ��� ��� � � ������ �� , 8#������ )T;%7+ �� ����5��� ��� ��� � �� � /��������� ,���� � ���� ������ �� � �� 2!3 �� ���� � 8#��������- ���� "��� ���� ����� �' �� �� ������ �)T6%% ����+� ���� � ������ �������� �"���'�� ���� �� �� � 6#:%��� 0!�1�� �"� ��� �� �' �� ���� �� ����� � 6#:%�� )� �� 9+��- ����� ���� � �� �� )T; ��+ � �������� ��� ,��� ���� ��� ��� ��� � @��� � ������ 2!3� (� ���� ����� ����� �� �� "� �' ������������ � �������� �������� �� ���� ����������� �� �� 2!3����� �� ���� �� ��������� ��� �"�� �� ��� � ����� �� �� ������� �� �� A� � ��� �� �� ��� ����������� � � ��� �� ��� B���

��� ����� ��'��� ���� �' �� ���� �� ���� ���� ��������� �� � K:%�� ��� �� ����� ��� ���� ��� �� �� �������� �������� �' ��������� *�� *��, �� ���� �� ���� �� �' ����'��� ���� ��-��� $%%�� ��� 6#:%��� -� ����� �� �� ���� � �� ������ � �� �' �� � 8#

��� �� ��� ��� ���� ����� ���<� 3,� ��������� �� � J:%�� ���� ��

�������� � ���D ��-��� F%�� ��� #%%��� �� ��� �� �� �"����� �� �' ������� ��� -���� ����� '���� '�� ��� � ��� �� �� , �� � ��� ������� � � �' �� ����� *��, :%� ��� *��, :� �

� �� #� ,���� ���� ��� B�� �� ��-��� 2!3 � *��, �� �'�� ���� �� �� � 6#:%�� � ���������� �' ����� ���

#%F '( ��� � �� ��( '������ �� )���*�#����� �� +�� %� ,-, .,���/ ,�01,,�

'���� �� ��������� ������ �� 2!3� ��� ��� ���� � "��� ��-�

0(,( 3�����5�

4� �� ��� *��, �.� ��� �� �' ;���������;������������ ��� � ������� �� ���� -���E� ��� � �� � � �� ��� � ���� "� P ����� �� ��D�� �� � �"� � ���� � � ��� 4� � �� ; ����'��� ����� ������� �� ������� ��<1�� �����-� � � '��� �� �' ���� �� �� ������������ ����� ���

��� ���� .�8# ����� )��' ������+ �� 6J: �#G��'�� ���� �� �� � #:%��� � :%%�� �� ���� ���'�' �� ��'��� ���� ��� � K:%�� ��� 6%%%�� ����69�6J �#G� ����� �� �������� ,�� � � �� �� - �6�9% ���7 �' , 8# �� � �� "� �/�� �� �������� �� � � �' �� ��'��� ����� ��� �� ����'��� ���� �' *��, 6.� � ���� ��-�� )6;% �#G�+ ��� �� �' ���� .�8#� �� �'�� ���� �� ����������� ��-��� :%%�� ��� 6%%%�� �� ����� � �� ��'��� ���� ��� � ����� *��, :.� ��-"��� � �� ��'��� ���� �� � K:%�� )6$J� 6JK ���6#$ �#G�+� �� �� ���� ������ ������� �

6%%%��� ��� �� ���� �� ���� �� ��� � ���� *��, 6%.� - � K; �#G� �"�� �'�� ���� �� ��� 6%%%��� ��� ��'��� ���� "��� ���� � ����������� ����� :%%�� ��� 6%%%��� �� � ���������� � �� B� ��������� �� )6K; �#G�� #:%�� ��� $; �#G� � :%%��+� *��, 9%.� �� �"��� � �� � �� ��'��� ���� )9%J �#G�+� �� ���� � � �"�� :%%�� ��@� ��� 4� �� ����� :%�J% ���7 , 8# �� ��'��� ���� ��� ������ �� )6K%��� :; �#G�+ ��� ��� ��� ���� ���� �� � :%%������ � �� � �� ����� )�� ��-� � � �� ;+ ��-�� � �� ��'��� ���� �' ������ � �� ��-��� ;%%��� KF% �#G�� -� �� � ������ � ���������RK:%���

2���� ��-��� � /��� �� ��- � ������� �� �'�� �� �� ������ � �� ��������� �' �� ��������� .�8# ���� ��� �� ���� �� ����� ��� ��������� �� � $%%��� , 8#�� �� �����)R J% ���7+ �� �� ��- ��� 2���� ��5��� �� �� ���� �� �� ��������� �' $%%��� ��� *��, J%.� ��- ���� -��D ��5��� �' �������� .�8#

� $%%��� 4� *��, 9%.� ������ � �� �� �F%%��� � *���, 6%.� ��� *��, :.� � :%%����� � �� ���� .�8# ����� ������� � 9%%���

� �� 9� 0!�1� � �������� �' *��� �'�� ������ � 6#:%���

'( ��� � �� ��( '������ �� )���*�#����� �� +�� %� ,-, .,���/ ,�01,,� #%$

*'�� ���� �� �� � 6#:%�� ������ � �� �������� 4� � �� : �� ��� � �' �� )�6 6 6+��)6 % 6+� ��� )% 6 6+���5�� �' ������ � � ��� ��������� .�8# ��� �� ���� � �'�� ���� �� �� �6#:%�� ��� ����� ��� � ����� ���

��� , 8#������ )��� ��� � �� ������� �'�� �� � ��+ ���� � 2���� ��������� �������� �� ��� ��� ��������� ,���� ������' �� ���� � '���� �� ��"� ���� ����"�� ��� , �� �� ����� *��, :%.� ������ *��, $:.�� 4� �� � ���� �� ����� *��, $:.��

*��, F%.� ��� *��, J%.� �� ��� �� �� ���� �������� - � � ���� ����� �' ��������.�8#� �� �� � �� *��, :%.� ��� �� ������� � � ��� �������� .�8# ��� �� '����� ��P ���� ��� �� ���� �� *��, 9%.�� *��, 6%.� ���*��, 6.� ����� "��� ���� � �� ������ � �.�8#� 4 ��" �� '��� �� � ���� ���������������� �' �� *��, 6.������� �� �� �������� �' 6 ���7 , 8# � .�8# �/�� "��� ������� ���� ����� �� ��� ������ � ���������

� �� :� ,���� ���� ��� B�� �� ��-��� 2!3 � *��, �.� �'�� ���� �� �� � 6#:%�� � ���������� �' ����� ���

� �� ;� 1/�� �' ����� �� �' *��, �.� )8��� + ��� ���� �� �� ��������� )9��� + �� �� ��'��� ���� )5��� +� ��� 9���

���" �� �� B��� ���� �� �� �� ��� ��������� �' �� ���� �� ��'��� ��'��� ���� ����� �� �� �� ������� ��<1��

#6% '( ��� � �� ��( '������ �� )���*�#����� �� +�� %� ,-, .,���/ ,�01,,�

� �� J� 0!�1� � �������� �' *��, :%.� ��� *��, F%.� �'�� ������ � 6#:%���

'( ��� � �� ��( '������ �� )���*�#����� �� +�� %� ,-, .,���/ ,�01,,� #66

4� � �� J �� ��� 0!�1� � �������� �' *��, :%.� ��� *��, F%.� ��� ��-�� * ��� �� ��� � �� � ���� �' � �� J ���������� ������ �� ����� � �' ������ ����� #%�:% �� � � ����� ����������� � �� �������� ��� � � �� *��, :%.�� 4� �� ����� ��� �� �' � �� J �� � �������� �� � �������� ��- �� �� '� ��� �'��� ���������� ������ �� ���� �� 132������� ��"��� �� �� ������ �� ��� ��� P ���� ����� ����� -� �� �� �������� ��� � ��� ���� � � ��� , ��� �� ������ � ��� �������� � ��

�������� ��� �� �� 132���� �' ��� ������� ����� ���� �� �� �������� ����� �� �'�� ���� ����� *�� �� �� �� ������ � ������� P ���� � ��� ��� ������� �� �/�� "����� ����� �� - � � �� ���� ��� 4� �� *��, F%.� �� ������� �' ������������ � � ����"��� ���� ���� � )6�: �� � � �����+ ��� �� ��� B�� �� ������� ����� )� �� J+� ���� ����� �� �' ��� ���� � ��"��� �� ��� �'������ � �� ��� - � 132 P ���� ����� �������� �� ��� B��� 4 ���������� �� � � ����� �� ���� ������ � �' P ���� � ��� A� ��� ��� �� � '���� ��� 0!�1� ��� ��� �� ����'�� �������� - � �� 2!3������

� �� K� 1/�� �' ����� �� ��� ���� �� �� ��������� �� �� ��'��� ���� �' *��, �*��

� �� F� 1/�� �' B��� ���� �� �� ��������� �� �� ����� P�

� � �� �� �' *��, 6%*��

����� 6

������ �� ���� � *��, �*� � ��� �� �� �'�� ���� �� ��

� 6#:%�

*������ �� ������ �� ����

*� �*�#89� ��*�#89 )��������+

, 6*� ��*�#89 )��������+G���� � )-��D+

, :*� ��*�#89

������ ���� � )-��D+G��*�#89 )-��D+

, 9%*� �

, ;%*� ���� �

, J%*� ���� �

, $%*� ���� �

, $:*� �� ���� �

, 8# �� ���� �

#6# '( ��� � �� ��( '������ �� )���*�#����� �� +�� %� ,-, .,���/ ,�01,,�

3,����������� ���B�� �� ���� �' ��2!3 �"� �� ��H ���� .�8# ��� *��, 6.���- �� B��� ������� � ���D � ;J%�� ���;$%�� �� ���� � ������ � ��� *��, :.� ���*��, 6%.� ��"� � -��D ������� � ���D � JK%����� K%%��� *�� �� ���� ����� A� ��- ���������� � �/�� �' ��"��� �� -��� �"������ �� ��-��� F%�� ��� #%%���

4 ��� �� ���������� �� � � �� ����������� ��� �' ������ � �� ��� ���� ����� ����� ����� ��� '�� �� ��� B�� �� �' �� ����� �� � �� , �.������ -� �� � ���"��� ���������� )K:%��+ A� ��� �� ������ ��� ����������� �5����� �� ������ �� � � �' �� ���� B� ��'��� �����

0(0( 3�����3�

4� � �� K �� ���������� �' �� ��'��� ���� ���� ���� �� �� ��������� ��� �� ���� ������� �� �' �� *��, �*����� ��-��

��� *������ �� - � � �� ����� �9%���7 , 8# ��"� � �� ��'��� ���� ��-��� #:K��� ;9$ �#G�� ���� ��� ���� ��� ��'��� ���� �:%%��� �� �"�� �'�� 6%%%��� ��'��� ���� ���-��� 6:% ��� #%% �#G� ���� � '�� �� ���� ��- � ���� ����� �' � �� )6�6%7+ � ����� �

�� 6%F �#G� �' �� ���� ���� ��� �� �� � �� �� �/�� � ������ - � � ���� ����� �' , 8#�� �� *��, #%*� ��- ���� 6; �#G� � 6%%%���4����� �� � �� ����� ������ � ���� � � ������ �� � � #% ���7 � �� �� ���� ���������� � 6%%%�� ��� - � 9% ���7 ������� �K:%��� � � � �� ����� R;%7 )�� ��-� �� �� K+ ���� � �� � �� ���� � )���� �� ��+���� ���� � �� �� � � �� ��'��� ���� ):J; �#G�+&�'�� ���� �� �� � K:%�� �� ���� ��� ����D��-�� ��� *��, 6%*�� ���� �� ���� �� - � ��� ��� ����� �' � �� ���� � 6%%%��� -� ������� '�� '����� �������� � �� ��� �� � � ������� ��� �� ������ �� � � �� ������������ ������ �' �� ���� ������ �' *��, 6%*�- � ����� �� ��������� -� �"� ���� ������� ����� �� ����� � � E� � ����� >9$?�� �� F ��- �� ���� P� � � �� ��� ���������'��� �� ����� �� ������ �� �� ����� �'3��� �����0��� >;%?� ���� �� ��� 4= ����� �" ���� �� ��� ����� ��� ��������� ������� ���� )��� 1+ �� ��� �� ������� �'S�������DC ������� >;%?� * ���D �' � �� � �' �5�� �� � ��- ��� �� ������ ��� ���� �" ������ ��� � �� ������� �' � ������� >9$?� ��� ����� ��� �� ��-�� ������ ��� ��� '��������� 4����� �� ���� P� � � �� �� ���

� �� $� 0!�1� � �������� �' *��, 9%*� �'�� ������ � 6#:%���

'( ��� � �� ��( '������ �� )���*�#����� �� +�� %� ,-, .,���/ ,�01,,� #69

��-�� ������ ��� ��5�� �� B��� ������ ��� � ���������� ��� �/�� �' ��������� ���� ���� P� � � �� �� ��� �� ��� � � �� F�

�� �� � �����-� � ����� ���� P� � � �� �������� 9�9 �� ��� ;�9 �� �� � #:%��� �� ���� ��������� ������� � � �� �� �������"��� -���� �� -� ��� �� ��� �� ��� �B�� ):�; �� ��� K�F �� � :%%��� :�; �� ��� F�� � K:%��+� * 6%%%��� �� �"����� ���� P� F�J ��� ��� ������ �� ��'��� ���� - � �� ������ �� ��������� ������ �������� - ��� � ' �' �� ���� P� � � �� �� � � ����� ������

������ � �� ������ � � �� , �*��,�����"� ���� �"� ���� �� ��������� ��������2!3� (� ��5��� ��"� ���� ������� ��� � ���

�� �� ���� � 2���� �������� �� � $%%��� ������� �' �� ��-��� � /��� �� �'�� ���� �� ��� 6#:%�� ��� ����� �� � ����� 6�

��� ������ �' ���� �� ���� �� B��� � ������ *�#89 ��� � *��, 6*�� -���� ���� - � �� ������ �' ���� ��� � � ����� �� � ������� �������� '���� �� �������� * ��� 9% ���7 �' � �� �� ����� ��� ��������������� ���� ���� ��� �' �� ��*�#89 ������� � ��� ����"����� 4� �� ����� �' ;%�$% ���7�' , 8# ���� � �� ��� �� �� ����� �������� � ���� �� ����� ��- ���� ����� �'�� ���� �� 1��� ���� � �� ����� �' ��������� �' � �� � ���� ��� �� '���� �� �' ������������ ����� ���� �������� ���� ������� ����"��� ��� ������ ����� *��, 6%*�

� �� 6%� 0!�1�� �������� �' *��, 6%*� �'�� ������ � ����� �� ���������H )�+ :%%��& )�+ K:%��& )�+ 6#:%��& )�+ 6#:%���

#6; '( ��� � �� ��( '������ �� )���*�#����� �� +�� %� ,-, .,���/ ,�01,,�

��- "��� ���� ��� �' ������ � ��� ��� ��� � ���� �� ���� �� '�� � �� ��������� ����� �� ��� ��� 0!�1�G132� �"� �� �����B�� ��� ����� 4� � �� $ �� � �������� �'*��, 9%*� �'�� ���� �� �� � 6#:%�� ���" �� �� �� �� �� �' ������ � �� ����������� 132������ ���B�� �� �� , 8# ������������

� � ���� - � � �� *�#89 - � �� �� �� �� �'���� � '���� ���

� �� 6% ��- ������ �1� � �������� �' ��*��, 6%*� �'�� � /���� ��������� �������*��, 6%*� �������� � :%%�� �������� ������ ��� ���������� �������� � � �� ��- � �� ������� , G*� �� � �' 6H$ �� ����

–1

� �� 66� 3 /�� ��5������ 4!������� )3!4��,+ �' *��, 6%*� - � ��'������ ������

� �� 6#� 1/�� �' �� � �� �� ���� �� �� ��'��� ���� �' ������ *��, 6%*� ���� "� � �� ��'��� ���� �' �� ����� B��

*��, 6%*��

'( ��� � �� ��( '������ �� )���*�#����� �� +�� %� ,-, .,���/ ,�01,,� #6:

���B���� �� ������ ���� 132� *'�� ���� �� ��� K:%��� ��� ��� �� �' � ���� ����� ��� �������� �� � �� � ��������� 132 ����� ���B���� � � �� ������ �' �� *� ����� � �����D�� ��� ��� �� ������ �' �� , ����� ��� � ���� ��� ��& �� �� �������� ����� ����� ���� *�������� �� ����� ��- B� �� �' ���� ����� ��� ��� ������ �� �' � ����� ��� �� ��� � �� � �������� )� �� 6%+�'�� ���� �� �� � 6#:%��� 3��D� ������ ��*�#89�� �� ��� ��� ��� �������� � �� � ������������� , 8#�� �� ��� �' �� ������ 4� ������ B�� ��� �� )� �� 6%)�++ �� �� �� '� ��� �'�� *�#89 ��� ��� ��� �� ������ ��� ��� �����' �� 0!�1�G132 ����� "��� -��� - � �� ����� �' �� ��-��� � /��� �� ����� ����

4� � �� 66 ��� ����� ��� ��� '��� � /����5������ 4! ���� �� ���'��� ���������)3!4��,+ �� �� *������ �� ��� ����������� 4! ������ �' �� *��, 6%*� �'�� ���� ��� �� � 6;%%�� �������� - � �� ����� �' ������ ���������� "�� *�#89 ��� , 8#� ��� ����'�� ���� �� �� � �� ��� ���������� *�������� , 8# ��� �� ��� B�� �� � ����� ������ �� ���� ��-��� J%% ��� 66%% ���6� ������ ��� �� � ������ �� �����- ���� � J#%� F%%� 6%:��� 66F% ���6 � �� � �� ������ ��� �� �� ���� � ������ �� ���� �� �� >;6?� ��� �����4! ���� ������ J%%�$%% ���6 � �� *�#89������� ��� �� � ���� � �� "������ " ��� ���' *��8����� >;#?� ��� ������ '�� *��, 6%*��'�� ���� �� �� � 6;%%�� ��- ��� �' ��������� ��'������ )���� � �� ��� ���� ���� ��+�� ���� ������ �� ���� �� �� ��� ����� ����B�� �� �� ���"� ����� ��� �'���� ��� �������� *��, 6%*� �� ��� ���� �� �� �� #K*��N �*, (�!� #K*��(�!������ ��"� ������� ��� �'�� ���� �� �� � #:%�� ��� 6%%%������ ����� ��� ��� ���� �� �� ���D '�� ���������� ���� *� � � ���� ��� � ' �' % ���� �� ������� ���D � � � :% ��� �� ��� �� ��������' �������� ���� *�� ����� � ���� "� �������' �� ��������� *� � 6%%%��� �����'��� (�!���B�� � ���� � ��������� �' �� ���� �������� � � ��������� ����� '��� #:%�� �6%%%���

3�� � �� � �� ��'��� ���� � 6%%%�� ��� �������� �������� *��, 6%*� �� ���� ������

� �� ���� �� ���� �� '�� ��� ���� ��� � � �� ����� ���� ,�� � � �� �� ���� ������� � -� -��H )6+ ���D �������� �� ���������������� �� - � �� �� � �� ������ ����� � �� ������ ������� ��& ��� )#+ �� ��� � �� -��� ������� �� �' �� *��, 6%*�'����-�� �� ���� �� �� � J%%�� � � �� 4� ��������� �� ��� �������� �� ��"� ���� ����* �� � �� �� ��9�� O9�� ��9� ��"� ��������� )������������+ � ������� � �� � ������� ��� � ��� �� ������� �� - � , ;�

)�18,+ �� ���� ���� ��� ,��� ������ ���� ���������� � � �� 6#�

4� � �� 6# �� ��'��� ���� �' �� � /�������� �� )���� + ��� ������ �� � �� ��'������� �' �� �� � ���� �� �'�� �� ��� ���� ��� �� ��� )��� � �� ����� ��' ������ �' � �� 6#+�* ���� "� ��'��� ���� �' 6�%% � #:%��� '�� ��������� ���� �� ������ ��'��� ���� �' ;%% �#G����� ���� S ����C � � �� 6# ��� B� �� ���������� ����� �' *��, 6%*�� *�� �' �� ���� ������� ����� - � ���������� �� ��"� �����-�� ��'��� ���� ��� �� ���� *��, 6%*� �'���� B� ���� �� �� �� )#:%��+� *'�� �� ������� ���� �� �� )# �+ � 6%%%�� ���� �� ��������*��, 6%*� �� �� � � � ���� � ���� ��'��� ������� �� ������� ���� ��� ��� �/�� ���������� �� B��� �'�� �� ����� �� ������ �

� �� 69� 1/�� �' ��������� ������ �� �� ���� P�

� � �� �� �' �� , 6� ��������� *��, 6%*�� � � �� ��

)�+ -� ��� ��� �'�� # � ��� )�+ �'�� 9J � � 6%%%���

#6J '( ��� � �� ��( '������ �� )���*�#����� �� +�� %� ,-, .,���/ ,�01,,�

6%%%�� )9J �+� ��� �������� �� �' ��9� ������� ������ �' �� ��'��� ���� �� � '���� �' 6�:���� �� � � �� �� ������� ��� ��-�"��� ���� ���� ����'��� *�� �' �� �������������� �� �� � �'�� ���� �� �� � J%%�� ����� ��'��� ���� � �� �� � ���� �� �'�� ���������� ������ � #:%��� 4������� �� - �

� ���� �������� �� )6% ���7+ �' �� ���� ������ � ��-�� ��'��� ����� *'�� ���� �� �� �6%%%�� '�� # �� ���� ������� �� - � ��9� ���, ;� ����"� �� ��'��� �� � �� ��� �� � �� �� �/�� �� B��� �'�� �� �������������� '�� 9J � � 6%%%��H ������� �� - �O9� ������� ���� "� ��'��� ���� �' ������

� �� 6;� 0!�1� � �������� �' �� , 6� ��������� *��, 6%*� �'�� ������ � 6;%%���

'( ��� � �� ��( '������ �� )���*�#����� �� +�� %� ,-, .,���/ ,�01,,� #6K

6�J�6�K:� �� ��� ������� �� ��� �� ��� �������� �� '��� ���� "� ��'��� ���� ������ 6�J�#�%�(�"������� �� �� ���� ��"� ���� ��� ����� ������� �� - � 6 ���7 , ;�� *'�� # � �6%%%�� #6K �#G � ��"� ���� �� � �� ��� �'��9J � � �� ��� ��������� 6KJ �#G� ��"� ������������ �� ������ �� � '���� �' #�# ���� "� ��� ��'��� �' �� ���� � �� *��, 6%*��

� �� 69 ��- �� ���� P� � � �� �� �' *��, 6%*�� �� � �� �� ������� �� - � 6 ���7, ;� �'�� ���� �� �� � � /���� ������������������� '��� �� ����� �� ������ �' �� ������ �� �� ����� �' 3��� �����0��� >;%?�4����� ��� �� ��-�� ������ ��� ��� '�������� ��� �' ��� 4=�

4 �" ��� '��� � �� 69� �� �� ���� � ������ ' ���� � ���� � ������ � ����� - � ������ �� ���� �� �� ���������� -� �� �� ������� "����� ������� ���� �� B������ *'������ �� �� � 6;%%�� '�� # �� �� �� � �� ����� �� �� �� �� � � ��'��� ���� �' F: �#G�� ���� D��-����� �� � ��� ��'��� ���� �������'�� � � ��� �� �� ����� � � ���������� �� ����� -� ��� �� �� �� 0!�1�� ��������� "� � �������� ��� ��-� � � �� 6;�

4� �� �"��" �- � �������� )� �� 6;)�++ ����� ���� ���������� � ��������� � ������� - � "��� � �� ���� �' ������ � ���������� � �� 6#:%�������� � � �� 6%� ,������� ���������� �� ���� � � �� � *�#89 ����� ������ ��� �������� � �� �������� , 8#�*�#89���� �� 132 ��������� �' ��������� �� ���B�� � ������ ��� � �� ������ �� � �������� ��-� � � �� 6;)�+ ���B�� ����� �� �� �������� ����� �' � ���� ���"�� � ��� � ����� ��� *����� �� � *�������� �� ��� �� �"����� ���� � ����� �' ������ �� ����� � 6;%%�� � ' � "���������� 6# ��� ����� � �� �� ��-�� ��'��� ������������ � �� 6%%%�� ����� )� �� 6# ���69+� ��� ���� P� � � �� �� �' � ���� ���'�� �� 6;%%�� ������� ��������� �� ������� �' 3��� �����0��� '��� �� ����� �� ����� ��- � ����� � � �� �� )#�#K ��+- � � ��� ��� � 6% ��� 4� ������ ��� ����, 8# �� ���� ���� �� ����� �� �� ��� � �����'��� ���� �'�� ��� � � �� ��������������������

� ����������

�(�( 3�����4

� �� 6 ����� �� � �� �� �� � �� �/�� � ��� � ��� �� ��� ,���� ����� �� ���� ��- � � , ������ ��-��� ;%7 ��� K%7 ��� ���������� - � �� ��'��� ���� �� ���� � � #:%���8��� � �� ���� �� - � � , ������ �' ;%7 �������� � ���� �5����� �' �� ����� �� ���� ������ �� � � ��� �� ����"��� �� �� ������ � 8# �� � ��'��� ���� �' 6#% �#G� �'������ �� �� � #:%��� ���� � ;J �#G� �'����� �� � :%%��� ��� ������ �' ������ �' �� *��, 9%� '��� ���-� � � �� ���-� ���� � ������ ����D �� �� �� ���� ����� �� -� �� ��� ���������� ������ �� � :%%��� * , 8# ����� �';% ���7 �� ���� ���� ���� �� ��� '������ *6%%%�� �� ���� ������ �' ��� , �� ������ ��� �� �� ���� �� �������� �� �� ��� ����� � ��� �� �� ��� �� � ���� '�� � �� ���������� ���� �� ��� *�������� �� ���� � ���� ���� �� ���� � �� �� �� ����� ���

�(,( 3�����5�

,���� ����� �' � �� ������ � �� � � ���������� P ������ �� ���� �� *��, 6%.�- � K; �#G� �'�� ������ � 6%%%��� ��� � ���� �� ����� ��� ���� ����"� � D� �������� � ��� �� �� �� �� .����� �� �� �� �� � � �� �/�� �� �� �������� � �� � ������������� '���� �� �' ���������� P ���� � �������������� � � �� �������� � �� ��� � �������� � ���"��� ��������� ������� ������ ������� �' P ���� � � ���� ������ ��������� � � �� � �� ��" ������� * � �� ���������� �� ��� �' ������ � �� ��� ��������� �� ��� ����� ��� '�� �� ��� B�� �� �'�� ���� �� � �� , �.������ -� �� � ���"������������ )K:%��+ A� ��� �� ������ ������� ������� �5����� �� ������ �� � � �' ����� B� ��'��� �����

�(0( 3�����3�

8�� � �� ������ �� ����� �� ��� �� �'��� �� �� - � ������ ��� ���� � � �� � � ��

#6F '( ��� � �� ��( '������ �� )���*�#����� �� +�� %� ,-, .,���/ ,�01,,�

�' � ��������� ��� ���� �� 4� �� , �*� ���� ���� �� � � �� ��� ���� � � �� �������"�� ������ �� �� ����� ��� !��� "� ��� ���� ����� ���� �� ��� �� - � 6�6%7 , �� ������ � �� ������� ������ �� � � )��� �� K+� ���� ���� �� ��� ��- �� '���� ���' �� ���������� ����� �� ���� ������������� '����� �� ���� �� � �� ������� ������ ���� ��� *�������� �� , ���"�� ��������� '���� �� ��� �� � � �� ������������� �' � � ��� �� ��� 4����� �� � �� ������ ������ � ���� � � �� ���� �� � � �� �� ����� ������ ;%7 �� '���� �� �' ����� ��� �� �� � ��- ��������� )#:%��+ �������� � �����D���� ���� � � �� �' �� ������ ���������� ��� �� �' ���� � �' �� ������ - � � �� ����� ;%�$%7 ��� �� ��� ���� - � �� '���� �� �' ���� � � ��� B�� ��2!3� ��� ���D �' ���� � '���� �� � ��-�� , ������ �� ���� �� ������ � �� ���� � , ������ ��� ��E� ���� ��� �� ���� ���� ����� ��- �� ��-� ������ � � �'�� � �� ���������� ������ ���B�� �� �� ������� �������� �� ��-��� ���� � ��� ������ � ������������

��� ���� �������� � �� � � �� �' ���� ��� ���� ������� ��� N��� ��'��� �� ��������� � ��� �� �� ��� � �� � ��'��� �������������� � ������� ����� ��� '�� �� ������� � ������ �' ��� ���� ��� 0��� ������ ������� ���"�� ������������ �' ��'��� ��� ������� ���� �� � �� ���� ��'��� �� �������� ��� �� �� ���� �� �� - � �� *��, 6%*�� �� ���� - � � � �� ����� *�� ����� '�� ������� �� )O� ��� ��� , + ���" �� ��������� �� � � �� �/��� ��� �� �/�� "��� � � �� ��� ��� '��� ������� �� - � , �� ���� � � �� ����� �� �� ������ =4����� ���� ���� �� � � ���� �/�� "� ��� ������� �� � �� ��'���� ��� ���� �' � ��������� ��������� �� �� ����� ��'��� �������� � �� �"�� �'�� �� ������ � 6;%%���*�������� �� ���� �� �� �' � ��� �� ��������� �� ��� ������� �� ������� ���� ���-� �� ����� ����� ��- ��-� �� ���� ������ �� ��� ������������ ������ ������ ������ ��� '�� �������� ������ ����D��-� �'� ����������

� �����������

� � ��� ���� ���� ��"������ �� � ������������� ������ � ���� � ��� �� �� ������� �� � 8#� .�8# ��� *�#89 - � "��� ������� �' , 8# ��"� ���� ��������� ��"�� �� ��-���� ����� �' ����� �� �' �� � ���� ����� ��� �5����� �' ���� �� �� ��������������� �� ��� ������ � � �� ��'��� ���� ���� ��������� �� ���� �� �� - � �"���� ������ ��� ���� ��� *��, 6%*� �� ���� ��� B��- � � � �� �������� � �� � ��� <� �������� �� - � 67 , ;�� ��'��� ���� �� � #%% �#G���"� ���� ��� ��� �"�� �'�� � ��������������� � 6%%%�� '�� # �� N������ �� � ���������� ������ � 9J �� �� 6KJ �#G� ���� ��1"�� �'�� ���� �� �� � 6;%%�� � ��'��� ���� �'F: �#G� -� ������� ��� ������ �� � 0!�1��� � ��������� �' � ���� �� �� ��������� � ������ *�������� �������� ���� ���� � -� �� �� ������ � �� ��� ���� ������ �� � ��� � �� ���������� ��� ���� �������� ���� ����� ��������� �� ��� �'�������� � ��� �� �� � ���� �� �������� � ������ "� � �� -���� �"� ���� ������� �� ���� ��� �� �� �� �' ��� D��-������*��, 6%*�� ��������� - � 67 , 8#� � ������ �� �� ��������� ���� ����� � ����� �� D��-��

�������� ������

�� ���D ,� N��� '�� ��-��� � /��� �� ��� *�!�B�D� '�� �*,�(�!� ��� ���D ������ ��� ���� ���� 4���� � '�� ��� �� ��������

��!�������

>6? ��*� �������� �������� F )6$$#+ ;F#�

>#? 0� *�� � �� O������ �� 1���� � �� ,�� ����� *���� �����

Q��� * #J )6$FJ+ #J:�

>9? 0� *�� � 0� ��D�P�-�� ����� ����� #J )6$$:+ #6K�

>;? 0� *�� � �� ���� ��� *���� ����� Q��� * 69F )6$$J+ 6J6�

>:? Q� 1��� 0� ����P ����� �� �� D��� )1��+� 0������D �'

0���������� ����� � "��� ;� =�0� �� ��� �� 6$$F�

6::$/�

'( ��� � �� ��( '������ �� )���*�#����� �� +�� %� ,-, .,���/ ,�01,,� #6$

>J? ��3� N'�/����� ���� N'�/����� ������!�"� ,� � 1��� #$

)6$FK+ #6$�

>K? ������ .- �D��� ,�Q� ������ N�Q� ������ ������!�"�

,� � 1��� 9: )6$$9+ 96$�

>F? 3��� �� ��� *���� ����� Q��� * K )6$F9+ #;$�

>$? �� ���� ��� �� 1���� � 0� *�� � �� ����� 6%9 )6$FK+�

>6%? �� ������ �� ,���� �� � P�D�� � �� ����� *���� �����

Q��� * 699 )6$$:+ :$�

>66? =� �������� 1� Q����-D � (� Q� ������� �� N� ���

*���� ����� Q��� * 69F )6$$J+ $9�

>6#? O��,� � �� ���0� ������ !� Q������� 4��� 1��� ����� !��

99 )6$$;+ FJ%�

>69? !��� ��"�� 3��� <����� �� ����� $ )6$JK+ KJ�

>6;? =� N��� ����� ���� 3������ *���� ����� Q��� * ;#

)6$FF+ #6K�

>6:? �� 8P�-�� 8� ���� ,� ,�P�D � O� 0��� � �� O��������

�� ����� ,� � ��� 6: )6$$J+ :J;�

>6J? �� 8P�-�� �� � ����� *� 4��� � �� ��������� ���

6J# )6$$%+ #$K�

>6K? �� 8���� N� ���� ��� *� =�A��� �� ����� 66; )6$FF+ 66#�

>6F? N� <�� �� ��N� <�������� �� N A���� *���� ����� Q��� * 9;

)6$FK+ ##:�

>6$? �� 8P�-�� �� � ����� *� 4��� � �� ��������� ���

6J# )6$$%+ #$K�

>#%? 0� ,������� 3��� *��P� 1�<��� 3������� ���� "��

!� A��� *���� ����� Q��� * $ )6$F;+ 6#$�

>#6? O� (�������� Q��� �� ��� ����� ����� 9: )6$$K+ #;K�

>##? Q��� *� �D����� N� ��D������ *�3� 3���������

��Q��� ���� ��� ����� ��� 99 )6$$K+ 66K�

>#9? O��� ����� ,� = �� ��� ����� !�� <���� 9% )6$$:+ #$6�

>#;? �� � �� ��*� ! ��� ��3� *� � � � �� (������� ,�� �

#6: )6$$K+ 6;J�

>#:? ���� <����P� �� � �� ��*� ! ��� �� ����� � 4���'��� ,� �

6$F )6$$F+ 9;K�

>#J? �� 0�� ��� � �� ,�� ����� �� ��� � �� ����� ����� 9

)6$$9+ FJ6�

>#K? �� 1���� � 0� *�� � ����� ����� #$ )6$$J+ 9K$�

>#F? ��3� N'�/����� ����� ����� #J )6$$:+ #::�

>#$? 3��� �� ��� ����� ����� #J )6$$:+ #96�

>9%? ,��� �����PD�-D � ����� 1��� !�� 3�� K9 )6$$:+ 6JF�

>96? ���� <� �D��� Q��� ,������� ,���Q�� ,� ����H ��� N�� �

��� ���� �� �' ,���Q�� N���� ��� *����� � N��� ,��

3 ���� �*� 6$$%�

>9#? ���� 0����� ���� ��� ����� !�"� $% )6$$%+ 99�

>99? ,� ��� �� ���� �� ��� *���-� ����� 4�� 1�� 9: )6$$J+

##9%�

>9;? ,� ,���D� ���� �� ��� 4����� ,��"���� ��0��� ����� ���

3� Q���� �� ,��"�� A�� ��*� ������ �� ����� 6K# )6$$K+

;6;�

>9:? ��3� N'�/����� ���� N'�/����� ������!�"� ,� � 1��� #$

)6$FK+ #6$�

>9J? �� ��� �� ���� �� ��� ����� ����� 66 )6$$$+ #:F;�

>9K? Q� 1��������� 3� � ����� 0 ���!���� �� ,�� ��,��

(�! �' , � �� ��� .��� �� �� ������ (�-O��D� 6$FK�

>9F? ���� �� ��� 4���� � ������ �� � ������ 0���� ��� *�"�

����� : )6$$9+ K#J�

>9$? ,� ,���D� 0� <�� ����� ���� �� ��� *���� ����� Q��� *�

6K; )6$$F+ 69K�

>;%? ,� ��-���� ��1� ,� ���� N�-��� ,��'��� *��� ��� N��� ��

������� ��� 0���� (�- O��D� 6$$6�

>;6? �� �������� Q� <���� ,� !� � � =� N ���� � U� ��������

*� Q���� �� !� ���� � !��� � ����� �� ����� 6K$ )6$$F+ :F6�

>;#? 0� ����P ����� N� !������� ����� !�"��,� � 1��� 6K

)6$KF+ 96�

##% '( ��� � �� ��( '������ �� )���*�#����� �� +�� %� ,-, .,���/ ,�01,,�