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UNIVERSIDADE DE SO PAULO INSTITUTO DE FSICA

PROPRIEDADES TERMOLUMINESCENTES DA FLUORITA BRASILEIRA DE COLORAO VIOLETA

TESE APRESENTADA AO INSTITUTO DE FSICA DA UNIVERSIDADE DE SO PAULO PARA OBTENO DO TTULO DE "DOUTOR EM CINCIAS"

MARLIA TEIXEIRA DA CRUZ

i / L I V R O

SAO PAULO-1972

A

minha me

A G R A D E C I M E N T O S

Expressamos nosso reconhecimento de modo espe-

cial:

Ao Prof. Dr. Shigueo Watanabe pela oportunidade

de pesquisa, pelo seu interesse e orientao do presente

trabalho;

Ao Dr. Michael R. Mayhugh pelo apoio, incentivo,

sugestes e debates.

Nossos agradecimentos se estendem:

Ao Prof. Dr. Rmulo Ribeiro Pieroni, Diretor do

Instituto de Energia Atmica, pela conceo de licena pa

ra utilizar os equipamentos da Diviso de Fsica do Esta-

do Solido daquela Instituio;

Profa. Ewa Wanda Cybulska pela colaborao na

montagem de parte do equipamento utilizado;

Profa. Wanda Ceclia Las pelo auxlio na par-

te de clculos;

Ao Sr. Jos Dias Baeta e demais membros da equi

pe tcnica do Laboratrio do Acelerador Linear do Institu

to de Fsica da U.S.P. pela valiosa ajuda, aprecivel di-

ligencia e extrema boa vontade na confeco das peas ne-

cessrias aos vrios equipamentos utilizados na realiza-

o deste trabalho;

Ao Eng? Carlos Eduardo Fernandez Falco,Sr. Hen

rique Monteiro Alves e Eng? Santiago Valverde, da Diviso

de Instrumentao e Eletrnica Nuclear do Instituto de

Energia Atmica, pela assistncia tcnica aos vrios equi.

pamentos eletrnicos;

Srta. Marina Tokumaru pelo servio datilogr-

fico;

Ao Sr. Atsushi Endo pelo esmero dos desenhos e

f iguras;

Ao Lir. Geraldo Nunes pelos trabalhos fotogrfi-

cos ,

Ao Sr. Bruno Manzon pela impresso e ao Sr. Jo-

s Florentino dos Santos pela encadernao;

Aos colegas e amigos pelo estmulo e apoio du-

rante o desenvolvimento deste trabalho.

R E S U M O

Foram investigadas algumas propriedades termolu

minescentes da fluorita violeta proveniente do Estado de

Santa Catarina, Brasil.

As formas das curvas de emisso TL do fsforo,

conforme fica demonstrado, variam com a exposio.

Foram pesquisados os efeitos dos primeiros reco

zimentos sobre a sensibilidade TL da fluorita virgem.

Foram igualmente estudadas as conseqncias sobre a sensi_

bilidade de recozimentos isotrmicos realizados em amos-14. 5

tras sensibilizadas por 2 , 8 x 10 R, 3,5 x 10 R e

1,0 x 10 6R.

Verificou-se que a fluorita sensibilizada pe-

las exposies acima e que os recozimentos isotrmicos di

minuem essa sensibilizao. A reduo se intensifica com

o tempo e/ou a temperatura do recozimento.

Uma comparao entre essas duas experincias

permitiu concluir que a fluorita virgem se acha sensibili

zada pela dose natural de irradiao. Observou-se, tam-

bm, que os recozimentos durante tempos superiores a duas

horas a 500C (ou mais), no ar, destroem de forma mais es

tavel a sensibilidade, que no totalmente recuperada mes_

mo que a amostra seja submetida a uma exposio elevada.

A resposta TL exposio y mostrou-se su-

pralinear. Foi estabelecida uma correlao entre a sensi

bilizao e a presena de cargas capturadas nas armadi -

lhas TL profundas.

As respostas TL s radiaes ultravioletas de

comprimentos de onda iguais a 36 5 nm e 249 nm foram

medidas com varias amostras de fluorita (violeta, verde e

amarela). As respostas TL ao aclaramento total so con

sistentes com o modelo proposto por Watanabe e Okuno, que

sugere a transferncia de cargas j capturadas nos cen-

tros profundos para as armadilhas TL rasas e o esvazia-

mento tico destas ltimas. A resposta TL a exposies

sucessivas luz faz supor que algumas cargas liberadas

das armadilhas rasas so recapturadas pelos centros pro-

fundos .

Foi medido o espectro de excitao da TL foto

estimulada. Verificou-se que a resposta TL luz varia

com a temperatura da amostra durante a iluminao.

Foram determinados finalmente os efeitos dos re

cozimentos isotrmicos sobre a sensibilidade TL luz

de ' 249 nm e de 36 5 nm.

A B S T R A C T

Some properties of thermoluminescence in Brazilian fluorite have been investigated. The form of the glow curves of this phosphors varies with exposure.

The effects of annealing on the TL sensitivity have been examined for virgin fluorite. Samples

LL 5 previously irradiated with 2,8 x 10 R, 3,5 x 10 R and

6 1,0 x 10 R were also annealed and changes in the sensitivity were observed. These exposures sensitize the TL response of the fluorite whereas the annealings reduce this sensitization. This reduction is larger the longer the annealing time or the higher the temperature.

By comparison between these two experiments it is possible to conclude that the virgin fluorite is sensitized by the natural dose. Annealings longer than two hours at 500C destroy the sensitivity in a seemingly irreversible way, that is, the sensitivity is not recovered by a subsequent high exposure.

The TL response as a function of exposure was observed. A correlation between the sensitization and the area under the residual peaks was found.

The TL response to ultraviolet light of wave-lenghts 249 nm and 365 nm was measured using several samples of fluorite (violet, green and yellow). The TL response to increasing light exposures is consistent with the model proposed by Watanabe and Okuno. This model postulates that the light transfers charges from the deep centers to the TL traps, and also empty the shallow TL traps. The TL response to successive light exposures suggests that the charges liberated from the shallow traps are sometimes retrapped in the deep centers.

- iv -

The photostimulated (PSTL) excitation spectrum was measured. The PSTL was verified to vary with the sample temperature during the illumination. Finally the PSTL sensitivity to 249 nm and 365 nm light was investigated as a function of previous thermal treatment. In general increasing the annealing temperature, or time, reduces the PSTL sensitivity.

- v -

N D I C E

CAPTULO I

INTRODUO 1

Modelo simples de termoluminescncia 2

Modelos explicativos das propriedades da TL 7

Objetivos do presente trabalho 9

CAPTULO II

MATERIAIS E MTODOS EXPERIMENTAIS 10

a) Fluorita 10

b) Recozimentos 12

c) Mtodo de irradiao 12

d) Medida da termoluminescncia 18

CAPTULO III

CARACTERSTICAS GERAIS DA TL DA FLUORITA VIOLETA 21

a) Curvas de emisso 21

b) Recozimentos 30

c) Estabilidade temperatura ambiente 36

CAPTULO IV

EFEITOS DE RECOZIMENTOS A VRIAS TEMPERATURAS NAS

PROPRIEDADES TL DA FLUORITA VIOLETA 37

a) Efeitos dos primeiros recozimentos 37

Recozimentos a 300C durante vrios

intervalos de tempo 38

Recozimentos a 400C durante vrios

intervalos de tempo 40

Recozimentos a 500C durante vrios

intervalos de tempo 4 5

Recozimentos a 650C durante vrios

intervalos de tempo 45

- vi -

b) Efeitos causados por uma dose elevada de

radiao 5 0

1. Recozimentos a 300C 53

2. Recozimentos a 400C 58

3. Recozimentos a 500C 62

c) Discusso do fenmeno da sensibilizao

da fluorita violeta 69

d) Comparao entre os resultados dos reco-

zimentos do fosforo aps ter sido sensi-

bilizado com os dos primeiros recozimen-

tos da fluorita virgem 86

CAPITULO V

RESPOSTA TL DA FLUORITA A RADIAO ULTRAVIOLETA 9 8

a) Resposta TL da fluorita ao aclaramento

total 99

b) Efeito da radiao ultravioleta sobre uma

amostra previamente exposta radiao X 111

c) Dependncia da resposta TL do comprimento

de onda da luz incidente 115

d) Modelos explicativos do fenmeno da TL

fotoestimulada 121

e) Efeito da temperatura das amostras na

sensibilidade TL fotoestimulada 124

f) Resposta da fluorita violeta a exposies

sucessivas luz ultravioleta 129

g) Efeito de uma irradiao prvia, da expo-

sio sensibilizante e de recozimentos iso

trmicos na sensibilidade TL fotoestimulada 134

CONCLUSES FINAIS 142

SUGESTES PARA FUTUROS TRABALHOS 14 4

APNDICE 145

REFERNCIAS 147

- vi i -

CAPTULO I

INTRODUO

O fenmeno da termoluminescncia (TL) conhe-

cido h muito tempo. Boyle observou-o nos diamantes e

fluoritas em 1663"^. Os estudos sistemticos, por outro 2 )

lado, so foram iniciados, por volta de 19 30, por Urbach ,

que relacionou a energia de ativao de uma armadilha TL

com a temperatura em que o pico, que lhe corresponde ,

ocorre na curva de emisso. Posteriormente, em 1945, 3)

Randall e Wilkins formularam um modelo terico para a

termoluminescncia, baseado numa cintica de primeira ar

dem da ionizao trmica dos centros. A partir dessa da

ta, a TL passou a receber maior ateno dos cientistas. 4)

Em 1947, Daniels e colaboradores iniciaram

uma serie de experincias na Universidade de Wisconsin ,

visando utilizao da TL na do