РАДИОИЗОТОПНЫЙ КОМПЛЕКС РИЦ-80. РАЗРАБОТКА НОВЫХ ...

РАДИОИЗОТОПНЫЙ КОМПЛЕКС РИЦ-80. РАЗРАБОТКА НОВЫХРАДИОИЗОТОПНЫЙ КОМПЛЕКС РИЦ-80. РАЗРАБОТКА НОВЫХ МЕТОДОВ ПОЛУЧЕНИЯ ГЕНЕРАТОРНОГО ИЗОТОПАМЕТОДОВ ПОЛУЧЕНИЯ ГЕНЕРАТОРНОГО ИЗОТОПА

Sr-82 Sr-82 И ДРУГИХ МЕДИЦИНСКИХ ИЗОТОПОВИ ДРУГИХ МЕДИЦИНСКИХ ИЗОТОПОВ

В. Пантелеев, 26.12.2013

Радиоизотопный комплекс РИЦ-80


Три мишенные станции для получениянаиболее используемых в настоящее время радионуклидов.

Система автоматической транспортировки для перемещение облученных мишеней в горячие камеры.

Энергия выведенного протонного пучка 40-80 МэВ и интенсивность до 200 мкА обеспечивают самые широкие возможностиполучения медицинских радионуклидов ирадиофармпрепаратов для диагностики и терапии, которых до настоящего времени не было на других Российских установках.

По своим параметрам и возможностям РИЦ-80 будет соответствовать самым лучшим зарубежным аналогам.

По возможности получения сверхчистых радионуклидов данная установка не будет имеет мировых аналогов.

Схема расположения радиоизотопного комплексаРИЦ-80 в подвале экспериментального заласинхроциклотрона ПИЯФ

.


Радионуклиды, планируемые к получению на РИЦ-80

Кроме указанных в таблице радионуклидов, планируется создание линии для выделения Re-188, получаемого на реакторе. Имеется также возможность после осуществления 2-го этапа проекта производить Cu‑64, Cu‑67, Rb‑81, At‑211, а также другие медицинские радионуклиды.

Радионуклид Т1/2

МишеньВремяоблуч. (ч)

Активностьв мишени (Ки)

использование

Ge-68 пэт калибр.

270.8 d Ga 240 2 калибровка ПЭТ сканеров, диагностика заболеваний нейроэндокринной системы

Sr- 82 пэт 25.55 d Rb, Y 240 10 диагностика заболеваний сердечно-сосудистой системы

Mo-99 офэт+тер

2.74 d Mo 240 7.3 диагностика и терапия различных видов опухолей

In-111 офэт 2.8 d Cd 25 24.7 Диагностика воспалительных процессов и злокачественных образований

I-123 офэт 13.27 h Te 5 10.4 диагностика щитовидной железы, локализация опухолей (нейробластома и феохромоцитома)

I-124 офэт 4.17 d Te 25 9.3 диагностика щитовидной железы , локализация опухолей, терапия

Tb-149 α-тер 4.1 h Gd 12 3.5 терапия злокачественных образований на клеточном уровне

Ra-223 α-тер 11.4 d Th 240 7.3 терапия злокачественных образований

Мишенные станции изотопного комплекса РИЦ-80 для получения медицинских радионуклидов и радиофармпрепаратов.

Станция №1:Инновационное направление - масс-сепаратор. Классификация – разработанные мишенные технологии для получения разделенных

радионуклидов высокой чистоты Разработка ИРИС, ПИЯФ, изготовление НИИЭФА

Станция №2: Инновационное направление – сухое выделение. Высокотемпературное выделение радионуклидов из облученных мишенных веществ.

Разработка ИРИС, ПИЯФ, изготовление НИИЭФА

Станция №3: Классическое направление – производство радионуклидов, мокрая радиохимия, полуавтоматизированный или полностью автоматизированный синтез РФП.

Классификация- поставка готовой технологии. Поставщик - Von Gahlen, MicroSpin GmbH


Разработка масс-сепараторного и высокотемпературного«сухого» метода получения медицинских радионуклидов


Главные особенности масс-сепараторного и высокотемпературного «сухого» метода получения медицинских радионуклидов

1. Новизна, возможность применения для получения широкого круга медицинских радионуклидов

2. Универсальность ( в том и другом методе используются идентичные мишенные устройства, разрабатываемые на основе мишенных устройств, созданных и используемых на установке ИРИС

3. Выделение производимых радионуклидов в месте их наработки (в вакуумном объеме мишенного устройства) Отсутствие мокрой радиохимии при выделении радионуклида из мишенного материала. 4. Увеличение удельной активности на несколько порядков 5. В случае использования масс-сепаратора получение сразу нескольких разделенных радионуклидов высокой чистоты



Мишенные устройства с высокотемпературными контейнерами с мишенным веществом

На пучке синхроциклотрона На вакуумном стенде

Масса мишенного вещества до 10 г/cм2, температура до 2500 °С,что соответствует рабочим условиям на Ц-80 (80 МэВ, 100мкА)

Температура мишенного вещества:

до 2500 °С

Выделяемая на мишени мощность:

более 9 кВт

Разработанная конструкция мишен-ного устройства позволяет выделять радионуклиды из мишенных веществ в виде тугоплавких и жидких металлов,а также тугоплавких металлических карбидов

Высоковакуумный стенд с мишенным устройством для выделения генераторного изотопа 82Sr из облученной мишени из YC2.



Рабочие прототипы мишеней для РИЦ-80

Выделение Sr-82 из мишеней дикарбида иттрия, хлористого и металлического рубидия


530 540 550 760 770 780 7900,0

5,0x102

1,0x103

1,5x103

2,0x103

2,5x103

3,0x103

3,5x103

4,0x103

53

0

83R

b

55

3

77

6 -

82S

r ->

82R

b

before heating after 2 h heating

Cou

nt

EkeV

530 540 550 760 770 780 7900,0

5,0x102

1,0x103

1,5x103

2,0x103

2,5x103

3,0x103

3,5x103

4,0x103

53

0

83R

b

55

3

77

6 -

82S

r ->

82R

b

before heating after 10 h heating

Cou

nt

EkeV

Гамма спектры облученных мишеней YC2 до и после нагрева в мишенном контейнере

Часть гамма-спектра облученного образца дикарбида иттрия, приготовленного в виде таблеток до его нагревания и после нагревания при температуре 1500 °С в течение 2-ух часов.

Эффективность выделения для рубидия 94%, дляСтронция 43%.

.

Часть гамма-спектра облученного образца карбида иттрия, приготовленного в виде таблеток до его нагревания и после нагревания при температуре 1500 °С в течение 10-ти часов.

Эффективность выделения для рубидия 98%,для стронция 98%.

Количество мишенного вещества составляло около 10 г/cм2 Выделенный таким методом стронций-82 использовался в РНЦ РХТ для тестирования Sr/Rb-82 генератора В. Пантелеев, 25.12.2013

Вывод: из рабочего прототипа мишени из дикарбида иттриявысокой плотности толщиной 10 г/cм2 эффективностьвыделения стронция-82 за 10 часов нагрева при температуре1500 °С составляет величину близкую к 100%.

В. Пантелеев, НИЦ КИ, ПИЯФ

500 510 520 530 540 550 560 770 7801x102

1x103

1x104

1x105

1x106

776 keV

( 82Sr --> 82mRb)

RbClCount

E, keV

RbCl-target-02.dat RbCl-after-02.dat514 +511 keV ( 85Sr + annihilation)

520 keV ( 83Rb )

529 keV ( 83Rb )

552 keV ( 83Rb )

500 510 520 530 540 550 560 770 7801x102

1x103

1x104

1x105

1x106

RbClCount

E, keV

RbCl-cup-02.dat

552 keV ( 83Rb )

514 +511 keV ( 85Sr + annihilation)

520 keV ( 83Rb )

529 keV ( 83Rb )

776 keV

( 82Sr --> 82mRb)

Гамма спектры облученной мишени RbCl до и после нагрева в мишенном контейнере

Часть гамма-спектра облученного порошка хлористого рубидия до его нагревания и после нагревания при температуре 800 °С в течение 2-ух часов.Эффективность отделения мишенного материала -хлористого рубидия 100%.

Часть гамма-спектра облученного порошка хлористогорубидия, испаренного в балластный объем,после нагревания при температуре 800 °С в течение2-ух часов.Эффективность выделения рубидия в балластный объем близка к 100%


Эксперименты по выделению стронция иэ мишени в виде RbCl проведены с массой мишенного вещества около одного грамма/cм2

1350 1400 2050 2060 2070 2080 2090 2100

1000

10000

счет

в к

анал

е

канал

511кэв

Sr-82(776 кэв)

Rb-83(520 кэв)

Rb-83(530 кэв)

Мишень: Rb металл.

Гамма спектр облученной мишени металлического рубидияв мишенном контейнере до и после его нагрева при Т=800 °C

Часть гамма-спектра облученного металлического рубидия до его нагревания и после нагревания при температуре 800 °С в течение 1 часа.Эффективность отделения рубидия 92%.


Выделение изотопов 223Ra и 224Ra, распадающихся α-распадом, из мишени из карбида урана-238 высокой плотности


5500 6000 6500 7000 7500

0

1x104

2x104

3x104

4x104

0

1x103

2x103

3x103

4x103

0

200

400

600

800

1000

6623

, 21

1B

i

6552

, 21

9R

n

6425

, 21

9R

n

6288

, 22

0R

n62

78, 2

11B

i

6051

+60

90, 2

12B

i

5830

, 22

5A

c (?

)57

47, 2

23R

a

5716

, 22

3R

a

5687

, 22

4R

a

5607

, 22

3R

a55

40, 2

23R

a

5449

, 22

4R

a

No 3

Cou

nt

EkeV

6778

, 21

6P

o68

19, 2

19R

n

7069

, 21

7A

t (?)

7386

, 2

15P

oNo 2

6623

, 21

1B

i

6552

, 21

9R

n

6425

, 21

9R

n

6288

, 22

0R

n62

78, 2

11B

i

6051

+60

90, 2

12B

i

5830

, 22

5A

c (?

)57

47, 2

23R

a5716

, 22

3R

a

5687

, 22

4R

a

5607

, 22

3R

a55

40, 2

23R

a

6778

, 21

6P

o

6819

, 21

9R

n

7069

, 21

7A

t (?)

7386

, 2

15P

o

5449

, 22

4R

a

No 1

6623

, 21

1B

i

6552

, 21

9R

n

6425

, 21

9R

n

6288

, 22

0R

n62

78, 2

11B

i

6051

+60

90, 2

12B

i

5830

, 22

5A

c (?

)5747

, 22

3R

a57

16, 2

23R

a

5687

, 22

4R

a

5607

, 22

3R

a

5540

, 22

3R

a

5449

, 22

4R

a

6778

, 21

6P

o68

19, 2

19R

n

7069

, 21

7A

t (?)

7386

, 2

15P

o

Альфа спектры 223,224Ra высаженных на охлаждаемую подложкув течение двух часов нагрева облученной мишени при разных температурах

Т = 1900 °СЭффективность выделенияоколо 2%

Т = 2100 °СЭффективность выделенияоколо 10%

Т = 2300 °СЭффективность выделения около 90 %

Следующий этап – использование карбида ториявысокой плотности в качестве мишени, что обеспечитполучение на РИЦ-80 активности изотопов Ra-223, Ra-224до 2 Ки. Для одновременной наработки разделенных Ra-223, Ra-224 необходимо использование масс-сепаратора

Сечение получения 225Ac и 227Th из ториевой мишени (232Th) (S. Ermolaev, B Zhuikov et al., icis7 abstracts, p 32. 4-8 Sept. Moscow, Russia.


Измерение эффективности поверхностной ионизации радиоактивного стронция


Измерение эффективности поверхностной ионизации радиоизотопов стронция

Ионный источник поверхностнойионизации с вольфрамовой трубкойДлиной 20 мм из монокристаллического вольфрама с работой выхода 5 эВ

Измеренная эффективность ионизации рубидия при температуре 2400 °С равна 84%, стронция 45%

Как было показано, при увеличении длины ионизатора эффективность ионизации возрастает пропорционально его длине, поэтому, используя источник из монокристаллического вольфрама длиной 50 мм, реально получить эффективность ионизации, близкую к 100% как

для стронция, так и для радия


1360 1380 1400 1420 1440

0

2000

4000

6000

счет

в к

анал

е

канал

Sr-85(514 кэв)

Rb-83(520 кэв)

Rb-83(530 кэв)

W(монокристалл)

Линзовая часть нового тестового масс-сепаратора в экспериментальномзале ИРИС

получены эффективности выделения стронция-82 (более 90%) из разных мишенных материалов – YC2, RbCl, металлического рубидия.

Получена эффективность выделения изотопов радия (более 90%) из мишени урана-238 высокой плотности. Полученные результаты позволяют рассчитывать на высокий выход активности Ra-223,224 (около 2 Ки) из высокотемпературной мишени карбида тория, рабочий прототип которой изготовлен В НПО “ЛУЧ” и поставлен в ПИЯФ.

C использованием источника поверхностной ионизации из монокристаллавольфрама с работой выхода внутренней поверхности 5 эВ получена эффективность ионизации радиоактивных атомов стронция выше 40%. Увеличение длины источника до 50 мм позволит получить эффективность Ионизации более 80%.

Для разрабатываемых прототипов мишеней для РИЦ-80:


500 510 520 530 890 900 910

1x103

2x103

3x103

4x103

511 keV (annihilation)898 keV

( 88Y )

Screen washing testsCount

E, keV

screen-000.dat (Screen before washing) screen-001.dat (Screen after 10% HCl)

514 keV ( 85Sr )

500 510 520 530 890 900 910

100

200

300

400

500

600

700

800

511 keV (annihilation)

898 keV

( 88Y )

Screen washing testsCount

E, keV

screen-002.dat (HCl solution)

514 keV ( 85Sr )

Eγ 514 898

Sγ до смывки 15150 (150) 17390 (160)

Sγ после смывки 7090 (100) 17740 (170)

Sγ смытое в HCl 3220 (60) 470 (30)

% смытого в НСl 53% <2.7%

Смывка высаженного стронция солянойкислотой


Гамма-спектр раствора Sr-85 в 10% соляной кислоте

2200 2400 2600 2800

0,1

1

2400 2500 2600 2700

0,01

0,1

W/Re ionizer l =35 mm, d =1.5 mm

ioni

zatio

n ef

fici

ency

temperature (oC)

Tm Eu Lu

Lu

ioni

zatio

n ef

fici

ency

temperature (oC)

length of ionizer l = 12 mm l = 35 mm

Эффективность ионизации атомов некоторых элементов (V.N. Panteleev et al., Rev. Sci. Instrum., Vol. 73, No. 2, p.738, February 2002). Эффективность ионизации стабильных Эффективность ионизации

Изотопов Eu, Tm и Lu в зависимости Lu для ионизаторов различной длины от температуры в зависимости от температуры

Работа выхода W/Re : 5.2 eV.

Ионизационные потенциалы (eV) :Vi(Lu) = 6.15Vi(Tm) = 6.14 Vi(Eu) = 5.67Для щелочных элементов Li, Na, K, Rb and Cs эффективность ионизации близка к 100%.

α = ni/n0≈exp [(φ - Vi)/kT]

εi = α/(1+ α),

где

Эффективность поверхностнойионизации:

Ионизационный потенциал стронция: Vi(Sr) = 5.69 eV,

Т.е. ожидаемая эффективность ионизации стронцияблизка к 100%


2000 -2012

2012 -2013

2013

Монтаж оборудования циклотрона Ц-80 завершен, в камере получен высокий вакуум

Планируемый вывод пучка – конец 2013 г.

Выход на полную интенсивность –2014г.

Изготовлены три протонных тракта к мишеням РИЦ-80.

РИЦ-80 (Радиоактивные Изотопы на циклотроне Ц-80)

Создание проекта - 2012 -2013 г.; (профинансировано, в 2013 должно быть закончено и отправлено на госэкспертизу)

Строительство комплекса - 2014 -2016 г. Получение небольших количеств (0.1 - 0.2 Ки) генераторного радиоизотопа Sr-82 – 2014 г.


Распределение возможности наработки нуклидов по трем направлениям

Масс-сепаратормишень

Сухое выделениемишень

Классическое направлениемишень

SR-82 YC, Rb Rb, RbCl, YC Rb

Ge-68 - Ga Ga

Mo -99 Mo(разр. спец. ионн. ист.)

Мо -

In-111 Sn Cd Cd

I-123 Te - Xe

I-124 Te Te

Tb-149 GdC - -

Ra-223 ThC ThC -

F-18 - - H2O


РАДИОИЗОТОПНЫЙ КОМПЛЕКС РИЦ-80. РАЗРАБОТКА НОВЫХ ...

Documents