nanostructures, nanosources: contrôle de l’émission par le

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Submitted on 12 Jan 2012

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Nanostructures, nanosources: contrôle de l’émission parle confinement

Agnès Maître

To cite this version:Agnès Maître. Nanostructures, nanosources: contrôle de l’émission par le confinement. Master. 2011.�sfo-00659498�

Nanostructures, nanosources:contrôle de l’émission par le confinementp

Institut des NanoSciences de Paris

Université Pierre et Marie Curie

G h t i t ti tiMembres permanents :

Groupe « nanophotonique et optique quantique »

Paul Benalloul, Laurent Coolen, Willy Daney de MarcillacJean-Marc Frigerio, Agnès Maître, Catherine Schwob

Etudiants en thèse:Etudiants en thèse:

Amaury Avoine, Cherif Belacel (INSP/LPN), Hugo Frederich, Phan Ngoc Hong,

Post-doc : Ikbel Mallek

Anciens membres: Carlos Barthou, Céline Vion, Julien Laverdant

Nanostructures, nanosources: contrôle de l’émission par le confinement

•Photons uniques et nanocristaux de CdSe/ZnS

•Modification de l’émission au voisinage d’une surface d’or

•Cristal plasmonique

•Antenne patch

sources de photons uniques

Photodiode à avalancheÉmission de photons uniques:

Système à 2 niveauxClick

Nanocristaux de CdSe/ZnSB. Lounis et al., Chem. Phys. Lett. 329, 399 (2000) P. Michler et al., Nature 406, 968 (2000)

Optimisation de sources de photons uniques pour l’ information quantique1 photon =1 information quantique

• Flux d’information (temps de vie flux )

•Augmentation de la collection directivité de l’emission

•contrôle de la polarisationcontrôle de la polarisation

« Boîtes quantiques » colloïdalesNanocristaux de CdSe/ZnS

(R:3,5nm 1000 atomes)Cœur de CdSe, coquille de ZnS

Absorption, emissionNanocristaux de CdSe/ZnS

synthèse chimiqueTempérature ambiante

Emission dans le visibleL d i (20 )

pFaible photoblanchiment

Largeur de raie (20nm)

Caracterisation d’émetteurs à l’échelle collective et individuelle

Solution: échelle collective Forte dilution: échelle individuelle

Qdots©

Propriétés moyennées

-scintillement-Efficacité quantiqueOrientation des émetteurs: Analyse de la polarisationPropriétés moyennées

Rendement quantique-Orientation des émetteurs: Analyse de la polarisation

Couplage avec une nanostructure

Contrôle de l’émission des photons uniquesTemps de vie (τ=1/Γ) (1/taux de déclin)

Taux de déclin Γ

Temps de vie (τ=1/Γ) (1/taux de déclin)Typiquement 20 ns

Excitation pulsée-

Taux de déclin ΓHistogramme des délais

Excitation pulsée

Couplage à des structures photoniques

temps

polarisationdirectiontaux de déclin Γ plus rapidetaux de déclin Γ plus rapide

Excitation pulsée

Équivalent à un double dipôle dégénéré rayonnant

Nanostructures, nanosources: contrôle de l’émission par le confinement

•Photons uniques et nanocristaux de CdSe/ZnS

•Modification de l’émission au voisinage d’une surface d’or

•Cristal plasmonique

•Antenne patch

Nanocristaux près d’une surface d’orMaximisation du nombre de photons detectésp

n=1.5, d=60nm

échantillon

PMMA

Reference

,

SiliceCouche épaisse d’or(200nm)

PMMAd (20-300nm)

Milieu homogène (n=1,47)

Nanocristaux proches d’une interface d’or dans un milieu diélectrique (n=1.47 )

( )verre

( , ) q ( )

L’é i i t difié l’ i tL’émission est modifiée par l’environnement

DynamiqueEmission radiative Diagramme d’émission

C. Vion et al., Opt. Express 18, 7440 (2010)

Nanocristaux près d’une surface d’or

…en excitation impulsionnelle :

de d

éclin

Tem

ps dd

Le temps de vie diminue avec d la dynamique de l’émission est augmentée

La densité locale d’états (LDOS) est modifiée par l’environnementLa densité locale d états (LDOS) est modifiée par l environnement

Couplage de l’émission aux plasmons de surface

Plasmons de surface (SPP)E - - - + + + - - - + + + - - -Oscillation collective d’électrons à la surface du métal

HyÉpaisseur de peau

métal kSPP>k0=n ω /cmétal

kémission du dipôle

diélectrique

•En champ lointain•En champ proche, k>kpropagatif pas de rayonnement possible

k//= n ω sin θ /c θNanocristal k//

k0

Proche d’une interface d’orCouplage du champ proche du nanocristal aux plasmons de surface SPP

θ

p SPPPolarisation P uniquement

Modification de la LDOS

Diagramme de rayonnementbj tif

•En milieu diélectrique homogène infiniobjectif

•En milieu diélectrique homogène semi-infini

objectif

Collection faible

•A proximité d’une surface d’or

objectif

p

Interférences Collection importante

Contrôle de l’émission d’émetteurs uniques

sous excitation continue (lampe UV)80 nm

Intensité mesurée x3

Déclin de fluorescence

Redirection (effet miroir)

Meilleure ll i

Accéleration de l’émission

Due au

SPP non radiatifs

k k>objectif

collection de la lumière.

Meilleure

Due au couplage SPP.Plus de photon/sec.

SPP photonk k>SPP restent confinés sur l’or

objectifMeilleure excitation.

+ Gain ~ Négligeable

confinés sur l or

- Pertes

Surface structurée

…mais pertes vers les modes de plasmon :Augmentation de l’ émission détectée …

Source plus efficace?

Est-ce possible de récupérer les plasmons de surface qui ont été émis ?

surface métallique nanostructurée

P Sθ

Réémission possible du SPP par un réseau

k0P, S

SPP

θNanocristal 0

k//k

Gθ

/ /SPPk k G= +r r r

Condition de couplage

λ λθ PP, SNanocristal

kSPP/ /SPP

Pas de rayonnement du plasmon

SPP

PP, SNanocristal

Nanostructures, nanosources: contrôle de l’émission par le confinement

•Photons uniques et nanocristaux de CdSe/ZnS

•Modification de l’émission au voisinage d’une surface d’or

•Cristal plasmonique

•Antenne patch

Cristal photonique: Opales•Cristal photonique: Opales •artificielle (billes de silice)

0° 15°

©INSP30° 45°

microscopiquemacroscopique

•Naturelle

F d i h t l ti 19 24424 (11)

Évaporation d’une couche d’or sur une opale (réseau 2D)

•Cristal plasmoniqueMEB

Frederich et al, optics express, 19, 24424 (11)

DAu1 μm

AFM

opaleD = 400 nmEpaisseur d’or : entre 150 et 500 nm

microscopiquePhotographies à différents angles

Bon ordre sur 100 μm environ

macroscopique« CNRS Photothèque / Cyril FRESILLON »

μ

Excitation des plasmons de surfaceCluster de nanocristauxCluster de nanocristaux

θ θ

660

680

)580

600

620

640

660

P w

avel

engt

h (n

m

/ /SPPk k G= +r r r

0.2 0.4 0.6 0.8 1500

520

540

560Co

uple

d SP

P

sin(θ)

…couplage aux plasmons de surface

sin(θ)

700

Couplage nanocristaux – plasmons de surfaceRelation de dispersion•Cristal « nu »

560

580

600

620

640

660

680

Spacer en silice (50nm)Au

Opale

λ (n

m)

Relation de dispersion•Cristal « nu »

0.2 0.4 0.6 0.8 1520

540

560Opale

Sin(θ)

0 8

1

.)

620 nm 800 nm

a.u.

)

Spectres d’émission des nanocristauxNanocristaux

•Nanocristaux sur cristal

0.2

0.4

0.6

0.8

Nor

mal

ized

Inte

nsiti

es (a

.ute

nsité

(a

Deux types de nanocristaux déposés:- Emission à 620 nm, accordés aux SPP

550 600 650 700 750 800 8500

wavelength (nm)

λ (nm)

Int

- Emission à 800 nm, désaccordés

Spectrometer 0°Argon laser (fixed incidence)

p

Optical fiberZ

θPolarizer

•Spectroscopie résolue en angle

SampleX

YO 90°-90°

Couplage nanocristaux – plasmons de surface

M λ 620Mesures pour λ = 620 nm λ λθ PP, SNanocristal

90

P polarization S polarization

0

30

sity

SPP

Surface périodique

Rapport des émissions polarisées P et S0 4

0.6

0.8

1.0

30

60120

150

30

60-60

-30

aliz

edIn

ten

Diagramme d’émission polarisée0.0

0.2

0.4

01800.0 -90 90Nor

ma

1.05

1.1

1.15

Corrugated goldplane gold

0 8

0.85

0.9

0.95

1

I P /

I S

-60 -40 -20 0 20 40 600.7

0.75

0.8

θ (°)

Surplus d’émission polarisée P pour la surface périodique / surface plane

Couplage nanocristaux – plasmons de surface

660

Nanocristaux à 620 nm

1 1

1.2

1.3

770nm780nm790nm800nm

Nanocristaux à 800 nm

0.8

1

a.u.

)

620 nm 800 nm

(a.u

.)

SPP

1

1.1

1.2 660 nm

I P /

I S

0 6

0.7

0.8

0.9

1

1.1 800nm810nm

I P /

I S

550 600 650 700 750 800 8500

0.2

0.4

0.6

wavelength (nm)

Nor

mal

ized

Inte

nsiti

es (

Inte

nsité

-60 -40 -20 0 20 40 600.7

0.8

0.9

600 nm

λ

-60 -40 -20 0 20 40 600.3

0.4

0.5

0.6

θ (°)

wavelength (nm)

λ (nm)

θ (°)

Spectrometer 0°700

SPP-assisted emission maxima

θ (°)Couplage aux SPP Pas de couplage aux SPP

θ θPolarizer

Argon laser (fixed incidence)p

Sample

Optical fiber

XY

Z

O 90°-90°

θPolarizer

640

660

680

leng

th (n

m)

Corrugated gold surface reflexion minima Nanocrystals spectrum

En rouge, minimade réflectivité P

580

600

620

Wav

el

En noir, maxima du ratio de fluorescence P/S

Réémission directionnelle et polarisée des SPP0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.0

Sin(θ)

Nanostructures, nanosources: contrôle de l’émission par le confinement

•Photons uniques et nanocristaux de CdSe/ZnS

•Modification de l’émission au voisinage d’une surface d’or

•Cristal plasmonique

•Antenne patch

Nanocristaux dans une nano antenne

C. Belacel(INSP, LPN), A. Maître (INSP), P. Senellart (LPN)J.J Greffet, F Marquier (LCFIO), B. Dubertret (ESPCI)

•Antenne patchR. Esteban, T. Teperik, J.J. Greffet, PRL 104, 026802 (2010)

•Diagramme de rayonnement

P iti t d t i i t l t t t é t d’ i t l

•Accélération du rayonnement (« Effet Purcell »)

•Positionnement deterministe : la structure est gravée autour d’un nanocristal (technique développée au LPN : A. Dousse, P. Senellart et al., Phys. Rev. Lett. 101, 267404)

N i t d CdS /CdS t è b ill t (LPEM)•Nanocristaux de CdSe/CdS très brillants (LPEM)

Temps de vie<τair>= 40 ns

dispersion 30 % AirLame de verre

Air

« Purcell » et rayonnementSimulations (Institut d’optique)

Taux de déclin (FP=Γ/Γν)Taux de déclin radiatif (Prayonné/Pn)

Référence

Simulations (Institut d optique)

Référence •milieu diélectrique infini (n)

Couplage faible aux plasmons

Couplage fort aux plasmons

Accélération attendue ≈ 50-100

Antennes Clusters de nanocristaux

•Diagramme de rayonnement

Clusters de nanocristaux

•Temps de vie τantenne / τAu

SiO2

Au

SiO2 AirLame de verre τAu / τn≈10Au

τantenne <τAu>= 4 nsdispersion 10 %

<τn>= 40 ns

Au n

FP=τn / τAntenne≈40-100

ConclusionsContrôle de l’émission par l’environnement

Modification de la densité locale d’états

• Macroscopique

Cristal plasmonique

Couplage et réémission par les plasmons

Optimisation de la source de photons uniques

•MicroscopiqueFacteur de Purcell: 40-100

Antenne avec un émetteur unique

Merci de votre attention•Photons uniques et nanocristaux de CdSe/ZnSq

LPEM, B. Dubertret, T. Pons, B. Malher

Collaborations

•Modification de l’émission au voisinage d’une surface d’or

LKB, GEMAC; Jean-Pierre Hermier, Alberto Bramati

•Cristal plasmonique

Hanoi, Pham Thu NgaMoscou, A. Grusintsev

•Antenne patch

LPN: Pascale Senellart

Institut d’optique: J.J. Greffet, F. Marquier, B.Habert