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1.基底状態の記述平均場方程式の導出計算の方法例:分子と原子核
2.時間依存問題への拡張低エネルギー原子核衝突線形応答と光吸収: 分子と原子核
3.配位混合計算 -12C原子核を例に-
4.光と物質の相互作用を記述する大規模計算戦略プログラム分野2の課題として
目次
1
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時間依存平均場理論、TDHF、TDDFT
基底状態の変分原理
時間に依存しないシュレディンガー方程式
波動関数をSlater行列式に制約して変分
Hartree-Fock方程式
時間依存変分原理
時間に依存するシュレディンガー方程式
波動関数をSlater行列式に制約して変分
時間依存Hartree-Fock方程式
ΦΦΦΦ
ΦH
*δδ
0=ΦΦΦΦΦ
−ΦH
H
)(det!
1)( 1 jiN xN
xx φ=Φ
[ ]∑=
=
ii
iii
xx
xxxh2)()(
)()()(
φρ
φεφρ
0)()()( * =Ψ−
∂∂
ΨΨ ∫ tH
titdt
t
δδ
0)( =Ψ
−
∂∂ tHt
i
),(det!
1),( 1 txN
txx jiN ψ=Ψ
[ ]
∑=
=∂∂
ii
iji
txtx
txtxhtxt
i
2),(),(
),(),(),(
ψρ
ψρψ
2
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時間依存平均場理論: TDHF vs TDDFT
TDHF (時間依存Hartree-Fock)
( )[ ] ( ) ( )( ) ( )tt
tHttrE i ΨΨ
ΨΨ=,ψ
TDDFT(時間依存密度汎関数理論)
通常は、断熱近似のもとで計算がなされる。(静的な場合と同じエネルギー汎関数を用いてダイナミクスを記述する。)
( ) ( )2,, ∑=i
i trtr ψρ
( )[ ] ( ) ( ) 0,,,* =
−−∂∂
∫∑∫ trtrVrdtrEt
idt extiii
ii
ρψψψ
δψδ
( ) ( ) ( ) ( )[ ]trtrtrtrrrNiNiiN ,,,det,,,,
21 2121
ψψψ=Ψ
エネルギーの汎関数として、Slater行列式による期待値を用いる。
Runge-Grossの定理(1984)時間依存Kohn-Sham方程式を解くことで、原理的に厳密な量子ダイナミクスが記述可能。
3
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光吸収断面積
電荷移行反応
E
⌠(Ε)
S0
S1
S2
+Ze
励起状態
++++++
------
E(t)
誘電率 D = ε E
Intense, short pulse laserhν
3hν
非線形光学
e-e-e-
Multiple ionization超強高度、超短パルスレーザー
線形応答理論(摂動論)
初期値問題(非摂動、非線形)
soft X ray(High harmonic generation)
原子核衝突
原子・分子・原子核
時間依存平均場理論の対象とする現象
4
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ニュートン力学と平均場近似の対応関係
バネで結ばれた質点系
基底状態=つりあいの位置
( )NxxxV ,,,min 21
平均場近似(HF、密度汎関数理論)
[ ] ( )[ ]
( ) ( )2
2
* 2
∑=
=+=
ii
iiiiii
rr
rvm
pE
φρ
φεφρφφδφδ
( ) 0,,, 21 =∂∂
Ni
xxxVx
[ ]( ) ( ) ijji
i
rrrd
E
δφφ
φ
=∫ *
min
エネルギーの最小化問題(基底状態)
基底状態(つりあい)の方程式
運動方程式
( )Ni
ii xxxVx
xm ,,, 21 ∂∂
−= ( ) ( ) ( )[ ] ( )
( ) ( )2
2
,,
,,,2
,
∑=
+=∂∂
ii
iii
trtr
trtrvtrm
ptrt
i
ψρ
ψρψψ
5
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原子核衝突の時間依存平均場理論によるシミュレーション
時間依存Hartree-Fock法による核融合反応3次元実空間・実時間で方程式を解く。空間格子30x28x16, 時間ステップ 4x102
H. Flocard, S.E. Koonin, M.S. Weiss, Phys. Rev. 17(1978)1682.
16O – 16O collision at E=16 MeV
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時間発展計算のアルゴリズム
),(),( txHtxt
i ψψ =∂∂
陽解法のアルゴリズムの例: Taylor展開法
( ) ( ) ( )ti
tHk
ti
tHttkN
kψψψ
∆
≈
∆
=∆+ ∑= 0 !
1exp
1次(Euler法)は不安定。3次以上の場合、時間刻みを適当にとれば、安定な時間発展が可能に。
時間発展を、固有関数に分解。
因子 に対するテイラー展開を考える。
)()( tete
EH
nnn
tEitHinnn
n ψφφψ
φφ
∑∆−∆−
=
=
tEine
−
+−−+= 32
621 xixixeix
77
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( )81)!4()!4(
81!)(
)3(13612
162
1
14
12
1
111
2
8
2
624
1
64232
422
22
<<+−≈
<<+−=−−+
>+=−+
>+=+
∑=
xxxk
ix
xxxxixix
xxix
xix
k
k
テイラー展開を打ち切った場合の、絶対値を評価すると
最大固有値 に対して、x<1であれば、安定な時間発展が可能に。(1 を超えると、指数関数的にノルムが発散する。)
2次以下の展開では、どのように時間刻みを取っても不安定。3次以上であれば、 を十分小さく取れば安定な時間発展が得られる。
maxE
t∆
constEt<
∆max
8
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差分法を用いた場合の、最大固有値とは?
時間刻み 空間刻み の場合、安定な時間発展となるための条件
Taylor展開法を用いた場合、・時間刻みを十分小さくとれば、安定な時間発展が可能になる。・しかし、ユニタリ性は満たされておらず、非常に長い時間の計算の後に、ノルムが保存しなくなり、計算は破たんする。(倍精度計算で、105ステップ程度)
≤∆∆
≤∆
∆
≈∆ const
xtconstt
xmEt
2
22
max 2
π
22
2
22
2)(
2
∆
≤+−=xm
xVdxd
mH π
最大固有値の固有関数
t∆ x∆
9
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陰解法の例: Crank-Nicholson法
逆行列 の計算が必要になる。
これは、次の線形方程式を解くことで実行できる。
・時間発展のユニタリ性が保証されている。・時間刻みを比較的大きくとることができる。・毎回逆行列の計算が必要となり、計算時間の面で不利
),(
21
21
),(exp),( txtHi
tHi
txtHittx ψψψ
ユニタリ演算子
∆+
∆−≅
∆−=∆+
1
21
−
∆+ tHi
),(2
1),(2
1 txtHittxtHi ψψ
∆−=∆+
∆+
10
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Split Operator法
運動エネルギーの演算と、ポテンシャルエネルギーの演算を、交互に繰り返す。
・ポテンシャルエネルギーの演算は、座標差分法が便利。
・運動エネルギーの演算は、Crank-Nicholson法、または運動量差分法で実施(その場合は、毎回、座標表示と運動量表示の間を行き来するフーリェ変換が必要になる。)
・ユニタリ性が厳密に成り立つため、長時間の時間発展で有利。
),()( txe xV ψλ
)(),( 2
2
tppedptxe mp
T ψψλλ ∫=
( ) ( )32/2/ λλλλλ Oeeee TVTVT +=+
11
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核融合反応の断面積とTDHF計算
b=3.69fm b=3.70fm b=4.5fm
12
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b=3.70 [fm]b≦3.69 [fm]
Fusion
b=4.50 [fm] ・・・・・・
40Ca 124Sn
40Ca 124Sn
(a)
(b)
Projectile: 40Ca (N/Z =1.00)
Target: 124Sn (N/Z =1.48)
荷電平衡に向けて核子が移行
中性子
陽子
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Projectile region:
Target region:
反応後の波動関数は、それぞれの空間で粒子数の固有状態ではない。(異なる粒子数状態の重ね合わせになっている)
粒子数の射影演算子
Neutron Proton+n: Neutron addition -p: Proton removal
40Ca 124Sn 40Ca 124Sn
射影演算子を用いた移行反応確率の計算
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●Transfer cross section:
●Exp.: L. Corradi et al., Phys. Rev. C 54, 201 (1996)
Projectile: 40Ca (Z=20, N=20)
Target: 124Sn (Z=50, N=74)
- Horizontal axis: Number of neutrons oflighter fragment (incident 40Ca)
- Labels “(xp)”, x=+1, …,-6: Number of protons added to (+)/removed from (-) 40Ca
移行反応断面積(測定値)とTDHF計算の比較Sekizawa, Yabana, in preparation
15
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光吸収断面積
電荷移行反応
E
⌠(Ε)
S0
S1
S2
+Ze
励起状態
++++++
------
E(t)
誘電率 D = ε E
Intense, short pulse laserhν
3hν
非線形光学
e-e-e-
Multiple ionization超強高度、超短パルスレーザー
線形応答理論(摂動論)
初期値問題(非摂動、非線形)
soft X ray(High harmonic generation)
原子核衝突
原子・分子・原子核
時間依存平均場理論の対象とする現象
16
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物質科学と非線形電子ダイナミクス
高強度・超短パルス光と物質の相互作用
強い光
光電場の強度と、物質中で電子が感じる電場が同程度となる。
非線形電子ダイナミクス
短い光
1eV(赤外から可視領域)の光の周期と同程度のパルス光
フェムト・アト秒ダイナミクス
Joint LMU-MPQ Laboratory of Attosecond
アト秒X線パルスを用いたレーザーパルス波形の実時間記録
eE(t)zz
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原子核の光吸収スペクトル
Tamii
陽子・中性子分離エネルギー
18
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分子の光吸収スペクトル
T. Nakatsukasa, K. Yabana, J. Chem. Phys. 114, 2550 (2001)
Ionizationthreshold
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非線形な系の線形応答 ⇒ ニュートン力学の微小振動の取り扱い
バネで結ばれた質点系・質量 m・電荷 e( ) 0,,, 21 =
∂∂
Ni
xxxVx
)0(
2
ixjiij
jjiji xx
VVVm∂∂
∂=−= ∑ ηη
つり合いの点の周りの微小振動
( ) ( ) jiji
ijN VxxxVxxxVN
ηη∑+=,
)0()0()0(21 2
1,,,,,,21
微小振動を調べる3通りのアプローチ
対角化により固有モードを求める。
( )ij
jij
tiii
amaVeCat
2ω
η ω
=
=
∑
−
一定振動数の電場を加え、強制振動を調べる。
ti
jjiji eeEVm ωηη −+−= ∑ 0
パルス電場(撃力)を加え、(減衰)振動を調べる。
( )tIVmj
jiji δηη +−= ∑
( )
=
mI
i 0η
つり合いの位置(基底状態)
( ) tieEtE ω−= 0
20
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E(t)
)(20 tE
mexxx −
=++ ωγ
( )
( ) 20
2
2 1)()(
ωγωωωα
ωα
+−−=
∝
ime
tEtx
パルス外場による減衰振動
( ) ( ) ImextItE −
== 0,)( δ
( ) ( )
( ) ( )tedt
te
meItxt
ti
t
αωα
γω
γωα
ω
γ
∫∞
−
=
−
−−=∝
0
220
220
2
4
4sin
減衰振動のフーリェ変換=動的分極率
tieEtE ω−= 0)(
実時間計算
分極と分極率:1次元振動子の場合
強制振動計算
一定振動数の電場に対する強制振動
分極と分極率 ( ) ( ) ( ) ( )''' tEttdttextp ∫ −=−= α
21
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量子力学と分極率: 水素原子の光励起ω=E
原子の光イオン化
閾エネルギー
強度関数の模式図
励起エネルギー
束縛状態⇒束縛(励起)状態
束縛状態⇒連続(イオン化)状態
強度関数
分極率
( ) ( )rYr
lkr
kmr
zP
lm
l
Elm
mlEE
ˆ21sin
22
2
00,1,0
+−
→
∝ ==→
δπ
πφ
φφ
2
00 φφ zP ff ∝→
( )
( )
00
00
2
00,1,
2
0
1Im1
)(
)()(
φε
φπ
φδφ
φφ
φφδ
zHiE
z
zHEz
EEz
EEzEEES
thresholdmlE
thresholdff
f
−+−=
−=
>
<−=
==
∑
( )xix
Pix
πδε
−=+
11
z
( ) 002 12 φ
εφα z
HiEzeEzz −+
−=22
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強度関数を計算する3通りの方法
2
00 φφ zP ff ∝→
1.励起状態をすべて求める。
2.応答関数を求める。
3.(時間発展計算)
001Im1)( φε
φπ
zHiE
zES−+
−=
( )rχ≡
( ) ( ) ( )rzrHE 0φχ =−
Sternheimer方程式 (線形1次方程式)
fff EH φφ = (対角化)
HiEHiEeedt
i
tHiEitHiEi
−+=
−+−
=∞−+
−+∞
∫ εε
εε 11
0
/)(/)(
0
( )
( ) ( )trredt
zzeedti
ES
iEt
iHtiEt
,0,Re1
1Im1
0
*/
00
/0
/
ψψπ
φφπ
∫
∫∞
∞−
=
−= ( ) ( )
( ) ( )trHtrt
i
rztr
,,
0, 0
ψψ
φψ
=∂∂
==
r
23
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外場(電場):
時間依存KS方程式:
分極
分極率
( ) zteEtrVext )(, =
( ) ( ) ( ) ( )''', tEttdttrznrdetp ∫∫ −=−= α
( ) ( )( )( )∫
∫∫ ==tEedt
tpedttedtE
iEt
iEtiEtαα
線形応答TDDFT: 分極率の定義
( ) ( )[ ] ( ) ( ) ( ) ( )222
,2 ∑=
++∇−=∂∂
iiiexti ttttrVtV
mt
ti ψρψρψ
計算に便利な外力: 時刻 t=0 に働く撃力
( ) ( )ztItrVext δ=,
波動関数は、撃力が加わるまでは基底状態
分極=自己相関関数
分極率
( )riφ
( ) ( ) ( )redtVhitr iiIz
extKSi
φψ /0
0exp0, =
+== ∫
+
−+
( ) ( ) )0()(, ztztrzrdtp ∝= ∫ ρ
( ) ( )∫= tpedtI
tiωωα 1
![Page 25: 目次 1.基底状態の記述 平均場方程式の導出 低エ …bridge.kek.jp/lecture/08-yabana/slide_130222-2.pdf2.時間依存問題への拡張 低エネルギー原子核衝突](https://reader034.vdocuments.net/reader034/viewer/2022050400/5f7e079ab6d6890aec075fab/html5/thumbnails/25.jpg)
実時間線形応答 TDDFT計算
( )V r t k t zext, ( )= − δ
( ) [ ] ( )ψ φi ir t ikz r , exp= =0
( ) )(0
tdedt tiT
ωωα ∫∝
1. Apply impulsive external field
2. Calculate dipole moment in time d(t)
3. Time-frequency Fourier transformation gives frequency-dependent polarizability
エチレン分子
)0(ˆ)(ˆ),()( ztztrznrdtd ∝= ∫
25
![Page 26: 目次 1.基底状態の記述 平均場方程式の導出 低エ …bridge.kek.jp/lecture/08-yabana/slide_130222-2.pdf2.時間依存問題への拡張 低エネルギー原子核衝突](https://reader034.vdocuments.net/reader034/viewer/2022050400/5f7e079ab6d6890aec075fab/html5/thumbnails/26.jpg)
Dipole moment
Oscillator strength
Whole spectrum from a single real-time calculation
( )V r t k t zext, ( )= − δ
( ) [ ] ( )ψ φi ir t ikz r , exp= =0
( ) )(0
tdedt tiT
ωωα ∫∝
1. Apply impulsive external field
2. Calculate dipole moment in time d(t)
3. Time-frequency Fourier transformation gives frequency-dependent polarizability
)0(ˆ)(ˆ),()( ztztrznrdtd ∝∫
σ electronemission
π-π* oscillation
π-π* oscillation
time
Excitation energy
Coherent motion ofall σ and π electrons
エチレン分子
26
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分子の光吸収スペクトル
T. Nakatsukasa, K. Yabana, J. Chem. Phys. 114, 2550 (2001)
Ionizationthreshold
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riW(r)
),(),()()),(('),'(')(
222
2
trt
itrriWtrrrtrrdeRrV
m iia
xcaion
ψψρµρ
∂∂
=
++−
+−+∇− ∑ ∫
∑=i
i trtr 2),(),( ψρ
W(r)
Treatment of boundary condition:Absorbing potential outside the molecule
Absorbing potential should be: smooth enough to suppress reflectionstrong enough to absorb all flux
28
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( )( )
)(tEedt
tpedt
jti
iti
∫∫=
ω
ω
ωα by three-distinct pulses
δ(t)
θ(t)
Gaussian
Example: linear optical response of Ethylene molecule
Electric field Polarization Oscillator strength
29
![Page 30: 目次 1.基底状態の記述 平均場方程式の導出 低エ …bridge.kek.jp/lecture/08-yabana/slide_130222-2.pdf2.時間依存問題への拡張 低エネルギー原子核衝突](https://reader034.vdocuments.net/reader034/viewer/2022050400/5f7e079ab6d6890aec075fab/html5/thumbnails/30.jpg)
C6H6
N2 H2O
分子の振動子強度分布に対するTDDFT計算
C60
K. Yabana, Y. Kawashita, T. Nakatsukasa, J.-I. Iwata, Charged Particle and Photon Interactions with Matter: Recent Advances, Applications, and Interfaces Chapter 4, Taylor & Francis, in press.
H2O
30
![Page 31: 目次 1.基底状態の記述 平均場方程式の導出 低エ …bridge.kek.jp/lecture/08-yabana/slide_130222-2.pdf2.時間依存問題への拡張 低エネルギー原子核衝突](https://reader034.vdocuments.net/reader034/viewer/2022050400/5f7e079ab6d6890aec075fab/html5/thumbnails/31.jpg)
( ) ( )tdedtk
tiωωα ∫=1
サイズの大きな系の例: C60 分子の光応答計算 (240 価電子)
Fully convergent result- for a fixed ion geometry- within adiabatic local density
approximation - scattering boundary condition foremitted electrons is taken into account.
Kawashita, Yabana, Nobusada, Noda, Nakatsukasa,J. Mol Struct. THEOCHEM, 2010
Threshold
# spatial grid points: 1603=4Mgrid spacing: 0.025nmspatial area: (4nm)3
# time steps : 25,000time step : 0.625 as
total duration : 16 fs
Parallelized by space division into 512 31
![Page 32: 目次 1.基底状態の記述 平均場方程式の導出 低エ …bridge.kek.jp/lecture/08-yabana/slide_130222-2.pdf2.時間依存問題への拡張 低エネルギー原子核衝突](https://reader034.vdocuments.net/reader034/viewer/2022050400/5f7e079ab6d6890aec075fab/html5/thumbnails/32.jpg)
Spherical shell model for fullereneFor example, Yabana, Bertsch,Physica Scripta 48(1993)633
Origin of narrow structuresat high excitation energies
shape resonance(potential resonance)by the centrifugal barrier
![Page 33: 目次 1.基底状態の記述 平均場方程式の導出 低エ …bridge.kek.jp/lecture/08-yabana/slide_130222-2.pdf2.時間依存問題への拡張 低エネルギー原子核衝突](https://reader034.vdocuments.net/reader034/viewer/2022050400/5f7e079ab6d6890aec075fab/html5/thumbnails/33.jpg)
プラズマ振動- - - - - - - - -
+ + + + + + +
xnx=σ
一様な背景正電荷のもとにある電子電荷密度(背景正電荷=電子密度)
電子の分布が一様に だけ移動すると、内部に電場 が現れる。
一様な電子の運動に対する運動方程式
固有振動数(プラズマ振動数)
nE
xnexE π4=
nexxm π4−=
mne
p
22 4πω =
測定値
アルカリ金属 Li 7.12eV 8.02eV
アルカリ金属 Na 5.71 5.95
3価金属 Al 15.3 15.8
半導体 Si 16.4-9 16.0
pω現実の固体のプラズマ振動数(キッテル)
33
![Page 34: 目次 1.基底状態の記述 平均場方程式の導出 低エ …bridge.kek.jp/lecture/08-yabana/slide_130222-2.pdf2.時間依存問題への拡張 低エネルギー原子核衝突](https://reader034.vdocuments.net/reader034/viewer/2022050400/5f7e079ab6d6890aec075fab/html5/thumbnails/34.jpg)
+ +++ + +
- -- -- -xE
球形金属球の表面プラズマ振動
一様な背景正電荷のもとにある電子電荷密度(背景正電荷=電子密度)
電子の分布が一様に だけ移動すると、
球形の場合には の電場が生じる。
このため、球表面のプラズマ振動数は、
で与えられる。
n
x
34 nexE π
=
mne
M 34 2
2 πω =
測定値(N=8)
Na 2.5eV 3.4eV
Li 2.6 4.6
Ag 3.8 5.2
3p
M
ωω =
34
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Na147+ Li147
+
-30
-20
-10
0
10
20
30
Dipole moment
50403020100
Time [eV-1]
-30
-20
-10
0
10
20
30
Dipole moment
50403020100
Time [eV-1]
AssumeIcosahedral shape
TDDFTによる金属クラスターの光応答計算K. Yabana, G.F. Bertsch, Phys. Rev. B54, 4484 (1996).
Density change induced by impulsive force
Dipole moment as function of time
![Page 36: 目次 1.基底状態の記述 平均場方程式の導出 低エ …bridge.kek.jp/lecture/08-yabana/slide_130222-2.pdf2.時間依存問題への拡張 低エネルギー原子核衝突](https://reader034.vdocuments.net/reader034/viewer/2022050400/5f7e079ab6d6890aec075fab/html5/thumbnails/36.jpg)
Mieω
[eV-1]
( ) ( )α ω αω= ∫ −dte ti t
( ) ( )α ρt ek
drz r t= ∫2
,
Li147+クラスターの光吸収スペクトル
×Exp:Li139+
C.Brechignac etal,PRL70(1993)2036.
TDLDA
![Page 37: 目次 1.基底状態の記述 平均場方程式の導出 低エ …bridge.kek.jp/lecture/08-yabana/slide_130222-2.pdf2.時間依存問題への拡張 低エネルギー原子核衝突](https://reader034.vdocuments.net/reader034/viewer/2022050400/5f7e079ab6d6890aec075fab/html5/thumbnails/37.jpg)
ステンドグラス
金の微粒子による光吸収を利用。
![Page 38: 目次 1.基底状態の記述 平均場方程式の導出 低エ …bridge.kek.jp/lecture/08-yabana/slide_130222-2.pdf2.時間依存問題への拡張 低エネルギー原子核衝突](https://reader034.vdocuments.net/reader034/viewer/2022050400/5f7e079ab6d6890aec075fab/html5/thumbnails/38.jpg)
円2色性(Circular Dichroism)
旋光性(Optical Rotatory Power)
0000
2 112
)( Φ∇×Φ⋅ΦΦ
++
−−−
−= ∑∑∑i
iinni
in nn
rriEEiEEmc
eER
δδ
( ))(Im
ImER
nn RL
∝−∝∆ε [ ] ( )
)(Re
Re1
ERE
nn RL
∝
−∝λ
α
掌性(キラリティ)のある分子の線形応答: 光学活性
旋光強度関数
右円偏光と左円偏光で、吸収強度が異なる⇒ 宇宙におけるアミノ酸ホモキラリティ
は、円2色性が関与?
![Page 39: 目次 1.基底状態の記述 平均場方程式の導出 低エ …bridge.kek.jp/lecture/08-yabana/slide_130222-2.pdf2.時間依存問題への拡張 低エネルギー原子核衝突](https://reader034.vdocuments.net/reader034/viewer/2022050400/5f7e079ab6d6890aec075fab/html5/thumbnails/39.jpg)
( ) ( )it
t h t ti i∂∂
ψ ρ ψ= ( ( ))
( ) ( ) ( ) ( )trittL ii
iz ψψ ∇×−= ∑
( ) [ ] ( )ψ φi ir t ikz r , exp= =0
( ) ( )tLedtki
mceER z
iEtz
/
0
2
2 ∫∞
=
光学活性の実時間計算
初期波動関数を用意
時間発展を計算角運動量の期待値
( ) ( )0ztLz
フーリェ変換
![Page 40: 目次 1.基底状態の記述 平均場方程式の導出 低エ …bridge.kek.jp/lecture/08-yabana/slide_130222-2.pdf2.時間依存問題への拡張 低エネルギー原子核衝突](https://reader034.vdocuments.net/reader034/viewer/2022050400/5f7e079ab6d6890aec075fab/html5/thumbnails/40.jpg)
C76 D2d
IsolationR.Ettl etal, Nature353(91)149
Separation of chiral isomerJ.M.Hawkins etal, Science260(93)1918
Optical absorption Circular Dichroism
K. Yabana, G.F. Bertsch, Phys. Rev. A60(1999)1271.
最小のキラルフラーレン
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線形応答 ⇒ ニュートン力学の微小振動に対応
バネで結ばれた質点系・質量 m・電荷 e( ) 0,,, 21 =
∂∂
Ni
xxxVx
)0(
2
ixjiij
jjiji xx
VVVm∂∂
∂=−= ∑ ηη
つり合いの点の周りの微小振動
( ) ( ) jiji
ijN VxxxVxxxVN
ηη∑+=,
)0()0()0(21 2
1,,,,,,21
微小振動を調べる3通りのアプローチ
対角化により固有モードを求める。
( )ij
jij
tiii
amaVeCat
2ω
η ω
=
=
∑
−
一定振動数の電場を加え、強制振動を調べる。
ti
jjiji eeEVm ωηη −+−= ∑ 0
パルス電場(撃力)を加え、(減衰)振動を調べる。
( )tIVmj
jiji δηη +−= ∑
( )
=
mI
i 0η
つり合いの位置(基底状態)
( ) tieEtE ω−= 0
41
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修正Sternheimer法(一定振動数の外場に対する応答)(1)
時間依存平均場方程式の線形化
波動関数の摂動展開
密度の摂動展開
線形化された方程式
[ ] ( ){ } ( ) 2)()()()( ∑=+=∂∂
iiiexti ttttVtht
ti ψρψρψ
[ ] ( )thh δρδρδρ +0
( ) ( ) ( )( ) /, tiiii
ietrrt εδψφψ −+=
( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( )trrtrrrttr iii
ii
ii
i ,,, **22 δψφδψφφψρ ++== ∑∑∑
( )r0ρ ( )tr ,δρ
( ) ( ) ( ) ( ) ( ) iextiii tVththtt
i φδρδρδδψεδψ
++−=
∂∂
0
42
![Page 43: 目次 1.基底状態の記述 平均場方程式の導出 低エ …bridge.kek.jp/lecture/08-yabana/slide_130222-2.pdf2.時間依存問題への拡張 低エネルギー原子核衝突](https://reader034.vdocuments.net/reader034/viewer/2022050400/5f7e079ab6d6890aec075fab/html5/thumbnails/43.jpg)
一定振動数の外場に対して
1次摂動の波動関数に対しても、同じ振動数での運動を仮定すると、
1次摂動の波動関数に対する次の方程式が得られる。
行列形式で表わした場合には、
(軌道の添え字ijの和、空間の積分が省略されている)
( ) ( ) ( ) titiext erVerVtrV ωω *, += −
( ) ( )( ) ( )( ) tii
tiii erertr ωω δψδψδψ −−+ +=,
( )( ) ( ) ( )( ) ( ) ( ) ( )
( )( ) ( ) ( )( ) ( ) ( ) ( )
( ) ( ) ( )( ) ( ) ( ) ( )∑ −+
−−
++
+=
++−=−
++−=
iiiii
iiii
iiii
rrrrr
rVrhrrhr
rVrhrrhr
**
**0
0
δψφδψφδρ
δρδρδφδψεωδψ
δρδρδφδψεωδψ
( )[ ]
( )[ ]
( )
( )
=
+−+−
+−+−
−
+
i
i
j
j
jiijiji
jijiiji
VV
hhh
hhh
φφ
δψδψ
φδρδφδεωφ
δρδφ
φδρδφφ
δρδφδεω
**
0**
*0
計算の観点からは、線形代数方程式を解く。
修正Sternheimer法(一定振動数の外場に対する応答)(2)
43
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外場がないとき: 固有値問題
外場が存在しない ときに、解が存在する⇒ 系の固有振動(励起エネルギー)を与える。
さらに、粒子空孔表示を用いて表わすと、1次の摂動関数 を、基底状態の軌道 で展開する。
行列形式のRPA方程式
( )
( )
( )
( )
( )
( )
−=
+−
+−
−
+
−
+
***
0**
*0
j
j
j
j
jiijiji
jijiiji
hhh
hhh
δψδψ
ωδψδψ
φδρδφδεφ
δρδφ
φδρδφφ
δρδφδε
( ) ( )−+jj δψδψ , iφ
( )( ) ( ) ( )( ) ( )rYrrXr kk
ikjkk
ikj **φδψφδψ ∑∑ == −+
−
=
Y
XYX
ABBA
ω**
次元の方程式hp NN ××2
計算の観点からは、固有値問題を解く。
0=V
この形で計算を行うのが最もポピュラー44
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Modified Sternheimer method vs Diagonalization
[ ]
[ ]( )( )
( ) ( )( ) ( )
=
+−+
+−+−
rrVrrV
rYrX
nhh
nh
nh
nhh
iext
iext
j
j
jKS
iijiKSjKS
i
jKS
ijKS
iijiKS
φφ
φδδφδεωφ
δδφ
φδδφφ
δδφδεω
***
*
)(
)(各ω毎に線形一次方程式を解いた結果(黒丸)と、対角化の結果(縦線)を滑らかにした結果(実線)は一致する。
線形一次方程式=GCR固有値問題=CG T. Inakura T. Nakatsukasa, K. Yabana,
Phys. Rev. C80, 044301 (2009).
45
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Modified Sternheimer method線形1次方程式(複素対称行列)ソルバの収束性
T. Inakura, T. Nakatsukasa, K. Yabana,Phys. Rev. C80, 044301 (2009)
現在のところ、GCR、GPBiCG-ARのみが全てのエネルギー領域で収束。現在は、シフトに関して独立に(並列)計算。
低いエネルギーの場合 高いエネルギーの場合
T. Inakura T. Nakatsukasa, K. Yabana, Phys. Rev. C80, 044301 (2009).
46
![Page 47: 目次 1.基底状態の記述 平均場方程式の導出 低エ …bridge.kek.jp/lecture/08-yabana/slide_130222-2.pdf2.時間依存問題への拡張 低エネルギー原子核衝突](https://reader034.vdocuments.net/reader034/viewer/2022050400/5f7e079ab6d6890aec075fab/html5/thumbnails/47.jpg)
3通りの方法の比較
実時間法
修正Sternheimer法
対角化法
・コーディングが最も容易。・メモリが少なくて済む。・一度の計算で全エネルギー範囲の情報。・全エネルギー範囲で求める場合は、最も計算時間が少ない。
・メモリは実時間計算とそれほど変わらない。・外場の振動数毎に計算を繰り返す必要。(シフトに関して毎回計算する場合)
・高いエネルギーになるほど収束性に難。
・エネルギーの低い方から順に求める。・メモリ大(より低いエネルギーの解と直交化)・広いエネルギー範囲の解を求めるのは大変。(低いエネルギーの一部の解を求めるのに有効)
・放出粒子の連続スペクトルの記述に難。
[ ]
[ ]( )( )
( ) ( )( ) ( )
=
+−+
+−+−
rrVrrV
rYrX
nhh
nh
nh
nhh
iext
iext
j
j
jKS
iijiKSjKS
i
jKS
ijKS
iijiKS
φφ
φδδφδεωφ
δδφ
φδδφφ
δδφδεω
***
*
)(
)(
( ) ( ) ( )[ ] ( )
( ) ( )2
2
,,
,,,2
,
∑=
+=∂∂
ii
iii
trtr
trtrvtrm
ptrt
i
ψρ
ψρψψ
( )V r t k t zext, ( )= − δ
( ) [ ] ( )ψ φi ir t ikz r , exp= =0
)0(ˆ)(ˆ),()( ztztrznrdtd ∝= ∫
( ) )(0
tdedt tiT
ωωα ∫∝
47
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Expt. vs. Calc.
Comparison with experiment data