수도권 미세먼지 연직분포 및 광학특성 연구...

국립환경과학원

발간등록번호 11-1480523-002481-01 NIER-SP2015-206

수도권 미세먼지 연직분포 및 광학특성 연구 (I)

Research on vertical distribution and optical property of

particulate matter in Seoul Metropolitan Area (I)

2015

서울대학교

제 출 문

국립환경과학원장 귀하

본 보고서를 ‘수도권 미세먼지 연직분포 및 광학특성 연구 (I)’과제

의 최종보고서로 제출합니다.

2015. 12.

주관연구기관명 : 서울대학교

주관연구책임자 : 김 상 우

연 구 원 : 김 병 곤 안 진 호 강 기 태 안 진 홍

김 만 해 김 지 형 허 정 화 조 채 윤

남 지 현 여 희 동 윤 현 혜 박 수 진

박 도 현 한 민 국 곽 희 정 은 승 희

고 대 흥 장 문 정 성 대 경 이 규 민

전 혜 림

- i -

요 약 문

Ⅰ. 연구개요

연구과제명

국문 수도권 미세먼지 연직분포 및 광학특성 연구 (I)

영문

Research on vertical distribution and optical

property of particulate matter in Seoul Metropolitan

Area (I)

연구기관 서울대학교 연구책임자소속 서울대학교

성명 김 상 우

연구기간 년 월 일 년 월 일 개월

연구비 원

참여연구원수 총 명 내부 명 외부 명

Ⅱ. 연구목적 및 필요성

대기 중에 부유하는 에어로졸은 체류시간이 수일에서 수주로 온실기체에 비해

상대적으로 짧고, 지역에 따른 공간 분포에서 큰 차이를 보이며, 배출원에 따라 광학적,

물리적, 화학적 성질이 다양하게 나타난다. 뿐만 아니라 수송 과정에서 물리적인 입자 성장

및 흡습성장이나 화학적, 광화학적 반응을 통해 그 특성이 변할 수 있기 때문에 기후변화에

미치는 영향을 산정하는데 있어 불확실성이 매우 크고 이해 정도도 매우 낮다(IPCC AR5,

2014). 최근 중국의 빠른 경제성장으로 인해 지속적으로 발생한 에어로졸(미세먼지)이

한반도로 유입되면서 기후 및 대기질에 큰 영향을 끼치고 있으며, 최근 한반도에서 빈번하게

관측되고 있는 고농도 연무 발생원인 분석을 위해서는 연무의 공간 분포 특성 이해와 더불어

연무의 물리적·화학적·광학적 특성 파악이 절실히 필요하다.

중국발 황사 및 미세먼지의 유입과정을 정확히 규명하기 위해, 라이다 관측 자료와 지상 및

위성원격관측의 통합분석 기술개발을 통한 한반도 유출입 에어로졸의 (준)실시간 감시체계를

구축하는 것이 필요하다. 라이다(Light detection and ranging; LIDAR)는 대기 중으로 532,

1032 nm의 레이저를 발사하여 후방산란되는 빛을 관측함으로써 에어로졸의 연직분포와 에어

로졸 입자의 모양에 따른 편광소멸도를 측정하는 관측 장비로, 중국발 미세먼지의 관측에 유

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용하게 사용될 수 있다. 라이다의 (준)실시간 관측 자료를 통해 에어로졸 입자의 종류를 구별

하고, 황사/미세먼지 등이 유입되는 시점과 연직분포 특성을 파악할 수 있다. 따라서 라이다

관측 자료와 위성자료의 통합분석을 통해 중국발 황사 및 미세먼지의 유입과정을 규명하는

것이 필요하며, 미세먼지의 연직 분포 및 유입특성을 파악하여 (준)실시간 감시 네트워크 구

축을 통해 2016년 예정된 한-미 공동연구 캠페인 동안의 광학특성 분야 모니터링 기반 확보

가 시급히 요구된다.

대기 중에서 초미세입자는 구름응결핵(Cloud Condensation Nuclei; CCN)과 관련된 구름형성,

구름 알베도, 오존 파괴(ozone depletion), 대기복사수지 등에 큰 영향을 끼치고 있기 때문에

대기 중 초미세입자의 형성과정 분석 및 측정이 필요하며, 특히 핵생성 모드(nucleation mode)

의 관측을 통해 초미세입자의 2차 생성 메커니즘을 확인할 필요성이 부각되고 있다.

앞서 언급한 것과 같이, 최근 중국발 미세먼지에 대한 우려가 급증하고 있으나, 미세먼지

기원지에 대한 과학적 자료는 매우 부족하다. 원소탄소(EC)의 경우 탄소 방출 성분을 반영하

고, 유기탄소(OC)의 경우는 미세먼지 이동경로에 대한 정보를 제공하기에 유기탄소(OC)/원소

탄소(EC)의 기원 및 이동경로에 대한 과학적인 이해가 시급히 요구되는 상황이다. 유기탄소와

원소탄소의 안정동위 원소비(13C/12C)는 여러 정보를 제공할 수 있고 또한, 방사성탄소인 14C

분석으로 탄소연령을 추정가능하며 이를 통해 화석연료 기원의 것과 그렇지 않은 것으로 구

분 가능하며, 동시에 미세먼지의 기원에 관한 추정이 가능하다. 이를 통하여 우리나라에 유입

되는 기원별 미세먼지의 특성에 대해 분석할 수 있는 큰 기회가 될 것이다.

Ⅲ. 연구개발의 내용 및 범위

본 연구 용역 사업의 목적은 크게 일곱 가지로 아래와 같다.

첫째, 한반도 미세먼지의 물리광학적 특성 분석 및 공간분포 특성을 조사한다. 국가대기오

염집중측정소와 제주고산기후관측소에서 상시 관측되는 에어로졸 광학 특성 자료의 데이터베

이스 구축을 통해, 수도권 지역 미세먼지의 물리적 광학적 특성 변화 경향성 및 한반도 내 타

권역과의 비교를 통한 공간 변화 특성을 분석하고자 한다. 둘째, 중국에서 발생 유입되는 미

세먼지와 한반도 국지발생 미세먼지 특성을 조사한다. 중국으로부터 한반도로 유입되는 미세

먼지의 이동 특성을 조사하고 국지 발생 미세먼지와의 구분 기법을 개발하여 중국으로부터

유입되는 미세먼지의 영향을 정량적으로 이해하고자 한다. 또한 중국으로부터 유입되는 미세

먼지와 국지발생 미세먼지의 물리적 광학적인 특성 차이를 조사하여 향후 미세먼지에 의한

한반도 대기환경 및 기후변화를 전망하고자 한다. 셋째, 지상원격탐사(라이다) 자료를 이용한

미세먼지의 연직 분포 특성을 도출한다. 실시간 라이다 관측 자료로부터 에어로졸의 종류(미

세먼지, 황사 등) 구별 알고리즘과 미세먼지 질량농도 산출 알고리즘을 개발하여 우리나라에

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유입되는 에어로졸의 종류를 파악하고, 산출된 미세먼지 질량농도와 지상관측 질량농도와의

비교검증을 통하여 에어로졸 구별 알고리즘을 검증 보완하고, 실시간 미세먼지 정규 모니터링

자료로 활용방안을 모색한다. 그리고 고농도 미세먼지 발생 사례 시 미세먼지 수평 및 연직

분포와 기상장과의 연관성을 분석하여 고농도 사례 발생 시 특성에 대해 분석한다. 넷째, 원

격측정 자료를 활용한 미세먼지 예보제 현업지원방안을 마련한다. 원격측정 자료를 미세먼지

예보제 현업에 활용하기 위하여 한반도에서 원격 측정 된 에어로졸 관측 자료가 미세먼지 예

측 모델의 초기 입력 자료로 사용 될 수 있는지 검토한다. 에어로졸 오염원의 풍하 측에 위치

한 서해안 지상원격관측망의 구축을 통하여 에어로졸 유입특성을 (준)실시간으로 모니터링하

여, 지상원격측정자료와 위성 관측자료를 연계 분석하여 한반도에 유입되는 황사, 미세먼지

발생 시 현황을 진단하고, 대기질 변화 특성을 파악함으로써 미세먼지 예보제의 현업지원 방

안을 마련한다. 다섯째, 단방향 원격측정장비 운영방법을 확립하고자 한다. 이를 위해 DOAS,

LPV의 표준운영방안을 마련하여 향후 이들 관측 장비를 통한 측정 자료를 미세먼지 영향 분

석에 활용하기 위한 방향을 제시한다. 여섯째, 에어로졸 나노입자 개수 측정 기반 구축을 위

한 기술을 지원한다. 나노 DMA(크기영역: 2~20 nm)를 이용하여 입자의 크기별로 분리하고,

CPC를 통해 크기별 수농도 측정하는 나노입자 개수측정기반을 구축하여 초미세입자의 성장

메커니즘을 확인한다. 일곱째, 탄소발생원 추정기술 개발을 통해 에어로졸의 생성원 및 기원

지 추적기법의 기초기술을 지원한다.

Ⅳ. 연구 결과

대기 중에 부유하는 에어로졸은 체류시간이 수일에서 수주로 온실기체에 비해 상대적으로

짧고, 지역에 따른 공간 분포에서 큰 차이를 보이며, 배출원에 따라 광학적, 물리적, 화학적

성질이 다양하게 나타난다. 뿐만 아니라 수송 과정에서 물리적인 입자 성장 및 흡습성장이나

화학적, 광화학적 반응을 통해 그 특성이 변할 수 있기 때문에 기후변화에 미치는 영향을 산

정하는데 있어 불확실성이 매우 크고 이해 정도도 매우 낮다. 최근 중국의 빠른 경제성장으로

인해 지속적으로 발생한 에어로졸(미세먼지)이 한반도로 유입되면서 기후 및 대기질에 큰 영

향을 끼치고 있으며, 최근 한반도에서 빈번하게 관측되고 있는 고농도 연무 발생원인 분석을

위해서는 연무의 공간 분포 특성 이해와 더불어 연무의 물리적·화학적·광학적 특성 파악이

절실히 필요하다.

첫째, 한반도 미세먼지의 물리․광학적 특성을 분석하고 공간분포 특성을 규명하기 위해 권역별 대기오염집중측정소 6곳과 고산기후관측소에서 지상 In-situ 및 remote 관측을 수행하고,

관측 자료들을 사용하여 미세먼지의 특성을 2015년 5과 6월에 초점을 맞춰 분석하였다. 정량

적인 측면에서는 2015년의 에어로졸 부하량이 예년에 비해 적게 나와 상대적으로 대기질이

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좋았다. 과업기간 중 2015년 5-6월에 발생한 중부지방 고농도사례와 남부지방 황사사례의 에

어로졸의 특성에 대하여 분석하였다. 중부지방 고농도 사례는 서울, 대전지역에 구름이 끼어

혼합고가 낮아져 적산효과로 인해 고농도를 보인 경우로 장거리 이동보다는 지역오염이 더

큰 영향을 끼친 것으로 볼 수 있다. 반면 황사사례는 중국으로부터 장기 수송되어 오는 황사

의 영향을 받은 것으로 판단되었고, 특히 남부지방이 더 큰 영향을 받았다.

둘째, 본 연구에서는 지상관측자료를 활용한 연무구분 방법론을 개발하고 방법론의 검증을

위하여 각 사례에 대한 화학성분 비교와 입자크기비율 등을 검토하였다. 그 결과 연무사례는

SO42-와 NO3

-가 주로 증가하고, 황사는 중금속 에어로졸인 Si와 Ca의 농도의 증가경향이 뚜렷

하게 나타났다. 특히 장거리이동 연무에 비해 도시연무에서 서울의 NO3-농도증가 경향이 뚜

렷하게 나타났는데, 이는 서울지역에서 자동차배출에 의한 영향으로 판단된다. 또한 SSA를 통

한 사례별 비교결과 도시연무에서 가장 SSA가 높았으며, 이는 수도권지역의 에어로졸이 장거

리이동연무나 황사에 비해 광산란 효율이 상대적으로 크기 때문으로 생각된다. 관측을 통한

광학두께 와 계산으로 산출한 광학두께 을 비교한 결과 장거리이동 연무와 도시연무 모

두 상관성이 크게 나타난 반면에 황사는 상관성이 거의 없는 것으로 나타나, 장거리이동연무

와 도시연무는 지상관측결과가 연직에어로졸 부하량을 잘 대변해주는 것으로 판단된다.

셋째, 본 과제에서는 라이다 관측 자료로부터 미세먼지와 황사입자를 구별하고 질량농도를

산출하는 알고리즘을 개발 및 실제 사례에 적용해 보았다. 산출된 질량농도를 인근 지상관측

질량농도와 비교한 결과 질량소산효율을 황사와 비황사 사례에 따라 다르게 적용하였을 때

지상관측 질량농도와 유사한 결과가 나옴을 확인할 수 있었다. 한편 2015년 10월 고농도 미세

먼지 발생 시 기상장을 살펴본 결과, 한반도 주변에 동서 방향으로 고기압이 넓게 분포했을

때 서풍이 유입되어 중국으로부터 미세먼지가 유입되고 동시에 동해상에 있는 고기압으로 인

해 미세먼지가 동해상으로 빠져나가지 못하고 한반도 상공에 계속 머물러 고농도 미세먼지가

발생한 것을 확인할 수 있었다.

넷째, 미세먼지 예보제 현업지원을 위하여 국내외의 미세먼지 현업 운용 현황 조사하고, 국

내의 다양한 지상관측 현황 및 활용 가능한 인공위성 원격 관측자료 조사하였다. 지상 라이다

및 선포토미터와 위성자료는 미세먼지의 입체적 분포특성을 실시간 파악 할 수 있기 때문에

미세먼지 현황에 대한 진단이 가능하다. 또한 준 실시간 측정되는 지상 라이다 및 선포토미터

의 경우 미세먼지 예보모델 자료동화 입력 자료로 활용 될 수 있으며, 라이다 자료를 이용할

경우 미세먼지 연직분포 모의 정확도 향상에 큰 기여를 할 것이다. 뿐만 아니라 미세먼지 예

보모델의 검증자료로 충분히 활용 가능할 것이다.

다섯째, 단방향 원격측정장비인 차등흡수분광계(DOAS)와 시도측정계(LPV-3

transmissometer)의 측정 자료를 미세먼지 영향 분석에 활용하기 위하여 두 기기의 운영방법

을 기술하였다. DOAS와 LPV는 빛의 감쇄 정도를 이용하여 미량 대기오염기체농도, 시정거리

및 에어로졸 소산계수를 산출하는 관측 장비로 연구소, 대학 등에서 대기질 모니터링을 위해

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널리 사용되고 있다. 두 단방향 원격측정장비를 활용하여 대기질로 배출되는 대기오염원 및

미세먼지의 농도를 산출하고 이로 인한 시정감소 정도를 효과적으로 감시함으로써 미세먼지

예보제 현업에 대한 활용이 가능할 것이다.

여섯째, 본 연구에서는 나노 입자를 효과적으로 측정하기 위한 Mini-DMA를 설계 제작하였

으며 그 성능을 평가하였다. 또한 본 장비를 이용하여 SNPS 상시 모니터링 장비를 구현하였

으며 이를 이용하여 백령도 주변의 대기 나노 입자의 크기 분포를 측정하여 그 생성 과정에

대한 모니터링을 수행하였다. 대부분의 경우, 일반적인 크기 분포를 보여 주었으나 7월 9일과

7월 16일, 11월 15일에는 나노 입자가 성장하여 크기가 증가되고 입자의 총 수 농도가 감소하

는 경향을 나타내었다. 또한 국내로 황사가 유입된 경우, 100 nm이상에서 입자 크기 분포가

강하게 나타나는 경향을 보였다. 또한 HCT사의 nano-SNPS와 TSI사의 SMPS를 분석한 결과,

약 20 nm 미만의 입자 크기 분포에 대해서는 nano-SNPS를 이용할 경우, 확실한 입자의 크기

분포를 분석할 수 있는 것으로 나타났다.

마지막으로, 2015년 5-6월 중, 약 1달 간의 KORUAS-AQ 캠페인을 통하여 10개의 시료를 확

보하였다. 전체 탄소 중 약 7%가 EC이고, 대부분의 탄소는 OC로 존재하는 것이 확인되었다.

EC 중 화석기원(ECff)은 약 88%를 차지하였고, 일부 유럽 대도시에서 관찰되는 값과 견줄 만

하다. OC 자료는 전체탄소(total carbon, TC)와 EC 자료 간의 차이를 이용하여 계산하였으

며, OC 중 화석연료 기원이 평균 24%이고 비화석 기원은 76%이다. 질소 안정동위원소,δ15N

값은 10.7±1.23(1σ)‰이고, C/N 값은 0.8±0.3(1σ)으로서 인구가 밀집한 도시에서 관측되는

범위에 해당한다. 그러나, C/N비는 다른 지역과 비교했을 때 매우 낮았다. 전체탄소에 대한

δ13C 분석값은 시간에 따라 δ13C가 거의 변화가 없고 대도시 지역에서 흔히 보여주는 값을

얻었다. 당초 계획되었던 OC와 EC의 안정동위원소 분석을 위한 시료채취, 전처리 기법에 대

한 기술을 획득하였으며, 더불어 14C/12C 분석을 통하여 에어로졸의 생성원 및 기원지 추적

에 대한 기초기술에 대한 지원이 가능해졌다.

Ⅴ. 연구결과 활용에 대한 건의

본 연구를 통해 분석된 결과는 수도권 지역의 검증된 미세먼지 측정 자료로 활용할 수 있

으며, 중국에서 한반도로 유입되거나 한반도 내 배경 및 도심 지역 간 미세먼지 영향의 정량

적 해석 및 배출 선정에 필요한 근거자료로 활용할 수 있다. 또한, 미세먼지가 한반도 대기질

에 미치는 영향 파악에 대한 자료를 제시 가능하며, 나아가 동북아시아 지역의 기후변화 연구

에 유용하게 활용될 수 있고, 동아시아 지역의 대기질 개선과 한·중·일 협력체제 구축을 위

한 중요한 기초정보를 제공할 수 있을 것으로 기대된다. 본 연구가 성공적으로 추진된다면 현

재 시행중인 미세먼지예보제의 정확도 향상 및 예보모델 개선 등에 중요한 기초자료로 활용

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될 수 있을 것이며, 실제 운영과정에도 활용될 수 있을 것으로 예상된다. 황사 및 미세먼지

예보모델에 필요한 입력자료 및 검증자료로 사용되어 모델 검증 및 개선에 의미있는 자료가

될 것이며, 한반도 에어로졸에 의한 기후변화를 위한 기초자료로 사용될 수 있다. 수도권 에

어로졸의 준·실시간 감시를 통한 황사, 미세먼지 등의 현상 발생 시 현황 진단 및 예보에의

활용 가능하다. 또한 백령도 Nano-SMPS 측정 데이터의 수집을 통한 초미세 입자의 2차 생성

메커니즘 도출이 가능할 것으로 예상된다. 그리고 탄소 동위원소 측정을 통한 탄소발생원 추

정기술 개발로 에어로졸 유기물의 인위적/자연적 발생요인 분석과 에어로졸 유기물 발생지 추

정에 활용 가능할 것이다.

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Abstract

Estimating the impact of aerosols on climate change has large uncertainty and very low

degree of understanding due to aerosols with short lifetime (days to weeks), difference in

spatial distribution in the regions, different type of physical and chemical properties

depending on the emissions source, change of aerosol properties in the process of

transportation by grain growth, wet growth, chemical and physical reaction. Rapid economic

growth of China continues to produce aerosols (fine mode particles) and the inflow of these

increased amount of aerosols are affecting on climate and air quality over Korean Peninsula.

In order to understand the cause of high concentration smog which is frequently observed in

recent Peninsula, understanding the spatial distribution of aerosol properties along with

physical and chemical smog optical characteristics is urgently needed.

First, the physical∙chemical∙spatial characteristics of fine mode particle over Korean Peninsula is analyzed focusing on May-June on 2015 using observations from 6 meterological

stations and In-situ∙remote observations in Gosan observatory. The amount of aerosols in year 2015 is quantitatively lower than usual. The aerosol properties over mid and south of

Korean Peninsula where analyzed during High concentration events in May-Jun 2015. Midland

high concentration event is likely to appear due to the cumulative effect of the low mixing

height by cloud coverage over Seoul-Deajeon. During the midland high concentration event,

Midland background station (Baengnyeongdo) showed low concentration which can be viewed

as a greater impact from regional pollution than from transported pollution. Whereas, yellow

dust event is mostly from long-term transport from China, especially greater impact was

shown in the southern region.

Second, in this research smog classification methodology using ground observation data was

developed and validation was done by examine the chemical composition and particle size

ratio for each events. As a result, SO42-and NO3

- concentration increased during smog events

and heavy metal aerosols Si and Ca concentration increased during yellow dust events. The

NO3- concentration increased in Seoul smog event compared to transported smog

concentrations, which is considered as affected by the automobile exhaust in Seoul. In

addition, SSA level was highest in urban smog events compared to long-distance transported

smog or yellow dust events which is due to the relatively large light scattering efficiency.

As a result of comparing the observational optical thickness (τa) and the calculated optical

thickness (τcal) by observations show high correlations during long-distance transported and

urban smog events but little or no correlation during yellow dust events. This indicates that

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ground observations well represents the vertical aerosol loadings during long-distance and

urban smog events.

Third, dust particles and fine mode particles was distinguished from the LIght Detection

And Ranging (LIDAR) observations, and algorithm to calculate the mass concentration was

developed and applied to real events. Ground observed mass concentration and calculated

mass concentration shown similar values when mass product efficiency was applied

differently depending on the existence of yellow dust during the events. Meanwhile,

meteorological observation over October 2015 was analyzed during event of high fine mode

particle concentration. As a result, high concentration event occurred when high pressure is

widely distributed in East-West direction around the peninsula allowing westerly flows from

China that contains fine dust. At the same time, high pressure in the East Sea blocks fine

dust from escaping the Korean Peninsula which eventually accumulates fine mode particles.

Next, for actual use in fine mode particle forecasting, research on field works on fine

mode particle inside and out of Korea was done and also a survey on the many in-situ

observations in Korea and available satellite measurements was carried out. On-ground

LIDAR, sunphotometer and satellite measurement data can be used for the real time

three-dimensional distribution of fine mode particles and thus is needed in the diagnosis

stage of fine mode particle state. Ground measurements of LIDAR and sunphotometer can

also be used in fine mode particle forecast data assimilation, and especially, LIDAR data can

highly enhance the accuracy of fine mode particle vertical distribution simulations.

For use of the DOAS (Differential Optical Absorption Spectroscopy) and LPV-3

transmissometer (Long Path Visibility Transmissometer) observation data, the fundamental

principle in measurement of each instrument was studied. Use of each instrument, domestic

and abroad, in studies and/or field use was researched also. DOAS and LPV are both

instruments used to measure even small concentrations of air pollutants, visibility and aerosol

attenuation coefficient. The principle behind these measurements is measurement of the

attenuation of light as it passes through an air path. DOAS and LPV are widely used at

research institutes and universities for the monitoring of air quality. Use of both

unidirectional remote controlled instruments may be used to observe emissions of air

pollutants and fine mode particles and calculate the decrease in visibility due to these

matters. Observation data of DOAS and LPV can thus, both be used in fine mode particle

forecast.

In this research, in order to more effectively measure nano particles, we designed and

made a Mini-DMA and tested its capability. Also, using this instrument, we made possible

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constant monitering of SNPS and through doing so observed the size distribution of nano

particles in the air around Baengnyeong Island and did a survey on the formation of nano

particles with the observed data. For most cases, results showed normal size distributions,

however on July 9, 16 and November 15, growth of nano sized particles was particularly

strong and as a result, the total number concentration of particles decreased. Other results

from days where the Korean peninsula was influenced by yellow dust, showed high number

concentrations of particles larger than 100nm. Also, comparison between HCT’s, nano-SNPS

and TSI’s SMPS showed that for particles smaller than 20nm, nano-SNPS results showed

clearer size distributions.

Last of all, during the KORUS-AQ campaign lasting from May to June of 2015, we was

able to secure 10 samples. With these samples, it was concluded that 7% of carbon is EC

and the rest, OC. EC originated from fossils(ECff) occupied 88% of EC, while this number is

comparable to the results from European cities. The amount of OC was calculated by taking

the amount of EC away from total carbon(TC), and 24% of OC originated from fossil fuel

and the remaining 76% from non fossil fuel matters. The mean stable isotope of nitrogen(δ

15N) value was 10.7±1.23(1σ)‰, and as for the carbon to nitrate ratio, the mean was

0.8±0.3(1σ). These values are in coincidence with values detected at high populated cities.

However, the C to N ratio was rather small compared to other regions. The ratio of δ13C

to total carbon was almost constant with time with values similar to other large cities. As

planned afore, sampling and preprocessing stages for the analysis of stable isotope of OC

and EC was accomplished and as a result tracing the aerosol production source and origin

was successful.

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차 례

요약문 ········································································································································· i

Abstract ··································································································································· vii

차례 ·········································································································································· x

표 차례 ··································································································································· xiii

그림 차례 ······························································································································· xiv

I. 서 론 ···················································································································1

제 1 절 연구의 배경 ··········································································································1

제 2 절 연구의 목적············································································································4

제 3 절 참여 연구자············································································································6

II. 연구내용 및 방법 ····························································································7

제 1 절 한반도 미세먼지의 물리·광학적 특성 분석 및 공간분포 특성 조사 ····7

1. 연구 내용···············································································································7

2. 연구 방법···············································································································7

제 2 절 중국에서 발생, 유입된 미세먼지와 한반도 국지발생 미세먼지 특성 조사

··········································································································································8

1. 연구 내용···············································································································8

2. 연구 방법···············································································································8

제 3 절 지상원격탐사(라이다) 자료를 이용한 미세먼지의 연직 분포 특성 도출

········································································································································11

1. 연구 내용·············································································································11

2. 연구 방법·············································································································11

제 4 절 원격측정 자료를 활용한 미세먼지 예보제 현업지원 방안 마련··············13

1. 연구 내용·············································································································13

2. 연구 방법·············································································································13

제 5 절 단방향 원격측정장비 운영 방법 확립····························································15

- xi -

1. 연구 내용·············································································································15

2. 연구 방법·············································································································15

제 6 절 에어로졸 나노입자 개수 측정 기반 구축을 위한 기술 지원 ··················16

1. 연구 내용·············································································································16

2. 연구 방법·············································································································16

제 7 절 탄소 발생원 추정기술 개발을 위한 기술 지원 ··········································17

1. 연구 내용·············································································································17

2. 연구 방법·············································································································17

III. 연구 결과 및 고찰 ·······················································································19

제 1 절 한반도 미세먼지의 물리·광학적 특성 분석 및 공간분포 특성 조사 ··19

제 2 절 중국에서 발생, 유입된 미세먼지와 한반도 국지발생 미세먼지 특성 조사

········································································································································38

제 3 절 지상원격탐사(라이다) 자료를 이용한 미세먼지의 연직 분포 특성 도출 54

1. 라이다 관측 자료를 통한 에어로졸의 종류 구별 및 질량농도 산출 알고

리즘 개발····················································································································54

2. 라이다로부터 산출된 질량농도와 지상관측 질량농도 비교 검증···········58

3. 고농도 미세먼지 발생 시의 미세먼지 수평 및 연직 분포 특성과 기상장

과의 연관성 분석······································································································61

제 4 절 원격측정 자료를 활용한 미세먼지 예보제 현업지원 방안 마련··············65

1. 대기질 (미세먼지) 현업 예보사례··································································65

2. 국내 원격관측 자료 현황·················································································67

3. 위성자료 활용방법 제시 ···············································································72

4. 미세먼지 현업 예보에의 활용 방안·······························································74

제 5 절 단방향 원격측정장비 운영 방법 확립····························································76

1. 차등흡수분광계 표준운영방법·········································································76

2. 시도측정계 표준운영방법·················································································89

제 6 절 에어로졸 나노입자 개수 측정 기반 구축을 위한 기술 지원····················98

1. 제작된 Mini-DMA의 성능 평가·······································································98

2. 백령도 집중 측정소의 TSI 3034 모델 성능 평가·····································100

3. 백령도 주변 대기의 나노 입자 모니터링···················································102

- xii -

제 7 절 탄소 발생원 추정기술 개발을 위한 기술 지원 ········································108

1. 시료 채취 및 분석 방법 ···············································································108

2. AMS와 안정동위원소 측정 결과···································································110

IV. 결론 및 세부수행계획상 목표 달성 ·······················································117

제 1 절 결론······················································································································117

제 2 절 세부수행계획상 목표 달성··············································································121

V. 기대성과 및 활용계획 ··················································································123

VI. 참고문헌 ·········································································································125

- xiii -

표 목차

Table 2-1. 장거리이동 연무(Long-range transported haze; LH), 황사(Yellow sand; YS), 도시연

무(Urban haze; UH)사례와 각 사례의 PM2.5/PM10비율 ·················································10

Table 3-1. 한반도내 주요지역의 과년도(2011~2014년)과 2015년도의 5~6월 평균 에어로졸 광

학특성 및 미세먼지 농도 ······································································································28

Table 3-2. 장거리이동 연무와 도시연무의 PM2.5, 의 시간규모. ···················································40

Table 3-3. 장거리이동 연무, 황사, 도시연무에 대한 Single Scattering Albedo (SSA). all은 사례

기간 전체구간, peak는 사례분류절차에 따른 PM농도 +1이상인 구간 ·······················45

Table 3-4. 장거리이동 연무, 황사, 도시연무에 대한 백령도와 서울의 peak기간 동안의 평균

화학성분 ····································································································································52

Table 3-5. 장거리이동 연무, 황사, 도시연무에 대한 백령도와 서울의 peak기간 동안의 평균

화학조성비(S/N, S/Si, S/Ca) ····································································································53

Table 3-6. AR600 기기 개요 ·················································································································77

Table 3-7. LPV-3 기기 개요 ·················································································································90

Table 3-8. LPV 송신부의 발생 에러 및 해결방안 ···········································································92

Table 3-9. TSI 3034 모델 분극 성능 ··································································································100

Table 3-10. 원소탄소 및 전체 탄소에 대한 14C 분석 결과 ···························································111

- xiv -

그림 목차

Fig. 1-1. 2006년 5월 16일~19일 서울대학교 라이다로 측정한 후방산란강도(위)와 편광소멸도

(아래) ············································································································································2

Fig. 1-2. 미세먼지에 존재하는 탄소의 분류(Huang et al., 2006) ·····················································3

Fig. 2-1. 장거리이동연무(LRT), 황사(YS) 및 도시연무(UH) 등의 구체적인 구분 방법론 예시. 1

단계 에어로졸 부하량, 2단계 두 지점의 시간차이, 3단계 역궤적 분석, 4단계 미세먼

지 비율 등으로 구성된다. 옹스트롬(Å)은 추후 고려될 예정이다. ··································9

Fig. 3-1. 한반도 내 대기오염집중측정소와 고산기후관측소의 위치 ·············································19

Fig. 3-2. 한반도 도심지역의 월별 오존 농도(왼쪽)와 동아시아의 바이오매스 연소에 의한 월

별 CO 배출량(오른쪽) [KORUS-AQ White Paper, 2015] ··················································20

Fig. 3-3. 한반도 내 주요 지역에서 측정한 2011~2013년의 (a) 에어로졸 산란계수, (b) 에어로

졸 흡수계수, (c) 블랙카본 질량농도, (d) PM10 (백령도-주황색, 대전-파란색, 고산-검

은색, 광주-초록색, 제주-하늘색, 서울-빨간색, 울산-보라색) ·········································21

Fig. 3-4. 한반도 내 도심지역과 배경지역의 (a) 에어로졸 산란계수, (b) 에어로졸 흡수계수,

(c) 블랙카본 질량농도의 95, 75, 50, 25, 5 퍼센타일과 지역별 평균(검은 점-지역별

평균, 빨간 점선-도심지역 평균, 파란 점선-배경지역 평균) ···········································22

Fig. 3-5. 한반도 내 주요 지역에서의 (a) 에어로졸 산란계수, (b) 에어로졸 흡수계수, (c) 블랙

카본 질량농도, (d) PM10의 월변화(백령도-주황색, 대전-파란색, 고산-검은색, 광주-

초록색, 제주-하늘색, 서울-빨간색, 울산-보라색) ······························································23

Fig. 3-6. (a) 과년도(2011~2014년) 5월과 6월, (b) 2015년 5월과 6월 동아시아의 에어로졸 광학

두께, 지오포텐셜 고도(실선) 그리고 바람벡터(화살표), (c) 과년도와 2015년의 5월과

6월 에어로졸 광학두께의 아노말리 ······················································································25

Fig. 3-7. 서울에서 라이다 관측으로 산출된 2006~2014년과 2015년 5월과 6월의 평균 에어로

졸 소산계수 연직분포. ·············································································································25

Fig. 3-8. 도심지역(서울)과 배경지역(백령, 고산)에서 AERONET 기반의 선포토미터로 관측된

2011~2014년과 2015년 5월과 6월의 평균 에어로졸 광학 두께 ······································26

Fig. 3-9. 도심지역(서울, 대전, 광주)과 배경지역(백령, 봉성, 고산)의 에어로졸 산란계수(위)와

에어로졸 흡수계수(중간), 블랙카본 질량농도(아래) 과년도(2011~2014년) 5월~6월 평균

과 2015년 5월~6월 평균의 편차(빨간색 실선-2011~2014년 5월~6월 평균) ··················27

Fig. 3-10. 한반도내 주요 지역(빨간색-서울, 파란색-대전, 초록색-광주, 보라색-울산, 주황색-

백령, 하늘색-봉성, 검은색-고산)의 2015년 5~6월 (a) 에어로졸 산란계수, (b) 에어로

졸 흡수계수, (c) 블랙카본 질량농도 그리고 (d) 미세먼지(PM10) 농도의 일별 데이터

- xv -

에 대한 시계열 그래프(하늘색 음영-사례 1, 붉은색 음영-사례 2) ·······························29

Fig. 3-11. 첫 번째 사례 기간(2015년 5월 14~16일) 동안 (a) 한반도 주요 지역(빨간색-서울, 파

란색-대전, 초록색-광주, 보라색-울산, 주황색-백령, 하늘색-봉성)의 에어로졸 산란계

수(위)와 에어로졸 흡수계수(중간), 블랙카본 질량농도(아래)의 시간별 시계열 및 (b)

PM2.5 이온성분 ··························································································································30

Fig. 3-12. 2015년 5월 13~16일 00UTC의 지상일기도 ·······································································31

Fig. 3-13. 2015년 5월 14~16일 라이다로 관측한 (a) 서울, (b) 고산 그리고 (c) 울산의 후방산

란강도(위)와 편광소멸도(아래) ·······························································································32

Fig. 3-14. 두번째 사례 기간(2015년 6월 11~12일)동안 (a) 한반도 주요 지역(빨간색-서울, 파란

색-대전, 초록색-광주, 보라색-울산, 주황색-백령, 하늘색-봉성)의 에어로졸 산란계수

와 에어로졸 흡수계수, 옹스트롬지수 및 블랙카본 질량농도의 시간별 시계열 그래프

와 (b) PM2.5 이온성분 분석 ···································································································33

Fig. 3-15. 2015년 6월 11~12일 00UTC의 지상일기도 ·······································································34

Fig. 3-16. NRL/US Navy의 Monterey Laboratory NAAPS 모델의 지상층 미세먼지 농도 모의

결과(2015년 6월 11일 12UTC~2015년 6월 12일 06UTC) ··················································35

Fig. 3-17. MAPS-Seoul캠페인에서 수행된 2015년 6월 12일 지상 PM10 농도의 앙상블 모델 모

의 결과(왼쪽: 동아시아, 오른쪽: 한반도) ············································································35

Fig. 3-18. 2015년 6월 11~13일 라이다로 관측한 (a) 서울, (b) 고산의 후방산란강도(위)와 편광

소멸도(아래) ································································································································36

Fig. 3-19. (a) 사례 1(고농도 사례, 2015년 5월 14~16일)과 (b) 사례 2(황사 사례, 2015년 6월

11~12일)기간에서 에어로졸 산란계수와 흡수계수, 블랙카본 질량농도의 지역별 평균

(막대-사례기간 평균, 십자가-2015년 5월~6월 평균) ·························································37

Fig. 3-20. 장거리이동 연무사례(2012년 3월 4~8일)의 성분별(PM2.5, PM10, ) 시계열 그래프 38

Fig. 3-21. 황사사례(2011년 5월 10~14일)의 성분별(PM2.5, PM10, ) 시계열 그래프 ··················39

Fig. 3-22. 장거리이동 연무사례(2011년 6월 1~5일)의 성분별(PM2.5, PM10, ) 시계열 그래프 40

Fig. 3-23. 서울지점에 대한 장거리이동 연무(5사례)와 도시연무(3사례)의 시간규모 비교 그래

프 ··················································································································································41

Fig. 3-24. Anderson et al. (2003)연구에 제시된 4지점(BND, Spitz, ACE-Asia, LITE)에 대한 자

기상관그래프 ······························································································································42

Fig. 3-25. 장거리이동 연무, 도시연무에 대한 와 의 관계 ······························································43

Fig. 3-26. 장거리이동 연무, 황사, 도시연무에 대한 (1-e-1) τa와 τcal 비교 ·······················44

Fig. 3-27. 장거리이동 연무사례(2012년 1월 11~15일)의 화학성분(Sulfate, Nitrate, Silicon,

Calcium, Magnesium, Ammonium) 시계열 그래프 ······························································46


- xvi -




Fig. 3-30. 도시연무사례(2011년 6월 1~5일)의 화학성분(Sulfate, Nitrate, Silicon, Calcium,

Magnesium, Ammonium) 시계열 그래프 ···············································································48

Fig. 3-31. 도시연무사례(2012년 5월 11~15일)의 화학성분(Sulfate, Nitrate, Silicon, Calcium,


Fig. 3-32. 황사사례(2011년 4월 30일~ 5월 4일)의 화학성분(Sulfate, Nitrate, Silicon, Calcium,


Fig. 3-33. 황사사례(2011년 5월 10~14일)의 화학성분(Sulfate, Nitrate, Silicon, Calcium,


Fig. 3-34. 황사사례(2012년 11월 26~30일)의 화학성분(Sulfate, Nitrate, Silicon, Calcium,


Fig. 3-35. 에어로졸 종류 및 소산계수, 질량농도 산출 과정 모식도 ············································57

Fig. 3-36. 2015년 3월 29일부터 3월 31일까지 서울대학교 라이다에서 관측하여 산출한 (a) 후

방산란강도, (b) 편광소멸도, (c) 에어로졸 종류, (d) 에어로졸 소산계수, (e) 에어로졸

질량농도 ······································································································································58

Fig. 3-37. 2015년 3월 29일부터 3월 30일까지 서울 관악산 지상관측 에어로졸 질량농도(빨간

색 실선)와 서울대학교 라이다에서 산출한 에어로졸 질량농도. (초록색: 서울 지역 평

균 질량소산효율을 적용, 파란색: 에어로졸 종류 구분에 따라 질량소산효율을 다르게

적용하여 산출) ···························································································································60

Fig. 3-38. 2015년 10월 18일~24일 PM10 농도의 일변화 ··································································61

Fig. 3-39. 2015년 10월 18일~24일 라이다로 관측한 (a) 서울, (b) 고산 그리고 (c) 울산의 후방

산란강도(위)와 편광소멸도(아래) ·························································································62

Fig. 3-40. 2015년 10월 18일~24일 09시 지상일기도 ·········································································64

Fig. 3-41. 국내 라이다 보유 및 관측 현황 ·························································································68

Fig. 3-42. 국내 라이다 운영기관 및 관측 요소 ·················································································68

Fig. 3-43. AERONET 관측소 ···················································································································70

Fig. 3-44. SKYNET/skyradiometer 관측소의 위치(빨간점) ·······························································71

Fig. 3-45. 국내 SKYNET 관측지점 및 자료기간 (http://metsat.snu.ac.kr/ksnet/data.php) ·········71

Fig. 3-46. 국내 SKYNET 관측지점에서 관측한 (a) 황사사례(노란색; 2011년 5월 13일)와 (b)

라이다 후방산란강도 및 편광소멸도와 (c) 연무사례(분홍색; 2012년 5월10일)와 (d)연

무사례의 라이다 관측자료 ····························································································72

Fig. 3-47. AR600 전면부 ························································································································78

- xvii -

Fig. 3-48. AR600 Analyser housing ·····································································································78

Fig. 3-49. Sweden OPSIS사의 DOAS 시스템 개략도(김영준, 2002) ··············································79

Fig. 3-50. 대기에서 미량기체를 측정하기 위한 주요 광학부와 대기구성요소 요약 그림(Platt

et al., 1994) ······························································································································80

Fig. 3-51. 차등 흡수 스팩트럼 (김영준, 2002) ····················································································81

Fig. 3-52. Warm up 메세지 ····················································································································83

Fig. 3-53. 관측 중 모니터 화면 ···········································································································83

Fig. 3-54. (a) 대기 중 방해인자의 영향이 있을 때의 차등흡수스펙트럼(Differential absorption

spectrum)과 (b) 방해인자의 영향이 전혀 없을 때의 차등흡수스펙트럼 ······················84

Fig. 3-55. DOAS 알고리즘 순서도 ·········································································································87

Fig. 3-56. 2015년 8월 15~24일 두 가지 관측 시스템으로 관측한 시간평균 농도 (파란색-서울

특별시 대기환경정보 시스템, 빨간색-차등흡수분광계(DOAS) 시스템) ·························88

Fig. 3-57. 두 가지 관측 시스템으로 관측한 오존, 이산화질소, 아황산가스의 농도 비교 ·····88

Fig. 3-58. LPV-3의 Control unit ············································································································91

Fig. 3-59. LPV-3 Menu flowchart ··········································································································93

Fig. 3-60. 수신기 전면 패널 ···················································································································94

Fig. 3-61. LPV-3 송신기의 모식도 ······································································································96

Fig. 3-62. LPV-3 수신기의 모식도. 송신기에서 주사 되어 도달하는 빛을 모아서 감지하여 저

기 신호로 변환, 그로부터 소산계수와 시정을 모두 계산하는 과정을 담당 ·············97

Fig. 3-63. 자료처리 알고리즘을 적용하여 산출한 2013년 11월 호남권(광주) 시정거리 시계열

·······················································································································································97

Fig. 3-64. 미분형 전기 이동도 분석기를 이용한 입자 크기 측정실험장치도 ·····························98

Fig. 3-65. NIST SRM 1963의 입자 크기 분포 ·····················································································99

Fig. 3-66. 미분형 전기이동도 분석기의 calibration 결과 ·································································99

Fig. 3-67. TDMA 시스템의 모식도 ······································································································100

Fig. 3-68. TDMA를 사용한 입자 크기 분류 ······················································································100

Fig. 3-69. 2015년 7월 7일-11일의 입자 크기 분포 ·········································································102

Fig. 3-70. 2015년 7월 9일의 입자 크기 분포 ···················································································103

Fig. 3-71. 2015년 7월 16일의 입자 크기 분포 ·················································································103

Fig. 3-72. 2015년 7월 16일의 시간에 따른 입자 크기분포의 변화 ···········································104

Fig. 3-73. 2015년 11월 9일부터 14일까지의 입자 크기 분포 변화 ···········································105

Fig. 3-74. 2015년 11월 9일부터 14일까지 PM10의 측정 값 (기상청, 백령도) ··························106

Fig. 3-75. 2015년 11월 15일의 (a) HCT사 및 (b) TSI사의 SMPS 결과 비교 ·····························106

Fig. 3-76. HCT nano-SNPS 및 TSI SMPS의 측정 값의 비교 ·························································107

- xviii -

Fig. 3-77. 미세먼지 포집장치 (High volume PM2.5 Particle Sampler, Tisch Environmental,

Inc.) ···········································································································································108

Fig. 3-78. 석영필터에 걸러진 PM2.5 ·································································································108

Fig. 3-79. 유기/원소탄소를 분리하기 위한 실험라인 모식도(Mouteva et al., 2015) ················109

Fig. 3-80. 미국 얼바인(Irvine) thwo 캘리포니아 주립대학에 설치된 에어로졸 분석용 실험라인

(Mouteva et al., 2015) ············································································································109

Fig. 3-81. 14C 분석결과를 이용한 원소탄소(elemental carbon)의 기원추정 ·····························112

Fig. 3-82. 원소탄소의 화석연료 기원 비율. 외국 자료는 Zhang et al. (2014)과 Zhang et al.

(2015) 자료를 이용하였다. ·····································································································113

Fig. 3-83. 질소와 탄소 안정동위원소값 비교. 인도와 탄자니아 대도시 자료는 각각 Agnihotri

et al. (2011)와 Mkoma et al. (2014)를 이용하였다. ························································113

Fig. 3-84. 질소안정동위원소(δ15N)와 탄소/질소 비율(Total C/Total N ratio)값 비교. 인도 자

료는 Agnihotri et al. (2011)을 이용하였다. ·······································································114

Fig. 3-85. 탄소안정동위원소(δ13C)와 탄소/질소 비율(Total C/Total N ratio)의 비교. 인도 자

료는 Agnihotri et al. (2011)를 이용하였다. ·······································································114

- 1 -

I. 서 론

제 1 절 연구의 배경

대기 중에 부유하는 에어로졸은 체류시간이 수일에서 수주로 온실기체에 비해 상대적으로

짧고, 지역에 따른 공간 분포에서 큰 차이를 보이며, 배출원에 따라 광학적, 물리적, 화학적

성질이 다양하게 나타난다. 뿐만 아니라 수송 과정에서 물리적인 입자 성장 및 흡습성장이나

화학적, 광화학적 반응을 통해 그 특성이 변할 수 있기 때문에 기후변화에 미치는 영향을 산

정하는데 있어 불확실성이 매우 크고 이해 정도도 매우 낮다(IPCC AR5, 2014). 최근 중국의

빠른 경제성장으로 인해 지속적으로 발생한 에어로졸(미세먼지)이 한반도로 유입되면서 기후

및 대기질에 큰 영향을 끼치고 있으며, 최근 한반도에서 빈번하게 관측되고 있는 고농도 연무

발생원인 분석을 위해서는 연무의 공간 분포 특성 이해와 더불어 연무의 물리적·화학적·광

학적 특성 파악이 절실히 필요하다.

중국발 황사 및 미세먼지의 유입과정을 정확히 규명하기 위해, 라이다 관측 자료와 지상 및

위성원격관측의 통합분석 기술개발을 통한 한반도 유출입 에어로졸의 (준)실시간 감시체계를

구축하는 것이 필요하다. 라이다(Light detection and ranging; LIDAR)는 대기 중으로 532,

1032 nm의 레이저를 발사하여 후방산란되는 빛을 관측함으로써 에어로졸의 연직분포와 에어

로졸 입자의 모양에 따른 편광소멸도를 측정하는 관측 장비로, 중국발 미세먼지의 관측에 유

용하게 사용될 수 있다. Fig. 1-1은 2006년 5월 16~19일 황사 사례 발생시 서울대학교 라이다

로 측정한 후방산란강도(위)와 편광소멸도(아래)를 그린 것으로 5월 18일의 경우 지상 약 2-4

km 내에 에어로졸 층이 분포하고 있으며, 편광소멸도가 0.15-0.2 이상의 값을 통해 비구형 황

사 입자가 우세하게 분포함을 볼 수 있다. 이와 같이 라이다의 (준)실시간 관측 자료를 통해

에어로졸 입자의 종류를 구별하고, 황사/미세먼지 등이 유입되는 시점과 연직분포 특성을 파

악할 수 있다. 따라서 라이다 관측 자료와 위성자료의 통합분석을 통해 중국발 황사 및 미세

먼지의 유입과정을 규명하는 것이 필요하며, 미세먼지의 연직 분포 및 유입특성을 파악하여

(준)실시간 감시 네트워크 구축을 통해 2016년 예정된 한-미 공동연구(MAPS-Seoul) 캠페인 동

안의 광학특성 분야 모니터링 기반 확보가 시급히 요구된다.

대기 중에서 초미세입자는 구름응결핵(Cloud Condensation Nuclei; CCN)과 관련된 구름형성,

구름 알베도, 오존 파괴(ozone depletion), 대기복사수지 등에 큰 영향을 끼치고 있기 때문에

대기 중 초미세입자의 형성과정 분석 및 측정이 필요하다. 특히 핵생성 모드(nucleation mode)

의 관측을 통해 초미세입자의 2차 생성 메커니즘을 확인할 필요성이 부각되고 있다.

- 2 -

Fig. 1-1. 2006년 5월 16일~19일 서울대학교 라이다로 측정한 후방산란강도(위)와 편광소멸도

(아래)

미세먼지를 구성하는 탄소는 유기탄소(Organic carbon, OC), 탄산염 탄소(Carbonate carbon),

원소탄소(Elemental Carbon, EC)로 구분 가능하고, 탄산염 탄소는 주로 광물질 형태로서 방해

석과 같이 CaCO3 성분을 갖는 것들이 대부분이며, 높은 온도에서 분해된다. 원소탄소(EC)는

주로 미세먼지 중심에, 유기탄소(OC)는 바깥쪽에서 원소탄소를 감싸는 Fig. 1-2와 같은 구조

를 보인다. 앞서 언급한 것과 같이, 최근 중국발 미세먼지에 대한 우려가 급증하고 있으나, 미

세먼지 기원지에 대한 과학적 자료는 매우 부족하기 때문에 유기탄소(OC)/원소탄소(EC)의 기

원 및 이동경로에 대한 과학적인 이해가 시급히 요구되는 상황이다. 유기탄소와 원소탄소의

안정동위 원소비(13C/12C)는 여러 정보를 제공할 수 있는데, 원소탄소(EC)의 경우 탄소 방출 성

분을 반영하고, 유기탄소(OC)의 경우는 미세먼지 이동경로에 대한 정보를 제공한다. 방사성탄

소인 14C 측정으로 탄소연령을 알 수 있는데, 화석연료의 경우 연령이 오래되어 최근에 만들

어진 탄소와 구분이 가능하다. 따라서, OC/EC의 14C를 측정하게 되면, 화석연료 기원의 것과

그렇지 않은 것으로 구분 가능함과 동시에 미세먼지의 기원에 관한 추정이 가능하며 이를 통

- 3 -

하여 우리나라에 유입되는 기원별 미세먼지의 특성에 대해 분석할 수 있는 큰 기회가 될 것

이다.

Fig. 1-2. 미세먼지에 존재하는 탄소의 분류(Huang et al., 2006)

- 4 -

제 2 절 연구의 목적

본 연구 용역사업의 목적은 크게 다음 일곱 가지로 나누어 요약할 수 있다.

(1) 한반도 미세먼지의 물리광학적 특성 분석 및 공간분포 특성조사

- 국가 대기오염집중 측정소와 제주고산기후관측소에서 상시 관측되는 에어로졸 광학 특성

자료의 데이터베이스 구축을 통해, 수도권 지역 미세먼지의 물리적 광학적 특성 변화 경향성

및 한반도 내 타 권역과의 비교를 통한 공간 변화 특성을 분석하고자 한다.

(2) 중국에서 발생, 유입된 미세먼지와 한반도 국지발생 미세먼지 특성 조사

- 중국으로부터 한반도로 유입되는 미세먼지의 이동 특성을 조사하고 국지 발생 미세먼지와의

구분 기법을 개발하여 중국으로부터 유입되는 미세먼지의 영향을 정량적으로 이해하고자 한다.

- 중국으로부터 유입되는 미세먼지와 국지발생 미세먼지의 물리적 광학적인 특성 차이를 조사하

여 향후 미세먼지에 의한 한반도 대기환경 및 기후변화를 전망하고자 한다.

(3) 지상원격탐사(라이다) 자료를 이용한 미세먼지의 연직 분포 특성 도출

- 실시간 라이다 관측 자료로부터 에어로졸의 종류(미세먼지, 황사 등) 구별 알고리즘과 미세먼지

질량농도 산출 알고리즘을 개발하여 우리나라에 유입되는 에어로졸의 종류를 파악하고자 한다.

- 산출된 미세먼지 질량농도와 지상관측 질량농도와의 비교검증을 통하여 에어로졸 구별 알고리

즘을 검증 보완하고, 실시간 미세먼지 정규 모니터링 자료로 활용방안을 모색한다.

- 고농도 미세먼지 발생 사례 시 미세먼지 수평 및 연직 분포와 기상장과의 연관성을 분석하여

고농도 사례 발생 시 특성에 대해 분석한다.

(4) 원격측정 자료를 활용한 미세먼지 예보제 현업지원 방안 마련

- 원격측정 자료를 미세먼지 예보제 현업에 활용하기 위하여 한반도에서 원격 측정 된 에어로졸

관측 자료가 미세먼지 예측 모델의 초기 입력 자료로 사용 될 수 있는지 검토한다.

- 에어로졸 오염원의 풍하 측에 위치한 서해안 지상원격관측망의 구축을 통하여 에어로졸 유입특

성을 (준)실시간으로 모니터링하여, 지상원격측정자료와 위성 관측자료를 연계 분석하여 한반

도에 유입되는 황사, 미세먼지 발생 시 현황을 진단하고, 대기질 변화 특성을 파악함으로써

미세먼지 예보제의 현업지원 방안을 마련한다.

- 5 -

(5) 단방향 원격측정장비 운영 방법 확립

- DOAS, LPV의 선행연구 및 운영사례 등을 조사하여 향후 이들 관측 장비를 통한 측정 자료를

미세먼지 영향 분석에 활용하기 위한 방향을 제시한다.

- DOAS, LPV 표준 운영방법을 마련하여 각 대기오염 집중측정소에서 자동화된 방법으로 표준화

된 자료처리 방법을 적용할 수 있도록 한다.

(6) 에어로졸 나노입자 개수 측정 기반 구축을 위한 기술 지원

- 나노 DMA(크기영역: 2~20 nm)를 이용하여 입자의 크기별로 분리하고, CPC를 통해 크기별

수농도 측정하는 나노입자 개수측정기반을 구축하여 초미세입자의 성장 메커니즘을 확인한다.

(7) 탄소 발생원 추정기술 개발을 위한 기술 지원

- 유기탄소(organic carbon, OC)와 원소탄소(elemental carbon, EC)와 같은 에어로졸 유기물의

안정동위원소 분석을 위한 시료채취, 전처리 기술 지원 등의 안정 동위원소 분석기반을 구축한

다.

- 에어로졸 유기물 안정동위원소 자료를 이용한 에어로졸의 생성원 및 기원지 추적기법 기초기술

을 지원한다.

- 6 -

구 분 소 속 직 위 성 명 전 공 담당분야

연구책임자 서울대 조교수 김상우 대기과학 총괄

책임연구원급 강릉원주대학교 교수 김병곤 대기과학연구기획 및 관측자료분석

책임연구원급 서울대학교 부교수 안진호 지구화학에어로졸

안정동위원소

책임연구원급 ㈜에이치시티 과장 강기태 기계공학 측정/분석

연구원급 ㈜에이치시티 차장 안진홍 기계공학 측정/분석

연구원급 서울대학교 박사후연구원 김만해 대기과학에어로졸

복사특성관측

연구보조원급 서울대학교 대학원생 김지형 대기과학에어로졸복사특성관

측

연구보조원급 서울대학교 대학원생 허정화 대기과학 관측자료분석

연구보조원급 서울대학교 대학원생 조채윤 대기과학 관측자료분석

연구보조원급 서울대학교 대학원생 남지현 대기과학 관측자료분석

연구보조원급 서울대학교 대학원생 여희동 대기과학 관측자료분석

연구보조원급 서울대학교 대학원생 윤현혜 대기과학 관측자료분석

연구보조원급 서울대학교 대학원생 박수진 대기과학 관측자료분석

보조원급 제주대학교 연구보조원 한민국 화학 관측 및 보조

보조원급 서울대학교 학부생 박도현 대기과학 관측자료분석

연구보조원급 서울대학교 테크니션 곽희정 화학공학에어로졸

안정동위원소

연구보조원급 강릉원주대학교 대학원생 은승희 대기환경과학 관측자료분석

보조원급 강릉원주대학교 학부생 고대흥 대기환경과학 관측자료분석

보조원급 강릉원주대학교 학부생 장문정 대기환경과학 관측자료분석

연구보조원급 강릉원주대학교 대학원생 성대경 대기환경과학 관측자료분석

연구보조원급 강릉원주대학교 대학원생 이규민 대기환경과학에어로졸

복사특성관측

연구보조원급 강릉원주대학교 대학원생 전혜림 대기환경과학 관측자료분석

제 3 절 참여 연구자

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II. 연구내용 및 방법

제 1 절 한반도 미세먼지의 물리·광학적 특성 분석 및 공간분포 특

성 조사

1. 연구 내용

국가 대기오염집중 측정소(백령도, 제주도, 수도권, 중부권, 남부권, 영남권)와 제주 고산기

후관측소에서의 in-situ 및 원격탐사(remote sensing) 장비를 사용하여 에어로졸의 물리적 광학

적 특성에 대한 지상 상시관측을 수행한다. 네펠로미터, 에쎌로미터, SMPS, APS 등의 In-situ

장비를 통해 에어로졸 산란계수, 블랙카본 질량농도, 에어로졸 입경별 수농도, 에어로졸 흡수

계수 등 에어로졸의 물리적, 광학적 특성에 대한 권역별 대기오염 집중측정소 간의 상시측정

자료 비교를 통해 미세먼지 특성의 공간 분포 특성을 비교하고, 이를 통해 배경 지역과 도심

지역, 중부 지역과 남부 지역 등 한반도 내 각 권역 간 미세먼지의 공간분포 특성을 분석한

다.

2. 연구 방법

(1) 국가 대기오염집중 측정소(백령도, 제주도, 수도권, 중부권, 남부권, 영남권)와 제주고산

기후관측소에서의 지상 상시 모니터링 자료 연계를 통한 미세먼지의 물리적·광학적 특성 및

공간 분포 특성 조사

: 국립환경과학원의 6개 대기오염집중 측정소와 고산기후관측소에서 네펠로미터, 에쎌로미

터, SMPS, APS, 등의 관측장비를 통해 측정된 에어로졸 산란/흡수계수, 블랙카본 질량 농도,

입경별 수농도, 등 미세먼지 상시측정 자료를 수집한다. 수집한 권역별 대기오염집중측정소의

미세먼지 상시측정 자료에 동일한 자료처리 기준을 적용하여 미세먼지 특성의 측정자료 데이

터 베이스를 구축한다. 과업기간 동안 각 대기오염집중측정소 미세먼지 상시측정 자료의 사례

별, 월변화, 계절변화 분석을 통해 미세먼지 특성을 도출하고, 과거 측정자료와의 비교를 통해

미세먼지의 특성을 분석한다. 권역별 대기오염 집중측정소 간의 미세먼지 상시측정 자료 비교

를 통해 미세먼지 특성의 공간 분포 특성을 비교하고, 이를 통해 배경 지역과 도심 지역, 중

부 지역과 남부 지역 등 한반도 내 각 권역 간 미세먼지 특성의 공간분포를 분석한다. 대기오

염 집중측정소의 미세먼지 장기간 상시 측정자료 시간 및 공간분포 특성 분석을 통해서 수도

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권 대기오염집중 측정소의 미세먼지 장기 변동 특성을 도출한다.

제 2 절 중국에서 발생, 유입된 미세먼지와 한반도 국지발생 미세먼지

특성 조사

1. 연구 내용

본 연구사업을 통해 한반도 유입 미세먼지의 이동 특성 조사 및 국지 발생 미세먼지와의

구분 기법 개발을 위해 주로 대기오염농도측정소의 서울과 백령도지점 관측 자료를 활용하여

장거리이동 연무, 황사 및 국내발생 연무 구분 기법을 개발하였고 올해도 이를 활용하면서 계

속 구분 절차를 개선하고자 한다. 사례 구분 기법은 에어로졸 부하량, 지점 간 에어로졸 유입

시간차, 역궤적 분석, 그리고 미세먼지 비율 등을 고려한 4단계 구분 방법론을 제시하고 지상

관측의 단점을 보완하기 위하여 원격측정방법을 이용하여 조사하였다. 이와 더불어 옹스트롬

지수를 활용하여 개선된 연무구분 방법을 제시하고자 한다.

위에서 제시된 연무구분 방법에 따라 2011년도부터 2013년도까지의 고농도 연무사례를 선

정하여 한반도 유입 미세먼지와 국지발생 미세먼지의 시공간적인 규모를 검토하고 외국의 연

무사례들과 비교하였으며, 이와 더불어 장거리이동 연무와 국내발생 연무의 광학적인 특성 차

이를 정량적으로 비교하여 각 연무의 지상 관측 자료로부터 에어로졸 광학두께의 추정 및 차

이 분석을 실시하고자 한다.

2. 연구 방법

본 연구에서 지난 수년간 중국으로부터 장거리 이동하는 연무(고농도 에어로졸)와 국내에서

국지적으로 발생하는 연무를 분류하기 위해 정량적인 연무 방법론을 개발하였다. 초기의 사례

구분 방법론은 정량적인 기준을 나타내지 않고 단순 비교에 의한 사례분류를 실시하였지만,

이 후 정량적인 기준을 정하여 세분화된 사례 분류가 가능하도록 지속적인 개선을 하고 있다.

현재까지 개선된 4단계의 사례 구분 방법론을 Fig. 2-1과 같이 제시하였다. 첫 번째로 대기오

염집중측정소의 베타레이 흡수법과 Tapered Element Oscillating Microbalance (TEOM)으로 측

정한 에어로졸 질량농도(PM2.5, PM10)값과 AERONET (Aerosol robotic network)의

Sunphotometer (선포토미터)로부터 관측된 에어로졸 광학두께를 이용하여 평균값에서 +1 이

상인 값을 이용하였다. 에어로졸 유입에 따른 PM농도의 증가가 백령도에서 먼저 발생하고 이

후 서울지점에서 농도가 증가하는 시간 지체를 확인하고, NOAA에서 제공되는 HYSPLIT 모델

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의 역궤적 분석을 통해 서울 지점을 기점으로 미세먼지가 서풍계열의 기류를 타고 유입된 것

인지 확인 하였다. 또한 일반적으로 조대입자(PM10)로 구성되어 있는 황사와 미세입자(PM2.5)로

구성된 인위적인 기원의 연무 특성을 고려하여 PM2.5/PM10 비율을 연무 구분에 이용하였다. 기

존 사례들을 참조하여 황사 사례의 경우 PM2.5/PM10 비율이 0.3이하이고, 장거리연무와 도시연

무의 경우 0.7이상일 때로 분류하고 값이 그 사이에 존재하는 경우는 혼합형 사례로 분류하여

본 분석에서는 제외하였다. 또한 현재는 4단계의 사례 구분 방법론을 제시하고 있지만 향후

에어로졸 입자의 크기를 대변하는 옹스트롬(Angstrom; Å)지수를 고려한 구분 방법론을 제시

할 계획이다. Å의 경우 Å의 값과 에어로졸 입자 크기와의 관계가 반비례 하는데 황사사례의

경우 이러한 지수를 고려하여 Å의 값에 대한 임계치를 제시할 예정이다.

Fig. 2-1. 장거리이동연무(LRT), 황사(YS) 및 도시연무(UH) 등의 구체적인 구분 방법

론 예시. 1단계 에어로졸 부하량, 2단계 두 지점의 시간차이, 3단계 역궤적 분

석, 4단계 미세먼지 비율 등으로 구성된다. 옹스트롬(Å)은 추후 고려될 예정이

다.

- 10 -

Episode DateRatio

SL BN

LH

2012/01/11~15 0.78 0.712012/01/25~29 0.81 0.732012/03/04~08 0.97 0.812012/05/02~06 0.70 0.612013/01/10~14 0.81 0.76

mean 0.81 0.72

YS

2011/04/30~05/04 0.29 0.252011/05/10~14 0.26 0.242012/03/24~26 0.17 0.18

2012/03/30~04/03 0.20 0.222012/11/26~30 0.25 0.33

mean 0.23 0.24

UH2011/06/01~05 0.76 NaN2012/04/21~25 0.93 NaN2012/05/11~15 >1 NaN

mean 0.93 NaN

Table 2-1. 장거리이동 연무(Long-range transported haze; LH), 황사(Yellow sand;

YS), 도시연무(Urban haze; UH)사례와 각 사례의 PM2.5/PM10비율

Table 2-1은 Flow chart를 통해 분류된 장거리이동 연무 5개, 황사 5개, 도시연무 3개씩 총

13개의 사례를 분류하였고 Flow chart�

수도권 미세먼지 연직분포 및 광학특성 연구...

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