icp-sfms alkalmazása radionuklidok meghatározására környezeti mintákban

Magyar Tudományos Akadémia Kémiai Kutatóközpont

Izotópkutató Intézet Sugárbiztonsági Osztály

ICP-SFMS alkalmazása radionuklidok ICP-SFMS alkalmazása radionuklidok meghatározására környezeti mintákbanmeghatározására környezeti mintákban

Stefánka Zsolt, Varga Zsolt

MTA KK Izotópkutató Intézet Sugárbiztonsági Osztály

1121 Budapest, Konkoly-Thege Miklós út 29-33.



MTA KK Izotópkutató Intézet – ICP-MS laboratórium

http://www.iki.kfki.hu/radsec/index.html

Dr. Bíró Tamás

Varga Zsolt



MTA KK Izotópkutató Intézet – ICP-MS laboratórium

Érzékenység: 1,8*106 cps /ppb U

Felbontás:

300, 4000, 10000



Kutatási területek

•Ismeretlen eredetű nukleáris minták karakterizálása (urán-oxid)

•Izotóparány (235U/238U)

•Nyomelem tartalom

•Intézet kutatási tevékenységének támogatása

•Katalízis kutatás (MTA KK IKI Felületkémiai és Katalízis Osztály)

•Anyagszerkezeti kutatás (MTA KFKI AEKI Anyagszerkezeti Laboratórium)

•Radionuklidok meghatározása környezeti mintákban

•Urán meghatározás rekultivációs területen (ELTE Analitikai és Szervetlen Kémia Tsz)

•Antropogén radionuklidok mérése környezeti mintákban (BME NTI)



Plutónium és amerícium a környezetben

Antropogén radionuklidok

Légköri atomkísérletek

Atomerőművek kiégett fűtőelemeiPlutónium

18 izotópja ismert

239Pu (t1/2=24110 év)

240Pu (t1/2= 6537 év)

α-bomlás

Amerícium

20 izotópja ismert

241Am (t1/2=432 év)

α-bomlás

Antropogén radionuklidok

Környezeti vizsgálat (balesetek, kihullás)

Radioaktív hulladékok elhelyezése

Izotóparány környezeti mintákban (kor- és

eredet meghatározás)



Alkalmazott analitikai módszerek

α-spektrometria

Egyszerű mérés

Alacsony költség

Limitált érzékenység

és felbontás (pl.239Pu, 240Pu)

Hosszú mérési idő

TIMS

Nagy érzékenység

Precizitás

Magas költség

Kevés berendezés

ICP-MS

Nagy érzékenység

Gyors mérés

Spektrális zavaró hatások



ICP-MS mérés – Zavaró hatások

Izotóp Interferencia

239Pu 238U1H+

204Pb35Cl+ 199Hg40Ar+

240Pu 200Hg40Ar+

204Pb36Ar+

241Am 206Pb35Cl+

242Pu 202Hg40Ar+

207Pb35Cl+

4

0,020

0,5

1

1,5

2

2,5

3

3,5

4

4,5

MicroMist Aridus

UO

/U, %



Mintaelőkészítés

Főbb szempontok

•Minta oldása

•Koncentrálása

•Zavaró komponensek eltávolítása, tisztítás

•Lehetőség egy mintából több radionuklid mérésére

Mikrohullámú feltárás

Dúsítás (CaF2 csapadék)

Centrifugálás, mosás, feloldás

Elválasztás (UTEVA)

Elválasztás (TRU)

urán, tórium

Amerícium - 4 M HCl

Plutónium - 0,1 M ammónium-oxalát



Tracer spektrum, 242Pu

20 pg/g 242Pu

Érzékenység: 1300 cps (pg/g)



Vakminta, Pu frakció

239Pu 20 cps

240Pu 12 cps241Pu 18 cps



Vakminta, Am frakció

241Am 139 cps



Hitelesített referencia anyag- IAEA 384, üledék minta

Plutónium frakció



Hitelesített referencia anyag - IAEA 384, üledék minta

Amerícium frakció



Eredmények – CRM (IAEA 384)

Mért érték Hitelesített érték

239Pu 90,8-100,4 Bq/kg 85-109 Bq/kg

240Pu 17,2-20,2 Bq/kg 14,0-19,2 Bq/kg

239Pu+240Pu 108-120,6 Bq/kg 105-110 Bq/kg

240Pu/239Pu 0,0506-0,0560 0,0479-0,0515

241Am <13,2 Bq/kg 6,7-7,6 Bq/kg

241-es tömegszámon interferencia csökkentése (PbCl+)

Nagyobb mintamennyiség feldolgozása



Összefoglalás

•A kidolgozott módszer alkalmas környezeti mintákban Pu meghatározására.

•A hagyományos eljárásoknál gyorsabb eredményt nyújt: minta-előkészítés 6minta/ nap, mérési idő 10 perc/ minta.

•A kimutatási határ javítása érdekében a zavaró elemek még hatékonyabb elválasztása szükséges.

•További radionuklidok (pl. Np, Th) meghatározására van lehetőség a szekvenciális elválasztás fejlesztésével.



Köszönetnyilvánítás

•Vajda Nóra, BME Nukleáris Technika Intézet

•Országos Atomenergia Hivatal (OAH-ÁNI-ABA-03/05)

icp-sfms alkalmazása radionuklidok meghatározására környezeti mintákban

Documents