2014年4月16日  レーザー研シンポジウム2014  

大阪大学銀杏会館  

○本田 能之A, 吉田 実B, 實野 孝久A, 宮永憲明A, 秋田 将幸B, 本越 伸二C

Nd/Cr:YAGセラミックにおける
エネルギー移乗過程の評価

A大阪大学レーザー研 B近畿大学

Cレーザー総研

1

内容 ILE  Osaka  Univ.

Nd/Cr:YAGセラミックについて  

Nd/Cr:YAGのエネルギー移乗

エネルギー移乗過程の評価  

まとめ  2

-‐  吸収スペクトル/励起蛍光スペクトルの温度依存性

-‐  エネルギー移乗の割合の温度依存性  

Nd/Cr:YAGにおける蛍光特性の温度依存性

-‐  Ｃｒ3+:YAGの励起・緩和過程  

Nd/Cr:YAGセラミック

3SPIE  Laser  Damage  2011  

ILE  Osaka  Univ.

hFp://www.mech.Jtech.ac.jp/~ryuutai/

Solar pumped laser system1)

1) Dept.of Mechanical Engineering and Science  Tokyo Institute of Technology

Nd/Cr:YAG  ceramics

広いスペクトルを有する励起源(フラッシュランプ・太陽光)に対して  高効率のレーザー動作が期待されている  

Cr  3+ の共添加により、可視域に広い吸収帯を持つ

効率よくCr3+からNd3+へエネルギー移乗が起きる

Nd/Cr:YAGセラミックはNd:YAGにCr3+を  共添加したレーザー媒質

Flash lamp pumped laser systemILE Osaka Univ. 3

Cr3+イオンの吸収帯である4T1レベル,  4T2レベルに吸収されたエネルギーは、蛍光上準位である  2EレベルからNd3+イオンへ遷移（エネルギー移乗）すると考えられている。

Nd3+イオンに吸収されたエネルギーはそのままNd3+の発光(4F3/2 → 4I11/2)に寄与する

Nd/Cr:YAGのエネルギー移乗ILE  Osaka  Univ.

15

10

5

0

Ener

gy[×

1000

cm

]-1

20

F3/24

4

I11/24

I9/2

H11/22

G 5/24

G 7/24K13/2

2

S3/2

4

λ=1064 nm

Energy  transfer

A24

E2T2

4

T14

λ=693 nm

Cr3+ Nd3+Nd/Cr:YAG のエネルギー準位

4

Laser

Cr 3+で吸収されたエネルギーが、Nd 3+へ遷移する「エネルギー移乗」の過程は十分に理解されていない

内容 ILE  Osaka  Univ.

Nd/Cr:YAGセラミックについて  

Nd/Cr:YAGのエネルギー移乗

エネルギー移乗過程の評価  

まとめ  5

-‐  吸収スペクトル/励起蛍光スペクトルの温度依存性

-‐  エネルギー移乗の割合の温度依存性  

Nd/Cr:YAGにおける蛍光特性の温度依存性

-‐  Ｃｒ3+:YAGの励起・緩和過程  

ILE  Osaka  Univ.

6

吸収スペクトル /  励起蛍光スペクトルの温度依存性

Cr3+

Nd3+

Nd3+

Nd3+

白色励起光に対して、Nd3+の蛍光強度が増加  Cr

3+の吸収帯の吸収量が増加  

ILE  Osaka  Univ.

吸収スペクトルと励起蛍光スペクトルのそれぞれの総和は共に1.6倍に増加する.      

Nd/Cr:YAGセラミックは白色励起源に対して高温で高効率レーザー動作が期待できる。7

吸収 /  発光特性の温度依存性

15

10

5

0

Ener

gy[×

1000

cm

]-1 20

25

Cr 3+A24

E2

T2

4

F3/24

4

I11/24

I9/2

F9/24

H11/22

G 5/24

G 7/24K13/22

Nd 3+

F5/24

S3/2

4

T1

4

励起蛍光・吸収スペクトル面積の比較

吸収スペクトル面積

励起蛍光スペクトル面積

約1.6倍

約1.6倍

0.9

1

1.1

1.2

1.3

1.4

1.5

1.6

1.7

0 100 200 300 400 500Temperature [K]

Integral  of  spe

ctra  [N

.U.] Energy  

transfer

エネルギー移乗の割合ILE  Osaka  Univ.

エネルギー移乗の割合

Cr3+からNd3+へのエネルギー移乗の割合は温度によらず約65％で一定.

0

20

40

60

80

100

0 100 200 300 400 500

Temperature [K]

Ener

gy tr

ansf

er e

ffici

ency

[%]

Temperature [K]

FracJo

n  of  transiJ

on  to

 Nd3

+  [%]

65％

8

：エネルギー移乗の割合Trηη τ

τTr = CrCr(Nd)1－

)(NdCrτCrτ ：Cr:YAGの蛍光寿命

：Nd/Cr:YAGのCr3+の蛍光寿命

Cr:YAGとNd/Cr:YAGのCr3+の  蛍光減衰波形 (300K)

Nd3+へ移乗したエネルギー

内容 ILE  Osaka  Univ.

Nd/Cr:YAGセラミックについて  

Nd/Cr:YAGのエネルギー移乗

エネルギー移乗過程の評価  

まとめ  9

-‐  吸収スペクトル/励起蛍光スペクトルの温度依存性

-‐  エネルギー移乗の割合の温度依存性  

Nd/Cr:YAGにおける蛍光特性の温度依存性

-‐  Ｃｒ3+:YAGの励起・緩和過程  

Cr3+:YAG  の 励起・緩和過程ILE  Osaka  Univ.

Fast  (数10µs)    4T2 → 4A2の遷移(許容遷移)

Slow  (～1ms)          R-‐line    2E → 4A2の遷移(禁制遷移)

Middle  (～数100µs  )      2EのSideBand??10？

Cr:YAG

色素レーザ (Rhodamine640)λ=610nm,  パルス幅 10ns

Nd:YAG 2ω

回折格子600本/mm

凹面ミラーf  =  100

f  =  100 f  =  30

f  =  50

オシロスコープ

分解能± 2.9nm

PINダイオード応答速度 = 0.1 µs

Cr:YAG　蛍光減衰波形 評価方法 ILE  Osaka  Univ.

(9.5  φ×2.0  mm)

評価サンプル

実験装置配置図

波長680～800nm

11分光したCr:YAG蛍光スペクトル

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

660 680 700 720 740 760 780 800 820Wavelength [nm]

Cr3+:YAG  蛍光減衰波形/蛍光寿命ILE  Osaka  Univ.

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛−+⎟⎟

⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛−+⎟⎟

⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛−=

SS

MM

FF

tItItItIτττ

expexpexp)( SMF III ,,SMF τττ ,,

t ：Time：IntensiJes：LifeJmes

Fi_ng

検出波長によらずCr3+には、3通りの遷移過程(Fast  Middle  Slow)がある  

それぞれの蛍光寿命は検出波長によらずほぼ一定  12

Cr3+:YAG  3通りの遷移過程 考察ILE  Osaka  Univ.

dttIIF

FF ∫∞

⎟⎠

⎞⎜⎝

⎛−=0

exp)(τ

λ

蛍光強度

dttIIS

SS ∫∞

⎟⎠

⎞⎜⎝

⎛−=0

exp)(τ

λ

dttIIM

MM ∫∞

⎟⎠

⎞⎜⎝

⎛−=0

exp)(τ

λ

室温においては、Slowの蛍光が支配的  

Cr:YAGのエネルギー準位

15

10

5

0

Ener

gy[×

1000

cm

]-1 20

25

A24

E2T24

FastSlow  :  R-‐line

Slow  :  SideBand

Fast  (～数10µs)    4T2 → 4A2 (許容遷移)

Slow  (～1ms)          R-‐line  ＆ 2EのSideBand    (禁制遷移)

Middle  (～数100µs  )      ???

13

考察 ILE  Osaka  Univ.

Cr3+の濃度消光により、寿命が短くなる。  

Middle : 2EのSideBand ??

今回の結果より、R-‐line  と SideBandは同じ寿命をもつ

14

濃度消光による寿命の変化を考慮した解析。

[1]  Jiri  A.  Mares,  et  al,  J.  Phys.  France  51  (1990)  1655-‐1669.  [2]  V.  Lupei,  et  al,  OpJcs  CommunicaJons  195  (2001)  225-‐232.  

→ SideBandからの遷移ではない。

→ 単一の指数関数ではない[1-‐2]

異なったCr濃度のYAG材料の蛍光特性の評価。

Nd3+:YAGの蛍光減衰波形濃度依存性[2]  

まとめILE  Osaka  Univ.

今後の方針

15

広いスペクトルを有する励起光源に対して高効率のレーザー動作が期待されるNd/Cr:YAGセラミックの蛍光特性ならびにエネルギー移乗の評価を行った。  

吸収スペクトルと励起蛍光スペクトルは共に温度上昇に伴い増加する.      

Cr3+からNd3+へのエネルギー移乗の割合の合計は温度によらず約65％で一定.

Nd/Cr:YAGセラミックは白色励起源に対して高温で高効率レーザー動作が期待できる。

Cr3+YAGでは、室温においては、2Eレベルの蛍光が支配的  (高温では4T2の蛍光強度が増加する)  

濃度消光による寿命の変化を考慮した解析。

異なったCr濃度のYAG材料の蛍光特性の評価。

Nd1%  Cr2%  　　　　の場合 　

高温条件下におけるエネルギー移乗過程の解明。

Nd/Cr:YAGセラミックにおける最適濃度比の評価。