prosiding presentasi ilmiah daur bahan bakar nuklir iii

ID0100149

ISSN 1410-1998

PROSIDINGPRESENTASI ILMIAH DAUR BAHAN BAKAR NUKLIR III

TEMA : TEKNOLOGI DAUR BAHAN BAKAR NUKLIR MENGHADAPI

ABAD-21 | " T D A K UNTUK DIPINJAMKAN

I ( R E F E R ' ^ l l l i

Jakarta, 4 - 5 Nopember 1997

BADAN TENAGA ATOM NASIONALPUSAT ELEMEN BAKAR NUKLIR

Kawasan Puspiptek Serpong, 15314, Telp. (021) 7560915,Faks. (021) 7560909, Emails : tas971 ©idola.net.id

PLEASE BE AWARE THATALL OF THE MISSING PAGES IN THIS DOCUMENT

WERE ORIGINALLY BLANK

Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nukiir III ISSN 1410-1998PEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

EDITOR

Ir. Asmedi Suripto.M.Sc.

Ir. Indro Yuwono

Ir. Hasbullah Nasution

Dr. Muchlis Badruzzaman

Ir. Widjaksana

DR. Ir. Fathurrachman, MSc.

DR. Siti Amini

Ir. M. Husna Al Hasa, MT.

TATA LAKSANA

Ir. Sungkono, MT.

Ir. Basuki Agung Pudjanto, MT.

Agus Sunarto

Eri Tri Muntiyatno, BE.

BADAN TENAGA ATOM NASIONALJ A K A R T A

SALINAN

KEPUTUSAN D1REKTUR JENDERALBADAN TENAGA ATOM NASION AL

NOMOR : 205/DJ/V/1997

TENTANG

PENYELENGGARAAN PRESENTASI Il.MIAH DAUR BAHAN BAKARNUKLIR DAN PEMBENTUKAN PANITIA

DIREKTUR JENDERAL BADAN TENAGA ATOM NASIONAL,

Merumbang : a. bahwa dalam rartgka memberikari kesempatan bextukarpengalamnn dan penyebarluasan hasil penelilian dalamliiigkup Litbang Daux Bahan. Bakar Nuklix serta sebagaiajang peigkajian dan anlisipasi bahan bakar yang akandipakai dalam PLTN, peilu diselenggarakan PresentasiHmiah Da ax Bahan Bakar

b. bahwa m.tuk ketertibiin dan kelancaran penyelenggaraanPieseBtasi llmiah sebagaimana dimaksud pada hui'uf a, peiludibentuJk Panitia.

Mengingat : 1. Keputusan Presiden RI Nomor 82 Talum 1985;2. Keputusaii Pxesiden RI Nomor 228/M Tahuii 1996;3. Keputusair Dlrektur Jender.il BATAN Nomor 127/ DJ/XII/1986.

Menetapkan :

PERTAMA :

KEDUA :

K E M U T U S K A N :

Mertyelenggankan Presentasi liniiah Daxu1 Bahan Bakar Nuklirpada bulaii November 1997, bertenipat di Pusat Elenien BalcarNuklix - BATAN, Serpoxig, Tangexang.

Membentuk Pamtia Presentasi Mmiah Daw Bahan Bakar Nu.kliryang selanjutr.ya dalam .Keputusan ixti disebut Panitia dengansusiuian so.perli. tersebut dalam Lanipiran KepuLusan mi.

KET1GA : Segala biay» uxttuk pervyelenggaraan Presentasi llmiah DaurBahan Bakar Nu.kl.ir dibebankan pada Anggaran Bagian ProyekPenguasaan dan Pengembangan Teknologi Eleinen BakarNiLkJii'.

KEEMPAT : Paiiitia wajil membeiikan laporan mengenai penyelenggaraanPresentas! laniah Da ur Bahan Bakar Nuklir termasukpertanggunp, lwaban keuangan kepada Direklar JenderalBATAN sela nbal-lanibaLnya 1 (satu) bulan setelah PresentasiDniiah berak) ;ir.

KELIMA : Keputusanii.,. ntulai beriaku pada tanggal ditetapkan,

Diletapkan di J a k a r t apada tanggal 6 Me i 1997

DIREKTURIENDERALB AD AN TEN AGA ATOM NAS1ONAL

SALINAN : Disampaikan ker.-ada Ytli.:1. Sekretariat Negaxa RI <ii Jr karta.2. Kantor Perbertdaharaan di n

Kas Negara (KPKN) di Jakarta.3. Para Deputi Direktur Jend-iral BATAN.4. Para Kepala Pusat/Biro/l PT-MP1N dan

Staf Ahli di lingkungan B/ TAN.5. Paia Anggota Pamtia.

-ttcl-

Ir. M. 1YOS R. SUBKl M.Sc

//''BioV'liiY sé&uai dengan aslinva :ala Biro'/Pemasyarakatan dan

i.%9.äiVis dan Teknologi

SUYUDI

BADAN TENAGA ATOM NASIONALJ A K A R T A

LAMPIRAN : KEPUTUSAN DIREKTUR JENDERALBADAN TENAGA ATOM NASIONAL

NOMOR : 205/DJ/V/1997

TANGGAL : 6 ME I 1997

SUSUNAN PANITIA PRESENT AS IILMIAH DAUR BAH AN BAKAR NUKLLR

I. Pengarah

Ketua

Anggota

II. Penyelenggaxa

Penanggungj awa b

Ketua

Wakil Ketua

Sekretaris

Wakil Sekretaris

Bendahara

Deputi Bidang Penelitian Pengembangan LndustrjNuklir

1. Kepaia Pusat Elemen Bakar Nuldii1

2. Kepaia Pusat Reaktor Serba Guna3. Kepaia Pusat Teknologi Pengoiahan Litnbah

Radioaktif

It: Asmedi Suripto, M.Sc

D:. Sid Amini

D:. Fathurradunan, M.Sc

IT. M. Husna Al-Hasa, MT

I wan Kriswanto

A: Kusmiati

III. Editor

Ketua : Ir. Asmedi Suripto, M.Sc

Wakil Ketua : Ir. Indro Yuwono

Anggota : I. Ir. Hasbullah Nasution2. Dr. Fathuiradnnan, M.Sc3. Dr. MuchHs Badruzzaman4. Ir. Widjaksana5. Dr. Siti A mini6. Dr. Adunad Tauilk Joenoes, M.Sc7. Ir. M. Husna Al-Hasa. MT

X£S£ ZZZ^Zl^f 3C^^T^^7 ?3i £S »•—• ^~ '-*' ^^ l^Dtt-**. 3

D1REKTUR JENDERALBADAN TENAGA ATOM NASIONAL

-ttd-

Ir. M. IYOS R. SUBKL M.Sc

dengan asliiiya :;atan dan

'TeknoloRi

O SUYUDI

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan BakarNuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

KATA PENGANTAR

Kami segenap anggota Tim Editor mengucapkan puji syukur ke hadirat Tuhan YangMaha Esa atas keberhasilan kami menerbitkan Prosiding ini dalam situasi yang kurangmenguntungkan. Prosiding ini merupakan rekaman hasil Presentasi llmiah Daur BahanBakar Nuklir III yang bertema Teknologi Daur Bahan Bakar Nuklir Menghadapi Abad-21.Presentasi tersebut telah diselenggarakan di Gedung Perasten BATAN, Pasar Jumat,Jakarta pada tanggal 4-5 November 1997. Di dalamnya termuat karya ilmiah dari berbagaidisiplin ilmu yang terkait dengan program penelitian pengembangan Daur Bahan BakarNuklir di dalam dan di luar lingkungan BATAN yang telah disajikan oleh para peserta-saji dankemudian diedit oleh Tim Editor.

Seperti Prosiding tahun sebelumnya, makalah-makalah dipilah menjadi makalahutama dan makalah biasa, dan kemudian makalah biasa dibagi lebih lanjut ke dalam 3kelompok yaitu :1. Kelompok A : Teknologi Eksplorasi, pengolahan, pemurnian dan analisis bahan nuklir;2. Kelompok B : Teknologi elemen bakar nuklir dan bahan struktur; dan3. Kelompok C : Teknologi kelola limbah, keselamatan dan manajemen daur bahan

bakar nuklir.

Pada prosiding ini Tim Editor mencoba melampirkan foto para peserta-saji dihalaman terakhir prosiding, dengan maksud untuk membantu para pembaca agar lebihsaling-kenal dan saling-jalin komunikasi, dan saling-tukar wawasan dalam ilmu pengetahuandan teknologi serta untuk mengembangkan kerjasama sinergik di masa mendatang.

Pada kesempatan ini, segenap anggota Tim Editor ingin menyatakan bahwa kamitelah berusaha sebaik mungkin untuk menampung segenap makalah ilmiah yang telahdisajikan untuk diprosidingkan dalam format yang sedapat-mungkin tertata baik dankonsisten. Namun mengingat masih terdapatnya kekurang-mampuan teknis danketerbatasan waktu kami, kami dengan rendah hati mengakui belum dapat sepenuhnyamemuaskan segenap pihak yang terkait.

Penerbitan prosiding ini kami iringi dengan harapan yang tulus, semoga prosiding inisungguh-sungguh membawa manfaat bagi sidang pembaca yang terhormat. Tidak kamilupakan, demi peningkatan kualitas suntingan dan terbitan di masa mendatang, kami dengansenang hati menerima saran dan/atau komentar membangun dari sidang pembaca.

Akhirul kata, kami ucapkan terimakasih kepada semua pihak yang berpartisipasidalam penerbitan prosiding ini, serta terimakasih atas perhatian para pembaca.

Serpong, 28 Februari 1998

Tim Editor

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

SAMBUTANKEPALA PUSAT ELEMEN BAKAR NUKLIR

Puji syukur kami panjatkan ke hadirat Allah SWT yang dengan izinNya maka kamidapat menerbitkan Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir III yang mengambiltema Teknologi Daur Bahan Bakar Nuklir Menghadapi Abad-21. Berkenaan denganpenerbitan ini, kami memohon maaf atas adanya beberapa makalah yang telahdipresentasikan tetapi dengan terpaksa tidak dapat kami ikut-terbitkan dengan pertimbanganilmiah dan teknis serta persyaratan yang tidak dapat dipenuhi oleh peserta-saji.

Prosiding ini berisikan makalah undangan dan terutama makalah teknis yang telahdipresentasikan pada sidang yang diselenggarakan pada tanggal 4-5 November 1997 diGedung Perasten BATAN, Pasar Jumat, Jakarta. Karya ilmiah tersebut merupakan hasilpenelitian, kajian dan gagasan yang dilakukan oleh para peneliti di dalam dan di luarlingkungan BATAN.

Prosiding ini diharapkan menjadi salah satu sarana menyebarluaskan informasiilmiah, khususnya mengenai ilmu pengetahuan dan teknologi daur bahan bakar nuklir sertasegala aspek yang terkait dengan pengembangan teknologi nuklir di Indonesia menghadapiabad-21 kepada masyarakat ilmiah secara luas. Kebijakan, tinjauan dan ungkapan data-datamaupun informasi yang disajikan dalam prosiding ini diharapkan akan makin menambahwawasan kita dalam mendukung pengembangan ilmu pengetahuan dan teknologi nuklirnasional di masa mendatang.

Pada kesempatan ini kami menyampaikan rasa terimakasih kepada segenap pesertadan pemberi donasi, yang telah ikut berpartisipasi dalam menyukseskan penyelenggaraanPresentasi Imliah DBBN III, khususnya kepada segenap peserta-saji, dan segenap anggotaPanitia Penyelenggara, Tim Editor, Tim Penerbitan serta semua pihak yang terlibat secaralangsung maupun tidak langsung dalam pelaksanaan penyelesaian penerbitan prosiding ini,sehingga menghasilkan jadwal penerbitan yang tidak terlalu lama dari penyelenggaraanpresentasi, walaupun dalam situasi keuangan dan ekonomi yang sulit.

Akhirul kåta, kami berharap sémoga Prosiding ini dapat menjadi acuan yangbermanfaat dan berharga bagi para peneliti serta sidang pembaca.

Jakarta, Februari 1998Kepala Pusat Elemen Bakar Nuklir

Asmedi Suripto

in


DAFTAR ISI

KATA PENGANTAR i

SAMBUTAN KEPALA PEBN iii

DAFTAR ISI v

MAKALAH UTAMA

1. ENERGI DAN DAUR BAHAN BAKAR NUKLIR Dl ASIA PASIFIK 1Soedyartomo Soentono : Deputi PPIN-BATAN

2. BUDAYA KESELAMATAN TINGGI MUTLAK BAGI PENGEMBANGAN INDUSTRI NUKLIR 13Achmad Amiruddin : Anggota MPR-RI (1997-2002)

3. FUEL COOLANT INTERACTION 19Derek H. Lister: Chair of Nuclear Engineering, University of New Brunswick, Canada

4. CANDU ADVANCED FUEL CYCLES : KEY TO ENERGY SUSTAINABILITY 33Keith J. Bradley, P.G. Boczar, PJ. Fehrenbach: Atomic Energy of Canada Limited

5. PROGRAM PENGEMBANGAN TEKNOLOGI BAHAN DAN ELEMEN BAKAR NUKLIR Dl 45PUSAT ELEMEN BAKAR NUKLIRAsmedi Suripto : Kepala Pusat Elemen Bakar Nuklir- BATAN

MAKALAH BIASA

Kelompok A : Teknologi Eksplorasi, pengolahan, pemurnian dan analisis bahannuklir

1. PENGARUH IRADIASI GAMMA PADA ASAM NITRAT SEBAGAI PENCUCI YANG 51DIGUNAKAN PADA PROSES EKSTRAKSI Ru-UR. Didiek Herhady, Busron Masduki, Supriyanto C, Armanu

2. PEMISAHAN CAMPURAN URANIUM DAN RUTENIUM DENGAN CARA EKSTRAKSI 59MEMBRAN EMULSI MEMAKAI SPAN 80 - DI-(2-ETIL HEKSIL)-FOSFATDwi Biyantoro, R. Subagiono, M. V. Purwani, Djati Pramana

3. PEMISAHAN U DARI Ru MEMAKAI PELARUT TBP DENGAN METODA MEMBRAN 69EMULSIA. Ninik Bintarti, Bambang E.H.B., J. Jati Pramono

4. PENGOLAHAN BIJIH URANIUM RIRANG : PEMISAHAN URANIUM DARI LARUTAN 77BIJIH RIRANG DENGAN METODA EKSTRAKSI PELARUT SECARA KONTINUFaisal Riza, Hafni L. Nuri, Waluya S., A. Subijanto, Budi Sarono

5. PENGOLAHAN BIJIH URANIUM ASAL RIRANG : EKSTRAKSI URANIUM DARI 83LARUTAN HASIL DIGESTI BIJIH URANIUM RIRANG DENGAN TRIBUTIL FOSFATEmi Rifandriah Arief, Zahardi, Susilaningtyas

6: REEVALUASI CEBAKAN URANIUM EKO-REMAJA, KALAN KALIMANTAN BARAT 93Wahlan Wirakusumah, Ngadenin

7. UJI MINERALOGI SEBAGAI LANGKAH AWAL PROSES METALURGI BIJIH ASAL 101KALANKosim Affandi

Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir III iSSN 1410-1998PEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

Kelompok B : Teknologi elemen bakar nuklir dan bahan struktur

1. PERUBAHAN MIKROSTRUKTUR DALAM BAJA 12% Cr SELAMA CREEP 111Didin S. Winatapura, Elman Panjaitan, A. Arslan, Sulistioso G. S.

2. PROGRAM KOMPUTER UNTUK EVALUASI TERMOHIDROLIK RANCANGAN ELEMEN 121BAKAR PELAT SEJAJARBambang Herufomo, Basuki Agung Pudjanto

3. ANALISIS MEKANISME KINETIKA SINTERING PELET UO2 DENGAN DILATOMETER 129DAN MIKROSKOP OPTIKDian Anggraini, Aslina Br. Ginting, Siti Aminj, Meniek Rachmawati, Martoyo

4. PENGARUH PENAMBAHAN KOKAS DAN WAKTU PANGGANG TERHADAP EFISIENSI 135PROSES KHLORINASI PELET ZrO2

Busron Masduki, Tundjung Indrati Y, Johny Wahyuadi, Imam Herdy Thswanto.

5. STUDI PRESIPITASI HIDRIDA DALAM ZIRCALOY-4 MELALUI PROSES ELEKTROLISIS 143Sugondo

6. PENGARUH PENAMBAHAN U3O8 PADA PEMBUATAN PELET UO2 155Tunjung Indrati Y., Dani Gustaman Syarif, Arie Handayani

7. STUDI PENDAHULUAN PENENTUAN UKURAN BUTIR UO2 DENGAN METODE 167DIFRAKSl SINAR-XTatang Mulyana, GunturDaru Sambodo, Deni Juanda, D., Fatchatul B.

8. KARAKTERISASI SERBUK UO2 (CAMECO) UNTUK FABRIKASI PELET UO2 TIPE . 175CANDUMeniek Rachmawati

9. KARAKTERISASI AIMgSi SEBAGAI BAHAN STRUKTUR REAKTOR RISET 185Sigit, Elin Nuraini

10. PADUAN AIMgSH SEBAGAI MATERIAL CLADDING BAHAN BAKAR REKTOR RISET 197ALTERNATIFMasrukan

11. KARAKTERISTIK TERMAL KELONGSONG AIMg2 DAN PELAT ELEMEN BAKAR 205U3Si2-AI VARIASI TINGKAT MUAT URANIUMAslina Br. Ginting, Supardjo, Dian Anggraini, Hasbullah Nasution

12. DISTRIBUSI PERTUMBUHAN PRESIPITAT ZIRCALOY-4 PADA TEMPERATUR 217700 - 900°CHarini Sosiati, Sungkono

13. ANALISIS REGANGAN DAN MIKROSTRUKTUR ZIRCALOY-4 PADA KONDISI 229SIMULASI LOCASungkono, Harini Sosiati, Isfandi

14. TEKSTUR DARI ZIRCALOY -4 SETELAH PROSES PENDINGINAN CEPAT FASA-(3, ROL 239DINGIN DAN REKRISTALISASIFutichah, Sulistioso

15. EVALUASI RANCANGAN PLENUM ELEMEN BAKAR BWR 251Bambang Herutomo

16. PENYIAPAN DAN PEMBUATAN PELAT ELEMEN BAKAR MINI U3Si2-AI 257Supardjo, Boybul, Yuwono, Susworo, Setia Permana

17. PENGARUH KOMPOSISI SERBUK HALUS UO2 TERHADAP KERAPATAN KOMPAKAN 269PELET UO2

Widjaksana, Etty Mutiara

VII

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daw Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN, Jakarta 4-5 Nopember 1997

18. PERANCANGAN KASKADE PABRIK PENGAYAAN URANIUM MENGGUNAKAN TEKNIK 281SENTRIFUGASIFathurrachman

Kelompok C : Teknologi kelola limbah, keselamatan dan manajemen daur bahanbakar nuklir

1. ANALISIS KESELAMATAN RADIASI Dl PEBN DALAM RANGKA IMPLEMENTASI 293STANDAR ICRP 60Indro Yuwono

2. EVALUASl AKTIVITAS RADIASI UDARA BUANG SELAMA UJI PASCA-IRADIASI Dl IRM 301Budi Prayitno, Eko Pudjadi

3. SENYAWA MIKROPOR! SIUCO-ALUMINO PHOSPHATE (SAPO) UNTUK PENSORBSI 311ION URANIUMSiti Amini

4. PENGARUH UKURAN BUTIR ZEOLIT PADA KOEFISIEN PERPINDAHAN MASSA 323STRONSIUM DALAM PROSES PERTUKARAN ION LIMBAH RADIOAKTIFDewi Susilowati, Suyitno

5. IMOBILISASI LIMBAH AKTIVITAS TINGGI DENGAN GELAS 333Aisyah, Hertan Martono

6. POTENSl BENTONIT SEBAGAI BAHAN URUG PADA SISTEM PENYIMPANAN LIMBAH 341TANAH DANGKALBudi Setiawan, Dewi Susilowati, Sucipta, Thamzil Las

7. STUDI PENGARUH PERPANJANGAN WAKTU TINGGAL BAHAN BAKAR DALAM 353TERAS REAKTOR DAYA MINIErtan Dewita, Amir Rusli, Veronika Tuka

8. KAJIAN PENGARUH BIAYA DAUR BAHAN BAKAR TERHADAP BIAYA PEMBANGKIT 363LISTRIKDjati Hoesen Salimy

LAM PI RAN

• Daftar Peserta Saji Pada Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir III 373

Gambar Sampid : Unit Proses Sintering Bahan Bakar Reaktor Daya

IX

ISSN 1410-1998 Presiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN, Jakarta 4-5 Nopember 1997

MAKALAH UTAMA

ID0100150

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Baker Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ENERGI DAN DAUR BAHAN BAKAR NUKLIR Dl ASIA PASIFIK

Soedyartomo SoentonoPenelitian Pengembangan Industri Nuklir,

Badan Tenaga Atom Nasional

ABSTRAK

ENERGI DAN DAUR BAHAN BAKAR NUKLIR Dl ASIA PASIFIK. Asia yang berada di kawasanAsia Pasifik dalam waktu dekat akan terpaksa menghadapi kenyataan adanya keterbatasanpasokan energi dan pencemaran lingkungan. Di samping itu pembangunan untuk peningkatankualitas hidup bagi penduduk dengan jumlah yang besar dan masih bertambah besar harustetap dapat dilaksanakan. Pemanfaatan energi nuklir akan menjadi salah satu alternatif logisuntuk mengatasinya. Asia secara ekonomi telah siap untuk introduksi pemanfaatan energi nuklir.Selanjutnya Asia harus membina berbagai jaringan kerjasama dalam berbagai bidang sepertipolitik, ekonomi, dan sumber daya manusia secara multilateral untuk keberhasilan introduksienergi nuklir. Walaupun pada awal introduksi pemanfaatan energi nuklir pilihan jenis reaktor dandaur bahan bakar agak terbatas bagi negara yang baru memulainya tetapi akhimya berbagaidaur bahan bakar nuklir yang lebih baik bagi penggunaan bahan maupun ketahanan terhadapproliferasi perlu dipilih. Olah ulang dan penyimpanan bahan bakar bekas akan menjadi isu utamabaik dari sisi teknologi maupun sisi politik. Teknologi pengelolaan limbah radioaktif tidak akanmenjadi masalah bagi negara yang baru mulai memanfaatkan energi nuklir. Namun adanyasuatu rencana yang meyakinkan tentang pengelolaan limbah sangat diperlukan untukmemperoleh dukungan penerimaan masyarakat. Negara-negara yang telah mengoperasikanpembangkit listrik tenaga nuklir dapat memberikan peran serta yang sangat berarti dalamberbagai bidang seperti pemecahan masalah pembuangan limbah, membagi pengalaman dalamkeselamatan nuklir, pendidikan dan pelatihan, dan pengembangan daur bahan bakar maju untukpemanfaatan bahan bakar yang lebih baik dan meningkatkan ketahanan terhadap kemungkinanadanya proliferasi. Dalam hal ini perlu pula diingat bahwa kerjasama dalam pembinaan sumberdaya manusia perlu ditujukan pula untuk menambah keyakinan bahwa budaya keselamatanyang telah diujudkan selama empat dekade terakhir dapat diamalkan oleh seluruh komunitasnuklir.

ABSTRACT

ENERGY AND NUCLEAR FUEL CYCLE IN THE ASIA PACIFIC. Asia in the Asia Pacific regionwill face a scarcity of energy supply and an environmental pollution in the near future. On theother hand, development demands an increasing standard of living for a large number of, andstill growing, population. Nuclear energy utilization is to be one of the logical alternative toovercome those problems. From the economical point of view, Asia has been ready to introducethe nuclear energy utilization. Asia should establish the cooperation in all aspects such as inpolitics, economics and human resources through multilateral agreement between countries toenable the introduction successfully.Although the beginning of the introduction, the selection of the reactor types and the nuclear fuelcycle utilized are limited, but eventually the nuclear fuel cycle chosen should be the one of abetter material usage as well as non proliferation proof. The fuel reprocessing and spent fuelstorage may become the main technological and political issues. The radioactive wastemanagement technology however should not be a problem for a country starting the nuclearenergy utilization, but a sound convincing waste management programme is indispensable toobtain public acceptance.The operating nuclear power countries can play important roles in various aspects such asproblem solving in waste management, disseminating nuclear safety experiences, conductingeducation and training, developing the advanced nuclear fuel cycle for better utilization of nuclearfuels, and enhancing as well as strengthening the non-proliferation. It has to be remembered thatcooperation in human resources necessitates the important of maintaining and improving thesafety culture, which has been already practiced during the last 4 decades by nuclearcommunity.

Prosiding Presentasi llmiah DaurBahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

PENDAHULUAN

Dalam makalah ini yang dimaksud denganAsia Pasifik adalah Amerika Serikat, Brunei,Cina (termasuk Hongkong), Indonesia,Jepang, Korea Seiatan, Malaysia, Pilipina,Singapura, Taiwan, dan Thailand. Negara-negara Indocina seperti Kamboja, Laos danVietnam tidak termasuk dalam pembahasan.Demikian pula negara-negara Rusia danKorea Utara tidak termasuk dalampembahasan walaupun kedua negara inijuga berminat untuk meningkatkanpemanfaatan Pusat Listrik Tenaga Nuklir(PLTIM). Di Rusia, pembangunan PLTN barudirencanakan, terutama setelah adanya krisisenergi pada awal dekade 1990-an, diKhabarovsk dan Vladivostok. Studikarakteristik tapak, pol pendapat masyarakat,dan berbagai studi skema finansial telahdiiakukan. Sedangkan di Korea Utaranegosiasi dengan Amerika Serikat sedangdilaksanakan untuk pembangunan beberapaPLTN (jenis PWR). Energi nuklir di Kanadajuga tidak akan dibahas walaupun negara iniadalah pemain penting dalam penyediaanPLTN CANDU bagi kawasan Asia Pasifik.Seperti yang telah diketahui sepertigakapasitas energi nuklir Korea Seiatan berasaldari PLTN CANDU dan dapat dikembangkanmenjadi peluang bagi skema daur bahanbakar nuklir baru[^.

Negara-negara yang dibahas dalammakalah ini mempunyai implikasi pentingbagi kawasan Asia Pasifik, terutama biladitinjau dari sisi kerjasama di bidang nuklirmencakup pula inspeksi nuklir bagikepentingan bersama. Pembahasan dalammakalah ini ditekankan pada negara-negarayang secara nyata telah mempunyaipengembangan energi nuklir pada saat inimaupun dalam dekade yang akan datang121.

ENERGI DAN DAUR BAHAN BAKARNUKLIR Dl AMERIKA SERIKAT

Pada saat ini di Amerika Serikatberoperasi 109 PLTN (72 PWR dan 37 BWR)dengan kapasitas terpasang 100.459 MWe.Faktor Kapabilitas Unit [Unit CapabilityFactor) rata-rata (persen pembangkitanenergi maksimum yang dapat dipasok kegrid, hanya dibatasi oleh berbagai faktordalam kendali pengelolaan pembangkit) telahmeningkat dari 62% pada 1980 menjadi 82%pada 1996. Target industri di Amerika Serikatadalah 87% pada 2000. PLTN memasoksekitar 22% kebutuhan listrik Amerika

Serikat. Selarna lebih dari dua dekade tidakada permintaan pembangunan PLTN baru,demikian pula tidak ada pesanan untukjangka waktu singkat mendatang. Ada tigasebab yang mendasari hal inP1:• Adanya dorongan yang kuat untuk

pemanfaatan sumberdaya (energi) yangefisien dalam produksi barang dan jasatelah mengurangi pertumbuhanpermintaan listrik yang direncanakansehingga untuk sementara terjadikelebihan penyediaan energi

• Adanya peningkatan yang besar dalamsumberdaya gas alam sebagai akibat dariteknik geofisika yang lebih baik untukpenentuan lokasi cadangan danpengeboran horisontal untuk membukalipatan lapisan yang mengandung gasyang telah menghasilkan "gelembung"gas alam yang cukup untuk beberapadekade, dan

• Adanya pengembangan metalurgi dalamrancangan turbin/generator gas yangdapat menghasilkan berbagai unit250 MWe dengan harga murah danmempunyai efisiensi termal yang baik(60%).

Tiga hal tersebut telah mengakibatkanuntuk sementara tidak diperlukan adanyapembangkit listrik besar yang terpusat, danPLTN yang capital intensive walaupundengan daur bahan bakar yang murahmenjadi kurang kompetitif.

Sedangkan untuk jangka panjang, utilitasnuklir di Amerika Serikat menghadapi isu dantantangan yang berikut'21:• Deregulasi industri utilitas listrik

mengandung ketidakpastian untukdekade yang akan datang. Sebagaicontoh, di Kalifornia peraturan per-undangan telah mengundangkan adanyamasa transisi selarna 5 tahun untukterselenggaranya pasar kompetitif penuhsampai dengan 2002. Peraturan Federaltentang deregulasi sedang dalampertimbangan, dan banyak peraturannegara bagian yang telah memberlaku-kannya, sebagian lainnya sedang mem-pertimbangkan untuk membuka pasarpelistrikan berbasis kompetisi.Pengendalian emisi pembangkit listrikyang menggunakan fosil sebagai bahanbakar, untuk pengaturan perubahancuaca dan efek rumah kaca, akanberpengaruh pada ekonomi pembangkitlistrik tenaga nuklir (PLTN) dan non-PLTN, yang tentu saja akan menambah


ketidakpastian. PLTN harus dapatmengatasi masa transisi ini sekaligusjuga tekanan untuk lebih kompetitifsetelah masa transisi.

• Pembuangan limbah radioaktif aktivitastinggi masih menjadi isu serius di AS.USDOE kemungkinan besar tidak akandapat memenuhi keputusan pengadilanbulan Juli 1996 yang mengharuskannyauntuk mulai mengambil alih pengelolaanbahan bakar nuklir bekas dari utilitasmulai 31 Januari 1998. Berbagai isuteknis dan institusional yang berkaitandengan repositori geologis yangdirencanakan di Yucca Mountain yangcukup besar kapasitasnya danpenundaan legislasi untuk fasilitaspenyimpanan sementara menghadapikenyataan bahwa hampir pasti akandiveto oleh Pemerintah. Kebiasaan padasaat ini untuk menyimpan bahan bakarbekas di kolam-kolam bahan bakarbekas atau di kas penyimpanan kering ditapak, mungkin tidak akan dapatdilakukan iagi, ditinjau dari sudutpandang penerimaan masyarakat.Apabila AS melanjutkan kebijaksanaandaur terbuka dan ada PLTN baru,tambahan repositori geologis mungkindiperlukan.

• Pada tingkat nasional dan internasional,isu proliferasi berlanjut menjadi problemyang cukup mengganggu. Isu inimencirikan ketidakpastian teknis daninstitusional, dan pemecahan secarateknis murni maupun secara institusimurni cenderung menimbulkan konflik.Salah satu contoh dalam hal ini adalahkonversi Pu dari kelebihan senjata nukliruntuk dicampur menjadi bahan bakarcampuran oksida (Mixed Oxides, MOX)untuk digunakan sebagai bahan bakarreaktor air ringan {Light Water Reactor,LWR) versus vitrifikasi dan pembuangansebagai jawaban terhadap traktatpengendalian senjata.

Dari sisi positip, seperti yang disebutkan dimuka, kinerja operasi PLTN yang ada terusmeningkat dan bahkan ada penjualan kenegara lain (Taiwan). Industri nuklir AS jugasecara sinambung telah meningkatkan disainkeselamatan. Sebagai contoh Program LWRmaju (Advanced Light Water Reactor, ALWR)akan memenuhi peraturan yang digariskanoleh Badan Pengawas Tenaga Nuklir AS (USNuclear Regulatory Commission, US-NRC)untuk reaktor maju yang menyarankanadanya peningkatan keselamatan beberapa

kali lipat141. Penelitian daur bahan bakar majuyang sedang diiakukan pada saat iniberpotensi untuk meningkatkan ketahananterhadap proliferasi yang mungkin akan dapatmenghasilkan berbagai skema olah ulangbaru. Derajat bakar yang ditingkatkanmempunyai prospek untuk meningkatkankeekonomian pembangkit dan mengurangivolume limbah aktivitas tinggi. Dari sisisekuriti energi, kebijakan AS mungkin akanbertumpu pada perpanjangan waktu hiduppembangkit sampai mereka dapat mengatasiberbagai masalah tersebut di muka.

PERMINTAAN ENERGI NEGARA-NEGARAASIA DI KAWASAN ASIA PASIFIK

Negara-negara di kawasan Asia Pasifikdiciri oleh keberagamannya. Di sampingkeragaman budayanya, juga diciri olehkeragaman tingkat perkembanganekonominya, yakni adanya negara-negaraindustri, industri baru (macan Asia, newlyindustrialized economies, NIEs), dan negara-negara berkembang. Setiap negaramempunyai situasi permintaan - pasokanenergi yang berbeda. Sebagai contoh,Indonesia memproduksi dan bergantungpada minyak bumi sebagai sumber dayaenerginya. Namun, minyak bumi harus jugadihemat agar dapat diekspor untukmemperoleh devisa guna membiayaipembangunan ekonomi15' |7i8). Cina -sangatbergantung pada batubaraI9]. Oleh karenaperkembangan ekonomi di kawasan pantailebih cepat daripada di pedalaman, Cinamenghadapi berbagai masalah transportasibila harus mengangkut batubara dalamjumlah yang sangat besar ke kawasan pantai.Di samping itu pencemaran yang disebabkanoleh pembakaran batubara telah menjadimasalah serius baik secara nasional maupuninternasional. Lebih daripada itu sebagianbesar penduduk Cina masih berada padastandar hidup rendah dan tentu sajamenginginkan kehidupan yang lebih baikyang berarti konsumsi energi yang lebihtinggi.

Permintaan Energi yang Meningkat Cepat

Pada Gambar 1 dapat dilihat peningkatanpermintaan energi primer di Asia sejak 1980dan prospek permintaan sampai dengan2010. Permintaan energi di Asia (di kawasanAsia Pasifik) telah meningkat 4% per tahun.Pada tahun 2010, permintaan energi akanmenjadi dua kali lipat permintaan tahun1992l2).


ISSN 1410-1998

(ICfTOE)30002500200015001000

(batubara, minyak bumi,gas, nuklir, hidro)

1980 1992 2000 2010

Permintaan listrik juga akan meningkatsangat cepat. Tanpa memasukkanpermintaan listrik di Jepang, peningkatanpermintaan listrik sebesar 8,2% per tahunakan terjadi hingga tahun 2000, dan sebesar7,3% per tahun hingga tahun 2010 sepertiterlihat pada Gambar 3. Permintaan listrikpada tahun 2000 meningkat lebih dari 4 kalilipat terhadap permintaan listrik pada tahun1980 dan menjadi 9 kali lipat pada tahun2010.

Gambar 1. Permintaan Energi Primer diAsia'10'111

Konsumsi minyak mentah telah lebihbesar daripada produksi di Asia kawasanAsia Pasifik sejak 1980 (lihat Gambar 2), halini disebabkan terutama oleh konsumsi yangsangat besar oleh Jepang. Suatupeningkatan konsumsi minyak bumi yangbesar akan terjadi di Cina dalam kurun15 tahun mendatang. Pada tahun 2010konsumsi minyak bumi Cina akan lebih besardaripada konsumsi Jepang. Negara-negaraASEAN akan juga mengkonsumsi minyakbumi sebesar konsumsi Jepang. Sekitar 70%minyak bumi yang dikonsumsi di Asiakawasan Asia Pasifik akan dipasok dari luarterutama dari Timur Tengah.

1200

1000

Rflfl

(106Ton)

600

400

200

80%

60%

30%

10%

1930 1992 2000 2010

konsumsi

impor

: produksi

Gambar 2. Prospek produksi, konsumsi,serta impor minyak bumi diAsia'10'11'.

4000

3000

(109kwh)2000

1000

[W5I >

1980 1992 2000 2010

Gambar 3. Prospek permintaan listrik di Asia(tanpa Jepang)[10'11]

Konsekuensi Peningkatan KonsumsiEnergi

Aktivitas ekonomi di negara-negara Asia di(impor) awasan Asia Pasifik semakin lama semakin

berkaitan. Krisis energi di satu negara akanberpengaruh langsung ke pertumbuhanekonomi negara lain. Sebagai contoh, setelahgempa bumi di Kobe, Jepang pada bulanJanuari 1995 ekspor suku cadang peralatanlistrik dari Kobe terhenti yang mengakibatkanproduksi alat pendingin di Malaysia menurun.Dengan meningkatnya permintaan energi diAsia, pengamanan pasokan minyak bumimenjadi semakin penting bagi Asia (karenapasokan minyak bumi impor akan menjadisekitar 70% pada 2010) dan kompetisipengamanan pasokan minyak bumi akanmenjadi lebih mendunia.


Seianjutnya, dengan meningkatnya jumlahbahan bakar fosil (gas, minyak bumi danbatubara) yang digunakan, meningkat pulajumlah gas CO2, SOX dan NOX yang dibuangke lingkungan. Hujan asam dan efek rumahkaca harus lebih mendapatkan perhatian.Emisi CO2 ke lingkungan akan meningkat 4%per-tahun (2% rata-rata dunia) untuk 20 tahunmendatang, dan pada tahun 2010,saperempat emisi CO2 dunia dihasiikan dariAsia di kavvasan Asia Pasifik121.

Dengan rnemperhatikan konsekuensitersebut di ätas, pemanfaatan PLTN adalahsuatu pilihan logis dan telah menjadi salahsatu alternatif yang dipertimbangkan dengansungguh-sungguh oleh banyak negara dikawasan Asia Pasifik. Seianjutnya, bilapemanfaatan PLTN menjadi salah satualternatif bagi negara-negara Asia di kawasanAsia Pasifik, berbagai pertanyaan yangberikut kiranya periu direnungkan jawabannya

o Apakah negara-negara Asia yang sedangberkembang yang belum mempunyaiPLTN di kawasan Asia Pasifik siap untukpemanfaatannya baik dari sisi teknologidan atau sosial ?

» Apa säja yang paling diperlukan dinegara-negara tersebut untuk dapatmulai memanfaatkan PLTN ?

e Peran serta apa yang dapat dilakukanoleh negara-negara yang telahmengoperasikan PLTN untuk menjawabkebutuhan negara berkembang yangakan mengintroduksikan PLTN?

KESiAPAN NEGARA-NEGARA ASIA YANGSEDANG BERKEMBANG DI KAWASANASIA PASIFIK DALAM MEMANFAATKANPLTN

Konsumsi listrik per-kapita dapat dianggapsebagai cerminan dari kualitas standar hidup,yang secara kasar dapat dianggap pulasebagai cerminan standar pendidikan, atautingkat teknologi negara. SedarttjKan grossdomestic products (GDP) per kapita dapatdianggap sebagai ukuran tingkatindustrialisasi. Pada Gambar 4 dapat dilihathubungan antara konsumsi listrik dan GDPdengan basis per kapita121.

Dengan peningkatan kemakmuran yangdiperoleh melalui industrialisasi, masyarakatdapat menikmati hidup yang lebih nyamankarena listrik menggantikan buruh manual,dan lebih banyak uang yang diinvestasikan

untuk pengembangan teknologi dansumberdaya manusia.

10000

1000 10000 100000

GDP per kapita (US$1990)

Gambar 4. Hubungan antara GDP danKonsumsi Listrik denganBasis Per Kapita'121

Pada bagian ätas kanan Gambar 4 (datadiamati pada saat Hongkong masih terpisahdari Cina), dapat dilihat negara-nagaraindustri dan industri baru (NIEs), sepertiJepang, Taiwan, Singapura dan Korea.Seianjutnya, teriihat negara-negara ber-kembang, Malaysia, Thailand, Pilipina danIndonesia berurutan dari kanan ke kiri. Cinaberada sedikit di luar garis-garis diagonaldisebabkan oleh jumlah penduduknya yangsangat besar. Perlu kiranya diperhatikanbahwa garis-garis trayektori negara-negaraindustri dan NIEs terhadap waktu beradasejajar di dalam garis-garis diagonal dalamGambar 4 (sebagai contoh Korea Selatan)mulai dari sudut kiri bawah. Dengan demikiankiranya dapat difahami bahwa GDP perkapita dapat digunakan sebagai tolok ukurtingkat teknologi suatu negara.

Gambar 5 menunjukkan peningkatan GDPper kapita sebagai fungsi waktu. Dari tahun-tahun pada saat mana Jepang, KoreaSelatan dan Taiwan mulai memanfaatkanPLTN, dari Gambar 5, dapat diperkirakanpada tingkat pengembangan ekonomi yangmana PLTN dapat mulai dimanfaatkan disuatu negara. Operasi PLTN komersial diJepang dimulai pada akhir dekade 1960.

' 5

Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

Keputusan untuk memanfaatkan PLTN telahdibuat 15 tahun sebelumnya (segera setelahpidato Atom for Peace yang disampaikanoleh Presiden Eisenhower di depan sidangumum PBB 1956). Bila dianggap tahun 1960sebagai awalnya maka GDP per kapitaJepang pada saat itu adalah US$ 3000 (nilai1985).

Korea dan Taiwan memiliki sejarah litbangenergi nuklir yang hampir sama panjangnya.KAERI (the Korea Atomic Energy ResearchInstitute) dan beberapa jurusan teknik nuklirdi beberapa Universitas ternama di Koreamulai didirikan pada dekade 1960. BaikKorea maupun Taiwan mulai memanfaatkanPLTN komersial pada tahun 1978[1l13]. GDPper kapita kedua negara ini telah melampauiUS$ 3000 pada dekade 1970.

Malaysia telah mencapai GDP perkapita US$ 3000 pada dekade 1970 tetapitidak mengintroduksikan PLTN. Hal inidisebabkan oleh adanya sumberdaya energigas dan minyak bumi yang berlimpah.Walaupun demikian Malaysia mengetahuibahwa negaranya akan menjadi net importerminyak bumi di awal dekade yang akandatang. Walaupun sampai saat ini Malaysiatidak mempunyai rencana untukmengintroduksikan PLTN, tetapi Malaysiamempunyai aktivitas penelitian nuklir yangkomprehensif dengan sebuah reaktor riset.

GDP per kapita Thailand melampauiUS$ 3000 pada tahun 1989. Penelitian danpengembangan untuk energi nuklir telah

dilaksanakan lebih dari 25 tahun, terutamaoleh lembaga penelitian pemerintah danUniversitas Chulalongkorn. Walaupunrencana untuk membangun PLTN komersialdibatalkan pada tahun 1980 (karenaditemukan ladang minyak), introduksi PLTNtelah sungguh-sungguh dipertimbangkan olehpemerintah Thailand beberapa tahun akhir-akhirini.

Indonesia hampir mencapai GDP perkapita sebesar US$ 3000. Upaya yangkomprehensif telah dilakukan oleh BadanTenaga Atom Nasional (BATAN) meliputiberbagai aspek penting bagi penelitian danpengembangan dan introduksi PLTN|7l8l14l15'16)

seperti fisika reaktor, disain bahan bakarnuklir, pengelolaan limbah radioaktif danpengkajian keselamatan reaktor.

Cina masih memerlukan beberapawaktu untuk mencapai GDP per kapita US$3000, tetapi telah mampu untukmengembangkan PLTN komersial berbekalpengalaman yang diperoleh melaluipengembangan senjata dan reaktor untukkapal. PLTN komersial pertamadikembangkan Cina, tanpa bantuan fihakluar, berbasis teknologi reaktor untuk kapal.Cina mempunyai ambisi yang sangat besaruntuk memanfaatkan PLTN, terlihat sangatambisius, namun akan dapat dilihat memangbenar diperlukan bila pertumbuhan ekonomiseperti saat ini berlanjut untuk generasi yangakan datang[9l

(US$/kapita)

1960 1970 1980 1990

Gambar 5. Kenaikan GDP per kapita (dalam US$ 1985)[1'13]

Prosiding Presentas/ llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

Suatu hal yang perlu diperhatikan di siniadalah bahwa pada saat PLTNdiintroduksikan, Jepang, Korea dan Taiwanbelum menjadi negara industri seperti saatini. Untuk introduksi PLTN suatu negaratidaklah perlu sepenuhnya telah menjadinegara industri. Persyaratan yang diperlukanuntuk introduksi PLTN adalah kemampuanuntuk mengorganisasikan, mengembangkandan mengelola teknologi yang kompleks sertasistem sosiai yang diperlukan untuk teknologitersebut melalui pengembangan energi nuklir.Dengan kemakmuran sosiai sekitar US$3000 per-kapita, suatu negara dapat memulaipengembangan energi nuklir (PLTN). Denganmemperhatikan hal ini, dapatlah kiranyadifahami bahwa negara-negara Asia sudahsiap untuk introduksi pemanfaatan PLTN.

Selanjutnya, di samping ketersediaanteknologi, iptek, sumberdaya pengelolaandan finansial untuk pembangunan danpengelolaan berbagai sistem nuklir, berbagaihal yang berikut perlu diperhatikan danditangani secara memadai bila PLTN akandiintroduksikan:° Penerimaan masyarakat« Pengelolaan Limbah Radioaktif» Kesadaran masyarakat tentang perlunya

mewaspadai adanya potensi bahayapemanasan global, dan

« Keharusan untuk bersedia menerimainspeksi safeguard badan internasionaluntuk tidak menyebarkan dan ataumelakukan penyimpangan penggunaanbahan nuklir untuk persenjataan

Berbagai hal ini bukanlah isu sangatpenting seperti pada akhir-akhir ini baginegara-negara. yang saat ini telahmengoperasikan PLTN pada saat merekapertama kali mengintroduksikannya. Dua halpertama dapat menimbulkan pengaruhnegatif pada rencana introduksi PLTN bilatidak ditangani dengan baik dan benar.Negara-negara yang telah mendapatkanmanfaat dari PLTN seyogianyalah menjadipemeran utama dalam mendapatkanpemecahan ätas kedua hal ini. Hal ketigadapat menimbulkan pemahaman akan artipositif pemanfaatan PLTN. Sedangkan halkeempat adalah suatu keharusan yangdiminta oleh komunitas internasional bagisuatu negara yang akan memulaipemanfaatan PLTN.

Pemanfaatan skema daur bahan bakarnuklir terbuka (open cycle, once-through fuelcycle) tidaklah efisien ditinjau dari sudut

pemanfaatan bahan dan mungkinmenghasilkan limbah radioaktif aktivitas tinggiyang lebih banyak jumlahnya biladibandingkan dengan daur bahan bakar nuklirtertutup. Tetapi perlu diirigat bahwa daurtertutup yang lebih efisien dalam penggunaanbahan (U dan Pu), yang menggunakan olahulang konvensional (proses pemisahan cair-cair untuk hasil belah) bersifat lebih rentanterhadap penyalahgunaan bahan bakar nukliruntuk senjata. Oleh karena lebih banyaknegara yang akan memerlukan peningkatankapasitas daya nuklir (lebih banyakpemanfaatan PLTN), suatu daur bahan bakarnuklir yang lebih efisien dalam pemanfaatanbahan dan lebih sulit untuk disalahgunakanke persenjataan (seperti daur-ulang proseskering menggunakan pirolisa) akan lebihdisukai. Negara-negara maju yang telahmemanfaatkan PLTN kiranya dapat lebihberperan untuk masalah ini.

Pada Gambar 6 dapat dilihat suatu contohprogram pengelolaan limbah radioaktif darioperasi PLTN yang kiranya perlu untukdipertimbangkan oleh suatu negara yangakan memuiai pemanfaatan PLTN. Daripengalaman pengelolaan limbah radioaktifyang timbul akibat beroperasinya PLTN,dapat diketahui bahwa limbah aktivitasrendah dan sedang tidaklah menimbulkanmasalah karena dapat diolah denganteknologi yang telah baku dan telah terbuktitidak menimbulkan gangguan terhadaplingkungan. Pengelolaan limbah aktivitastinggi berbentuk bahan bakar nukiir bekas(BBNB) masih terus menerus dikembangkanagar pemanfaatan bahan lebih efisien, lebihtahan terhadap proliferasi, dan tidakmenimbulkan gangguan terhadap lingkungan.

Sudah barang tentu sampai denganbeberapa dekade setelah suatu PLTNberoperasi daur bahan bakar nuklir terbukadapat dipilih. Bila jumlah PLTN yangberoperasi tidak cukup besar, jumlah kredit Udan Pu pada BBNB belum cukup ekonomis .untuk didaur-ulang sampai beberapa dekadeoperasi PLTN. Pengelolaan BBNB sampaidengan beberapa dekade juga telah bakudan tidak menimbulkan masalah lingkungan.Oleh karena investasi pembangunan PLTNcukup besar, dan grid listrik yang ada jugabelum cukup besar bagi suatu negara yangakan mengintroduksi pemanfaatan PLTN(listrik PLTN digunakan untuk beban dasar,PLTN komersial mempunyai daya cukupbesar, 600 - 1300 MWe) umumnya jumlahPLTN yang dibangun pada awal introduksi

ISSN 1410-1998 Presiding Presentasi llmiab Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

LAR, LAS

Fasilitas Olahdi tapak PLTN

PenguburanTanahDan g kal

J|epositoriI Dalam

LAT

BBNB = Bahan Bakar Nuklir BekasLAR = Limbah Aktivitas RendahLAS = Limbah Aktivitas SedangLAT = Limbah Aktivitas TinggiPDN = Pendinginan BBNB di PLTNPS = Penyimpanan SementaraPSJP = Penyimpanan Sementara Jangka Panjang

Gambar 6. Program Pengelolaan Limbah Radioaktif dari Operasi PLTN

tidaklah cukup banyak. Dengan demikian,juga ujung depan daur bahan bakar nuklirakan memanfaatkan pasarinternasional.Walaupun demikian bilaprogram pembangunan PLTN cukup besar(>4) maka pembangunan fasilitas fabrikasidomestik perlu mendapat perhatian karena disamping akan meningkatkan keandalanpasokan bahan bakar juga sekaligus dapatmenjadi aktivitas ekonomi'17'181 dengankapasitas yang cukup kecil, tidak sepertifasilitas pengayaan maupun konversi,pengolahan dan pertambangan uranium yangharus berkapasitas cukup besar agarekonomis. Tentu saja aktivitas pengkajian,dan litbang terhadap keseluruhan daur bahanbakar nuklir harus secara sinambungdilakukan, baik sendiri maupun bersamanegara lain, agar alih teknologi dan ataupembelian lisensi dapat dilakukan secaraberdaya dan berhasil-guna. Demikian pulakerjasama bilateral maupun multilateral perluterus dipupuk dengan negara-negara majuyang telah berpengalaman denganpemanfaatan PLTN. Perlu untuk sangatdiperhatikan bahwa budaya keselamatanharus telah dipunyai dan terus ditingkatkan.Oleh sebab itu kerjasama dalampengembangan sumberdaya manusia harusdilaksanakan untuk menjamin agar budayakeselamatan nuklir yang telah diujudkan

selarna empat dekade akhir-akhir ini dapatdimiliki bersama serta diamalkan oleh seluruhkomunitas nuklir.

S1MPULAN

Dari uraian di muka kiranya dapatdifahami bahwa negara-negara Asia dikawasan Asia Pasifik dalam waktu dekatakan menghadapi berbagai tantangan sepertiketerbatasan pasokan energi, polusilingkungan dan kesinambungan pem-bangunan bagi penduduk yang jumlahnyabesar dan semakin membesar. IntroduksiPLTN merupakan suatu pilihan logis untukmengatasi berbagai tantangan ini. Asia dikawasan Asia Pasifik mempunyai kemam-puan ekonomi yang memadai untuk memulaiintroduksi PLTN dan untuk ini perlumengembangkan berbagai jaringankerjasama politik, ekonomi, dan sumberdayamanusia secara multilateral.

Pada awal introduksi PLTN, pilihan atasjenis reaktor dan atau daur bahan bakarnyaterbatas (daur terbuka untuk beberapadekade setelah PLTN beroperasi), tetapiakhirnya daur bahan bakar yang lebih baikdari sisi pemanfaatan bahan dan lebih tahanproliferasi perlu untuk dipilih. Olah-ulang danpenyimpanan bahan bakar nuklir bekas akan


ISSN 1410-1998

menjadi isu utama baik secara teknismaupun politis, walau pengelolaan danpembuangan limbah radioaktif bukanlah isupenting secara teknis bagi negara yangmemulai introduksi PLTN untuk beberapadekade setelah PLTN beroperasi. Namun,tanpa adanya rencana (program) yangmeyakinkan terhadap ujung belakang daurbahan bakar nuklir maka akan sangat sulituntuk memperoleh dukungan penerimaanmasyarakat terhadap introduksi PLTN.

Negara yang telah berpengalaman dalampengoperasian PLTN dapat mempunyaiperanan yang sangat berarti bagi introduksiPLTN di suatu negara dalam menemukanpenyelesaian masalah pembuangan limbahradioaktif, membagi pengalaman dalammasalah keselamatan, pendidikan danpelatihan, dan pengembangan skema daurbahan bakar nuklir maju yang lebih efisiendalam pemanfaatan bahan dan lebih tahanproliferasi, serta pengembangan sumberdayamanusia yang berbudaya keselamatan nuklir.

PUSTAKA

[1]. CHO. N.Z., Policies and TechnologyDevelopment for the Nuclear Fuel Cyclein Korea, Proc. of the NuclearEngineering Session, College ofEngineering Industrial Liaison Program,19 Annual Conference, March 12, 1997,UCLA, Berkeley, California, April 1997.

[2]. AHN J., and KASTENBERG W.E.,Overview of Nuclear Energy in theAsia/Pacific Region, Ibid, April 1997.

[3]. STARR C, The Future of NuclearPower, Nuclear News, March 1997.

[4]. RAO, A.S., Development of AdvancedLight Water Reactors, Proc. of theNuclear Engineering Session, College ofEngineering Industrial Liaison Program,19tK Annual Conf., March 12, 1997,UCLA, Berkeley, California, April 1997.

[5]. SUDJANA, I.B., Indonesian Need onEnergy, TELSTRA, Strategic Review,Ikatan Alumni Lemhannas BilingualMagazine, No 42, Jakarta, Indonesia,Sept.-Oct. 1996.

[6]. HABIBIE, B.J., Nuclear PowerDevelopment in the Asia Region, 28Annual Conf. JAIF, Tokyo, April 10-12,1995

[7]. SUBKI, I., ADIWARDOYO, The Positionof Nuclear Power in Indonesia OptimalEnergy Mix, Proc. 10th Pasific Basin

Nuclear Conf., Kobe, Japan, Oct. 20-25,1996.

[8]. SOENTONO, S., Nuclear PowerDevelopment in Indonesia, Proc. of theNuclear Engineering Session, College ofEngineering Industrial Liaison Program,19tK Annual Conf. , March 12, 1997,UCLA, Berkeley, California, April 1997.

[9]. XU, Y., Policies of Nuclear EnergyDevelopment in China, Ibid, April 1997.

[10]. Anonym, Energy Balances of OECDCountries, Energy Statistics andBalances of Non-OECD Countries, IEA,1995.

[11]. Anonym, Interim Report by InternationalEnergy Committee, Mininstry ofInternational Trading and Industry,Japan, 1995.

[12]. Anonym, IEA, Energy Statistics andBalances of Non-OECD Countries 1992-1993

[13]. SHIEH, M.C., Nuclear Fuel Cycle Policyand Nuclear Development in Taiwan,Proc. of the Nuclear EngineeringSession, College of EngineeringIndustrial Liaison Program, 19 AnnualConf., March 12, 1997, UCLA, Berkeley,California, April 1997.

[14]. SOENTONO, S., ARBIE, B., Role ofResearch Reactors for Nuclear PowerProgramme in Indonesia, Proc. 9th

Pacific Basin Nuclear Conference,Sydney, Australia, May 1-6, 1994. -

[15]. SUPADI, S., SOENTONO, S.,DJOKOLELONO, M., Contribution ofBATAN's Multipurpose Reactor and ItsSupporting Laboratoria to the NuclearProgramme in Indonesia, IAEA, Athens,IAEA-SM-291/20, 1986.

[16]. SUBKI, I., ADIWARDOYO,DJOKOLELONO, M., Nuclear EnergyProspects in Indonesia: Requirementsfor Safe, Reliable and EconomicAlternative, 8th Int. Conf. On EmergingNuclear Energy Systems, ICENES '96,Obninsk, Russia, June 24-28, 1996.

[17]. SOENTONO, S., Prospek Industri Daur~Bahan Bakar Nuklir di Indonesia untukMendukung Program PLTN, Pros.Presentasi llmiah Daur Bahan BakarNuklir II, ISSN 1410-1998, PEBN-BATAN Jakarta, 19-20 Nopember 1996.

[18]. SOENTONO, S., PengembanganIndustri Daur Bahan Bakar Nuklir untukMenopang Program PLTN, Pros.Penelitian Dasar llmu Pengetahuan danTeknologi Nuklir, ISSN 0216-3128,PPNY-BATAN Yogyakarta, 28-30 April1992.

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah DaurBaban Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

TANYA JAWAB

Derek H. Lister

• In the west, even after many reactoryears of safe operation of commercialnuclear plants, there is still quite strongpublic opposition to nuclear power. Someof it is driven by self-interest groups andsome by people who are genuinelyconcerned but ignorant; a voracious pressand media, anxious to sensational stories,propagate the opposition. I believe that wehave to increase considerably our effortsin public education and public relations toovercome the misconception -essentially,we have to spend much more money or"advertising". Now similar PR problemsare arising in SE Asia, I am wondering ifyou can tell me how your industry isdeveloping an education policy directed atpublic acceptance of nuclear?

Soedyartomo Soentono

• For Indonesia, one of the efforts that. should be done carefully and properly is

Long term back-end fuel cycle policy thatis clear enough to public

o For PR, together with other institutionsBATAN has actively engaged withdissemination of popular knowledge ofnuclear science and technology to thepublic and decision/policy makersespecially the ones in the neighbourhoodof the NPP candidate sites.

Mirzan T. Razzak

• Dalam telaah strategis seperti yangterlihat pada gambar 4, dapatdiperkirakan bahwa Filipina dan Thailandmerupakan dua negara di Asia Pasifikyang paling potensial unttTk membangunPLTN dalam waktu dekat ini. Artinya,meskipun Indonesia lebih gencarberkampanye untuk membangun PLTN,namun ada kemungkinan kedua negaratersebut akan lebih dahulu membangunPLTN. Bagaimana pendapat Bapak dalamhal ini atau sampai sejauh manaIndonesia dapat melintasi atau mengatasimasalah Filipina dan Thailand , mengingatkesimpulan bahwa PLTN merupakanjawaban logis untuk mengatasi tantangankebutuhan energi di Indonesia?


• Pada dasarnya, ASEAN, kecualiMyanmar, Vietnam , Laos punya potensidan kesempatan untuk mengintroduksiPLTN. Singapuran dan Brunei tidakmemerlukan PLTN karena jumlahpenduduk dan wilayahnya yang kecil,mengingat PLTN ditujukan untukmemenuhi kebutuhan beban dasar.

• Phiiipina sudah membangun setengahjalan PLTN, namun muncul masalah yangkemudian menjadi masalah yang bersifatpolitis yang sangat sulit untuk diatasisecara tekno-ekonomis.

• Pemerintah Thailand, dengan sengajamenunda membangun PLTN setelahmenemukan cadangan minyak baru,meskipun sebelumnya sangat gencarmelakukan persiapan dan usaha untukmengintroduksi PLTN.

• Indonesia sudah dan sedangmengusahakan mengatasi 4 masalahutama dalam mengintroduksikan PLTN ,yaitu penerimaan masyarakat,pengelolaan limbah radioaktif, kesadaranmasyarakat akan pemanasan global danpenerimaan safeguard.

• Walaupun semua negara Asia punyamasalah dalam pasokan energi, namunsecara umum, situasi sekarang sedangsangat tergantung pada perkembangankrisis moneter dan dampak ekonomisnya.Phiiipina dan Thailand mengambil sikapwait and see. Sementara Indonesia yangsedang berpacu dengan waktu, ekonomidan teknologi barangkali akan mundurbeberapa tahun, tergantung dari studilanjut (terakhir) tentang supply anddemand .Yang pasti optimum energy mixtidak dapat dihindari dengan menyatakanPLTN bagi pasokan energi di abad 21.

Heruyudo Kusumo

• Mohon disebutkan sumber referensi yangmenyatakan bahwa Indonesia hampirmencapai GDP perkapita sebesarUS$3000?

• Sehubungan dengan kaitan antara GDPdengan introduksi PLTN di suatu negara,mohon penjelasan Bapak tentang kasusPakistan dan India?

• Dalam makalah Bapak disebutkan spentfuel dikatagorikan sebagai high levelwaste; sedangkan di beberapa negaraseperti Jepang, dikatagorikan sebagai

10

Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir 111PEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

Medium Level Waste. Mohon penjelasantentang hal ini?


• PLTN diadakan untuk daerah denganpopulasi penduduk yang tinggi. Dalam halini, bagi Indonesia berarti untuk PulauJawa. Jadi GDP US$3000 untuk pulauJawa dapat diterima. (term yang dipakaiadaiah GDP, bukan GNP).

Introduksi PLTN di India dan Pakistan,tidak murni masalah tekno-ekonomis,tetapi punya aspek-aspek politik.Spent fuel, tergantung cooling time, bisa

dianggap sebagai limbah aktivitas tinggi,tetapi juga bisa dianggap sebagai limbahaktivitas menengah. Term spent fueldisederhanakan dari term limbah spentfuel (hasil olah ulang). Terima kasih untukkoreksinya.

11

ISSN 1410-19,98

ID0100151

PrösiditjQ PrpsentasillmiahDaur Bahan Bakar Nuklir III- " " PEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

BUDAYA KESELAMATAN TINGGIMUTLAK BAGI PENGEMBANGAN INDUSTRI NUKLIR

Achmad AmiruddinWakil Ketua MPR-RI Periode 1992-1997

ABSTRAK

BUDAYA KESELAMATAN TINGGI MUTLAK BAGI PENGEMBANGAN INDUSTRI NUKLIR.BATAN sebagai fasilitator kegiatan program nuklir, sudah saatnya memperkenalkan iptek nuklirdan menunjukkan hasil-hasil kegiatannya kepada masyarakat. Daiam perkembangan negaraindustri, sampai saat ini, masyarakat masih berkeyakinan bahwa penggunaan sumber energidäri bahan bakar fosil lebih aman daripada penggunaan bahan bakar nuklir, padahal pada suatusaat kelak, tidak ada pilihan lain kecuali memanfaatkan energi nuklir. Penentangan inidisebabkan oleh ketidaktahuan masyarakat, keyakinan akan bahaya nuklir dan penyebarluasaninformasi yang berpandangan negatif terhadap iptek nuklir. Tantangan utama adalah timbul dariadanya krisis ketidakpercayaan masyarakat terhadap budaya kerja sumber daya manusia.Beberapa hal yang perlu disiapkan untuk menghadapi tantangan tersebut adalahmempersiapkan keterkaitan kerjasama di dalam infrastruktur yang jelas, membina danmenciptakan sistim budaya kerja yang berlandaskan pengembangan profesi serta keselamatantinggi dan pemberian informasi kepada masyarakat secara tepat melalui pendekatan regional,budaya, sosial dan politik. Pemahaman masyarakat terhadap iptek nuklir, melalui pihak lain diluar BATAN, secara bertahap akan menunjukkan simpati dan dukungan penerimaannya padaprogram nuklir serta pengembangan iptek nuklir (khususnya PLTN).

ABSTRACT

THE HIGH QUALITY OF SAFETY CULTURE IS ABSOLUTELY NECESSARY FOR. THENUCLEAR INDUSTRY DEVELOPMENT. BATAN as a facilatator in achieving the nuclearprogramme, has to start to introduce the nuclear science and technology to the publics andannounes the nuclear activities results. By this mean time, most of people is still quite sureconsidering that the use of fosil fuel is better than that of nuclear fue, even though there will be noother choice ultimately to use of nuclear energy. This contradiction appears due to three reasonsi.e., public's unbiieveness crisis dealt with less of knowledge of public about nulear sciences andtechnology, their confident of nuclear-danger risks and the broadly miss-information sproud by theopposition. Themain challenge created from the crisis of the safety culture of human activities.Some points to anticipated those situation are to establish infrastructure, maintain co-operation,links and coordination within points in the infrastructure, also to create the won\ing culture systembased on proffessional development and high quality safety management, and to increse publicsinformation by a birds point approach through regional, cultural, social and political communication.Publics knowledge and understanding will bring about their supports and acceptances to thenuclear programme and its development (Nuclear Power Plant as a particular).

PENDAHULUAN

Perkembangan suatu negara menujuera industrialisasi menuntut perkembangankebutuhan energi. Kebutuhan energi dirasakansemakin meningkat dari waktu ke waktu.Banyak usaha yang telah, sedang dan akandilakukan untuk mendapatkan sumber-sumberenergi baru yang dapat menjadi alternatifterbaik bagi pemenuhan kebutuhan energitersebut. Keberadaan sumber energi berbahanbakar fosil diyakini tidak akan mampu lagiuntuk memenuhi kebutuhan energi yangsemakin besar tersebut. Sumber energiberbahan bakar nuklir merupakan suatualternatif prospektif bagi pemenuhankebutuhan energi di masa mendatang. Oleh

karena itu pengenalan tentang manfaat energinuklir sebagai sumber energi alternatif, makapenguasaan teknologi nuklir dan persiapan-persiapan infrastruktur pendukung lainnyahams sejak dini digiatkan.

Sampai sekarang, masyarakat masihberkeyakinan bahwa penggunaan bahan bakarfosil lebih aman dibandingkan denganpenggunaan energi nuklir, namun padasaatnya kelak tidak ada pilihan lain bagi kitauntuk memanfaatkan energi nuklir. Di sisi lain,ada kecenderungan dari masyarakat untukmenentang penggunaan energi nuklir sebagaienergi alternatif di masa mendatang.Walaupun demikian, harus selalu diupayakanusaha-usaha, cara-cara, pendekatan-

13

Presiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

pendekatan yang dapat dilakukan untukmemberi informasi dan meningkatkanpemahaman tentang nuklir tersebut kepadamasyarakat. Oleh karena itu perlupemahaman yang benar tentang teknologinuklir yang merupakan salah satu sumberdukungan bagi pemanfaatan nuklir sebagaisumber energi di masa mendatang.

Beberapa masalah yang dihadapiIndonesia dalam mengembangkan teknologinuklir adalah sumber daya manusia, ekonomi,bahaya dan krisis kepercayaan. Masalahsumberdaya manusia dapat diatasi, bahkandapat diyakinkan bahwa kemampuan kitamengelola teknologi nuklir, setara dengankemampuan negara-negara lain yang sudahmengembangkan PLTN. Masalah ekonomibarangkali dapat diatasi, di luar konsep ini,namun masalah penentangan dari masyarakatitu melibatkan krisis kepercayaan. Penentang-an ini disebabkan oleh sangat kurangnyainformasi dan pemahaman tentang energinuklir serta ketidakpercayaan masyarakatterhadap budaya kerja kita. Hal tersebutkemungkinan disebabkan adanya ketidak-tahuan masyarakat terhadap manfaat ilmupengetahuan dan teknologi nuklir. Disampingitu masyarakat hanya mendapatkan informasidari pihak lain mengenai bahaya-bahaya yangdisebabkan oleh penggunaan teknologi nuklirserta berbagai informasi tentang pandangannegatif terhadap pemanfaatan energi nuklir.

Permasalahan tentang adanya krisiskepercayaan masyarakat terhadap budayakerja kita merupakan hal yang sangat pentingdisadari dan hams dicarikan jalan keluarnya.Harus diakui bahwa budaya kerja kita yangmengacu pada pengembangan profesi dankeselamatan masih sangat memprihatinkan.Oleh karena itu, mutlak dilakukan pembinaansejak dini terhadap budaya kerja kitamengingat pemanfaatan teknologi nuklirmenuntut keselamatan yang tinggi.

Pemantapan ketentuan danperaturan-peraturan tentang keselamatannuklir, usaha proaktif dan kreatif untukmengatasi penentangan masyarakat sertapengem-bangan budaya kerja yang mengacupada pengembangan profesi dan keselamatanmerupakan kunci pokok untuk memasuki eraindustri nuklir. Upaya tersebut di atas haruskita usahakan pemenuhannya sesegeramungkin.

AZAS INDUSTR! NUKLIR

Teknologi nuklir melibatkanpengguna- an sejumlah bahan dan zatradioaktif yang memancarkan beragam jenisradiasi. Radiasi tersebut mempunyai potensidampak yang membahayakan kesehatanmasyarakat dan lingkungan. Oleh karena itu,teknologi nuklir menuntut tingkat keselamatanyang tinggi agar manfaat yang ingin dicapaidari teknologi nuklir tersebut sebesar mungkindengan menekan potensi resiko (risk)serendah mungkin. Hal ini diungkapkan dalamazas keselamatan teknologi nuklir yang dianutsecara intemasional sebagai berikut:1. Azas manfaat : teknologi nuklir hanya

digunakan apabila memang jelasmanfaatnya. Apabila manfaatnya belumjelas, maka jangan gunakan teknologinuklir.

2. Azas optimasi : jika teknologi nuklirmemang jelas manfaatnya maka upayakeselamatan dan keamanannya harusoptimal dalam batas kelayakan ekonomidan teknologi.

3. Azas limitasi: untuk mengurangi pengaruhradiasi terhadap pekerja dan masyarakatmaka perlu ditetapkan batas keselamatandosis radiasi (dose limitation).

Meskipun riset dan aplikasi tekniknuklir telah dikembangkan di Indonesia sejakreaktor riset tipe Triga Mark II diresmikan diBandung pada tahun 1965. Fasilitas tersebutkemudian diikuti dengan pembangunanberbagai fasilitas nuklir lainnya sertapeningkatan SDM melalui pendidikan dalamberbagai bidang iptek nuklir dalam mendukungpemanfaatan teknologi nuklir untukpembangkitan energi. Namun upaya untukmemperluas pemanfaatan teknologi nuklirdalam bidang energi telah menimbulkantantangan dan kekhawatiran mendalam padasebagian masyarakat terhadap keselamatanteknologi nuklir nantinya. Beberapa alasankekhawatiran masyarakat tersebut antara lain :• Resiko kesehatan dan lingkungan

teknologi nuklir sangat besar, apabilaterjadi kecelakaan seperti kecelakaanChernobyl.

• Keselamatan teknologi pengelolaanlimbah radioaktif belum mapan. Masih adanegara yang mengembangkan teknologinuklir, menghadapi masalah pembuanganlimbah.

14


• Budaya kerja masyarakat Indonesia yangdinilai belum matang untuk menghadapiteknologi nuklir yang menuntut tingkatdisiplin tinggi.

Oleh karena itu dalam rangka mematangkankemampuan iptek nuklir untuk mendukung eraindustri nuklir, kita perlu mempersiapkanbeberapa hal.

Persiapan Yang Diperlukan :

Infrastruktur keselamatan teknologi nuklirmeliputi:

• Ketentuan dan peraturan mengenaikeselamatan nuklir (nuclear safetyregulatory framework) yang terdiri dariundang-undang peraturan, ketentuan,standar dan acuan mengenai hal-hal yangberkaitan dengan keselamatan nuklir danupaya penanggulangan kecelakaan dankedaruratan nuklir (nuclear emergency).Kita baru mempunyai UU PokokKetenaganukliran (UU No. 10/1997) yangmasih perlu dijabarkan dalam berbagaibentuk peraturan dan ketentuanpelaksanaan yang mengacu padakesepakatan internasional (InternationalConvention on Nuclear Safety)

• Badan Pengawas Ketenaganukliran (Regu-latory Body) sebagai institusi tertinggi(competent authority) yang mengawasiberlangsungnya kegiatan teknologi nuklirsecara aman dan terkendali perlu dibentuksegera. Badan Pengawas ini harusmempunyai kemampuan untuk meng-evaluasi aspek keselamatan dari kegiatanteknologi nuklir yang diusulkan, mengawasipelaksanaannya dan menentukan standardan acuan keselamatan dalam berbagaiaspek teknologi nuklir.

• Badan Pelaksana (Implementing Organiza-tion) yaitu institusi pelaksana kegiatanteknologi nuklir yang mampu danbertanggung jawab bagi terlaksananyakegiatan teknologi nuklir secara aman danterkendali.

Ketiga pilar infrastruktur ini harusterbina dengan baik sebelum kita memasukiera industri nukfir. Ketiganya harus sepadandan didukung oleh SDM dan fasilitas yangmemadai. Terbentuknya infrastruktur ini akanmenimbulkan kepercayaan masyarakatterhadap keselamatan teknologi nuklir danmembuka peluang bagi Indonesia memasuki

era industri nuklir yang dapat didukungmasyarakat luas.

Disamping persiapan infrastrukturtersebut perlu persiapan dan usaha-usahapemberian informasi dan pemahaman tentangiptek nuklir kepada masyarakat. Mengingatpersoalan utama dalam introduksi nuklirsebagai sumber energi adalah : penerimaanmasyarakat, pengelolaan limbah radioaktif,kesadaran masyarakat akan pemanasanglobal dan penerimaan safeguard, maka kitaharus giat berusaha dan mencari sertamengembangkan cara-cara maupun pende-katan yang tepat. Upaya tersebut berupapendekatan regional, budaya dan sosial,denga tujuan untuk meningkatkan apresiasimasyarakat tentang iptek nuklir. Apresiasiyang meningkat akhirnya dapat membawapada pemahaman dan penerimaanmasyarakat tentang iptek nuklir.

Masalah Lingkungan

Masalah limbah radioaktif adalah jugaisu pokok dalam industri nuklir dan menjadisalah satu yang dikhawatirkan masyarakatakan keselamatan teknologi nuklir. Olehkarena itu, sebelum kita memasuki era industrinuklir harus telah ditetapkan kebijakan danstrategi nasional pengelolaan limbah radioaktif(national policy and strategy on radioactivewaste management). Dalam kebijakan danstrategi ini secara jelas tergambarkanbagaimana safety objective, upaya dan saranabagi terselenggaranya pengelolaan limbahradioaktif secara aman dan sesuai dengankriteria keselamatan yang ditetapkan.Kebijakan dan strategi pengelolaan limbah iniselain dituntut oleh masyarakat juga dituntutoleh dunia internasional sesuai dengankesepakatan internasional mengenai kesela-matan pengelolaan limbah radioaktif (safetyconvention on the safe management ofradioactive waste management). Dalammasalah pengelolaan limbah radioaktif ini perlupula dimantapkan infrastrukturnya yangmeliputi peraturan dan ketentuan (regulatoryframework), badan pengawas (regulatorybody), badan pengelola limbah (wasfeoperator) dan penghasil limbah (wasfegenerator). Hak dan kewajiban ketiga institusibagi terselenggaranya pengelolaan limbahradioaktif haruslah jelas. Dalam menghadapilimbah radioaktif, masalah yang kita alami saatini, hampir sama dengan limbah industri,sehingga perlu dijadikan pengalaman. Padahakekatnya, pencemaran dan kerugianlingkungan serta upaya pemulihannya

15


ISSN 1410-1998

(enviromental restoration) yang kita hadapisaat ini dari limbah industri, salah satupenyebabnya adalah keterlambatan kitamenciptakan infrastruktur pengelolaan limbah.Oleh karena itu kita tidak mengharapkanterjadinya pencemaran lingkungan akibatlimbah nuklir. Apabila kondisi tersebut terjadi,maka kerugian dan biaya untuk pemulihanlingkungan akan jauh lebih besar ketimbangmanfaat yang diperoleh dari industri nuklir.

Budaya Kerja

Hal lain yang juga tidak kalahpentingnya dibina dalam mendukung industrinuklir yang aman dan terkendali adalahbudaya kerja yang mengacu padakeselamatan (safety culture). Hal ini pula yangselalu dikhawatirkan dan diprihatinkanmasyarakat akan kemampuan Indonesiamelaksanakan teknologi nuklir secara amandan terkendali. Budaya kerja kita yangmengacu pada keselamatan sampai saat inimasih memprihatinkan, sebagai contoh :kecelakaan pesawat terbang dan kebakaranhutan terjadi karena budaya kerja yang belummengacu pada keselamatan. Oleh karena ituuntuk menghadapi era industri nuklir dan eraglobalisasi perlu ditanamkan dan diamalkanbudaya kerja yang mengacu pada pemba-ngunan dan pengembangan profesi yangdilandasi oleh budaya keselamatan.

Perlu diingat, industri nuklir memer-lukan budaya kerja yang mengacu padakeselamatan. Banyak kecelakaan nuklirmaupun non-nuklir selalu berawal darikelalaian manusia yang kurang atau tidakmengacu pada keselamatan. Hal ini apabilaterjadi pada teknologi nuklir tidak sajamenimbulkan dampak kesehatan danlingkungan serta kerugian ekonomi, tetapi jugamenimbulkan dampak sosial dan politik dalamskala nasional dan internasional sebagaicontoh : kecelakaan nuklir di Three MilesIsland dan Chernobyl.

Oleh karena itu kita perlu mening-katkan kemampuan ilmu pengetahuan danteknologi serta budaya kerja yang mengacupada keselamatan. Hanya mereka yangmempunyai budaya kerja yang mengacu padapengembangan profesi dan keselamatan yangakan dapat membawa Indonesia ke eraindustri nuklir.

SIMPULAN

Sistim pemantapan budayakeselamatan tinggi merupakan prasyarat

mutlak dalam mempersiapkan perkem'banganindustri nuklir di Indonesia. Beberapatantangan yang dihadapi adalah masalahbiaya, sumber daya manusia dan informasibahaya. Adanya krisis kepercayaan terhadapbudaya kerja dan sumber daya manusiasangat penting dipahami dan dicarikan jalankeluamya. Kondisi lain yang tidak kalahpentingnya adalah meningkatkan danmemantapkan infrastruktur keselamatanteknologi nuklir serta kerjasama keterkaitanpilar-pilar di dalam infrastruktur. Disamping itu,BATAN hams berusaha untuk menciptakanpeningkatan apresiasi masyarakat terhadapprogram energi nuklir di masa depan.Penyebarluasan informasi iptek nuklir yangefektif adalah menggunakan peran pihak laindi luar BATAN melalui pendekatan regional,budaya, sosial dan politik.

TANYA JAWAB

Pratiwi Sapto• Pemahaman tentang IPTEK nuklir tidak

begitu sulit bagi masyarakatberpendidikan eksakta. Namun, tidakdemikian halnya dengan masyarakatberpendidikan non-eksakta. MenurutBapak, bagaimana seharusnyapendekatan yang ditempuh untukmenjelaskan IPTEK nuklir kepadamasyarakat berpendidikan non-eksaktatersebut?

Achmad Amirruddin• Benar, orang eksakta jauh lebih mudah

diyakinkan sedangkan orang sosial-politikcenderung melihat dari sisi bahayanyasaja. Oleh karena itu, kita hamsmenggunakan pendekatan yang sesuai.Misalnya: pendekatan agama melaluitokoh-tokoh agama. Selain itu, kita jugamelakukan pendekatan dengan instansi-instansi pemerintah lainnya sepertiDepartemen Pertanian, DepartemenPertambangan dan Energi, DepartemenKesehatan, Departemen Agama,Departemen Pendidikan dan Kebudayaandan departemen lain yang terkait. Kitatidak dapat memaksakan kehendakkepada masyarakat. Pada prinsipnya kitahams mencari teman sebanyak-banyaknya.

Derek. H. Lister• / was interested to learn of your concern

about the industrialized nations notwanting to let go their technology. I

16


wonder what you've thought of the UN(United Nations) as playing a much greatrole in technology transfer? After all, it isjust now being asked by the G-15countries to play a much great role incontrolling currency transfer, which I thinkis a much more difficult task. I shouldpoint out that, already, the UN of nuclearagency which is involved in thetechnology transfer, the IAEA, and may bethe G-15 countries could bring pressure tothere to strengthen after all.

Achmad Amirruddin• / have to please clarify. There are two

groups, I distinguish between thegovernment, which is depends on thepolitical situation in the country, and thesociety, in general. The society, ingeneral, I think, there is no problem. Butthe government, usually depends on thepolitical situation in the country, and this isusually a lot more gains, what you'vecalled that the transfer of technology at all.We experienced that in Indonesia. It hasalways what you've called that theconnection with the political relationsbetween the countries.

Derek. H. Lister• My question was really sense of the

possibility the UN playing a great role inthis regard. And I made the comparisonwith the UN being asked to play a biggerrole in controlling currency transfer, andthat is going in right now. To me it is muchmore difficult prospect to control currencytransfer than to control the technologytransfer.

Achmad Amirruddin• / think, if the UN can do it, that will help.

Because right now, we know, we have theexperienced, not in the nuclear, but inother area, where we have agreementalready or another, there is a change.

Siti Amini• Masalah yang kita hadapi sekarang

adaiah adanya krisis kepercayaanterhadap teknologi nuklir dan kesiapanSDMnya disamping masalah ekonomi.Negara Jepang yang mempunyaiteknologi maju dan disiplin tinggi masihditentang masyarakatnya. Berdasarkanpengalaman Bapak, bagaimana jalankeluar untuk dapat mengatasi situasitersebut?

Achmad Amirruddin• Saya hanya melemparkan masalah

bahwa ada persoalan yang harus diatasidan kita semua harus berpikir danberusaha mengatasinya. Saya tidak dapatmemberikan jawaban yang pasti, karenahal ini sangat sulit. Tidak ada suatu carayang dapat berlaku untuk seluruhIndonesia. Negara kita mempunyaibudaya-budaya tersendiri, masyarakat-masyarakat tersendiri. Jadi, harusdigunakan pendekatan regional, misalnyapendekatan untuk daerah Jawa berbedadengan pendekatan untuk daerahSulawesi Selatan.

17

ISSN 1410-1998

ID0100152


FUEL-COOLANT INTERACTIONS

Derek H. ListerChair, Nuclear Engineering, University of New Brunswick

Fredericton, N.B., Canada

Abstract

An important aspect of nuclear fuel behaviour that impacts on the fuel cycle is the interaction ofthe cladding with the coolant. In particular, the accumulation of deposited "crud" (corrosionproducts transported in the reactor coolant) on fuel element surfaces can severely hamper fuelperformance by impeding heat transfer and promoting cladding corrosion, both of which may leadto fuel defects and the release of fission products and actinides to the primary coolant system.Crud deposition is therefore an important consideration in reactor operation; it not only leads topoor performance and radiation field growth by exacerbating fuel defects but also serves as thesource of radionuclides such as Co-60 which are major contaminants of out-reactor components.Furthermore, the sequestering of boron from the coolant by fuel deposits in PWRs can give rise tocontrol problems as reactor flux characteristics are modified. As utilities apply the ALARAprinciple (As Low As Reasonably Achievable) to the management of occupational radiation dosesand at the same time endeavour to optimise the fuel cycle, it becomes clear that anunderstanding of the mechanisms involved in coolant-cladding interactions is vital.There areseveral mechanisms of interest here. The source of crud is the fundamental corrosion processoccurring on surfaces of the coolant system and the interaction of that process with local regimesof coolant flow. Accordingly, differences in the chemical and physical condition of the coolantacross the reactor core and the steam generators are important factors in CANDUs and PWRsdetermining release of corrosion products from surfaces, while similar processes along thefeedtrain influence crud levels in the reactor coolant in BWRs.The nature of suspended crud,which is determined by the materials of construction of the various components of the coolantsystem and the chemistry control of the coolant itself, determines the interaction with fuelcladding. Thus, crud in CANDUs is dominated by iron oxide (magnetite Fe3Ö4) because of thelarge proportion of carbon steel in the circuit, while in PWRs crud is an iron-nickel oxide (nickelfemte - NiFe2Ö4 or a variant) because of the presence of stainless steel and nickel alloys. Themore oxidizing nature of BWR coolant causes a higher phase of iron oxide to occur, so thathaematite (Fe2O3) becomes a constituent of deposits in BWRs. The deposition of the suspendedcrud on fuel surfaces is influenced by the electrostatic charge on the particles themselves and onthe fuel surface. The chemistry regime - oxidizing nature, alkalinity, boron concentration, etc. -determines those surface charges. The forces arising from the thermalhydraulic conditions in thecore and the physical properties of the crud (such as particle size) then interact with the surfaceforces to determine the deposition characteristics.Besides the deposition of suspended material,the deposition of corrosion products from solution can occur and in fact may dominate in CANDUsand PWRs where the solubility of oxides is relatively high. In that case, it is important to tailor thecoolant chemistry to minimize the solubility and to ensure that the change of solubility withtemperature is not such as to promote massive precipitation in the core. Even then, adsorption-desorption at fuel surfaces of ions such as Co2* will lead to a level of system activation thatdepends on the indigenous corrosion film on the cladding surface.

Introduction

About thirty years of commercialoperation of water reactors has demonstratedthe importance of controlling fuel deposits.Thick deposits can interfere with heat transferand accelerate cladding corrosion - leading tofailure and the release of fission products andfuel debris to the coolant circuit. Deposits canalso interfere with reactor control in PWRs ifthey are able to sequester boron fromsolution in the coolant. Even if failure doesnot occur, excessive circuit contaminationcan arise from activated corrosion products

which are released from thick fuel deposits.The application of the ALARA (As Low AsReasonably Achievable) principle to thecontrol of occupational radiation dosesinvolves paying strict attention to coolantchemistry and its effect on crud movement. Inan era of studies of plant life extension andthe drive to greater efficiency involvingextended fuel cycles in LWRs and improvedfuel utilization in general, the control of fueldeposits becomes an important consi-deration.

This paper outlines the observations ofdeposits in three types of reactor - BWRs,

19

Prosiding Presentasi llmiah DaurBahan BakarNuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

This paper outlines the observations ofdeposits in three types of reactor - BWRs,PWRs and CANDUs - and briefly explains themechanisms involved. It becomes clear thatalthough much is understood there are stillgaps in the knowledge that must be filled ifwe are to realize farther improvements in fuelperformance that involve minimizing coolant-cladding interactions.

The Sources of Primary Coolant Crud

Crud is the term given to corrosionproducts that are transported in reactorcoolants. The corrosion products are mostlygenerated on the surfaces of out-reactorcomponents made of materials such asstainless steel, nickel alloy and carbon steel.As those materials corrode in contact withthe coolant, both dissolved and particulatecorrosion products are released to the water;the term "crud" is usually reserved for thesuspended particles. Dissolution occursbecause the corrosion products have finitesolubilities (depending on temperature andcoolant chemistry) and there will always be atendency towards saturation; release ofparticles occurs because shear stresses atthe walls of the piping, etc. in contact withrapidly - flowing coolant can occasionallypluck microscopic oxide crystals out of thecorrosion-product films that develop onsurfaces. (Note that the possibility of crudparticles nucleating homogeneously is thecoolant in expected to be low.) Theconcentrations of corrosion products inreactor coolants are of the order of parts perbillion (ppb or |.ig. kg"1). In BWRs, by contrastwith PWRs and CANDUs, the dissolvedlevels are much less than the crud levelsbecause of the oxidizing nature of thecoolant and the insoluble nature of the higheroxides that result.

Figure 1.a. shows schematically themajor transport paths for corrosion productsin reactor coolant systems. It points out thatout-reactor surfaces may act as corrosionproduct receptors as well as sources;however, in-reactor surfaces (fuel, pressuretubes, etc.) of zirconium alloys normallycontribute little to transported crud from theindigenous ZrO2 films unless there ismechanical action such as surface fretting.Rather, zirconium alloy surfaces act astransient receptors for corrosion productsfrom elsewhere in the circuit. The in-coreneutron flux then makes the subsequently

released particles and ions radioactive;contributing to radiation fields around thecoolant circuit as further deposition occurs onout-reactor components.

Figure 1.b. also indicates the addedsource of corrosion products in BWRs - thefeedtrain. In fact, the pick-up of material fromthe feedtrain piping, the feedwater heaters,etc. contributes the bulk of the corrosionproducts formed is the reactor water '1).

Corrosion Product Sources in BWRs

The reactor circuit and feedtrainmaterials of BWRs are all-ferrous nowadays,with about 85% of the non-fuel surface areain contact with the coolant being stainlesssteel and the remainder carbon steel. Thecoolant is light water of low conductivity asspecified for neutral conditions and undernormal water chemistry (NWC) conditionscontains oxygen at about the 200 ppb levelwith some hydrogen generated fromradiolysis; if hydrogen water chemistry(HWC) is employed to counteract radiolysisthe oxygen levels may be less than 10 ppb.Feedtrain temperatures range up to about200°C, while the reactor water circulates at280-285°C.

Under NWC conditions, the structureof the oxide film on stainless steel developsas indicated in Figure 2. The outermostlayer is predominantly haematite, aFe2O3,with iron chromite spinel, Fe Cr2O4, in theunderlying layer. In some cases, particularlyon ferritic steel with low amounts of alloyingelements, the higher oxide maghaemite,YFe2O3, may be formed. Nickel ferrite, NiFe2O4, may also be present. Transportedcrud is mostly haematite (presumed to havespalled off surfaces) with some magnetite,Fe3O4 - in fact, in feedwater that is low indissolved oxygen magnetite can attainproportions greater than 10%.

Under HWC conditions, theproportions of the reduced oxides (the spinelsand inverse spinels - chromites and ferrites,respectively) increase, and in fact mayapproach the structure (described later) thatdevelops on austenitic stainless steel in PWRcoolant of iron/nickel ferrite overlaying ironchromite.

Typical fuel deposits in BWRs aremore than 80% haematite, and are

20

ISSN 1410-1998 Presiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

consequently red to orange. Generally, theyare loose - even fluffy - and can be easilyremoved by brushing during PIE (post-irradiation examination). This type of depositis typical of one formed from particles insuspension. The transport and depositioncharacteristics of particles are describedlater. The high porosity imposes littleimpediment to heat transfer in the boilingmode. However, impurities such as coppercan cause serious problems by interferingwith the boiling mechanism in the deposit.Indeed, in the 1960s and 1970s crud-inducedfailures of fuel in the Winfrith SGHWR andthe Big Rock Point BWR were attributed tocopper that originated from copper-bearingalloys in the feedtrain.[2] Such incidents haveled to the elimination of copper alloys fromfeedtrain components so that the moderntendency is to build all-ferrous systems and infact to replace copper alloys in existing plant.

It is clear that design of the feedtrainis crucial for controlling crud input to theBWR reactor water. As Figure 3 indicates,the condensate demineralizer has a majorimpact on reducing iron levels, and theefficiency of crud removal depends greatly onthe type of installation. Powdered - resinprecoat filters (PPF) are considerably moreeffective than mixed-bed resin units (MBF, ormixed-bed filter), while combinations of thetwo, or dual treatment (DT) , are the best(see Figure 4). Some of the achievements inreducing crud input rates that can be madein an operating BWR by modifying thefeedwater system are illustrated in Figure 5.While iron levels in the coolant generally fallnaturally with time as the system surfacesbecome conditioned by exposure - especiallyin the initial stages of operation - it is clearthat optimizing the performance ofcomponents is important. One aspect ofFigure 5 that should be elaborated on is theoxygen dosing that was performed atFukushima. Although the oxygen levels thatoccur in the recirculating reactor water duringNWC operation are undesirable from thepoint of view of provoking stress corrosioncracking of austenitic stainless steel,controlled low levels (up to 50 ppb) in thefeedwater system reduce iron release fromthe surfaces of ferritic components bypromoting the formation of the moreprotective (and less soluble) higher oxides ofiron. The input of these amounts of oxygenvia the feedwater into the reactor water has

little effect on the equilibrium oxygen levels inthe recirculating coolant.

And finally, in this discussion of BWRs,zinc has been added to the coolant at severalplants to control the movement of corrosionproducts. As will be described later, zinc hasa profound effect on the formation andproperties of the reduced oxide films thatform on steels - particularly on austeniticstainless steel and nickel alloys.131 The inneroxide layer is made more protective - and istherefore thinner - and can accommodatefewer contaminants such as Co-60. Zinc istherefore expected to have some effect oncrud production and movement. Its effect onfuel deposits, however, has still to beevaluated in detail. If thick but porous crudlayers are exposed to an environmentcontaining zinc they may be transformed andtheir heat transfer properties in boiling watermay be altered.

Corrosion Product Sources in PWRs.

The primary coolant system of a PWRis essentially a closed loop, so the surfacesof concern as crud generators are theaustenitic stainless steel piping (-6%) andthe nickel alloy (Alloy -600 or -800) steamgenerator tubing (~ 94%). The coolant is lightwater operating between about 280°C and320°C across the core; boric acid chemicalshim is added to concentrations varying fromabout 1200 ppm (as B) at the beginning of acycle to zero part-way through the cycle withlithium added to achieve the appropriatealkalinity level. Hydrogen at concentrationsbetween 20 and 50 cm3, kg*1 suppressesradiolysis and maintains reducing conditions.A sketch of the oxide films that grow on suchalloys is presented in Figure 6. Thechromium-rich oxide that grows into the metalat the oxide-metal interface and essentiallyoccupies the volume of the corroded metal isan iron chromite (Fe Cr2 O 4) that may containsome nickel. Iron and nickel diffuse throughthis layer and are precipitated from solution atthe oxide-coolant interface as a nickel-substituted ferrite (Ni Fe2O4). The differencesin the films between the stainless steels andthe nickel alloys are in the proportions ofnickel and iron in the two types of oxide in theinner and outer layers.

As Figure 6 might suggest, high ratesof fluid shear can remove outer layer oxidecrystals from out-core surfaces and

21


ISSN 1410-1998

contribute to coolant crud levels. However,PWRs have low concentrations of suspendedcrud (0.1 ppb or less), and the dominantmechanism for the movement of corrosionproducts is the change in iron and nickelsolubilities around the circuit (the chromium-based oxides such as the chromites are veryinsoluble in PWR coolant and move hardly atall).

Figure 7 illustrates the change withtemperature of the solubilities of iron, nickeland cobalt from a nickel ferrite containingsome cobalt in a coolant of one particularboron level (600 ppm) and three lithium levels(giving three alkalinities). Both temperatureand alkalinity can be seen to influenceequilibrium concentration in the coolant. Atthe lowest alkalinity (pH25 of 6.4) iron andcobalt solubilities decrease with temperatureacross the core range (shown as 285 -320°C) while nickel solubility increases . If thecoolant at core inlet were saturated indissolved iron and cobalt it would then beexpected to precipitate the appropriate ferriteon the fuel as it was heated in passingthrough the core. By contrast, any nickel fromdeposited crud particles, say, would beexpected to dissolve. In reality, cobaltconcentrations in PWR coolant are very low(in the ng. kg"1 or ppt range) so it does notprecipitate as a separate phase. Iron andnickel, however, do move as expected fromthe solubility relationships, so it is importantto avoid fuel deposits by choosing a coolantalkalinity that increases iron and nickelsolubilities as temperature increases. Such acondition is indicated in Figure 7 at a pH25 of7.4

In an operating reactor, the high-temperature pH is the critical parameter asthe boron level steadily diminishes during acycle. The value of 7.4 at 300°C seems to beoptimum from the point of view of controllingfuel deposits. However, achieving thisalkalinity at the start of a cycle when boricacid levels are high entails dosing with lithiumto concentrations that could prove deleteriousto fuel cladding. The recommendedprocedure is therefore to start with enoughlithium at the start of the cycle to keep thehigh temperature pH above 6.9 so that fueldeposits will not precipitate unduly. Then, asboron decreases, the concentration of lithiumcan be adjusted to allow the high-temperature pH to rise to 7.4 and to be

maintained at that level for the rest of thecycle.

The thin fuel deposits that occur inPWRs are typically dense and adherent - asexpected from a crystal growth mechanism -but they can be removed with a water jet. Theoxide is black nickel ferrite, but variousstoichiometries have been reported. Theaverage composition seems to beNio.6Fe2.4O4. Deposition occurs mainly on thetop third or so of the fuel assemblies, so anyinteraction with boron from the coolant hasthe potential for affecting the flux profile inthat region in particular.

Zinc additions to the coolant havebeen suggested as a means of reducing crudtransport - as was described for BWRs, infact. The effect of zinc in modifying corrosionproduct films can be understood in terms ofthe crystal lattice structure of the oxides.Thus, in spinel-type oxides denoted XY2O4

there are two types of site within the oxide ionframework available for the cations X and Y.These are octahedral sites (surrounded bysix nearest neighbour oxideions) andtetrahedral sites (surrounded by four oxideions). A "normal" spinel has the X2+ ions inthe tetrahedral sites and the Y3+ ions inoctahedral sites, while an "inverse" spinel hasX2+ ions in octahedral sites and the Y3+ ionsdistributed between tetrahedral andoctahedral sites. Iron chromite - the basis ofthe inner oxide layer on stainless steels andnickel alloys - is a normal spinel. Nickel ferrite- the basis of the outer oxide layer and of fuelcrud - is an inverse spinel.

The various cations that form thespinel-type oxides have preferences for onesite or the other, and are bound in their sitesto a degree that can be expressed as a sitepreference energy. As Table 1 shows,chromium (as Cr+) has a strong preferencefor octahedral sites while iron (as Fe2+) has afair preference for tetrahedral sites. Ironchromite is therefore a normal spinel. We cantake the concept further and compute netlattice energies for spinels of interest, and wederive a list of "stabilities" of oxides as shownin Table 2. This illustrates immediately theeffect of zinc, which has an extraordinarilyaffinity for chromium in forming chromites.That is why ppb additions of zinc to reactorcoolant act on stainless steel to form a verythin and adherent inner oxide layer thatreduces corrosion rates (and therefore the

22

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah DaurBahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

crud source term) and excludes cobalt (whichwill comprise Co-60 ions). Zinc ferrite,however, is somewhat less "stable" thannickel ferrite, so is not expected to be formedto any large extent in competition with nickelferrite in outer oxide layers or, indeed, toaffect fuel deposits in PWRs very much.Note, however, that zinc additions to PWRsthat have operated for a while and have well-developed corrosion-product films coulddisturb the existing chromite oxides bychanging the structures and displacing lessthermodynamically-favoured components.

It should be noted that, even though aPWR could - at least in theory - be operatedwith high pH coolant so that corrosionproducts will not precipitate from solutiononto the fuel, some residence time ofcorrosion products in the in-core flux isindicated by the fact that radioactivity such asCo-60 is still generated - though at a muchlower rate (remember that even thoughprecipitated fuel deposits do not haveseparate cobalt oxide phases, they containcobalt ions substituted in the oxide latticesites and adsorbed on the crystal surfaces).This could occur through the deposition ontothe fuel of crud particles from suspension orby an adsorption-desorption or ion-exchangemechanism of cobalt ions on the ZrO2 on thefuel sheaths. Both these mechanisms havebeen evoked'4'5l to explain the activation ofCANDU circuits which ran with constant high-pH coolant and, as explained later, have verythin fuel deposits.

Corrosion Product Sources in CANDUs

The closed-loop CANDU system hassimilarities with PWRs; however, thehorizontal pressure tubes that constitute thecore entail a high proportion of surface area(about 12%) of carbon steel feeder pipesconnecting the core to the steam generatorsof nickel alloy (about 88%). Furthermore, theseparate moderator system of heavy watermeans that the primary coolant, also of heavywater, can have constant chemistryconditions (dissolved hydrogen between 3and 10 cm3kg"1 and pH25 between 10.2 and10.6 obtained by lithium additions). Thecoolant temperature varies between 265 and310°C.

The large proportion of carbon steel inthe circuit and its relatively high corrosionrate generate crud levels in CANDUs of a

ppp or so that are dominated by particles ofmagnetite, Fe3O4. The dissolved iron andother cations amount to a few ppb.

A schematic diagram of a developingmagnetite film on carbon steel is presented inFigure 8. It shows how coolant leaving thecore undersaturated in dissolved iron canpick up iron as it flows over the outlet feedersurfaces. The undersaturation comes aboutbecause of the increase in solubility ofmagnetite with temperature - similar to that ofiron from nickel- cobalt ferrite in Figure 7.

The magnetite film normally developsas two layers; the inner fine-grained oxidegrows into the metal and occupies thevolume of metal corroded, while theremaining corroded iron diffuses through thefilm into the bulk coolant and precipitates atthe oxide-coolant interface. However,depending upon the kinetics of dissolutionand crystallization, upon the degree ofundersaturation of the coolant in iron andupon the corrosion rate (which is roughlyinversely proportional to the film thickness),outer-layer magnetite crystals may beprevented from precipitating. In fact, recentexperience has indicated that the feedersection close to the reactor outlet has only athin, probably single, magnetite layer. '6l Bycontrast, the reactor inlet feeders where thecoolant is satured in iron are expected tohave thick magnetite films.|T1

As Reference 6 indicates, the outletfeeder corrosion depends strongly on coolantvelocity (on velocity raised to the power 1.5or greater) suggesting that mechanicalremoval of particles by fluid shear stress froma film weakened by dissolution is a controllingfactor. A mathematical model based on theseconcepts explains the crud levels anddissolved iron concentration seen in thereactor, and predicts feeder corrosion ratesand their dependence on coolant velocityvery well. Reference 6 also points out thatchromium in the carbon steel can inhibit therapid corrosion seen in some outlet feeders -even at concentrations of the order of 0.1%.No doubt the chromium is reducing thesolubility of the magnetite film as it developstowards a structure like the inner-layerchromites found on austenitic alloys.

Except for a few incidents in earlyprototype and demonstration reactors whenchemistry control was neglected, the high-pH

23


ISSN 1410-1998

coolant has generally managed to keepdeposits of iron on CANDU fuel less than10 ^g.cm"2. [4' A mechanism involving crudparticle deposition has often been involved toexplain the observations - as was mentionedearlier for the PWRs. The reactor coolantchemistry can affect particle behaviour aswell as ionic behaviour. For example, oxidessuspended in an aqueous solution developsurface charges that depend on the nature ofthe oxide and the pH of the solution. If anoxide particle in suspension in a reactorcoolant is different from the oxide formed onthe surface of a component (magnetiteversus zirconium oxide, for example) differentcharges may develop so that a net attractiveelectrostatic force will promote deposition.Such phenomena apparently occur insecondary coolant systems to promote scalebuild up on steam generator tubes - at leastuntil enough deposit has accumulated tomask the electrical effect of the underlyingmetal oxide.

In a reactor core, however, theradiation creates a very complex chemicalenvironment, with secondary electronemission at surfaces and beta radiation, bothcoupled with coolant radiolysis, affectingsurface charges. If particles in suspensionhave the same sign of charge as the fuelsurfaces, deposition will be controlled bysurface effects; if the charges have differentsign, deposition will be controlled by particletransport from the bulk fluid to the surface.[B1

Predicting even the charge sign of crudparticles and surfaces in an operating reactoris a difficult undertaking; predicting the bulktransport of particles to fuel element surfacesalso cannot be done reliably. Particle sizesrange from about 0.1 urn to greater than1 \im. At the smaller end of the range (i.e., forcolloids), Brownian diffusion governstransport; however, all correlations for suchmass transfer have been obtained frommolecular systems with high Schmidtnumbers and there is no guarantee that theyapply to particulate transport. At the otherend of the range (i.e. for particles greaterthan 1 |im or so) inertial effects within aturbulent flow field become important, yet allthe models available have been derived fromparticle-gas systems. There is a definite needfor research into particle transport to be donein liquid systems and for reliable models to beformulated before crud deposition on fuel canbe reliably predicted.

When crud levels are low, so thatdeposits on fuel are thin, dissolved corrosionproducts may interact directly with the ZrO2

films on fuel sheaths. Such adsorption-desorption or ion-exchange mechanismswere mentioned briefly earlier.

Thus, out-reactor loop experiments atreactor temperatures under the constantchemistry conditions of CANDUsdemonstrated that cobalt ions in solutionrather than those associated with crudparticles were responsible for deposition ontoZircaloy surfaces.I5] The type of oxide on theZircaloy affected the mechanisms - black,pre-transition films gave rise to lower kineticconstants for deposition and release thangrey, post- transition films, even whendifferent surface areas were taken intoaccount. On the other hand, surfacetemperature between about 280 and 300°Cand/or the presence or absence of heat fluxgiving the temperature differences had verylittle effect on the deposition patterns.Separate experiments under similarconditions but with boiling heat transfershowed that the heat transfer mode had verylittle effect on deposition either. When thefindings of the experiments were applied tothe circumstances of operating reactors itwas suggested that such interactions ofdissolved species with fuel surfaces couldbecome significant in plants with lowcirculating crud levels.

Conclusions

Crud particle transport from thefeedtrain is primarily responsible for fueldeposits in BWRs. The particles, which are ofhaematite, are postulated to have originatedby being swept off the oxide films on steelsurfaces by high-velocity coolant. Dissolvedcorrosion products are at very lowconcentrations in BWRs and are expected tocontribute little to crud transport anddeposition

PWRs and CANDUs have similartransport and fuel deposition mechanisms,except that the nature of the corrosionproducts and their sources are different.PWRs have nickel ferrites from stainlesssteel and nickel alloys while CANDUs havemagnetite from carbon steel. Spalling isinvoked to explain the origins of suspendedcrud. Dissolved corrosion products areimportant in the coolants of both types of

24


reactor, and can dominate as sources of thickfuel deposits by precipitation if chemistrycontrol is not maintained. Conversely, at lowcrud levels with no precipitation leading tovery thin fuel deposits, adsorption-desorptionor ion-exchange of ionic material at fuelsurfaces may occur.

The mechanisms of formation,transport and deposition of dissolved speciesin reactor coolants are reasonably wellunderstood; the same cannot be said ofparticulate species (crud) which tend to bemodelled on the basis of information frommolecular systems and particle-gas systems.

Acknowledgments

The author thanks George Bereznai,the AECL Chair in Nuclear Engineering atChulalongkorn University, Bangkok, Thailandfor providing resources for the production ofthis paper, and Ms. Warangkana Homchanfor her diligence in typing the manuscript.

References

[1]. Ferret, D.J. and Comley, G.C.W.,Deposition and Migration of CorrosionProducts and Impurities, IAEA-TECDOC-356. 1985 November.

[2]. Locke, D.H., Nuclear Eng. and Design,33,94-124, 1975.

[3]. Lister, D.H., Proc. BNES Intl. Conf. onWater Chem. of Nucl. Reactor Systems,Bournemouth, U.K. 1992 October.

[4]. Urbanic, V.F., Gray, R. and Lister, D.H.,EPR1-NP-1254, 1979.

[5]. Lister, D.H., Proc. BNES Intl. Conf. onWater Chem. of Nucl. Reactor Systems,Bournemouth, U.K. 1996 October.

[6]. Lister, D.H., J. Slade and N. Arbeau.Accelerated Corrosion of CANDU OutletFeeders - Observations, Mechanismsand Potential Remedies, Proc. AnnualCNS Conference, Toronto, Canada,1997 June.

[7]. Burrill, K.A., Proc. Intl. Workshop onActivity Transport. Sponsored by IAEA,CANDU Owners Group and AECL.Ottawa, Canada. 1994.

[8]. Turner, C.W., Proc. 2nd Intl. Cdnf. onSteam Generators and HeatExchangers. Canadian Nuclear Society,Toronto, Canada. 1994 June.

QUESTION AND ANSWER

Siti Amini

• How is about magnetic field for crudremoval, can it be applied in the nuclearindustry?

• How to reduce O2 feed water? Is it alsoused the exchanger?

• Considering of the use of resin ormembran for the ion exchanger was notresist to radiation, is there any reactorwhich use an inorganic exchanger insteadof organic resins?

• How can we control the on line corrocionduring the reactor operation of BWRdespite to reduce oxygen dissolved waterup to < 50 ppb?

Derek H. Lister

• I have never seen a reputable scientificexplanation or demonstration of theeffectiveness of magnetic watertreatment. I must admit, though, that therehave been massive investments in suchdevices- in the Russian industry, forexample.

• Oxygen seems to work well in feed watersystems, and need not be reduced. In theprimary coolant, however, it can provokelocalized corrosion (stress corrosioncracking of austenitic material, forexample) and should be suppressed.

• There have been studies on inorganicmaterials (to remove fission products, forexample). However, anion removal is animportant function that is best performedwith resin.

• The major operational corrosion problemin BWRs has been stress corrosioncracking. Hydrogen Water Chemistry(HWC) seems to counteract this, and isbeing employed at several plants. Oxygenaddition (to ~ 50 ppb) in the feed waterdoes not affect this.

25

Pmsiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

Menik Rachmawati

• Candu uses carbon steel for the pipingsystem. The corrosion of carbon steelreleases Co-59 and the coolant will bringthis Co-59 to the reactor core- where it isirradiated and becomes Co-60, which isradioative. Which section of the primaryside that Co-60 tends to deposit?

• How did you observe or measure thecorrosion as the deposit will be thinner bythe coolant?

• In Cirene fuel element fabrication, weneed to do passivation of the fuel bundlessurfaces and to coat the inner surface ofthe sheath using graphite to protect themagainst corrosion. If I am not mistaken, inCANDU we do not need to such process.If it is right, why?

Derek H. Lister

• Co-60 will deposit on all surfaces to agreater or lesses extent. On reactor inletfeeder more than the outlets (nodissolution of the underlying oxide), andon the steam generator tubing (becauseof the precipitation of magnetite by thesolubility change).

• Carbon steel has been measured byultrasonic probe, and oxide film thicknessby removing sections of piping forexamination.

• For high-burnup fuel protective coatingssuch as the CANLUB concept areemployed. One of the beneficial actions isthe protection against stress corrosioncracking of the fuel sheath by fissionproducts.

Heryudo Kusumo

• Is there any evidence of " cruddepositions" in CANDU fuel cladding?

• What is the influence of " operationalconditions of CANDU-NPP" (i.e. thermalcycling) to the corrosion process withinthe coolant system of CANDU-NPP?

Derek H. Lister• The poor chemistry in the early operation

of the Douglas Point prototype CANDU inthe 1970s created heavy deposits, but ledto demonstrations of the solutions viagood chemistry. Since then, depositshave been very thin.

• Perhaps the major influence of on-powerfueling is the possibility of injectingimpurities (such as dissolved air) into aparticular channel by fuelling machine.Such impurities should be at a low level,and for only a short time, so are notexpected to have major effects.

Sugondo

• Would you let me know what is thecoating materials of the CANDUcladding? Because this material is relatingto the discussion of Fuel CoolantInteraction.

Derek H. Lister

• I only know of coatingssuch as graphite- on the inside of CANDU fuel such asthe CANLUB concept.

26


Table 1. Site Preference Energies of Certain Cations

Ion

Fe'*Co2*Ni2*"Zn2*Ma/*CrJ*Fe3*

Site Preference Energy*Octahedral

-9.9-10.59.0

-31.6-5.016.6-13.3

(kcal. gatom'1)Tetrahedral

9.910.5-9.031.65.0

-16.613.3

r the more positive the value, the greater the preference.

Table 2. Net Lattice Energies of Some Spinels

Normal Spinel

Zn Cr2 O4

Co Cr2 O4

TeCr2O4

MgCr2O4

NiCr2O4

Zn Fe2O4

Inverse Spinel

Ni Fe2 O4

Mg Fe2 O4

Fe3O4

Co Fe2 O4

Net Energy(kcal. mof )

64.843.743.138.224.29.05.0-5.0-9.9

-10.5

- > •

eoolont flow

corrosionproductscarried In

corrosionproductscarried out

dissolutionprecipitation

Figure 1.a. Schematic Diagram of Corrosion Product Transport in Coolant systems

27

Presiding Presentasi llmiah Daur Bahan BakarNuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

( BWR F E B D W A T E R )t ' 'I

OXIDE

\\\\\V\\\>'\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\v METAL

IN-CORE

Figure 1.b. Schematic Diagram of Corrosion Product Transport in BWR Feedtrain

ferrite +chromite

a Fe2C>3

metal

Figure 2. Film Growth on Stainless Steel in BWR Coolant

28

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiab Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

90

80

70

60

u. 40

30

20

10 -

Condensatedemineralizer

influent

Condensatedemineraiizer

effluent

Condensateafter LP

preheaters

Rnalfeedwater

Iron transport rates of KWU BWR plants: *, KWW, AAS (direct measurement);+ , KKB, AAS (direct measurement); O , KKP-1, membrane filter enrichment; A, KKI-1,'membrane filter enrichment; 9, KKK, AAS (direct measurement); • , KRB-C, membrane filterenrichment.

Figure 3. Iron Input via BWR Feedwater

29


ISSN 1410-1998

plants

Japaneseplants

US plants

German plants

| ~ | PPF/8 plants| OT/1 plant

i| DT/3 plants

I ? | PPF/15

MBF/18 plants [

| | PPF/5 plants

10.334

Fe(g<

J MBF/2 plants

plants

| DT/1 plant

^ — •

| MBF/1 plant

1 10.667 1.000

J-'-MW(e)-')

Figure 4. Dependency of crud removal efficiency on the type ofinstallation

120 r-

100 -

10 000 20 000EFPH

30 000 •40 000

Figure 5. Change in Fe input rates of BWR plants with time: *. Fukushima 1-2; +,Brunswick-2; A, KKl-1; • , Oskarshamn-2. Action taken: 1, oxygen dosing; 2, optimizationof condensate filter demineralizers; 3, plant retrofitting; 4, modification of deaerator tank.

30


Fe- & Ni-Rich/ Oxide

pT- Cr-Rich Oxide

Metal

O2

oCO

Figure 6. A Sketch of the oxide films on alloys

400

Temperature OF)

450 500 550 600 650 700

o 0.1

CO

0.01

0.00!

0.000I

ip H25C

Shadad Araa Rapraaan!»Ranga of BamctorCoolant Tcmparatura

To

200 250 t 300 t285'C 320*C

5.0

0.5 "o.Q.

0.05

350

Temperature (*C)

Figure 7. Change of solubilities of iron with temperature.

31

ISSN 1410-1998

ID0100153

Prosiding Presentasi llmiab Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-SNopember 1997

CANDU ADVANCED FUEL CYCLES: KEY TO ENERGY SUSTAINABILITY

K.J. Bradley, P.G. Boczar and P.J. FehrenbachAtomic Energy of Canada Limited

ABSTRACT

A primary rationale for Indonesia to proceed with a nuclear power program is to diversify itsenergy sources and achieve freedom from future resource constraints. While otherconsiderations, such as economy of power supply, hedging against potential future increases inthe price of fossil fuels, fostering the technological development of the Indonesian economy andminimizing greenhouse and other gaseous emissions are important, the strategic resource issueis key. In considering candidate nuclear power technologies upon which to base such a program,a major consideration will be the potential for those technologies to be economically sustained inthe face of large future increases in demand for nuclear fuels. The technology or technologiesselected should be amenable to evolution in a rapidly changing technical, economic, resourceand environmental policy environment. The world's proven uranium resources which can beeconomically recovered represent a fairly modest energy resource if utilization is based on thecurrently commercialized fuel cycles, even with the use of recovered plutonium in mixed oxidefuels. In the long term, fuel cycles relying solely on the use of light water reactors will encounterincreasing fuel supply constraints. Because of its outstanding neutron economy and the flexibilityof on-power refueling, CANDU®* reactors are the most fuel resource efficient commercialreactors and offer the potential for accommodating an almost unlimited variety of advanced andeven more fuel efficient cycles. Most of these cycles utilize nuclear fuels which are too low gradeto be used in light water reactors, including many products now considered to be waste, such asspent light water reactor fuel and reprocessing products such as recovered uranium. The fuel-cycle flexibility of the CANDU reactor provides a ready path to sustainable energy developmentin both the short and the long terms. Most of the potential CANDU fuel cycle developments canbe accommodated in existing reactor designs, allowing operation today on currently availablefuels and switching to other fuelling options as mari<et conditions change. This establishes animportant freedom from future resource constraints without depending on futurecommercialization of challenging and expensive technologies such as fast breeder reactors, yet,once these are commercially available, CANDU and fast breeder fuel cycles are complementaryand can achieve a highly advantageous synergism. This paper examines the fuel cycle optionswhich CANDU reactor technology can accommodate, including the use of slightly enricheduranium, direct use of spent pressurized water reactor fuel in CANDU ("dupic"), burningrecovered uranium, mixed plutonium and uranium oxides or actinides and the use of thoriumbased fuel cycles. These options provide CANDU reactors with the most flexible fuelling of anyreactor type, which are readily adaptable to meeting future variations in energy markets,regardless of what these may be.

* CANDU (CANada-Deuterium-Uranium) is a registered trademark ofAECL.

1 . CANDU: THE OMNIVORE

1.1 General

In addition to the impressive economicand environmental performance of nuclearpower technology, its promise is its potentialto free society from dependence on theworld's finite hydrocarbon resources, whoseapplication as petrochemical feedstocks andtransport fuels are not easily substituted.Nuclear fuel materials have no other majoruses and some are, in fact, waste products.However, most currently commercializednuclear power technologies make use of, atmost, less than 15% of the potential energycontent of current nuclear fuels and are

unable to utilize potential fuels such asthorium. Unless a greater fraction of thisresource can be utilized, the contribution ofnuclear power may in the long term beconstrained by fuel resource availability.

CANDU reactor technology wasdeveloped in the 1950s to provide Canadawith a means of using its vast uraniumresources for domestic energy supplies,without reliance on the expensive and (at thetime) closely held uranium enrichmentfacilities, which had been developed by thenuclear weapons states primarily for theproduction of weapons materials. To date,the continuing iow cost of uranium has

33


ISSN 1410-1998

production of weapons materials. To date,the continuing low cost of uranium hasfavoured the use of a once through naturaluranium fuel cycle for CANDUs, whichanticipates permanent disposal of spent fuelwithout further processing in geologicalrepositories. Rising world energy demand,particularly in industrializing Asia, suggeststhat this is unlikely to continue into theindefinite future.

Three key features lead to the CANDUreactor's unsurpassed degree of fuel cycle-flexibility: high neutron economy, on-powerrefuelling and a simple fuel-bundle design [1],These features, which were required topermit the use of natural uranium as fuel,result in the CANDU having unparalleledcapability to adapt to the wide spectrum ofpotential fue! availability and cost scenarioswhich face Indonesia as it considers thecommitment of a nuclear power program. Inparticular, the ability to utilize low-grade (i.e.,low fissile content) nuclear fuels makesCANDU attractive from a strategic viewpoint,particularly in those countries not havingindigenous uranium resources.

CANDU nuclear power technology offers awell established reactor type that can evolveto meet energy requirements into theforeseeable future [2,3]. This capabilitycomplements but does not depend on theavailability of fast breeder reactors (FBRs),which may take some decades to becomefully commercial. CANDU reactors have theunique advantage of offering naturalsynergies with both light water reactors andFBRs which can achieve optimum economicperformance, minimize waste production andmaximize resource diversity and utilization.

Several countries, notably Republic of Koreaand China, have committed power programsfeaturing both CANDU and PWRtechnologies. Others, such as Argentina,Canada and Romania, have opted forprograms based solely on CANDU reactors.All of these countries have fuel cycle optionswhich are impossible to achieve withoutCANDU reactors as part of the mix. Figure 1shows the 4 x 700 MWe CANDU plant atWolsong in the Republic of Korea.

1.2 Neutron Efficiency

The use of heavy water for both coolantand moderator makes CANDU the most

neutron-efficient commercial reactor. Heavywater combines the high moderating propertyof light water with very low neutronabsorption, for a neutron moderation toabsorption ratio about 30 times that of lightwater. This neutron economy is enhanced bythe use of low-neutron absorbing structuralmaterials in the CANDU fuel and reactorcore.

1.3 On-power Refuelling

On-power fuelling is necessitated by thevery low excess reactivity present in aCANDU core. In contrast to the LWR whichmust be charged with enough reactivity for anentire 18 month or longer fuel cycle, theCANDU core contains enough reactivity tolast only a few weeks without refuelling. ACANDU core contains less than 40% of thefissile content of a fresh LWR core of thesame power output. Reactivity remainsalmost constant throughout the fuelling cycle,with daily addition of fresh fuel (typically about5 to 10 bundles) just compensating forburnup. This obviates the need for the use ofpoisons in normal operation and simplifiescontrol requirements, as a large fraction ofthe reactivity control is achieved through therefuelling process itself. Th* ability to removeselected bundles while on power, combinedwith an activity monitoring system which canquickly pinpoint failed fuel, allows its promptremoval, on-power.

On-power fuelling allows fuel-management schemes which can shapepower distribution in the core: both axially,along each channel and radially from channelto channel across the core. Axially, thenumber, type, and location of bundles addedat each visit of the fuelling machine to achannel can be varied, as well as the fuellingfrequency. The fuel- management schemecan be chosen to optimize the axial powerdistribution in terms of thermal hydraulicmargin, peak element and bundle powers,refuelling "ripple" (or local power increaseupon refuelling) and fuel performance. Thiscapability to control power distributionpermits the extra burnup potential of higherreactivity fuels to traded off for increasedpower in the outer channels. By "flattening"the channel power distribution, more powercan be derived from a given sized core. Inthis fashion, for example, with slightlyenriched uranium fuel (SEU), the 480 channelDarlington-sized CANDU 9 reactor can be

34


Figure 1. Wolsong Nuclear Power Plant, Korea (4 x 700 MWe)

END VIEW INSIDEPRESSURE TUBE

INTER ELEMENT SPACERS

PRESSURE TUBE

ZIRCALOY BEARING PADS

CANLUB GRAPHITE INTERLAYER

" URANIUM DIOXIOE PEUETS

ZIRCALOY FUEL SHEATH »

ZIRCALOY END SUPPORT PLATE

ZIRCALOY END CAP

Figure 2. CANDU 6 and 9 Fuel Bundle

35


iSSN 1410-1998

Finally, fuel-management flexibilityprovides a smooth transition from one fueltype to another. For example, a reactor canbe commissioned and operated on naturaluranium fuel and then gradually converted toa different fuel, such as slightly enricheduranium or MOX, simply through the normalrefuelling process. The transition is gradual,fuel and reactor performance can bemonitored and no sudden reactivity changesare experienced.

1.4 Simple Fuel Assemblies

CANDU fuel assemblies are simple,standardized bundles, 10 cm diameter and50 cm long, comprising either 28 or 37Zirca!oy-4 clad fuel pencils, as shown inFigure 2.

The 700 MWe series CANDU 6 reactordesign features 380 fuel channels, eachcontaining 12 fuel bundles. The 900 MWeCANDU 9 reactor design has 480 channels,also containing 12 bundles in each channel.In current commercial practice, using naturaluranium fuel, there is no differentiationbetween fuel bundles and a single basicbundle design is used by both of the aboveCANDU designs. Except for limited use ofdepleted uranium bundles for fuelling systemtesting and initial core reactivity adjustment,all contain the same composition of fuelmaterial, which comprises pressed andsintered natural UO2 uranium oxide pellets.

The technology for fabricating CANDUfuel has been widely disseminated. Allcountries operating CANDU reactors maketheir own fuel and, additionally , severalcountries, including Egypt, Indonesia andItaly, have received CANDU fuel preparationand fabrication technology originating inCanada.

The simple fuel bundle design facilitatesan evolutionary approach to fueldevelopment, from the original 7 elementbundle used in the first CANDU (the 20 MWeNuclear Power Demonstration which startedoperation in 1962), to the 19 element bundlein the 200 MWe Douglas Point reactor whichentered service in 1967, to the 28 elementfuel bundle still used in Pickering, to the 37element bundle in the Bruce, Darlington andCANDU 6 reactors. This trend to greaterbundle sub-division has allowed more powerto be extracted from the fuel and fuelchannel, without increasing linear elementratings.

CANDU fuel development continues withthe new "CANFLEX®" bundle, with 43elements and two pin sizes. This bundle has20% lower linear element ratings than the 37element bundle at the same bundle powerand employs critical heat flux (CHF)enhancement technology to increase criticalchannel power by 6 to 8%. The lower ratingsin CANFLEX bundles will reduce fueltemperatures and fission-gas release,beneficial for achieving extended burnup.AECL and the Korean Atomic EnergyResearch Institute (KAERI) are in the finalstages of a development program leading tothe demonstration of CANFLEX bundles in acommercial power reactorm.

Technological sustainability is assured byongoing advances in CANDU fuel design tomeet the needs of future fuels and fuelcycles. Features that can be employed infuture fuel designs, either singly or incombination, include optimization of theinternal element design for high-burnupapplications, use of graphite disks betweenpellets to lower fuel temperatures, advancedwelding techniques, improved "CANLUB®"coatings for high-burnup applications, furtherbundle sub-division (such as a 61 elementbundle) for very high-burnup applications,tailoring of reactivity coefficients and furtherenhancements in thermal hydraulic margins.

The small CANDU fuel bundle is easy tohandle and presents no risk of criticalityoutside of the reactor, either before or afterirradiation. This enormously simplifies thetask of handling and transporting both freshand spent fuel and is particularly helpful to thedesign of spent fuel storage facilities, disposalflasks and handling equipment. Rackingdensity in spent fuel bays is high and nocriticality control poisons, inserts or otherfeatures are required. Spent fuel heatgeneration and fission product content areproportionate to the amount of powerproduced from the fuel, with the result thatfuel waste disposal volumes and costs areabout the same as for spent light waterreactor fuel, despite the higher quantity ofCANDU fuel.

Because the fissile content is low, there isless proliferation and safety concern intransportation. Fresh fuel is transported inCanada by normal commercial truckingcarriers and does not require notification ofauthorities or special escorts.

36

ISSN 1410-1998 Pmsiding Presentasi llmiah DaurBahan BakarNuklirlllPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

2. THE MENU

2.1 Natural Uranium

The CANDU fuel cycle currently in use byall CANDU operators burns natural uraniumfuel down to a 235U content of 0.23 %. Asshown in Figure 3, this is combined with the0.27 % fissile Pu isotopes, to give a spent fuelfissile content of 0.5 %, only a third that of the1.5 % fissile content of typical LWR spentfuel. Because of the low fissile content andcurrently low uranium prices, no recycle ofnatural uranium spent fuel is planned. Thespent fuel is stored at the reactor sites,initially in wet pool storage bays and after sixyears in dry concrete canisters, pendingfuture permanent disposal in geologicalrepositories.

Burnup levels are about 7.5 MWd/kg U,corresponding to a resource use of157 Mg U/GWe-yr (as-mined uranium basis),which compares to the 218 Mg U/GWe-yrconsumed by PWRs using standard 3.25%enriched fuel. The simple fuel design andefficient use of uranium result in CANDUfuelling costs using natural uranium only halfthose of PWR fuel l8). Figure 4 comparesPWR and CANDU as-mined uraniumutilization for various levels of fuelenrichment.

While natural uranium fuelled CANDUreactors extract up to 40% more energy frommined uranium than a PWR, this resourceeconomy and efficiency are even higher withthe use of slightly enriched uranium (SEU).Optimum enrichment is 1.2%, although mostof the economic gain is achieved atenrichment to about 0.9% [9!. Figure 4 abovecompares as-mined uranium requirements fora variety of enrichments for both PWRs andCANDUs. It shows clearly that thecomparative burnup improvement ofincreased 235U content is greater in CANDUthan in PWRs.

CANDU's ability to use either natural orenriched fuels permits optimization of the fuelcycle with respect to both front-end (uranium,fabrication and enrichment) costs and back-end (disposal, or used-fuel processing forrecycling) costs. It also allows flexibility in theoverall plant optimization of future CANDUreactors. Pressure-tube thickness, heavy-water inventory and values of reactivitycoefficients are but a few of the designparameters that can be optimized usingenrichment to improve either economics orperformance. [10' ! As noted in Section 1.4,enrichment also provides a cost-effectivemeans of reactor power uprating, byincreasing the power of the outer channels.

Natural Uranium

0.7% U-235

CANDU

Spent NU CANDU Fuel

0.23% U-235

0.27% Puf

Figure 3. Natural Uranium Fuelling

37


ISSN 1410-1998

250

200co

i"*g | 1500 O

E ro

1 50

100

3.25 3.7 4.4 NU 0.9 1.2

Enrichment

Figure 4. PWR and CANDU Uranium Consumption vs. Enrichment

2 Slightly Enriched Uranium

2.3 Recycled Fuels

2.3.1 CANDU Synergism with LWRs

There is a powerful synergism betweenCANDU and light water reactor fuel cycles,based on the use in CANDU of the fissilematerials remaining in spent LWR fuel, asshown in Figure 5. These present a richfeedstock for CANDU reactors, whichcan burn both the unused uranium-235 andthe fissile actinide wastes, includingplutonium, either separately or in variouscombinations1121.

Used PWR fuel can be considered amine of fissile material, containing nominally0.9% 235U and 0.6% fissile plutonium. Up todouble the thermal energy can be extractedfrom that material by recycling in a CANDUreactor, rather than in a PWR. A variety ofrecycling options is available to matchstrategic, economic, environmental andpolitical considerations.

Because the 235U is burned to tails levelsin CANDU reactors, the fuel would then bedirectly disposed of. Recycle of plutoniumfrom reprocessing as MOX fuel in CANDUreactors is an alternative to plutonium recyclein PWRs. CANDU MOX designs have beenconceived to achieve high burnup(>40 MWd/kg heavy element), based onfurther subdivision of the bundle (e.g., 61

element design) to lower the linear elementratings. Void reactivity would be reduced inthese fuel designs, to accommodate thefaster neutronic response of MOX fuel.

2.3.2 Recovered Uranium

Recovered uranium (RU) fromconventional reprocessing of used LWR fuelcan be used as-is in CANDU reactors,thereby providing a simpler, more economicand more resource-efficient recycle optionthan re-enriching for recycle in a PWR [13J.Recycle in CANDU reactors would reduce the235U level from 0.9% down to a tails level ofabout 0.2%, after which the fuel would bedisposed of. Sizable quantities of RU arebeing accumulated by conventionalreprocessing operations.

Recycle of recovered uranium intoCANDU fuel avoids the difficulties andexpenses associated with re-enrichment.CANDU's neutron economy minimizes thepenalty of neutron absorbing 236U, whichpenalizes the utility of recovered uraniumrecycle in LWRs.

The recycle of RU from used PWR fuelinto CANDU fuel is an illustration of theCANDU/LWR synergism on a global scale.

2.3.3 Direct Use Spent PWR Fuel

CANDU's unique ability to utilize lowfissile content nuclear fuels means thatseparating plutonium from the uranium and

38


EnrichedUranium Spent PWR Fuel

0.3% U-2350.6% Pu

4"Dry"

ProcessingPlant

Reprocessing!

ecoveredUranium

Figure 5. Recycled LWR Fuel Materials

fission products in spent PWR fuel is notneeded to recover the energy potential of theplutonium. This opens the way to advancedreprocessing or recycling options, in whichplutonium is not separated and the fullpotential of the CANDU/PWR synergism canbe realized. These options are potentiallysimpler, cheaper, and more easilysafeguarded than conventional reprocessing.

Direct Use of PWR fuel in CANDU or"DUPIC" refers to the recycle of fissilematerial from PWR to CANDU using only dryprocesses. It is a potentially simpler andcheaper fuel recycle option which is easilysafeguarded since fissile material is notseparated and the reconstituted fuel has ahigh radiation field. The use of only dryprocesses also ensures that the systemcannot be tampered with to selectivelyremove plutonium. The range of DUPICoptions is wide. A cooperative programbetween AECL, KAERI and the U.S.Department of State will demonstrate thetechnical feasibility of the chosen option,termed "OREOX", which involves a thermo-mechanical conversion of the PWR pelletsinto a sinterable powder using a series ofoxidation/reduction cycles [14'1S1. The OREOXprocess, which avoids many of thecomplications and hazards of conventional"wet reprocessing", is illustrated schematicallyin Figure 6.

Another option is the "TANDEM" fuelcycle, in which uranium and plutonium wouldbe co-precipitated using aqueous chemistry.

ii:.SpBntLWR.FuGl^:j'i' i:.!'!1l,i.-i'i:i-!-.if-..'.'-".'; •.':••• Is" I

|pWRelement ;decladdina\|;{TrapV0|at||8|

Oxidation/reductionlll./productitlitf

'Powder conditioning |

jTrap .volatile'!!'T*,fl8sionjf$$

products'!;?

Element loading I

Bundle assembly \

Trap volatile!, 1flsslbntii||j'•; products i<*

DURICi CANDU Fuel .•

Figure 6. Dry Processing

39

Prosiding Presentas! llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

A variant of this would be to remove only thehigh neutron-absorbing fission products fromthe used PWR fuel, thereby increasing theproliferation resistance, simplifying theprocess and reducing processing costs. . ,

2.3.4 Actinides

In the long term, actinide burning inCANDU reactors is feasible because of on-power refuelling. Very high destruction ratesof either military plutonium or actinide wastecan be achieved by shuffling the fuel intohigh-flux positions. The fuel in such anapplication would consist of an inert matrixcarrier containing a mixture of actinides andplutonium extracted from spent light or heavywater fuel in chemical reprocessingplants [16'171.

2.3.5 Environmental Benefits ofRecycle

Synergistic CANDU/PWR fuel cyclescontribute to environmental sustainability, notonly by extending uranium resources but alsoby reducing the quantity and radioactivity ofused fuel requiring ultimate disposal. Forexample, in an equilibrium system of CANDUand PWR reactors, the used fuel from2,400 MWe of PWR reactor capacity wouldsupply the fresh fuel requirements of1,000 MWe CANDU reactor capacity, with noincrease in either fresh uranium requirementor used fuel volume. The fissile content ofthe spent LWR fuel would in fact be reducedseveral-fold, as compared with directdisposal.

2.4 Weapons Plutonium

An option for disposing of plutoniumrecovered from Russian and U.S. nuclearwarheads currently being studied is toincorporate it with depleted uranium as amixed oxide (MOX) fuel in CANDU reactors,thereby generating electricity and convertingthe plutonium to a typical spent fuelstandard m.

CANDU reactors can accommodate a fullcore of MOX fuel within the natural uraniumoperating and safety envelopes, with nochanges to reactor hardware. The fuelbundle for such an application would be eithera 37 element bundle at current natural-uranium burnups, or a CANFLEX bundle, atabout double the natural-uranium burnup.Depleted uranium would be the matrix

material throughout the bundle; plutoniumwould be confined to the outer two rings ofthe bundle and, to load as much plutoniuminto the bundle as possible, a burnable poison(dysprosium) would be mixed with thedepleted uranium in the central element andnext ring of the bundle. The relativeenrichment of the plutonium in the outer tworings would be chosen to minimize the overallpeak element rating. Void reactivity in such abundle is negative. This ability to optimize thebundle design enables a variety of fuels to beaccommodated in operating reactors withoutchanges to the reactor hardware.

2.5 Thorium

All of the above recycling options extendglobal fissile resources by extracting moreenergy from the original mined uranium. Inthe long term, a more dramatic improvementin resource availability can be achieved by theuse of thorium as a fuel. Thorium, which isthree times as abundant as uranium, is notitself fissile, but can be readily converted byneutron bombardment of stable 232Th in aCANDU to produce fissile 233U, an even morevaluable fuel than natural uranium A widerange of thorium cycles is conceivable, thatwould significantly extend the energyavailable from uranium [19'201.

Fuel-management flexibility in CANDUenables a variety of once-through thorium fuelcycles to be considered, in which thorium isloaded in selected channels, which aresurrounded by "driver" fuel containing SEU,DUPIC, or even natural-uranium fuel. Thedwell times of the thorium-fuelled channelsand of the driver fuel channels can beoptimized. Extra reactivity can even berecovered by removing the thorium bundlesfrom the channel, letting the 233Pa decay to233U, then reinserting the thorium bundlesback into the coreI21!.

Ultimately, the thorium cycle can providefissile resources for centuries. One possibilityis the self-sufficient-equilibrium thorium cyclein CANDU reactors. In this "near-breeder"cycle, once equilibrium has been reached, asmake-up is required from one cycle toanother. This fuel cycle would require furtherimprovements in neutron economy, such asremoval of the adjuster rods and use ofenriched zirconium from which most of thehigh cross-section 91Zr has been removed.

40

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuktir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

O "Driver Fuel" (SEU / RU)>.

ThO2

Storage/disposal

Storage/possiblefuture recycling of U-233/Th

Figure 7. Startup Thorium Cycle in CANDU

Thorium oxide has high thermalconductivity and stability and a melting point340°C higher than UO2, properties whichenhance its appeal as a reactor fuel.

2.6 CANDU-Fast Breeder Synergism

Despite recent disappointments in theJapanese and French fast breeder reactorprograms, in the long term, furtherdevelopment and commercial use of thesereactors is likely. In this event, aCANDU/FBR synergism can be envisioned, inwhich MOX fuel in the FBR would provide thePlutonium required for the thorium cycle inCANDU reactors. A single FBR reactor couldprovide the plutonium requirements for a fleetof lower cost, high conversion CANDUreactors running on the Pu/Th cycle[3> 1ZI.

Thorium cycles also offer a resource-efficient alternative for dispositioning eitherhighly enriched uranium or plutoniumweapons material. In the Pu/Th cycle, a highfraction of plutonium would be consumed(>90% of the fissile plutonium, or >75% of thetotal plutonium), while valuable 233U would beproduced. The used fuel would be stored untilthe 233U could be recovered in manner thatwas both economic and amenable tosafeguarding.

3. A FUEL CYCLE STRATEGY FORINDONESIA

CANDU's fueling flexibility offersIndonesia a wide selection of options foradopting the fuel cycle strategy which best

suits future domestic and international fuelresource availability and cost and the mix ofIndonesia's nuclear power plant technologies.This will be true whether Indonesia's reactorinventory includes any combination of boilingor pressurized light water reactors, CANDUsor fast breeder reactors. The strategy can beadapted as required to meet changes inconditions, even using existing CANDUreactors.

One of Indonesia's most importantobjectives for its nuclear power program islocalization of technology. The processingand fabrication of natural uranium CANDUfuel presents a readily attainable first step.The simple bundle design, ease offabrication, and abundance of cheap naturaluranium from a variety of suppliers facilitatethe localization of technology for CANDU fuelfabrication. BATAN's Serpong ExperimentalFuel Element Installation already incorporatesall of the equipment necessary to producepilot scale CANDU fuel, starting from rawyellowcake.

Indonesia already possesses, in largemeasure, the natural uranium CANDU fueltechnology. Incorporation of CANDU as acore reactor technology in Indonesia'snuclear power program will ensure that futurefuel cycle development may follow any of theavenues described above.

REFERENCES

[1]. Boczar, P.G., Fehrenbach, PJ. andMeneley, D.A., CANDU Advanced Fuel

41


ISSN 1410-1998

Cycles: Key to Energy Sustainability,Proc. 10th Pacific Basin Nuclear Conf.,

• Kobe, 1996 Oct 20-25.

[2]. Boczar, P.G. Fehrenbach, PJ.. andMeneley, D.A., CANDU Fuel CycleOptions in Korea, Proc. 11th AnnualKAIF/KNS Conference, Seoul, Korea,1996 April 11-12.

[3]. Meneley, D.A., The CANDU Reactor'sFuel Cycle Flexibility, presented at theElectricity '96 Conference andExposition, Canadian ElectricityAssociation, Montreal, Quebec, 1996April 28 - May 3.

[4]. Chan.P.S.W.and Dastur.A.R., Checker-board Fuelling, the Key to AdvancedFuel Cycles in Existing CANDUReactors, Proc. Sixth Annual Conf.Canadian Nuclear Society, Ottawa,Canada, 1985 June.

[5]. Younis.M.H. and Boczar.P.O., AxialShuffling Fuel Management Schemes for1.2% SEU in CANDU, Atomic Energy ofCanada Limited Report, AECL- 10055(1989).

[6]. Younis, M.H. and Boczar.P.O., Equi-librium Fuel-Management Simulationsfor 1.2% SEU in a CANDU 6, AtomicEnergy, of Canada Limited Report,AECL-9986(1989).

[7]. Lane, D. and Suk, H. C, CANFLEX: ANew Fuel Bundle with ExpandedOperating Capabilities, Proc. 11thAnnual KAIF/KNS Conference, Seoul,Korea, 1996 April 11-12.

[8]. Boczar.P.O. and Dastur, A. R., CANDU/PWR Synergism, Proc. IAEA TechnicalCommittee Mtg on Advances in HeavyWater Reactors, Toronto, Canada, 1993June 7-10.

[9]. Boczar, P.G., McDonnell, F.N., Lane,A.D., Frescura, G.M., Archinoff, G.H.and Wight, A.L., Slightly EnrichedUranium in CANDU: An Economic FirstStep Towards Advanced Fuel Cycles,AECL-9831 (1988).

[10]. Dastur, A.R. and Chan, P.S.W., TheRole of Enriched Uranium in CANDUPower Plant Optimization, Proc. IAEATechnical Committee Meeting on

Advances in Heavy Water Reactors,Toronto, Canada, 1993 June 7-10.

[11]. Hardman, F.R., Mao, A.C. and Dastur,A.R., Use of Advanced Fuel Cycles inCANDU Power Plant Optimization, Proc.Tenth Annual Conf. Canadian NuclearSociety, Ottawa, Canada, 1989 June.

[12]. Meneley, D.A., Dastur, A.R.,Fehrenbach, P.J. and Talbot, K.H.,Synergistic Nuclear Fuel Cycles of theFuture, Proc. GLOBAL'95 - InternationalConference on Evaluation of EmergingNuclear Fuel Cycle Systems, Versailles,France, 1995 September 11-14.

[13]. Boczar, P.O., Sullivan, J.D., Hamilton,H., Townes, B.M., Lee, Y.O., Jeong,C.J., Suk, H.C. and Mugnier, C,Recovered Uranium in CANDU: AStrategic Opportunity, Proc. InternationalNuclear Congress and Exhibition,Toronto, Canada, 1993 October 3-6.

[14]. Keil, H., Boczar, P.G. and Park, H.S.,Options for the Direct Use of SpentPWR Fuel in CANDU (DUPIC), Proc.Third International Conference ofCANDU Fuel, Chalk River, Ontario,1992October4-8.

[15]. Sullivan,J.D. and Cox, D.S.," AECL'sProgress in Developing the DUPIC FuelFabrication Process, Proc. FourthInternational Conference on CANDUFuel, Pembroke, Ontario, 1995October24.

[16]. Dastur, A.R., Gray, A.S., Gagnon, N.,Buss, D.B. and Verrall, R.A., The Role ofCANDU in Reducing the Radiotoxicity ofSpent Fuel, Proc. GLOBAL'93 - FutureNuclear Systems: Emerging Fuel Cyclesand Waste Disposal Options, ANSTopical Meeting, Seattle, WashingtonU.S.A., 1993 September 12-17.

[17], Bultman, J.H., Gagnon, N. and Dastur,A.R., Statics and Dynamics of CANDUTransuranics Burners, Proc. GLOBAL'95- International Conference on Evaluationof Emerging Nuclear Fuel CycleSystems, Versailles, France, 1995September 11-14.

[18]. Boczar, P.O., Hopkins, J.R., Feinroth, H.and Luxat, J.C., Plutonium Disposi-tioning in CANDU, Proc. IAEA Technical

42


Committee Meeting on Recycling ofPlutonium and Uranium in WaterReactor Fuels, Newby Bridge, U.K.,1995 July 3-7.

[19]. Milgram, M.S., Thorium Fuel Cycles inCANDU Reactors: A Review, AtomicEnergy of Canada Limited Report,AECL-8326, 1984 January.

[20]. Dastur, A.R., Meneley, D.A. and Buss,D.B., Thorium Cycle Options in CANDUReactors, Proceedings GLOBAL '95-

Intemational Conference on Evaluationof Emerging Nuclear Fuel CycleSystems, Versailles, France, 1995September 11-14.

[21]. Milgram, M.S., Once-Through ThoriumCycles in CANDU Reactors, AtomicEnergy of Canada Limited Report,AECL-7516, 1982 January.

43

ISSN 1410-1998

1D0100154

Presiding Presentasi llmiab Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPBBN-BATANJakarta, 4-5 Nopember 1997

PROGRAM PENGEMBANGAN TEKNOLOGIBAHAN DAN ELEMEN BAKAR NUKLIRD! PUSAT ELEMEN BAKAR NUKLIR

Asmedi SuriptoPusat Eiemen Bakar Nuklir - BATAN

ABSTRAK

PROGRAM PENGEMBANGAN TEKNOLOGI BAHAN DAN ELEMEN BAKAR NUKLIR DlPUSAT ELEMEN BAKAR NUKLIR. Program penelitian pengembang-an teknologi bahan daneiemen bakar nuklir di PEBN tetap bertumpu kepada dua pilar utama, yaitu teknologi eiemenbakar reaktor riset dan teknologi eiemen bakar reaktor daya dengan memperhatikan segenapfaktor lingkungan strategis yang mempengaruhinya, seperti melebarnya akses påsar global däriberbagai jaså daur bahan bakar, kecenderungan arah berkembangnya teknologi daur bahanbakar nuklir secara umum. Menyongsong abad ke 21, program penelitian pengembanganteknologi bahan dan eiemen bakar nuklir harus lebih diarahkan menuju kepada peningkatanpenguasaan dan sekaligus peningkatan kemandirian dalam kedua teknologi daur bahan bakartersebut, baik untuk mendukung program energi nuklir nasional maupun untuk mendukungprogram pendayagunaan reaktor riset. Peningkatan penguasaan teknologi daur secara umum,dan secara khusus penguasaan teknologi bahan dan eiemen bakar nuklir, akan meningkatkanbargaining power pada saat proses alih teknologi secara komersial kelak dilakukan.

ABSTRACT

FUEL DEVELOPMENT PROGRAM OF THE NUCLEAR FUEL ELEMENT CENTRE. Fueltechnology development program of the Nuclear Fuel Element Centre is still devised into twomain pillars, namely the research reactor fuel technology and the power reactor fuel technologytaking into account the strategic influencing environment such as better access to global marketof fuel cycle services, the state of the art and the general trend of the fuel technology in theworld. Embarking on the twenty first century the fuel development program has to be directedtoward strengthening measure to acquire and self-reliance in the field of fuel technology insupport to the national energy program as well as to the utilisation of research reactor. A morestrengthened acquisition of fuel cycle technology, in general, and particularly of fuel technologywould improve the bargaining power when negotiating the commercial fuel technology transfer inthe future.

PENDAHULUAN

Pusat Eiemen Bakar Nuklir (PEBN)dibentuk berdasarkan Keputusan PresidenR.I. Nomor 82 Tahun 1985 denganpelaksanaannya semula dituangkan dalamKeputusan Dirjen BATAN no. 36/DJ/IV/1986yang mengatur pengambil-alihan kegiatanBintek Eiemen Bakar Nuklir yang semulameliputi Bidang Metalurgi Nuklir, BidangIndustri Nuklir, Instalasi Produksi EiemenBakar Reaktor Riset (IPEBRR), InstalasiEiemen Bakar Eksperimental (IEBE),Instalasi Radiometalurgi (IRM), MakmalTeknologi Proses dan Makmal TeknologiMutakhir.

Struktur organisasi PEBN munculdengan terbitnya Keputusan Dirjen BATANNo. 127/DJ/XII/1986, terdiri atas: BagianTata Usaha, Bidang Bahan Struktur Dan

Dukung, Bidang Bahan Bakar Nuklir, BidangEiemen Bakar Eksperimental, BidangProduksi Eiemen Bakar Reaktor Riset,Bidang Keselamatan Kerja, BalaiInstrumentasi dan Peralatan Proses,Instalasi Penunjang Sarana, InstalasiRadiometalurgi dan Unit Pengamanan.

Tugas pokok dan fungsi PEBNseluruhnya tercantum di dalam KeputusanDirjen BATAN no. 127/DJ/XII/1986 tersebutdan secara singkat berbunyi "memproduksieiemen bakar dan melakukan pengem-bangan teknologi eiemen bakar nuklir". Padaawal tahun 1997, Pimpinan BATANmemberikan instruksi berupa penambahantugas pokok PEBN lebih jauh yang meliputipenelitian pengembangan teknologipengayaan uranium dan pengolah-ulangandan atau daur-ulang.

45

Presiding Pesentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

PEBN mengelola tiga fasilitas litbangutama yang menjadi basis utama kegiatanpokoknya, yaitu:

• IPEBRR (Instalasi Produksi ElemenBakar Reaktor Riset) yang diresmikanoleh Presiden R.I. pada tanggal 20Agustus 1987, berbarengan denganperesmian Reaktor Serbaguna G.A.Siwabessy (RSG-GAS). Instalasi inipada tanggal 01 April 1987 secara resmidihibahkan kepada PT BATAN Teknologi(Persero), yaitu sebuah BUMN yangberada di dalam lingkungan pembinaanBATAN.

• IEBE (Instalasi Elemen Bakar Ekspe-rimental) yang diresmikan oleh PresidenR.I. pada tanggal 11 Desember 1989,dan

• IRM (Instalasi Radiometalurgi) yangdiresmikan oleh Presiden R.I. padatanggal 12 Desember 1987.

Ketiga instalasi di atas dilengkapi denganinstalasi penunjang-sarana (jaringan utilitasdan dukung) berupa fasilitas pengatur klima,fasilitas penyedia media dan energi danfasilitas pendukung umum lainnya. Selainitu, sistem keselamatan kerja juga dilengkapisebagai bagian tak terpisah dari ketigainstalasi di atas.

PROGRAM PENELITIANAN TEKNOLOGI

PENGEMBANG-

Sesuai dengan arahan PimpinanBATAN, segenap program kegiatan PusatElemen Ba-kar Nuklir disusun denganberpedoman kepada empat acuan pokok,yaitu:

1. Keputusan Dirjen BATAN No.127/DJ/XII/1985 yang antara lain memuattugas pokok dan fungsi Pusat ElemenBakar Nuklir

2. Rencana Strategis (Renstra) BATAN3. Sasaran PJP II bidang Sains dan

Teknologi Nuklir (hasil Raket 1992).Salah satu dari duabelas butirnyaadalah butir kedua, yaitu tentangkemandirian dalam penyediaan bahanbakar nuklir bagi keperluan dalamnegeri dan luar negeri, yang secara tidaklangsung berkait dengan butir pertamayaitu tentang pembangunan danpengoperasian PLTN di Indonesia secaraselamat, ekonomis, dengan dayaterpasang «7000 MW.

4. Hasil-hasil yang telah dicapai padaperiode sebelumnya.

Sesuai dengan Keputusan Dirjen BATANNo. 127/DJ/XII/1985, tugas pokok PEBNsecara singkat adalah "memproduksielemen bakar dan melakukanpengembangan teknologi elemen bakarnuklir". Program kegiatan dan programpenelitian pengem-bangan di PEBN selarnaPelita VI ini disusun menjadi dua kelompokutama litbangtek (penelitian pengembanganteknologi), yaitu:

a. Program Litbangtek Elemen BakarReaktor Riset, termasuk di dalamnyaprogram kegiatan produksi elemen bakaruntuk RSG-GAS.

b. Program Litbangtek Elemen BakarReaktor Daya.

Kedua program litbangtek itu masing-masing melingkupi teknologi proses produksibahan bakar reaktor, teknologi prosesfabrikasi elemen bakar, teknik kendalikualitas produk, pengamatan unjuk-kerjaproduk, teknologi proses dan karakterisasibahan struktur dan bahan dukung bagielemen bakar, aspek keselamatan dan aspeksarana dukung lain, serta pengkajiankomersialisasi fasilitas produksi elemenbakar.

desain fabrikasi iradiasi pengamatan pasca-iradiasi

feedback

Gambar 1. Skema litbangtek bahan dan elemen bakar nuklir

46

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATANJakarta, 4-5 Nopember 1997

Litbangtek mengikuti skema yang lazimdigunakan yaitu berupa siklus litbang yangterdiri atas:

Program Litbangtek Bahan dan ElemenBakar Reaktor Riset

Program pengembangan bahan bakarreaktor riset tetap saja sempit dan terbatasdan tetap berupa upaya-upaya untuk mencaribahan bakar densitas tinggi yang baru, yangbenar-benar mampu menghilangkan atausekurangnya meminimasi penalty akibatpengalihan penggunaan bahan bakar HEU(high-enriched uranium) menjadi LEU {low-enriched uranium) dalam kerangkamensukseskan program antiproliferasi.Diperkirakan akan semakin banyak reaktoryang dikonversi kepada penggunaan LEUdari HEU. Keterlibatan Indonesia dalam halini adalah untuk mendapatkan pangsa pasarlebih besar bagi produksi EBRR. Programyang akan dilakukan meliputi:

a. menuntaskan litbang uranium silisida danvariasinya, hingga dicapai kemampuankomersial fabrikasi dengan loading tinggiyang teruji, baik secara teoretikal-modelinq maupun secara eksperimental-iradiasi-pascairadiasi, dengan muarapada perolehan lisensi untuk mempro-duksikan secara komersial dan pema-kaiannya di reaktor.

b. merintis litbanq paduan loqam semacamU-Mo, dll yang prospek densitasnya amatjauh di atas uranium silisida, juga denganmenempuh pembuktian secara teoretikal-modeling dan secara eksperimental-iradiasi-pascairadiasi serta mendapatkanlisensi untuk memproduksikannya secarakomersial.

c. penquasaan teknik uji pascairadiasiharus makin dikembangkan untukmencapai status mampu melayanikebutuhan akan uji pascairadiasi, baikuntuk kepentingan domestik maupununtuk kepentingan melayani pesananjasa dari luar negeri.

d. mengingat program penyimpananelemen bakar bekas akan mewarnaiabad mendatang, sebelum proses olahulang domestik atau luar negeriditetapkan, maka studi ke arahpenquasaan teknoloqi simpan secarabasah harus senantiasa dikembangkanuntuk menjamin kelangsungan penyim-panan BBB dalam waktu lama (ratusantahun). Untuk itu studi korosi dan

penangkalannya sangat esensial diper-dalam.

e. mengantisipasi perlunya mencampurkanburnable poisons dalam bahan bakar,maka teknik fabrikasi elemen bakardengan implantasi burnable poisonsharus dikembangkan dan dikuasai.

f. bila diperlukan, teknoloqi fabrikasi controlblades dan rods akan dikembangkanjuga.

Program Litbangtek Bahan dan ElemenBakar Reaktor Daya

Pada abad ke 21 mendatang,penguasaan teknologi bahan bakar reaktordaya sudah memasukkan berbagai kecen-derungan dan lingkungan strategis. Programjangka panjang dalam teknologi ini akanberlangsung hampir tanpa akhir mengingatorang selalu mengejar burnup yang makintinggi mengikuti kecenderungan ultimatelyno recycle fuel cycle concept. Penelitianmencari burnup tinggi pada muaranya sangatmemerlukan siklus litbangtek sepertidigambarkan pada Gambar 1 di depan danseperti diketahui, tiap periode untukmenyelesaikan siklus seperti itu bisaberlangsung beberapa tahun. Pada saat iniprogram lebih difokuskan kepada:

a. teknologi bahan bakar (proses danfabrikasi) yang digunakan di reaktorPLTN; diperkirakan pilihan ke arah LWR{Light Water Reactor) dan tipe Candumenjadi masa depan bagi PLTN;termasuk di dalamnya pengembanganteknologi olah-ulang gagalan produksielemen bakar (U diperkaya dan U alami)

b. pengembangan teknologi bahan bakar(pelet) yang makin mendukung programpeningkatan burnup: penambahan aditifuntuk memperbaiki kelakuan mekanik(TiO2), penambahan aditif burnablepoisons (Gd2O3l Eu2O3, dll)

c. pengembangan teknologi produksi bahanstruktur (paduan Zr) termasuk karakteri-sasinya, yang mampu mendukungpeningkatan burnup

d. re-vitalisasi IEBE menjadi fasilitas yangmampu menyiapkan PWR fuel pins danCandu fuel pins/assemblies akandirealisasikan. Dalam pengertian revi-talisasi ini telah tercakup pula kegiatanpenambahan dan modifikasi diberbagai tempat untuk menjadikan

47

Prosiding Pesentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATANJakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

instalasi mampu menyiapkan (komponenberkas) elemen bakar tipe LWR pula

e. pengembangan modeling termasukpenggunaan computer codes yangtersedia untuk desain elemen bakar atauuntuk prediksi unjuk-kerja di dalam teras,termasuk memprediksi adanya interaksibahan bakar dengan kelongsong,pelepasan gas hasil fisi selamapenggunaan di reaktordll.

f. program iradiasi spesimen pin baik jenisPWR maupun jenis Candu akandilakukan, dilanjutkan dengan ujipascairadiasinya dan evaluasi hasilujinya. Peningkatan intensitas pengujianradiasi ini seiring dengan terlepasnyaRSG-GAS dari tugas sebagai produserutama radioisotop karena RPI (ReaktorProduksi Isotop) akan menggantikannya,dan pada saat itu segenap instalasi ujielemen bakar sudah akan diaktifkan.

Program Daur Bahan Bakar Umum

Mengantisipasi peran tenaga nuklirdalam sistem ketenagaan nasional padaabad ke 21, sangat tepat untuk memulaimenggarap litbang sebagian dari teknologidaur bahan bakar di luar fabrikasi yangmemiliki prospek dapat dikuasai secaradomestik. Hanya ada dua bagian teknologidaur (di luar teknologi fabrikasi yang sedangdikembangkan) yang diperkirakan layakdikembangkan secara nasional, yaitu:

a. teknologi pengayaan level rendah;proses pertukaran kimia serupa denganchemex akan dikembangkan denganmemanfaatkan berbagai teknologimutakhiryang mendukungnya.

b. teknologi proses ulang; yang sangatmenarik dikembangkan adalah teknologidry reprocessing technology ataupyrotechnology yang pada status dewasaini memanfaatkan sifat lebih volatilsenyawa uranium fluorida daripadafluorida logam lain. Namun demikian,teknologi klasik basah untuk reprosesingjuga akan diperdalam.

Penguasaan yang mendalam danparipurna terhadap kedua teknologi di atas,

' ditambah dengan penguasan yang kuatdalam teknologi fabrikasi akan menempatkanIndonesia dalam jajaran kekuatan teknologinuklir yang disegani di dunia.

BEBERARA KENDALA DAN IMPLIKASI

Walaupun dilaporkan berjalan cukuplancar, kegiatan produksi dan litbangtekelemen bakar reaktor riset masih memilikbeberapa kendala, antara lain berujutketiadaan alat uji tingkat perkayaan yangrepresentatif, semisal cara spektrometrimassa. Keadaan ini tidak boleh dibiarkanberlangsung terus-menerus apabiladikehendaki pelaksanaan jaminan kualitasyang tuntas terhadap produk elemen bakar.

Dalam litbangtek elemen bakar reaktordaya, kendala utama adalah belum penuhnyaoperasi fasilitas Instalasi Elemen BakarEksperimental/IEBE, termasuk sistembantunya, yang telah diketahui bersamamerupakan hambatan sejak instalasi inidiresmikan pada 1989 dahulu. Untukmengatasinya, perlu menempatkan programre-vitalisasi IEBE sebagai prioritas utama dansegera melakukannya sebagai programjangka menengah.

Di samping itu, masih banyak programlitbang yang sangat erat terkait denganlitbangtek elemen bakar tetapi tidak dapatdilakukan di PEBN sendiri dan olehkarenanya memerlukan kerjasama antarunit di lingkunqan BATAN dan luarBAT AN. Tema yang di-maksudkan terutamaadalah berupa penelitian dasar yangdiperlukan untuk memahami berbagai prosesindustrial yang digunakan atau sedang ditelitisecara di PEBN.

Pemekaran program denganmemasukkan program teknologi daur di luarteknologi bahan dan elemen bakar secaralangsung menuntut perlunya penambahanpersonel yang akan dibina dan diarahkanuntuk mendukung pelaksanaan program barutersebut, karena personel yang tersedia saatini dinilai secara kuantitatif kurangmencukupi.

PENUTUP

Program litbangtek PEBN disusundengan tetap berada pada alur yang sesuaidengan tugas pokok dan fungsi PEBNyang diatur di dalam Keputusan DirjenBATAN No. 127/DJ/XII/1986. Secara singkatuntuk litbang teknologi elemen bakarreaktor riset, program jangka panjangnya

48

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentas} llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATANJakarta, 4-5 Nopember 1997

diharapkan mengantar BATAN kepadakedudukan sejajar dengan fabrikatorterkemuka di dunia dengan penguasaanteknologi produksi elemen bakar bertingkat-muat tinggi secara handal dan dapatdigunakan secara komersial. Sedang untukteknologi elemen bakar reaktor daya,program jangka panjangnya diharapkanmampu membawa BATAN kepadakesempatan dan kemampuan menjadi (sole)atau sekurangnya sebagian dari pemasokelemen bakar reaktor daya bagi PLTN dimasa mendatang.

Untuk pelanjutan dan bahkanpeningkatan intensitas dan kualitas litbangteknologi bahan dan elemen bakar reaktorriset, diperlukan akses cukup baik untuk tetapdapat memanfaatkan IPEBRR yang saat iniada dalam manajemen BUMN dan sekaligusdiperlukan sarana bam laboratorium yangmampu mendukung litbang yang lebih majudi masa mendatang. Laboratorium baru inisekaligus juga akan mendukung kepentinganlitbang teknologi bahan bakar reaktor dayadan teknologi lain dari daur bahan bakarnuklir dan untuk itu perlu dilengkapi denganperalatan dan instrumentasi yang canggihdan mutakhir. Lab ini akan menjadi tempatmengembangkan proses-proses pengayaandan proses ulang yang dimaksudkan.

Kegiatan re-vitalisasi yang dimulai akhirabad ke 20 perlu ditingkatkan dengan cita-cita mengubah IEBE dari sekedar sebagailaboratorium teknologi EBRD tipe Cirene,secara bertahap ditingkatkan kemampuannyauntuk menyiapkan berbagai spesimeniradiasi elemen bakar dari berbagai jenis tipereaktor, kemudian pada akhirnya sekaligusakan menjadi salah satu pabrik pertama yangdimiliki BATAN untuk memproduksi EBRDtipe Candu, apabila PLTN tipe Candu inikelak dipilin. Persiapan ke arah sudahdirintis, dan sewaktu-waktu dapat realisa-sinya dapat dimulai, apabila dikehendaki.

TANYA JAWAB

Heryudo Kusumo

• Mohon dijelaskan tentang status perijinandan safeguard IPEBRR setelahdiserahterimakan kepada PT. BANTEK?

• Mohon dijelaskan tujuan dilakukannyamodeling elemen bakar reaktor riset diPEBN, dan apakah hal ini sudah seringdilakkan oleh pusat yang lain?

• Apabila program RPI (Reaktor Pro'duksiIsotop) tidak jadi dilanjutkan, bagaimanapengaruhnya terhadap program iradiasispesimen pin PWR maupun jenisCANDU?

• Bagaimana prospek pengembanganteknologi pengayaan uranium di masadepån?

Asmedi Suripto

• Perijinan IPEBRR sah disepakati akandialihkan ke PT. BANTEK dan PT.BANTEK harus berinisiatif menyiapkandokumentasi yang diperlukan. Ini sesuaidengan hasil seminar sehari tentangkeselamatan nuklir.

• Modeling untuk EBRR diperlukan untukmengetahui secara prediksi unjuk kerjabahan bakar reaktor riset selarna iradiasi.Beberapa model sudah ada dan terkenal,seperti DART (Dispersion AnalysisResearch Tools).

• Sudah barang tentu akan menghambat,tetapi sudah ada tekad untukmendayagunakan berbagai fasilitasiradiasi yang tersedia, termasuk PRTF,grid, dll.

• Untuk Indonesia, pengembanganteknologi pengayaan diarahkan untukmenguasai teknologi yang layak untuknegara berkembang. Tidak akandilakukan pengembangan teknologi yangpadat-energi dan investasi, seperti difusigas, difusi termal dan ultrasentrifugasi.Akan dipelajari teknologi pertukaran kimiayang lebih layak diterapkan dan memilikisifat anti-proliferasi.

Siti Amini

• Bagaimanakah tentang program limbahTRU; apakah dimasukkan ke dalamprogram PEBN tersebut? Karena secaraimplisit dari program pengayaan dan daurulang tersebut akan ada implikasinya,padahal berdasarkan daur terbuka,seharusnya limbah TRU dikelola olehPTPLR, walaupun sampai saat ini PTPLRbelum mencanangkan programnya.

Asmedi Suripto

• Limbah TRU merupakan keluaran dariproses ulang sehingga per definisitermasuk limbah dan untuk itu termasukdalam kegiatan pengolahan limbah yangbukan menjadi kompetensi dan tugas

49

Prosiding Pesentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

PEBN. Menurut catatan, PTPLR sudahmemulai kegiatan pengolahan TRU.

Derek H. Lister

• Will the possibility of better fuel utilizationand the advantages for the economy andfor the more towards energy self-sufficiency that the PWR/CANDU fuelcycle (like the DUPIC concept) offerspossibility influence a decision to a dual-reactor installation in your country?

Asmedi Suripto

• Yes, it is among considerations beingtaken. It may not be realized in the formof dual-reactor installation, but rather inthe form of the composition of reactortypes.

R. Didiek Herdady

• Bila program PEBN dikaitkan denganrencana PLTN mendatang di Indonesia,persiapan-persiapan litbang untukpenyesuaian PLTN di Indonesia, sejauhmana konsep/pemikiran untuk itu?

Asmedi Suripto

• Sampai saat ini belum ada indikasi jenisPLTN mana yang akan dipakai. Tapihanya ada 2 pilihan utama, yaitu tipePHWR dan LWR (BWR dan PWR).

Reinhard Pardede

• Hanya usul: Penelitian di EBN mengenaicontrol blade dan rod lebih baik menelitiuntuk AP1000 (Westinghouse) danSBWR 1000 Mwe( General Electric)dengan datanya diambil dari staf BATANyang pernah mengikuti training diGeneral Electric dan WestinghouseAmerika Serikat.

Asmedi Suripto

• Saran ditampung dan akan dipertim-bangkan apabila saat untuk itu sudahtepat. Pada saat ini, prioritas ada padapengembangan control rods dan bladesuntuk reaktor riset.

Sugondo

• Dalam program litbang bahan danelemen bakar reaktor riset, tercantum"pengembangan bahan control rods danblades'" sedangkan pada programreaktor daya tidak ada program tersebut.

Asmedi Suripto

• Urgensi saat ini menyangkut reaktor risetyang sudah jelas desainya. Untuk reaktordaya, jenis dan ukuran dayanya belumjelas, sehingga untuk mengarah kepadapengembangannya masih terlalu sulit.

Faizal Riza

• Mohon penjelasan mengenai PT.BANTEK dan apakah ada program lainselain produksi elemen bakar nuklir?

• PT. BANTEK mempunyai sistempenggajian karyawannya berbedadengan karyawan BATAN. Apakah tidakada kesenjangan?

Asmedi Suripto

• Ada, yaitu radioisotop dan intrumentasinuklir. Divisi yang memproduksi elemenbakar adalah divisi Produksi ElemenBakar Nuklir, salah satu dari 3 divisiteknis dari PT. BANTEK.

• Memang ada, tetapi selama pengkajianpendirian BUMN, hal itu sudahdiupayakan untuk diminimasi. Jadiapabila ada kesenjangan, hal tersebutadalah minimum dan dipercaya akanhilang dengan keberhasilan BUMNmenunjukkan prestasi dan dengan waktu.

50

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN, Jakarta 4-5 Nopember 1997

MAKALAH BIASA

KELOMPOK A :

TEKNOLOGI EKSPLORASI, PENGOLAHAN,

PEMURNIAN DAN ANALISIS BAHAN NUKLIR

ID010Q155


PENGARUH IRADIASI GAMMA PADA ASAM NITRAT SEBAGAI PENCUCIYANG DIGUNAKAN PADA PROSES EKSTRAKSI Ru-U

R. Didiek Herhady*, Busron Masduki *, C. Supriyanto*. Armanu ***) Pusat Penelitian Nuklir Yogyakarta - BATAN**) Pusat Aplikasi Isotop dan Radiasi - BATAN

ABSTRAK

PENGARUH IRADIASI GAMMA PADA ASAM NITRAT SEBAGAI PENCUCI YANG DIGUNAKANPADA PROSES EKSTRAKSI Ru-U. Telah dilakukan proses ekstraksi uranium secara sinambungmenggunakan pesawat pengaduk pengenap (mixer-settlers) 12 tingkat (12 stages) dengan TBP30%volume dalam pengencer kerosen sebagai ekstraktan. Larutan uranium nitrat dengankonsentrasi 200 gU/l yang mengandung pengotor rutenium 11 mg/l, diumpankan pada stageno. 7 dengan kecepatan alir 75 ml/jam. Larutan TBP 30%volume-kerosen dialirkan ke dalamstage no. 1 dengan kecepatan alir 150 ml/jam serta larutan asam nitrat sebagai pencuci yangtelah diiradiasi pada berbagai dosis radiasi berturut-turut 103, 105,107,108 rad dialirkan ke dalamstage no. 12 dengan kecepatan alir 56 ml/jam. Proses ekstraksi dilaksanakan selama 6 jamdengan kecepatan pengadukan 2300 rpm. Hasil percobaan iradiasi gamma terhadap asam nitratmenunjukkan adanya kerusakan atau degradasi yang ditunjukkan dengan penurunan keasaman.Semakin besar dosis radiasi terhadap asam nitrat, semakin rendah harga persentase-pungut{recovery) uranium dan harga FDR U _U- Pada dosis radiasi rendah (103 rad) diperoleh hargapersentase-pungut uranium dan FDRU-U berturut-turut sebesar 96,37 % dan 2,19, sedangkanpada dosis radiasi tinggi (108 rad) diperoleh persentase-pungut uranium dan FDRU_(J berturut-turut sebesar 88,20% dan 2,01.

ABSTRACT

THE EFFECT OF GAMMA IRRADIATION ON THE NITRIC ACID SOLUTION AS WASHINGAGENT USED IN Ru-U EXTRACTION PROCESS. The continuous extraction of uranium wascarried out in a 12 -stage bank of mixer-settlers using a 30%volume TBP-kerosene mixturesolvent. The uranyl nitrate solution of 200 gU/l containing 11 mg/l of ruthenium as impurity wasfed to the mixer settlers at 7*h stage at 75 ml/h flow rate. The 30%volume TBP-kerosenesolvent was introduced at 1st stage at 150 ml/h flow rate, while the nitric acid washing solutionalready gamma irradiated at 10$, 105,107,108 rads respectively was fed at 12 th stage at 56 ml/hflow rate. Extraction time was 6 hours, and the stirring was done at 2300 rpm. The experimentsshowed that gamma irradiation caused the degradation of nitric acid which was shown by thedecrease in its acidity. Increasing radiation dose to the nitric acid solution resulted in thedecrease of uranium recovery and the FDRU.y. At the lowest radiation dose (i.e. 10$ rad) theuranium recovery and FDRU-U obtained respectively were found to be 96.37% and 2.19, whilethat at the highest radiation dose (i.e. 10s rad)) they were 88.20% and 2.01 respectively.

PENDAHULUAN

Penggunaan reaktor nuklir untukpembangkitan tenaga listrik makin banyakditerapkan dan berkembang di hampir semuabagian dunia pada tahun tahun terakhir ini.Kenyataan ini menunjukkan makinpentingnya peranan PLTN dalam programpeningkatan sumber energi non minyak

Di bidang teknologi nuklir, uraniumbanyak dipakai sebagai bahan bakar reaktorbaik dalam bentuk metal maupun dalambentuk oksida. Uranium sebagai bahan bakar

reaktor harus mempunyai tingkat kemurnianyang tinggi (tingkat murni nuklir). Reaksipembelahan uranium di dalam reaktormenghasilkan inti baru, energi dan hasilbelah. Hasil belah tersebut ada yangmempunyai tampang lintang serapan netronyang besar, sehingga akan mengganggureaksi pembelahan uranium. Jika unsur hasilbelah tersebut bertambah besar makauranium tidak lagi memenuhi persyaratanmurni nuklir, karena dapat menurunkanefisiensi kerja reaktor. Oleh karena itu bahanbakar yang banyak mengandung unsur-unsurhasil belah tersebut harus dikeluarkan dari

51

Prosiding Presentas/ llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

reaktor. Mengingat bahan bakar nuklir bekastersebut masih banyak mengandung uraniumyang belum mengalami reaksi pembelahan(>95%) maka masih dipandang perlu. untukdilakukan pemungutan kembali111.

Olah uläng terhadap bahan bakarbekas sebagai salah satu tahapan dalamdaur bahan bakar nuklir, dimaksudkan untukmemungut kembali bahan fisil yang tersisadan belum terbakar (U-235 ) maupun bahanfisil yang baru terbentuk (Pu-239). Bahanyang terpungut tersebut kemudian dipakaiuntuk membuat elemen bakar baru.

Untuk memisahkan uranium danplutonium dari hasil belah, pada umumnyadilaksanakan dengan proses PUREX(Plutonium and Uranium Recovery byExtraction). Proses ini merupakan prosesekstraksi pelarut sistem cair-cair untukpemisahan komponen dengan ekstraktanTBP dalam pengencer kerosen. Pada prosespemisahan ini perlu dipertimbangkanmengenai radioaktivitas maupunkritikalitasnya11'21.

Dalam proses Purex banyak terjadimasalah misalnya adanya beberapa hasilbelah yang selalu ikut terekstrak dalam faseorganik diantaranya adalah Ru. Ruteniummempunyai sifat yang kompleks danmembentuk radiokoloid yang menggangguekstraksi. Di samping itu Ru juga mudahmembentuk nitroso/nitrato yang stabil dalamlarutan asam nitrat yang ikut terekstraksibersama uranium dan plutonium131. Ruteniummerupakan salah satu hasil belah akan larutdalam asam nitrat dan terbentuk ion nitrosilrutenium (RuNCV) yang dapat membentukbanyak senyawa kompleks yang berbeda.

Hampir semua senyawa kimia dialam mudah terpengaruh oleh radiasi pengionyang dapat mengakibatkan kerusakan.Adanya pengaruh radiasi dalam bahan bakarbekas yang terutama ditimbulkan oleh hasilbelah radioaktif menyebabkan asam nitratsebagai pencuci dalam proses ekstraksi akanmengalami degradasi. Hasil degradasi yaitupemutusan ikatan dalam asam nitrat danakan terbentuk ion atau radikal bebas H+,OH", H2O, NO dan NO2

141. H+ ion berubahmenjadi radikal bebas H sehingga akanmenurunkan keasaman dalam sistem prosesekstraksi yang akibatnya memperkecil

efisiensi ekstraksi atau rekoveri uranium.Oleh karena itu perlu dilakukan penelitianuntuk mengetahui sejauh mana pengaruhradiasi gamma terhadap kerusakan asamnitrat yang kemudian digunakan dalamproses purex sebagai larutan pencuci.Pemisahan U/Pu dan hasil belah dapatdilakukan dengan cara ekstraksimenggunakan kolom pulsa151 atau mixersettler (pesawat pengaduk pengenap)16'81.

Untuk mengetahui akibat iradiasigamma dalam proses purex dapat dilihat daribesaran rekoveri karena berhubungandengan pemungutan kembali uranium yangmasih terdapat di dalam bahan bakar bekas.

Rekoveri[U]umpan-[U]raflnat.(F+A)/F

Rekoveri = X 100% (1)[UUpan

dengan:[U]Lmpan = konsentrasi uranium dalam umpan, g/lA = kecepatan alir pencuci, ml/jamF = kecepatan alir umpan, ml/jam[UJrafinat = konsentrasi uranium dalam.rafinat, g/l

Faktor Dekontaminasi Ru-U :

FD( [ Ru ] / [ U ] ) umpan

Ru-U ' (2)( [RuJ / [U ] ) e k 3 t r a k

dengan:[ Ru ] = konsentrasi rutenium, mg/l[ U ] = konsentrasi uranium, g/l

Konsentrasi rutenium dalam ekstrak (faseorganik) digunakan persamaan sebagaiberikut:

Vu.[Ru]u = Vs.[Ru]y12 + (Vu+Vp).[Ru]x1 (3)dengan:Vu = Kecepatan alir umpan, ml/jam[Ru]u = Konsentrasi rutenium dalam

umpan, mg/lVs = Kecepatan alir pelarut, ml/jam[Ru]y12 = Konsentrasi rutenium dalam fase

organik pada stage ke-12, mg/IVp = Kecepatan alir pencuci, ml/jam[Ru]x1 = Konsentrasi rutenium dalam fase

air pada stage ke-12, mg/l

Pada penelitian ini dipelajaripengaruh dosis radiasi terhadap asam nitratyang digunakan sebagai pencuci padaekstraksi Ru-U sehingga dapat diketahui hasil

52


rekoveri uranium dan faktor dekontaminasiFDRu.u. Penelitian ini merupakan lanjutan daripenelitian terdahulu di mana telah mengenaipengaruh laju alir, waktu, kecepatanpengadukan, keasaman, kejenuhan TBP dankonsentrasi umpan. Kondisi operasi yangtelah diketahui diaplikasikan pada penelitianini. Pada penelitian ini diharapkan diperolehinformasi mengenai akibat radiasi yangditimbulkan hasil fisi dalam proses pemisahandan pemurnian bahan bakar bekas.

TATA KERJABahan1. SerbukUO buatan PPNY

3 6

2. Campuran tributil phospat (TBP) 30% dankerosin.

3. Larutan HNO teriradiasi dosis 10 rad,3

105rad, 107 rad, dan 108 rad.4. Air bebas mineral (ABM).5. Asam sulfat.6. NaOH.

Alat1. Pesawat pengaduk pengenap 12 stage

(Gambar 1)2. Pompa dosis3. Pengaduk dan pemanas listrik4. Potensiograp dan buret listrik5. AAS6. Fasilitas iradiasi di PAIR BATAN Jakarta.

Cara kerja

1. Iradiasi gamma terhadap HNO3

Keasaman asam nitrat sebelum diiradiasiadalah 3 N. Asam nitrat tersebut kemudiandiiradiasi gamma pada laju dosis danwaktu tertentu hingga diperoleh dosisradiasi sebesar 103 rad, 105 rad, 107 rad

dan 108 rad. Untuk mengetahui penurunankeasaman asam nitrat dilakukan titrasidengan menggunakan NaOH.

2. Proses ekstraksiAsam nitrat yang telah diiradiasi sepertipada cara kerja no. 1 digunakan sebagaipencuci pada proses ekstraksi. Prosesekstraksi diawali dengan melakukanpenyiapan umpan yang berupa uranilnitrat dengan kadar 200 gU/l danmengandung pengotor 11 mg ruteniumdengan keasaman 3 N. Sebelum prosesekstraksi dijalankan terlebih dahuludilakukan kalibrasi terhadap pompa dosisuntuk kecepatan aliran tertentu dan jugaterhadap motor pengaduk. Selanjutnyapada masing-masing stage (baik ruangpengaduk maupun ruang pengenap) diisilarutan umpan sampai pada tandakemudian selanjutnya dilakukan prosesekstraksi selama 6 jam[7). Pengambilanwaktu 6 jam ini didasarkan pada penelitiansebelumnya. Larutan umpan masuk padastage 7 dengan kecepatan alir 75 ml/jam,pelarut TBP 30%volume-kerosin dengankecepatan alir 150 ml/jam masuk padastage 1. Larutan HNO3 sebagai pencuciyang telah diiradiasi masuk pada stage 12dengan kecepatan alir 56 ml/jam, dengankecepatan pengadukan 2300 rpm. Prosesekstraksi dilaksanakan selama 6 jam danselanjutnya dilakukan analisis uraniumdalam fase air pada masing-masing stagedengan menggunakan potensiograp,sedangkan untuk menganalisis ruteniumdalam fasa air dari hasil ekstraksi tersebutdigunakan AAS. Konsentrasi ruteniumdalam fasa organik ditentukan denganpersamaan (3).

HNO3 teriradiasi,56 ml/jam

ekstrak

Umpan, 200 gU/l, 75 ml/jam, 11 mgRu/l

rafinat12 7 1

TBP-kerosin, 150 ml/jam

Gambar 1. Skema pesawat pengaduk pengenap 12 stage

53


ISSN 1410-1998

HASILDAN BAHASAN

a. Distribusi U, Ru pada tiap stage

Setelah proses ekstraksi selesai,dilakukan pengukuran kadar uranium danrutenium pada setiap stage. Hasilpengukuran yang ditinjau dari konsentrasidisajikan pada Tabel 1 dan 2 serta Gambar 2dan 3. Untuk uranium, pada stage 1 sampai 7terjadi kenaikan kadar U dalam fasa airkarena terjadi proses pengambilan kembaliuranium dari fasa organik (TBP) oleh larutanpencuci HNO3. Pada stage 7 di tempatumpan dimasukkan, konsentrasi U palingtinggi. Hal ini dapat dimaklumi karena kontakantara umpan dengan ekstraktan (TBP)belum terjadi secara sempurna ataudistribusi uranium belum merata di setiapstage. Setelah stage 7 konsentrasi Umenurun karena uranium dalam fasa airterekstraksi oleh TBP (Gambar 2).

Lain halnya dengan rutenium yangmempunyai koefisien distribusi yang berbedadengan uranium1791, pada stage 7,konsentrasi Ru relatif tinggi. Tetapi setelahstage 7, konsentrasi Ru menurun dengancepat karena rutenium telah terikut dalamlarutan pencuci HNO3 sebagai rafinat(Gambar 3).

b. Pengaruh iradiasi larutan HNO3 padahasil ekstraksi

Asam nitrat sebagai pencuci sebelumdilakukan iradiasi dianalisis terlebih dahuluguna menentukan keasamannya. Hasil tigakali analisis kemudian dirata-rata sehinggadiperoleh harga keasaman 3,00 N. Setelahmengalami iradiasi gamma, asam tersebutmengalami penurunan keasaman sepertiterlihat pada Tabel 3 dan Gambar 4. Selainitu asam nitrat mengalami kerusakan denganterjadinya ion atau radikal bebas seperti H+,OH', H2O, NO dan NO2

lA]. Asam nitrat yangtelah diiradiasi tersebut kemudian dipakaipada penelitian ini untuk mengetahui akibatiradiasi gamma terhadap faktordekontaminasi maupun rekoveri uranium.Pengaruh tersebut dapat dilihat pada Tabel 3Gambar 5. Makin besår dosis radiasirekoveri uranium makin rendah. Faktordekontaminasi juga menurun, tetapi pengaruh

iradiasi y terhadap HNO3 tidak memberikanefek yang terlalu besår. Pada dosis radiasi103 rad rekoveri U turun dan mencapai96,37%. Pada dosis radiasi tinggi (108 rad),rekoveri uranium cukup rendah yaitu 88,20%.Penurunan rekoveri U tersebut disebabkanadanya degradasi asam nitrat, sehinggamenurunkan sifat keasaman sistem ekstraksipelarut.

Tabel 1. Kadar uranium (mg/l) dalam fase airtiap stage pada berbagai dosisradiasi sinar gamma

Nomor

stage

123456789101112

Kadar Uranium (mg/l) pada berbagaidosis radiasi sinar y

103 rad

4,1635,7842,7064,2071,40120,80142,7657,1238,2929,7821,3416,28

105rad

8,3541,4256.3072,8086,40132,50151,2861,1948,7931,3525,2318,79

lO^rad

12,4351,1262,4080,6094,80144,56168,7169,02-60,8741,6533,0519,04

108rad

16,9756,3470,4082,6896,26164,40174,7076,3866,7054,1536,0321,54

Tabel 2. Kadar rutenium (mg/l) dalam faseair tiap stage pada berbagai dosisradiasi sinar gamma

Nomor

stage

123456789101112

Kadar Rutenium (mg/l) pada berbagaidosis radiasi sinar y

103rad

0,563,884,966,086,146,206,265,884,903,152,901,68

105rad

0,313,694,525,685,845,926,155,664,542,662,451,42

107rad

0,153,644,465,645,685,865,975,424,341,681,461,33

108rad

0,033,084,425,525,625,705,865,384,261,441,321,26

54


200

1E+03rad

1E+05rad

1E+07rad

1E+08rad

2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12No.Stage

Gambar 2. Hubungan antara nomor stage dengan kadar uranium dalam fasa air

E

ra•a

1

8 9 10 11 12

0

1E+03rad

1E+05 rad

1E+07rad

1E+08 rad

Gambar 3. Hubungan antara nomor stage dengan kadar rutenium dalam fasa air

55

Presiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar NuMir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

Tabel 3. Hubungan antara kerusakan/penurunan keasaman HNO3 pada berbagai dosisradiasi terhadap FD Ru.g dan rekoveri U

DosisRadiasi,

Rad

103

105

107

10"

Keasaman, NSebelumradiasi

3,003,003,003,00

SesudahRadiasi

2,952,912,862,70

[Ru],,mg/l

0,030,150,310,56

[Ru]yi2mg/l

5,015,235,375,47

FD Ru.u

2,192,102,042,01

Rekoveri U,%

96,3794,4592,6488,20

0 1.00&O3 1,00BO5 1.00&07 1,00B08

Doslt radiasi, r

Gambar 4. Penurunan keasaman HNO3 padaberbagai dosis radiasi

- Rekoveri

-FDBu-U

1,00&03 1,00&05 1.00&07Dosis radiasi, ra

1,00E»08

Gambar 5. Pengaruh dosis radiasi padarekoveri U dan FD Ru.u

Dalam sistem ekastraksi pelarut,penurunan keasaman dan kerusakan asamnitrat tersebut sebenarnya tidak dikehendakikarena akan mempengaruhi hasil ekstraksibaik persentasi rekoveri maupun faktordekontaminasi rutenium dan uranium.Radikal-radikal bebas yang terbentuk sangatmerugikan dalam sistem pemisahan danpemurnian uranium.

hasil penelitian dapat

SIMPULAN

Berdasarkandisimpulkan bahwa:1 Radiasi sinar y terhadap larutan HNO3

menyebabkan kerusakan asam nitratyang ditunjukkan dengan adanyapenurunan keasaman HNO3 Sebelumdiiradiasi, keasaman HNO3 3 N setelahdiiradiasi pada dosis 10s radkeasamannya turun menjadi 2,7 N.

2. Asam nitrat yang teiah diiradiasi tersebutdipakai sebagai larutan pencuci padaproses Purex ternyata memberikan hasil

yaitu bahwa pada dosis radiasi 108 rad,rekoveri U turun sampai 88,20 % denganFDRu.uSebesar2,01.

3. Asam nitrat direkomendasikan masihdapat digunakan sebagai larutan pencucidalam sistem ekstraksi uranium sampaidosis radiasi sebesar 103 rad. Pada dosisradiasi tersebut, rekoveri uraniumsebesar 96,37 % dengan FDRlMJ sebesar.2,19.

PUSTAKA

[1] BENEDICT, M., PIGFORD, T.H., NuclearChemical Engineering, Me. Graw HillBook Company, New York, 1981.

[2] FOREMAN, C.E., Nuclear FuelReprocessing, Nuexco-Monthly Report tothe Nuclear Industry, No. 286, 1992, p. 29-38.

[3] LONG, J.T., Engineering for Nuclear FuelReprocessing American Society, LaGrande Park, Tenesse, ORNL, 1978.

56

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah DaurBahan BakarNuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

[4] HART, E.J., Radiation Chemistry. Vol. I.Aqueous Media, Biology, Dosimetry,American Chemical Society, Washington,1968.

[5]SCHOEN, J., SCHIEDER, H,KANELLAKOPULOSB, BLEYL, H. J.,ERTEL, D., DRESSLER, P., U/PuSeparation in an Organic ContinuouslyOperated Pulsed Column, Proc. of Symp.Held. At Dounreay Nuclear PowerEtablishment, Caithness, 1990.

[6]SUTJAHJO, D.H., MASDUKI, B.,Metatesis Hasil Belah Nb Dalam UmpanEkstraksi Proses Purex, Prosiding PPI-Litdas Iptek Nuklir PPNY BATAN,Yogyakarta, (1993) 178-182.

[7] HERHADY, D., MASDUKI, B.,Karakterisasi Rutenium Dalam ProsesPurex, Prosiding PPI-Litdas Iptek NuklirPPNY BATAN, Yogyakarta, (1993) 166-171.

[8] POCZYNAJLO, A., ZOLNIERCZUK, M.,Study on Separation of Plutonium fromUranium by Means of ElectrolyticReduction of Piutonium(4), Nukleonika,vol. 25 (5) (1980) 635-648.

[9] HERHADY, D., MASDUKI, B., MASHUDI,SUPRIYANTO, C, Proses SimulasiDekontaminasi Uranium Dari Hasil BelahSecara Sinambung, Prosiding PPI-LitdasIptek Nuklir PPNY BATAN, Yogyakarta,(1995)214-219.

TANYA JAWAB

Indro Yuwono• Mengapa perubahan FDRu.,j besar

mengingat penambahan dosis yang tinggiakan memberikan perubahan keasamanyang relatif rendah ?

• Bagaimana menjaga tingkat keasamantetap mengingat pengaruh prosentaserecovery sangat dipengaruhi oleh tingkatkeasaman sedangkan perubahankeasaman dipengaruhi oleh radiasi-y ?

R. Didiek Herhady• FD RU.U merupakan tolok ukur untuk

mengetahui besarnya faktor pemisahanRu dari U. Unsur Ru mempunyai tingkatvalensi dari 0 sampai 8 dan Ru sangatpeka terhadap sedikit perubahankeasaman pada pembentukan senyawakomplek ion nitrosil ruthenium.

• Dalam proses ekstraksi "selaludiusahakan kondisi keasaman tetap. Dilain pihak, perubahan atau penurunankeasaman akibat radiasi-y tidak dapatdihindari. Pada penelitian ini telahdiperoleh data atau informasi bataskeasaman sistem ekstraksi sehinggahasil ekstraksi masih dapat diterima.

Ermin Katrin• Bagaimana proses degradasi HNO3

akibat iradiasi-y dan apakah adakemungkinan lain penyebab penurunankeasaman dalam larutan HNO3 ?

R. Didiek Herhady• Proses degradasi HNO3 dapat

disebabkan oleh radiasi-y dan radiolisisair. Proses degradasi HNO3 akibatradiasi-y dapat terjadi apabila dosisradiasi-y yang diberikan melebihi tenagaikat senyawa HNO3 sehingga akan terjadipemutusan ikatan

O

H - O - N = O

Kosim Affandi• Metoda apa yang digunakan untuk

menentukan penurunan keasaman nitratdari 3 N ke 2,7 N dan bagaimanapengukuran pH-nya?

R. Didiek Herhady• Tingkat keasaman HNO3 sebeium

diiradiasi dengan sinar-y ditentukandengan menggunakan alat titrasipotensiostat dengan pentitrasi NaOH.Pengukuran pH tidak perlu dilakukanapabila tingkat keasaman dalam larutandiketahui.

A . Pinitoyo• Apakah dapat disimpulkan bahwa

kualitas nitrat yang tinggi akanmendapatkan hasil prosentase recoveryU yang tinggi dan sebaliknya?

R. Didiek Herhady• Pada dasarnya keberhasilan ekstraksi

salah satunya ditentukan oleh sifat

57

Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5Nopember 1997

ISSN 1410-1998

keasaman yang diusahakan tetap. Jikaterjadi perubahan atau penurunan tingkatkeasaman perlu ditentukan batasantingkat keasaman HNO3 yang masihdapat digunakan dalam ekstraksisehingga dapat diperoleh % recoveryyang tinggi.

Asmedi Suripto• Mengapa HNO3 yang diiradiasi dicobakan

pada seksi scrubbing yang relatif tidakmenerima medan radiasi lebih parah däriseksi ekstraksi? Selain itu, mengapaHNO3 Yan9 terbawa di dalam umpantidak dikenai variasi radiasi-y mengingatflow rate umpan 50% lebih besår däri

flow rate scrub dan keasaman" umpanrerata = 4 N sedangkan scrub = 2Nsehingga mayoritas asam ada di seksibawah däri sisi ekstrasi.

R. Didiek Herhady• Dalam penelitian ini, perlakuan radiasi

diterapkan pada seksi scrubbing danseksi ekstraksi dimana nitrat dalamumpan dikenai radiasi. Seksi scrubbingdan seksi ekstraksi dikenai radiasidengan pertimbangan bahwa perubahankondisi keasaman sangat berpengaruhpada keberhasilan recovery U däri Ru.

58

ID0100156

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuktir 111PEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

PEMISAHAN CAMPURAN URANIUM DAN RUTENIUMDENGAN CARA EKSTRAKSI MEMBRAN EMULSIMEMAKAI SPAN 80 - DI-(2-ETIL HEKSIL)-FOSFAT

Dwi Biyantoro, R. Subagiono, MV Purwani, Djati PramanaPusat Penelitian Nuklir Yogyakarta - BATAN

ABSTRAK

PEMISAHAN CAMPURAN URANIUM DAN RUTENIUM DENGAN CARA EKSTRAKSIMEMBRAN EMULSI MEMAKAI SPAN 80 - DI-(2-ETIL HEKSIL)-FOSFAT. Telah dilakukanekstraksi campuran uranium dan rutenium dalam asam nitrat dengan metoda membran emuisimenggunakan surfaktan Span 80 dan ekstraktan campuran di-(2-etil heksil)-fosfat (D2EHPA) -kerosen dengan fasa air internal asam fosfat. Proses pemisahan dilakukan dengan caraekstraksi membran emuisi yaitu gabungan dari proses ekstraksi dan stripping. Parameter prosesyang dipelajari yaitu konsentrasi fasa air internal asam fosfat dalam membran, molaritas asamnitrat dalam umpan, konsentrasi ekstraktan dan waktu .ekstraksi. Hasil percobaan ekstraksidengan metoda membran emuisi memakai umpan campuran uranium dan rutenium dengankadar uranium sebesar 20.000 ppm dan rutenium sebesar 500 ppm diperoleh efisiensi-punguttotal dari uranium = 87,62% pada kondisi optimum sebagai berikut : molaritas H3PO4 = 1,5 M,molaritas HNO3 = 3M, konsentrasi D2EHPA dalam kerosen =1% dan waktu ekstraksi = 10 menit.Pada kondisi ini uranium hasil stripping dapat dipisahkan dari rutenium dengan kemurnian= 100%.

ABSTRACT

SEPARATION OF URANIUM AND RUTHENIUM MIXTURE BY LIQUID SURFACTANTMEMBRANE EXTRACTION USING SPAN 80 AND DI-(2-ETHYL HEXYL) PHOSPHORIC ACID.Separation of uranium and ruthenium mixture in a nitric acid solution using liquid surfactantmembrane consisting of the Span 80 as surfactant, mixture of di-(2-ethyl hexyl) phosphoric acid(D2EHPA) in kerosene as extractant and phosphoric acid as internal phase had been done. Thistechnique is the combination of extraction and stripping processes designed to wontingsimultaneously. The parameters studied included the molarity of phosphoric acid (H3PO4) as theinternal phase, the molarity of nitric acid (HNO3) in the feed, concentration of di-(2-ethyl hexyl)phosphoric acid in kerosene as extractant, and time of extraction. The result for the experimentalseparation of 20,000 ppm of uranium in 500 ppm of ruthenium mixture showed that total recoveryefficiency for uranium was 87.62% at the optimum conditions, i.e. 1.5 M molarity of H3PO4, 3 Mof HNO3, 1% of D2EHPA in kerosene, and 10 minutes extraction time. At such conditions a100% uranium can be separated from ruthenium.

PENDAHULUAN

Uranium adalah salah satu bahanbakar nuklir yang sering digunakan dalamreaktor nuklir. Uranium tersebut dapatbereaksi dengan neutron menghasilkanpanas tinggi yang dapat dimanfaatkan untukpembangkit listrik tenaga nuklir (PLTN).Dalam bahan bakar bekas reaktor nuklirterutama jenis LWR pada umumnya masihbanyak mengandung uranium yang perludipisahkan dari unsur-unsur radioaktif hasilbelah untuk dapat digunakan kembali.Supaya dapat digunakan kembali sebagaibahan bakar, uranium harus dipisahkan darihasil belah melalui proses ekstraksi,

membran emuisi dan Iain-Iain untukmendapatkan uranium berderajad nuklir.

Rutenium (Ru) adalah salah satunuklida hasil belah yang perlu dipisahkan dariuranium dalam bahan bakar bekas. Hal inidisebabkan Ru mempunyai penampanglintang serapan neutron besar sehingga akanmempengaruhi ekonomi neutron sekaligusmenurunkan efisiensi kerja dan dayareaktor111.

Salah satu ekstraktan yang seringdigunakan dalam proses ekstraksi yaituD2EHPA [di-(2-etil heksil) fosfat] denganpengencer kerosen121.

59

Presiding Presentasi llmiah Daw Bahan BakarNuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

Dengan berkembangnya metodaemulsi membran cair atau Liquid SurfactanMembrane (LSM), pemisahan suatu unsurdengan proses ekstraksi yang meliputiskrabing, dan stripping dapat dipendekkanhanya dengan satu sistem proses membranemulsi, sehingga akan menghemat waktu danbiaya131.

Berdasarkan pertimbangan di atasdilakukan percobaan pemisahan/pemurnianuranium dari campuran uranium dan ruteniumdengan metoda membran emulsi. Padapembentukan membran emulsi diperlukansurfaktan sebagai zat pemantap supayaemulsi terdispersi dengan suatu lapisan tipissehingga butir tidak dapat bergabung menjadisuatu fasa kontinyu.

Jenis surfaktan akan menentukantipe emulsi yang diperoleh yaitu tipe air dalamminyak (A/M) atau minyak dalam air (M/A).Untuk memperoleh emulsi tipe A/M dapatdigunakan surfaktan Span 80 yangmempunyai nilai HLB {hydrophiie-lipophile-balance) sebesar 4,3. Span 80 sendirimerupakan surfaktan non-ionik daricampuran bermacam-macam ester [Sorbitanmono di tri oleat (RCOOR)], komponen metasorbitol (ROH), asam oleat (RCOOH) dan air.Span 80 akan mengalami dekomposisi dalamfasa air internal yang akan memberikankestabilan pada emulsi[4).

Langkah percobaan yang dikerjakanyaitu : pembuatan membran emulsi(mencampur fasa air internal asam fosfatdengan fasa organik di-(2-etil heksil)-fosfat,kerosen dan surfaktan Span 80). Langkahselanjutnya adalah mencampur fasamembran dengan fasa umpan (fasa aireksternal), kemudian ekstraksi dan stripping.

Pada ekstraksi membran cair terjadikontak antara umpan dengan membran,solute yang berada dalam fasa umpan (aireksternal) masuk ke fasa membran secaradifusi151.

Membran emulsi setelah dipakaiuntuk mengekstraksi dilanjutkan denganstripping yaitu pemecahan membran denganbantuan butanol untuk memisahkan fasa airinternal yang telah mengandung solute darifasa organiknya.

Di-(2-etil heksil)-fosfat (D2EHPA),tributil fosfat (TBP), dan tri oktil amin (TOA)adalah solven yang dapat dibuat membrancair untuk ekstraksi logam uranium danlogam-logam lain. Sebagai pengencer dapatdigunakan kerosen, dodekan dan toluen.Untuk memisahkan uranium dari logam-logam hasil belah dapat dilakukan di dalamlarutan asam klorida, asam nitrat, asam sulfatdan asam asetat '61.

Berdasarkan penjelasan di atastampak bahwa konsentrasi asam sangatberpengaruh terhadap pemisahan uraniumdari nuklida hasil belah. Pada penelitian inidicoba dipakai umpan dalam larutan asamnitrat.

Menurut Sato, D2EHPA (HR) adalahekstraktan yang cocok dan sering dipakaiuntuk ekstraksi uranium dan logam-logamyang lain, karena selektivitas danefektivitasnya tinggi. Reaksi antara uraniumdan D2EHPA pada keasaman rendahmengikuti reaksi pertukaran kation yangdapat ditulis sebagai[2]:

UO22+

(a) +2(HR)2(0) ^ UO2R4H2(o)+2H+(a>

Percobaan ini mempelajariparameter-parameter yang berpengaruhterhadap kemurnian hasil pemisahan antaralain : konsentrasi fasa air internal, keasamanlarutan umpan, konsentrasi ekstraktan danwaktu ekstraksi. Parameter yang dicobapertama kali adalah variasi konsentrasi fasaair internal dengan parameter lain dibuattetap sehingga diperoleh kondisi optimumkonsentrasi fasa air internal. Parameter yangdipelajari berikutnya adalah keasamanlarutan umpan (kondisi optimum yangdiperoleh dan parameter lain dibuat tetap)akan diperoleh kondisi optimum keasamanlarutan umpan. Demikian seterusnya untukpengujian parameter yang lain. Keberhasilanproses pemisahan ini dapat dilihat dariefisiensi dan tingkat kemurnian hasilpemisahan.

CARA KERJA

BAHANBahan yang dipakai untuk penelitian iniadalah UO2(NO3)2 6H2O = 99 %, RuCI3,H3PO4, HNO3, di-(2-etil heksil)-fosfat

60

ISSN 1410-1998 Presiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BA TAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

p=0,97kg/l, kerosen p = 0,80 kg/I, Surfaktanspan 80 (buatan E. Merck) dan H2O.

ALATAlat yang dipakai adalah almari asap, alatpengaduk, pH meter, timbangan analitik,corong pisah, alat-alat gelas dan alat analisisspektrofotometer pendar sinar-X.

TATA KERJAPembuatan Larutan Campuran Uraniumdan Rutenium Nitrat (Umpan)1. Dibuat larutan induk U = 100.000 ppm

yaitu dengan melarutkan 104,4258 gUO2(NO3)2 6H2O dengan 500 ml air.

2. Dibuat larutan induk Ru = 5000 ppm yaitudengan melarutkan 0,2565 g RuCI3 dalam25 ml air.

3. Dibuat larutan umpan campuran U danRu konsentrasi U = 20.000 ppm dan Ru =500 ppm dalam HNO3 dengan caramengencerkan larutan induk U dan Ru diatas.

Pembuatan Membran EmulsiMembran emulsi dibuat dengan caramencampur surfaktan Span 80 denganekstraktan di-(2-etil heksil)-fosfat dankerosen. Campuran ditambah dengan asamfosfat sebagai fasa internal kemudian diadukmenggunakan alat Ultra Turrax padakecepatan 8000 rpm(7).

Proses Ekstraksi dan Stripping1. Umpan campuran larutan uranium dan

rutenium nitrat dengan kadaruranium = 20.000 ppm danrutenium = 500 ppm dicampur dan diadukdengan fasa membran emulsi denganperbandingan volume = 10 ml :10 ml =1 :1 ,kecepatan pengadukan 250 rpm selama =15 menit. Setelah kedua fasa seimbangkemudian dipisahkan antara fasamembran dan fasa airnya menggunakanalat corong pisah. Untuk mengetahuikadar uranium dan rutenium hasilekstraksi, fasa air dianalisis menggunakanalat spektrometer pendar sinar-X. Untukmengetahui hasil stripping, fasa membrankemudian dipecah dengan ditetesi butanolsehingga fasa tersebut menjadi fasa airdan fasa organik. Kandungan uranium danrutenium dalam fasa air hasil strippingdianalisis memakai spektrometer pendarsinar-X. Untuk analisis rutenium di bawah100 ppm dilakukan dengan metoda adisi.

Analisis masing-masing dilakukanpengukuran 3 kali kemudian dirata-rata.Rumus yang dipakai untuk menghitungefisiensi sebagai ber ikut :

a) Efisiensi ekstraksi = •Ufasa

asa umpan

-x100%

"-"rasa air internal

b) Efisiensi stripping = x100%U.fasa membran

'-'fasa stripping

c) Efisiensi total uranium = x100%" f a s a umpan

2. Percobaan diulangi seperti nomor 1 di atasuntuk mengetahui pengaruh konsentrasifasa air internal asam fosfat, molaritasasam nitrat dalam umpan (fasa aireksternal), konsentrasi ekstraktan di-(2-etilheksil)-fosfat dan waktu ekstraksi.Sebagai contoh menentukan kondisioptimum:Pengaruh konsentrasi H3PO,, variasi : 0,5;1; 1,5; 2; 2,5; 3 MKondisi tetap:- konsentrasi HNO3 = 3 M- rasio = fasa umpan : fasa membran = 1:1- waktu ekstraksi = 15 menit- konsentrasi D2EHPA = 5% dalam

kerosen.Diperoleh kondisi optimum M H3PO4.Selanjutnya kondisi optimum yang telahdiperoleh dibuat tetap, parameter lainyang dicoba divariasi, diperoleh kondisioptimum parameter 1 dan parameter 2,demikian seterusnya sampai diperolehkondisi optimum untuk : konsentrasi (M)H3PO4) konsentrasi (M) HNO3,konsentrasi (%) D2EHPA dalamkerosen, dan waktu ekstraksi.

HASIL DAN BAHASAN

Parameter yang diteliti padapemisahan campuran uranium dan ruteniumdengan cara ekstraksi membran emulsimemakai Span 80 - di-(2-etii heksil)-fosfatadalah:

a) Molaritas fasa air internalb) Molaritas larutan umpanc) Konsentrasi ekstraktan dalam

kerosend) Waktu ekstraksi.

61


ISSN 1410-1998

a). Pengaruh molaritas fasa air internalasam fosfat

Keasaman larutan umpan dinyatakandalam molar (M) HNO3 yang terlarut.Ekstraksi umpan campuran uranium danrutenium (U= 20.000 ppm dan Ru = 500 ppm)

dalam suasana asam nitrat 3 M HNO3

dicampur dengan fasa membran emulsiperbandingan (ditetapkan) = 1 : 1.Konsentrasi di-( 2-etil heksil )-fosfat(D2EHPA) = 5% dalam kerosen dan waktuekstraksi selarna = 15 menit. Hasil percobaanditunjukkan pada Tabel 1 dan 2 dibawah ini.

Tabel 1. Pengaruh molaritas fasa air internal terhadap kadar uranium dan rutenium dalamfasa membran dan stripping

Fasa airInternal

M H3PO4

0,5

1,01,52,0

2,5

3,0

Fasa Membran Ekstraksi(ppm)

Uranium

15.588

18.69418.929

19.051

19.106

19.253

Rutenium

76

16««

59«

Fasa Air Stripping(ppm)

Uranium

12.773

15.416

17.701

14.110

13.543

11.527

Rutenium

«««

«

«

«

« : kecil sekali

Tabel 2. Pengaruh molaritas fasa air internal terhadap efisiensi (ekstraksi, stripping, total)uranium dan kemurnian uranium

Fasa AirInternal

M H3PO4

0,51,01,52,02,53,0

Ekstraksi

77,9493,4794,6495,25 .95,5396,26

Efisiensi Uranium

(%)Stripping

81,9482,4693,5174,0670,8859,87

Total

63,8677,0888,5070,5567,7157,63

KemurnianUranium (%)

100100100100100100

LU

100

80

1 1.5 2Konsentrasi H3PO4 (M)

2.5 35

Gambar 1. Hubungan antara molaritas H3PO4 dengan efisiensi total uranium.

62


Data Tabel 1, 2 dan Gambar 1 diatas ditunjukkan bahwa pemisahan campuranuranium dan rutenium menggunakan metodaekstraksi membran emuisi span 80 - di-(2-etilheksil)-fosfat dalam kerosen, konsentrasifasa air internal asam fosfat sangatberpengaruh terhadap efisiensi uranium.Tampak bahwa semakin tinggi konsentrasifasa internal asam fosfat, uranium yangmasuk ke dalam fasa membran semakinbesar, sedangkan rutenium cenderung masihberada dalam fasa air. Konsentrasi di atas1,5 M H3PO4, efisiensi total uranium turun.Hal ini disebabkan di atas kondisi ini padasaat membran dipecah uranium sebagian

masih terikat dengan fasa organik. Padaproses stripping uranium yang dapat terambilkembali paling banyak dalam fasa air internaldiperoleh pada konsentrasi = 1,5 M H3PO4

dengan efisiensi total uranium = 88,50% danuranium dapat dipisahkan dari ruteniumdengan kemurnian = 100 %.

b). Pengaruh molaritas larutan umpanEkstraksi umpan dengan fasa

membran emuisi pada kondisi optimum fasaair internal asam fosfat dalammembran = 1,5 M H3PO4. Kondisi yang laindibuat tetap. Hasil percobaan ditunjukkanpada Tabel 3 dan 4 di bawah ini.

Tabel 3. Pengaruh molaritas larutan umpan terhadapdalam fasa membran dan stripping

kadar uranium dan rutenium

Umpan

M HNO30,51,02,03,04,05,0


Uranium19.41219.05218.47518.10318.15015.503

Rutenium«««««79


Uranium15.16015.10916.17217.56014.14310.527

Rutenium««««««

« : kecil sekali

Tabel 4. Pengaruh molaritas umpan terhadap efisiensi (ekstraksi, stripping, total) uraniumdan kemurnian uranium

Umpan

MHNO3

0,51,02,03,04,05,0

Efisiensi Uranium(%)

Ekstraksi

97,0695,2692,3790,5190,7577,15

Stripping

78,1079,3087,5397,0077,9267,90

Total

75,8075,5480,8687,8070,7152,63


100100100100100100

100

80

60

40

20

0

_ — - — * - " -

_ M HNO3

0.5 1

konsentrasi H N 0 3 (M)Gambar 2. Hubungan antara HNO3 dengan efisiensi total uranium.

63


ISSN 1410-1998

Berdasarkan Tabel 3, 4 danGambar 2 di atas ditunjukkan bahwakeasaman umpan (fasa air eksternal) sangatberpengaruh terhadap efisiensi uraniumdalam membran emulsi. Tampak bahwasemakin tinggi molaritas asam nitrat dalamumpan, uranium yang masuk membransemakin kecil. Hal ini disebabkan uraniumdengan di-(2-etil heksil)-fosfat padakeasaman rendah terjadi reaksi pertukarankation. Pada saat fasa membran dipecah(stripping) uranium hampir sebagian besarberada dalam fasa air, sedikit yang beradadalam fasa organik. Hal ini menunjukkan

bahwa pada saat stripping uranium terambilkembali ke dalam fasa air internal. Kondisipemisahan uranium relatif paling baik padakeasaman umpan = 3 M HNO3.

c). Pengaruh konsentrasi ekstraktanKonsentrasi ekstraktan disini

dinyatakan dalam satuan % di-(2-etil heksil)-fosfat (D2EHPA) dalam kerosen. Ekstraksiumpan campuran uranium dan ruteniumdengan fasa membran pada kondisi optimuma dan b di atas diperoleh hasil sepertiditunjukkan pada Tabel 5 dan 6 dibawah ini.

Tabel 5. Pengaruh konsentrasi ekstraktan terhadap kadar uranium dan ruteniumdalam fasa membran dan stripping

Ekstraktan(%)

151015203050


Uranium17.35218.67919.05119.51519.15019.50319.450

Rutenium89209366827162


Uranium17.00617.51114.8249.9216.7883.907900

Rutenium«««««««

« : kecil sekali

Tabel 6. Pengaruh konsentrasi ekstraktan terhadap efisiensi (ekstraksi, stripping, total)uranium dan kemurnian uranium.

Ekstraktan(%)

151015203050

.Efisiensi Uranium(%)

Ekstraksi86,7693,3995,2597,5795,7597,5197,25

Stripping98.0093,7577,8150,8435,4520,034,63

Total85,0387,5574,1249,6033,9419,354,50


100100100100100100100

100

80

60

40

20

0

— % D2EHPA

0 1 10 15 20 30 50 70

konsentrasi D2 EHPA (%)Gambar 3. Hubungan antara konsentrasi D2EHPA dengan efisiensi total uranium.

64


Data Tabel 5, 6 dan Gambar 3 di atasditunjukkan bahwa konsentrasi di-(2-etilheksil)-fosfat (D2EHPA) dalam kerosenberpengaruh terhadap distribusi uranium danrutenium dalam membran emulsi. Tampakbahwa semakin tinggi konsentrasi ekstraktanuranium yang masuk membran semakinbesar karena semakin kuat mengikat uraniumdan rutenium. Sebaliknya pada saat prosesstripping, semakin tinggi konsentrasiekstraktan semakin rendah uranium yangdapat terambil kembali. Ha! ini disebabkanuranium dengan di-(2-etil heksil)-fosfat padakonsentrasi tinggi semakin sukar untukdipisahkan. Keadaan ini ditinjau dari segioperasi akan lebih menguntungkan karenasemakin sedikit pemakaian di-(2-etil heksil)-fosfat sehingga dapat menghemat biayaoperasi proses. Pada pemakaian 1 % sampai

5 % D2EHPA efisiensi total uranium selisihnilainya tidak begitu besar, tetapi dihitung darisegi harga D2EHPA cukup berarti, mengingatharganya yang mahal. Denganpertimbangan ini dipilih kondisi pemisahanuranium relatif baik pada konsentrasiekstraktan = 1% D2EHPA.

d). Pengaruh waktu ekstraksiHasil ekstraksi dipengaruhi oleh

waktu kontak antara kedua fasa (fasamembran dan fasa air/umpan) dan akanstabil/tetap apabila keadaan seimbang sudahtercapai. Ekstraksi umpan campuran uraniumdan rutenium dengan fasa membran padakondisi optimum a, b dan c di atas diperolehhasir seperti ditunjukkan pada Tabel 7 dan 8di bawah ini.

Tabe! 7. Pengaruh waktu ekstraksi terhadap kadar uranium dan rutenium dalam fasamembran dan stripping

Waktu (Menit)

1

5

10

1520

2530


Uranium

14.054

18.148

18.251

18.15718.415

18.45018.367

Rutenium

97«

103

141133156

150


Uranium

12.951

17.40117.524

17.39217.478

17.39017.425

Rutenium

«

««

««««

« : kecil sekali

Tabel 8. Pengaruh waktu ekstraksi terhadap efisiensi (ekstraksi, stripping, total) uraniumdan kemurnian uranium.

Waktu(Menit)

151015202530

•

Ekstraksi

70,2790,7491,2590,7892,0792,2591,83

Efisiensi Uraniurr

(%)Stripping

92,1595,8896,0295,7994,9194,2594,87

Total

64,7587,0087,6286,9687,3986,9587,12


100100100100100100100

65


ISSN 1410-1998

100

3£*cz93

1 255 10 15

Waktu (m)

Gambar4. Hubungan antara waktu dengan efisiensi total uranium.

30 40

Berdasarkan Tabel 7, 8 dan Gambar 4di atas ditunjukkan bahwa waktu ekstraksiberpengaruh terhadap distribusi uranium danrutenium dalam membran emulsi. Demikianpula waktu ekstraksi berpengaruh terhadapefisiensi uranium. Waktu ekstraksi yang relatifbaik diperoleh setelah = 10 menit. Setelahekstraksi/pengadukan dengan waktu kontakdi atas 10 menit sistem telah mencapaikeadaan seimbang, sehingga sudah tidakterjadi perpindahan massa lagi. Di atas waktuini relatif uranium telah terdistribusi bersamarutenium ke fasa membran. Pada saat prosesstripping uranium relatif dapat terambildengan baik di dalam fasa air, sedangkanrutenium sisa masih tetap berada dalam fasaorganik. Pada kondisi ini uranium hasilstripping dapat dipisahkan dari ruteniumdengan kemurnian = 100 %.

S1MPULAN

Pemisahan uranium dari campuranuranium dan rutenium dapat dilakukandengan teknik ekstraksi membran emulsidengan memberikan hasil memuaskan. Hasilpercobaan menggunakan umpan campuranuranium dan rutenium dengan kadaruranium= 20.000ppm dan rutenium = 500ppmdengan membran emulsi Span 80 - di-(2-etilheksil)-fosfat diperoleh kondisi optimumsebagai berikut:

1. Keasaman umpan = 3 MHNO3l

2. Konsentrasi di-(2-etil heksil)-fosfat = 1 %dalam kerosen,

3. Fasa air internal asam fosfat dalammembran = 1,5MH3PO4,

4. Waktu ekstraksi = 10 menit.

Pada kondisi ini diperoleh efisiensiekstraksi uranium = 91,25 %, efisiensistripping uranium = 96,02 %, efisiensi totaluranium = 87,62 % dengan uranium hasilstripping dapat dipisahkan dari ruteniumdengan kemurnian = 100%.

UCAPAN TER1MA KASIH

Pada kesempatan ini penulismengucapkan terima kasih kepada Sdri.Suyanti dan Sri Supadmi yang telahmembantu hingga selesainya penulisan ini.

PUSTAKA

[1] BENEDICT, M., PIGFORD, T. H., andLEVI, H. W., Nuclear ChemicalEngineering, McGraw-Hill Book Company,New York, 1981.

[2] SATO, T., The Extraction of Uranium (IV),Yttrium (III), and Lanthanum (III) fromHydrochloric Solution by Acid Organo-phosphorus Compounds, Proceeding ofthe International Symposium onActinide/Lanthanide Separation, Honolulu,USA, 1984.

[3] HAYWORTH, H. C. AND BURNS, W. A.,Extraction of Uranium from Wet ProcessPhosphoric Acid by Liquid Membrane,Separation Science Technology, 1983.

66


[4] JOHANNES, H., Pengantar Kimia Kotoiddan Kimia Permukaan, UniversitasGadjah Mada, 1973.

[5] NEMEH, A. AND PATHEGEN, V.,Membrane Recycling in the LiquidSurfactant Membrane Process, Ind. Eng.Chem., 1993 p. 32, 143-147

[6] MOORE, F. L, Liquid-Liquid Extractionwith High-Moleculer-Weight Amines,NAS-NS3101, US Atomic EnergyCommission, 1960.

[7] BIYANTORO, D., dkk., Ekstraksi NbDengan Cara Membran Emulsi MemakaiD2EHPA, Seminar Pertemuan dan

. Presentasi llmiah, PPNY-BATAN,Yogyakarta, 1997.

TANYA JAWAB

Susilaningtyas• Apakah dåsar pemilihan asam fosfat

sebagai fasa air internal?• Apakah dasar pemakaian campuran

umpan 20.000 ppm U dan 500 ppm Rudan apakah efisiensi akan berubahapabila kadar campuran berubah danjuga kondisinya?

Dwi Briyantoro• Asam fosfat mudah membentuk komplek

dengan U dan D2 EHPA (organik). Padasaat stripping, U mudah terambil kembalike dalam fasa air.

• Dasar pemakaian campuran umpan20.000 ppm II dan 500 ppm Ru adalah :1. Hasil fisi U dari acuan Benedict dan

kawan-kawan.2. Kemampuan membran mengikat U

maksimal pada saat stripping.• Untuk kadar campuran yang berubah

akan terjadi sedikit perubahan terhadapnilai efisiensi U. Jika kondisinya berubahakan lebih tampak terjadi perubahan nilaiefisiensi sehingga perlu dicari kondisioptimumnya yaitu keasaman umpan,keasaman fasa air internal, konsentrasiD2EHPA dan waktu ekstraksi.

Asmedi Suripto• Apakah cara ekstraksi membran ini

didesain untuk single-stage system?Apakah cara ini dapat digunakan untukmultiple-stage?

• Mengingat penelitian diarahkan untukreprocessing, apakah kompleksasi sistemmekanik . praktikal dalam pabrikreprocessing yang menghilangkanadanya moving parts dan perlunyakondisi maintenance-free?

• Disarankan untuk studi lebih lanjut perlumenelaah merit-demerit membran emulsidibandingkan sistem ekstraksi-pelamt(PUREX).

Dwi Briyantoro• Cara ekstraksi membran didesain untuk

single- stage system sedangkan untukmultiple stage system dapat ditambahperalatan tambahan seperti pemecahmembran dan pembentukan membran.

• Penelitian membran emulsi dilakukanpada skala laboratorium sehingga perludilakukan studi lebih lanjut untuk pabrikreprocessing.

• Saran diterima.

Indro Yuwono• Bagaimana pengaruh radiasi di elemen

bakar bekas terhadap keasaman?• Apakah alat analisis yang digunakan

daya jangkauannya (limit deteksinya)dapat mencacah hasil ekstraksi?

Dwi Briyantoro• Pengaruh radiasi di elemen bakar bekas

terhadap keasaman tidak dilakukan.Untuk pendekatan dilakukan variasikeasaman baik keasaman umpan (asamnitrat) maupun keasaman fasa air internal(asam fosfat).

• Alat analisis yang digunakan yaituspektrometer pendar sinar-x. Batas limitdeteksinya 100 ppm. Untuk kadar dibawah 100 ppm digunakan metode adisi.

67

ID0100157

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4 - 5 Nopember 1997

PEMISAHAN U DARI Ru MEMAKAI PELARUT TBP DENGAN METODAMEMBRAN EMULSI

A. Ninik Bintarti, Bambang EHB, J. Jati PramonoPusat Penelitian Nuklir Yogyakarta - BATAN

ABSTRAK

PEMISAHAN U DARI Ru MEMAKAI PELARUT TBP DENGAN METODA MEMBRANEMULSI. Telah dilakukan proses ekstraksi uranium (U) terhadap rutenium (Ru) memakai pelaruttributil phosphat (TBP) dengan pengencer kerosin dan surfaktan Span - 80 sebagai zat pemantapmembentuk membran emulsi. Sebagai fasa internal dipakai larutan natrium karbonat pH :10 - 1 1 .U dan Ru dalam HNO3 digunakan sebagai umpan, untuk pemecah membran digunakan butanol.Membran yang digunakan untuk ekstraksi mempunyai susunan yang terdiri atas surfaktan5%volume, TBP 10%volume, kerosin 35%volume, dan larutan Na2CO3 50%volume. Telahdicoba variasi waktu-aduk dan kecepatan-aduk pada berbagai harga keasaman umpan, berturut-turut 0,5 M; 0,75 M dan 1 M. Hasil percobaan ekstraksi memakai metode membran emulsidengan umpan yang mengandung 5000 ppm uranium dan 325 ppm rutenium diperoleh hasilterbaik pada keasaman umpan 0,5 M, waktu ekstraksi 15 menit dan kecepatan-aduk 800 rpmmemberikan harga K j stripping U = 0,5660 dan efisiensi-pungut U = 49,73% serta faktor-pisahdari Ru nol.

ABSTRACT

THE URANIUM SEPARATION FROM Ru USING TBP SOLVENT BY MEMBRANEEMULSION METHOD. An extraction process for uranium (U) separation from ruthenium (Ru) bytributyl phosphate (TBP) as a solvent with kerosene as a diluent and surfactant the Span - 80, asemulgator has been performed. A sodium carbonate solution having pH 10- 11 was used as theinternal phase. The feed contained U and Ru in HNO3 solution, while butanol was used as themembrane spliter. The membrane used for extraction had a composition of 5%vol surfactant,10%vol TBP, 35%vol kerosene and 50%vol Na2CO3 solution. The mixing time and speed werevaried in value, so were the acidity levels, ranging from 0.5 M, 0.75 M up to 1 M. The result ofthe experimental separation of a mixture containing 5000 ppm U and 325 ppm Ru showed that amolarity of 0.5 M HNO3 in the feed, 15 minutes mixing time, and 800 rpm mixing speed werefound to be the best conditions for the extraction. Such conditions had resulted in achieving thevalue of stripping distribution coefficient Kd for U = 0.5660 with 49.73% U recovery efficiency anda practically zero separation factor from Ru.

PENDAHULUAN

Tujuan melakukan ekstraksi uranium(U) terhadap rutenium (Ru) dengan prosesmembran emulsi adalah untuk memperolehhasil yang lebih besar, waktu proses yanglebih cepat dan pemakaian pelarut yang lebihhemat jika dibandingkan dengan ekstraksibiasa[4]. Penelitian ini dilakukan untukmemisahkan U terhadap pengotor-pengotornya yang salah satunya adalahrutenium. Hal ini disebabkan Ru merupakanhasil belah pengganggu yang paling sulitdipisahkan. Ru dapat berada dalam berbagaimacam tingkat oksidasi dan setiap tingkatoksidasi mempunyai ion kompleks danspecies molekuler bersama-sama sekaligus,sehingga sulit untuk meramalkan perilaku Ru.

Sasaran penelitian ini adalah untukmemperkecil jumlah pengotor, mengingaturanium yang dipakai di dalam bahan bakarnuklir harus mempunyai kemurnian tinggiyang disebut tingkat murni nuklir. Prosesekstraksi merupakan salah satu carapemisahan dari beberapa cara pemisahanyang lain seperti pengendapan bertingkat,kristalisasi bertingkat maupun penukar ion.Proses ekstraksi U telah banyak dilakukandengan berbagai pelarut dan salah satupelarut yang selektif terhadap uranium adalahtributil phosphat (TBP) dengan pengencerkerosin121. Pada penelitian yang pernahdilakukan untuk proses ekstraksi biasaterhadap rutenium, diperoleh hasil dengankeasaman tinggi dengan koefisien distribusiRu semakin berkurang, sehingga dengan

69

Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4 - 5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

memakai metoda membran diharapkanmemberikan hasil pemisahan terhadapuranium lebih mudah, jika dibandingkandengan proses ekstraksi biasa. Pelarut TBPbiasa digunakan untuk memisahkan danmemurnikan U'21 dan jika dibandingkandengan pelarut D2EHPA, maka kelebihannyaadalah harganya yang lebih murah kira-kirasetengah däri harga D2EHPA. Jadi penelitianini dilakukan sebagai usaha penghematan.

Ekstraksi memakai cara membranemulsi yaitu melakukan ekstraksi sekaligusre-ekstraksi (stripping). Emulsi sendirimerupakan sistem koloid baik zat terdispersimaupun zat pendispersinya cair.[1] Ekstraksimemakai metoda membran biasa disebutdengan metoda LSM (Liquid SurfactantMembrane) atau metoda membran cair yangdiharapkan dapat memberikan hasil yanglebih baik untuk pemisahan uranium terhadapruthenium pada pengolahan uranium hasilproduksi radio isotop, uranium limbah bekaspengolahannya dan memperkecil hasil-hasilbelah pada pengolahan uranium dari bahanbakar bekas yang juga mengandung unsur-unsur aktinida. Susunan jumlah dari masing-masing aktinida dan unsur-unsur produk fisiadalah berbeda untuk jenis reaktor yangberbeda. Sebagai tahap awal dicobamemisahkan antara uranium terhadap salahsatu produk fisi yaitu ruthenium dan untukgambaran perbandingan uranium terhadapruthenium untuk reaktor jenis PWR adalah Udalam gram (g) dan Ru dalam ug yaitu 9,54 x105 U dan Ru 1,9 x 103 , untuk jenis LMFBRmengandung U 8,56 x 105 dan Ru 3,37 x 103,untuk HTGR mengandung U 5,44 x 10" danRu 3,9 x 103 semua untuk waktu pendinginan150 hari.[21

Pada proses ekstraksi akanterbentuk komplek yang dapat berupa kationatau anion yang akan berasosiasi dengankation atau anion lain, sehingga dihasilkankomplek yang tidak bermuatan. Komplek iniakan terekstrak ke dalam fasa organiksehingga akan terdistribusi ke dalam fasaorganik dan fasa air. Kelarutannya ditentukanoleh sifat komplek logamnya. Apabilakomplek mengandung gugus organik yangberukuran besår, maka kelarutannya akanlebih besar dalam fasa organik131.

Pada penelitian ini dipakai umpanyang mengandung perbandingan U terhadap

Ru belum sesuai dengan kenyataan 'karenapada tahap ini baru menguji kemampuanmembran dan berhubung dengan alat analisisyang digunakan untuk jumlah Ru di bawah100 ppm sulit dilakukan, sehingga untukperbandingan U terhadap Ru yang besarsesuai dengan keadaan yang nyata belumbisa dilakukan.

Dalam fasa organik kemungkinanakan terjadi interaksi yang akanmempengaruhi konsentrasi komplek dalamfasa organik, sehingga mempengaruhiefisiensinya. Apabila konsentrasi ekstraktandiperbesar, maka dapat terjadi polimerisasisecara cepat sehingga menurunkanefisiensinya.

Pada pembentukan membran emulsidibutuhkan surfaktan, yaitu zat ketiga sebagaizat pemantap supaya emulsi tidak segerapecah dan terpisah lagi karena surfaktanakan membungkus butir-butir cairanterdispersi dengan suatu lapisan tipis,sehingga butir-butir dapat bergabung menjadisuatu fasa kontinyu. Dipilih jenis emulsi airdalam minyak (A/M) dengan surfaktan yangmempunyai nilai HLB (Hydrophyle LipophyleBalance) 3 sampai 6, untuk mendapatkanemulsi ini, dipilih surfaktan Span - 80 yangmempunyai HLB 4,3.|3! Span - 80 sendirimerupakan surfaktan non ionik dari campuranbermacam-macam ester (Sorbitan, mono, di,tri oleat [RCOOR]), komponen meta sorbitol(ROH) atau asam oleat (RCOOH) dan air1"1.Pada umumnya Span - 80 disebut sorbitansaja. Span - 80 mengalami dekomposisidalam fasa air internal yang akanmemberikan kestabilan pada emulsi.

Pada proses ekstraksi memakaiteknik membran cair, maka zat terlarut yangberada dalam fasa air eksternal (umpan)akan diambil masuk ke fasa air internal dalammembran sesudah dilakukan kontakbeberapa saat antara umpan denganmembran. Zat terlarut masuk melalui LSMmemakai TBP sebagai pelarut (solven)secara difusi151.

Ion-ion U dan Ru diekstraksimemakai pelarut TBP dan kemungkinanreaksi yang terjadi adalah :

UO2(NO3)2 + 2TBP UO2(NO3)2 .2TBP

70

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATANJakarta, 4-5 Nopember1997

H+ + NO," + TBP

RuO+3+3NO3-+3TBP

HNO3.TBP

RuO(NO3)3.3TBP+ 3H+

Dengan melihat persamaan reaksi di ataskemungkinan kecepatan ekstraksi U dan Rusebanding dengan konsentrasi U dan Rudalam urmpan dan konsentrasi pelarut TBPdalam fasa organik. Dalam proses ekstraksimemakai metoda membran dikenal koefisiendistribusi ekstraksi (K^s) dan juga koefisiendistribusi stripping (K sinp) •

Membran emulsi sesudah dipakaiuntuk mengekstraksi dilanjutkan denganpemecahan membran dengan bantuanbutanol beberapa tetes, meskipun TBP larutdalam butanol tetapi tidak mengganggupemecahan lapisan tipis yang melindungibutir-butir terdispersi sehingga pengambilanfasa air internal yang telah mengandung zatterlarut bisa berlangsung. Fasa air ekstemaldan fasa air internal dianalisis memakai alatpendar sinar, untuk alat ini diambil rangestandar Ru dari 100 - 500 ppm sehingga100 ppm terdeteksi, jadi dianggap limitdeteksi 100 ppm. Dalam kenyataannyatenaga U dan Ru terjadi interferensi meskipunbegitu dari puncak tenaga dipilih interferensiyang memberikan angka-angka hasil analisisyang jelas. Hal ini diupayakan dengan caraadisi yaitu konsentrasi U diturunkan denganpengenceran, kemudian konsentrasi Rudiperbesar. Kadar Ru yang seakan-akan0 ppm tetapi sebenarnya di bawah batasdeteksi alatnya bisa diketahui kadar yangsebenarnya.

TATA KERJA

A. Bahan.Bahan yang digunakan adalahUO2(NO3)2.6H2O, RuCI3, TBP, Kerosin,Span - 80, Na2CO3 , HNO3, Butanol danAquades.

B. Alat-alat.Alat yang dipergunakan dalam penelitianini adalah : Magnetic starrer, pengadukkecepatan tinggi, neraca analitik, pHmeter, XRF dan alat-alat gelas.

C. Metoda.Pembuatan membran emulsi.

1. Dalam 10 ml fasa organik divariasi %volume. TBP dari 5, 10, 15 dan20% volume, untuk pemakaian surfaktanyang tetap 5 % volume, (sebagai hasilpenelitian terdahulu) dalam pengencerkerosin. Perbandingan fasa organikterhadap fasa air internal 1 : 1 karenapada kondisi ini memberikan waktukestabilan membran yang paling lama.Digunakan larutan Na2CO3. sebagai fasaair internal.

2. Percobaan No. 1 dipilih TBP sebanyak10%, karena memberikan waktukestabilan membran paling lama.Percobaan berikutnya adalah variasi pHfase air internal dari 8, 9, 10, 11 dan 12.Diperoleh pH sekitar 10 - 11 yangmemberikan waktu kestabilan membranpaling lama.

3. Percobaan selanjutnya adalah variasiwaktu emulsifikasi dari 5, 10, 15, 20, 25dan 30 menit.

Proses ekstraksi1. Umpan yang mengandung U (5000 ppm)

dan Ru (325 ppm) dalam asam nitratsebanyak 20 ml, ditambah membran 10 mldiaduk dengan kecepatan 600 rpm danwaktunya divariasi dari 5, 10, 15, 20, 25dan 30 menit, kemudian didiamkansebentar sampai terpisah antara fasa airdan fasa organik (membran). Selanjutnyadipisahkan dan fasa organiknya(membran) dipecah menggunakanbutanol, kemudian fasa air eksternal danfasa air internalnya dianalisis.

2. Pekerjaan No.1 diulangi dengan variasikecepatan pengadukan dari 200, 400,600, 800, 1000 dan 1200 rpm. Danselanjutnya dilakukan percobaan denganvariasi keasaman umpan.dengan waktupengadukan yang optimum dari hasilpercobaan No.1.

3. Kemudian dilakukan percobaan denganvariasi keasaman umpan dari 0,5 ; 0,75dan 1MHNO3.

4. Dilakukan pula ekstraksi secara biasayaitu pelarut tidak diubah dalam bentukmembran emulsi, dan ekstraksi-ulangdilakukan sendiri sesudah prosesekstraksi. Hal ini dilakukan supaya jelasterlihat keuntungan yang diperoleh jikadilakukan dengan teknik membran.

71

Prosiding Presentasi llmiah DaurBahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4 - 5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

HASIL DAN BAHASAN

Membran yang digunakan sebagaihasil penelitian pembuatan membranmempunyai susunan yang terdiri dari10% volume. TBP, 5% volume. Span-80, pHfasa air internal 10 - 11, waktu emulsifikasi20 menit dan perbandingan fasa organikterhadap fasa air 1/1 mempunyai kestabilanmembran yang relatif lama. Untukmengetahui keberhasilan pemisahan dikenalfaktor pisah (FP) yang merupakanperbandingan koefisien distribusi stripping zatterlarut dengan koefisien distribusi strippingRu. Di sini dikenal koefisien distribusiekstraksi dan koefisien distribusi stripping.Koefisien distribusi stripping merupakanperbandingan antara konsentrasi zat terlarutdalam fasa organik dengan konsentrasi zatterlarut dalam fasa air internal.

Untuk waktu pengadukan dipilih15 menit dengan pertimbangan pada kondisiini memberikan efisiensi (r\) U paling tinggi,meskipun perbedaan itu sangat kecil. makinlama waktu pengadukan memberikan waktupisah antara fasa air eksternal terhadapmembran lebih lama.

Untuk keasaman umpan 1 M dipilihkecepatan pengadukan 800 rpm yangmemberikan harga efisiensi U adalah33,40%, dengan harga faktor pisah nol,

cukup baik untuk pemisahan. Jika dipilih100 rpm dengan efisiensi (n.) U adalah57,30% akan memberikan waktu pisah lebihlama dan hanya memberikan kenaikanefisiensi yang tidak berarti.

Dari Tabel 3 dipilih waktupengadukan 10 menit untuk penggunaankeasaman umpan 0,75 M memberikan hargar)U = 4,4 % dan harga faktor pisah 0, makinkecil harga FP maka pemisahan semakinbaik, yang berarti uranium sebagian besarterpisah dengan rutenium dan untukpertambahan waktu ekstraksi lebih dari 10menit hampir tidak berpengaruh nyata.

Pada penggunaan keasaman 0,75 Mterlihat dalam Tabel 4 bahwa kecepatanpengadukan 400 rpm memberikan harga r|Upaling tinggi yaitu 26 % dan harga FP = 0cukup baik untuk pemisahan.

Pada Tabel 5 dapat dilihat bahwauntuk umpan dengan keasaman 0,5 M ,kenaikan waktu ekstraksi hampir tidakmemberikan pengaruh yang berarti ini dapatterlihat U dapat terpisah dengan baikterhadap Ru, tetapi hanya memberikanefisiensi yang tidak terpaut banyak. Dipilihwaktu ekstraksi 15 menit, sedangkan untukwaktu pengadukan 30 menit memberikanr|U = 34 °/Oi tetapi waktu pisahnya lama.

Tabel 1.Waktu,menit

51015202530

Variasi waktu pengadukan, keasaman umpan 1U dalamFair.ppm

884944

1228121411001227

Ru dalamFair.ppm

<LD""

U dalamFO.ppm

736589329410853652

Ru dalamFO.ppm

786300

10196

M , kecepatan pengadukan 600 rpm.Kd Slrip

U

0,83330,62500,27030,33330,76920,5263

Kd Slrip

Ru~

F.P

000000

efisiensi0lU),%

17,6820,0024,5624,2822,0024,54

Tabel 2. Variasi kecepatan pengadukan, keasaman umpan 'Kec, pe

ngadukanrpm.

20040060080010001200

U dalamFair.ppm

785,11163,51657,21667,31862,5885,5

Ru dalamFair.ppm

<LDi i

172,6<LD

«79

U dalamFO.ppm

738,7884,5360,4727,1911,5

2266,8

Rudalam

FO.ppm

164,2149,7

094,0178,080,0

M, waktuKd strip

U

1,02040,75760,21744,34780,49022,3256

pengadukan 15 menit.Kd strip

Ru

~~0~

0,4469

F.P

00~

00

5,204

efisiensi(TlU),%

14,5023,3033,0033,4037,3020,00

72


Tabel 3. Variasi waktu pengadukan, keasaman umpan 0,75 M, kecepatan pengadukan 600 rpm. <

Waktu,menit

51015202530

U dalamFair.ppm

174218198192208190

Ru dalamFair.ppm

<LD"

i .

"

U dalamFO.ppm

250832892461287533403080

Ru dalamFO.ppm

0179132128228165

Kds t r i p

U

14,414014,285712,500014,285716,670016,2100

Kd strip

Ru~

F.P

000000

efisiensi(iU),%

3,54,44,04,04,04,0

Tabel 4. Variasi kecepatan pengadukan, keasaman umpan 0,75 M, waktu pengadukan 10 menit.

Kec, pengadukan

rpm.

20040060080010001200

U dalamFair.ppm

631,0129,7654,1459,0561,6513,0

Ru dalamFair.ppm

<LD

""it

U dalamFO.ppm

150317012692309128322748

Ru dalam

FO.ppm

184103131113101106

Kd strip

U

2,38101,31164,11526,73855,00005,2632

Kd strip

Ru

~

F.P

000000

efisiensi(nU),%

13,0026,0013,1010,0011,0010,30

Tabel 5. Variasi waktu pengadukan, keasaman umpan 0,5 M, kecepatan pengadukan 600 rpm.

Waktu,menit

51015202530

U dalamFair.ppm

1495,81017,61440,71322,31597,61720,5

Ru dalamFair.ppm

<LD»"n

"

U dalamFO.ppm

1352174894597411051202

Ru dalam

FO.ppm

20024119514815897

Kd strip

U

0,91001,67000,67000,73530,68970,7000

Kd strip

Ru~

F.P

000000

efisiensi(T,U),%

302030263234

Tabel 6. Variasi kecepatan pengadukan, keasaman umpan 0,5 M, waktu pengadukan 15 menit.

Kec, pengadukan

rpm.

20040060080010001200

U dalamFair.ppm

667,7710,2

1320,32450,71026,12053,9

Ru dalamFair.ppm

000000

U dalamFO.ppm

105914211438138713791662

Rudalam

FO.ppm

163,3178,5155,1134,1164,8241,4

Kd Slrip

U

1,58652,00001,08930,56601,34400,8065

Kd strip

Ru

~

F.P

000000

efisiensi

(nU),%

13,5514,0226,8049,7320,8242,00

73

Presiding Presentasi llmiab Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4 - 5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

Tabel 7. Ekstraksi biasa variasi kecepatan ekstraksi untuk % vol. TBP 30 %, keasarrlan 1 M,waktu pengadukan 15 menit.

Kec, pengadukan

rpm.20040060080010001200

U dalamFair.ppm

744,4426,3434,8597,3518,8838,8

Ru dalamFair.ppm

237,7280,0263,1282,2262,8274,7

U dalamFO.ppm

2755,63073,83065,22902,72981,22661,3

Ru dalamFO.ppm

874562436250

Kd strip

U

3,77,27,05,05,73,2

Kd strip

Ru

0,36600,16070,23570,15240,23600,1820

F.P

10,1144,8029,7032,8124,1517,58

efisiensi

(nU),%

14,908,508,7012,0012,4016,80

Tabel 8. Kondisi optimum kecepatan danwaktu pengadukan.

HNO3,M

0,500,751,00

WaktuPenga-dukan,menit

151015

Kec.Penga-dukan,

rpm

800400800

F.P

000

efisiensi

U(%)

49,7326,0033,40

Dari Tabel 6 dijelaskan bahwa padavariasi kecepatan pengadukan memberikanpemisahan antara U dan Ru terbaik padakecepatan 800 rpm, karena harga efisiensiyang dihasilkan relatif paling tinggi yaitu49,73%.

Dari hasil percobaan terbukti bahwapengaruh konsentrasi HNO3 ([HNIO3]) dalamumpan sangat besar terhadap efisiensipemisahan. Pada [HNO3] yang tinggi ionnitrat dapat masuk ke lingkaran koordinasiion-ion logam dan akan terekstrak pula olehTBP, sehingga menurunkan efisiensinya.Tetapi pada [HNO3] yang kecil akanmemberikan efisiensi yang rendah, karenaasam juga merupakan katalisatorpembentukan komplek U-TBP.

Sebagai bahan perbandingandilakukan ekstraksi biasa yang telah banyakdilakukan dengan berbagai variasi. Kondisioptimum yang diperoleh untuk ekstraksi biasaantara lain % volume. TBP 30 %, waktupengadukan 15 menit dan keasaman umpan3 M HNO3. Untuk percobaan ini dipakai% volume TBP, waktu pengadukan 15 menitdan keasaman umpan 1 M, dengan maksudsupaya ada kesamaan dengan kondisipemisahan memakai teknik membran.

Tabel 7 menunjukkan bahwa padakecepatan pengadukan 200 rpm memberikanfaktor pisah paling rendah dan efisiensi Urelatif tinggi. Sebagai dasar pemilihan adalahefisiensi U yang mempunyai harga relatiftinggi yaitu 14,9 dan faktor pisah 10,11 yangmerupakan harga faktor pisah terkecil 10,11.Untuk kecepatan pengadukan 1200 rpmfaktor pisahnya terbesar yaitu 17,58 lebihbesar dari FP 200 rpm. Dipilih yangmempunyai harga FP terkecil karena FP yangsemakin kecil maka pemisahan semakin baik.FP = konsentrasi U dalam fasa organik dibagidengan konsentrasi U dalam fasa air internal.

Jika dibandingkan ekstraksi biasamaka efisiensi pemisahan dengan teknikmembran lebih tinggi. Keuntungan lain caramembran adalah hanya memerlukan pelarutyang lebih sedikit yaitu 10 % TBP, sedangkanekstraksi biasa adalah 30 % TBP.

Dari hasil percobaan dengan variasikecepatan pengadukan dan waktupengadukan yang dilakukan pada keasamanumpan 0,5 ; 0,75 dan 1 M dibuat tabel untukkondisi yang optimum diperoieh seperti padaTabel 8.

SIMPULAN

Dari data percobaan di atas dan daritabel 8 maka maka dapat disimpulkan bahwakeasaman 0,5 M pada umpan akanmemberikan efisiensi (r\) paling tinggi yaitu49,73 % dengan FP = 0, kecepatanpengadukan 800 rpm, waktu pengadukan15 menit dan harga koefisien distribusistripping U adalah 0,5660.

74


UCAPAN TERIMA KASIH

Pada kesempatan ini penulismengucapkan terima kasih kepada Sdri.Amin Kusmiyatun, mahasiswi S1 STTLYogyakarta yang telah membantu dalampenelitian ini.

PUSTAKA

[1] JOHANES.H , Pengantar Kimia Koloiddan Kimia Permukaan, UGM. Press,Yogyakarta (1973).

[2] LONG. J. T., Engineering for NuclearFuel Reprocessing , ANS.Oak RidgeTenese, (1978).

[3] ANIEF. MOH., Emulsi Fakultas FarmasiUGM, Yogyakarta, (1982).

[4] ABOU-NEMEH and VAN PATHEGEN,Membrane Recycling in the LiquidSurfactant Membrane Process , Ind. Eng.Chem. Res. pp 32. 143 -147. (1993).

[5] HAYWORTH. HC - BURNS. W.A.,Extraction of Uranium from Wet ProcessPhosphoric Acid Liquid Membran , Sep.Sci. Technol. (1983).

[6] Y.MORI., H.VEMAE, S. HIBINO.,W.EGUCHI, Proper Condition of theSurfactant Liquid Membrane for TheRecovery and Concentration of Cr (VI)from Aqueous Sulfuric Acid Solution, ICE,January, (1990).

[7] ANIRUDDHA J. SHERE and H.MICHAEL CHEUNG, Effect ofPreparation Parameters on Leakage inLiquid Surfactant Membrane Systems,Dept. of Chemical Engineering TheUniversity of Akron, Ohio, (1988).

[8] MELZNER. D., TILLKONSKI.J.,MOHRMANN. A., POPPE. W.HALWACHS. W., SCHUGERL. K.,Selective Extraction of Metal by TheLiquid Membrane Technique,Hydrometalurgy, (1984).

[9] DRAXLER and R. MARR., EmulsionLiquid Membrane Part Ith Fenomenon andIndustrial Application, Institut furVerfaktens Technik Teshnishe UniversitatGrass., Inffeldgaste 25. 8010 Graz(Austria) July, 1,(1986).

TANYA JAWAB

Indro Yuwono• Dalam penentuan umpan U dan Ru,

apakah sudah ditinjau tentangkemampuan deteksi alat analisis?

• Mohon dijelaskan fasa internal asam danfasa internal basa dalam Span-80?

Ninik Bintarti:• Batas deteksi alat analisis adalah

100 ppm. Jadi kadar unsur Ru yang lebihrendah dari limit deteksi alat tidak akantercacah.

• Pada pengekstrak kation (fasa internalasam), ekstraktan berupa kation padafasa membran membentuk komplekdengan ion UO2

2t, kemudian berpindahke fasa air internal. Disini kompleksterdekomposisi karena reaksi pertukaranion dengan asam H3PO4 atau asam-asamlain. Kompleks melepaskan ion UO2

2+ danmenarik H+, kemudian UO2

2+ masuk kefasa air internal.

Wahlan Wirakusumah• Jenis contoh apakah yang digunakan

dalam penelitian ini? Seandainyadigunakan contoh dari yellow-cakehasil pengolahan U-ore, bagaimanahasilnya?

Ninik Bintarti• Penelitian ini dilakukan secara simulasi

yaitu uranium umpan diperoleh denganmelarutkan UO2(NO3)2. 6 H2O dalamHNO3. Umpan yellow-cake hasilpengolahan U-ore belum dicoba.

Winarti Andayani• Apa perbedaan antara pemisahan U dan

Ru menggunakan pelarut TBP danDEHPA dan pelarut manakah yanglebih baik?

Ninik Bintarti• Pelarut TBP sudah lama dan biasa

digunakan untuk ekstraksi U danharganya lebih murah dibandingkandengan D2EHPA. Penelitian denganpelarut D2EHPA baru dalam taraf awalsehingga belum dapat menentukan yanglebih baik di antara kedua pelarut.

75

ID0100158


PENGOLAHAN BIJIH URANIUM RIRANG :PEMISAHAN URANIUM DARI LARUTAN BIJIH RIRANG

DENGAN METODA EKSTRAKSI PELARUT SECARA KONTINU

Faisal Riza, Hafni Lissa Nuri, Sugeng Waluya, Arif Subijanto, Budi SaronoPusat Pengembangan Bahan Galian Nuklir - BATAN

ABSTRAK

PENGOLAHAN BIJIH URANIUM RIRANG: PEMISAHAN URANIUM DARI LARUTAN BIJIHRIRANG DENGAN METODA EKSTRAKSI PELARUT SECARA KONTINU. Penelitian inidimaksudkan untuk mengambil uranium däri filtrat hasil digesti bijih Rirang secara asam yangmengandung uranium, torium, logam tanah jarang dan posfat dengan menggunakan pelarut0,3M D2EHPA + 0.075M TOPO dan pengencer kerosin. Parameter yang diteliti secara catumeliputi perbandingan O/A, waktu dan temperatur, kemudian hasilnya diterapkan pada proseskontinu menggunakan mixer-settiers. Hasil penelitian menunjukkan bahwa proses ekstraksi Usecara kontinu pada perbandingan A/O = 2, waktu 5 menit, 3 stage pada temperatur kamarmenghasilkan rekoveri U = 99,07%. Sedangkan stripping U dengan H3PO4 85% secara kontinupada perbandingan O/A = 1, waktu 5 menit, 3 stage dan temperatur kamar menghasilkanrekoveri U = 100%.

ABSTRACT

RIRANG URANIUM ORE PROCESSING: CONTINUOUS SOLVENT EXTRACTION OFURANIUM FROM RIRANG ORE ACID DIGESTION SOLUTION. Separation of uranium fromRirang ore acid digestion solution by means of continuous solvent extraction using mixer-settlershas been studied and a mixture of 0.3 M D2EHPA and 0.075 M TOPO extracting agent andkerosene diluent is employed to recover and separate uranium from Th, RE, phosphatecontaining solution. The experiments have been conducted batch-wise and several parametershave been studied including the aqueous to organic phase ratio, A/O, the extraction and thestripping times, and the operation temperature. The optimum conditions for extraction have beenfound to be A/O = 2 ratio, five minute extraction time per stage at room temperature. Theuranium recovery of 99.07% has been achieved at those conditions whilst U can be stripped fromthe organic phase by 85% H3PO4 solution with an O/A = 1 for 5 minute stripping time per stage,and in a three stage operation at room temperature yielding a 100% uranium recovery from thestripping process.

PENDAHULUAN

Pengolahan bijih uranium Rirangdengan digesti secara asam akanmenghasilkan larutan campuran U, Th, LTJ(SO4). Untuk memisahkan masing-masingunsur U, Th dan LTJ, larutan asam diprosesmelalui beberapa cara antara lain ekstraksi,pengendapan, penukar ion dan kristalisasi.Proses pemisahan dengan sistempengendapan menghasilkan pemisahanunsur yang kurang sempurna, karena kondisipH pengendapan unsur saling berdekatanterutama pada rentang pH antara 0-7,0.Proses pemisahan dengan sistem resinpenukar ion masih kurang sempurna , karenaunsur U, Th dan LTJ akan tertangkap olehresin. Larutan campuran U, Th dan LTJtersebut akan menganggu proses karenalarutannya banyak mengandung pengotor

terutama silika. Untuk mengatasi hal ini,dicoba memisahkan U dari unsur Th dan LTJdengan sistem ekstraksi pelarut. Pelarut yangdigunakan adalah campuran D2EHPA danTOPO dengan pengencer kerosin.

Pada proses ekstraksi uranium olehD2EHPA + TOPO ada 2 tahapan yaituekstraksi dan stripping. Ekstraksi adalahproses pengambilan uranium oleh pelarutcampuran D2EHPA + TOPO (D2T).Kelebihan pemakaian 2 pelarut sekaligusadalah campuran pelarut tersebutmembentuk sinergi yang dapat memperbesarkoefisien distribusi (D). Reaksi yang terjadiantara U bervalensi 6+ dengan pelarutD2EHPA dan TOPO adalah sebagai berikut:

2(RH)2org+ UO2+t o UO2 R4H2org + 2H- (1)

UO2R4H2org+xTOPO o UO2R4H2.xTOPO (2)

77


ISSN 1410-1998

R: (2-ethylhexyl-0)2- P=0I

O

Menurut Robert Merrit m jika U diekstraksidengan D2EHPA koefisien distribusinya (D)sebesar 135, sementara ekstraktan TOPOmenunjukkan nilai (D) sebesar 0,06.Pencampuran kedua ekstraktan tersebutmenghasilkan sinergi antara D2EHPA +TOPO sehingga koefisien distribusinya (D)sebesar 3500. Pemakaian ekstraktancampuran Di-2-Ethyl Hexyl Phosphoric Acid(D2EHPA) + Tri Octyl Phosphorus Oxine(TOPO) terhadap pemungutan uranium daribatuan fosfat menghasilkan rekoveriU>95%131.

Stripping adalah proses pengambilanuranium kembali dari larutan organik hasilekstraksi oleh fase air. Larutan stripping yangumum digunakan untuk pelarut organikD2EHPA + TOPO adalah Na2CO3l HC! danH3PO4

121 Reaksi stripping yang terjadi adaiahUO2R4H2 org + 3 Na2CO3 -> Na4 UO2(CO3)3- +

2NaR2Horg (3)UO2R4H2 ors +3 UO2R4H2 org

org

2HCI -> UO2CI2 + 2(RH)2 (4)+ 2 H3PO4 -> (UO2)3 (PO4)2 +

6(RH)2 (5)Pada proses stripping dengan menggunakanNa2CO3 seperti tertera pada reaksi (3) terlihatbahwa sodium (Na) bereaksi denganD2EHPA sebagai reaksi samping yangmembentuk fasa ketiga sehingga menyulitkanpemisahan. Untuk memecahkan fasatersebut diperlukan alkohol atau TBP yangbiasa disebut modifier1^. Proses stripingmenggunakan HCL memberikan koefisienstripping paling tinggi dibanding dengan fasaair yang lain, tetapi gas yang ditimbulkan Cl2akan mencemari lingkungan sehinggadiperlukan penanganan khusus., Sedangkanstripping dengan H3PO4 memberikankoefisien stripping cukup baik[2].

TATA KERJABahan

Larutan umpan yang digunakandalam penelitian ini adalah larutan U, Th, LTJ(SO4) hasil digesti bijih uranium Rirangdengan proses asam. Ekstraktan yangdigunakan adalah sinergi 0,3M D2EHPA +0.075M TOPO |3] dengan pengencer kerosinsebagai fase organik. Larutan strippingdigunakan H3PO4 85 % sebagai fase air.Peralatan penelitian ekstraksi secara catumenggunakan seperangkat alat gelas yaitu,beker, pengaduk magnetik, stop watch dancorong pemisah. Peralatan penelitianekstraksi secara kontinu menggunakan 1 unitalat pengaduk-pengenap mixer settler 4stage.

MetodaEkstraksi uranium secara kontinu

menggunakan alat mixer settler dimana faseorganik dan fase air dicampur secaraberlawanan arah dengan diagram alir padaGambar 1. Metode kerja ekstraksi / strippinguranium secara kontinu adalah sebagaiberikut : Proses ektraksi, larutan umpansebagai fase air (A) dialirkan dengankecepatan 82 ml/menit pada stage I,sedangkan campuran-D2EHPA + TOPO (O)dialirkan dengan kecepatan 41 ml/menit padastage IV. Kontak kedua fase tersebut terjadiberlawanan arah dengan waktu tinggal padamasing-masing stage 5 menit. Pengambilancontoh dilakukan secara periodik pada jam ke1, 2, 3 dan 4 pada masing-masing stage.Contoh dianalisis kadar U, Th dan LTJmenggunakan alat spektrophotometer. Untukstripping, fase organik (0) dengan kecepatan61,5 ml/menit dialirkan pada stage I dan faseair H3PO4 85% (A) dengan kecepatan 61,5ml/menit dialirkan pada stage IV. Kontak kedua fase terjadi berlawanan arah denganwaktu tinggal 5 menit dan pengambilancontoh pada jam ke 1, 2, 3 dan 4 padamasing-masing stage. Contoh dianalisiskadar U, Th dan LTJ.

fase

I

air (A;^ n

II

tIII

t

IV

fase organik (O)

A

>•

Gambar 1. Diagram alir Mixer Settler 4 stage.

78


HASH PERCOBAAN DAN BAHASAN

Hasil Percobaan1a. Ekstraksi uranium secara catu tanpa

pemanasan.

Umpan = larutan hasil digesti pH = 1,22U = 104,35 ppm

Th =10,54 ppmLTJ = 0,37 %PO4 = 1805,98 ppmEkstraktan = D2EHPA 0,3M + TOPO 0.075MStripper = Na2CO3 3,5 N (A)EH = 538T = suhu kamar (25 °C)t = 5 menit

Tabel 1a. Ekstraksi U secara catu dengan variasi A/O tanpa pemanasan

EKSTRAKSi

A/O

2,52

1,51

REKOVERI (%w/w)U

91,6091,7986,2084,60

Th

20,1120,0618,0416,31

LTJ

12,1613,5111,6410,04

STRIPPING

A/O

1/51/41/31/2

REKOVERI (% w/w)U

96,7892,4989,5387,38

Th

59,3448,6230,4621,74

LTJ

-

1 b. Ekstraksi uranium secarapemanasan

UmpanUThLTJ

= larutan hasil digesti= 104,35pm= 10,54 ppm= 0,37 %

catu dengan

pH1,22

PO4EkstraktanStripperEHTt

= 1805,98 ppm= D2EHPA 0,3M + TOPO 0.075M= Na2CO3 3,5 N= 538= 40-45 °C= 5 menit

Tabel 1b. Ekstraksi U secara catu variasi A/O dengan pemanasan

EKSTRAKSIA/O

21,51

REKOVERI (%w/w)U

92,1188,0286,09

Th

23,4521,7119,61

LTJ

15,3214,62

12,15

STRIPPINGA/O

1/51/41/2

REKOVERI ( % w/w)U

96,8091,5086,95

Th

60,4558,9256,32

LTJ

-

Tabel 1a dan 1b mernperlihatkan bahwarekoveri U pada proses ekstraksi denganpemanasan maupun tanpa pemanasanhasilnya tidak jauh berbeda. Berdasarkanpengamatan selama penelitian, ekstraksitanpa pemanasan akan timbul buih {emulsi)sehingga waktu pemisahan antara faseorganik dengan fase air cukup lama. Emulsitimbul karena adanya pengaruh tumbuhan /mass transfer antara fase organik dan faseair. Emulsi akan cepat pecah/hilang jika adapemanasan sehingga untuk ekstraksidiperlukan pemanasan.

Pada proses stripping denganmenggunakan larutan Na2CO3i baik dengan

pemanasan maupun tanpa pemanasan akanterbentuk emulsi yang sifatnya tetap. Emulsitimbul karena adanya reaksi antara sodiumdan D2EHPA yang membentuk emulsiberwama coklat. Emulsi tersebut Telahdicoba untuk dihilangkan dengan carameneteskan TBP maupun alkohol sertamelakukan scrubbing sebeium ekstraksi danhasil pemisahannya belum sempurna. Hasilpercobaan yang didapatkan adalah emulsiberubah warna dari coklat tua menjadi kuningdan ketebalannya jauh berkurang.

Pada proses ekstraksi maupunstripping secara catu (Tabel 1a dan 1b)ternyata ekstraksi dengan D2T dapat

79


ISSN 1410-1998

diterapkan pada proses secara kontinu,sedangkan proses stripping denganNa2CO3 terbentuk endapan / fase ketiga dansulit untuk diterapkan pada proses kontinu.Langkah berikutnya adalah larutan H3PO4

berbagai konsentrasi dicoba sebagai fasa airpada proses stripping.

2a. Stripping U secara catu denganvariasi konsentrasi H3PO4

Umpan = larutan organik setelah ekstraksi(hasil digesti)

U = 267,71 ppmTh = tidak terdeteksiLTJ =20,915 ppmO/A = 4T = Suhu kamar (25°C)t = 5 menitStripper = H3PO4

Tabel 2a. Stripping U secara catu, variasikonsentrasi H3PO4

H3PO4

85,0063,7542,521,2510,1255,0625

REKOVERI (%w/w)U

10095,1064,432,2024,74

8,6

Thttdttdttdttdttdttd

LTJ18,8119,4514,535,30ttdttd

2b. Stripping U secara catu variasiperbandingan O/A

Umpan = larutan organik setelah ekstraksi(hasil digesti)

U = 607,22 ppmTh =15,69 ppmLTJ = tak terdeteksi (ttd)T = Suhu kamar (25°C)t = 5 menitStripper = H3PO4 85 %

Tabel 2b. Stripping U secara catu, variasiperbandingan O/A

O/A7654321

REKOVERI (%w/w)U

35,9847,4851,1067,2073,62100100

Th50,6430,5240,1829,9880,1482,54100

LTJttdttdttdttdttdttdttd

Pada Tabel 2a, hasil percobaanstripping dengan parameter konsentrasiH3PO4 terlihat bahwa pada konsentrasi H3PO4

85 % dicapai rekoveri U 100 %, Th tidakterdeteksi dan LTJ 18,69 %. Pada prosesstripping tidak dijumpai adanya fase ketigakarena H3PO4 dengan D2EHPA tidakmenimbulkan reaksi yang menghasilkanendapan. Dengan berkurangnya konsentrasiH3PO4 maka kemampuan untuk mengikat Usemakin kecil pula, demikian juga terhadapTh dan LTJ.

Pada Tabel 2b, terlihat hasilpercobaan stripping dengan parameterperbandingan O/A, sedangkan kondisi yanglainnya tetap (suhu dan waktu). Padaperbandingan O/A = 1 maka rekoveriU 100 %, Th 100 % dan LTJ tidak terdeteksi.Untuk menghilangkan kandungan Thkemungkinan diperlukan ekstraksi Thterlebih dahulu sebelum stripping denganH3PO4 atau proses pengendapan denganNaOH. Pada stripping dengan perbandinganO/A semakin besår, maka kemampuanmengikat U semakin kecil. Hal ini disebabkanoleh makin rendahnya kemampuan fase airuntuk mengikat uranium karena jumlah fasaair tidak cukup. Pemäkaian H3PO4 sebagaistripper cukup baik bila dibandingkan denganNa2CO3 karena selain tidak menimbulkanemulsi tetap, juga kemampuan untukmengikat uranium cukup tinggi.

3 a. Ekstraksi U secara kontinu

UmpanUThLTJPO4

A/OTtAO

= larutan hasil digesti= 159,62 ppm= 20,04 ppm= 13,87 ppm= 6389,83 ppm= 2= kamar (25 °C)= 5 menit= -82 ml/menit= 41 ml/menit

Ekstraktan = D2EHPA 0,3M + TOPO 0.075M

80


Tabel 3 a. Ekstraksi U secara kontinu

Stage

1234

Rekoveri %, jam ke 1

U

90,9194,8696,4198,67

Th

I I

I I

LTJ

24,4427,0429,6531,56

PO4

0,8618,489,09

11,13

Rekoveri %, jam ke 2

U

96,9398,3999,0798,52

Th

I t

I 1

LTJ

9,8027,2525,2324,91

PO4

9,1721,68

5,458,5

Stage

1234

Rekoveri %, jam ke 3U

98,4398,9798,8298,65

Th LTJ

24,8025,8828,5532,59

PO4

10,4113,6413,218,2

Rekoveri %, jam ke 4U

98,9398,5198,3798,31

Th

-

LTJ

25,5924,4728,2630,86

PO4

9,1729,03

10,048,6

3 b. Stripping U secara kontinu

U = 104,175 ppmTh = 29,105 ppmLTJ = 15,429 ppm

Stripper = H3PO4 85 %O/A =1t = 5 menitT = kamar (25 °C)

Tabel 3 b

Stage

1234

Stripping U secara kontinu

Rekoveri % (W), jam, ke 1U

96,0798,57

100,00100,00

Th

100,00100,00100,00100,00

LTJ

1 1

I I

Rekoveri % (W), jam, ke 2U

98,4198,69

100,00100,00

Th

100,00100,00100,00100,00

LTJ

Pada ekstraksi (Tabel 3 a) terlihatbahwa ekstraksi stabil setelah jam ke 2dengan rekoveri U > 90 %. Rekoveri Utertinggi diperoleh pada jam ke 2 pada stageke 3 dengan hasii U 99,07 %, LTJ 25,23 %dan PO4 5,45 % . Pada stripping (Tabel 3 b)terlihat bahwa rekoveri tertinggi dicapaidengan rekoveri U 100 %, Th 100 % mulaijam ke 1 pada stage ke 3. Untuk memisahkanTh dari campuran U dan Th maka perlu ditelitilagi stripper yang cocok untuk mengambiluranium semaksimal mungkin tanpa diikutio!eh torium.

SIMPULAN

Pemisahan uranium dari larutan bijihRirang dengan metode ekstraksi pelarutsecara kontinu dilakukan untuk mendapatkan

kondisi ekstraksi maupun kondisi stripping-nya dan hasil pungutan relatif baik. Hasilpercobaan ekstraksi pelarut dan strippingsecara kontinu sebagai berikut:

Ekstraksi- Ekstraktan = D2EHPA 0,3M +

TOPO 0,075M/kerosin- Temperatur = suhu kamar (25 °C)- Waktu = 5 menit-NO =2- Stage = 3- Rekoveri U = 99,07 %

Stripping- Stripper = H3PO4 85 %- Temperatur = suhu kamar (25 °C)- Waktu = 5 menit- O/A =1

81

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5Nopember 1997

- Stage = 3- Rekoveri U =100

PUSTAKA

[1] MERRIT, R.C., The Extractive Metallurgyof Uranium, Colorado School MineInstitute, 1971.

[2] BENEDICT, M ; PIGFORD.T.H;LEVI.H.W, Nuclear ChemicalEngineering, 2nd-ed., Mc.Graw -Hill BookCompany New York ,1981.

[3] YANTO, dkk, Laporan Hasil PenelitianPPBGN/PUSAAP/II/1991, Jakarta.No. 171990/1991.

TANYA JAWAB

Dwi Briyantoro• Mengapa hasil digesti langsung

diekstraksi, mengingat ekstraksi adalahproses yang mahal selain itu hasil digestimasih banyak mengandung unsur-unsurdan pengotoryang harus dipisahkan ?

• Mengapa untuk stripping dipilih H3PO4

sedangkan hasil digesti masih adamasalah fosfat ?

Faizal Riza• Penelitian ini masih dalam taraf mencari

proses yang terbaik untuk digesti secaraasam, untuk penelitian selanjutnyadicoba dengan proses basa dimana PO4

3"dipisahkan terlebih dahulu.

• Pemakaian H3PO4 belum mencapai hasilmaksimal dan masih akan dilakukanpercobaan lebih lanjut.

Sudjalmo• Faktor apa yang menyebabkan kendala

dalam proses akhir pengolahan bijihRirang?

• Berapa waktu yang diperlukan untukmenghasilkan recovery 100%?

Faizal Riza• Kendalanya adalah penelitian belum

selesai.• Untuk menghasilkan recovery 100% lebih

kurang diperlukan waktu 3 jam untukekstraksi dan 1 jam untuk stripping.

Ghaib Widodo• Angka pada ekstraktan 0,3 M D2EHPA +

0,075 M TOPO diperoleh dari penelitianatau dari pustaka?

• Bagaimana mekanisme terserapriya Udalam ekstraktan modifikasi?

• Bagaimana cara membuat modifikasiekstraktan yang dipakai dalam penelitiantersebut?

Faizal Riza• Angka tersebut diperoleh dari penelitian

penulis tahun 1989.• Mekanisme penyerapan U dalam

ekstraktan adalah:2(RH) +UO2

2+^UO2R4H20rganik+2H+2 organik

U02R4H2organik+xTOPO->UO2R4H2.xTOPO

• Cara membuat ekstraktan tergantungpada kebutuhan dan untuk penelitian inidigunakan komposisi 0,3M D2EHPA=5%,0,075 M TOPO = 5 %, dankerosen = 90%.

Indro Yuwono• Mohon penjelasan pengertian stage ?• Mungkinkah recovery mencapai 100%?

Faizal Riza• Stage adalah tingkat terjadinya proses

ekstraksi antara fasa organik dan airdengan kondisi operasi yang telahditentukan.

• Kemungkinan ada, tetapi lebih aman jikaditambah 1 stage karena dalam proseskontinyu dengan 1 stage sulit untukmendapatkan recovery 100%.

82

ISSN 1410-1998

ID0100159


PENGOLAHAN BIJIH URANIUM ASAL RIRANG : EKSTRAKSI URANIUMDARI LARUTAN HASIL DIGESTI BIJIH URANIUM RIRANG

DENGAN TRIBUTIL FOSFAT

Erni Rifandriyah Arief, Zahardi, SusilaningtyasPusat Pengembangan Bahan Galian Nuklir - BATAN

ABSTRAK

PENGOLAHAN BIJIH URANIUM ASAL RIRANG : EKSTRAKSI URANIUM DARI LARUTANHASIL DIGESTI BIJIH URANIUM RIRANG DENGAN TRIBUTIL FOSFAT. Uranium yangterkandung dalam larutan hasil digesti asam (setelah melalui pengendapan torium) dipisahkandari unsur-unsur lainnya, terutama logam tanah jarang yang masih terkandung dalam larutantersebut. Metode yang digunakan untuk pemisahan kedua unsur tersebut adalah ekstraksimenggunakan pelarut tributil fosfat. Pada penelitian ini dilakukan variasi terhadap variabelekstraksi yang meliputi konsumsi reduktor (H2O2) terhadap umpan, perbandingan umpan (dalamlarutan air) dan pelarut organik TBP yang diencerkan dengan kerosin (rasio A/O), konsentrasipelarut organik, variabel stripping yang meliputi perbandingan pelarut organik hasil ekstraksi danpelarut stripping/ HNO3 (rasio O/A). Dari percobaan diperoleh kondisi optimal: untuk tahapekstraksi, konsumsi H2O2 1/4 volume umpan, perbandingan A/O 1/1, konsentrasi TBP dalamkerosin 40%, rekoveri dalam ekstraksi untuk U=± 99%, LTJ=± 4%, Th=± 70%, PO43-=± 30%.Untuk tahap stripping perbandingan O/A 1/5 dan konsentrasi HNO3 0,24 N. Rekoveri dalamstripping untuk U =± 84%, LTJ=± 80%, Th= ± 72%, PO43- = ± 83%.

ABSTRACT

URANIUM RIRANG ORE PROCESSING : EXTRACTION OF URANIUM FROM RIRANG OREDIGESTION SOLUTION WITH TRIBUTYL PHOSPHATE. Uranium is extracted from Rirang oreacid digestion solution containing rare earths. A mixture of tributyl phosphate solvent and -kerosene diluent is employed. Several parameters of solvent extraction have been studiedincluding aqueous to organic phase ratio, H2O2 reductor concentration and TBP concentration inthe solvent mixture, as well as the aqueous to organic phase ratio in the stripping process. Theoptimum conditions for the extraction step include the use of 25% H2O2 (v/v), one to oneaqueous to organic ratio, and 40% TBP in kerosene. The extraction recovery for U, RE, Th, andPO43- are 99%, 4%, 70%, and 30%, respectively. The stripping step optimum conditions includethe use of one to five organic to aqueous phase ratio, 0.24 N HNOsand the stripping recovery forU, RE, Th, and PO43- are 84%, 80%, 72%, and 83%, respectively.

PENDAHULUAN

Bijih uranium asal Rirang KalimantanBarat merupakan bijih uranium yangkandungan kimianya agak berbeda dari bijihuranium asal daerah lain di Kalimantan Barat.Bijih ini mengandung unsur yang sangatpotensial serta mempunyai nilai ekonomisyang cukup tinggi antara lain uranium(U) 0,52%, logam tanah jarang (LTJ) 63,04%,fosfat (PO4

3" ) 24,55 %, molibdenum (Mo)0,24 % dan torium (Th) 0,02 %.m. Untukmendapatkan unsur-unsur tersebut secaraindividu diperlukan proses pemisahan danpemurnian secara bertahap. Metodepemisahan dan pemurnian yang dapatdigunakan antara lain pengendapanbertingkat, ekstraksi pelarut dan sebagainya.

Pada penelitian sebelumnya telahdilakukan pemisahan uranium dari larutanhasil digesti bijih uranium Rirang yang masihmengandung LTJ, Th dan PO4

3' denganmetode pengendapan bertingkat. Hasilpenelitian menunjukkan bahwa ketiga unsurtersebut tidak bisa dipisahkan secarasempurna1,121 Penelitian berikutnyamenggunakan metode lain'31 yaitu setelahpengendapan tingkat I (pemisahan Th dariunsur-unsur lainnya) kemudian dilanjutkandengan ekstraksi U dengan pelarut D2EHPAuntuk memisahkan U dari LTJ. Hasilpemisahan juga belum memuaskan, karenaU belum dapat dipisahkan secara sempurnadari LTJ (terekstraks ± 95 % tetapi LTJ ikutterekstraks sebesar ± 20 %).P1. Oleh karenaitu, pada penelitian ini dilakukan pemisahkanU dan LTJ dengan Tributil fosfat (TBP).

83


ISSN 1410-1998

Sebelum proses ekstraksi, umpan larutanLTJ-suIfat diubah menjadi larutan LTJ-nitrat.Larutan ini kemudian direaksikan denganH2O2 untuk mereduksi LTJ 4+ -»LTJ 3+ tidak terekstraksifosfat[4).

LTJ 3+ agaroleh tributil

TEORI

Metode ekstraksi pelarut adalahproses pemisahan suatu zat yangberdasarkan pertukaran zat terlarut antaradua zat pelarut yang tidak bercampur.Pertukaran ini terjadi karena adanyaperbedaan afinitas diantara kedua zat pelaruttersebut terhadap zat terlarut. Secarasederhana proses pemisahan meliputi tahapekstraksi dan stripping.

Pada tahap ekstraksi terjadi transferuranium yang terdapat di dalam larutanumpan (fasa anorganik) ke dalam fasaorganik akibat kontak langsung dalam waktutertentu. Pada penelitian ini uranium akandiekstraksi oleh TBP. TBP merupakan larutankental dengan berat jenis 0,97 ; kekentalan3,4 cp ; titik nyala 146 °C, stabil dalam larutannitrat sampai dengan konsentrasi 16 N. TBPdalam kerosin dapat mengekstraksi uraniumnitrat dalam keadaan ion fosfat[5]. TBP dapatmengekstraks Th dan U karena mengandungsejumlah kecil mono butyl phosphate dandibutyl phosphate yang membentuk kompleksdengan torium dan uranium. Reaksi yangterjadi pada tahap ekstraksi ini adalah :

UO 22 + 2NO3 UO2(NO3)2 - TBP

Ekstraksi uranium dengan pelarut TBP terjadiapabila uranium dalam bentuk larutan nitratdengan konsentrasi tinggi. Bila larutanmengandung cerium (Ce) maka Ce harusbervalensi III supaya tidak ikut terekstrakbersama-sama dengan U dan Th |4'. Hal inidapat dilakukan dengan menambahkan H2O2

dimana Ce tereduksi dengan persamaansebagai berikut:

2Ce4 H2O2O2 2Ce3+ 2H+ + O2 T

Selain H2O2 senyawa-senyawa yang dapatmereduksi Ce4+ ialah alkohol, SO2, H2S danHNO2

Pada tahap stripping terjadiperpindahan uranium dari fasa organik ke

fasa anorganik sehingga uranium mengalamipemekatan. Beberapa fasa anorganik yangbiasa digunakan antara lain larutan HCI,HNO3 dan Na2CO3. Pada penelitian inidigunakan pelarut HNO3. Reaksi yang terjadiditunjukkan pada persamaan reaksi141;keasaman 0,24 N HNO3 sebagai berikut:

UO2(NO3)2-TBP -> UO2(NO3)2 + TBP

Sebelum tahap ini, pelarut organik yangmengandung U/Th dicuci dahulu denganNa2CO3 dan air. Hal ini disebabkan sifatkelarutan kompleks U/Th dalam pelarutorganik tersebut141.

BAHAN DAN TATA KERJA

BahanLarutan umpan, mengandungU w 600,15 ppm, LTJ « 56,96 mg/ml,Th » 91,28 ppm, P(V"« 6020,85ppm.Tributil Fosfat (TBP).Kerosin.Aquades.Asam nitrat (HNO3) pekat.H2O2.

Peralatan1 unit peralatan gelas.1 unit pH meter.1 unit hotplate dan magnetic stirrer.Stop watch.

Tata kerja

Tahap pembuatan umpanLarutan dari pengendapan torium

dengan kondisi asam sulfat diubah menjadikondisi nitrat dengan cara diendapkan dahuludengan NH4OH 7,3 % kemudian dilarutkandengan HNO3 sehingga larutan mempunyaikonsentrasi 6 N I4).

Tahap ekstraksiMula-mula disiapkan larutan umpan

(A) yang telah direduksi dengan H2O2.Disiapkan larutan TBP dalam kerosin dalambeberapa konsentrasi yang telah dibakukansebagai fasa organik (O). A dicampur denganO pada konsentrasi tertentu dan dalamperbandingan tertentu. Kemudian campurandikocok selama 5 menit. Setelah itu,campuran tersebut dibiarkan sehingga A danO terpisah sempurna. Setelah dipisahkan,

84


volume masing-masing diukur dan diambilsebagian untuk dianalisis kadar unsur U, Th,LTJ dan PO,,3".

Tahap strippingLarutan hasil ekstraksi (O) dicuci

dengan larutan HNO3 3 N sebanyak 3 kalidengan perbandingan volume 1/1. Kemudiandicuci dengan aquades sebanyak 3 kalidengan perbandingan volume 1/1. Setelah ituO di stripping dengan larutan HNO3 dengankonsentrasi tertentu (A) dan perbandingantertentu selama 5 menit. Setelah waktustripping tercapai, fasa O dipisahkan darifasa A, lalu diukur volume masing-masing.Diambil sebagian untuk dianalisis kadar unsurU, Th, LTJ dan PO4

3\

Metode percobaan

Persiapan umpanSejumlah larutan hasil pengendapandiendapkan total dengan larutanNH4OH 7,3%. Endapan tersebut dilarutkandengan larutan HNO3 6 N.

Tahap ekstraksiA = larutan umpan dari tahap IO = larutan TBP dalam kerosin

1) Penentuan konsumsi H2O2.Perbandingan volume H2O2/volumeumpan ditentukan 0, 1/2, 1/4, 1/10, 1/20dengan perbandingan A/O = 1/1,konsentrasi O = 40 % dan waktu ekstraksi5 menit. Kurva antara rekoveri ekstraksi Udan LTJ terhadap perbandingan volumeH202/volume umpan dibuat untukmenentukan konsumsi H2O2 optimal.

2) Penentuan perbandingan volume A/0.Beberapa perbandingan volume A/Oditentukan 3/1, 2/1, 1/1, 1/2, 1/3 dengankonsentrasi O = 40 %, waktu ekstraksi5 menit dan konsumsi H2O2 yang telahditentukan dari percobaan 1. Kurvaantara rekoveri ekstraksi U dan LTJterhadap A/O dibuat untuk menentukanA/O optimal.

3) Penentuan konsentrasi O.Konsentrasi O ditentukan yaitu 10 %,25 %, 40 %, 55 %, 70 %, denganperbandingan A/O optimal daripercobaan 2, konsumsi H2O2 optimal daripercobaan 1 dan waktu ekstraksi 5 menit.

Kurva antara rekoveri ekstraksi U dan LTJterhadap konsentrasi O dibuat untukmenentukan konsentrasi O optimal.

4) Uji coba kondisi optimal ekstraksi.Kondisi optimal dari percobaan 1, 2 dan 3diuji coba terhadap jumlah umpan yanglebih banyak yaitu dilakukan duplo.Rekoveri ekstraksi U dan LTJ dihitunguntuk disesuaikan dengan hasilpercobaan penentuan kondisi optimalsebelumnya.

Tahap strippingO = larutan organik hasil ekstraksi yang telah

dicuci,A= stripper = HNO3.

5) Pencucian larutan O hasil ekstraksi.25 ml larutan hasil ekstraksi dicuci dengan25 ml larutan HNO3 3N sebanyak 3 kali,kemudian dicuci lagi dengan air (aquades)dengan cara yang sama .

6) Penentuan perbandingan O/A.Perbandingan O/A ditentukan yaitu 1/1,1/2, 1/3, 1/4, 1/5, 1/6 dengan konsentrasipelarut 0,24 N dan waktu stripping5 menit. Kurva antara rekoveri strippingU dan LTJ terhadap perbandingan O/Adibuat untuk menentukan O/A optimal.

7) Penentuan konsentrasi A.Konsentrasi A ditentukan yaitu 0,05 N;0,18 N; 0,24 N; 0,30 N; 0,40 N denganperbandingan O/A optimal dari percobaan6 dan waktu stripping 5 menit. Kurvaantara rekoveri stripping U dan LTJterhadap konsentrasi A dibuat untukmenentukan konsentrasi A optimal.

8) Uji coba kondisi optimal strippingKondisi optimal dari percobaan 6 dan 7diuji coba terhadap jumlah umpan yanglebih banyak yaitu dilakukan duplo.Rekoveri ekstraksi U dan LTJ dihitunguntuk disesuaikan dengan hasilpercobaan penentuan kondisi optimalsebelumnya.

HASIL DAN BAHASAN

Hasil1. Penentuan konsumsi H2O2optimal.

Kondisi yang ditetapkan:

85


ISSN 1410-1998

Waktu ekstraksiA/O

= 5 men it.= 1/1.

Konsentrasi TBP dalam kerosin = 40 %.

«jv

eri

eks

tr.

B

120

100

80 .

6 0 .t

40 -

10c

/ * - *—

^**£>- » —

1/20 1/10 1/4konsumsi H2O2

c)

1/2

n=Uranium, O=Torium, <=Logam Tanah Jarang, <J>=FosfatKonsumsi H2O2 (vol H2O2/vol umpan)

Gambar 1. Pengaruh H2O2 terhadap % reaksi dalam tahap ekstraksi.

2. Penentuan perbandingan A/Oekstraksi.

Kondisi yang ditetapkan:Waktu ekstraksi = 5 menit.Konsumsi H2O2 = 1/4 vol.H2O2/vol.umpanKonsentrasi O (TBP dalam kerosin) = 40 %.

D=Uranium, O=Torium, <=Logam Tanah Jarang, <3>=Fosfat

Gambar 2. Penentuan perbandingan A/O ekstraksi.

3. Penentuan konsentrasi ekstraktan.Kondisi yang ditetapkan :Waktu ekstraksi = 5 menit.

Konsumsi H2O2 = 1/4 (vol.H2O2/vol.umpan).Perbandingan A/O = 1/1.O = TBP dalam kerosin.

86

ISSN 1410-1998 Pmsiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

zmmms^mmsmms&sm&ssm im&xm$sn&m& mmmmvmmmmmim&mmmmisssi

2 20

-o-

10 25 40 55

konsentrasi ekstratan (%)70

D=Uranium, O=Torium, <=Logam Tanah Jarang, O=Fosfat

Gambar 3. Penentuan konsentrasi ekstraktan.

4. Uji coba kondisi optima! ekstraksiKondisi yang ditetapkan:Waktu ekstraksi = 5 menit.Konsumsi H2O2 = 1/4(vol.H202/

vol.umpan).Perbandingan A/O = 1/1.Konsentrasi ekstrakstan = 40 %.Volume umpan =100 ml.

5. Penentuan O/A strippingKondisi yang ditetapkan:Waktu stripping = 5 menit.Konsentrasi pelarut stripping (HNO3) = 0,25 N.O dicuci dengan HNO3 3N 3 kali, kemudian dengan air 3 kali.

Tabel 1. Uji coba kondisi optimal ekstraksi

Sam-

pel

I

II

Rekoveri ekstraksi (%)

U

99,89

98,54

LTJ

4,11

3,89

Th

82,71

70,89

PO43"

31,29

30,75

D=Uranium, O=Torium, <=Logam Tanah Jarang, <2>=Fosfat

Gambar 4. Penentuan O/A stripping.

87


ISSN 1410-1998

6. Penentuan konsentrasi reagen stripping (HNO3).Kondisi yang ditetapkan:Waktu stripping = 5 menit.O/A = 1/5

•=Uranium, 0=Torium, <=Logam Tanah Jarang, <J>=Fosfat

Gambar 5. Penentuan konsentrasi reagen stripping HNO3

7. Uji coba kondisi optimal strippingKbndisi yang ditetapkan:Waktu stripping = 5 menitPerbandingan O/A = 1/5Konsentrasi HNO3 = 0,24 NVolume umpan = 100 ml

Tabel 2. Uji coba kondisi optimal stripping

Sam-

pel

I

II

Rekoveri stripping (%)

U

84,31

83,99

LTJ

81,32

80,94

Th

20,11

19,87

PO43"

28,99

30,21

BAHASAN

Ekstraksi uranium dari larutan hasildigesti asam bijih Rirang dengan Tributilfosfat melalui beberapa tahapan sebagaiberikut:

1) Umpan ekstraksi berupa larutan sulfatharus diubah menjadi larutan nitratkarena TBP mempunyai efektifitas tinggiuntuk mengekstraksi U dari larutan nitratsampai dengan konsentrasi 16 N t5J. Padapenelitian ini konsentrasinya ditentukan6 N w.

2) LTJ yang bervalensi 4 direduksi dahulumenjadi valensi 3 sehingga LTJ valensi 3tidak terekstraksi oleh TBP141. Senyawa-senyawa yang dapat mereduksi LTJvalensi 4 ialah alkohol, SO2, H2S, HNO2

dan H2O2[4]. Pada penelitian ini digunakan

reduktor H2O2 dimana hasil yang telahdiperoleh ditunjukkan pada Gambar 1.Gambar 1 memperlihatkan bahwa makinbesar konsentrasi H2O2 maka makin kecilLTJ yang ikut terekstraksi. Hal ini sesuaidengan teori dimana konsumsi H2O2

makin besar berarti sebagian besar LTJdalam keadaan valensi 3 sehingga tidakterekstraksi oleh TBP. Konsumsi H2O2

optimal dari hasil penelitian ini adalah 1/4dari umpan. Pada kondisi A/O = 1/1,waktu ekstraksi = 5 menit dankonsentrasi TBP-kerosin = 40 % makadiperoleh rekoveri ekstraksi U « 98 %,LTJ » 4 %, Th « 78 % dan PO4

3"« 35 %.

3) Pada tahap ekstraksi, umpan adalahlarutan hasil pengendapan Th yangmengandung U « 600,15 ppm,LTJ « 55,96 mg/ml, Th « 91,28 ppm danPO4

3" « 6020,85 ppm akan ditentukankondisi optimal dari perbandingan A/Odan konsentrasi ekstraktan.

Penentuan perbandingan A/Ooptimal ditunjukkan pada Gambar 2.

88


Gambar 2. Memperlihatkan bahwa makinkecil perbandingan A/O ( makin besarkonsumsi TBP kerosin ) maka U yangterekstraksi makin besar demikian jugarekoveri ekstraksi LTJ, Th dan PO/"sampai dengan konsumsi TBP kerosintertentu mulai konstan. Hal ini disebabkanTBP kerosin mulai jenuh. Hasil penelitianmenunjukkan bahwa A/O optimal = 1/1dengan waktu ekstraksi = 5 menit,konsumsi H2O2/umpan = 1/4, konsentrasiTBP-kerosin = 40 %, diperoleh rekoveriekstraksi U * 98 %, LTJ « 4 %, Th » 72%dan PO„3-« 40 %.

Penentuan konsentrasi TBPkerosin optimal ditunjukkan padaGambar 3. Yang memperlihatkan bahwamakin besar konsentrasi TBP-kerosinmaka makin besar rekoveri ekstraksiunsur-unsur tersebut. Hal ini disebabkanmakin pekat TBP-kerosin daya reaksinyamakin kuat. Pada kepekatan TBP-kerosintertentu, reaksi akan tetap meskipunkepekatan ditambah (kondisi reaksimencapai optimal). Hasil penelitianmenunjukkan bahwa konsentrasiTBP-kerosin optimal = 40 % denganwaktu ekstraksi = 5 menit, konsumsiH2O2/umpan = 1/4 dan A/O = 1/1,diperoleh rekoveri ekstraksi U = 100 %,LTJ » 4 %, Th « 72 %, PO4

3"« 40 %.

Uji coba kondisi optimalekstraksi ternyata hasilnya mendekatipeneiitian penentuan kondisi optimaltersebut seperti terlihat pada Tabel 1.

4) Pada tahap stripping akan ditentukankondisi optimal dari perbandingan O/Adan konsentrasi reagen stripping. Pelarutorganik hasil ekstraksi sebelum distripping, dicuci dahulu dengan larutanHNO3 3N dan air untuk menghiiangkanunsur-unsur pengotor lainnya.

Penentuan perbandingan O/Aoptimal seperti ditunjukkan Gambar 4.makin kecil perbandingan O/A (makinbesar konsumsi reagen stripping (A))maka U yang terekstraksi makin besardemikian juga rekoveri ekstraksi LTJ, Thdan PO4

3" sampai dengan jumlah fasa airtertentu tersebut mulai konstan. Hal inidisebabkan A mulai jenuh. Hasilpenelitian menunjukkan bahwa O/A=1/5

dengan waktu stripping 5 menit,konsentrasi pelarut stripping(HNO3) = 0,25 N, maka diperoiehrekoveri stripping U » 85%, LTJ « 85%,Th » 20% dan PO4

3"» 30%.

Penentuan konsentrasi HNO3

optimal ditunjukkan pada Gambar 5.Gambar 5. menunjukkan bahwa makinbesar konsentrasi HNO3 maka makinbesar pula rekoveri ekstraksi unsur-unsurtersebut. Hal ini disebabkan makinpekatn HNO3 maka daya reaksinya makinkuat. Pada kepekatan HNO3 tertentu,reaksi akan tetap meskipun kepekatanditambah (kondisi reaksi mencapaioptimal). Hasil penelitian menunjukkanbahwa konsentrasi HNO3 optimal = 0,24Ndengan waktu stripping = 5 menit,perbandingan O/A = 1/5, diperolehrekoveri stripping U » 84 %, LTJ « 80 %,Th « 20 % dan PO4

3"« 30 %.

Uji coba kondisi optimal strippingternyata hasilnya mendekati penelitianpenentuan kondisi optimal tersebut,seperti terlihat pada Tabel 2.

S1MPULAN

Dalam proses ekstraksi U denganTributil fosfat dari larutan yang mengandungLTJ perlu direduksi dahulu dengan H2O2.Hal ini dimaksudkan untuk mengubah LTJ4*menjadi LTJ3+ sehingga LTJ3+ tidakdiekstraksi oleh TBP. Sebelum dilakukantahapan stripping, larutan organik hasilekstraksi dicuci dahulu dengan larutanHNO3 3N sebanyak 3 kali dan air sebanyak 3kali pada volume sama dengan volumelarutan organik, untuk menghiiangkan unsur-unsur pengotor lainnya. Kondisi ekstraksioptimal yang diperoleh dari percobaan iniadalah:Konsumsi H2O2 = 1/4 (vol.H2O2/

vol.umpan).Perbandingan A/O =1/1.Konsentrasi TBP dalamkerosin = 40 %.Waktu ekstraksi = 5 menit.Rekoveri ekstraksi U = ± 99 %Rekoveri ekstraksi LTJ = ± 4 %.Rekoveri ekstraksi Th = ± 70 %Rekoveri ekstraksi PO4

3"= ± 30 %

89


ISSN 1410-1998

Kondisi stripping optimal adalahPerbandingan O/AKonsentrasi HNO3

Waktu strippingRekoveri stripping URekoveri stripping LTJRekoveri stripping ThRekoveri stripping PO4

3'

PUSTAKA

= 1/5.= 0,24 N.= 5 menit.= ± 84 %= ± 80 %.= + 20 %= ± 30 %

[1] BUSCH, KLAUS, SUPRAPTO,Investigation of Uranium Mineralization inthe Rirang Valley, West Kalimantan,Indonesia, 1986.

[2] SARDJONO, ERNI R A, ZAHARDI,Pemisahan Uranium dan Logam TanahJarang dari larutan hasil digesti bijih URirang dengan Pengendapan Bertingkat,PenelitianTPBN-PPBGN-BATAN, 1994/1995.

[3] ERNI, R. A., PUDJIANTO, R., PengolahanBijih Uranium asal Rirang : PemisahanUranium dari Logam Tanah Jarangdengan metode Ekstraksi Pelarut,Penelitian TPBN-PPBGN-BATAN,1994/1995.

[4] VICHAL AGASWALD, B. ,ARUN K.D.Separation and Determination of Uraniumin Monazite Using Solvent ExtractionTechnique, Chemical LaboratiriesUniversity of Allahabad, Allahabad,Received July 25, 1966.

[5] CURTBERT, F.L., Thoriun ProductionTechnology, Addison - Wesley PublishingCompany, inc., 1958.

TANYA JAWAB

Ghaib Widodo• Fungsi H2O2 sebagai reduktor, apa yang

direduksi pada proses ekstraksi pelarut?Bagaimana seandainya tidak adareduktor?

• Apa keuntungan dan kerugian recovery Umenggunakan pelarut TBP dibandingkandengan pelarut modifikasi (0,3 MD2EHPA + 0,075 M TOPO) ?

Erni Rifandriyah Arief• H2O2 adalah reduktor untuk mereduksi

LTJ4+ -> LTJ3+. Seandainya umpanekstraksi tidak direduksi dahulu makaLTJ lebih banyak ikut terekstraksibersama U dibandingkan jika LTJdireduksi terlebih dahulu.

• Hasil recovery ekstraksi tergantung padabeberapa faktor yang sangat kompleksterutama kondisi umpan ekstraksi.Dari segi ekonomis reagen ekstraksi TBPlebih murah dibandingkan denganD2EHPA.

Fathurrachman• Bilamana H2O2 yang biasanya dipakai

sebagai oksidator menjadi reduktor dalampenelitian ini?

• Apa fungsi Na2CO3 setelah ekstraksidilakukan? Apakah untuk mencuci TBPdengan tujuan menyerap DBP dan MBP?

Erni Rifandriyah Arief:• H2O2 dapat berfungsi sebagai oksidator

atau reduktor tergantung suasananya.Dalam suasana asam H2O2 berfungsisebagai oksidator.

• Dalam hal Na2CO3, telah diralatsebelumnya dan yang benar adalahHNO3.

Dwi Briyantoro• Untuk pengendapan sampai pH = 3

uranium masih berada dalam filtrat,sebaiknya pH dinaikkan sampai Ubenar-benar sudah ikut mengendapsemua yaitu pada pH = ± 7.

Erni Rifandriyah Arief• Saran diterima untuk dicek lebih lanjut.

90

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir litPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

LAMPIRAN

Tabel 3. Penentuan konsumsi H2O2 optimal

Konsumsi H2O2

vol.H2O2/vol.umpan0

1/201/101/41/2

Rekoveri ekstraksi (%)U

52,5261,1297,94

100,00100,00

LTJ13,0612,4510,524,534,31

Th18,2131,9472,2678,1173,05

PO43'

20,8524,6126,7030,1032,08

Tabel 4. Penentuan perbandingan A/O ekstraksi optimal

A/O

3/12/11/11/21/3

Rekoveri ekstraksiU

56,2771,5698,9999,0199,22

LTJ1,412,323,827,328,11

Th35,9251,0372,4170,2571,10

po.3-29,11530,2240,3035,7131,21

Tabel 5. Penentuan konsentrasi ekstraktan optimal

Konsentrasiekstraktan (O)

1025405570

Rekoveri ekstraksi (%)

U85,1194,02

100,00100,00100,00

LTJ3,103,423,798,131,51

Th52,2161,2073,6272,8971,49

PO43-

29,3132,4538,1036,2337,42

Tabel 6. Penentuan O/A stripping opt imal

A/O

1/11/21/31/41/51/6

Rekoveri stripping (%)

U61,0365,2471,0279,8284,1983,91

LTJ65,1068,2570,9185,3083,1084,04

Th9,9010,0211,2415,6920,0119,00

21,5022,8424,3228,7230,0431,02

Tabel 7. Penentuan konsentrasi reagen stripping optimal

Konsentrasi HNO3

(N)0,050,180^240,300,40

U79,2180,5684,2185,0184,72

Rekoveri stripping (%)LTJ

76,7378,2481,9282,3580,60

Th17,5118,2620,0520,3622,10

PO43-

20,6123,4029,9128,3027,95

91

ISSN 1410-1998

ID0100160

Prosiding Pressntasi llmiah Daur Bahan BakarNuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

REEVALUASI CEBAKAN URANIUM EKO-REMAJA, KALANKALIMANTAN BARAT

Wahlan Wirakusumah* dan Ngadenin***) Pusat Pendidikan dan Latihan - BATAN,

**) Pusat Pengembangan Bahan Galian Nuklir - BATAN

ABSTRAK

REEVALUASI CEBAKAN URANIUM EKO-REMAJA, KALAN, KALIMANTAN BARAT. Bentukcebakan uranium di bukit Eko-remaja, Kalan, tidak seideal sebagaimana layaknya suatu cebakanvein yang menerus. Hasil percobaan tambang memperlihatkan bahwa di bagian selatan terjadipenyimpangan arah, bahkan terputus-putus, kemudian muncul pada arah yang berlainan,sehingga bisa diasumsikan bahwa grup cebakan vein yang diketahui berjumlah 19 buah,membentuk beberapa longgokan bijih yang biasa disebut stockwork. Bentuk longgokan tersebutdidukung oleh karakteristik permineralan dan geologi batuan di sana, kemudian akan mengubahkualitas dan kuantitas bijih tesebut. Penilaian ulang memberikan hasil, bahwa seluruhpermineralan uranium di bukit Eko membentuk 6 buah grup longgokan (stockwork) yaitu Grup Isampai dengan Grup VI. Setiap grup menampakkan karakteristik berlainan, dan hasilperhitungan memberikan jumlah bijih sebanyak 4,32 juta ton mengandung uranium sebanyak531,44 ton, atau akan diperoleh dari seluruh longgokan, bila diratakan sejumlah 0,18 Kg U3O8per ton bijih. Sistem penambangan yang dilakukan dengan underground bulk mine memilikikapasitas produksi tinggi dibandingkan dengan sistem underground shrinkage stoping untuksistem vein di bukit Eko.

ABSTRACT

RE-EVALUATION OF EKO-REMAJA URANIUM ORE BODY, KALAN, WEST KALI-MANTAN.Uranium ore body which has been discovered at Eko-Remaja Hill belongs to the vein typesystem, but later on, after mining test study the ore body might not be as ideal as the vein form;at the southern part they show deviation from the original direction or even discontinue. From theview of the mining work these veins seem to form another type of ore body, which is called astockwork. The stockwork consists of groups of closed veins, and the stockwork at Eko isassumed to have 6 groups coming from 16 vein systems. The stockwork ore body seems to fitand to be supported also by the uranium geology condition at Eko hill. According to thisassumption, the quality and the quantity of the uranium ore body will change, and the result ofthe evaluation will have a total of 4.32 million ton of ore, containing 531.56 ton uranium and itcan be recovered at as much 0.18 Kg U^OQ/ ton ore. The mining system for these stockworksvein system at Eko Hill is underground bulk mine, which is characterised by higher productioncapacities compared to underground shrinkage stoping mine.

PENDAHULUAN

1.LATARBELAKANGHasil penelitian terdahulu111,

dilaporkan bahwa uranium di bukit Eko-remaja berada dalam bentuk sejumlah uratbreksi yang letaknya hampir sejajar (19bidang mineralisasi-BM) berarah timur baratdengan miring 65 derajad dalam batuaninduk Metalanau, dibatasi oleh batuan sterilMetapelit Jeronang (MPJ). Dari 19 buah BMtelah diidentifikasi, didapat total sumberdayainsitu yang terukur sejumlah 552,61 ton U3O8

dengan kadar rerata 0,12% berada padajumlah luas 324,504 meter persegi.

Masalahnya adalah, bahwa setelahdilakukan beberapa kali percobaan/penelitianpenambangan ternyata bahwa BM-BM yangditemui tidak menerus dalam satu arah,mereka terputus atau hilang samasekali baikkearah atas maupun ke bawah, kecuali untukmendapatkan metoda penambangan yangsesuai dengan keberadaan cebakan uraniumtersebut, metoda tambang bawah tanahnampaknya satu-satunya yang paling cocok,namun berakibat pengotoran pada bijih tinggi.

2. MAKSUD DAN TUJUANDengan memperhatikan latar

belakang tersebut, maka penelitian inibermaksud membuat suatu penilaian

93

Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBNBATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

kembali keberadaan cebakan Eko-remajatersebut, yaitu dengan menganggap adanyatubuh bijih terdiri dari kumpulan beberapa BMyang berdekatan (suatu bentuk/longgokanbijih) biasa disebut "stockwork". Tujuanpenelitian ialah menguraikan konsepstockwork tersebut dan menghitung berapakandungan uranium yang dapat diambil, sertasistem penambangannya.

2. PENILAIAN CEBAKAN URANIUM EKO-REMAJA

2.1. GEOLOGI PERMINERALAN URANIUMHasil penelitian geologi sistematik

dari percobaan tambang di Eko-remajabahwa sistem vein dari permineralan uraniumdi Eko-remaja berarah di bagian utara kearahbarat-timur (seperti juga studi dari hasilpemboran selama ini) nampak padaGambar 1, sedangkan di bagian selatankearah timur laut tidak menerus atau hilangdan muncui kembali, studi yang didapat darihasil percobaan tambang (Gambar 2).

Tabe! 1. Cebakan Uranium Sistem Vein di Eko

2.2. TOTAL CADANGAN INSITUPerhitungan yang telah dilakukan

berdasarkan laporan111 ditunjukkan dalamTabel 1, total cadangan insitu uranium di Eko-remaja ialah 552,61 ton U3Oa, kadar rerata0,12 % berasal dari cebakan berbentuk urat(vein) sejumlah 19 buah. Dari Tabel tersebutteriihat bahwa sejumlah 314,56 ton atau 57 %dari total cadangan berasal dari 4 buah vein,masing-masing BM-157, 169, 179 dan 184dan kadar reratanya 0.26 %. Jugadiperlihatkan dalam bentuk histogramdibawah ini (Gambar 3).

Total cadangan tersebut akanbertambah, bila dari perkiraan totalsumberdaya uranium di Eko-remaja lebih dari2500 ton ditingkatkan penelitiannya denganmelakukan pemboran-pemboran secarasistematik sebagai kelanjutan dari pemboransebelumnya.

VEIN

U308(ton)

Tebal (m)

Kadar(%)

Luas (m2)

Bijih (ton)

60

1,32

0,29

0,05

3,458

2,708

104

8,91

0,31

0,05

21,828

18,270

120

20,68

0,45

0,09

19,127

23,239

126

19,33

0,37

0,09

21,828

21,806

147

22,89

0,20

0,28

15,345

8,286

157

85,06

0,82

0,23

16,749

37,082

169

64,05

0,35

0,39

17,614

16,645

179

102,65

1,39

0,17

16,425

61,807

184

62,8

0,64

0,26

13,724

23,715

205

19,78

0,44

0,08

20,207

24,006

U3O6(ton)

Tebal (m)

Kadar(%)

Luas (rm2)

Bijih (ton)

240

29,36

0,57

0,09

21,828

33,593

247

24,27

0,82

0,05

22,693

50,242

254

11,81

0,53

0,04

19,451

27,834

281

10,37

0,64

0,03

22,801

39,400

291

18,03

0,70

0,05

18,478

34,923

297

5,21

0,38

0,04

13,291

13,637

400

14,6

0,70

0,04

17,722

33,495

415

31,42

0,56

0,10

21,828

33,004

500

0,08

0,35

0,08

108

102

Jml

19

552,61

0,60

0,12

17,079

503,796

94


tttpilttt Sgjjjjj] U Mrn*iallt*lUn T U Miln Ttrnnvl 100 M

t . . • t l_i _«_« i I

Gambar 1. Peta Geologi Eko-Remaja, Kalan (Karyono HS, 1989)

tu t :u : ;>

LtmnJ :

i J«r«n«nj (

MtrmatilitUn T U Main Turn»I

V x *lr»line«t1»n T S Cr**» Tunnil

V 3thtU»ilt« S T DtllllnB Slillon

Approax Seals i

L j L - i . I . I I I I i i I

LI ml! »f LI1h»l*|ti

Gambar 2. Peta Akses Tambang Eko-Remaja

95


o3

60 ]04 I20 I26 147 157 169 179 184 205 240 247 254 281 291 297 41» 415 500

WBBRGrai Nomor Vein

Gambar 3. Histogram Cebakan Uranium Sistem Vein di Eko-Remaja, Kalan Cebakan uraniumdiberi sebutan (nomor) berdasarkan ditemukannya pada meteran ke-60 (BM-60) disepanjang terowongan Bukit Eko.

2.3. PENILAIAN CADANGAN TAMBANGUntuk menilai cadangan bijih, antara

lain dilakukan percobaan penambangan,nampak bahwa bentuk cebakan bijih tidakseideal bentuk cebakan vein, sehingga perlusuatu konep lain untuk menyesuaikan dengankeadaan bentuk bijih tersebut, yaitu bijihberbentuk longgokan disebut stocwork.Dalam hal ini terdiri dari penggabunganbeberapa vein yang berdekatan, dandiperkirakan ada sejumlah 6 longgokan grupvein, berasal dari 16 buah vein dari total 19,sedangkan sisa sejumlah 3 buah (BM-60,205, dan 500) sementara diabaikan karenaselain letaknya baik ke arah kanan dankearah kiri berjauhan dengan BM-BMsebelahnya, maupun uranium yangdikandungnya berkadar rendah serta tidakbanyak. Pembentukan longgokan inidibangun sedemikian rupa sehingga akanmempermudah metoda pengambilan bijihnya,yaitu sistem underground bulk mine.

Untuk menentukan kandunganuranium dalam cebakan bijih model

longgokan ini telah dievaluasi danmendapatkan formulasi sebagai berikut:1. Satu longgokan bijih akan mempunyai

tebal sejumlah jarak antar vein yangdigabung misalnya BM-169 sampaiBM-184 berjarak dari meter ke-169sampai ke-184.

2. Lebar longgokan ditentukan dari tebalformasi batuan induk metalanau, yaitu 150meter (dari peta geologi).

3. Berat Jenis bijih 2,7 g/cm3

4. Luas setiap longgokan berdasar padaluas maksimum satu vein dari anggotagrup tersebut (taksiran rendahunderestimate (Tabel 1).

Perhitungan selanjutnya adalah sebagaibeikut:(Tabel No.2) Misalnya longgokan qrup III(BM-169,179,184)Tebal : Jarak BM-169 sampai 184 = 16 m,

tebal tersebut adalah tebal sernu,karena vein mempunyai kemiringan65° dan arah 60° (peta geologi),sehingga tebal sebenarnya adalah16 sin 65° x sin 60° = 12,56 m.

96


ISSN 1410-1998

Luas : 18.000 m2, luas maksimum veinBM-169 (17.614 m2)

Jumlah kandungan U3OB : 229,50 ton, jumlahke-3 BM.

Jumlah bijih : 150 x 18.000 x 12,56 x 2,7 =611,194 ton

Maka jumlah uranium dalam 1 ton bijih adalah(229,50 x 1000) / 611.194 = 0,38kgU3O8/ton.

Kemudian perhitungan menghasilkan,terdapat 12,75 kg U3O8/m

2 dan ada

1,01 kg U3O8/m3. Hasil perhitungan yang

sama untuk longgokan grup-lainnyadiperlihatkan pada Tabel 2.

Memperhatikan Tabel 2 tersebut,nampaknya Grup II dan III, mempunyai nilaitinggi dibandingkan grup-grup lainnya, yaitumasing-masing mengandung 0,27kg U3Os/tondan 0,38 kg U3O8/ton bijih. Ditunjukkan padahistogram di bawah ini (Gambar 4).

Tabel 2. Cebakan Uranium 5

STOCWORK

Grup

1(104,120,126)11(147,157)111(169,179,184)IV (240,247,254)V (281,291,297)VI (400,415)

Grup 0(157,169,179,184)

Lebar

semu(m)23

11

16

15

17

16

28

Bistem Stockwork di Eko-Remaja

Lebarriil(m)

18,08

8,65

12,58

11,79

13,36

12,58

22,01

Tebal(m)

1,13

1,02

2,38

1,92

1,72

1,26

3,20

Kadar

(%)

0,08

0,24

0,23

0,06

0,04

0,10

0,12

0,23

Maks.

Luas(m2)

22,000

17,000

18,000

22,000

22,000

22,000

18,000

U3O8

(ton)

48,92

107,95

229,50

65,44

33,61

46,02

531,44

314,56

Bijih(ton)

1,073,833

396,851

611,194

700,326

793,703

747,014

4,322,921

1,069,589

Kg/(ton)

0,05

0,27

0,38

0,09

0,04

0,06

0,18

0,29

Kg/

(m2)

2,22

6,35

12,75

2,97

1,53

2,09

17/48

Kg/(m3)

0,12

0,73

1,01

0,25

0,11

0,17

0,79

U308

GRUP 1(104,120,126) GRUP 111(169,179,184 GRUP V (281,291,297)GRUP 11(147,157) GRUP IV (240,247,254) GRUP VI (400,415)

STOCKWORK

Gambar 4. Histogram Cebakan Uranium Stockwork di Eko-remaja

97


3. SISTEM PERTAMBANGANUntuk mengeksploitasi bijih sejumlah

4,32 juta ton dalam bentuk longgokan-longgokan adalah suatu pekerjaan besaruntuk itu diterapkan sistem underground bulkmine. Sistem tersebut harus memiliki ciritertentu untuk memperoleh efisiensi tinggi:

• Kapasitas/alat produksi besar minimal1500 ton bijih/hari

• Dipasang instalasi ore sorting,mensorting gradasi kadar uranium

• Dipasang centrifugal gravimetri,pemisahan kadar rendah dan tinggiberdasar gravimetri.

• Konsumsi asam rendah dengan sistemleaching bakteri dan heap leaching.

• Dan Iain-Iain,

Sistem pertambangan tersebut tidakakan diuraikan secara detail pada makalahini, Pada penerapan sistem produksi tersebutmenyebabkan biaya produksi dipastikan akanrendah dibandingkan dengan sistemunderground shrinkage stoping mine yangdibatasi pada produksi 400 ton bijih/hari(1995)121

BAHASAN

Berdasarkan uraian dimuka terlihatbahwa 57 % dari total cadangan insitu di Eko-remaja berada pada 4 buah vein BM yaitusebanyak 314,56 ton. Pernyataan tersebutmemberi peluang bahwa hanya satu gruplonggokan itulah yang layak diambil dari totaluranium yang ada di Eko dan sisanya = 43 %diabaikan131- Kemungkinan lainnya perludipertimbangkan. Untuk itu kita dilakukan ujicoba hitung dan hasilnya ditampilkanditampilkan pada Tabel 2 sebagaipembanding. Tabel 2 tesebut merupakanpenilaian cebakan uranium di Eko terdiri dari6 longgokan (Grup I sampai dengan VI) untukdiperoleh uranium sebanyak 531,44 ton yaitukira-kira 96 % dari total cadangan di Eko.

Pengambilan bijih sebanyak4,32 juta ton untuk memperoleh uraniumsejumlah tersebut akan memperpanjangumur tambang, tanpa menggantikan alat-alatberat bila hanya mengambil bijih dari satulonggokan saja (1,07 juta ton pada Grup 0,mengandung 314,56 ton uranium). Carapengambilan bijih dalam jumlah yang tinggitersebut dilakukan dengan cara undergroundbulk mine, dibandingkan dengan sistem

underground shrinkage stoping mine carauntuk penambangaan bijih bentuk vein.

SIMPULAN

• Bentuk cebakan bjih uranium di bukit Eko-remaja tidak selalu seperti cebakan veinyang kontinu, seperti sebelumnyadiasumsikan, namun perludipertimbangkan befbentuk sebagaicebakan longgokan bijih {stockwork).

• Bentuk longgokan ini berjumlah 6 buah,gabungan dari sejumlah 16 buah cebakanvein dari 19 buah vein yang diketahui.

• Penilaian terhadap 6 buah longgokantersebut, terdapat 531,56 ton U308 daribijih sejumlah 4,32 juta ton, atau diperolehbijih rerata 0,18 Kg U308/ton. Dua buahlonggokan masing-masing grup II dan III,mengandung nilai lebih tinggi dari grup-grup lainnya.

• Sistem underground bulk mine adalahsistem yang sesuai untuk mengeksploitasibentuk longgokan bijih tersebutmempunyai kapasitas produksi tinggidengan biaya yang lebih rendahdibandingkan dengan sistem undergroundshringkage stoping mine yang sesuaiuntuk cebakan bijih sistem urat.

PUSTAKA

[1] BARATHA, J., MULYONO D.S,SUMARYANTO, A., SUPALAL, H.JheActual Status of Uranium Ore Resourcesat Eko-remaja Sector, Proceedings,Meeting On Uranium Exploration, Mining,and Extraction, Jakarta August 31, 1995.National Atomic Energy Agency, NuclearMinerals Development Center, 1995.

[2] WIRAKUSUMAH , W., ApraisalTechniques for Indonesia's UraniumDeposits, Proceedings, Meeting OnUranium Exploration, Mining, andExtraction, Jakarta August 31, 1995.National Atomic Energy Agency, NuclearMinerals Development Center, 1995.

[3] CALEIX, C, Mining Data, TechnicalReport on IAEA Expert Mission, 1995,PPBGN-BATAN, (unpublished).

98


ISSN 1410-1998

TANYA JAWAB

Sucipta• Apa yang menjadi pengontrol pola

cebakan vein sehingga tidak menerus,ada penyimpangan arah danterputus-putus? Apakah pengontroltersebut struktural atau stratigrafis?

• Apa sebabnya kapasitas produksi darisistem penambangan underground bulkmine lebih tinggi dibandingkan dengansistem underground shrinkage stoppingmine ?

Wahlan Wirakusumah• Pengontrol pola cebakan tipe vein yang

paling utama adalah struktur batuan,adanya breksi sesor sebagai host rockcebakan uranium. Perlapisan batuanyang karakteristik terdiri dari batuansedimen yang terkena ubahan(metalanan dan metapelit skistose)sebagai batuan induk yang favourabledan metapelit jeronang yang steriluranium.

• Underground bulk mine dilakukan padablok bijih yang lebar sehingga sekalibongkaran tinggi hasilnya. Sedangkansistem underground shrinkage stoppingmenambang terbatas pada ukuran veinsehingga sekali bongkaran hasilnyaterbatas pada ukuran vein.

Sudjalmo• Berapa % perbedaan stok bijih antara

vein consep dengan gabungan?• Dalam hal ini memang biaya produksi

bijih turun, tetapi biaya pengolahanyatinggi, bila ditinjau dari segi komersialapakah tidak perlu dipertimbangkan lagi ?

Wahlan Wirakusumah• Jumlah bijih konsep vein = 503,796 ton

Jumlah bijih konsep stock work =4.332,921 ton

Jadi perbedaannya = (503,796/4.332,921)x 100% = 11,7%.

• Ongkos pengolahan untuk konsep stockwork sesuai dengan cara pengolahanyang terdiri dari:• heap leaching• bactery leaching• leaching dengan asam mulai

memperoleh hasil yang lebih efisiensehingga tidak mustahil di masamendatang ongkosnya menjadi lebihmurah.

Resultan dari ongkos penambangan danongkos pengolahan sehingga ongkosseluruhnya akan lebih murahdibandingkan dengan ongkospenambangan dan pengolahan apabiladilakukan penambangan undergroundshrinkage stopping. Jadi tetap harusdipertimbangkan.

99

ISSN 1410-1998

ID0100161


UJI MINERALOGI SEBAGAI LANGKAH AWAL PROSES METALURGIBIJIH ASAL KALAN

Kosim AffandiPusat Pengembangan Bahan Galian Nuklir- BATAN

ABSTRAK

UJI MINERALOGI SEBAGAf LANGKAH AWAL PROSES METALURGI BIJIH ASAL KALAN. Ujimineralogi sebagai langkah pendahuluan proses hidrometalurgi telah dilakukan terhadap bijihasal Kalan meliputi bijih Eko Remaja dan Rirang. Tujuan uji ini adalah untuk mengidentifikasikandungan unsur dan mineral yang mempengaruhi proses metalurgi bijih, terutama padapelindian dan pemurnian uranium. Uji mineralogi dilakukan dengan pengukuran radioaktivitasdan uji radioluksugraf untuk mengidentifikasikan mineral radioaktif, analisis sayatan tipis,scanning electron microscope untuk mengidentifikasi unsur dan morfoiogi, EPMA untukmenganalisis kualitatif unsur, difraksi sinar X untuk mengidentifikasi kandungan mineral; dananalisis fluoresensi dengan sinar X serta analisis kimia untuk penentuan secara kualitatif dankuantitatif kandungan unsur. Hasil analisis unsur dan mineral menunjukan bahwa bijih EkoRemaja mengandung mineral -mineral uraninit dan branerit, sulfida, besi dan titan oksida, fosfatdan silikat, sedangkan bijih Rirang mengandung mineral uraninit, monasit dan molibdenit.

ABSTRACT

MINERALOGICAL TEST AS A PRELIMINARY STEP FOR METALLURGICAL PROSES OFKALAN ORES. Mineralogical tests as a preliminary step for hydro-metallurgy of Kalan ores,including Eko Remaja and Rirang have been carried out to identify the elements and mineralscontent which affect the metalllurgical process, especially the leaching and purification ofuranium. Mineralogical tests have been done by means of radioactivity and radioluxugraph teststo identify radioactive minerals; thin specimen analysis, Scanning Electron Microscopy (SEM) toidentify elements and morphology, EPMA to analyse qualitatively the elements, X-rayDiffractometer (XRD) to identify of minerals content; and X-ray Fluorescence (XRF) and chemicalanalyses to determine total elements qualitatively and quantitatively. The experimental resultsshow that the Eko Remaja ores contain uraninite and brannerite, iron and titan oxides, sulfides,phosphates and silicates minerals, while the Rirang ores contain uraninite, monazite andmolybdenite.

PENDAHULUAN

Informasi mineralogi diperlukan untukberbagai kepentingan. Geologis danMineralogis memerlukannya selama surveylapangan dan eksplorasi mineral. Insinyurtambang memerlukannya pada saat evaluasicadangan potensial dan perencanaan skedulpenambangan. Insinyur kimia atau metalurgismemerlukannya sebagai langkah awal dalammempersiapkan suatu penelitian pengolahanuntuk mengetahui karakteristik metalurgi danekonomi dari bijih. Pengelola lingkunganmemerlukannya untuk pengelolaan limbahdalam upaya bersih lingkungan danmengamankan limbah mineral yangdihasilkan111.

Pengolahan bijih uranium merupakanteknologi yang dikembangkan daripengolahan mineral-mineral seperti emas dan

vanadium. Teknologi berkembang sangatcepat dalam upaya mencari alternatif dalamperbaikan metode yang efisien, fleksibel,ekonomi biaya rendah dan ramah lingkungan.Dalam kaitannya dengan pengolahan bijihuranium, perlu dilakukan perlakuanpendahuluan sebelum menentukan metodeyang akan dipilih

Perlakuan pendahuluan melalui ujimineralogi terhadap batuan/bijih/mineralmerupakan suatu langkah penting dalamproses metalurgi. Proses ini dilakukan untukmengetahui : (1) struktur dan komposisimineral, (2) sifat-sifat fisika dan kimia,(3) klasifikasi, dan (4) model formasi sertaada tidaknya mineral yang berasosiasi.

Sifat setiap cadangan bijih uraniumumumnya tergantung pada komposisi dasarbatuan dan asosiasi antara mineral uranium

101

Prosiding Presentasi llmiah DaurBahan Bakar Nuklir IIIPBBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

dengan gangue minerals di dalam batuantersebut. Hal ini mempengaruhi pemilihanmetode proses pengolahan, rekoveripemurnian uranium dan biaya produksi.

Uji Mineralogi Bijih UraniumPerlakuan pendahuluan terhadap

bijih uranium dilakukan melalui uji mineraiogibijih. Selain untuk menentukan cadangan bijihyang layak diolah secara ekonomis,perlakuan ini juga diperlukan untukmengetahui[2]:1. mineral asosiasi, khususnya mineral

karbonat dan clay (lempung) yangberfungsi menyerap uranium.

2. Kandungan sulfur dalam mineral sulfida,karbondioksida dalam mineral karbonatseperti limestone (batu gamping) dandolomit

3. Anaiisis kualitatif dan kuantitatif dariminor/impuritis mineral sepertimolibdenum, cobalt, arsen dan vanadium.

4. Distribusi uranium dalam bijih5. Ukuran butir mineral6. Hubungan distribusi uranium dengan

mineral asosiasi.

Mineral pengganggu yang ada dalambijih akan mempengaruhi proses pelindiankarena akan meningkatkan kebutuhan bahankimia|1i3). Mineral-mineral tersebut antara lain :a) Mineral karbonat, seperti dolomit dan

siderit.Mineral karbonat pada umumnyamengkonsumsi asam yang secarastokhiometri setara pada pH asam untukmelarutkan uranium. Apabila keberadaanmineral karbonat pada bijih cukup besar,maka dipilih suatu metode pelarutankarbonat basa Adanya gifs akanmenimbulkan masalah pada pelindianbasa, karena akan bereaksi danmembentuk kalsium karbonat dan kalsiumsulfat dalam larutan.

b) Mineral fosfat.Mineral fosfat seperti karbonat,merupakan mineral yang mengkonsumsiasam. Pada pH = 1,5 pengaruh ion fosfatini sangat nyata dan akan membentukkompleks dengan ion feri yangmengakibatkan terganggunya prosesoksidasi. ion fosfat juga menyebabkanterjadinya endapan dengan uranium padapH = 2,0 dan ha! ini memungkinkan

adanya ion fosfat dalam konsentraturanium.

c) Mineral silikatMineral-mineral silikat seperti biotit; khlorit,serisit dan beberapa tipe clay (lempung)yang terdapat dalam jumlah cukup besar,sangat reaktif dan akan menggangguproses pengolahan baik dalam pelindianmaupun dalam pemurnian. Mineral silikattersebut semuanya mengkonsumsi asamdan bereaksi pada pH = 1,5. Salah satucontoh mineral silikat yang sangatmengkonsumsi asam adalah khlorit. Halini terlihat pada persamaan reaksi berikut:

2(Mg,Fe2*)5(Al,Fe3*)2Si3O,0(OH)a,AI)e + 54H2SO4 - >10 MgO + 12FeSO4 +10AI2(SO«)2+3H2SiO3 + 54H2O

c) Besi oksidaKereaktifan beberapa besi oksida danbesi hidroksida juga bervariasi, tetapikelarutannya sangat nyata pada pH yangdigunakan untuk pelarutan bijih uraniumsecara asam. Adanya mineral-mineral inimemberikan kontribusi yang sangatpenting pada reaksi oksidasi terutama ionbesi (III)

d) SulfidaPada umumnya mineral sulfida akanmengakibatkan peningkatan kebutuhanoksidator. Peningkatan kebutuhanoksidator akan berpengaruh padapeningkatan kebutuhan asam.

Uji terhadap karakteristik bijihuranium dan komposisi mineral dilakukandengan menggunakan bijih dari contohbatuan yang diambil secara selektif, bisaberupa contoh yang berasal dari permukaan(outcrop), hasil bor perkusi atau bor intan,contoh paritan atau yang berasal dari bawahpermukaan (channel)™.

Berdasarkan hasil uji tersebut,metalurgis dapat menentukan metode yangakan digunakan untuk mengolah bijih secaraasam atau basa. Metode pelarutannya dapatdipilih secara dinamik, pachuca, heapleaching, bakteri leaching, roasting, dan pugleaching, tergantung pada karakteristik bijihdan komposisi mineral.

102


Uji mineralogi antara lain meliputi:1. Pengukuran radioaktivitas beta/gama dan

penyinaran sinar ultra violet2. Radioluxugraph dari sayatan tipis3. Pengamatan mikroskopis , SEM.EPMA4. Analisis ukuran butir, pemisahan mineral

berat -ringan dan magnit -non magnit

5. Analisis XRD dan XRF dan analisis kimia

Hubungan antara uji mineralogi bijihdengan proses pengolahan dan analisis kimiasangat erat untuk identifikasi dan pengujianmineral uranium dengan mineral lain sepertiditunjukan dalam skema berikut121:

Hubunqan antara uji mineralogi denqan proses penqolahan dan analisis kimia

Identifikasi dan pengujian mineral U

dan mineral iainnya

Identifikasi dan distribusi dar i :

1. Uranium mineral dan mineral asosiasi

Refraktori mineral dan unsur pengganggubagi pengolahan bijih yang mengkonsumsiasam atau basa.

Unsur karbonat

2.

3. Informasi diperlukan untuk:

1. Kemungkinan dilakukan prekonsentrasi

2. Pemilihan metode pelindian asam atau basa

3. Penentuan rasio setting pulp hasil pelindian

4. Unsur pengganggu pengolahan bijih

5. Ukuran butir yang cocok untuk pelindian

Analisis Kimia dan Fisika

U, Th, Ra, Ni, Co, As dan unsur laindalam bijih,mineral dan residu bijih

Pengolahan bijih

Prekonsentrasi:

Sorting bijih secara radiometri,

pemisahan media cair,

pemisahan magnit

pemisahan mekanik

flotasi

Roasting atau kaisinasi :

Kh!orinisasi,menghilangkan unsurkarbonat, deformasi clay

Pelindian :

Asam atau basa secarakonvensional, curing, heap danbakteri leaching

Pemisahan padat-cair

Filtrasi, thickener atau cara lain

Resin penukar ion ( IX) :

dengan RIP.CIX atau Fix bed

Ekstraksi pelarut(SX)

Amex,Eluex(kombinasi antara SXdan IX

Pengendapan :

dengan penambahan basa atauH2O2

Pengelolaan limbah :

Ra, U dan unsur beracun

Proses Pemumian lanjutan

Reduksi :

Kimia atau elektrolisa

Pengendapan dan dehidrasi UF4

berdasarkan sifat kimia dan fisika

103


ISSN 1410-1998

BAHAN DAN METODE

Bahan : Bijih Eko Remaja BM 179, 169,184 dan 281; Bijih Rirang

Peralatan : Surveymeter sintilasi, Perangkatpreparasi bijih, XRF, XRD,EPMA, Radio counting,Scanning Electron microskope

MetodeBijih Eko Remaja dan Rirang dalam

bentuk bongkah diseleksi terlebih dahulumenggunakan detektor beta/gamma. Bagianyang mengandung mineral radioaktif dipotongdan dibuat spesimen sayatan tip's dan polishsection. Spesimen yang dihasilkandigunakan untuk (1) analisis mineral radioaktifsinar gama dengan radioluxugraf,(2) identifikasi unsur dengan ScanningElectron Microskop dan (3) analisis kualitatifunsur dengan Electron Probe Micro Analyzer(EPMAf1.

Sisa bijih yang berbentuk bongkah digerus menggunakan perangkat preparasibijih, disampling dan dilakukan kuartering.Contoh serbuk selain digunakan untukanalisis unsur menggunakan metode pendarfluor sinar X juga digunakan untuk analisis

fraksi ukuran butir. Masing-masing fraksiukuran butir diukur radioaktivitasnya denganradiocounting, dilanjutkan dengan pemisahanberdasarkan perbedaan berat jenis denganmedia cair diiodo metan[21.

Fraksi mineral berat dan ringan darifraksi ukuran butir, kemudian dipisahkanberdasarkan sifat kemagnitan dengan FrantzIso Dynamic Magnetic Separatormenggunakan kuat arus = 0,4 ampere danselanjutnya fraksi magnit dan bukan magnitdipisahkan kembali menggunakan kuat arus0,75 dan 1,25 ampere.

Identifikasi mineral menggunakanmetode difraksi sinar X dilakukan terhadapfraksi magnit dan bukan magnitI4).

Analisis kuantitatif unsur dilakukansecara kimia baik dengan gravimetri maupunmenggunakan metode spektrofotometer.Analisis kwantitatif diutamakan pada unsururanium dan unsur yang berpengaruh padaproses pelindian bijih uranium.

Skema uji mineralogi bijihdilakukan tercantum pada Gambar 1 [2].

yang

Bijih Uranium

pengukuran radioaktivitas beta/gamma

Penyinaran sinar ultraviolet,untuk mengetahui

fluorisensi dari mineral uranium

PengamatanMikroskopis

Radioluxugraf Sayatan tipis

Scanning electron microskop

Serbuk bijih

Electron Probe Micro Analyzer

Radioaktivitas beta/gamma

Ekivalen U

Analisis ukuran butir, pemisahanmineral berat dan magnit-

non magnet

1 T

Analisis Difraksi sinar X

tAnalisis Pendar sinar X

Analisis unsur secara kimia(Gravimetri/Titrimetri)

Analisis Spektro masa,Spektrofotometer, AAS, ICP

Gambar 1. Skema Uji mineralogi bijih

104


HASIL DAN PEMBAHASAN

Hasil pengukuran radioaktivitascontoh serbuk dan pengamatanradioiuxugraf dari spesimen sayatan

tipis/polish section menunjukan bahwa bijihasal Kalan (Eko Remaja dan Rirang)merupakan bijih yang mengandung mineralradioaktif seperti terlihat pada sisi kiriGambar 2a; 3a dan 4a)

Gambar 2 a. Hasil foto sayatan tipis BM 169.

Gambar 2 b. Analisis kualitatif unsur dengan EPMA.

105


ISSN 1410-1998

Gambar 2a merupakan hasilpemotretan spesimen sayatan tipis BM 169.Setelah proses radioluxugraf selama 6 jam,jelas terlihat bahwa mineral radioaktifmenghasilkan jejak noda putih pada film •

Polaroid. Hasil analisis kualitatif unsurdengan EPMA (Gambar 2 b) dari spesimenBM 169 menunjukan mineral uranium (putih)dan molibdenum (putih abu-abuj yangberasosiasi dengan silikat.

Gambar 3 a. Hasil foto sayatan tipis BM 184 dan analisis EPMA.

Gambar 3.b. Analisis kualitatif unsur dengan EPMA

106


Gambar 3a merupakan hasilpemotretan spesimen sayatan tipis BM 184dan terlihat spot putih yang menunjukkanmineral uranium. Hasil analisis kualitatif unsur

dengan EPMA ( Gambar 3 b) menunjukkanmagnesium (abu-abu gelap) yangberasosiasi dengan silikat dan Fe.

Gambar 4.a. Hasil foto sayatan tipis bijih Rirang.

Gambar 4.b. Analisis kualitatif unsur dengan EPMA.

107

Prosiding Presentasi llmiah Daw Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5Nopember 1997

ISSN 1410-1998

Gambar 4a merupakan hasilpemotretan spesimen sayatan tipis bijihRirang dan jelas terlihat pada bagian putihyang menunjukkan mineral uranium,Gambar 4b menunjukkan hasil analisiskualitatif unsur dengan EPMA dimana fosfatberasosiasi dengan lantanum (warna abu-abu)

Gambar 5a merupakan hasil analisiskualitatif uranium dengan EPMAmenggunakan panjang gelombang dispersifspectrometer menunjukkan peak uraniumGambar 5b menunjukkan unsur-unsur logamtanah jarang yang terdapat dalam bijih Rirangtipe monasit.

}• *• ' , „ / * . , *>

Gambar 5.a. Hasil analisis kualitatif uranium dengan EPMA menggunakan panjang gelombangdispersif spectrometer

Gambar 5.b. Hasil analisis kualitatif logam tanah jarang dengan EPMA menggunakan panjanggelombang dispersif spectrometer

108


Tabel 2. Hasil analisis kualitatif pendar dan difraksi sinar X

Bijih

(BM)169

79

184

281

Rirang

Analisis kualitatif XRF

(unsur terdeteksi)

Mo,U,As,Y,Co,Ni,Mn,Ti,Ca,K1CI,P1Si,Al

Mo,U,Zr,Cu,Ni,Fe,Mn,Ti,Ca,K,CIS,P,Si,AI

Mo.Zr.Y.U.As.Zn.Ni.Mn.Ti.Ca.CIS.P,Si.Al

Mo,Zr,Y,U,As,Cu,Co,Ni,Fe,Ti,CeCa,K,CI,S,P,Si,AI

Ce.La.Mo.Nb.Y.U.As.Co.Fe.Mn.Ti.Zr,Ca,K,CI,A,P,Si,AI

Analisis Kualitatif XRD

(mineral teridentifikasi)

Khlorit, mica, felsfar, molibdenit, pirhotit,turmalin, uraninit, epidot, kuarsaKhlorit, mica, pint, molibdenit, monasit,uraninit, kuarsa

Khlorit, mica, felsfar, molibdenit, turmalin, uraninit,dolomit,kuarsa

Apatit, pint, molibdenit, pirhotit, magnetit,turmalin, uraninit, epidot, kuarsa

monasit, molibdenit, uraninit

Tabel 3. Hasil Analisis unsur dan oksida pada bijih asal Kalan dalam %

Bijih

BM 169BM179BM184

BM281Rirang *)

U

0,3400,1310,1320,053

1,35

Mo

0,0260,0240,018

0,038

0,20

Fe

3,263,043,66

14,50

2,66

S

0,420,24

0,09

7,61

0,08

SiO2

71,2171,5359,9941,33

4,74*) Kandungan Total logam tanah jarang 55,67 %

Tabel 2 menunjukkan hasil kualitatifanalisis unsur dari serbuk contoh bijih yangdilakukan dengan metode pendar sinar X.Berdasarkan hasil analisis tersebut dapatdiketahui bahwa bijih mempunyai kandunganunsur yang hampir sama. Identifikasi mineraldari contoh serbuk bijih dari hasil pemisahanmineral berat, magnit dan bukan magnityangdilakukan dengan metode difraksi sinar Xmenunjukkan bahwa mineral dominan adalahsilikat, sulfida, fosfat, uranifer dan besioksida, sedangkan bijih Rirang, mineraldominan pada bijih ringrang adalah monasit,molibdenit dan uraninit.

Analisis unsur dan oksida yang akanmempengaruhi proses pengolahan bijihdilakukan dengan metode gravimetri danspektrofotometri, hasil analisis tercantumpada Tabel 3.

Hasil evaluasi uji mineralogi yangdilakukan pada bijih Eko Remaja menunjukanbahwa mineralogi bijih Kalan terdiri darimineral utama:

Mineral uranifer: uraninit, braneritSulfida : molibdenit.pirit dan pihotkFe.Ti, oksida : magnetit,ilmenit,rutilFosfat : apatit, monasitSilikat : kuarsa, biotit, epidot,khlorit

dan turmalin.

Hasil evaiusi uji mineralogi pada bijihRirang tipe monasit menunjukkan bahwabijih Rirang merupakan bijih kaya uranium,fosfat dan logam tanah jarang.

SIMPULAN

Dari hasil uji minarolgi sebagailangkah awal proses hidrometalurgi, bijih asalKalan dapat disimpulkan sebagai berikut:1. Bijih asal Eko Remaja mengandung

mineral uraninit, branerit, molibdenit,pirit, pirhotit, magnetit, ilmenit, rutil, apatit,monasit, kuarsa, biotit, epidot, khlorit danturmalin.

2. Bijih Rirang mengandung mineraluraninit, monasit dan molibdenit, sertamempunyai nilai ekonomis yang tinggi

109


ISSN 1410-1998

karena mengandung logam tanah jarangdan fosfat dalam jumlah besar.

3. Bijih uranium asal Kalan memerlukanpemisahan secara fisik untukmemisahkan mineral silikat dan sulfidasebelum proses metalurgi.

SARANKeberadaan mineral silikat dan

sulfida dalam bijih Eko Remaja cukup besarsehingga akan menggangu proses pelindianasam. Oleh karena itu disarankan untukmelakukan pemisahan pendahuluan secarafisik ( flotasi) untuk mengurangi silikat dansulfida.

PUSTAKA

[1] Manual On Laboratory Testing ForUranium Ore Processing, TechnicalReport Series No.313, lAEA.Viena, 1990.

[2] HIRONO, S,: Uranium Ore Test, NingyoToge Works, PNC, tidak dipublikasi,1990.

[3] MERRIT, R.C, The Extractive MetallurgyOf Uranium, Colorado School Of MineResearch Institute, 1971.

[4] HUTCHISON, S, CHARLES LaboratoryHandbook Of Petrographic Techniques,A Willey Interscience Publication , 1974.

TANYA JAWAB

Manto Widodo« Mohon dijelaskan cara pemisahan

secara fisik untuk memisahkan mineralpengganggu ( Si atau S ) dari bijih asalKalan ?

e Bagaimana cara mengatasi selimut siiikaatau sulfida pada bijih asal Kalan agarrecovery tetap tinggi ?

Kosim Affandi« Pemisahan secara fisik terhadap mineral

pengganggu (Si atau S ) dari bijih asalKalan dilakukan dengan cara flotasi.

• Cara mengatasi agar recovery bijih asalKalan tetap tinggi dapat ditempuh

dengan menaikkan konsumsi asam,oksidator, temperatur, dan carapelindian. Cara tersebut di atas tidakekonomis. Oleh karena itu untuk bijihyang diselimuti siiika atau sulfida dapatdilakukan dengan flotasi (BM 281).Untuk pemisahan mineral sulfida daribijih pernah dilakukan sedangkanpemisahan silikat dari bijih baru dalamtaraf percobaan awal dengan hasilbelum memuaskan.

Nusin Samosir• Mohon dijelaskan, bagaimana teknik

preparasi cuplikan mineral agar dapatdiamati dengan SEM dan selanjutnyadapat dianalisis komposisi kimanyadengan EPMA?

Kosim Affandi• Bijih representatif diukur

radioaktivitasnya, kemudian bagian yangmengandung radioaktivitas tinggidipotong dengan mesin potong batuansehingga didapatkan spesimen sayatantipis dan selanjutnya dipoles. Permukaanspesimen tersebut diamati denganmikroskop elektron (SEM) untukidentifikasi unsur dan EPMA untukanalisis kualitatif unsur.

Indro Yuwono• Apa yang menyebabkan perbedaan

kandungan mineral asal Rirang dan EkoRemaja cukup besar ?

Kosim Affandi• Perbedaan kandungan mineral asal

Rirang dan Eko Remaja disebabkanjenjang metamorfosa yang berbeda. Ekoremaja terletak di jenjang atassedangkan Rirang terletak di jenjangtengah. Jenjang atas terbentuk padatekanan dan temperatur relatif lebihrendah dibandingkan dengan jenjangtengah sehingga mineral yang terbentukakan berbeda.

110


MAKALAH BIASA

KELOMPOKB :

TEKNOLOGI ELEMEN BAKAR NUKLIR DAN

BAHAN STRUKTUR

ID0100162


PERUBAHAN MIKROSTRUKTUR BAJA 12% Cr SELAMA CREEP '

Didin S. Winatapura, Elman Panjaitan, A. Arslan dan Sulistioso G. SPusat Penelitian Sains Materi - BATAN

ABSTRAK

PERUBAHAN MIKROSTRUKTUR BAJA 12% Cr SELAMA CREEP. Perubahan mikrostrukturpada baja 12% Cr atau DIN X20CrMoV 12 1 selama creep telah dipelajari dengan mikroskopoptik dan TEM. Pengujian creep pada 650 °C dihubungkan dengan pembebanan konstan pada650 MPa. Perlakuan panas cuplikan sebelum creep terdiri dari austenisasi yang diikuti olehtemper selama 2 jam. Mikrostruktur yang diperoleh merupakan mikrostruktur martensit temperyang tersusun dari lath-lath martensit dan terdistribusikan secara acak di dalam matrik. Selamatemper, partikel-partikel karbida khrom (CryCe) berukuran lebih kecil dari 0,2 nm terbentuk didalam dan atau pada bidang batas sub butir dan lath martensit. Partikel-partikel karbida khrom

tersebut bertransformasi dan kemudian diendapkan menjadi presipitat karbida khrom,selama uji creep. Pembentukan lompong {void) terjadi pada tahap creep kedua, yang

selanjutnya berkembang menjadi retakan creep. Pada tahap creep ketiga selama 3554 jam,cuplikan mengalami kegagalan. Retak creep yang terbentuk merupakan model retakantransgranular dan intergranular yang merambat hampir tegak lurus terhadap sumbu stress. Darihasil pengamatan ini dapat diperkirakan bahwa partikel-partikel karbida khrom Cr?C6 yangterbentuk selama perlakuan temper menyebabkan mikrostruktur martensit ulet yangmeningkatkan ketahanan terhadap creep baja 12% Cr.

ABSTRACT

MICROSTRUCTRURE CHANGE IN 12% Cr STEEL DURING CREEP. The microstructurechange in steel containing of 12% Cr or DIN X20CrMoV 12 1 during creep has been studied bymeans of optical microscopy and Transmission Electron Microscope (TEM). The creep testing at650 °C was conducted under constant load of 650 MPa. The heat treatment of the specimenbefore creep testing was austenization, followed by tempering for 2 hours. The obtainedmicrostructure was tempered martensitic. This microstructure consisted of the martensite laths,and distributed randomly in the matrix. During tempering, chromium carbide particles of C^CG lessthan 0,2 pmin-size were precipitated on or and in the subgrain and lath martensite grain-boundary. During creep testing, those particles transformed and precipitated as chrome carbideprecipitates of C^Cs. At the secondary creep stage, the void formation occurred, and then itdeveloped into the creep cracks. At tertiary creep stage for 3554 hours, the specimen was failure.The creep cracks were informs of transgranular and intergranular modes which propagatedalmost perpendicular to the stress axis. From this observation, it is suggested that temperingcaused the ductility of martensitic microstmcture, which increased the creep resistant of Cr 12 %steel.

PENDAHULUAN

Uji tarik pada suhu kamar darikebanyakan logam teknik pada umumnyatidak bergantung terhadap waktu.Pengujian tersebut hanya membutuhkanwaktu relatif singkat sekitar 2 menitsampai 2 jam. Namun pada suhu tinggi,pengujian menjadi sangat bergantungpada kecepatan regangan dan waktupengujian. Logam yang diberikanpembebanan tarik konstan pada suhutinggi akan mengalami creep danperpanjangan yang meningkat bergan-tung waktu. Baja 12% Cr atau DINX20CrMoV 12 1 digunakan dalam instalasinuklir seperti turbin blade dalam suatureaktor atau dalam instalasi suhu tinggi

seperti steam power sebagai komponengenerator dan turbin uap. Dalampenggunaannya sebagai turbin blade dalamsuatu reaktor, pada saat beroperasi akanmengalami gaya sentrifugal yang cukup besardisertai dengan kenaikan suhu yang cukuptinggi. Hal ini akan mengalami creep yangdapat menyebabkan perubahan padamikrostruktur yaitu terjadinya pergeseran batasbutir. Hal ini mengakibatkan turbin blade akanmengalami penyusutan dengan arah sejajarterhadap arah gaya sentrifugal. Keberadaanlath-lath martensit yang terdistribusi di dalammatrik baja 12 % Cr akan memperkecilterjadinya resiko tersebut di atas.

Untuk mendapatkan baja 12% Cr tahancreep, perlakuan panas austenisasi dilakukan

111


ISSN-1410-1998

pada 1050°C yang kemudian diikutidengan pencelupan ke dalam minyak (oilquenched). Perlakuan tersebut menghasil-kan mikrostruktur martensit yang mengan-dung mikrostruktur austenit dan 8-feritserta memiliki kerapatan dislokasi cukuptinggi f1~51. Mikrostruktur martensit ini getas(brittle) dan kekuatannya tinggi, tetapiketahanan terhadap creep rendah. Olehkarena itu, perlakuan temper dilakukanpada 750°C selama 2 jam agar dapatmeningkatkan ketahanan creep padamikrostruktur martensit. Hasil perlakuantemper menunjukkan adanya partikel-partikel karbida khrom, Cr7C6 denganukuran tampang lintang beberapamikrometer di dalam mikrostrukturmartensit. Berdasarkan hasil pengamatanini diperkirakan bahwa partikel-partikelkarbida khrom, Cr7C6 yang terbentukselama temper ikut mengkontribusiketahanan terhadap creep. Penambahansejumlah kecil unsur-unsur sepertivanadium, niobium dan tungsten juga

dapat meningkatkan ketahanan terhadap creepbaja 12% C r ™

Penelitian ini merupakan bagian daripengujian yang telah dilakukan untukmemprediksi waktu pakai {life time) baja12% Cr. Pada penelitian ini dilakukanpengamatan perubahan mikrostruktur selamaperlakuan temper dan creep denganmenggunakan mikroskop optik dan TEM.

TATA KERJA

Penelitian ini dilakukan di Institut BahanReaktor (IRW) KFA-Juelich, Jerman dalamrangka kerja sama bilateral antara BATAN,Indonesia dan KFA, Jerman.

Bahan yang digunakan dalam penelitianini adalah baja 12% Cr atau DIN 20CrMoV 12 1yang memiliki komposisi kimia sepertiditunjukkan dalam Tabel 1. Tata kerjapenyiapan cuplikan dan pengujian creepditunjukkan dalam Tabel 2.

Tabel 1. Komposisi kimia baja 12% Cr atau DIN 20CrMoV 12 1

UNSUR

% BERAT

C

0,19

Cr

11,7

Ni

0,62

Mo

0,96

V

0,30

Si

0,45

S

0,017

Mn

0,54

P

0,16

Tabel 2.Tata kerja perlakuan panas dan pengujian creep baja 12% Cratau DIN 20CrMoV 12 1

No. Kondisi perlakuan dan pengujian

1.

2.3.4.5.

Austenisasi pada 1050 °C selama 1 jam dan temper pada 750 °C selama2 jam, diikuti pendinginan udara sampai suhu kamar.Creep selama 100 jamCreep selama 705 jamCreep selama 3000 jamCreep selama 3554 jamPengujian creep dilakukan pada 650 °C dengan beban konstan 650 MPa.

Pengujian creep dilakukan menggunakanmesin creep Mayes TC 30. Suhu masing-masing cuplikan diukur dengan termokopelNi/CrNi (tipe K). Cuplikan hasil temper dancreep diamati menggunakan mikroskop optikdan TEM. Pengujian cuplikan berupa

cuplikan transparan TEM (thin foil) dikerjakandengan teknik double jet polishing denganukuran disk berdiameter 3 mm di dalamcampuran asam asetat dan perkhlorat padasuhu 7-10 °C.

112


HASIL DAN BAHASAN

Baja 12 % Cr yang memilikimikrostruktur martensit memiliki kekerasan(hardness) dan kekuatan (strength) yangtinggi, tetapi ketahanan retak (fracturestrength) dan ketangguhan (toughness)sangat rendah karena baja martensit bersifatgetas (brittle). Mikrostuktur martensit tersebutdihasilkan dengan perlakuan panasaustenisasi pada 1050°C diikuti pencelupanke dalam minyak (oil quenched).Mikrostruktur martensit dari baja 12% Cryang diamati memiliki kandungan karbonyang rendah (C= 0,19% berat) dan hanyatersusun dari mikrostruktur martensit lath.Lath martensit merupakan kristal berbentuklath atau berbentuk papan sejajar (paralelboard) dengan mikrostruktur yang tersusundari dislokasi tidak teratur (tangleddislocations) dan sejumlah kecil mikrostrukturaustenit dan ferit diantara lath.

Dalam penelitian ini, gunameningkatkan ketahanan creep danketangguhan pada mikrostruktur martensitdiberikan perlakuan temper pada 750°Cselama 2 jam. Perlakuan temper inimenghasilkan mikrostruktur martensit temperdan partikel-partikel karbida. Partikel-partikeltersebut telah diidentifikasi dengan TEMsebagai partikel karbida khrom, Cr7C6 yangbelum stabil dengan ukuran tampang lintangbeberapa mikrometer hingga beberapa puluhmikrometer dan terdistribusi secara acakpada bidang batas butir dan lath martensit,seperti ditunjukkan oleh tanda panah padaGambar 1. Eggler Ml telah mengkorelasikanpengaruh perlakuan temper terhadap tingkatpenurunan kekerasan mikrostruktur martensitbaja 12% Cr, seperti ditunjukkan padaGambar 2. Pada Gambar 2 bahwamikrostruktur martensit turun tajam dengankenaikan waktu temper. Penurunan tingkatkekerasan pada mikrostruktur martensit inidisebabkan oleh terbentuknya partikel-partikel karbida berukuran kecil (fine carbideparticles) diikuti dengan penurunankerapatan dislokasi di dalam mikrostruktur.

Selama temper, pengintian(nucleation) partikel-partikel karbidamendominasi diikuti oleh migrasi batas butirdan transformasi lath martensit menjadi subbutir. Secara prinsip, perlakuan tempermeliputi beberapa proses perubahanmikrostruktur yang saling terkait di antaranyaadalah presipitasi karbon dari larutan padat

lewat jenuh (supersaturated solid soluiion),transformasi mikrostruktur martensit menjadiferit dan relief residual stress|S'7'81.

Hasil creep baja 12 % Cr pada650 °C dengan beban konstan 650 MPaditunjukkan pada Tabel 3. Hasil penjabarandari Tabel 3 diperoleh kurva creep yangditunjukkan pada Gambar 3. Pada creeptahap awal (primary creep) hingga 705 jam,regangan yang dihasilkan sekitar 0,97%.Penyesuaian plastis yang cepat pada bidangbatas butir dan cacat terjadi dalam tahapcreep ini. Penyesuaian ini menyebabkan lajuregangan lambat diikuti pengerasanregangan (strain hardening). Pada creeptahap kedua (secondary creep) hingga3000 jam dengan regangan yang dicapaisekitar 6,10%, laju creep hampir konstan danmenyebabkan keseimbangan antarapengerasan regangan dan recovery. Nilairat-rata creep tahap ini disebut kecepatancreep minimum dengan menghasilkanperubahan mikrostruktur seperti necking ataupembentukan void. Keadaan ini terusberlangsung sampai terjadinya reganganyang cukup besar sekitar 13,7% danmenyebabkan penurunan tampang lintang.Perubahan tampang lintang dan bebankonstan menyebabkan laju regangandipercepat sampai terjadi retakan dankegagalan creep (creep failure) padacuplikan.

Tabel 3. Hasil uji creep baja 12 % Cr atauDIN X20CrMoV 12 1 pada 650°Cdengan pembebanan konstan650 MPa

No.

1.2.3.4.

Namacuplikan

MX20CMMX20Cr-2MX20Cr-3MX20Cr-4

PenguWaktu(Jam)

100705

30003554

ian CreepRegangan

(%)

0,230,976,1013,7

Keterangan

Gagal(failure)

Mikrostruktur baja 12% Cr hasil ujicreep yang diamati dengan menggunakanmikroskop optik ditunjukkan pada Gambar 4.Pada creep tahap awal hingga 705 jam,partikel-partikel karbida khrom, Cr7C6 yangterbentuk selama perlakuan temper,selanjutnya bertransformasi menjadi karbidakhrom, Cr23C6 yang kemudian tumbuh dandiendapkan sebagai presipitat karbida khrom,

113


ISSN-1410-1998

400

Gambar 1. Mikrograf TEM yang menun-jukkan partikel-partikel karbidakhrom, Cr7C6 terdistribusi se-cara acak pada bidang bataslath martensit pada baja12 % Cr (tanda panah).Perlakuan panas austenisasipada 1050 °C, diikuti olehtemper pada 750°C.

350

1

300

250

200 '

\ /

\ /

\2jam\

Suhu temper

750°C

lOmenit

4 jam

2 3

Log (waktu/s)

I I4 5

Gambar 2. Pengaruh temper terhadaptingkat penurunan kekeras-an mikrostruktur pada baja12% Cr atau DINX20CrMoV12 1 n i .

selanjutnya bertransformasi menjadi karbidakhrom, Cr23C6 yang kemudian tumbuh dandiendapkan sebagai presipitat karbida khrom,Cr23C6 yang stabil seperti ditunjukkan padaGambar 5. Vanadium karbonitrid, V4C3 danMo6C3 tidak dapat diidentifikasi dalampengamatan ini. Hasil pengamatan terdahulu[8-10], mengemukakan bahwa keduapresipitat tersebut telah tercakup ke dalampresipitat karbida khrom Cr23C6 untukkandungan vanadium dan molibdenum yangcukup tinggi.

Keadaan mikrostruktur baja 12% Crpada creep tahap kedua selama 3000 jam

ditunjukkan pada Gambar 4c. Pada creeptahap ini terlihat perkembangan lompong(void) dapat diamati dengan menggunakanmikroskop optik (tanda panah pada Gambar4c). Perkembangan lompong ini terusberlangsung dan akhirnya membentuk suaturetakan seperti ditunjukkan oleh tanda panahpada Gambar 4d. Uji creep tahap akhir iniberlangsung selama 3554 jam dan cuplikanitu telah mengalami kegagalan creep (creepfailure). Dalam Gambar terlihat bahwa retakcreep [creep fracture) merambat tegak lurusarah penjalaran stress. Dalam baja 12 % Cryang ditemper pada 700 °C t4',

114

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nukl/r IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

twaktu0)

4000 ••

3500 --

3000 •"

2500 " •

2000 ""

1500 -•

1000 -"

500 -•

o -*-•-

3554

0,23 0,97

Regangan(%)

6,10

— •

13,7

Gambar 3. Kurva creep baja 12% Cr pada 650 °C dengan pembebanankonstan 650 MPa.

lintasan retak creep yang teramatimerupakan campuran dari retakantransgranular dan intergranular. Retak creep(creep fracture) umumnya ditemukanberdekatan dengan retak permukaan(surface rupture) dalam setiap cuplikan baja12% Cr yang diamati dan terbentuk disekitar daerah inclusion.

Hasil pengamatan cuplikan denganEPMA [2|4i mengungkapkan bahwa inclusionyang terbentuk dalam mikrostruktur baja12% Cr yang diuji creep merupakan oksida,sulfida mangan, silikat dan silikat oksida.Inclusion tersebut berperan sebagaipengintian lompong yang berbentuk bulatatau memanjang. Lompong berkembangmenjadi retakan mikro (Gambar 4c)merambat sepanjang bidang batas lathmartensit atau bidang batas butir austenitdan berkembang menjadi retakan dengankenaikan waktu pengujian (Gambar 4d).Namun demikian hasil pengamatanmetalografi terdahulu [2A] mengungkapkanbahwa dalam cuplikan baja 12% Cr yangditemper pada 700 dan 750 °C, retakancreep yang terbentuk tidak memilikiperbedaan yakni model retakantransgranular dan intergranular.Berdasarkan hasil pengamatan inimenunjukkan bahwa penjalaran retakancreep yang terbentuk hampir tegak lurusarah stress tarik, seperti ditunjukkan olehtanda panah pada Gambar 4d. Hasilpengamatan Gooch l41 mengungkapkanbahwa retakan creep dalam bahan 12% Cryang dltemper pada 750 °C terjadi padashear bands dengan membentuk sudut

hampir 45 °C terhadap .arah stress tarikmaksimum.

Mekanisme yang mendasar daripengintian lompong dalam mikrostrukturbaja 12% Cr adalah oleh dekohesi daribidang antar muka antara matrik/partikelhasil dari deformasi atau pergeseran bidangbatas butir, deformasi bidang batas lathmartensit dan gerakan dislokasi di dalambutiran. Telah diungkapkan bahwa baja 12%Cr paduan khrom tinggi memiliki ketahananterhadap pergeseran bidang batas butir lathmartensit dan zone shear relatip lebih tinggidari pada baja ferit paduan khrom rendah .Hasil pengamatan terdahulu161 menemukanbahwa pengintian cavity terjadi pada karbidakhrom, M23C6 pada bidang batas austenit.Karbida tersebut lebih potensial berperansebagai pengintian cavity dari pada karbidapada martensit yang terbentuk selamatemper sehingga laju pertumbuhan retakcreep intergranular berawal pada bidangbatas butir austenit1101. Berdasarkanpenjelasan di atas jelas bahwa selama ujicreep pada 12% Cr, tegangan tarikmemegang peranan sangat penting dalampengintian dan atau pertumbuhan retakcreep model trans dan intergranular danmeningkat dengan kenaikan waktupengujian. Dengan demikian pengujiancreep dapat menyebabkan perubahanmikrostruktur martensit temper pada baja12% Cr dengan terbentuknya retakan-retakan creep sebagai hasil deformasi. Padasuatu kasus tertentu, apabila presipitatkarbida, M23C6 menghambat gerakandislokasi maka akan terbentuk suatu daerah

115


ISSN-1410-1998

dengan kekerasan meningkat dan padadaerah tersebut, ketahanan creep turun.

SIMPULAN

Berdasarkan hasil pengamatan ujicreep baja 12% Cr atau DIN X20CrMoV12 1pada 650°C dengan beban konstan 650 MPadapat disimpulkan.1. Perlakuan austenisasi yang diikuti

temper menghasilkan mikrostrukturmartensit temper yang tersusun darilath-lath martensit. Partikel-partikelkarbida khrom, Cr7C6 kecil berukuranlebih kecil dari 0,2 \xm terbentuk padabidang batas sub butir dan lath martensit

2. Uji creep baja 12% Cr menyebabkanperubahan mikrostruktur yakniterbentuknya retakan creep sebagaihasil deformasi.

3. Partikel-partikel karbida khrom, Cr7C6

yang terbentuk selama temper pada750°C mengkontribusi terhadappeningkatan ketahanan creep, partikelkarbida khrom, Cr7C6 tersebutbertransformasi menjadi karbida khrom,Cr23C6 dan diendapkan sebagaipresipitat karbida khrom, Cr23C6 yangstabil.

4. Retakan creep yang dihasilkanmerupakan campuran retakantransgranular dan intergranular.

5. Cuplikan baja 12 % Cr mengalamikegagalan creep (creep failure) setelah3554 jam.

UCAPAN TERIMA KASIH

Penulis mengucapkan terima kasihkepada Prof. Dr. H. Nikel selaku DirekturIRW-KFA Jerman, Dr. H. Schuster danDr. P. Krautwasser dari Kelompok SANSdan TEM atas kerjasama mereka.

PUSTAKA

[1]. EGGELER G„ NILSVANG N., danILSCHNER B., Micro-structure changein 12% Cr steel during creep, SteelResearch Issue, 2 (1987) 97.

[2]. SANDSTROOM R., KARLSON S., danMODIN S., The Residual Life Time ofCreep Deformed Materials, HighTemperature Technology, 3 (1985) 71.

[3]. ANONYM , Properties and Selection :Iron, Steel, and High-performance

Alloys, Metal Handbook, ' ASTMInternational, 10 ed. (1990) 133.

[4]. GOOCH D. J., Creep Fracture of13,2% Cr-Mo-V steel, Metal Science,16(1982)79.

[5]. FUJITA dan TAKAHASHI N., TheEffect of Small Amount of V and Nb ofMicrostructure and Creep Strength of12% Cr Heat Resisting Steel, SteelResearch Issue, 2 (1987) 23.

[6]. DIETER G. E., Mechanical Metallurgy,McGraw-Hill Book Company, NewYork, 3thed. (1987) 125.

[7]. JOHANSENN T. dan THALEN A., TheRole of Grain Boundaries in CreepDeformed, Metals Sciense Journal, 6(1972) 189.

[8]. KRAUTWASSER P., Private discus-sion.

[9]. HAM R. K., COOK R. H., PURDY G.R. dan WILLOUGHBY G., TheInfluence of Gamma Precipitation uponThe Creep of Gamma Prime(Ni3(AI,Ti)) Single Crystals, MetalsScience Journal, 6 (1972) 205.

[10]. KEGG G. R. dan SILCOCK J. M., TheEffect of Nickel on Austenit on ThePrecipitation of Chromium in Austenit,Metals Science Journal, 6 (1972) 47.

TANYA JAWAB

Mochamad Rochili• Berapa ukuran sampel yang digunakan

dalam penelitian ini ?• Bagaimana cara pemotongan dalam

proses pembuatan sampel ?• Bagaimana kontribusi panas yang

diberikan pada sampel terhadap prosespembentukan karbida khrom?

Didin S. Winatapura• Sampel yang digunakan berbentuk pelat

dengan ukuran panjang = 15 cm danlebar = 2,5 cm.

• Cara pemotongan dalam prosespembuatan sampel adalah denganmenggunakan diamond wafering bladedalam minyak (oli).

• Panas yang diberikan pada sampelmengakibatkan khrom berdifusi untukmengikat karbon sehingga terbentukkarbida khrom. Karbida khrom terbentukpada dan atau di dalam batas butir.

116


Futichah• Mekanisme apa saja yang terjadi pada

proses pengujian creep ?• Apa peran Cr7C6 pada mekanisme creep ?

Didin S. Winatapura• Mekanisme yang terjadi pada pengujian

creep adalah pergeseran batas butir dandifusi kekosongan.

• Partikel-partikel Cr7C6 terbentuk selamaproses temper, kemudian partikeltersebut bertransformasi menjadipartikel Cr23C6 yang stabil. Karbidakhrom berperanan dalam menahan ataumemperkecil proses pergeseran batasbutir.

Hasbullah Nasution• Mohon dijelaskan latar belakang

penelitian ini ?• Mengapa proses martenisasi didahului

oleh austenisasi ?• Kapan pembentukan Cr7C6 terjadi ?• Apakah sebelum penelitian dilakukan

analisis komposisi bahan ?• Apakah kekuatan martensit dipengaruhi

oleh Cr7C6 ?

Didin S. Winatapura• Material yang digunakan sebagai turbin

blade selalu mendapat beban yaitu gayasentrifugal tinggi yang diikuti dengankenaikan temperatur sehingga materialmengalami creep. Baja 12% Crmempunyai lath-lath martensit yangterdistribusi di dalam matriks.Keberadaan lath-lath martensit tersebutdapat memperkecil resiko creep padamaterial.

• Austenisasi dilakukan pada T = 1050°Cyang dimaksudkan untuk menghilang-kan tegangan sisa dan memperbanyakkandungan lath-lath martensit.

• Presipitat Cr7C6 merupakan partikelyang terbentuk selama proses temperpada T = 750°C.

• Analisis komposisi bahan sebelumpengujian dilakukan dengan menggu-nakan TEM dan EDS.

• Martensit bersifat getas denganperlakuan temper pada T = 750°C dapatmenurunkan tingkat kekerasan danmeningkatkan keuletan material. Selamatemper terbentuk partikel-partikelberukuran =2 \im yang diduga partikelkarbida khrom (Cr7C6).

117


ISSN-1410-1998

c ' s * <* ^1 < V A&iV^^f fr n<*

Gambar 4. Keadaan mikrostruktur baja 12 % Cr hasil uji creep dengan regangan 0,23 %(a) 0,97 % (b) 6,10 % (c) dan 13,7 % (d) untuk waktu masing-masing selama100 jam, 705 jam, 3000 jam dan 3554 jam.

118


Gambar 5. TEM mikrograf yang menunjukkan presipitat karbida khrom, M23C6

pada bidang batas lath martensit dalam mikrostruktur baja 12 % Crpada creep tahap awal selama 705 jam, dengan regangan 0,97 %.

119

ISSN 1410-1998

ID0100163


PROGRAM KOMPUTER UNTUK EVALUASI TERMOHIDROLIKRANCANGAN ELEMEN BAKAR PELAT SEJAJAR

Bambang Herutomo, Basuki Agung PujantoPusat Elemen Bakar Nuklir - BATAN

ABSTRAK

PROGRAM KOMPUTER UNTUK EVALUASI TERMOHIDROUK RANCANGAN ELEMENBAKAR PELAT SEJAJAR. Telah dibuat suatu program komputer untuk evaluasi Termohidrolikkondisi mantap rancangan elemen bakar pelat sejajar yang digunakan di reaktor uji danpenelitian. Evaluasi meliputi distribusi aksial temperatur sepanjang pelat (temperatur pendingin,kelongsong, dan pusat bahan bakar), temperatur permukaan kelongsong dan fluks panas untukmulai terjadinya pendidihan inti (ONB -Onset of Nucleate Boiling), penurunan tekanan dan laju alirpendingin yang melintasi saluran, kondisi untuk mulai terjadinya ketidakstabilan aliran (OFI -Onset of Flow Instability) dan kecepatan kritis aliran pendingin yang merupakan batas ataskecepatan pendingin agar pelat elemen bakar tidak collapse, serta fluks panas untuk mulaiterjadinya pelesatan pendidihan inti (DMB - Departure from Nucleate Boiling). Program dibuatberdasarkan persamaan-persamaan matematik yang direkomendasikan dalam IAEA - TECDOCNo. 233. Uji coba awal program untuk elemen bakar RSG-GAS menunjukkan hasil yangmemadai.

ABSTRACT

A COMPUTER PROGRAM FOR THERMOHYDRAULIC EVALUATION OF THE STRAIGHTPLATE FUEL ELEMENT. A computer program for steady state thermohydraulic evaluation of thestraight plate fuel element for MTR has been made. The evaluation includes axial temperaturedistributions along the plate (i.e. coolant, surface cladding and fuel center temperature), surfacecladding temperature, and heat flux for onset of nucleate boiling (ONB), pressure drops and flowrate through the coolant channel, the condition for flow instability and the critical velocity as anupper margin at which the fuel plate will not be collapse, and heat flux for the departure fromnucleate boiling (DNB). The program was made based on equations recommended in the IAEA-TECDOC No. 233. A preliminary verification of the program for the RSG-GAS fuel elementsshowed appropriate results.

PENDAHULUAN

Pengembangan elemen bakar pelatuntuk reaktor penelitian dan uji material(MTR - Material Testing Reactor) merupakansalah satu tugas pokok PEBN dan uji iradiasiterhadap rancangan elemen bakar baikelemen bakar mini maupun utuh adalah salahsatu tahapan kegiatan yang hams dilakukan.Untuk menilai keselamatan rancanganelemen bakar uji tersebut, analisis kinerjaTermohidrolik merupakan salah satupersyaratan dasar yang harus dilakukan.Berdasarkan analisis ini dapat diketahuiapakah suatu elemen bakar masih dalambatas aman (integritas tetap terjaga) apabiladisisipkan pada teras reaktor yang memilikikondisi Termohidrolik tertentu.

Untuk elemen bakar pelat sejajar,analisis keselamatan Termohidrolik dalamkondisi mantap antara lain meliputiperhitungan distribusi aksial temperatur

sepanjang pelat elemen bakar (pendingin,permukaan kelongsong dan pusat dagingbahan bakar), fluks panas untuk terjadinyaawal pendidihan inti (ONB- Onset of NucleateBoiling) dan pelesatan pendidihan inti (DNB-Departure from Nucleate Boiling), penurunantekanan dan laju alir pendingin yang melewatisaluran, fluks panas kritis dan kecepatankritis pendingin yang menyebabkan ketidak-stabilan aliran pendingin (OFI-Onsef of FlowInstability) yang apabila harga ini dilampauipelat bahan bakar akan rusak (collapse).

Untuk memudahkan dalam me-lakukan analisis tersebut, program komputersederhana telah dibuat. Program diberi namaThermo-1, ditulis dalam bahasa Fortran versiWatfor77. Persamaan-persamaan dasaryang digunakan terutama diambil dari acuan[1] dan [2]. Dalam bab berikut disajikanpersamaan-persamaan yang digunakan. Artinotasi dalam persamaan dapat dilihat padalampiran 1.

121


ISSN 1410-1998

METODE KOMPUTASI

Distribusi temperatur sepanjang pelatbahan bakar

Untuk melakukan perhitungan ini,pelat elemen bakar dibagi dalam N-segmenke arah aksial. Oleh karena itu, ketelitianhasil perhitungan tergantung pada jumlahsegmen yang digunakan. Temperaturpendingin, permukaan kelongsong dan pusatbahan bakar untuk setiap segmen aksialadalah sebagai berikut:

Temperatur Pendingin

Temperatur pendingin rata-rata dalamsegmen ke-N adalah

(1)

dalam hal ini, TPN(M) dan TPN(M+1) adalahtemperatur pendingin pada titik segmen ke MdanM+1,dan M = 0,1,2, N+1

W-G-t-C

Temperatur Permukaan Luar Kelongsong

q"(N) (3)

Temperatur Pusat Bahan Bakar

Apabila diasumsikan tidak terdapatpenahanan aliran panas antara permukaandalam kelongsong dengan daging bahanbakar, maka temperatur di pusat bahanbakar adalah :

2k, (4)

Distribusi Aksiai Fluks Panas

Program menyediakan dua pilihanuntuk masukan fluks panas, yaitu (1) flukspanas diinputkan secara langsung untukmasing-masing segmen, atau (2)menggunakan distribusi fluks panas idealdalam bentuk sinus, maka besarnya flukspanas rata-rata untuk segmen ke-N adalah :

4\N)=

Penurunan Tekanan

Total penurunan tekanan pendinginyang mengalir melintasi pelat-pelat bahanbakar pada umumnya terdiri atas penurunantekanan akibat pendingin masuk dan keluarend boxes atas dan bawah, serta penurunantekanan akibat gesekan dengan pelat bahanbakar.

p-lf

Dexl(T5 (6)

= 0,023—p— R e M P r M

lOODe

De =2-t

Re =

[1 + tJW]

G-De

100 ju

Kecepatan Kritis Aliran Pendingin

Untuk pendingin yang masuk elemenbakar melampaui kecepatan kritisnya, pelat-pelat elemen bakar menjadi tidak stabil(vibrasi) dan apabila terjadi defleksi yangrelatif besar akan menyebabkan pemanasanlokal berlebih, atau secara ekstrim dapatmem-Woc/cage aliran pendingin. MenurutMiller, kecepatan alir kritis pendingin yangmelintasi pelat sejajar adalah:

V,kritis

\5-\Qs1/2

(7)

122

ISSN 1410-1998 Presiding Presentasi llmiah DaurBahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

Untuk keperluan desain, kecepatan kritispendingin dibatasi sampai 2/3 dari kecepatankritis yang diturunkan oleh Miller tersebut'11.

Awal pendidihan Inti (ONB-Onset ofNucleate Boiling)

Meskipun ONB bukan kriteriapembatas dalam desain suatu elemen bakar,ONB perlu diidentifikasi secara jelas untukpertimbangan perpindahan panas, sepertialiran satu fasa dengan aliran dua fasa.Pendidihan inti akan terjadi apabilatemperatur permukaan kelongsong melebihitemperatur saturasi pendingin. MenurutBagles dan Rohsenow, temperaturpermukaan kelongsong untuk mulainyapendidihan inti adalah:

9,23-q"ONB(z)

' pO,O2}4

P.1,156

2,16

(8)

Di dalam program yang telah dibuat,perhitungan fluks panas ONB dilakukansecara pendekatan yang cukup konservatifdengan melakukan kombinasi terjelek daribeberapa parameter yaitu ONB terjadi padasaluran keluaran dengan fluks panasmaksimum, tekanan dan temperatur saturasiterendah dan temperatur pendingin tertinggi.Berdasarkan asumsi ini, diperoleh hubunganantara persamaan (1) dan (2) denganpersamaan (8) yaitu :

T:„ +20-qa-Hco-Wh Fz-qa

G-tw-Cp-W+ •

h

T + —sat 99,23-Fz-qa

pl,156• ex

2,16

(9)

Awal ketidakstabilan aliran {OF\-OnsetFlow instability)

Ketidakstabilan aliran terjadi karenaadanya perubahan mendadak aliranpendingin melalui kanal yang dipanasisebagai akibat transisi karakteristikpenurunan tekanan dari aliran satu fasa kealiran dua fasa atau sebaliknya. Batas awalterjadinya ketidakstabilan aliran dinyatakandalam bentuk faktor keselamatan kestabilanaliran yang didefinisikan sebagai:

T -T(11)

DH =

Fluks panas rata-rata untuk terjadinya awalketidakstabilan aliran adalah,

LR-P-C

W-tw

W„-LH

(12)

Berdasarkan fluks panas maksimum untukterjadinya awal ketidakstabilan aliranditentukan dengan mengalikan fluks panasONB rata-rata di atas dengan faktor aksial.

Pelesatan Pendidihan Inti (DNB-Departurefrom Nucleate Boiling)

Dalam disain, data fluks panas untukterjadinya DNB sangat diperlukan karenamerupakan hambatan batas desain. Dalamprogram yang telah dibuat, korelasi DNB dariMirshak digunakan sesuai rekomendasi dariacuan[1 ] dan [2] yaitu :

Harga fluks panas rata-rata dalam per-samaan (9) di atas dapat dicari melalui teknikiterasi. Jika distribusi fluks panas ONBdiketahui maka temperatur permukaankelongsong untuk terjadinya ONB yangdiekspresikan pada persamaan (8) dapatdihitung.

q DNB =

= Tsal ~ Tin ~20 - "DNB

p-Cp-tw-W-Fz-U

(13)

123


ISSN 1410-1998

UJI COBA PROGRAM

Untuk memeriksa kebenaran logikakomputasi dalam program, suatu uji cobaanalisis kinerja termohidrolika elemen bakarRSG-GAS telah dilakukan. Data masukanyang digunakan dapat dilihat pada Tabel 1,dan distribusi aksial fluks panas sepanjangpelat elemen bakar berbentuk sinus denganfaktor aksial 1,578 {chopped sinus). Hargakonduktivitas panas kelongsong dan dagingbahan bakar dianggap konstan terhadaptemperatur. Ringkasan hasil analisis dapatdilihat pada Tabel 2. Distribusi aksialtemperatur pendingin, permukaan luarkelongsong, pusat bahan bakar dandistribusi temperatur permukaan kelongsong

untuk terjadinya ONB dapat dilihat padaGambar 1.

Jika hasil perhitungan program inidibandingkan dengan COOLOD-N terlihatbahwa program ini memberikan hasil yangcukup baik dengan penyimpangan lebihrendah dari 12% sedangkan dalamperhitungan kehilangan tekanan pendinginyang melintasi elemen bakar terdapatperbedaan yang sangat besar. Hal inidisebabkan perhitungan penurunan tekanandalam program ini sampai pada salurankeluaran tepat setelah pendingin melewatijajaran pelat bahan bakar. Penurunantekanan akibat perubahan tampang lintangaliran karena end fitting belum dimasukkandalam program.

Tabel 1: Data Masukan

1.2.3.4.5.6.7.

CO9.10.11.12.13.14.15.16.17.

ParameterFluks panas rerata (W/cm*)Kecepatan alir pendingin (m/s)Tekanan pendingin masuk (bar)Temperatur pendingin masuk (°C)Jumlah pelat BB per elemenTebal elemen bakar (cm)Panjang saluran pendingin (cm)Lebar saluran pendingin (cm)Tebal saluran pendingin (cm)Panjang aktif pelat BB (cm)Lebar aktif pelat BB (cm)Tebal kelongsong (cm)Tebal daging BB (cm)Konduktivitas panas daging BB (W/cm °C)Konduktivitas panas kelongsong (W/cm °C)Modulus elastisitas kelongsong (bar)Poisson Ratio kelongsong

Nilai119,50

3,972,00

40,00218,05

62,506,710,255

60,006,2750,0380,0541,416

23,1656,6 x105

0,35

Tabel 2. Ringkasan Hasil

1. Pendingina. Kehilangan tekanan (bar)b. Kenaikan suhu pendingin sepanjang saluran ( °C)c. Temperatur saturasi pada saluran keluar (°C)d. Kecepatan Kritis (m/s)2. Temp. maks. permukaan kelongsong (°C)3. Temp. maks. pusat bahan bakar ( °C)4. Temperatur ONB maksimum ( °C)5. Fluks panas rerata ONB (W/cm2)6. Batas keselamatan terhadap OFI (OFIR)7. Batas keselamatan terhadap DNB (DNBR)

HargaThermo-1

0,27428,06

115,6511,43

139,96143,84128,33103,74

1,221,82

Coolod-N *'

0,5831,59

115,70

134,48141,18128,6

1,361,67

% deviasi **

-52,8-11,2-0,04

+ 4,1+ 1,9- 0,2

-10,3+ 9,0

*) Dari acuan [4]**) ((Thermo-1 - Coolod-N)/Coolod-N) x 100 %

124


0

10 20 30 40

Lokasi aksial (cm)

50 60

•T-pendingin. "T-kelongsong. "T-pusat "T-onb

Gambar 1 : Distribusi temperatur sepanjang pelat elemen bakar.

SIMPULAN DAN SARAN [2].

Berdasarkan hasil uji coba awalprogram secara umum dapat disimpulkanbahwa program dapat digunakan untukmengevaluasi keselamatan termohidrolika [3].kondisi mantap (steady state) rancanganelemen bakar pelat sejajar. Untuk lebihmemberikan keyakinan bahwa hasil [4].perhitungan dapat diterapkan pada suatuprogram verifikasi yang lebih rinci, akandilakukan baik melalui studi banding denganhasil percobaan maupun hasil perhitunganprogram yang telah terverifikasi. Dengandemikian program yang telah dibuat ininantinya diharapkan dapat digunakan [5].sebagai kode program.

PUSTAKA

[1]. lAEA-TECDOCNo. 233, Viena, 1980

KHAN L. A., NABBI R., Heat TransferAnalysis of the Existing HEU andProposed LEU Cores of PakistanResearch Reactor, KFA Julich GmbH-2118, 1987.WISMAN J., Element of NuclearReactor Design, Elsvier ScientificPublishing Co., 1977, p. 147-246.KURNIA P., DARWIS M., DEWANTOS., Analisis Termohidrolik Teras RSG-GAS pada kondisi setimbang denganMenggunakan Program KomputerCoolod-N, Makalah yang disajikanpada Seminar Sains dan TeknologiNuklir, Bandung, 1994.GRAVES H. W. Jr., Nuclear FuelManagement, John Wiley & Sons,1979, p. 188-201.

125


ISSN 1410-1998

Lampiran 1.

Nomenklatur

Simbol

AoAc

cpDeEfFzGhHcokp

kck,KULoALPzPexAPF

Prq"qa-NReTF

Tin

TpTs

I sat

•tc

tm

tptwUv kritisW

W h

IX

or

u

Definisi

Tampang lintang saluran pendingin di dalam elemen bakarLuas tampang lintang end box segera setelah saluranpendingin di antara pelat-pelat bahan bakarPanas spesifik pendinginDiameter ekivalen saluran pendinginModulus elastisitas YoungFaktor gesekanRatio fluks panas aksial maksimum dengan rata-rataFluks massa pendinginKoefisien transfer panas filmPanjang aktif pelat bahan bakarKonduktivitas panas pendinginKonduktivitas panas kelongsongKonduktivitas daging bahan bakarKoefisien kehilangan tekanan masukPanjang pelat bahan bakarPanjang aktif pelat bahan bakarPanjang segmen aksialTekanan pada elevasi Z dalam saluran pendinginTekanan pada saluran keluaran pelat-pelat bahan bakarTotal kehilangan tekanan sistem pendingin yang melintasisaluran pendinginBilangan PrandtlFluks panas lokalRata-rata fluks panas aksialSegmen aksialBilangan ReynoldsTemperatur pusat bahan bakarTemperatur pendingin masukTemperatur pendinginTemperatur permukaan kelongsongTemperatur saturasi pendinginTebal kelongsongTebal daging bahan bakarTebal pelat bahan bakarTebal saluran pendinginKecepatan alir pendinginKecepatan alir kritis pendinginLebar saluran pendinginLebar efektif pelat bahan bakarViskositas pendinginDensitas pendinginPoissson Ratio

Satuan

cm2

cm2

kJ/kg °Ccmbar

_kg/m2.detW/cm2.°CcmW/m°CW/m°CW/m°C

cmcmcmbarbarbar

-W/cm2

W/cm2

--°C°c°c°c°ccmcmcmcmm/sm/scmcmPascal, seckg/m3

126


TANYA JAWABHasbullah Nasution• Mohon dijelaskan arti fisis dari gambar 1 ?• Dimana posisi titik nol (0) dari elemen

bakar ?

Bambang Herutomo• Temperatur pendingin yang terus naik

dari saluran masuk sampai salurankeluar disebabkan fungsi pendinginsebagai pengangkut panas yangdibangkitkan bahan bakar. Profiltemperatur permukaan kelongsong dantemperatur pusat bahan bakar sangatdipengaruhi oleh distribusi fluks panasdan pembangkitan panas sepanjangelemen bakar. Sub nucleate Boilingterjadi setelah pendingin mencapai 1/3bagian saluran pendingin. Ketidak-stabilan aliran tidak terjadi karena flukspanas yang dibangkitkan lebih rendahdibandingkan dengan fluks panas kritisuntuk terjadinya ONB.

• Pada gambar 1, kedudukan titik nolberada di bagian atas elemen bakar-pendingin masuk.

Dhandhang Purwadi• Mengapa terjadi deviasi cukup tinggi

pada kehilangan tekanan serta adanyakeganjilan yaitu kenaikan temperaturpendingin rendah sedangkan temperaturmaksimum permuka-an kelongsonglebih besar dibandingkan dengan hasilCoolod-N ?

• Apa tujuan pembuatan paket program ini ?

Bambang Herutomo• Deviasi yang cukup tinggi pada

kehilangan tekanan apabiladibandingkan Coolod-N kemungkinandisebabkan model yang digunakanbelum memperhitungkan perubahansifat-sifat pendingin dalam saluran danperubahan tampang lintang aliran akibatend fitting. Keganjilan tersebut belumdapat dijelaskan karena modelperhitungan program Coolod-N belumdiperiksa secara teliti.

• Tujuan pembuatan paket program iniadalah meningkatkan kemampuansumber daya manusia dalam rancangbangun elemen bakar bentuk pelatuntuk reaktor tipe MTR. Program iniakan dikembangkan lebih lanjutsehingga diharapkan menjadi kodeprogram.

Sigit• Dalam model perhitungan yang dibuat,

apakah dimasukkan faktor gap antarpelat? Mengingat gap memegangperanan penting dalam perpindahanpanas elemen bakar.

Bambang Herutomo• Gap antar pelat atau lebar saluran

pendingin telah dimasukkan dalamperhitungan (lihat Bab II. MetodaKomputasi).

127

ID0100164


ANALISIS MEKANISME KINETIKA SINTERING PELET UO2

DENGAN DILATOMETER DAN MIKROSKOP OPTIK

Dian Anggraini, Aslina Br. Ginting, Siti Amini, Meniek R., Martoyo.Pusat Elemen Bakar Nuklir - BATAN

ABSTRAK

ANALISIS MEKANISME KINETIKA SINTERING PELET UO2 DENGAN DILATOMETER DANMIKROSKOP OPTIK. Mekanisme kinetika sintering pelet UOztelah dipelajari dengan dilatometerdan mikroskop optik. Pelet UO2 dibuat dengan mencampurkan serbuk UO2 dan Zn-stearat dandikompaksi dengan tekanan 4 MP. Pelet UO2 disinter dalam dilatometer dari suhu 30°C sampai1100°C dengan kecepatan pemanasan bervariasi 5 °C/menit, 10 °C/menit dan 12 °C/menitdalam atmosfir argon. Hasil penelitian menunjukkan bahwa suhu dan kecepatan pemanasansangat berpengaruh terhadap proses densifikasi pelet UO2. Penyusutan drastis terjadi padasuhu 650°C dan berhenti pada suhu 1100°C. Difusi volume merupakan mekanisme yangdominan pada kisaran suhu 650°C sampai 900°C dengan harga energi aktivasi 1337 kal / mol.Kdan n = 1,27. Sedangkan difusi grain boundary dominan pada suhu antara 900°C sampai1100°C dengan Q = 1425 kal / mol. K dan n = 2,35.

Kata Kunci; Kinetika sintering pelet UO2, sintering UO2, dilatometer, mikroskop optik.

ABSTRACT

THE SINTERING MECHANISM ANALYSES OF UO2 PELLETS USING DILATOMETER ANDOPTICAL MICROSCOPE. The kinetic mechanism of sintering UO2 has been investigated byusing a dilatometer and am optical microscope. UO2 pellets have been prepared by mixing UO2powder and Zn-stearate followed bu compacting the mixed powder at 4 MP. All UO2

pellets have been sintered by using the dilatometer in a temperature range from roomtemperature to 110<fC under argon atmosphere. The heating rate has been varied at5 0C/minute, 10°C/minute, 12 °C/minute. The results of the experiment show that the influence ofsintering temperature and heating rate is very significant on the densification process. Rapidshrinkage begins at 65<fC and continues up to 110(fC . Afterwards it has been observed thatthe volume diffusion is dominant at the temperature range from 650°C to 90CfC with n = 1.27 andactivation energy Q = 1337 cal/mol K. The grain boundary diffusion is dominant at temperaturerange from 90CPC to 110(fC with n = 2.35 and Q = 1425 cal/mol K.

Key Word: Kinetics of UO2 pellet sintering, UO2 sintering, dilatometer, optical microscope.

PENDAHULUAN

Sintering merupakan salah satu tahapanproses pada pembuatan bahan bakar peletUO2. Tujuan dilakukan proses ini adalahuntuk mendapatkan kualitas pelet UO2 yangmemenuhi persyaratan desain elemen bakarsuatu reaktor daya. Salah satu faktor yangberpengaruh terhadap kualitas pelet adalahkondisi operasi proses sintering'11.Penguasaan serta pemahaman teknologiproses sintering diperlukan untukmenentukan kondisi operasi yangmenghasilkan kuaiitas pelet yang diharapkan.Salah satu upaya untuk memenuhi haltersebut dapat dilakukan dengan mempelajarimekanisme sintering berdasarkan peng-amatan perubahan sifat fisik maupun strukturmikro.

Dalam proses sintering bahan keramikkhususnya UO2, fenomena yang terjadiadalah adanya aliran massa yangmenghasilkan densifikasi dan pertumbuhanbutir {coarsening)m. Aliran massa dalambahan tersebut diakibatkan oleh adanyaberbagai mekanisme, antara lain adalahdifusi volume, difusi permukaan dan difusibatas butir. Pustaka1' menyatakan bahwamekanisme yang dominan pada prosesdensifikasi adalah difusi volume sedangkanpada pertumbuhan butir yang dominanadalah difusi grain boundary. Keduamekanisme tersebut dapat diidentifikasidengan menganalisis parameter kinetik, yaituhubungan antara perubahan dimensi (AL/L)dengan suhu dan waktu121.

129


ISSN 1410-1998

Bentuk persamaan diferensial daritahapan awal proses sintering adalah'31:

d(AL/l.) dt = K / (AL/L)n , (1)

dengan nilai n dan K adalah konstanta yangtergantung dari mekanisme aliran massa dangeometri . Bila difusi volume yang dominannilai n=1, sedangkan bila difusi pertumbuhanbutir yang dominan maka nila n = 2,1|3].Sebagai pendekatan nilai K dapat ditentukanberdasarkan persamaan sebagai berikut:

K = Ko exp. (Q/RT). •(2)

dengan Q adalah energi aktivasi, T adalahsuhu dan R adalah konstanta gas.

Harga n dan Q dapat ditentukan berdasarkanteknik yang digunakan non-isotermal atauisotermal.

Jika teknik yang digunakan non-isotermal,nilai Q dapat ditentukan dengan persamaansebagai berikut131:

Q = [ R.T1.T2/ ( T1-T2 )] In ( V1/V2 ) (3)

Sedangkan nilai n ditentukan dari nilai slopehubungan linier antara In (ALA) dengan 1/T.Berdasarkan persamaan (1) dan (2) diperolehnilai slope dari kurva linier tersebut adalah

Berdasarkan uraian tersebut diatasdapat diketahui bahwa pada mekanismesintering terjadi perubahan fisik yaitu prosesdensifikasi ( AL/L) dan perubahan strukturmikro yaitu pertumbuhan butir. Padapenelitian sebelumnya[4) telah dipelajarimekanisme sintering berdasarkan metodadiatas dengan menggunakan dilatometer.Dilatometer hanya dapat mengamatiperubahan fisik (AL/L) yang terjadi selamaproses sintering. Dalam uraian di atas,sintering dapat mengakibatkan perubahanmikrostrutur, sehingga untuk memperjelashasil yang diperoleh dengan dilatometermaka diperlukan analisis struktur mikro. Disisilain karakteristik bahan serta atmosfirsintering berlainan dengan penelitisebelumnya'4' maka di dalam penelitian inidilakukan analisis mekanisme sintering UO2

dengan menggunakan atmosfir argon.Analisis ini didukung dengan mikroskop optikuntuk mendapatkan gambaran mekanismesintering yang lebih jelas. Hasil penelitiandiharapkan dapat memberikan informasi

dalam pemilihan parameter kondisi-operasiproses sintering.

TATA KERJA

Penelitian ini dilakukan denganmenggunakan serbuk UO2 dari CAMECO,kemudian dilakukan pencampuran denganZn-stearat sebanyak 4% berat. Setelah itudilakukan pengompakan langsung campuranserbuk tersebut dengan tekanan 4 MP.Diameter dan tebal dari pelet UO2 diukurdengan menggunakan mikrometer danmasing- masing nilainya adalah 11,325 mmdan 14,30 mm. Nilai densitas ditentukan dariperhitungan berat dengan volume pelet, dannilai rata- rata densitas adalah 5,56 g/cm3.Pelet UO2 kemudian dlsintering dalam tungkudilatometer. Suhu sintering 1400°C dengankecepatan pemanasan 5°C/menit dalamatmosfir argon. Kurva dilatometer pada suhusintering ini menunjukkan perubahan dimensipelet UO2 yang mulai terjadi pada suhu650°C sampai 1100°C. Selanjutnya peng-amatan mekanisme sintering dilakukan padarentang suhu tersebut. Nilai perubahandimensi pelet pada setiap perubahan suhudan waktu diamati dengan menggunakanDilatometer. Pengaruh kecepatan pe-manasan pada mekanisme sintering diamatidengan melakukan sintering pelet UO2 padasuhu 1100°C dengan kecepatan pemanasanyang bervariasi 5°C/menit, 10°C/menit dan12°C/menit dalam waktu 1jam. Nilaiperubahan dimensi pelet pada setiapperubahan suhu dan waktu diamati dandiukur dengan menggunakan Dilatometer.Preparasi metalografi dilakukan denganmounting, penggerindaan, pemolesan danetsa. Larutan etsa yang dipakai adalahlarutan asam sulfat 90 % dan larutanhidrogen peroksida 30 % dengan per-bandingan volume 1: 9. Analisis strukturmikro dilakukan dengan menggunakanmikroskop optik.

HASIL DAN BAHASAN

Kurva Dilatometer sintering pelet UO2

dapat dilihat pada Gambar 1. Kurva tersebutmenunjukkan hubungan antara suhu, waktudengan perubahan dimensi pelet UO2. Padakurva tersebut terlihat bahwa perubahandimensi pelet mulai terjadi pada suhu sekitar650 °C dan berlangsung terus sampaimendekati konstan pada suhu 1100 °C. Olehkarena itu, daerah pengamatan mekanisme

130


sintering U02 pada kisaran suhu sinteringantara 650 °C sampai 1100 °C.

Pada proses sintering pelet UO2,densifikasi yang dihasilkan dari pengkerutanpelet dapat dicirikan dari besarnya perubahandimensi pelet UO2. Gambar 1 menunjukkanbahwa kecepatan perubahan dimensi peletrelatif lambat pada suhu 650°C sampai 700°Cdan kemudian bertambah cepat pada suhuyang lebih tinggi, terutama pada kisaran suhu700° C sampai 900°C. Selanjutnya pada suhulebih tinggi dari 900°C, kecepatan perubahandimensi berkurang. Hal ini diakibatkan olehpengaruh mekanisme sintering yangberperan dalam rentang suhu tersebut.Berdasarkan hasil penelitian sebelumnya'41

mekanisme sintering dapat ditentukan darianalisis parameter kinetik melalui hubunganlinier antara In AL/L dengan 1/T.

Pada Gambar 2 menunjukkan kurvalinier yang diperoleh pada kisaran suhu650°C sampai suhu 900°C dan selanjutnyadari suhu 900°C sampai suhu 1100°C. Nilaiparameter kinetik n dan Q yang diperolehpada kisaran suhu 650°C sampai suhu 900°Cmasing - masing sebesar 1,27 danQ= 1337 kal/mol.K. Sedangkan pada kisaransuhu 900°C sampai suhu 1100 C diperolehnilai n = 2,35 dan Q = 1425 kal/mol.K.Berdasarkan pustaka l3] maka untuk nilain=1,27 mekanisme yang dominan adalah

14001

1208

1860-

609-

400-

280-

0-

/

/

v\\\

508

AL

IB 2B 38 ' 48 58 68 78

- -586

- -1089

-1588

- -2088

-2588

-3088

Gambar 1. Kurva Dilatometer Sintering Pelet UO2

4 - "

3 "

2 " -

1 " •

3 0-"^ i - •

— -2 " -

- 3 " •

- 4 - "

- 6 - -

= 0.674x-6.086

R2 = 0.9853

^ = 0.114x-2.7707

R2 = 0.8471

7.34E-04

7.56E-04

7.86

E-04

8.18 8.53

E-04 E-04

1/T

8.91E-04

9.32E-04

9.78E-04

1.03E-03

1.08E-03

1.13E-03

Gambar 2. Hubungan antara In (AL/L) dengan 1/T

131

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi Hmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

difusi volume, sedangkan untuk nilai n= 2,35mekanisme yang dominan adalah difusi batasbutir. Hal ini diperkuat dari data hasil analisisstruktur mikro pada masing- masing daerahkisaran suhu tersebut. Pada daerah kisaransuhu untuk n =1,27 ditunjukkan pada Gambar3a dan Gambar 3b. Gambar 3a adalahstruktur mikro pelet UO2 yang di sinteringpada suhu 650°C dengan kecepatan5 °C / menit selama 1 jam, sedangkanGambar 3b adalah struktur mikro pelet UO2

yang disintering pada suhu 800 C. PadaGambar 3b tampak bahwa pori- pori relatiflebih sedikit dibandingkan dengan padaGambar 3b. Hal ini menunjukkan mekanismedifusi volume relatif dominan pada suhu yangrelatif tinggi karena meningkatnya suhusintering yang mempercepat mobilitas atom-atom dan pori. Hal ini mengakibatkan pori-pori mempunyai kesempatan untuk ber-migrasi keluar kompakan dan menghasilkandensifikasi yang relatif besar.

Hasil data analisis struktur mikro padakisaran suhu n = 2,35 menunjukkan bahwadifusi batas butir dominan pada daerahtersebut. Hal ini dapat dilihat pada Gambar4a dan 4b. Ukuran butir pada suhu sinter1100°C pada Gambar 4b tampak relatif lebihbesar dari pada ukuran butir pada suhu sinter800°C (Gambar 4a). Hal ini menunjukkanbahwa pada suhupertumbuhan butir.

1100uC telah terjadi

Gambar 3 a. Mikrostruktur pelet U02 padasuhu sinter 650°C dengankecepatan pemanasan5 °C / menit. Perbesaran2000 kali.

Gambar 3b. Mikrostruktur pelet UO2 padasuhu sinter 800°C/menitdengan kecepatan pemanas-an 5°C/menit. Perbesaran2000 kali.

Gambar 4 a. Mikrostruktur pelet UO2 padasuhu sinter 800°C dengankecepatan pemanasan5°C/menit. Perbesaran 2000kali.

Gambar 4b. Mikrostruktur pelet UO2 padasuhu sinter 1100°C/menitdengan kecepatan pemanas-an 5°C/menit. Perbesaran2000 kali.

132


Kecepatan pemanasan merupakansalah satu parameter yang berpengaruh padaproses densifikasi. Gambar 3 menunjukkanpengaruh kecepatan pemanasan padabesarnya nilai perubahan dimensi yang terjadiselama proses sintering.

AT-

§3-52 •

1 -0 - /

III "

. >

0 8.3 9.09 10 10.5 11.1 11.7 12.5 131/T X l(f *

Gambar 5. Hubungan Perubahan Dimensi(AL/L) dengan Suhu

Pada Gambar 5 diatas terlihat padakecepatan pemanasan yang tinggi akanmenghasilkan perubahan dimensi yang lebihkecil dibandingkan dengan kecepatanpemanasan yang rendah. Pada kecepatanpemanasan 5°C/menit besarnya perubahandimensi sekitar 21%. Pada kecepatanpemanasan yang lebih tinggi yaitu 12°C/menitbesarnya perubahan dimensi hanya sekitar14%. Hal ini dikarenakan pada kecepatanpemanasan yang tinggi akan menghambatpergerakan pori keluar, sehingga poritersebut terperangkap dalam kompakan. Halini menyebabkan pengkerutan yang terjadijuga relatif kecil dan akibatnya kecepatandensifikasi rendah. Data- data hasil analisisstruktur mikro pada Gambar 6 a, 6 b, dan 6 cmemperkuat hal tersebut. Gambar 6a, 6b dan6c menunjukkan struktur mikro hasil sinterpelet UO2 pada suhu 1100°C selama 1 jamdengan kecepatan pemanasan 5°C/menit,10 X / m e n i t dan 12 °C / menit. Gambar

Gambar 6b. Kecepatan Pemanasan10 °C / menit. Perbesaran50.000 kali

Gambar 6a. Kecepatan pemanasan5 °C / menit. Perbesaran50.000 kali

Gambar 6c. Kecepatan Pemanasan12 °C / menit. Perbesaran50.000 kali.

tersebut memperlihatkan bahwa padakecepatan pemanasan yang rendah akandiperoleh ukuran butir relatif lebih besar( Gambar 6a ) dibandingkan ukuran butirpada kecepatan pemanasan yang lebih tinggi(Gambar 6 b dan 6 c). Seperti telahdisebutkan diatas bahwa kecepatanpemanasan yang tinggi akan mengakibatkankecepatan proses densifikasi relatif rendahsehingga pori dengan jumlah relatif lebihbanyak masih terdapat dalam kompakan. Halini menyebabkan sebagian energidikonsumsikan untuk pengurangan butirsehingga kecepatan difusi batas butir relatifkecil dan akibatnya pertumbuhan butir akanterhambat.

SIMPULAN DAN SARAN

Hasil penelitian menunjukkan bahwadensifikasi pelet UO2 yang disintering pada

133


ISSN 1410-1998

suhu 1100 C dengan kecepatan pemanasan5°C/menit selama 1 jam dalam atmosfirargon dominan terjadi pada kisaran suhu650°C sampai 900°C dan pertumbuhan butirdominan terjadi pada kisaran suhu 900°Csampai 1100°C. Berdasarkan hasilperhitungan parameter kinetik n dan Qmenunjukkan bahwa difusi volume terjadipada rentang suhu 650°C sampai 900°Cdengan harga n dan Q masing - masingadalah 1,27 dan 1337 kal/mol.K. Difusi grainboundary terjadi pada rentang suhu 900°Csampai 1100 C dengan nilai n dan Q masing-masing adalah 2,35 dan 1425 kal/mol.K. Hasilanalisis struktur mikro dapat memperkuatserta melengkapi hasil yang diperolehdengan dilatometer. Pada penelitian inididapatkan bahwa kecepatan pemanasansangat mempengaruhi kecepatan sintering.

Selanjutnya dengan dikuasainyateknologi sintering akan dapat menentukanparameter kondisi operasi proses sinteringuntuk menghasilkan kualitas pelet yangmemenuhi persyaratan.

PUSTAKA

[1]. BELLE:, J, Uranium Dioxide : Propertyand Nuclear Application , Atomic EnergyCommission, Washington DC, 1961,p. 234.

[2]. RANDALL. M. German, PowderMetallurgy Science, Metal PowderIndustries Federation, New Jersey,1984,p. 161

[3]. M.J. BANNISTER, Shape Sensitivity ofInitial Sintering Equations, J. Amer.Ceram. Soc.,51(10),1968, p. 548-553.

[4]. J.L. WOOLFREY, Effect of GreenDensity on the Initial-Stage SinteringKinetics of UO2, Materials Division,Australian Atomic Energy CommssionResearch Establisment, Australia, 1972,p. 1.

TANYA JAWAB

Tatang Mulyana• Mengapa temperatur sinter dalam

penelitian tidak sampai 1700°C ?• Bagaimana pengaruh densitas pada

proses sintering ?

Dian Anggraini• Pada penelitian ini menggunakan media

Argon. Berdasarkan pustaka, Ar dapatmenurunkan temperatur sinteringmenjadi 1400°C. Di samping itukemampuan alat Dilatometer maksimum1400°C.

• Pengaruh densitas pada proses sinteringtidak diamati karena lingkup penelitian inidifokuskan pada gambaran mekanismesintering pelet UO2.

Supardjo• Apakah perlu dilakukan pengujian diatas

1100°C?• Perbesaran gambar struktur mikro perlu

ditampilkan beserta penjelasan gambar.

Dian Anggraini• Pengujian pada temperatur sintering lebih

besar dari 1100°C akan dilakukan padapenelitian berikutnya guna mendapatkankondisi operasi optimum yangmemberikan kualitas pelet yangmemenuhi persyaratan disain bahanbakar UO2.

• Saran diterima.

134

ID0100165


PENGARUH PENAMBAHAN KOKAS DAN WAKTU PANGGANG TERHADAPEFISIENSI PROSES KHLORINASI PELETZrO2

Busron Masduki, Tundjung Indrati Y.*, Johny Wahyuadi", Imam Herdy Triswanto"* Pusat Penelitian Nuklir Yogyakarta-BATAN** Universitas Indonesia

ABSTRAK

PENGARUH PENAMBAHAN KOKAS DAN WAKTU PANGGANG TERHADAP EFISIENSIPROSES KHLORINASI PELET ZrO2. Penyiapan umpan pelet campuran ZrO2, kokas dansukrosa untuk proses khlorinasi ZrO2 telah dilakukan. Pada penelitian ini diteliti parameterpenyiapan umpan berupa pelet khususnya pada besarnya penambahan kokas dan waktupanggang pelet. Penambahan kokas dibuat 9,75 gram. 10,5 gram dan 11 gram untuk setiapcampuran 87 gram ZrO2 dan 3,5 gram sukrosa. Menurut Proses Kroll dengan metoda karbon-klor,penambahan kokas tersebut untuk membentuk senyawa ZrC. Jumlah kokas sudahdiperhitungkan jauh lebih besar dari perhitungan stoichiometri. Waktu panggang diteliti mulai10 menit, 15 menit dan 20 menit untuk suhu panggang 100 °C yaitu dibawah suhu penguapankokas 315 °C. Dari hasil penelitian dapat disimpulkan bahwa penambahan kokas 11 gram danwaktu panggang 20 menit untuk suhu panggang 100 °C memberikan efisiensi proses khlorinasi82,16%.

ABSTRACT

THE EFFECTS OF THE COKE ADDITION AND THE HEATING TIME ON THE EFFICIENCY OFCHLORINATION PROCESS. The preparation of mixed pellet, ZrO2, coke and sucrose, forchlorinating process of Z/O2 pellet has been performed. In this experiments the studiedparameters were coke addition and the heating time. The addition of cokes was 9.75 grams,10.5 grams and 11 grams for the mixture of the 87 grams ZrO2 and 3.5 grams sucrose. Thepurpose of the coke addition is to form ZrC, which is corresponding to Kroll process withcarbon-chlor method. The weight of cokes had been calculated beyond the stoichiometry. Theheating times was held in 10 minutes, 15 minutes, and 20 minutes at the temperature of 100 °Cthat was below the evaporation coke temperature of 315 °C. The result show that the efficiency ofchlorinating of ZrO2 pellet could be reached of 82.16% with the addition of coke mass of11 grams at the heating temperature of100°C with the heating time of 20 minutes.

PENDAHULAUAN

Zircaloy sangat banyak digunakandalam berbagai industri, diantaranya industrinuklir. Paduan ini sangat terkenal dalampenggunaannya sebagai kelongsong bahanbakar reaktor nuklir yang berbentuk pelet danjuga sebagai tabung tekan dalam reaktor.Pemilihan logam paduan Zr sebagaikelongsong ini sangat beralasan karenalogam ini mempunyai ketahanan korosi tinggiterhadap asam maupun basa pada berbagaisuhu dan konsentrasi. Mengingat potensilogam paduan zirkonium di berbagai bidangindustri termasuk industri nuklir maka BadanTenaga Atom Nasional, khususnya PPNYmelakukan penelitian mengenai pengolahanpasir zirkon. Hasil pengolahan pasir zirkonadalah zircon-ingot setelah pasir zirkonmengalami beberapa tahapan prosesI1|2).

Dalam pengolahan pasir zirkon menjadilogam ada beberapa tahapan proses, yaitupembuatan ZrOCI2.8H2O dari pasir zirkon,

pembuatan ZrO2, dan pembuatan ingotzirkon. Pada tahap antara ZrO2 dan zirkoningot terdapat beberapa proses yang harusdilakukan antara lain, khlorinasi ZrO2 menjadiZrCI4, purifikasi, reduksi ZrCI4 dan peleburaningot zirkon I2'3'.

Umpan proses khlorinasi ZrO2 dapatberupa serbuk tetapi proses yang biasadilakukan adalah serbuk yang diaglomerisasihingga menjadi butiran yang lebih besar dandapat disebut briket atau pelet. Pembuatanpelet ini bertujuan untuk meningkatkanefisiensi dan juga mengurangi kehilanganbahan saat pengumpanan ke dalam alatklorinator. Menurut BLUMENTAL danBENJAMIN pada proses khlorinasi ZrO2

metoda karbon-klor dapat dipergunakan.Dalam metoda karbon-klor, kandungankarbon berfungsi sebagai pembentuk ZrC.

Pada penelitian ini ditinjau berapa besarpenambahan kokas yang paling optimalmengingat pentingnya peranan karbon dalam

135


ISSN 1410-1998

proses tersebut. Semakin banyak kokasyang ditambahkan diharapkan efisiensiproses khlorinasi akan semakin tinggi.

Untuk menjamin kekuatan pelet padasaat penanganan proses, maka pelettersebut dipanaskan pada suhu di bawahsuhu penguapan kokas sebelum peletdikhlorinasi. Dalam hal ini suhupemanggangan briket dipilih 100 °C untukmengantisipasi penguapan karbon yangterlalu banyak.

Parameter lain yang diteliti adalah waktupanggang pelet. Waktu panggang yangcukup membuat pembentukan danpengkasaran pori-pori bertambah. Pori-poriini berfungsi sebagai media penerobosan gaskhlor sehingga efisiensi proses khlorinasibertambah. Untuk mencegah kerapuhanhasil panggang yang terlalu lama maka pelethasil panggang perlu diuji kuat tekannya. Jaditujuan penelitian ini adalah untuk mengetahuiberapa besar efisiensi proses khlorinasidengan parameter proses penambahankokas dan waktu panggang supaya pelettidak rapuh.

TEORI

Proses aglomerisasi adalah proses untukmenggumpalkan serbuk halus menjadi suatupadatan dengan dimensi dan sifat mekanistertentu. Penggumpalan menjadi suatupadatan dimungkinkan karena adanya ikatanantar partikel serbuk dengan atau tanpa fasacair. Penggumpalan ditujukan untukmemudahkan proses pengumpanan padasuatu proses sehingga meminimumkanresiko kehilangan umpan. Kehilanganumpan dapat terjadi pada saat umpandimasukkan pada klorinator bila berupaserbuk atau bila umpan berupa pelet yangterlalu rapuh karena serbuk yang berukuransangat kecil akan mudah terhambur kebagian ducf/ng-co//ecfort41.

Menurut KELLOG dan HERBERT1"1

penggumpalan ini disebut juga sebagaibriketisasi atau peletisasi. Tujuannya untukmembentuk gumpalan yang tahan tekanan,gesekan, panas dan memudahkanpenanganan dalam proses.

Mekanisme pengikatan pada partikelyang dipelet dapat berupa pengikatanlangsung dan pengikatan karena adanyapgmanasan yang mem§rlukan waktu, Ini

disebut pengikatan langsung dan pengikatantidak langsung. Pengikatan langsung karenaadanya adesi dan kohesi, pengikatantegangan permukaan dan tekanan kapilerpada pengikat fasa cair dan gaya tarik Vander Walls serta elektrostatik. Pengikatantidak langsung disebabkan adanya jembatankristal, reaksi kimia antara 2 padatan ataulebih, merekatnya partikel padatan akibatmeleburnya permukaan kontak padatan danmengerasnya bahan pengikat[4'.

Pembentukan pelet dapat dilakukandengan meggunakan alat rotasi yangberbentuk pan atau disk, adanya gerakrotasi maka timbul gaya sentrifugal yangakan mempersempit jarak antar partikel danmenghasilkan titik temu. Pelengketan akansegera terjadi karena adanya ikatan Van DerWalls yang diikuti dengan gaya tarik kohesidan adesi dan karena rotasi tadi maka bentukyang dihasilkan bola atau bulatan daripenggumpalan partikel campuran tersebut.Pemberian air dengan cara menyemprotkanke permukaan partikel akan membasahipermukaan kontak partikel dan membentukjembatan air diantara partikel. Jembatan airini terjadi karena pe*bedaan tekanan antarudara luar dan tekanan dalam cairan,akibatnya timbul tegangan permukaan antarpartikel dan cairan yang membentuk leherfasa cair dan partikel. Waktu yang digunakandalam pembentukan pelet menyebabkanbola-bola makin lama makin besardiameternya. Kecepatan putar pan jugasangat berpengaruh dalam membentuk bola-bola briket tersebut. Kecepatan putaroptimum dicapai bila material-materialterangkut ke atas hingga mencapai titiktertinggi dimana gaya gravitasi materialseimbang dengan gaya sentrifugalnya. Padaputaran ini material tidak dapat naik lagi danmulai turun. Turunnya material dengangerakan rol akan memberikan penekanandan pelengketan dengan benih-benihmembentuk gumpalan karena prosespelapisan atau layering ^6'7'81.

Bola-bola briket hasil peletisasikemudian dipanggang untuk menaikkankekuatan pelet dan sekaligus membentukpori-pori yang lebih baik. Pori-pori iniberfungsi untuk penerobosan gas Cl2 kedalam briket lebih mudah dibandingkanbriket tanpa pemanggangan yang bentukpori-porinya belum sempurna. Jelas disiniperan iuas permukaan pelet berpengaruhpada reaksi khlorinask Semakin luas maka

136


bidang kontak antara pelet dengan gasklor semakin baik. Disamping hal tersebut,adanya pemanggangan atom C yang berasaidari kokas sudah mengalami difusi ke dalamlogam Zr membentuk ZrC[2].

Menurut E. KRECH[21 yang mengacupada proses Kroll, ZrO2 dapat terurai denganmenambahkan unsur halogen dan karbonpada suhu sekitar 1000 °C dalam kondisiinert. Campuran antara karbon dengan ZrO2

harus dipanaskan terlebih dahulu sampaiterjadi reaksi reduksi oleh karbon sebelumunsur halogen yang ditambahkan bereaksi.ini sangat beralasan karena unsur halogen,F, Cl, Br dan I, hanya bereaksi dengan ZrC.Reaksi metoda karbon-klor yang berlangsungpada rentang suhu 300°C - 900° C dapatdituliskan berdasar persamaan reaksi berikut:

% ZrO2(p) + C(p) + CI2(g) -> 1/2 ZrCL, (g) + CO(g) (1)Vz ZrO2(p) + CO(p) + CI2(g) -> 1/a ZrCL (g) + CO2(g) (2)1/a ZrO2(p) + 1/2 C (p) + CI2(g) -» 1/2 ZrCU (g) + 1/2 CO2(g) (3)

TATA KERJA

A. Bahan:1. SerbukZrO2.2. Kokas.

. 3. Sukrosa.4. Air bebas mineral.

B. Alat:1. Alat pembuat pelet, alat uji tekan.2. Tungku panggang.3. Mikroskop optik, Spektrofotometri XRF.4. Khlorinator.

C. Metoda Penelitian.

Tahapan penelitian pengaruhpenambahan kokas terhadap efesiensikhlorinasi pelet ZrO2 sesuai dengan diagramalir penelitian pada Gambar 1 :

SerbukZrO2

KOKAS

9,75 gram

^

10,5 gram 11 gram

Pencampur.4

Sukrosa3,25 gram

Pembuatan pelet, 0:9-10 mmC2, C3, C4

Pemanggangan100 °C, f(t)

Mikrostruktur Uji tekan Uji luas permukaan Khlorinasi900 °C, 20'

Analisis Zr( Spec , X-Ray F)

Kesimpulan Data danAnalisis

Gambar 1. Diagram Alir Penelitian

137


Zirkon dioksida, sukrosa dan kokasdigerus secara terpisah untuk menghaluskanserbuk sebagai umpan pembuatan pelet.Serbuk tersebut kemudian diayak hinggaukuran butir mencapai harga minimum, untukZrO2 lolos ayakan 0,09 mm, kokas lolosayakan 0,063 mm dan sukrosa lolos ayakah0,106 mm. Serbuk tersebut dicampur dengankomposisi yang telah ditetapkan sesuaidengan diagram alir penelitian padaGambar 1. Serbuk yang tidak lolos kemudiandigerus lagi sehingga serbuk yang halusdengan ukuran-ukuran tersebut diatas cukupbanyak. Sampel mempunyai tiga variasi yaituC2 dengan kokas 9,75 gram, C3 dengankokas 10,5 g dan C4 dengan kokas 11 g.Masing-masing variasi ditambah dengansukrosa 3,25 gram dan dicampur sampaihomogen setelah campuran ditambahdengan ZrO2 seberat 100 gram dikurangiberat masing masing variasi kokas. Serbukcampuran dimasukkan dalam aiat pelletizingpan dengan waktu dan kecepatan putar pantertentu, hasil keluarannya berupa peletdengan ukuran 9 - 1 0 mm. Pelet denganmasing-masing variasi kemudian dipanggang pada suhu 100 °C dan waktupenahanan suhu pemanggangan bervariasiselama 10, 15 dan 20 menit. Pelet hasilpemanggangan diukur luas permukaannya,diuji nilai tekannya, dan diidentifikasimikrostrukturnya. Preparasi spesimen untuk

identifikasi mikrostruktur dengan caramemoulding pelet tersebut, kemudian setelahmoulding mengeras spesimen tersebutdipoles. Pemolesan dilakukan dengan kertasabrasif SiC. Pelet ZrO2 hasil pemanggangankemudian dikhlorinasi untuk menghasilkanZrCI4. Analisis kandungan Zr pada umpandan hasil proses khlorinasi dianalisis denganaiat spektrofotometri pendar sinar X.

HASIL DAN BAHASAN

1. Nilai Uji Tekan

Kekuatan tekan pelet adalah suatu nilaibesaran yang menunjukkan kemampuanpelet menerima beban sebelum pecah danhancur. Besaran yang didapat adalahkg/pelet dengan sampe! pengujian pelet yangberukuran 10 mm. Penyusun pelet terdiri dariZrO2, kokas dan sukrosa dan kemungkinanadanya air yang masih tertinggal dalam pelettersebut.

Pada penelitian ini dilakukanpemanggangan pada suhu tetap yaitu100 °C sedangkan waktu pemanggangandivariasikan dari 10 menit, 15 menit dan20 menit. Data hasil penelitian tertera padaTabel 1. Data tersebut dapat digrafikkandan ini tertera pada Gambar 2.

Tabel 1: Pengaruh penambahan kokas dan waktu pemanggangan pada suhu 100 °C terhadapnilai uji tekan.

No.

1.2.3.

Waktu pemanggangan(menit)

101520

Nilai uji tekan kq/pelet)C2

kokas: 9,75 gram444

C3Kokas : 10,5 gram

55,64,8

C4kokas: 11 gram

8108

Diameter pelet : 10 mm.

10.5

Penambahan kokas (gram)

Gambar 2 . Pengaruh penambahan kokas (gram) dan waktu pemanggangan padasuhu 100 °C terhadap nilai uji tekan.

138


Dari data hasil penelitianmenunjukkan bahwa penambahan kokasyang makin banyak memberikan nilai ujitekan yang makin besar. Hal ini disebabkanikatan antar partikel pada setiap pelet yangterdiri dari partikel ZrO2 dan partikel kokasmakin kuat. Atom C yang berasal dari kokaspada suhu panggang 100°Ctelah berdifusike dalam ZrO2 membentuk ZrC.Pembentukan ZrC dapat dilihat denganmikroskop optik dimana pada gambarmikroskop optik tersebut berbentuk partikelcampuran.

Kajian tentang waktu panggangterhadap nilai uji tekan dapat dicermati satupersatu untuk setiap besarnya penambahankokas. Pada penambahan kokas 9,75 gramnilai uji tekan pelet tidak berpengaruh.Demikian juga halnya dengan penambahankokas sebanyak 10,5 gram dapat dikatakantidak berpengaruh.Tetapi pada penambahankokas 11 gram terjadi perubahan nilai ujitekan dari 8 kg/pelet menjadi 10 kg/pelet dan

kembali menjadi 8 kg/pelet. Perubahanharga uji tekan menjadi 10 kg/pelet dari8 kg/pelet dikarenakan ikatan antar partikelZrO2 dan kokas makin banyak dibandingkandengan penambahan < 11 gram. Disisilain penambahan kokas 11 gram denganwaktu panggang 20 menit nilai uji tekannyamenurun ini dikarenakan adanya pori-poriyang terbentuk. Data luas muka pelet dapatmendukung dugaan adanya pori-poritersebut. Luas muka peiet dengan penam-bahan kokas 11 gram yang belum di-panggang <5,73 m2/g , luas muka peletdipanggang 100 °C, waktu 20 menit berubahmenjadi 5,73 + 0,26 m2/g yang diukurdengan surface areameter.

2. Mikrostruktur.

Gambar 3 merupakan hasil foto mikroskopoptik dari pelet campuran ZrO2, sukrosa dankokas dengan berbagai variasi hasilpemanggangan pada suhu 100 °C dan waktupanggang 20 menit.

sukrosaC-2

pori-pori ZrO2 partikel campuran:(ZrC*, ZrO2, C)

ZrO2

;okas

C-3lebih akurat bila dideteksi dengan EDAX.

C-4

Gambar 3. Gambar struktur mikro pelet campuran ZrO2 =87 gram, sukrosa 3,25 gram dan kokasdengan berbagai variasi (C-2 = 9,75 gram; C-3 = 10,5 gram dan C-4 = 11 gram) .Pelet hasil pemanggangan 100 °C, waktu pemanggangan 20 menit. Hasil fotomikroskop optik, perbesaran 200 X.

139


ISSN 1410-1998

Penambahan kokas ke dalam peletZrO2jenis C2, C3 dan C4 sebetulnya tidakterlalu banyak perbedaannya tetapi ternyatadari hasil identifikasi mikrostruktur cukupmenarik untuk dikaji. Gambar 3 untuk jenisC2 terlihat bahwa kokas tidak tersebarmerata dibandingkan dengan Gambar 3untuk C3 dan C4. Perlu diingat disini bahwareaksi antara C dengan Zr tidak sempurnakarena terjadi pada suhu rendah dan didugakarena difusi yang banyak mengontrol. PadaGambar 3, C3 kokas masih banyak terpisahdengan ZrO2, sedangkan jenis C4 me-nunjukkan bahwa kokas tersebar meratadan terlihat jelas ada bagian yangmerupakan gambar campuran kokas danZrO2. Hal ini disebabkan karena pertamajumlah kokas yang berbeda, kedua untukkokas yang iebih banyak maka pada saatpemanggangan pergerakan atom-atomkarbon sebagai atom asing mengakibatkandifusi lebih besar dibandingkan denganpenambahan kokas yang lebih sedikit.Akibat dari hal tersebut maka bintik-bintikhitam yang dimungkinkan merupakan kokassebagian besar telah bercampur denganZrO2.

Gambar mikrostruktur pelet ZrO2 yangtelah dipanggang tidak jelas menunjukkanadanya pori-pori yang terbentuk. Ini karenaperbesaran gambar kurang besar tetapidengan data luas permukaan yang terterapada bab IV. 1. maka dapat difahami bahwapelet jenis C4 lebih baik daripada jenis peletC2 dan C3.

Kajian mengenai sisa sukrosa darimikrostruktur Gambar 3 menunjukkanbahwa sisa sukrosa pada pelet jenis C4hampir tidak ada dibandingkan dengan peletjenis C2 dan C3. Sukrosa pada permulaanpembuatan pelet sebagian larut dalam air,bila tersisa maka sukrosa lebih mudah

tercampur dalam kokas dibandingkan dalamZrO2. Adanya komposisi kokas yang lebihbanyak maka dengan sendirinya sisasukrosa pada pelet jenis C4 tidak ada atautidak terdeteksi pada gambar mikrostruktur.Tercampurnya semua komposisi yangberada dalam pelet akan menaikan hasilkhlorinasi.

2. Kandungan ZrCI4 Hasil Khlorinasi

Tabel 2 merupakan data hasil proseskhlorinasi untuk pelet pada jenis C2.C3 danC4 hasil pemanggangan suhu 100 °C danwaktu 20 menit. Proses khlorinasi peletdilakukan pada suhu 900 °C dengan waktupenahanan suhu puncak selama 20 menit.

Dari Tabel 2 dapat dikatakan bahwahasil khlorinasi untuk pelet denganpenambahan kokas rendah makakandungan Zr dalam hasil ZrCl4 relatifsedikit. Penambahan kokas seberat 10,5gram (C3) dan 11 gram (C4) kadar Zr dalamhasil ZrCI4 hampir sama yaitu 33,31 % dan32,1 % ( harga rata rata dari (C4)i, (C4)2

dan (C4)3). Tinjauan secara stoikiometriuntuk kokas sebanyak 9,75 gram, 10,5 gramdan 11 gram sudah cukup berlebihan untukkandungan ZrO2 87 gram atau 87 % beratkeseluruhan pelet mentah sehingga hasilZrCI4 .yang ternyata ada - perbedaansehingga tidak dapat dikaji dari basisstoikiometri ini. Perbedaan tersebut dapatdikaji dari gambar mikrostruktur padaGambar 3. Gambar struktur mikro C2 tidakbegitu baik sebaran kokasnya dibandingkandengan C3 dan C4 jadi jelas bila kandunganZr dalam ZrCI4 yang dihasilkan masih relatifsedikit. Pelet jenis C3 dan C4 dari gambarmikrostrukturnya jenis C3 tidak lebih baikdibandingkan dengan gambar mikrostrukturpelet jenis C4 tetapi ternyata hasil

Tabel 2 . Data hasil khlorinasi pelet campuran ZrO2, kokas dan sukrosa padasuhu khlorinasi = 900 °C, waktu penahanan = 20 menit.

No

. 1.(C2)2.(C3)3.(04),4.(C4)2

5.(C4)3

berat-awalpelet (gram)

2,634,04724,5614,5942,886

kadarZr

(gram)0,4562,0071,542, 130,99

berat-hasilkhlorinasi,

ZrC!4, (gram)0,4564,7624,1135,63762,35

kadar Zrdim ZrCL,

(gram)0,1291,5861,2331,7680,822

kadar Zrdalam ZrCI4

(%)28,2133,3129,9731,3634,98

Efisiensikhlorinasi

(%)28.2979.0280.0683.0083,03

Keterangan : Pelet campuran hasil pemanggangan pada suhu = 100 °C dan selama 20 menit.

140


khlorinasi relatif sama. Ini dapat dimengertibahwa kandungan C dalam kokas sudahcukup waktu untuk berdifusi dan bereaksimembentuk ZrC. Senyawa ZrC ini yangkemudian bereaksi dengan gas Cl2membentuk senyawa ZrCI4.

SIMPULAN

Pada penelitian pengaruh penambahankokas dan waktu pemanggangan terhadapefisiensi khlorinasi pelet ZrO2 dapatdisimpuikan sebagai berikut:1. Penambahan kokas pada kisar

penelitian (9,75 gram, 10,5. gram dan11 gram) sudah cukup melebihi dasarstoichiometri tetapi temyata makinbanyak penambahannya makin mem-berikan hasil Zr dalam ZrCI4 hasilkhlorinasi makin tinggi karena pengaruhkecepatan berdifusi atom atom asingdalam pelet baik pada saat pe-manggangan. Penambahan kokas yangpaling baik dalam penelitian ini adalahsebanyak 11 gram dengan efisiensikhlorinasi 82,16 %..

2. Pemanggangan yang berpengaruhpada pengkasaran pori-pori yangdinyatakan dengan data luas per-mukaan, dan kekerasan pelet karenaadanya difusi atom asing C ternyatapada waktu pemanggangan 20 menituntuk suhu panggang 100 °C mem-berikan nilai uji tekan pelet 8 kg/peletdengan diameter pelet rata-rata 10 mmdan efisiensi proses khlorinasi1 palingbaik adalah 82,16%.

PUSTAKA

[1]. BENJAMIN M..MA, Nuclear ReactorMaterials and Applications, VanNostrand Reinhold Co, NY, 1983,p. 546-559.

[2]. BLUMENTHAL, WARREN B, TheChemical Behavior of Zirconium, D.Van Nostrand Co, Inc, Princeton, NewJersey, 1958.

[3]. BUNYAMIN LUSTMAN AND FRANKKERZE, Jr, The Metallurgy ofZirconium, first edition, Mac Graw HillBook Company, New York, 1955, p.59-99

[4]. KELLOG, HERBERT H, AmericanInstitute of Mining and Metallurgicalengineers: Thermodynamics Relation-

ship in Chlorine Metallurgy, vol. 188Transaction, Institute of Metal Division,Iron and Steel Division and ExtractiveMetallurgy Division, 1950.

[5]. GILCHRIST, J.D., Agglomeration:Extraction Metallurgy, Oxford, 1967.

[6]. GMELIN, D., Pelletizing : MetallurgieDes Eisens, Frankfurt and Zurich,November 1964.

[7]. RICHARD, THOMAS, Agglomeration:Operating Hand Book of MineralProcessing, Vol. 1, Me Graw Hill Inc.,New York, 1977.

[8]. ROSENQ, VIST, Principles ofExtractive Metallurgy, Me Graw HillInc., New York, 1974.

TANYA JAWAB

Budi Briyatmoko« Pada kondisi waktu pemanggangan 20

menit diperoleh efisiensi akhir sekitar82%. Di lain pihak pengaruh waktupanggang tersebut terhadap hasil ujiimpak belum optimum. Bagaimanaapabila rentang waktu pemanggangandiperlebar lebih dari 20 menit ?

Tunjung Indrati Y.» Apabila waktu panggang terlalu lama

binder sukrosa akan menguap sehinggadaya ikat berkurang. Saran diterima. -

Supardjoo Kenapa ZrO2 tidak secara langsung

direaksikan dengan khlor, tetapi meialuipenambahan kokas dan peletisasiterlebih dahulu ?

• Sebaiknya analisis ZrOCI juga dilakukandengan alat lain agar datanya lebihakurat.

Tunjung Indrati Y.• Penambahan kokas berfungsi

membentuk ZrC. Hal ini disebabkanZrO2 tidak dapat secara langsungbereaksi dengan gas khlor. Penggunaanpeletisasi dimaksudkan agar kehilanganumpan yang berbentuk pelet lebihsedikit dibandingkan dengan umpanyang berbentuk serbuk ZrO2. SerbukZrO2 dalam penelitian ini berukuransangat halus.

« Saran diterima.

141

Prosiding Presentasi llmiah DaurBahan Bakar Nuklir III ISSN 1410-1998PEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

Tatang Mulyana Tunjung Indrati Y.• Setelah proses khlorinasi ZrO2, produk

o Apakah dengan metode ini dapat ZrCI4 mengalami proses distilasi dandihasilkan logam ingot Zr dengan purifikasi. Kemurnian Zr yang diperolehkemurnian cukup tinggi atau masih ± 99% dan masih lebih rendah dari yangdiperlukan proses berikutnya ? . dipersyaratkan yaitu 99,9%.

142

ISSN 1410-1998

ID0100166

Prosiding Preseniasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

STUDI PRESIPITASI HIDRIDA DALAMZIRCALOY-4 MELALUI PROSES ELEKTROLISIS

SugondoPusat Elemen Bakar Nuklir

ABSTRAK

STUDI PRESIPITASI HIDRIDA DALAM ZIRCALOY-4 MELALUI PROSES ELEKTROLISIS.Studi hidridasi ZIRCALOY-4 telah dilakukan melalui proses elektrolisis dalam elektrolit asamsulfat. Dalam percobaan ini hidrogen dalam bentuk atom atau ion dihasilkan dari elektrolisisasam sulfat encer sebagai elektrolit. Hidrogen tersebut terbentuk di sekitar katoda dan sebagaikatoda adalah cuplikan itu sendiri. Elektrolisis dilakukan pada arus 10 ampere dan tegangan 30volt. Pada kondisi beda tegangan ini afinitas zirkonium meningkat dan cukup reaktif untukmenyerap hidrogen dari sekitar katoda. Hidrogen yang terserap terlarut ke dalam bahanzircaloy-4. Cuplikan yang mengandung hidrogen dipanaskan pada suhu 400°C dalamlingkungan atmosfir gas mulia. Selanjutnya cuplikan didinginkan dalam tungku sesuai denganpendinginan tungku. Analisis metalografi dilakukan dengan mikroskop optik. Cuplikan dietsadengan campuran 25 ml 30% H2O2, 25 ml 70% HNO3 dan 10 tetes 48% HF dengan cara usapkurang lebih 10-20 detik dan dicuci dengan air. Sesuai dengan ASTM B353 pada pembesaran100x panjang platelets hidrida kurang lebih 1,5 mm. Dari citra mikrostruktur belum diperolehplatelets hidrida secara sempurna karena sebagian masih berbentuk butiran partikel dengandiameter berkisar antara 1,4-7 mikrometer yang terdistribusi dalam bahan. Kerapatan distribusipartikel antara 13-36 partikel per 3,5 mm2 permukaan bahan. Orientasi platelets tidak searahdengan arah rol. Fakta ini mengindikasikan bahwa bidang basal kristal pelat zircaloy-4 tidaksearah dengan arah rol.

ABSTRACT

STUDY OF HYDRIDE PRECIPITATION ON ZIRCALOY-4 BY ELECTROLYSIS PROCESS. Ithad been conducted the hydration of zircaloy-4 by electrolysis in sulphuric acid electrolyte. Inthis experiment hydrogen in the form of atoms and ions is produced from electrolysis in a dilutesulphuric acid. The hydrogen is liberated in the vicinity of the cathode and the specimen itselfwas as the cathode. Electrolysis was performed at the current of 10 amperes and the potential of30 volts. In this potential the affinity of zirconium increases and it is reactive enough to absorbhydrogen, which is close to the cathode. The absorbed hydrogen dissolves through thezircaloy-4. The hydrogenated specimens were heated at temperature 40(fC in inert atmosphere.Furthermore, the specimens were cooled in the furnace by the appropiate furnace cooling. Theoptical microscope was used for performing the metallographical analysis. The specimens wereetched with solution of 25 ml 30% H2O2, 25 ml 70% HN03 and 10 drops of 48% HF by swabbingtechnique for 10-20 seconds and washed by water. Based on ASTM 353 at 100x magnificationthe length of platelets is not less than 1.5 mm. From the microstructure image, hydride plateletshave improperiy been found, because part of them is in the particle form with diameter in therange of 1.4-7 micronmeters which is uniformly distributed in the materials. The particle densityis in the range of 13-36 particles per 3.5 mm2 of the material surface. The platelet orientation isnot parallel to the rolling direction. This fact indicated that the basal plane of zircaloy-4 crystals isnot parallel to the rolling direction.

PENDAHULUAN

Zirkonium dan paduan zirkoniumreaktif terhadap hidrogen. Hal ini sesuaidengan sifat elemen golongan dengan unsurIVa (Tl, Zr, Hf) dan Va (V, Nb, Ta)membentuk senyawa hidrida pada kosentrasirendah. Proses pembentukan hidrida ialahmelalui proses pelarutan padat, kemudiandengan adanya pengaruh lingkunganmembentuk senyawa hidrida. Secara umum

senyawa hidrida menyebabkan kerapuhanlogam dan paduannya. Logam dan paduanlogam pada golongan IVa dan Va umumnyadigunakan pada suhu tinggi, misal zircaloydigunakan sebagai bahan struktur dan bahankelongsong dalam teknologi energi nuklir '1|.Adanya fakta kegagalan pada kelongsongdan bahan struktur zircaloy akibat senyawahidrida sudah sejak lama dilaporkan.Sumber-sumber hidrogen yang menyebabkansenyawa hidrida adalah sebagai berikutI21:

143

Presiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

1. Pada saat fabrikasi, produk zirkoniumdan zircaloy mengandung 15-25 ppmhidrogen.

2. Air yang tertinggal dalam uraniumdioksida (residual moisture), hidridasi darisumber ini disebut hidridasi primer.

3. Air pendingin yang masuk kelongsongmelalui cacat yang disebut hidridasisekunder.

4. Air pendingin yang masuk kelongsongmelalui reaksi korosi yang disebuthydrogen pick-up.

Hidrogen pick-up dapat disimulasi diluar reaktor, misalnya dengan alat autoclave,yaitu mereaksikan bahan dengan gashidrogen secara elektrokimia. Dasar-dasarreaksi elektrpkimia menjelaskan bahwakemungkinan mampu untuk mendifusikanhidrogen ke dalam bahan yaitu pada katodasehingga diperoleh larutan padat hidrogen didalam bahan. Jika larutan hidrogen tersebutdidistribusikan pada suhu tertentu dankemudian didinginkan maka Terminal SolidSolution (TSS) terlampaui dan terbentukendapan padat hidrida. Morfologi, orientasidan distribusi hidrida tersebut dipengaruhioleh banyak faktor misalnya komposisipaduan dan metoda fabrikasi13f.

Oleh karena itu, pada paper inidiuraikan metoda simulasi hidrida dalamzircaloy-4 melalui metoda elektrolisis agarkarakterisasi zircaloy-4 yang mengandungsenyawa hidrida dapat dilakukan .

TEORI

Elektrolisis

Elektrolisis adalah proses reaksielektrokimia yaitu interaksi antara ion danelektron, sehingga menghasilkan prosesoksidasi dengan melepaskan elektron danreduksi dengan menangkap elektron. Padaproses elektrolisis, reaksi reduksi terjadi dikatoda atau pada kutub negatip. Konsep inidipakai untuk mereaksikan hidrogen denganzircaloy-4 secara katodik dalam larutan asamsulfat. Di sekitar katoda terjadi prosespembentukan gas hidrogen dan selanjutnyahidrogen berekasi dengan zircaloy-4. Reaksiyang terjadi mengikuti persamaan reaksiberikut,

Zr H2 ZrH15

(2)

Hidrogen berdifusi ke dalam zircaloy denganmembawa kelebihan muatan negatif danselanjutnya melalui kekosongan dan interstisi(vacancy dan interstitial) yang dipacu olehmedan listrik di sekitarnya maka terbentukzirkonium hidrida. Secara teoritis teganganyang dibutuhkan untuk reaksi zirkonium danhidrogen pada 25°C adalah 24,705 kalori/molatau pada tegangan 1 mV.

Redistribusi Hidrida

Masalah potensial hidrogen dalamzirkonium ialah terjadinya fasa zirkoniumhidrida. Hidrogen mempunyai kelarutan besardalam fasa-p dan sedikit larut dalam fasa-a.Sedangkan zirkonium hidrida diberi simbolfasa-5. Pada suhu operasi reaktor, yaitu pada325°C, zirkonium berada pada fasa a,sehingga merupakan medium yang cocokuntuk pembentukan hidrida. Karakteristikkristal fasa zirkonium hidrogen terdapat padaTabeM.

Letak endapan hidrida pada suatubahan perlu diperhatikan. Pada bagianbahan yang tipis, hidrida terbentuk lebihsempurna daripada bagian yang tebalsehingga bagian yang tipis merupakan titiklemah. Dengan demikian maka endapanhidrida perlu diredistribusi yaitu dengangradien termal dan tegangan. Pengaruhgradien tersebut dinyatakan dalam flukshidrogen yang diformulasikan padapersamaan 3 ,

J =DC

kT

dc.QdTdh| j_ y

dx Tdx dx(3)

2H+ + 2 e" -» H, (1)

Keterangan:J = difusi hidrogen ke dalam paduanC = konsentrasi hidrogen dalam larutan

padatk = konstanta BoltzmanT = suhuQ = panas transporV = dimensi volumeh = tegangan hidrostatik

Redistribusi akibat gradien termalditunjukan pada Gambar 1. Pada suhu 500 K,pembentukan hidrida relatif sangat tinggi.Dengan demikian redistribusi mempunyaisuhu optimum untuk pembentukan hidrida

144


dan redistribusi tidak seiring dengan TSStetapi berfluktuasi.

Perlakuan Panas

Pelarutan hidrogen dan presipitasihidrida dalam zircaloy-4 tergantung padafasa, suhu transformasi termal, orientasi,tegangan, derajat deformasi dan komposisi.Variabel fasa dan suhu transfornnasi termalsecara teknis mudah dilakukan, sedangkanvariabel yang lain ditentukan saat fabrikasi.

^-quenching yang dilakukan padafabrikasi tube-zircaloy, dimaksudkan untukmembebaskan deformasi. Perlakuan inidengan cara memanaskan bahan pada suhudi atas 1000°C, kemudian didinginkan secarakejut. Dasar perlakuan panas ini dapat dilihatpada true-thermal-transformation-diagram(TTT'-diagram) pada Gam bar 2. Pada fasa-phidrogen mempunyai kelarutan yang tinggisehingga cocok untuk mendifusikan hidrogenmisalnya ke dalam zircaloy-4. Kelarutantersebut dapat dilihat pada diagram fasaGambar 3. Pada fasa-a difusi hidrogenterhambat dengan adanya fasa-8 yaitu fasahidrida.

TATA KERJA

BAHAN

Komponen elektronikTransformator 220 V/40 CT 15 A;

Dioda 20 A; Kapasitor 5400 UF; Regulator kit20-40 V/15A; Termal (+) (-); Voltmeter dc 0-30 V; Ampermeter 0-20A; Box 25x20x20,Switch 20A/220 VAC.

Komponen mekanikPipa baja tahan karat diameter

= 50 mm, tebal = 3 mm; pipa baja tahankarat diameter =10 mm tebal = 1 mm; pipadiameter = 5 m tebal = 0,7 mm; rod diameter= 80 mm; katub baja tahan karat Vi inci(1,27 cm) ; sock drat Vi inci (1,27 cm);selang !4 inci (1,27 cm); pipa segitiga 3/8 inci(0j94 cm); clamp V* inci (1,90 cm).

Bahan kimiaAsam sulfat, alkohol, aseton, HF, gas

Argon dan film.

PERALATAN

Mikroskop optik, mesin poles, mesin potongintan dan pencuci ultrasonik.

PREPARASI HIDRIDA

• Pembuatan dc, komponen elektronikdibuat penyedia power DC 300 W

• Pembuatan tabung bakar, komponenmekanik dibuat tabung bakar yangmampu kedap udara pada suhu tinggi.

• Pembuatan elektroda, elektroda dibuatdari SS sebagai anoda dan sebagaikatoda yang berfungsi untuk memegangcuplikan.

• Penyiapan cuplikan1. Pelat zircaloy-4 dibuat cuplikan

dengan ukuran 1 0 x 2 0 x 1 mm2. Dipanaskan pada suhu 1100°C

selama 30 menit selanjutnyadidinginkan secara kejut sebagiandipanaskan pada suhu 600 °Cselama 5 jam dan sebagiandielektrolisis.

3. Elektrolisis dilakukan pada 20 Vdalam asam sulfat 0,01 M; 0,05 Mdan 0,1 M selama 2 jam pada suhukamar.

4. Dipanaskan pada suhu 400°Cselama 2 jam dan didinginkan dalamtungku

5. Analisis metalografi, cuplikan dipolesdan dietsa dengan 25 ml 30% H2O2,25 ml 70% HNO3, dan 8 tetes 48%HF.

6. Mikrostruktur dipotret melaluimikroskop optik dengan sinarterpolarisasi pada pembesaran 100x.

HASIL DAN BAHASAN

PERLAKUAN PANAS

Perlakuan panas didasarkan padadiagram fasa sistem zirkonium-hidrogen111

(Gambar 3) dan transformasi isotermal(diagram TTT)121, dan Gambar 2. Daridiagram tersebut ditunjukkan adanya empatfasa, yaitu fasa zirkonium p dan a serta fasahidrida 8 dan e. Fasa-5 terbentuk padakandungan hidrogen lebih kecil 1.4% dansuhu di bawah 550°C. Campuran fasa 5 dan eterbentuk pada kandungan hidrogen di atas1,5%. Sedangkan dari diagram-TTTmemberikan informasi waktu dan suhu yangdiperlukan untuk presipitasi. Dalam hal inipresipitat yang diperlukan adalah zirkoniumhidrida.

145

Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

Percobaan mengacu pada prosedurASTM B-353 bahwa presipitasi dilakukanpada suhu 399±140°C selama 5 jam.Prosedur ASTM ini nampaknya mengacupada diagram fasa dan diagram-TTT di atas.Sedangkan untuk meningkatkan kelarutanhidrogen, cuplikan dipadamkan pada fasa-pdengan air dari suhu 1100°C.

ELEKTROLISIS

Zirkonium dan paduan zirkoniumreaktif terhadap hidrogen dalam bentuk ion,atom atau rnolekul. Kinetika dan mekanismehidrogen pick-up didasarkan pada katalisatorzirkonium oksida. Untuk meningkatkanketahanan korosi produk zircaloy dilakukanpasifasi yang berarti pelapisan oksida.Lapisan oksida ini memberikan karakteristiktersendiri terhadap hidrogen. Kinetikahidrogen pick-up terhadap zircaloy-2 sebagaifungsi oksidasi ditampilkan pada Gambar 4.Pada kandungan oksida rendah pick-uphidrogen sebanding dengan pembentukanoksida, sedangkan pada oksida tertentu pick-up hidrogen menurun. Hal ini dapat dipahamikarena pada ketebalan oksida tertentulapisan oksida mengalami retak sehinggamemacu hidrogen pick-up. Mekanismeinteraksi oksigen-zirkonium hidrogen dalamlingkungan air adalah sebagai berikut:

• + + +2e + H2O ->CT+H+ (4)

2CT + Zr -> ZrO2 + 2 D++ + 4 e (5)

H+ + H+ + 2 e -> H2 (6)

Kekosongan oksigen D++ dan dua elektron ebereaksi d«;ngan air (H2O) membentuk ionhidrogen. Sedangkan interaksi antara dua ionhidrogen akan membentuk gas H2. ionOksigen mengisi kekosongan zirkoniumdengan melepas elektronnya danmeninggalkan vacancy oksigen. Padazirkonium akhirnya ion hidrogen membentukmolekul hiclrogen. Pada akhirnya hidrogendiserap oleh zirkonium dan membentuksenyawa hidrida seperti halnya pada hidridaalkali maupun alkali tanah. Oleh karena itu,hidrogen berfungsi sebagai ion elektronegatifdan golongan ini disebut penyerapeksotermik (exothermic occluders) yangberarti mampu menyerap oksigen dalamjumlah banyak.

Pada percobaan ini substitusihidrogen ke dalam zircaloy-4 dilakukan

dengan cara elektrolisis. Proses katodik yangdilakukan diharapkan mampu memenuhikriteria di atas yang terbentuk dari elektrolisis.Hidrogen di sekitar katoda mampu diserapzirkonium secara langsung. Apabila terdapatoksida di dalam zircloy-4 maka oksida inimampu menyerap hidrogen melalui proseskatalitis. Penggunaan larutan asamdimaksudkan untuk meningkatkan jumlah ionhidrogen di dalam larutan.

ANALISIS METALOGRAFI

Cuplikan dipreparasi denganmounting dingin karena mengandungcuplikan hidrogen. Penggerindaan mukabahan dilakukan secara mekanis sampaigrade 600, selanjutnya diakhiri dengan pastaintan 1 mikrometer. Etsa kimia menggunakanlarutan campuran 25 ml 30% H2O2, 25 ml70% HNO3 dan 10 tetes 48% HF diusapselama 10-20 detik.

Mikrostruktur dipotret melaluimikroskop optik dengan sinar terpolarisasipada pembesaran 100X (ASTM B 353).Berdasarkan hasil pengamatan mikrostruktur100X tersebut terlihat panjang plateletshidrida adalah 1,5 mm.

Gambar 5(a) menunjukkan mikro-struktur platelets hidrida zircaloy-4 dari acuanASM-Metallography. Gambar 5(b) hasilelektrolisis dalam elektrolit asam sulfat 0,01M, yang selanjutnya dengan (c) 0,05 M dan(d) 0,1 M. Elektrolisis masing-masingdilakukan selama 2 jam dan presipitasi 400°Cselama 2 jam. Berdasarkan pengamatanmikrostruktur terlihat bahwa platelets hidridayang terbentuk belum banyak dan masihbanyak titik-titik hitam yang mungkin berupapresipitat zirkonium hidrida. Diameterpresipitat tersebut terdistribusi dari 1,4 \imsampai 40 \xm. Dalam lingkungan elektrolitdengan keasaman berturut-turut 0,01 M;0,05 M; 0,1 M diperoleh diameter presipitatterdistribusi antara 1,4-20 urn; 1,4-31 urn; dan1,4-40 urn seperti tertera pada Tabel 2 danGambar 6 dengan diameter rata-rata ber-turut-turut adalah 5 urn; 4,6 urn; dan 3,6 urn.Presipitat yang mengecil kemungkinan besardisebabkan platelets yang terbentukmemanjang. Dalam elektrolit makin pekatyang berarti makin banyak hidrogen terserapdidapatkan presipitat meskipun diameterrerata menurun.

Kerapatan partikel per satuan luassemakin jarang dengan meningkatnya

146


kepekatan konsentrasi. Sesuai dengankepekatan elektrolit di atas, berturut-turutkerapatan presipitat antara 14-36; 13-33; dan13-30 per 3,5 mm2, seperti terlihat padaTabel 3 dan Gambar 7. Penurunan jumlahpresipitat per satuan luas disebabkanpresipitat bergabung dan selanjutnyamembentuk platelets.

Kerapatan platelets naik denganmeningkatnya kepekatan elektrolit. Sesuaidengan konsentrasi di atas perbandingankerapatan platelets adalah 13:23:36. Fakta inimemberikan kecenderungan bahwa semakihbanyak hidrogen yang terlarut ke dalambahan semakin banyak platelets yangterbentuk.

Platelets hidrida berorientasi tidaksearah dengan sumbu rol cuplikan. Sumburol ialah arah memanjang cuplikan. Bentukdasar kristal zirkonium atau zircaloy ialahheksagonal atau lebih dikenal denganHexagonal Closed packed (HCP). Ada tigabidang kisi yang berpengaruh pada bahan iniialah basal (0002), prismatik (1010) danpiramida (1012). Bidang basal paling pekaterhadap deformasi dan korosi seperti padahidridasi. Tekstur pada produk zircaloydikarakterisasi dengan koefisien tekstur (TC)yaitu fraksi tekstur tertentu terhadap totaltekstur dan faktor-f. Dalam hal ini faktor-fadalah bidang basal pada arah tertentu.Sebagai contoh tekstur zircaloy-4 hasilrekristalisasi terlihat pada Tabel 4. Denganbantuan data tekstur hasil rekristalisasizircaloy-4 tersebut untuk memperkuat faktahidrida mengarah pada bidang basal. Dengandemikian bidang basal cuplikan tidak searahdengan arah rol.

SIMPULAN

1. Difusi katodik hidrogen ke dalam zircaloydapat dilakukan melalui sistemelektrolisis dengan elektrolit asam sulfatpada tegangan 10 V.

2. Hidrida yang terbentuk sebagian besarmasih berupa partikel dengan diameter

berkisar antara 1,4 - 7 urn dengan kera-patan antara 13-36 partikel per 3,5 mm2.

3. Platelets yang terbentuk tidak searahdengan arah rol cuplikan yangmengindikasikan bidang basal tidaksearah dengan arah rol.

UCAPAN TERIMA KASIH

Kami ucapkan terima kasih kepadasaudara Joko Kisworo yang telah membantupembuatan anoda , Asep Sirnagan yang telahmembantu penyiapan metalografi danHanifah yang telah membantu pengetikan.

PUSTAKA

[1]. LUSTMAN, B and KERZE, F. JR., TheMetallurgy of Zirconium, 1st ed, MeGraw-Hill Inc., New York, 1955, p. 553 -577.

[2]. ELLS, C. E., Influence of Hydrogen onthe Behaviour of Zirconium Alloys inCandu Reactors, AECL-6504.

[3]. ERICSON, W. H., Hydrogen Solubility inZirconium Alloys, ElectrochemicalTechnology, Vol 4, No. 5 -.6, (1966),p. 205-211.

[4]. PARFENOV, B. G., GERASIMOV, V. V.and VENEDIKTOVA, G. I., Corrosion ofZirconium and Zirconium Alloys, Moskva1967, p. 120.

[5]. MAUSSNER, G., ORLIEB, E,WEIDINGER, H.G., Basic Properties ofZirconium Alloys with Respect toMechanical and Corrosion Behaviour,Materials for Nuclear Reactor CoreApplications, BNES, London, 1987.

[6]. MILLS, K. et. al, Metallography andMicrostructures, ASM Handbook vol. 9,9lh ed, Metal park, USA, 1992, p. 500.

[7]. MAHMOOD, S.T., and MUNTY, K. L,Effect of Tensile Deformation onCrystallographic Texture in ZircaloySheet, in Zirconium in the NuclearIndustry, 9th Internotword SymposiumAgM, P. A. 1991, p. 119-136.

147

Prosiding Presentasi llmiah DaurBahan BakarillPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

Tabel 1: Fasa pada sistem zirkonium hidrogen

Jenis kristal

Konstanta kisi a

Konstanta kisi c

%Kelarutan hidrogen

fasap

BCC

3,61A°

-

20%

fasa a

HCP

3,247

5,173

5%

' . fasa 5

FCC

4,765-4,768

-

50%

Fasa 8

FCT

4,87

4,58

66,7%

Catatan: Body Centered Cubic (BCC), Faced Centered Cubic (FCC), Hexagonal ClosedPacked (HCP), Faced Centered Tetragonal (FCT)

Tabel 2: Distribusi diameter presipitat hidrida dalam zircaloy-4 hasil elektrolisis dalamasam sulfat

Diameter,mikrometer

123456789101112131415161718192021

Frekuensi DiameterSerii

0,01 M H?SO4

8357853372085772311

Seri20,05 M H2SO4

35628030151251211111111

Seri 30,1 M H2SO4

25905228261211135344112111121

148

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah DaurBahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5Nopember 1997

Tabel 3: Distribusi kerapatan partikel hidridaelektrolisis dalam asam sulfat

dalam zircaloy-4 hasil

Kerapatan persatuan luas(per 3,5 mm2) •

1314151617181920212223242526272829303f3233343536

Frekuensi Kerapatan

Series 10,01 M H2SO4

55555155101055555105155515555

Series 20,05 M H2SO4

5551515105551555555688667

Series 30,1 M H2SO4

555551551555

205101051555

Tabel 4: Koefisien tekstur dan faktor-f pada pelat zircaloy-4 hasil rekristalisasi

Arah sumbusampel

ND

RD

TD

TC(0002),

Basal

3.99

0.00

1.19

TC(1010)

Prismatik

0.00

3.97

2-71

TC(1012)

Piramida

1.49

0.00

0.85

Zf

f-faktor

0.724

0.075

0.182

0.981

Catatan : ND adalah arah tegak {normal direction), RD adalah arah membujur (rolling direction),dan TD adalah arah melintang {tranverse direction).

149


TEMPERATURE K600

7

//

0 /

u

*

/

J

S iisniAi.

/ , - • • " '

rI

t

11

1i

11 CONCENTRATION

o „ n u

08 1.2 1.6 1.0POSITION ALONG SPECIMEN (em)

Gambar 1: Redistribusi hidrida dalarn zircaloyakibat gradien termal.

Tmptrt»

III»

•c

\m •

Vtn II II I

Gambar 2: Transformasi termal zircaloy.

900 L-

800 H

700 •

600 -

50« -

•fOOU-

30» 1—

so -

\\

\

'Zr(J) "•

Zr(f)

//

1- 7*e>

I)l!

1

/

/

J/

>S

/

\

/

/

\

\

/

1

/

8 * *

IS

c •

0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2

Hydrogen content, sL %

1.4 1.6 1.8 2.0

Gambar 3: Diagram fasa sistemzirkonium-hidrogen

60d

I 50

10

//

.... ;*H

/

r/

//

/

i

/

-

SO *a

« s

0 10 20 3» 40 SJ 60 70

Wtighl gain, mg/drn

90 100

Gambar 4: Kinetika difusi hidrogen kedalam zircaloy sebagaifungsi penebalan oksida

150


-,..-.>.«

Gambar 5a Gambar 5c

Gambar 5bGambar 5d

Gambar 5 : Mikrostruktur zirkonium hidrida pada zircaloy-4 hasil elektrolisis dalam elektrolit asamsulfat : (a) Hidrida zircaloy-4 dari ASM-Metallography; (b) 0,01 M H2SO4; (c) 0,05 MH2SO4; (d)0,1 MH2SO4.

151


NS

I

HI

HIa.u.

100 "90"80"70"60"50"40"30-20"10"

'In•/Av\' ' \I;-;•

V ' iV -\\

" " " Sene 1

Sene 2

Sene 3

I ,I ir

I

I

CO V) CO IO OiCM

COCM

DIAMETER.mikrometerDISTRIBUSl DIAMETER PARTIKEL Zr-H DALAM Zry-4

Keterangan: Series-1 dalam medium H2SO4 0,01 M; Series-2 dalam medium H2SO4 0.05M;Series-3 dalam medium H2SO4 0,1M.

Gambar 6: Distribusi diameter presipitat zirkonium hidrida pada zircaloy-4 hasilelektrolisis dalam elektrolit asam sulfat.

152


25

tfi

LU

2 0 - '

1 5 - •

a 10J-

5 "

0

"Seriesi

Series2

Sene 3

i i i i i i i i i i i i n i i i I i l l i M I N I I

KERAPATAN

DISTRIBUSI KERAPATAN PARTIKEL ZR-H

Keterangan: Series-1 dalam medium H2SO4 0,01 M; Series-2 dalam medium H2SO4

0.05M; Series-3 dalam medium H2SO4 0,1M;

Gambar 7: Distribusi kerapatan presipitat zirkonium hidrida pada zircaloy-4 hasil elektrolisis dalam elektrolit asam sulfat.

153

ISSN 1410-1998

ID0100167


PENGARUH PENAMBAHAN U3O8 PADA PEMBUATAN PELET U02

Tundjung Indrati Y.*, Dani Gustaman Syarif", Arie Handayanf** Pusat Penelitian Nuklir Yogyakarta - BATAN** Pusat Penelitian Teknik Nuklir - BATAN*** Pusat Penelitian Sains Materi - BATAN

ABSTRAK-

PENGARUH PENAMBAHAN U3O8 PADA PEMBUATAN PELET UO2. Penambahan U3O8

dalam pembuatan pelet UO2 bertujuan untuk membentuk pori-pori hingga berukuran 1-3 fim.Pelet mentah hasil kompaksi 3 ton/cm2 merupakan suatu campuran serbuk UO2, TiCb (0,1%berat) dan U3O8 dengan berbagai variasi berat dari 0% sampai 12,5%. Pelet mentah tersebutdipresinter menggunakan atmosfir gas H2. Pelet hasil presinter diletakkan pada cawan-cawankeramik dan dikemas dengan tabung SS 316 dalam suasana argon. Proses sinter dilakukansampai suhu 1400 °C dengan laju pemanasan dan pendinginan 150 °C/jam selama 3 jam. PeletUO2 dengan penambahan U3O8 paling banyak, 5 % (berat) mempunyai densitas 95,17 % dankekerasan 584,6 ± 6,57 VH. Dari identifikasi strukturmikro pelet tersebut belum memenuhi syaratuntuk bahan bakar nuklir, namun demikian ukuran butirnya 10,02 urn dan pori-pori tertutup adayang berukuran 1,3 urn. Hasil identifikasi dengan difraksi sinar X struktur kristal pelet adalahkubus pusat muka dengan O/U = 2,08.

ABSTRACT

THE EFFECT OF U3Oa ADDITION ON THE UO2 PELLET. The purpose of varied U3Oe additionon the UO2 pellet fabrication is to form 1-3 /jm pores. The green pellets, compacted with3 ton/cm2, are a mixture powder of UO2, T/O2 (0,1% weight) and varied U3OS (0 -12.5% weight). The green pellets were presintered by H2 atmosphere. The presintered pelletswere put on the ceramic crucibles and then those were put on the SS 316 tube with argonatmosphere. The 1400 °C sintering was hold with the soaking time 3 hr and the same rate ofheating and coolling 150°C/hr. The UO2 pellet with 5% (weight) UsOe addition has 95.17%of theorities density and 584.4 ± 6.57 VH. Based on the identification of microstructure of pellet,it is not acceptable for nuclear fuel although pellet has 10.02 /jm on grain size and 1.3 pm onclosed pore size. By the diffractometer X-ray , crystal structure of pellet is face centered cubic(FCC) with the O/U ratio is 2.08.

PENDAHULUAN

Unjuk kerja pelet UO2 sebagai bahanbakar reaktor pembangkit listrik tenaga nuklirkecuali ditentukan oleh sifat mekanik, sifatfisis. juga dipengaruhi struktur mikronya.Kajian struktur mikro terdiri dari ukuran butir,ukuran pori-pori serta distribusi pori-pori dancacat struktur mikro. Cacat tersebut dapatberupa keretakan yang dapat berbentukkeretakan itu sendiri tetapi juga berupa pori-pori yang mempunyai bentuk memanjang.Ukuran butir pelet UO2 untuk bahan bakarreaktor daya harus sama dengan atau lebihbesar daripada 10 urn, dan ukuran pori-poridi antara 1 hingga 3 p.m terdistribusi merata.Syarat densitas pelet UO2 untuk bahan bakarreaktor daya sama dengan atau lebih besardari 95 % densitas teoritis11'2'3'121.

Adanya pori-pori tertutup denganukuran ( 1 - 3 urn) dan terdistribusi merataberguna untuk menampung produk fisi pada

saat pelet UO2 digunakan sebagai bahanbakar reaktor nuklir. Usaha untukmemperoleh pori-pori berukuran lebih besardari 1 urn serta terdistribusi merata dilakukandengan cara membuat pelet dari campuranUO2 dan U3O8 dengan komposisi tertentuatau dengan melakukan sinter pelet UO2

dengan suhu tinggi. Menurut BRIANFROST161 , pelet dengan pori-pori berukurankurang dari 1 |am mudah berimigrasi ke arahtengah pelet saat pelet digunakan sebagaibahan bakar reaktor. Akibat selanjutnya peletmengalami perubahan bentuk yang akanmengganggu integritas kelongsong <1'*". s.q

Pelet UO2 dengan penambahan U3O8

mempunyai pori-pori lebih banyakdibandingkan dengan pelet tanpapenambahan U3O8 sehingga densitas peletdengan penambahan U3OB akan lebih kecildibandingkan densitas pelet UO2 tanpapenambahan U3O8. Selain hal tersebut,

155

Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BA TAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

adanya penambahan U3O8 yang semakinbanyak dapat menyebabkan kekerasan peletmenurun. Menurut WEIDINGERI4] , pelethasil sinter suhu tinggi dengan penambahanU3O8 akan menghasilkan pelet U02 denganpori-pori yang lebih banyak dibandingkanpelet tanpa penambahan U3O6. Gambar 1yang mengacu pada WEIDINGER141,menunjukkan pelet dengan penambahanU3O8 akan sedikit mengalami densifikasidalam reaktor nuklir (bukan saat peletdisinter) pada burn up tertentu karena pori-pori lebih banyak dan ukurannya relatiflebih besar.

Gambar 1: Pengaruh penambahan U3O8

terhadap densifikasipelet padasaat pelet digunakan sebagaibahan bakar reaktor nuklir.

Kajian perubahan struktur kristal UO2 danU3O8 merupakan salah satu alasanterbentuknya pori-pori yang semakin banyakterdapat pada pelet UO2. Struktur kristalU3O8 adalah ortorombik dengan tetapan kisia = 6,71 ± 0,01 A, b = 11,96 ± 0,03 A , c =4,15 ± 0,01 A dan a = p = y = 90°. Strukturkristal UO2 adalah kubus pusat sisi bertipefluorite dengan tetapan kisi a = b = c = 5,44A dan a = p = y = 90°. Campuran serbukU3O8 dan UO2 yang akan dikompaksi terdiridari butir-butir U3O8 dan butir-butir UO2 .Tiap butir mempunyai struktur kristal tertentuyaitu ortorombik atau kubus dengan orientasiyang sama. Pada proses (pre) sinter-reduksibutir U3O8 akan berubah menjadi butir UO2,dimana perubahan ini akan menimbulkanjejak pori-pori. Hal ini didukung adanyapernyataan dari BRADFORD bahwaperubahan U3O8 menjadi UO2 adapenyusutan 36% ditinjau dari strukturkristalnya. Menurut BRIAN FROST161,terbentuknya pori-pori yang berukuran besar

dari pori-pori yang kecil dapat diperolehdenqan melakukan sinter pelet pada suhut ingg i ' 4 ^ .

Menurut VAN VLACK181, pada prosessinter pelet akan mengalami peristiwadensifikasi dimana secara keseluruhan peletakan mengalami penyusutan (perubahandimensi) tetapi berat pelet relatif tetap.Proses densifikasi diawali dengan adanyatitik kontak pada setiap partikel yang terdapatdalam hasil kompakan. Adanya perbedaantegangan dan tekanan pada titik kontaktersebut dan bagian cembung dari partikelmaka karena adanya pemanasan energiinternal yang paling tinggi pada' titik kontaktersebut menyebabkan adanya difusi atauperpindahan atom (massa) dan jugakekosongan. Jadi dapat dikatakan bahwasecara keseluruhan peristiwa densifikasididukung fenomena difusi. MenurutORLANDER19', kecuali fenomena difusiternyata gerak atom yang memperbesarenergi aktivasi juga didukung oleh fenomenadeformasi plastis. Peristiwa deformasi plastisini untuk kristal UO2 terjadi pada suhutransisi > 1200 °C, karena pada suhu tersebutsifat UO2 yang britle (getas) berubah menjadiductile (ulet). Oleh sebab itu gerak atomsemakin mudah dan energi aktivasi akansemakin besar. Suhu transisi sifat getasmenjadi plastis pada keramik dapat lebihawal terjadi apabila ada atom asing yangterintertisi pada posisi tertentu pada bidangslip sitem yang paling aktif. Pada persoalanini atom Ti4+ dapat terinterstisi pada posisi(%; %; %) sehingga bidang-bidang {110}bertambah aktif atau dengan kata lain UO2

mudah terdeformasi|10].

Titik kontak tersebut diatas lama-lama berubah menjadi bidang kontak danselanjutnya makin melebar sehingga terjadipengurangan jarak antara pusat-pusat butir.Pengurangan jarak ini akan diikuti denganpenyusutan volume butir, secara keseluruhanpelet akan menyusut atau terjadi peristiwashrinkage. Bila pengurangan jarak antarapusat-pusat butir berhenti maka peristiwaselanjutnya adalah pergerakan kurva batasbutir. Atom-atom yang melintasi batas butirakan menimbulkan daya dorong adanyapertumbuhan butir sehingga butir yang kecilbergabung dengan butir yang besar. Pori-poriakan terbentuk karena pengumpulan difusikekosongan tadi. Pada pembuatan pelet UO2

ini disebut sebagai pori-pori terbuka dan iniyang tidak diinginkan. Pori-pori yang

156


dikehendaki adalah pori-pori tertutup. Ukuranpori-pori ini akan semakin besar bila suhusinter semakin tinggi. Terjadinya pori-poritertutup dapat diperoleh dengan adanya pori-pori terbuka yang kemudian terjebak karenaadanya peristiwa pertumbuhan butir tetapidapat juga karena perubahan U3O8 menjadiUO2 dimana adanya penyusutan secaramikro mengakibatkan kekosongan yangrelatif besar dan juga terjebaknya oksigenbebas. Karena adanya oksigen bebas inimaka pada saat suhu sinter makin tinggiseolah olah ada blocking. Secara skematispertumbuhan butir, gerak atom dibatas butir,terbentuknya pori-pori dan pertumbuhan butirdapat dilihat pada Gambar 2 |8lSl.

Gambar 2. a. Pergerakan atom dibatas butirb. Pertumbuhan butir

Atas dasar uraian tersebut, penelitianakan pengaruh perubahan komposisi U3O8

terhadap karakteristik pelet yang dihasilkancukup menarik. Dalam penelitian ini dapatdihipotesakan bahwa pada komposisi U3O8

tertentu pelet UO2 yang dihasiikan akanmampu memenuhi persyaratan yangdiinginkan. Di sisi lain dengan pembuktianhipotesis tersebut diharapkan pemahamanteknoiogi peletisasi dapat ditingkatkan.

Untuk membuktikan hipotesistersebut dipilih proses presinter-reduksikemudian pelet hasil presinter dikungkungdalam atmosfer inert (gas argon) barukemudian dipanaskan. Proses tersebut tidakseperti proses NIKUSI yang mengikuti polaoksidasi terlebih dahulu baru reduksi atauproses sinter oksidasi yang dialiri gas CO2

dan baru proses reduksi. Alasannya adalahkarena pertama tungku yang tersedia danyang dapat dimanfaatkan hanya dapatdigunakan seperti proses yang dipilih yaitureduksi terlebih dahulu baru dilanjutkandengan proses pemanasan pelet pada suhurendah dalam atmosfir inert dan terkungkung.Kedua pelet mentah berasal dari campuranserbuk UO2 dan U3O8 bukan serbuk yang

berupa UO2+X walaupun ditinjau dariperbandingan O/U nya sama tetapi komposisiserbuk mempunyai struktur kristal yangberbeda. Oleh sebab itu untuk proses yangdipilih, maka sebagian U3O8 yangmempunyai kristal ortorombik diubah dulumenjadi UO2 yang mempunyai struktur kristalkubus pusat muka kpm (FCC). Ketiga , pelethasil presinter semua sudah menjadi UO2

yang berstruktur kristal kpm maka untukmenjaga kestabilan struktur kristal dan pelettidak berubah menjadi serbuk maka pelettersebut harus disinter dalam suasana inertbukan suasana oksidatif. Atmosfer inert yangdipilih dalam kondisi terkungkung karenatungku pemanas suhu tinggi yang tersediatidak ada yang memberikan fasiiitas untukgas inert tersebut mengalir. Untukmengantisipasi tidak terjadinya pertumbuhanbutir pada suhu rendah maka campuranserbuk ditambah dopant TiO2 (0,1% berat).

TATA KERJA

A. Bahan

1. Serbuk UO2 dan U3O8 hasil granulasibuatan PPNY-BATAN

2. Zn. Stearat3. Serbuk TiO2 berderajat nuklir4. Gas H2, gas argon.

B. Alat

1. Alat pencampur (mesin Turbulla)2. Satu unit alat kompaksi3. Tungku pemanas untuk presinter4. Tungku pemanas Carbollite5. Beberapa cawan porselin6. Tabungbaja(SS316)7. Mikrometer8. Alattimbang9. Mikroskop optik10. Alat pengukur kekerasan dalam skala

Vickers11. Scanning Electron Microscope

C. Tata Kerja (Metoda Penelitian)

Tahapan kerja penelitian dilakukanseperti pada Gambar 3. Serbuk UO2, TiO2

(0,1% berat), Zn-stearat (0,3 % berat) danU3O8 dengan variasi tertentu dari 0%, 2,5 %,5 %, 7,5 % dan 10 % (berat) dicampurdengan mesin turbula. Waktu yangdiperlukan dalam pencampuran serbuk disini

157

Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan BakarNuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

mencapai 3 jam. Campuran serbuk dikom-paksi dengan tekanan kompaksi 3 ton /cm2.Pelet mentah diukur dimensinya danditimbang beratnya. Pelet mentah hasilkompaksi dipresinter dengan laju pemanasandan pendinginan 150 °C/jam, waktu presinter3 jam, sedangkan laju aliran gas H2 =2 liter /jam. Pelet hasil presinter masingmasing diletakkan pada cawan porselinberdiameter 12,5 mm. Cawan-cawan berisipelet kemudian disusun sehingga pelet-pelettadi terbungkus oleh porselin. Susunan

uo, u3Zn.stearat (0,3% berat)

cawan dimasukkan kedalam pipa SS 316yang bagian dasarnya telah dilas. Gambarpenampang irisan tabung SS 316 berisi peletdapat dilihat pada Gambar 4. Tindakanselanjutnya adalah menutup pipa tersebutdengan pipa yang mempunyai dua lubangkecil sehingga pemvakuman dan pengisiangas argon dapat dilakukan secara simultan.Pengelasan pada 2 lubang kecil dilakukansetelah yakin udara pada tabung SS 316telah disubstitusi oleh gas argon.

TiO2 (0,1% berat)

J Pencampur' t -

Kompaksi, 3 ton/cm

Pelet mentah

Presinter-reduksigasH2 :2/ / jam;T:850°C

Pelethasil presinter

TSinter

Tungku Carbolliteargon terkungkung; T: 1400°C

Densitas

MikrometerAlat timbang

Pelet hasil sinter

O/U Kekerasan

Ska la Vickers

Gravimetri

Mikrostruktur* ukuran butir (metoda Hyen)* ukuran pori (metoda Hyen)

X-RD'Scanning Electron Microscope

Analisis Data dan Kesimpulan

1 X-RD = X-Ray Diffraction untuk identifikasi struktur kristal.

Gambar 3. Tahapan tata kerja penelitian.

158


Tekanan dalam tabling sedikit dibawahtekanan atmosfir, hal ini untuk mengantisipasipelepasan O2 yang mungkin saja terjadipada saat pelet UO2 disinter walaupunjumlahnya sangat kecil. Tabung SS 316berisi pelet dipanaskan pada tungkuCarbollite. Kondisi operasi pemanasan(sinter) dapat diprogram dengan lajupemanasan dan pendinginan 150 °C/ jamserta suhu sinter 1400 °C ditahan selama3 jam. Pelet hasil sinter diidentifikasidensitas, perbandingan O/U, kekerasan,struktur kristal dan struktur mikronya.Penentuan densitas dengan cara menimbangberat dan mengukur dimensi pelet,kekerasan dengan skala Vickers, per-bandingan O/U secara gravimetri, strukturkristal diindentifikasi dengan difraktometersinar X (X-RD) dan identifikasi mikrostrukturdengan mengukur ukuran butir dan pori-porimenggunakan metoda Heyn dari hasi! fotoScanning Electron Microscope (SEM).Pengukuran kekerasan pelet UO2 hasil sinterdilakukan dengan memotong pelet melintangdan memanjang. Setiap spesimen dilakukanbeberapa kali pengukuran untuk mengetahuiukuran kekerasan pelet di setiap titik terukursama atau tidak.

Tabel 1. Pengaruh penambahan U3O8(%berat)terhadap densitas pelet UO2

......L$

in»

Gambar 4. Penampang irisan susunan peletdalam tabung SS 316.

HASIL DAN BAHASAN

1. Sifat fisis dan sifat mekanik

1.1. Densitas pelet UO2 hasil sinter

Pengaruh penambahan U3O8 dalampembuatan pelet UO2 ternyata berpengaruhpada densitas pelet UO2. Data densitas peletUO2 hasil sinter tertera pada Tabel 1 dandata tersebut dapat digambarkan padaGambar 5.

No

1.2.3.4.5.6.

U3O8

(% berat)

02,55

7,510

12,5

Densitas(g/ cm3)

10,2110,18

10,17410,1310,029,89

densitasteoritis

(%)95,5

95,2395,1794,7693,7392,15

TiO2:0,1 % (berat);Atmosfir argon terkungkung;Suhu sinterWaktu sinterLaju pemanasanLaju pendinginan

1400 °C ;3 jam;150°C/jam;15O.°C/jam

Tekanan kompaksi pelet mentah : 3 ton/cm

Pada penambahan U3O8 yang semakinbanyak maka densitas pelet UO2 hasil sintersemakin rendah. Berdasarkan data yangdiperoleh terlihat bahwa, densitas pelet yangmemenuhi syarat sebagai bahan bakarreaktor adalah pelet dengan penambahanU3O6 5 % ( berat).

Penurunan harga densitas pelet UO2

dengan adanya penambahan U3O8 yangsemakin banyak dapat dijelaskan sebagaiberikut. Seperti diuraikan dalampendahuluan, peluang pembentukan pori porikarena keberadaan U3O8 cukup besardibandingkan tanpa adanya U3O8. Semakinbanyak U3O8 yang ditambahkan maka pori-pori tertutup lebih banyak terjadi.Terbentuknya pori-pori ini disebabkan baikakibat dari perubahan U3O8 menjadi UO2

maupun akibat dari difusi kekosongan yangbergabung menjadi satu akibat gerak atomO2+ yang berlebih. Kelebihan ini karenalepasnya O2+ dari U3O8 menjadi UO2.Keadaan ini didukung pula dengan datamikrograf pada Gambar 7.

1.2. Kekerasan.

Tidak banyak pustaka yang memberikandata kekerasan pelet UO2 hasil sinter.Namun demikian, dalam penelitian ini datakekerasan disajikan mengingat pelet hasilsinter dalam fabrikasinya mengalamibeberapa tahap pemrosesan. Tahap tersebutdiantaranya : penggerindaan, pengisian pelet

159

Presiding Presentasi llmiah DaurBahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

dalam kelongsong sedemikian rupa sehinggagap antara pelet dan kelongsong dibuatsesedikit mungkin. Sebagai pembandingkekerasan pelet untuk bahan bakar reaktorTRIGA MARK Bandung-Indonesia terukurdalam penelitian ini adalah 600 VH (VickersHardness scale).

Penambahan U3O8 dalam pembuatanpelet UO2 berpengaruh terhadapkekerasannya. Ini terbukti dari data yangterukur dari penelitian dan disajikan padaTabel 2 dan sekaligus dalam bentuk grafikpada Gambar 6. Penambahan U3O8

semakin banyak ternyata kekerasannyamenurun. Penurunan kekerasan ini dapatdimengerti karena pori-pori yang terbentukmakin banyak akibat atom O yang berlebihakibat proses sinter reduksi yang diawalidengan perubahan struktur kristal U3O8

menjadi UO2.

Berdasarkan ANOVA diperoleh untukkedua potongan harga harga distribusi Fyaitu untuk potongan melintang sebesar60,49 dan untuk potongan radial sebesar38,78. Harga harga tersebut jauh lebih besardaripada harga di tabel yaitu sebesar 4,49.Hal tersebut menunjukkan bahwa, komposisiU3OB sangat berpengaruh terhadapkekerasan pelet yang dihasilkan. Pengaruhtersebut ditunjukkan pula dalam Tabel 2 danGambar 6 yang dapat dicermati bahwa hargadeviasi pengukuran pelet pada penambahanU3O8 5%, 10% dan 12,5% (berat) cukupbesar. Hal ini disebabkan pori-pori tidakcukup merata. Pori-pori yang tidak merata inikemungkinan besar disebabkan karenapencampuran serbuk saat membuat peletmentah kurang homogen.

dt)

5?

et

8.

*w

Der

i

OR n o /

95.5% 1

95.0% •

94.5% -94.0% -

93.5%93.0%

92.5% -o? n% -,

^ ,„ .. ^ " " • * » ~ ^

. y = 0.0001x4-0.0023x3 +

0.0% 2.5% 5.0%

0.0114x2-0.023x+"o^687

7.5%

Kompostsl U3O8

—•— Data pengukuran

\I

10.0% 12.5%

Hasil perhitungan

Gambar 5. Pengaruh penambahan U3O8 (% berat) terhadap densitas pelet UO2.

600-

595

2.5%

i-4.3319x3-18.569x2

I ^ - 0 - 9 8 ^ 5 ^__

5.0% 7.5% 10.0%

Komposisl U3O8

12.5%

- Data pengukuran - Hasil pertiitungan

Gambar 6. Pengaruh penambahan U3O8 terhadap kekerasan pelet UO2

(kondisi operasi pembuatannya sama seperti pada Tabel 2).

160


Tabel 2. Pengaruh penambahan U3O8 terhadap kekerasan (VH) pelet U02

No

titikpengukuran123456789rerata

U 3 O 8

•

594595-592-595-592-

593,6±1,28

0 %

O595595597598-

590-594-

594,8±1.9

U 3O 8

•

590587-590-587-592

589,2±1,76

2,5%

O588590586589587-590590

588,6±1,35

U 3O 8

•

585580-584582-586

584583,5±1,7

5%

o585582-582-584-590-

584,6±6,57

U 3O 8

•

582580-575-576580-580

578,9±2,22

7,5 %

o578579-

578575-580-582

578,7±1,7

U 3O 8

CD

580575576578-580--575

577,3±5,23

10%

o579582-576-583-585-

581±4,07

U3O8

CD

570567568-560-570-572

567,8±2,9

12,5%

o570573-565-575-572-

567±8,3

Catatan : pengukuran dengan skala Vickers ;TiO2 :0,1%(berat) ;Atmosfir argon terkungkungSuhu sinter :1400°C ;Waktu sinter : 3 jamLaju pemanasan dan laju pendinginan : 150 °C

| | memanjang : melintang

Pelet mentah hasil kompaksi 3 ton/cm

2. Struktur Mikro

Gambar 7 merupakan gambar strukturmikro pelet hasil sinter dalam atmosfir argonterkungkung pada suhu 1400 °C dengansoaking time (waktu sinter) 3 jam.

Perbesaran gambar hasil foto ScanningElectron Microscope (SEM) sebesar 2400 xuntuk Gambar7.a. Disisi lain Gambar 7.b,7.c, dan 7.d mempunyai perbesaran 1200 x.

Catatan:Penambahan TiO2 = 0,1 % (berat) ; Atmosfir argon terkungkung; Suhu sinter: 1400 °C ;Waktu sinter: 3 jam;Laju pemanasan dan laju pendinginan : 150 "C/jam; Pelet mentah hasil kompaksi: 3 ton/cm2

Gambar 7: Pengaruh penambahan U3Oe terhadap struktur mikro pelet UO2

a. Penambahan U3O8 = 2,5 % b. Penambahan U3O3 = 7,5 %c. Penambahan U3O8 = 10 % d. Penambahan U3O8=12,5%

161


ISSN 1410-1998

2.1. Ukuran pori-pori

Terlihat dari Gambar 7.a, 7.b, 7.c dan 7.djumlah pori-pori makin banyak. Gejala iniakibat penambahan U3O8 yang semakinbanyak. Adanya penambahan U3O8 yangsemakin banyak karena proses presinterreduksi atom O2+ semakin banyak, akibatnyakekosongan meningkat. Kekosongan ituakan mengumpul menjadi satu saatpertumbuhan butir mulai terjadi. Prosespembulatan pori-pori terjadinya sepertipertumbuhan leher pada titik kontak antarbutir yaitu akibat adanya perbedaan tekanan.Berdasarkan pengukuran dengan metodaHyen, pori-pori yang bentuknya bulat danrelatif besar mempunyai ukuran 1- 1,3 j.imwalaupun masih ada ukuran pori-pori yangbentuknya bulat < 1|im. Dari kajian pori-porisecara keseluruhan pelet UO2 hasil penelitianini belum memenuhi syarat karena pori-poriterbuka (yaitu pori-pori yang terletak dekatbatas butir) belum sempurna pem-bentukannya. Selain hal itu batas butir masihterlihat kurang mampat. Kekurangan tersebutdiduga kompaksi pelet mentah kurang besarpenekanannya. Jadi pembuatan peletmentah disarankan dengan tekanan> 3 ton/cm2. Pada proses sinter denganaliran gas atmosfir yang bergerak, peristiwablocking di titik tertentu pada pelet relatif tidakada. Sebaliknya, untuk pelet yangpembuatannya pada atmosfer yangterkungkung maka kelebihan atom oksigentersebut kemungkinan terperangkap padatitik-titik tertentu saja sehingga terjadiperistiwa blocking. Akibat hal tersebut makahal ini berpengaruh pada bentuk pori-poritertutup. Bentuk pori-pori tersebut didukungdengan data gambar struktur mikronya.

2.2. Ukuran butir

Pada Gambar 7.a. terlihat bahwa besarbutir lebih kecil dibandingkan dengan besarbutir pada Gambar7.b; 7.c dan 7.d. Secaraberturut-turut hasil pengukuran denganmetoda Hyen, besar butir untuk Gambar7.a,7.b, 7.c dan 7.d adalah 5,3 \xm, 9,6 urn,9,9 urn dan 10,02 |am. Perbedaan ukurantersebut akibat pengaruh potensial oksigenyang mungkin terjebak pada pori-pori akibatperubahan U3O8 menjadi UO2. Adanya O2+

yang banyak menyebabkan difusi atom U4+

semakin besar. Menurut KINGERY 19] ,adanya O/U > 2,1 maka koefisien difusi U4+

lebih besar 2 kali dibandingkan denganO/U = 2. Jadi semakin besar penambahan

U3Oe , pertumbuhan butir akan lebih cepatterjadi. Untuk mendukung kebenaranpernyataan tersebut diatas, penelitian inimempunyai data perbandingan O/U peletmentah rata-rata 2,507 ; perbandingan O/Upelet hasil presinter =2,14 (penambahanU3O8 =2,5%) dan O/U pelet hasil sinter =2.07 (penambahan U3O8 = 2,5 %), O/U =2.08 (penambahan U3O8 = 5%) dan 2,1(penambahan U3O8 = 7,5%).

3. Struktur kristal.

Identifikasi struktur kristal denganmenggunakan difraktometer sinar Xmempunyai data dukung perbandingan O/Udiidentifikasi untuk mengetahui perkiraanbentuk senyawa uranium oksida. Dari hargaperbandingan O/U ini dapat juga untukmemperkirakan struktur kristal uraniumoksida. Metoda yang dilakukan untuk me-nentukan perbandingan O/U adalah gravi-metri menggunakan pemanasan biasa dansebagai pembanding digunakan alat TGA{Thermal Gravimetry Analyzer). Rumusyang digunakan adalah O/U = 17,54156 (a/b)- 14,87489 dengan anggapan bahwa setelahserpihan pelet dianalisa seberat a gramsemua menjadi U3O8 dengan memberikandata seberat b gram

Perbandingan O/U untuk pelet yangbelum disinter adalah 2,5 sedangkan peletyang telah di presinter bervariasi dari 2,14.Ini menunjukan bahwa masih ada sebagianatom oksigen yang terdapat dalam pelet hasilpresinter, namun demikian struktur kristalnyatelah menjadi kubus pusat muka. Hal initerbukti dari hasil identifikasi menggunakandifraksi sinar X ( Gambar 8). Berdasarkanidentifikasi index Miller pada Gambar 8a,terlihat jelas ada 2 puncak 200 yang satumerupakan puncaknya U3O8 pada29 = 26,5 ° dan yang satu lagi merupakanpuncaknya UO2 dengan index Miller 200pada 29 = 32,85°. Identifikasi kurva difraksiGambar8a menunjukkan bahwa pelet yangbelum dipanaskan merupakan campuranUO2 dan U3O8 sedangakan TiO2 tidakterdeteksi karena terlalu sedikit kompo-sisinya. Pada Gambar 8a teriihat jelasbahwa yang mendominasi adalah strukturkristal ortorombik (U3O8), hal ini karenaparameter kisi U3O8 lebih besar dibandingkanparameter kisi UO2. Ini sesuai denganpernyataan BRADFORD112' bahwa per-ubahan U3O8 akan terjadi penyusutanparameter kisi karena perubahan struktur

162


kristal uranium oksida. Oleh karenaparameter kisi ortorombik, U3O3 lebih besarmaka kebnyakan puncak-puncak kurvadifraksi struktur kristal UO2 tidak nampakatau terhalangi oleh puncak-puncak indexMiller kepunyaan U3OB.

Gambar 8.b merupakan kurvadifraksi pelet hasil sinter dengan atmosfir

argon pada suhu 1400 °C denganperbandingan O/U = 2,08. Ini sama dengankurva difraksi pelet hasil presinter.Berdasarkan kurva tersebut dan hasilidentifikasi index Miller maka pelet hasil sintermempunyai struktur kristal kubus pusatmuka (FCC) secara keseluruhan.

aoX

T3a 35 4 0 45 50

-> 29 s n g i e (<)e

a. Kurva difraksi sinar x untuk pelet campuran UO2, U3Oa dan TiO2 sebelum dipanaskan.

\I

b. Kurva difraksi pelet hasil sinter 1400 °C dalam atmosfer argon

Gambar 8. Kurva difraksi pelet uranium oksida

163


ISSN 1410-1998

SIMPULAN

Penelitian pengaruh penambahan U3O8

pada pembuatan pelet U02 dapat disimpul-kan sebagai berikut:

1. Densitas pelet U02 yang ditambahdengan U3O8 5 % adalah 95,17 % daridensitas teoritis. Ini memenuhi syaratsebagai bahan bakar reaktor daya.

2. Kekerasan pelet U02 denganpenambahan U3O3 5 % (berat) adalah584,6 ± 6,57 VH. Data tersebut hampirmemenuhi syarat sebagai bahan bakarreaktor daya.

3. Dari kajian struktur mikro pelet UO2

dengan penambahan U3O8 tidak me-menuhi syarat sebagai bahan bakarreaktor daya, terutama untuk pori-poriterbuka. Namun demikian pelet tersebutmempunyai ukuran butir 10,02 \im danpori-pori tertutup ada yang berukuran1,3 fam.

4. Dari identifikasi struktur kristal pelet hasilsinter mempunyai struktur kristal kubuspusat muka dengan perbandinganO/U = 2,08 untuk pelet dengan pe-nambahan 5 % (berat).

PUSTAKA

[1]. BAIROT, H., VANDERBORCK, Y. andDUMBRUCH, G., Performance RelatedCharacteristics of Water Reactor Fuel,J. of Nuclear Materials, (1982), p. 106.

[2]. STRASSER, A. A, Quality Control ofNuclear Fuels Technical and EconomicAspects, J. of Nuclear Materials,(1986), p. 106.

[3]. ASSMAN, H., DORR, W., PEEMS, M.,Control of UO2 Microstructure byOxidative Sintering, J. of NuclearMaterials, (1986), p.140.

[4]. WEIDINGER, H., ASSMAN, H.,HOLZER, R., Fuel Rod Fabrication andEngineered Quality Assurance Underthe Requirements of KWU Design,IAEA-SM 233/17, 1989.

[5]. ORLANDER, D. R., FunadamentalAspects of Nuclear Reactor FuelElements, Technical InformationCenter, Office Public Affairs, 1976,p.124-136, 333-338.

[6]. FROST, B., Nuclear Fuel Elements,Pergamon Press, New York, 1982, p.24- 72.

[7]. BENJAMIN, M. MA, Nuclear ReactorMaterials and Applications, VanNostrand Reinhold Co, NY, 1983, p.162-285.

[8]. VAN VLACK, L. H., Elements ofMaterials Science, Addison Wesley,Publishing Co. Inc, London, 1960, p.230-232, 337-342.

[9]. KINGERY, W. D., BOWEN, H. K.,UHLMAN, D. R., Introduction toCeramic, John Willey and Sons, NewYork, 1966, p. 469-490.

[10], DAVID, A., PORTER, K.,EASTERLING, PhaseTransformations in Metals and Alloys,Van Nostrand Reinhold Co, 1981, p.385-389.

[11], SIBARANI.M., Fabrikasi Elemen Bakartipe Cirene, Buletin Daur Bahan BakarNuklir, URANIA, II (5), 1996.

[12]. BRADFORD, M. R., ChemicalProcesses in the Oxidation andDegradation of AGR Oxide Fuel,Nuclear Energy, 35 (5), 1996.

TANYA JAWAB

Tri Yulianto• Penambahan TiO2 sebanyak 0,1% pada

penelitian ini apakah sudah optimumyang pernah dilakukan atau dari suatuacuan ?

Tunjung Indrati Y.• Penambahan TiO2 sebanyak 0,1 % berat

dipilih berdasakan acuan, dimana TiO2 =0,1% berat akan memberikan densitaspaling tinggi dan ukuran butir palingbesar.

Widjaksana• Jelaskan pengertian densitas teoritis ?• Agar ditinjau kembali penggunaan proses

NIKUSI ?• Pori terbuka tidak diinginkan dalam pelet.• Data homogenitas pencampuran U3O8

• Data rasio O/U perlu ditampilkan• Bagaimana apabila digunakan gas

oksidatif untuk menurunkan temperatursinter ?

Tunjung Indrati Y.

• Densitas teoritis diperoleh dengan caramenghitung hunian atom pada satu

164


satuan luas struktur kristal sehinggadiperoleh berat atom per unit volumestruktur kristal. Pada proses NIKUSI,atmosfir yang digunakan adalah CO2.Pemanfaatan atom 0 pada prosesNIKUSI berasal dari CO2. Pada penelitianini memanfaatkan O yang berasal darisenyawa U3O8 akibat proses reduksiyang disertai dengan proses termal.Atom O sebagian dapat hilangterbawa gas H2 tetapi sebagianterjebak pada pori-pori dan berperanaktif dengan fenomena difusinya

Pori-pori terbuka tidak diinginkan dalampembuatan pelet UO2 karena pori -poriterbuka tidak dapat menampung produkfisi pada saat pelet digunakan sebagaibahan bakar nuklir.

Data homogenitas pencampuran serbukUO2 dengan U3O8 diperoleh daripengukuran difraksi sinar-x terhadapserbuk campuran atau pelet mentah danpelet hasil sinter. Dari hasil data yang di-peroleh menunjukkan bahwa TiO2 tidaknampak . Hal ini disebabkan TiO2sangatsedikit.Rasio O/U pelet hasil sinter akanditampilkan dalam lampiran makalah.Metoda yang digunakan adalahgravimetri secara konvensional(pemanasan biasa) dan gravimetrimenggunakan STA {Simultan ThermalAnalysis).Sinter oksidasi merupakan suatupemikiran yang bagus untuk me-nurunkan temperatur sinter. Hal inimengingat pemanfaatan oksigen secarapotensial dalam proses sinter. Sinter

oksidasi belum dapat diaplikasikankarena konstruksi tungku sinter yangada terbuat dari Molybdenum.

Sugondo• Senyawa apa yang terbentuk apabila UO2

dan U3O6 dicampur kemudian dipanaskanpada temperatur 1400° C ?

Tunjung Indrati Y.• Senyawa yang terbentuk adalah UO2

karena U3O8 tereduksi menjadi UO2

pada saat proses presinter reduksi.Atom O2" masih berperan dalam prosespresinter karena sebagian terjebak padapori-pori atau masih berupa senyawaUO2+X dengan harga x relatif besar untukpelet presinter. Pelet hasil sintermempunyai senyawa UO2+X denganharga x relatif kecil.

Meniek Rachmawati• Kenapa penambahan U3O8 akan

menurunkan kekerasan pelet UO2 ?Mengingat hasil penelitian sebelum-nyamenunjukkan bahwa penambah-an U3O8

akan memperbaiki kekuatan mekanikpelet UO2.

Tunjung Indrati Y.• Harga kekerasan pelet UO2 merupakan

hasil pengukuran mikromekanik yangbelum tentu mewakili sifat makro-mekaniknya. Pada umumnya pengukuranmakromekanik berupa uji kekuatan.Namun demikian untuk penelitianberikutnya perlu dilakukan uji makro-mekanik terhadap pelet UO2 agar datayang diperoleh lebih akurat

165

ISSN 1410-1998

ID0100168


STUDf PENDAHULUAN PENENTUAN UKURAN BUTIR UO2

DENGAN METODE DIFRAKSI SINAR-X

Tatang Mulyana, Guntur D. Sambodo, Deni Juanda, Fatchatul B.Pusat Penelitian Teknik Nuklir - BATAN

ABSTRAK

STUDI PENDAHULUAN PENENTUAN UKURAN BUTIR UO2 DENGAN METODE DIFRAKSISINAR-X. Telah dilakukan penentuan ukuran butir UO2 dengan metode difraksi sinar-x. SerbukUO2 yang diukur diperoleh dari proses sol-gel. Peralatan yang dipergunakan dalam percobaan iniadalah difraktometer sinar-x dengan target tembaga yang memberikan panjang gelombangkarakteristik CuKcc sebesar 1,54433 Angstrom. Hasil pengukuran menunjukkan bahwa hargarata-rata ukuran butir UO2 presinter (temperatur 800°C) adalah 456,8500 Angstrom dan UO2

sinter (temperatur 1700°C) adalah 651,4934 Angstrom.

ABSTRACT

PRELIMINARY STUDY OF DETERMINATION OF UO7 GRAIN SIZE USING X-RAYDIFFRACTION METHOD. The determination of UO2 grain size has accomplished using x-raydiffraction method. The UO2 powder is obtained from sol-gel process. A copper target as radiationsource in the x-ray diffractometer was used in this experiment with CuKa characteristicwavelength of 1.54433 Angstrom. The result indicate that the UO2 mean grain size on presintered(temperature 800 °C) has the value 456.8500 Angstrom and the UO2 mean grain size on sintered(temperature 1700°C) has the value 651.4934 Angstrom.

PENDAHULUAN

Pada umumnya bahan-bahan materialyang dipakai dalam industri, baik logammaupun keramik dibuat dalam bentukagregasi polikristalin yang terdiri ataskumpulan kristalit berukuran mikroskopis.Bahan dengan ukuran butir yang halusbersifat lebih keras dan kuat dibandingkandengan bahan yang berbutir kasar pada suhukamar !1] . Sifat ketergantungan bahan danukuran butir merupakan faktor yang sangatpenting dalam proses pembuatan logam dankeramik.

Serbuk UO2 dalam bentuk pelet banyakdipergunakan pada reaktor daya sebagaibahan bakar reaktor. Serbuk UO2 tersebutkemudian diubah bentuknya menjadi peletmentah dalam mesin pres dan selanjutnyadisinter dalam tungku sinter. Beberapa sifatfisis dan mekanis UO2 yang berperan dalampengendalian mutu sebagai bahan bakarreaktor antara lain rapat massa, ukuran butir,luas permukaan, regangan maupun teganganyang terdapat dalam bahan tersebut .Ukuran butir merupakan salah satukarakteristik bahan yang sangat penting,karena hal ini dapat mempengaruhikekuatan, kekerasan, luas permukaanmaupun rapat massa bahan [1'2i3A '.

Penelitian Fisika dan Metalurgi di PusatPenelitian Teknik Nuklir - BATAN meliputipenelitian pembuatan bahan bakar dari UO2

diperkaya 3%, pembuatan bahan bakar dariUO2 dengan butiran bulat, dan pembuatanbahan struktur. Pada penelitian pembuatanbahan bakar nuklir dengan butiran bulat,pembuatan butiran bulat dilakukan denganteknik sol-gel. Dalam teknik ini, terdapatbeberapa proses kimia dan fisika. Prosestersebut meliputi pelarutan dan polimerisasi,pembuatan sol, pembuatan gel butiran bulat,dan pengubahan gel menjadi serbuk UO2

butiran bulat. Serbuk UO2 butiran bulat yangdiperoleh dari hasil proses sol-gel tersebutkemudian dilakukan pengepresan danpenyinteran. Dari hasil sinter kemudiandilakukan pemeriksaan sifat fisik danmekaniknya, dan salah satu sifat fisistersebut adalah ukuran butir.

Penentuan ukuran butir tergantung padateknik pengukuran, parameter yang diukur,dan bentuk butir. Biasanya ukuran butirditentukan dengan menetapkan dimensilinear, dan untuk butir berbentuk bulat (bola)parameternya hanya satu, yaitu diameter.Apabila butir berbentuk lebih komplek, makaukuran butir tidak mungkin ditentukan denganhanya satu parameter saja. Untuk butirberbentuk cakram misalnya, ada dua

167


iSSN 1410-1998

parameter paling sedikit yang diperlukan,yaitu diameter dan tebalnya. Makin tidakteratur bentuk butir, makin banyak parameteryang mungkin, dan makin sukar dalammenentukan ukuran tunggal.

Pola difraksi yang ditimbulkan oleh suatubahan tertentu merupakan hamburan darisejumlah kristalit-kristalit atom bahan yangsaling berinteraksi. Intensitas terintegrasiyang dihasilkan oleh bahan tersebut untuksuatu posisi adalah konstan. Untukmenentukan ukuran butir suatu bahan,diperlukan pola difraksi bahan dan denganmenggunakan persamaan Scherrer dapatditentukan ukuran butir pada posisi puncakdifraksi tertentu. Pada penelitian pembuatanserbuk UO2 butiran bulat melalui tekniksol-gel merupakan studi pendahuluan dalampenentuan ukuran butir menggunakanmetode difraksi sinar-x. Peralatan yangdigunakan dalam penentuan ukuran butir iniadalah difraktometer sinar-x dengan logamsasaran tembaga yang memberikan panjanggelombang karakteristik CuKa sebesar1,54433 Angstrom.

METODE

Metode yang digunakan untukmenentukan ukuran butir suatu bahan, dalamhal ini serbuk UO2 butiran bulat adalahpersamaan Scherrer sebagai berikut '4|:

f =BxCos

(1)

dengan,t = ukuran butir serbuk UO2 butiran bulat

(Angstom)p = panjang gelombang sinar-x (Angstrom)B = lebar dari setengah puncak pola difraksi

serbuk UO2 butiran bulat (radian)9 = posisi puncak pola difraksi serbuk UO2

butiran bulat (derajat sudut)

Besaran B, 8, dan p dalam persamaan(1) diperoleh dari hasil kurva difraksi sinar-x.Besaran B dari kurva difraksi sinar-xmerupakan gabungan dari efek ukuranbutiran, efek peralatan dan efek regangan.Efek regangan dapat diabaikan apabilacuplikan yang digunakan mempunyai ukurancukup besar, yaitu 1000 - 10000 Angstrom,sedangkan efek peralatan ditentukan denganmenggunakan cuplikan standar11'2'31.

BAHAN, ALAT DAN TATA KERJA .

Bahan :Serbuk UO2, Heksametilen tetramin

(HMTA), Urea, HNO3, NH4OH 7%.

Alat :Difraktometer sinar-x, Tungku

panggang, Tungku sinter, Alat proses sol-gel.

Diagram alir untuk menghasilkan serbuk UO2

butiran bulat ditunjukkan pada Gambar 1.

Serbuk UO2 Butiran Tidak Beraturan

Pelarutan dan Polimerisasi

Sol UO2

Pengubahan Sol-Gel

Gel UO2 Butiran Bulat Basah

Pengeringan

Gel UO2 Butiran Bulat Kering

Oksidasi 800°C

Presinter H2 800°C

Sinter H21700°C

Serbuk UO2 Butiran Bulat

Gambar 1. Diagram alir teknik sol-gel untukmenghasilkan serbuk UO2 butiranbulat.

Dari Gambar 1, secara singkat dapatditerangkan pembuatan serbuk UO2 butiranbulat sebagai berikut : Serbuk UO2 butirantidak beraturan dilarutkan dengan HNO3

sambil dipanaskan, dan UO2(NO3)2 yangterbentuk diubah menjadi polimer UO2 yangberjembatan hidroksil agar dapat membentukkoloid sol dengan cara penambahan Ureasambil dilakukan pendinginan hinggatemperatur 10°C dan penambahan HMTAsambil dilakukan pengocokan, yang nantinyadapat berubah menjadi gel oleh pengaruh

168


temperatur. Untuk mendapatkan butiranbulat, koloid sol Uranium diteteskan ke dalamparafin panas bertemperatur 90°C padasebuah kolom gelas yang dialiri air panasbertemperatur 95°C. Gel Uranium butiranbulat yang terbentuk distabilkan dengan caradirendam dalam larutan NH4OH 7% kuranglebih 8 - 1 2 jam. Gel Uranium butiran bulatyang stabil dikeringkan pada temperatur80°C, kemudian dipanggang (oksidasi) padatemperatur 800°C. Hasil oksidasi dipresinterpada temperatur 800°C dalam aliran gasHidrogen sehingga terjadi proses reduksiU3O8 menjadi UO2. Hasil presinterdisempumakan sifat fisik dan kimianyadengan cara disinter pada temperatur1700°C dalam aliran gas Hidrogen [6|7].

Selanjutnya, ukuran butir serbuk UO2

ditentukan dengan menggunakan metodedifraksi sinar-x. Serbuk UO2 butiran bulathasil presinter dan sinter diambil secukupnyauntuk didifraksi dengan sinar-x, danpencacahari data intensitas dilakukan untukkeseluruhan daerah puncak difraksi. Daripola difraksi yang diperoleh dilakukanidentifikasi dengan bantuan Tabel Hanawaltuntuk senyawa Uranium Oksida yangmungkin terbentuk. Kemudian dari identifikasiini diukur lebar setengah puncak, dan denganmenggunakan persamaan Scherrer dapatdihitung ukuran butir masing-masing posisipuncak dari masing-masing senyawaUranium Oksida.

L/ to \ i | < \ \

LJJIiil...jii40 60 BO 100 120 140 160

2telha (sudul hamburan)

Gambar 2. Pola difraksi serbuk UO2

hasil presinter

0 20 40 60 80 100 120 140 1602tetha (sudut hamburan)

Gambar 3. Pola difraksi serbuk UO2

hasil sinter

HASIL DAN BAHASAN

Pola difraksi yang diperoleh untukserbuk UO2 hasil presinter ditunjukkan padaGambar 2 dan hasil sinter ditunjukkan padaGambar 3. Dari Gambar 2 dan Gambar 3berdasarkan Tabel Hanawalt dapatdiidentifikasi bahwa pada hasil presinterterdapat UO2, U8O19, (UO2)I, (U3O7)a dan(U3O7)p, dan pada hasil sinter terdapat UO2,U8O19 dan (UO2)I. Hasil identifikasi tersebutditunjukkan pada Tabel 1 dan Tabel 2.

Sedangkan data hasil perhitunganukuran butir serbuk UO2 hasil presinterditunjukkan pada Tabel 3 dan hasil sinterditunjukkan pada Tabel 4.

Dalam Tabel 3 dan Tabel 4 ukuran butirserbuk UO2 yang dihitung berdasarkan datapola difraksi UO2 yang tidak tercampurdengan senyawa lain (U8O19, (UO2)I, U3O7).Berdasarkan hasil perhitungan tersebutdiperoleh ukuran butir rata-rata serbuk UO2

169


ISSN 1410-1998

hasil presinter pada temperatur 800°C adalah456,8500 Angstrom dan hasil sinter padatemperatur 1700°C adalah 651,4934 A0.Kenaikan ukuran butir yang terjadi inidiakibatkan oleh pengaruh temperatur dankenaikan temperatur menyebabkanterjadinya pertumbuhan butir.

Dari data yang terdapat dalam Tabel 3dan Tabel 4 dapat dibuat kurva ukuran butirterhadap posisi puncak (9) dan hasilnyaditunjukkan pada Gambar 4 dan Gambar 5.Dari Gambar 4 dan Gambar 5 terlihat bahwaharga ukuran butir berfluktuasi terhadapposisi puncak. Hal ini terjadi kemungkinanadanya variasi ukuran butir yang terdapatpada serbuk UO2.

500

490

480

T470S1.460

:f\z/ \ -r V":::::yK /

\ /"Ik

:i

!

f~I—*

40 50 60Posisi Puncak (Iheta)

Gambar 4. Kurva ukuran butir terhadap posisipuncak UO2 pada presinter.

terjadinya kenaikan ukuran butir 'rata-ratapada serbuk U02 butiran bulat dari hasilpresinter ke hasil sinter diakibatkan adanyapertumbuhan butir. Sedangkan pertumbuhanbutir disebabkan adanya kenaikantemperatur.

SARAN

Dari identifikasi pola difraksi hasil sinterternyata diketahui adanya senyawa lainselain U02l yaitu UeO19 dan (UO2)I. Hal inimenunjukkan bahwa teknik sol-gel untukmenghasilkan serbuk U02 butiran bulat perludilakukan penyempurnaan.

Penelitian ini merupakan studipendahuluan dalam penentuan ukuran butirserbuk U02 butiran bulat sehingga hargayang diperolehnya merupakan harga rata-ratanya. Penelitian selanjutnya disarankanuntuk memvariasikan ukuran serbuk UO2

butiran bulat. Selanjutnya, hasil penentuanukuran butir dengan metode difraksi sinar-xtersebut dibandingkan dengan hasilpenentuan ukuran butir dengan metode lain,misalnya metode mikroskop elektron (SEMdan TEM). Di samping itu, dalam perhitunganbesaran B harus dilakukan perhitungan efekperalatan dan efek regangan.

PUSTAKA

690

IT 670o

1,660

fssoCDc84015

620

610

cnn

£

/ V/

/\

1X !\\{

A1 X

\

30 40 50 60 70Posisi Puncak (Iheta)

Gambar 5. Kurva ukuran butir terhadap posisipuncak UO2 pada sinter

SIMPULAN

Harga ukuran butir berfluktuasi terhadapposisi puncak pada serbuk UO2 butiran bulat.Hal ini menunjukkan adanya variasi ukuranbutir pada serbuk UO2 butiran bulat dan

[1]. STOKES, A.R., Proc.Phys.Soc, London,A61, 1948, 382.

[2]. KLUGG, H.P., and LE. ALEXANDER,X-Ray Diffraction Procedures, JohnWiley & Sons, Inc., 1974.

[3]. CULLITY, B.D., Elements of X-RayDiffraction, Addison-Wesley PublishingCompany, Inc., 1978.

[4]. FATCHATUL B, Menentukan UkuranButiran Aluminium Dengan MetodeDifraksi Sinar-X, Proceedings SeminarPendayagunaan Reaktor Nuklir UntukKesejahteraan Masyarakat, PPTNBATAN, Bandung, 1990, 344.

[5]. GINTING. I, Penentuan Ukuran ButiranPelet Sinter Uranium Dioksida DenganMetode Difraksi, Proceedings SeminarReaktor Nuklir dalam Penelitian Sainsdan Teknologi Menuju Era TinggalLandas, PPTN BATAN, Bandung, 1991,337.

[6]. GUNTUR. D.S dan DENI. J, OptimasiKadar Sol, Proceeding, PPTN BATAN,1995,400.

170


[7]. GUNTUR.D.S. dan DENI.J., PengaruhVariabel Proses Gelasi PadaPengubahan Serbuk U02 MenjadiBentuk Bulat, Proceeding, PPTNBATAN, 1996,402.

TANYA JAWAB

Widjaksana• Jelaskan skema pengukuran 6 dan Vz

lebar puncak ?• Mengapa kesalahan dan atau

penyimpangan pengukuran tidakditampilkan ?

• Fluktuasi kesalahan terjadi akibat ukuranbutir atau bentuk butir ?

Tatang Mulyana• Pengukuran 9 dan 1/2 lebar puncak

diperoleh dari data pola difraksi bahanyang terdifraksi. Harga 9 puncakditentukan dari harga intensitas tertinggi.Harga Vz lebar puncak ditentukanposisinya pada pertengahan antaraintensitas terendah dan intensitastertinggi.

• Pada penelitian ini pengukuran poladifraksi hanya dilakukan 1 kali, makakesalahan dan atau penyimpanganpengukuran tidak dihitung.

• Fluktuasi ukuran butir UO2 dalampenelitian ini terjadi apabila perhitunganukuran butir dilakukan pada posisi

puncak. Posisi puncak menyatakanposisi bidang dimana butir UO2 beradasehingga dapat diduga adanya fluktuasiperhitungan ukuran butir yangmenunjukkan variasi ukuran butir UO2.Dalam penelitian ini diasumsikan bentukbutir UO2 adalah bulat sehinggaparameter yang terukur hanya satu yaitudiameter butir.

Sugondo• Pelebaran puncak suatu spektrum sinar-

x disebabkan oleh beberapa parameterseperti tegangan sisa, sub grain, danukuran butir. Mohon dijelaskan koreksipelebaran puncak tersebut untuktujuan pengukuran butir?

Tatang Mulyana• Pelebaran puncak disebabkan oleh

ukuran butir, tegangan sisa, dan koreksialat pengukur. Faktor tegangan sisadapat diatasi dengan menggunakanbahan yang mempunyai kemurniantinggi. Koreksi alat tidak dilakukankarena pada penelitian ini pengukurandihitung pada bahan yang sama untuksetiap posisi puncak. Meskipundemikian, koreksi alat dapat ditentukandengan cara melakukan pengukuranminimal 8 kali pada bahan yang sama.Pada penelitian ini hanya dilakukanpengukuran 1 kali karena keterbatasanbahan.

171


iSSN 1410-1998

Tabel 1 : Identifikasi pola difraksi hasil presinter

uo229

28,28

32,78

47,15

55,85

58,52

68,72

75,95

78,30

87,50

94,20

106,05

113,35

115,85

126,55

135,65

139,00

l/lo(%)100

48

49

47

13

9

18

15

13

15

6

15

8

9

7

7

u 8o 1 929

28,28

28,65

32,80

46,18

55,80

56,35

l/lo(%)30

100

25

10

30

10

(UO2)I29

28,65

47,25

56,72

70,00

76,24

77,30

87,10

l/lo(%)100

100

80

10

30

55,98

10

(U3O7)a29

28,45

32,95

33,25

47,25

47,47

20

l/lo(%)100

30

20

20

25

(U3O7)P29

28,55

55,90

76,35 .

77,70

l/lo(%)100

20

16

10

Tabel 2 : Identifikasi pola difraksi hasil sinter

uo229

28,28

32,78

47,15

55,85

58,52

68,72

75,95

78,30

87,50

94,20

106,05

113,35

115,85

126,55

135,65

139,00

l/lo(%)

100

48

49

47

13

9

18

15

13

15

6

15

8

9

7

7

u Bo 1 929

28,28

28,65

32,80

55,80

l/lo(%)

30

100

25

30

(UO2)I

29

28,65

47,25

56,72

70,00

76,24

l/lo(%)

100

100

80

10

30

172


Tabel 3. Data dan ukuran butir serbuk U02 hasil presinter

Posisi Puncak (0)

(derajat sudut)

29,260

34,360

37,975

39,150

43,750

47,100

53,025

56,675

57,975

63,275

67,825

69,500

Cos9

(tanpa satuan)

0,8724

0,8255

0,7883

0,7755

0,7224

0,6807

0,6015

0,5494

0,5303

0,4497

0,3774

0,3502

Lebar 1/2 Puncak (B)(radian)

0,0035

0,0035

0,0040

0,0040

0,0045

0,0045

0,0050

0,0055

0,0055

0,0065

0,0080

0,0090

Ukuran Butir (t)

(Angstrom)

455,1975

481,0591

440,7903

448,3548

427,5563

453,7486

462,1446

459,9729

476,5399

475,4965

460,3537

440,9861

Tabel 4. Data dan ukuran butir serbuk UO2 hasil sinter

Posisi Puncak (0)(derajat sudut)

29,260

34,360

37,975

39,150

43,750

47,100

53,025

56,675

57,975

63,275

67,825

69,500

Cos0(tanpa satuan)

0,8724

0,8255

0,7883

0,7755

0,7224

0,6807

0,6015

0,5494

0,5303

0,4497

0,3774

0,3502

Lebar 1/2 Puncak (B)(radian)

0,0026

0,0026

0,0028

0,0028

0,0030

0,0030

0,0035

0,0040

0,0040

0,0045

0,0055

0,0060

Ukuran Butir (t)(Angstrom)

612,7658

647,5795

629,7004

640,0939

641,3344

680,6229

660,2066

632,4627

655,2423

686,8283

669,6054

661,4792

173

ISSN 1410-1998

[D0100169


KARAKTERISASI SERBUK U02 (CAMECO) UNTUK FABRIKASI PELET UO2

TIPE CANDU

Meniek RachmawatiPusat Elemen Bakar Nuklir - BATAN

ABSTRAK

Penelitian karakterisasi serbuk UO2 untuk fabrikasi pelet UO2 tipe Candu dilaporkan dalammakalah ini. Penelitian dilakukan dengan mengkarakterisasi mampu sinter, mampu kompak, danmampu tekan dari serbuk UO2 (Cameco) tanpa pengompakan awal dan serbuk UO2 hasilpengompakan awal. Pengompakan awal serbuk UO2 dilakukan untuk mendapatkan ukuranpartikel serbuk UO2 lebih kecil 150 \im, (150-800) urn, dan lebih besar 800 urn sertamemvariasikan distribusinya. Mampu sinter (sinterability) dari masing-masing kelompok serbukUO2 tersebut dianalisis menggunakan Thermogravimetri-Differential Thermal Analysis (TG-DTA).Setelah itu dilakukan pengompakan dengan tekanan pengompakan dari 1 MP sampai 4MPuntuk mendapatkan tekanan optimum dengan mengukur kerapatan dan kekuatan mekanik peletmentah UO2. Kedua pengukuran tersebut berturut-turut dilakukan menggunakan mikrometer danUniversal Testing Machine. Hasil penelitian ini menunjukkan bahwa kelompok campuran serbukUO2 tanpa pengompakan awal dengan ukuran partikel lebih kecil 150 nm dengan distribusi 60%dan (150-800) urn dengan distribusi 40 % memberikan pelet sinter UO2 dengan harga kerapatandan kekuatan mekanik pelet sinter UO2 yang memenuhi persyaratan.

Kata kunci: Distribusi ukuran dan ukuran partikel, serbuk UO2, pelet UO2l Universal TestingMachine, Kekuatan mekanik, TG - DTA, mampu sinter, kerapatan pelet UO2,peletisasi.

ABSTRACT

A characterization research of of UO2 powder for UOi pellet fabrication of Candu type is reportedin this paper. The research has been conducted by characterizing sinterability, compactibility,and compressibility of UO2 (Cameco) without a pre-compacting and UO2 powder the result of apre-compacting. The pre-compacting UO2 powder has been done to have particle size of lessthan 150 /MV, (150 - 800) pm, and more than 800 jum with distribution varied. Sinterability of eachgroup of particle sizes is analyzed using Thermogravimetri-Differential Thermal Analysis (TG-DTA). Then the final compacting to the powder is done using compaction pressure varied from1 MP to 4 MP to the all groups of the particle sizes to find the optimum pressure by measuringthe density and mechanical strength of the UO2 green pellet. Both measurements are performedusing Micrometer and Universal Testing Machine respectively. The result of this investigationshows that the group of UO2 powder with no pre-compacting with particle size of less than150 fjm with 60% distribution and (150 - 800) pm size with 40% distribution are the UO2 pelletswhich are eligible in tenvs of their density and mechanical strength.

Key words: Particle size and size distribution, UO2 powder, UO2 pellet, Universal TestingMachine, Mechanical strength, TG - DTA, sinterability, UO2 pellet density,pelletisation.

PENDAHULUAN

Seperti telah diketahui bahwakualitas pelet UO2 akan sangat ditentukanoleh karakteristik serbuk UO2 yangdigunakan[1l2l3! dan proses fabrikasinya'4'5'61.Oleh karena itu, pemahaman yang kritis darikarakteristik serbuk UO2 tersebut dankaitannya terhadap proses fabrikasidirasakan semakin penting dengan

meningkatnya kapasitas produksi suatupabrik bahan bakar nuklir. Hal ini untukmenghindari atau mengurangi kegagalanpelet UO2 sehingga dapat mengurangi biayafabrikasi pelet UO2. Hal-hal tersebut yangmendorong dilakukannya penelitian ini.Karakterisasi ekstrinsik (dalam hal inidistribusi ukuran dan ukuran partikel) danintrinsik (dalam hal ini kekerasan partikel)adalah merupakan faktor penting tersebut.

175


ISSN 1410-1998

Pada fabrikasi pelet U02 (Gambar 1),distribusi ukuran dan ukuran serta kekerasanpartikel serbuk akan sangat mempengaruhimampu tekan (compressibility), dinyatakandalam kerapatan kompakan {green density)dan mampu kompak {compactibility),dinyatakan dalam kekuatan mekanik {greenstrength), di dalam proses pengompakan(Gambar 2,3)'3'6'. Kerapatan dan kekuatanmekanik pelet mentah ini akan mempunyaipola yang sama dengan kerapatan dankekuatan mekanik pelet sinter17'81. Kerapatandan kekuatan mekanik pelet mentah yangtinggi akan memberikan kerapatan dankekuatan mekanik pelet sinter yang tinggipula. Pada proses sintering, distribusi ukurandan ukuran partikel serbuk akanmempengaruhi kerapatan dan kekuatanmekanik pelet UO2 (Tabel 1)I9I,serta mampusinternya (sinterability), dinyatakan dalamactiveness[ \

Granulating and Sieving I

Final Pressing

Sintering

Grinding

Perakitan Pin

Gambar 1. Diagram alir proses fabrikasi peletUO2.

GREEN

DENSITY 5

1 1 1 \ 12IIOO 31)0» 4000 5000 r.000 7000 8(>00

COMPACTION PRESSURE (BAR)

Gambar 2. Mampu tekan (compressibility)[4]

MECHANICALSTRENGTH(diN)

4000 5000 ««0 7000

COMPACTION PRESSURE (I!AR)

Gambar 3. Mampu kompak {compactibility)w

Tabel 1. Kerapatan dan kekuatan mekanikpelet U02 yang disinter pada suhu1750°C|9).

MaterialPowder

Treatment

As receivedSievedthrough 325meshDry milled

Averageparticle

size (u.m)259

5

Bulk density(g/cm3)

9,19,3

10,2

FractureStrength

(psi)5.4006.090

2.320

Pada proses pengompakan,distribusi ukuran dan ukuran partikel rata-ratayang semakin halus akan mempunyai jumlahdan luasan kontak antar partikel yangsemakin besar. Deformasi lokal dan coldwelding terjadi di daerah tersebut yang manahal ini akan berkontribusi pada kekuatan

176

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Dai- 3ahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BA TAN Jakt 3 Nopember 1997

mekanik kompakan yang dihasilkan. Serbukdengan distribusi ukuran dan ukuran partikelrata-rata yang sangat halus tidak diinginkankarena adanya friksi antar partikel yangcukup besar[1'61 dan mampu alir yang tidakbaik1 . Hal ini akan menurunkan mamputekan dan mampu kompak serta reproducibledie fill dari serbuk.

Pada proses sintering serbuk yangtersusun dari partikel agak lunak {fairly softparticles) dengan ukuran partikel yang sangathalus dan mempunyai luas permukaanpartikel besar akan mempunyai mampusinter yang baik[111. Mampu sinter jugaditentukan oleh ukuran dan tingkatkesempurnaan baik internal maupunpermukaan dari suatu kristal penyusunserbuk1111. Mampu sinter atau keaktifan(activeness) direfleksikan dengan kecepatandan temperatur dimana serbuk bereaksidengan udara. Apabila serbuk dipanaskan didalam udara dengan kecepatan tetap, padatemperatur dimana kecepatan maksimumoksidasi UO2-»U3O7->U3O8 terjadi akanmemberikan karakteristik berbeda untukserbuk yang berbeda. Mampu sinter serbukUO2 yang bagus akan mempunyai polaThermogravimetri - Differential ThermalAnalysis yang menunjukkan temperaturdimana kecepatan oksidasi maksimumditandai dengan adanya puncak U3O7

antara 155 °C sampai 180 °C!31. Apabilatemperatur puncak tersebut lebih tinggi dari180°C maka mampu sinter serbuk tersebutsemakin menurun.

Berdasarkan uraian tersebut diatas,jelas terlihat peran distribusi ukuran danukuran partikel serbuk UO2 pada prosespengompakan dan sintering pelet UO2. Padaproses pengompakan, serbuk UO2 yangterlalu halus tidak diinginkan; sedangkanserbuk UO2 yang semakin halus akanmempunyai mampu sinter semakin baik.Berdasarkan kepentingan kedua prosestersebut, diduga ada kondisi optimum serbukUO2 yang akan memberikan kerapatan dankekuatan mekanik pelet sinter UO2 yangmemenuhi persyaratan. Permasalahannyaadalah bagaimana hal tersebut dapatdigunakan untuk kuantifikasi dan identifikasisehingga pengambilan keputusan pemilihanserbuk UO2 dan parameter proses fabrikasiyang optimum dapat dilakukan. Di dalampenelitian ini dilakukan upaya tersebutdengan melakukan karakterisasi mampusinter, mampu kompak dan mampu tekandari serbuk awal UO2 dan serbuk hasil

pengompakan awaloptimasi harga-hargakepentingan prosessintering.

serta melaKukantersebut dilihat daripengompakan dan

PROSEDUR PENELITIAN

A. Persiapan Sampel.1. Penyiapan Serbuk UO2.1.1 Penentuan distribusi ukuran dan

ukuran partikel serbuk UO2 (Cameco)tanpa pengompakan awal. Dilakukanproses pengayakan (sieving) terhadapserbuk UO2 yang sebelumnya telahdicampur dengan Zn-Stearat 0,3%.Frekuensi pengayakan 40 Hertzselama 30 menit. Hasilnya ditampilkandalam Tabel 2 dan 3.

Tabel 2. Distribusi ukuran dan ukuran partikelserbuk UO2 dari Cameco.

No.

1.2.3.4.5.6.7.8.9.

Ukuran Partikel

(M-m)

>710600 - 700500 - 600

425 - 500355 - 425300 - 355

212-300

150-212

<150

DistribusiUkuran

Partikel (%)0,30,48

0,873,12

7,512,6210,77

30,5233,80

Tabel 3. Distribusi ukuran dan ukuran partikelserbuk UO2 (Cameco) dengandistribusi ukuran partikel halus yanglebih besar.

No.

1.2.3.4.5.6.7.8.9.

Ukuran Partikel

(U-m)

>710600 - 700500 - 600425 - 500355 - 425300 - 355212-300150-212

<150

DistribusiUkuran

Partikel (%)0,250,250,511343060

1.2 Dilakukan pengompakan awal serbuktersebut dengan tekanan 2MP dan3MP. Setelah itu dilakukan granulasidan pengayakan (sieving) untukmemperbaiki mampu alir serbuk UO2

dan mendapatkan serbuk dengandistribusi ukuran partikel lebih kecil

177


ISSN 1410-1998

150 jam, (150 - 800) u,m, dan lebihbesar 800 urn Komposisi dari ketigakelompok ukuran partikel tersebutdivariasikan serta ditambah dengan Zn-Stearat untuk masing-masingkomposisi sebanyak 4% berat danditampilkan dalam Tabel 4.

2. Pengujian mampu sinter serbuk UO2

dari masing-masing distribusi ukuranpartikel tersebut menggunakanDifferential Thermal Analysis (TG-DTA). Serbuk UO2 dipanasi dari 30°Csampai 900°C di dalam atmosfir udaradengan kecepatan pemanasan10°C/menit.

3. Pengompakan akhir.Dilakukan pengompakan akhir denganvariasi tekanan 1 MP - 4 MP untukmendapatkan tekanan pengompakanoptimum.

Tabel 4. Distribusi ukuran dan ukuran partikelserbuk UO2

No.

1.

2.

3.

4.

5.6.

7.

Ukuran Partike! (U.m)

(150-800), P=2MP.

(150-800) + 10%>800,P=2MP.

(150-800) + 30%>800,P=2MP.

(150-800) +40% < 150,P=3MP

100% < 150, P=3MPSerbuk awal UO2 Cameco

(Tabel 2), tanpa pre-compacting.

Serbuk UO2 tanpa pre-compacting dengan

distribusi ukuran partikelhalus lebih besar (Tabel 3).

NamaKelompok

(150-800)(2)

10 K (2)

30 K (2)

40 H (3)

100 H (3)

T2(0)

T3(0)

B. Pengukuran kerapatan dan pengujiankekuatan mekanik pelet UO2.Kerapatan pelet UO2 diukurmenggunakan mikrometer dan kekuatanmekaniknya (fracture strength) diuji

menggunakan Universal Testing-Machinedengan metoda diametral compressionstrength dengan kecepatan loading0,1 mm/menit.

C. Penyinteran pelet UO2 hasilpengompakan dengan suhu sintering1750°C dengan kecepatan pemanasan250°C/jam.

D. Pengukuran kerapatan dan kekuatanmekanik pelet sinter UO2 seperti pada B.

E. Penyiapan sampel untuk pengamatanstruktur mikro menggunakan mikroskopoptik dan SEM.

HASIL DAN BAHASAN.

1. Distribusi ukuran dan ukuran sertakekerasan partikel dengan mampu sinterserbuk UO2.

Hasil analisis mampu sintermemperlihat-kan bahwa mampu sinterserbuk UO2 akan semakin bagus untukserbuk dengan ukuran partikel yangsemakin halus (Tabel 5, no. 1,2,3).Penambahan serbuk kasar akanmenaikkan suhu puncak U3O7.Berdasarkan Tabel 5 terlihat bahwapengompakan awal (pre-compacting)akan nnempengaruhi mampu sinterserbuk UO2 disamping distribusi ukurandan ukuran partikelnya. Hal ini terlihatdari temperatur puncak dari serbuk halusUO2 (100% < 150 |am, Tabel 5, no. 5)yang lebih tinggi dari temperatur puncakU3O7 dari serbuk awal tanpapengompakan awal yang mempunyaiukuran partikel yang lebih kasar (Tabel 5,no.6). Berdasarkan penelitian mengenaimampu sinter serbuk sebelumnya, yangmenyatakan bahwa serbuk yang cukuplunak (soft agglomerate) akanmempunyai mampu sinter yang baik'111,maka proses pre-compacting akanmenambah kekerasan dari serbuksehingga mengurangi mampu sinternya.

178

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi limiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

Tabel 5. Hasil analisis mampu sinter dari masing-masing kelompok serbuk UO£

No.

1.2.3.4.5.6.

Ukuran Partikel (u.m)

(150-800), P=2MP.(150 - 800) + 10%>800, P=2MP.(150 - 800) + 30%>800, P=2MP.(150 - 800) + 40% < 150, P=3MP

100%<150,P=3MPSerbuk UO2 Cameco (Tabel 1), tanpa pre-

compacting.

Suhu puncak U3O7

294°C297°C299°C350°C307°C180°C

50

30

2 0

10

.5 -10uj

zX -20

40

30

.20

10

-10

- 2 0

UNO.ASSIFIE0ORNL-LR-0W0 8433»»

(55'C

A

/(o) U02 f

s

•OWDER O F 1

1\Af \

V -

>0OD FORM

•

ING AND SI!

— — — —

UEftlNG QL1

ALITIES-

t 3

o:UJ

I

OTA

HEATING RATE » 10*c/mll>

(61 U 0 2 POWDER OF POOH FORMING AND SINTERING DUALITIES

y-i-

UJ

I5

too zoo 3 0 0 400 500 600TEMPERATURE CO

700 8 0 0 9 0 0 <0C4

Gambar 4. Pola karakteristik Thermo Gravimetri-Differential Thermal Analysis (TG-DTA) yangmenunjukkan puncak U3O7 sebagai indikator dari mampu sinter serbuk U02

|111.

179

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daw Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

i lSETARAtf!Fi«-: Sample: Sortmk U02 OX. 30-900C, IOC/sin (28-8^97)P T A 92 j 09-03-97 P: Baapal Sertiult U02 01.30-900C, 10C/»In [ZB-6-97)

FHEAT FLOW (mlcrovj " ' ' ' ' ' '

BO

50

30

! SO

10

- -10

Kaai: S3.32 •? A t * ' Udara' Udara Ctre Alumina' " • - t • • • • i i T S l m g ) -

-6.8

0. I ...

100 500 300 400 500 BOO 700

-8.7

-S.B

-B.B

-7.0

-7.1

-7.2

-7.3

-7.4

-7.B

-7.6

TEMPEHATLfflE (C)BOO 900 1000 _7 T

> l • * " '

Gambar 5. Pola karakteristik Differential Thermal Analysis (DTA) dari serbuk U02

( P pengompakan awal 2MP), ukuran partikel (150 - 800) (J.m.

FlD.: SMpla: Serbuk W! IPXi. 30-1000, lOC/siln E5-7-s:|10-22-97 P-. ScrbUk UOS IPK1. 30- lOOOC. l O O l n (25->ST)

<6.<6 sit Atre ArjonCtn: Aluaina

FLOW (mlcr-oV)Exo

4ES

40

35

30

23

20

18

10

5

0

-5

-10

174°C

100 200 300 400 SOO 600TEHPEHATUBE (C)

700 600

Gambar 6. Pola karakteristik Differential Thermal Analysis (DTA) dari serbuk UO2 (tanpapengompakan awal), dengan distribusi ukuran dan ukuran partikel sepertipada Tabel 3.

180

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nukiir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

Tabel 6. Kerapatan pelet mentah U02 (g/cm3) pada berbagai tekanan pengompakan dandistribusi ukuran partikel.

P(MP)

2

3

4

T-3(0)

5,3573

5,6031

5,8479

T-2(0)

5,2198

5,5162

5,7890

100H(3)

4,9733

5,3436

5,6899

40H(3)

4,9187

5,1206

5,5513

(150-800)(2)

5,0847

5,4392

5,5885

10K(2)

5,9153

5,1748

5,5171

30K

4,8940

5,1187

5,4042

Tabel 7. Kekuatan mekanik pelet mentah UO2 (psi) pada berbagai tekanan pengompakan dandistribusi ukuran partikel.

P(MP)

2

3

4

T2(0)

498

1001

1998

100H(3)

409

793

1691

40H(3)

441

853

1712

(150-800)(2)

546

901

1673

10K(2)

361

780

1401

30K(2)

303

583

841

Distribusi ukuranpartikel serbuk UO2

Kerapatan peletsinter (g/cm3)

Kekuatan mekanikpelet sinter (psi)

T-2(0)

10,3372

4205.71

100H(3)

10,085

3766,4

40H(3)

10,0513

3804,75

(150-800)(2)

10,0415

3513,3

10K(2)

9,9082

3012,15

30K(2)

9,7633

1892,3

Gambar 7. Seramografy Optik dari pelet sinter UO2 dengan distribusi ukuran partikel(150-800) urn + 30% lebih besar 150 urn (a), dan 100 % (150-800)nm. (200x).

181


ISSN 1410-1998

Gambar 8. Mikrograf SEM dari pori besar, ke-dalaman dan takik yang tajam daripori besar dapat diamati padapertemuan butir yang dapatberfungsi sebagai crack initiationakibat stress concentration padasaat fracture stress. (900x).

2. Distribusi ukuran dan ukuran partikelserbuk dengan kerapatan pelet mentahUO2.

Pengaruh komposisi ukuran partikelterhadap harga kerapatan pelet mentah UO2

hasil pengompakan terlihat pada Tabel 6.Pada setiap harga tekanan pengompakan,kerapatan pelet mentah UO2 semakin besardengan ukuran partikel rata-rata yangsemakin halus (kelompok serbuk UO2: (150-800)(2), 10K(2), 30K(2)). Hal ini akibatpersentase porositas yang lebih besardidapatkan pada kompakan dengan distribusiukuran partikel yang lebih besar. Disampingitu, besarnya tekanan pengompakan awaljuga akan mempengaruhi kerapatankompakan (Tabel 6). Pada Tabel 6, kelompokserbuk dengan distribusi ukuran partikel yanglebih halus (100H(3)) mempunyai hargakerapatan yang lebih rendah dibandingkandengan harga kerapatan dari kelompokserbuk distribusi ukuran partikel yang lebihbesar ((150-800)(2)). Hal ini akibatpenggunaan besar tekanan pre-pressingyang lebih tinggi pada (100H(3) sehinggakekerasan partikel serbuk akan bertambah.Kekerasan partikel yang tinggi akanmenurunkan kerapatan kompakan akibatfriksi antar partikel yang tinggi sehinggadiperlukan gaya tekan yang lebih besar untukmengatasi friksi antar partikel yang semakinbesai43'7. Hal ini mengakibatkan tekananpengompakan yang dibutuhkan terlalu tinggiuntuk mendapatkan kerapatan yangdipersyaratkan. Kondisi ini tidak diinginkankarena akan menaikkan ejection forcesehingga akan terjadi keretakan/delaminasi.

Keretakan tersebut disebabkan .adanyaperbedaan stress dan strain sepanjangkompakan131.

3. Distribusi ukuran dan ukuran partikelserbuk UO2 dengan kekuatan mekanikpelet mentah UO2.

Harga kekuatan mekanik pelet UO2

menurun dengan semakin besarnyakomposisi ukuran partikel lebih besar 800 jamyang ditambahkan ke dalam serbuk denganukuran partikel (150 - 800) urn (Tabel 7).Fenomena ini akan dibahas dari aspekstruktur mikro dari pelet tersinternya.

Pada spesimen yang menggunakanserbuk dengan ukuran partikel yang lebihbesar akan memberikan pelet tersinterdengan distribusi ukuran partikel yang lebihbesar (Gambar 7a.), demikian pulasebaliknya (Gambar 7b). Hasil penelitiansebelumnya10i12'13' telah didapatkan bahwakekuatan mekanik akan menurun denganbertambahnya ukuran partikel serbuk. Hal inidisebabkan luas kontak antar partikel yanglebih besar pada partikel yang lebih halus,yang mana pada daerah tersebut deformasilokal dan cold welding terjadi. Daerah iniberkontribusi terhadap naiknya kekuatanmekanik dan berperan sebagai crackstoppers. Dalam hal ini, serbuk yangsemakin halus akan memberikan kekuatanmekanik kompakan yang semakin rendah(Tabel 7, bandingkan kolom 3 dan 4). Hal inidisebabkan oleh friksi antar partikel yangrelatif besar pada partikel yang lebih halus,sehingga akan terjadi distribusi kerapatansepanjang kompakan. Kondisi ini terjadiakibat adanya variasi besarnya tekananpengompakan sepanjang kompakan. Dengandemikian structural integrity kompakan akanturun yang mengakibatkan turunnya kekuatanmekanik kompakan. Kekerasan serbukmerupakan faktor yang juga memberikanpengaruh yang sama (Tabel 7, bandingkanharga kekuatan mekanik pada kolom 4 dan5). Disamping itu serbuk yang sangat halusakan menurunkan mampu alir (free flowing)dari serbuk UO2 sehingga akan mengakibat-kan pengisian die yang tidak reproducible[unreproducible volumetric die fill) '3l?l. Padaproses pengompakan, hal ini sangatdiperlukan untuk kendali ukuran/dimensikompakan.

Kekuatan mekanik dari keramik UO2

yang rapuh ini juga tergantung pada jumlah

182


pori [12J, ukuran pori I14J5) dan bentukpori!H16'171. Pada spesimen dengan distribusiukuran partikel yang lebih halus (Gambar 7b)banyak terdapat pori kecil berbentuk bulat(spherical) yang terdispersi hampir homogendi dalam matrik. Sedangkan pada spesimendengan distribusi ukuran partikel yang lebihbesar, pori kecil hampir tidak ada padainterior partikel (Gambar 7a). Sebagaigantinya yaitu pori besar berbentuk elipsoidalyang terdapat pada batas butir. Kekuatanmekanik pada pelet UO2 dengan pori besarini akan rendah, karena pada saat fracturetest terjadi stress concentration pada poribesar dan pori ini akan berlaku sebagai crackinitiation menghasilkan keretakan didekatnyadan memudahkan penyebaran keretakandibandingkan dengan pori halus yangtersebar hampir homogen pada matriks.

Pori berbentuk elipsoidal akan lebihberkontribusi terhadap turunnya kekuatanmekanik dibandingkan dengan pori berbentuksferis/bulat akibat adanya efek takik (notcheffect).

SIMPULAN DAN SARAN

Berdasarkan uraian tersebut diatasdapat disimpulkan bahwa terjadi kontradiksidi dalam kriteria pemilihan karakteristikserbuk UO2 dilihat dari kepentingan prosespengompakan dan penyinteran. Mampusinter akan semakin baik pada serbuk UO2

yang semakin lunak (soft agglomerate) yangmempunyai ukuran partikel rata-rata yangsemakin halus. Jadi apabila dilihat darikarakteristik mampu sinter atau kepentinganproses sintering maka serbuk UO2 denganukuran partikel rata-rata yang semakin halusdan lunak akan lebih diinginkan. Hal inimengingat driving force dari proses sinteringadalah energi aktivasi permukaan yang akanbertambah besar pada serbuk dengan ukuranpartikel semakin halus. Pada prosespengompakan, kondisi tersebut tidakdiinginkan mengingat serbuk dengan ukuranpartikel rata-rata semakin halus dan iunakakan mempunyai mampu kompak yang tidakbaik. Disamping itu, serbuk yang sangathalus dan lunak akan menurunkan mampualir (free flowing) dari serbuk UO2 sehinggaakan mengakibatkan pengisian die yang tidakreproducible (unreproducible volumetric diefill) '3|71. Pada proses pengompakan, hal inisangat diperlukan untuk kendali ukuran/dimensi kompakan. Oleh karena itu perludilakukan optimasi di dalam pemilihan

karakteristik serbuk. Kondisi optimum serbukdiberikan oleh kelompok serbuk T-3(O)(Tabel 3). Kondisi tersebut memberikan peletsinter dengan kerapatan 10,34 g/cm3 dankekuatan mekanik 6300 psi.

Disarankan untuk melakukanpenelitian untuk karakterisasi sifat-sifatmikromekanik (hardness, fracture toughness)dan teknik pengukuran densitas lokalsepanjang kompakan untuk pembuktianidentifikasi struktur mikro terlemah yangberkontribusi terhadap turunnya kekuatanmekanik (fracture strength) di dalampenelitian ini. Sedangkan untuk penentuankondisi operasi proses selanjutnya (sintering),dilakukan sintering pelet mentah UO2 terpilihmenggunakan dilatometer.

UCAPAN TERIMA KASIH

Penulis mengucapkan terima kasihkepada teman-teman dari kelompokpeletisasi sub-bidang Teknologi FabrikasiBEBE, teman-teman dari uji mekanik materialPPTKR dan kelompok Kimia Fisika IRM yangtelah membantu pelaksanaan penelitian ini.

PUSTAKA

[1]. YANAI, K., ISHIMOTO, S., KUBO.T.,ITO, K., ISHIKAWA, T., HAYASHI, H.,Characterization of Ceramic PowderCompacts, Journal of Nuclear Material,Vol.224(1), (1995), p. 79-84.

[2]. HECKEL, R.W., An Analysis of PowderCompaction Phenomena, Transaction ofthe Metallographical Society of AIME,Vol.221, (1961).

[3]. RANDHAL et. al., Powder MetallurgyScience, Princeton, New Jersey, 1989,p. 114.

[4]. CHOTARD et.al., Fabrication,Characteristics, and In-pile Performanceof UO2 Pellets Prepared from Dry RoutePowder, Journal of Materials,Switzerland, Vol. 56-57 (1991), p. 471-488.

[5]. THOMPSON, A., Mechanical of PowderPressing, Ceramic Bulletine, Vol. 60(1981), p. 237-251.

[6]. DEJU ,R., TURCANU ,C.N., Study ofExternal Friction During UO2 PowderCompaction, Reveu - Romania - dePhysique - Romania, Vol. (6), (1980),p. 713-732.

[7]. Rachmawati, M. dkk, KarakterisasiProses Pengompakan Serbuk danPengaruh TiO2 terhadap Kerapatan dan

183


ISSN 1410-1998

Kekuatan Mekanik Pelet U02, Presentasillmiah Daur Bahan Bakar Nuklir I,Jakarta, 1996.

[8]. FAIETA , B.S.M. and I.J. Me. COLM,Thermal Analysis of an Equadorian Clayand Its Correlation with MechanicalProperties, Third Euro-Ceramic, V.2(1993), p. 979-984.

[9]. D.J. BOWERS, W.A. HEDDEN, M.J.SNYDER, and W.H. DUCKWORTH,Effect of Ceramic or Metal Additives inHigh UO2 Bodies, BMI -1117, (1956).

[10]. BELLE, J., Uranium Dioxide: PropertiesAnd Nuclear Application, Naval ReactorDevelopment United States AtomicEnergy Commission, 1961.

[11]. TAYLOR, A . J, Characterization ofUranium Dioxyde Powder for Sintering,Meeting on Characterization of UraniumDioxide, US Atomic Energy Commissionof Technical Information, 1961.

[12]. KNUDSEN, F.P., ibid., (1959), p.42, 376.[13]. PETCH, N.J.: Journal of Iron Steel Inst.,

London, (1953), p.25, 174.[14]. EVANS, A.G., Davidge, R.W.: ibid.,

(1969), p.33,249.

[15]. BURDICK, M.D., PARKER, H.S. : ibid.,(1956) p. 39, 181.

[16]. ROBERTS, J.T.A., UEDA., Y. : Journalof American Ceramic Society, (1972),p.55,117

[17]. RADFORD, K.C.: Journal of NuclearMaterial, (1979), p.84, 222.

TANYA JAWAB

Sugondo• Mohon dijelaskan, mengapa pada

temperatur 175°C serbuk UO2

mempunyai mampu sinter yang baik ?

Meniek Rachmawati• Karakterisasi serbuk UO2 diiakukan pada

temperatur kamar sampai dengan 900°C.Menurut standar ASTM (referensi 9),serbuk UO2 akan mempunyai mampusinter yang baik apabila puncakspektrum DTG-DTA untuk U3O7 terjadipada rentang temperatur 155 - 180°C.

184

ISSN 1410-1998

ID0100170


KARAKTERISASI AIMgSi SEBAGAl BAHAN STRUKTUR REAKTOR RISET

Sigit*, Elin Nuraini **

*) Pusat Elemen Bakar Nuklir-BATAN**) Pusat Penelitian Nuklir Yogyakarta-BATAN

ABSTRAK

KARAKTERISASI AIMgSi SEBAGAl BAHAN STRUKTUR REAKTOR RISET. Telah dipelajarikarakterisasi bahan struktur reaktor riset khususnya AIMgSi. Bahan struktur tersebut dipanaskanpada suhu 85 - 500 °C di dalam tungku selama waktu 3 - 1 2 jam. Setelah proses pemanasanselesai, bahan didinginkan dalam media pendingin yang berbeda-beda yaitu pencelupan cepat kedalam air, pendinginan dalam udara dan pendinginan dalam pasir. Bahan kemudian diujikekerasan, densitas dan mikrostruktur. Hasil percobaan menunjukkan bahwa pemanasan sampai300 °C untuk ke tiga proses pendinginan di atas menyebabkan penurunan kekerasan dari76,2 kg/mm2 menjadi masing-masing 34,4 kg/mm2, 34 kg/mm2 dan 33,7 kg/mm2, untuk lamapemanasan 3 jam, untuk 6 jam masing-masing 32,9 kg/mnr, 32,5 kg/mm dan 31,8 kg/mm2, danuntuk 12 jam masing-masing 34,4 kg/mm2, 33,1 kg/mm2 dan 31,1 kg/mm2. Struktur mikro AIMgSimengalami perubahan karena pemanasan. Pada pemanasan dari 85 °C sampai 300 °C bentukbutirnya semakin besar yaitu dari 0,225 mm menjadi 0,24 mm, sedangkan pada 500 °C ukuranbutir lebih kecil yaitu 0,18 mm. Hasil pengukuran densitas AIMgSi yang mengalami berbagaiproses perlakuan tidak memberikan perubahan yang berarti.

ABSTRACT

CHARACTERIZATION OF AIMgSi AS STRUCTURE MATERIAL OF RESEARCH REACTOR.Characterization of mechanical characteristic especially hardness, density and microstructure ofaluminium alloy, AIMgSi, after heating process at the temperature of 85 - 500 °C and heatingtime between 3 -12 hours following by three cooling processes of different cooling rate i.e. : waterquenching, cooling in air or in sands has been carried out. The hardness, density andmicrostrurture than were determined. The experiments showed that the heating up to 300 °C forthe three cooling process caused the decreasing a/ AIMgSi hardness from 76.2 kg/mm2 to34.4 kg/mm2, 34 kg/mm2 dan 33.7 kg/mm2 respectively for 3 hours heating, to 32.9 kg/mm2,32.5 kg/mm2 dan 31.8 kg/mm2 respectively for 6 hours hetaing and to 34.4 kg/mm2, 33.1 kg/mmdan 31.1 kg/mm2 respectively for 12 hours heating. The heating caused also the change ofAIMgSi of microstructure. At the heating of 85 °C to 300 °C the grains coarsed from 0.225 mm to0.24 mm, while at 500 °C the grains size were 0.18 mm. Heat treatment and cooling processwhich were carried out gave no significant change of AIMgSi density.

PENDAHULUAN

Aluminium adalah logam yang lunak,mudah didapat dan murah, namun memilikisifat-sifat yang menguntungkan sepertikekuatan mekanik memadai, konduktivitastinggi, tahan terhadap korosi dan mudahdifabrikasi. Di bidang nuklir, aluminium danpaduannya digunakan sebagai bahanstruktur/kelongsong pada pelat elemen bakarreaktor riser'2'. RSG-GAS menggunakanpaduan AIMg2 dan AIMgSi sebagai bahanstruktur reaktornya. Kelongsong berfungsiuntuk membungkus bahan bakar dispersiU3O8 agar tidak bersentuhan langsungdengan pendingin reaktor. Selain itu jugauntuk mengungkung gas hasil fisi supayatidak keluar ke lingkungan.

Aluminium yang dipadu dengan unsurlain akan menambah kekuatan danmemperbaiki sifat mekaniknya'2'3'. Unsurpemadu Mg dalam paduan aluminiumberfungsi untuk menaikkan daya ketahanankorosi pada saat logam mengalamipemanasan serta memperbaikikekerasannya. Unsur pemadu Si berfungsiagar logam paduan mempunyai koefisienmuai panas yang rendah dan untukmenghindari kegetasan panas'4'. Kekuatanmekanik, fisik dan kekerasan sangatdipengaruhi suhu. Pada kondisi suhu yangmakin tinggi dan waktu yang lama, kekuatantarik akan menurun, sedangkan keuletannyameningkat'5'. Unsur-unsur lain yang biasadipadukan dengan aluminium untukmemperbaiki karakteristiknya adalah Zn, Cudan Mn[6i. Aluminium dalam keadaan murni

185


ISSN 1410-1998

mempunyai kekuatan yang lebih rendahdibandingkan dengan paduannya. Semakintinggi tingkat kemurnian akan menyebabkankekuatan menurun. Demikian juga diameterbutir sangat berpengaruh pada paduanaluminium, yaitu makin halus butir kekerasandan kekuatan meningkat[7).

Fenomena perubahan struktur mikropaduan aluminium pada umumnyamempengaruhi karakteristik mekaniknya .Ukuran butir yang relatif besar, terdiri darisenyawa intermetalik berukuran 0,5-10 jam,misalnya a-AI(Fe,Mn)Si, (Mn,Fe)AI6l

AI7Cu2Fe dan FeAI3 yang tidak larut sertaCuAI2, Mg2Si dan AI2CuMg yang larut sedikit.Partikel-partikel yang lebih halusmengandung unsur-unsur logam transisi Cudan Mn atau Zr sebagai contoh AI20Cu2Mn3,AI12Mg2Cr dan ZrAI3. Adanya butiran sangathalus tersebut menyebabkan terhalanginyarekristalisasi dan pertumbuhan butir dalampaduan aluminium. Selain itu endapan halusyang terbentuk selama proses pengerasansepuh (age hardening) dapat memberikanefek kekuatan yang bertambah besar151. Padapaduan aluminium yang dapatdilakupanaskan (heat treatable alloy)endapan-endapan halus yang terdispersisecara merata dapat menaikkan kekuatantarik dan luluh'71, sedangkan paduan yangtidak dapat dilakupanaskan (non heattreatable alloy) efek peningkatan kekuatandiperoleh berdasarkan dislokasi yangterbentuk pada waktu proses pengerjaandingin berlangsung.

Proses perlakuan panas dari suatulogam paduan mempunyai tujuan gunamemperoleh sifat-sifat logam sesuai denganyang dikehendaki misalnya ketangguhan,ketahanan korosi, struktur mikro dan sifatmekanik

Di dalam reaktor, bahan strukturmengalami berbagai perubahan kondisiseperti panas, fluktuasi neutron, suhu danmedia air dalam kurun waktu yang lama18'9'.Berbagai perubahan kondisi tersebutkemungkinan dapat mempengaruhi karak-teristik paduan aluminium. Sehubungandengan itu perlu dipelajari karakteristikpaduan aluminium khususnya AIMgSi yangdigunakan sebagai bahan struktur elemenbakar RSG-GAS sehubungan dengan unjukkerjanya di dalam reaktor. Secara teoritisAIMgSi yang mengalami pemanasan danpendinginan akan berubah karakteristiknya

khususnya sifat mekanik (kekerasan),densitas dan mikrostruktur. Dalam penelitianini pemanasan dilakukan pada suhu 85 -500 °C, walaupun kenyataannya di dalamreaktor suhunya tidak sampai setinggi itu,namun untuk mencari informasi danmemperoleh data lebih banyak maka perludilakukan percobaan-percobaan lebihlengkap. Setelah pemanasan dilakukanpendinginan dalam air, udara dan pasirdengan maksud untuk memperoleh informasipengaruh laju pendinginan yang berbeda-beda terhadap karakteristik AIMgSi.

TATA KERJA

Bahan

Bahan yang dipakai adalah AIMgSi yangmerupakan sisa pembuatan elemen bakarreaktor riset di IPEBRR PEBN. Bahan lainadalah tetrakhloroeten - (C2CI4) yangdigunakan untuk pembersihan dari kotoranberupa lemak dan minyak, sedangkan untukkeperluan metalografi dipakai amplas, pastadiamond, epoksi-resin, bahan etsa yaitularutan pulton berupa campuran HCI, HNO3,HF dan H2O masing-masing 20; 15; dan2,5 ml ditambah dengan HNO3 25 ml danCr2O3 konsentrasi 0,3 g/ml sebanyak 40 ml.Air, pasir dan udara digunakan sebagaimedia pendingin.

Alat

Peralatan yang digunakan adalahtungku pemanas sampai 1350°C yangdilengkapi dengan pengatur suhu dan waktu.Alat ini digunakan untuk proses perlakuanpanas cuplikan AIMgSi. Untuk memperolehcuplikan dengan ukuran tertentu digunakanalat potong logam Accutom. Mikroskop optikdigunakan untuk mengamati struktur mikroAIMgSi setelah mengalami perlakuan-perlakuan. Alat uji kekerasan dipakai untukmenentukan kekerasan, sedangkanpiknometer dan timbangan analitis untukmengukur densitas.

Cara Kerja

Pada mulanya bahan dipotong,dibersihkan dari kotoran, dicuci lalu dikenaiproses degreasing dengan C2CI4. Prosesperlakuan panas dilaksanakan di dalamtungku pada suhu yang bervariasi dari85-500 °C dan waktu 3-12 jam. Setelahdilakukan pemanasan cuplikan langsung

186


didinginkan dalam media air, pasir atauudara. Sebagian dari cuplikan diuji kekerasandan densitasnya, sedangkan yang laindigunakan untuk pengamatan struktur mikro.Pengujian kekerasan dilakukan denganmetoda Brinell dengan 8 titik pengamatan,kemudian hasilnya dirata-rata. Penentuandensitas tiap cuplikan dilakukan 5 kali,hasilnya kemudian dirata-rata. Pengukurandensitas ini dikerjakan dengan menggunakanpiknometer.

Penyiapan cuplikan untuk pengamatanstruktur mikro dilakukan secara teknik ujimetalografi yaitu mounting denganmenggunakan epoksi-resin, penghalusanpermukaan dengan amplas dari berbagaiukuran (grade) yaitu 500, 800, 1000, 1500dan 2000 serta pengetsaan denganmenggunakan larutan pulton. Pengamatanstruktur mikro dilakukan dengan mikroskopoptik, kemudian dibuat foto hasil metalografi.Foto hasil metalografi ini diamati sertadievaluasi mikrostruktur dan ukuran butirnya.

HASIL DAN BAHASAN

a. Kekerasan dan struktur mikro

Sifat mekanik merupakan salah satukarakteristik penting dari suatu logampaduan. Sifat tersebut dapat mengalamiperubahan karena adanya pengaruh dari luarseperti perlakuan panas yang diteruskandengan proses pendinginan khususnya untukbahan kelongsong elemen bakar. Adanyaproses perlakuan panas tersebut dapatmengakibatkan perubahan kekuatan tarik,perpanjangan dan kekerasan dari AIMg2|101.

Salah satu sifat mekanik yang pentingadalah kekerasan yang merupakan ukuranketahanan terhadap deformasi plastik.Pengaruh parameter proses yaitu suhu dari85 - 500 °C dan waktu pemanasan antara 3 -12 jam terhadap kekerasan AIMgSi dapatdilihat pada Tabel 1 dan Gambar 1a-c.

Tabel 1. Kekerasan AIMgSi setelah proses pemanasan dan pendinginan denganparameter waktu. (Kekerasan AIMgSi sebelum perlakuan 76,2 kg/mm2).

Waktupemanasan,

jam

3

6

12

Jenispendingin

AirUdaraPasirAirUdaraPasirAirUdaraPasir

Suhu pemanasan, °C

8563,863

61,866,865,96267

65,664

20063

62,160,158,756,456,160,560,557,5

30034,434

33,732,932,531,834,433,131,1

400

37,737,6

50068,864,962,551,953

50,156,853,450,5

Sebelum mengalami perlakuan panas,AIMgSi mempunyai kekerasan sebesar76,2 kg/mm2. Bahan AIMgSi yang digunakanadalah AIMgSi sisa pembuatan elemen bakarRSG-GAS yang mengalami perolan 44 %.Setelah pemanasan pada suhu 85 - 300 °Cterjadi penurunan kekerasan baikpendinginan dilakukan dengan air, udaramaupun pasir yang mencapai harga masing-masing 34 4 kg/mm2, 34 kg/mm2 dan33,7 kg/mm untuk lama pemanasan 3 jam.Kekerasan spesimen yang diperoleh denganpendinginan air lebih besar bila digunakanmedia pendingin pasir maupun udara. Padapendinginan dengan air berarti bahan

mengalami pendinginan sangat cepatsehingga butir-butir tidak sempat mengalamikeadaan pemulihan. Pada pendingin denganpasir atau udara bahan mengalamipendinginan perlahan-lahan sehingga butir-butir sempat mengalami pemulihan sehinggakekerasannya lebih rendah dibandingkanpada pendinginan dengan air.

Berdasarkan pengamatan grafik terlihattidak adanya perbedaan yang berarti daripengaruh media pendingin terhadapkekerasan. Penurunan kekerasan serupaterjadi pula pada pemanasan paduanaluminium yang digunakan sebagai bahan

187


ISSN 1410-1998

struktur reaktor riset RSG-GAS yaitu pipaprimer, bahan tangki dan kelongsong151.

Jika dilihat struktur mikronya yangditunjukkan pada Gambar 2, cuplikan belummengalami perlakuan panas, tampak butir-butir dengan batas butir cukup jelas. Setelahpemanasan selama 3 jam pada suhu 85 °C(Gambar 3a) dan 300 °C (Gambar 3b)dengan pendinginan dalam udaramenunjukkan adanya perubahan strukturmikro AIMgSi di mana diameter butirnyatampak lebih besar namun akibatnyaketahanan deformasinya rendah sehinggakekerasannya lebih kecil (Tabel 2). Hal inimungkin disebabkan energi panas yangdiperoieh bahan dapat menyebabkanterjadinya beberapa proses terutamapembesaran butir. Jika dibandingkan denganstruktur mikro paduan aluminium lain yaituAIMg2, maka butiran-butiran AIMgSi lebihbesar.

Apabila suhu pemanasan dinaikkan dari300 °C sampai 500 °C, maka kekerasanmengalami kenaikan seperti tampak padaTabel 1 dan Gambar 1a-c. Jika dilihat padastruktur mikronya tampak butir-butir denganukuran lebih kecil (Gambar 3c) yangkemungkinan hal ini terjadi karena adanyaproses rekristalisasi. Secara teoritisrekristalisasi terjadi pada atau di atas suhuTr = (0,4-0,5)xT,eIeh ( T dalam K). Padapenelitian ini, rekristalisasi terjadi di atassuhu tersebut. Hal ini mungkin disebabkanbahan mengandung impuritas dan telahmengalami perlakuan lain pada saatpembuatan elemen bakar.

Pengaruh waktu (lama) pemanasanterhadap kekerasan AIMgSi pada berbagaisuhu pemanasan dapat dilihat padaGambar 4a-c.

Dalam media pendingin udara, air,maupun pasir akan memberikan bentukkurva yang mirip satu dengan lainnya. Padasuhu 85 - 300 °C, ternyata lama pemanasansampai 3 jam menyebabkan penurunankekerasan. Hal ini terjadi karena selamawaktu tersebut bahan menerima energipanas yang dapat mengakibatkan perubahankarakteristik mekanik seperti kekerasan.Pada pemanasan lebih dari 3 jam, penurunankekerasan relatif kecil karena energi yangdiperlukan untuk perubahan tersebut sudahtercukupi selama 3 jam. Pada pemanasandengan suhu 500 °C dan lama pemanasan

6 jam maka kekerasan spesimen relatifkonstan.

0 100 200 300 400 500 S00

Suhu, °C

100 200 300 400 500

Suhu, °C

<<=)

100 200 300 400 500

Suhu, oC

Gambar 1a-c. Pengaruh suhu pemanasanterhadap kekerasan AIMgSipada pendinginan air, udara,pasir dengan waktupemanasan : (a) 3 jam,(b)6jam, (c) 12 jam.

Tabel 2. Diameter butir AIMgSi padaberbagai perlakuan

Suhu pemanasan, °C

85

300

500

Tanpa perlakuan

Diameter butir, mm

0,225

0,24

0,18

0,15

188


Gambar 2. Struktur mikro AIMgSi sebelum mengalami perlakuan panas, pembesaran 50 x.

Gambar 3a. Struktur mikro AIMgSi setelah perlakuan panas 3 jam pada suhu 85°C, pendinginan didalam udara, pembesaran 50 x

189


ISSN 1410-1998

Gambar 3b. Struktur mikro AIMgSi setelah perlakuan panas 3 jam pada suhu 300 °C,pendinginan di dalam udara, pembesaran 50 x.

Gambar 3c. Struktur mikro AIMgSi setelah perlakuan panas 3 jam pada suhu 500 °C,pendinginan di dalam udara, pembesaran 50 x.

190


-85 oC

-200 oC

-300 oC

-500 oC

(b)

—•—

• -—A—

—•—

85 oC

200 OC

300 oC

500 oC

9 12

Waktu, Jam

(=)—•-

—•-

—*-

—•-

-8SoC

-200 oC

-300 oC

-500 oC

Gambar 4a-c. Pengaruh waktu pemanasanterhadap kekerasan AIMgSipada berbagai suhu, jenispendingin (a) air, (b) udara,(c) pasir.

b. Densitas

Hasil pengukuran densitas AIMgSi yangmengalami pemanasan dari 85 - 500 °Cditunjukkan pada Tabel 3 serta Gambar 5dan 6. Dibandingkan dengan bahan yangbelum mengalami perlakuan, perubahan

densitas karena pemanasan pada sufiu yangberlainan dan pendinginan yang berbedatidak terlalu besar. Demikian juga jika waktupemanasan diperpanjang, densitas tidakberubah banyak.

Gambaran struktur mikro dari AIMgSisetelah mengalami pemanasan pada suhu85 °C selama 3 jam lalu didinginkan di dalamudara dapat dilihat pada Gambar 3a,sedangkan pemanasan selama 6 jam dan12 jam masing-masing pada Gambar 7a dan7b. Sebagai perbandingan, pada Gambar 8adan 8b ditampilkan struktur mikro AIMgSisetelah pemanasan 6 jam pada 85 °Cdengan media pendingin masing-masing airdan pasir. Pada suhu relatif rendah ini,walaupun waktu pemanasan diperlamabahkan sampai 12 jam, struktur mikro tidakmengalami perubahan yang cukup berarti.Hal ini mungkin disebabkan pada suhu relatifrendah, tenaga yang diperlukan untukmenyebabkan suatu perubahan strukturmikro belum cukup besar, sehinggawalaupun waktu pemanasan diperpanjangbelum menampakkan perubahan yang jelas.

Tabel 3. Densitas AIMgSi setelah perlakuanpanas dan pendinginan(p awal = 2,8 g/cm3)

Waktupema-nasan,

jam3

6

12

JenisPendi-ngin

Udara

AirUdaraPasir

Udara

Suhu pemanasan, °C

85

2,778

2,7912,732,787

2,723

300

2,7712,7762,751

500

2,7212,7282,725

191

Prosiding Presentasi llmiab DaurBahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

s

100 200 300 400 500

Suhu, °C

600

Gambar 5. Pengaruh suhu terhadap densitas AIMgSi pada pemanasan 6 jam untuk jenispendinginan dengan air, udara dan pasir.

IB

5V)c01

Q

Waktu, jam

Gambar 6. Pengaruh waktu terhadap densitas AIMgSi, suhu pemanasan 85 °C pada pendinginandengan udara.

192


(a)

(b)

fcv

Gambar 7a-b. Struktur mikro AIMgSi pada pemanasan 85 °C selama : (a). 6 jam; (b) 12 jam,pada pendinginan dengan udara, pembesaran 50 x.

193


ISSN 1410-1998

(a)

(b)

Gambar 8a-b. Struktur mikro AIMgSi pada pemanasan 85 °C selama 6 jam; media pendingina) air, b) pasir, pembesaran 50 x.

194


SIMPULAN

1. Makin tinggi suhu pemanasan, kekerasanAIMgSi mengalami penurunan. Sampaidengan suhu 300 °C, kekerasan AIMgSimenurun dari keadaan awal 76,2 kg/mm2

baik pendinginan dilakukan dengan air,udara maupun pasir yang mencapai hargamasing-masing 34,4 kg/mm2, 34 kg/mm2

dan 33,7 kg/mm2 untuk lama pemanasan3 jam, untuk 6 jam masing-masing32,9 kg/mm2, 32,5 kg/mm2 dan31,8 kg/mm2, dan untuk 12 jam masing-masing 34,4 kg/mm2, 33,1 kg/mm2 dan31,1 kg/mm2.

2. Perlakuan panas pada suhu 85 °C, 200 °Cdan 300 °C selama 3 jam mengakibatkanpenurunan kekerasan yang cukup besardan setelah itu relatif tetap.

3. Perlakuan panas terhadap AIMgSimenyebabkan perubahan struktur mikroAIMgSi. Pemanasan dari 85 °C sampai300 °C bentuk butirnya semakin besaryaitu dari 0,225 mm menjadi 0,24 mm,sedangkan pada 500 °C ukuran butir lebihkecil yaitu 0,18 mm.

4. Suhu dan waktu pemanasan tidakmemberikan perubahan yang besarterhadap densitas AIMgSi.

UCAPAN TERIMA KASIH

Penulis mengucapkan terima kasih yangsebesar-besarnya kepada Saudara Martoyo,Isfandi dan Sayudi yang telah membantuhingga selesainya penelitian ini.

PUSTAKA

[1]. BENJAMIN, M., Nuclear ReactorMaterials and Applications, VanNostrand Reinhold Coy., New York,1983.

[2]. SRIATI DJAPRIE, DIETER, G.E.,Metalurgi Mekanik, ed.3, jilid I, PenerbitErlangga, Jakarta, 1988

[3]. SMALLMAN, R.E., Metalurgi FisikModern, Penerbit PT. GramediaPustaka Utama, ed. 4, Jakarta,1991.

[4]. PANDIT, I., Studi Perbandingan SifatMekanik Peleburan Kembali ScrapAIMg2 Sebagai Bahan KelongsongElemen Bakar RSG-GAS, Thesis, FT-Ul, Jakarta, 1989.

[5]. IRMA, R.D., JOHNY, S., WIWIEK, I.,DWIJO, M., DARLIS, MUDI, H., Analisis

Integritas Bahan Struktur Reaktar SerbaGuna, PPTKR BATAN, Serpong, 1993.

[6]. HONEYCOMBE, R.W.K., Metallurgyand Materials Science, Edward ArnoldLtd., London, 1981.

[7]. MONDOLFO, L.F., Aluminium AlloyStructure and Properties, Butterworth,London, 1976.

[8]. SYAHRIL, SULISTIONO, AnalisisStruktur Mikro dan Kimia MikroZircaloy-4 Hasil Proses PemanasanPelarutan, Seminar Kimia DalamIndustri dan Lingkungan, Yogyakarta,1995.

[9]. NARANG, B.S., Materials Sciences,CBS Publishers and Distributors, Delhi,1982.

[10]. SIGIT, MUCHLIS, B., ELIN, N., EfekPerlakuan Panas dan PendinginanTerhadap Karakteristik Mekanik BahanKelongsong Elemen Bakar RSG-GAS,PI-DBBN I, Jakarta, 1996.

[11], , Draft For Development. Methodsfor the Determination of Grain Size non-Ferrous Alloys, ISO 643-1983(E), BritishStandards Institution, London, 1975.

TANYA JAWAB

Didin S. Winatapura• Apa pengaruh pendinginan di dalam air,

udara dan pasir terhadap sampel AIMgSiyang diamati

Sigit• Pendinginan dengan air, udara dan pasir

dimaksudkan untuk mengetahuipengaruh laju pendinginan yaitu cepat,lambat dan intermediate. Hasil penelitianini menunjukkan bahwa pengaruh lajupendinginan terhadap kekerasan AIMgSitidak nampak.

Amil Mardha• Apakah ada pengaruh pada teras reaktor

dengan diameter butir yang diperolehdari hasil penelitian ini ?

• Berapa batas nilai keselamatan padadiameter butir dan nilai kekerasan ?

SigitPada pemakaian di dalam reaktor, bahanstruktur mengalami berbagai kondisiseperti perubahan panas, fluks neutron,dan sebagainya. Berdasarkan karakteri-sasi yang dilakukan menunjukkan bahwa

195


ISSN 1410-1998

perlakuan panas dapat menyebabkanperubahan sifat mekanik dan ukuranbutir sehingga berpengaruh terhadapbahan struktur (AIMgSi) tersebut.

• Penelitian ini dimaksudkan untukmengetahui karakteristik AIMgSi. Padapemakaian di dalam reaktor, bahantersebut cukup handal. Data sebelumperlakuan yaitu d = 0,15 mm dankekerasan 76,2 kg/mm2 cukup aman.

Mochamad Rochili• Kekerasan yang diperoleh menggunakan

satuan kg/mm , kenapa tidak menggu-nakan satuan kekerasan seperti Vickersatau Brinnel agar tidak rancu dengankekuatan tarik ?

• Berapa persen silika dalam media pasiryang digunakan dalam penelitian ini ?

Sigit• Kekerasan dapat dinyatakan dengan

BHV (Brinnel Hardness Number).Kekerasan juga dapat dinyatakan dalamsatuan kg/mm2.

• Persentase silika dalam pasir tidakdianalisis.

Bambang Herutomo• Data uji mekanik seperti kekuatan tarik

atau kekuatan luluh sebaiknyadilengkapi.

• Mengapa kekerasan sampel padapemanasan 6 jam lebin rendahdibandingkan dengan kekerasan sampelpada pemanasan 3 jam dan 12 jam ?

Sigit• Data uji mekanik AIMgSi seperti kekuatan

tarik belum dilakukan.• Pada pemanasan sampel sampai

dengan 6 jam, bahan menerima energipanas yang dapat menurunkan sifatkekerasan, setelah itu naik atau lebihbesar sedikit. Hal ini mungkin disebabkanadanya perubahan ukuran butir.

Suwardi• Istilah efek pemanasan sebaiknya akan

lebih tepat dengan perlakuan panas.• Proses apa yang mempengaruhi

perubahan diameter butir dan terjadipada temperatur berapa ?

SigitSaran diterima.Pada pemanasan sampai 300°Cdiameter butir naik karena ketahanandeformasinya rendah akibat adanyaperlakuan panas. Pada temperatur lebihtinggi dari 300°C, diameter butir turunkemungkinan disebabkan proses rekris-talisasi yang dimulai setelah temperatur300°C.

196

ID0100171


PADUAN AIMgSil SEBAGAI MATERIAL CLADDINGBAHAN BAKAR REAKTOR RISET ALTERNATIF

MasrukanPusat Elemen Bahan Bakar Nuklir-BATAN

ABSTRAK

PADUAN AIMgSM SEBAGAI MATERIAL CLADDING BAHAN BAKAR REAKTOR RISETALTERNATIF. Penelitian kemungkinan penggunaan paduan AIMgSil yang diperoleh dariproduksi dalam negeri (PT.AIkasa) sebagai material cladding bahan bakar alternatif telahdilakukan . Sebagai perbandingan dilakukan pula pengujian terhadap material dari ArgonneNational Laboratory (ANL). Paduan AIMgSil dipilih sebagai material cladding alternatif karenamaterial tersebut mempunyai kekerasan dan ketahanan korosi yang lebih baik . Mula-mulasampel dipanaskan pada suhu 400°C selama 3 jam , kemudian dilakukan pengujian komposisikimia , sifat fisik, mekanik dan sifat neutronik. Dari hasil pengujian komposisi kimia terhadapspesimen dari Alkasa dengan alat Atomic Absorption Spectroscopy (AAS) ternyata kandunganunsur yang ada masih memenuhi persyaratan paduan aluminium sebagai material claddingbahan bakar kecuali unsur B. Unsur B yang ada sebesar 233 ppm melebihi persyaratan paduanaluminium sebagai material cladding bahan bakar yaitu kurang dari 1 ppm. Untuk spesimen dariANL didapat unsur B yang ada sebesar 0.85 ppm yang telah memenuhi persyaratan paduanaluminium sebagai material cladding bahan bakar .Sementara itu hasil pengujian sifat mekanikdalam hal ini kekuatan tarik (cru) , kekuatan luluh ((ay), dan perpanjangan (e) dan sifat-sifat (titiklebur, panas jenis, dan koefisien muai linier) yang ada baik spesimen dari Alkasa maupun ANLtelah memenuhi persyaratan paduan aluminium sebagai material cladding bahan bakar. Hasilpengujian sifat mekanik terdiri dari kekuatan tarik .kekuatan luluh, dan perpanjangan untukspesimen dari alkasa didapat harga masing-masing 125,4 MPa, 95,2 MPa, dan 29%. Untukspesimen dari ANL didapat hasil kekuatan tarik , dan perpanjangan masing-masing sebesar131,43 MPa, 101 MPa, dan 29%. Hasil pengujian sifat fisik yang terdiri atas titik lebur, panasjenis, dan koefisien muai panjang untuk spesimen dari Alkasa masing-masing sebesar 617,14 —632,84°C, 0,231 kal/g.°C ,dan 24,23 x 10"6 /°C. Untuk spesimen dari ANL didapat hasil titik lebur,panas jenis, dan koefisien muai panjang masing-masing 637 - 652,9°C , 0,231 kal/g.°C dan24,23 x 10~6 /°C. Hasil perhitungan tampang lintang serapan neutron makroskopik (Za) paduandidapat harga untuk spesimen dari Alkasa dan ANL adalah sebesar 4,197853 dan 1,8444 cm"1'Sementara spesifikasi paduan aluminium untuk material cladding bahan bakar adalah sebagaiberikut:a). Kandungan unsur B lebih kecil dari 1 ppmb). Sifat mekanik yang terdiri atas kekuatan tarik, kekuatan luluh dan perpanjangan berturut-

turut 124 MPa, 54 MPa, dan 25%.c). Sifat fisik yang terdiri atas titik lebur, panas jenis, dan koefisien muai panjang berturut-turut

632-650°C, 0,23 kal/g °C dan 0,24 x 10~6/ °Cd). Sifat neutronik (Za) lebih kecil dari 2,21 cm"1

ABSTRACT

THE AIMgSH ALLOY AN ALTERNATIVE FUEL CLADDING MATERIALS FOR RESEARCHREACTORS. The examination of the possibility to use AIMgSH alloy received from PT.AIkasa asan alternative fuel cladding materials have been perfomed . As comporation to this examination,the examination to materials that received from Argonne National Laboratory (ANL) have beenperfomed too. The AIMgSH alloy was choised as an alternative fuels cladding material becouseit material have better hardness and corrosion resistance . The sample was heated at 400 °C for3 hours prior to be checked such as chemical composition , phisical, mecanical, and neutronicproperties. The results testing chemical composition with Atomic Absoption Spectroscopy (AAS)instrument, actually the chemical composition all of the test meet the specification for aluminiumalloys as fuel cladding materials except B contents. The B contents were 233 ppm that thespecification for aluminium alloys as fuel cladding material (< 1 ppm). For speciment from ANLthe B content were 0.85 ppm that meet specification as fuel cladding materials. While, the resultof mechanical testing such as a tensile strength ( cru), yield strength ( ay), elongation (e) , andphisical properties (melting point , heat capacity, and linier expancion coefisien) in bothspeciments Alkasa and ANL meet the specification as fuels cladding materials. The mechanicaltest such as tensile strenght, yeild and elongation for speciment from Alkasa are 125.4 MPa,95.2 MPa, and 31% respectively. For speciment from ANL , the mechanical test such as tensile

197


ISSN 1410-1998

strenght, yield strength ,and are 131.43 MPa, 95 MPa, and 29% respectively. Whilst the physicaltests consisting of melting point, heat capacity, and the linier expancion coeficient for specimentsfrom Alkasa are 617.14 - 632.84 °C, 0.21 cal/g.°C, and 24 x 10~6/ °C respectively. Forspeciment from ANL the physical testing consisting of melting point, heat capacity and the linierexpancion coeficien are 632-652°C, 0.23 cal/g.°C, and 24.24 x 10~*/ °C, respectively. Theneutronic properties (£a ) calculated from the chemical composition and the microscopicabsorbtion cross section of respective elements in the AIMgSH alloy received from Alkasa andANL were 4.197853 and 1.844 cm'1 respectively. While , the specification aluminium as fuelscladding materials are:a). The B contents must more little than 1 ppm,bj. The mechanical properties consisting of tensile strength, yield strength, and elongation are

larger than 124 MPa , 54 MPa, and 25%,c). Physical properties consisting of melting point, heat capacity, and linier expancion coefisien

are 632-650 °C, 0.23,cal/g.°C, and 0.24 x 10~'7°C,d). Neutronic properties (Za) is more little than 2.21 cm'1'

The results inspection of microstructure with optical microscope, SEM, and TEM are Mg2Siand MgsAI8.

PENDAHULUAN

Cladding bahan bakar berfungsisebagai wadah dan pelindung antara bahanbakar dengan lingkungan, tetapi neutronmasih dapat mengadakan reaksi inti denganbahan bakar. Pemiiihan material untukcladding bahan bakar didasarkan atas jenisreaktor, bahan bakar dan suhu operasinya.Paduan aluminium cukup baik dipakaisebagai material cladding bahan bakarmengingat sifat-sifat aluminium yang sesuaiuntuk material cladding bahan bakar reaktorriset yang beroperasi pada suhu rendah.Sifat-sifat aluminium yang sesuai untukmaterial cladding bahan bakar antara lain :tampang lintang serapan neutron rendah,stabil terhadap iradiasi, stabil pada suhutinggi, hantaran panasnya tinggi, tahanterhadap korosi, mudah difabrikasi, danmudah didapat|1].

Bahan bakar reaktor riset dapatberupa oksida uranium atau paduan logamuranium yang biasanya berbentuk pelat. Didalam reaktor, cladding bahan bakar secaratetap akan terkena tegangan internal akibatswelling bahan bakar, hasil fisi yangterbentuk dan panas hasil fisi. Untukmengimbangi keadaan tersebut, makamaterial cladding harus mempunyai kekuatandan keuletan yang optimal, dalam hal inikekuatan dan keuletan lebih besar daripersyaratan untuk material cladding bahanbakar reaktor riset agar mampu menahantegangan internal tersebut. Sebagai contohpada jenis reaktor High Flux Beam Reactormempunyai kekuatan tarik sebesar 124 MPadan perpanjangan 25 % [ l ].

Pusat Elemen Bakar Nuklir (PEBN),BATAN, sampai saat ini secara rutinmemproduksi elemen bakar nuklir jenis pelatyanig berisi bahan bakar oksida uraniumdalam bentuk U30a .menggunakan AIMg2sebagai cladding, Sedangkan elemen bakarberisi bahan bakar uranium silisida (UxSiy)masih dalam taraf pengembangan. Selaindari jenis AIMg2 , ternyata paduan darl jenisAIMgSil telah terbukti memiliki unjuk kerjacukup baik dan telah digunakan sebagaimaterial cladding seperti pada jenis reaktorHigh Flux Isotop Reactor dan Advanced TestReactor. Percobaan lain yatig menghasilkanunjuk kerja cukup memuaskan adalah diArgonne National Laboratory (ANL) diAmerika dengan isi bahan bakar U3O8

maupun U3Si2 Percobaan di laboratoriumANL U3Si2 dengan tingkat muat 8 g U/cm3,dirol pada suhu 500 °C dan total reduksi padaperolan panas mencapai 85%.

Mengacu kepada keberhasilan daribeberapa reaktor di USA menggunakanpaduan AIMgSil sebagai material claddingbahan bakar, maka pada penelitian ini akandilakukan pengujian terhadap paduanAIMgSil yang diperoleh dari produksi dalamnegeri meliputi antara lain : Komposisi kimia,sifat mekanik, sifat fisik dan sifat neutronik.Hasil penelitian ini diharapkan dapatmembantu memecahkan masalahketergantungan pemakaian bahan bakuuntuk material cladding baik jenis maupunasal material.

198

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPBBN-BATAN Jakarta, 4-5Nopember 1997

TEORI

1. Paduan AIMgSil

Paduan AIMgSil termasuk dalamkelompok seri 6xxx yang dapat dikeraskandengan perlakuan panas {heat treatable),dan secara luas digunakan untuk materialstruktur berkekuatan menengah. Keuntunganlain yang diperoleh adalah mampu lasnyabaik dan tahan terhadap korosil41.

Di dalam industri, paduan AIMgSildibuat dengan cara melebur Al ingot, AIMg,AISi, AlCu dalam tungku pada suhu 700 °Cyang dikenal dengan proses semi continuescasting. Hasil yang keluar dari tungkupeleburan dicetak sambil ditambahkan TiB2.Hasil yang keluar dalam bentuk billetkemudian dibuat dalam bentuk profile dengancara ekstrusi. Proses ekstrusi dilakukanpada suhu 500 °C . Hasil ekstrusi didinginkandengan menyemprotkan kabut air,selanjutnya diluruskan dengan carastretching.

Bila dilihat pada diagram fasa ternerseperti pada Gambar 1 maka unsur Mg danSi akan berbentuk fasa kedua Mg2Si,sedangkan unsur Mg dengan Ai akanmembentuk Mg5AI8. Fasa kedua Mg2Siterbentuk karena adanya unsur Mg dan Sidengan perbandingan 1,73 : 1. Sementara itufasa kedua MgsAla terbentuk pada saatpendinginan cepat.

2. Karakteristik Paduan AIMgSil SebagaiMaterial Cladding Bahan Bakar

2.1 Komposisi Kimia

Komposisi kimia dalam paduan akanmenentukan sifat-sifat yanig dimiliki olehpaduan tersebut. Khusus dalam bidang

nuklir, maka diperlukan sifat khusus yaitusifat neutronik.

Bila dilihat dari komposisi kimia yangada dalam paduan AIMgSil maka unsur Mgdan Si mempunyai peranan yang utamakarena unsur-unsur tersebut akanmembentuk senyawa Mg2Si yang akanmenentukan kekuatan paduan. Unsur Byang ditambahkan bersama Ti ke dalampaduan akan memperhalus butir yangberakibat menaikkan kekuatan paduan.Namun, unsur B tersebut mempunyaipengaruh yang kurang menguntungkandalam industri nuklir karena unsur B tersebutmempunyai serapan neutron tinggi. Unsurlain seperti Mn dan Cr akan menghambatpertumbuhan butir pada proses rekristalisasisehingga kekuatan paduan tidak turun.

2.2 Sifat Mekanik.

Sifat mekanik untuk material claddingantara lain : kekuatan tarik (au), kekuatanluluh(ay) dan perpanjangan (e). Mengingatfungsi cladding adalah sebagai penghalangantara bahan bakar dengan pendingin, makamaterial untuk cladding harus mempuyaikekuatan yang optimal, dalam hal inikekuatan lebih besar dari persyaratan untukmaterial cladding tetapi tidak getas agardapat menyesuaikan perubahan tegangandan regangan selama elemen bakar di dalamreaktor tanpa mengalami patah.

2.3 Sifat Fisik

Sifat fisik yang berpengaruh terhadapmaterial cladding antara lain : titik lebur,panas jenis dan muai panjang. Aluminiumtermasuk logam yang mempunyai titik leburrendah berkisar 660°C untuk aluminiummurni, sedangkan dalam bentuk paduan

Gambar 1. Diagram Fasa Al-Mg-Si 15]

199


titik leburnya lebih rendah. Penggunaanaluminium yang mempunyai titik lebur rendahsebagai material cladding bahan bakarreaktor riset masih dimungkinkan karenareaktor riset bekerja pada suhu operasi yangrendah.

Panas jenis suatu material akanmenentukan kenaikan suhu yang disebabkanoleh adanya penambahan panas tersebut.Pada suatu sistim reaktor, panas yang timbulkarena reaksi inti harus segera dilepaskan kelingkungan melalui cladding bahan bakar.Oleh karena itu diperlukan material claddingyang dapat melepaskan panas dengan cepat.Material yang mempunyai panas jenis tinggiakan mudah melepaskan panas dibandingmaterial yang lebih rendah panas jenisnya.

Sifat fisik yang lain yaitu muaipanjang, dimana sifat tersebut merupakanperubahan akibat pengaruh panas danbiasanya dinyatakan dengan harga koefisienmuai panjang (a). Harga koefisien muaipanjang diusahakan serendah mungkin agartidak terjadi pemanjangan secara berlebihan.Pada kondisi operasi yang berlangsung padasuhu rendah maka pengaruh panas terhadapmuai panjang sangat kecil.

2.4. Sifat Neutronik

Sifat neutronik yang penting padareaktor nuklir adalah serapan neutron,tangkapan neutron, dan hamburan [2l Untukekonomi neutron, material cladding harusmempunyai tampang lintang serapan neutronmakroskopik serendah mungkin agarkeadaan kritis reaktor dapat tercapai. Dalambentuk matematik dirumuskan sebagaiberikut '2l:Tampang lintang serapan neutronmakroskopik, Za = crax Nidimana:

Bx fxNo

2a = tampang lintang serapan neutronmikroskopik, barn = 10'24cm2/inti

N = Jumlah atom target, inti/ cm3

No = Bilangan AvogadroB = Persentase berat unsurf = Berat jenis, g/cm3

M = Berat atom

3 Spesifikasi Paduan AluminiumSebagai Material Cladding BahanBakar.

Tabe! 2.1 Spesifikasi Sifat mekanik, SifatNeutronik, Sifat Fisik, danKomposisi Kimia PaduanAluminium Untuk MaterialCladding Bahan Bakar |5l

1

2

3

4

Sifat Mekanik

Kondisi Anil (o)

Kekuatan tarik(cTu),

Kekuatan luluh (cry)

MPa

MPa

Perpanjangan (e), %

Sifat neutronik: (2a)

Sifat fisik

Titik lebur, °C

, cm"1

Panas jenis (Cp), kal/g. °C

Koef. muai panjang

Komposisi kimia *'

** lanjutan

No.

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Unsur

Mg

Si

Fe

Cu

Zn

Cr

Mn

Ti

B

Ai

(a) ,/°C

>

>

>

<

632

0

0,24

Kadar

0,8-1,2%0,4 - 0,8 %

< 0,7 %

0,15-0,4%

< 0,25 %

< 0,25 %

<0,15%

<200 ppm

< 1 ppm

Balance

124

95

25

2,21

- 6 5 0

,23

X10"6

TATA KERJA

Dalam penelitian ini dilakukanpercobaan untuk mengetahui karakteristikAIMgSil yang berkaitan dengan sifat-sifatsebagai material cladding bahan bakar untukReaktor Riset. Pengamatan meliputi kompo-sisi kimia, sifat mekanik, sifat fisik, dan sifatneutronik. Diagram alir penelitian sepertiGambar 1.

200

ISSN 1410-1998 Presiding Presentasi llmiah DaurBahan Bakar NuMir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

Material awal dalam bentuk pelat denganketebalan 3,55 mm dipotong - potong,sebagian dilakuikan pengujian komposisikimia dengan alat Atomic AbsorbtionSpectroscopy (AAS) dan sebagian yang laindianil dalam tungku pada suhu 400°C selama3 jam (anil). Maksud pemanasan adalahuntuk mendekatkan kondisi pemakaianmaterial sebagai cladding bahan bakar.

Selanjutnya dilakukan pengujian sifatmekanik dan sifat fisik. Pengujian sifatmekanik menggunakan alat uji tarik. Untukpengujian sifat fisik yang terdiri dari titik lebur,panas jenis, dan koefisien muai panjangmasing-masing digunakan alat DifferentialThermal Analysis (DTA), DifferentialScanning Calorimetric (DSC) dan Dilatometri(DLM).

Material Awal

( Profile AlMgSil)

Sifat Mekanik

Uji Tarik

Sifat Fisik

DTA, DSC,DLM

Str. Mikro

MO, SEM, TEM

Sifat Netronik

Perhitungan

Komp. Kimia

AAS

EDS

Analisa Data

Kesimpulan

Gambar 1. Diagram Alir Penelitian

HASIL DAN BAHASAN

Data hasil pengujian komposisi kimiadisajikan pada Tabel 2, sifat mekanikdisajikan pada Tabel 3, dan sifat fisik padaTabel 4.

1. Komposisi Kimia

Dari Tabel 2 yang memuat komposisikimia dan bila dibandingkan denganspesifikasi paduan aluminium untuk materialcladding pada Tabel 1 dapat dltunjukkanbahwa kandungan unsur-unsur di dalam

201


ISSN 1410-1998

paduan pada spesimen dari Aikasa umumnyamasih dalam batas menurut spesifikasimaterial cladding bahan bakar, kecuali unsurB, sedangkan untuk spesimen dari ANLsemua unsur telah memenuhi termasukunsur B. Unsur B yang ada didalam spesimendari Aikasa sebesar 233 ppm sedangkaiispesifikasi yang diijinkan lebih kecil dari1 ppm. Untuk spesimen dari ANL hanyaterdapat unsur B sebesar 0,85 ppm.

Unsur Mg dan Si di dalam paduanaluminium baik spesimen dari Aikasamaupun dari ANL seperti pada Tabel 2 akanmembentuk Mg2Si yang berperan menaikkankekuatan.

Unsur B ditambahkan ke dalam paduanbersama unsur Ti dalam bentuk senyawaTiB2 mempunyai fungsi menghaluskan butiryang secara tidak langsung akan menaikkankekuatan. Namun, unsur B tersebut akanmenyerap neutron dalam jumlah besarsehingga jumlah unsur B yang ada hamsdiusahakan serendah mungkin. Berdasarkanhasil pengujian terhadap spesimen dariAikasa didapat unsur B yang lebih besar daripersyaratan untuk material cladding bahanbakar yaitu seperti diatas, maka spesimendari Aikasa ditinjau dari komposisi kimianyatidak dapat digunakan untuk materialcladding bahan bakar. Sementara itu,spesimen dari ANL dengan kandungan unsurB yang lebih kecil dari 1 ppm tersebut telahmemenuhi persyaratan. Perlu diingat bahwaunsur B yang ditambahkan ke dalam paduandalam bentuk TiB2 berfungsi untukmemperhalus butir karena dengan butir yanglebih halus maka paduan akan lebih kuat.Agar paduan aluminium dari Aikasa dapatdigunakan sebagai material cladding makaunsur B harus dihilangkan atau dikurangi.Pengurangan unsur B akan berakibatmenurunnya kekuatan paduan. Oleh karenaitu harus dicari cara agar kekuatan paduantidak turun. Cara yang dilakukan yaitudengan cara regang anil. Dalam caratersebut, paduan diberi deformasi yang cukupbesar kemudian dianil. Pada cara tersebutpaduan yang telah mengalami deformasiyang cukup besar dengan cara dirol dinginselanjutnya dianil. Di tempat yang menerimadeformasi cukup besar tersebut merupakantempat yang mempunyai energi cukup besar,dan akan menjadi tempat tumbuhnya inti. Intiakan tumbuh membentuk butir bila dilakukanpemanasan (anil). Agar pertumbuhan butirtidak berlangsung secara berlebihan padasaat dianil yang dapat menurunkan kekuatanpaduan maka perlu adanya unsur yang dapat

menghambat pertumbuhan butir. Unsur-unsuryang dapat menghambat pertumbuhan butirtersebut adalah Mn.Cr dan Zr, karena unsur-unsur tersebut akan membentuk senyawamasing-masing Ai2oCu2Mn3, AI12Mg2Cr, danZrAI3. Berdasarkan hasil pengujian terhadapspesimen dari Aikasa ternyata didapatkanunsur Mn dan Cr masing-masing sebesar335 ppm dan 587 ppm, sedangkan spesimendari ANL unsur Mn dan Cr masing-masingsebesar 700 ppm dan 0,17 %. Unsur-unsurtersebut akan mampu menghambat per-tumbuhan butir selama proses anil.

2. Sifat Mekanik.

Sifat mekanik untuk material claddingadalah pada kondisi anil yang terdiri darikekuatan tarik (CJU), kekuatan luluh (ay), danperpanjangan (e) seperti ditampilkan padaTabel 3. Material cladding diharapkan mampumenahan beban Internal berupa teganganakibat hasil fisi. Dari hasil pengujian dan biladibandingkan dengan spesifikasi paduanaluminium untuk material cladding padaTabel 1, dapat dilihat bahwa pada kondisi anilspesimen dari Aikasa mempunyai kekuatantarik (au), kekuatan luluh (ay ), danperpanjangan sebesar 125,4 MPa; 95,2 MPadan 31 %, sedangkan untuk spesimen dariANL masing-masing sebesar 131 MPa,kekuatan luluh = 101 MPa, dan per-panjangan = 29 %. Hasil tersebut masihmemenuhi persyaratan paduan aluminiumuntuk material cladding bahan bakar.

3. Sifat Fisik

Hasil pengujian titik lebur, panas jenis,dan koefisien muai panjang untuk spesimendari Aikasa berturut-turut adalah 617,14 -632,84 °C; 0,21 kal/g.°C dan 24,2 mm/°C .Untuk spesimen dari ANL didapatkan hasiltitik lebur, panas jenis dan koefisien muaipanjang masing-masing sebesar 637-652 °C,0,23 kal / g . °C ( pada 100 °C ), dan24,24 x 1CT mm/°C (pada 100°C ). Hasiltersebut masih memenuhi persyaratan untukpaduan aluminium sebagai material claddingbahan bakar, masing-masing untuk titik lebur,panas jenis, dan koefisien muai panjangsebesar 682,2 - 651°C; 0,23 kal/g.°C dan23,4 x10"6 mm/°C.

4. Sifat Neutronik

Sifat neutronik untuk material claddingadalah tampang lintang serapan neutronmakroskopik (Za.) yang dihitung berdasarkan

202


komposisi dan besarnya tampang Iintangserapan netron mikroskopik (aa). Denganmenggunakan perhitungan seperti yangdiuraikan pada 2.2.4. Untuk spesimen dariAlkasa didapatkan hasil sebesar4,1978553 cm'1, sedangkan spesimen dariANL sebesar 1,8444 cm"1. Dilihat dari hargatampang lintang serapan neutronmakroskopiknya (Ea), untuk spesimen dariAlkasa melampaui batas yang diijinkansebagai material cladding sehingga spesimendari Alkasa tidak dapat digunakan sebagaimaterial cladding bahan bakar. Sementaraitu untuk spesimen dari ANL dapatdigunakan. Spesifikasi nuklir tampanglintang neutron makroskopik (Sa), untukpaduan aluminium sebagai material claddingbahan bakar adalah < 2,217 cm "1l

SIMPULAN

Paduan AIMgSil yang diperoleh dipasaran ( dari PT Alkasa ) mempunyal sifatmekanik dan fisik yang telah memenuhipersyaratan sebagai material cladding bahanbakar, narnun dari sifat neutroniknya tidakmemenuhi. Hal ini disebabkan adanyakandungan unsur B yang besar dan berakibatterhadap sifat neutroniknya (tampang lintangserapan neutron makroskopik ) tinggi. UnsurB sebesar 233 ppm melampaui persyaratanyang diijinkan untuk paduan aluminiumsebagai material cladding bahan bakar( < I ppm). Berbeda dengan spesimen dariAlkasa, untuk spesimen dari ANL ditinjau dari

komposisi kimia, sifat mekanik, fisik maupunneutroniknya telah memenuhi persyaratanuntuk paduan aluminium sebagai materialcladding bahan bakar.

Tabel 2. Hasil Uji Komposisi Kimia.

No

123456

78910111213

MgSiFeMnTiZn

CoCuCrNiSnBAl

A s a IALKASA

0,8197 %0,6098 %0,2260 %335 ppm207 ppm13 ppm

21 ppm0,2574 %587 ppm49 ppm6,5 ppm233 ppmBalance

ANL0,93 %0,583 %0,495 %700 ppm60 ppm10 ppm

22 ppm220 ppm0,17 %--0,85 ppmBalance

Tabel 3. Hasil Uji Mekanik.

No

1

2

3

Sifat MekanikKondisi anil (O)Kekuatan tarik(au ) , MpaKekuatan tarik(av),MPaPerpanjangan(e), %

ALKASA

125,2

95,2

31

ANL

131,43

101

29

Tabel 4. Hasil Pengujian Sifat Fisik.

Asal

Alkasa

ANL

Titik lebur (°C)

617,14-632,84

637-652,9

Panasjenis, kal/g. °C

(pada 100 °C)

0,21

0,231

Koef. muai panjang (a)

X10"6 (pada100°C)

24,20

24,23

203


ISSN 1410-1998

SARAN

Agar paduan AIMgSil yang diperolehdari Alkasa dapat digunakan sebagai materialcladding bahan bakar, maka unsur B hamsdikurangi /dihilangkan. Pengurangan unsur Bdilakukan pada saat peleburan dengan tidakmemberikan unsur B yang biasanya dalambentuk TiB2. Sebagai pengganti unsur Btersebut dilakukan dengan cara regang anil.

Perlu dilakukan penelitian lebih lanjutuntuk menentukan parameter yang tepatpada proses regang anil.

PUSTAKA

[1]. BENJAMIN, M MA, Nuclear Materialsand Application , USA, 1983

[2]. FROST, B.R.T, Nuclear Fuels Elements,First Edition , England, 1982.

[3]. DOMAGALA, R.F, The Status ofUranium Silicon Alloys Fuel,Development for RERTR Program, ANL,Illinois ,1980.

[4]. ALTENPOHL, D, Uranium Viewed fromWithin , Springer Verlag , Dusseldorf,1982.

[5]. MONDOLFO, L.F, Alluminum Alloy :Structure and Properties, London, 1976.

[6]. DIETER, GEORGE E., MechanicalMetallurgy, International Edition, MeGrawHill, New York, 1986.

UCAPAN TERIMA KASIH

Ucapan terima kasih kami sampaikankepada Dr. Ir. Mardjono Siswosuwarno (ITB),Dr. Hersubeno, Drs. Yusuf Nampira, MSc,Boybul, B.Sc, Ir. Sumarbagiono (PTPLR),Ir. Aslina Ginting dan teman-teman yang tidakdapat saya sebutkan satu persatu yang telahmembantu sehingga penelitian ini hinggaselesai.

TANYA JAWAB

Harini Sosiati• Bagaimana perbandingan AIMgSil

domestik dengan AIMgSil ANL dari segimikrostruktur serta korelasinya terhadappemanfaatan material sebagai kelong-song elemen bakar alternatif ?

• Mohon penjelasan cara mengurangikandungan B dalam AIMgSil domestikguna memenuhi persyaratan materialkelongsong elemen bakar ?

Masrukan• Mikrostruktur AIMgSil domestik sama

dengan mikrostruktur AIMgSil ANL.Perbedaan utama antara kedua bahantersebut adalah kandungan unsur Boron(B).

• Kandungan unsur B dapat dikurangipada saat peleburan AIMgSil hinggakurang dari 1 ppm.

204

ID0100172


KARAKTERISTIK TERMAL KELONGSONG AIMg2 DAN PELAT ELEMENBAKAR U3Si2-AI VARIASI TINGKAT MUAT URANIUM

Aslina Br. Ginting, Suparjo, Dian Anggraini, Hasbullah NasutionPusat Elemen Bakar Nuklir- BATAN

ABSTRAK

KARAKTERISTIK TERMAL KELONGSONG AIMg2 DAN PELAT ELEMEN BAKAR U3Si2-AIVARIASI TINGKAT MUAT URANIUM. Karakteristik termal yang dianalisis mencakup nilaipertambahan panjang , koefisien muai panjang dan enthalphy dari bahan kelongsong dan bahanbakar U3SJ2-A1. Bahan kelongsong AIMg2 segar (tanpa perlakuan), AIMg2 rol yang dianiling padasuhu 425°C selama 1 jam dan PEB U3SJ2-AI dengan variasi Tingkat Muat Uranium (TM U) 3,6;4,2; 4,8 dan 5,2 g/cm3 dianalisis pertambahan panjangnya (AL) dan koefisien muai panjangnya(a) menggunakan alat Dilatometer. Sedangkan besaran enthalphy (AH) AIMg2 segar, AIMg2 rol,Inti Elemen Bakar (IEB) dan Pelat Elemen bakar (PEB) U3Si2-AI dengan variasi TM U 2,9; 3,6;4,2; 4,8; 5,2 g/cm3 dianalisis menggunakan alat DTA (Differential Thermal Analysis). Analisispertambahan panjang dan koefisien muai panjang dilakukan untuk mengetahui besarnyaperubahan dimensi kelongsong bahan bakar dan PEB U3Si2-AI selama di dalam teras reaktorsedangkan penentuan enthalphy dilakukan untuk memperkirakan besarnya panas yangdibutuhkan atau dilepaskan IEB U3Si2-AI ke air pendingin melalui kelongsong AIMg2. Hasilanalisis diperoleh bahwa A!Mg2 segar, AIMg2 rol dan PEB U3S12-AI mempunyai nilaipertambahan panjang dan koefisien muai panjang yang bertambah besar dengan naiknyatemperatur. Makin besar TM U dalam PEB U3SJ2-AI menghasilkan nilai pertambahan panjangdan koefisien muai panjang makin besar. Dari hasil pengukuran enthalphy dengan DTAdiperoleh bahwa nilai enthalphy AIMg2 segar lebih kecil dibanding nilai enthalphy AIMg2 roltetapi suhu lebur AIMg2 segar lebih besar dari AIMg2 rol. Sedangkan dalam penentuanenthalphy IEB UsSi2-AI dan PEB U3S12-AI dengan variasi TM U diperoleh hasil bahwa nilaientalphy IEB U3Si2-AI lebih kecil dibanding PEB U3Si2-AI. Bahan IEB U3Si2-AI maupun PEBU3Si2-AI mempunyai nilai enthalphy bertambah kecil dengan naiknya TM U. Hal ini dapatdinyatakan bahwa IEB U3Si2-AI lebih reaktif daripada PEB

Kata Kunci : Kelongsong AIMg2, Inti Elemen Bakar, Pelat Elemen Bakar U3Si2-AI dan AnalisisTermal

ABSTRACT

THERMAL CHARACTERISTIC OF AIMg2 CLADDING AND FUEL PLATES OF UsSii-AI WITHVARIOUS URANIUM LOADING. Thermal characteristic analyzed in this paper included linearexpansion value, coefficient expansion, and enthalphy of cladding material and fuel core and fuelplate of L/3S/2-A/. Before analyzing, the fresh cladding ofAIMg2 (without treatment) and the rolledAIMg2 were anealed at temperature of 42&C for 1 hour, and the fuel plates of U3Si2-AI wasprepared for various uranium loading of 2.9 - 3.6 - 4.2 - 4.8 and 5.2 g/cm3. Linear expansionnominal value and expansion coefficient were analyzed by using Dilatometer whereas enthalphydetermination used Differential Thermal Analysis (DTA). The linear expansion and expansioncofficient analysis was performed to study the dimension of nominal cladding and of fuel platesduring their stay in the reactor core, whereas the determination of enthalphy was carried out toestimate the energy absorbed and released by fuel meat of U3Si2-Al to the cooling water throughAIMg2 as a cladding. The result showed that the linear expansion and expansion coefficient offresh AIMg2 cladding, rolled AIMg2 and fuel plates of U3SirAl are increased with the increase oftemperature as well as the increase of uranium loading. The enthalphy measure showed that theenthaiphy of fresh AIMg2 is smaller than that of rolled AIMg2 but melting temperature of freshAIMg2 is greater than that of rolled AIMg2. The enthalphy of fuel meat of L/3S/2-/W is less thanthat of plates of U3Si2-AI. The enthalphy of fuel plates and meat of U3Si2-AI decrease with theincrease of uranium loading. It is concluded that the fuel meat is more reactive than fuel platesof U3Si2-AI.

Key Words : AIMg2 Cladding, Fuel Meat, Fuel Plates, and Thermal Analysis.

205


PENDAHULUAN

Latar Belakang

Pusat Elemen Bakar Nuklir (PEBN)merencanakan penggunaan bahan bakaruranium silisida (LJ3Si2-AI) sebagai penggantibahan bakar oksida (U3O8-AI). Uranium yangdigunakan untuk bahan bakar tersebutadalah uranium yang diperkaya ± 20%dengan variasi Tingkat Muat Uranium (TM U)mulai dari 2,9; 3,6; 4,2; 4,8 dan 5,2 g/cm3.Uranium silisida merupakan paduan logamuranium yang mempunyai densitas tinggisekitar 12,5 g/cm3 dengan TM U paling tinggidibanding bahan bakar tipe lainnya. Disamping itu, proses fabrikasi bahan bakaruranium silisida juga tidak jauh berbedadengan fabrikasi bahan bakar tipe pelatU3O8-AI yang ada di IPEBRR-PEBN saatini.Oleh karena itu, bagi PEBN khususnyabidang fabrikasi bahan bakar reaktor risettidak terlalu sulit untuk mengganti bahanbakar jenis oksida menjadi bahan bakar jenissilisida. Dalam pembuatan dan penggunaanbahan bakar U3Si2-AI dengan variasi TM U,penelitian untuk pemahaman sifat termal darikomponen penyusun bahan bakar reaktorriset RSG-GAS perlu dilakukan terhadapkelongsong AIMg2, serbuk U3Si2-AI sebagaiInti Elemen Bakar (IEB) serta Pelat ElemenBakar (PEB) U3Si2-AI. Karakteristik termalyang dianalisis mencakup nilai pertambahanpanjang (AL = mm), koefisien muai panjang(a) dan besaran enthalphy (AH= J/g). Sifattermal tersebut merupakan persyaratan awalyang harus diketahui dalam mendisain bahanbakar untuk menunjang keselamatan operasireaktor terutama dalam hal perhitunganperpindahan panas di dalam teras reaktor.Karena begitu pentingnya sifat termal ini,maka dipandang perlu untuk melakukankarakterisasi nilai muai panjang, koefisienmuai panjang serta nilai enthalphy daribahan bakar kelongsong AIMg2, serbuk IEBU3Si2-AI dan PEB U3Si2-AI dengan TM Ubervariasi.

Pengukuran nilai muai panjang dankoefisien muai panjang dilakukan untukmengetahui besarnya pertambahan panjangatau perubahan dimensi bahan bakartersebut selama di dalam teras reaktor.Sedangkan penentuan nilai enthalphybertujuan untuk memperkirakan besarnyapanas yang dibutuhkan atau yang dilepaskanIEB U3Si2-AI ke air pendingin melaluikelongsong AIMg2. Bahan kelongsong AIMg2dan PEB U3Si2-AI diduga akan mengalami

perubahan pertambahan panjang semakinbesar dengan naiknya temperatur,sedangkan IEB U3Si2-AI dan PEB U3Si2-AIdiduga akan mempunyai nilai enthalphy yangberbeda dengan naiknya variasi TM U.

Oleh karena itu, penelitian inidilakukan dengan tujuan untuk mengetahuisejauh mana perubahan pertambahanpanjang (AL), koefisien muai panjang (a) daribahan AIMg2 segar, AIMg2 rol dan PEBU3Si2-AI. Sedangkan pengukuran enthalphy(AH) dilakukan terhadap bahan kelongsongAIMg2 segar, AIMg2 rol, serbuk IEB U3Si2-AI,dan PEB U3Si2-AI dengan variasi TM U yangsemuanya dianalisis sebagai fungsi suhu.

PERCOBAAN

Bahan yang digunakan :

1. Keiongsong AIMg2 segarKelongsong AIMg2 Rol yang dikenakanproses anil pada suhu 425°C selama1jam.

2. Serbuk U3Si2-AI dengan TM U 2,9; 3,6;4,2; 4,8 dan 5,2 g/cm3

3. PEB U3Si2 - Al pada TM U 2,9; 3,6; 4,2;4,8 dan 5,2 g/cm

4. Gas Argon UHP 99,999 % ( Media Inert).

Peralatan yang digunakan :1. DTA '92 (Diferential Thermal Analysis)

merk SETARAM2. DILATOMETER Tipe 801, Merk Bahr

Geratebau GmbH

CARA KERJA

A. Penentuan Pertambahan Panjang (AL)Dan Koefisien Muai Panjang (a)

Bahan kelongsong AIMg2 segar,AIMg2 rol dikenakan proses perolan 4 tahapyang diikuti proses aniling pada suhu 425°Cselama 1 jam dan PEB U3Si2-AI denganvariasi TM U dipotong menjadi cuplikanberukuran 50 x 10 mm. Data kalibrasi darisampel standar Saphir disiapkan terlebihdahulu dengan kondisi pengukuran AL dan ayang sama dengan sampel uji. Sampel AIMg2segar, AIMg2 rol dan PEB U3Si2-AI denganvariasi TM U dimasukkan ke dalam tungkuDilatometer, lalu bilik tungku divakumkansampai tekanan 10'2 bar. Setelah tercapaitekanan vakum, bilik Diiatometer dialiri gasArgon secara kontinyu selama pengukuranberlangsung. Pengoperasian Dilatometer

206


dilakukan pada temperatur terprogram 30°Chingga 450°C dengan kecepatan pemanasandan pendinginan 5°C/menit serta waktu tundaselama 1 jam. Hasil pengukuran Dilatometerdiperoleh nilai pertambahan panjang (AL) dannilai koefisien muai panjang (a) dari masing-masing sampel uji sebagai fungsi temperatur.

B. Penentuan Enthalphy (AH)

Bahan kelongsong AIMg2 segar,AIMg2 rol, serbuk IEB U3Si2-AI dan PEBU3Si2-AI dengan variasi TM U dipotongmenjadi cuplikan dengan berat ± 60 mg. Duabuah cawan alumina kosong disiapkan.Masing-masing cawan digunakan sebagaiwadah sampel cuplikan AIMg2, A!Mg2 rol,serbuk IEB U3Si2-AI dan PEB U3Si2-AIsedangkan cawan yang lain digunakansebagai pembanding (blanko). Kedua cawantersebut dimasukkan ke dalam tungkupemanas DTA dan divakumkan sampaitekanan pirani gauge 10"1 mbar. Setelahtercapai kondisi vakum tersebut, tungkupemanas DTA dialiri gas argon dengantekanan sekitar 2,5 mbar. Kondisipengoperasian dilakukan pada suhu 30°Chingga. 700°C dengan kecepatan pemanasan5 °C/menit di dalam media gas Argon. Darievaluasi hasil pengukuran dapat diketahuisuhu reaksi (°C) dan besarnya panas reaksi(AH = J/g) dari kelongsong AIMg2, serbukIEB U3Si2-AI dan PEB U3Si2-AI dari masingmasing TM U.

HASIL DAN BAHASAN

1. Analisis Pertambahan Panjang danKoefisien Muai panjang

Dari Tabel 1 dan Gambar 1, 2diperoleh data bahwa bahan kelongsongAIMg2 segar dan AIMg2 rol mempunyai nilaipertambahan panjang dan koefisien muaipanjang yang bertambah besar dengannaiknya temperatur. Hal ini disebabkankarena bahan AIMg2 yang dipanaskancenderung mengalami pemuaian yangdisebabkan oleh semakin besarnya jarakrata-rata antar atom. Bahan AlMg2 rolmempunyai AL dan a lebih besar dibandingdengan AL dan a AIMg2 segar. Hal ini terjadikarena di dalam bahan AIMg2 yang telahdikenakan proses perofan (4 tahap yangdiikuti proses aniling) masih terdapattegangan sisa dan energi dalam yang lebihbesar, sehingga dengan suhu pemanasanyang lebih rendah atau dengan jumiah energi

yang sedikit saja proses getaran (vibrasi)antar atom di dalam bahan terjadi lebihcepat'11. Getaran antar atom menyebabkanpergeseran kedudukan atom-atom lebihcepat sehingga proses pemuaian (AL) yangdihasilkan juga akan lebih besar.

Dari Gambar 1 juga dapat diketahuibahwa proses pemanasan bahan AIMg2segar menghasilkan a dan_AL yang berimpitdengan nilai a dan AL pada prosespendinginan. Hal ini ditunjukkan olehperlakuan panas terhadap AIMg2 segarsampai suhu 450°C yang dilanjutkan denganproses pendinginan yang merupakan prosesbolak-balik dan tidak merubah sifat termalbahan AIMg2 tersebut. Namun, pada bahanAIMg2 rol, nilai a dan AL pada prosespemanasan dan pendinginan mengalamikenaikan dibanding bahan AIMg2 segar. Halini disebabkan karena bahan AIMg2 yangmengalami perolan telah terjadi deformasiplastis dengan energi tertentu yangmenyebabkan proses rekristalisasi danproses pemuaian terjadi lebih cepat,sehingga nilai AL dan a juga akan lebihbesar.

Pada proses pendinginan, nilai ALdan a AIMg2 rol mengalami kenaikandibanding nilai AL dan a AIMg2 rol pada saatpemanasan.. Hal ini disebabkan -karenabahan AIMg2 rol telah mengalami deformasiplastis. Terjadinya deformasi plastis dalambahan AIMg2 rol akan menyebabkan jarakrata-rata antar atom bertambah besar. Atom-atom tersebut telah bergeser menempatikedudukan baru yang lebih stabil. Artinyameskipun beban perolan dihilangkan, atom-atom tersebut tetap berada pada kedudukanyang baru. Secara mikro dapat dikatakanbahwa posisi atom-atom tersebut telahbergeser melewati batas ukuran jarak rata-rata antar atom bahan AIMg2, sehingga padasaat bahan tersebut didinginkan nilaipertambahan panjangnya tidak pulih sepertisemula.

Pengukuran AL dan a juga dilakukanterhadap PEB U3Si2-AI variasi TM U 3,6; 4,2;4,8 dan 5,2 g/cm3. PEB U3Si2-AI mempunyaiAL dan a yang semakin besar dengannaiknya temperatur seperti yang ditunjukkanpada Tabel 1 dan Gambar 3 dan 4. Nilai ALdan a PEB U3Si2-AI bertambah besar dengannaiknya TM U. Hal ini terjadi karena semakintinggi TM U semakin besar kandungan IEBU3Si2-AI dalam PEB tersebut. IEB U3Si2-AI

207


ISSN 1410-1998

sangat reaktif, sehingga dengan pemanasanakan terjadi interaksi partikel U3Si2 denganlogam Al l2] sehingga menyebabkan reaksieksotermik dan mengeluarkan sejumlahpanas. Adanya panas dan interaksi dalamPEB U3Si2-AI menyebabkan terjadinyapemuaian dan pertambahan panjang yanglebih besar.

2. PENENTUAN ENTHALPHY (AH = J/g)

Hasi! analisis termal yang dilakukanterhadap bahan AIMg2 segar diperolehperubahan aliran panas pada suhu 651,7°Cyaitu satu puncak endotermik yangmenyatakan terjadinya peristiwa peleburanbahan AIMg2 segar dengan panas peleburan(enthalphy) sebesar 272,12 J/g seperti yangditunjukkan pada Gambar 5. Sedangkananalisis termal dengan DTA terhadap bahanAIMg2 rol diperoleh puncak endotermik padasuhu 628,40°C dengan panas peleburansebesar 366,30 J/g. Nilai enthalphy AIMg2segar lebih kecil dibanding nilai enthalphyAIMg2 roi. Hal ini disebabkan bahan AIMg2segar mempunyai kedudukan atom-atomyang lebih stabil dibanding pada AIMg2 rol.Ketidakstabilan susunan atom pada bahanAlMg2 rol disebabkan karena bahan AIMg2yang dikenakan proses perolan yang diikutiproses aniling pada suhu 425°C selama1 jam telah mengalami deformasi denganenergi dalam tertentu yang menyebabkanjarak kisi-kisi atom menjadi berubah. Dalampengukuran enthalphy, bahan AIMg2 yangmengalami deformasi dengan tegangan sisatertentu (AIMg2 rol) dipanaskan dalam tungkuDTA pada suhu 700°C atau di atas suhurekristalisasi bahan AIMg2 rol tersebut,sehingga menyebabkan terjadinya pengintianyang diikuti pertumbuhan butir111.Pertumbuhan butir baru akan memperbanyakbatas butir dan kekosongan di batas butiryang menyebabkan aliran panas di dalambahan menjadi terhambat sehingga bahanAIMg2 rol membutuhkan panas ataumenyerap panas lebih besar untukmelakukan proses peleburan tersebut.

Analisis termal terhadap IEB U3Si2-AIdiperoleh suatu termogram DTA dari cuplikanserbuk IEB U3Si2-AI pada pemanasan dengansuhu terprogram 30°C hingga 700°C dengankecepatan pemanasan 5 °C / menit darimasing-masing TM U. Dari termogram DTApada suhu 647,47-651,37 °C diperoleh suatupuncak endotermik yang diikuti puncakeksotermik. Puncak endotermik menyatakanterjadinya peristiwa leburan matrik Al

sedangkan puncak eksotermik menyatakanterjadinya reaksi ikatan U3Si2 oleh lelehanmatrik Al. Leburan tersebut bertambah kecildengan naiknya TM U sedangkan reaksiikatan U3Si2 oleh lelehan matrik Al semakinbesar dengan naiknya TM U seperti yangditunjukkan pada kurva DTA (Gambar 6). Halini dapat dijelaskan bahwa semakin tinggi TMU semakin sedikit kandungan matrik Alsehingga peristiwa leburan akan semakinkecil tetapi, semakin tinggi TM U kandunganU3Si2 semakin besar sehingga reaksi ikatanU3Si2 oleh lelehan matrik Al juga semakinbesar. Hal ini dapat dinyatakan bahwasemakin tinggi TM U IEB U3Si2-AI semakinreaktif. Pengikatan U3Si2 oleh matrik Al akanmembentuk senyawa U(AI,Si)x|3'4' dengantahapan reaksi sbb:

U3Si2 + 6 Al -> 3 UAI2 + 2 Si I 5 !

U3Si2 + 9 Al -> 3 U Al3 + 2 SiU3Si2 +12AI -H> 3UAI4 + 2 Si

Untuk mendukung analisis DTA danmembuktikan terjadinya pengikatan U3Si2oleh lelehan matrik Al, maka dilakukananalisis komposisi dengan menggunakanEDAX[6]. Analisis komposisi hanya dilakukanterhadap cuplikan IEB U3Si2-AI dengan TM U3,6 g/cm3 sebagai hasil pemanasan padasuhu 700°C dalam tungku DTA dan diperolehperbandingan atom U = 25,77%, Al = 52,99%dan Si = 21,24% atau U : Al : Si = i : 2 :1yang menunjukkan kemungkinan terjadipembentukan senyawa UAI2,Si.

Analisis termal lebih lanjut telahdilakukan terhadap PEB U3Si2-AI dalammedia gas Argon. Dari termogram DTAtersebut diperoleh adanya perubahan aliranpanas membentuk puncak endotermik yangterjadi pada suhu 624,1-630,47°C. Puncakendotermik tersebut menunjukkan adanyaperistiwa peleburan matrik Al dan kelongsongAIMg2 dari PEB U3Si2-AI. Nilai panas lebur(AH= J/g) matrik Al dan kelongsong AIMg2berkurang dengan naiknya TM U seperti yangditunjukkan pada Tabel 2. Hal ini sesuaidengan perkiraan semula bahwa semakintinggi TM U maka semakin kecil kandunganmatrik Al di dalam PEB U3Si2-AI sehinggapanas lebumya juga semakin kecil dengannaiknya TM U.

Jika dibandingkan hasil pengukuranenthalphy IEB U3Si2-AI dan PEB U3Si2-AIdengan variasi TM U diperoleh hasil bahwapanas reaksi (AH = J/g) IEB U3Si2-AI lebihkecil dibanding dengan panas reaksi PEBU3Si2-AI. Hal ini disebabkan karena (1)

208


kandungan logam Al dalam IEB U3Si2-AI lebihkecil dibanding dengan PEB U3Si2-AI, (2) didalam PEB U3Si2-AI tersebut selain adakandungan matrik Al dengan jumlah tertentumasih ada lagi kandungan logam Al darikelongsong AIMg2. Kandungan Al selainmempengaruh nilai enthalphy juga mem-pengaruhi pembentukan senyawa U(AI,Si)x.Pembentukan senyawa ini terjadi lebih besarpada PEB U3Si2-AI dibanding IEB U3Si2-AI.Hal ini didukung oleh analisis komposisimenggunakan EDAX16' terhadap PEB U3Si2-Al TM 3,6 g/cm3 yang diperoleh hasilperbandingan atom sebagai berikut :U = 6,35% , Al = 84,26 %, Si = 7,79 % danMg = 1,6 % atau U : A l : Si = 1 : 13 : 1 .

SIMPULAN/SARAN

Karakterisasi termal yang mencakuppertambahan panjang (AL= urn), koefisienmuai panjang (cc= 1x10"6/°C) dan enthalphy(AH=J/g) dilakukan terhadap kelongsongAIMg2 dan bahan bakar uranium silisidavariasi TM U. Bahan AIMg2 segar, AIMg2 roldan PEB U3Si2-AI mempunyai nilaipertambahan panjang dan koefisien muaipanjang bertambah besar dengan naiknyatemperatur. AIMg2 rol mempunyai nilaipertambahan panjang, koefisien muaipanjang dan enthalphy lebih besar dari AIMg2segar. Sedangkan PEB U3Si2-AI mempunyainilai pertambahan panjang dan koefisienmuai panjang bertambah besar dengannaiknya TM U. PEB U3Si2-AI mempunyai nilaienthalphy lebih besar dari IEB U3Si2-AI. BaikIEB U3Si2-AI maupun PEB U3Si2-AI mem-punyai nilai enthalphy bertambah kecildengan naiknya TM U. Hal ini dapatdinyatakan bahwa IEB U3Si2-AI lebih reaktifdibanding PEB U3Si2-AI.

TINDAK LANJUT

Dalam upaya penyempurnaan tulisanini maka pada penelitian selanjutnya akandilengkapi dengan data pengukuranpertambahan panjang dan koefisien muaipanjang dari IEB U3Si2-AI dengan variasiTM U.

PUSTAKA

[1]. MARJONO SISWOSOWARNO,7e/c/7//cPembentukan Logam, Jilid I, JurusanMesin Institut Teknologi Bandung, 1985.

[2]. SAMOILOV, A. G., KASHTANOV, A. I.and VOLKOV, V. S., Dispersion FuelNuclear Reactor Elements, TranslatedFrom Rusia, Moskow, 1965.

[3]. HOFMAN, G.L and SNELGROVE, J. L,Materials Science and Technology,Dispersion Fuels, Nuclear MaterialsPart 1, ANL, Argonne, USA.

[4]. DOMAGALA, R. F, WINCEK, T. C,SNELGROVE, J. L, HOMA, M. I. andHEINRICH, R. RL, DTA Study of U3Si2-Al Reactions, IAEA-TECDOC-643 (3),1992.

[5]. SNELGROVE, J. L, DOMAGALA, R. F.,HOFMAN, G. L, WINCEK, T. C,COPELAND, G. L, HOBBS, R. W. andSENN, R. L, The Use of U3Si2Dispersed Al in Plate Type Elements forResearch and Test Reactor, ANL/RERTR/TM-11, 1987

[6J. TOFT, P., JENSIN, A., DifferentialThermal Analysis and MetalographicExamination of U3Si2 Powder, U3Si2/AI(38 w/o) Miniplates, IAEA-TECDOC 643(4), 1985, p. 15-122.

[7]. SUPARJO, Karakterisasi Paduan UxSiyPada Daerah Komposisi Antara 6,62 s/d7,63% Si, Thesis Magister, PascaSarjana : Program Magister llmu danRekayasa Nuklir, Institut TeknologiBandung, 1993.

TANYA JAWAB

Bambang Herutomo• Berapa koefisien muai panjang AIMg2

dari PEB U3Si2 - Al yang aman untukreaktor ?

Aslina Br. Ginting• Reaktor beroperasi normal dan aman

pada kondisi temperatur kelongsong= 140°C dengan koefisien muai panjang(a) = 22 x 10"6/°C sedangkan temperaturbahan bakar U3Si2-AI = 170°C dengan

6

Suwardi• Mengapa pada kurva dilatometer muai

termal bahan kelongsong konstanterhadap temperatur sedangkan padaabstrak muai termalnya naik terhadaptemperatur ?

Aslina Br. Ginting• Pada kurva dilatometer sepintas terlihat

muai panjang PEB U3Si2 -Al konstanterhadap temperatur, tetapi apabila dilihat

209


ISSN 1410-1998

dari tabel jelas terlihat bahwa muaipanjang bahan bakar bertambah besarterhadap temperatur.

Harini Sosiati• Mohon dijelaskan korelasi variasi tingkat

muat U pada pelat U3Si2-AI terhadappersyaratan pemanfaatan bahan sebagaipelat EB ( U3Si2-AI) ?

• Ditinjau dari segi sifat termalnya, variasitingkat muat U mana yang palingmenguntungkan ?

Aslina Br. Ginting• Tingkat muat U pada pelat U3Si2-AI

berkaitan erat dengan kerapatan bahan.

Kerapatan tersebut menentukankonduktivitas panas, sifat mekanik, dansifat metalurgi bahan.Tingkat muat U yang palingmenguntungkan digunakan sebagaibahan bakar adatah PEB U3Si2 dengantingkat muat U tinggi yaitu 5,2 g/cm3. Halini disebabkan PEB yang mempunyaikandungan uranium tinggi akanmempunyai kandungan panas tinggisehingga fraksi bakarnya tinggi. Hal iniakan mengakibatkan penggantian bahanbakar (refuelling) lebih lama dan secaraekonomi bahan bakar akan lebih efisien.

210


LAMP I RAN

Tabel 1. Nilai Koefisien Muai Panjang dan Pertambahan Panjang Bahan AIMg2 Segar,AIMg2 Rol dan PEB U3Si2-AI.

Bahan

AIMg2

Scgar

AlMg2

Rol

I'liB UjSiz-Al

TM U 5,2 g/cm3

S u I in

(oC)

100

150

200

250

300

350

400

100

150

200

250

300

350

400

100

150

200

250

300

350

400

450

500

550

Pemanasan 30-450°C

AL (\im)

80

143

206

276

343

413

493

91

157

228

294

365

440

520

83

154

214

273

333

416

476

535

595

678

a(lxlO"6/°C)

20,85

22,33

23,03

23,83

24,33

25,33

25,83

23,57

24,57

25,28

25,71

26,0

26,57

27,42

22,8

24,2

24,3

24,9

25,3

25,5

25,7

25,9

26,2

26,6

Pendinginan 450-30°C

AL (urn)

80

143

206

276

343

413

493

105

174

242

314

382

454

520

1514

1535

1595

1666

1738

1797

1857

1916

1940

1869

a(lxlO-6/°C)

20,85

22,33

23,03

23,83

24,33

25,33

25,83

26,57

26,71

26,85

27,0

27,42

27,57

27,42

-

220

177,1

144,2

122,8

107,5

97,1

88,5

80,0

71,4

211


ISSN 1410-1998

-100-

1.1'ertarAbalian l'anjang2.!toef. Muai Panjang ftlMg2 Segar

100 ISO 288 2S0 350 408

301E-C

25

26

15

10

5

) SU

E

I'5

ca»

I "

O

450

Gambari. Grafik Pertambahan Panjang Dan Koefisien Muai Panjang AIMg2 Segar.

600-Pm

&BH

400-

300-

200

180

i.Pertawhalian Panjang fllHg2Z.Koer.riual Panjanc/ ftlHg2

30lE-fc/I<

20 I

15 |

I" 18 |a>o

100 150 200 250 300 350 100

Gambar 2. Grafik Pertambahan Panjang Dan Koefisien Muai Panjang AlMg2 Rol.

212


2000 •

J'in

1500-Of)ca

aPM

s

1XIS

PH

1000-

500-

^ . ^

100 208 300 100 500

| PEB-12

gU PEB-lfl

PEB1HU52

600 -> °C

Gambar 3. Grafik Pertambahan Panjang PEB U3Si2-AI Variasi TM U.

2501E-G/K

200-

5 150-W)c«

f 100-

50

0-

-50

B

—IF

100 280 300 409 506

I I PEB36

S FEB-12

PEB18

I PEBTMU52

600 - ) °C

Gambar 4. Grafik Koefisien Muai Panjang PEB U3Si2-AI Variasi TM U.

213

Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-B AT AN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

G

TG (mg)

2 . 0 0

1.75

i . 5 0

1 .00

0 . 7 0

O.HS

- o . as

-0.50

H£AT FLOW (mlcroVIA ExoI 10.0

7 . B

- a .5

- 7 . 5

-10.0

TEHPEflATUne (C)

a

Gambar 5. Termogram DTA A!Mg2 Segar dan AIMg2 Rol.

S3d

[mlcroV)

ao

-S

-10

1 . PEB U3Si2-Al TM 2,92. Serbuk U3Si2-Al TM 2,93. Serbuk U3Si2-Al TM 5,2

6S0TEMPERATURE (C)

700 750

Gambar 6 . Termogram DTA Serbuk U3Si2-Al dan PEB U3Si2-AI Daiam Media Gas Argon.

214


Tabel 2. Data Enthalphy (AH = J/g) AlMg2 segar, AlMg2 Rol, IEB U3SirAl dan PEB U3Si2-AI denganVariasi TM U.

Bahan

AlMg2 Segar

AIMg2 Rol

IEB U3Si2-Al

TM U 2,9 g/cm3

3,6

4,2

4,8

5,2

PEB U3Si2-Al

TM U 2,9 g/cm3

3,6

4,2

4,8

5,2

Suhu Reaksi(°C) •651,7

628,40

647,47

651,37

648,21

652,60

650,72

625,8

630,33

627,8

589,8

624,1

Enthahphy (A H)J/g

272,12

366,30

52,7

49,37

48,63

45,44

41,82

200,6

170,1

157,5

126,8

121,9

215

ID0100173


DISTRIBUSI PERTUMBUHAN PRESIPITAT ZIRCALOY-4PADA TEMPERATUR 700 - 900°C

Harini Sosiati, SungkonoPusat Elemen Bakar Nuklir- BATAN

ABSTRAK

DISTRIBUSI PERTUMBUHAN PRESIPITAT ZIRCALOY-4 PADA TEMPERATUR 700 - 900°C.Tujuan penelitian ini adalah untuk menganalisis distribusi pertumbuhan presipitat zircaloy-4 padatemperatur 700 - 900°C selama 5 -25 jam. Data hasil analisis ini akan digunakan sebagai dasarperhitungan kinetika pertumbuhan presipitat dan untuk menginterpretasi laju pertumbuhanoksida. Pelat zircaloy-4 standar dianil dalam tungku inert argon pada temperatur 700, 800 dan900°C selama masing-masing 5, 10, 20 dan 25 jam dan selanjutnya didinginkan di dalam tungkudengan laju pendinginan sekitar 50°C/detik. Uji metalografi untuk analisis presipitat secarakuantitatif dilakukan dengan TEM (Transmission Electron Microscope) JEM-1200EXII. Padatemperatur 700°C, rentang diameter presipitat minimum adalah (0,01 - 0,05) urn dan maksimumadalah (0,31 - 0,35) urn. Pada temperatur 800°C, rentang diameter presipitat minimum adalah(0,01 - 0,05) jim dan maksimum adalah (0,51 - 0,55) urn. Pada temperatur 900°C, rentangdiameter presipitat minimum adalah (0,01 - 0,05) urn dan maksimum adalah (0,66 - 0,7) urn.Semua zircaloy-4 yang dianil pada temperatur 700°C dan 800cC selama 5 dan 10 jam dapatdiklasifikasikan sebagai material dengan laju pertumbuhan oksida rendah.

ABSTRACT

THE PRECIPITATE GROWTH DISTRIBUTION OF ZIRCALOY-4 AT TEMPERATURE OF 700 -90Q°C. The aim of the work is to analyze the precipitate growth distribution of zircaloy-4 attemperature from 700 to 900°C for 5 to 25 hours. The analysis results will be used as a basicevaluation for the kinetics of the precipitate growth and to interprete the oxide growth rate.Zircaloy-4 plates were annealed in the Argon inert furnace at 700, 800 and 900 "C for 5, 10, 20and 25 hours, respectively, then cooled at about 50°C/s. The precipitates formed in zircaloy-4specimens were observed and analyzed with a TEM (Transmission Electron Microscope) JEM-1200EXII. At 700°C the minimum diameter of precipitate is between (0.01-0.05) fim and themaximum diameter is between (0.31-0.35) pm. At 800 °C the minimum diameter of precipitate isbetween (0.0 -0.05) pm and the maximum diameter is between (0.5-0.55) /im. At 900°C theminimum diameter of precipitate is between (0.01-0.05) pm and the maximum diameter isbetween (0.66-0.7) /.im. All zircaloy-4 annealed at 700°C and 800°C for 5 and 10 hours have theaverage precipitate diameter of less than 0.1 fjm. They can be classified as materials being low inoxide growth rate.

PENDAHULUAN

Penelitian tentang karakterisasimikrostruktur zircaloy-4 akibat perlakuanpanas serta pengaruhnya terhadap sifatkorosi telah dilakukan oleh para peneliti luarnegeri11'2'31. Di Indonesia, karakterisasipresipitat zircaloy yang telah dilakukan olehpeneliti BATAN adalah karakterisasipresipitat menggunakan mikroskop optik'4'.Mengingat mikroskop optik mempunyairesolusi yang jauh lebih besar dibandingkandengan mikroskop elektron transmisi, makahasil karakterisasi presipitat menggunakanmikroskop optik belum dapat dipertanggung-jawabkan secara ilmiah. Oleh karena itupada penelitian ini karakterisasi presipitat

zircaloy-4 dianalisis dengan mikroskopelektron transmisi (TEM). Karakterisasimikrostruktur zircaloy-4 dengan TEM relatifbelum banyak dilakukan, mengingatpenyiapan sampel dan teknik pengoperasianTEM memerlukan keahlian khusus. Datahasil analisis karakterisasi zircaloy-4menggunakan TEM sangat diperlukan untukmenunjang program penelitianpengembangan elemen bakar nuklir,khususnya pada proses fabrikasi elemenbakar di Pusat Elemen Bakar Nuklir, sesuaidengan program jangka panjang BATAN.

Pada penelitian ini karakterisasimikrostruktur zircaloy-4 difokuskan padakarakterisasi presipitat setelah aniling, karena

217

Prosiding Presentasi Hmiah Daur Baban Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

ukuran dan distribusi pertumbuhan presipitatsangat bergantung pada perubahan kondisianil selama daur pemrosesan. Hubungannumerik antara diameter presipitat dengankondisi anil dinyatakan dengan persamaansebagai berikut,

D = f (t, T ) •(1)

dengan D adalah diameter karakteristikpresipitat, t adalah waktu anil dan T adalahtemperatur anil.

Selama reaktor beroperasi, zircaloyyang digunakan sebagai material kelongsongakan selalu bersinggungan langsung denganmedia pendingin, sehingga terjadinyaoksidasi pada zircaloy tidak dapat dihindari.Dalam hal ini distribusi pertumbuhanpresipitat mempunyai peran yang sangatpenting dalam mengendalikan lajupertumbuhan oksida pada zircaloy. Semakintinggi laju pertumbuhan presipitat, lajupertumbuhan oksida juga akan semakintinggi. Laju pertumbuhan presip'rtat tinggiakan menyebabkan jarak antar partikelmenjadi relatif besar, sehingga akanmemudahkan ion hidrogen berdifusi ke dalammatriks melalui lapisan oksida. Hal ini dapatmeningkatkan akumulasi H2 di sekitarpresipitat, sehingga tekanan gas H2

bertambah tinggi. Apabila tekanan gas H2

melebihi tekanan yang dapat menahanlapisan oksida, maka akan terjadi patahanlapisan oksida, sehingga reaksi langsungantara H2O dengan matriks akan semakintidak terkendali dan laju korosi semakintinggi'51.

Tujuan penelitian ini adalah untukmenganalisis distribusi pertumbuhanpresipitat zircaloy-4 pada temperatur 700-900°C selama 5-25 jam. Pada temperaturanil tersebut diperkirakan presipitat zircaloytelah memasuki fase pertumbuhan, sehinggadistribusi pertumbuhan presipitat dapatdianalisis. Data hasil analisis tersebutdiharapkan dapat digunakan sebagai dasarperhitungan kinetika pertumbuhan presipitatdan untuk menginterpretasi laju pertumbuhanoksida pada zircaloy-4.

METODE PENELITIAN

Bahan yang digunakan padapenelitian ini adalah pelat zircaloy-4 standar.Pelat dipotong menjadi 12 sampel dengandimensi panjang (p)= (10 ± 0,1 ) mm, lebar(!)

adalah (5+0,1) mm, dan tebal' (t) adalah(2±0,1) mm. Sampel dianil dalam tungku inertargon pada temperatur 700, 800 dan 900°Cselama masing-masing 5, 10, 20 dan 25 jamdan selanjutnya didinginkan di dalam tungkudengan laju pendinginan sekitar 50°C/detik.

Uji metalografi untuk analisispresipitat secara kuantitatif dilakukan denganTEM (Transmission Electron Microscope)JEM-1200EXII. Sampel TEM dipersiapkandengan twin jet-thinning electropolishermenggunakan larutan elektrolit 10% volumasam perklorat (60%) dan 90% volummetanol (99,8%).

HASIL DAN BAHASAN

1. Karakterisasi presipitat

Hasil karakterisasi presipitat padasampel zircaloy-4 ditunjukkan pada mikrografTEM (Gambar 1). Karakterisasi mikrostruktur-nya memperlihatkan terbentuknya partikelhitam yang tersebar di seluruh lokasi sampel,yang diidentifikasi sebagai presipitat.Terjadinya presipitat zircaloy-4 padapenelitian ini dikendalikan oleh proses difusiselama pendinginan. Pada saat sampel dianilpada suhu 700, 800 dan 90Q°C terjadilahhomogenisasi unsur dan difusi dari atom-atom unsur logam paduan. Perubahan fasehanya terjadi pada sampel yang dianil padasuhu 900°C yaitu dari fase-a menjadi fase(a+P). Selama proses pendinginan, atom-atom unsur paduan tersebut berpresipitasimembentuk fase kedua yang lazim disebutdengan presipitat. Untuk pendinginan dalamtungku dengan laju pendinginan yang relatifrendah, maka waktu yang dimiliki oleh atom-atom unsur paduan untuk menata diri,berdifusi dan berpresipitasi juga relatif lama.

Mikrograf TEM dari seluruh sampelzircaloy-4 yang dianil (Gambar 1)menampilkan kecenderungan distribusipresipitat yang merata baik pada butirmaupun di batas butir. Selain itu jugamemperlihatkan adanya kecenderunganbahwa presipitat besar berada di batas butirdan sebagian bergerak ke arah batas butir,sedangkan presipitat kecil tetap tersebarpada butir dengan jarak antar partikel yangsemakin besar dengan naiknya temperaturanil. Hal ini merupakan akibat dari lajupendinginan yang relatif rendah. Adanyakonsentrasi kekosongan yang relatif tinggi dibatas butir, akan menjadi tempat terjadinya

218


proses pengintian yang dilanjutkan denganproses pertumbuhan presipitat. Selamaproses pertumbuhan presipitat, presipitatyang berdiameter lebih besar dari diameterkritis akan menjadi semakin besar,sedangkan presipitat yang berdiameter lebihkecil dari diameter kritis akan semakin kecildan seterusnya hilang. Tampilan seperti iniditunjukkan dengan jelas pada zircaloy-4yang dianil pada suhu 900°C (Gambar 1).

Laju pertumbuhan presipitatdikendalikan oleh proses pengintian yangdilanjutkan dengan proses pertumbuhanpresipitat. Pada proses pengintian presipitat,zat terlarut berdifusi dari matriks disekitarnya. Selama periode ini, volumepresipitat naik dan kandungan zat terlarutdari matriks menurun. Setelah konsentrasizat terlarut dari matriks berada dalamkeadaan setimbang, maka mikrostrukturmenjadi statis|6). Berdasarkan hal ini,kandungan zat terlarut yang setimbangdengan presipitat yang berukuran lebih kecilakan menjadi lebih besar, dibandingkankesetimbangan dengan presipitat yangberukuran lebih besar. Selama prosespertumbuhan presipitat, sistem cenderungmeminimalkan energi bebasnya denganmengurangi luas antar muka total antarapresipitat dengan matriks. Hal ini dapatdicapai dengan pelarutan partikel kecil danpertumbuhan partikel besar, karena dayalarut dari atom terlarut pada presipitat besarmenjadi paling rendah, sedangkan padapresipitat kecil menjadi lebih t i ngg i .

Di samping itu, morfologi presipitatjuga dapat mengkontribusi efek korosi dankekuatan bahan. Morfologi presipitat yangberbeda akan memberikan distribusi unsuryang berlainan, sehingga perbandinganFe/Cr akan berubah171. Morfologi presipitatpada zircaloy-4 hasil penelitian ini ada yangberbentuk bulat, bulat panjang dan persegipanjang, tetapi sebagian besar presipitatberbentuk persegi panjang. Dalam hal ini,morfologi presipitat tidak bergantung padawaktu dan temperatur anil sehinggakontribusi morfologi presipitat pada sifatzircaloy-4 tidak dapat diinterpretasikan.Adapun jenis presipitat yang terbentukdiidentifikasi sebagai presipitat tipe{Zr(Fe,Cr)2}

18' 9|.

2. Analisis pertumbuhan presipitat

Distribusi pertumbuhan presipitatzircaloy-4 yang dianil pada temperatur 700,800 dan 900°C, masing-masing ditampilkanpada Gambar 2, 3 dan 4. Pada temperatur700°C, rentang diameter presipitat minimumadalah (0,01-0,05) jam dan maksimum adalah(0,31-0,35) urn. Pada temperatur 800°C,rentang diameter presipitat minimum adalah(0,01-0,05) urn dan maksimum adalah(0,51-0,55) \xm. Pada temperatur 900°C,rentang diameter presipitat minimum adalah(0,01-0,05) urn dan maksimum adalah(0,66-0,7) urn.

Dari tampilan Gambar 2, 3 dan 4tampak bahwa jumlah presipitat semakinmenurun dengan bertambahnya waktu dantemperatur anil, demikian juga diameterpresipitatnya. Akan tetapi, efek terhadap lajupertumbuhan presipitat akibat kenaikantemperatur anil cenderung lebih dominandibandingkan akibat bertambahnya waktuanil. Dari hasil distribusi pertumbuhanpresipitat ini dapat pula ditentukan diametermodus dari masing-masing perlakuan, yangdihitung menurut persamaan berikut:

dM=b + p\bl+b2

(2)

dengan dM adalah diameter modus, b adalahbatas bawah kelas modal, p adalah panjangkelas modal, b^ adalah frekuensi kelas modaldikurangi frekuensi kelas interval dengantanda kelas yang lebih kecil dari sebelumtanda kelas modal, dan b2 adalah frekuensikelas modal dikurangi kelas interval dengantanda kelas yang lebih besar dari sesudahtanda kelas modal. Hasil perhitungandiameter modus (dM) ditunjukkan padaTabel 1. Dengan ditentukannya diametermodus, maka dapat ditentukan diameterpresipitat terbesar, diameter presipitat terkecildan diameter kritis, yang dapat digunakansebagai dasar perhitungan kinetika per-tumbuhan presipitat.

Berdasarkan hasil penelitian yangtelah dipublikasikan151, zircaloy yang mem-punyai laju pertumbuhan oksida rendah

219


ISSN 1410-1998

adalah zircaloy yang mempunyai diameterpresipitat rata-rata (dr) < 0,1 urn dengan jarakantar partikel sekitar 0,05 ^m. Ditinjau daridistribusi pertumbuhan presipitat padaseluruh sampel zircaloy-4 yang telahdilakukan pada penelitian ini, tampak bahwaseluruh sampel zircaloy-4 yang dianil padasuhu 700°C, dan zircaloy-4 yang dianil pada800°C selama 5 jam dan 10 jam, dapatmemenuhi persyaratan yang ditentukan.Akan tetapi, apabila hasil penelitian inidibandingkan dengan hasil penelitianterdahulu1101, yang membahas tentangdistribusi ukuran presipitat zircaloy-2 denganpendinginan cepat, maka diameter presipitatyang dihasilkan pada penelitian ini jauh lebihbesar. Oleh karena itu, laju pendinginan jugamempunyai peran yang relatif dominandalam menentukan sifat bahan.

SIMPULAN

Dari hasil analisis distribusipertumbuhan presipitat zircaloy-4 yang dianilpada temperatur 700, 800 dan 900°C selamamasing-masing 5, 10, 20 dan 25 jam, dapatditarik kesimpulan bahwa zircaloy-4 yangdianil pada temperatur 700°C selama 5, 10,20 dan 25 jam dan 800°C selama 5 dan10 jam mempunyai diameter presipitat rata-rata (dr) < 0,1 \xm, sehingga dapatdikatagorikan material dengan lajupertumbuhan oksida rendah.

PUSTAKA

[1]. HUANG, K., The Effect of HeatTreatment on The Microstructure andThe Corrosion Resistance of Zircaloy-4in 450°C Steam, J. Nucl. Mater, 136(1985).

[2]. BANGARU, N. V., An Investigation ofThe Microstructures of Heat TreatedZircaloy-4, J. Nucl. Mater. 131 (1985),p. 280-290.

[3]. URQUHART, A. W., VERMILYEA, D. A.,ROCCO, W. A., A Mechanism for TheEffect of Heat Treatment on TheAccelerated Corrosion of Zircaloy-4 inHigh Temperature and High PressureSteam, J. Electrochem. Soc.(Electrochem. Sci. and Technol.), 125(2) (1972), p. 199-204.

[4]. SIGIT, MUCHLIS. B dan WIDJAKSANA,Pengaruh Suhu dan Waktu AnilTerhadap Distribusi Ukuran Presipitatdan Kekerasan, Prosiding Presentasi

llmiah DBBN II, PEBN, BATAN, Jakarta,1996.

[5]. KUWAE, R., SATO, K., HIGASHINAGA-WA, E., KAWASHIMA, J., and NAKA-MURA, S., Mechanism of ZircaloyNodular Corrosion, J. Nucl. Mater. 1191983, p. 229-239.

[6]. SMALLMAN, R. E., Modern PhysicalMetallurgy, Butterworths, London, 4th

ed., 1985,363-373.[7]. CHEMELLE, P., KNORR, J. B., VAN

DER SANDE and PELLOUX, R. M.,Morphology and Composition of SecondPhase Particles in Zircaloy-2, J. Nucl.Mater. 113(1983), p. 58-64.

[8]. - , Intermetallic Precipitates in Zircaloy-4,J. Nucl. Mater. 132 (1985), p. 80-87.

[9]. ARIAS, D. et. al., Composition ofPrecipitates Present in Zircaloy-2 andZircaloy-4, J. Nucl. Mater. 148 (1987),p. 227-229.

[10]. SOSIATI, H., A TEM Investigation onIntermetallic Particles in Zircaloy-2, AtomIndonesia, Vol. 22 (2), (July 1996).

TANYA JAWAB

Budi Briyatmoko• Bagaimana fungsi laju pendinginan

pada diameter presipitat? Mengingatkorelasi D = f(t,T), apakah perlu ditambahsatu parameter lagi yaitu lajupendinginan ?

Harini Sosiati• Laju pendinginan akan mempengaruhi

distribusi presipitat. Pada lajupendinginan yang relatif sangat tinggi(lebih besar dari 100°C/detik),distribusi presipitat cenderunghomogen. Pada laju pendinginanyang relatif sangat rendah ( lebihkecil dari 0,05°C/detik ) akan mem-berikan kecenderungan distribusipresipitat di batas butir. Oleh karenaukuran presipitat hanya dipengaruhitemperatur dan waktu anil dengan lajupendinginan tetap.

Taufik Usman• Bagaimana

terhadapzircaloy-4 ?

pengaruhmekanisme

temperaturpresipitasi

Harini Sosiati• Temperatur anil akan mempengaruhi

pengintian dan pertumbuhan presipitat.Pada proses pengintian zat terlarut

220

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentas/ llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

berdifusi dari matriks disekitarnya.Selama periode ini, volume presipitatnaik dan kandungan zat terlarut darimatriks menurun hingga mendekatikesetimbangan dan mikrostruktur akanmenjadi statis. Selama prosespertumbuhan presipitat, sistemcenderung meminimalkan energibebasnya dengan mengurangi luas antarmuka total antara presipitat dan matriks.Hal ini terjadi oleh adanya difusi zatterlarut dari presipitat kecil ke presipitatbesar yang mengakibatkan pelarutanpresipitat kecil dan pertumbuhanpresipitat besar. Dengan naiknyatemperatur anil, ukuran presipitat menjadisemakin besar dengan jumlah yangsemakin menurun.

Sigit• Apakah benar bintik-bintik hitam tersebut

presipitat ? Dimana letak presipitat ?Faktor apa yang mempengaruhi bentukpresipitat ?

• Bagaimana cara menentukan zonapengintian dan pertumbuhan presipitat ?

• Berapa ukuran presipitat dari zircaloy-4yang diperbolehkan ?

Harini Sosiati• Bintik-bintik hitam merupakan presipitat

telah dibuktikan dengan TEMmenggunakan teknik difraksi elektron.

• Ukuran presipitat zircaloy-4 yang diper-kenankan berkaitan dengan efekterhadap laju korosi adalah kurang dari0,1 ^m dengan jarak antar partikelkurang dari 0,05 \im.

• Zona pengintian presipitat padaumumnya terjadi pada tempat-tempatyang mempunyai konsentrasikekosongan tinggi yaitu di daerah batasbutir dan daerah yang mengandungdislokasi. Sedangkan zona pertumbuhanpresipitat dapat diidentifikasi padadaerah atau tempat-tempat yangmengandung presipitat yang berukuranrelatif besar dan relatif kecil.

Sugondo• Mohon penjelasan, apakah tidak

terbentuk presipitat selain Zr(Fe,Cr)2?

Harini Sosiati• Hasil identifikasi presipitat dari zircaloy-4

yang telah dilakukan oleh para penelitisebelumnya bahwa presipitat yangterbentuk pada zircaloy-4 adalahZr(Fe,Cr)2. Hal ini disebabkan komposisizircaloy-4 terdiri dari Zr, Sn, Fe, dan Crdengan Sn larut ke dalam matriks Zr.Dalam penelitian ini identifikasi presipitattidak dibuktikan karena aperture yangterkecil pada SAD tidak berfungsisehingga penentuan jenis presipitatmengacu pada penelitian sebelumnya.

Widjaksana• Apakah judul yang sesuai dengan

penelitian tersebut Distribusi Pertum-buhan atau Distribusi Presipitat atauDistribusi Ukuran Presipitat ?

• Bagaimana mekanisme oksidasi darizircaloy-4 dengan H2O ?

Harini Sosiati:• Judul Distribusi Pertumbuhan Presipitat

lebih ditekankan karena kejadian per-tumbuhan presipitat tidak sama antaralokasi satu dengan lokasi lainnya padakondisi temperatur dan waktu anil yangsama.

• Pada tahap awal oksidasi terjadipertumbuhan aktif dari lapisan oksidadisertai dengan penyerapan hidrogenyang intensif. Setelah terbentuk lapisanoksida protektif, proses oksidasi ber-langsung stabil dan laju penyerapanhidrogen menurun. Lapisan oksida yangtelah mencapai tebal kritisnya dapatrontok sehingga akan mengurangi sifatprotektif dari lapisan oksida. Hal ini dapatmenyebabkan laju penyerapan hidrogenbertambah tinggi. Selama prosesoksidasi zircaloy-4 dengan air akanterjadi persaingan antara pertumbuhandan pengelupasan oksida.

221


ISSN 1410-1998

Tabel 1. Diameter Modus (DM)

Temperatur anil (°C)

700

700

700

700

800

800

800

800

900

900

900

900

Waktu anil (jam)

5

10

20

25

5

10

20

25

5

10

20

25

Diameter Modus (|J.m)

0,0167

0,0165

0,0360

0,0862

0,0168

0,0328

0,1369

0,2355

0,0291

0,0612

0,1855

0,3355

222


Gambar 1.a. Mikrograf TEM dari presipitat zircaloy-4 yang dianil pada suhu 700°C.A (5 jam) B (10 jam) C (20 jam) D (25 jam)

223


ISSN 1410-1998

Gambar 1 .b. Mikrograf TEM dari presipitat zircaloy-4 yang dianil pada suhu 800°C.A (5 jam) B (10 jam) C (20 jam) D (25 jam)

224


.*••**.: ::;.3V.

Gambar I.e. Mikrograf TEM dari presipitat zircaloy-4 yang dianil pada suhu 900°C.A (5 jam) B (10 jam) C (20 jam) D (25 jam)

225


ISSN 1410-1998

p.,

63

5 0 -

8o

Zry-4(7(X)C, 5 jam)

'.Q

'EL

Diameter presipitat rata-rata, |xm Diameter presipitat rata-rata, [xm

E_3.

2'3.

e3

5 0 -

Zry-4(7(X)C, 20 jam)

i r j 'O *o 'O 'O 'O 'O 'O *O 'O *O "^ 'OrM r > CJ r**> c*j ^^ O4 r* OH C* OJ r* t *"

O O O O — • — « — * — • c i t N C v i r i 1 v oo o o o o o o o o o o o o

I(X)-

o o o o o o o o o o o o o o o

Diameter presipitat rata-rata, j.im Diameter presipitat rata-rata,

Gambar 2. Distribusi pertumbuhan presipitat zircaloy-4 yang dianil pada suhu 700°C.

226

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir HiPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

m \m m m m r-,5 S — C l M2 87

5

O O O O O O O O O

Diameter presipitat rata-rata, \xm

o o o o o o o o o o o o o

Diameter presipitat rata-rata, [un

35*

E3

5 0 -

Zry-4(«(X)C, 20 jam)

i i i i I I I i T" i "T* i r'O 'O 'O 'O 'O 'O 'Q 'O 'O 'O 'O 'O 'O

O O O O C J O O O O O O O O

Diameter presipitat rata-rata, |nm

(Xx:

"E3

(X)-

5 0 -

o - 1 1 1 1 1

Zry-4

IT¥T-

(8(X)6C,

fTTT

25 jam)

1 i T iTV( N t c ^ t S c N r o i c ( N r t N

oooooooooooooodoooooooo

Diameter presipitat rata-rata, j.trn

Gambar3. Distribusi pertumbuhan presipitat zircaloy-4 yang dianii pada suhu 800°C.

227


ISSN 1410-1998

3'EL£} 5 0 -

6P

IZry-4(9(X)C, 10 jam)

[ . . r . r , [ . T T T , r | . , | 1 T T | t t | | T |

o o o o o o o o o o o o o o o o o o o

Diameter presipitata rata-rala, [im Diameter prcsipitata rata-rata, |im

S

JiCu

"s3

I I I I I

Ea.

E3

I I I I I 1 I I I I I I I I I I I I I I I I I I 1 I I I

ooooooooooooooooooooooo oooooooooooooooooooooooooooo

Diameter presipitata rata-rata, Diameter presipitata rata-rata, \xm

Gambar 4. Distribusi pertumbuhan presipitat zircaloy-4 yang dianil pada suhu 900°C.

228

ISSN 1410-1998

ID0100174


ANALISIS REGANGAN DAN MIKROSTRUKTUR ZlRCALOY-4PADA KONDISI SIMULASI LOCA

Sungkono, Harini Sosiati, IsfandiPusat Elemen Bakar Nuklir - BATAN

ABSTRAK

ANALISIS REGANGAN DAN MIKROSTRUKTUR ZIRCALOY-4 PADA KONDISI SIMULAS!LOCA. Kehandalan zircaloy-4 sebagai material kelongsong elemen bakar reaktor tipe PWR{Pressurized Water Reactor) perlu diuji pada kondisi simulasi LOCA. Penelitian ini bertujuanuntuk menganalisis regangan (e) dan mikrostruktur zircaloy-4 serta korelasi antara keduanya. Ujiregangan pecah dilakukan pada pipa zircaloy-4 dengan temperatur (T) = 873 K, tekanan(p) = 12 MPa, dan laju pemanasan (Q) = 40-100 K/detik. Hasil penelitian menunjukkan bahwaawal pembengkakan terjadi pada waktu (t) = 5,1012 detik dengan e = 1,5441%, reganganmaksimum (SM) = 48,5123% terjadi pada t = 17,0970 detik, dan pipa pecah setelaht = 17,1031 detik. Evolusi mikrostruktur zircaloy-4 menunjukkan bahwa butir ekuiaksial terbentukpada ujung pipa, sedangkan butir plat terjadi pada awal pembengkakan, butir pipih kasar terjadipada regangan maksimum, dan butir pipih halus terjadi pada lokasi pecahan. Kekerasanzircaloy-4 pada lokasi ujung pipa adalah VHN = (174 ± 4); pada lokasi awal pembengkakanadalah VHN = ( 186 ± 5 ); pada lokasi regangan maksimum adalah VHN = (229 ± 4) dan padalokasi pecahan adalah VHN = (255 ± 4). Mekanisme evolusi mikrostruktur dikendalikan olehpengerasan regangan.

Kata kunci : regangan, pembengkakan, zircaloy-4, mikrostruktur, uji regangan pecah.

ABSTRACT

STRAIN AND MICROSTRUCTURE ANALYSES OF ZIRCALOY-4 AT THE LOCA SIMULATIONCONDITIONS. The integrity of zircaloy-4 as a fuel element cladding material in PWR should betested at LOCA simulation condition. The aim of this research is to analyze strain andmicrosfructure of zircaloy-4 and also to determine their correlations. Burst strain test on zircaloy-4has been done at temperature (T) of 873 K, pressure (p) of 12 MPa, and heating rate (Q) of 40-100 K/second. The results showed that the swelling begun after time (t) of 5.1012 seconds at e of1.5441%. The maximum strain of 48.5123% occurred after 17.0970 seconds and then thezircaloy-4 pipe was burst after 17.1031 seconds. The microstructure evolution showed that theequiaxial grains were formed at the end of pipe, however the platelet grains were formed at thebeginning of swelling, and rough flat grain at the maximum strain. Thin flat grains occurred at theburst location. The hardness of zircaloy-4 at the end of pipe was VHN of (174 ± 4); however at thebeginning of swelling was VHN of (186 ± 5) and at the maximum strain was VHN of ( 229 ±4).Finally, the hardness of zircaloy-4 at the burst location was VHN of (255 ± 4). The microstructureevolution mechanism has been controlled by strain hardening.

Key word: Strain, swelling, zircaloy-4, microstructure, burst strain test.

PENDAHULUAN

Pada pengoperasian reaktor nuklir, aspekkeselamatan terhadap manusia danlingkungan merupakan prioritas utama yangharus daJDat dijamin kehandalannya. Salahsatu kecelakaan hipotetis pada reaktor nukliradalah kecelakaan kehilangan pendinginatau LOCA (Loss of coolant accident).Kecelakaan tersebut terjadi apabila pipasistem pendingin primer pecah, sehinggadapat menimbulkan terjadinya bocoran air

primer11'21. Kondisi ini akan mengakibatkanterjadinya penurunan laju alir air pendingin keteras reaktor, sehingga terjadi penurunankemampuan pendinginan teras reaktor.Kondisi ini akan menyebabkan koefisienperpindahan panas dari bahan bakar kependingin menjadi semakin rendah. Apabilakejadian ini tidak dapat tertangani, makaakan menyebabkan naiknya temperaturkelongsong elemen bakar. Temperaturkelongsong elemen bakar dapat mencapaimaksimal yaitu T = 773 K. Kondisi ini dapat

229


ISSN 1410-1998

memungkinkan terjadinya kerusakankelongsong elemen bakar. Hal ini sangatberbahaya, karena produk fisi dari elemenbakar akan lebih mudah berpenetrasi melaluilokasi kerusakan yang terjadi padakelongsong tersebut hingga menyebar kelingkungan |2!.

Mengingat pentingnya masalahkeselamatan selama reaktor beroperasi,maka karakterisasi zircaloy-4 sebagaimaterial kelongsong elemen bakar reaktortipe PWR (Pressurized Water Reactor) perluditeliti pada kondisi simulasi LOCA.Penelitian tentang karakterisasi zircaloy-4pada kondisi simulasi LOCA telah dilakukanbeberapa peneliti13'4'51. Hunt dan Newellmelakukan penelitian perilaku ballooningpada tabung zircaloy-4 pada temperatur ( T )antara 723-1173 K, laju pemanasan (Q)sebesar 273,5 K/detik, tekanan (p) = 12 MPadengan kondisi lingkungan vakum. Hunt danNewell mendapatkan data bahwa lajuregangan tabung zircaloy-4 merupakanfungsi dari tegangan internal. Chung danKassner rnelakukan penelitian perilakuekspansi diametral dan pecahnya tabungzircaloy-4 pada T = 92 - 1623 K,Q = 3,5-140 K/detik, p = 12 MPa dengankondisi lingkungan vakum. Chung danKassner mendapatkan data bahwa lajuregangan tabung zircaloy-4 merupakanfungsi dari tekanan internal, laju pemanasan,dan temperatur. Mohr melakukan penelitianperilaku deformasi zircaloy pada T = 1088,1116, 1144, 1172, 1200, dan 1255 K,Q = 0,9-74 K/detik, tegangan (a) = 40-98%UTS {ultimate tensile strength) dengankondisi lingkungan gas oksigen-argon. Mohrmendapatkan data bahwa laju regangantabung zircaloy merupakan fungsi tegangantarik, tekanan internal, laju pemanasan, dantemperatur. Para peneliti tersebut di atashanya menganalisis regangan untukmenentukan waktu pecah tabung zircaloy-4dan tidak menganalisis mikrostrukturnya.Oleh karena pada suatu lokasi pipazircaloy-4 dengan regangan tertentu akanmemberikan mikrostruktur yang tertentu dankemungkinan berbeda dibandingkan dengan

lokasi lain pada pipa zircaloy-4. Mikrostrukturtersebut akan menentukan kekerasan dansifat mekanik lain dari pipa zircaloy-4.Temperatur yang digunakan untuk simulasiLOCA adalah T = 873 K. Temperatur ini lebihtinggi dibandingkan dengan temperaturoperasi maksimum kelongsong elemen bakartipe PWR. Pada kondisi tersebut di atasdiduga sudah terjadi kerusakan kelongsongsehingga elemen bakar tidak memenuhikriteria keselamatan. Penelitian inimempunyai tujuan untuk menganalisisregangan dan evolusi mikrostrukturzircaloy-4 serta korelasi antara keduanyapada kondisi simulasi LOCA. Selain itu jugauntuk menentukan hubungan antararegangan tangensial (st) terhadap waktu (t)dan tegangan tangensial (a(), sertakekerasan zircaloy-4. Hasil analisis data yangdihasilkan dalam penelitian ini merupakanmasukan dan pembanding dalam disain danmodelisasi bahan struktur elemen bakarreaktor tipe PWR.

METODE PENELITIAN

Bahan yang digunakan dalampenelitian ini adalah zircaloy-4 bentuk pipadengan diameter luar (d0) = 10,75 mm;diameter dalam (dj) = 10,02 mm; danpanjang (I) = 250 mm. Model spesimen ujiregangan pecah ditunjukkan secara skematispada Gambar 1. Uji regangan pecahdilakukan pada T = 873 K, p = 12 MPa,dan Q = 40-100 K/detik dalam lingkunganudara.

Analisis regangan terhadap sampeluji dilakukan dengan mengamati hasil fotoyang terekam selama pengujian, sedangkananalisis mikrostruktur dilakukan dengan ujimetalografi menggunakan mikroskop optik.Uji kekerasan dilakukan dengan metodeVickers. Pengamatan untuk analisismikrostruktur dan uji kekerasan dilakukanpada 4 (empat) lokasi yaitu pada ujung pipa(dekat tutup pipa), lokasi awal terjadinyapembengkakan, pada saat terjadi reganganmaksimum, dan pada lokasi pecahan.

230

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-B AT AN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

230mm5mm

2, 3 4 5

Keterangan :1. Tutup pipa kelongsong2. Ruang regang3. Pe!etAI2O3

4. Batang baja tahan karat5. Pipa zircaloy-4.

Gambar 1. Diagram skematis model spesimen uji regangan pecah.

HASIL DAN BAHASAN

Analisis Reqanqan

Urutan kejadian pembengkakansampai pecahnya.pipa zircaloy-4 ditunjukkandalam Gambar 2a, b, c, d, e, f, g, h, dan i.Gambar 2a memperlihatkan kondisi sampelpada ujung pipa yang mempunyai e = 0.Gambar 2b menunjukkan kondisi awalpembengkakan pipa yang terjadi padat = 5,1012 detik dengan s = 1,5441%.Gambar 2h menunjukkan kondisi pipadengan regangan maksimum yang terjadipada t = 17,0970 detik denganEM = 48,5123%. Gambar 2i memperlihatkankondisi pipa pecah yang terjadi padat= 17,1031 detik. Hubungan antara reganganpada pipa zircaloy-4 dengan waktuditunjukkan dalam Gambar 3. PadaGambar 3 terlihat bahwa regangan pada pipazircaloy-4 naik dengan bertambahnya waktusesuai dengan persamaan Arrhenius'3'41.

Proses pembengkakan terjadi akibatpipa zircaloy-4 mendapatkan perlakuantermomekanik padaT= 873 K dan p=12 MPa.Di lain pihak, pipa tersebut gagal didinginkanoleh udara di sekelilingnya sehinggatemperatur pipa bertambah tinggi. Adanyaaliran panas yang diberikan ke dalam pipazircaloy-4 dengan laju pemanasan40-100 K/detik menyebabkan tekananinternal dalam pipa zircaloy-4 bertambahtinggi. Kondisi ini akan menyebabkan pipazircaloy-4 mengalami deformasi plastis yangberlangsung kontinyu. Tekanan internal

dalam pipa tersebut akan menyebabkanterjadinya tegangan aksial (aax) yang bekerjadi sepanjang dinding pipa dan tegangantangensial (crt) yang bekerja pada dindingsilindris. Adanya kenaikan tekanan internaldalam pipa akan menyebabkan volum pipanaik secara seragam. Oleh karena panjangpipa tidak berubah, maka diameter pipasecara lokal naik sehingga dinding pipamenjadi lebih tipis'6'. Hal ini akan meng-akibatkan regangan pada pipa zircaloy-4bertambah besar.

Keuletan material berkurang denganmenurunnya tegangan aksial dan mencapaiminimum apabila crax = <j(. Tekanan internaldalam pipa bertambah terus sehinggadinding pipa semakin tipis. Kondisi tersebutmenyebabkan tegangan tangensialmempunyai harga lebih besar dibandingkandengan tegangan aksial. Tegangan aksialbersifat sebagai tegangan tekan, sedangkantegangan tangensial bersifat sebagaitegangan tarik. Pada tekanan internalmaksimum, maka tegangan tangensialmenjadi maksimum yang menyebabkankekuatan tariknya jauh lebih besardibandingkan dengan gaya kohesi antaratom-atom zircaloy-4 sehingga pipazircaloy-4 pecah. Hubungan antara regangandengan tegangan tangensial pada pipazircaloy-4 disajikan dalam Gambar 4. PadaGambar 4 terlihat bahwa regangan naikdengan bertambahnya tegangan tangensial,dan regangan mencapai maksimum padact = 164,81 MPa.

231


ISSN 1410-1998

Berdasarkan hasil analisis reganganpipa zircaloy-4 pada kondisi simulasi LOCA,dapat diketahui bahwa pecahnya kelongsongelemen bakar akibat LOCA berlangsungsangat cepat dan hanya membutuhkan waktu(t)= 17,1031 detik.

Analisis Mikrostruktur

Mikrostruktur sampel uji zircaloy-4pada lokasi ujung pipa, awal pembengkakan,regangan maksimum, dan pecahan pipadisajikan dalam Gambar 5a, b, c, dan d.Pada Gambar 5 tersebut diperlihatkan urutanevolusi mikrostruktur yaitu butir ekuiaksialyang terbentuk pada ujung pipa, butir platpada awal pembengkakan, butir pipih kasarpada regangan maksimum, dan butir pipihhalus pada lokasi pecahan. Evolusimikrostruktur ini terjadi akibat pipa zircaloy-4mendapatkan perlakuan termomekanik yangmerupakan gabungan antara prosesperlakuan panas dan proses deformasi.Proses perlakuan yang diterapkan padapipa zircaloy-4 dilakukan pada T = 873 Kdengan laju pemanasan = 40 -100 K/detikdigabung dengan proses deformasi padap= 12MPa.

Proses perlakuan panas padaT=873 K merupakan proses anil sehinggazircaloy-4 menjadi lebih lunak dibandingkankondisi sebelum pengujian. Kondisi ini terlihatnyata pada lokasi ujung pipa zircaloy-4,karena pada lokasi tersebut teganganaksialnya lebih tinggi dibandingkan dengantegangan tangensialnya, sehingga pengaruhdeformasi plastis relatif rendah. Hal iniditandai dengan terbentuknya butir ekuiaksialpada lokasi ujung pipa (Gambar5a).Kekerasan zircaloy-4 pada lokasi ini adalahVHN = (174 ± 4). Pada lokasi awalpembengkakan, pengaruh deformasi plastismulai terlihat nyata. Pada kondisi inikerapatan dislokasinya naik, sehingga akanmenaikkan kekerasan dan kekuatanzircaloy-4. Hal ini ditandai denganterbentuknya butir berbentuk plat pada lokasiawal pembengkakan ( Gambar 5b ).Kekerasan zircaloy-4 pada lokasi iniadalah VHN = (186 ± 5). Pada lokasiregangan maksimum, deformasi plastisnyajauh lebih tinggi dibandingkan dengandeformasi plastis pada awal pembengkakan.Adanya kenaikan deformasi plastis tersebutakan menaikkan kerapatan dislokasi danmemperbanyak hasil reaksi pertemuandislokasi yang sukar bergerak, akibatnya

kekerasan dan kekuatan zircaloy-4bertambah tinggi. Di samping itu, pipazircaloy-4 juga mengaiami proses anil secarakontinyu sehingga butirnya berubah menjadipipih kasar ( Gambar 5c ). Kekerasanzircaloy-4 pada lokasi ini adalahVHN = (229 ± 4). Proses termomekanikdalam pipa berlangsung terus, hinggadinding-dinding pipa tidak mampu menahanlagi deformasi plastis dan akhirnya pipapecah. Pada lokasi pecahan ini butirnyaberbentuk pipih halus ( Gambar 5d ),sehingga kerapatan dislokasinya tinggi.Kekerasan zircaloy-4 pada lokasi pecahanpipa adalah VHN = (255 ± 4). Hubunganantara kekerasan terhadap lokasi pipadisajikan dalam Gambar 6. Pada Gambar 6terlihat bahwa kekerasan zircaloy-4 padalokasi pecahan tertinggi dibandingkandengan lokasi pada ujung pipa, lokasi padaawal pembengkakan, dan lokasi reganganmaksimum.

Berdasarkan hasil analisis mikro-struktur pipa zircaloy-4 dalam kondisisimulasi LOCA dapat diketahui bahwaevolusi mikrostrukturnya dikendalikan olehmekanisme pengerasan regangan.

SIMPULAN

Berdasarkan hasil pengolahan dananalisis data terhadap regangan danmikrostruktur pipa zircaloy-4 dapatdisimpulkan sebagai berikut:1. Kondisi awal pembengkakan terjadi pada

t = 5,1012 detik dengan e = 1,5441%.Kondisi regangan maksimum terjadi padat = 17,0970 detik dengan eM = 48,5123%,dan pipa pecah setelah t= 17,1031 detik.

2. Proses pecahnya kelongsong elemenbakar akibat simulasi LOCA berlangsungsangat cepat dan hanya membutuhkanwaktu (t) = 17,1031 detik.

3. Urutan evolusi mikrostruktur zircaloy-4adalah butir ekuiaksial pada ujung pipa,butir plat pada lokasi awalpembengkakan, butir pipih kasar padalokasi regangan maksimum, dan butirpipih halus pada lokasi pecahan.

4. Evolusi mikrostruktur zircaloy-4 diken-dalikan oleh mekanisme pengerasanregangan.

232


2. Proses pecahnya kelongsong elemenbakar akibat simulasi LOCA berlangsungsangat cepat dan hanya membutuhkanwaktu(t) = 17,1031 detik.

3. Urutan evolusi mikrostruktur zircaloy-4adalah butir ekuiaksial pada ujung pipa,butir plat pada lokasi awalpembengkakan, butir pipih kasar padalokasi regangan maksimum, dan butirpipih halus pada lokasi pecahan.

4. Evolusi mikrostruktur zircaloy-4dikendalikan oleh mekanismepengerasan regangan.

PUSTAKA

[1]. KESSLER, G., Nuclear Fission Reactor,Springer-Verlag, Wina, 1983.

[2]. , Thermohydraulics of EmergencyCore Cooling in Light Water Reactors,CSNI Report No. 161, France, October(1988).

[3]. HUNT, C.E.L AND W.G. NEWELL, TheBallooning Behaviour of Zircaloy-4 FuelSheath at a Heating Rate 0,5 °C/s,AECL-6342, 1978.

[4]. CHUNG, H. M. AND T. F. KASSNER,Deformation Characteristics of ZircaloyCladding in Vacuum and Steam UnderTransient-Heating Conditions, ANL 77-31, 1978.

[5]. MOHR, C. L, Transient DeformationProperties of Zircaloy for LOCASimulation, EPRI NP-526, 1978.

[6]. FIZZOTI, C, Zirconium, Principle ofNuclear Fuel Production, Vol.2, October,1984, pp. 110-117.

TANYA JAWAB

Widjaksana• Mengapa kondisi pengukuran tidak

dilakukan pada kondisi paling kritis ?Mengingat data yang diperoleh dapatmenjadi masukan untuk keputusan yangtepat.

Sungkono• Penelitian ini dilakukan pada T = 873 K

yang lebih tinggi dibandingkan dengantemperatur operasi maksimumkelongsong elemen bakar tipe PWR ( T =773 K ). Pada kondisi tersebut sudahterjadi kerusakan kelongsong sehingga

elemen bakar tidak memenuhipersyaratan keselamatan.

• Simulasi LOCA dengan kondisi palingkritis dikerjakan untuk penelitianberikutnya yang berkaitan dengan korositemperatur tinggi pada zircaloy-4.

Meniek Rachmawati• Mohon dijelaskan metoda yang

digunakan untuk mengukur kekerasanzircaloy-4 ? Mengingat adanyaevolusi mikrostruktur sepanjangkelongsong.

• Bagaimana mekanisme evolusimikrostruktur sepanjang kelongsong ?

Sungkono• Pengukuran kekerasan pipa zircaloy-4

setelah pengujian regangan pecahdilakukan pada 4 (empat) lokasi yaituujung pipa, awal pembengkakan,regangan maksimum, dan lokasi pipapecah. Hal ini dilakukan untukmengetahui keterkaitan antara regangan,struktur mikro, dan kekerasan padalokasi tersebut. Harga kekerasannyamerupakan ukuran kekerasan reratapada lokasi yang bersangkutan.

• Pipa zircaloy-4 mendapatkan perlakuantermomekanik pada T = 873 K dan p =12 MPa. Adanya aliran panas yangdiberikan ke dalam pipa dengan lajupemanasan 40-100 K/detikmenyebabkan tekanan internal dalampipa bertambah tinggi. Kenaikan tekananinternal tersebut menyebabkan diameterpipa secara lokal bertambah besarsehingga dinding pipa menjadi lebih tipis.Hal ini akan mengakibatkan reganganpada pipa zircaloy-4 bertambah besar.Tekanan internal pada pipa bertambahterus sehingga dinding pipa semakin tipisdan akhirnya pecah. Oleh karenakemampuan pipa menahan perlakuantermomekanik di sepanjang pipa tidaksama, maka terjadi evolusi mikrostrukturselama pembengkakan hingga pecahyang dikendalikan oleh pengerasanregangan.

233

Pmsiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5Nopember 1997

ISSN 1410-1998

(a)

(d)

(g)

(a)8 = 0t = 0

(d)8=13,5240% ;t = 14,4267 detik

(9)s = 46,5611% ;t = 17,0911 detik

8 =t =

8 =

•-f

CO

II II

= 1,= 5,

2216

4817

(h)

(b)5441 % ;1012 detik

(e),7889% ;,3166 detik

(h),5123% ;,0970 detik

s =t =

s =t =

t =

(i)

7,6,

2916

17.

(c)84403575

(f),8071,5660

(i)

,1031

detik

detik

detik

Gambar 2. Urutan kejadian pembengkakan sampai pecahnya pipa zircaloy-4

234


OO

Gaoo0360

1 [ 1

-

-

-

- -

1 1 1

1 1 1

!

t i i

—r-,—r 1 1 1

lii!j!

. . !

*

1 1 1

! 1 1

l-e- ""

i i i i i . >

i t i

_

/ :

-

-

i . . . •

120

100

80

60

40

20

0

-20

2 4 6 8 10 12 14 16 18

Waktu (t), detik

Gambar 3. Hubungan antara regangan tangensiai dengan waktu

120

100 -

80

60

40

20

0-20

i i i r

_

t i i i

I 1 I I | 1 \ T 1

•

i

..... i, „i. , i . t

•

i i i i .

—i—r—i—i—

t i i t

—i—i—r—i—

-

;

;

5 0 100 150 200 250

Tegangan tangensial (Q*t), MPa

Gambar 4. Hubungan antara regangan dengan tegangan tangensial

300

235

Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997 .

ISSN 1410-1998

- > • V

a. lokasi ujung pipa

b. lokasi awal pembengkakan

Gambar 5. Mikrostruktur sampel uji zircaloy-4 pada (a.) lokasi ujung pipa dan(b) lokasi awal pembengkakan (Perbesaran 1000X)

236


c. lokasi regangan maksimum

d. lokasi pecahan pipa

Gambar 5. Mikrostruktur sampel uji zircaloy-4 pada (c) lokasi regangan maksimumdan (d) pada lokasi pecahan pipa (Perbesaran 1000X)

237


ISSN 1410-1998

300

D

Lokasi

©A. Lokasi sampel pada ujung pipa

I IB. Lokasi sampel pada awal pembengkakan

• C. Lokasi sampe! pada regangan makimum

IID. Lokasi sampel pada lokasi pecahan pipa

Gambar 6. Hubungan antara kekerasan terhadap lokasi pipa zircaloy-4

238

ISSN 1410-1998

ID0100175


TEKSTUR DARI ZIRCALOY-4 SETELAH PROSESPENDINGINAN CEPAT FASA-p, ROL DINGIN DAN REKRISTALISASI

Futichah*), Sulistioso**)

*) Pusat Elemen Bakar Nuklir-BATAN**) Pusat Penelitian Sains Materi- BATAN

ABSTRAK

TEKSTUR DARI ZIRCALOY-4 SETELAH PROSES PENDINGINAN CEPAT FASA-p, ROLDINGIN DAN REKRISTALISASI. Tekstur kristalografis plat zircaloy-4 berbeda-beda tergantungpada proses pengerjaan dan perlakuan panas yang diberikan. Untuk mengetahui perubahantekstur zircaloy-4 tersebut, maka dilakukan proses pelarutan padat fasa-p yang diikutipendinginan cepat dalam air. Kemudian di rol dingin secara bertahap sampai dengan derajaddeformasi s = 1,62. Spesimen hasil rol dingin direkristalisasi pada suhu 750°C selama 2 jam.Hasil pedinginan cepat fasa-p memberikan orientasi yang menyebar dan berbeda-bedasedangkan orientasi yang paling utama adalah (0001)[1010] dan (0001)[1120]. Hasil rol dingindengan e = 1,39 dan s = 1,62 menghasillkan tekstur deformasi dan orientasi utama pada bidangbasal (0001 )[1010] dengan kemiringan ±38° . Namun, hasil rekristalisasi pada 750°C selama2 jam, memberikan tekstur anil dengan orientasi bidang basal pada arah yang berbeda(0001)[1120]. Jadi proses rekristalisasi zircaloy-4 tidak dapat menghilangkan teksturdeformasinya, tetapi hanya mengubah orientasi kristalografisnya.

ABSTRACT

TEXTURE OF ZIRCALOY-4 RESULT OF fi-QUENCHING, COLD ROLLING AND RECRYS-TALIZATION. Differences of crystallographic textures of zircaloy-4 plate depends on cold wontingand heat treatment. To determine the change of zircaloy-4 textures, the solid solution treatmentprocess at /? phase which was followed by quenching on water was employed for this sample.The next step was cold rolling until deformation s = 1,62. The spesimens were recrystalized at750°C, for 2 hours. The result of p-quench gave a spread and different orientations and the mainorientation occurred at (0001)[1010J and (0001)[1120J. Result of cold rolling with s = 1,39 ands = 1,62 is the deformation texture at the main orientation of (0001 )[1010] with the angle ofinclination was around 38f. However, the result of Recrystalization process on 750°C for 2 hoursgave anealing textures with orientations of (0001 )[1120]. It means that the recrystalizationprocess of zircaloy-4 plate can not remove the deformation textures, but can change thecrystallographyc orientation.

PENDAHULUAN

Dalam rangka mendukung kebijak-sanaan nasional dalam industri nuklirmenghadapi abad ke 21, maka salah satusasaran program BATAN adalah penguasaandan pengembangan teknologi daur bahanbakar nuklir. Kegiatan penelitian danpengembangan teknologi elemen bakar nukliruntuk reaktor daya, termasuk bahan strukturterkait terutama paduan yang berbasiszirkonium sudah dibina cukup lama olehBATAN khususnya PEBN.

Seiring dengan kegiatan litbangtekbahan bakar nuklir untuk reaktor daya, makatidak tertutup kemungkinan untuk diadakanperubahan spesifikasi zircaloy-4 yang sudahada. Perubahan tersebut kemungkinandimaksudkan untuk meningkatkan kekuatan

mekanik dan ketahanan korosinya.Perubahan spesifikasi tentu saja akan diikutidengan perubahan rangkaian prosesproduksi zircaloy-4 yang sudah ada.Rangkaian produksi yang baru tersebutkemungkinan terdiri dari proses pelarutanpadat dan pendinginan cepat fasa-p yangdiikuti deformasi dingin dan anil.

Banyak pustaka yang membahastentang pengaruh proses pendinginan cepatfasa-p, deformasi dingin dan anil terhadapketahanan korosi dan kekuatan mekanikzircaloy-4 yang dikaitkan dengan morfologistruktur mikronya. Namun penelitian tentangada atau tidak adanya perubahan teksturzircaloy-4 akibat proses tersebut belum ada,padahal tekstur logam sangat berpengaruhterhadap sifat mekaniknya.

239


ISSN 1410-1998

Tekstur adalah terorientasinyasekumpulan butir pada logam polikristal kearah tertentu {prefered orientation). Untuklogam yang mempunyai butir terorientasiakan memiliki sifat tidak sama ke segalaarah atau anisotropi.

Terbentuknya sifat anisotropi padalogam tersebut disebabkan oleh dua hal yaitupenyeratan mekanik {mechanical fibering)dan tekstur kristalografis {crystallographictexture). Penyeratan mekanik timbul akibatterarahnya inklusi, struktur mikro dan aliranmaterial akibat.proses deformasi. Anisotropijenis penyeratan mekanik biasa disebuttekstur deformasi. Sedangkan teksturkristalografis terjadi karena terorientasinyase! satuan pada tiap-tiap butir, sehinggaorientasi sel satuan satu butir sama denganbutir lainnya. Serat mekanik akan selalusearah dengan arah pengerjaan, sehinggasukar diatur sesuai dengan kebutuhan.Sedangkan orientasi butir akibat teksturkristalografis ini dapat dikendalikan denganmemvariasikan proses-proses pengerjaan,misalnya proses deformasi dan annealing.Tekstur kristalografis akibat anil umumnyadisebut tekstur anil atau tekstur rekristalisasi.

Beberapa prinsip umum dan khususyang berhubungan dengan tekstur deformasizircaloy-4 yaitu:- Bentuk butir tidak berkaitan dengan

tekstur. Bentuk butir yang memanjangatau pipih tidak selalu menyatakansuatu tekstur tertentu. Sedangkan butirekuiaksial mungkin juga belum berartimenyatakan suatau orientasi yang acak.

- Dengan pengaturan derajad pengerjaan,dapat diatur pembentukan tekstur yangdiinginkan. Semakin besar deformasi,semakin tajam pula teksturdeformasinya.'1'l3]

- Regangan yang dialami oieh logam dipermukaan dan di bagian dalam mungkinberbeda. Hal ini akan menyebabkandihasilkannya tekstur yang bervariasiterhadap kedaiaman.

- Selama proses rol, plat zircaloy-4 (tanpapendinginan cepat fasa-p terlebih dahulu)mendapat kompresi pada arahnormal. Plat tersebut bertambah panjangpada arah pengerolan dan juga sedikitbertambah lebar. Pada bidang normal dariarah pengerolan akan terjadi perubahanbentuk menjadi elips. Hal ini menunjukkanbahwa terjadi deformasi yang besarsearah rol dan deformasi kecil ke arah

transversal. Pada proses deformasitersebut bidang basal selalu cenderung kearah sejajar dengan gaya tekanan yangmenyebabkan deformasi . Bidang basalterarah sejajar dengan arah normal danmelebar antara sudut 20° sampai 50°terhadap arah transversal.11 •2|3>41

Tekstur anil diperoleh dari bahan yangdideformasi dan dipanaskan (anil). Tekstur inidipengaruhi oleh hal - hal berikut :(a) komposisi paduan material, (b) prosesperlakuan mekanik dan termal sebelumpenganilan terakhir, (c) temperatur anil,(d) ukuran butir logam.

Proses pembentukan tekstur anilmeliputi beberapa mekanisme dasar yaitutekstur yang dihasilkan dari proses recovery,rekristaiisasi primer atau pertumbuhan butirsetelah rekristalisasi. Ada beberapa jenistekstur anil yang diketahui sebagai hasilprosesnya :- Tekstur kubus seperti pada logam FCC.- Tekstur yang mirip dengan tekstur penge-

rolan.- Tekstur yang acak.- Tekstur baru yang sangat berbeda dengan

tekstur deformasinya.- Untuk plat zircaloy-4 (tanpa pendinginan

cepat fasa-p) yang dirol dinginmempunyai tekstur pada bidang basal(0001) dengan arah [1010], setelah dianiltekstur berubah arahnya menjadi(0001)[1120j yang sejajar dengan arahrol.

Orientasi tekstur penganilan ternyatalebih dipengaruhi oleh orientasi inti dibandingdengan proses pertumbuhan butir.1112'3'41

Bila ditinjau pada rangkaian prosesyang sudah ada, proses pelarutan padatdilakukan sebelum proses ekstrusi atau jauhsebelum proses deformasi dingin dan anil,maka proses pelarutan padat danpendinginan cepat fasa-p menjadi faktor yangmembedakan antara proses baru denganproses yang sudah ada. Di sisi lain prosespelarutan padat dan pendinginan cepat fasa-p kemungkinan juga berpengaruh kepadatekstur zircaloy-4, sehingga perlupemahaman tentang pengaruh prosestersebut. Jadi hipotesa yang dapat diajukanpada penelitian ini adalah diduga bahwaproses pelarutan padat dan pendinginancepat fasa-p sebelum rol dingin dan anil pada

240


plat zircaloy-4 akan mengubah tekstur platzircaloy-4 hasil rol dingin dan anil.

BAHAN DAN TATA KERJA

Bahan berupa plat zircaloy-4terdeformasi dengan tebal awal 2,32 mm dandengan komposisi kimia yaitu : zirconiumditambah unsur pemadu 1,3% Sn; 0,22% Fedan 0,10% Cr. Plat tersebut dipanaskan padasuhu fasa-p 1100°C selama 2 jam kemudiandidinginkan cepat dalam air. Perlakuan panasini dimaksudkan untuk melarutkan kembaliunsur-unsur paduan dan menghilangkantekstur akibat deformasi sebelumnya.Selanjutnya plat dirol dingin secara bertahapdari e = 0 sampai dengan s = 1,62. Untukderajad deformasi s = 0; e = 1,39; e = 1,62dilakukan uji tekstur dan pengamatanmetalografi. Sebagian plat hasil rol denganderajad deformasi s = 1,39 dan e. = 1,62dipanaskan pada tungku dengan suhu 750°Cselama 2 jam. Plat hasil anil tersebutdilakukan uji tekstur dan pengamatanmikroskop optik. Sebelum pengujian ataupengukuran tekstur, terlebih dahuluditentukan sudut difraksi 29-nya dengandifraksi sinar-X metoda serbuk. Alat uji yangdigunakan untuk penentuan 29 dan teksturadalah JEOL-GERP-2. Cara yang digunakanuntuk menentukan orientasi kristalografis disini adalah dengan menggunakan pole figuredari logamnya. Pole figure merupakanlingkaran yang menunjukkan orientasi darilogam dengan memperlihatkan pola konturintensitas dari bidang-bidang yangmendifraksikan sinar-x pada arah tertentu.'5'6'

HASIL DAN BAHASAN

1. Hasil

Hasil pengamatan mikroskop optik dariplat zircaloy-4 hasil pendinginan cepat fasa-pserta deformasi dingin dan anil dapat dilihatpada Gambar 1 sampai dengan 5.Sedangkan hasil uji tekstur yang sudahdiolah menjadi pole figure dapat dilihat padaGambar 6 sampai dengan Gambar 10 dandapat dijelaskan sebagai berikut:

(a). Tekstur zircaloy-4 hasil pelarutanpadat fasa-[5 dan pendinginan cepatdalam air.

Dari hasil proses pelarutan padatfasa-p yang dilanjutkan dengan pendinginancepat dalam air, diperoleh tekstur zircaloy-4

dengan orientasi yang menyebar danberbeda-beda (Gambar 6). Orientasi yangpaling utama adalah (0001 )[1010] dan(0001)[1120]. Hal ini dapat dilihat dariGambar 1 , struktur mikro platelet a darilogam tersebut yang bisa mendukung ataumenjelaskan mengapa orientasinya me-nyebar dan banyak.

(b). Tekstur zircaloy-4 hasil celup cepatfasa - p dan rol dingin dengane = 1,39 dan E = 1,62.

Tekstur deformasi yang muncul padas = 1,39 dan e = 1,62 adalah sama, tetapiuntuk e = 1,62 tampak lebih tajam. Orientasiyang terbentuk lebih sedikit dibanding hasilcelup cepat fasa-p saja (Gambar 6) yaituhanya orientasi utama pada bidang basal(0001 )[1010] dengan kemiringan ±38°. Hal initampak pada Gambar 7 dan 8. Dari strukturmikro (Gambar 2 dan 3) terlihat struktur roldari logam tersebut, yakni butir yangmemanjang atau pipih ke arah pengerolan,yang merupakan ciri khas dari struktur rol.

(c). Tekstur zircaloy-4 hasil pendinginancepat fasa-p, rol dingin dan anil untuks = 1,39 dan e = 1,62.

Tekstur anil yang muncul tidak jauhberbeda dengan tekstur deformasi hanyaterjadi perubahan arah dari orientai utamapada bidang basalnya. Orientasi awalsebelum anil (0001 )[1010} setelah dianilberubah menjadi (0001 )[1120] dengan sudutkemiringan yang sama yaitu ±38°. Hal inidapat dilihat pada pole figure 9 dan 10. Daristruktur mikro (Gambar 4 dan 5) tampakstruktur anil dengan butirnya yang cenderungekuiaksial dan halus.

2. Bahasan

Hasil uji tekstur tidak selalu dapatditerangkan dengan hasil pengamatanmetalografi optik, karena uji tekstur berkaitandengan struktur kristal dan pola konturintensitas dari bidang-bidang yangmendifraksi sinar-x. Sedangkan pengamatanmetalografi optik tidak sampai ke sel satuankristal, hanya sampai pada kumpulan darikristal-kristal yang sama orientasinya ataudengan kata lain ialah butir dari logamtersebut saja. Hal ini dapat diuraikan sebagaiberikut:

241

Prosiding Presentasi llmiah Daur Baban Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

(a). Tekstur zircaloy-4 hasil pelarutanpadatfasa-p dan pendinginan cepatdalam air.

Dari pengamatan metalografi optik,tampak pada Gambar 1 struktur mikro yangterbentuk merupakan butir a acicular{platelet). Pengintian fasa-a secara dominanterjadi pada batas butir (3 dengan arahpertumbuhan ke tengah butir. Pengintian danpertumbuhan terjadi pada bidang dan arahkristalografi tertentu dari fasa induk p,sehingga terbentuk koloni-koloni platelet a didalam bekas butir fasa induk tersebut.Pertumbuhan platelet a akan terhenti jikamenumbuk batas butir p atau jika terjadiperpotongan dengan platelet a yang tumbuhdari arah yang berbeda. Dari penjelasantersebut dapat dikaitkan antara pengintiandan arah pertumbuhan koloni-koloni adengan tekstur kristalografinya.

Dengan adanya arah pertumbuhankoloni-koloni a yang merupakan kumpulankristal-kristal yang seorientasi dan besarnyaukuran koloni-koloni a tersebut, maka dari ujitekstur terlihat adanya tekstur walaupuntanpa proses pengerjaan atau deformasi.Tekstur yang muncul adalah teksturkristalografi bidang basal yang menyebardengan orientasi utama yaitu (0001 )[1010]dan (0001)[1120], dapat dilihat padaGambar 6.

(b). Tekstur zircaloy-4 hasil pendinginancepat fasa-p, rol dingin dengan8= 1,39 dan s=1,62.

Dari hasil uji metalografi optik, tampakpada Gambar 2 dan 3 struktur deformasiyang khas yaitu memanjang dan pipih. Daripengamatan optik memang sudah tampakmembentuk suatu arah tertentu. Dari hasil ujitekstur (dapat dilihat pada pole figure 7dan 8)terbukti adanya tekstur tersebut yaitu teksturpada bidang basal dengan orientasi(0001 )[1010] dengan kemiringan ±38°, sudutkemiringan ini ternyata tidak jauh berbedadengan proses tanpa pelarutan padat sepertidisebutkan dalam literatur yaitu antara ±20°sampai dengan ±40°.[3!

Tekstur deformasi untuk s = 1,62tampak lebih tajam dibanding untuk e = 1,39.Hal ini sesuai dengan teori sebelumnya yangmenyatakan bahwa semakin besar deformasi

yang diberikan maka semakin tajam pulatekstur yang terbentuk. Jadi denganpengaturan derajad deformasi, maka dapatdiatur pembentukan tekstur yang diinginkan.

(c). Tekstur zircaloy-4 hasil pendinginancepat fasa-p, rol dingin dan anil.

Dari hasil uji metalografi optik, tampakpada Gambar 4 dan 5 struktur mikro hasil anilyang cenderung ekuiaksial dan halus . Hal inisering dianggap bahwa struktur tersebutmempunyai orientasi acak, tetapi sebenarnyamasih mempunyai tekstur tertentu yaitutekstur rekristalisasi (tekstur anil). Dengan ujitekstur hal ini dapat dibuktikan sepertitampak pada pole figure 9 dan 10. Teksturyang terbentuk masih mempunyai kaitandengan tekstur deformasi, tetapi terjadipembelokan arah dan hal ini diduga terjadikarena proses pengintian selama proses anil.Selama proses anil terjadi mekanismerecovery (pemulihan), pengintian danrekristalisasi sampai dengan pertumbuhanbutir. Tekstur deformasi pada bidang basal(0001 )[1010] berubah menjadi tekstur anil(0001 )[1120]. Tekstur anil untuk derajaddeformasi e = 1,62 masih menampakkantekstur yang lebih tajam dibandingkandengan s = 1,39 , dengan derajad deformasiyang lebih tinggi maka diperoleh tekstur yanglebih tajam.

Tekstur dari suatu bahan akanmempengaruhi sifat mekaniknya terutamasifat kekuatan tarik. Hal ini berkaitan denganbidang geser dari logam tersebut, kekuatantarik akan meningkat jika bidang gesernyasearah dengan arah tariknya. Makadiharapkan bidang geser dominan sejajardengan arah tarik , dalam zircaloy-4 bidanggesernya adalah bidang basal.

SIMPULAN

Dari penelitian ini dapat disimpulkansebagai berikut:Tekstur plat zircaloy-4 hasil pendinginancepat fasa-p yang dilanjutkan dengan roldingin (untuk s = 1,39 dan s = 1,62) dan anilmempunyai orientasi utama pada bidangbasalnya yaitu (0001 )[1120] dengankemiringan ±38°. Tekstur yang dihasilkantidak jauh berbeda dengan bahan yang samatetapi tanpa melalui proses pelarutan padatseperti pada literatur.11'2'3'41 Jadi hipotesaditolak.

242


UCAPAN TERIMA KASIH

Pada kesempatan ini penulisberterimakasih kepada Bapak Ir. Wijaksanaatas koreksi dan saran yang diberikan, sertaSdr. Isfandi; Sdr. Asep Sirnagan dan Sdri.Hanifah, yang telah membantu hinggaselesainya makalah ini.

PUSTAKA

[1]. CULLITY, B.D, Elements of X-rayDifraction , 2nd edition, Addison-WesleyPublishing Company.lnc. Philippines,1978

[2]. EDWARD, M., and MIELNIK, MetalWorking Science and Engineering,McGraw-Hill,Inc. , USA.1991.

[3]. ERICH TENCKHOFF, DeformationMechanisms, Texture, and Anisotropy inZirconium and Zircaioy, ASTM.STP 966,Race Street, Philadelphia, PA 19103,1916.

[4]. FIZZOTTI. C, Principles of Nuclear FuelProduction, Vol.II, Zirconium,Specialized Training Course forBATAN'S Personnel, ENEA, 1984.

[5]. GUNTER WASSERMAN andJOHANNA GREWEN, Texturen

Metallischer Werkstoffe, Mit 567Abbildungen, Springer-Verlag-Berlin,1962.

[6]. JOHARl .0 and G.THOMAS, TheStereographic Projection and itsApplication, Techniques of metalsresearch, Vol.llA, IntersciencePublishers, 1969.

TANYA JAWAB

Tatang Mulyana• Dalam penelitian tekstur suatu material

dikenal metode Pole Figure dan InversPole Figure. Dalam penelitian ini metodemana yang digunakan? Apakah hasilnyasama dari kedua metode penentuantekstur tersebut ?

Futichaha Dalam penelitian ini digunakan Direct

Pole Figure. Oleh karena yangdigunakan hanya satu metode makatidak dapat dibandingkan hasilnya.Secara teoritis Direct Pole Figure danInvers Pole Figure memberikan hasilyang sama.

243


ISSN 1410-1998

Gambar 1. Struktur mikro zircaloy-4 hasil pelarutan fasa-p yang diikuti dengan pendinginancepat dalam air. Pengamatan mikroskop optik, etsan : 50 ml H2O, 50 ml HNO3 65%dan 10 ml HF 48%. Tampak bentuk butiradalah acicularatau platelet-a.

1 4 >S9j^U

Gambar 2. Struktur mikro zircaloy-4 hasil pendinginan cepat fasa-p dan di rol dingin denganregangan 1,39. Pengamatan mikroskop optik, etsan : 50 ml H2O, 50 ml HNO3 65%dan 10 ml HF 48%. Tampak bentuk struktur mikro deformasi.

244


Gambar 3. Struktur mikro zircaloy-4 hasil pendinginan cepat fasa-p dan di rol dingin denganregangan 1,62. Pengamatan mikroskop optik, etsan : 50 ml H2O, 50 ml HNO3

65% dan 10 ml HF 48%. Tampak bentuk struktur mikro deformasi.

Gambar 4. Struktur mikro zircaloy-4 hasil pendinginan cepat fasa-p dan di rol dingin denganregangan 1,39. Pengamatan mikroskop optik, etsan : 50 ml H2O, 50 ml HNO3

65% dan 10 ml HF 48%. Tampak bentuk struktur mikro rekristalisasi.

245

Prosiding Presentasi llmiah DaurBahan BakarNuklirlllPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

Gambar 5. Struktur mikro zircaloy-4 hasil pendinginan cepat fasa-p dan di rol dingindengan regangan 1,62. Pengamatan mikroskop optik, etsan : 50 ml H2O, 50 mlHNO3 65% dan 10 ml HF 48%. Tampak bentuk struktur mikro deformasi.

Gambar 6. Polefigure (1010) untuk spesimen zircaloy-4 hasii pelarutan padat fasa-p yang diikutipendinginan cepat dalam air. Terdapat orientasi utama yaitu (0001) [1010] dan(0001) [1120] ditunjukkan oleh notasi A dan D.

246


Gambar 7. Polefigure (1010) untuk spesimen zircaloy-4 hasil celup cepat fasa p dan di rol dingindengan regangan 1,39. Terdapat orientasi utama yaitu (0001 )[1010] yang ditunjukkanoleh notasi A.

Gambar 8. Polefigure (1010) untuk spesimen zircaloy-4 hasil celup cepat fasa (3 dan rol dingindengan regangan 1,62. Terdapat orientasi utama yaitu (1010) [1010] yangditunjukkan oleh notasi A.

247


ISSN 1410-1998

Gambar 9. Polefigure (1010) untuk spesimen zircaloy-4 hasil celup cepat fasa-p dan rol dingindengan regangan 1,39 serta anil. Terdapat orientasi utama yaitu (0001) [1010] yangditunjukkan oleh notasi A.

248


C.10I0)

Gambar 10. Polefigure (1010) untuk spesimen zircaloy-4 hasil celup cepat fasa-p dan roldingin den regangan 1,62. Terdapat orientasi utama yaitu (0001) [1010] yangditunjukkan oleh notasi A.

249

ID0100176


EVALUASI RANCANGAN PLENUM ELEMEN BAKAR BWR

Bambang HerutomoPusat Eiemen Bakar Nuklir - BATAN

ABSTRAK

EVALUASI RANCANGAN PLENUM ELEMEN BAKAR BWR. Telah dilakukan evaluasirancangan plenum eiemen bakar BWR tipe GE-P8x8R. Evaluasi didasarkan atas kemampuanplenum dalam menampung gas hasil belah Xe dan Kr yang terlepas dari matrik bahan bakarUO2; dan sebagai kriteria penerimaan adalah kenaikan tekanan dalam eiemen bakar sampaiakhir masa pakainya harus tidak melebihi tekanan sistem pendingin teras reaktor. Evaluasi inimeliputi pengaruh derajat bakar dan daya linier terhadap tekanan dalam yang dihasilkan.Untuk eiemen bakar yang dioperasikan pada kondisi rancangan, yaitu derajat bakarmaksimum 40 MWd/kgU dan daya linier maksimum 440 W/cm, besarnya tekanan dalam yangdihasilkan adalah sekitar 5,971 MPa atau sekitar 82,5% dari tekanan sistem pendingin(7,24 MPa). Berdasarkan kondisi ini, dengan operasi daya linier maksimum 440 W/cm makaderajat bakar maksimum eiemen bakar ini dapat ditingkatkari sampai 50 MWd/kgU tanpaperubahan rancangan plenumnya.

ABSTRACT

PLENUM DESIGN EVALUATION OF THE BWR FUEL ELEMENT. Plenum design of the BWRfuel element - GE-P8x8R have been evaluated. The evaluation is based on the plenumcapability to accommodate the fission gas Xe and Kr released from UO2 fuel matrices; and asacceptance criteria is increasing internal pressure of the fuel element at the end of life should benot greater than pressure of the reactor core coolant system. This evaluation includes the effectof the fuel discharge bumup and the linear power to the generated internal pressure of the fuelelements. For the fuel elements operated at design conditions, i.e. the maximum fuel dischargebumup is 40 MWd/kgU and the maximum linear power is 440 W/cm, the generated internalpressure is about 5.971 MPa or about 82.5% from the coolant system pressure (7.24 MPa).Based on this condition, with the maximum linear power of 440 W/cm then the maximum fueldischarge bumup can be extended up to 50 MWd/kgU without changing their plenum design.

PENDAHULUAN

Dari berbagai ragam nuklida hasilbelah, gas stabil xenon (Xe) dan kripton (Kr)berpengaruh besar terhadap kinerja thermo-mekanik suatu eiemen bakar. Sifat tak larutatom-atom Xe dan Kr menyebabkan atom-atom tersebut memiliki kebolehjadian yangbesar untuk terlepas dari matrik bahan bakarUO2, selanjutnya akan mengisi ruang kosongyang ada di dalam eiemen bakar sepertiretakan, pori terbuka, dan celah antara pelet-kelongsong. Efek nyata dari terlepasnya gashasil beiah tersebut adalah naiknya tekanandalam eiemen bakar. Untuk mereduksikenaikan tekanan dalam tersebut, suaturuang kosong (plenum) baik berada di atasmaupun di bawah susunan pelet perludisediakan di dalam eiemen bakar.

Kriteria umum dalam merancangplenum (dimensi) adalah kenaikan tekanandalam akibat terlepasnya gas hasil belah Xe

dan Kr dan gas isian celah dari suatu eiemenbakar sampai habis masa pakainya harusiebih kecil dibandingkan dengan tekanansistem pendingin teras reaktor. Tekanansistem pendingin adalah sekitar 72 bar untukBWR dan sekitar 155 bar untuk PWR.

Hasil-hasil evaluasi rancanganplenum eiemen bakar BWR tipe standar GE-P8x8R disajikan dalam makalah ini. Dalamhal ini, P adalah singkatan dari Pre-pressurized karena eiemen bakar tersebuttelah diberi tekanan awal oleh gas isian (He)dan R adalah singkatan dari Retrofit karenapermukaan kelongsong sebelah dalam telahdilapisi dengan zirkonium murni. Spesifikasiumum rancangan eiemen bakar ini dapatdilihat pada Tabel 1. Evaluasi yang dilakukanmeliputi pengaruh derajat bakar dan dayalinier terhadap kenaikan tekanan dalam. Darihasil evaluasi dapat diketahui bataskemampuan rancangan plenum eiemenbakar tersebut.

251


ISSN 1410-1998

Kegiatan ini dimaksudkan sebagaisalah satu wahana untuk meningkatkan ke-mampuan rancang-bangun elemen bakarreaktor daya khususnya bagi penulis maupunPEBN-BATAN pada umumnya. Sepertidiketahui, hasil studi kelayakan PLTN yangdilakukan NEWJEC merekomendasikanbahwa fabrikasi elemen bakar paling layakdidomestikkan dibanding kegiatan lain dalamlingkup daur bahan bakar. 6leh karenakegiatan rancang-bangun merupakan salahsatu kegiatan yang sangat vital mengingatadanya keterkaitan yang erat dengan kinerjayang diharapkan dari rancangan elemenbakar tersebut maka kegiatan rancang-bangun elemen bakar perlu dikuasai sedinimungkin.

METODE

Besarnya tekanan dalam elemenbakar baik yang berasal dari gas isian (He)maupun dari gas hasil belah (Xe dan Kr) yangterlepas dari matrik bahan bakar dihitungdengan menggunakan persamaan gas ideal,yaitu :

Tabel 1 : Data Elemen Bakar GE-P8x8R

P =nRT

V (1)

P adalah tekanan (atm), n adalah gram-mol gas, R adalah tetapan gas ideal(82,06 cm3atm/g-mol K), T adalah temperaturgas (K), dan V adalah volum gas (cm3).

Untuk mengerjakan persamaan (1) diatas, suatu kombinasi yang konservatif telahdiambil, yaitu• panjang plenum dan diameter dalam

diambil harga minimumnya,• ekspansi kelongsong akibat temperatur

operasi diabaikan,• celah antara pelet-kelongsong diabaikan,• volum plenum dikoreksi dengan volum

komponen-komponen yang ada di dalamplenum (pegas dan penangkap hidrogen)dan

• temperatur gas (plenum) diambil hargarata-rata antara temperatur^permukaanpelet dengan temperatur permukaan dalamkelongsong.

Jumlah gas hasil belah yang terlepasdari matrik bahan bakar dihitung berdasarkanjumlah gas yang digenerasi dikalikan denganfraksi gas yang terlepas. Jumlah gas yangdigenerasi tergantung pada derajat bakar danfraksi gas yang terlepas tergantung padatemperatur bahan bakar.

12345

6

7

8

Panjang aktif elemen bakar (in)Diameter elemen bakar (in)Tebal kelongsong (in)Diametrikai iebar ceiah (in)Diameter pelet (in)

Densitas pelet UO2

Tekanan gas isian pada STP(atm)Fraksi panjang aktif plenumdengan panjang aktif elemenbakar

145,240,4830,0320,0090,410

95%densitas

teori3

8%

Dengan asumsi bahwa setiapreaksi pembelahan dihasilkan energi sebesar200 MeV, densitas teoritis UO2 adalah10,95 g/cm3, dan yield pembentukan gashasil belah Xe dan Kr sebesar 0,3 makajumlah gram-mol gas hasil belah yangdigenerasi per-volume bahan bakar adalah .

(2)

N adalah jumlah gas hasil belah (gram-mol/m3 bahan bakar), 6 adalah derajat bakar(MWd / tonU),(0,95).

f adalah fraksi densitas UO2

Untuk menghitung fraksi gas hasilbelah yang terlepas digunakan model duadaerah temperatur yang cukup konservatifdan telah digunakan secara luas olehGeneral Electric dalam merancang elemenbakar, yaitu sebesar 4% untuk TO000 °F dan100 % untuk T>3000 °F. Sehingga totalfraksi gas hasil belah yang terlepas adalah :

r*

1,0 x Rr + 0,04 x(3)

Rf

Rr adalah jari-jari bahan bakar yang memilikiT>3000 °F dan Rf adalah jari-jari pelet bahanbakar.

Dari persamaan (2) dan (3) di atas,jumlah gram-mol gas hasil belah yangterlepas untuk seluruh volume bahan bakaradalah:

(4)

Vf adalah volume bahan bakar (m ).

252


Adanya ketergantungan fraksi gasyang terlepas dengan temperaturmengharuskan diketahuinya distribusi radialtemperatur di dalam pelet bahan bakar, danperhitungan biasanya dilakukan dari luar(kelongsong) ke arah dalam (pusat bahanbakar). Untuk satu dimensi perpindahanpanas dalam kondisi mantap, distribusi radialtemperatur adalah sebagai berikut:

a. Temperaturkelongsong

permukaan dalam

(5)

b. Temperatur permukaan pelet bahanbakar

fs ~~-T +

2nRfl

c. Distribusi temperaturbahan bakar

irfrk f{TTfs f

' (4 -

ir.

6

c.di dalam

J

(6)

pelet

(7)

Tc0 adalah temperatur permukaan luarkelongsong, Tcl adalah temperatur per-mukaan dalam kelongsong, T(s adalahtemperatur permukaan pelet bahan bakar, Tfr

adalah temperatur di dalam pelet bahanbakar pada jari-jari r, q' adalah daya linierbahan bakar, kc adalah konduktivitas panaskelongsong, kf adalah konduktivitas panasbahan bakar, Ng adalah konduktansi celahpelet-kelongsong, Rco adalah jari-jari luarkelongsong, Rct adalah jari-jari dalamkelongsong, Rf adalah jari-jari pelet bahanbakar.

Harga konduktivitas panas UO2 danzircaloy yang digunakan di dalam perhitungandapat dilihat pada Tabel 2. Sedangkan hargakonduktansi celah (Hg) diambil hargatetap sepanjang waktu, yaitu sebesar1000 Btu/jam-ft-°F sesuai rekomendasiacuan'

Btu/jam-ft-°F[1], |2] <Jan (3)

Tabel 2 : Konduktivitas panas UO2 dan Zircaloy

1. Konduktivitas panas UO2 (W/m K)

uoi BT / +

C +TM

T .+ 460

TF = Temperatur °FTR = Temperatur °RTM = Temperatur lebur UO2 i °FEp = (1-2,5p)/0,875p = 1,0 - fTD, fTD adalah fraksi densitas teori

A = 3,9781.103

B = 6,0236 .10"12 / A

C =692,61TM = 3077,0 - 3,2024 .10-3 Bu (K)Bu = derajat bakar (MWd/tonU)

2. Konduktivitas Panas Zircaloy (W/m.K)

K zry = 7,21 +r[2,18£-2-r(l,54£-5-r X7,93 E-9)

T = temperatur K

253

Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nukiir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

HASIL DAN BAHASAN

Elemen bakar BWR tipe GE-P8x8Radalah tipe elemen bakar standar GeneralElectric. Tipe elemen bakar ini dirancanguntuk operasi pada daya linier maksimumsebesar 440 W/cm dan derajat bakarmaksimum sebesar 40 MWd/kgU.

Untuk mengevaluasi kemampuanplenumnya dalam menampung gas-gas hasilbelah Xe dan Kr yang terlepas dari matrikbahan bakar, beberapa kasus perhitungandengan berbagai variasi kondisi operasitelah dilakukan, yaitu sebagai fungsikenaikan derajat bakar dan daya linier.Dalam perhitungan, temperatur permukaanluar kelongsong yang digunakan adalah

296,11°C yang merupakan tipikal rata-ratapada awal hidup (BOL-Begining Of Life )temperatur permukaan luar kelongsonguntuk BWR. Berdasarkan hasil studi di PLTNBWR Oyster Creek-USA, temperatur rata-rata kelongsong naik sekitar 1,4°C per10 MWd/kgU[21, maka masukan temperaturpermukaan luar kelongsong yang digunakandalam perhitungan akah dikoreksi dengankenaikan tersebut, yaitu diambil harga rata-rata antara temperatur BOL dan EOL (End OfLife).

Hasil-hasil perhitungan secaralengkap dapat dilihat pada Tabel 3 di bawahini. Seperti disebutkan di muka bahwa kriteriaperancangan plenum adalah total tekanandalam suatu elemen bakar sampai akhirmasa hidupnya harus lebih kecil dibandingtekanan sistem pendingin teras dan tipikaltekanan sistem pendingin teras pada BWRadalah 7,24 MPa (1050 psi). Dari Tabel 3di atas terlihat bahwa untuk derajat bakarrancangan (40 MWd/kgU) kriteria akanterlampaui untuk operasi pada daya linier>453 W/cm, dan untuk operasi pada dayalinier rancangan (440 W/cm) kriteria akanterlampaui pada derajat bakar >50 MWd/kgU.

Berdasarkan hal ini, secara umumdapat dikatakan bahwa kinerja elemen bakarGE-P8x8R masih dapat ditingkatkan tanpamengubah rancangan plenumnya (volume).Peningkatan kinerja melalui peningkatanderajat bakar akan banyak memberikankeuntungan, baik teknis maupun ekonomis.Dari segi teknik, dengan derajat bakar tinggidimungkinkan untuk melakukan pengaturanbahan bakar di dalam teras yangmemberikan kebocoran netron rendah (LLP -Low Leakage Loading Patern) sehingga umurbejana tekan reaktor dapat ditingkatkan. Darisegi ekonomi, peningkatan derajat bakarakan menurunkan ongkos bahan bakar.Selain itu, dengan derajat bakar tinggipengaturan sikius reaktor dapat lebih fleksibelmisalnya perpanjangan sikius untukmenaikkan faktor kapasitas pembangkitandaya. Sedangkan peningkatan kinerja denganjalan meninggikan daya linier pada umumnyadihindari karena akan meningkatkan efekinteraksi pelet-kelongsong, meningkatkan lajucreep dan laju korosi kelongsong yang akanmenurunkan keandalan elemen bakar. Olehkarena itu kecenderungan pengoperasianreaktor adalah menurunkan daya linier yangdibangkitkan. Untuk tingkat daya operasiyang sama, penurunan daya linier dilakukandengan cara memperbanyak elemen bakardalam rakitannya, misalnya dari rakitanelemen bakar 8x8 dimodifikasi ke 9x9, 10x10,bahkan 11x11.

Perlu dicatat pula bahwa hasil-hasilperhitungan ini sangat konservatif mengingatdata masukan derajat bakar maupun dayalinier yang digunakan diambil hargamaksimumnya yang diaplikasikan sepanjangelemen bakar. Hasil yang konservatif inisangat diperlukan agar diperoleh bataskeselamatan yang cukup dalam peng-operasian elemen bakar. Untuk meng-evaluasi kemampuan kelongsong, yaituregangan tidak boleh melampaui 1%, datatekanan dalam di atas perlu ditambah denganbeban lain seperti tegangan yang berasal dariinteraksi pelet-kelongsong.

254


ISSN 1410-1998

Tabel 3. Hasil perhitungan

BU

MWd/kgU

40

404040

45454545

50505050

55555555

60606060

q'W/cm

440,00450,00460,00470,00

440,00450,00460,00470,00

440,00450,00460,00470,00

440,00450,00460,00470,00

440,00450,00460,00470,00

Tc i

°C

298,910298,910298,910298,910

299,260299,260299,260299,260

299,610299,610299,610299,610

299,960299,960299,960299,960

300,310300,310300,310300,310

Tfs

°C

596,126602,851609,575616,297

596,461603,186609,909616,631

596,796603,520610,243616,965

597,131603,856610,578617,300

597,466604,190610,912617,634

Tfc

°C

1795,4321834,3381872,8061910,809

1794,1911832,9701871,3101909,183

1792,9111831,5621869,7711907,513

1791,5911830,1141868,1891905,796

1790,2321828,6201866,5631904,034

N*Vf

g-mol

0,1550,1550,1550,155

0,1750,1750,1750,175

0,1940,1940,1940,194

0,2140,2140,2140,214

0,2330,2330,2330,233

n

g-mol

0,0230,0270,0310,034

0,0260,0300,0340,039

0,0280,0330,0380,043

0,0310,0360,0420,047

0,0340,0400,0460,051

pgas

MPa

5,1356,0746,9977,867

5,7566,8147,8548,832

6,3717,5488,7069,791

6,9798,2779,55210,745

7,5818,99910,39311,693

Ptot

MPa

5,9716,9157,8428,716

6,5927,655

' 8,6999,681

7,2078,3899,55210,641

7,8169,11910,39811,595

8,4199,84111,24012,543

SIMPULAN DAN SARAN

Dari hasil perhitungan yang telahdilakukan dapat disimpulkan bahwarancangan plenum elemen bakar BWR tipeGE-P8x8R memiliki margin yang cukup besardalam menampung gas hasil belah Xe dan Kryang terlepas dari matrik bahan bakar. Untukkondisi operasi rancangan, daya liniermaksimum 440 W/cm dan derajat bakarmaksimum 40 MWd/kgU, tekanan dalam totaldi dalam elemen bakar adalah 5,971 MPaatau sekitar 82,5% dari tekanan sistempendingin. Untuk meningkatkan dayagunanya, elemen bakar tersebut masih dapatditingkatkan dengan derajat bakar maksimumsampai 50 MWd/kgU tanpa merancang ulangplenumnya.

Mengingat pentingnya rancangandimensi plenum dalam mengakomodasikenaikan tekanan dalam elemen bakar makametode perhitungan yang disajikandisarankan untuk digunakan dalam

merancang dimensi plenum elemen bakareksperimental PEBN yang akan diuji iradiasidi RSG-GAS.

PUSTAKA

[1], ROGERS B.N. et.a!., Licensing TopicalReport : BWR/6 Fuel Design, NEDO-20948, General Electric, 1975.

[2]. ANONAME, General Electric ReloadFuel Application for Oyster Creek,NEDO-24195, General Electric, 1979.

[3]. LAHEY R.T. Jr., MOODY F.J., TheThermal Hydraulics of A Boiling WaterNuclear Reactor, American NuclearSociety, 1989

[4]. WALTAR A.E., REYNOLDS A.B., FastBreeder Reactors, Pergamon Press,1980, p. 277-279.

[5]. WILLIAMSON H.E., DITMORE D.C.,Current State of Knowledge High Per-formance BWR Zircaloy-Clad UO2 Fuel,NEDO-10173, General Electric, 1970.

255


ISSN 1410-1998

TANYA JAWAB

Hasbullah Nasution• Mohon dijelaskan arti fisis dari Gambar 1 ?o Dimana posisi titik nol (0) dari elemen

bakar ?

Bambang Herutomo• Temperatur pendingin yang terus naik

dari saluran masuk sampai salurankeluar disebabkan fungsi pendinginsebagai pengangkut panas yangdibangkitkan bahan bakar. Profiltemperatur permukaan kelongsong dantemperatur pusat bahan bakar sangatdipengaruhi oleh distribusi fluks panasdan pembangkitan panas sepanjangeiemen bakar. Sub nucleate Boilingterjadi setelah pendingin mencapai 1/3bagian saluran pendingin. Ketidakstabilanaliran tidak terjadi karena fluks panasyang dibangkitkan lebih rendahdibandingkan dengan fluks panas kritisuntuk terjadinya ONB.

• Pada Gambar 1, kedudukan titik nolberada di bagian atas elemen bakarpendingin masuk.

M. Dhandhang Purwadi• Mengapa terjadi deviasi cukup tinggi

pada kehilangan tekanan serta adanyakeganjilan yaitu kenaikan temperaturpendingin rendah sedangkan temperaturmaksimum permukaan kelongsonglebih besar dibandingkan dengan hasilCoolod-N ?

• Apa tujuan pembuatan paket program ini ?

Bambang Herutomo• Deviasi yang cukup tinggi pada

kehilangan tekanan apabila dibandingkanCoolod-N kemungkinan disebabkanmodel yang digunakan belummemperhitungkan perubahan sifat-sifatpendingin dalam saluran dan perubahantampang lintang aliran akibat end fitting.Keganjilan tersebut belum dapatdijelaskan karena model perhitunganprogram Coolod-N belum diperiksasecara teliti.

• Tujuan pembuatan paket program iniadalah meningkatkan kemampuansumber daya manusia dalam rancancjbangun elemen bakar bentuk pelat untukreaktor tipe MTR. Program ini akandikembangkan lebih lanjut sehinggadiharapkan menjadi kode program.

Sigit• Dalam model perhitungan yang dibuat,

apakah dimasukkan faktor gap antarpelat?Mengingat gap memegang peranan

penting dalam perpindahan panas elemenbakar.

Bambang Herutomo• Gap antar pelat atau iebar saluran

pendingin telah dimasukkan dalamperhitungan (lihat Bab II. MetodaKomputasi).

256

ISSN 1410-1998

ID0100177


PENYIAPAN DAN PENGUJIAN PELAT ELEMEN BAKAR MINI U3Si2-AIUNTUK UJIIRADIASI

Supardjo, Boybul, Yuwono, Susworo, dan Setia PermanaDIVISI PRODUKSI ELEMEN BAKAR NUKLIR

PT. BATAN Teknologi (Persero)

ABSTRAK

PENYIAPAN DAN PENGUJIAN PELAT ELEMEN BAKAR MINI U3Si2-AI UNTUK UJIIRADIASI. Pelat elemen bakar dispersi U3Si2-AI dengan pemuatan uranium masing-masing 3,55, 4,20, dan 4,80 g/cm3 telah dibuat dengan mendispersikan serbuk U3Si2dalam jumlah tertentu ke dalam serbuk matriks Al secara homogen. Perbandingan beratserbuk U3Si2 dan serbuk Al pada setiap pemuatan berbeda-beda didasarkan pada hasilperhitungan dengan basis volume Inti Elemen Bakar (IEB) 19,23 cm3. Setiap campuranbahan bakar dipres menjadi IEB berukuran 100,20 x 60,35 x 3,15± (0,05) mm yangkemudian dipotong-potong menjadi IEB mini berukuran 16 x 8 x 3,15 + (0,05) mm. PelatElemen Bakar (PEB) mini dibuat dengan teknik picture and frame dan AIMg2 digunakansebagai kelongsong. Pengujian PEB mini meliputi uji blister, homogenitas, white spots,cacat permukaan dan tebal kelongsongnya. Dibandingkan dengan disain PEB miniU3SJ2-AI dan spesifikasi elemen bakar RSG-GAS, analisis terhadap 74 PEB minimengungkapkan 10 PEB mini [blister. 4 PEB dan white spots: 6 PEB) yang hamsditolak karena cacat, sedang sebanyak 64 PEB mini dapat dirakit menjadi kupon-kuponuntuk uji iradiasi.

ABSTRACT

THE EXPERIMENT PRODUCTION AND EXAMINATION OF THE U3Si2-AI MINI-PLATES FOR IRRADIATION TEST. The fuel plates containing U3Si2-AI dispersion fuelhaving respective loadings of 3.55; 4.20; and 4.80 g/cm3 were prepared by dispersingcertain amount of U3Si2 powder in the Al powder as matrix. The weight ratio of U3Si2 andAl at different loading was chosen based on the 19.23 cm3 volume basis fuel corecalculation. Each fuel mixture was pressed into a fuel core having dimension of 100.20 x60.35 x 3.15 ± (0.05) mm, which was then cut into mini fuel core having dimension of16x8 x 3.15 ± (0.05) mm. The mini plates were prepared by picture and frametechnique using AIMg2 as cladding material. The mini plates have been tested for blister,homogenity, white spots, surface defects and their cladding thickness, revealing that outof 74 mini plates, ther are ten (10) mini plates that have to be rejected due to blistersand white spots, thus of 64 mini plates can be further fabricated as samples forirradiation test.

PENDAHULUAN

Pada kurun waktu dasa warsaterakhir, penelitian bahan bakar dispersiuntuk Reaktor Riset di BATAN diarahkanpada penggunaan paduan Uranium Silisida,dalam rangka pengembangan bahan bakardispersi jenis U3O8-AI yang sekarangdiproduksi. Pengembangan bahan bakartersebut selaras dengan penelitian bahanbakar dispersi untuk Reaktor Riset di duniadalam upaya mendapatkan bahan bakarberdensitas tinggi untuk mengkompensasipenggunaan bahan bakar berperkayaanrendah (+ 20 % U-235)m.

Paduan U3Si2 merupakan alternatifdengan pertimbangan bahwa sifat-sifatnyasesuai yang disyaratkan bahan bakar nukliruntuk reakator riset, serta dengan beratjenisnya yang cukup tinggi, maka pemuatanuranium di dalam bahan bakar (pada volumeyang sama) dapat lebih banyak dibandingpenggunaan bahan bakar U3O8 atau UAIX.Dengan meningkatan pemuatan uranium didalam bahan bakar pada volume tetapdiharapkan dapat mengkompensasipenurunan perkayaan U-235, sehinggareaktivitas teras di dalam reaktor minimaldapat dipertahankan seperti pada

257


ISSN 1410-1998

penggunaan bahan bakar perkayaan tinggi(±93 % U-235)11'21.

Penyiapan dan pengujian bahanbakar U3Sir-AI dengan pemuatan U hingga4,80 g/cm (pra iradiasi) telah selesaidilakukan dengan kualitas sesuai yangdipersyaratkan bahan bakar reaktor riset.Beberapa rakitan eiemen bakar denganpemuatan 3,0 g/cm3 telah dikenai uji iradiasihingga burn-up 50,29 %, dan hasil uji pascairadiasi menunjukkan bahwa eiemen bakartersebut masih cukup baik danmemungkinkan untuk dinaikkan burn-upnyat31. Dengan mengacu data uji iradiasi danpasca iradiasi, maka hal tersebut mendoronguntuk dilakukannya uji iradiasi terhadapbahan bakar dengan pemuatan uranium yanglebih tinggi. Untuk menjamin keselamatandan penghematan bahan terutama uranium,maka penyiapan uji iradiasi EB U3Si2-AIdengan pemuatan uranium >3,0 g/cm3 akandilakukan terhadap PEB dalam bentuk mini,seperti disain yang ditampilkan padaGambari141.

Telah tersedianya fasilitas produksieiemen bakar reaktor riset di Divisi ProduksiEBN, PT.BATAN Teknologi (Persero),fasilitas iradiasi di PRSG, fasilitas pengujianbahan bakar pasca iradiasi di IRM-PEBN,dan kesiapan SDM yang sudahberpengalaman akan sangat mendukungkeberhasilan penelitian dan pengembanganeiemen bakar U3Si2-AI.

Pada laporan teknis ini, dapatdiperoleh data produksi dan kualitas PEBmini yang sesuai dengan disain PEB miniU3Si2-A! dan persyaratan EB RSG-GAS,sehingga dapat memenuhi syarat ujiiradiasi.l4|S'61 Keberhasilan penelitianpengembangan bahan bakar dispersi U3Si2-AIpemuatan tinggi, nantinya akan dikembang-kan ke dalam skala produksi untuk tujuankomersial.

TATA KERJA

Tahapan pembuatan PEB mini dapatdiuraikan sebagai berikut:

Pembuatan paduan U3Si2

Bahan baku yang digunakan di dalampercobaan ini adalah logam uraniumberperkayaan 19,75% U-235 (hasil prosesreduksi kalsiotermik) dan logam silikonberkadar 99,99% diperoleh dari ANL(Argonne National Laboratory) USA.

Porsi campuran (U + 7,5 % Si)seberat ± 130 g, dilebur di dalam tungkubusur listrik berlingkungan gas Ar dengantekanan < 1 bar. Setiap porsi campurandilebur 5 x, selanjutnya ingot hasil peleburandigerus dan di ayak menggunakan ayakanberukuran 90 dan 40 urn.'7''

Inti Eiemen Bakar (IEB) mini

Serbuk U3Si2 berukuran butir (-90+40) \xm dan - 40|im dicampur denganserbuk matriks Al berukuran < 10 jam dalamperbandingan tertentu hingga mendapatkanpemuatan uranium masing-masing 3,55;4,20; dan 4,80 g/cm3, kemudian masing-masing porsi campuran tersebut dibuat IEBdengan cara pengepresan pada tekanan±170 bar. Masing-masing IEB hasilpempresan dikenai pengukuran dimensi,berat, dan penentuan kadar U-235 nya.

Pelat Eiemen Bakar (PEB) Mini

Dimensi IEB hasil pengepresan yangberukuran 100,20 x 60,35 x 3,15(± 0,05) mmdipotong-potong menjadi !EB berukuran 16 x8 x 3,15 (± 0,05) mm, kemudian dikenaipengukuran dimensi dan berat, yangselanjutnya dianil dalam tungku hampabertekanan 1 x 10~6 mbar selama 3 jam.'61

Setelah itu, masing-masing IEB minidisisipkan pada pelat pigura, kemudianditutup dengan pelat AIMg2 membentukkomposit yang pada beberapa bagiankeempat sisi sambungan komposit tersebutdi las TIG. selanjutnya dirol panas dan dinginmenjadi PEB. Setelah melalui prosespemotongan sesuai dengan ukuran disainPEB mini, ia dikenai pengujian blister, whitespots, homogenitas, cacat permukaan, dantebal kelongsongnya. Data hasil pengujiantersebut dievaluasi dengan membandingkanterhadap disain PEB mini dan spesifikasi PEByang digunakan sebagai Eiemen Bakar RSG-GAS.

258


HASIL DAN BAHASAN

Bahan baku logam uranium padapercobaan ini memiliki kemurnian sebesar99,07 %, sedang logam Si dengan kemumian99,99% diperoleh dari Argonne NationalLaboratory (ANL), USA. Kemurnian logam Sisudah memenuhi persyaratan sebagai bahanpemadu, sedangkan kemurnian logamuranium masih terlalu rendah untukdigunakan sebagai bahan bakar nuklir.Rendahnya kemurnian logam U kemungkinankondisi proses reduksi kalsiotermik kurangsempurna sehingga terdapat logam Ca(reduktor) dan logam Mg (pemicu reaksi)tercampur di dalam logam U saat prosespendinginan berlangsung. Adanya unsur-unsur penyerta di dalam logam U ini terutamayang mudah menguap akan berkurang/menguap pada saat proses peleburanpembuatan paduan.

Logam U sangat reaktif terhadapoksigen dan bereaksi cepat membentuklapisan oksida uranium pada permukaannya.Oksida uranium tersebut dan kontaminanlainnya yang terikut selama proses penyiapanserpihan logam U untuk peleburan harusdihilangkan agar tidak mebentuk kontaminanbaru sehingga melebihi jumlah yang diijinkan.Pengusiran kontaminan yang terikut dipermukaan logam U pada percobaan inidilakukan dengan pencucian secara kimiamenggunakan bahan berturut-turut HNO3

pekat bersuhu 70°C, Tetrachloro- ethylene,air dan aikohol, permukaan pelat logam Usecara visual terlihat cukup bersih danmengkilap. Dengan cara ini waktupencelupan di dalam HNO3 pekat dan panassangat perlu diperhatikan karena reaksinyasangat cepat, sehingga apabila pencelupanterlalu lama berakibat banyak U yang larut,yang pada akhirnya berdampak kerugian.

Komposisi campuran (U + 7,5 % Si)pada setiap peleburan, dengan jumlah logamSi sedikit berlebihan dari stoikhiometrinya (U+ 6,71% Si). Penetapan komposisi iniberdasarkan pada percobaan dan informasidari pustaka yang menyatakan bahwa didalam pembuatan suatu paduan tidakmungkin diperoleh paduan yang murni'11. Halini kemungkinan diakibatkan oleh sulitnyamendapatkan homogenitas paduan yangsempurna sehingga masih terdapat logam Udan Si yang tidak berekasi. Kemungkinanlainnya adalah terdapat sebagian logam U/Siatau keduanya terlempar keluar dari cawanlebur pada saat proses peleburan

berlangsung. Dari hasil penelitian diperolehdata bahwa peleburan terhadap campuranantara 7,42 - 7,63 % Si, dengan 5 - 6 kalipengulangan pencairan diperoleh paduanU3Si2 yang optimal.[51

Seluruh ingot hasil peleburanteramati terdapat retak-retak dan rapuh.Kerapuhan ingot terbukti dari kemudahannyapembuatan serbuk dengan penggerusan.Sifat rapuh ingot kemungkinan disebabkanadanya ikatan terbuka antara atom Si-Si didalam kristal U3Si2, sehingga dengan adanyasedikit energi dari luar, ikatan antar butirmudah terpisahkan(8>. Paduan U3Si2 bersifatpiroporik dan mudah bereaksi denganoksigen, sehingga selama proses pembuataningot, penggerusan dan pengayakan harusdilakukan didalam tempat tertutup bermediagas argon.

Komposisi diameter butir serbuk hasilpenggerusan ingot U3Si2 terdiri atas - 90+ 40 u.m sebanyak 80 % dan diameter butir<40 |im sebanyak 20 %. Komposisi ini sangatdipengaruhi oleh waktu pembuatan serbukdengan ball mill. Bila terlalu lama makabanyak serbuk yang halus, sedang bilawaktunya terlalu singkat banyak serbuk yangkasar sehingga tidak masuk kisaran yangtelah ditetapkan. Distribusi butir ini telahmemenuhi persyaratan bahan bakar reaktorriset dengan komposisi butir - 90 + 40 jamberkisar antara 75 sampai dengan 85% danbutir < 40 \xm antara 15 sampai dengan25%.m

Berat jenis serbuk UxSiy hasilpengukuran diperoleh sebesar 12,14 g/cm3,lebih rendah dari berat jenis U3Si2 teoritiknyayaitu sebesar 12,20 g/cm3 (stoikhiometrik U+ 6,39 % Si). Bila dibanding berat jenissenyawa-senyawa di dalam diagram fasaU-Si, maka serbuk UxSiy lebih mendekatisenyawa U3Si2 daripada senyawa didekat-nya yaitu U3Si (15,20 g/cm3) dan USi( 10,90 g/cm3 ). Dengan data tersebutmenunjukkan bahwa serbuk UxSiy didominasioleh senyawa U3Si2.

Hasil analisis uranium di dalamserbuk U3Si2 diperoleh sebesar 92,51 %(penimbangan awal 92,50 %), dengan unsurlogam penyerta terdiri atas Al : 426,00 ppm,B: 0,50 ppm, Ca : 32,98 ppm, Cu :252,00ppm, Zn:100,20 ppm, Fe:150,00 ppm,Ni : 51,42 ppm, dan Si (tidak dianalisis).Kadar U di dalam serbuk U3Si2 hasil analisishanya terjadi penyimpangan sebesar 0,01 %

259


ISSN 1410-1998

dibanding kadar U dalam campuran U dan Sisaat penimbangan porsi lebur. Inimenunjukkan bahwa selama pengerjaanterutama pada proses peleburan cukup baik.Jiimlah unsur-unsur logam penyerta dibatasioleh hasil perhitungan Boron Ekivalennya.Perhitungan dengan cara menjumlahkanhasil pengkalian kadar dan faktor masing-masing unsur logam (selain U dan Si) dandiperoleh nilai Boron Ekivalen sebesar1,44215 ppm. Nilai tersebut masih memenuhispesifikasi standar Elemen Bakar RSG-GASyang membatasi Boron Ekivalen maksimumsebesar 10 ppm, sehingga serbuk U3Si2dapat diproses lebih lanjut menjadi elemenbakar.151

Data uji serbuk U3Si2 menggunakanDifraksi Sinar-X tertera pada Gambar 2.nampak bahwa serbuk tersusun atas fasa-fasa U3Si2, U3Si, U-Si, dan USSl yang secarakualitatif jumlah fasa U3Si2 paling dominan.Dengan mengamati data analisis kimia, beratjenis dan komposisi fasanya menunjukkanbahwa dominasi senyawa didalam serbukadalah U3Si2l dan memenuhi syarat untuk diproses lebih lanjut menjadi bahan bakarnuklir.

Bahan bakar dispersi U3Si2-AIberbagai pemuatan uranium merupakancampuran antara serbuk U3Si2 dan serbukmatrik Al (tj> butir - 10 |jm) dengan beratmasing-masing pemuatan ditentukan melaluipenimbangan berdasarkan data uji/analisisserbuk dan volume IEB hasil pres dianggaptetap sebesar 19,23 cm3. Perbandingan beratserbuk U3Si2 dan serbuk Al hasil perhitunganditunjukkan pada Tabel 1. Pada Tabe! ituterlihat bahwa makin tinggi pemuatan jumlahuranium bertambah, sedang jumlah matriksAl menurun. Perbedaan porsi timbang inisecara teoritis IEB hasil pres akan memilikivolume yang sama.

Teknik pengukuran tebal setiap IEBseperti yang ditampilkan pada Gambar 3.Hasil akhir pengukuran tebal merupakanrerata nilai pengukuran kelima titik tersebut,karena nilai pengukuran kelima titik padasetiap IEB jarang diperoleh angka yangsama. Perbedaan tebal dari pengukuran limatitik pada setiap IEB kemungkinandisebabkan tingkat kerataan serbukdipermukaan dies kurang sempurna sebelumpengepresan dilakukan. Walaupun demikiantebal rerata seluruh IEB dalam percobaan inimasih berada di dalam batas yang

disyaratkan, yaitu sebesar (3,1 S*0'05 mm).

Teramati lEB bersifat getas, danmakin tinggi pemuatan uranium makin getas,sehingga pemotongan bertambah sulit. Olehkarena itu, selama pemotongan dilakukansangat hati-hati dan menggunakan alat bantutambahan sebagai pemegang. Untukmenghindari percikan api selama pemo-tongan IEB karena sifat U3Si2 yang piroporik,maka di dalam percobaan ini dilakukan didalam glove box berlingkungan gas argon.Dengan cara ini pengerjaannya lebih mudahdan aman.

Kadar U-235 di dalam IEB miniditentukan dengan penimbangan berdasarkadar U-235 di dalam IEB awal hasilpengepresan. Kadar U-235 rerata di dalamlEB mini pada Tabel 2 terlihat bahwa makintinggi pemuatan uranium jumlah U-235 nyasemakain banyak. Penentuan kadar U-235dengan cara ini dengan asumsi bahwaserbuk U3Si2 dan serbuk Al di dalam IEBtercampur homogen.

Kualitas pengelasan komposit rolmemberikan andil yang cukup besar terhadapkeberhasilan produk PEB. Apabila kualitaspengelasan kurang baik maka pada waktupengerolan akan terjadi pergeseran diantaratiga lapisan pelat yang memungkinkanterbentuk cacat berupa white spots, blister,dimensi meat dan Iain-Iain yang berakibatPEB harus ditolak. Dalam percobaan inipengelasan menggunakan jenis las Tungsteninert Gas (TIG) dengan sistem pengelasan(Gambar 4), diperoleh hasil yang cukup baik.

Pengerolan panas terhadap paket roldilakukan beberapa tahap untuk menghindarikerusakan PEB akibat deformasi yangberlebihan. Kerusakan PEB hasil perolandihindari dengan cara reduksi tebal setiaptahap pengerolan tidak lebih dari 25 %.Dalam percobaan ini pengerolan dilakukanempat tahap , dengan reduksi tebal berturut-turut 8,5 - 7,00 - 5,60 - 2,60 -1,65 ± 0,05 mm.Dengan langkah itu terbukti diperoleh pelatyang cukup baik, dan pengamatan visual dari74 PEB mini yang dibuat tidak ditemukanadanya cacat/lepuhan. Setelah pengerolandingin hingga ketebalan 1,3 + 0,07 mmdilakukan pemotongan menjadi PEB minidengan ukuran 70 x 60 x 1,3 (± 0,07) mmdengan meat tepat berada ditengah-tengahnya, dilanjutkan pengujian secaramerusak dan tak merusak.

260


Pengujian seluruh PEB mini denganRadiografi Sinar-X diperoleh keluaranrekaman data dalam film. Film rekaman datadari 74 PEB mini teramati adanya noda putih(white spots) kecil- kecil yang tersebar di luarmeat bahan bakar pada 6 PEB mini.Munculnya noda putih ini kemungkinankurang simetrinya ukuran IEB dan lubangpelat pigura sehingga pada waktu pengerolanterdapat serbuk bahan bakar yang terlempardan masuk diantara pelat pigura dan pelattutup. Informasi lain menunjukkan bahwadistribusi uranium di dalam meat cukuphomogen, bentuk ujung-ujung meat cukupbaik dan panjang meat dari seluruh PEB miniberkisar antara 46 sampai dengan 52 mm(perkiraan pemanjangan IEB mini menurutdisain sebesar 48 mm). Perbedaanpemanjangan meat yang bervariasi inidisebabkan beberapa kemungkinan antaralain, ketebalan meat yang tidak seragam(bervariasi), dan panjang IEB awal ke arah rolyang tidak sama karena kesulitanpreparasinya. Namun perbedaan ini sudahdiantisipasi pada saat disain awal karenakesulitan preparasinya. Sebagai contoh PEBhasil perolan ditunjukkan pada Gambar 5.

Pengujian dengan alat Ultrasonikmenunjukkan bahwa sebagian besar PEBberkualitas cukup baik, dan hanya 4 dari 74PEB yang bernoda blister (lepuhan) dan halitu harus ditolak. Lepuhan yang terbentukkemungkinan disebabkan oleh adanya udarayang terperangkap pada saat pengerolanberlangsung, atau kemungkinan lain terdapathidogen yang terikut di dalam pelat(kelongsong AIMg2).

Tebal kelongsong diukur denganteknik uji merusak. Preparasi sampel uji tebalkelongsong PEB dilakukan denganpemotongan PEB seperti terlihat padaGambar 6. Setiap pemuatan diambil satucontoh PEB sebagai sampel uji dengan hasilpengukurannya seperti ditunjukkan padaTabel 3. Data pengukuran PEB mini dariketiga macam pemuatan uranium tersebut(setiap pemuatan uranium diambil 1 sampeluji) seluruhnya mempunyai tebal kelongsongdiatas tebal kelongsong minimum yangdisyaratkan (0,25 mm).

Data uji yang telah dilakukanterhadap 74 PEB mini terdapat 4 PEB yangharus ditolak karena blister dan 6 PEBkarena white spots dengan distribusi sepertiyang ditunjukkan pada Tabel 4, sedangkan

tebal kelongsong telah memenuhi di atasbatas minimum (0,25 mm) yang disyaratkan.

SIMPULAN

1. Data pengamatan dan pengujian terhadap74 PEB mini U3Si2-AI pada percobaanmenunjukkan bahwa:

a. Dari sejumlah 74 PEB mini, 64 PEB(86,50%nya) memiliki karakteristik yangsesuai dengan disain PEB mini U3Si2-AIdan spesifikasi elemen bakar RSG-GASuntuk uji iradiasi, sedang sebanyak10 PEB mini harus ditolak karena terdapatcacat lepuhan atau noda putih.

b. PEB mini yang ditolak masih cukup besar,hal ini disebabkan pembuatan IEB minidan lubang pelat pigura dilakukan secaramanual (pemotongan dengan gergaji)sehingga sulit untuk mendapat ukuranyang simetri.

2. Berdasarkan acuan dari data pengujiantersebut dan kesesuaiannya dengan datadisain PEB mini U3Si2-AI dan spesifikasielemen bakar RSG-GAS, maka sebanyak64 PEB mini yang telah lolos uji, dapatdirakit ke dalam bentuk kupon untukselanjutnya dilakukan uji iradiasi direaktor.

UCAPAN TERIMA KASIH

Atas tersusunnya tulisan ini, ucapanterima kasih disampaikan kepada seluruhstaf Divisi Produksi EBN., PT. BATANTeknologi (Persero) yang telah membantupenelitian ini.

PUSTAKA

[1]. HOFMAN, G. L, SNELGROVE, J. L,Dispersion Fuels, Nuclear Materials,Part i , 1994.

[2]. SUPARDJO, SARJONO, BOYBUL,Pengaruh Tingkat Muat UraniumTerhadap Produk PEB U3Si2-AI,Prosiding Pertemuan dan Presentasillmiah Penelitian Dasar llmuPengetahuan dan Teknologi Nuklir,Yogyakarta, (1995) 220-225.

[3]. NASUTION, H., SURIPTO, A.,Pemeriksaan Pasca Iradiasi ElemenBakar Bekas RSG-GAS, ProsidingSeminar Sains dan Teknologi Nuklir,PPTN-BATAN, Bandung, (1995) 100-107.

[4]. ENDIAH, P.H., KURNIA, P., SUPARJO,Analisis Termo- hidrolika Disain ElemenBakar Mini U3Si2-AI, Prosiding

261


ISSN 1410-1998

Presentasi llmiah Daur Bahan BakarNuklir, PEBN-BATAN, (1996) 266-273.

[5]. Spesifikasi Elemen Bakar RSG-GAS.[6]. IAEA, Standardisation of Specification

and Inspection for LEU Plate TypeResearch Reactors, IAEA-TEC.DOC-467, Vienna, 1988.

[7]. SUPARDJO, Karakterisasi Paduan UxSiyPada Daerah Komposisi Antara6,62 sampai dengan 7,63 % Si, ThesisMagister, ITB, 1993.

[8]. PEBN-BATAN, Prosedur ProsesProduksi Bahan Bakar Dispersi UAIX,1992

[9]. DWiGHT, A.E, A Study of The Uranium-Aluminum-Silicon System, ANL-82-14,1982.

[10]. WIENCEK, T.C, A Study of The Effect ofFabrication Variables, ProceedingInternational Meeting, RERTR, ANL,1996

TANYA JAWAB

1235

Siti Amini• Mengapa uji kandungan U"° dalam

miniplat dilakukan dengan carapenimbangan bukan dengan MCA (MultiChannel Analyzer)? Bagaimana carapenimbangan yang dimaksud ?

• Mengapa desain plat menggunakanukuran 6 x 7 cm ?

Supardjo• Oleh karena belum mempunyai IEB

standar dengan pemuatan uranium lebihbesar dari 3,0 g/cm3 maka belumdilakukan pengujian kandungan U235

dengan MCA. Metode penimbangan yangdimaksud adalah berat serbuk U3Si2 padasetiap pemuatan uranium sudah tertentu(berdasarkan perhitungan) sehinggadengan diketahuinya kadar U dan U 35

dalam serbuk U3Si2 maka jumlah U235

dalam IEEB dapat diketahui.

• Desain PEB berukuran 6 x 7 cm denganpertimbangan untuk penghematanuranium, keselamatan operasi di ReaktorSerbaguna G.A. Siwabessy, dan dise-suaikan dengan ukuran alat uji PEBpasca iradiasi yang dimiliki InstalasiRadiometalurgi.

Djibun Sembiring• Apa tujuan pembuatan miniplat elemen

bakar ?

Supardjo• Tujuan pembuatan miniplat elemen bakar

adalah untuk mengetahui unjuk kerjabahan bakar U3Si2 dengan variasipemuatan uranium. Data-data yangdiperoleh akan digunakan sebagai acuandalam produksi elemen bakar U3Si2dalam skala penuh.

Tatang Mulyana• Mohon dijelaskan, apakah proses

pembuatan PEB perlu disempurnakandan bagaimana langkah-langkahpenyempurnaannya? Mengingat persen-tase kegagalan pembuatan PEB cukuptinggi yaitu 13,5%.

• Apakah mungkin dilakukan automatisasiproses pembuatan PEB untukmenurunkan prosentase kegagalan ?

Supardjo• Proses pembuatan PEB masih perlu

disempurnakan. Langkah-langkah pe-nyempurnaan yang dilakukan antara lainmenggunakan material kelongsong daripaduan Al jenis lain atau merubahparameter fabrikasi.

• Proses pembuatan PEB tidak dapatdilakukan secara automatisasi.Mengingat fasilitas peralatan prosespembuatan PEB yang dimiliki BATANpada saat ini masih terbatas.

262

LAMPIRAN CoCo

9

00

\

Tinr V) \

/ IIIII!

i

15

!JJ|

WTOXClX A - j

I i

Gambar 1. Susunan PEB mini di dalam Stringer.

h

m6A/-B

i»

2

QJ^ .SB

- t i

^

1to<o•si

a3'<Q

3

HTCO

1S'3 -

D

^CD

ICD

|


Tabel 1. Komposisi berat U3Si2 dan Al pada setiap pemuatan uranium.

No

1

2

3

Pemuatan U/cm3

3,55

4,20

4,80

Berat.g

Serbuk U3Si2

78,08

92,38

105,61

Serbuk Al

31,46

28,27

25,33

TABEL 2. Kadar U-235 dalam IEB mini.

No

1

2

3

Pemuatan U, g/cm3

3,55

4,20

4,80

Berat U-235 rerata dalam IEB mini, g

0,28

0,33

0,37

Tabel 3. Tebal kelongsong PEB mini.

No

1

2

3

PemuatanU, g/cm3

3,55

4,20

4,80

Tebal kelongsong, mmsisi jauh

min.

0,4110,3580,3500,3070,2540,276

Rerata

0,4470,4150,3960,3890,3620,364

tengahmin.

0,3620,3710,3240,3780,3390,398

rerata

0,4090,4230,3760,4240,3950,430

sisi dekatmin.

0,4300,3780,3170,3820,2960,336

rerata

0,4460,4290,3830,4540,4210,413

Tabel 4. Distribusi kegagalan PEB mini.

No

1

2

3

Pemuatan U,g/cm3

3,55

4,20

4,80

Jumlah PEB

26

22

26

RijekBlister

3

0

1

White spots

2

0

4

264


o 1. 5-

. 5 -

no

JJ

I I P

10 2 0 4 0 BO 70 8 02 9 m g l t ( d e e )

9 0 I 00

U3Si2 a U3Si ®USi UO2

Gambar 2. Fasa -fasa di dalam Serbuk U3Si2.

Gambar 3. Titik-titik Pengukuran Tebal IEB.

265


ISSN 1410-1998

tutup A))t,2

Point tut\ip A}llg3

Gambar 4. Paket Rol PEB Mini.

1. meat (bahan bakar U3Si2-AI)2. Kelongsong AIMg2

Gambar 5. Hasil Uji Radiografi PEB mini.

266


jZONA 3

I ) M«x. 50

I (fZONA 7\ ZONA I

E

e«I—I»

Gambar6. Pengambilan Sampel UjiTebal Kelongsong PEB.

267

1D0100178


PENGARUH KOMPOSISI SERBUK HALUS UO2

TERHADAP KERAPATAN KOMPAKAN PELET UO2

Widjaksana, Etty MutiaraPusat Elemen Bakar Nuklir - BATAN

ABSTRAK

PENGARUH KOMPOSISI SERBUK HALUS UO2 TERHADAP KERAPATAN KOMPAKANPELET UO2. Telah dilakukan penelitian pengaruh serbuk halus tersebut terhadap kerapatan peletUO2 mentah. Penelitian dilakukan melalui pengubahan komposisi serbuk halus ke dalam serbukUO2 standar sebanyak 6 kali perubahan yaitu 0%, 10 %, 20 %, 30%, 40%, dan 50%. Masingmasing komposisi dikompakan dengan pengubahan tekanan pengompakan sebanyak 5 kaliyaitu 1 MP(Measured Pressured * ton/mm2), 2 MP, 3 MP, 4 MP dan 5 MP, dan masing masingdiulang sebanyak 8 kali pengulangan. Hasil yang diperoleh menunjukkan bahwa, rata ratakerapatan (kerapatan estimasi) berada diantara selang kepercayaan untuk rata rata kerapatanpopulasi dalam batas kepercayaan 95%. Berdasarkan hasil ANOVA ditunjukkan bahwa keduapengubahan berpengaruh terhadap kerapatan kompakan melalui besaran distribusi F. Pengaruhtersebut ditunjukkan dengan korelasi-korelasi baik terhadap komposisi maupun terhadaptekanan. Kerapatan maksimum tercapai pada komposisi antara selang 20% dan 30%. Biladigunakan korelasi Heckel temyata komposisi serbuk halus tidak banyak berpengaruh terhadapkekuatan mekanik serbuk, sedangkan bila digunakan korelasi Smith terlihat bahwa komposisiserbuk halus berpengaruh terhadap kompresibilitas serbuk. Kompresibilitas serbuk dicapai padakomposisi antara selang 20% dan 30%.

ABSTRACT

THE EFFECT OF FINE UO2 POWDER COMPOSITION ON DENSITY OF UO2 PELLETCOMPACTION. This research has been done to solve it. The work was done through makingvariation on the fine powder composition from 0% up to 50% and variation on compactingpressure from 1 MP up to 5 MP. Each variation combination was replicated eight times. The resultshowed that the data were within confidence interval of the density and the ANOVA showed thatthe parameters affected the density. The affect of them was showed in the various correlation.The maximum density was reached at the range of fine powder composition between 20% and30%. When Heckel theory was applied to the data, the conclusion showed that the fine powdercomposition did not affect the mechanical strength of material, but when Smith theory wasapplied, the conclusion showed that the fine powder composition affect the compressibility ofpowder. The maximum compressibility of powder was reached at the range of fine powdercomposition between 20 % and 30%.

PENDAHULUAN

Pada umumnya prosedurpengompakan serbuk UO2 dalam prosespeletisasi mempersyaratkan serbuk UO2

dengan distribusi ukuran butir antara 150 jamsampai dengan 800 urn. Akan tetapi dalamkenyataannya sering dijumpai selangdistribusi ukuran butir yang lebih besar dariitu atau dengan kata lain ada distribusiukuran dari ukuran di bawah 150 \im sampaidengan ukuran di atas 800 um. Kondisi inisudah tentu di luar persyaratan yang telahditentukan, sehingga perlu pemisahanterlebih dulu sebelum digunakan.

Pemisahan akan memberikan tigakelompok serbuk yaitu serbuk dengan ukurandi bawah 150 u.m yang disebut serbuk halus,

serbuk di antara 150 u,m dan 800 um yangdisebut serbuk standar dan serbuk denganukuran di atas 800 um yang disebut serbukkasar. Serbuk kasar selanjutnya dihaluskankembali sehingga diperoleh serbuk denganukuran di bawah 800 urn. Penghalusan inidapat menghasilkan pula serbuk halus,sehingga secara keseluruhan jumlah serbukhalus akan meningkat. Berdasar beberapapertimbangan teknis, maka serbuk halus initidak diinginkan karena membuat bahan yangterbuang akan banyak dan tidakmenguntungkan secara ekonomis. Olehkarena itu perlu upaya untuk memanfaatkanserbuk halus itu.

Upaya yang telah dilakukan untukmaksud tersebut adalah melalui prosesaglomerasi kering yang membutuhkan

269


ISSN 1410-1998

kecermatan yang tinggi dan waktu yangcukup lama. Sering pula serbuk halus itudikembalikan ke proses pembuatan serbukmelalui proses basah. Upaya itu lebih tidakmenguntungkan dalam industri, sehinggaperlu upaya lain untuk memperoleh kondisiyang lebih menguntungkan.

Beberapa pustaka menjelaskanbahwa keberadaan serbuk halus akanmemperbesar luas permukaan spesifikserbuk tersebut151 yang menimbulkanadsorpsi gas dari lingkungannya sehinggapada permukaan serbuk akan terbentuklapisan molekuler gas. Keadaan inimemberikan dampak kurang baik, baik padasaat pengompakan bahan tersebut maupunproses selanjutnya. Luas permukaan spesifikserbuk yang besar secara umum juga akanmeningkatkan luas kontak antar butir. Kondisiini akan meningkatkan gesekan antar butirsehingga tingkat kemampuan alir serbukmenurun'51 yang akan menyulitkan padaproses pengompakan. Serbuk halus sampaikomposisi tertentu dapat pula memperbaikikerapatan karena serbuk tersebut berpeluangbesar memasuki rongga antar butir besar.Sudah tentu hal itu akan terjadi bila serbuk itumendapat dorongan untuk memasuki ronggatersebut melebihi tahanan gesek antar butir.Pengisian rongga antar butir besar olehserbuk halus akan mampu meningkatkanbilangan koordinasi antar butir sehinggamemudahkan terbentuknya ikatan antar butirpada saat dikompakan1 .

Serbuk halus yang memberikandampak pada luas permukaan spesifik dapatmeningkatkan laju sintering pada kondisisintering yang sama dengan proses standar.Sudah tentu hal ini dapat menguntungkandalam proses sintering bila kondisi sinteringdiatur lagi. Di sisi lain, adsorpsi udara padapermukaan serbuk UO2 dapat menimbulkanperubahan stoikiometri sehingga rasio O - Uakan bertambah. Sudah tentu secaramikro kondisi ini akan mengubahkarakteristik bahan yang pada gilirannyamempengaruhi proses pengompakan danproses lanjutannya. Selanjutnya perubahanrasio O - U dapat berguna dalam prosessintering. Kelebihan oksigen dalam UO2 padadasarnya akan meningkatkan laju sinteringmelalui efek difusi oksigen. Hal ini dapatmenurunkan energi yang diperlukan untukproses itu, sehingga temperatur sintering pundapat diturunkan .

Dari uraian tersebut nampak bahwa,keberadaan serbuk halus dapat memberikandampak yang merugikan dari satu sisi,namun dapat pula memberikan dampak yangmenguntungkan di sisi lainnya terutamaapabila komposisinya dapat diatur tertentu.Atas dasar ini maka seyogyanya serbukhalus hasil pemisahan itu dapat digunakankembali dengan mengatur komposisinyadalam serbuk standar. Agar serbuk halustersebut dapat digunakan langsung danmengingat kedua dampak yangditimbulkannya, maka perlu suatupemahaman yang nyata sampai sejauh manabesar dampak yang merugikan danmenguntungkan yang ditimbulkannya.Dengan perkataan lain keberadaan serbukhalus dalam serbuk standar pada komposisitertentu dapat mempengaruhi baik secarapositif maupun negatif terhadap prosespengompakan. Inilah yang menjadi hipotesisdan dasar pemikiran penelitian ini.

TATA KERJA

Atas dasar hipotesis yangdikemukakan dalam paragraf • di atas,percobaan ini dirancang. Perlakuan yangdilakukan berdasarkan hipotesis tersebutadalah variasi komposisi fraksi serbuk halusyang divariasikan 0%, 10%, 20%, 30%, 40%,dan 50%, kedalam serbuk standar. Akantetapi untuk mengetahui parameter yangsesuai dengan variasi tersebut, tekananpengompakan pun divariasikan dari 1 MP,2 MP, 3 MP, 4 MP dan 5 MP. Selanjutnyauntuk mendapatkan data yang dapatdipercaya, maka masing masing kombinasivariasi diulang sebanyak 8 kali.

Atas dasar rancangan tersebut,maka percobaan dilakukan melaluipemisahan serbuk halus dari serbuk yangtersedia dengan pengayakan. Kemudianserbuk halus dicampurkan kembali ke dalamserbuk standar dengan variasi komposisiseperti tersebut di atas dalam mesinpencampur, sehingga diperoleh 6 kelompokserbuk. Masing-masing kelompok dikompak-an dengan variasi tekanan pengompakanseperti tersebut di atas. Pengompakansetiap kelompok serbuk pada setiap variasitekanan diulang sebanyak 8 kali, sehinggauntuk setiap kelompok serbuk diperoleh 40pelet mentah dan jumlah pelet keseluruhanyang dihasilkan sebanyak 240 pelet. Secaravisual keutuhan setiap pelet diperiksa sertadimensi dan beratnya diukur. Dari ukuran

270


berat dan dimensi tersebut, kerapatangeometris pelet dihitung. Selanjutnya hasilyang diperoleh diolah untuk pengujian datadan hipotesis.

HASIL DAN BAHASAN

Hasil yang diperoleh ditunjukan padalampiran. Tabel 1. Data tersebut selanjutnyadiolah secara statistik untuk mengetahuikeberadaan rerata populasi dan intervalpenerimaannya pada batas kepercayaan95% dua sisi, kemudian ANOVA untukpengujian keberadaan pengaruh perlakuanterhadap hasil dan pembentukan korelasiatas pengaruh tersebut. Hasil yang diperolehditunjukan pada lampiran Tabel 2 danTabel 3.

Selanjutnya dengan menggunakanregresi linier diperoleh korelasi baik pengaruhfraksi serbuk halus pada berbagai tekananpengompakan terhadap kerapatan peletmentah maupun pengaruh tekananpengompakan pada berbagai komposisiterhadap kerapatan pelet mentah, sepertiyang ditunjukan pada lampiran Gambar 1sampai dengan 12.

Kecenderungan pengaruh perubahantersebut ditunjukan dengan korelasi sepertipersamaan berikut ini

p = a X4 +

dimana:P

a,p,ydan5 =

kerapatan pelet mentah (% td=theoritical density)komposisi fraksi serbuk halusdalam serbuk standar ( % )koefisien suku suku korelasi,konstanta yang sama dengankerapatan pelet pada kompo-sisi fraksi serbuk halus 0 %.

Harga-harga konstanta dan koefisientersebut ditunjukan pada lampiran Tabel 4.Korelasi tersebut biia diplot pada grafik akandiperoleh kurva kurva seperti ditunjukan padalampiran Gambar 1 sampai dengan 6.

Korelasi yang menunjukan pengaruhtekanan dinyatakan dengan persamaanberikut ini:

dimanap = kerapatan pelet mentah dalam % td,

X = koefisien arah korelasi<f> = konstanta.

Harga koefisien dan konstanta tersebutditunjukkan pada lampiran Tabel 5. Korelasitersebut bila diplot pada grafik akan diperolehkurva-kurva seperti ditunjukan pada lampiranGambar 7 sampai dengan 12.

Dari hasil yang diperoleh terlihatbahwa harga kerapatan rerata peiet mentahyang diperoleh dari sejumlah cuplikan serbukberada di dalam interval harga kerapatanrerata yang diharapkan dari populasi serbukyang ada dengan batas kepercayaan 95 %.Hal ini menunjukan bahwa kejadian yangmemberikan harga kerapatan rerata peletmentah dengan perlakuan yang samamempunyai peluang 95% berada di dalaminterval itu. Selanjutnya hasil analisis varianmenunjukan bahwa ada pengaruh yangcukup kuat dari perubahan baik komposisifraksi serbuk halus maupun tekananpengompakan.

Dari Gambar 7 sampai denganGambar 12 terlihat bahwa pada umumnyaharga kerapatan pelet mentah pada berbagaitekanan dengan penambahan fraksi serbukhalus sampai fraksi yang ditinjau akanmeningkat bila dibandingkan dengan hargakerapatan pelet mentah dari serbuk standar.Peningkatan tersebut mencapai hargakerapatan yang besar pada komposisi fraksiserbuk halus antara 20 % sampai dengan30 % seperti terlihat pada Gambar 8 dan 9,dan lebih besar dari komposisi itu hargakerapatan cenderung menurun, sepertiditunjukan pada Gambar 10 dan 11.Keadaan ini sesuai dengan teori yangdikemukakan oleh Funas12'31 bahwapencampuran serbuk halus dan serbuk kasarakan mencapai kerapatan maksimum padakomposisi tertentu tergantung padakemampuan serbuk halus untuk mengisirongga antar serbuk kasar.

Pengaruh komposisi fraksi serbukhalus tersebut terlihat pula pada Gambar 1sampai dengan Gambar 6 untuk masing-masing tekanan. Gambar-gambar tersebutmemperlihatkan bentuk kurva yang sama,tetapi seolah-olah terjadi pergeseran posisiatau penyempurnaan bentuk kurva. PadaGambar 1 nampak ada ekor lengkunganpada ujung kiri kurva yang hilang padagambar-gambar selanjutnya. Selanjutnyamulai Gambar 2 terbentuk ekor lengkungan

271


ISSN 1410-1998

pada ujung kanan kurva dan tumbuh semakinbesar pada Gambar 5. Meskipun demikianpuncak kurva yang terjadi tetap berada padakisaran komposisi antara 20 % dan 30 %.Kondisi ini lebih banyak menggambarkanfenomena pergerakan serbuk halus danpemampatan serbuk karena peningkatangaya yang dikenainya disertai denganpengikatan antar butir yang kontak sehinggapelet mempunyai kekuatan. Pada tekananpengompakan 1 MP, gaya yang bekerja padaserbuk relatif rendah sehingga padakomposisi fraksi halus rendah ( kurang dari5% ) yang cenderung mempunyai ronggaantar butir yang banyak, belum mampumemampatkan serbuk secara menyeluruh. Disisi iain keberadaan serbuk halus justrumenghambat gerakan butir. Hal itumengakibatkan kerapatan pelet yangdihasilkan cenderung lebih rendah daripadatanpa campuran. Komposisi fraksi serbukhalus di antara 5% sampai dengan 30%memungkinkan rongga antar butir kasar terisioleh serbuk halus yang bila dikenai gayayang sama dengan komposisi di bawah 5 %,gaya tersebut cenderung bekerja merata,sehingga pemampatan akan lebih mudahterjadi. Kondisi ini menimbulkan kerapatanpelet meningkat. Pada komposisi serbukhalus yang lebih besar dari 30 % cenderungmenghambat pemampatan terutama yangberada di luar rongga antar butir kasar. Oiehkarena itu, pada komposisi fraksi serbuk diatas 30 % kerapatan pelet cenderungmenurun. Pada tekanan yang lebih besar,hambatan terhadap pemampatan itu sedikitdemi sedikit dapat diatasi. Ekor bagian kanankurva yang terbentuk pada tekanan relatifbesar, mungkin terjadi karena pelet ataubagian pelet yang terbentuk mengalamifragmentasi yang diikuti dengan penyusunanulang butiran {repacking) sehingga kerapatanmeningkat.

Apabila data tersebut dicocokandengan model korelasi yang dikemukakanoleh Heckel'41, maka diperoleh persamaankorelasi antara kerapatan pelet kompakandengan tekanan pengompakan seperti yangditunjukan dalam Tabel 6. Dari korelasi initerlihat bahwa, koefisien arah korelasi tidakbanyak berbeda yang berarti karakteristikmekanik serbuk tidak banyak mengalamiperubahan. Selanjutnya apabila datadicocokan dengan korelasi yang diajukanoleh Smith'5', maka akan diperoleh korelasi

antara kerapatan pelet kompakan dengantekanan pengompakan seperti ditunjukanpada Tabel 7. Berdasar persamaan korelasitersebut terlihat bahwa, koefisien arahpersamaan mencapai harga maksimum padarentang komposisi 10% - 20%, yang berartinilai kompresibilitas serbuk mencapai kondisioptimum pada rentang komposisi tersebut.Selanjutnya dari persamaan korelasi ituterlihat pula bahwa harga konstanta yangmaksimum dicapai pada komposisi sekitar30% yang berarti densitas nyata serbuksebelum dikompakan mencapai nilaimaksimum pada komposisi itu. Sudah tentukedua hal itu mendukung argumentasi yangdikemukakan di atas.

SIMPULAN

Dari hasil dan bahasan di atas dapatdisimpulkan bahwa1. Keberadaan serbuk halus dalam serbuk

standar dapat mempengaruhi kerapatanpelet mentah. Kerapatan pelet mentahdapat mencapai harga maksimum padakisaran komposisi serbuk halus antara20% dan 30%.

2. Kerapatan pelet mentah tersebutbagaimana pun akan dipengaruhi olehbesar tekanan pengompakan. Padaumumnya peningkatan tekananpengompakan akan memperbesarkerapatan pelet mentah.

3. Perubahan komposisi serbuk halus tidakbanyak mempengaruhi karakteristikmekanik (kekuatan) bahan, akan tetapidapat mempengaruhi kompresibilitasserbuk.

SARAN

Beberapa hal yang kiranya perludilakukan dalam penelitian selanjutnyaadalah :1. Perlu analisis serbuk standar untuk

mengetahui distribusinya yang tepat,karena bagaimana pun distribusi tersebutakan berpengaruh terhadap fenomenayang terjadi.

2. Perlu dilakukan proses lanjutan yaitupenyinteran untuk membuktikan baikfenomena yang terjadi dalampengompakan maupun pengaruh serbukhalus terhadap fenomena penyinteran.

272


UCAPAN TERIMA KASIH

Pada kesempatan ini penulisberterima kasih kepada kelompok peletisasisub bidang teknologi fabrikasi BEBE yangtelah memberikan data dan melaksanakanpeletisasi untuk percobaan ini. Ucapan terimakasih ini pun penulis sampaikan kepadasemua pihak yang telah membantu dalampercobaan ini.

PUSTAKA

[1J. NIRA/ANSALDO, CIRENE FuelFabrication Manual, BATAN-ANSALDOContract Doc, Jakarta, 1985.

[2]. JONES, W. D., Fundamental Principlesof Powder Metallurgy, Ed. I, EdwardArnold (Publisher) LTD, London, 1960.

[3]. FRITZ, L. V., Powder Metallurgy,Principles and Application, Metal PowderIndustries Federation, Princeton, NewJersey, 1980.

[4]. HECKEL, R. W., An Analysis of PowderCompaction Phenomena, Transaction ofThe Metallurgy Society of AIME, Vol 22(1), 1961.

[5]. GOETZEL C. G., Treatise on PowderMetallurgy, ed 1, Interscience PublisherLtd., 1949.

(6]. WIDJAKSANA, Pengaruh TekananPengompakan Terhadap KerapatanKompakan dalam Proses PeletisasiUO2, Prosiding Presentasi llmiah DaurBahan Bakar Nuklir, Jakarta, 1996.

[7]. ASSMANN H, DOERR W, PEEHS M.,Control of UO2 Microstructure byOxidative Sintering, Journal of NuclearMaterial, North Holland, Amsterdam,(1986).

[8]. REED, JANS S., Introduction to thePrinciples of Ceramic Processing,Powder Metallurgy, p. 188.

TANYA JAWAB

Tatang Mulyana• Mohon dijelaskan kriteria serbuk UO2

termasuk serbuk halus atau standar ?Apa dasar kriteria tersebut ? Bagaimanacara menentukan ukuran tersebut ?

Widjaksana• Serbuk halus mempunyai ukuran

kurang dari 150 urn, serbuk standarmempunyai ukuran antara 150 sampaidengan 800 jam dan serbuk kasarmempunyai ukuran lebih besar dari800 urn.

Sigit• Mengapa kerapatan dinyatakan dalam

persen ?• Persentase komposisi serbuk terhadap

apa ?• Mengapa korelasi lebih ditonjolkan ?

Widjaksana• Kerapatan dinyatakan dalam prosentase

terhadap kerapatan teoritis.• Persentase komposisi adalah jumlah

serbuk halus dibagi dengan jumlahserbuk halus dan serbuk standar.

Korelasi lebih ditonjolkanmerupakan bukti atas hipotesis.

karena

Sugondo• Bagaimana korelasi dalam artian fisis ?

Widjaksana• Pada dasarnya korelasi statistik

mencirikan pada korelasi fisis. Padaawal kurva ( 0 - 20% ) terjadipenyusunan serbuk dan kontak antarbutir, (20-30%) terjadi pemampatan danpada komposisi lebih besar dari 30%terjadi fragmentasi dan repacking.

273


ISSN 1410-1998

LAMPIRAN

Tabel 1. Data Pengamatan Kerapatan Pelet Mentah

Tekanan (MP)Komposisi (%)

0%

10%

20%

30%

40%

50%

1Densitas

(%td)40.47%40.48%40.72%40.56%40.69%40.68%40.70%40.64%40.82%40.96%40.82%41.00%40.63%40.88%40.96%40.87%41.13%41.11%41.00%41.05%40.84%41.26%41.26%41.16%41.28%41.57%41.38%41.27%41.40%41.16%41.29%41.51%41.04%43.74%41.29%41.07%40.85%41.09%40.57%40.62%40.15%40.40%40.51%40.30%40.22%40.62%39.93%40.36%

2Densitas

(%td)43.02%42.16%41.98%41.70%42.00%41.82%42.01%42.15%42.63%42.62%42.27%42.44%42.46%42.13%42.33%42.63%42.45%42.83%42.91%42.39%42.46%42.90%42.88%42.74%42.68%41.49%42.69%42.25%42.92%42.78%42.94%42.71%42.20%42.18%42.36%42.49%42.25%42.62%42.12%42.26%42.12%42.00%42.10%42.25%42.25%42.03%42.29%42.05%

3Densitas

(%td)44.22%43.71%45.29%44.01%45.24%45.48%45.25%45.32%45.56%45.88%45.74%45.69%45.72%45.83%45.62%45.78%46.08%46.18%46.21%46.06%46.22%46.00%46.15%45.99%45.82%46.02%46.05%46.04%46.06%46.04%45.73%46.00%45.84%45.76%45.65%45.64%45.61%45.48%45.18%45.26%45.63%45.58%45.73%45.96%45.18%45.30%45.82%45.44%

4Densitas

(%td)48.78%48.65%48.97%48.95%48.82%48.76%48.88%49.14%49.27%49.41%49.44%49.34%49.38%49.46%49.11%49.26%49.80%49.65%49.56%49.51%49.71%49.84%49.50%49.32%49.48%49.46%49.45%49.50%49.47%49.64%49.17%49.79%49.06%48.98%48.93%48.83%49.03%49.19%48.95%48.97%49.06%48.90%48.81%48.67%48.79%49.23%49.14%48.82%

5Densitas

(%td)50.49%50.98%50.82%50.93%51.28%50.81%50.97%51.05%51.36%51.14%51.55%51.55%51.56%51.48%54.33%51.58%50.78%51.80%51.33%51.75%51.78%51.64%51.29%51.50%51.64%51.75%51.67%51.80%51.62%51.79%51.82%51.33%51.19%51.18%50.43%50.29%50.92%51.17%51.03%51.43%50.59%51.10%51.54%51.33%51.33%51.50%51.09%51.13%

274


Tabel 2. Rerata Kerapatan dan Batas Interval Penerimaan

KombinasiEks.

%Halus0%

10%

20%

30%

40%

50%

MP

123451234512345123451234512345

Rerata%TD

40.62%42.11%44.82%48.87%50.92%40.87%42.44%45.73%49.33%51.82%41.10%42.70%46.11%49.61%51.48%41.36%42.56%45.97%49.49%51.68%41.28%42.31%45.55%48.99%50.96%40.31%42.13%45.58%48.93%51.20%

Interval PenerimaanMin

40.53%41.75%44.18%48.73%50.72%40.76%42.27%45.63%49.23%50.90%40.98%42.50%46.03%49.46%51.17%41.24%42.13%45.86%49.34%51.53%40.37%42.16%45.35%48.90%50.60%40.12%42.03%45.34%48.75%50.93%

Max40.71%42.46%45.45%49.00%51.12%40.97%42.61%45.82%49.44%52.74%41.23%42.90%46.19%49.77%51.79%41.48%42.99%46.08%49.65%51.82%42.20%42.46%45.76%49.09%51.31%40.50%42.23%45.82%49.10%51.47%

DeviasiStandar

0.10%0.40%0.71%0.15%0.23%0.12%0.19%0.11%0.12%1.03%0.14%0.22%0.09%0.17%0.35%0.13%0.48%0.12%0.18%0.16%1.02%0.17%0.23%0.10%0.40%0.22%0.11%0.26%0.19%0.30%

KesalahanStandar

0.04%0.15%0.27%0.06%0.09%0.04%0.07%0.04%0.04%0.39%0.05%0.08%0.03%0.07%0.13%0.05%0.18%0.05%0.07%0.06%0.39%0.06%0.09%0.04%0.15%0.08%0.04%0.10%0.07%0.11%

BatasKepercayaan

95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%95%

Tabe! 3. Hasil ANOVA untuk Uji Pengaruh Tekanan, Komposisi dan Kombinasinya pada bataskepercayaan 99%

Sourcemean

X

Px-perr

df1

54

20210

SS50.55010

0.0018940.373541

7.70305E0.002781

Mss50.55010

3.78837E0.093385

3.85152E1.32458E

Fc

28.600467050.1692.907727

Ft

3.023.32

1.88

Concl

++

+

Tabel 4. Korelasi Kerapatan Pelet Mentah dengan Tekanan pada berbagai komposisip = oc7i4 + p7i3 + ynl + 5K + E

0%10%20%30%40%50%

R2

11111|

a I-0.0014!-0.00011

-7.00E-0510.0003!0.0001!0.0004!

P0.0146

-0.0012-0.0022-0.0067-0.0046-0.0065

Y !-0.0454 j0.0185 S0.0239!0.0432!0.0357 i

0.038!

50.0705

-0.0299-0.0395-0.0758-0.0664-0.0558

E

0.3680.42130.42890.4524

0.4480.427

275


ISSN 1410-1998

Tabel 5. Korelasi Kerapatan Pelet Mentah dengan Komposisi Fraksi Haluspada berbagai tekanan pengompakan

p12345

10.9999

111

a2.00E-056.00E-052.00E-055.00E-050.0007

p = ax5 + bx4 + ex3 + dx2

b

L -0.00040.0011-0.0002-0.0006-6.0125

c

0.003 i-0.00810.00060.00280.0807

+ ex + f

d-0.00950.025

-0.0034-0.0064-0.2417

e0.0155-0.03020.01720.01210.3318

f

0.39760.43330.43390.48086.3501

Tabei 6. Persamaan Korelasi Menurut Heckel

Tabel 7. Persamaan Korelasi Menurut Smith

Komp

0%

10%

20%

30%

40%

50%

Persamaan Korelasi

Ln(1/(1-p)) = 0.0510 p + 0.4576

Ln(1/(1-p)) = 0.0523 p + 0.4628

Ln(1/(1-p)) = 0.0521 p + 0.4676

Ln(1/(1-p)) = 0.0514 p + 0.4697

Ln(1/(1-p)) = 0.0499 p + 0.4647

Ln(1/(1-p)) = 0.0529 p + 0.4544

R2

0.9773

0.9839

0.9856

0.9794

0.9826

0.9888

Komp

0%

10%

20%

30%

40%

50%

Persamaan Korelasi

p = 0.0276 pO33 + 0.3728

p = 0.0281 pa33+0.3760

p = 0.0278 pa33+0.3790

p = 0.0274 p0'33 + 0.3803

p = 0.0269 pa33 + 0.3768

p = 0.0266 pa33+ 0.3710

R2

0.98

0.9859

0.9868

0.9816

0.984

0.9906

276


Gb. 1. Pengaruh Komposisi Fraksi SerbukHalus terhadap Kerapatan Pelet Mentah pada

Tekanan 1 MP

40.4%0% 10% 20% 30% 40% 50%

Komposisi Fraksi Serbuk Halus ( % )

• 1 Poly. (1)

Gb. 2. Pengaruh Komposisi Serbuk Halus-terhadap Kerapatan Pelet Mentah pada

Tekanan 2 MP43.0%

42.8% - -

42.6% - -

5 42.4% - •

42.2% - •

42.0% / i i 1I j

0% 10% 20% 30% 40% 50%

Komposisi Fraksi Serbuk Halus ( % )

• 2 Poly. (2)


Tekanan 3 MP

*+u.o /o -

46.1%-

9"£ 45.9% -

.c

0)

5 45.7% -

Q.

18. 45.5% •2

45.3% 4 - / ; i

45.1% -

rj

L

\ i i i 1

-\

0% 10% 20% 30% 40% 50%

Komposisi Fraksi Serbuk Halus ( %)

1D 3 •Poly. (3)


Tekanan 4 MP

ta.ovo -

49.6% -

%td

)

f 49.4% -c<uS

"5a.

| 49.2%-

2

49.0% -

I 49.38%

• 48.92%i ;

48.8% - I i ,

1 49.50%

\\ :

• 48.99°/

0% 10% 20% 30% 40% 50%

Komposisi Fraksi Serbuk Halus ( %)

• 4 Poly. (4) |

277

ao

! •

3

t -og. (0%) —

1P"

i O

—>*?.-

aFT .9

<D S-

"3

ir~ M Io ocp jo

- i

;

]

a

23P

engompa

<an

TJ

a

a

•uIB

0

T3

I3•u

oo

!

M -

» .

Ol -

oo

N3 -

CO .

Ol •

rooo ^

I

» 1

NJOo?

Kerapatan Petet Mentah ( %td )-N •>• -f .•k* 0 ) Ou

o o o5~ fe^ S -

I I 1

\ \

\ \

'• ; \

Kerapatan Pelet Mentah ( %td )

* . O) O3O O O

X

enooS-1

\

oo5s;

OlK)O

Tekanan

52

o5?

berb

agai T

eka3

erapatan

"0mlet M

entahpac

o>(Brba

to2.

(B

3 "

a.a•aKe

rapata

n P

eie

rentah pada

-n-i0)vrtfi

V)erbuk

X

lus 0% dengan

o

sr- i

t>Q.

• o

• nB

J

frterb

uk H

alus 0%den

gan 20 %

oa-r jP

erba

3a.in

gan

Peng

• xodo

ISIS

a

«-o

>and ingan P

engK

om

posisi

Kerapatan Pelet Merrtah {% td )

Kerapatan Pelet Mentah (% td )

• •; T3TJ*--2.2.

• •tJ en M|o

1IT1W!2.O

00o

oo

m

Ien

io-CD

CD

isei

1

CDo>

03

§—4.•fc.- A

CO

O3


Gb. 9. Perbandingan Pengaruh KomposisiFraksi Serbuk Halus 0 % dengan 30 %

terhadap Kerapatan Pelet Mentah padaberbagai Tekanan

52.0%

40.0%2 3 4

Tekanan Pengompakan (MP )

0%"Log. (0%)

A 30%Log. (30%)

Gb. 10. Perbandingan Pengaruh KomposisiFraksi Serbuk Halus 0% dengan 40% terhadap

Kerapatan Pelet Mentah pada berbagaiTekanan

52.0%

40.0%2 3 4

Tekanan Pengompakan ( MP )

B 0%Log.(0%)

A 40%——Log. (40%)

Gb. 11. Perbandingan Pengaruh KomposisiFraksi Serbuk Halus 0% dengan 50% terhadap

Kerapatan Pelet Mentah pada berbagaiTekanan

52.0%

38.0%2 3 4


0%-Log. (0%)

A 50%Log. (50%)

Gb. 12. Pengaruh Tekanan Pengompakanterhadap Kerapatan Pelet Mentah pada

berbagai Komposisi Fraksi Serbuk Halus

52.8%

2 3 4


ta o% x 10%• 20% « 30%A 40% + 50%

Log. 0%) - - - L o g . (40%)Log. 10%) - Log. (20%)

-Log. 30% Log. (50%)

279

ISSN 1410-1998

ID0100179


PERANCANGAN KASKADE PABRIK PENGAYAAN URANIUMMENGGUNAKAN TEKNIK SENTRIFUGASI

FathurrachmanPusat Elemen Bakar Nuklir - BATAN

ABSTRAK

PERANCANGAN KASKADE PABRIK PENGAYAAN URANIUM MENGGUNAKAN TEKNIKSENTRIFUGASI. Kaskade berisikan beberapa stage dijelaskan dengan teknik yang sederhanamelalui pengembangan teori kaskade. Teknik itu digunakan mencari laju alir umpan danperhitungan neraca massa komponen setiap stage pada satu kaskade yang menggunakanstagecut sebesar 1/2. Aliran relatif kaya U-235 dikontakkan dengan aliran relatif miskin U-235secara lawan arah. Contoh perhitungan laju alir dan komposisi isotopik untuk setiap stagediberikan untuk mendapatkan produk U-235 sekitar 3 % guna memperjelas sifat-sifat kaskade.Hasil perhitungan menunjukkan bahwa jumlah stage optimal yang diperlukan untuk mendapatkanproduk 3 % U-235 adalah sebesar 13 stage dengan rincian 2 stage pada seksi stripping dan 11stage pada seksi enriching. Makin besar jumlah stage pada seksi stripping makin kecil kadarU-235 dalam limbah, sementara makin rendah faktor pemisahan makin besar jumlah stagediperlukan. Perancangan kaskade ini dapat pula digunakan untuk memisahkan campuran gasselain UFe yang mempunyai faktor pemisahan lebih besar.

ABSTRACT

THE CASCADE DESIGN FOR THE URANIUM ENRICHMENT PLANT USING CENTRIFUGETECHNIQUE. A cascade containing few number of stages is simply outlined by development ofcascade theory. This technique is applied to determine the feed streams and isotopic massbalances calculations for each stage at a cascade using stagecut 1/2. The enriched streams iscontacted with the depleted streams in a simple countercurrent mode. An example of the enrichedand depleted streams determination and isotopic mass balances calculations at each stage isgiven to obtain 3 % of U-235 as the product. The results show that the optimal number of stagesis 13 where 2 stages at the stripping section and 11 stages at the enriching section. The larger thenumber of stages at the stripping section the smaller the U-235 content in the tails, whilst thesmaller the separation factor the larger the number of stages required. This cascade design canalso be used to separate a gas mixture other than UFe gas where its separation factor is larger.

PENDAHULUAN

Teori kaskade sering dipakai dalamperancangan pabrik kimia terutama yangmenggunakan unit operasi teknik kimiaseperti distilasi dan ekstraksi pelarut. Dibidang ilmu pengetahuan dan teknoioginuklir, teori itu digunakan amat luas pulaterutama pada proses produksi air berat danpengayaan uranium guna mencari jumlahstage yang diperlukan dalam satu kaskadeyang biasanya ratusan bahkan ribuanjumlahnya. Namun, pengembangan teori iniuntuk kaskade yang menggunakan jumlahstage yang cukup rendah kurang banyakmendapat perhatian serius.

Teori kaskade untuk mencari laju alirdan komposisi isotop uranium telah diuraikanpanjang lebar dalam buku standar[1>2). Akantetapi, penjelasan dalam buku-buku tersebutmenggunakan notasi dan manipulasimatematik yang agak sulit diikuti dan sukar

dipahami. Di samping itu, teori itu umumnyaditujukan kepada kaskade yang berisikanribuan stage seperti pada pabrik pengayaanuranium yang menggunakan proses difusigas dan tukar kimia untuk mendapatkanproduk U-235 sebesar 3 % [3'41. Oleh karenaitu, diperlukan cara lain yang lebih sederhanauntuk menjelaskan teori tersebut terutamabila ditujukan kepada perhitungan beberapastage saja '5'6'7). Hal itu kemungkinan dapatditerapkan pada pabrik pengayaan uraniumyang menggunakan teknik sentrifugasi,karena jumlah stage yang diperlukan antara8 hingga 16 saja untuk mendapatkan produkU-235 sebesar 3 % dan limbah mengandungU-235 sebesar 0,30 % ;8al. Jumlah stageyang rendah itu dapat dicapai, karena faktorpemisahan (FP) isotop U-235 dan U-238untuk proses sentrifugasi diperoleh cukuptinggi, yaitu antara 1,3 hingga 1,6 [4].

Ada dua sifat penting yang dipunyaioleh sebuah kaskade. Pertama, jumlah stage

281


ISSN 1410-1998

di dalamnya bervariasi ditinjau dari laju alirproduk dan umpan masuk ke stage. Jumlahstage terbesar di sekitar umpan, sementarajumlah terkecil di sekitar produk. Hal ini dapatdijumpai pada kolom distilasi dan unitpengaduk-pengenap yang keduanya mempu-nyai stage berukuran sama [5'6'71. Akan tetapi,pada instalasi sentrifugasi setiap stage terdiriatas sejumlah unit pemisahan (alatsentrifugasi) yang berukuran sama danmereka terhubung secara paralel satu samalain. Jumlah itu terbesar pada titik umpan danterkecil pada titik produk yang ditandai puladari besarnya laju alir setiap stage l2].Gambar 1 menunjukkan contoh sepotongkaskade berisi tiga stage dan setiap stageterdiri atas gabungan unit pemisahan yangmakin rendah menuju ke titik produk.

Kedua, adanya teknik pengaturanarah alir pada setiap stage yang disebutdengan split cascade atau stagecut dengannotasi 9 yang didefinisikan sebagai laju alirproduk yang relatif kaya akan komponenproduk dibagi dengan laju alir umpan masukpada setiap stage. Untuk stage N, maka GN

adalah laju alir produk diperkaya dari stage Ndibagi dengan laju alir umpan masuk kestage N. Harga A/ tergantung pada desainkaskade yang diminta '^6i71 misalnya 1/2, 1/3,1/4 bahkan 1/20. Dalam model ini stagecut

dipilih sebesar 1/2, karena harga itu terbesardan sekaligus untuk memudahkanperhitungan [l6Jl. Selain itu, stagecut 1/2lazim dipakai dalam pemodelan kaskadeuntuk perancangan pabrik pengayaanuranium menggunakan teknik difusi gas,sentrifugasi, dan tukar kimia (chemex) baikteknik tukar ion maupun ekstraksi pelarut [4),sedangkan teknik aerodinamik yangmenggunakan nozzle dan helikon masing-masing memakai stagecut sebesar 1/4 dan1/20. Gambar 2 menunjukkan model stagecutsebesar 1/2, 1/3 dan 1/4, dan stagecutsebesar 1/2 juga dapat dilihat pada Gambar4, 5, dan 6.

Tulisan ini menguraikan teknikmencari laju alir umpan dan perhitunganneraca massa komponen setiap stagemenggunakan stagecut sebesar 1/2 denganpilihan jumlah stage tertentu untuk kaskadepabrik pengayaan uranium dengan tekniksentrifugasi. Aliran relatif kaya U-235dikontakkan dengan aliran relatif miskinU-235 secara lawan arah. Contohperhitungan diberikan terhadap prosespengayaan uranium untuk mendapatkanproduk U-235 sekitar 3 % guna memperjelassifat-sifat kaskade sekaligus memperkirakanlaju alir dan komposisi isotopik setiap stage.

Umpan -H

Stage' (

- *1 Stage 2

->

rHProduk

Gambar 1. Contoh potongan kaskade pada seksi enriching saja.

4^»

3

3

2

2

— & •

1

1

Aliran kayaAliran miskin

(a) (b)

4

5

6

4•

\ 9

\

1 .

r3

2 -

,6

3 -

(c)

Gambar 2. Kaskade dengan stagecut (a) 1/2; (b) 1/3; dan (c) 1/4.

282


TATA PERHITUNGAN

Konfigurasi dasar sebuah kaskadeseperti terlihat dalam Gambar 2.

T,

SeksiEnriching

(R stage)yP

F, xf

Gambar 3. Konfigurasi dasar sebuahkaskade.

Kaskade ini terdiri atas dua seksi, seksienriching (pengayaan) berisi R stage danseksi stripping (pemiskinan) berisi L stage.Kaskade semacam ini dapat diberi notasi {L,R}. Laju alir yang memuat produk diperkayabergaris tebal dan posisi umpan F, produk P,dan limbah T seperti tertera dalam Gambar 3.Basis perancangan kaskade ini menganggapbahwa laju alir P sama dengan satu danhanya ada dua komponen saja yang akandipisahkan dalam satu kaskade, yaitu U-235dan U-238. Bila komposisi produk adalah yp,umpan adalah xf, dan limbah adalah x,, makaneraca massa overall untuk F= T+ 1 adalah,

F.xf=(F-l).x,+yp (1)

Penentuan Laju A!ir Kaskade

Berikut diberikan contoh kaskadepaling sederhana, yaitu kaskade (1, 1} yangberarti satu stage pada seksi stripping dansatu stage pada seksi enriching sepertitertera pada Gambar 4 dengan stagecut 1/2.

1s

1e

P=\

T=2

Gambar 4. Kaskade paling sederhana {1, 1}.

Penggunaan stagecut sebesar 1/2 padastage 1e adalah laju alir P yang samadengan satu memberikan laju alir umpanmasuk ke stage 1e sebesar 2. Hal itumemberikan masing-masing laju alir umpan,produk, dan limbah pada kaskade {1, 1}sebesar 3, 1, dan 2 satuan laju alir sepertitertera pada Gambar 4.

Model kaskade dengan jumlah stagesebanyak 7, ditampilkan dalam Gambar 5dengan meletakkan 2 buah pada seksistripping dan 5 buah pada seksi enriching.Model ini mengilustrasikan lebih jelashubungan antara laju alir umpan F, limbah T,dan produk P dengan jumlah stage L padaseksi stripping dan jumlah stage R padaseksi enriching.

Pada Gambar 5 terlihat bahwa pada seksienriching, laju alir diperkaya yang masuk kesetiap stage adalah 2, 3, 4, 5 dan seterusnyasampai (R +1), sementara laju alir yang keluar dari setiap stage pada aliran uraniumdipermiskin adalah 1, 2, 3 dan seterusnyahingga R pada titik umpan.

Penggunaan stagecut sebesar 1/2terlihat pada setiap stage. Pada stage 3emisalnya, laju alir produk sebesar 3 dan laju

y*

1s

3•—fa»

Xn

2s

• ( •

9x3s

1 5

x5

t>e

5—$>

4

x4

4e

4

3

X3

3e

—>.

2

X2

2e

')

^—

1e

4

Gambar 5. Konfigurasi kaskade {2, 5} dengan stagecut 1/2.

283


ISSN 1410-1998

alir umpan pad a stage itu sebesar (4+2). Disamping itu, laju alir dalam kaskade mengecilpada titik produk P dan limbah 7 dan laju alirtersebut terbesar di sekitar umpan F. Hal ituberarti, kedua sifat kaskade telah dipenuhi. Disisi lain, laju alir diperkaya yang niasuk kesetiap stage M pada seksi enriching selalusama dengan M +1. Produk diperkaya darisetiap stage A/ seksi stripping adalah NT. BilaM-R dan N= L, kedua aliran itu akan sama.Maka hubungan antara T, R, dan L adalah,

R(R+ 1)(L+ 1)

LT = atau T - •L

(2)

Bila R - 5 dan L = 2, maka pers. (2)menghasilkan harga 7 = 3 . Hal ini sesuaidengan laju alir limbah T pada Gambar 5.

Teknik ini selanjutnya digunakanuntuk memperkirakan laju alir pada modelkaskade lainnya dengan jumlah stage padaseksi stripping dan seksi enriching yangdapat diatur sedemikian rupa sehinggakomposisi U-235 setiap stage dan limbah Tdapat ditentukan untuk komposisi U-235tertentu pada produk P.

Informasi lain yang diperoleh dariperancangan kaskade seperti padaGambar 5 adalah ukuran masing-masingstage atau operasional kaskade secarakeseluruhan dapat ditentukan. Ukuran inimenentukan jumlah unit pemisahan yangharus dihubungkan menjadi satu stage. Disisi lain, ukuran itu pada gilirannyaberhubungan dengan laju alir umpan kesetiap stage. Pada seksi enriching, diambilproduk P sama dengan satu, maka laju alirumpan sebesar 2 masuk ke stage 1, sebesar4 masuk ke stage 2, sebesar 6 masuk kestage 3 dan seterusnya. Pada seksi strippingiaju alir umpan masuk ke stage terakhiradalah 27 (2x3) dan sebelah kanannyamenerima 47 (4x3). Secara umum, dapatditulis bahwa laju alir total pada seksienriching adalah [ l6l7i,

2(1 + 2 + 3 + + R) = R ( R + 1 )

Dengan pemyataan yang sama, laju alir totalpada seksi stripping adalah,

27(1 +2 + + L) = 7L(L + 1)Maka ukuran total kaskade adalah,

R(R+1) + 7L(L + 1)

Bila pers. (2) dimasukkan ke persamaanterakhir, maka ukuran total kaskade menjadi,

atau

Ukuran energi total atau disebut pulaseparative work (SW) per satuan produkadalah sebesar,

atau

(3)

Besaran SW ini dapat menentukan jumlahunit pemisahan seluruh kaskade atau setiapstage bila diketahui rancangan mesinsentrifugasi yang digunakan dan kapasitasproduk 3 % U-235 per-tahunnya.

Neraca Massa Kaskade

Perhitungan neraca massa kaskadeuntuk menentukan komposisi isotopik U-235pada setiap stage memerlukan persamaankesetimbangan yang menghubungkan antaraaliran kaya U-235 dengan komposisi yn danaliran miskin U-235 dengan komposisi xn.Komposisi isotopik untuk setiap stage telahditampilkan pada Gambar 5. Laju alir keduaaliran itu kira-kira sama. Oleh karena itu,hubungan antara yn dan xn dapat mengikutipersamaan [1, 2],

a - (4)

a adalah faktor pemisahan (FP) yang padateknik sentrifugasi berkisar antara 1,3-1,6.Persamaan (4) dapat diubah sedemikianrupa, agar yn fungsi xn atau sebaliknya.Persamaan (4) menjadi,

a)

b)

axr

xn

(a-l)xn

{l-a)yn

atau

(5)

Langkah penentuan komposisi isotopik setiapsfage pada Gambar 5 adalah :

1. Laju alir untuk setiap stage ditentukanterlebih dahulu seperti yang telahdijelaskan di muka. Selanjutnya,

284

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir HIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

komposisi isotopik untuk setiap stagedicari dari kanan ke kiri yang dimulai dariharga yp yang telah diketahui. Harga x-idicari menggunakan persamaankesetimbangan (5b).

2. Neraca massa di sekitar stage 1 dibuatuntuk mencari y2 yang mengikutihubungan, 2y2=y\+Xi

3. Persamaan (5b) digunakan kembaliuntuk mencari x2.

4. Neraca massa di sekitar stage 2

mendapatkan : 3^3 = 2*2 +2^2 ~x\sehingga y3 dapat dihitung.

5. Harga x3 dapat dicari menggunakanpersamaan (5b). Selanjutnya perhitungandilanjutkan hingga mencapai titik umpandengan cara yang sama.

6. Bila titik umpan telah dicapai,perhitungan komposisi isotopik diubahdari kiri ke kanan denganmengasumsikan terlebih dahulu harga xt

yang sama dengan x\s.7. Persamaan (5a) digunakan untuk

mencari y^s.8. Selanjutnya penggunaan neraca massa

pada stage 1s menghasilkan persamaan6x2s - 3xis +3y\s, sehingga X2S dapatdihitung.

9. Persamaan (5a) digunakan kembaliuntuk mencari y2S. Harga ini seharusnyasama dengan harga y§. Bila harga itutidak sama, maka xt ditentukan lagi danperhitungan diulang dari awal sampaiharga y2S mendekati atau sama dengan_y6. Langkah 6 sampai 9 dilakukan pulaterhadap stage pada seksi stripping yanglebih besar daripada 2 buah.

HASIL DAN BAHASAN

Contoh penentuan laju alir danpenerapan neraca massa kaskadeditampilkan pada konfigurasi kaskade {2, 11}seperti pada Gambar 6. Jumlah stage adalahsebanyak 13 dengan rincian 2 stage padaseksi stripping dan 11 stage pada seksienriching. Penentuan laju alir di setiap stagedapat dicari menggunakan metoda sepertiyang dijelaskan di muka. Penentuan neraca

massa kaskade yang diberikan Gambar 6dimulai dengan memasang komposisi produky-i sebesar 0,03 dalam hal ini sama denganyp, dan harga a pada contoh tersebutdiambil yang terbesar, yaitu 1,6 [4!. Umpankaskade bila mungkin diusahakanmenggunakan uranium alam dengankomposisi xf kira-kira 0,0071.

Langkah perhitungan neraca massakaskade dari titik produk hingga ke titikumpan dilakukan mengikuti langkah yangtelah dijelaskan di muka yang memanfaatkanpersamaan kesetimbangan fraksi U-235dalam aliran kaya dengan fraksi U-235 dalamaliran miskin dan neraca massa setiap stage.Perhitungan komposisi isotopik pada seksienriching dengan mudah dapat dilaksanakanmenggunakan persamaan (5b) dari stage 1hingga stage 11, tetapi teknik pencariankomposisi isotopik setiap stage pada seksistripping yang dimulai dari penentuan hargax( harus dilakukan dengan coba-coba yangmemanfaatkan persamaan (5a). Jalan terbaikuntuk melaksanakan itu hanyalahmenggunakan komputer personal (PC). Hasilperhitungan neraca massa kaskade untuksetiap stage pada kaskade {2, 11} telahtertera pada Gambar 6 yang ditampilkandalam tanda kurung dan iterasi dilaksanakandengan kalkulatortangan biasa.

Susunan jumlah stage dalamkaskade {2, 11} pada Gambar 6 dengan FP1,6 ternyata cukup ideal untuk prosespengayaan uranium, karena komposisiumpan terhitung dapat menggunakanuranium alam dan fraksi U-235 dalam limbahdiperoleh 0,32 %. Hasil ini mendekatiperolehan pustaka131 yang menyebutkanbahwa pengayaan uranium dengan tekniksentrifugasi memerlukan 12 stage untukmendapatkan produk U-235 3 % dan U-2350,3 % dalam limbah. Hasil itu sesuai puladengan perolehan pustaka'8al yangmenyebutkan bahwa perlu 8 hingga 16 stageuntuk mendapatkan fraksi U-235 dalamproduk dan limbah yang sama dengan FPantara 1,6 hingga 1,3. Untuk xf dan x, yangsama, kaskade {3, 16} dengan FP = 1,4 dankaskade {4, 21} dengan FP = 1,3 dapat puladigunakan. Angka itu ditebalkan dalam Tabel2, 3, dan 4.

285


ISSN 1410-1998

(0,0097) (0,0110) (0,0126) (0,0146) (0,0171) (0,0203) (0,0245) (0,0300)8.

7 1(0,0069) (0,0079) (0,0092) (0,0108) (0,0128) (0,0155) (0,0190)

(0,0051) (0,0066) (0,0072) (0,0079) (0,0087) (0,0097)6 1 2 ^, , 1L. 1 I d 9

(0,0032) (0,0042) (0,005510

10e

8

8

7(0,0045) (0,0050) (0,0055) (0,0061) (0,0069)

5(0,0070)

Gambar 6. Konfigurasi kaskade {2, 11}.

Variasi jumlah stage dalam seksjstripping (1 hingga 4) dan seksi enriching(7 hingga 23) untuk harga FP antara 1,3-1,6telah dicoba pula dihitung dan hasil yangdiperoleh dapat dilihat pada Tabel 1-4 danGambar 7-10. Hasil itu memberikan banyakpilihan terhadap jumlah stage dalam seksistripping dan enriching dan fraksi U-235dalam umpan kaskade dan limbah. Dalamtabel dan gambar tersebut dapat dijelaskanbahwa untuk harga FP tetap, makin besarjumlah stage pada seksi stripping makinrendah fraksi U-235 dalam limbah. Disamping itu, makin besar jumlah stagedalam seksi enriching, komposisi umpankaskade makin mendekati komposisiuranium alam bahkan di bawah harga itu,karena makin banyak jumlah stage yangdigunakan makin besar pula unit pemisahan(alat sentrifugasi) yang digunakan. Setiapstage dapat saja berisi ratusan unitpemisahan bahkan ribuan bila kapasitaskaskade yang diminta hingga jutaanton SWU/tahun. Pabrik yang memproduksi4 % U-235 dan 0,25 % U-235 dalam limbahdengan kapasitas kaskade sebesar 8,75 jutaSWU/tahun ternyata pada seksi enrichingmemerlukan 5.100 unit pemisahan padastage 1, 10.700 unit pada stage 2, 17.100unit pada stage 3, dan 198.400 unit padastage 15 (unit terbesar pada titik umpan)l8bl.Pabrik itu memerlukan 23 stage, 15 stagepada seksi enriching dan 8 stage pada seksistripping.

Di sisi lain, penurunan FPmenaikkan jumlah stage pada seksienriching dan fraksi U-235 dalam limbah bilatetap menginginkan komposisi umpanmendekati komposisi uranium alam. Untukmenurunkan fraksi U-235 dalam limbah,jumlah stage dalam seksi stripping harusditambah guna mendapatkan U-235 sebesar0,3 % dalam limbah bahkan lebih" rendahlagi.

SiMPULAN

Teori kaskade yang telahdimodifikasi dapat membantu merancangkaskade untuk pemisahan isotop uraniummenggunakan teknik sentrifugasi dan hanyacocok untuk kaskade dengan jumlah stageyang rendah saja. Teknik itu kurang efisienuntuk penentuan jumlah stage yang ribuanjumlahnya seperti pada pengayaan uraniummenggunakan teknik difusi gas dan tukarkimia, karena teknik coba-coba dalampenentuan fraksi U-235 dalam limbah akanmemakan waktu cukup lama.

Perancangan kaskade yangberisikan 2 stage pada seksi stripping dan11 stage pada seksi enriching denganFP = 1,6 cukup optimal untuk memasukkanumpan uranium alam ke dalam kaskadeyang menghasilkan produk 3 % U-235 dan0,3 % U-235 dalam limbah.

286


Hasi! perancangan menunjukkanmakin besar jumlah stage pada seksistripping makin kecil kadar U-235 dalamlimbah pada FP tetap. Lagipula, makinrendah FP makin besar jumlah stagediperlukan terutama pada seksi enriching.

Perancangan kaskade inimenyediakan pilihan jumlah stage dalamseksi stripping dan enriching dalam satukaskade dan sekaligus dapatmemperkirakan fraksi U-235 dalam umpankaskade dan fraksi U-235 dalam limbah.

Perancangan kaskade sederhana initentu saja dapat digunakan untukmemisahkan campuran gas selain gas UF6

yang mempunyai FP cukup besar.

PUSTAKA

[1]. BENEDICT, M., PIGFORD, T. H.,LEWI, H. W., Nuclear ChemicalEngineering, 2nd ed., McGraw-Hill BookCo., New York 1981, p. 644-701.

[2]. VILLANI, S., Isotope Separation,American Nuclear Society, 1976, p.98-241.

[3], ANONYM, Enrichment Availability,Report of INFCE Working Group 2,International Atomic Energy Agency,Viena, 1980, p.9.

[4]. FATHURRACHMAN, Solvent Extractionas a Method of Promoting UraniumEnrichment by Chemical Exchange,Ph.D Thesis, Imperial College ofScience, Technology and Medicine,Department of Chemical Engineeringand Chemical Technology, University ofLondon, London, UK, 1995.

[5]. WHITE, D. A., The Use of CascadeTheory to Formulate Fluid Carrier MassBalances for Multi-stage PlantsConnected in a Simple CountercurrentMode, Chemical Engineering Science,44(4), 1989,851-855.

[6]. WHITE, D. A., The Design of IdealSeparation Cascades, ChemicalEngineering Science, 44 (11), (1989),2775-2779.

[7]. WHITE, D. A., Komunikasi Pribadi(1995).

[8]. TAIT, J. H., Uranium Enrichment, inNuclear Power Technology, Vol. 2, FuelCycle, edited by W. Marshall,Clarendon Press, Oxford, (1983).a) 112, b) 135.

TANYA JAWAB

Sigit

• Bagaimana prinsip teknik pemisahandengan cara sentrifugasi ? Berapa suhuyang digunakan ?

• Bagaimana perbandingannya denganteknik lain (tukar kimia) ?

• Bagaimana sistem keselamatan yangdiperlukan mengingat fluidanya dalamfasa gas ?

Fathurrachman

o Pemisahan isotop uranium dengan tekniksentrifugasi gas banyak dibicarakan diliteratur. Alat sentrifugasi terdiri atas rotorberbentuk silinder vertikal, langsing,terbuat dari bahan berkekuatan tinggi,diputar dengan laju tepi amat cepat. Gasyang berotasi di dalamnya mendapatpercepatan sentrifugal ribuan kali daripercepatan gravitasi. Hal inimenyebabkan tekanan di tepi silinderjutaan kali lebih besar dibanding di pusatsilinder dan sekaligus isotop berat beradadi tepi slinder lebih banyak daripada dipusat silinder. Pustaka 1 menjelaskanuntuk gas UF6 yang dirotasi pada lajutepi 500 m/detik pada suhu 300°K,nisbah kelimpahan U-238 terhadap U-235 di tepi silinder sekitar 1,162'daripadadi pusat dan tekanan di tepi sekitar 46juta kali daripada di pusat. Faktorpemisahan dapat ditingkatkan lagidengan penerapan laju aksial lawan arahdi dalam silinder, dan memperpanjangtinggi silinder hingga 1,2 m. Umpanmasuk di tengah rotor bermuara ketengah silinder, fraksi kaya U-235 diambildi bagian atas silinder dan fraksi miskinU-235 ke luar di bagian bawah silinder.Suhu operasi cukup suhu kamar saja.Faktor pemisahan tergantung padavariabel seperti pada persamaan berikut:

a-2RT 2r

AM = beda massa isotop U, R = tetapangas, T suhu absolut, v = laju tepi = air,L = panjang rotor, r = jari-jari rotor, co = iajurotasi angular.

287


ISSN 1410-1998

Beda pokok teknik sentrifugasi dengantukar kimia adalah :

SentrifugasiBahan kerja : UF6FP = 1,3-1,6Waktu tinggal : 10-15 smekanisme refluks : lajulawan arah internalSkala pabrik, diproduksibesar-besaran

Tukar KimiaBahan kerja : larutan Udalam fasa air dan fasaorganik (ekstraksi) ataufasa resin (resin tukar ion)1) FP = 1,0027 (ekstraksi)2) FP = 1,0013 (resin)1) Waktu tinggal = 30-60 s2) Waktu tinggal = 1 s1) Konversi U(III)-U(IV)2) Konversi U(IV)-U(VI)Skala pilot plant

• Sistem keselamatan : rotor memerlukanmaterial khusus untuk mempercepat lajutepi gas UF5 dalam silinder sepertipaduan Al, baja, titanium, baja managing,glass fiber, carbon fiber/resin. Gas UF6

juga dikenal amat korosif sehingga pipa,pompa tangki gas perlu bahan tahankorosi seperti monel dan inconel.

Siti Amini

• Dulu (pada presentasi ilmiah DBBN 2)telah dikaji perancangan kaskade untukpengayaan uranium dengan metodatukar kimia, kini dengan sentrifugasi.Sebenarnya apa arah dan tujuanperancangan tersebut dalam kaitannyadengan program PEBN ?

• Bukankah konfigurasi dan perhitungankaskade dapat dibuat programkomputernya ? Mengapa tidak dilakukanpembuatan program tersebut, jikamemang ada manfaatnya untukmenerapkan teknik perhitungan tersebutdi Indonesia ?

Fathurrachman

Pengkajian pengayaan uraniummenggunakan teknik tukar kimia adalahcalon kuat untuk diadopsi dalam programBATAN Repelita Vil mendatang, karenateknologi itu non proliferation proof. Halitu disebabkan oleh begitu sulitnya untukmendapatkan produk U-235 90 % secaracepat akibat dari faktor pemisahan isotopU-235 dan U-238 yang amat rendah.Untuk mendapatkan produk U-235 3 %saja perlu waktu 4 bulan terus menerusdari percobaan pilot plant di Jepang(ACEP) dan Perancis (CEA). Pabrikpengayaan U sesunguhnya hingga saatini belum ada berita untuk dibangun.

o Teknik pengayaan uranium sistemsentrifugasi tidak akan diadopsi olehIndonesia, karena teknologi itu dapatdimanfaatkan dan berkemampuan untukmemproduksi senjata nuklir. Tekniksentrifugasi dapat memperkaya U-235hingga 90 % dengan mudahnya danteknologi tersebut membutuhkan energiyang besar serta penggunaan gas UF6

yang amat korosif. Di sisi lain, Indonesiapatuh terhadap permintaan PBB untukmenandatangani NPT {Non proliferationTreaty for nuclear weapons), danIndonesia masih memerlukan kerjasamadan bantuan teknik dari luar negeri dibidang daur bahan bakar nuklir bilamasih ada kemungkinan ke arah itu.

• Perancangan kaskade pada makalah inisebenarnya bertujuan murni untuk theseek of knowledge, yaitu mencari jumlahstage dalam satu kaskade yang berisiunit pemisahan (alat sentrifugasi)sekaligus mencari fraksi U-235 per stage.Penulis mencoba menambah khasanahiptek nuklir di bidang pengayaan uraniumsekaligus melaksanakan program PEBNyang dibebankan kepada BPEBRR untukmempelajari seluruh aspek teknologipengayaan uranium yang ada di dunia.

* Pembuatan program komputer~ denganprogram FORTRAN atau BASICsebenarnya begitu sederhana danmudah dilakukan, karena hanyamelibatkan persamaan 1, 2, 5a, 5b,neraca massa setiap stage dalam bentukumum, dan penentuan komposisi U-235dalam limbah xt. Perhitungan dalammakalah ini cukup menggunakankalkulatortangan biasa.

Ghaib Widodo

e Menurut program PEBN, ada dua halyang ingin dikaji, di antaranya pengayaanuranium. Mohon penjelasan kira-kiraproses mana yang paling ekonomis diantara sekian banyak proses ?

Fathurrachman

Proses pengayaan U di dunia ada 6 jenis :Difusi Gas, Sentrifugasi, Aerodinamik(nozzle, helikon), Tukar Kimia (ekstraksipelarut, tukar ion), Laser (MLIS, AVLJS,CRISLA), Elektromagnetik (Calutron, Ion

288

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi Hmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

Cyclotron Resonance). Di antara keenamproses tersebut sangat sulit dikatakan manayang paling ekonomis, karena parameteryang berpengaruh tidak tepat sama bahkanadakalanya aspek ekonomis bukan menjadipertimbangan utama. Pada awal tahun 1942pengayaan U menjadi program utama ASuntuk membuat senjata nukllir dengan teknikyang amat tidak efisien, yaitu menggunakanalat calutron (teknik elektromagnetik)sebanyak 400 buah untuk mendapatkan U-235 > 93 %. Energi yang diperlukan amatbesar, yaitu sekitar 3000-4000 kWh/SWUdengan hasil yang amat rendah. Siangmalam mereka bekerja untuk mendapatkansebuah bom atom saja. Sesudah era perangberlalu, negara besar (AS, USSR, China,Inggris) melirik teknik difusi gas yang perluenergi besar puia (2300-3000 kWh/SWU).Penelitian untuk mengefisienkan prosesyang ada terus dilanjutkan hingga suatu saatmuncul proses sentrifugasi yangmemerlukan 100-300 kWh/SWU. Prosestersebut diadopsi oleh URENCO (grup dariInggris Jerman, Belanda). Akhir-akhir iniJepang, Perancis, AS, Australia mempunyaiplant dengan teknik ini. Teknik aerodinamikjenis nozzle diadopsi oleh Brazil (limpahanteknik dari Jerman), sedangkan Helikondiadopsi oleh Afrika Selatan. Proses inimemerlukan energi 3000-3500 kWh/SWU.Teknik lain yang berprospek cerah untukdiadopsi negara berkembang adalah TukarKimia dan IAEA sangat mendukungpengembangannya, karena sulit untukmemperoleh produk U-235 90 % yang dapatdigunakan memproduksi senjata nuklir.Energi yang diperlukan 400-700 kWh/SWU.Teknik laser masih dalam taraf penelitianlab, tetapi telah menarik perhatian peneliti,karena energi yang diperlukan begiturendah, yaitu sekitar 10- 50 kWh/SWU danFP amat tinggi (20-40) sehingga pemisahansekali saja langsung diperoieh produk U-235sekitar 50 %. Sayangnya, produk yangdiperoieh hanya beberapa gram saja. Stafperusahaan URENCO pernah mengatakanproses sentrifugasilah yang paling ekonomissaat ini. Hal itu dapat difahami, karena (1)dapat memisahkan isotop U secara besar-besaran dengan kadar U-235 yang sesuaipermintaan pasar; (2) dari sisi perhitunganjumlah stage yang diperlukan untukmendapatkan produk U-235 3 %, memangproses sentrifugasi yang paling rendah; dan(3) di antara proses yang menggunakanperhitungan kaskade seperti Difusi gas,sentrifugasi, aerodinamik, dan tukar kimia,

energi yang diperlukan paling rendah adalahproses sentrifugasi.

Tatang Mulyana

• Setelah merancang-rancang, bagaimanacara merealisasikan rancangan tsb ?

• Apakah rancangan tersebut dapatdiwujudkan di Indonesia ?

Fathurrachman

» Bila rancangan itu dianggap memenuhisyarat dari sisi teknik dan ekonomik,rancangan tersebut dapat direalisasikanmelalui pembangunan pilot plant untukmembuktikan apakah semua angka-angka yang telah dirancang sesuai ataucukup dekat dengan data dari pilot plant.

« Rancangan proses sentrifugasi sepertidalam makalah ini tidak akan diadopsiBATAN (lihat jawaban kepada Ibu SitiAmini). BATAN tertarik untuk menguasaiteknologi tukar kimia dan bisa jaditeknologi Laser (AVLIS atau MLISbahkan CRISLA).

NotasieFLPRsSWTxtXf

yP

enrichingLaju alir umpanJumlah stage padaLaju alir produkJumlah stage padastrippingSeparative WorkLaju alir limbahkadar U-235 dalamKadar U-235 dalamKadar U-235 dalam

Huruf Yunania

e

Faktor pemisahan1,3-1,6 untuk teknikstagecut

seksi stripping

seksi enriching

limbahumpanproduk

yang besarnyasentrifugasi

289


ISSN 1410-1998

Definisi

Unitpemisahan

Stage

Kaskade

Stagecut

SeparativeWork

Faktorpemisahanstagetunggai(tetapankesetim-bangan)

Elemen terkecii dari plant pemisahan isotop yang berfungsi melakukan pemisahanisotop. Misalnya : satu unit tunggal adalah satu stage pengaduk-pengenap, satu alatsentrifugasi, atau satu calutron

Sekelompok unit pemisahan yang dihubungkan secara paralel. Semua umpanberkomposisi sama dan produk yang terpisah parsial juga berkomposisi sama. Unittunggal saja sering disebut stage

Satu seri stage yang saling berhubungan. Misalnya alat pengaduk-pengenap yangmemuat 20 stage

laju alir produk yang relatif kaya akan komponen produk dibagi dengan laju alirumpan masuk pada setiap stage

Adakalanya disebut pula separative power adalah satu ukuran laju alir dalam satukaskade yang mampu melakukan pemisahan isotop. Kuantitas ini independenterhadap posisinya dalam satu kaskade dan kira-kira proporsional dengan lajukonsumsi energi. Kuantitas ini dinyatakan sebagai jumlah kilogram separative workunit (kg SWU) per unit waktu, misainya kg SWU/tahun.

Derajad pemisahan isotop U-235 dan U-238 dicapai pada stage tunggal yang dikenalpula dengan nama faktor pemisahan, a. Hal ini didefinisikan sebagai nisbah berat,mol atau atom kedua isotop itu pada aliran produk dibagi dengan nisbah tersebutdalam aliran limbah. Untuk kedua campuran isotop itu diperoleh hubungan sepertiberikut,

( 1 - J O Xy dan x adalah fraksi komponen U-235 masing-masing pada aliran produk danlimbah. Angka ini sangat mendekati satu sehingga kadang-kadang cukup bermanfaatbila dituiis a = 1 + s, dalam hal ini s adalah tetapan pisah isotop.

Tabel 1 : Kaskade dengan jumlah stage pada seksi stripping sebanyak 1 buah.

I 1

L11111111111

R7891011121314151617

T8910111213

L_14

15161718

F910111213141516171819

oc= 1,6

Xt

0,00610,00550,00490,00460,0042

Xf

0,00880,00800,00720,00670,0062

oc= 1,5xt

0,00740,00670,00610,00550,00510,0047

Xf

0,00990,00900,00830,00750,00700,0065

a = 1,4

Xt

0,00820,00750,00690,00640,00590,00550,0052

Xf

0,01040,00950,00880,00820,00760,00710,0068

a = 1,3xt

0,00930,00860,00800,00750,00700,00660,00620,00580,0055

Xf

0,01120,01040,00970,00910,00850,00810,00760,00710,0068

290


Tabel 2 :

L22222222222

R89101112131415161718

Kaskade dengan jumiah stage

T9/210/211/212/213/214/215/216/217/218/219/2

F11/212/213/214/215/216/217/218/219/220/221/2

a =1,6Xt

0,00420,00380,00350,00320.0029

Xf

0,00880,00800,00750,00700,0065

pada seksi stripping sebanyak 2 buah.

01=1,5X(

0,00530,00490,00450,00410,0038

JD.0035

Xf

0,00980,00910,00840,00780,00730,0068

a =1,4x(

0,00620,00570,00520,00490,00460,00430,0040

Xf

0,01020,00940,00870,00820,00780,00730,0069

a= 1,3Xt

0,00710,00650,00610,00570,00530,00490,00470,0045

Xf

0,01040,00960,00920,00860,00800,00750,00720,0069

Tabel 3 :

L3333333333333

R891011121314151617181920

<askade dengan jumlah stage

T9/310/311/312/313/314/315/316/317/318/319/320/321/3

F12/313/314/315/316/317/318/319/320/321/322/323/324/3

a = 1,6xt

0,00310,00290,00260,00240,00220,0020

xf

0,00980,00920,00850,00790,00740,0069

pada seksi stripping sebanyak 3 buah

<x=1,5x,

0,00420,00390,00360,00320,00300,00280,0026

.0,0025

Xf

0,01070,00990,00930,00860,00810,00760,00720,0068

a = 1,4X,

0,00520,00480,00440,00410,00380,00360,00340,00320,0030

xf

0,01090,01020,00950,00900,00840,0080

JD.00760,00720,0069

a= 1,3xt

0,00600,00560,00530,00500,00470,00440,00410,00390,00370,0035

Xf

0,01080,01020,00970,00920,00870,00820,00780,00750,00710,0068

Tabel 4 : I

L4444444444444444

R891011121314151617181920212223

<askade dengan jumlah stage

T9/410/411/412/413/414/415/416/417/418/419/420/421/422/423/424/4

F13/414/415/416/417/418/419/420/421/422/423/424/425/426/427/428/4

a =1,6Xt

0,00240,00220,00200,00180,00160,00150,00140,0014

Xf

0,01090,01010,00940,00890,00830,00780,00740,0071

pada seksi stripping sebanyak 4 buah.

cx= 1,5Xf

0,00330,00290,00270,00250,00230,00220,00210,00200,00180,0017

Xf

0,01150,01060,01000,00940,00880,00840,00800,00760,00720,0068

cc= 1,4Xf

0,00380,00360,00340,00320,00300,00280,00260,00250,0024

Xf

0,01080,01020,00970,00920,00870,00810,00780,00750,0071

cc= 1,3Xf

0,00510,00480,00440,00420,00400,00380,00350,00340,00320,00310,00290,00280,0027

Xf

0,01130,01070,01000,00960,00920,00880,00830,00800,00770,00740,00710,00680,0066

291


MAKALAH BIASA

KELOMPOKC :

TEKNOLOGI KELOLA LIMBAH, KESELAMATAN

DAN MANAJEMEN DAUR BAHAN

BAKAR NUKLIR

ID0100180


ANALISIS KESELAMATAN RADIASI Dl PEBN DALAM RANGKAIMPLEMENTASI STANDAR ICRP 60

Indro YuwonoPusat Elemen Bakar Nuklir - BATAN

ABSTRAK

ANALISIS KESELAMATAN RADIAS! Dl PEBN DALAM RANGKA IMPLEMENTASI STANDARICRP-60. Telah dilakukan analisis keselamatan radiasi pada 3 fasilitas nuklir di PEBN sebagaidasar kemungkinan penerapan standar ICRP-60. Analisis dilakukan terhadap penerimaan dosisradiasi, paparan radiasi daerah kerja, tingkat kontaminasi udara daerah kerja dan tingkatkontaminasi permukaan serta radioaktivitas gas buang ke lingkungan. Analisis dilakukan atasdasar ketentuan BATAN dan standar ICRP-60. Hasil analisis menunjukan bahwa penerimaandosis radiasi tertinggi hanya 15 % dari ketentuan ICRP-60 dan 6% dari ketentuan BATAN.Rekomendasi (ICRP-60) dapat diterapkan tanpa mengubah desain laboratorium.

ABSTRACT

RADIATION SAFETY ANALYSIS IN THE NFEC FOR ASSESSING POSSIBLEIMPLEMENTATION OF THE ICRP-60 STANDARD. Radiation safety analysis of the 3 facilitiesin the Nuclear Fuel Element Center (NFEC) for assessing possible implementation of theICRP-60 standard has been done. The analysis has covered the radiation dose received byworkers, dose rate in the working area, surface contamination level, air contamination level andthe level of radioactive gas release to the environment. The analysis has been based on BATANregulation and ICRP-60 standard. The result of the analysis has showed that the highestradiation dose received has been found to be only around 15 % of the set value in the ICRP-60standard and only 6% of the set value in the BATAN regulation. Thus the ICRP-60 as radiationsafety standard could be implemented without changing the laboratory design.

PENDAHULUAN

Masalah keselamatan khususnyakeselamatan radiasi dalam suatu instalasinuklir merupakan bagian yang harusmendapat prioritas utama sesuai denganrekomendasi yang dikeluarkan olehInternational Atomic Energy Agency (IAEA)maupun International Commission onRadiation Protection (ICRP). Dalam kaitan itusetiap instalasi nuklir termasuk instalasi nuklirdi lingkungan BATAN sebelum melakukankegiatannya harus mempunyai izin yangdikeluarkan oleh instansi berwenang.Pengeluaran izin untuk instalasi nuklirdiberikan secara bertahap yang dimulai saatkegiatan rancang-bangun (desain), kegiatankonstruksi dan kegiatan operasi. Dalampenilaian pemberian izin ini aspek utamayang ditinjau adalah keselamatanmenyangkut keselamatan pekerja,

keselamatan instalasi, dan keselamatanlingkungan.

Seiring dengan kemajuan teknologinuklir dan pemakaiannya, ketentuan ataubatasan yang berkaitan dengan keselamatanjuga selalu berkembang dan semakin ketat.

Di lingkungan BATAN ketentuankeselamatan kerja terhadap radiasididasarkan pada S.K. Dirjen BATANNo.PN 03/1607DJ/89m yang merupakanpembaharuan dari S.K. Dirjen BATANNo.24/DJ/ll/1983. Kedua ketentuan tersebutdidasarkan atas rekomendasi IAEA dan jugarekomendasi ICRP publikasi 26, 27 dan 30tahun 1982. Batasan dan ketentuan inidigunakan sebagai acuan dalammengoperasikan ketiga instalasi yang ada diPEBN yaitu IPEBRR, IEBE, dan IRM. Disisilain, pada tahun 1990 ICRP telahmengeluarkan rekomendasi baru yaitupublikasi 60 dan telah digunakan oleh IAEA.Perubahan ketentuan yang ada menyangkutbatasan penerimaan dosis radiasi bagipekerja, semula 5 rem/tahun atau50 mSv/tahun menjadi 20 mSv/tahun rerataselama lima tahun.[2]

Dengan adanya batasan desain darimasing-masing instalasi di PEBN makadalam pelaksanaan operasinya perludilakukan penelitian sejauh mana batasan-batasan didekati atau dilewati. Penelitian danpemantauan dilakukan terhadap personilpekerja radiasi di lingkungan PEBN meliputi

293


ISSN 1410-1998

penerimaan dosis radiasi interna daneksterna, paparan radiasi daerah kerja,tingkat kontaminasi permukaan, tingkatkontaminasi udara daerah kerja serta tingkatradioaktivitas gas buang dari setiap instalasiyaitu 1PEBRR, IEBE dan IRM.

Dalam perkembangan teknoioginuklir di Indonesia akhimya nanti ketentuanbaru tersebut harus diacu oleh BATAN.Dengan demikian maka perlu adanya analisisulang terhadap semua fasilitas yang ada dilingkungan BATAN dan dalam hal ini dibahaskhusus terhadap fasilitas di PEBN. Analisisulang dilakukan dengan mengevaluasi datapantau lapangan serta data keselamatan darirancang bangun yang digunakan oleh pihakpemasok. Hal ini diperlukan, karena basisrancangan ketiga fasilitas di PEBN masihmengacu pada batasan yang lama. Dengananalisis ulang ini diharapkan dapat diketahuibagian mana yang harus disesuaikan danpola apa yang harus disesuaikan denganketentuan yang baru, sehingga penerimaandosis radiasi pekerja, pembagian daerahkerja serta sistem Ventilation and AirCondition (VAC) sebagai penunjang dapatmemenuhi ketentuan.

TEORI

1. NILAI BATAS STANDAR

Untuk menekan serendah mungkinresiko penerimaan dosis radiasi yangdisebabkan karena penggunaan teknoioginuklir oleh ICRP dikeluarkan 3 prinsip dasarproteksi radiasi seperti berikut:1. Pembenaran (justification).2. Optimasi (optimization).3. Pembatasan (limitation).

Dalam mengimplementasikanbatasan tersebut ditentukan nilai batasstandar, semula digunakan standar tahun1982 kemudian diperbaharui dengan standar1994. Perbedaan standar keselamatanradiasi ini mempunyai implikasi yang cukupluas bagi instalasi nuklir yang sudahdibangun dan beroperasi sebelum standar1994 direkomendasikan. Hal ini disebabkankarena semua fasilitas gedung ataupunlaboratorium dirancang dengan dasarkeselamatan yang lama.

Nilai batas dalam standar 1982 dan 1994

Dasar standar Keselamatan ProteksiRadiasi tahun 1982 merujuk pada ICRP

No.26. Filosofi dasarnya adalah untukmenyamakan resiko kematian akibat radiasipada suatu nilai batas dosis dengan resikoyang dialami pada industri lainnya. Resikokematian tiap tahun dari seorang pekerjayang dapat diterima adalah satu dari 10.000.Dari hasil penelitian diperoleh bahwa faktorresiko besarnya kira-kira 13 dari 106 untuktiap dosis ekivalen sebesar 1 mSv(1,3 x 10 "5 m Sv'1)[21. Dengan nilai faktorresiko tersebut, maka apabila nilai BatasDosis adalah 50 mSv, besarnya resikoadalah kira-kira 1 dari 2000. Padapenerapannya masih digunakan prinsipALARA untuk menekan penerimaan dosisradiasi.

Penelitian tentang resiko penerimaanradiasi terus berlanjut dan berkembang yangdidasarkan pada fakta, antara lain terhadap :1. Korban bom nuklir di Jepang.2. Pekerja tambang uranium.3. Penerima dosis radiasi untuk tujuan

terapi (kanker, gondok, dan Iain-Iain).

Dengan mengesktrapolasikannyapada dosis rendah dan laju dosis rendah,maka ICRP menetapkan bahwa faktor resikountuk kematian akibat kanker bagimasyarakat (semua usia) adalah 5.10"5 mSv"1

dan bagi pekerja radiasi adalah 4.10"5 mSv-1.Dalam rekomendasinya yang terakhir ICRPmenggunakan tiga istilah untuk menunjukkantingkat toleransi pada penyinaran atau resiko,yaitu :a) tidak dapat diterima (unacceptable).b) dapat ditolerir (tolerable).c) dapat diterima (acceptable).

Secara ringkas perbedaan nilai batasyang digunakan tahun 1982 dan tahun 1994seperti disajikan dalam Tabel 1[1'2l

Sejak tahun 1977, ICRP telahmenganggap bahwa besamya kemungkinanmeninggal akibat kerja sebesar 10~3 dapatdipakai sebagai resiko untuk meneritukannilai batas dosis. Dari hasil perhitungan yangtelah dilakukan l2l8! diperoleh bahwa apabilaseorang memperoleh dosis tahunan sebesar20 mSv.maka kemungkinan meninggal akibatkanker sebesar 10"3 tidak akan dilampauisebelum usia 65 tahun, atau 75 tahun untukdosis tahunan sebesar 10 mSv. Untuk dosis50 mSv, maka nilai 10'3 akan dilampaui untukusia diatas 55 tahun.[2)

Perata-rataan nilai batas dosis dapatdiperpanjang sampai 10 tahun, tetapi dosis

294

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daw Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

efektif rara-rata tidak lebih besar dari20 mSv/tahun dan tak boieh lebih dari50 mSv dalam satu tahun tunggal. NBDterdiri atas penyinaran eksterna dan interna.Perbedaan lain adalah faktor bobot radiasidan faktor bobot jaringan seperti disajikandalam Tabel 2 dan Tabel 3[1|2'8].

2. BATASAN DISAIN

Rancang bangun ketiga fasilitas yangdimiiiki PEBN semuanya dilakukan oleh pihakpemasok dari luar negeri. IPEBRR olehNukem GMBH Jerman denganmemperhitungkan keselamatan kritikalitas.IEBE oleh ANSALDO Italia dan IRM oiehGCNF Interatom Jerman untuk melakukanpengujian elemen bakar pascairadiasi.Kapasitas disain dasar masing-masinginstalasi adalahl3A5]

1. IPEBRR: 70 elemen bakar/batangkendali reaktor riset per tahun untuk8 jam per hari setara dengan + 90 kg Userta inventori ± 200 kg U diperkaya< 20 %.

2. IEBE : 3 bundle /hari elemen bakarCirene (a 25 kg U) dengan inventory1 ton U alam.

3. IRM : uji 6 elemen bakar MTR-30 atau1 elemen bakar Biblis A setara dengan< 1 juta Ci.

Hasil analisis atas dasar bahan bakuyang dioiah dan kapasitas instalasi diperolehbatasan yang diberlakukan oleh parapemasok untuk masing-masing instalasi.Batasan disain masing-masing instalasidisampaikan dalam Tabel 4 dan Tabel 5.Dalam usaha menekan serendah mungkinpenerimaan dosis radiasi bagi para pekerjadiberlakukan juga pembagian daerah kerjaatas dasar tingkat kontaminasi dan paparanradiasinya. Atas dasar kapasitas instalasitersebut maka total aktivitas radioaktifdapat mencapai sekitar = 201,376 Ci atausetara 743,7-1010 dps = 743,7-1010 Bq untukIPEBRR.

TATA KERJA

Untuk mendapat data lapangan darisetiap instalasi dilakukan pengambilan ataupemonitoran secara rutin setiap hari selamaketiga instalasi beroperasi dalam keadaansistem VAC beroperasi ataupun tidak. Daridata pantauan rutin diambil data yangtertinggi. Urutan kerjanya adalah :

1. Ditentukan titik-titik atau daerah operasiyang dianggap mempunyai potensikontaminasi, dan paparan radiasi palingtinggi untuk berbagai zona daerah kerja.

2. Paparan radiasi diukur dengansurveymeter dan kontaminasi permukaandengan uji usap.

3. Tingkat radioaktivitas udara diukurdengan pengambilan cuplikan udaradaerah yang ditentukan.

4. Tingkat radioaktivitas gas buangdimonitor secara kontinyu dengan alpha-beta aerosol monitor LB 150 D buatanBerthold.

5. TLD yang dipergunakan pekerja dibacadi Pusat Teknologi Pengolahan LimbahRadioaktif (PTPLR) setiap triwulan dandiperhitungkan untuk penerimaan dosisselama satu tahun.

6. Sampel urin dari pekerja yang dianggapberpotensi terkontaminasi secara internadianalisis di PTPLR.

7. Analisis penerimaan dosis internadengan Whole Body Counter (WBC) bagisetiap pekerja radiasi di Pusat TeknologiPengolahan Limbah Radioaktif.

HASIL DAN BAHASAN

Dari perbandingan standarkeselamatan tahun 1982 dan 1994 terlihatadanya perbedaan batasan penerimaandosis radiasi. Hal ini didasarkan atas hasilpenelitian mutakhir yang ternyata faktorresiko akibat radiasi bagi pekerja hampir3 kali lebih besar dari resiko hasil penelitianperiode tahun tujuh puluhan.

Dari uraian singkat pada Bab IItentang perbedaan standar keselamatan1982 dan 1994 di atas terlihat bahwa standar1994 menyediakan sistem proteksi radiasiyang lebih luas daripada sistem proteksiradiasi yang tersedia dalam standar 1982.Apabila dalam standar 1982, yangdiutamakan adalah sistem pembatasandosis, maka dalam standar disusun dengantujuan agar keselamatan pemakaian semuasumber radiasi dapat dijamin, persyaratandasar yang dikemukakan diharapkan dapatmemenuhi program proteksi radiasi yangefektif apabila dapat diterapkan.

Ketiga Instalasi di PEBN yaituIPEBRR, IEBE, dan IRM diresmikanpenggunaannya masing-masing pada tahun1987, 1988 dan 1990. Sejak itu dilakukanpemantauan penerimaan dosis radiasi bagi

295

Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nukllr IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

pekerja, tingkat radiasi daerah kerja dantingkat radioaktivitas lepasan gas buangserta tingkat kontaminasi permukaan. Hasilpemantauan tertinggi untuk daerah kerja dangas buang selama beroperasi disampaikandalam Tabel 6 sedangkan penerimaan dosisradiasi tertinggi dalam 1 (satu) tahundisampaikan dalam Tabel 7.

Dosis Radiasi dan Gas Buang

Pada Tabel 6 terlihat bahwapenerimaan dosis radiasi pekerja tertinggidalam satu tahun adalah 3,08 mSv(= 308 mrem), harga ini adalah sekitar 6%NBD lama, dan terhadap NBD baru sebesar15 % . Sedangkan dari pemantauanpenerimaan dosis radiasi interna meialui tesurine dan WBC selama ini tak ditemui adanyaradionuklida dalam tubuh. Berdasarkangambaran tersebut sejauh ini masih terlihatbahwa penerimaan dosis radiasi total masihdi bawah NBD. Penurunan batasan dari yanglama ke baru sebesar 40 % yaitu dari50 mSv/tahun menjadi 20 mSv/tahun.

Untuk penerimaan dosis radiasiinterna hingga saat ini belum menunjukkanadanya penerimaan dosis . Hal ini sesuaidengan hasil penelitianl?1 yang menunjukkanbahwa aerosol di lingkungan fasilitas PEBNtidak menunjukkan adanya debu radioaktifyang berasal dari proses yang dilakukandalam fasilitas. Debu radioaktif diperkirakandari latar dan sangat rendah aktivitasnyasehingga tidak menyebabkan kontaminasiinterna.

Tingkat kontaminasi udara danpermukaan dari Tabel 7 menunjukkan bahwatingkat tertinggi terjadi di IPEBRR. Ha! inidisebabkan instalasi tersebut yang lebih awalberoperasi dan telah mengolah uraniumcukup banyak. Namun bila ditinjau daribatasan menurut ketentuan BATAN ternyatamasih jauh di bawah ketentuan yangdipersyaratkan. Tingkat kontaminasi udaradaerah kerja sebesar 6 % dari batas20 Bq/m3 sedangkan untuk kontaminasipermukaan lantai sebesar 0,04 Bq/cm2 atausekitar 11 % dari batasan tingkat kontaminasiterendah yaitu sebesar 0,37 Bq/cm2. Kondisitersebut tercermin juga dari tingkat paparanradiasi yang tertinggi yaitu sebesar3,7 x 10"3 mSv/jam, dan hal itu hanyasebesar 15 % dari batasan lama dan sekitar

30 % dari batasan baru. Dengan tingkatpaparan radiasi sebesar itu masihmemungkinkan pekerja bekerja selama8 jam/had dalam laboratorium dan hanyamenerima paparan radiasi sebesar3,7 x 10'3 mSv/jam x 8 jam = 0,029 mSv.

Untuk kondisi gas buang kelingkungan, pengamatan cukup cermatdilakukan di IRM dengan alat aerosol monitorLB 150 D Berthold yang dioperasikan24jam/hari. Hal ini dilakukan mengingat IRMmempunyai potensi pelepasan radioaktif kelingkungan paling tinggi dibandingkandengan fasilitas yang lain karena menanganielemen bakar bekas. Berdasarkan dataTabel 7, konsentrasi aktivitas total mencapai328,14 Bq/m3 atau sekitar 0,015% daribatasan sebesar 2 Bq/cm3.

Peralatan dan Sarana Dukung

Rendahnya penerimaan dosis radiasibagi para pekerja, paparan radiasi daerahkerja, kontaminasi permukaan serta laporangas buang kemungkinan dipengaruhi olehbeberapa faktor antara lain :1. Bahan yang diproses belum maksimum.2. Batasan pengumpulan bahan radioaktif

dalam satu wadah (ruangan) yangrendah karena faktor kritikalitas.

3. Sarana shielding misalnya dinding bilikpanas yang mempunyai ketahanantinggi.

4. Sistem buangan udara yang dilengkapidengan HEPA filter.

Khusus masalah dinding bilik panasmemang dirancang mampu menahan radiasidengan aktivitas sumber sampai dengan1-juta Ci. Namun demikian izin yang disetujuihanya boleh dioperasikan pada aktivitassumber 100.000 Ci. Hasil pengujian danpenelitian[7) diperoleh bahwa sel beton IRMmasih mampu menahan sampai dengan1.000.000 Ci dan paparan radiasi di depanbilik panas sebesar 1,55 mrem/jam(= 0,0155 mSv/jam). Angka ini di bawahbatas lama tetapi mendekati batasan baru.Dengan demikian untuk aktivitas 100.000 Cipaparan radiasi di daerah operasi masihcukup rendah. Dalam pengujian elemenbakar bekas paparan radiasi yang pernahdicapai adalah 0,004 mSv/jam.

Dengan demikian penerapanrekomendasi ICRP-60 yang digunakansebagai acuan standar keselamatan 1994

296

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiab Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

dapat dilaksanakan tanpa harus merubahdisain laboratorium yang telah ada tetapicukup dengan pembatasan kapasitas.

SIMPULAN

1. Penerimaan dosis radiasi pekerja,paparan radiasi daerah kerja,kontaminasi permukaan dan konsentrasigas buang di PEBN masih di bawah NBDyang berlaku ataupun yang baru(ICRP-60).

2. Penerapan lCRP - 60 tahun 1991 yangdigunakan sebagai acuan standarkeselamatan tahun 1994 masih mungkinditerapkan di PEBN dengan tanpamerubah kontruksi ataupun sistem yangada. Namun demikian pembatasankapasitas setiap Instalasi yang ada diPEBN perlu dilakukan.

PUSTAKA

[1]. BATAN, Ketentuan Keselamatan KerjaTerhadap Radiasi, SK Dirjen BATAN No.PN03/160/DJ/89, Jakarta, 1989.

[2]. HENDARIYAH S dkk, PerbandinganStandar Keselamatan Radiasi Tahun1994 Dengan Standar Tahun 1982,Standar Keselamatan Radiasi BATAN,Jakarta, 1996.

[3]. PEBN - BATAN, LAK AnalisisKeselamatan IPEBRR, Rev.2, 1995.

[4]. PEBN - BATAN, Laporan AnalisisKeselamatan IRM, Rev. 3, 1995.

[5]. PEBN - BATAN, Laporan AnalisisKeselamatan IEBE, Rev. 1, 1997.

[6]. YUWONO, I., Analisis Dosis Lingkung-an Dari Gas Buang IRM Pada PengujianElemen Bakar Bekas Tipe MTR-30.Prosiding PPI Penelitian Dasar IPTEKNuklir, Yogyakarta, 1995.

[7]. YUWONO, I., Kemampuan PenahanRadiasi sel Beton IRM terhadap ElemenBahan Bakar Bekas. Seminar TeknologiNuklir, PPTN - Bandung, 1993.

[8]. JICA-JAPAN, Summary of ICRPPublication 60 (relevan changes fromPublication 26), Tokai Mura Japan,1991.

[9]. YUWONO, I., Penentuan disthbusiAerosol di Fasilitas Pusat Elemen BakarNuklir, Seminar Pertemuan danPresentasi llmiah Penelitian Dasar llmu

Pengetahuan dan Teknologi Nuklir,Yogyakarta, 1997.

TANYA JAWAB

Sorot Soediro• Mengapa masih digunakan batasan

dosis radiasi dan paparan radiasi daerahkerja menggunakan ICRP tahun 1990 ?Mengingat sudah ada batasan dosisradiasi dan paparan radiasi daerah kerjaterbaru ICRP tahun 1994.

• Mohon dijelaskan batasan dosis radiasiyang baru adalah 20 mSv/tahun ?

• Berapa batasan dosis radiasi yangditerima masyarakat ?

Indro Yuwono• Pada peneiitian ini dilakukan pengkajian

terhadap batasan dosis standar lama(ICRP tahun 1982) dan standar baru(ICRP tahun 1994). BATAN masihmenggunakan batasan dosis standarICRP tahun 1982.

• Batasan baru 20 mSv/tahun rerataselama 5 tahun artinya masih diijinkanmenerima dosis radiasi di atas 20 mSv/tahuntetapi rerata untuk 5 tahun harus dibawah 20 mSv/tahun.

• Batasan dosis radiasi yang diterimamasyarakat masih menggunakanbatasan lama yaitu 1/10 dosis radiasipekerja sebesar 5 mSv/tahun.

Faizal Riza• Mohon dijelaskan, mengapa standar

ICRP 60 dapat diimplementasikan diPEBN dengan tanpa merubah desaindan konstruksi laboratorium dan hanyamengurangi kapasitas pemakaian Usedangkan kapasitas produksi PEBNbelum optimal ?

• Apakah hasil penelitian ini dapatdigunakan apabila PEBN telahberoperasi secara penuh ?

Indro Yuwono• Pada kondisi saat ini menunjukkan

bahwa data dosis radiasi masih jauh dibawah standar. Jadi dengan kapasitaspemakaian U saat ini telah cukupdigunakan sebagai dasar pembatasankapasitas. Secara teori desain tidakterlalu besar merubah penerimaan dosisradiasi.

297

Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997'

ISSN 1410-1998

Tabel 1. Perbedaan Nilai Batas Standartahun 1982 dan 1994

iiiliNoli

1.

2.

3.4.

IlllllilillSiiiSI|Si:JUira'ia)ri]i|||

PekerjaRadiasiDosis Efektif

Lensa mataTangan, kakidan kulit

i i l i lDESTi i l50 mSv/th

iiiiRilffibkalilitillf;"

50 mSv / threrata setiap organtubuh <500mSv/th150mSv/th500 mSv/th

20 mSv/th rerata 5th.Dosis Efektif; 50mSv/th

sViLokalJ-'i

50 mSv/th

15mSv/th500mSv/th

Keteranqan : DESTDosis EkivalenDosis Efektif

Dosis ekivalen seluruh tubuh.: Dosis serap x faktor bobot: Dosis rata-rata dalam organ tubuh dengan memperhitungkanfaktor bobot.

Tabel 2. Faktor Bobot Radiasi

No.1.

2

3

4.

5.

Jenis Radiasi

SinarX.Sinary, Sinar p,Foton semua energiElektron, positron, netron termalElektron muon semua energiNetron energi tak diketahuiNetron energi:a)< 10kevb)10-100kevc)>100 kev-2 Mevd)>2 Mev-20 Meve)>20 Mev

Proton, selain proton rekoil, dengan energi > 2 MevNeutron cepat dan protonPartikel Alpha, fragmen fisi, inti beratPartikel alpha

1982*1

5

10

2020

1994

1

1

510201055

20

Tabel 3. Nilai Faktor Bobot Jaringan

No.1.2345678910111213

Uraian •GonadDada (payudara)Sunsum Tulang (rusuk)ColonLambungParu-paruGinjalLiterOesophagusKelenjar Gondok (teroid)KulitPermukaan TuiangOrgan atau juga tubuh sisanya

19820,250,15

(0,12)--

0,12---

0,03-

0,030,30

1994 -0,20

(0,12)0,120,120,120,120,050,050,050,050,010,010,05

298

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiab DaurBahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

Tabel 4. Batasan Paparan Radiasi Dalam Instalasi Di PEBN Atas Dasar Rancang Bangun.

1

2.

3.

• Instalasljji

IPEBRR

IEBE

IRM

a) Zona I Terminator

b) Zona II : Terkontrol

c). Zona I I I : Terkontrol

a) Daerah Pengawasan(DP)

1. DP radiasi2. DP radiasi dan Kon-

taminasib) Daerah tanpa peng-

awasana)Zona I: bebas

kontaminasi

b)Zona II

c) Zona III

d) Zona IV

' Batasan;Paparap(D) .;•*.,

D<0.25mrem/jam

D:0,75-2,25mrem/jam

D:2,25mrem/jam

D=2,5mrem/jamD<2,5mrem/jamD<0,25mrem/jam

0,03 rem/mg.< D < 0,1 rem/mg0,75 mrem/jam <D^2,5 rem/jam.0,1rem/mg< D2,5mrem/jam D <300 mrem/jam.

D > 5 rem/tahun.D > 300 mrem/jam

Kontaminasi na/cm2

Alat1x10 \a)1x1 O^P)1x10^a)1x10'3(P)1x10^(a)1x10"3(P)

^ 10"4 (a)

<10"5(a)<10"4(p)

lO^-IO"4

lO^-IO"3

(P)

>10"3 (p)

' Pakaian

1x105(a)ixiO^tP)

<10"5(a)<10"4(3)

10"5~10"4

IO^-IO-3

(P)

^10^ (a)S10"3 (p)

Kulit5x10"*(a)5x10-5(p)

<5.10"5(a)<5.10"5(P)

lO^-IO"3

(P)

iiO^Ca)^10"3(P)

Tabel 5. Batasan Desain dari sistem gas buang

No.1.

2.

3.

Instalasi" •IPEBRR

BEBE

I R M

" Konsentrasi Gas;Buang0,56 mCi/tahunBatas Pemantauan :2,2x10"11Ci/m3(a)2,2x10'10 Ci/m3 (0)2x10"11 nCi/m3(a)

5,41 x10"11Ci/mJ(a)5,41 x10"10 Ci/m3 (P)

Jenis Radionuklida:;^ •U-234, U-235.U-236,U-238, Th-231,Th 239 dan Pa-234

U-alam

Campuran

299


ISSN 1410-1998

Tabel 6. Hasil Pantauan Daerah Kerja dan Gas Buang

iililIli!

1-2.

3.

fplliiiiiiiii

BPEBRR

BEBE

IRM

lllSiiSHI'1,122x10"°

2,489x10"1

3,6535

SlEerriHkaarjii

4,006x10'

6.171X101

11,9919

||paparan|i|!|i|Radiasi|i|l

3,7x10"J

1,236 x10"J

0,0040

Total : 10,61x10"*

Total : 2,856x1 0"'

109,17.10"' 218,87x10"'

Tabel 7. Hasil Pantauan Penerimaan Dosis Radiasi Personil

No.

1.

2.

co'

4.

5.

6.

7.

8.

Bidang /Instalasi

BPEBRR

B E B E

I RM

B K K

I P S

B B B N

B B S P

Pengaman-an

Jenis PantauanTLD

(orang)

35

39

25

17

31

3

6

24

Urin(orang)

14

3

5

WBC(orang)

28

5

13

9

2

1

3

Hasil TertinqqiTLD

DEK

(mSv)

3,44

2,88

1,84

1,60

1,60

1,28

2,64

DEST(mSv)

3,08

2,44

1,68

1,60

1,60

1,16

2,48

URINAktivitas

U-Total(Bq)

belum adahasil

belum adahasil

belum adahasil

HE

(mSv)

-

-

-

WBCRadio

Nuklida

ttd

ttd

ttd

ttd

ttd

ttd

300

ISSN 1410-1998

ID0100181


EVALUASI AKTIVITAS RADIASI UDARA BUANG SELAMAUJI PASCA-IRADIASI DIIRM

BudiPrayitno, Eko PudjadiPusat Elemen Bakar Nuklir - BATAN

ABSTRAK

EVALUASI RADIOAKTIVITAS UDARA BUANG SELAMA UJI PASCA-IRADIASI DI IRM.Evaluasi radioaktivitas udara buang selama uji pasca-iradiasi di IRM telah dilakukan mulaiJanuari 1993 sampai dengan Desember 1996. Aktivitas radiasi udara buang diamati selamakegiatan uji pasca-iradiasi terhadap elemen bakar bekas dan bahan struktur teriradiasi di bilikpanas IRM. Metoda yang digunakan adalah mengukur aktivitas a dan p dari udara buang IRMdengan alat a p aerosol model LB 150 D. Udara buang IRM dihisap dengan bantuan pompahisap udara berkapasitas sekitar 40 rrvVjam yang dilengkapi dengan kertas filter berdiameter200 mm. Kemudian kertas filter tersebut dicacah dengan detektor a dan p. Aktivitas a dan pharian yang maksimum diambil sebagai data dan dirata-ratakan secara bulanan. Dari dataaktivitas a dan p bulanan tersebut terlihat adanya peningkatan aktivitas udara buang padakegiatan uji pasca-iradiasi. Dari data pantau udara buang tersebut dilakukan perhitungankonsentrasi aktivitas radioaktif di permukaan tanah dari titik lepas serta aktivitas radioaktif yangterdeposit di permukaan tanah dengan model Gauss Plumes. Hasilnya secara keseluruhanmenunjukkan bahwa konsentrasi radioaktif a dan p pada cerobong, konsentrasi aktivitas a dan pdi permukaan tanah dan radioaktif yang terdeposit di permukaan tanah masih di bawah batasyang diizinkan.

ABSTRACT

EVALUATION OF RADIOACTIVITY OF RELEASED AIR DURING POSTIRRADIATIONEXAMINATION AT THE RNII. Radioactivity evaluation of released air during post-irradiationexamination at RMI has been done since January 1993 to December 1996. The released airradioactivity has been observed during post-irradiation examinations of irradiated fuels andstructure materials in the hot cell. Analysis method employed has been by air samplingand measurement of the a and p activities by using a p aerosol LB 150 D model. Air releasefrom RMI was sucked by using an air pump having 40 m3/hour capacity which is equipped with a200 mm diameter filter paper. The filter paper is automatically counted by the detector of theinstrument. The average of the daily maximum counting results in a month has been used asmonthly data. It has been shown that there have been increase in the released air radioactivitycaused by the post-irradiation examination activity. The data of the released air radioactivityobtained have been used to calculate the radioactivity concentration and radioactivity on the soilsurface based on Gauss Plumes. The calculation results have shown that the a and pradioactivity concentration at stacks and on the soil surface are less then the set maximumpermissible concentration (MPC).

PENDAHULUAN

Sejak diresmikannya InstalasiRadio-metalurgi (IRM) pada tanggal 12Desember 1990 telah beberapa kalimelakukan uji pasca iradiasi. Uji pascairadiasi pertama kali dilakukan tahun 1993dan untuk pertama kali elemen bakar bekasjenis U3OB masuk ke dalam bilik panas !RMpada tanggal 23 Januari 1993. IRM bertugasmelakukan kegiatan uji pasca iradiasi (UPI)berbagai bahan bakar, bahan struktur sertakomponen reaktor. Untuk melaksanakankegiatan UPI di IRM dilengkapi 12 bilikpanas yang terdiri dari 3 bilik beton beratdan 9 bilik baja. Bilik beton berat dimulai daribilik ZG 101 sampai dengan ZG 103 dan

bilik baja dimulai dari bilik ZG 104 sampaidengan ZG 112. Elemen bakar yang telahdiiradiasi diterima dalam bilik ZG 101.Selanjutnya elemen bakar yang telah siapdiuji dikirim ke bilik ZG 102 untuk dilakukanpemeriksaan visual, yaitu untuk mengetahuiapakah elemen bakar mengalami kerusakanatau cacat selama iradiasi. Kemudiandilakukan proses pembongkaran danpemotongan elemen bakar (prosesdismantling). Setelah dipreparasi di dalambilik ZG 102 elemen bakar tersebut dikirimke bilik ZG 103 untuk dilakukan pengujiantidak merusak yang meliputi : pengujianperubahan dimensi elemen bakar, uji

301


ISSN 1410-1998

ultrasonik, gamma scanning, x-ray radiografidan sebagainya. Kemudian cuplikan elemenbakar tersebut dikirim ke bilik ZG 104sampai dengan bilik ZG 107 untukpemeriksaan metallografi. Sedangkan bilikZG 108 dan bilik ZG 109 tempat melakukanuji kimia fisik dan kimia basah. Adapun bilikZG 110 dan bilik ZG 111 tempat melakukanuji mekanik dan perlakuan panas. Terakhir,bilik ZG 112 tempat persiapan cuplikanSEM/TEM dan pengujian cuplikan dengan a,P dan y autoradiografi.181

Suplai udara bersih IRM berasal dariluar gedung IRM. Udara dari luar gedungIRM masuk ke dalam gedung IRM melaluiprefilter. Kemudian udara bersih tersebutdidinginkan sesuai dengan standar yangdiinginkan. Udara buang yang berasal daribilik panas sebelum dibuang melaluicerobong, terlebih dahulu difilter denganfilter HEPA yang terdapat di dalam biliktersebut. Kemudian udara buang tersebutberikut untuk bilik-bilik yang lain diteruskanke ruang 202 (ruang filter) untuk difilterkembali dengan filter HEPA yangberefisiensi sebesar 99,97 % untuk partikulatberukuran lebih besar dari 0,3 \im.Selanjutnya udara buang tersebut dibuangke luar gedung IRM melalui cerobong yangberdiameter 2 meter dan tinggi cerobong60 meter.181

Udara di luar lingkungan IRM dapatterkontaminasi oleh zat-zat radioaktif yangditimbulkan akibat adanya berbagai jenispekerjaan penanganan bahan nuklir didalam bilik panas, jika terjadi kebocoranpada sistem ventilasi udara buanginstalasi tersebut. Adanya zat-zat radioaktifyang keluar dari cerobong udara buangdan melebihi batasan yang diizinkan dapatmembahayakan lingkungan sekitar IRM.Untuk itu IRM diwajibkan agar selalumemantau besarnya aktivitas radiasi udarabuang tersebut. Menurut KetentuanKeselamatan Kerja Terhadap Radiasi,batasan turunan kadar di udara untukU-alam dan U-235 dalam harian adalah :20 Bq/m3.111 IRM mengacu pada aturan iniuntuk buangan udara buangnya. Sedangkanuntuk udara di dalam laboratorium tempatpekerja radiasi bekerja batasannya adalah1 Bq/m3. Mengingat tinggi cerobong gasbuang IRM setinggi 60 m dengan kecepatan14.277 rrvVjam dan aktivitas gas buang tidakmelebihi 20 Bq/m3, lingkungan sekitar IRMdiharapkan tidak akan menerima dosisradiasi melebihi batasan yang diizinkan yaitu

sebesar 0,1 Bq/m3.[6i Untuk batasan aktivitasradioaktif yang terdeposit di tanah,diasumsikan dari kontaminasi di permukaanlaboratorium sebesar 3.700 Bq/m2 |1).Mengingat batasan yang diberlakukan untukmasyarakat umum sepersepuluhnya, makabesarnya batasan aktivitas radioaktif yangterdeposit di tanah sebesar 370 Bq/m2 untukpemancar a (untuk p = 3.700 Bq/m2).Dengan adanya aturan-aturan tersebut diatas maka perlu dipantau udara buang diIRM secara terus menerus agar terdeteksiaktivitas radioaktifnya tidak melebihi dari20 Bq/m3.

TEORI

Pemantauan aktivitas radioaktifudara buang tersebut dilakukan denganmenggunakan alat a p aerosol tipe LB 150buatan laboratorium Berthold.121 Sistem darialat pantau ini menggunakan metoda AlphaBeta Pseudocoinsidence Difference ataubiasa disingkat menjadi metoda ABPD.Kelebihan-kelebihan dari sistem ABPD iniadalah:1. Pengukuran aerosol a dan- (3 dapat

dilakukan secara simultan.2. Laju alir udara tinggi (40 m3/jam)

sehingga mewakili sampel yang diambil.3. Tidak bergantung pada energi

radionuklida.4. Tidak bergantung kepada rasio

Radon/Thoron.5. Pengukuran dilakukan secara ajeg.6. Tidak bergantung pada kesetimbangan

peluruhan Radon dan Thoron.

Metode ABPD ini dapat dijelaskanmelalui deret peluruhan Radon dan Thoronseperti berikut:Deret peiuruhan Radon seperti RaA, RaCdan RaC digunakan sebagai sumber alpha.Dalam deret Thoron ada ThA, ThC danThC. ThD adalah unsur stabil, sedangkanRaD memiliki waktu paro yang panjangsehingga tidak akan ada bagian RaD yangmemancarkan alpha di dalam filter. Waktuparo ThA dan RaA sangat singkat, sehinggaThA dan RaA tidak mengakumulasi di filteruntuk jangka waktu yang lama. MetodeABPD membantu pengukuran spesifik dariRaC/RaC dan ThC/ThC untuk kompensasiaktivitas alpha alamiah. Kelompok RaC/RaCmemiliki aktivitas a alam terbesar di filterdan ThC/ThC memiliki aktivitas terkecil.Pengukuran spesifik RaC/RaC' didasarkanpada fakta bahwa peluruhan beta RaC

302


Rn-222(3,824 h)

IPo-218

(3,051

IPb-214<(26,8

a

(RaA)dt)

a

(RaB)mt)

p

Bi-214 CRaQ(19,7 mt)

0,04 %

Po-214(RaC) Tl-210fRaC")C160]xdt) (1,32 mt)

Pb-210fRaD)(19,7 th)

Rn-220(51,5 dt)

Po-216 (ThA)(0,16 dt)

I-Pb-212 (ThB)(10,64 jam)

P

Bi-212 (ThC)(60,5 mt)

Po-212(ThC)(0,3 pdi)

a

Pb-208 (ThD)(stabil)

Tl-208 fThC")(31,1 mt)

Gambar 1. Deret peluruhan Radon dan Thoron

dengan waktu paro 19,7 menit menjadi RACdengan waktu paro 160 ^s, diikuti olehpeluruhan a menjadi RaC" dengan waktuparo 1,32 menit. ThC memiliki waktu paro60,5 menit, setiap peluruhan beta dari ThCmenjadi ThC' dengan waktu paro 0,3 (isdiikuti oleh peluruhan a oleh ThC" denganwaktu paro 31,1 menit. Pseudocoinsidencemerupakan gambaran karakteristik dari hasilpeluruhan Radon dan Thoron. Jadipseudocoinsidence memungkinkan untukmenentukan aktivitas kontaminan secaraspesifik, d/mana aktivitas total pada filterlangsung dikurangi dengan aktivitas alampada saat pencacahan. Metoda ini disebutsebagai metoda selisih pseudokoinsidensia (3 (a p Pseudocoinsidence-Difference) dandisingkat metoda ABPD.t2' Dalam metoda

ABPD ini terdapat dua modulpseudokoinsidensi yaitu pseudokoinsidensiuntuk pengukuran aktivitas alamiah mumidan modul untuk pengukuran cacahanterkoreksi. Dengan demikian, pengukuranaktivitas alamiah dan non-alamiah akandapat dilakukan secara bersamaan. Datakeluaran merupakan cacahan terkoreksi daripengurangan cacahan alpha dan beta totalterhadap aktivitas alamiah I2). Untukmemperkirakan besarnya penyebaranradioaktif ke lingkungan digunakanpersamaan matematik dari Pasquill |3l4l?1'Rumus dasar yang digunakan dalamperhitungan ini atas dasar anggapan bahwakeluaran zat radioaktif dari cerobongmengikuti distribusi Gauss. Konsentrasiradioaktif di udara pada jarak x dari titik lepas

303


ISSN 1410-1998

dan pada jarak y dari pusat beluk sertaketinggian z dari permukaan tanah ialah :

Q y2 (z - H)2

X (x,y,z) = exp ( ) {exp (- ) +

•d)

2% u cry az

(z - H)2

exp( )2az2

di manaQ = laju aktivitas radioaktif yang ter-

lepas di udara, Bq/detik.u = kecepatan angin, m/detik.H = tinggi cerobong, m.ay, az = parameter penyebaran horizontal

clan vertikal dari kurva Pasquill.m.X(x,y,z) = konsentrasi aktivitas radioaktif di

udara pada titik (x,y,z) dari titiklepas, Bq/m3.

Konsentrasi aktivitas radioaktif maksimumdiperoieh jika y = 0 dan z = 0, sehinggapersamaan (1) menjadi:

•(2)

Q i-rX (x,0,0) = exp (

ji u ay oz 2 az2

Sedangkan besarnya aktivitas radioaktif yangterdeposit adalah

W(x,0,0) = X(x,0,0) . Vd •(3)

dimanaVd = kecepatan deposit dalam m/detik,

nilainya bervariasi antara 0,001sampai dengan 0,01, untuk partikulatVd = 0,002 m.detik"1

Harga ay dan az dicari dari kurva Pasquill(Gambar 2) tentang hubungan antara jarakdari sumber dengan koefisien dispersi vertikal(az) dan horizontal (ay) di lampiran.Pemakaian persamaan (2) perlu memperhati-kan katagori stabilitas atmosfer (A sampaidengan F)I3A5!. Untuk daerah Serpongdipakai katagori D dengan kecepatan anginberkisar4 m.detik"1

TATA KERJA

Data aktivitas radiasi udara buangIRM diambil dari cerobong secara kontinyudan secara otomatis dicacah. Alat yangdigunakan ialah a p aerosol monitor tipeLB 150 D buatan Berthold. Efisiensi untukdetektor a sebesar 31% dan untuk detektor psebesar 23 %. Adapun langkah-langkah

penggunaan alat a p aerosol adalah sebagaiberikut:1. Sumber listrik alat a p aerosol

dihidupkan.2. Data parameter operasi alat sesuai

dengan kondisi lingkungan dimasukkan,parameter tersebut meliputi faktor a, pdan cacah latar.

3.. Waktu record untuk printer diatur setiap30 menit.

4. Data dosis ambang dimasukkan sesuaidengan ketentuan keputusan DirjenBATAN tentang nilai batas radioaktivitasdi lingkungan ( 20 Bq/m3).

5. Kertas filter berdiameter 200 mmdipasang dan dihidupkan pompa hisapudara.

6. Pengambilan data siap dilakukan setiap30 menit kertas filter setiap minggudiganti.

Pada prakteknya, alat alpha-betaaerosol akan menghasilkan keluaran berupakonsentrasi aktivitas alpha dan beta dalamCi/m3. Data aktivitas tersebut akan tercetaksecara otomatis menurut selang waktu yangdiinginkan. Apabila data aktivitas ingin dicetaksetiap 30 menit maka dalam sehari (24 jam)akan diperoieh 48 data aktivitas. Alat inidilengkapi juga dengan sistem alarm, dimana apabila batasan aktivitas radiasidicapai alarm akan aktif.

HASIL DAN BAHASAN

Data aktivitas radiasi udara buangIRM diambil setiap saat dalam harian.Perekaman data aktivitas radioaktif a dan pdilakukan setiap 30 menit, jadi dalam 24 jamoperasi dihasilkan maksimal 48 data.Berdasarkan data rekaman harian ini diambilaktivitas yang maksimal kemudian dirata-ratadalam bulanan. Data rata-rata aktivitasradioaktif a dan p dalam bulanan ini diamatifluktuasinya. Adanya fluktuasi data pantau inidikaitkan dengan kegiatan uji pasca iradiasi diIRM. Dari tahun 1993 hingga tahun 1996 IRMtelah melakukan uji pasca iradiasi terhadapelemen bakar bekas jenis U3O3 sebanyak2 kali dan jenis U3Si2 sebanyak satu kali.Sementara uji pasca iradiasi terhadap bahanstruktur hingga akhir Desember 1996 telahdilakukan sebanyak 8 kali (lihat Tabel 1).Data rata-rata aktivitas radiasi a dan p dalambulanan juga dapat dilihat di Tabel 1. Data diTabel tersebut sudah terkoreksi denganefisiensi detektor.

304


Berdasarkan data di Tabel tersebutjelas terlihat adanya peningkatan aktivitasradioaktif udara buang IRM setelah elemenbakar bekas masuk ke dalam bilik panas. Halini disebabkan karena setelah elemen bakarbekas tersebut masuk ke dalam bilik,dilakukan pekerjaan pemotongan pelatelemen bakar tersebut. Pemotongan pelatelemen bakar bekas tersebut dilakukan untukpengambilan sebagian dari inti elemen bakarbekas tersebut. Dalam pekerjaanpemotongan sudah tentu ada sebagianbahan nuklir lepas ke udara. Pelepasanbahan nuklir tersebut sebagian besar ditahanoleh filter HEPA. Namun demikian adanyagas mulia hasil produk fisi yang terdapatdiantara inti elemen bakar dengan penutupinti elemen bakar bekas akan lepas ke udarasaat pemotongan/pengambilan inti elemenbakar tersebut. Gas mulia hasil produk fisi iniakan lolos saat melalui filter HEPA danmemberi sumbangan yang dominan ataspeningkatan aktivitas radioaktif a dan (3 diudara buang IRM. Sedangkan untuk targetyang masuk ke dalam bilik panas IRM, terjadipeningkatan aktivitas radioaktif a dan p udarabuang IRM saat pengeluaran target tersebutdari dalam kelongsongnya. Peningkatanaktivitas radioaktif tersebut sangat jelasterlihat dari pantauan udara buang, kecualiuntuk targef yang masuk pada bulan Februari1996. Peningkatan radioaktivitas tersebutlebih besar jika dibandingkan dengan saatpemotongan elemen bakar bekas. Hal inidisebabkan gas mulia yang terdapat diantarakelongsong dan target lebih besaraktivitasnya jika dibandingkan dengan gasmulia yang terdapat di elemen bakar bekasyang dipotong. Gas mulia tersebut akan lolosdari filter HEPA, karena filter HEPA tersebuttidak mampu untuk menahan gas mulia.Namun secara keseluruhan aktivitasradioaktif udara buang di IRM untuk periodepantauan ini tidak pernah melebihi batasanyang diizinkan.

Hasil perhitungan konsentrasi aktivi-tas radioaktif di permukaan tanah X(x,0,0)dari titik lepas 0,5 km, 1 km dan 5 km masihjauh di bawah batasan yang diizinkan. Hasilperhitungan tersebut dapat dilihat di Tabel 2.Harga X(x,0,0) untuk a terbesar terjadi padabulan Juni 1996, sebagai gambaran nilaiX(x,0,0) untuk a pada jarak 1 km daricerobong udara buang IRM tersebut sebesar5,316.10"10 Bq/m3. Sedangkan batasan untuknilai X tersebut sebesar 0,1 Bq/m3 [6', dengandemikian nilai X(x,0,0) untuk a pada jarak 1km dari cerobong IRM masih sangat jauh di

bawah batasan yang diizinkan. Begitu juganilai X(x,0,0) untuk p terbesar yang terjadipada jarak 1 km dari cerobong udara buangIRM di bulan Agustus 1996 masih sangatjauh di bawah batasan yang diizinkan.(MPC p = 1 Bq/m3 , X(x,0,0) p jarak 1 kmadalah 7594.10"10 Bq/m3). Aktivitas radioaktifa terbesar yang terdeposit di permukaantanah W(x,0,0) terjadi di bulan Juni 1996,yaitu sebesar 10,63 . 10"10 Bq. m"2. detik"1.Dengan asumsi jika aktivitas ini terdepositsecara terus menerus selama 4 tahun padaposisi yang tetap, maka besarnya kontaminandi permukaan tanah tersebut sebesar10,63. 10-10 Bq. nrf2.detik"1 x (365 x 4 x 24 x60 x 60) detik = 0,134 Bq/m2. Sedangkan nilaibatasan yang berlaku untuk ini sebesar370 Bq/m2 (untuk a). Begitu juga untukasumsi yang sama, nilai W(x,0,0) untuk pterbesar yang terjadi di bulan Agustus 1996pada jarak 1 km dari cerobong udara buangIRM, nilainya masih di bawah batasan yangdiizinkan. (MPC p = 3.700 Bq/m2, W(x,0,0) pjarak 1 km 4 tahun adalah 0,192 Bq/m2).Dengan demikian aktivitas radiasi udarabuang selama uji pasca iradiasi yangdilakukan IRM dari tahun 1993 sampaidengan 1996, tidak memberikan dampakradiologis ke lingkungan.

SIMPULAN

Dari evaluasi aktivitas radioaktifudara buang selama uji pasca iradiasi di IRMuntuk periode pantauan mulai awal Januari1993 sampai dengan akhir Desember 1996dapat diambil beberapa kesimpulan :1. Terjadi adanya peningkatan aktivitas

radiasi udara buang di IRM saat uji pascairadiasi.

2. Peningkatan aktivitas radiasi udarabuang di IRM saat pengerjaan targetaktivitasnya lebih besar jika dibandingkandengan saat pengerjaan elemen bakarbekas.

3. Konsentrasi aktivitas radioaktif dipermukaan tanah dan aktivitas radioaktifyang terdeposit di permukaan tanah yangdiakibatkan oleh aktivitas udara buangIRM masih di bawah batasan yangdiizinkan

PUSTAKA

[1]. BATAN, Ketentuan Keselamatan KerjaTerhadap Radiasi, BATAN, Jakarta,1989.

305


ISSN 1410-1998

[2]. BERTHOLD, Operating manual Apha -Beta Aerosol Monitor to the ABPD.-method, Laboratorium Prof.DR. Berthold,Germany.

[3]. BATAN, Pedoman Umum Penanggu-langan Kedaruratan Nuklir di tokasiBatan di Kawasan ' PUSPIPTEKSerpong, Serpong, 1987.

[4]. ERWANSYAH L, Faktor PenyebaranZat Radioaktif Yang Terlepas KeAtmosfer Di Daerah BATAN Serpong,Majalah BATAN Vol. 23 No : 1 (1990 ).

[5]. INDRO YUWONO, Penyebaran Radio-aktif Alpha dan Beta Ke Lingkungan DariPengujian Elemen Bakar Bekas Di IRM,Prosiding, Presentasi llmiah PenelitianDasar llmu Pengetahuan dan TeknoiogiNuklir, Yogyakarta, 1995.

[6]. KEPUTUSAN DIREKTUR JENDERALBADAN TENAGA ATOM NASIONAL,Nomor : 293 / DJ / VII / 1995, tentangBaku Tingkat Radioaktivitas DiLingkungan, Jakarta, 1995.

[7]. TAKEISHI, M., Determination of DerivedEmission Limits for Airborne and Liquid,PNC.JAERI, Japan, 1996.

[8], PUSAT ELEMEN BAKAR NUKLIR,Laporan Analisis Keselamatan InstalasiRadiometalurgi, Rev. 3, PEBN, Serpong,1995.

TANYA JAWAB

M. Dhandhang Purwadi• Apakah kecepatan angin telah dikoreksi

dengan faktor laminaritas atauturbulensi ? Apabila telah dikoreksi, datalaminaritas yang digunakan merupakanhasil pengamatan selama berapa tahundan pada kondisi ketinggian berapa ?

• Apakah perhitungan aktivitas sudahdikoreksi dengan faktor peluruhan darimaterial dan atau udara pembawaaktivitas ?

• Apakah sudah dilakukan perhitunganaktivitas pada suatu titik kritis yang akanmenerima aktivitas tertinggi ?

Budi Prayitno• Kecepatan angin dikoreksi secara tidak

langsung. Dalam penelitian ini sudahmemperhitungkan kategori stabilitasatmosfir. Untuk daerah Serpongtermasuk kategori D guna mencari hargaay dan crz.

• Perhitungan aktivitas sudah dikoreksidengan efisiensi detektor, cacah latar danradioaktif berumur pendek dari peluruhanRn222 dan Rn220. Alat cacah a(3 aerosoltipe LB 150 bekerja dengan metodeABPD ( Alpha Beta PseudocoinsidenceDifference).

• Titik kritis tersebut jaraknya 1.000 m daricerobong udara Instalasi Radiometalurgi.

Titi Wismawati• Apa dasar penelitian ini dengan

mengambil jarak pengukuran 0,5; 1; dan5 km?

• Apakah faktor cuaca (hujan dan angin)tidak mempengaruhi peneiitian ini ?

Budi Prayitno• Pengukuran diambil pada jarak 5 km dari

cerobong udara IRM karena stasiunpengamatan radioaktivitas lingkunganPTPLR (Pusat Teknoiogi PengolahanLimbah Radioaktif) untuk lepas kawasanPUSPIPTEK maksimum berada padaradius 5 km. Pengukuran diambil padajarak 1 km dari cerobong • udara IRMkarena merupakan titik maksimumaktivitas radioaktif yang terdeposit.

• Faktor cuaca akan mempengaruhi hasilpenelitian ini. Faktor cuaca tersebutcenderung memperkecil nilai aktivitasradioaktivitas yang terdeposit dipermukaan tanah.

Pratomo B.S• Apakah juga dilakukan distribusi

radioaktivitas menurut arah mata angindisamping menurut jarak dari cerobong ?

Budi Prayitno• Distribusi radioaktivitas menurut mata

angin tidak perlu dilakukan. Hal inidilakukan dengan asumsi konsentrasiaktivitas radioaktif alpha yang lepas daricerobong buang IRM selama 4 tahunterus-menerus terdeposit di suatu titik(misalnya pada jarak 1 km dari cerobong)aktivitasnya ternyata masih jauh di bawahbatas yang diijinkan. W(x,0,0)alphamaksimum pada bulan Juni 1996selama 4 tahun adalah 0,134 Bq/m2

dan MPC = 370 Bq/m2.

306


ISSN 1410-1998

Tabel 1. Data aktivitas radioaktif a dan B udara buang IRM dalam rata-rata bulanan

Bulan/Tahun

Tahun 1993

Januari

Februari

Ma ret

April

Mei

Juni

Juli

Agustus

September

Oktober

November

Desember

Tahun1994

Januari

Februari

Maret

April

Mei

Juni

Juli

Agustus

September

Oktober

November

Desember

Aktivitas a(10"12Ci/m3)-

30,30

24,03

6,70

0,35

12,80

3,25

3,25

2,13

2,05

1,05

2,15

1,19

0,97

1,27

2,31

1,73

2,68

2,65

12,89

28,31

38,35

16,15

9,65

1,32

Aktivitas p(10"12Ci/m3)

58,30

77,83

5,50

0,28

13,01

8,63 '

19,65

1,05

3,10

2,02

1,50

1,93

1,01

8,57

2,58

3,35

5,33

5,49

22,92

33,02

6,94

30,90

6,11

2,67

Material

1 buah Plat U3O8

1 buah pelat U3Si2

1 buah pelat U3O8

307


Lanjutan tabel 1.

Bulan /Tahun

Tahun1995

Januari

Februari

Maret

April

Mei

Juni

Juli

Agustus

September

Oktober

November

Desember

Tahun1996

Januari

Februari

Maret

April

Mei

Juni

Juli

Agustus

September

Oktober

November

Desember

Aktivitas a(10"12Ci/m3)

23,37

1,08

1,67

0,77

1,25

1,13

68,93

1,27

1,82

0,91

1,406

121,90 .

0,84

1,08

0,89

2,40

2,70

210,00

16,00

49,00

2,85

0,83

1,14

0,96

Aktivitas (3(10"12Ci/m3)

44,23

3,43

8,87

0,97

3,01

2,02

200,30

17,95

16,59

52,71

26,45

229,50

2,46

3,40

2,83

8,80

65,00

3,10

40,00

300,00

11,3

2,81

5,08

6,48

Material

target Zr/U/AI

Target Zr/U/ZrO2

target Zr/U/Mg

target Zr/U/Zr

Target Zr/Ni - U/SS

Zr/U/SS

Zr/Cu-U-Cu/SS

Zr/Ni-U-Ni/AI

MPC udara buang = 20 Bq/m3 = 541 x 10"12 Ci/m3(untuk alpha)dan untuk beta = 5410 x 10 "12 Ci/m3

308


ISSN 1410-1998

Tabel 2. Aktivitas radioaktif a dan p yang terdeposit dipermukaan tanah untuk radius 0,5 km,1 km dan 5 km dari cerobong udara buang IRM.

BULAN/TAHUN

JANUARI 1993

AGUSTUS 1994

J U L I 1995

DESEMBER1995

J U N I 1996

AGUSTUS 1996

Q(lO^Bq.dt"1)

124,56(untuk a)

239,68(untuk p)

116,38(untuk a)

135,75(untuk p)

283,38(untuk a)

823,38(untuk P)

501,14(untuk a)

943,50(untuk p)

863,33(untuk a)

12,74(untuk P)

201,44(untuk a)

1233,33(untuk p)

X(10"10Bq.m"3)

137,64766,98118,76264,641475,84227,90128,50716,62110,66149,89835,89129,09312,901467,84269,45909,225070,50782,99553,33

3085,80476,51104,18

5809,65897,13953,25

5316,00820,9014,0778,4512,11

222,421240,38191,541361,787594,291172,71

JARAK(km)0,515

0,515

0,515

0,515

0,515

0,515

0,515

0,515

0,515

0,515

0,515

0,515

W(10"10Bq.m"2.df1)

0,271,530,240,532,950,460,261,430,220,301,670,260,632,940,541,82

10,141,571,116,170,952,0811,621,791,91

10,631,640,030,160,020,442,480,382,7315,192,35

MPC untuk x = 0,1 Bq/m (a), untuk p = 1 Bq/mMPC untuk W = 370 Bq/m2 (a), untuk p = 3700 Bq/m'

309

ID0100182


SENYAWA MIKROPORI SILICO ALUMINO PHOSPHATE (SAPO)UNTUK PENSORBSI ION URANIUM

Siti AminiPusat Elemen Bakar Nuklir - BATAN

ABSTRAK

SENYAWA MIKROPORI SILICO-ALUMINO PHOSPHATE (SAPO) UNTUK PENSORBSI IONURANIUM. Struktur SAPO zeotipe/SAPO telah dibuat sedemikian rupa sehingga mempunyaisifat sorbsi ataupun menukar ion. Model SAPO dibentuk dari SiO2+AIO2"+PO2+ tetrahedraldengan perbandingan mol tertentu dan dengan penggunaan templat yang berbeda, yaitusenyawa tetrahedral tetra(alkil)amonium hidroksida a.l. tetra-metil, tetra-etil dan tetra-propilamonium. Hasil analisis terhadap 3 jenis senyawa mikropori SAPO-n yang terbentuk dan hasilpengolahan pola difraksi sinar-x dengan bantuan program videozeo package ver.3.1.,menunjukkan bahwa ketiga jenis senyawa itu adalah identik dengan SAPO-20, SAPO-34,SAPO-40. Kemampuan dari beberapa jenis zeolit, SAPO-n dan ASP(1:3) sebagai hasilmodifikasi zeolit dari lampung, terhadap penukaran atau sorbsi ion uranil dalam media asam

(pH < 3.5) secara statik, dipelajari dengan menggunakan percobaan isoterm penukaran kation.Hasil isoterm penukaran ion uranil menunjukkan adanya keselektifan yang berlainan dan adanyamekanisme sorbsi pada SAPO-n. Jika dibandingkan dengan zeolite, SAPO-n lebih berpeluanguntuk pemisahan uranium yang lebih efektif. Ion klorida berpengaruh sedikit mengurangikapasitas tukar ion, sedangkan ion fluorida justru menambah kapasitas tukar ion uranil padaASP(1:3).

ABSTRACT

MICROPOROUS SILICO-ALUMINO PHOSPHATE (SAPO) COMPOUND FOR URANIUMSORPTION. The zeotype novel materials i.e. SAPO structures have been prepared to haveparticular property such as sorption or cations exchanger which can accommodate the uranylions. The SAPO's model was built from certain mole ratio of SiO2+AIOi'+PO2+ using varioustemplate compounds of tetra(alkyl)s ammonium hydroxide viz. tetra-methyl, tetra-ethyl and tetra-propyl ammonium. Those formed materials have been analyzed using x-ray diffractionspectrometer, then the data have been compiled using the supporting software VideozeoPackage Ver.3.1. The results have shown that crystalline structures of microporous SAPOmaterials formed are SAPO-20, SAPO-34 and SAPO-40. The exchange capacities of somezeolites, SAPOs and ASP(1:3) have been studied and their selectivity to uranyl ions in acidsolution (pH < 3.5) has been determined by static isotherm exchange process. The results haverevealed various selectivity factors and occurrence of absorption mechanism in SAPO-nmaterials. This promises that uranium separation could be more effective using SAPO-n than thatusing other zeolites. The chloride ions have slightly decreased the ion-exchange capacity, whilethat of fluoride ions increased the ion-exchange capacity ofASP(1:3) for the uranyl ions.

PENDAHULUAN

Penelitian ini bertujuan untukmembuat struktur SAPO sedemikian rupasehingga mempunyai sifat sorbsi ataupenukar ion dan mempelajari kemampuansorbsi zeotipe(SAPO) terhadap ion uraniumataupun ion kompleksnya. Zeotipemerupakan senyawa polimer anorganik yangmenyerupai struktur zeolit dan mengandungkomponen oksida tetrahedral (TO2) dari atomlain selain dari atom Al dan Si. Senyawa

mikropori yang terbentuk dari polimerisasitetrahedrai (TO2) seperti SiO2, AIO2" dan PO2

+

disebut SAPO yang diklasifikasikan sebagaizeotipe novel material. Mekanismepembentukan zeotipe mirip denganmekanisme pembentukan zeolit di alamdimana tetrahedral (TO2) membentuk sbu(secondary building unit) kemudianmembentuk kerangka (framework units) tigadimensi dan berbentuk sangkar (cage) yangterdiri dari saluran (channel) dengan poritertentu serta bersifat sebagai penukar ion,

311


ISSN 1410-1998

penyerap dan penyaring molekul.t1|2|3|4] Modelpolimer SAPO (SAPO-n) diasumsikan dapatdibentuk dari tetrahedral SiO2+AIO2"+PO2

+

dengan perbandingan mol tertentu dandengan penggunaan templat yang berbedayaitu senyawa tetrahedral tetra(alkil)amoniumhidroksida antara lain tetra metil, tetra etil dantetra propil amonium. Unit pembentukstruktur kedua (secondary building unit = sbu)terdiri dari 4/5/6 unit tetrahedrai (T). Hasil daripenyusunan tetrahedral tersebut diharapkanberupa senyawa yang mempunyai pori/salur-an/celah berukuran 200, 300 dan 400 pm,yang lebih kurang dapat mengakomodasi ionuranium atau ion kompleksnya yangberukuran sekitar 100 - 300 pm.

Pada zeolit, sebagai penukar kation,kapasitas efektif penukaran kationnyatergantung pada kontribusi ion aluminatdalam kerangka struktur zeolit, ukuranpori/saluran dalam zeolit, ukuran dankerapatan muatan kation, serta keaktifan iondalam media. Beberapa jenis zeolit(berukuran pori rata-rata 400 -700 pm) yangdipelajari untuk penukar ion uranil telahmenunjukkan nilai kapasitas tukar kation(KTK) yang rendah, walaupun tinggikapasitasnya untuk pertukaran ion cesium-terhidrasi (berdiameter ion sebesar 329 pm)dan ion stronsium-terhidrasi (berdiameter ionsebesar 412 pm).[5l6] Dari pengamatantersebut diduga bahwa tingginya kerapatanmuatan (=muatan/jari-jari) ion uraniummaupun ion kompleksnya, yang berukuranjari-jari ion antara 100-300 pm, memerlukanhost structure atau struktur zeolit (penerima)yang mempunyai ukuran saluran/pori sekitar200-400 pm dengan kerapatan muatan dalamstruktur yang lebih tinggi. Oleh karena itu,diprediksi bahwa dengan mensubsitusi atomSi di dalam zeolit dengan atom Al akandihasilkan kerapatan muatan yang lebihtinggi, sehingga kapasitas tukar kation punakan meningkat. Di samping itu bila dilakukansubsitusi atom Si dengan menginkorpo-rasikan atom P ke dalam struktur zeolit atausenyawa siliko-alumino hidrat akan dihasilkansenyawa yang dikenal sebagai ASP(Aluminium Siliko Phosphate) dan akanterjadi perubahan kerapatan muatan menjadimuatan positif sehingga berguna untukmengakomodasikan kompleks anion. Agarstruktur alumino-silikat berfungsi sebagaipenukar kation, maka angka banding Al/Sihams ditingkatkan. Efek samping darimeningkatnya angka banding Al/Si dalam

struktur itu, dapat menyebabkan menurunnyadaya tahan terhadap asam ataupun basa,sehingga kemungkinan struktur yangterbentuk menjadi tidak stabil.

Selain itu dapat dipikirkan modifikasi darimolekul tetrahedral aluminofosfat (AlPO's)yang netral. Jika Si disubsitusikan ke dalamstruktur tersebut, maka ada kemungkinan 3mekanisme yang terjadi, sehinggamembentuk zeotipe : senyawa SAPO (SilikoAlumino Phosphate). Mekanisme tersebutdapat digambarkan pada bidang datardengan komposisi lingkungan atom tetrahedral (Al, Si, P) sebagai berikut:

1. Pergantian Al -» Si

Al Al Al

-A l - Si Al

Al -Al A l -

2. Pergantian P-+ Si,H

Al - -A l - Al

Al S i~ Al P Al

• A l - Al

3. Pergantian P,AI -> Si.Si

Al -A l - Al

Si-

Al -A l -

Al S' Al

Al-

Pada mekanisme-3 : bisa terjadikemungkinan bahwa posisi 2-Si terpisah(seperti contoh-3 di atas), atau berdekatan(3-a), atau pula membentuk garis (3-b :subsitusi 2AI, 2P-» 4Si), dan membentuk

312


lingkaran (3-c: subsitusi 2AI, 2P-> 4Si)).

•p AI Si si

Al -AI P Al-

(3-a)

Al

Al

Si Si Al

(3-b)

Al

Al-

(3-c)

Parameter yang mempengaruhi mekanismepergantian atom tetrahedral tersebut adalahenergi potensial dari lingkungan yangterbentuk. Secara kuantitatif dihitung dengankode GULP berdasarkan minimasi energi kisikristral, sebagai bagian dari lingkaran Born-Haber.™

Pada penelitian ini dibuat strukturSAPO yang bukan hasil subsitusi AIPO4|

melainkan reaksi gabungan tetrahedral aktifSiO2, AIO2" dan PO2\ dari masing-masingkomponen murni, membentuk SAPO-n yangakan berguna untuk penukar kation maupunanion. Perbandingan mol Si : Al : P yangdigunakan adalah 3 : 10 : 8 (berdasarkanperhitungan pada penelitian terdahulu)'91,dengan menggunakan jenis templat yangberbeda ukurannya yaitu tetra metilammonium hidroksida (TMA+, radius 147pm), tetra etil ammonium hidroksida (TEA+,radius 164 pm) dan tetra propil ammonium

hidroksida (TPA+, radius 180 pm).Penggunaan beberapa jenis templat dankomposisi molekul tetra hedral awal sepertiyang dipilih tersebut, diduga akanmenghasilkan host struktur SAPO-n yangberdimensi antara 200 - 400 pm danmempunyai kecenderungan sifat sebagaipenukar kation maupun penukar anion.

Beberapa faktor yang mempengaruhipembentukan struktur SAPO adalah:1. Jenis templat2. Komposisi campuran reaksi3. Temperatur pengadukan/pencampuran,

pemanggangan serta kristalisasi.4. Waktu pengadukan/pencampuran, pe-

manggangan serta kristalisasi.

Faktor-faktor tersebut pada penelitian inidibuat tetap kecuali faktor jenis templat.Beberapa komponen yang terlibat ditunjukkanpada Tabel 1. Sebagian besar dari faktor-faktor tersebut, sama dengan faktor-faktoryang mempengaruhi pembentukan zeolite.13'43

Penggunaan senyawa templat diasumsikanakan menjadi faktor utama dalampembentukan kerangka SAPO-n,1101

walaupun perbandingan mol dari komposisitetrahedral dalam campuran awal dibuattetap. Pada pembentukan SAPO-n, mungkinterjadi subsitusi silika ke dalam struktursenyawa aluminium fosfat, hal itu tidakmerubah struktur secara mayoritas, walaupunterjadi perubahan lokal dalam geometri didekat atom yang tersubsitusi.

Tabel 1. Pengaruh komponen dalam campur-an reaksi pembentukkan SAPO.

Komponen

SiO2/ AIO27PO2+

OH7H2O

Kation anorganikAditif kation organik(templat)/SiO2

Pengaruh utamaKomposisi kerangka, sifat(rapat muatan, kandungankation/anion, penukar ion,hidrofilik dan sebagainya)Derajat polimerisasi, kecepat-an reaksi dan mekanismekristalisasiStruktur, distribusi kationStruktur, kerangka dankandungan Si/AI/P.

Masalah mekanisme pembentukan SAPO-nsecara detail dibahas khusus pada makalah

t11]

Karakteristik penukaran-ion dariSAPO yang dihasilkan, dipelajari untuk

313


ISSN 1410-1998

mengakomodasikan ion uranil serta pengaruhdari media ion khlorida maupun fluorida.REES1121, FLECTCHER dan TOWNSEND™mendefinisikan keselektifan penukar kationsebagai Ko dalam hubungannya denganfraksi kation dalam fasa padat (As, Bs) sertadalam fasa cair (Aaq, Baq), bilamana prosespenukaran ion dituliskan sebagai:

m An\; n B <->mA" (s) nB" (aq)

A = kation yang masuk dengan muatan ion n,B = kation yang ada dalam fasa padat (penu-

kar ion) dengan muatan ion m.Untuk sistem penukaran kation uni-univalent,n=m=1,

K =As-Bag- Y±BX

2Bs-Aaq- Y±AX

(1)

Untuk sistem penukaran kation uni-divalent,n=2, m=1

(2)Bs-A;• a q

sedangkan y± adalah koefisien keaktifananion dan kation yang menyusun senyawaBX maupun AX2, N adalah total normalitas(iso normal).

Kapasitas tukar kation (KTK)didefinisikan sebagai kemampuan dari 1grambahan penukar ion (zeolit/zeotipe) untukmengambil sejumlah maksimum ekuivalenkation dari larutan. Pada keadaan setimbangdari larutan yang isonormal, fraksi kation didalam larutan, [A]aq, dan fraksi kation didalam padatan (penukar ion : zeolit/zeotipe),[A]s, berada dalam kesetimbangan; kedua-duanya dapat ditentukan. Konsentrasi kationdi dalam larutan ditentukan dengan caraanalisis kimia (spektrometer UV-Vis ataupencacah pendar cair), kemudian fraksikation dapat dihitung. Fraksi kation di dalampadatan, [A]s ditentukan dan dihitung dariperbandingan ekuivalen kation yangditukar/gram penukar ion dibagi dengan KTKmaksimum, sedangkan fraksi kation di dalamlarutan ditentukan dari konsentrasi iontertukar yang diukur. Dalam kesetimbangandibagi dengan total konsentrasi campurandalam kesetimbangan isonormal. Kurvaisotermal penukaran ion digambarkansebagai fraksi [A]s terhadap fraksi [A]aq,

dimana keselektifan penukar kation, Kc,menjadi faktor pemisahan yang merupakanperbandingan luas bidang [A]aq di atas kurvaterhadap luas bidang [A]s di bawah kurvapada suatu titik tertentu (biasanya pada titikfraksi {[A]s = 0,5} atau ditulis sebagai K0,5.Penentuan nilai faktor keselektifan dari kurvaisoterm penukaran ion tersebut perludilakukan untuk mengetahui karaktersenyawa (penukar ion), apakah senyawatersebut termasuk golongan penukarkation/anion yang selektif ataukah bukan.Jika keselektifan senyawa penukar ion itutinggi, maka bahan tersebut dapat digunakansebagai penukar ion yang efektif. Selanjutnyaperlu diuji kemampuan keselektifannyaterhadap kation-kation lain yang berfungsisebagai ion saingan (misalnya untukpersaingan ion uranil digunakan ion aktinida,Cs, Sr (hasil fisi), Ba, Pb, dan Iain-lain.

TATA KERJA

Bahan

Sumber silika, aluminium dan fosfatdiambil dari senyawa murni, masrng-masingberupa senyawa silika cair (Ludox-AS30),aluminium isopropoksida 99% padat danlarutan asam fosfat 85%, sedangkansenyawa templat yang digunakan adalahlarutan tetra metil amonium hidroksida, tetraetil amonium hidroksida dan tetra propilamonium hidroksida dalam air masing-masing 20% b/v. Larutan uranil nitrat danamonium nitrat masing-masing 0,01 Ndigunakan untuk percobaan isoterm penukarion, disamping larutan tambahan asamkhlorida dan fluorida pekat. Aluminium SilikoPhosphate (ASP) hasil modifikasi zeolit dariLampung menggunakan amonium dihidrogen fosfat (ADHP) dengan perbandinganberat zeolit : ADHP = 1:3 juga digunakanuntuk ditentukan KTKnya.

Peralatan

Reaktor pen-digest dengan suhumaksimum 400°C, dan tekanan 4 atmosfir,digunakan untuk mereaksikan campuran danproses kristalisasi. Mesin sentrifugasi untukmemisahkan kristal halus dan campuranya,sedangkan botol polietilen 20 dan 200 ml,serta mesin pemutar axial digunakan untukproses penukaran ion secara statis. Alatanalisis digunakan spektrometer UV-Vis danion khromatografi.

314


Metoda

SAPO dibuat dari campuran ludox-AS30 + Al-isopropoksida + asam fosfatdengan perbandingan berat 11,8 : 40 : 23 gserta senyawa templat yang berbeda denganjumlah yang ekuivalen sesuai denganprosedur standar[9] dan 60 g air ditambahkansehingga membentuk gel homogen pH=8.Campuran direaksikan melalui proseshidrotermal di dalam otoklaf pada temperatur473 K, selama 133 jam. Kristal yangdihasilkan dicuci hingga bersifat netral,dikeringkan dan dikalsinasi pada 873 K.SAPO yang dihasilkan dianalisis untukmengetahui komposisi dan pola difraksisinar-x. Selanjutnya SAPO dibuat dalambentuk amonium, diekstraksi denganpenambahan amonium asetat selama 8 jam.Padatan dalam bentuk amonium disiapkanuntuk pengujian karakter penukar ion.

1. Kapasitas tukar ion uranil

Sejumlah SAPO (± 0,1 gram)dicampurkan dengan 10 ml larutan uranilnitrat dicampur dengan mesin putar axialdengan variasi waktu dari 1 jam hingga4 hari. Data uptake diplotkan terhadap waktupenukaran. Waktu yang diperlukan uptakeoptimum adalah 8 jam. Selanjutnya padawaktu tersebut dilakukan proses penukaranion berulang kali hingga mencapaikesetimbangan. Total kapasitas maksimumtukar ion uranil efektif ditentukan denganmenganalisis konsentrasi ion uranil tersisadalam larutan, menggunakan metoda UV-Viskompleks thiosianat.[ 4]

% Uptake (=E) = C° " C x 100%

Co dan C = konsentrasi larutan sebelum dansesudah proses penukaran (meq.cm"3)

Kapasitas tukar kation (KTK)

_ (Co-C).V.N

co.w (meq/g)

V = volume (cm ), N = kenormalan (meq.cm"3) larutan awal yang digunakan, dan W =berat zeolit atau zeotipe : SAPO/ASP (g).

2. Penqaruh anion (khlorida dan fluorida)

50 mg dari masing-masing SAPOdan ASP (1:3) dalam botol polietilen dicampur

dengan 20 cm larutan standar uranil nitrat0,01 N yang mengandung ion klorida atau ionfluorida 500 ppm. Setelah diproses statikselama 1 hari, pengambilan ion uranil olehSAPO ataupun ASP ditentukan, dengan carayang sama seperti pada metoda-1.

3. Isoterm penukaran kation.

50 mg SAPO dalam botol polietilendicampur dengan 20 cm3 larutan standarUO22+/NH4

+ dengan total konsentrasi tetap0,01 N. Proses penukaran kation dilang-sungkan selama 1 hari. Pada akhir proses,fasa padat dan larutan dianalisis. Fraksiekuivalen kation dalam fasa padat (As) dandalam fasa larutan (Aaq) serta Kc dihitung dandibuat kurva isoterm penukaran ion untukmengetahui keselektifan SAPO terhadap ionuranil.

HASILDAN BAHASAN

Hasil analisis difraksi sinar-x (XRD)dari SAPO-n yang dibentuk dengan 3 jenistemplat ditunjukkan pada Gambar 1, dan dataXRD kemudian diolah dengan bantuanperangkat lunak videozeo package. Gambarmodel SAPO-n hasil pengolahan dataditampilkan seperti pada Gambar 2 dan 3,yang sesuai dengan model SAPO-34 danSAPO-40. Gambar model SAPO-20 tidakdapat ditampilkan karena pada saatcomputing data SAPO-20, seketika pengolahdatanya tidak dapat digunakan. Dari keduagambaran model tersebut dapat terlihatbahwa kerapatan tetrahedral dalam struktur,akan berkurang dengan pertambahan volumepori. Hasil perhitungan dengan perangkatlunak pengolah data, ditunjukkan bahwakerapatan struktur (FD = framework density,yaitu jumlah tetrahedral per volume 1000A3)pada SAPO-20 > SAPO-34 > SAPO-40(Tabel 2).

Pada penelitian ini ukuran pori belumdapat ditentukan, namun secara kualitatif,dibantu dengan data-data nilai FD yangmenggambarkan volume pori-pori dalamstruktur, dapat dilihat bahwa ukuran porimenaik dengan urutan seperti berikut :SAPO-20 < SAPO-34 < SAPO-40, walaupunnilai FD tidak menunjukkan ukuran pori.HRPD (High Resolution Pattern-netronDiffraction) diharapkan dapat menentukanukuran pori secara tepat. Untuk membuktikan

315

Prosiding Presentasi llrniah Daur Bahan Bakar Nuklirll!PEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

hipotesa keselektifan yang tinggi dari zeotipeterhadap penukaran ion uranil, materialmikropori tersebut langsung diuji karakteristikpenukarionnya.

Korelasi nilai FD dengan jenistemplat yang digunakan ditunjukkan padaTabel 2. Dari hasil perbandingan pola sinar-xstandar dari kumpulan atlas zeolif53, denganhasil kompilasi data XRD dan nilai FD hasilhitungan, didapat gambaran bahwa materialhasil sintesis adalah SAPO-20, SAPO-34 danSAPO-40.

Tabel 2 . Korelasi penggunaan jenis templatdengan nilai FD hasil sintesis

Jenis IonTemplat

Tetra metil aminTetra etil aminTetra propil amin

Nilai FD(ET/1OOOA3)

17,214,614,2

Jenis SAPO l1 i |/ukuran pori (pm)'9'SAPO-20 / < 200SAPO-34 / 260SAPO-40/400

1. Kinetika penukaran kation

Hasil percobaan kinetika uptake ionuranil, yang dilakukan antar interval dari 1 jam

hingga 8 jam; dan dilanjutkan 1 sampai 4hari, ditunjukkan pada Gambar 4. Datamenunjuk-kan bahwa waktu optimum yangdibutuhkan untuk proses kinetika ion uranilpada pemuatannya ke dalam SAPO-n adalah8 jam sedangkan pada SAPO-34, padaawalnya terjadi lonjakan uptake yangkemudian stabil menaik secara lambat hinggadicapai nilai setimbang. Pada SAPO-20 danSAPO-40, selain dari nilai uptake yangrendah, juga kecepatan penangkapan ion(slope pada kurva 1-8 jam) lambat. Hal ituberarti secara fisik, penukaran kation tersebutmengalami hambatan struktural dimanapraduga pelibatan penukaran kation yangterdapat dalam sangkar atau perangkapmaupun celah dapat dimungkinkan. Namunasumsi tersebut perlu dibuktikan lebih lanjutoleh percobaan difusi ion uranil. Sementaraini, hanya ingin mengetahui berapa lamakahwaktu optimum digunakan untuk prosespenukaran ion uranil. Waktu optimumtersebut, akan digunakan untuk mengetahuikapasitas tukar ion.

Intensitas

SAPO-40

14.02 19.72 27.84 35.82 51.9

SAPO-34

16.05 25.1 28.1 32.4 43.3

100

- J - 1 1 1 1 1 1 1 1 1 -11 1 1 1 124.3 37.5

Sudut difraksi (26)

SAPO-20

51.9

Gambar 1 : Pola difraksi sinar-x dari SAPO hasil sintesis

316


ISSN 1410-1998

Gambar 2 : Pandangan strukturSAPO-34[001]

Gambar 3 : Pandangan strukturSAPO-40[001]

w»

Ptak

• S\PO-20 • SM>O-34 A &\PCMO X

• •• •A A

H—i—i—i—G a m ) '—''0 1 2 3 4 5 6 7 8

Waktu

•A

A

(hari) •3

Gambar 4 : Kurva kinetika uranyl ion uptake ke dalam SAPO-n .

2. Kapasitas tukar kation (KTK)

Kapasitas tukar kation (KTK)ditentukan dengan metoda standar,menggunakan amonium asetat.1"1

Sedangkan kapasitas tukar ion uranil efektifditentukan dengan metoda statis berulangkali (8 kali). Hubungan komposisi zeolit/zeotipe dengan karakteristiknya sebagaipenukar kation ditunjukkan pada Tabel 3.Sedangkan apparent uptake atau kapasitaseffektif tukar ion uranium, ditunjukkan padaTabel 4. Pengambilan efektif uranium padazeolite (chabazite dan zeolite-L) tidakmenyamai kemampuan kapasitas maksimumpenukaran ion yang didapat dari penentuanKTK secara amonium asetat. Namun padaASP, walaupun nilai KTK relatif lebih rendahdaripada zeolit, perbedaan KTK total denganKTK efektif untuk uranium tidak begitusignifikan. Hal itu disebabkan prosespertukaran ion pada zeolit melalui berbagaipengaruh parameter yang unik, baik dari segistruktur geometri, ukuran sangkarnya sertakonsentrasi, sehingga mekanismenya dapatberagam dan tak terkirakan. Pada ASP,sebagian dari atom Al atau Si telah

tersubsitusi oleh P, sehingga jelas dayapertukaran kationnya akan berkurang.Adanya lingkungan P dengan kerapatanelektron yang lebih tinggi dapat membantudaya ikat ion uranil dalam ASP lebihkonsisten dibandingkan dengan daya ikatdalam sangkar zeolit yang kerapatanelektronnya lebih rendah.

Demikian juga pada SAPO-n, KTKefektif ion uranil hampir sama besar dengannilai KTK total. Apabila ada perbedaan nilai,perbedaan itu tidak berarti. Fakta yangmenarik adalah hipotesa pembuatan SAPOdengan menggunakan templat, dapatdikatakan berhasil sementara dari segikristalografi (nilai FD), walaupun bukti praktistentang besaran ukuran pori belumdilengkapi. Berdasarkan praduga, seharus-nya KTK menaik dengan urutan berikut :SAPO-20 > SAPO-34 > SAPO-40.Kenyataannya KTK total pada ketiga jenisSAPO tersebut tidak menampakkan ketera-turan. SAPO-34 menunjukkan nilai KTKtertinggi. Hal itu berarti jenis kompleks ionuranil terhidrasi tidak mampu mengatasilingkungan geometri yang mempunyai nilai

317


ISSN 1410-1998

FD tinggi dan kerapatan muatan yang tinggipula (SAPO-20). Akhimya ion uranii tidakterperangkap sempurna oleh struktur yangmempunyai nilai FD dan kerapatan muatanyang tinggi, walaupun ukuran saluran/sangkarnya sesuai. Pada SAPO-40, yangmempunyai nilai FD hampir sama denganSAPO-34, karena kerapatan muatannya lebihrendah dan ukuran volume pori juga lebihbesar, maka ion uranii terhidrasi pun lolospula. Hal ini mengakibatkan nilai KTK SAPO-40 jauh lebih rendah dibandingkan SAPO-34atau lainnya.

3. Penqaruh ion khlorida dan ion fluoridapada KTK SAPO-n.

Pengaruh ion khlorida dan ionfluorida dalam sistem pertukaran ionditampilkan pada Tabel 4. Besarnyakandungan anion (500 ppm) dipilihberdasarkan perkiraan konsentrasi minimumyang tidak mengubah kondisi pH campuranlebih kecil daripada satu, karena resistensiSAPO terhadap asam di bawah pH = 0 belumdiuji. Tampak ion khlorida dapat menurunkannilai pertukaran ion uranii, sebaliknya ionfluorida, terutama pada proses pertukarandalam ASP(1:3). Berdasarkan uji statistik(batas kepercayaan 99%), penurunan KTKoleh adanya ion khlorida tersebut tidaksignifikan, begitu pula dengan kenaikan KTKkarena adanya ion fluorida. Kecuali pada ASP(1:3), jelas adanya ion fluorida dapatmenaikkan nilai KTK ion uranii. Hal ini sesuaidengan teori dasar bahwa ion fluorida yangmempunyai rapat muatan tinggi dapatberfungsi sebagai driving force dalam prosespertukaran tersebut. Disamping itu jugaditunjang oleh sistem lingkungan host

structure yang cocok yaitu struktur ASP (1:3)yang lebih bermuatan positif daripada strukturSAPO-n (lihat data komposisi pada Tabel 3).

4. Isoterm penukaran kation

Keselektifan SAPO-n terhadap ionuranii dalam sistem campuran UO2

2+-> NH4+,ditunjukkan dalam Tabel 5 dan Gambar 5yang menggambarkan kurva isotermpenukaran ion uranii pada pH 3,5. Dari datafraksi ion uranii dalam larutan [A]iar dan dalampadatan [A]s. nilai keselektifan pada [A]s = 0,5(K0.5) dihitung dari luas daerah di atas kurvadan di bawah kurva. Hasil perhitunganditampilkan pada Tabel 5, kecuali nilai K0,5untuk zeolit-L diambil dari percobaansebelurnnya.[181 Terbukti bahwa keselektifanSAPO-20 dan SAPO-34 terhadap ion uraniiamat tinggi. Keselektifan ASP lebih rendahdaripada SAPO-n dan SAPO-40 belumselesai diuji ulang.

Bentuk geometris, ukuran pori atautipe saluran dalam struktur juga ukuran kationatau kation terhidrasi sangat berpengaruhpada keselektifan. Yang terpenting diketahuibahwa penukaran balik (pada SAPO-34R)diperoleh keluaran ion uranii yang lebih tinggi,berarti proses penukaran ion tersebut tidakreversibel, dan terdapat proses sorpsi.

Pada SAPO-34 dan SAPO-20, nilaiKo,5 dari ion uranii pada pH optimum sekitarpH 3,5 masing-masing adalah 99 dan 96,sedangkan pada ASP(1:3) bernilai 3,45. Halini berarti bahwa SAPO-34 dan SAPO-20lebih selektif terhadap ion U02

2+daripadaASP.

Table 3 . Komposisi zeolite/zeotipe dan kapasitas tukar-kation .

Zeolite/Zeotipe

Chabazite(CHA)

Zeolite-L

ASP(1:3)

SAPO-20

SAPO-34

SAPO-40

Komposisi/unit sel

(NH4)3Na[Al4Si8O24]15H20

(NH4)6K3[AI9Si27O72}17H2O

0,1 NH4[Alo,3Sio.3Po,4]02.0,1H20

0,09NH4[Sio,i5Alo,47Po,38]02.0,5H20

0,12NH4[Si0,o8Alo,5iPo,4]02.0,5H20

0,1 NH4ISio.1Alo.5Po.4lO2.-O.8H2O

Al/Si

2

3

1

3

6

5

KTK(meq.g"1)

2,60

2,49

1,18

1,69

1,77

1,27

UkuranCelah (pm)

/[Ref]

310/[15]

310/[15]

-

265/[15]

260/[16]

620/[15]

318


ISSN 1410-1998

Tabel 4. Kapasitas efektif tukar ion uranium dari ASP dan SAPO-n .

Jenis zeotipe

Chabazit

Zeolit-L

ASP(1:3)

SAPO-20

SAPO-34

SAPO-40

KTK efektif ion uranil (meq.g"1)

UO22+

1,01 ±0,10

1,24 ±0,16

1,09 + 0,12

1.51 ±0,15

1,95 ±0,14

1,30 + 0,11

UO2 '+

+ 500 ppm CI"

1,06 + 0,06

1,14 + 0,06

0,89 + 0,12

1,43 ±0,15

1,85 ±0,09

UO2i +

+ 500 ppm F"

1,13 ± 0,10

1,18±0,08

1,26 + 0,29

1,51 ±0,15

2,08 ±0,10

Tabel 5. Keselektifan zeolite dan zeo-tipe terhadap UO2

2+

Jeniszeolite/zeotipe

ChabazitZeolit-L

ASP(1:3)SAPO-20SAPO-34

Tetapan Keselektifan(Ko) pada [A], = 0,5

0,900,083,4596,0199,08

Fenomena penukaran ion uranil dalamstruktur SAPO-n sangat unik, namun SAPO-npunya peluang untuk digunakan sebagaibahan penyangga atau penyerap uranium.Keselektifan SAPO-n terhadap ion uranilsangat bervariasi tergantung pada jenis ion-ion dalam lingkungannya selain dari jenisstruktur SAPO-n yang digunakan. SAPO-20dan SAPO-34 terbukti berdayaguna untuksorbsi uranium.

[A]lar

SAPO-20

SAPO-34

ASP(1:3)

0.2 0.4 0.6 0.8 1

[A]z

Gambar 5. Isoterm penukaran ionUO2

2+_>NH4+

SIMPULAN

Perhbentukan polimer SAPO-n yangmikropori dapat dilakukan dengan menggu-nakan bahan aditif tetrahedral yaitu senyawaalkil amonium hidroksida. Makin kecil ukurantetrahedral senyawa aditif (templat), semakintinggi nilai framework density atau semakinkecil ukuran volume pori strukturnya.

PUSTAKA

[1]. BRECK.D.W., Zeolite Molecular Sieves,John Wiley & Sons, New York, 1974.

[2]. DYER,A., An Introduction to ZeoliteMolecular Sieves, John Wiley & Sons,England, 1988.

[3]. BARRER.R.M., Hydrothermal Chemistryof Zeolites, Academic Press, London,England, 1982.

[4]. SZOSTAK, R., Molecular Sieves :Principles of Synthesis andIdentification, Van Nostrand Reinhold,New York, USA, 1989.

[5]. ANDREEVA.N.R., CHERNYAVSKAYA,Soviet Radiochemistry, 24 (1) (1982) 6.

[6]. DYER.A., JOZEFOWICZ.LC, J.Radioanal. Nucl. Chem. Article,159(1992)47.

[7]. CATLOW.C.R.A., MACRODT.W.C.Eds., Computer Simulation in Solid,Lecture Notes in Physics No. 166, Berlin(1982).

[8]. GALE.J.D., General Utility LatticeProgram (GULP), The Royal Institutionof Great Britain, Imperial College (1992-1996).

[9]. LOK.B.M., MESSINA, C.A, PATTON,R.L., GAJEK.R.T., CANNAN.T.R. and

319

Prosiding Presentasi llmiah Daw Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

FLANIGEN.E.M. United States Patent4,440,871 , Apr.3, 1984.

[10]. LEWIS.D.W., FREEMAN.C.M.,CATLOW.A.C.R., Predicting theTemplating Ability of Organic Additivesfor The Synthesis of MicroporousMaterials, Journal of Physical Chemistry,99 (28) (1995) 11194.

[11]. SASTRE, G., LEWIS.D.W., CATLOW,A.C.R., Structure and Stability of SilicaSpecies in SAPO Molecular Sieves, J.Phys. Chem., 100 (16) (1996) 6722.

[12]. REES.LV.C, In The Properties andApplications of Zeolites, Townsend.R.P.(Ed), The Chem. Soc. Pub. No.33,Chemical Society, London, 1980, 218-243.

[13]. FLETCHER.P., TOWNSEND.R.P., J.Chem. Soc. Farad. Trans. II, 77 (1981)2077.

[14]. RODDEN.C, J. Analytical Chemistry ofNuclear Materials, Technical ReportsSeries No.18, IAEA, Vienna, 1965.

[15]. MEIER.W.M. OLSON.D.H., Atlas ofZeolite Structure, ButterworthHeinemann, London, 1992.

[16]. ITO.M., SHIMOYAMA.Y., SAITO.Y.,TSURITA.Y., OTAKE.M., ActaCrystallography, C41 (1985) 1698-1700.

[17]. BAIN.D.C, SMITH, B.F.L, in AHandbook of Determinative Methods inClay Mineralogy, WILSON,M.J. Eds.Backie and Son Ltd., UK. (1987) 258-262.

[18]. AMINI,S., Fenomena Penukaran RationDalam Zeolit-L dan Penggunaannyauntuk Fiksasi Nuklida Pemancar Alpha,Hasil Studi Program Doktor, BATAN(1995) 121-141.

TANYA JAWAB

Kosim Affandi• Apakah sudah dilakukan perbandingan

kapasitas pertukaran ion ( sorbsi 0 )dengan resin seperti RA 400 ?

• Secara ekonomi, apakah pembuatanSAPO lebih murah dibandingkan denganharga resin ?

Siti Amini• Kapasitas IRA 400 lebih besar

dibandingkan dengan kapasitasChabazite. Kelemahan IRA 400 adalahtidak tahan asam, tidak tahan temperatur

tinggi dan radtasi. Kapasitas SAPOsetara dengan kapasitas IRA 400. ResinIRA 400 digunakan untuk mediumdengan tingkat radiasi rendah sedangkanSAPO diharapkan dapat digunakan untukmedium dengan tingkat radiasi tinggi.

• Pada saat ini harga resin murahsedangkan harga SAPO mahal apabiladibuat dari bahan baku muminya. Secaraekonomis masih ada peluang apabilateknologi pembuatan SAPO telahdikuasai karena bahan baku dapatdiambil dari limbah pembakaran batubarayaitu abu terbang (fly ash) yang banyakmengandung Al dan Si serta limbahpabrik pupuk yang banyak mengandungP.

Aan Martin• Apakah SAPO dibuat dari zeolit alam

atau sintetis ?• Bagaimana perbandingan selektifitas

terhadap U antara SAPO dengan ASP ?• Bagaimana perbandingan secara

ekonomi antara SAPO dengan ASP ?Mengingat kedua bahan ' tersebutmempunyai kemampuan yang relatifsama sebagai penukar kation dan aniondisamping selektif terhadap U.

Siti Amini• Pada penelitian ini SAPO dibuat dari

bahan-bahan komponen murninya yaitusilikat, aluminat dan fosfat sehinggaSAPO tersebut tidak dibuat dari zeolitalam atau sintetis. Apabila zeolitdimodifikasi dengan menginkorporasikanatom P ke dalam struktur zeolit akandihasilkan senyawa ASP (AlluminumSilico Phosphate). Disamping itu SAPOjuga dapat dibuat dari AIPO4 dengancara mensubstitusikan atom Si sepertiyang telah diuraikan dalam mekanisme diatas.

• Berdasarkan selektifitas terhadap Umenunjukkan bahwa SAPO lebih selektifdibandingkan dengan ASP pada jenistertentu.

• Titik berat penelitian ini adalah untukmemahami teknologi proses sintesissehingga SAPO lebih mahaldibandingkan dengan ASP. Jika teknologiprosesnya sudah dikuasai SAPO akanlebih murah dibandingkan dengan ASP.Hal ini disebabkan bahan baku SAPOsangat murah yang berasal dari limbah

320

ISSN 1410-1998 Pmsiding Presentasi llmiah Daur Bahan BakarNuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

hasil pembakaran batubara (abu terbang)yang banyak mengandung SiO2 danAI2O3 serta limbah pabrik pupuk ataupetrokimia yang banyak mengandungNH4

+ dan PO43".

Susilaningtyas• Berapa ukuran pori terbaik pada

pembuatan SAPO ?• Mohon dijelaskan, mengapa pengaruh

ion sulfat dan ion nitrat tidak dideteksi ?

Siti Amini• Ukuran pori terbaik untuk penangkapan

ion uranium atau ion kompleksnya adalah

dari ukuran 200 |iim hingga 400 ^m.Disamping itu, uranium uptake jugatergantung pada muatan ion disekitarnyadan perbandingan Al, P dan Si.Pengaruh ion sulfat dan ion nitrat belumditeliti. Hal ini dilakukan denganpertimbangan bahwa muatan ionnyarelatif lebih rendah dibandingkan ion-ionhalida. Ion-ion halida dalam keadaanmendesak perlu diteliti karena banyakdigunakan dalam proses pelarutanelemen bakar dispersi U3OB-AI dan padaproses pengujian metaiografi pascairadiasi.

321

ID0100183


PENGARUH UKURAN BUTIR ZEOLIT PADA KOEFISIEN PERPINDAHANMASSA STRONSIUM DALAM PROSES PERTUKARAN ION

DALAM LIMBAH RADIOAKTIF

Dewi Susilowati, SuyitnoPusat Teknologi Pengolahan limbah Radioaktif - BATAN

ABSTRAK

PENGARUH UKURAN BUTIR ZEOLIT PADA KOEFISIEN PERPINDAHAN MASSASTRONSIUM DALAM PROSES PERTUKARAN ION LIMBAH RADIOAKTIF. Penelitian inibertujuan mencari koefisien perpindahan massa volumetris pada lapisan film cairan (kL) dankoefisien perpindahan massa volumetris pada butir-butir zeolit (ks). Alat yang dipergunakanadalah kolom penukar ion, masing-masing berdiameter dan berpanjang kolom 4,2 cm dan 28 cm.Percobaan dilakukan dengan mengalirkan umpan ke dalam kolom penukar ion berisi butir zeolitdengan variasi diameter: 20, 40, 60, 80 dan 100 mesh. Konsentrasi larutan Sr(NO3)2 dalamumpan adalah 100, 250, 400, 550 dan 650 ppm dan laju alir linier umpan bervariasi, yaitu 35, 49,70, 90, 105 ml/menit. Efluen diambil sampeinya dalam selang waktu tertentu, kemudiandianalisis dengan Atomic Absorption Spectrophotometer (AAS). Hasil analisis dari percobaan inisecara fenomenalogis menunjukkan bahwa koefisien perpindahan massa pada butir-butir zeolitsecara dominan dipengaruhi oleh struktur zeolit, khususnya jumlah atom Al yang mengikat ion K+.Hasil analisis dari kuantitas-kuantitas tersebut dikelompokkan dalam beberapa kelompokbilangan tak berdimensi. Hasil yang didapat adalah:

(kL" dp)/DL = 18.902(Re)a378(dp/D)a6972(Co')a2667

dengan ralat rata-rata = 7,26 %; ks = 2240,268(dp/D)1'553

dan masing-masing berlaku untuk kisaran : bilangan Reynold Re: 0,281 - 0,856; dp/D: 0,004 -0,022, Co*: 9,5408 x 10"5 - 6,2827 x 10""

ABSTRACT

EFFECT OF PARTICLE SIZE OF ZEOLITE ON THE MASS TRANSFER COEFFICIENT OFSTRONTIUM IN THE RADIOACTIVE WASTE ION-EXCHANGE PROCESS. This research isaimed for finding out the volumetric mass transfer coefficient of the zeolite particle, ks- Theexperiment has been conducted using an ion exchange column . The column diameter and lengthare 4.2 cm and 28 cm, respectively. The experiments have been conducted by flowing in the feedto the ion-exchange column containing zeolite with the varied particle diameters, i.e. 20, 40, 60,80 and 100 mesh. The feed concentrations of Sr(NO3)2, have been varied, i.e. 100, 250, 450, 550and 650 ppm, and so have been the flow rates, i.e. 35, 49, 70, 90 and 105 ml/minute. Samples ofthe effluents have been taken at certain series of time and subjected to analysis using an AtomicAbsorption Spectrophotometer. The analytical data obtained have shown that the mass transfercoefficient of the zeolite particle is predominantly affected by the zeolite structure, in particular iseffected by the number of Al atoms that hold the K ions. The analytical result from the aboveparameters has been presented in the forms of several groups of dimensionless number. Theequations obtained are:

(kt dp)/DL = 18.902(Ref'37s(dp/D)0fi972(Co')0-2667 with a mean error of 7.26 %;ks = 2240.268(dp/D)1- ; and each of ffrern is valid in range of:Re : 0.281 - 0.856; dp/D :0.004 - 0.022; Co': 9.5408 x 10* - 6.2827 x 10~4

PENDAHULUAN kelangsungan hidup manusia danlingkungannya apabila sampai tidak dikelola

Limbah yang berasal dari PLTN dengan baik dan benar. Limbah-limbahbiasanya berupa; limbah konsentrat tersebut biasanya mengandung unsurevaporator, resin penukar ion bekas dan radionuklida berwaktu paruh pendek sampaiendapan filter. Limbah tersebut biasanya yang berwaktu paruh panjang. Adapunmengandung unsur-unsur yang bersifat radionuklida yang berwaktu paruh sedangradioaktif dan akan sangat berbahaya bagi salah satunya adalah stronsium. Agar limbah

323


ISSN 1410-1998

tersebut nantinya cukup aman dalampenyimpanan maka diperlukan suatu prosespengolahan yang sifatnya dapatmenghambat radionuklida-radionuklidatersebut yang kemungkinan terlepas keluar.

Zeolit merupakan mineral yangmempunyai prospek masa depan yang cerahkarena keistimewaan sifat zeolit yang unik,sehingga dapat dimanfaatkan untuk banyakkeperluan, teristimewa dengan kemampuan-nya sebagai bahan pengolah limbah. Zeolittidak saja dapat mengolah iimbah kimia danlimbah industri yang beracun, tetapi jugalimbah radioaktif. Zeolit telah terbukti cukupbaik sebagai bahan penukar ion zat radioaktifyang terkandung dalam limbah cair aktifitassedang, khususnya ion stronsium dancesium'1'. Namun, selama ini penelitian barudilakukan dalam skala laboratorium. Agarhasil penelitian dapat diaplikasikan dalamskala industri, diperlukan data penelitianteknik untuk perhitungan scale-up danperancangan. Untuk memperoleh data-datatersebut dari penelitian ini dapat dihitungkoefisien perpindahan massa volumetrisdalam lapisan cairan (kL) dan koefisienperpindahan massa volumetris dalam butir-butir padatan (ks*). Berdasarkan pustakayang ditinjau harga kL* dan ks" dipengaruhioleh kuantitas-kuantitas sebagai berikut:1. Sifat-sifat cairan, yaitu kekentalan (jx) dan

kerapatan(p) serta konsentrasi Sr darilarutan mula-mula (Co*) dan konsentrasiSrdari larutan yang keluar dari kolom (C')

2. Sifat-sifat padatan termasuk geometri,yajtu diameter butir (dp), kapasitas zeolit(a*), konsentrasi Sr di dalam zeolit (at),koefisien difusi dalam lapisan film cairan(DL), koefisien difusi dalam butir-butirpadatan (Ds) dan diameter kolom.

3. Dinamika fluida (U), sehingga dapatdituliskan :kL* = f (U, p, dp, DL- D, a*, at*, Co*, C*)dengan sistem MLT akan didapat 8(delapan) kelompok tak berdimensi.

Kelompok bilangan Sherwood untuklapisan film cairan cukup teliti bila hanyamerupakan fungsi dari Re,dp/D dankonsentrasi umpan (Co), sedangkankelompok bilangan Sherwood untuk butir-butir padatan hanya merupakan fungsi daridp/D.

Teknik pertukaran ion telahdigunakan secara luas untuk proses-prosespemisahan di industri kimia. Efektivitas

pertukaran ion setiap bahan tidak sama untuksemua elemen, sehingga perlu diseleksiuntuk memperoleh efisiensi perpindahanradionuklida yang optimum. Pertukaran ionsering digunakan untuk memindahkan iontertentu dari suatu larutan atau untukmenggantikannya dengan ion lain. Dalam halini zeolit sebagai penukar ion dialiri larutanyang mengandung ion-ion stronsiumsehingga terjadi pertukaran K+ dengan Sr++

sampai terjadi kesetimbangan.

2K+Z + Sr++Z2 2 K+

Pada proses pertukaran ion, ukuranbutir zeolit berpengaruh terhadap koefisienperpindahan massa, karena semakin kecilukuran butir zeolit akan memperbesar luaspermukaan, sehingga kesempatan kontakantara larutan dengan zeolit semakin efektif,akibatnya proses pertukaran Sr++ dengan K+

akan semakin besar.

TEORI

Secara garis besar mekanismepertukaran ion terjadi melalui tiga tahap, yaitudifusi dalam lapisan cairan, difusi dalam butir-butir dan reaksi kimia ion-ion denganpermukaan padat (termasuk permukaandalam pori-pori padat). Persamaankecepatan pertukaran ion dapat dijabarkan121

dan hasilnya dapat dinyatakan dalam bentukpersamaan diferensial simultan sebagaiberikut.

~ V

dy { UCodx

dt a.dL= 0

. . . . ( 1 )

(2)

Agar persamaan (1) dapat diselesaikan makadi dalam operasional proses pertukaran ionharus diketahui nilai K,a,kLlks. Konstantakesetimbangan(K) dan kapasitas pertukaranion (a) diambil dari penelitian yangtelah dilakukan terdahulu'1' yaitu ;K = 5.615 g zeolit/g larutan dana =1,55 meq/g. Besaran lain yang perluditentukan adalah kL (koefisien perpindahanmassa voiumetris dalam lapisan cairan) danks (koefisien perpindahan massa volumetrisdalam butir-butir zeolit). Bila kuantita-kuantitapenting yang berpengaruh terhadap harga kL

dan ks disusun dan selanjutnya dijabarkandengan analisis dimensi diperoleh

324


persamaan dalam bentuk kelompok-kelompok tak berdimensi131 sebagai berikut:

...(3)

Dalam penelitian ini hanya menggunakansatu jenis zeolit yang telah dipilih111 sehinggakelompok (a*) dapat dihilangkan untuk sistemyang homolog dan pengaruh bilanganSchmidt dapat diabaikan, sehinggapersamaan (3) menjadi lebih sederhana.

Dari hasil penelitian14' pengaruh kelompok(a/ / a*) dan (C*/Co*) sangat kecil dan dapatdiabaikan, sehingga persamaan menjadilebih sederhana.

k'dp= F

pUdp dp_

DDalam menentukan harga kL dan ks

persamaan (1) dapat diubah menjadi:(6)

jika

•=Q-•(7)

dan

a(\-yj= z .(8)

Maka apabila dari berbagai percobaandiperoleh data Z dan Q kemudian dibuatgrafik Z vs Q akan didapat 1/ks sebagaitangen arah dan 1/ku sebagai intercept.

Untuk mempermudah perhitunganpertukaran ion ini, perlu dilakukan penelitianuntuk mencari pangkat-pangkat takberdimensi yang tertera pada persamaan (5).Pangkat-pangkat dari bilangan kelompok takberdimensi tersebut dapat dicari dengan caramelakukan percobaan dengan memvariasi-kan parameter-parameter percobaan, sepertivariasi kecepatan alir linier, variasi

konsentrasi larutan umpan dandiameter partikel zeolit.dimana :

- Co

• C*

« D• D L

» dp• dx/d.

konsentrasi ion dalammula-mulakonsentrasi ion dalamyang keluar dari kolomdiameter kolomkoefisien difusi dalamfilm cairandiameter butir zeolit

variasi

larutan

larutan

lapisan

perubahan fraksi konsentrasiSr di dalam larutan per satuanpanjang kolom

dy/dt : Perubahan fraksi konsentrasiSr++ dalam fase padatan perdetik

- u• rn.°,

P• X

• Y

• k L

• kL*

- ks

« A

• a

» a

• P• if

• Sh- Re> K

TATA

Superficial flow velocity: Tetapan

: fraksi konsentrasi Sr++ dalamcairan, meq Sr++/meq total

: fraksi konsentrasi Sr++ dalambutir-butir padatan, meq Sr+7mectotal

: Koefisien perpindahan massavolumetris total, 1/detik

: Koefisien perpindahan massadalam lapisan cairan, cm/detik

: koefisien perpindahan volu-metris dalam butir-butir padatan,1/detikluas permukaan perptndahanmassa, cm2

kapasitas pertukaran ion meq/cresin keringsurface area/unit volume, 1/cmkekentalan cairan, g/cm detikkerapatan cairanBilangan SherwoodBilangan ReynoldTetapan kesetimbangan

KERJA

Bahan :

Batuan zeolit berasal dari Bayah,Jawa Barat, dibuat menjadi ukuran 20; 40;60; 80 dan 100 mesh dan dihilangkankandungan airnya. Sr(NO3)2 diproduksi olehMerck dengan kadar 99 %, berat molekul= 211,63 dibuat konsentrasi bervariasi 100;250; 450; 550 dan 650 ppm merupakanlarutan umpan yang akan dimasukkan kedalam kolom.

325


ISSN 1410-1998

Metoda :

Alat penelitian berupa kolom gelasdengan ukuran panjang 28 cm, diameter4,2 cm dan sebagai alat analisis contohefluen digunakan AAS. Untuk mencarikoefisien perpindahan massa volumetrisdalam lapisan film cairan dan dalam butir-butir padatan (kL dan ks) mula muladitimbang zeolit yang sudah kering denganukuran butir tertentu dengan berat 5 gram, diatasnya ditempatkan glass wool dan pecahangelas. Larutan umpan Sr(NO3)2 dengankonsentrasi tertentu disiapkan dalam emberumpan. Agar skala rotameter tidak berubah-ubah maka harus selalu diatur pada kran 5.Setelah alat siap, umpan dialirkan ke dalamkolom penukar ion pada laju alir tertentu pula.Pengambilan contoh efluen setiap selangwaktu 2 menit sampai keadaan setimbangdan dianalisis dengan bantuan AAS.Percobaan diulang untuk ukuran butir yangberbeda.

Oleh karena dalam penelitian inimenggunakan metoda lapisan tipis, makasebelumnya dicari dahulu seberapa jauhketebalan zeolit di dalam kolom, sehinggakoefisien perpindahan massa yang dihasilkandianggap sudah tidak berubah atau dapatdicari faktor koreksinya untuk itu dicobabeberapa ketebalan(2, 3, 5, 6 g) zeolit keringdalam pertukaran ion. Variabel-variabel yangberpengaruh terhadap ^kelompok-kelompokyang mengandung kL* dan ks' adalahbilangan Re, dp/D dan Co*. Untukmendapatkan nilai variabel tersebut perludilakukan penelitian dengan memvariasikan :1. Kecepatan linier aliran (35, 49, 70, 90,

105 ml/menit). Pada variabel bilanganRe, indeks Re yang ditunjukkan oleh mpada persamaan(4) akan didapat denganmembuat grafik log pUdp/ja lawankL*dp/DL maka akan didapat m sebagaislope dan log F* sebagai intercept.

2. Variabel dp/D diperoleh denganmemvariasikan ukuran butir zeolit (20,40, 60, 80 dan 100 mesh). Kecepatanlinier dan konsentrasi larutan tetap.Indeks dp/D yang ditunjukkan oleh opada persamaan (4) akan didapatdengan membuat grafik log dp/D lawanLog{(kL dp)/DL}. n/pUD, maka akandidapat o sebagai slope dan log F"sebagai intercept.

3. Pangkat p pada persamaan(4) didapatdengan memvariasikan Co(kL dp)/DL = F"*(Co*)p

(Log kL* dp)/DL = log F*" + p log Co*dengan membuat grafik log (kL dp)/DL lawanlog Co* didapat p sebagai slope dan log F**sebagai intercept.

Dengan cara-cara yang sama seperti diataskelompok yang memuat koefisienperpindahan massa dalam butif-butir padatan(ks*) dapat dicari

Zeolitukuran butir (mesh):

20,40,60,80, [00

Sr (NO,),konsentasi (ppm)100,250,400,550,

650

Kecepatan aliranumpan (ml/mcnil)35,49,70,90, 105

Kolom penukar ion

EITliicn:AAS

Kclompokbilangan tak

JS/L.Analisis data

Kesimpulan

Gambar l Skema penelitian

Keterangan gambar:

1. Pengumpan2. Stabilizer3. Pompa

4. Rotameter5. Kolom penukar ion6. Penampung efluen

Gambar 2. Susunan alat penelitian

326

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir HIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

HASIL DAN BAHASAN

Dari hasil percobaan ini harga kL

dan ks dapat dicari dengan cara membuatGambar Q vs Z (Q dan Z dihitung denganpersamaan 7 dan 8). Untuk memperolehharga Q dan Z perlu dilakukan perhitunganuntuk harga-harga x, y, Pace, P. Dari harga-harga tersebut Q dan Z dapat dicari. Hasilpenelitian dengan variasi laju alir umpan dariGambar 3 diperoleh intercept 39,537 dantangen arah 0,378, untuk Gambar 4, tangenarah « 0 dan interceptnya 11,08. Hal tersebutmenunjukkan hubungan bilangan Sherwood(Sh) dan bilangan Reynold (Re) adalahShL= 39,537(Rer378 dan untuk Shs = 11,08.Dari persamaan-persamaan ini dapat dilihatbahwa kelompok bilangan Re berpengaruhterhadap kelompok bilangan Sherwood padalapisan film cairan (kL dp/D), tetapi tidakberpengaruh terhadap kelompok bilanganSherwood pada butir-butir zeolit (ks* dp/D).Hal ini dapat dijelaskan berdasarkan suatufenomena bahwa struktur zeolit yang porous(berongga) mengakibatkan cairan denganmudah memasuki pori-pori .zeolit.Oleh karena ini, proses perpindahan Ton Sryang terjadi dalam butir-butir zeolit sangatdominan ditentukan oleh jumlah atom Al yangmengikat K+ dalam struktur zeolit yangjumlahnya telah tertentu. Dengan penjelasantersebut dapatlah dipahami kalau bilanganReynold relatif tidak berpengaruh terhadapbilangan Sherwood pada butir-butir zeolit.Adapun proses perpindahan ion Sr dalamlapisan film cairan dipengaruhi olehkecepatan aliran, mengingat semakin besarkecepatan alirnya semakin besar pula fraksiSr per satuan waktu yang berkontak denganpermukaan butir-butir zeolit, semakin besarbilangan Re akan memperbesar bilanganSherwood pada lapisan film cairan.

Hasil perhitungan dari data-datapenelitian dengan variasi ukuran butir zeolitdapat dilihat pada Gambar 5 sampai denganGambar 11, menunjukkan hubungan antaradp dengan kL dan ks, dari Gambar tersebutdapat dilihat bahwa ukuran butir zeolit akanberpengaruh terhadap harga kL dan ks.Semakin kecil ukuran butir, harga kL semakinbesar dan ks semakin kecil, hal ini berartibahwa tahanannya semakin kecil pula.Semakin kecil ukuran butir akanmemperbesar luas permukaan butir,sehingga kesempatan kontak antara larutandengan zeolit semakin efektif. Hal inidikarenakan yang dipakai untuk proses difusi

semakin bertambah. Dengan demikian akanmengakibatkan jumlah atom Al yangmengikat ion K semakin kecil, sehinggaharga ks semakin kecil pula. Pengaruhperbandingan ukuran butir dan diameterkolom dengan harga ks dan kL untuk log dp/Dvs log ks diperoleh intercept 3,3503 danslope 1,5530 dan untuk log dp/D vs log kL

diperoleh intercept -0,8115 danslope -0,4196 sehingga akan terlihatks = 2240,268 (dp/D)1'553 dankL= 0,1543(dp/D)-0,4196 Gambar 12,hubungan antara log (dp/D) Vs logShL(1/Re)0'378 diperoleh tangenarah = 0,6792. Dalam penentuan koreksiketebalan lapisan zeolit, kecepatanpertukaran ion Sr didalam larutan umpandengan ion K di dalam zeolit diperolehdengan mengukur perubahan konsentasi darilarutan umpan melalui suatu lapisan tipiszeolit (batch). Hal ini dianggap mendekatimodel matematik yang dipakai. Ketebalanlapisan zeolit ideal dianggap ~0. PadaGambar 13 memberikan koreksi ketebalanzeolit ideal(-O) terhadap ketebalan zeolityang digunakan dalam penelitian ini (5 g).Dari gambar tersebut diperoleh hasil bahwa1/kL ideal = 0,25 dan 1/kL5gr = 0,8467, makafaktor koreksi penggunaan zeolit dengantebal 5 g terhadap ketebalan zeolit idealadalah 3,3868.

Hasil perhitungan data-datapenelitian dengan variasi konsentrasi umpanSr(NO3)2 menunjukkan bahwa semakin besarkonsentrasi mula-mula, harga kL semakinbesar ditunjukkan pada Gambar 14. Hal initerjadi karena fraksi Sr per satuan waktudalam lapisan film cairan akan semakinbesar, sehingga akan mengakibatkantahanan difusi semakin berkurang atau hargakL semakin bertambah. Kenyataan ini dapatpula dijelaskan dengan fenomena yang samaseperti diatas; semakin besar konsentrasiumpan berarti efektivitas kontak ion-ion Srterhadap lapisan film semakin besar. Adapunkonsentrasi umpan relatif tidak berpengaruhterhadap harga ks, dapat dijelaskan bahwabesarnya ks relatif tidak dipengaruhi olehkonsentrasi mula-mula pada kisarankonsentrasi percobaan, karena lebihditentukan oleh jumlah atom Al yangmengikat K+ di dalam butir-butir zeolit.Hubungan antara Co* dengan

(Sh)(1/Re)°'378(dp/D)0'6972 ditunjukkan dalamGambar 10 diperoleh harga untuk tangenarah -0,2067 dan interceptnya 18,902

327


ISSN 1410-1998

sehingga persamaan ditulis sebagai berikut,(kL*dp)/D = 18,902 (Re)0'378 (dp/D)0'6972 {Co*)"0'2667

Hasil keseluruhan dari penelitian inimenunjukkan bahwa faktor yang palingberpengaruh pada pertukaran ion denganmenggunakan zeolit adalah ukuranbutirannya, karena dari hasil perhitungahterlihat bahwa indeks untuk dp/D adalah yangpaling besar; 0,6972 sedangkan untukbilangan Re dan Co* adalah 0,378 dan-0,2667. Hasil kuantitas-kuantitas inidikelompokkan dalam beberapa kelompokbilangan tak berdimensi. Hasil yang didapatadalah :

[4].

(kL"dp)/DL= 18,902(Re)0'378 (dp/D)0'6972 ( C o - ) 0 ,2667

dengan ralat rata = 7,26 %ks = 2240,268(dp/D)1'553

dan masing-masing berlaku untuk kisaran :Re = 0,281 -0,856 ; dp/D = 0,004 - 0,002

,-5Co =9,5408. 10"D - 6,28273. 10'

SIMPULAN

Hasil penelitian ini dapat disimpulkanbahwa daiam perancangan alat penukar ionuntuk pengolahan limbah radioaktif,khususnya untuk penyerapan ion Sr denganbahan penukar ion zeolit dari Bayah, JawaBarat ada beberapa hal yang harusdiperhatikan, yaitu secara fenomenalogiskoefisien perpindahan massa pada butir-butirzeolit dominan dipengaruhi oleh strukturzeolit, khususnya jumlah atom yang mengikation K. Koefisien perpindahan massa padalapisan film dipengaruhi oleh ukuran butirzeolit, kecepatan aliran fluida dan konsentrasiumpan, namun yang paling dominan adalahpengaruh ukuran butir.

PUSTAKA

[1]. LAS, THAMZIL, Use of Natural Zeolitefor Nuclear Waste Treatment,Department of Chemistry and AppliedChemistry, University of Salford, TheUnited Kingdom, 1989.

[2]. HELFFERICH, FREIDLICH, IonExchange, McGraw-Hill Book Company,California, 1962.

[3]. SHERWOOD, T. K., PIGFORD, R. Land WILKE, C. R., Mass Transfer,McGraw-Hill, Kogakusha, Ltd, Tokyo,1975.

[5].

[6].

DARYOKO, MULYONO, KecepatanPertukaran ion Natrium dan StronsiumPada Sistem Dowex X-50, Natrium danStronsium, Program Studi Teknik Kimia,Fakultas Pasca Sarjana, UniversitasGajah Mada, Yogyakarta, 1988.LAS, THAMZIL, Zeolit untuk Industri,Lembaga llmu Dasar, Institut TeknologiIndonesia, Serpong, Tangerang, 1991.NORTHRUP, M. J., Clyde, Jr., ScientificBasic for Nuclear Waste Management,New York, 1980.

[7]. PERRY, R. H. and CHILTON, C. H.,Chemical Engineers Hand Book, 5 th ed,McGraw-Hill Kogakusha, Ltd, Tokyo,1973.

[8]. IAEA, Operational Management forRadioactive Effluents and Waste Arisingin Nuclear Power Plant, Safety SeriesNo. 50-SG-011, IAEA, Vienna, 1986.

[9]. SHERMAN, D. JOHN, Ion ExchangeSeparation With Moleculer Sieve Zeolite,Union Carbide Corporation, Tarry town,New York, 1983.

[10]. WALSH, P. M., Use of Zeolite inRadioWaste Treatment, Department ofChemical and Applied Chemistry,Universitas of Salford, United Kingdom,1985.

LAMPIRAN

Perhitungan untuk mencari kL dan ks

Harga kL dan ks dicari dari perhitungan-perhitungan seperti berikut:1. Jika Co = konsentrasi Sr++ awal (dianggap

mula-mula ada hanya Sr++), danC = konsentrasi Sr++ yang keluar darikolom, maka xrt = (Co + C)/ 2Co

2. Pace = akumulasi Sr++ pada saatAt = m eq Sr++/g ze0|it pada saatAt = WCoA/Vz (1-xrt pada t) + (1-xrt pada U)At = WCoAA/z .2 -(xrt pada t + xrt pada L-,) At

3. P = m eq Sr++/g zeolit pada saat t= a - Pace + Pace pada saat t

4. y = fraksi Sr++ di dalam zeolit pada saat tadalah = P/a

5. Pada penelitian ini zeolit didalam kolomadalah lapisan tipis, maka berlaku neracamassa sebagai berikut:

dy/dt = wp /awz M (Co-C) 10~3

6. Q dan Z dapat dicari dengan persamaan(7) dan (8) dan dibuat grafik Z lawan Qakan didapat 1/kL sebagai intercept dan1/ks sebagai tangen arah

328

ISSN 1410-1998 Pmsiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

TANYA JAWAB

Sorot Soediro• Mohon dijelaskan rumus kimia dari zeolit

yang digunakan dalam penelitian ini ?• Apakah dalam penelitian ini laju alir

umpan divariasikan• Apakah pengaruh pemanasan pada

zeolit dan berapa temperatur palingoptimal ?

• Apakah zeolit dapat digunakan untukmenyerap logam berat beracun dalamlimbah ?

• Apakah hasil dari penelitian ini dapatdigunakan untuk skala lebih besar(industri) ?

Dewi Susilowati• Rumus kimia zeolit:

£ Mn+ [ xAIOi • yS/O2] " • zHiO

• Laju alir umpan divariasikan yaitu 35, 49,70, 90, 105m3/menit.

• Pemanasan zeolit dimaksudkan untukmenghilangkan kandungan air. Dalampercobaan ini dilakukan pada temperaturkamar.

• Zeolit dapat digunakan untuk menyeraplogam berat dan beracun dalam limbahseperti Sr.

• Penelitian ini mempunyai tujuan untukmemperoleh data-data yang dapatdiaplikasikan dalam scale-up danperancangan a!at dengan skala besar(industri).

Susilaningtyas• Mohon dijelaskan mengapa dipilih zeolit

dari daerah Bayah, Jawa Barat ? Apakahmempunyai karakteristik tertentu ?Apakah sudah pernah dicoba zeolit daridaerah lain ?

• Berapa ukuran butir terbaikdiperoleh dalam penelitian ini ?

Dewi Susilowati

yang

Zeolit dari daerah Bayah digunakandalam penelitian ini dengan alasansangat praktis karena pada saatbersamaan zeolit tersebut diteliti denganparameter berbeda oleh peneliti lain diPusat Teknologi Pengolahan LimbahRadioaktif (PTPLR) Serpong. Padadasarnya zeolit Bayah secara umummempunyai karakteristik sama denganzeolit dari daerah Lampung danTasikmalaya. Penelitian denganmenggunakan zeolit lain telah dilakukanoleh para peneliti lain di PTPLR.Ukuran butir zeolit terbaik dari hasilpenelitian ini adalah 100 mesh.

329


ISSN 1410-1998

Gambar 3. Grafik log ShL vs log Re Gambar 6. Grafik Z vs Q untuk dp 40 mesh

Gambar 4. Grafik log Shs vs log Re Gambar 7. Grafik Z vs Q untuk dp 60 mesh

Gambar 5. Grafik Z vs Q untuk dp 20 mesh Gambar 8. Grafik Z vs Q untuk dp 80 mesh

330


Gambar 9. Grafik Z vs Q untuk dp 100 mesh Gambar 12. Grafik log (dp/D) vs log ShL (1/Re)0.378

• 1 . 1 -1 .4

Ugt*/O)

Gambar 10. Grafik log {dp/D) vs log ks Gambar 13. Grafik tebal (gr) vs 1/kL (detik)

Gambar 11. Grafik log (dp/D) vs log kLGambar 14. Grafik log Co vs ShL (1/Re)0"8(dp/D)a6972

331

ISSN 1410-1998

ID0100184


IMOBILISASI LIMBAH AKTIVITAS TINGGIDENGAN GELAS

Aisyah, Herlan MartonoPusat Teknologi Pengolahan Limbah Radioaktif - BATAN

ABSTRAK

IMOBILISASI LIMBAH AKTIVITAS TINGGI DENGAN GELAS. Limbah cair aktivitas tinggi(LCAT) adalah limbah yang berasal dari ekstraksi siklus I proses olah ulang bahan bakar nuklirbekas. Limbah ini diimobilisasi dengan gelas borosilikat. Untuk jenis limbah tertentu diperlukanbahan pembentuk gelas yang tertentu pula" sehingga diperoleh sifat-sifat gelas-limbah yangmemenuhi syarat baik untuk proses maupun untuk penyimpanan. Telah dipelajari pengaruhkandungan limbah terhadap densitas, koefisien muai panjang, titik pelunakan dan laju pelindihangelas-limbah. Komposisi LCAT ditentukan dengan program Origen 2 dan digunakan secarasimulasi. Kandungan limbah dalam gelas-limbah dibuat 19,84; 22,32; 25,27 dan 26,59 %berat.Hasil penelitian menunjukkan bahwa kandungan limbah yang semakin tinggi akan meningkatkandensitas gelas-limbah, sedangkan koefisien muai panjang dan titik pelunakan relatif tidakberubah. Semakin tinggi kandungan limbah berakibat pada laju pelindihan gelas-limbah yangmeningkat. Sifat gelas-limbah yang diperoleh dari hasil penelitian ini tidak menunjukkanpenyimpangan dari sifat gelas-limbah standar.

ABSTRACT

THE IMMOBILIZATION OF HIGH LEVEL WASTE INTO GLASS. High level liquid waste isgenerated from the first step extraction in the nuclear fuel reprocessing. The waste is immobilizedwith boro-silicate glass. A certain composition of glass is needed for a certain type of waste, sothat the properties of waste glass would meet the requirement either for further process or fordisposal. The effect of waste loading on either density, thermal expansion, softening point andleaching rate has been studied. The composition of the high level liquid waste has beendetermined by ORIGEN 2 and the result has been used to prepare simulated high level waste.The waste loading in the waste glass has been set to be 19.84; 22.32; 25.27 and 26.59 weightpercent. The result shows that increasing the waste loading has resulted in the higher densitywith no thermal expansion and softening point significant change. The increase in the wasteloading increases the leaching rate. The properties of the waste glass in this research have notshown any deviation from the standard waste glass properties.

ini banyakhasil belah danborosilikat telahuntuk imobilisasi

PENDAHULUAN

Limbah cair aktivitas tinggi (LCAT)ditimbulkan dari ekstraksi siklus I proses daurulang bahan bakar nuklir bekas{reprocessing). Limbahmengandung radionuklidasedikit aktinida. Gelasdigunakan secara industri(pemadatan) limbah aktivitas tinggi olehnegara maju. Imobilisasi limbah aktivitastinggi dengan gelas disebut vitrifikasi. Gelasborosilikat dipilih karena pembuatannya lebihmudah dibandingkan dengan synroc danvitromet, serta lebih tahan korosi danmempunyai ketahanan fisik yang lebih baikdibandingkan dengan gelas fosfat [1'. Adanyaradiasi gamma yang dipancarkanradionuklida hasil belah dalam gelas-limbah,mengakibatkan suhu yang tinggi ( > 500 °C).Suhu yang tinggi dan waktu yang cukuplama dapat mengakibatkan devitrifikasi.

Adanya devitrifikasi ini akan mengakibatkanketahanan kimianya menurun, karenanya lajupelindihannya meningkat Ml. Berdasarkanpertimbangan diatas, maka kandunganlimbah dalam gelas-limbah dibatasi antara20-30% berat. Sedangkan untuk mengurangipanas radiasi yang dipancarkan olehradionuklida dalam limbah maka kandunganhasil belah dalam gelas-limbahmaksimumnya 10%.

Pada penelitian sebelumnya telahdipelajari pengaruh kandungan silika,alumina, dan feri oksida terhadap sifat kimiagelas-limbah. Hasil penelitian menunjukkanbahwa semakin tinggi kandungan silika,alumina dan feri oksida dalam gelas-limbahmaka harga laju pelindihannya semakin kecil.Juga telah dipelajari pengaruh kandunganlimbah terhadap devitrifikasi gelas-limbah.Semakin tinggi kandungan limbah makadevitrifikasi akan lebih mudah terjadi.


Pada proses daur ulang bahan bakarbekas, komposisi limbah aktivitas tinggi yangditimbulkan akan berbeda-beda tergantungbanyak faktor, antara lain jenis reaktor,jumlah pengayaan uranium, lamapendinginan dan lain sebagainya. Untuk jenisiimbah aktivitas tinggi yang tertentumemerlukan bahan pembentuk gelas yangtertentu pula sehingga akan diperoleh sifat-sifat gelas-limbah yang memenuhi syaratbaik untuk proses maupun untukpenyimpanan.

Kandungan limbah dalam gelas-limbah dapat berpengaruh terhadap sifatgelas-limbah, karena adanya perbedaankomposisi. Adanya perubahan komposisi inidapat dideteksi melalui perubahan densitas,kekuatan mekanik dan laju pelindihannya.Sifat- sifat gelas-limbah ini perlu dipelajarikarena sifat- sifat ini diperlukan dalammendisain tungku, wadah, sistempengangkutan, penyimpanan sementara dankualitas gelas-limbah.

Dalam penelitian ini dipelajaripengaruh kandungan limbah terhadap sifat-sifat gelas-limbah seperti densitas, koefisienmuai panjang, titik pelunakan dan lajupelindihan. Limbah cair aktivitas tinggi yangdipelajari adalah limbah simulasi dengankandungan limbah sebesar 19,84; 22,32;25,27 dan 26,59 % berat, sedangkan bahanpembentuk gelas terdiri dari SiO2 = 62,3;B2O3 =19; AI2O3 = 6,7; LiO2 = 4,0; CaO = 4,0dan ZnO = 4,0 % berat. Komposisi LCATditentukan dengan program ORIGEN 2 untukjenis reaktor PWR dengan fraksi bakar45.000 MWd/MtU, pengayaan uranium4,5 %, tenaga spesifik 38 MW/MtU dan lamapendinginan 4 tahun. Limbah simulasi dibuatdengan penggantian beberapa unsur denganunsur lain dalam satu golongan, yaitu Tcdiganti dengan Mn, aktinida (U, Pu, Np, Am,Cm) diganti dengan Ce dan Pm digantidengan Nd. Sifat gelas-limbah yang dipelajariadalah densitas, koefisien muai panjang, titikpelunakan dan laju pelindihan.

TATA KERJA

Bahan

Bahan yang digunakan berupaserbuk oksida-oksida dengan kemurniantinggi seperti terlihat pada Tabel 1. Sebagaiacuan (standar) dipakai gelas-limbah milikPower Reactor and Nuclear Fuel

Development Corporation (PNC) Jepangyang mempunyai sifat sebagai berikut l2]:

1. Densitas rerata = 2,74 g.cm"3

2. Koefisien muai panjang = 83 x 10'7 °C"1 padasuhu (30-300°C)

3. Titik transformasi = 501 °C4. Konduktivitas panas = 0,87 kkal.rrf2. jam"1.°C"1

(pada 100 °C)5. Titik pelunakan = 614 °C6. Tahanan listrik = 4,8 ohm . cm (pada 1150 °C)7. Kekentalan = 40 poise pada (1150 °C)8. Laju pelindihan = 2,3x10"5 g.cm'2. hari"1 (statik,

100 °C, 24 jam)9. Panas jenis= 0,21 kal.g'1. °C'1 (pada 1150 °C)10. Kekuatan mekanik = 57 MPa.

Metode

Bahan pembentuk gelas dan limbahsimulasi dicampur sampai homogen dandipanaskan dalam tungku pada suhu 1150°Cselama 2,5 jam sambil dilakukan pengadukansecara berkala. Annealing dilakukan selama2 jam pada suhu 510 C dan selanjutnyadilakukan pendinginan dengan laju 16,7 Cper jam.

Densitas gelas-limbah ditentukansecara Archimides dengan menggunakanpersamaan:

= (Wa P w -Ww P aK(Wa -Ww ) (1)

dimana:pPa

Pw

wa

densitas gelas-limbah (g.cm"3)densitas udara (g.cm"3)densitas air (g.cm"3)massa gelas-limbah di udara (g)

Ww : massa gelas-limbah di air (g)

Pengukuran koefisien muai panjangdilakukan dengan dilatometer denganskema alat seperti ditunjukkan padaGambar 1. Contoh gelas-limbah yangberbentuk balok dengan ukuran5x5x(15 -20) mm dipanaskan dari suhu 30sampai dengan 300°C dengan lajupemanasan 10°C/menit. Koefisien muaipanjang (a) gelas-limbah dihitung denganpersamaan:

AL+ 5,61x10"

Lo (300-30)

dimanaa : koefisien muai panjang contoh (°C1)Lo: panjang contoh awal (mm)

(2)

334


L : panjang contoh setelah pemanasan (mm)5,61x10"7 : Koefisien muai panjang kuarsa

(sebagai koreksi)

Titik pelunakan adalah suhu dimanakekentaian gelas-iimbah 107'65 poise yangdiukur dengan alat pengukur titik pelunakan.Alat berupa tungku berbentuk silinder denganskema alat seperti terlihat pada Gambar 2.Contoh berdiameter 0,55 ~ 0,75 mm danpanjang 23,5 cm diletakkan secara tegakdalam tungku. Contoh dipanaskan denganlaju pemanasan 4 °C/menit. Contoh ber-tambah panjang dengan naiknya suhu.Penambahan panjang contoh akan terdeteksisebagai pulsa. Jika pulsa yang dihasilkanlebih dari 5 dalam 1 menit, maka percobaandihentikan. Hal ini sesuai denganpenambahan panjang 1 mtn/menit dankekentalan telah mencapai 107'65 poise.

Laju pelindihan dilakukan menurutJapan Industrial Standard (JIS), yaitu iajupelindihan dipercepat dalam medium air.Contoh gelas-limbah dengan ukuran 250 ~420 jim ditnasukkan dalam basket dandipasang pada soklet untuk direfluks denganair suling pada suhu 100 °C selama 24 jamdengan skema alat seperti terlihat padaGambar 3. Laju pelindihan dihitungberdasarkan berat contoh yang hilangdengan persamaan:

W o - WL =

S. t(3)

dimana:L : laju peiindihan (g. cm"2, hari"1)S : luas permukaan contoh (cm2, g"1)Wo :berat contoh sebelum dilindih (g)W : berat contoh sesudah dilindih (g)t : waktu pelindihan (hari)

HASIL DAN BAHASAN

Hasil percobaan dan perhitungandensitas sebagai fungsi kandungan limbahdapat dilihat pada Gambar 4. Dari gambartersebut tampak bahwa denganbertambahnya kandungan limbah, makadensitas meningkat. Hal ini karena denganbertambahnya kandungan limbah berartikandungan oksida-oksida dari unsur-unsuryang lebih berat bertambah, sedangkanoksida pembentuk gelas menjadi berkurang.Bertambahnya oksida dari unsur berat akan

menaikkan densitas gelas-limbah. Jikadibandingkan dengan densitas gelas-limbahstandar (2,74 g.cm'3) maka harga densitasgelas-limbah hasil penelitian tidakmenunjukkan adanya penyimpangan .

Pengaruh kandungan limbahterhadap koefisien muai panjang dapat dilihatpada Gambar 5. Dari data tersebut terlihatbahwa peningkatan harga koefisien muaipanjang sangat kecil ( orde 10"7 °C'1),sehingga dikatakan bahwa bertambahnyakandungan limbah praktis tidak menaikkanharga koefisien muai panjang. Kenaikankoefisien muai panjang dipengaruhi olehbertambahnya oksida alkali dan berkurang-nya SiO2

Pl. Sedangkan pada penelitian iniperubahan kandungan oksida alkali dan SiO2

kecil,. karenanya tidak mengakibatkanperubahan koefisien muai panjang. Koefisienmuai panjang ini merupakan sifat yangpenting untuk mengevaluasi ketahanangelas-limbah terhadap kejutan panas. Hargakoefisien muai panjang ini mendekati hargakoefisien muai panjang gelas-limbah standar(83 °C'1).

Pengaruh kandungan limbahterhadap titik pelunakan ditunjukkan padaGambar 6. Data tersebut menunjukkanbahwa titik pelunakan relatif tidak berubahdengan kenaikan kandungan limbah.- Hargatitik pelunakan juga dipengaruhi oleh jumlahkandungan SiO2.. Dalam penelitian iniperbedaan jumlah kandungan SiO2 kecilsehingga pengaruhnya tidak nyata terhadapharga titik pelunakan. Harga titik pelunakanini relatif sama dengan harga titik pelunakangelas - limbah standar ( 614 °C ). Titikpelunakan menunjukkan suhu terendahdimana gelas masih dapat dibengkokkandengan tangan.

Pengaruh kandungan limbahterhadap laju pelindihan geias-limbah dapatdilihat pada Gambar 7. Dari gambar tersebuttampak bahwa terjadi kenaikan lajupelindihan dengan bertambahnya kandunganlimbah. Hal ini karena dengan bertambahnyanuklida dalam limbah maka kerangka gelasmenjadi penuh, sehingga nuklida mudahterlindi keluar. Harga laju pelindihan gelas-limbah hasil penelitian lebih kecil dari hargalaju pelindihan gelas-limbah standar(2,3x10"5 g.cm'2.hari ). Hasil penelitian diPNC Jepang menunjukkan bahwa untuk jenisgelas-limbah yang sama, fluktuasi harga lajupelindihan cukup besar. Hal ini karena harga

335


laju pelindihan dipengaruhi oleh banyakfaktor. Yang perlu diperhatikan adalahsemakin kecil harga laju pelindihanmenunjukkan bahwa gelas - limbahmempunyai kuaiitas yang cukup baik. Lajupelindihan merupakan hal yang penting,mengingat tujuan akhir dari imobilisasilimbah adaiah untuk memperkecil potensiterlepasnya radionuklida yang ada dalamlinnbah ke lingkungan.

SIMP ULAN

Dari basil penelitian yang telahdilakukan dapat disimpulkan bahwa jumiahkandungan limbah dalam gelas-limbahberpengaruh terhadap beberapa sifat gelas-limbah. Kandungan limbah yang semakintinggi akan meningkatkan densitas gelas-limbah. Sedangkan harga kosfisien muaipanjang dan titik pelunakan relatif tidakberubah. Laju pelindihan gelas-limbahdipengaruhi oleh kandungan limbah.Semakin tinggi kandungan limbah maka laiupelindihan akan meningkat. Semakin kecilharga laju pelindihan maka gelas-limbahyang dihasilkan mempunyai kuaiitas yangsemakin baik. Data hasil penelitian tidakmenunjukkan penyimpangan terhadap datastandar. Hal ini karena jumiah kandunganlimbah yang dipelajari masih dalam batasyang disarankan yaitu 20%~30%.

PUSTAKA

[1]. IAEA., Technical Report Series No. 187,Characteristic of Solidified High LevelWaste Products, Vienna, 1979.

[2], PNC's Guide Books, Jepang, 1980.[3]. H LA VAC, J.A., The Technology of Glass

and Ceramics, Elsevier ScientificPublishing Company, New York, 1983.

[4], LAUDE, F.,et all., Convinement ofRadioactivity in Glasses, internationalSymposium on Management ofRadioactive Waste from the Nuclear FuelCycle, Vienna, 1976.

[5]. MENDEL, J.E., The Fixation of HighLevel Waste in Glasses, PNL Richland,PNL SA-129, Washington, 1985.

[6]. ASM., Hand Book, Material Characteri-zation, Vol. 10, 9th ed., USA, 1992.

[7]. HERLAN MARTONO, Gelas SebagaiPerangkap Limbah Radioaktif Berakti-vitas Tinggi, Thesis Magister, UniversitasIndonesia, Jakarta, 1992.

[8], AISYAH, HERLAN, M., PenentuanDevitrifikasi Gelas-Limbah SecaraMikroskopik, Prosiding Pertemuan DanPresentasi llmiah Penelitian Dasar llmuPengetahuan Dan Teknologi Nuklir,Yogyakarta, 1992.

[9]. AISYAH, HERLAN, M., PengaruhKandungan Silika, Alumina dan FeriOksida Terhadap Sifat Kimia Gelas-Limbah, Pertemuan dan Presentasillmiah Penelitian Dasar llmuPengetahuan Dan Teknologi Nuklir,Yogyakarta, 1997 {belum terbit).

TANYA JAWAB

Faizal Rizao Apakah gelas limbah yang digunakan

mempunyai komposisi yang samadengan gelas limbah standar ?

o Disamping komposisi apakah adaperbedaan antara gelas limbah yangdigunakan dengan gelas limbahstandar ?

Aisyah® Bahan pernbentuk gelas yang digunakan

sama dengan bahan pembentuk gelasstandar, sedangkan komposisi iimbahnyaberlainan tergantung dari jumiahkan.dungan limbahnya.

o Disamping komposisi tidak adaperbedaan sangat mencolok dengangelas standar. Perbedaan yang ada

. masih dalam batas dapat diterima yaitusifat gelas limbah.

336

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmian Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

Tabel 1. Komposisi Gelas-Limbah Pada Berbagai Kandungan Limbah

Komposisi Gelas-Limbah (% berat)Oksida

SiO2

B2O3

AI2O3Li2OCaOZnO

Na2OP2O5

Fe2O3

Cr2O3

NiOGd2O3

Sb2O3

Rb2OCs2OSrOBaOZrO2

MOO3MnO2

RuO2

Rh2O3

PdOAg2OCdOSnO2

SeO2

TeO2

Y2O3

La2O3

CeO2

Pr6OnNd2O3

Sm2O3

Eu2O3

Kandungan Limbah19,84%49,9315,235,373,213,213,21

9,980,111,070,200,171,450,010,070,460,170,301,130,850,200,490,090,260,010,020,020,010,120,100,241,130,230,810,140,03

22,32 %48,3914,765,203,113,11

- 3,11

10,000,141,330,250,221,820,010,080,570,210,381,411,060,250,610,110,320,020,030,020,020,120,130,301,410,281,000,180,04

25,27 %46,5514,205,012,992,99

2,99

9,990,171,650,310,272,260,010,100,710,260,471,751,310,310,750,130,400,020,030,030,020,150,160,381,760,351,250,220,05

26,29 %45,7213,954,922,942,942,94

10,000,191,800,330,292,450,010,110,780,290,511,901,430,330,820,150,440,020,030,030,020,170,170,411,890,381,350,240,05

337


ISSN 1410-1998

Contoh g-I:K.I. : 19,84 %

Contoh g-I:K.I. : 22,32 %

Contoh g-I:K.I.: 25,27 %

Contoh g-1K.I. : 26,59 %

Gelas-limbahstandar

Densitas, Koefisien Muai Panjang,Titik Pelunakan dan Laju Pelindihan

Analisis Data

Kesimpulan

Gambar 1. Skema Metode Penelitian

338

ISSN 1410-1998Presiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir III

PEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

Keterangan. Gambar.t. Tungku2. Contoh gelas-limbah3. Kuarsa4. Termokopel5. Pendingin6. Rangkaian Listrik7. Rekorder

Gambar 2. Skema Dilatometer

Ketevangan Gambar1. Pemanas2. Contoli gelas-limbali3. Aluminium foil4. Laser5. Detektor6. Roda bergigi

Gambar 3.Skema Alat Pengukur Titik Pelunakan

Keterangan Gambar:a. Penyanggab. Saklarc. Mantel Pemanasd. Labu Didihe. Basket untuk contohf. Pendingin

Gambar 4,, Alat Uji Pelindihan

339


18 20 22 24 26 28

Kandungan Limbah (% berat)

620

600

18 20 22 24 26 28

Kandungan Urn bah (% berat)

Gambar4. Pengaruh KandunganLimbah Terhadap Den-sitas Gelas-Limbah.

v 1.E-05

cCO

I9.E-06

8.E-0S

7.E-06 1 - J —18 20 22 24 26 28


Gambar 6. Pengaruh KandunganLimbah Terhadap TitikPelunakan Gelas-Limbah.

\ 2.2E-05

«j 1.8E-05

18 20 22 24 26 28


Gambar 5. Pengaruh KandunganLimbah TerhadapKoefisien Muai PanjangGelas-Limbah.

Gambar 7. Pengaruh KandunganLimbah Terhadap LajuPelindihan Gelas-Limbah.

340

ISSN 1410-1998

ID0100185


POTENSI BENTONIT SEBAGAI BAHAN URUGPADA SISTEM PENYIMPANAN LIMBAH TANAH DANGKAL

Budi Setiawan, Dewi Susilowati, Sucipta, Thamzi! LasPusatTeknologi Pengolahan Limbah Radioaktif- BATAN

ABSTRAK

POTENSI BENTONIT SEBAGAI BAHAN URUG PADA SISTEM PENYIMPANAN LIMBAHTANAH DANGKAL. Beberapa percobaan untuk mengetahui potensi bentonit telah dilakukan diPusat Teknologi Pengolahan Limbah Radioaktif (PTPLR)-BATAN. Tujuan penelitian ini adalahuntuk mengetahui unjuk kerja bentonit sebagai bahan urug pada sistem penyimpanan limbahradioaktif tanah dangkal. Percobaan sorpsi'dilakukan secara catu dan berbagai data didapatkandari percobaan ini. Hasil percobaan menunjukkan bahwa koefisien permeabilitas adalah6 x 10"7 m/detik, kinetika sorpsi 10 hari dengan Kd adalah 7460 ml/g, isoterm sorpsi yangmengikuti aturan Freundlich, pengaruh pH (adanya sedikit penurunan nilai Kd dari 7314 ml/gmenjadi 4823 ml/g) serta pengaruh campuran pasir terhadap sorpsi radionuklida yang bersifatempiris. Dari hasil percobaan ini dapat disimpulkan bahwa bentonit berpotensi untuk digunakansebagai bahan urug pada sistem penyimpanan limbah tanah dangkal.

ABSTRACT

POTENCIES OF BENTONITE AS BACKFILL MATERIAL ON SHALLOW LAND DISPOSALSYSTEM. Some experiments on the potencies of bentonite as back-fill material have been doneat the Radioactive Waste Management Center (RWMC), BATAN. The aim of the experiment hasbeen for the studying the performance of bentonite as backfill material for the radioactive wasteshallow land disposal system. The experiments have been performed using batch method andfrom the experiments there have been many data derived. The results have shown that thepermeability coefficient has been found to be 6 x 1O'T m/s, the sorption kinetic, Kd 7460 ml/g andisotherm sorption obeying the Freundlich law, the effect of pH (slightly decreasing the Kd valuefrom 7314 to 4823 ml/g) and the empirical effect of sand-soil mixture on the radionuclide sorption.It can be concluded from the results of the experiments that bentonite has a potency to be usedas backfill material for the radioactive waste shallow land disposal system.

PENDAHULUAN

Limbah radioaktif harus dikelola dandiolah dengan baik agar tidak memberidampak terhadap lingkungan. Hasil olahlimbah radioaktif aktivitas rendah yangberupa paket-paket limbah akan disimpanpada fasilitas penyimpanan limbah tanahdangkal dengan sistem penghalang berlapis.Pada sistem penghalang berlapis dikenalsistem penghalang buatan dan penghalangalami dimana bahan urug (backfill material)merupakan salah satu komponen pentingyang digunakan sebagai penghalang buatanpada sistem penyimpanan limbah radioaktif.Bahan urug ini ditempatkan diantara paketlimbah dan batuan lokasi (host rock) danberfungsi sebagai lapisan penghalangadanya rembesan air tanah ke paket limbahdan akan mampu menyerap secara sorpsifepasan radionuklida dari paket limbah yangterbawa bersama dengan air tanah kelingkungan di sekitar fasilitas penyimpananlimbah111.

Bahan lempung (clay) umumnyadigunakan sebagai bahan urug. Diantarabeberapa jenis lempung, bentonit telahmenarik perhatian sehingga perlu untukdipelajari'2'51. Pemilihan bahan bentonitsebagai bahan urug didasarkan antara lainkarena bahan tersebut banyak tersedia dialam, relatif murah serta sifat-sifat lainnyaseperti permeabilitas yang rendah, sifatpenggembungan (swelling) yang cukupbesar, sifat self sealing yang baik dan dayasorpsi yang tinggi|6!.

Pada makalah ini akan dipelajaribeberapa potensi bentonit sebagai bahanurug yang dilakukan di PTPLR-BATANdengan memperhatikan beberapa sifat fisikbentonit dan sorpsi radionuklida cesium yangberhubungan dengan fungsi bentonit sebagaibahan urug. Cesium-137 digunakan sebagairadionuklida yang perlu diperhatikan karenamempunyai waktu paro 30 tahun sehinggamerupakan potensi bahaya untuk jangkawaktu yang panjang. Tujuan dari percobaanini adalah mempelajari unjuk kerja bentonit

341

Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Beikar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

sebagai bahan urug yang hasilnya akandigunakan pada pengkajian keselamatantempat penyimpanan limbah radioaktif.

Migrasi radionuklida yang umumnyamelalui media aliran air tanah akan dihambatoleh sistem penghaiang buatan yang ada disekeliling fasilitas penyimpanan limbah, salahsatunya melalui proses sorpsi. Faktorpenghambatan secara sorpsi umumnyadinyatakan sebagai koefisien distribusi (Kd),dimana Kd didefinisikan sebagaiperbandingan konsentrasi unsur yangdiserap fasa padatan terhadap konsentrasiunsur yang tersisa di larutan padakesetimbangan.

Koefisien distribusi mempunyai nilaitertentu untuk suatu radionuklida dan akanberbeda untuk jenis batuan/lempung yangberbeda. Semakin besar nilai Kd suaturadionuklida akan semakin banyak pularadionuklida itu diserap oleh batuan/lempung.Khusus untuk bentonit sebagai bahan urug,data Kd pada berbagai kondisi akan sangatdiperlukan pada kajian keselamatanpenyimpanan limbah radioaktif. Jika nilai Kdsuatu radionuklida diketahui maka dapatdiperkirakan besar potensi suatu radionuklidalepas ke lingkungan. Nilai Kd dapatdievaluasi secara laboratorium maupundiukur langsung di lapangan (in-situ).

TATA KERJA

Bahan

Contoh bentonit yang digunakan berasaldari Trenggalek. Mula-mula bentonit digerusdan diayak untuk memperoleh ukuran butir40-60 mesh, kemudian dikeringkan dalamoven pada suhu 110°C selama 4 jam.Sebelum digunakan dalam percobaanbentonit disimpan dalam desikator yangberisi NaCI jenuh. Komposisi kimia daribentonit disajikan pada Tabel 1 m , yangdapat didefinisikan bahwa bentonitTrenggalek termasuk jenis Ca-bentonit.

Larutan CsCI (Merck p.a.) dibuatuntuk memperoleh konsentrasi 5 - 5000 |iN.Sebagai perunut digunakan Cs-137 denganaktivitas sekitar 10"2 |.iCi/ml. Larutan HCI danNaOH digunakan untuk mengatur pH awal,serta pasir pantai dari Bangka digunakansebagai campuran bentonit-pasir. Dalampercobaan ini air destilat digunakan sebagai

simulasi air tanah. Sebagai pencacahaktivitas radionuklida digunakan alat LiquidScintillation Counter (LSC) merk Packard tipe1600 TR.

Tabel 1. Komposisi kimia batuan bentonit

Oksida

SiO2

AI2O3

Fe2O3

K2OCaOMgOTiO2

H2O

% berat

59,6819,256,211,381,841,540,629,50

Metode

Rancangan metode dari penelitian iniditunjukkan pada Gambar 1. Beberapapercobaan dan pengukuran dilakukan untukmengetahui potensi bentonit sebagai bahanurug, seperti pengukuran permeabilitas,percobaan kinetika sorpsi, isoterm sorpsi,pengaruh pH dan komposisi campuranbentonit-pasir. Hasil-hasil pengukuran yangdidapat dari percobaan-percobaan yangdilakukan kemudian dievaluasi dengan caramembandingkannya dengan hasilpengukuran/data yang telah dipublikasikanpada beberapa jurnal atau buku pustakalainnya. Apabila nilai-nilai hasil pengukuranbersesuaian dengan nilai-nilai yang ada padajurnal atau pustaka maka bentonit yangdipelajari dianggap berpotensi untukdigunakan sebagai bahan urug.

: pengukuran permeabilitas

Pengukuran permeabilitas dimaksudkanuntuk mendapatkan nilai yang menyatakankemudahan aliran air melalui suatu bahan,dilakukan dengan cara pengukuran tinggipermukaan tetap seperti ditunjukkan padaGambar 2, dengan kondisi percobaanh = 50 cm, L = 1,7 cm, A = 1,8 cm2 dandensitas = 1,2 g/ml dalam wadah silinderpolietilen. Metode ini dilakukan karenaCa-bentonit mempunyai kemampuanpenggembungan yang kecil dibandingkandengan Na-bentonit. Untuk memperolehsejumlah volume contoh, pencuplikan efluendilakukan secara berkala dan nilaipermeabilitas dihitung dengan persamaan 181:

3^2


k =Q.L

t.h.A (1)

dimana,kQ

thA

koefisien permeabilitas (cm/detik)debit aliran yang tertampung selamawaktu t (ml)panjang bahan contoh yang diujikandalam permeameter (cm)waktu pencuplikan (detik)tinggi permukaan air (cm)luas penampang vertikal permeameter(cm2)

: kinetika sorpsi

Kinetika sorpsi dimaksudkan untukmendapatkan waktu kontak yang cukup gunamencapai keadaan setimbang. Cara catudigunakan pada percobaan ini dimana 0,1 gbentonit dimasukkan ke dalam botol polietilenvolume 20 ml kemudian dikontakkan dengan10 ml larutan Cs-137 yang mengandungkonsentrasi Cs+ yang sangat kecil.Pengocokan dilakukan dengan alat roller danpencuplikan dilakukan selama 1 hari sampai3 minggu. Beningan dan padatan dipisahkansecara centrifuge pada kecepatan 3000 rpmselama 10 menit, kemudian beningan yangdidapat dicacah dengan bantuan LSC dannilai Kd diperoleh dari persamaan :

(2)

dimana,AoA,VM

aktivitas larutan sebelum pengocokanaktivitas larutan setelah pengocokanvolume cairanberat penyerap

: isoterm sorpsi

Percobaan isoterm sorpsi dimaksudkanuntuk mempelajari pengaruh konsentrasiCsCI terhadap sorpsi Cs-137. Mula-muladibuat larutan CsCI dengan konsentrasiantara 5-5000 |xN yaitu dengan caramelarutkan kristal CsCI dengan air distilatsehingga didapat larutan CsCI dengankonsentrasi 0,5 N. Kemudian larutan inidiencerkan dengan air distilat sehinggadidapat larutan CsCI baru dengankonsentrasi antara 5-5000uN. Kedalam boto!polietilen volume 20 ml dicampurkan 10 ml

larutan yang mengandung radioaktif Cs-137dan CsCI yang berkonsentrasi antara5-5000 fiN dengan 0,1 g bentonit, kemudiancampuran ini dikocok dengan bantuan alatroller dan waktu kontak yang digunakandidapat dari percobaan sebelumnya. Metodepemisahan dan penghitungan nilai Kd samadengan percobaan sebelumnya.

: pengaruh pH

Pengaruh pH terhadap sorpsi Cesiumoleh bentonit dilakukan dengan penambahanlarutan HCI atau NaOH pada air destilatsehingga didapat larutan dengan pH awalsekitar 4, 7, 10 dan 11. Larutan inikemudian dikontakkan dengan bentonit dandiberi larutan radioaktif Cs-137. Pada akhirkontak diukur pH larutan untuk melihat sifatpenyangga {buffer) dari bentonit. Waktukontak diperoleh dari percobaan sebelumnya.Metode pemisahan dan penghitungan nilaiKd sama dengan percobaan sebelumnya.

: komposisi bentonit-pasir

Bahan urug sebagai penghalang buatanbiasanya berupa campuran antara bentonitdan pasir dengan perbandingan tertentu I9"12'.Kondisi percobaan seperti pada percobaankinetika sorpsi, dengan perbandinganbentonit-pasir 0, 20, 50, 75 dan 100% berat.

HASIL DAN BAHASAN

Hasil pengukuran permeabilitas padacontoh bentonit ditunjukkan pada Gambar 3,dimana akan terlihat adanya penurunan nilaipermeabilitas pada 2 minggu pertama kontakdengan simulasi aliran air tanah. Penurunannilai permeabilitas ini diperkirakan karenaterjadinya penyerapan air oleh bentonitsehingga terjadi penggembungan danadanya perubahan kekentalan daricairan113'141. Permeabilitas suatu bahanselain karena terjadi penggembungan jugadapat dipengaruhi oleh kekentalan air,ukuran butir dan volume pori bahantersebut181. Setelah percobaan dilakukansekitar 1 bulan, nilai permeabilitas menjadirelatif stabil dan pada akhir pengukurandiperoleh harga sekitar 6 x 1O'T m/detik.Semakin rendah nilai permeabilitas suatubahan, semakin sulit air untuk menembusbahan tersebut sehingga akan semakin kecil

343

Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuktir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

pula kemungkinan terjadinya kontak antaraair tanah dengan paket limbah yang adadalam sistem penyimpanan tanah dangkal.Harga permeabilitas yang didapat ini biladibandingkan dengan pustaka yang adaternyata memberikan harga yang cukupfavourable sebagai suatu material yangberfungsi sebagai penghambat adanya aliranair tanah pada suatu sistem penyimpananlimbah radioaktif |15-161. Pada pustakatersebut rentang rerata dari nilai perme-abilitas yang favourable berkisar pada hargaantara 10'7 -10"5 m/detik.

Hasil dari percobaan kinetika sorpsidengan waktu yang divariasi dan denganmenggunakan persamaan (2) didapat hasilpengukuran Kd untuk Cs-137 oleh bentonityang ditunjukkan pada Gambar 4.Berdasarkan grafik percobaan ini akanterlihat bahwa pada proses penyerapanCesium terjadi kenaikan sorpsi sampaidicapai garis mendatar dalam 10 hari. Garismendatar tersebut menandakan telahdicapainya kondisi kesetimbangan sorpsiCesium pada bentonit. Untuk keadaan inidiperlukan waktu kontak sekitar 10 hari dannilai Kd yang dapat dicapai pada kondisi iniadalah 7460 ml/g 117], walaupun pada pustakalain kondisi kesetimbangan dapat dicapaidalam waktu 7 hari l18' dengan nilai Kduntuk bentonit berkisar antara 200 -10.000 ml/g >1'11'19'201. Dengan membesarnyanilai Kd suatu bahan, semakin besar potensibahan tersebut menyerap radionuklidasehingga akan mampu mencegah radio-nuklida lepas ke iingkungan

Pada percobaan isoterm sorpsi dipelajaripengaruh konsentrasi Cesium oleh bentonitdan hasilnya ditunjukkan pada Gambar 5.Grafik yang mendatar menunjukkankapasitas sorpsi (Ca), dimana dari grafiktersebut didapat harga 5,39 x 10~3 meq/guntuk sorpsi terhadap Cesium |21]. Padapenyajian secara logaritmik, Gambar 6,diperoleh garis lurus yang menandakanbahwa proses sorpsi mengikuti aturanFreundlich |22',

Cs = Ca(K.Q)n (3)

dalam bentuk logaritmik diperoleh,

log Cs = log Ca + nlogK + n log C, (4)

dimana Ca dan K ialah kapasitas dankonstanta kesetimbangan sorpsi.Berdasarkan pengukuran kemiringan kurvadiperoleh harga n, yaitu 0,541, dan dengan

menggunakan harga Ca akan diperoleh hargaK = 15,59 x 103 ml/meq. Harga n dan Kmerupakan harga-harga empiris, karenaproses sorpsi yang terjadi pada materiallempung seperti bentonit umumnyamerupakan fenomena pertukaran ion.Beberapa peneliti lainnya juga mengamatibahwa isoterm sorpsi untuk lempung akanmengikuti aturan Freundlich 14'23'24'.

Ketergantungan sorpsi cesium padaperubahan pH untuk bermacam mineral telahdilaporkan oleh beberapa peneliti [4'19'. Padapercobaan ini terlihat bahwa nilai Kd sedikitmenurun bersamaan dengan meningkatnyapH, seperti ditunjukkan pada Gambar 7.Menurut LIESER dan kawan kawan'25'radionuklida cesium dalam larutan tidakmembentuk suatu kompleks stabil denganion-ion (ligan) yang terdapat dalam air tanah,dan perubahan pH tidak menyebabkanperubahan spesiasi dari Cesium.Kemungkinan perubahan Kd Cesium olehbentonit cenderung disebabkan karenaperubahan property penyerapnya I19'. Didalam pustaka lain disebutkan bahwa nilai Kduntuk pH awal lebih besar dari 8 tidakmempengaruhi perubahan Kd, karenaadanya sifat penyangga dari bentonit|19], danpada akhir percobaan ini pH iarutanmenunjukkan niiai sekitar 8,5.

Pada percobaan terdahulu telah didapatharga Kd dari pasir dan bentonit yaitumasing-masing adalah 41 dan 6400 ml/gdengan waktu kontak sekitar 5 hari I2^Pengaruh komposisi bentonit- pasir terhadapsorpsi Cesium diberikan pada Gambar 8.Harga Kd campuran dari hasil percobaanternyata tidak berupa garis yang lurussebagaimana diduga, dimana diperkirakangrafik sorpsi Cs-137 akan berbanding lurusdengan bertambahnya persentasebentonit [271. Pada percobaan ini, nilai Kdyang diperoleh mempunyai kecenderunganuntuk menurun tajam pada saat persentasepasir lebih kecil dari 25%. Pada Tabel 3diperlihatkan komposisi kimia dari pasir yangdigunakan t2'. Dari pustaka [11' nilai Kdcampuran bentonit-pasir berkisar antara 350-5200 ml/g untuk perbandingan 1:9.

344


Tabel 3. Komposisi kimia pasir

Oksida

SiO2

AI2O3

Fe2O3

K2OCaOTiO2

% berat

41,579,64

39,755,213,080,75

Bila masing-masing hasil percobaan yangdidapat kemudian dirangkum dalam sebuahtabel dan dibandingkan dengan data daribeberapa,pustaka, seperti pada Tabel 4 dibawah ini, ternyata data hasil percobaanmemberikan nilai yang cukup bersesuaiandengan data yang berasal dari pustakasehingga dapat disimpulkan bahwa bentonityang dipelajari (asal Trenggalek) mempunyaipotensi untuk digunakan sebagai bahan urugpada sistem penyimpanan limbah tanahdangkal.

Tabel 4. Perbandingan antara hasil percobaan dengan beberapa pustaka.

Parameter

Permeabilitas

Kinetika sorpsi, Kd

Isoterm sorpsi

Pengaruh pH

Camp.bentonit-pasir, (Kd)

SIMPULAN

Hasil percobaan

6x10"7m/detik

10 hari,Kd= 7460 ml/g

Freundlich

pH>8, menurun

41-6400 ml/g

Hasil percobaan lain

10"7-10"5rn/detik

7 hariKd=200-10.000ml/g

Freundlich

[15,16]

[18][1,11, 19,20]

[4,22,23]

pH>8, tidak terpengaruh [19]

350-5200 ml/g

UCAPAN TERIMA KASIH

[11]

Bahan bentonit telah memberikan hargapermeabilitas yang cukup favourable untukdigunakan sebagai bahan urug yaitu sekitar6 x 10"7 m/detik. Sorpsi Cs-137 oleh batuanbentonit relatif cepat, yaitu 10 hari, denganisoterm sorpsi yang mengikuti aturanFreundlich. Suasana media larutan pH yangtinggi akan sedikit menurunkan sorpsiCs- 137 ( dari Kd = 7,314 ml/g menjadi4,823 ml/g ). Nilai Kd campuran bentonit-pasir tidak dapat begitu saja didekati dengancara pendugaan atau perhitungan, tetapiperlu dicari data dari percobaan. Hasil daripenelitian unjuk kerja bahan urug iniselanjutnya akan digunakan padapengkajian keselamatan penyimpananlimbah radioaktif. Kesimpulan sementaramenunjukkan bahwa bentonit asalTrenggalek berpotensi digunakan sebagaibahan urug pada penyimpanan limbahradioaktif sistem tanah dangkal.

Penulis mengucapkan rasa terimakasihnya kepada Sdr. Drs. Dedi Harsonodan Sdr. Marwoto dari PTPLR-BATAN atasbantuan analisis dan preparasi, SaudaraDrs. Yusuf Nampira MSc. dari PEBN-BATAN atas bantuan analisis dengan XRF-nya sehingga makalah ini dapat terwujud.

PUSTAKA

[1]. CHAPMAN, N. and McKINLEY I.G.,The Geological Disposal of NuclearWaste, John Wiley & Sons, Chichester,1989.

[2]. SETIAWAN, B., Karakterisasi FisikBeberapa Mineral Alam Sebagai BahanUrug, disajikan pada Presentasi HasilPenelitian tahun 1996/1997, PTPLR-BATAN, Serpong, 1997.

[3]. PUSCH, R., Required Physical andMechanical Properties of BufferMasses, KBS TR-33, 1977.

345


ISSN 1410-1998

[4]. TORSTENFELT, B. et.al., Sorption ofSr and Cs on Rocks and Minerals,Chem. Geol. 36 (1982), p. 123.

[5]. TORSTENFELT, B., Migration ofFussion Product Sr, Tc, I, Cs in Clay,Radiochim. Acta 39 (1986), p. 97.

[6]. SKB, Final Storage of Nuclear SpentFuel, KBS-3 Vol. 3, SKBF/KBS,Stockholm (1983).

[7]. LAS, T., Progress Report of IAEA-RCNo. 7215/RB, Jakarta (1992).

[8]. SHIRLEY, L.H., Ir., Penuntun PraktisGeoteknik dan Mekanika Tanah,,NOVA, Bandung, 1987.

[9]. BAUMGARTNER, P. et.al., TheCanadian Nucl. Fuel Waste DisposalConcept and Related Research Prog.,Acres Ann. Geotech. Seminar, NiagaraFall, Ontario, 1986.

[10]. HANCOX, Progress in The CanadianNucl. Fuel Waste Manag. Prog.,Winnipeg, 1986.

[11]. BROOKINS, D.G., Geotechical Aspectsof Radioactive Wasfe Disposal,Springer-Verlag, N.Y., 1984.

[12]. GARRY, W.B. et.al., Chemical AspectsGoverning The Choice of BufferMaterial for Nuclear WasteRepositories, Nucl. Tech. 59 (1982),p. 405.

[13]. PNC, R&D on Geological Disposal ofHigh-level Radioactive- Waste, FirstProgress Report, PNC TN1410 93-059,1992.

[14].WORRALL, W.E., Clays and CeramicRaw Materials, 2nd.ed., Elsevier Appl.Scie. Publ., N.Y, 1986.

[15]. BELL, F.G., Engineering Properties ofSoils and Rocks, Butterworths, London,1983.

[16]. ROXBURGH, I.S.,Geo/ogy of HighLevel Nuclear Waste Disposal,Chapman and Hall, N.Y., 1987.

[17]. SETIAWAN, B., Karakterisasi Perme-abilitas dan Sorpsi-desorpsi BentonitSebagai Bahan Penyangga, Pros.Presentasi llmiah Daur Bahan BakarNuklir II, Jakarta 1996, p. 347.

[18], ERTEN, H.N.et.al., Sorption of Cesiumand Strontium on Montmorillonite andKaolinite, Radiochim. Acta 44/45(1988), p. 147.

[19]. CORNELL, R.M., Adsorption of Cesiumon Minerals : A Review, J.of Radioanal.And Nucl. Chem., Articles, Vol.171,No.2(1993), p. 483.

[20]. RUNDBERG, R.S., Kinetics of TheAdsorption of Radionuclides on TuffFrom Yucca Mountain, MRS Symp.Proc. Vol. 26(1984), p. 827.

[21]. SETIAWAN, B., Sorpsi Cs-137, Co-60dan Sr-90 Oleh Bentonit, Pros.Presentasi Keselamatan Radiasi danLingkungan, Jakarta, 1995, p. 394.

[22].MERCHERI, M.O. et.al., Study ofNeodymium Sorption on GraniteMineral, Radiochim. Acta 50 (1990),p. 169.

[23], PRATOPO, M.I dan YAMAGUCHI.T.,Unjuk Kerja Bentonit Sebagai MaterialPenyangga Pada Sistem PenimbunanLimbah Radioaktif, Pros. Temu llmiahPersatuan Pelajar Indonesia di Jepang,Kyoto-Jepang, 1993, p. 91.

[24]. ADELEYE.S.A., et.al., Sorption of Cs,Srand Eu ions on Clay Minerals, J. of Mat.Sci 29, Chapman and Hall (1994),p. 954.

[25]. LIESER, K.H. and STEINKOPF, T.H.,Chemistry Of Radioactive Cesium inThe Hydrosphere and in TheGeosphere, Radiochim. Acta 46 (1989),p. 39.

[26]. SETIAWAN, B dkk., Penyerapan Sr-90dan Cs-137 Oleh Campuran Bentonit-Pas/r Sebagai Bahan Urug, Pros.Seminar Teknol. dan KeselamatanPLTN Serta Fasilitas Nuklir II, Serpong1994, p. 423.

[27]. YANAGI, T., et.al., Sorption Behaviourof Cesium and Strontium Ions onMixtures of Clay Sorbents, J.Nucl. Sci.and Tech. 26 (9) (1989), p. 861.

TANYA JAWAB

Ngadenin

• Mengapa dipakai sampel bentonit dalampenelitian ini ? Apakah mencontohmodel negara lain atau denganpertimbangan bahwa di Indonesiacadangan bentonit cukup melimpah ?

• Dalam kegiatan pemboran bentonitdigunakan sebagai bahan penutuprongga lobang bor sehingga bersifatmenutup pori-pori. Dalam penelitian iniapakah fungsi bentonit ?

• Apakah sifat sorbsi bentonit munculsetelah dicampur dengan pasir ?

346


Budi Setiawan• Sebagai negara berkembang yang

belum cukup pengalaman menyimpanlimbah di alam maka perlu mencontohmodel negara lain yang lebih maju untukkeselamatan lingkungan dari fasilitaspenyimpanan limbahnya. Di sisi laindengan potensi cadangan bentonit yangberlimpah perlu diteliti potensi bentonitalam Indonesia apabila digunakansebagai bahan urug pada sistempenyimpanan limbah teknik tanahdangkal untuk aktivitas rendah sampaisedang.

• Fungsi bentonit adalah untukmeminimalkan terjadinya kontak antaraair tanah dengan paket limbah yang adadi fasilitas penyimpanan.

• Tanpa dicampur dengan pasir, bentonitsecara alamiah telah mempunyaikemampuan serap yang baik.

Faizal Riza• Dalam penelitian ini digunaka'n bentonit,

mengapa tidak digunakan clay lain ?• Bagaimana pengaruh secara ekonomi

apabila bentonit dibandingkan denganclay lain ?

Budi Setiawan• Bentonit digunakan dalam penelitian ini

karena mempunyai sifat permeabilitasrendah, sorbsi besar, sifat self sealing,swelling besar dan cukup melimpah.

• Secara ekonomis kedua bahan tersebutcukup bersaing karena potensinya yangberlimpah di Indonesia.

Wahlan W.• Apabila akan diterapkan di lapangan

(Serpong) untuk membuat penyimpananlimbah dangkal, bagaimana kondisi hostrock?

• Berapa tebal bentonit untuk menutupatau melapisi limbah tersebut ?

Budi Setiawan• Kondisi lokasi (host rock) yang harus

diperhatikan untuk penyimpanan limbahtanah dangkal adalah porositas rendah,permeabilitas rendah, batuan berlapismendatar, jenis batuan : tufaan, batupasir, lempungan, batu lempung-pasiran.

• Ketebalan bentonit bervariasi tergantungpada analisis keselamatan atau unjukkerja yang diinginkan. Selamainstitutional control {+ 300 tahun) tidakada limbah yang dapat lepas kelingkungan.

limbah radioaktifA. Sorot Soediro• Berapa batasan

aktivitas rendah ?• Bagaimana dari sisi ekonomi apabila

bentonit dibandingkan dengan tanah liatdan lempung ?

Budi Setiawan• Batasan limbah radioaktif aktivitas

rendah adalah 10~2 \xC\lm\.• Dalam hal keselamatan lingkungan dana

adalah bukan prioritas tetapi yang utamaadalah keselamatan. Di Indonesialempung bentonit sangat melimpahsehingga kemungkinan sangat bersaing.

347

Prosiding Presentasi ttmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

ISSN 1410-1998

Pengukuran dan Percobaan- permeabilitas- kinetika sorpsi- isoterm sorpsi- pengaruh pH- komposisi bentonit- pasir

Hasil pengukuran dan percobaan

Sesuai /tidakdengan data

dari jurnal / pustaka

tidak/kurang berpotensi

Gambar 1. Rancangan metode dan evaluasi.

348

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

pompa

umpan

pelimpahan

bak penampung

contoh

gelas ukur

Gambar 2. Rangkaian alat ukur permeabilitas.

349


ISSN 1410-1998

Cs (eq/lcg)

1.00E-04

0 5 10 15 20 25 30 35

Waktu (hari)

Gambar 3. Perubahan koefisien perme-abilitas terhadap waktu f2'.

0,006

0,004

0,002

\i0 2 4 6 8 10 12 14 1Gl.E-4

Cl (eq/l)

Gambar 5. Isoterm sorpsi Cs-137 dalambentonit[21'.

Cs (eq/!cg)

0 5 10 15 20 25Waktu (hari)

Gambar 4. Kinetika sorpsi: Pengaruh waktukontak terhadap sorpsi Cesiumnloh hanti-M-iit I1 '1oleh bentonit' J.

I.E-4

l.E-7 i.E-6 I.E-3 I.E-I l.E-3 I.E-2

Cl (eq/l)

Gambar 6. Bentuk logaritmik isoterm sorpsiCs-137 dalam bentonit1211.

350


10 IS

pH awal

60 80 100

% pasir

Gambar 7. Pengaruh pH larutan terhadapsorpsi Cs-137

Gambar 8. Pengaruh % campuran pasirterhadap sorpsi Cs-137 |261.

351

ID0100186


STUD! PENGARUH PERPANJANGAN WAKTU TINGGAL BAHAN BAKARDALAM TERAS REAKTOR DAYA MINI

Erlan Dewita, Amir Rusli, Veronika TukaPusat Pengkajian Teknologi Nuklir - BATAN

ABSTRAK

STUDI PENGARUH PERPANJANGAN WAKTU TINGGAL BAHAN BAKAR DALAM TERASREAKTOR DAYA MINI. Reaktor daya mini adalah reaktor berdaya kecil yang sebagian besardirancang terutama untuk memenuhi kebutuhan energi di daerah terpencil, antara lain untukpembangkitan listrik, industri, desalinasi dan district heating. Perpanjangan siklus operasi (antararefueling) menjadi 3-5 tahun diupayakan untuk memaksimalkan umur bahan bakar sehinggaharga daya yang dihasilkan menjadi lebih ekonomis. Dilihat dari sudut pandang elemen bakar,maka untuk memaksimalkan umur bahan bakar perlu ditinjau efek-efek yang mungkin terjadisebagai akibat perpanjangan waktu tinggal bahan bakar dalam teras. Studi ini dilakukan untukmendapatkan pemahaman tentang faktor-faktor yang berpengaruh terhadap ketahanan(keandalan) elemen bakar sehubungan dengan perpanjangan waktu tinggal bahan bakar dalamteras yang dapat berguna sebagai masukan dalam disain/fabrikasi bahan bakar. Hasil studimenunjukkan bahwa pemilihan material untuk bahan bakar dan kelongsong merupakan faktoryang penting dalam memaksimalkan umur bahan bakar. Pengembangan terhadap bahankelongsong maupun bahan bakar teiah dilakukan dan menunjukkan bahwa Zircaloy baru dengankomposisi Zr-1,0Sn-0,27Fe-0,16Cr-0,1Nb-0,01Ni mempunyai ketahanan korosi yang lebih tinggidan sifat mekanik yang lebih baik dari pada zircalloy-4 standar. Penambahan Nb (0,05-0,2 wt%),penurunan kandungan Sn hingga 0,5 wt% dan penurunan ratio Fe/Cr dari 0,6 ke 0,5 dapatmeningkatkan ketahanan korosi, serta penaikan kandungan Fe dan Cr dari 0,3 ke 0,7 wt% dapatmenaikkan sifat mekanik. Sedangkan untuk meningkatkan ketahanan korosi nodular pada BWRdapat dilakukan dengan menambah Nb-Mo, Nb-W dan Nb-V pada zircaloy-2 rendah Sn.Sementara itu pengembangan bahan bakar menunjukkan bahwa penambahan niobium (NbjOs0,3 wt%) dapat memperbesar ukuran butiran bahan bakar yang dapat memperbaiki kinerja bahanbakar.

ABSTRACT

STUDY THE EFFECT EXTENSION OF FUEL ELEMENT LIFE TIME IN THE CORE OF SMALLPOWER REACTOR. Mini power reactor is a low power nuclear reactor which mostly aredesigned especially to supply the energy demand in the remote areas, such as for electricitygeneration, industries, desalination and district heating. The goal of the operation cycle extensionto 3 - 5 years is to maximize the use of the fuel in order to achieve much cheaper energygenerated. From the stand point of fuel element, in order to maximize the fuel life time there is aneed to see all possible effects of extended life time to the fuel behavior in the core. This studyhas been carried out in order to obtain the understanding on all influencing factors to the fuelelement behaviors at extended operation cycle whose results are expected to be useful as theinput to fuel design and fabrication. The study has shown that the material selection for fuel andcladding materials are the essential factor in maximizing the fuel life time. Development ofcladding and fuel materials has been done, and shown that the new zirconium alloy, zircaloy,having composition of Zr-1.0Sn-0.27Fe-0.16Cr-0.1Nb-0.01Ni has higher corrosion resistance andmechanical characteristics better than that of the standard zircaloy-4. Adding the Nb content(0,005-0,2wt%), decreasing the Sn content until 0,5 wt%, and decreasing the ratio of Fe/Cr from0,6 to 0,5 can increase resistance to corrosion, while decreasing the ratio ofFe and Crfrom 0,3to 0,7 wt% can increase the mechanical characteristics. To enhance the resistance to nodularcorrosion in the BWR system, adding the Nb-Mo, Nb-W and Nb-V at low Sn zircaloy-2 can bedone. In improving the fuel element it has been shown that adding niobium (A/62O5 - 0,3wt%) canenlarge the particle size of fuel hence improving the fuel performance.

PENDAHULUAN harga yang ekonomis, seperti digunakanuntuk district heating, desalinasi dan industri.

Reaktor Daya Mini adalah reaktor Pada umumnya reaktor daya mini lebihberdaya kecil yang sebagian besar dirancang mahal tetapi lebih aman bila dibandingkandengan tujuan terutama untuk memenuhi dengan reaktor berdaya yang lebih besar.kebutuhan energi di daerah terpencil dengan Sebagai usaha untuk menjadikan reaktor

353


ISSN 1410-1998

daya mini lebih ekonomis dapat dilakukandengan cara membuat harga daya serendahmungkin melalui penggunaan elemen bakarselama mungkin di dalam reaktor(memaksimalkan umur bahan bakar) yaitudengan cara memperpanjang waktu tinggalbahan bakar dalam teras sekitar 3 -5 tahun.

Jenis dan kebutuhan reaktor menjadititik tolak di dalam mendisain elemen bakaryang meliputi pemilihan elemen bahan bakardan bahan pendukungnya serta materialyang digunakan untuk reaktor. Selanjutnyajuga harus mempertimbangkan hasileksperimen dan pengalaman dalampengoperasian reaktor mengingatphenomena-phenomena kompleks bisaterjadi dalam elemen bakar selama operasi.Phenomena tersebut termasuk produk fisidalam elemen bakar, variasi dalam •temperatur, laju proses fisi dan fluks netrondalam teras, sensitivitas bahan bakar,kelongsong dan bahan pendukung teras,serta selanjutnya juga perlu dilakukanpengkajian terhadap masalah-masalahperpindahan panas dan perpindahan massa,korosi, kerusakan akibat radiasi, interaksimekanik dan kimia antara bahan bakar dankelongsong.

Dilihat dari sudut pandang elemenbahan bakar, maka untuk memperpanjangwaktu tinggal bahan bakar dalam teras perludilakukan studi mengenai faktor-faktor yangberpengaruh terhadap kinerja elemen bakarselama operasi reaktor dengan waktutinggal bahan bakar dalam teras yang cukuplama ( 3 - 5 tahun). Untuk tujuan tersebut,maka di dalam makalah ini akan dipelajarifaktor-faktor yang berpengaruh dan usaha-usaha pengembangan material yangdilakukan sehubungan dengan perpanjanganwaktu tinggal bahan bakar dalam terassehingga dapat menjadi masukan dalammendisain elemen bakar jenis reaktor airringan (LWR). Persyaratan-persyaratansehubungan dengan perpanjangan waktutinggal bahan bakar dalam teras akanmenjadi titik berat pembahasan terhadapkriteria pokok disain elemen bakar dan faktor-faktor yang menentukan umur bahan bakar didalam teras reaktor.

KEBUTUHAN DISAIN ELEMEN BAKAR

Terdapat beberapa efek yangberpengaruh terhadap kinerja elemen bakardi dalam reaktor, dan efek-efek tersebut

harus diperhitungkaa di dalam disain elemenbakar yang antara lain :

Efek Temperatur

Pembatasan temperatur di dalamteras reaktor didasarkan pada faktor-faktor,seperti temperatur pelelehan dari bahanbakar dan bahan kelongsong, perubahanfase dalam bahan bakar, laju korosikelongsong dan bahan pendukung, sertabatas-batas fluks panas maksimum yangditetapkan untuk mencegah mendidihnyapendingin reaktor dan untuk menahanintegritas kelongsong selama kondisitransient.

Efek Produk Fisi

Dalam disain elemen bakar harusmemperhitungkan pengaruh produk fisi gasdan padat yang terbentuk di dalam bahanbakar selama reaktor beroperasi. Migrasigas-gas hasil fisi dari pelet bahan bakar danpengaruhnya terhadap tekanan internal dankonduktivitas panas, selanjutnya dapatmengakibatkan terjadinya Pellet-CladdingInteraction (PCI), yaitu interaksi antara peletbahan bakar dengan kelongsongnya.Pengaruh korosi dari produk fisi terhadapkelongsong juga harus dipemitungkan dalamdisain. Pengaruh produk fisi lainnya adalahswelling (pembengkakan) bahan bakar akibatproduk fisi yang mempengaruhi sifat-sifatmaterialnya, seperti konduktivitas panas danperubahan dimensi.

Efek Iradiasi

Pengaruh iradiasi khususnya dengannetron cepat terhadap sifat-sifat metalurgi,seperti Fuel creep dan pembengkakan(swelling), pembebasan gas hasil belah,interaksi kimia dan mekanik diantarakelongsong dan bahan bakar. Derajat bakarU-235 dan produksi plutonium mengakibat-kan perubahan pada distribusi daya dalamteras reaktor, rakitan bahan bakar, danperubahan di dalam koefisien reaktivitas danreaktivitas dalam teras. Perubahan-perubahan ini perlu diperhitungkan dalamdisain bahan bakar maupun teras reaktor.

Efek Variasi Daya Reaktor

Variasi daya global dan lokal selamatransient daya disebabkan oleh pergerakanalat pengontrol atau pengaruh reaktivitas

354


lainnya dapat mengakibatkan beban padapelet bahan bakar dan kelongsong sepertiPCI {Pellet Cladding Interaction).

Efek Racun Dapat Bakar Dalam ElemenBakar

Racun dapat bakar merupakanbahan penyerap netron yang dicampurkan kedalam bahan bakar tanpa mempengaruhiintegritas elemen bahan bakar untukmendapatkan kontrol reaktivitas yang lebihefisien dan selanjutnya dapat menyebabkanpenggunaan bahan bakar lebih baik. Racundapat bakar digunakan dengan alasan-alasan untuk secara inheren mengimbangikelebihan reaktivitas pada awal teras bahanbakar segar. Reaktivitas lebih diperlukanuntuk mengimbangi hal-hai sebagai berikut:- Penyusutan bahan bakar (penurunan

jumlah U-235)- Produk fisi yang mempunyai tampang

lintang serapan netron yang tinggi ataubersifat racun.

- Efek temperatur yang menyebabkanreaktivitas negatif.

Untuk mengantisipasi hal-hal tersebut diatas,maka perlu dicampurkan racun dapat bakaruntuk mendapatkan swing reaktivitas yanglebih baik.

Reaktor jenis BWR menggunakangadolinia (Gd2O3) yang secara homogendicampur dengan 2-4% berat uraniumdioksida atau dimasukkan diantara pelet-pelet bahan bakar dalam bentuk pelat tipis,sedangkan reaktor jenis PWR sebagianbesar menggunakan Boron sebagai racundapat bakar dalam bentuk batang glassboron dalam posisi batang bahan bakar.Boron tidak bersifat penyerap sekuatgadolinium dan tidak terbakar secarasempurna selama daur pengoperasian.

FAKTOR-FAKTOR YANG MENENTUKANUMUR BAHAN BAKAR

Pada dasarnya umur bahan bakartidak hanya ditentukan oleh pengosonganatom-atom dapat belah, tetapi jugaditentukan oleh kerusakan bahan bakar diniyaitu kerusakan bahan bakar yang terjadisebelum bahan bakar digunakan secaramaksimal. Usaha-usaha yang dilakukanuntuk memaksimalkan umur bahan bakaradalah sebagai berikut:

Peningkatan derajat bakar danPemilihan material bahan bakar.

1. Peningkatan derajat bakar (Burn-up)

Peningkatan derajat bakar {burn-up)dapat dicapai dengan cara meningkatkanpengkayaan awal bahan bakar untukmenyediakan reaktivitas ekstra yangdiperlukan dalam mengatasi gangguan-gangguan yang terjadi selama beroperasinyareaktor yang biasanya cenderung akanmengurangi reaktivitas. Gangguan-gangguansemacam ini misalnya adalah berkurangnyabahan bakar karena reaksi pembelahan,penumpukan hasil belah yang sangatmenyerap netron, perubahan suhu dansebagainya, sehingga agar reaktor dapatberjalan terus menerus selama jangka waktutertentu, maka di dalam reaktor perlu tersediareaktivitas ekstra untuk mengatasi gangguantersebut. Usaha lain yang dapat dilakukanadalah : pengelolaan bahan bakar di dalamteras reaktor, penambahan pelet-peleturanium alam pada ujung-ujung batangbahan bakar atau mencampurkan gadoliniumke dalam bahan bakar. Semua itumempunyai prinsip perataan fluks netron danmemanfaatkan U-235 semaksimal mungkin,sehingga panas yang dihasilkan juga dapatdimanfaatkan secara maksimal.

Dua efek netronik yang terjadi akibatpeningkatan derajat bakar "adalahmenurunnya manfaat batang kendali danreaktivitas lebih besar akibat perubahantemperatur pendingin. Penurunan terhadapmanfaat batang kendali adalah akibat dariadanya massa plutonium yang lebih besar didalam teras dan jumlah produk fisi yang lebihbesar, dimana plutonium cenderungmeningkatkan rasio fluks netron cepatterhadap netron termal. Batang kendaliterbuat dari bahan yang menyerap netrontermal, sehingga penurunan jumlah netrontermal akan mengurangi efektivitasnya.

Dalam hubungannya dengan kinerjamekanik dan kimia dari bahan bakarsehubungan dengan peningkatan derajatbakar dapat mengakibatkan terjadinya korosikelongsong, stabilitas dimensi, pembebasangas hasil fisi dan kerusakan bahan bakarakibat dari PCI {Pellet Cladding Interaction).Oleh karena itu peningkatan derajat bakar{burn-up) harus diikuti dengan usaha :- Meningkatkan kualitas material

kelongsong

355


ISSN 1410-1998

- Meningkatkan kualitas material bahanbakar dan

- Menambahkan racun dapat bakar.

2. Pemilihan material

Dalam usaha untuk memperpanjangwaktu tinggal bahan bakar dalam terasdengan tujuan untuk memaksimalkan umurelemen bakar maka dibutuhkan materialbahan bakar yang tahan terhadap iradiasidalam jangka waktu yang cukup lama,sehingga perlu dilakukan pemilihan terhadapmaterial bahan bakar dan bahan kelongsongyang sudah ada.

a. Bahan kelongsong

Kelongsong bahan bakar merupakanpenahan terhadap pembebasan produk fisiyang terbentuk selama reaktor beroperasi.Untuk menghindari terjadinya pembebasanproduk fisi maka harus didapatkankelongsong yang mempunyai karakteristikideal, yaitu: secara mekanik kuat, mempunyaiketahanan yang tinggi terhadap korosi olehpendingin, penyerap netron yang rendah danharganya murah. Disamping itu, kelongsongharus mampu untuk menahan internalpressure yang disebabkan dari beberapaproduk fisi gas yang bersifat volatil.

Penggunaan stainless steel dibatasiuntuk reaktor yang menggunakan bahanbakar uranium berpengkayaan, karena bajatahan karat (stainless steel) mempunyaitampang lintang serap netron yang reiatiftinggi. Pertimbangan penggunaan stainlesssteel adalah dari kelayakannya, biaya murah,mudah dalam fabrikasi, kuat dan tahankorosi pada air suhu tinggi, maupun padasodium dan pendingin organik. Selanjutnyastainless steel menarik untuk dipertimbang-kan dalam disain bahan bakar, karenaberbagai paduan stainless steel merupakanmaterial yang cocok satu sama lain dalam halkorosi dan pengelasannya, seperti : stainlesssteel tipe 304 dan 304 L.

Selanjutnya, zirconium mempunyaitampang lintang serap netron termalterendah ketiga, titik leleh tinggi, kekuatanmekanik tinggi pada temperatur elevasi,ketahanan korosinya baik terhadap airmaupun uap air dan harganya murah,sehingga menyebabkan zirconium banyakdigunakan sebagai bahan kelongsong dalamreaktor berpendingin air ringan maupunreaktor berpendingin air berat. Namun,

diantara elemen-elemen tersebut mempunyaibeberapa perbedaan dalam bentukpenggunaannya yaitu beryllium danaluminium banyak digunakan sebagai bahankelongsong dalam bentuk logam yang relatifmumi, sementara magnesium dan zirconiumbanyak digunakan sebagai bahankelongsong dalam bentuk paduan. Zirconiumalloy yang banyak dikenal yaitu zircaloy-2yang digunakan dalam BWR dan HWR danzircaloy-4 yang digunakan dalam PWR.Komposisi dari beberapa zircaloy dengan Zrsebagai basis ditunjukkan dalam Tabel 1[1l

Dalam rangka meningkatkan derajatbakar dari bahan bakar jenis LWR, makaharus dilakukan pengembangan terhadapbahan kelongsong untuk memperbaiki sifat-sifatnya, yaitu: dilihat dari aspek korosieksternal dan pengambilan hidrogen[hydrogen pick-up) karena sebagian besarhidrogen yang terbentuk dari oksidasi padakelongsong dan bahan bakar ataupun dariradiolisis akan diserap oleh kelongsong dandapat mengakibatkan kerusakan padatempat dimana hydrogen pick-up itu terjadisehingga timbul kerapuhan dan keretakanpada kelongsong15'. Beberapa pengem-bangan terhadap bahan kelongsong zircaloysudah banyak dilakukan yaitu dengan caramembuat variasi konsentrasi ataupun jenisdari unsur yang dipadukan dalam logamzirconium, seperti : Sn, Nb, Fe, Cr dan Vuntuk mengembangkan ketahanan korosinyaterhadap air pendingin.

Pengembangan terhadap kelongsongelemen bakar jenis PWR dan BWR telahdilakukan untuk mempelajari pengaruhadditive dalam zircaloy terhadap ketahanankorosi uniform serta sifat mekaniknya,dengan cara membuat paduan zirconiumdengan menambah sejumlah kecil Ni, Nb danSn pada zircaloy-4 standar16'. Pengujiandilakukan pada autoclave pada temperatur400°C selama 2000 hari dan 420°C selama1000 hari, serta uji tarik pada temperatur385°C. Logam zircaloy baru dengankomposisi kimia Zr-1,0 Sn-0,27 Fe-0,16 Cr-0,1 Nb - 0,01 Ni seperti yang ditunjukkandalam Tabel 2 terbukti mengalami per-tambahan berat (weight gain) yang palingrendah bila dibandingkan dengan logamzircaloy-4. Zircaloy-4 dengan kandungan Snrendah ataupun Zr-1Nb menunjukkan bahwazircaloy baru tersebut mempunyai ketahanankorosi uniform yang terbaik. Rasiopengambilan hidrogen dari logam zircaloy

356


baru tersebut adalah paling rendah diantaralogam-logam paduan yang lain kecuali untuklogam paduan Zr-1Nb. Sedangkan hasil ujitarik seperti yang ada dalam Tabel 3menunjukkan bahwa logam Zr-1Nbmempunyai kekuatan tarik terendah, dankekuatan tarik logam zircaloy-4 kandunganrendah Sn lebih rendah dari pada logamzircaloy baru, serta kekuatan tarik logamzircaloy baru sedikit lebih rendah dari padazircaloy-4 standar. Data pengujian yangdiperlihatkan pada Gambar 1 juga menunjuk-kan bahwa penambahan sedikit Ni dan Nbdapat memperbaiki ketahanan korosiuniform, namun penambahan Nb lebih dari0,3% dapat mengakibatkan ketahanan korosimenurun. Pengujian ketahanan korosinodular pada BWR telah dilakukan dengancara logam zircaloy-2-0,1Nb ditambahdengan additive Nb-Mo, Nb-W dan Nb-V dandibiarkan terbuka dalam uap pada temperatur530°C selama 24 jam. Temperatur dinaikkandari 500 ke 530°C untuk mempercepatproses korosi dan membedakan pengaruhadditive. Hasil pengujian seperti yangditunjukkan dalam Gambar 2 bahwapenambahan additive Nb-Mo, Nb-W danNb-V terhadap zircaloy-2 rendah Sn,menunjukkan adanya perbaikan terhadapketahanan korosi nodular.

Pengembangan terhadap logamzircaloy untuk kelongsong elemen bakar jenisLWR juga telah dilakukan untuk melihatpengaruh unsur-unsur paduan, seperti : Sn,Nb, Fe, Cr, Mo dan V pada ketahanan korosidan sifat mekanik dari zircaloy dengankomposisi kimia Zr-1,0Sn-0,2Fe-0,1Cr danZr-1,5Sn-0,2Fe-0,1Cr serta Zr-0,5Sn-0,2Fe-0,1 Cr yang mengandung Nbl6]. Pengaruhkandungan Nb terhadap pertambahan berat(weight gain) diteliti, dan penelitian dilakukandi dalam uap pada temperatur 673 K selama300 hari. Hasil pengujian seperti yangditunjukkan pada Gambar 3 memperlihatkanadanya kecenderungan bahwa penambahansejumlah kecil Nb (0,05-0,2 wt%) akanmengurangi pertambahan berat (weightgain), namun penambahan Nb lebih dari0,2 wt% menyebabkan meningkatnyapertambahan berat (weight gain), dankecenderungan ini diamati dalam kandunganSn antara 0,5 hingga 1,5 wt%. Seperti yangterlihat pada Gambar 3 bahwa penambahanSn hingga 0,5 wt% dapat memperbaikiketahanan korosi dari paduan zirconium.Disisi lain, kenaikan kandungan Fe danCr dari 0,3 - 0,7 wt% dapat memperbaiki

sifat mekanik tanpa mempengaruhiketahanan korosi dan penurunan rasio Fe/Crdari 0,6 - 0,5 dan penambahan sedikit Modan V dapat meningkatkan ketahanan korosi.

b. Bahan Bakar

Pada umumnya bahan bakar yangdigunakan untuk reaktor jenis LWR adalahUranium Dioksida (UO2). Bahan bakar UO2

mempunyai stabilitas yang baik padatemperatur tinggi dan mempunyai ketahananyang tinggi terhadap kerusakan akibatradiasi, sehingga mampu untuk digunakanpada burn-up yang tinggi. Titik lelehnyaadalah 2865 C dan density 10,96 g/cm3'Konduktivitas panasnya adalah sekitar2,5 W/m.K pada jangkauan temperatur1000 - 2000°C. Namun konduktivitas panasyang rendah diimbangi dengan titik lelehnyayang tinggi sehingga menyebabkan batasmaksimum temperatur bahan bakar adalahcukup tinggi[3l

Uranium Dioksida tidak bereaksidengan air pada temperatur tinggi dan dapatmenahan sejumlah besar produk fisi bentukgas pada temperatur di bawah 1000°C, tetapitemperatur pada bagian tengah sebuah peletbahan bakar adalah lebih dari 1000°C danpencegahan hams diberikan terhadappelepasan gas-gas produk fisi. Selamapengoperasian di dalam reaktor, pelet UO2

terlihat mengalami perubahan struktursebagai hasil dari temperatur operasi yangtinggi dan gradien temperatur yang tinggi,tetapi juga sebagai hasil dari lamanyairadiasi. Efeknya dapat berupa terjadinyaswelling, retakan, kekosongan (void) dalampelet dan perubahan struktur butiran dariUO2<

3).

Sehubungan dengan kinerja mekanik dankimia bahan bakar sebagai akibatmeningkatnya burn-up, maka dapatmenghasilkan beberapa masalah sehinggaperlu adanya pengembangan terhadapbahan bakar UO2 yang sudah ada.Diantaranya dengan cara menggunakanzirconium murni pada permukaan sebelahdalam kelongsong untuk meningkatkanketahanan terhadap PCI m. Selanjutnyaadalah dengan cara memperbesar ukuranbutiran bahan bakar sesuai dengan modeldifusi dari Booth bahwa fraksi pembebasangas hasil fisi berbanding terbalik dengan jari-

357


ISSN 1410-1998

jari volume difusi dari butiran denganpersamaan1101:

f a 1 / a

f = fraksi pembebasan gas hasil fisia = jari-jari volume difusi butiran.

Berdasarkan pada persamaantersebut diatas, jika volume difusi butirandianggap sebagai butiran pelet, maka fraksipembebasan gas hasil fisi akan menurundengan memperbesar ukuran butiran. Hal in]disebabkan atom-atom gas hasil fisimemerlukan waktu yang cukup lama untukmencapai sekeliling butiran atau harusmelalui jarak yang lebih panjang untukmencapai sekeliling butiran dalam sebuahpelet dengan ukuran butiran yang lebihbesar. Pengembangan bahan bakar UO2

dengan menambahkan niobium (Nb2O50,3%)juga telah dilakukan seperti yang terlihatpada Gambar 2. Gambar 2 menunjukkanterjadi penurunan terhadap pembebasan gashasil fisi pada burn-up 18.000 MWd/t, danselanjutnya pengujian masih terus dilakukansampai burn-up 60.000 MWd/t[101.

Pengembangan yang lain untukmemperbesar ukuran butiran bahan bakarjuga telah dilakukan dengan cara melapisibutiran dengan AI2O3/SiO2 dengankandungan (~ 50,50 ppm) dan direncanakanuntuk digunakan sampai derajat bakar55 GWd/r1.

S1MPULAN

Hasil studi menunjukkan bahwadilihat dari segi elemen bakar, maka dalamusaha untuk memperpanjang waktu tinggalbahan bakar dalam teras, sehingga dapatdiperoleh harga daya yang lebih rendah.Faktor yang paling penting adalah pemilihanterhadap material yang digunakan baik untukbahan bakar maupun untuk bahankelongsongnya karena hal ini akanmenyangkut kelakuan bahan bakar dalamreaktor yang beroperasi dalam waktu yangcukup lama.

Pengembangan terhadap zircaloytelah dilakukan dan didapatkan logamzircaloy baru yang mempunyai komposisiZr - 1,0Sn - 0,27Fe - 0,16Cr - 0,1Nb - 0,01Ni.Paduan tersebut mempunyai ketahanankorosi yang tinggi dan sifat mekanik yangbaik.Penambahan Nb tidak lebih dari 0,2 wt%

dan Sn tidak lebih dari 0,5 wt% padazircalloy-4 standar dapat meningkatkanketahanan korosi uniform untuk PWR, dankenaikan konsentrasi Fe dan Cr dari 0,3 ke0,7 wt%, penurunan rasio Fe/Cr dari 0,6 ke0,5 dapat memperbaiki sifat mekaniknyaserta penambahan Nb-Mo, Nb-W dan Nb-Vterhadap zircalloy-2 rendah Sn dapatmeningkatkan ketahanan korosi nodulardalam BWR. Sedangkan pengembanganterhadap bahan bakar Uranium Dioksida(UO2) menunjukkan bahwa penambahanniobium (Nb2O5-0,3%) dan memperbesarukuran butiran bahan bakar dapatmemperbaiki kelakuan bahan bakar yangmana dapat bertahan sampai denganburn-up 18.000 MWd/t dan sedang dilakukanpengujian lagi sampai dengan burn-up60.000 MWd/tl9). Namun demikian tidaktertutup kemungkinan studi ini diarahkanterhadap bahan bakar MOX, mengingatbahan bakar tersebut mempunyai beberapasifat-sifat yang lebih unggul daripada bahanbakar UO2.

PUSTAKA

[1]. BENJAMIN, M.MA, Nuclear ReactorMaterials and Applications, Departmentof Nuclear Engineering Iowa StateUniversity, Van Nostrand ReinholdCompany, 1983.

[2]. PERSHAGEN, B., Light Water ReactorSafety, Pergamon Press, New York,1989.

[3]. BENNET, D.J. AND J.R. THOMSON,The Elements of Nuclear Power, JohnWiley & Sons, Newyork, 1989.

[4]. , Design for Reactor Core, Safety inNuclear Power Plants, Safety Series No.50-SG-D14, IAEA Safety Guides,Vienna, 1986.

[5]. GARZAROLLI, et. al., The Main Causesof Fuel Element Failure in Water CooledPower Reactors, Atomic Energy Review171 (1979).

[6]. ANADA, H., Effect of Additives onCorrosion Resistance of Zirconium Alloyfor Extended Burn-up Fuel Cladding,Proceedings of the fourth InternationalSymposium on Advanced NuclearEnergy Research, Japan, 1992.

[7]. COCHRAN, R.G., The Nuclear FuelCycle : Analysis and management,American Nuclear Society, USA, 1990.

[8]. , Review of Fuel ElementDevelopments for Water Cooled Nuclear

358

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan BakarNuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

Power Reactors, Technical ReportsSeries No. 299, Vienna, 1989.

[9]. KOBAYASHI, S., New FabricationProcess of Large Grain Pellet for LWR,Proceedings of the Workshop onManufacturing Technology and Processfor Reactor Fuels, Japan, 1995.

[10]. ISOBE, T et.al., Development of NewZirconium Based Alloys for Burn-upExtension of Light Water Reactor Fuels,Proceedings of The Fourth InternationalSymposium on Advanced NuclearEnergy Research, Japan, 1992.

[11]. HARADA, Y. et.al, Development ofLarge Grain Pellet for High Burn-up,Proceedings of The Fourth InternationalSymposium on Advanced NuclearEnergy Research, Japan, 1992.

TANYA JAWAB

mini mempunyai

Amil Mardha• Apakah reaktor daya

elemen bakar mini ?• Bahan bakar apa yang digunakan untuk

mengoptimalkan daur bahan bakar (fuelcycle) menjadi 3 - 5 tahun ?

Amir Rusli• Reaktor daya mini adalah reaktor yang

mempunyai daya terbatas.• Kajian reaktor daya mini ini belum

sampai menentukan jenis bahan bakarterbaik untuk fuel cycle 3 - 5 tahun.

Sucipta• Mohon dijelaskan, apakah sudah

diperhitungkan biaya peningkatankualitas bahan kelongsong dan bahanbakar untuk maksud perpanjanganrefueling dibandingkan dengan tanpaperpanjangan refueling mengingat waktuperpanjangan hanya 3 - 5 tahun ?

Amir Rusli• Biaya peningkatan kualitas bahan

kelongsong dan bahan bakar belumdiperhitungkan karena kajian inimenggunakan data reaktor daya minidari negara lain yang masih dalam tahapskala laboratorium.

Zuhair• Mengapa tidak dipilih reaktor cepat yang

mempunyai ultra long life refueling lebihdari 20 tahun ? Mengingat reaktor dayamini dan reaktor cepat didesain untukmemenuhi kebutuhan listrik di daerahdaya terpencil.

Amir Rusli• Pada prinsipnya ide tersebut dapat

diterima. Disamping masalah teknistersebut masih ada pertimbangan-pertimbangan lain seperti proventechnology dan permasalahan politisserta Indonesia sampai saat ini belummempunyai NPP.

359


ISSN 1410-1998

Tabel 1. Komposisi kimia dari iogam paduan zirconium'3'

Logam

Paduan Zr

ZircaIoy-2

Zircaloy-3

Zircaloy-4

Zr-Nb-2,5

Zr-Nb-2,5-Sn-1

Elemen (w/o)

Sn

1,2-1,7

0,20-0,30

1,1-1,5

-

1,0

Fe

0,07-0,20

0,20-0,30

0,20-0,24

-

-

Cr

0,05-0,15

-

.0,06-0,14

-

-

Ni

0,03-0,08

-

-

-

-

N

0,03-0,08

0,010

0,010

-

-

o

0,010

-

0,10-0,16

-

-

Nb

-

-

-

2,5

2,5

Tabel 2. Pertambahan berat {mg/dm2) dan hydrogen pick-up Ratio (%)(8)

Paduan zircaloy baru

Zirca!oy-4

Zircaloy-4, Sn- rendah

Zr-1,0Nb

Pertambahan berat

61

90

72

79

hydrogen pick-up ratio

23 '

28

31

12

Tabel 3. Uji Tarik pada suhu 385°C, TS (kgf/mm2), YS (kgf/mm2), El (%)(8)

Paduan zircalloy baru

Zircaloy-4

Zircaloy-4, Sn- rendah

Zr-1,0 Nb

TS

46,1

49,0

45,6

43,5

YS

36,1

39,3

36,0

36,1

EL

17,1

16,6

16,8

16,3

360


100

SO-,Zry-4 Spec,

0.01

Zry-2 Spec.

42ITCxt000Hrin steam

0.10Nb, Ni (%)

1.0

Gambar 1. Pengaruh Ni dan Nb Terhadap Korosi Uniform(6)

lOOOi

pq

^ Z i r c a l o y 2~-0

o^cri—:{- Zry 2-0.1 Nb-f-X

j - X : Nb, Mo, V, W, Ta

J O'Nb DMo AW

O V V Ta10 0 0.1 0.2 0.3 0-4 0.5

Additives (wt%)Ganabar 2. Pengaruh Nb dan Aditive lain pada Ketahanan Korosi Nodular(6)

361


ISSN 1410-1998

600,

500

• Zr-0.5Sn-0.2Fe-0.1Cro Zr-l.OSn-0.2Fe-0.lCrA Zr-1

673K steam / 300days

0.5Kandungan Nb (% Berat)

1.0

Gambar 3. "Weight Gain" sebagai Fungsi dari Kandungan Nb pada Temperatur 673°Kselama 300 Hari sebagai sebuah Parameter Kandungan Sn(10)

4 -

CO

a 3CO

03

OcCOcdO,

(D

Pi

2 -

D;O;

-

0.3wt5

Usual

% Niobia-added Fuel

UOz Fuel

/ ~18D00MWd/tP '

c/ y

. •

1 -

35 40 45"Ramp Terminal Power" (kw/m)

Gambar 4. Fraksi Pelepasan Gas Hasil Fisi setelah "Power Ramp Test"(ll)

362

ISSN 1410-1998

ID0100187


KAJIAN PENGARUH BIAYA DAUR BAHAN BAKARTERHADAP BIAYA PEMBANGKIT LISTRIK

Djati Hoesen SalimyPusat Pengkajian Teknologi Nuklir - BATAN

ABSTRAK

KAJIAN PENGARUH BIAYA DAUR BAHAN BAKAR TERHADAP BIAYA PEMBANGKIT LISTRIK.Kontribusi harga daur bahan bakar nuklir terhadap total biaya pembangkit PLTN relatif kecil, yaitusekitar 15-30%, dibanding pada PLTU berbahan bakar batubara (40-60%) dan PLTU berbahanbakar minyak bumi (70-80%). Kontribusi hargd bahan daur bakar nuklir yang kecil ini akan memberidampak bahwa biaya pembangkit listrik nuklir lebih stabil terhadap fluktuasi harga bahan bakar dimasa yang akan datang. Dari studi ini terlihat bahwa dengan asumsi telah terjadi kenaikan hargauranium alam sebesar 100%, kenaikan harga daur bahan bakar nuklir akan sebesar 27%. Sedangkontribusi harga uranium alam terhadap total harga daur bahan bakar nuklir adalah sekitar 29%.Karena kontribusi harga daur bahan bakar nuklir terhadap total biaya pembangkit listrik relatif kecil(15-30%), kenaikan harga uranium alam sebesar 100% tersebut hanya akan mengakibatkankenaikan biaya pembangkitan listrik sekitar 4-8%. Pada pembangkit listrik berbahan bakar fosil,asumsi kenaikan harga bahan bakar sebesar 100% akan mengakibatkan naiknya biayapembangkitan listrik sebesar 40-65% untuk PLTU batubara, dan sebesar 70-80% untuk PLTUminyak bumi. Pada studi ini juga dipelajari aspek ekonomi biaya pembangkitan listrik pada PLTNdan PLTU batubara. Pada PLTN, faktoryang paling berpengaruh adalah biaya investasi, sedangpada PLTU berbahan bakar fosil, biaya/harga bahan bakar merupakan faktor yang palingberpengaruh.

ABSTRACT

STUDY OF THE FUEL CYCLE EFFECTS TO THE ELECTRICITY GENERATING COST. Thenuclear fuel cycle cost contributes relatively small fraction to the total nuclear power generation cost,i.e. about 15 to 30%, compared to the fuel cost in the coal-generated electricity (40-60%), or in theoil-generated electricity (70-80%). This situation'will give effect that the future generation cost ismuch less sensitive to the changes in the fuel prices than in the case of fossil fuel power plants. Thestudy has shown that by assuming a 100% increase in the natural uranium price, the total nuclearfuel cycle cost would increase only by about 27% and in turn it contributes about 29% increase tothe total nuclear fuel cycle cost. As a result, it contributes only 4 to 8% increase in the nuclearenergy generation cost. As a comparison, if the same situation should occur to fossil fuel plants, theassumed fuel price increase would have increased the electricity generating cost by about 40-65%for coal-fired plants, and about 70-85% for oil-fired plants. This study also has assesses theeconomic aspects of the electricity generating cost for nuclear power plant (NPP) and the coal powerplant. For an NPP the most affecting factor is the investment cost, while for the coal power plant,the major factor influencing the total cost is the price/cost of the fuel.

PENDAHULUAN

Energi nuklir merupakan sumberpembangkit listrik yang menarik. Ditinjau darisegi proteksi lingkungan, stasiun PLTN tidakmenghasilkan gas-gas buang seperti SO2

maupun NOX yang bisa menimbulkan efekhujan asam, maupun gas-gas rumah kacaseperti CO, CO2, maupun CH4 yang bisamenyumbang efek pemanasan global sepertipada stasiun listrik berbahan bakar minyak, gasalam, maupun batubara.

Di samping itu, karena adanya potensibahaya radiasi pada PLTN, maka PLTN harusdidisain, dibangun dan dioperasikan sesuai

dengan persyaratan standar yang lebih ketatdibanding pembangkit listrik konvensional. Halini mengakibatkan PLTN memiliki ciri padatmodal dan padat teknologi serta yang palingpenting adalah ketat akan syarat keamanandan keselamatan. Bagi negara berkembangseperti Indonesia, pembangunan PLTNdiharapkan akan dapat memacu perkem-bangan industri lokal pada umumnya karenaberbagai macam industri yang sudah ada dapatterlibat pada pembangunan PLTN.

Dari segi ekonomi, pengalamanpengoperasian PLTN di negara-negara industrimaju (misalnya: Jepang) membuktikan bahwabiaya pembangkit listrik PLTN masih lebih

363


ISSN 1410-1998

murah, atau paling tidak cukup kompetitif.Sebagai ilustrasi disajikan pada Tabel 1, yangmerupakan perbandingan biaya pembangkitlistrik dari berbagai jenis stasiun pembangkitlistrik di Jepang. Disamping itu, kontribusiharga daur bahan bakar nuklir terhadap totalbiaya pembangkit listrik PLTN relatif sangatkecil dibanding pada stasiun listrik berbahanbakar batubara maupun minyak bumi. Hal inimerupakan suatu fenomena ekonomi yangmenarik, karena dengan kontribusi harga daurbahan bakar yang kecil tersebut, jika terjadigejolak perubahan harga daur bahan bakarnuklir (atau komponennya) di masa yang akahdatang, akan kurang berpengaruh terhadaptotal biaya pembangkit listrik PLTN.

Dalam makalah ini, akan dipelajaripengaruh biaya/harga daur bahan bakarterhadap biaya pembangkit listrik pada PLTNdan PLTU berbahan bakar fosil. Tinjauan, yangdidasarkan pada studi pustaka, dititik beratkanpada efek perubahan harga (komponen harga)daur bahan bakar terhadap total biayapembangkit listrik. Juga ditinjau beberapaaspek ekonomi yang paling berpengaruh padapembangkitan listrik PLTN.

DAUR BAHAN BAKAR DAN BIAYAPEMBANGKIT LISTRIK

1. Daur Bahan Bakar

Pada stasiun pembangkit listrik (fosildan fisil), daur bahan bakar memainkan peranyang sangat penting karena merupakan bahanyang mampu menghasilkan panas untukdikonversi menjadi listrik. Daur bahan bakaradalah suatu proses penyiapan bahan bakaryang dimulai dari proses penambangan,penyiapan bahan sampai diumpankan kereaktor (sistem pembakar), sampaipengelolaan setelah habis masa pakainya disistem pembakaran. Pada Gambar 1 disajikanskema daur bahan bakar fosil secara umum,sedang pada Gambar 2 disajikan skema daurbahan bakar nuklir pada suatu sistem PLTN.

Kebutuhan bahan bakar suatupembangkit listrik ditentukan oleh tingkat nilaibakar dari bahan bakar yang dipakai. Semakintinggi nilai bakarnya, semakin kecil jumlahbahan bakar yang dibutuhkan. Ditinjau dari sisisumber daya energi, PLTN merupakanpembangkit listrik yang mengkonsumsi bahanbakar paling sedikit dibanding PLTU berbahanbakar fosil. Sebagai gambaran 1 kg uraniumalam (bahan bakar nuklir) mampumenghasilkan listrik sejumiah 50.000 kWh,

sementara 1 kg bahan bakar batubara danminyak bumi masing-masing hanya mampumenghasilkan listrik sebesar 3 kWh dan 4 kWh.Kenyataan ini mengakibatkan kebutuhan bahanbakar per tahunnya pada PLTN sangat sedikitdibanding pada sistem pembangkit listriktermal. Sebagai contoh, PLTN berpendingin airringan bertekanan (PWR) berdaya 1000 MW(e)yang beroperasi dengan faktor kapasitas 75%,hanya membutuhkan uranium dengan tingkatpengayaan rendah (4-5%) sebesar 20 ton pertahun. Kebutuhan ini bisa dipasok denganmelakukan penambangan uranium alamsebanyak 150 ton/tahun, yang bisa diangkutdengan hanya beberapa truk saja. Sebagaiperbandingan, pembangkit listrik batubaraberdaya sama membutuhkan bahan bakarsebesar 2,4 juta ton per tahun, yang harusdiangkut dengan 5 unit kereta per. hariberkapasitas angkut 1300 ton sekali angkut.Sedang pembangkit listrik minyak bumiberdaya sama membutuhkan bahan bakarminyak sebesar 1,5 juta ton per tahun yangharus diangkut dengan paling tidak 7 buahsuper tanker171. Hal ini mengakibatkanbiaya/harga bahan bakar pada pembangkitlistrik termal, kontribusinya terhadap biayaproduksi listrik adalah paling besar.'

2. Biaya Pembangkit Listrik

Komponen pokok biaya suatupembangkit listrik secara garis besar meliputibiaya investasi, biaya operasi dan perawatan,serta biaya (daur) bahan bakar. Secara rinci,kontribusi masing-masing komponen terlihatpada Tabel 2.

PLTU Batubara

Dalam pembangkit listrik denganbahan bakar fosil (batubara, minyak bumi, gasalam), faktor yang paling berpengaruh terhadapbiaya pembangkit listrik adalah harga bahanbakar. Pada PLTU batubara, komponenpenting dalam harga bahan bakar, disampingharga batubara, adalah biaya transportasibatubara dari tambang ke stasiun PLTU. Hal iniberimplikasi bahwa biaya pembangkit listrikPLTU batubara akan menjadi murah, jikastasiun listrik dibangun di dekat tambang. Studiyang dilakukan oleh Badan Tenaga AtomInternasional (IAEA)111 menunjukkan bahwaPLTU batubara akan lebih ekonomis dibandingPLTN, jika biaya transportasi dari tambangbatubara ke stasiun PLTU dapat dilakukandengan biaya di bawah US$ 30 per ton.

Di samping faktor harga bahan bakar,faktor lain adalah diterapkannya peraturan-

364


peraturan yang berkaitan dengan proteksilingkungan yang semakin ketat akhir-akhir ini.Hal ini akan mengakibatkan naiknya biayainvestasi dan pengoperasian PLTU batubara,yang akibatnya akan menaikkan biayapembangkit listriknya. Ini berkaitan denganpemasangan alat-alatscri/biberyang berfungsiuntuk mengolah gas hasil pembakaran padaPLTU batubara sebelum dibuang keiingkungan. Sebagai ilustrasi, pada Tabel 3disajikan daftar perbandingan biayapembangkit listrik PLTU batubara dan PLTN.Data ini merupakan hasil studi yang dilakukanoleh NEA (Nuclear Energy Agency) bekerjasama dengan Badan Tenaga AtomInternasional (IAEA)'61 untuk menghitung biayapembangkit listrik PLTU batubara dan PLTNselama 30 tahun, yang akan beroperasi padatahun 1995-2000 di negara-negara OECD(The Organization for Economic Cooperationand Development). Di beberapa daerah diCanada dan Amerika, batubara tersediamelimpah sehingga mengakibatkan batubaradapat diperoleh dengan harga yang murah. Halini mengakibatkan biaya pembangkit listrikPLTU batubara di daerah-daerah tersebutrelatif lebih murah dibandingkan biayapembangkit listrik PLTN. Meskipun begitu,biaya bahan bakar PLTU batubara ini masihcukup besar (37-40%). Hal ini akanmengakibatkan biaya pembangkit listrik perkWh nya akan sangat mudah dipengaruhi oiehkemungkinan terjadinya fluktuasi kenaikanharga bahan bakar (batubara) di masa depan.

PLTN

Faktoryang paling berpengaruh pada biayapembangkit listrik PLTN adalah mahalnya biayainvestasi. Apalagi biaya investasi ini akan naikseiring dengan naiknya harga bunga (interest),eskalasi serta lamanya lead time. PadaGambar 3 disajikan grafik biaya total investasisebagai fungsi lead time, eskalasi, serta bunga.Dari gambar tersebut terlihat bahwa stasiunlistrik dengan modal langsung (direct cost)sebesar US$ 1,5 milyar, jika dikenakan hargaeskalasi sebesar 5% per tahun dan jangkawaktu lead time 6 tahun, maka biaya investasi(termasuk eskalasi dan bunga selamakonstruksi) akan naik sekitar 50% menjadiUS$ 2,2 milyar. Pada kondisi yang sama,tetapi dengan jangka waktu lead time 12 tahunakan mengakibatkan naiknya biaya investasisebesar 200 % terhadap modal langsung.Faktor lain yang juga berpengaruh terhadapbiaya investasi PLTN adalah biayapengembangan infrastruktur, seperti: litbang,alih teknologi, serta ada tidaknya industri lokal

dan sumber daya manusia yang mendukungprogram nuklir. Dari segi unjuk kerja PLTN,faktoryang berpengaruh meliputi: faktor beban(load factor), power rating, serta umur PLTN.Sedang dari segi kondisi ekonomi suatunegara, harga bunga (baik lokal maupunasing), eskalasi dan discount rate yang dipakaidalam perhitungan juga akan berpengaruh.

BAHASAN

1. Harga Bahan Bakar Nuklir

Sebagaimana terlihat pada Tabel 2,harga/biaya bahan bakar untuk PLTN,kontribusinya terhadap biaya total pembangkitlistrik adalah sekitar 15-30%. Sebagaiperbandingan, harga bahan bakar untukstasiun listrik bahan bakar fosil adalah 40-65%untuk bahan bakar batubara dan 70-85% untukbahan bakar minyak. Kontribusi harga bahanbakar nuklir yang relatif rendah ini, merupakanfaktor ekonomi yang menarik dalampembangkit listrik. Hal ini mengingat karenarendahnya harga bahan bakar akanmengakibatkan biaya pembangkit listrik akanlebih stabil terhadap fluktuasi kenaikan hargabahan bakar. Pengalaman di ' Indonesiamenunjukkan bahwa setiap ada kenaikanharga minyak bumi, secara langsung juga akandiikuti oleh meningkatnya biaya produksi listrikPLTU berbahan bakar minyak bumi, danberakibat naiknya harga listrik sampai kepelanggan.

Komponen utama dalam harga daurbahan bakar nuklir untuk jenis reaktorberpendingin air ringan (LWR) ditunjukkanpada Gambar 4. Dalam studi ini, reaktor jenisLWR dipakai sebagai reaktor parameter PLTN,karena LWR adalah jenis reaktor yang palingbanyak dipakai saat ini dan diperkirakan masihtetap akan dipakai sampai beberapa dekademendatang. Pada Gambar 4 ditunjukkan jugaparameter-parameter harga komponen daurbahan bakar nuklir. Dengan parameter-parameter tersebut diperoleh harga daur bahanbakar nuklir sebesar 9 mill US$ per KWhdengan kontribusi sebagai berikut: harga daurbelakang 23,6%, pengayaan 37,8%, fabrikasi9,4% dan uranium alam (termasuk konversi)29,2%.

2. Analisis Sensitivitas

Analisis sensitivitas dilakukan untukmengetahui sensitivitas harga daur dan ongkospembangkit listrik terhadap kemungkinanperubahan harga (biaya) komponen utama

365


ISSN 1410-1998

daur bahan bakar di masa yang akan datang.Dalam analisis sensitivitas ini, tinjauan dititikberatkan pada komponen harga daur bahanbakar yang paling berpengaruh, yaitupersentase konstribusinya terhadap total biayadaur bahan bakar cukup besar. Hal inidiiakukan dengan pertimbangan bahwa padakomponen yang paling berpengaruh tersebutjika dikenakan suatu perubahan harga akanmemberikan efek yang cukup berarti terhadaptotal biaya pembangkit listrik. Pada daur bahanbakar nuklir, komponen harga/biaya yangpaling berpengaruh adalah harga uranium alam(29,2%), biaya pengayaan (37,8%) dan biayadaur belakang (23,6%). Terhadap biayafabrikasi yang konstribusinya hanya sekitar9,4% tidak dikenakan analisis sensitivitas.Pada PLTU berbahan bakar fosil, harga bahanbakar dianggap merupakan satu-satunyakomponen harga/biaya yang palingberpengaruh terhadap total harga/biaya bahanbakar, sehingga analisis sensitivitas hanyadiiakukan pada komponen harga bahan bakarsaja.

Hasil perhitungan sensitivitas harga/biaya daur bahan bakar nuklir terhadapperubahan harga/biaya komponen utama daurbahan bakar nuklir yang diiakukan olehLLBennef ditunjukkan pada Gambar 4.

Perubahan Harga Bahan Bakar (UraniumAlam, Batubara, Minyak Bumi)

Kontribusi harga uranium alamterhadap total harga daur bahan bakar nukliradalah sebesar 29,2%. Jika diasumsikanterjadi kenaikan harga uranium alam sebesar100%, maka total harga daur bahan bakarnuklir akan naik sebesar 29,2%. Mengingatkontribusi total harga daur bahan bakar nuklirterhadap biaya pembangkit listrik hanya sekitar15-30%, kenaikan 100% harga uranium alamhanya akan mengakibatkan kenaikan biayapembangkit listrik sebesar 4-8%. Sebagaiperbandingan pada PLTU batubara, kenaikanharga batubara sebesar 100% akanmengakibatkan kenaikan biaya pembangkitlistrik sebesar 40-65%. Sedangkan pada PLTUberbahan bakar minyak, kenaikan hargaminyak sebesar 100% akan mengakibatkannaiknya biaya pembangkit listrik sebesar70-85%. Dari sini terlihat jelas bahwa apabilasebuah PLTN dioperasikan, maka biayapembangkitan listrik selama pengoperasianakan jauh lebih stab.il terhadap fluktuasikenaikan harga (ongkos) bahan bakar.

Perubahan Harga Pengayaan

Kontribusi harga pengayaan terhadaptotal harga daur bahan bakar nuklir adalahrelatif tinggi yaitu sekitar 37,8%. Jikadiasumsikan ada kenaikan harga pengayaansebesar 100%, akan mengakibatkan naiknyatotal harga daur bahan bakar nuklir sebesar37,8%. Ini akan mengakibatkan naiknya totalbiaya pembangkit listrik sebesar 6-11%.

Perubahan Harga Daur Belakang

Salah satu komponen utama hargadaur bahan bakar nuklir pada reaktor LWRadalah biaya daur belakang, yang meliputipembiayaan untuk pengelolaan limbah. Di sini,termasuk di dalamnya adalah biayapenyimpanan sementara, biaya olah ulang,serta segala aspek yang berkaitan denganpenanganan limbah. Kontribusi totalharga/biaya daur belakang terhadap total hargadaur bahan bakar nuklir adalah sebesar 23,6%.

Jika diasumsikan terjadi kenaikanharga/biaya total daur belakang sebesar 100%,maka akan terjadi kenaikan total harga daursebesar 23,6%. Efek terhadap kenaikan totalbiaya pembangkit listrik adalah sebesar 4-7%.Hasil analisis sensitivitas seperti telahdisebutkan di atas lebih jelas dapat dilihat padaTabel 4.

SIMPULAN

1. Pada PLTN, biaya investasi adalah faktoryang paling berpengaruh terhadap biayapembangkit listrik. Sedangkan pada PLTUberbahan bakar fosil, harga bahan bakaradalah faktor yang paling berpengaruh.Semakin ketatnya peraturan proteksilingkungan, diperkirakan akan berpe-ngaruh terhadap naiknya biaya investasidan biaya operasi PLTU berbahan bakarfosil terutama batubara.

2. Kenaikan harga uranium alam sebesar100% hanya akan mengakibatkan naiknyabiaya pembangkit listrik PLTN sebesar4-8%. Sedangkan kenaikan harga bahanbakar fosil sebesar 100% pada PLTUbahan bakar fosil akan menaikkan biayapembangkit listrik sebesar 40-65% padaPLTU batubara dan sebesar 70-85% padaPLTU minyak bumi.

3. Kecilnya kontribusi harga bahan bakarpada PLTN akan memberi keuntunganbiaya pembangkit listrik yang lebih stabilterhadap fluktuasi kenaikan harga.

366


PUSTAKA

[1]. BENNET, L.L., Economic Performance ofNuclear Plants: How Competitive'?, IAEABulletin, Vol. 27, No. 11, Vienna, 1985.

[2]. BENNET, L.L., WOITE, G., Cost andCompetitiveness of Nuclear Electricity,The Nuclear Power option, Proceedings ofan International Conference, Vienna,1994.

[3]. GINTING, N.P.,dkk, Peranan IndustriNasional dalam menyongsongPembangunan PLTN di Indonesia,Proceedings Seminar PendayagunaanReaktor Nuklir untuk KesejahteraanMasyarakat, Bandung, 1990.

[4]. MILLER,P., Comeback for Nuclear Power,Our Future Electric, National GeographicSociety, Vol. 180, No. 2, Washington,1991.

[5]. MUKAI, J., Nuclear Power in Japan,Result and Current Issues, Proceeding ofan International Symposium on GoodPerformance in Nuclear Projects, Tokyo,1989.

[6]. OECD-NEA, Nuclear Energy inPerspective,' OECD Publication, Paris1989.

[7]. SEMENOV, B . A., BENNET, L . L,BERTEL, E., Nuclear Power Development

in the World : a Global Outlook, TheNuclear Power Option, Proceedings of anInternational Conference, Vienna, 1994.

[8]. IAEA, Assessment and Comparison ofWaste Management System Costs forNuclear and Other Energy Sources,Technical Report Series No. 366, IAEAPub!., Vienna, 1994.

TANYA JAWAB

Hasnel Sofyan• Perhitungan biaya yang dilakukan dalam

studi ini untuk selang waktu berapa tahun

dan apakah dalam perhitungan tersebutsudah dimasukkan biaya investasi ?

• Jika untuk masa pakai antara 1 0 - 2 0tahun, manakah yang lebih meng-untungkan antara PLTN dan PLTU ?

Djati Hoesein Salimy• Pada studi ini analisis biaya tidak berkaitan

dengan waktu.• Pada prinsipnya untuk investasi besar

masa pakai yang lama akan lebihmenguntungkan. Oleh karena investasiPLTN lebih besar dari PLTU, maka untukmasa pakai 10-20 tahun PLTU akan lebihmenguntungkan. Dengan demikiandilakukan usaha-usaha untuk memper-panjang masa pakai PLTN yanginvestasinya sangat mahal.

Ermin Katrin• Mohon dijelaskan mengenai biaya

pengolahan limbah bahan bakar bekas ?

Djati Hoesein Salimy• Biaya pengolahan limbah bahan bakar

bekas merupakan salah satu komponenbiaya pada daur bahan bakar nuklir (biayabahan bakar).

Budi Setiawan• Bagaimana evaluasi studi ini sehingga

dapat disimpulkan biaya daur bahan bakarbekas adalah yang paling berpengaruhterhadap pembangkitan energi listrik ?

Djati Hoesein Salimy• Evaluasi studi ini berdasarkan pada data-

data yang ada tentang kontribusikomponen-komponen yang berpengaruhterhadap biaya pembangkitan listrik sepertibahan bakar, investasi serta O dan M.

367


ISSN 1410-1998

TabeM. Biaya Pembangkit Listrik dari berbagai jenis Stasiun Pembangkit Listrik diJepang151.

Jenis Pembangkit

PLTNPLTU BatubaraPLT Minyak bumiPLT Gas alamPLTA

Harga listrik/KWh

Yen/KWh

910

10-1110-11

13

Sen US$/KWh

6,97,7

7,7-8,57,7-8,5

10

Catatan: 1US$=130Yen

Tabel 2. Komponen Biaya Pembangkit Listrik113.

Komponen Biaya

- Investasi- Bahan bakar- Operasi dan perawatan

PLTN

55 - 80%15-30%5-15%

PLTU Batubara

25 - 55%40 - 65%5-10%

PLT Minyak bumi

10-25%70 - 85%

5%

Tabel 4. Persentase Kenaikan Biaya Pembangkit Listrikjika komponen biaya Bahan bakar naik100%

Komponen biaya/harga bahan bakar

1. Uranium alam2. Pengayaan3. Daur belakang

Kenaikan biaya pembangkit listrik

PLTNa)

4 - 8%6 - 1 1 %4 - 7%

PLTU-BBb)

40 - 65%

PLTU-MBC)

70 - 85%

Catatan.a) Jika komponen biaya/harga daur bahan bakar nuklir naik 100%b> Jika harga batubara naik 100%c) Jika harga minyak bumi naik 100%

368


Tabel 3. Perbandingan biaya peinbangkitan listrik antara PLTU batubara denganPLTN di beberapa negara OECD6'

(dalam mills US$/kWh)

NEGARA

Belgia

Canada- Tengah- East nuklir/east coal- East nuklir/west coal

Finlandia

Perancis

Jerman*

Itali'

Jepang

Inggris

Amerika Serikat- Midwest-West-East

PLTN

I

15,6

13,215,415,4

16,4

12,9

21,4

23,4

21,4

22,6

21,721,721,7

O&M

5,4

2,47,67,6

4,6

5,4

7,4

6,3

8,7

6,8

11,411,411,4

BB

8,1

4,03,13,1

6,5

9,1

11,1

10,7

13,2

6,6

5,65,65,6

Tot.

29,1

19,626,226,2

27,5

27,4

39,9

40,4

43,3

36,0

38,738,738,7

PLTU BATUBARA

I

13,9

8,29,110,3

9,4

11,3

10,1

12,7

18,0

13,1

15,015,116,3

O&M

9,2

1,93,73,3

6,3

4,8

8,5

6,9

13,3

7,1

6,0 .4,14,7

BB

29,1

15,915,17,9

17,3

23,5

38,125,3

48,123,5

24,4

18,1

14,411,920,5

Tot.

52,2

26,027,921,5

33,0

39,6

56,743,9

57,743,1

55,7

38,3

35,431,141,5

RasioPLTU/PLTN

1,79

1,331,060,82

1,2

1,45

1,421,1

. 1,431,07

1,28

1,07

0,910,811,07

Catatan.*' berdasar batubara lokal dan batubara imporI = biaya investasiO&M = biaya operasi dan perawatanBB = harga/biaya (daur) bahan bakarTOT = biaya total

369

wtrtn

Bahao bakar mentah

Preparaii

Bah&n bakar bersih

Transportaii

CO

oGas buang Stasiun pembangkit

lirtrikAbu

PerJakuan thdpgas buang Abu/ gypsum

Periakuan thdpabu/gypsum pokai

Jke Ungkunsan (disposal)

Gambar 1. Skema daur bahan bakar fosil8'

Rail

Penarafcen^pn dan

7*1 low oifca

Proses p«nssya«n

konvvrsf

U O 2 .

Fabrikaxi bahan bakar

baban bakar

PWR

rlnpq b*rt<kaoan)

Bafaan bakar bakas

P«nyimp«iian

Daur xfstttm t«rbuka

Penckondislan

r Bahan bakar b*ka*

Ptnylmptmn dandifpoul bahan bxkar

UnBtlnitmt

2

ORUT d( proa» oUh ui«nc

— - " --

PenffkandlalanU

Paaytmpanan dsn

proMS oiai ulanc

s2:CO\TA

inia

'Nope

3o-q>

•«toto• s

13TO

S•idi

JtD

&Sillm

iati Daur

COramCO

COCO

Gambar 2. Skema daur bahan bakar nuklir3'

CO

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi llmian Daur Bahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997

6 r -

It.o

E-

6 yearslead time

9 yearslead time

!2 yearslead time

bunga selama masa konstruksi

eskalasi selama masa konstruksi

direct cost (1982US$)

Gambar 3. Efek lead time, bunga dan eskalasi selama masakonstruksi terhadap total investasi

Catatan.Eskalasi riil selama masa konstruksi,

A = 0%, B = 2%, C = 5%, D = 8%

371

Prosiding Presentasi llmiah DaurBahan BakarNuklirIIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5 Nopember 1997 ISSN 1410-1998

Harga daur bahan bakar nuklir = US$ 9 mill/kWh

100%

Daur belakang23,6%

Pengayaan37,8%

Fabrikasi 9,4%

Uranium alam29,2%

Parameter hargaHarga U-alam = US$ 25/lb yellow cakeHarga Konversi = US$ 6/kgHarga Pengayaan = US$ 140/SWUFabrikasi = US$ 175/kgUBiaya daur belakang = US$ 8OO/kg bahan bakarLoad-factor = 75%

Catalan.Harga U-alam sudah termasuk harga/biaya konversi.Biaya fabrikasi sudah termasuk biaya angkut BBN.

Analisis sensitivitas

Jika harga daur belakangnaik 100%

123,6%

Daur belakang47,3%

Pengayaan37,8%

Fabrikasi 9,4%

Jika harga pengayaan naik 100%

Jika harga U-alam naik 100% 137,8%

129,2%

Daur bclakang23,6%

Pengayaan37,8%

Fabrikasi 9,4%

Uranium alam58,4%

Daur belakang23,6%

Pengayaan75,6%

Fabrikasi 9,4%

Uranium alam29,2%

Gambar 4. Harga Daur Bahan Bakar Nuklir, kontribusi harga tiap komponen daur,serta analisis sensitivitas I11

372


DAFTAR

PESERTA SAJI


NamaJabatanAlamat

Telepon

Ir. lyos Subki MSc.Direktur Jenderal BATANJl. K.H. Abdul Rochim,Kuningan Barat,Kotak Pos 4390Mam pang PrapatanJakarta 12710(021)52543465251109 pesawat364

PESERTA SAJI MAKALAH UTAMA

Nama : Dr. Soedyartomo Soentono, MScJabatan : Deputi PPIN - BATANAlamat : Jl. K.H. Abdul Rochim,

Kuningan Barat, Kotak Pos 4390Mampang PrapatanJakarta 12710

Telepon : (021)52552135251109 pesawat 314

NamaJabatanAlamat

Prof Dr. Achmad AmiruddinAnggota MPR-Rl (1997-2002)Tanjung Barat IndahJl. Teratai IX Blok I-23Jakarta

Telepon : (021)7890771

373


ISSN 1410-1998

Nama : Dr. Keith J. Bradley NamaJabatan : Manager Jabatan

Atomic Energy of Canada LimitedAlamat : Graha Aktiva Suite 401 Alamat

Jl. H.R. Rasuna Said Blok X-1,Kav.03, Jakarta 12950

Telepon : (021)5203531 Telepon

Prof Dr. Derek H. ListerChair of Nuclear Engineering

University of New BrunswickFredericton, M.B. Canada

+1 506 453 4649

Nama : Asmedi SuriptoJabatan : Kepala Pusat E.B.N.-BATANAlamat : Kawasan PUSPIPTEK,

Serpong 15314Telepon : (021)7560915Faks. : (021)7560909

374


PESERTA SAJI MAKALAH BIASA

A.1 NamaAlamat

Telepon

Ir. R. Didiek HerhadyPPNY-BATANJl. Babarsari Kotak Pos 1008,Yogyakarta 55010(0274)515435-6

A.2 Nama : Ir. Dwi BiyantoroAlamat : PPNY-BATAN

Jl. Babarsari Kotak Pos1008, Yogyakarta 55010

Telepon : (0274) 515435-6

_,„„!•**.„,

A.3 Nama : Ir. A. Ninik BintartiAlamat : PPNY-BATAN

Jl. Babarsari Kotak Pos 1008,Yogyakarta 55010

Telepon : (0274)515435-6

A.4 Nama : Ir. Faisal RizaAlamat : PPBGN - BATAN

Jl. Cinere Pasar JumatKotak Pos 6010 KBYJakarta selatan 12060

Telepon : (021)7695394

A.5 NamaAlamat

Telepon

Ir. Erni Rifandriyah AriefPPBGN - BATANJl. Cinere Pasar JumatKotak Pos 6010 KBYJakarta selatan 12060(021)7695394

A.6 Nama : Ir. Wahlan WirakusumahAlamat : PUSDIKLAT - BATAN

Jl. Cinere Pasar JumatKotak Pos 1810 JKSJakarta selatan 12060

Telepon : (021)7659409

375

Prosiding Presentasi llmiah DaurBahan Bakar Nuklir IIIPEBN-BATAN Jakarta, 4-5Nopember 1997

ISSN 1410-1998

n

A.7 NamaAlamat

Telepon

Ir. Kosim AffandiPPBGN - BATANJl. Cinere Pasar JumatKotak Pos 6010 KBYJakarta selatan 12060(021)7695394

B.1 Nama : Drs. Didin S. WinatapuraAlamat : PPSM - BATAN

Kawasan PUSPIPTEKSerpong 15314

Telepon : (021)7560926

B.2/B.15

NamaAlamat

Telepon

: Ir. Bambang Herutomo: PEBN - BATAN

Kawasan PUSPIPTEK,Serpong 15314

: (021)75609157560562 pesawat 2024

B.3 NamaAlamat

Telepon

: Ir. Dian Anggraini: PEBN - BATAN


: (021)75609157560562 pesawat 2023

B.4/B.6

NamaAlamat

Telepon

: Ir. Tundjung Indrati: PPNY-BATAN

Jl. Babarsari KotakYogyakarta 55010

: (0274)515435-6

Y., M.T.

Pos 1008,

B.5 NamaAlamat

Telepoi

Drs. Sugondo, M.Eng.PEBN - BATANKawasan PUSPIPTEK,Serpong 15314(021)75609157560562 pesawat 2084/ 86

376


B.7 NamaAlamat

Telepon

: Ir. Tatang Mulyana, M.T.: PPTN - BATAN

Jl. Tamansari 71Bandung 40132

: (022)2504898

B.8 NamaAlamat

Telepon

: Ir. Meniek Rachmawati, MSc: PEBN - BATAN


: (021)75609157560562 pesawat 2083

B.9 NamaAlamat

Telepon

Dr. Ir. Sigit, D.E.A..PPNY-BATANJl. Babarsari Kotak Pos 1008,Yogyakarta 55010(0274)515435-6

B.10. Nama :Alamat :

Telepon :

'"' " "• ' \A

vM

Ir. MasrukanPEBN - BATANKawasan PUSPIPTEK,Serpong 15314(021)75609157560562 pesawat 2026

B.11 NamaAlamat

Telepon

Ir. Aslina Br. GintingPEBN - BATANKawasan PUSPIPTEK,Serpong 15314(021)75609157560562 pesawat 2023

B.12 NamaAlamat

Telepon

Ir. Harini Sosiati, M.EngPEBN - BATANKawasan PUSPIPTEK,Serpong 15314(021)75609157560562 pesawat 2026

377


ISSN 1410-1998

B.13 NamaAlamat

Telepon

Ir. Sungkono, M.T.PEBN - BATANKawasan PUSPIPTEK,Serpong 15314(021)75605477560562 pesawat 2084/ 86

B.14 NamaAlamat

Telepon

Ir. Futichah, M.T.PEBN - BATANKawasan PUSPIPTEK,Serpong 15314(021)75605477560562 pesawat 2084/ 86

B.15 NamaAlamat

Telepon

: Ir. Supardjo, M.T. B.17: P.T. BATAN Teknologi

Divisi Produksi Elemen BakarNuklir, Kawasan PUSPIPTEKSerpong 15314

: (021)7566646,7560562 pesawat 2075

NamaAlamat

Telepon

: Ir. Widjaksana: PEBN - BATAN


: (021)75609157560562 pesawat 2024

B.18 NamaAlamat

Telepon

: Dr. Ir. Fathurrachman, MSc.: PEBN - BATAN


: (021)75609157560562 pesawat 2023

C.1 NamaAlamat

Telepon

: Ir. Indro Yuwono: PEBN - BATAN


: (021)75609157560562 pesawat 2025

378


C.2 NamaAlamat

Telepon

: Drs. Budi Prayitno: PEBN - BATAN

Kawasan PUSPiPTEK,Serpong 15314

: (021)75609157560562 pesawat 2032

C.3 NamaAlamat

Telepon

: Dr. Siti Amini: PEBN - BATAN


: (021)75609157560562 pesawat 2023

C.4 NamaAlamat

Telepon

: Dewi Susilowati: PTPLR - BATAN


: (021)75631427560562 pesawat 2070

C.5 NamaAlamat

Telepon

: Ir. Aisyah, M.T.: PTPLR - BATAN


: (021)75631427560562 pesawat 2070

C.6 NamaAlamat

Telepon

: Ir. Budi Setiawan, M.Eng.: PTPLR - BATAN


: (021)7563142

C.7 NamaAlamat

Telepon

: Dr. Amir Rusli: PPkTN -BATAN

Jl. K.H. Abdul Rochim,Kuningan Barat,Kotak Pos 4390Mampang PrapatanJakarta 12710

: (021)52511097560562 pesawat 2070

379


ISSN 1410-1998

C.8 NamaAlamat

Telepon

: Ir. Djati Hoesen Salirmy, M.Eng: PPkTN -BATAN

Jl. K.H. Abdul Rochim,Kuningan Barat,Kotak Pos 4390Mampang PrapatanJakarta 12710

: (021)5251109

380

prosiding presentasi ilmiah daur bahan bakar nuklir iii

Documents