dddd論研究:論論研研究究::論研究: 「表面張...
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DDDD論研究:論研究:論研究:論研究:「表面張力対流の基礎的研究「表面張力対流の基礎的研究「表面張力対流の基礎的研究「表面張力対流の基礎的研究 」」」」
定常定常定常定常MarangoniMarangoniMarangoniMarangoni対流、及び非定常対流、及び非定常対流、及び非定常対流、及び非定常MarangoniMarangoniMarangoniMarangoni対流に関する対流に関する対流に関する対流に関する実験及び数値解析による検討実験及び数値解析による検討実験及び数値解析による検討実験及び数値解析による検討実験及び数値解析による検討実験及び数値解析による検討実験及び数値解析による検討実験及び数値解析による検討
Si Si Si Si 単結晶の育成装置単結晶の育成装置単結晶の育成装置単結晶の育成装置
FZ法による法による法による法によるSi単結晶育成単結晶育成単結晶育成単結晶育成Cz法による法による法による法によるSi単結晶育成単結晶育成単結晶育成単結晶育成
るつぼるつぼるつぼるつぼ
加熱加熱加熱加熱
気液表面気液表面気液表面気液表面
FZ 法により育成した法により育成した法により育成した法により育成したSi 単結晶単結晶単結晶単結晶
不純物が少ない不純物が少ない不純物が少ない不純物が少ない
Cz 法により育成した法により育成した法により育成した法により育成したSi 単結晶単結晶単結晶単結晶
大口径大口径大口径大口径プロセス終了後のウエハプロセス終了後のウエハプロセス終了後のウエハプロセス終了後のウエハ
気液表面気液表面気液表面気液表面
大きな温度差を有す気液表面では表面張力対流(大きな温度差を有す気液表面では表面張力対流(大きな温度差を有す気液表面では表面張力対流(大きな温度差を有す気液表面では表面張力対流(Marangoni対流)が顕著対流)が顕著対流)が顕著対流)が顕著
背景背景背景背景
• Siの結晶品質は、結晶の熱履歴のみならず融液内の流れのパターン
温度分布、不純物濃度分布の時間変動の影響を強く受ける。
融液の熱流動を出来る限り正しく理解することが, 高品質, 大口径
半導体単結晶育成装置の設計・改良に必要不可欠である。
•浮力に基づく自然対流と、表面張力差に基づく対流(Marangoni対流)•浮力に基づく自然対流と、表面張力差に基づく対流(Marangoni対流)
が重畳しますので両者を分類して考察する必要がある。
• Marangoni対流の非定常的流れに関する理解は未だに十分とは言えず
実験的・理論的研究の必要性が高い。
目的目的目的目的
定常定常定常定常MarangoniMarangoniMarangoniMarangoni対流対流対流対流
・地上で純粋なMarangoni対流を評価する実験方法の確立
・数値解析モデル及び解析コードの開発 (Fortran)
・微小液柱(φ=3mm, L=3mm)NaNO3内に生じるMarangoni対流の考察
・まとめ1
定常定常定常定常MarangoniMarangoniMarangoniMarangoni対流、及び非定常対流、及び非定常対流、及び非定常対流、及び非定常MarangoniMarangoniMarangoniMarangoni対流に関する対流に関する対流に関する対流に関する実験、数値解析による理解実験、数値解析による理解実験、数値解析による理解実験、数値解析による理解
・まとめ1
・溶融NaOHの最大泡圧法を使用した表面張力測定
・微小液柱(φ=3mm, L=3mm)のNaOH内に生じるMarangoni対流の考察
・まとめ2
非定常非定常非定常非定常MarangoniMarangoniMarangoniMarangoni対流対流対流対流
・3次元数値解析モデル及び解析コードの開発 (Fortran)
・KCl液柱内、溶融Si液柱内に生じる3次元Marangoni対流の考察
・まとめ3
定常定常定常定常MarangoniMarangoniMarangoniMarangoni対流の検討対流の検討対流の検討対流の検討
実験: 地上で純粋なMarangoni対流を評価する方法の確立
浮力の影響を無視できるように、微小液柱(φ=2~
3mm, L=3mm)内の熱流動の観察
(Hot-thermo-couple法にて実験)
数値解析:コード開発、その計算結果、実験結果との比較
HotHotHotHot----thermothermothermothermo----couplecouplecouplecouple法法法法 を使用した実験装置を使用した実験装置を使用した実験装置を使用した実験装置
Hot-thermo-couple法の電気回路構成図プローブCCDカメラによる白金微粒子の観察
白金微粒子
Φ 50µm 観察
熱電対を融着した
白金円板プローブ構造
Hot-thermo-couple法の電気回路構成図プローブCCDカメラによる白金微粒子の観察
Ar雰囲気
各点における電圧波形
加熱
温度測定
液柱内での液柱内での液柱内での液柱内でのMarangoniMarangoniMarangoniMarangoni対流の発生機構対流の発生機構対流の発生機構対流の発生機構
σσ σσ[
N/m
]
T [ K ]Tc Th
一般的な流体の一般的な流体の一般的な流体の一般的な流体の
表面張力の温度表面張力の温度表面張力の温度表面張力の温度
0<∂∂
T
σ
表面張力の温度表面張力の温度表面張力の温度表面張力の温度依存性依存性依存性依存性
y
T
Tyx
w
∂∂
∂∂
=∂∂
=∂∂
−σσ
µ
Marangoni効果を表す式効果を表す式効果を表す式効果を表す式
Y
X
W-
∂∂
−=∂∂ Θ
Re
無次元化無次元化無次元化無次元化
(((( ))))
(((( )))) 2/TTT
TT
TT
Ta
TMa
/
chm
ch
m
++++====
++++−−−−
====
∂∂∂∂∂∂∂∂
−−−−====
====
ΘΘΘΘ
µαµαµαµα∆∆∆∆σ
ανPr
せん断力せん断力せん断力せん断力 温度勾配温度勾配温度勾配温度勾配
Re=Ma/Pr
微小液柱微小液柱微小液柱微小液柱NaNO3NaNO3NaNO3NaNO3内の内の内の内のMarangoniMarangoniMarangoniMarangoni対流のトレーサ観察結果対流のトレーサ観察結果対流のトレーサ観察結果対流のトレーサ観察結果
融点以下
620K
620K 640K
重力加速度
ベクトル方向
620K
640K
640K
640K
下加熱 上下等温加熱
軸対称流であること軸対称流であること軸対称流であること軸対称流であること 浮力対流の影響は小さい浮力対流の影響は小さい浮力対流の影響は小さい浮力対流の影響は小さい
数値解析モデル:数値解析モデル:数値解析モデル:数値解析モデル: 2次元軸対称モデル2次元軸対称モデル2次元軸対称モデル2次元軸対称モデル
仮定
1)液体は非圧縮性流体
2)上下板温度は一定
3)流れは軸対称
4)液表面での変形はないものとする
5)液表面からの輻射及び、周囲気体の自然対流による放熱考慮
6)表面張力の温度係数、粘度及び熱伝導率以外の物性値は一定
7)浮力の効果はBussinesq近似と同等な表現法を使用
2次元軸対称系の基礎方程式2次元軸対称系の基礎方程式2次元軸対称系の基礎方程式2次元軸対称系の基礎方程式
連続の式連続の式連続の式連続の式
運動方程式運動方程式運動方程式運動方程式
エネルギー方程式エネルギー方程式エネルギー方程式エネルギー方程式
境界条件境界条件境界条件境界条件
中心軸側中心軸側中心軸側中心軸側 表面側表面側表面側表面側
下部板下部板下部板下部板 上部板上部板上部板上部板
NNNNaNO3aNO3aNO3aNO3の物性値の物性値の物性値の物性値
σσ σσ[
N/m
]
T [ K ]Tc Th
5106.5 −×−=∂∂
T
σ
数値解析フロー数値解析フロー数値解析フロー数値解析フロー 及び使用したメッシュ及び使用したメッシュ及び使用したメッシュ及び使用したメッシュ
SIMPLESIMPLESIMPLESIMPLE法法法法
連続の式を満たす連続の式を満たす連続の式を満たす連続の式を満たすまで圧力、速度をまで圧力、速度をまで圧力、速度をまで圧力、速度を補正する補正する補正する補正する
微小液柱微小液柱微小液柱微小液柱NaNO3NaNO3NaNO3NaNO3内の内の内の内のMarangoniMarangoniMarangoniMarangoni対流の解析結果対流の解析結果対流の解析結果対流の解析結果
620K 620K 640K
1G 0G 1G
Φmax =
8.65 mm3/s
Φmax =
8.55 mm3/s
Φmax =
-8.42 mm3/s
地上環境 無重力環境 地上環境
640K 640K 620K流れの
強さ 温度分布
下加熱 上加熱
微小液柱微小液柱微小液柱微小液柱NaNO3NaNO3NaNO3NaNO3内の内の内の内のMarangoniMarangoniMarangoniMarangoni対流の解析結果対流の解析結果対流の解析結果対流の解析結果
1G
下加熱
上下等温加熱
まとめ1まとめ1まとめ1まとめ1
実験法にHot-thermo-couple法を使用し、NaNO3微小液柱内(φ=2~3mm, L=3mm)のMarangoni対流の温度計測・制御、トレーサ観察実験を行った。
今回行った温度制御範囲では流れは軸対称流であることを確認した。
数値解析では、2次元軸対称系のモデルを仮定して、円筒座標系の連続の式、運動方程式、エネルギー方程式、境界条件を使用して解析を行った。析を行った。
実験、数値解析により、液柱の中心軸が重力方向とが一致する場合には、微小液柱内の流れは、自然(浮力)の影響のない、ほぼ純粋なMarangoni対流の挙動を示すことを確認した。
また、トレーサ観察により計測した流速と、数値解析により求めた流速が良く一致することを確認した。
微小液柱微小液柱微小液柱微小液柱NaOHNaOHNaOHNaOH内の内の内の内のMarangoniMarangoniMarangoniMarangoni対流のトレーサ観察結果対流のトレーサ観察結果対流のトレーサ観察結果対流のトレーサ観察結果
融点以下 融点以上(近傍)
重力加速度
ベクトル方向
融点以上 融点以上(近傍)
NNNNaOHaOHaOHaOHの物性値の物性値の物性値の物性値
溶融NaOHの表面張力を
最大泡圧法で測定しT*=
723.1Kで極大値を示す特異
な性質を有すこと再確認した210214.1 −×−=
∂∂
T
σ210645.2 −×=
∂∂
T
σ
微小液柱微小液柱微小液柱微小液柱NaOHNaOHNaOHNaOH内の内の内の内のMarangoniMarangoniMarangoniMarangoni対流の実験&解析結果対流の実験&解析結果対流の実験&解析結果対流の実験&解析結果 ((((高温領域)高温領域)高温領域)高温領域)
760K
810K
760K
高温領域高温領域高温領域高温領域
∆T=50K
790K
780K
780K
∆T=30K
∆T=0K
0<∂∂
T
σ0>
∂∂
T
σ
微小液柱微小液柱微小液柱微小液柱NaOHNaOHNaOHNaOH内の内の内の内のMarangoniMarangoniMarangoniMarangoni対流の実験&解析結果対流の実験&解析結果対流の実験&解析結果対流の実験&解析結果 ((((低温領域)低温領域)低温領域)低温領域)
630K
680K
650K
低温領域低温領域低温領域低温領域
∆T=50K
680K
660K
660K
∆T=30K
∆T=0K
0<∂∂
T
σ0>
∂∂
T
σ
微小液柱微小液柱微小液柱微小液柱NaOHNaOHNaOHNaOH内の内の内の内のMarangoniMarangoniMarangoniMarangoni対流の実験&解析結果対流の実験&解析結果対流の実験&解析結果対流の実験&解析結果 ((((TTTT****近傍域)近傍域)近傍域)近傍域)
z
∆T=50K
0<∂∂
T
σ0>
∂∂
T
σ
z
0σ
表面張力
微小液柱微小液柱微小液柱微小液柱NaOHNaOHNaOHNaOH内の内の内の内のMarangoniMarangoniMarangoniMarangoni対流の実験&解析結果対流の実験&解析結果対流の実験&解析結果対流の実験&解析結果 ((((TTTT****近傍域)近傍域)近傍域)近傍域)
z
∆T=40K
0<∂∂
T
σ0>
∂∂
T
σ
z
0σ
表面張力
微小液柱微小液柱微小液柱微小液柱NaOHNaOHNaOHNaOH内の内の内の内のMarangoniMarangoniMarangoniMarangoni対流の実験&解析結果対流の実験&解析結果対流の実験&解析結果対流の実験&解析結果((((TTTT****近傍域)近傍域)近傍域)近傍域)
∆T=0K
0<∂∂
T
σ0>
∂∂
T
σ
z
0σ
∆T=0K
表面張力
まとめ2まとめ2まとめ2まとめ2
溶融NaOHの表面張力を最大法圧法によって測定した。その結果、溶融NaOHの表面張力は、T*=723.1Kで極大値を示し、融点(593K)からT*までの温度領域では >0、T*以上の温度域では通常流体と同様<0となることを確認した。
T>T*におけるMarangoni対流は、 NaNO3などと同様な挙動を示すことを計算および実験的に確認した
T<T*におけるMarangoni対流は、 >0を反映して通常と逆向きに流れる。
T∂∂σ
T∂∂σ
T∂∂σ
T<T*におけるMarangoni対流は、 >0を反映して通常と逆向きに流れる。また、通常流体のMarangoni対流に比して、流速が小さいこと実験及び数値解析によって確認した。
T*周辺の温度域において液柱内に3つ以上の複数のロールセルをもつMarangoni対流が生じることを、実験および数値解析によって確認した。
実験、数値解析で検討したのは、自分たちが最初である。
T∂
高高高高Pr流体(流体(流体(流体(KCl)、低l)、低l)、低l)、低Pr流体(溶融流体(溶融流体(溶融流体(溶融Si)の液柱内に生じるの液柱内に生じるの液柱内に生じるの液柱内に生じる3次元3次元3次元3次元Marangoni対流対流対流対流
L
a
Cold
Hotad
iab
ati
c
free
su
rfa
ce σ+∆σ
σAspect ratio :As=L/a
非線形3次元数値解析非線形3次元数値解析非線形3次元数値解析非線形3次元数値解析
各々の各々の各々の各々のPr Pr Pr Pr 数数数数 ((((Pr=1.02, 0.01)Pr=1.02, 0.01)Pr=1.02, 0.01)Pr=1.02, 0.01)流体の液柱内3次元流れに及ぼすパラメータの影響流体の液柱内3次元流れに及ぼすパラメータの影響流体の液柱内3次元流れに及ぼすパラメータの影響流体の液柱内3次元流れに及ぼすパラメータの影響
3次元3次元3次元3次元Marangoni Marangoni Marangoni Marangoni 対流の特性,温度場,速度場の詳細対流の特性,温度場,速度場の詳細対流の特性,温度場,速度場の詳細対流の特性,温度場,速度場の詳細
遷移挙動遷移挙動遷移挙動遷移挙動
臨界条件臨界条件臨界条件臨界条件
数値解析モデル:数値解析モデル:数値解析モデル:数値解析モデル: 3次元モデル3次元モデル3次元モデル3次元モデル
01
=∂∂
+∂∂
+∂∂
+Z
WV
RR
U
R
U
θ
( )2
2
22
2
2
2
211
Z
UU
R
U
RR
RU
RRR
P
Z
UW
R
VU
R
V
R
UU
U
∂∂
+∂∂
−∂∂
+
∂∂
∂∂
+∂∂
−=
∂∂
+−∂∂
+∂∂
+∂∂
θθ
θτ
VW
UVVVVU
V ∂++
∂+
∂+
∂
Continuity equation
Navier-stokes equation
R:
2
2
2
2
2
11
ZRRR
RRZW
R
V
RU
∂∂
+∂∂
+
∂∂
∂∂
=
∂∂
+∂∂
+∂∂
+∂∂ Θ
θΘΘΘ
θΘΘ
τΘ
Pr
( )2
2
22
2
2
2111
Z
VV
R
V
RR
RV
RR
P
R
Z
VW
R
UVV
R
V
R
VU
V
∂∂
+∂∂
+∂∂
+
∂∂
∂∂
+∂∂
−=
∂∂
++∂∂
+∂∂
+∂∂
θθθ
θτ
Θθ
θτ
Re/GrZ
WW
RR
WR
RRZ
P
Z
WW
W
R
V
R
WU
W
+∂∂
+∂∂
+
∂∂
∂∂
+∂∂
−=
∂∂
+∂∂
+∂∂
+∂
∂
2
2
2
2
2
11
θθθθ:
Z :
Energy equation
KCllllの液柱内に生じる振動型マランゴニ流の臨界条件と波数、モードの液柱内に生じる振動型マランゴニ流の臨界条件と波数、モードの液柱内に生じる振動型マランゴニ流の臨界条件と波数、モードの液柱内に生じる振動型マランゴニ流の臨界条件と波数、モード
Growth rate constant β β β β and ωωωω as a function of Re.
0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.80
2000
4000
6000
8000
m=4
m=2m=2 m=1
As [ - ]
Re
[ -
]
Pr=1.02 and Bi=0
m=2
m=3
m=3
0 0.5 1 1.510-6
10-5
10-4
10-3
10-2
10-1
100
Non-dimensional Time τ [ − ]τ [ − ]τ [ − ]τ [ − ]
| U
|(R
=1
, θ=
θ=
θ=
θ= π
/2,
Ζ=
0.5
) π
/2,
Ζ=
0.5
) π
/2,
Ζ=
0.5
) π
/2,
Ζ=
0.5
)
No
n-d
imen
sio
na
l S
urf
ace v
elo
cit
y
θθ θθ
444030002400
Ma
m=2X(ττττ)=FX(R,Z)exp((ββββ+iωωωω)ττττ)sin(mθθθθ)
溶融溶融溶融溶融Siの液柱内に生じる3次元定常マランゴニ流の臨界条件との液柱内に生じる3次元定常マランゴニ流の臨界条件との液柱内に生じる3次元定常マランゴニ流の臨界条件との液柱内に生じる3次元定常マランゴニ流の臨界条件と波数、モード波数、モード波数、モード波数、モード
2000
4000
6000
8000
Re
[ -
]
Pr=0.02 Rec1 Chen et al. (1998)
m=2
Pr=0.01 Rec1 This work
●●●● Pr=0.01 Rec1 Levenstam et al. (1995)
22080
0 1000 2000 3000 4000 5000-20
0
20
40
60
80
β [
− ]
β [
− ]
β [
− ]
β [
− ]
Pr=0.01
208015801255
1005
●●●● As=1 (m=2)▲▲▲▲ As=1.2 (m=2)□□□□ As=1.4 (m=2)◇◇◇◇ As=1.8 (m=1)
Re [ - ]
0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 20
2000
As [ - ]
m=2
m=1Rec1
2
2
12
10-4
10-3
10-2
10-1
100
Su
rface
Vel
oci
ty
U
θθ θθma
x
[ -
]
Re=5000
Re=3000
Re=1500
[ - ]⊿⊿⊿⊿ττττ
Re=2200
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1
As=1
1960
溶融溶融溶融溶融Siの液柱内に生じる3次元振動方マランゴニ流のの液柱内に生じる3次元振動方マランゴニ流のの液柱内に生じる3次元振動方マランゴニ流のの液柱内に生じる3次元振動方マランゴニ流の臨界条件と波数、モード臨界条件と波数、モード臨界条件と波数、モード臨界条件と波数、モード
6000
8000
10000
12000
Re
[
- ]
Pr=0.01 Re c2 This workPr=0.01 Re c2 Levenstam et al. (1995)
Rec2
Pr=0.012+1
2+1
2T
T: Torsional convection+m: Wave number of disturbance
Pr= 0.01 and Re=3250
0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 22000
4000
As [ - ]
2T
2T2T 1T
2000 4000 6000 8000 10000 12000-30-20-10
010203040
β [
− ]
β [
− ]
β [
− ]
β [
− ]
Pr=0.01
4628301524962865
●●●● As=1 ☆☆☆☆ As=1.6▲▲▲▲ As=1.2 ◇◇◇◇ As=1.8□□□□ As=1.4 ○○○○ As=2
Rec2=97106650
Re [ - ]
10-3
10-2
10-1
100
101
∆τ [ − ]∆τ [ − ]∆τ [ − ]∆τ [ − ]
UR
(R
=0,
θ =9
θ =9
θ =9
θ =9
π/8,
π/8,
π/8,
π/8,
Ζ=0
.979
)
Ζ
=0.9
79)
Ζ=0
.979
)
Ζ
=0.9
79)
Re80006500
0.0 0.05 0.10 0.15 0.20
As=1
Pr=0.01,As=1.8 and Re=4000
Complex oscillatory flow
2T 1T
まとめ3まとめ3まとめ3まとめ3
Pr=1.02(KCl)、、、、Pr=0.01(溶融溶融溶融溶融Si)の断熱状態の液柱内に生じるマランゴニ対流の3次元の断熱状態の液柱内に生じるマランゴニ対流の3次元の断熱状態の液柱内に生じるマランゴニ対流の3次元の断熱状態の液柱内に生じるマランゴニ対流の3次元数値解析を実行した。数値解析を実行した。数値解析を実行した。数値解析を実行した。
1.1.1.1. Pr=1.02の液柱内に生じるマランゴニ対流は、Rec(∆Tc)を超えると軸対称流から 3次元振動流へ遷移し、Pr=0.01の液柱では、遷移条件を2つ有し、Rec1 (∆Tc1) を超えると、 流れは軸対称流から3次元定常流へ遷移し、 Rec2(∆Tc2)を超えると、 3次元振動流へ遷移する ことを確認した。。。。
2.2.2.2.マランゴニ対流の3次元微小擾乱成分は、時間に関して指数関数的に成長し、顕在化するまでには比較的長い発達期間を必要とする。
3.3.3.3.Pr=1.02の場合の3次元流への不安定化はHydro-thermal instability によるものであり、Pr=0.01
の場合はHydro-dynamic instability によるものである。
4.4.4.4.両Prの場合とも振動流の形態が液柱のAsによって変化する。しかし、Pr=1.02とPr=0.01 の振動形態は異なる。
5.5.5.5.両Prの場合とも遷移条件は、既往の線形安定論による結果及び、数値解析による結果と良好に一致する。
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